ソリッドイマージョン蛍光顕微計測法とそのナノ光物性計測への応用

吉田正裕、秋山英文東京大学物性研究所、 CREST(JST)

OJ2004 シンポジウム 「ナノオプティクス：ナノスケール分光学を目指して」 5aBS2 ＠大阪大学 (2004.1 １ . ４，５ )

１．背景 --- ナノ光物性計測２．ソリッドイマージョンレンズ (SIL) とソリッド　　イマージョン顕微計測法３． SIL 顕微計測法の性能検討　　 a) 空間分解能と許容加工誤差　　 b) 集光効率４． SIL 顕微計測法のナノ光物性計測への適用５．まとめと課題

ソリッドイマージョン蛍光顕微計測法とそのナノ光物性計測への応用

● ナノ構造 ---- 半導体量子構造、ナノ微粒子、 etc.・ 空間分布、均一性・ 局所電子状態・ 単一構造分光

● 単一分子、単一ナノ構造 ---- 化学、生体分子、単一ドット etc.

高検出効率

顕微計測法（ micro- ＰＬ、 micro-Raman 分光、共焦点法 etc. ）顕微計測法＋試料加工（マスク、エッチング etc. ）

ソリッドイマージョン顕微計測法 （分解能： 100nm ~sub. μm)

走査型近接場顕微鏡（ＮＳＯＭ） ( 数 nm ~ 100nm)

ナノ光物性計測

高分解能、高効率計測法として、

研究背景

高空間分解能

空間分解能

光学顕微鏡の空間分解能

oil Immersion r ~ / noil

= noil= nSIL

solid Immersion r ~ / nSIL

SIL

ソリッドイマージョンレンズ (SIL) の形状と特性

半球型 SIL ワイエルストラス球型 SIL（超半球型 SIL ）

半球型 SIL 超半球型 SIL

倍率 n 倍 n2 倍分解能向上 1/n 1/n2

対物レンズ動作距離 > a > (1+ n) a

色収差 なし あり

SIL の特性a : SIL の半径n : 屈折率

光物性計測 (1997 ~ )

● 高い集光効率　● 低温使用可● 不純物汚染がない● 顕微計測法との組合せ容易● ２次元画像計測

近接場光記録 (1994~ )

Application of the SILsAdvantages

B. D. Terris et al. (IBM) APL 65, 388 (1994).

T. Sasaki et al. (U-Tokyo) JJAP 36, L962 (1997).

● 高い空間分解能 （光の回折限界を超えた） S. M. Mansfield and G. S. Kino

APL 57, 2615 (1990).

ソリッドイマージョン顕微鏡の提案

ソリッドイマージョンレンズ (SIL) の特徴

-- 顕微発光計測

(+ ソリッドイマージョンミラー (SIM))

近接場光記録への適用

Mizuno et al.Jpn. J. Appl. Phys. 43, 1403 (2004).

(Near-Field Recording)

Recording density> 50 Gbits/in2

１．背景 --- ナノ光物性計測２．ソリッドイマージョンレンズ (SIL) とソリッド　　イマージョン顕微法３． SIL 顕微計測法の性能検討　　 a) 空間分解能と許容加工誤差　　 b) 集光効率４． SIL 顕微計測法のナノ光物性計測への適用５．まとめと課題

ソリッドイマージョンレンズ (SIL) の形状と特性半球型 SIL ワイエルストラス球型 SIL

（超半球型 SIL ）

半球型 SIL 超半球型 SIL

倍率 n 倍 n2 倍分解能向上 1/n 1/n2

対物レンズ動作距離 > a > (1+ n) a

色収差 なし あり

SIL の特性a : SIL の半径n : 屈折率

Optical data storageConfocal microscopy, proposed by Mansfield and Kino (1990).

SIL の許容加工誤差、有効視野

)1n1n/(a2n

1r2],

1n1nn(n4[|d|,

1n4|b| 2

222

　　 　　　　 　　　

半球型 SIL

超半球型 SIL

超半球型 SIL での典型値：（ =0.6 μm, a=1 mm, n=1.845 ）

/4 波長評価法（ W</4 or </2 ）により許容誤差を評価。

21])1n(n

a2[r2],

)1n(n2

a[|d|,

)1n(4|b|

　　 　　　　 　　　 1/2

.m22r2

),/3(m2.0|d|

,)6/(m1.0|b|

μμ

μ

　　

　　　　

　　　　　

/ 3

M. Baba et al., JAP 85, 6923 (1999).M. Yoshita et al., JJAP 41 L858 (2002).

SIL- 試料間空隙の分解能への影響

FWHMNAeff

51.0

M. Baba et al., JAP 85, 6923 (1999).

１．背景 --- ナノ光物性計測２．ソリッドイマージョンレンズ (SIL) とソリッド　　イマージョン顕微法３． SIL 顕微計測法の性能検討　　 a) 空間分解能と許容加工誤差　　 b) 集光（検出）効率　　　　 i) SIL 蛍光顕微鏡 　　　　 ii) SIL 発光顕微鏡 --- 半導体ナノ構造４． SIL 顕微計測法のナノ光物性計測への適用５．まとめと課題

電気双極子の放射パターン (1)

SIL-air 界面から距離 z に置いた電気双極子からの放射パターン

放射パターンが SIL 側に大きく偏っている。

ref: Hellen and Axelrod, J Opt. Soc. Am. B4, 337 (1987).

（双極子の向きはランダムとして平均化）

SIL 側への放射を検出高集光効率 !!

蛍光フーリエイメージ

対物レンズの後側焦点面でのフーリエ像を観察

空気側：

SIL 側：

色素ドープ微小球（ 0.22μm ）の蛍光

ほぼ一様に分布

リング状の蛍光フーリエ像臨界角近傍での放射ピークに対応

放射パターン計算結果 (a) と良く一致。

SIL 蛍光顕微計測における検出効率

SIL n=1.845

対物レンズによる検出

開口数ＮＡの立体角中に放射された蛍光量双極子の SIL 表面からの距離

＝

z = 0 μm

SIL 屈折率 (n)

集光角 (NA)

距離 (z)

大大小

SIL 蛍光顕微計測における検出効率

100% に近い高い検出効率

ー SIL 屈折率依存性 ー

色素ドープポリスチレン微小球（球径 0.11μm ）

顕微蛍光像の強度相関プロット（実験）

励起強度補正： 2.83

蛍光強度： 21.9 倍

半球型 SIL

集光強度比　 7.7 倍

Obj. NA=0.8

SIL 蛍光顕微計測における検出効率

SIL n=1.845

双極子の置かれた位置

SIL 顕微計測62 %

通常顕微法での集光全放射量の 8 %

顕微蛍光像の強度相関プロット　　　　　　　　（超半球型 SILの場合）

色素ドープポリスチレン微小球（球径 0.11μm ）

励起強度補正： 9.63

蛍光強度： 203.3 倍

集光強度比　 21.1 倍

超半球型 SIL

SIL 蛍光顕微計測における検出効率　　　　　　　　　（超半球型 SIL の場合）

SIL 顕微計測

76 %

通常顕微法

全放射量の 3.7 %

検出効率

１．背景 --- ナノ光物性計測２．ソリッドイマージョンレンズ (SIL) とソリッド　　イマージョン顕微法３． SIL 顕微計測法の性能検討　　 a) 空間分解能と許容加工誤差　　 b) 集光（検出）効率　　　　 i) SIL 蛍光顕微鏡 　　　　 ii) SIL 発光顕微鏡 --- 半導体ナノ構造４． SIL 顕微計測法のナノ光物性計測への適用５．まとめと課題

半導体　　　　　高屈折率材料

半導体ナノ構造からの発光検出

Obj.

air

n=1.0

Obj.

SIL n=1.5 ～ 2

Semicond. n > 3

臨界角が小さい（ sinc = 1/nsemi ）

取り出し可能な発光量が少ない（ 1%以下）

QW

通常の顕微法 SIL 顕微法

半導体表面（ z=0 ）に置いた電気双極子からの放射パターン（双極子の向きは界面に平行とし、面内方向で平均化）

SIL を用いることで、検出側への放射量が増大

電気双極子の放射パターン (2)

= 750 nm

SIL 顕微発光計測における検出効率

半球型 SIL 3.3%/0.8% = 4.1 倍超半球型 SIL 13%/0.8% = 16 倍

2n4n

SIL 顕微計測 従来の顕微計測

検出効率の向上 （ NA=0.5, nSIL=2.0 ）

13 %

3.3%

１．背景 --- ナノ光物性計測２．ソリッドイマージョンレンズ (SIL) とソリッド　　イマージョン顕微法３． SIL 顕微計測法の性能検討　　 a) 空間分解能と許容加工誤差　　 b) 集光効率４． SIL 顕微計測法のナノ光物性計測への適用

５．まとめと課題

a) 発光、蛍光画像、分光測定（ 4K ~ 室温）、b) 発光励起スペクトル測定 (PLE) 、c) ラマン散乱測定、d) ポンプ・プローブ時間分解測定 (~130fs) 、など

(Our group)

SIL 顕微蛍光（発光）計測系

setup

or Ti:Sa etc.

超半球 SIL 半径 (a) ： 375 μm屈折率 (n): 1.8

SIL 有無による分解能比較（室温）

SIL 顕微計測系の分解能評価（メタルマスクエッジの反射像）

１．光の回折限界を超える高分解能の実現　　　 NA ≥ 1.0

２．低温から室温までの広い温度範囲で使用可能M. Yoshita et al. APL 73, 635 (1998).

SIL 顕微系分解能の温度特性T= 5, 300 K Obj. lens NA=0.5

観察試料：MBE ファセット成長 GaAs 量子井戸構造

半導体ナノ構造の光物性計測への適用

点 A の断面強度分布

光励起キャリアの発光空間分布計測

空間分解能 ≤ 0.4 µm 　 (NA ≥ 1.0)

M. Yoshita et al. APL 73, 635 (1998).

反射像 (top)

発光像

光励起キャリアのマイグレーション観測

半導体ナノ構造中での異方的な光キャリアのドリフト・拡散現象

光点励起位置

発光像（点励起） 発光像強度分布の半値全幅

M. Yoshita et al. APL 73, 2965 (1998).

サブ µm 分解能で計測することに成功

5 nm (110) GaAs/AlAs SQW grown on a cleaved edge of a GaAs wafer

量子井戸中の局在電子状態の発光分光

●○：局在励起子発光▼▽：励起子分子発光

１．背景 --- ナノ光物性計測２．ソリッドイマージョンレンズ (SIL) とソリッド　　イマージョン顕微法３． SIL 顕微計測法の性能検討　　 a) 空間分解能と許容加工誤差　　 b) 集光（検出）効率４． SIL 顕微計測法のナノ光物性計測への適用５．まとめと課題

SIL の分解能限界と課題

SIL- 試料間空隙の制御

・ 低温対策　　（断熱真空中、冷媒雰囲気中 )

　∝　 / 2nNA （ / 2n2NA ）

● 高屈折率 SIL の利用　 ・ ZrO2 (n=2.16)　 ・ GaP (n=3.1~3.4) 　～　 /6

● マッチングオイルの使用（液浸レンズ）

（ ただし、 max: /2n ）

NA=sin空間分解能

● 空隙制御法の開発 ー ・ 近接場光記録技術の流用

Ghislain et al.Appl. Phys. Lett. 74, 501 (1999).

AFMカンチレバー方式 flying head 方式

Mizuno et al.Jpn. J. Appl. Phys. 43, 1403 (2004).

SIL- 試料空隙の制御方法

Summary

1. SIL を用いたソリッドイマージョン蛍光顕微計測法について検討1) 光の回折限界を超える高い空間分解能の実現2) 全発光量の 62%(76%) の高い集光効率の実現3) ＳＩＬの許容誤差、有効視野についての検討4) 広い温度範囲での適用可能（４Ｋ　～　ＲＴ）

2. 半導体ナノ構造の顕微発光計測に適用1) 励起キャリアの空間分布2) キャリアのマイグレーション３）局所電子状態の分光計測

従来の顕微計測法の資産をそのまま利用できる。

ナノ光物性計測の有力な計測法であることを実証。

を高い空間分解能で測定

謝辞：

・ SIL の収差計算、集光効率計算　　馬場基芳　博士（東大物性研）　　小山和子　氏（東大物性研）

・ SIL 分光実験　　佐々木岳昭　氏（東大物性研、現：旭化成）

・ 半導体ナノ試料　　榊裕之　教授（東大生産研）

共同研究者：

（双極子の向きは界面に平行と仮定し、面内方向に平均化）

電気双極子の放射パターン

半導体表面からの距離 z 依存性