Étude expérimentale des processus Étude expérimentale des processus multi-électroniques lors de collisions multi-électroniques lors de collisions d'ions en incidence rasante sur une d'ions en incidence rasante sur une

surface de LiF(001)surface de LiF(001)

Anouchah MomeniAnouchah Momeni

Laboratoire des collisions atomiques et moléculaires

Orsay

PlanPlan

• Dispositif expérimentalDispositif expérimental

• Résultats sur la formation des ions négatifs (FRésultats sur la formation des ions négatifs (Foo F F

--) )

et émission électronique lors de la simple captureet émission électronique lors de la simple capture

• Double capture simultanée ( FDouble capture simultanée ( F++ F F

- - ))

• Neutralisation Auger ( NeNeutralisation Auger ( Ne++ Ne Ne00 +e +e-- ?) ?)

MotivationsMotivations

• Étude des interactions ions multichargés – surfaces:Étude des interactions ions multichargés – surfaces:

XXq+q+

ou X ou X++ X X

00 et X et X--

• Nécessité de comprendre les interactions élémentairesNécessité de comprendre les interactions élémentaires

– Comprendre les processus électroniques de base Comprendre les processus électroniques de base

– En particulier sur les isolantsEn particulier sur les isolants

• Utilisation de la spectroscopie de translation et de la Utilisation de la spectroscopie de translation et de la

technique des coïncidencestechnique des coïncidences

Principe de mesurePrincipe de mesure

Conservation de l'énergieConservation de l'énergie

• On connaît l'énergie initialeOn connaît l'énergie initiale

• On mesure l'énergie finale On mesure l'énergie finale

et l'angle de diffusionet l'angle de diffusion

La Perte d'énergie La Perte d'énergie

électronique du projectile.électronique du projectile.

Collisions en incidence rasanteCollisions en incidence rasante

• EErecul recul négligeable (négligeable (E=E=EEscsc/N)/N)

• Toute l'énergie perdue par le Toute l'énergie perdue par le

projectile sert aux transitions projectile sert aux transitions

électroniques du projectileélectroniques du projectile

• Collisions multiples sur les Collisions multiples sur les

surfacessurfaces

• Collision uniqueCollision unique

Einitiale

Efinale

diff

ERecul

Efinale

Einitiale

Collisions rasantesCollisions rasantes

• 10 à 20 sites actifs10 à 20 sites actifs

• Distance d'approche < paramètre de mailleDistance d'approche < paramètre de maille

Une succession de collisions atomiques Une succession de collisions atomiques

indépendantes ou non?indépendantes ou non?

Einitiale E

finale

EE eV et E eV et E//// keVkeV

Dispositif Dispositif expérimentalexpérimental Aimant

Lentilles

Collimateurs

Collimateurs

Chopper

Chambred'interaction

Source

Déviateur

Déviateur

Chambre depréparation

DétecteursDétecteurs

Electrons

CIBLE Séparateurèlectrostatique

Dete

cte

ur

à l

ocali

sati

on

Unité de détection

Faisceau incident pulsé

Faisceau direct

Faisceau diffusé

CIBLE

t Et

X X

TOF électron E

Quelques questions…Quelques questions…

• Comment former des ions HComment former des ions H-- et F et F--

par simple par simple

capture sur LiF ?capture sur LiF ?

• D'où proviennent les électrons, des défauts de D'où proviennent les électrons, des défauts de

surfaces ?surfaces ?

• Existe-t-il des états excités de la surface ?Existe-t-il des états excités de la surface ?

• Comment explique-t-on l'émission électronique ?Comment explique-t-on l'émission électronique ?

Structure électronique Structure électronique

• Structure en énergie du LiFStructure en énergie du LiF

– Bande de valence 13 eV Bande de valence 13 eV

sous le niveau du videsous le niveau du vide

– Bande de conduction 2 eV Bande de conduction 2 eV

au-dessus du niveau du videau-dessus du niveau du vide

Large bande interditeLarge bande interdite

Bande de Conduction

LiF

5

10

15

20

25

Ban

de i

nte

rdit

e

Bande de Valence

Collisions multiples avec des protonsCollisions multiples avec des protons

0 20 40 60

Perte d'énergie (eV)

HH++ 600 eV à 3° sur LiF(001) 600 eV à 3° sur LiF(001)

HH00 diffusés diffusés Les électrons proviennent Les électrons proviennent de la bande de valencede la bande de valence

Reproduit par une loi Reproduit par une loi binomiale :binomiale : P(n)= P(n)= CCnnss

nn PPccn n (1-P(1-Pcc) )

nnss--

nn

Captures indépendantesCaptures indépendantes

Bande de Conduction

LiF

5

10

15

20

25

Ban

de i

nte

rdit

e

BV

H –

(0.75eV)

+

Formation d'un ion négatif Formation d'un ion négatif

En voie de sortie En voie de sortie

l'interaction coulombienne l'interaction coulombienne

en –1/R entre le trou et en –1/R entre le trou et

l'ion négatif abaisse l'ion négatif abaisse

l'affinité électronique l'affinité électronique

(Borisov-Sidis-Winter)(Borisov-Sidis-Winter)

E réduit E réduit

Les excitons de surfaceLes excitons de surface

0 20 40 60 800

2000

4000

6000

H° 0 électron

Inte

nsités

Perte d'énergie (eV)0 20 40 60 80

0

2000

4000

6000

H° 1 électronIn

tens

ités

Perte d'énergie (eV)

HH++ 600 eV à 3° sur LiF(001) 600 eV à 3° sur LiF(001)

HH00 diffusés diffusés

12 eV 12 eV

EEexex = 12 eV = 12 eV EEbvbv = 13 eV = 13 eV EEll((excitonexciton) = 1 eV) = 1 eV

F (2p) F (2p)F (2p)F (2p)

Excitonsde surface

Niveau du Vide

13 eV12 eV

Bande de Valence du LiF

Modèle du HModèle du H- - précurseurprécurseur

e- e- e-

3 3 3

détachement de l'edétachement de l'e- - sur un site F sur un site F –– voisin ou sortie en H voisin ou sortie en H--

2

peuplement du niveau des excitonspeuplement du niveau des excitons

Modèle dynamiqueModèle dynamique

près de la surface capture d'eprès de la surface capture d'e-- pour former pour former

HH--

1

Bande de Conduction

LiF

5

10

15

20

25

Ban

de i

nte

rdit

e

BV

H –

(0.75eV)

+

Formation d'un ion négatif Formation d'un ion négatif

F -

(3.4eV)

Grâce à l'interaction en –Grâce à l'interaction en –

1/R 1/R

E réduit E réduit

E E infiniinfini = = E E mesurémesuré

Peut-on mesurer le défaut Peut-on mesurer le défaut

d'énergie local ? d'énergie local ?

Formation d'un ion négatifFormation d'un ion négatif

0,00 0,05 0,10 0,15 0,200

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Fra

ctio

n de

F- (

%)

F-

Vitesse de collision (u.a.)

Fo

Défaut d'énergie finie (3-4 eV) quantifiable par le Défaut d'énergie finie (3-4 eV) quantifiable par le seuil de formationseuil de formation

RésuméRésumé

• Sur les isolants l'ion négatif est précurseur deSur les isolants l'ion négatif est précurseur de

– L'émission électroniqueL'émission électronique

– Du peuplement des excitons Du peuplement des excitons

• Formation de l'ion négatif facilitée par la Formation de l'ion négatif facilitée par la

localisation du trou laissé à la surfacelocalisation du trou laissé à la surface

• Succession de processus mono-électroniques Succession de processus mono-électroniques

indépendantsindépendants

Double capture simultanée:Double capture simultanée:

FF++ F F--

Collaboration H.Winter (Berlin)Collaboration H.Winter (Berlin)

Double capture corréléeDouble capture corrélée

0,00 0,05 0,10 0,15 0,200

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Fra

ctio

n de

F- (

%)

F-

Vitesse de collision (u.a.)

Fo

F+

Il est plus facile de capturer 2 e- plutôt qu'un seul !!!Il est plus facile de capturer 2 e- plutôt qu'un seul !!!

Données Données Orsay:Orsay:Données Données Berlin:Berlin:

Bilan énergétiqueBilan énergétique

En deux étapesEn deux étapes

FF++ FF00FF

--

Perte d'énergie

-4.4 eV +9.6 eV total = 5.2 eV

FF++FF

--

Mesure de la perte d'énergie Mesure de la perte d'énergie 7.6 eV 7.6 eV

E = 2.4 eV attribuée à l'interaction entre trousE = 2.4 eV attribuée à l'interaction entre trous

BV

Bande de Conduction

LiF

5

10

15

20

25B

an

de i

nte

rdit

e

F -

(3.4eV)

+EEtttt 3 eV 3 eV

Défaut d'énergie de la double Défaut d'énergie de la double capturecapture

FFoo F F-- + + E E 3 à 4 eV 3 à 4 eV+

FF++ F Foo + + E E -4.4 eV -4.4 eV+

BV

+

FF++ F F-- + 2 + 2 E E 0 eV 0 eV+

+

Double capture Double capture

est énergétiquement favoriséeest énergétiquement favorisée

0,00 0,05 0,10 0,15 0,200

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Fra

ctio

n de

F- (

%)

F-

Vitesse de collision (u.a.)

Fo

F+

(1 , 2 ) (1 , 2 ) -3 eV -3 eV+ +

RésuméRésumé

• Fraction de Charge Fraction de Charge Corrélation au sens statistique Corrélation au sens statistique

• Perte d'énergie Perte d'énergie Corrélation spatialeCorrélation spatiale

• Double capture énergétiquement favorisée par Double capture énergétiquement favorisée par

rapport à la simple capturerapport à la simple capture

0,00 0,05 0,10 0,15 0,200

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Fra

ctio

n de

F- (

%)

F-

Vitesse de collision (u.a.)

Fo

F+

Pourquoi la fraction de FPourquoi la fraction de F-- reste < 40% ? reste < 40% ?

Détachement du FDétachement du F--

0,00 0,05 0,10 0,15 0,200

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Fra

ctio

n de

F- (

%)

F-

Vitesse de collision (u.a.)

Fo

F+

F -

Taux de détachement : 50 %Taux de détachement : 50 %

Spectre de perte d'énergieSpectre de perte d'énergie

FF++ LiF, 1keV, LiF, 1keV, incinc = 1.4° = 1.4°

F+ = 15%

FF++ F+ (diffusion élastique)

F- = 30%

FF++ F- (double capture)

Fo =35%

FF++ Fo (Simple capture) + …

10%

Spectre de perte d'énergieSpectre de perte d'énergie

10%

F- = 30%

Fo =

Taux de détachement Taux de détachement de 25% sur ½ de 25% sur ½ trajectoiretrajectoire

0,00 0,05 0,10 0,15 0,200

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Fra

ctio

n d

e F- (

%)

F-

Vitesse de collision (u.a.)

Fo

F+

F -

Taux de détachement : 50 %Taux de détachement : 50 %

Formation du FFormation du Foo par double capture par double capture

F+

SC

SC

Fo (direct)

Près de 70% d'ions Près de 70% d'ions FF-- formés par DC à la formés par DC à la surface !!surface !!

ExcitationNiveau du vide

F–F°+

F°+

F–

F–

DCDC

Fo+ Excitation

e-

Fo+ 1e-Fo +1e-

Mécanisme responsable ?Mécanisme responsable ?

Transition di-électronique (1/rTransition di-électronique (1/r1212) ou transitions ) ou transitions mono-électroniques (Wmono-électroniques (WFF00 et W et WFF--) du 2) du 2ndnd ordre ordre

80% de F80% de F--

Si les termes WSi les termes WFFoo et W et WFF-- = 0 = 0

Fraction de FFraction de F-- 100 fois inférieure par rapport à 100 fois inférieure par rapport à

WWFFoo et W et WFF-- 0 0

00 XX XX

WWFFoo -4.4-4.4 XX

1/r1/r1212 WWFF-- ~1 ~1

FF++ FFoo FF--

FF++ +LiF +LiFoo

FFoo +LiF +LiF++

FF-- +LiF +LiF++++

RésuméRésumé

• Fractions de charge Fractions de charge corrélation au sens statistique corrélation au sens statistique

• Pertes d'énergie Pertes d'énergie corrélation spatialecorrélation spatiale

• Double capture énergétiquement favorisée par Double capture énergétiquement favorisée par

rapport à la simple capturerapport à la simple capture

• Mécanisme de la double capture: transition mono-Mécanisme de la double capture: transition mono-

électronique du 2nd ordreélectronique du 2nd ordre

Neutralisation Auger:Neutralisation Auger:

NeNe++ Ne Neoo

processus di-électroniqueprocessus di-électronique

Effet AugerEffet Auger

A

K

L

M

EEcc=E=EKK-2E-2ELL

M étal

W

Ec

N A

D ista n ce dep u is la su rfa ce

Ei

Bande de conduction

E f

l ibre

occupée

EEcc=E=Eii-2W-2W

Sur LiFSur LiF

EEbvbv=13 eV=13 eVEEii(Ne(Ne++)=21,6 eV)=21,6 eV

BV

Bande de Conduction

LiF

5

10

15

20

25

Ban

de i

nte

rdit

e

Ne+

(21.6eV)

2xE2xEbvbv=26 eV > E=26 eV > Eii(Ne(Ne++)=21,6 eV )=21,6 eV

Neutralisation Auger bloquéeNeutralisation Auger bloquée

1 2 30

10

20

30

40

50

60 Neo total

Fra

ctio

n de

Ne0 (%

)

Angle d'incidence (deg.)

Fraction de chargeFraction de charge

1 2 30

10

20

30

40

50

60

Ne° + 0 e-

Ne° + 1 e-

Fra

ctio

n de

Ne0 (%

)

Angle d'incidence (deg.)

Près de 70% des NePrès de 70% des Neoo sont diffusés sont diffusés sans émettre d'électrons !sans émettre d'électrons !

NeNe++ 2keV sur LiF(001) 2keV sur LiF(001)

EEseuilseuil = 7.5 ±1 eV = 7.5 ±1 eV

Pertes d'énergiePertes d'énergie

1,0 1,5 2,0 2,5 3,0

10

15

20

25

30

35

E (eV

)

Angle d'incidence (deg.)

Ne+ sans e-

Ne° avec e-

Ne° sans e-

NeNe00 + e + e--

EEAA = = EEseuilseuil + E + Eee

EEee 1.5 eV 1.5 eV

1,0 1,5 2,0 2,5 3,00

5

10

Per

te d

'éne

rgie

inél

astiqu

e (e

V)

Angle incidence (deg.)

Bilan d'énergieBilan d'énergie

Transition di-électronique (2 eTransition di-électronique (2 e-- de sites voisins) : de sites voisins) :

EEseuil seuil =2xE=2xEbvbv + E + Ett tt – E– Eii(Ne(Ne++) = 2x13 + E) = 2x13 + Ett tt – 21,6– 21,6

EEseuil seuil (expérimentale) = (expérimentale) = 7,5 eV7,5 eV

interaction entre 2 interaction entre 2 trous :trous : E Ett tt = 3.1±1 eV= 3.1±1 eV

Dans un milieu homogène EDans un milieu homogène Etttt = = 1/1/RR

7.6 ua7.6 ua

dd 11dd

~ 3.1 eV ~ 3.1 eV

NeNeoo sans électron sans électron

1,0 1,5 2,0 2,5 3,0

10

15

20

25

30

35

E (eV

)

Angle d'incidence (deg.)

Ne+ sans e-

Ne° avec e-

Ne° sans e-

1,0 1,5 2,0 2,5 3,00

5

10

Per

te d

'éne

rgie

inél

astiqu

e (e

V)

Angle incidence (deg.)

EETT = 4±1 eV = 4±1 eV

EETT ne correspond pas à la capture ne correspond pas à la capture d'un seuld'un seul e e- - (2p) : (2p) : E = -8.6 E = -8.6

eVeV

EEex ex = E= Eii(Ne)+ (Ne)+ EETT-E-Ebvbv(2p) = 12.6±1(2p) = 12.6±1 eV !eV !

Processus de transfert-excitationProcessus de transfert-excitation

Énergie de liaison du trionÉnergie de liaison du trion

1 2 30

5

10

Ene

rgie

de

lais

on d

u trio

n (e

V)

Angle incidence (deg.)

BV

Bande de Conduction

LiF

5

10

15

20

25Ne+

(21.6eV)

trion

e- 0eV EEliaisonliaison = = EEseuilseuil – – EETT = 3.5±1 eV = 3.5±1 eV

Modèle quasi-moléculaireModèle quasi-moléculaire

3 4 5

-24

-22

-20

-18

-16

-14

-12

-10

-8

-6

2pz

2pxy

2pxy

2pz

Distance (ua)

2p Ne

2p F

Ene

rgie

(eV

)

Évolution des orbitales Évolution des orbitales (Calcul Hartree-Fock; A. (Calcul Hartree-Fock; A. Borisov)Borisov)

8.6

eV

8.6

eV

13 e

V13 e

V

16 e

V16 e

V

à 2.5 ua à 2.5 ua énergie suffisante énergie suffisante pour émettre un pour émettre un électronélectron

Z=Z=Z=2.5Z=2.5uuaa

à 3 ua à 3 ua énergie suffisante énergie suffisante pour créer un trionpour créer un trion

0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,50

10

20

30

40

50

60

Fra

ctio

n di

ffus

ée/t

otal

diff

usé(

%)

Angle d'incidence(deg.)0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5

0

10

20

30

40

50

60

Fra

ctio

n di

ffus

ée/t

otal

diff

usé(

%)

Angle d'incidence(deg.)

InterprétationInterprétation

0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,50

10

20

30

40

50

60 Ne total

Ne° sans e-

Ne° avec e-

Fra

ctio

n di

ffus

ée/t

otal

diff

usé(

%)

Angle d'incidence(deg.)

Taux de Taux de neutralisation:neutralisation:

(R) = (R) = expexp(-R/R(-R/R00))

RR00 = 0.4 ua = 0.4 ua

00 = 1.1 = 1.1

Rayon de coupure: Rayon de coupure: R > RR > RCC peuplement du peuplement du triontrionR < RR < RCC émission d‘un émission d‘un

électronélectron RRCC=2.5 ua=2.5 ua

RésuméRésumé

• Une neutralisation de type Auger mais sans émission Une neutralisation de type Auger mais sans émission

électroniqueélectronique

• Détermination directe de l'interaction trou-trouDétermination directe de l'interaction trou-trou

• Détermination d'une nouvelle excitation de surface et Détermination d'une nouvelle excitation de surface et

de son énergie de liaison: trion (complexe à 3 corps)de son énergie de liaison: trion (complexe à 3 corps)

• On dépense plus d'énergie (29 eV) qu'on en apporte On dépense plus d'énergie (29 eV) qu'on en apporte

(21.6 eV), la réaction est cinématiquement assistée (21.6 eV), la réaction est cinématiquement assistée

ConclusionConclusion

• Importance des excitations de surface:Importance des excitations de surface:

– TrionsTrions

– Caractérisation de ces états grâce à la technique Caractérisation de ces états grâce à la technique

des coïncidencesdes coïncidences

• Importance de l'interaction entre trous laissés à Importance de l'interaction entre trous laissés à

la surfacela surface

• Description quantitative et qualitative (théorie: Description quantitative et qualitative (théorie:

Borisov et Sidis)Borisov et Sidis)

Le projectile dans le potentiel de Le projectile dans le potentiel de MadelungMadelung

La bande de valence La bande de valence V VMadMad + E + Eaffaff

Un FUn F-- dans le cristal ~ Un F dans le cristal ~ Un F--

dans le vide (Borisov) dans le vide (Borisov)

Au dessus d'un FAu dessus d'un F-- de la cible le projectile partage ~ le même de la cible le projectile partage ~ le même

potentielpotentiel

FF-- LiLi++ FF-- FF--LiLi++VMa

d

Eaff

Défaut d'énergie localDéfaut d'énergie local

0,00 0,05 0,10 0,150

10

20

30

40

50

60

70

80

90

100

Fra

ctio

n de

F - (

%)

Vitesse de collision (u.a.)

F 0 F -

Collaboration Orsay & BerlinCollaboration Orsay & Berlin

)(sec),( 222

1

22

vvEhEvP

• Modèle de Modèle de

transition: transition:

DemkovDemkov

• Au seuil de Au seuil de

formation; formation; accès accès

au défaut au défaut

d'énergie local d'énergie local

(Borisov-Sidis)(Borisov-Sidis)

1,0 1,5 2,0 2,5 3,00

5

10

Per

te d

'éne

rgie

inél

astiqu

e (e

V)

Angle incidence (deg.)

Principe de mesurePrincipe de mesure

Conservation de l'énergieConservation de l'énergie

• On connaît l'énergie initialeOn connaît l'énergie initiale

• On mesure l'énergie On mesure l'énergie

l'énergie finalel'énergie finale

• La Perte d'énergie La Perte d'énergie

électronique du projectile.électronique du projectile.

Collision en incidence rasanteCollision en incidence rasante

• EErecul recul négligeablenégligeable

• Toute l'énergie perdue sert aux Toute l'énergie perdue sert aux

transitions électroniques du transitions électroniques du

projectileprojectile

• Même méthode pour Même méthode pour NN collisions collisions

• Collisions Collisions

multiplesmultiples

ERecul

Efinal

Efinale

Einitiale

• Collision uniqueCollision unique

Einitiale

Efinale

ERecul

diff

Efinale

Einitiale