電界による磁気異方性制御：実験

野 隆行﨑産総研　ナノスピントロニクス研究センター

文部科学省科研費新学術領域「コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス」

2014.3.10 　東京大学 本郷キャンパス

計画研究：スピンエレクトロニクス材料の探索

Electric-field control of magnetic anisotropy: Experiment

研究代表者： 佐藤和則（阪大）研究分担者： 小田竜樹 ( 金沢大 ), 小倉昌子 ( 阪大 ), 野 隆行﨑 ( 産総研 )連携研究者： 黒田眞司 ( 筑波大 ), 吉田博 ( 阪大 ), 朝日一 ( 阪大 ), 鈴木義茂 ( 阪大 ),　　　　　　　　 赤井久純 ( 阪大 ), 下司雅章 ( 阪大 )

スピントロニクス

磁気工学電子スピンの巨視的制御

電子工学電荷制御 ( 伝導・光学特性 )

e-

e- e-

トンネル磁気抵抗効果不揮発性固体磁気メモリ

不揮発性 SRAM

高周波発振器

生体用高感度磁界センサー

Yuasa et al. Nature Mater.(2004)

課題駆動電力の低減

Introduction 1

電流磁界 スピントルク ( 電流 )

低消費電力化

駆動電力の低減に向けて

低消費電力なスピン状態（方向やダイナミクス）制御技術が必要不可欠

1996 年～Slonczewski, Berger1820 年～

Oersted 　

n pp

バイポーラトランジスタ

np p

FET真空管エレクトロニクスとの対応

電界制御が必須！<1fJ

~100 pJ ~100fJ1bit の書き込み消費電力

Introduction 2

磁歪制御 キュリー点制御

V. Novosad et al. JAP (2000).

H. Ohno et al. Nature (2000).D. Chiba et al. Nature Mater. (2011)

L. W. Martin et al. J. Phys. : Condens. Mater. (2008).

電界によるスピン制御の試みIntroduction 3

室温での安定な動作 高い繰り返し動作耐性 磁気抵抗素子との複合化 高速動作

実用デバイス化への要求

マルチフェロイックピエゾ素子

磁性薄膜

電界磁気異方性制御

M. Weisheit et al. Science 315, 349 (2007)

4.5% の保磁力変化

0.4 V

1.0 V

-0.11-0.12 -0.1 0 0.1

Kerr

rotation

Electrolyte

FeP

t

MgO Pt

Pt

Electric double layer H (T)H (T)

室温において、 3d 遷移金属の垂直磁気異方性を電界で制御することが可能！

Introduction 4

液体電界質による電気２重層の利用

M. Tsujikawa and T. Oda, Phys. Rev. Lett. 102, 247203 (2009).

Electric field (V/Å)

Nu

mb

er o

f el

ectr

ons

Introduction 5 電界誘起磁気異方性変化の起源 - 理論 -

PtFePt

Contents

1. 全固体素子における電圧磁気異方性制御の実現2. 電圧磁気異方性変化を利用したスピンダイナイクス制

御

実用デバイス化への要求を満たす電界スピン制御法の開発に向けて・・・

室温で安定に動作する固体素子 高い繰り返し動作耐性 磁気抵抗素子との複合化 高速動作

全固体素子における電圧磁気異方性制御の実現

T. Maruyama, Y. Shiota, T.N. et al. Nature Nanotech. 4, 158 (2009)Y. Shiota, T. N. et al. Appl. Phys. Exp. 2, 063001 (2009)T. Nozaki et al. APL. 96, 022506 (2010)Y. Shiota, T.N. et al. APEX 4, 043005 (2011)

室温で安定に動作する固体素子 高い繰り返し動作耐性 磁気抵抗素子との複合化 高速動作

0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8-200

0

200

400

600

Ep

erp×

t FeC

o (J

/m2 )

FeCo thickness, tFeCo

(nm)

超薄膜磁性層における界面誘起の垂直磁気異方性

-150 -100 -50 0 50 100 150

0.58 nm

0.55 nm

0.5 nm

(Oe)垂 直 磁 界

(a.u

.)垂

直磁

化成

分

Au (001) 50 nm

超薄膜 Fe80Co20(001) tFeCo

MgO(001) 10 nm

磁性層膜厚によって垂直磁気異方性の大きさを設計可能

Experiment 1

Ks = 650 J/m2

界面磁気異方性エネルギー

-1000 -500 0 500 1000

-200 V 0 V 200 V

Ker

r el

lipti

city

(a.

u.)

Magnetic field (Oe)

tFeCo = 0.58 nm

電圧印加による垂直磁気異方性制御

-200 V

200 V

電圧印加により磁化容易軸が面内 -面直間で遷移

Experiment 2

極カー効果測定

3d 遷移金属強磁性体 /MgO接合は現在のスピントロニクスの基本構造！

CoFeB

M. Endo et al. APL 96, 212503 (2010)K. Kita et al. APL 112, 033919 (2012)

FePd, FePt

laser

F. Bonell et al. APL 98, 232510 (2011)T. Seki et al. APL 98, 212505 (2011)

T. Zhou et al. APL 96, 012506 (2010)

CoCrPt-TiO2nanocomposite

様々な材料系における電界磁気異方性制御の報告例

トンネル磁気抵抗素子における電界磁気異方性制御

Fe (3 or 0.7 nm)

MgO (2.5 nm)

FeB (1.5 nm)

Ru(7 nm)Ta (5 nm)

Cr (30 nm)

MgO (3 nm)

MBE

Sputtering

MgO (001) substrate

Junction size: 2 × 6 m2

Fe wedge (0-0.7 nm) Free layer, tfree

Reference layer

トンネル磁気抵抗素子における電界磁気異方性制御Experiment 3

-6000 -4000 -2000 0 2000 4000 600035

40

45

50

55

Res

ista

nce

(k

)

Magnetic field (Oe)

Vbias = 30 mV

Hex

Fe(3 nm)/MgO/Fe(0.3 nm)/FeB (1.5 nm) /Ta/Ru

0 1000 2000 3000 4000 50000.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Nor

mal

ized

res

ista

nce

(a.

u.)

Magnetic field (Oe)

1000 mV 800 mV 600 mV 400 mV 200 mV 30 mV-200 mV -400 mV -600 mV -800 mV -1000 mV

+V

Fe(3 nm)/MgO/Fe(0.3 nm)/FeB (1.5 nm) /Ta/Ru

Positive bias: electron depletionNegative bias: electron accumulation

Experiment 3 TMR曲線のバイアス電圧依存性

Bias voltage dependence of Eperptfree

-1000 -500 0 500 100080

100

120

140

160

180

Ep

erpt fr

ee (

J/m

2 )

Voltage (mV)

Slope: 105 fJ/Vm

0-200 200 400Electric field (mV/nm)

-400

1.2

1.4

1.6

1.8

2.0

2.2

2.4

2.6

Hp

erp

, eff (

kO

e)

30% change in Eperp by 1V application

Experiment 3

室温で安定に動作する固体素子 高い繰り返し動作耐性 磁気抵抗素子との複合化 高速動作

電圧磁気異方性変化を利用したスピンダイナイクス制御

T. Nozaki et al. Nature Phys. 8, 491 (2012)

Basic research

• ダンピング定数• 磁気異方性• 層間交換結合• 飽和磁化

Applications

• マグノニクス ( スピン波 )• スピンポンピング• マイクロ波アシスト磁化反転

• スピントルク発振• スピントルク検波

S. Mizukami et al. PRB (2002)A. Brattas et al. PRB (2002)A. A. Serge et al.

J. Phys. D: Appl. Phys. (2010)

Frequency

FMR

sig

nal

強磁性共鳴 (FMR)Introduction 6

マグノニクススピンポンピング

電界磁気異方性制御による強磁性共鳴励起

eff

dM dMM H M

dt dt

2 2

0 0 0

1ˆ

2mag s c d d rf s extE M V H y H H V z M Vs H

0

1eff mag

s

H EM

高周波電界による磁気異方性変化

LLG equation

Concept

Vrf

Hd (Vrf)

Hex

cos cos

cos cos 22

I t R t

IRt

Experiment 4

ホモダイン検波法A. A. Tulapurkar et al. Nature (2005)(Spin-torque induced FMR: RA~3 m2)

DC voltage

電界励起 FMR信号例

RA: 420 km2

Junction size: 2 × 6 m2

0 2 4 6 8 10 12

-60

-40

-20

0

20

40

60

80

100

Vdc

(V

)

Frequency (GHz)

1400 Oe 2800 Oe 1600 Oe 3000 Oe 1800 Oe 3200 Oe 2000 Oe 3400 Oe 2200 Oe 3600 Oe 2400 Oe 3800 Oe 2600 Oe 4000 Oe

Prf = -15 dBmH: 65deg.

電界による磁化反転制御

Y. Shiota, T.N. et al. Nature Mater. 11, 39 (2012).Y. Shiota, S. Miwa, T.N. et al. Appl. Phys. Lett. 101, 102406 (2012)

静電界印加

磁化反転できない

短パルス電界印加

歳差運動を利用したダイナミック磁化反

転

Voltage OFF ：Hext,z = 700 OeHa, ⊥ = 1400 Oe

x

y

Voltage OFF ：Hext,z = 700 OeHa,⊥ = 1400 Oe

x

y

Voltage ON ：Hext,z = 700 OeHa,⊥ = 600 Oe

x

y

Heff

0.4 ns

立ち上り & 立下り : 70 ps

V

パルス電圧印加下における磁気エネルギー変化

エネルギー障壁

HbiasHbias Hbias

パルス電界によるダイナミック磁化反転 (シミュレーション )

Lock-in amplifier

2 ksign out 50 mV, 333 Hz

PulseGenerator

Au 50 nm

orMgO

Au

SiO2SiO2

84°

Hex

tFeCo: 0.7 nm (in-plane)tMgO: 1.5 nm Junction size: 0.2×0.8 m2

Minor loop ( 84°)

AP

P

Experiment 5

0 10 20 30 40 50

13.5

14.0

14.5

15.0

Res

ista

nce

(k)

Number of pulse

反平行磁化状態

平行磁化状態

tpulse = 0.65 ns

Vpulse=-1.35 V

0 300 600 900 120012.5

13.0

13.5

14.0

14.5

15.0

15.5

16.0

Res

ista

nce

(k)

Magnetic field (Oe)

消費電力比較

電流駆動型と比較して約２桁の低消費電力化の可能性電流駆動型と比較して約２桁の低消費電力化の可能性

＊ Toshiba Co., IEDM2012

本研究(200×800 nm2)

見込み値（ φ30 nm ）

スピントルク型 *(φ30 nm)

310 fJ 1.4 fJ 90 fJ

今後の課題

Au/FeCo/MgO*1 MgO/FeB/MgO*2 超 Gbit級

素子サイズ Φ30nm Φ30nm Φ10nm

9 51 50

垂直磁気異方性 (Merg/cc) 1 2 20

電界効果 (fJ/Vm) 30 100 1000

目標

エネルギー障壁 UK V

磁気異方性 体積

不揮発性メモリなどの応用には ~ 40-60kBT が必要

磁化の向き

磁性層の超薄膜化による熱安定性の低下　　⇒　微細化（大容量化）に対応できない

1* T. Nozaki et al. APL. 96, 022506 (2010), 2* T. Nozaki et al. Appl. Phys. Exp. 6, 073005 (2013)

1. 高結晶磁気異方性材料 Pt/Fe(1ML)/Pt(1ML) ~80×r (fJ/Vm)2. High-k 誘電体の導入　　 e.g. SrTiO3 r > 200 (r, MgO ~ 10)

Summary

• 全固体素子 ( トンネル磁気抵抗素子 ) における電界磁気異方性を実現

• 電界による高速スピンダイナミクス（強磁性共鳴）励起を実証• 電界パルスを用いたダイナミック磁化反転を実証

Voltage-driven MRAM

Voltage control ofmagnetic anisotropy

Highly-sensitive detector

Voltage-driven three terminal device(Spin transistor)

Voltage-induced spin wave excitation

Vpulse = -0.75 V

0 1 2 3 4 5 6 7 8

540560580600620640660680700720

pulse

(ns)

Mag

netic

fiel

d (O

e)

0.0

0.25

0.50

0.75

1.0

Pswitch

0 1 2 3 4 5 6 7 8

540560580600620640660680700720

pulse

(ns)

Mag

netic

field

(O

e)

0.0

0.25

0.50

0.75

1.0

Pswitch

AP ⇒ P P ⇒ AP

400 500 600 700 800 900

360

370

380

390

400

410

Res

ista

nce

()

Magnetic field (Oe)

84 deg. + to - - to +

Results 5 Phase diagram of the Pswitchmeasurement range

100switch

switching event numberP

0 1 2 3 4 5 6 7 80.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Switc

hing

pro

babi

lity

pulse

( ns )

From experiment;Ms = 1.54 THc(0K) = 25 OeHshift = 75 Oe Hperp (0 V) = 1400 Oe Hperp (-0.75V) = 600 Oe T = 300KParameter; = 0.01

Macro-spin mode simulation＜ LLG equation＞

dt

MdMHM

dt

Mdeff

2 2

0 0

1ˆ

2mag s c perp s ext dipoleE M V H y H z M Vs H H

Magnetic energy ：

Thermalmag

seff HE

MH

0

1

x

y

z

-0.75 -0.5 -0.25 0 0.25

DC bias voltage (V)

1600

1400

1200

1000

800

600

400

Hp

erp (

Oe)

Structure Slope (fJ/Vm) Ref.

Au / Fe80Co20 (0.4 nm) / MgO -37 T. Nozaki et al. APL 2010

Ta / Co40Fe40B20 (1.33 nm) / MgO -33 M. Endo et al. APL 2010

Au / Fe80Co20 (0.7 nm) / MgO -31 Y. Shiota et al. APEX 2011

Au/FePt (1.5 nm) /MgO 19 T. Seki et al. APL 2011

Ta / Co60Fe20B20 (1.2 nm) / MgO / Al2O3 -11 K. Kita et al. JAP (2012)

Ta / CoFeB (1.3 nm) / MgO -50 W. –G. Wang et al. Nat. Mater. (2012)

MgO / CoFeB (1.8 nm) / Ta -33 S. Kanai et al. APL (2012)

Ru / CoFeB (1.4 nm) / MgO 18 Y. Shiota et al. APL (2013)

MgO / FeB (1.5 nm) / MgO -108 T. Nozaki et al. APEX (2013)

MgO / Fe(0.3 nm) / FeB (1.5 nm) / Ta -105 This study

Vacuum / Fe (15 ML) / Vacuum -20 C.-G. Duan et al. PRL 2008

Vacuum / Fe (1 ML) / Vacuum -33 K. Nakamura et al. PRL 2009

Pt / Fe(1 ML) / Pt (1 ML) / Vacuum -72 M. Tsujikawa et al. PRL 2009

Cu / Fe (9 ML) / MgO 100 M. K. Niranjan et al. APL 2010

Au / Fe(2 ML) / MgO 11.6 M. Tsujikawa et al. JAP 2012

Theory

ExperimentVpulse = -0.75 V

Simulation

0 1 2 3 4 5 6 7 8

540560580600620640660680700720

pulse

(ns)

Mag

netic

fiel

d (O

e)

0.0

0.25

0.50

0.75

1.0

Pswitch

0 1 2 3 4 5 6 7 8

540560580600620640660680700720

pulse

(ns)

Mag

netic

fiel

d (O

e)

0.0

0.25

0.50

0.75

1.0

Pswitch

0 1 2 3 4 5 6 7 8

540560580600620640660680700720

pulse

(ns)

Mag

netic

fiel

d (O

e)0.0

0.25

0.50

0.75

1.0

Pswitch

0 1 2 3 4 5 6 7 8

540560580600620640660680700720

pulse

(ns)

Mag

netic

fiel

d (O

e)

0.0

0.25

0.50

0.75

1.0

Pswitch

AP ⇒ P P ⇒ AP

Comparison of experimental results and simulation

垂直磁気異方性の起源

1. 3d-白金族合金の結晶磁気異方性L10-Fe(Co)Pt, Fe(Co)Pd白金族系の強いスピン -軌道相互作用を活用

2. 界面誘起の垂直磁気異方性MgO/3d 遷移金属界面Fe/MgO ; T. Shinjo et al. J. de Physique 40, C2-86-87 (1979). CoFeB / MgO ; Ikeda et.al. Mature Mater. 9, 721 (2010).

Ikeda et.al. Mature Mater. 9, 721 (2010)

L10 ordered FePt

Fe

O

z2 (m=0)

弱い Fe dz2- O pz混成⇒ 垂直磁気異方性

Mg

MgO

Introduction 5

,

,

cos 0

0 0

sin sin

0

cos sin

0

torque effs

s perp

s perp

M

H

H

MV H

Voltage-induced torque

zHzHH

xH

zVHH

xH

zHH

xH

zHzHxH

perpsperpsext

c

perpsext

c

eff

perpsext

c

extperpscmeff

,,,

,

2,

2

0

0

0

00

02

1

H

H

cos , 0 , sin I.S.

xy

z

. .

0

0 0

7 2

14 2 45 63

2,

263 13

9700 50

. , 1.3 10 /

r fP dBm V mV mV

R Zi V V V

R Z R Z

mV A

Max Current density J A m

Estimation of flowing tunneling current (current density)

Too small!

No influence from spin transfer torque??

However…the ultrathin FeCo layer can be very sensitive to the current torques due to the very small HZ…

Discussion 1

3

1

34

119 34 6 27 3

24

5

J s A m m2ˆ ˆ ˆ ,

J T

0.00001 1.054 10 2ˆ ˆ ˆ 0.27

1.6 10 1.054 10 1.2225 10 / 1000 1000 0.54 10

2.1 9.274 10 /

0.57

2.5 10 0

B

Ms VISTT g s s s S

e S g

A J ss s s

C J s A m m

J T

5

5

1 0.57 0.67

0 0 2.5 10 0

0.82 0 0.82 0.47

2.0 10 radSTT s

Spin transfer torque

7

7

7

0

1.75 10 0

0.87 0

1.75 10 0 0

0.5 50

0

1.75 10 0.87 50

0

torque effs

perp

VM

xrad ysOe

z H

radsOe

Oe

radsOe

MH

87.6 10 rads

103 times larger !

Voltage-induced torque

Comparison of the power consumption

Cf. S. Ishibashi et al. Appl. Phys. Express, 3, 073001 (2010)

Spin torque induced FMR

CoFeB / MgO / CoFeB MTJ100×150 nm2

RA: 2 m2, MR: 100%

Precession angle: 1 deg.Consumed power: 1 W

Voltage-field induced FMR

Assuming the same sample size…Precession angle : 1 deg.Consumed power: 0.005 W

Power reductionof 1/200!

Input voltage dependence of the signal amplitude

Tilted field angle: 55deg. Hex = 500 Oe

Result 5Result 5

2

0

1sin Re[ ]

4

: Responce function

rfdc P

VV R t MR G V

R

G

0 1 2 3 4

-50

0

50

100

150 -14 dBm -16 dBm -18 dBm -20 dBm -22 dBm -24 dBm -26 dBm -28 dBm -30 dBm

DC volta

ge (

V)

Frequency ( GHz )

Hex = 500 Oe

0 10 20 30 400

20

40

60

80

100

Vp-

p/ 2

(V

)

VP2 (10-4 V2)

0.0

0.5

1.0

1.5

Prec

essio

n an

gle

(de

gree

)

-4000 -2000 0 2000 40000.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0 0.77 nm 0.71 nm 0.68 nm 0.59 nm 0.54 nm

Nor

mal

ized

res

ista

nce

Perpendicular magnetic field (Oe)

FeCo thickness dependence(normalized MR curve)

-6000 -4000 -2000 0 2000 4000 6000

9600

9800

10000

10200

10400

Res

ista

nce

()

Magnetic field (Oe)

tFeCo

=0.54nm

TMR curves

Difference in the saturation fields reflect thesurface magnetic anisotropy

Results 1

Bias voltage dependence of mag-noise spectrum(tFeCo: 0.68 nm (Hperp=1500 Oe), tMgO: 1.5 nm, Hex = 2500 Oe)

3.5 4.0 4.5 5.0 5.5 6.0

440 mV 400 mV 355 mV 315 mV 270 mV 225 mV 180 mV 140 mV 90 mV 45 mV

Noise

am

plitu

de (

a.u.

)

Frequency ( GHz)

3.5 4.0 4.5 5.0 5.5 6.0

-445 mV -400 mV -360 mV -315 mV -270 mV -225 mV -185 mV -140 mV -95 mV -50 mV

Noise

am

plitu

de (

a.u.

)

Frequency ( GHz )

+V

-V

0 ;2 ex perp ex perp c d exf H H H H H H H

0

1

2perp s perpE M H

Anisotropy change slope: 37 fJ/Vm

Result 2Result 2

Kittel’s equation

-400 -300 -200 -100 0 100 200 300 400

3.8

4.0

4.2

4.4

4.6

4.8

5.0

5.2

5.4

Pea

k fr

eque

ncy

(GH

z)

Electric field (mV/nm)

-50

-45

-40

-35

-30

Epe

rpt F

eCo (J

/m2 )

H

Cf. Theory: Fe(1ML) / MgO (3 ML) 29 fJ/Vm R. Shimabukuro et al. Physica E 42, 1014(2010)

Hex = 700 OeTilted angle: 84 degree

0 1 2 3 4 5 6 7 8

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

0 1 2 3 4 5 6 7 8

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

a

CIMS VIMS

P to AP

Psw

itch

pulse

(ns)

AP to P

CIMS VIMS

b

Psw

itch

pulse

(ns)

Macro-spin model simulation

Estimation of precession angle,

0 0. .2

0

. .

0

0

2 180

sin

88 ,

14 2 44 63

@55deg. 9700

9200 , 10800

0.17, sin sin 55 0.82

1.3deg.

APd c

dc

r f P

P AP

R R Zv

v R MR

v V

P dBm v mV mV

R

R R

MR

z2 (m=0)xz,yz (m=±1)

xz,yz (m=±1)

x2-y2(m=±2)xy (m=2)

xy (m=2)

EF

<o|lz|u>Out-of-plane

<o|lx|u>In-plane

Simplified band structure of the monolayer Fe

Second order perturbation theory(D. S. Wang et al. PRB, 47, 14932 (1993))

ko : k vector of occupied stateku : k vector of unoccupied statel (= x, z): angular momentum operators.

Electric field induced anisotropy changeM. Tsujikawa and T. Oda, PRL 102, 247203 (2009).

PtFePt

Ms = 1.83×106 A/m （ Experiment ）g= -2.3×105 m/(A sec) （ g=2.1 ）a = 0.01 （ parameter ）Hc(0K) = 25 Oe （ Experiment ）Hshift = 73.2 Oe （ Experiment ）Hs,perp (0 V/nm) = 1400 Oe （ Experiment ）Hs,perp (-1V/nm) = 600 Oe （ Experiment ）

Thickness dependence of the MS for Fe80Co20 layer

1.81.44

Dynamic switching 2

Voltage-induced magnetization switching of perpendicularly magnetized film

J. Stöhr et al. Appl. Phys. Lett. 94, 072504 (2009)