Curso de Modelamiento Hidrogeoquímico con PHREEQC · la tasa de abundancia (R). Isótopos Estables...

Curso de Modelamiento

Hidrogeoquímico con PHREEQC

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Modelamiento de fraccionamiento

isotópico

Introducción

El modelamiento de los cambios en la composición isotópica de una entidad química permite evidenciar la ocurrencia de reacciones. Durante esta presentación se abordaran los conceptos teóricos para la conceptualización de este tipo de modelos y las consideraciones para su modelamiento en PHREEQC.

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Isotopos en el Agua

Isótopos Estables del Agua

Aunque existen muchas especies de isótopos estables para distintos elementos, se hará énfasis en los isótopos estables de H y O

Para el hidrógeno existen dos isótopos estables:

𝐻1 : 𝑃𝑟𝑜𝑡𝑖𝑜

𝐻2 : 𝐷𝑒𝑢𝑡𝑒𝑟𝑖𝑜

Para el hidrógeno existen dos isótopos estables:

𝐻1 : 𝑃𝑟𝑜𝑡𝑖𝑜

𝐻2 : 𝐷𝑒𝑢𝑡𝑒𝑟𝑖𝑜

Aunque existen muchas especies de isótopos estables para distintos elementos, se hará énfasis en los isótopos estables de H y O

Para el oxígeno existen tres isótopos estables:

𝑂16 : 𝑂𝑥í𝑔𝑒𝑛𝑜 16

Esto ocasiona que existan moléculas de agua (HOH) más pesadas que otras:

𝐻1 𝑂16 𝐻1 Aunque existen muchas especies de isótopos estables para distintos elementos, se hará énfasis en los isótopos estables de H y O

𝐻1 𝑂16 𝐻2

𝐻2 𝑂16 𝐻2

𝐻1 𝑂17 𝐻1

𝐻1 𝑂17 𝐻2

𝐻2 𝑂17 𝐻2

𝐻1 𝑂18 𝐻1

𝐻1 𝑂18 𝐻2

𝐻2 𝑂18 𝐻2

𝐻1 𝑂16 𝐻2

𝐻2 𝑂16 𝐻2

𝐻1 𝑂17 𝐻1

𝐻1 𝑂17 𝐻2

𝐻2 𝑂17 𝐻2

𝐻1 𝑂18 𝐻1

𝐻1 𝑂18 𝐻2

𝐻2 𝑂18 𝐻2

Masa A

Durante los cambios de fase las moléculas más pesadas tienden a concentrarse en la fase líquida.

𝐻21 𝑂16

𝐻22 𝑂18

𝐻21 𝑂16

𝐻22 𝑂18

Inicialmente en la evaporación, las

moléculas de agua más pesada

tienden a quedarse en la fase líquida

del agua en superficie.

𝐻21 𝑂16

𝐻22 𝑂18

Posteriormente cuando ocurre la precipitación, el agua condensada contiene una mayor cantidad de isótopos pesados, por lo que se dice que el agua está enriquecida con estas sustancias

𝐻21 𝑂16

𝐻22 𝑂18

El vapor de agua en la atmósfera tiende a moverse hacia zonas más frías en las que se condensa dando origen a nuevas precipitaciones.

𝐻21 𝑂16

𝐻22 𝑂18

Como la fracción de vapor enriquecida ya se ha precipitado, la presencia de isótopos pesados es menor en el agua de la nueva precipitación.

Lo anterior implica que conforme se evapora y condensa el agua, esta experimenta una reducción de isótopos pesados, que puede asociarse con la temperatura y la precipitación.

La proporción entre los componentes isotópicos de una determinada cantidad de masa se expresan mediante la tasa de abundancia (R).

𝑅 = 𝐴𝑏𝑢𝑛𝑑𝑎𝑛𝑐𝑖𝑎 𝑑𝑒𝑙 𝑖𝑠ó𝑡𝑜𝑝𝑜 𝑟𝑎𝑟𝑜

𝐴𝑏𝑢𝑛𝑑𝑎𝑛𝑐𝑖𝑎 𝑑𝑒𝑙 𝑖𝑠ó𝑡𝑜𝑝𝑜 𝑎𝑏𝑢𝑛𝑑𝑎𝑛𝑡𝑒

R: Tasa de abundancia

Para cuantificar la reducción isotópica que ha experimentado la muestra se comparan sus tasas de abundancia isotópica con las de un estándar.

𝛿 𝑒𝑛 ‰ = 𝑅𝑚𝑢𝑒𝑠𝑡𝑟𝑎 − 𝑅𝑒𝑠𝑡á𝑛𝑑𝑎𝑟

𝑅𝑒𝑠𝑡á𝑛𝑑𝑎𝑟 ∗ 1000

δ: Diferencia relativa de la tasa

de abundancia

Para cuantificar la reducción isotópica que ha experimentado la muestra se comparan sus tasas de abundancia isotópica con las de un estándar.

𝛿 𝑒𝑛 ‰ = 𝑅𝑚𝑢𝑒𝑠𝑡𝑟𝑎 − 𝑅𝑒𝑠𝑡á𝑛𝑑𝑎𝑟

𝑅𝑒𝑠𝑡á𝑛𝑑𝑎𝑟 ∗ 1000

δ: Diferencia relativa de la tasa

de abundancia

⇒𝑅𝑀𝑢𝑒𝑠𝑡𝑟𝑎

𝑅𝐸𝑠𝑡á𝑛𝑑𝑎𝑟=

𝛿𝑀𝑢𝑒𝑠𝑡𝑟𝑎

1000+ 1

Global Meteoric Water Line (GMWL)

La relación idealizada ente las concentraciones de Oxígeno-18 y Deuterio, se ha expresado según la función (Craig, 1961):

𝛿 𝐻2 = 8𝛿 𝑂18 − 10

La línea definida por la función se conoce como

Global Meteoric Water Line

𝛿 𝐻2 = 8𝛿 𝑂18 − 10

Los resultados del análisis isotópico para las muestras estudiadas, se

grafican sobre la línea

𝛿 𝐻2 = 8𝛿 𝑂18 − 10

Los resultados del análisis isotópico para las muestras estudiadas, se

grafican sobre la línea

El desvío de la tendencia de los puntos respecto a la línea puede indicar cuáles fenómenos pudo sufrir el agua

Fuente: SAHRA, 2005

disponible en:

http://web.sahra.arizona.edu/pr

ograms/isotopes/oxygen.html

El desvío de la tendencia de los

puntos respecto a la línea puede indicar cuáles

fenómenos pudo sufrir el agua

Fuente: SAHRA, 2005

disponible en:

http://web.sahra.arizona.edu/pr

ograms/isotopes/oxygen.html

El desvío de la tendencia de los

puntos respecto a la línea puede indicar cuáles

fenómenos pudo sufrir el agua

Este tipo de análisis permite la datación del

agua con la que se ha recargado

un acuífero.

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Fraccionamiento Isotópico

Fraccionamientos

Los cambios químicos que ocurren al agua conducen al fraccionamiento de la composición isotópica debido a pequeñas diferencias de la reactividad entre los isótopos

Fraccionamientos

𝐻2 𝑂18 (𝑔) + 𝐻2 𝑂16 (𝑔) ↔ 𝐻2 𝑂16 (𝑔) + 𝐻2 𝑂18 (𝑙)

Por ejemplo, en una reacción en la que se condensa agua y se intercambian moléculas isotópicamente más pesadas:

Fraccionamientos

𝐻2 𝑂18 (𝑔) + 𝐻2 𝑂16 (𝑔) ↔ 𝐻2 𝑂16 (𝑔) + 𝐻2 𝑂18 (𝑙)

Se mantiene una relación entre reactivos y productos:

𝛼 = 𝑅𝑃𝑟𝑜𝑑𝑢𝑐𝑡𝑜𝑠

𝑅𝑅𝑒𝑎𝑐𝑡𝑎𝑛𝑡𝑒𝑠

Fraccionamientos

𝐻2 𝑂18 (𝑔) + 𝐻2 𝑂16 (𝑔) ↔ 𝐻2 𝑂16 (𝑔) + 𝐻2 𝑂18 (𝑙)

Se mantiene una relación entre reactivos y productos:

𝛼 = 𝑅𝑃𝑟𝑜𝑑𝑢𝑐𝑡𝑜𝑠

𝑅𝑅𝑒𝑎𝑐𝑡𝑎𝑛𝑡𝑒𝑠

𝛼 𝑂18 = 𝑅 𝑂(𝑙)18

𝑅 𝑂(𝑔)18 ⟹ 𝛼 𝑂18 =

𝑂18

𝑂16(𝑙)

𝑂18

𝑂16(𝑔)

Cambios de R en fraccionamientos de Rayleigh

𝐻2 𝑂18 (𝑔) + 𝐻2 𝑂16 (𝑔) ↔ 𝐻2 𝑂16 (𝑔) + 𝐻2 𝑂18 (𝑙)

El factor de fraccionamiento permite determinar la R para el isótopo raro cuando queda una fracción remanente de reactivo gracias a la Ecuación de la Destilación de Rayleigh.

Dónde:

f: Fracción remanente del reactivo

Rf: Tasa de abundancia del Isótopo raro después del cambio químico

Ro: Tasa de abundancia del Isótopo raro antes del cambio químico

α: Factor de Fraccionamiento

𝑅𝑓

𝑅𝑜= 𝑓(𝛼−1)

𝐻2 𝑂18 (𝑔) + 𝐻2 𝑂16 (𝑔) ↔ 𝐻2 𝑂16 (𝑔) + 𝐻2 𝑂18 (𝑙)

La fracción remanente hace referencia a la proporción entre la masa que queda después del cambio químico y la masa inicial, por lo tanto se está asumiendo una ganancia relativa del isótopo raro debida a la condensación y la cuantificación que se hace es la de esa ganancia.

𝑅𝑓

𝑅𝑜= 𝑓(𝛼−1)

𝐻2 𝑂18 (𝑔) + 𝐻2 𝑂16 (𝑔) ↔ 𝐻2 𝑂16 (𝑔) + 𝐻2 𝑂18 (𝑙)

La fracción remanente hace referencia a la cantidad de masa de agua que NO cambia de fase, por lo tanto se está asumiendo una pérdida del isótopo raro debida a la condensación y la cuantificación que se hace es la de esa pérdida.

𝑅𝑓

𝑅𝑜= 𝑓(𝛼−1) ⇒ 𝑅𝑓 = 𝑅𝑜 ∙ 𝑓(𝛼−1)

Factor de enriquecimiento

𝑅𝑓

𝑅𝑜= 𝑓(𝛼−1) ⇒ 𝑅𝑓 = 𝑅𝑜 ∙ 𝑓(𝛼−1)

Recordando que: ⇒𝑅𝑀𝑢𝑒𝑠𝑡𝑟𝑎

𝑅𝐸𝑠𝑡á𝑛𝑑𝑎𝑟=

𝛿𝑀𝑢𝑒𝑠𝑡𝑟𝑎

1000+ 1

La ecuación de Rayleigh puede reescribirse como:

𝛿𝑓

1000+ 1 =

1000+ 1 ∙ 𝑓(𝛼−1)

𝐻2 𝑂18 (𝑔) + 𝐻2 𝑂16 (𝑔) ↔ 𝐻2 𝑂16 (𝑔) + 𝐻2 𝑂18 (𝑙)

𝐻2 𝑂18 (𝑔) + 𝐻2 𝑂16 (𝑔) ↔ 𝐻2 𝑂16 (𝑔) + 𝐻2 𝑂18 (𝑙) Desarrollando la ecuación al final se obtiene:

𝛿𝑓 = 𝛿0 + 1000 ∙ (𝛼 − 1) ∙ ln 𝑓

𝐻2 𝑂18 (𝑔) + 𝐻2 𝑂16 (𝑔) ↔ 𝐻2 𝑂16 (𝑔) + 𝐻2 𝑂18 (𝑙)

휀 = 1000 ∙ (𝛼 − 1)

𝑓 =𝐶𝑓

Desarrollando la ecuación al final se obtiene:

𝛿𝑓 = 𝛿0 + 1000 ∙ (𝛼 − 1) ∙ ln 𝑓

Y reemplazando:

𝛿𝑓 = 𝛿0 + 1000 ∙ (𝛼 − 1) ∙ ln 𝑓

𝐻2 𝑂18 (𝑔) + 𝐻2 𝑂16 (𝑔) ↔ 𝐻2 𝑂16 (𝑔) + 𝐻2 𝑂18 (𝑙)

Y reemplazando:

𝛿𝑓 = 𝛿0 + 휀 ∙ ln𝐶𝑓

Dónde:

δf: Diferencia en la tasa de abundancia relativa después del fraccionamiento.

δ0: Diferencia en la tasa de abundancia relativa antes del fraccionamiento

ε: Factor de enriquecimiento

Cf: Concentración después del fraccionamiento

C0: Concentración antes del fraccionamiento

휀 = 1000 ∙ (𝛼 − 1) 𝑓 =𝐶𝑓

𝛿𝑓 = 𝛿0 + 1000 ∙ (𝛼 − 1) ∙ ln 𝑓

𝐻2 𝑂18 (𝑔) + 𝐻2 𝑂16 (𝑔) ↔ 𝐻2 𝑂16 (𝑔) + 𝐻2 𝑂18 (𝑙)

Despejando el factor de enriquecimiento:

𝛿𝑓 − 𝛿0

ln𝐶𝑓

𝛿𝑓 = 𝛿0 + 1000 ∙ (𝛼 − 1) ∙ ln 𝑓

𝐻2 𝑂18 (𝑔) + 𝐻2 𝑂16 (𝑔) ↔ 𝐻2 𝑂16 (𝑔) + 𝐻2 𝑂18 (𝑙)

Despejando el factor de enriquecimiento:

𝛿𝑓 − 𝛿0

ln𝐶𝑓

Nótese que por formalidad matemática un fraccionamiento en el que se produzca enriquecimiento (Aumento de la proporción del isótopo pesado la fase remanente) va a tener un valor de ε con signo negativo.

Los cambios en la composición isotópica permiten identificar el origen y la secuencia de reacción de una sustancia en un flujo reactivo.

¿Por Qué modelar cambios de composición isotópica?

Isotopic methods give clues about the origins of trace metals and organic pollutants in the environment Philippe Négrel, Michaela Blessing, Romain Millot, Emmanuelle Petelet-Giraud, Christophe Innocent

http://dx.doi.org/10.1016/j.trac.2012.03.017

Este postulado se basa en asumir que:

“La proporción entre los componentes de un sistema químico no varía a menos que este haya sufrido una

reacción”

Isotopic methods give clues about the origins of trace metals and organic pollutants in the environment Philippe Négrel, Michaela Blessing, Romain Millot, Emmanuelle Petelet-Giraud, Christophe Innocent

http://dx.doi.org/10.1016/j.trac.2012.03.017

Este postulado se basa en asumir que:

“La proporción entre los componentes de un sistema químico no varía a menos que este haya sufrido una

reacción”

1. Una fuente de masa en un sistema químico posee una huella isotópica característica

2. Al caracterizar los fraccionamientos es posible corregir los cambios isotópicos esperados en una trayectoria lo que posibilitaría hacer seguimiento al destino de una sustancia.

Bajo esta perspectiva aparecen dos principios:

Un ejemplo de lo anterior se evidencia en el trabajo:

The use of δ15N and δ18O tracers with an

understanding of groundwater flow

dynamics for evaluating the origins and

attenuation mechanisms of nitrate

pollution Takahiro Hosono, Takahiro Tokunaga, Makoto Kagabu, Haruhiko Nakata,Takanori Orishikida,

In-Tian Lin, Jun Shimada

http://dx.doi.org/10.1016/j.watres.2013.02.020

Un ejemplo de lo anterior se evidencia en el trabajo:

The use of δ15N and δ18O tracers with an

understanding of groundwater flow

dynamics for evaluating the origins and

attenuation mechanisms of nitrate

pollution Takahiro Hosono, Takahiro Tokunaga, Makoto Kagabu, Haruhiko Nakata,Takanori Orishikida,

In-Tian Lin, Jun Shimada

http://dx.doi.org/10.1016/j.watres.2013.02.020

En este se emplean isótopos de nitrógeno y oxígeno para identificar las fuentes que aportan NO3

- al agua subterránea y se evalúan los mecanismos de atenuación natural para esta sustancia.

The use of δ15N and δ18O tracers with an understanding of groundwater flow dynamics for evaluating the origins and attenuation mechanisms of nitrate pollution. Hosono et al (2012)

Se realizó el estudio sobre un área de 945 km2 cuyas altitudes se encuentran entre los 0m.s.n.m. y los 1592m.s.n.m.

Sobre la zona de estudio se trazaron dos perfiles para caracterizar los cambios químicos que allí ocurrían al NO3

“Cuando ocurre desnitrificación el cambio de las relaciones

isotópicas se encuentra en el rango de 1.3:1 – 2.1:1”

(Aravena and Robertson, 1998; Mengis et al., 1999;

Böttcheret al., 1990; Fukada et al., 2003)

La composición isotópica encontrada para los fertilizantes y los abonos fue similar sin importar el área de muestreo, el tipo de producto o la marca del producto.

Finalmente puede observarse el cálculo del enriquecimiento para cada zona en la que ocurren procesos de desnitrificación

Actualmente se requiere mayor investigación que permita definir coeficientes de fraccionamiento y proporciones isotópicas de acuerdo a las diferentes reacciones químicas que pueden sufrir diversas sustancias.

Croall & Sempler. 1978. Nuclear Power for Beginners

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Modelamiento Isotópico en PHREEQC

Modelamiento de Isótopos en PHREEQC

Existen dos vías para modelar comportamiento de isótopos en PHREEQC

Modelamiento de Isótopos en PHREEQC

Existen dos vías para modelar comportamiento de isótopos en PHREEQC

1. Empleando la base de datos iso.dat

2. Definiendo especies y tasas cinéticas de reacción

Base de Datos iso.dat

Emplea los KEYWORD:

SOLUTION_MASTER_SPECIES

ISOTOPES

ISOTOPE_RATIOS

ISOTOPE_ALPHAS

NAMED_EXPRESSIONS

CALCULATE_VALUES

SOLUTION_SPECIES

PHASES

Emplea los KEYWORD:

Para evidenciar el uso de los KEYWORD, por favor abrir la base de

datos iso.dat

ISOTOPES

ISOTOPE_RATIOS

ISOTOPE_ALPHAS

NAMED_EXPRESSIONS

CALCULATE_VALUES

SOLUTION_SPECIES

PHASES

Emplea los KEYWORD:

Define cada isótopo como un componente elemental que puede formar especies de cada elemento.

ISOTOPES

ISOTOPE_RATIOS

ISOTOPE_ALPHAS

NAMED_EXPRESSIONS

CALCULATE_VALUES

SOLUTION_SPECIES

PHASES

Emplea los KEYWORD:

Asocia las nuevas especies elementales como isótopos de las MASTER_SPECIES

ISOTOPES

ISOTOPE_RATIOS

ISOTOPE_ALPHAS

NAMED_EXPRESSIONS

CALCULATE_VALUES

SOLUTION_SPECIES

PHASES

Emplea los KEYWORD:

Permite asociar los nombres de las tasas de fraccionamiento que serán calculadas para cada ISOTOPES

ISOTOPES

ISOTOPE_RATIOS

ISOTOPE_ALPHAS

NAMED_EXPRESSIONS

CALCULATE_VALUES

SOLUTION_SPECIES

PHASES

Emplea los KEYWORD:

Permite asociar los nombres de los factores de fraccionamiento para cada ISOTOPE en cada SOLUTION_SPECIE y en cada PHASE

ISOTOPES

ISOTOPE_RATIOS

ISOTOPE_ALPHAS

NAMED_EXPRESSIONS

CALCULATE_VALUES

SOLUTION_SPECIES

PHASES

Emplea los KEYWORD:

Permite asignar un valor al factor de fraccionamiento que fue nombrado en ISOTOPE_RATIOS

ISOTOPES

ISOTOPE_RATIOS

ISOTOPE_ALPHAS

NAMED_EXPRESSIONS

CALCULATE_VALUES

SOLUTION_SPECIES

PHASES

Emplea los KEYWORD:

Permite programar las funciones que describen la tasa de fraccionamiento definida en ISOTOPE_RATIO

ISOTOPES

ISOTOPE_RATIOS

ISOTOPE_ALPHAS

NAMED_EXPRESSIONS

CALCULATE_VALUES

SOLUTION_SPECIES

PHASES

Emplea los KEYWORD:

Define las especies químicas que pueden formarse en términos de los isótopos que se definieron como MASTER_SPECIES

ISOTOPES

ISOTOPE_RATIOS

ISOTOPE_ALPHAS

NAMED_EXPRESSIONS

CALCULATE_VALUES

SOLUTION_SPECIES

PHASES

Emplea los KEYWORD:

Define las PHASES que pueden formarse en términos de los isótopos que se definieron como MASTER_SPECIES

ISOTOPES

ISOTOPE_RATIOS

ISOTOPE_ALPHAS

NAMED_EXPRESSIONS

CALCULATE_VALUES

SOLUTION_SPECIES

PHASES

Modelamiento vía cinética

Para evidenciar esta vía de modelamiento se trabajará con el Ejercicio No.6: Fraccionamiento de

Rayleigh del 18O (Appelo, 2002)

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Modelamiento de fraccionamiento

isotópico

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