Japan Atomic Energy Agency JAERI-ISOLにおけるイオン源開発と崩壊核分光

市川 進一

独立行政法人 日本原子力研究開発機構

先端基礎研究センター

Tokai site of JAEA

20MV Tandem Accelerator

JAERI-ISOL

2009年1月6日, 7日タンデム研究会

Japan Atomic Energy Agency

80 85 90 95 00 05 10

1980年12月タンデム加速器施設に設置

新希土類核の探索121La

希土類核の酸化物イオン化法

RIビーム

重イオンビームISOL : Isotope Separator On-Line

表面電離型イオン源

β/γ崩壊核分光・ﾚｻﾞｰ核分光

Qβの測定

中性子欠損、La, Baの核分光144Ce, 143Pr hfs

Japan Atomic Energy Agency 希土類元素の酸化物イオン化法

-8

-7

-6

-5

-4

-3

-2

-1

0

1

2

3

4

156Sm16O+/156Sm+

156Pm16O+/156Pm+

原 子 番 号 7060

Ce Nd Sm Gd Dy Er YbLa Pr Pm Eu Tb Ho Tm Lu

log

[i(M

O + )/

i(M + )]

ターゲット内蔵型

ガスジェット結合型

実験値

計算値

Cs、Ba酸化物ｲｵﾝ検出限界以下

S. Ichikawa et al., Nucl. Instr. and Meth. A274, 259-264 (1989).

123La

natMo + 32S

124La 125La 126La

124Ba

124Cs

Ba,Csｲｵﾝの混入が無いLa同位体の分離

酸化物ｲｵﾝLaO+

Japan Atomic Energy Agency 選択的質量分離による新同位体 121La の発見

Comparison between the γ spectra obtained at A=124 and A=140 when bombarding a Mo target with a 4.4 MeV/u 32S beam (30 particle nA). The products were ionized at 2400 K. The γ-lines at A=140 were assigned to 124La16O+.

β-coincident γ-ray spectra for the A=137 (121La16O+) in comparison with the A=121 spectrum of 121m,gCs and 121Ba previously obtained with a LEPS.In the top spectra, peaks marked by their Energy ( in keV) are assigned to the decay of 121La.

半減期：5.3±0.2秒

T. Sekine et al., Z. Phys. A 331, 105-106 (1988).

Japan Atomic Energy Agency

122,124,126Baの第一励起準位の寿命測定から換算転移確率を求める

92Mo(35Cl, 2p5n) 122LanatMo(35Cl, 2pxn) 124,126La

ALa16O+ イオンで質量分離

β − γ遅延同時計数法

Time spectra gated with the 2+ 0+ transitionsof (a) 126Ba, (b) 124Ba, and (c) 122Ba in the BaF2detector. The solid line indicates the fitted curvesby the deconvolution method.

B(E

2)

(e2 b

2 )B

(E2)

(e

2 b2 )

Neutron Number

B(E2; 2+ → 0+ ) values for (a) Ba and (b) Xe neutrondeficient isotopes. Data obtained in the present workare plotted in solid circles. Open circles are taken fromRef. [1]. The solid and the dashed lines are the resultsof the IBM-2 calculated in Ref. [5] with and withoutPauli-blocking effect, respectively.T. Morikawa et al., Phys. Rev. C 46, R6 (1992).

Japan Atomic Energy Agency

80 85 90 95 00 05 10

1980年12月タンデム加速器施設に設置

1992年TIARA-ISOL設置（高崎）

新アクチノイド核

233,236Am, 237Cm, 241Bk

159Pm, 161,162Sm165,166Gd, 166,167,168Tb

新希土類核

ガスジェット搬送法と結合した

表面電離型イオン源

反応生成物

TargetGas inlet

Gas outlet

Capillary1.4 mm I.D.

標的槽

熱イオン源

標的：U、Np、Pu

S. Ichikwa et al., Nucl. Instr. and Meth. A 374, 330-334(1996) and B 187, 548-554 (2002).

Japan Atomic Energy AgencyGas-jet ISOL による新希土類核の探索

半減期：19.4±2.7秒 半減期：8.2±1.3秒

M. Asai et al., Phys. Rev C 59, 3060-3065 (1999).

Japan Atomic Energy Agencyアクチノイド標的を用いた超Pu同位体の合成と新核種探索@ Gas-jet ISOL

238U235U234U233U 236U

237Np

239Pu 240Pu 242Pu 244Pu

248Cm

252Cf

233Am234Am235Am

236Am

237Cm

N=152

UNpPuAm

AmBkCf

EsFm

MdNoLrRf

DbSb

241Bk

257No

248Cm(13C,4n)257No

233U, 235U237Np239Pu248Cm

Japan Atomic Energy Agency 新核種 233Am の発見

233Am

229Np

225Pa

221Ac

217Fr

213At

209Bi

6Li

6890 keV

7245 keV7195 keV

7645 keV7440 keV7375 keV

8315 keV

9 08 0 k eV

4.0 min

1.7 s

52 ms

22 µs

125 ns

EC decay

2３３U239Am +α-decay

α 100%

α 100%

α 100%

α 100%

α 70%

α >3%

stable

6780 keV

荷電粒子標的複合核中性子蒸発

6.5 7.0 7.5 8.0 8.5 9.00

2

4

6

8

10

12

14

16

233Am 229Np 225Pa 221Ac 217Fr 213At

Energy / MeV

Cou

nts

233Am起因

T1/2 ：3.2±0.8分Eα:6.78MeV

生成断面積：＜0.9μb

質量数233で分離

Japan Atomic Energy Agency α崩壊部分半減期の系統性

α-decay partial half-lives for odd-A 233-243Am and 229-237Np, and even-A 236-242mAm plotted as a function of the α-transition energy.

SCdp EEAAE ∆+= αα )/(*

M. Sakama et al., Phys. Rev C 69, 014308 (2004).

Japan Atomic Energy Agency

80 85 90 95 00 05 10

1980年12月タンデム加速器施設に設置

JAERI-KEKRNBに係る共同研究締結

1992年TIARA-ISOL設置（高崎）

163,164,165,166Eu

放射性核種ビーム

核分裂で生成するRI8Li, 9Li, 18F, 20F, 111In

表面電離型イオン源

低圧アーク放電型

FEBIADイオン源

S.Ichikawa et al., Nucl. Instr. and Meth. B 204, 372-376 (2003).

ウラン標的装着表面電離型・低圧アーク放電型

Japan Atomic Energy Agencyウラン標的装着表面電離型イオン源

による新Eu核種の発見

0 2 4 6 8 10102

103

73.3 keV T1/2=3.8(0.3) s

168.8 keV T1/2=4.5(0.2) s

Cou

nts

Time / s

ウラン炭化物標的を装着した表面電離型イオン源還元性雰囲気

X, γ-ray spectrum in coincidence with β-ray for A=164 fraction. The open circles indicate the γ rays associated with the decay of 164Eu

50 100 150 200 2500

100

200

300

400

500

168.

6 ke

V (4

+ -> 2

+ )

73 k

eV (2

+ -> 0

+ )

Gd

k β

x ra

yG

d K

x α

ray

β-gated γ ray spectrum observed at mass 164

Cou

nts /

0.1

keV

Energy / keV

193.

3 ke

V

92.8

keV

61.1

keV

164 G

d 1

41.9

keV

145 B

a 9

6.6

keV

168.

8 ke

V4+

->2+

73.3

keV

2+->

0+

半減期：2.7±0.3秒

A. Osa et al., Nucl. Instr. and Meth. B 266, 4396-4397 (2008).

Japan Atomic Energy Agency162Gd, 164Gd の第一励起準位の寿命測定

から換算転移確率を求める

Nd

Pm

Sm

Eu

Gd

Tb

Dy

152 153 154 155 156

153 154 155 156 157 158

154 155 156 157 158 159 160

155 156 157 158 159 160 161 162

156 157 158 159 160 161 162 163 164

157 158 159 160 161 162 163 164 165

158 159 160 161 162 163 164 165 166 167 168 169

11.4 m 28.9 s 25.9 s 8.9 s 5.47 s

5.4 m 2.68 m1.73 m 41.5 s 26.70 s 10.56 s 4.8 s

22.3 m 9.4 h 432 s 5.30 m 11.37 s 9.6 s

4.961 y 15.19 d 15.18 h 45.9 m 18.1 m

18.479 h 3.66 m 8.4 m 68 s 45 s

38 s 26 s 10.6 s

99 y 180 y10.7 s 72.3 d 6.88 d 7.60 m 19.5 m 3.0 m 2.11 m

144.4 d 2.334 h1.257 m 81.6 h 6.20 m 8.7 m 39 s

60

61

62

63

64

65

66

92 94 96 98 100 102

159

161

165

16716625.6 s

10.3 s

4.8 s

1.47s

19.4 s1688.2 s

157

162

1664.8 s

2.4s

163 1647.7 s 4.2 s

1652.7 s

1661.7 s

88 90 92 94 96 98 100 102 104 106

70

80

90

100

110

Dy

Gd SmE(

2+) /

keV

Neutron Number

New

Shell gap at N=98?

Preliminary results

D. Nagae, private communication.

Japan Atomic Energy Agency 全吸収型BGO検出器を用いた崩壊エネルギー (Qβ) の測定

100

102

104

106

0 20 40 60

162EuBGBG subtracted

Cou

nts

/ Cha

nnel

Channel

162Eu

0

100

200

300

Original (BG subtracted)Unfolded with energy resolutions

N 162Eu

(a)

0

200

400

600

4000 5000 6000

f(Emax)=f(3815-500 keV)f(Emax)=f(3815 keV)f(Emax)=f(3815+500 keV)f(Emax)=f(5565 keV)

Np/

fW

Energy / keV

1750 = Elevel

0 keV

1750+500

1750-500

Ep,f(3815+500)

=Ep,f(3815) - 20 keVf(3815-500)

f(3815+500)

Ep,f(3815-500)

=Ep,f(3815) + 20 keV

First Forbidden

(b)Adopted

Ep

Emax

RI beam

s

全吸収型BGO検出器

Energy

Cou

nts

(arb

. uni

ts)

β1+γ1

β2

Sumβ1, E

β1=Q

β-E

γ1

γ1β2, Qβ

0

Qβ

Eγ1

H. Hayashi et al., Eur. Phys. J. A. 34, 363-370 (2007).

Japan Atomic Energy Agency崩壊エネルギーから S2n を求める

Nd

Pm

Sm

Eu

Gd

Tb

Dy

152 153 154 155 156

153 154 155 156 157 158

154 155 156 157 158 159 160

155 156 157 158 159 160 161 162

156 157 158 159 160 161 162 163 164

157 158 159 160 161 162 163 164 165

158 159 160 161 162 163 164 165 166 167 168 169

11.4 m 28.9 s 25.9 s 8.9 s 5.47 s

5.4 m 2.68 m1.73 m 41.5 s 26.70 s 10.56 s 4.8 s

22.3 m 9.4 h 432 s 5.30 m 11.37 s 9.6 s

4.961 y 15.19 d 15.18 h 45.9 m 18.1 m

18.479 h 3.66 m 8.4 m 68 s 45 s

38 s 26 s 10.6 s

99 y 180 y10.7 s 72.3 d 6.88 d 7.60 m 19.5 m 3.0 m 2.11 m

144.4 d 2.334 h1.257 m 81.6 h 6.20 m 8.7 m 39 s

60

61

62

63

64

65

66

92 94 96 98 100 102

159

161

165

16716625.6 s

10.3 s

4.8 s

1.47s

19.4 s1688.2 s

157

162

1664.8 s

2.4s

163 1647.7 s 4.2 s

1652.7 s

1661.7 s

10

11

12

13

94 98 102 106

S2n

/ M

eV

Neutron Number

S2n(Z,A) = -M(Z,A)+M(Z,A-2)+2×Mn

161Sm159Pm

164Eu

166TbAME03(Exp.)AME03(SYST.)Present(Exp.)Present(SYST.)

2中性子分離エネルギーの系統性

0

100

200

300

3000 5000 7000

164Eu

0

100

200

300

3000 4000 5000 6000 7000

165EuKu

rie P

lot

Energy / keV Energy / keVH. Hayashi et al., Eur. Phys. J. A. 34, 363-370 (2007).

Japan Atomic Energy Agency 原子核質量の実験値と計算値の比較

-1

0

1

87 92 97 102

Exp.Syst.Dussel

ComayJaneckeMasson

Mas

s-M

ass(

AME

03) [

MeV

]

Neutron Number

162Eu

Exp. Syst.

161Eu

160Eu163Eu

164Eu

165Eu

87 92 97 102

Exp.Syst.SatpathySpanierMoller

MyerKouraGorielyDuflo

Neutron Number

Exp. Syst.

Systematicsによる計算 原子核モデルによる計算

Q値の誤差⇒赤いError

Massの誤差(Q値＋娘核のMass)⇒黒のError（娘核のGdも測定されていないので、大きな誤差となる）

H. Hayashi et al., Eur. Phys. J. A. 34, 363-370 (2007).

Japan Atomic Energy Agency 新核種探索結果のまとめ

28

20

28

50

82

2 820 28

50

82

126

中性子数

陽子数

表面電離型イオン源

表面電離型イオン源

ウラン標的を装着した

163,164,165,166Eu

159Pm, 161,162Sm165,166Gd, 166,167,168Tb

233,236Am, 237Cm, 241Bk

ガスジェット搬送装置表面電離型イオン源

標的槽

イオン源

121La125,127Pr

Japan Atomic Energy Agencyﾋﾞｰﾑ強度の向上と短寿命核の分離

●U/C 比, 1/4、1/10など・・

●RVC繊維

●パウダをプレスし、Disk→パウダーの粒径?

Reticulated Vitreous Carbon Fiber（網状硝子体炭素繊維）

11 µm φのグラファイト繊維（GC-20、Tokai Carbon Co.)

A. AndrighettoA. AndrighettoINFNINFN

DiskSPES方式（イタリア）

ウラン炭化物標的の最適化

Japan Atomic Energy Agency高温型 FEBIAD イオン源の開発

●イオン源の動作確認136Xe : ビーム電流6nA ~ 10nA →イオン化効率 7% ~ 11%

●電子衝撃 300V / 0.05A (15W)で加熱138Ba : ビーム電流1.7nAを確認 （ターゲット温度未測定）

23

4

target containerfilament

connectionpipe

1

イオン・ビーム

加速器からの荷電粒子

25 mm

カソードアノード

ガス導入口

標的フィラメント

標的槽

チムニー

Y. Otokawa, private communication.

Japan Atomic Energy Agency

NiCuZnGaGeAs

SeBrKr

RbSr

Y

N=50

Z=28

Neutron Number

Prot

on N

umbe

r

1 x 104 　 9 x 104

1 x 102 　 9 x 102

1 x 103 　 9 x 103

1 x 105 　 9 x 105

1 x 106 　 9 x 106

Beam intensity (ions/sec/)

1g/cm2 of 238U@1 μA

～

～

～

～

～

1 x 107 9 x 107～

PdAg

CdInSnSb

TeI

XeCs

BaLa

N=82

Z=50

Prot

on N

umbe

r

Neutron Number

RNB計画に係る放射性核種ﾋﾞｰﾑ強度の向上

迅速な分離と効率の向上

標的の最適化とイオン源開発

A. Osa et al., Nucl. Instr. and Meth. B 266, 4396-4397 (2008).

Japan Atomic Energy Agency 極限領域核の崩壊核分光

57

58

59

60

61

62

63

64

65

66

La

Ce

Pr

Nd

Pm

Sm

Eu

Gd

Tb

Dy

92 94 96 98 100 102 104 106158 159 160 161 162 163 164 165 166 167 168 169 171 172

144.4 d 2.334 h1.257 m 81.6 h 6.20 m 8.7 m 39 s

157 158 159 160 161 162 163 164 165 167166 168 170 17199 y 180 y

10.7 s 72.3 d 6.88 d 7.60 m 19.5 m 3.0 m 2.11 m

156 157 158 159 160 161 162 163 164 165 16618.48 h 3.66 m 8.4 m 68 s 45 s

4.961 y 15.19 d 15.18 h 45.9 m 18.1 m 38 s 26 s 10.6 s155 156 157 158 159 160 161 162

154 155 156 157 158 159 16022.3 m 9.4 h 432 s 5.30 m 11.37 s 9.6 s

161 162

153 154 155 156 157 1585.4 m 2.68 m 41.5 s 26.70 s 10.56 s 4.8 s

159

152 153 154 155 15611.4 m 28.9 s 25.9 s 8.9 s 5.47 s

1572.72 s

151 152 153 15418.90 s 3.24 s 4.3 s 2.3 s

155 156 157

150 151 1524.0 s 1.02 s 1.4 s

153 154 155 1561.19 s 0.47 s 0.43 s

1491.05 s 0.7 s

150 151 153 1540.71 s 1.19 s 0.47 s

163 164 165

169

102

104

170

152

doubly midshell nucleus170Dy: E(4+

1)/E(2+1)

Astrophysical interestEu,Sm:T1/2, S2n deduced from Qβ

N = 102, 104

Kπ = 6+

large deformation andaxial symmetryT1/2:hours range

limits of the Qβ known isotopes

Stable isotopes

166

○ 166Eu → 166Gd○ 170Tb → 170Dy○ 160Pm, 162Pm → 160Sm, 162Sm○ and others??

Japan Atomic Energy Agency ま と め● イオン源の開発：

表面電離型イオン源ガスジェット搬送装置と結合した表面電離型イオン源ウラン標的装着FEBIADイオン源、表面電離型イオン源

● 新核種の発見: 159Pm, 161,162Sm,165,166Gd, 166,167,168Tb, 163,164,165,166Eu233,236Am, 237Cm, 241Bk, 121La,125,127Pr

● A=160近傍核のβ崩壊エネルギー測定：158,161Sm、160-165Eu、163Gd、166Tb● 変形閉殻(N=98)周辺での励起準位寿命測定：162,164Gd 2+準位

● 短寿命核ビーム加速実験計画に係るビーム開発：

ウランの陽子誘起核分裂で生成する19元素105核種の分離● 発表論文総数：34報

イオン源・イオン化法の開発9編希土類核領域（新核種・崩壊核分光）17編アクチノイド領域（新核種・崩壊核分光）8編