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MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY CF 3 I ガスの電子衝突断面積 PST-13-058 PPT-13-043 ED-13-048 Electron Collision Cross Section of CF 3 I 川口悟 佐藤 孝紀 伊藤 秀範 ( 室蘭工業大学 ) Satoru Kawaguchi, Kohki Satoh and Hidenori Itoh (Muroran Institute of Technology) 平成 25 プラズマ・パルスパワー・放電合同研究会 2013 5 17 ( ) まちなかキャンパス長岡

CF Iガスの電子衝突断面積 - muroran-it.ac.jp...CF 3 Iガスの電子衝突断面積 PST-13-058 PPT-13-043 ED-13-048 Electron Collision Cross Section of CF 3 I 川口悟 佐藤孝紀

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MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

CF3Iガスの電子衝突断面積

PST-13-058PPT-13-043ED-13-048

Electron Collision Cross Section of CF3I

○川口悟 佐藤孝紀 伊藤秀範 (室蘭工業大学)○ Satoru Kawaguchi, Kohki Satoh and Hidenori Itoh (Muroran Institute of Technology)

平成25年 プラズマ・パルスパワー・放電合同研究会

2013年5月17日(金) まちなかキャンパス長岡

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

研究背景

• ガス絶縁遮断器に用いられるSF6ガス• プラズマエッチングに用いられるCF4ガス

CO2 CF4 SF6

温暖化係数 1.0 6,500 23,900

第3回気候変動枠組条約締結国会議(COP3, 1997年)

において削減目標が定められる

SF6やCF4の代替ガスとしてCF3Iが注目されている

温暖化係数が非常に高い

Iode

Carbon

Fluorine

Trifluoroiodomethane

温暖化係数 : 1.0

環境負荷が小さい

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

CF3Iガスの研究事例武田敏信, 松岡成居, 熊田亜希子, 日高邦彦 (電気学会論文誌B, Vol.130, No.9, pp.813-818 (2008))

• CF3Iガスを用いた絶縁破壊試験を行う

• 平等電界下ではSF6ガスよりもスパークオーバ電圧が約27%高い

• 不平等電界下ではSF6ガスよりも絶縁性能が劣る

S. Samukawa, Y. Ichihashi, H. Ohtake et al. (J. Appl. Phys. Vol.103, No.5, pp.053310-053317 (2008))

• CF3Iガスを用いたlow-k膜のエッチング特性を調査

• CF4ガスよりも低ダメージ・高選択比のlow-k膜のエッチングが可能

CF3Iを代替ガスとして効果的に利用するためには放電プラズマの適切なコントロールが不可欠

ガスプラズマ中の電子の挙動(≒電子輸送係数)の把握

コンピュータシミュレーションが非常に有効

正確な電子衝突断面積のセットが必要

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

CF3Iガスの研究事例および目的

CF3Iの妥当な電子衝突断面積のセットの提案 MCSによって算出した電子輸送係数を実測値と比較これまでに報告されているCF3Iガスの電子衝突断面積のセットの評価

実測値とよく一致する電子輸送係数が得られる電子衝突断面積の推定

目的

Christophorou et al. (2000) Kimura et al. (2010)

H. Hasegawa, H. Date, and H. Itoh (Appl. Phys. Lett. Vo.95, No.10, pp.101504-101507 (2009))

• SST実験により実効電離係数a-hを測定• Double Shutter Methodにより平均到着時間ドリフト速度Wmを測定

J. L. Hernandez-Avila, A. M. Juarez, and E. Basurto et al. (28th ICPIG, pp.139-142 (2007))

• パルス実験によりCF3Iガス,CF3I-N2混合ガスの実効電離係数a-h ,電子ドリフト速度Wおよび縦方向拡散係数DLを測定

L. G. Christophorou and J. K. Olthoff (J. Phys. Chem. Ref. Vol.29, No.4, pp.553-569 (2000))

• 報告されているCF3Iの電子衝突断面積をまとめてセットにして報告

M. Kimura and Y. Nakamura (J. Phys. D: Appl. Phys. Vol.43, No.14, pp.145202-145208 (2010))

• CF3Iの電子衝突断面積のセットを提案• 2項近似Boltzmann方程式解析(2T-BEq)およびMonte Carlo simulation(MCS)により電子輸送係数を算出して実測値とよく一致することを報告

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Cro

ss S

ecti

on

[cm

2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qm

qa

qi

qT

報告されている電子衝突断面積のセット

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Cro

ss S

ecti

on

[c

m2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qvib

qa

qmqi

qex

Kimura’s setChristophorou’s set

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

報告されている電子衝突断面積のセット

Kimura’s setChristophorou’s set

10-19

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10-15

10-14

10-13

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Cro

ss S

ecti

on

[c

m2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qvib

qa

qmqi

qex

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

電子衝突断面積のセットの評価

実効電離係数 電子ドリフト速度

107

2

3

4

5

6

7

89

108

2

Dri

ft V

elo

city

Wm

[c

m/s

]

2 3 4 5 6 7 8 9

103

2 3 4 5

E / N [Td]

Double Shutter Method (Hasegawa et al.)

MCS w/ Christophorou's set MCS w/ Kimura's set

10-19

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10-15

(a-h

) /

N

[cm

2]

4 5 6 7 8 9

103

2 3 4 5

E / N [Td]

SST Experiment (Hasegawa et al.)

MCS w/ Christophorou's set MCS w/ Kimura's set

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

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10-13

Cro

ss S

ecti

on

[c

m2]

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qmqa

qvib

3 2 1

qex

qi

CF3I+

CF3

+I+

CF2I+

CF+

CF2

+

CI+

提案する電子衝突断面積のセット

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10-15

10-14

10-13

Cro

ss S

ecti

on

[c

m2]

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qmqa

qvib

3 2 1

qex

qi

CF3I+

CF3

+I+

CF2I+

CF+

CF2

+

CI+

Experiment (Jiao et al.) Experiment (Ruf et al.)

提案する電子衝突断面積のセット

実測値を尊重して電子衝突断面積セットを推定

電子付着断面積 qa : Ruf et al.(J. Phys. Conf. Ser. 88, 012013 (2007))

電離衝突断面積 qi : Jiao et al.(Int. J. Mass. Spectrom. 208, 127 (2001))

I-

FI-

F-

CF3I-

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Cro

ss S

ecti

on

[c

m2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qvib qa

qm qi

qex

Kimura’s set

Christophorou’s set

Present

10-19

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10-13

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Cro

ss S

ecti

on [c

m2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qm

qa

qvib

3 2 1

qex

qi

CF3I+

CF3

+

I+

CF2I+

CF+

CF2

+

CI+

これまでの断面積セットとの比較 :

10-19

10-18

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10-15

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10-13

10-12

Cro

ss S

ecti

on

[cm

2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qm

qa

qi

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

これまでの断面積セットとの比較 :

10-19

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10-15

10-14

10-13

10-12

Cro

ss S

ecti

on

[c

m2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qvib qa

qm qi

qex

Kimura’s set

Christophorou’s set

Present

qvib

Kimura et al.が推定したものを0.3 ~ 0.8倍に変更して使用

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10-13

10-12

Cro

ss S

ecti

on

[cm

2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qm

qa

qi

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

これまでの断面積セットとの比較 :

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Cro

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ecti

on

[c

m2]

10-3

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100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qvib qa

qm qi

qex

Kimura’s set

Christophorou’s set

Present

qex

Kimura et al.が推定したものをベースとし高エネルギー領域で断面積の値が大きく下がるように修正

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Cro

ss S

ecti

on

[cm

2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qm

qa

qi

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

これまでの断面積セットとの比較 :

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Cro

ss S

ecti

on

[c

m2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qvib qa

qm qi

qex

Kimura’s set

Christophorou’s set

Present

qm

Christophorou et al.が報告した全衝突断面積から本研究で推定した非弾性衝突断面積を減算して形状を推定

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10-13

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Cro

ss S

ecti

on

[cm

2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qm

qa

qi

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

これまでの断面積セットとの比較 :

10-19

10-18

10-17

10-16

10-15

10-14

10-13

10-12

Cro

ss S

ecti

on

[c

m2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qvib qa

qm qi

qex

Kimura’s set

Christophorou’s set

Present

10-19

10-18

10-17

10-16

10-15

10-14

10-13

10-12

Cro

ss S

ecti

on [c

m2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qm

qa

qvib

3 2 1

qex

qi

CF3I+

CF3

+

I+

CF2I+

CF+

CF2

+

CI+

Monte Carlo Simulationによって電子輸送係数を算出して実測値と比較

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10-13

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Cro

ss S

ecti

on

[cm

2]

10-3

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qm

qa

qi

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

実効電離係数

全てのE/Nにおいて

実測値と非常によく一致

log plot (400 ~ 5000 Td)

10-19

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10-16

10-15

(a-h

) /

N

[cm

2]

4 5 6 7 8 9

103

2 3 4 5

E / N [Td]

SST Experiment (Hasegawa et al.) MCS w/ Present set MCS w/ Kimura's set

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

実効電離係数

Kimura et al.のセットよりも実測値に近い値となっている

log plot (400 ~ 5000 Td) linear plot (1000 ~ 5000 Td)

10-19

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10-17

10-16

10-15

(a-h

) /

N

[cm

2]

4 5 6 7 8 9

103

2 3 4 5

E / N [Td]

SST Experiment (Hasegawa et al.) MCS w/ Present set MCS w/ Kimura's set

1.2x10-15

1.0

0.8

0.6

0.4

0.2

0.0(a-h

) /

N

[cm

2]

50004000300020001000

E / N [Td]

SST Experiment (Hasegawa et al.) MCS w/ Present set MCS w/ Kimura's set

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

実効電離係数

limiting E/N 付近においても実測値とよく一致

log plot (400 ~ 5000 Td) linear plot (300 ~ 600 Td)

limiting E/N

10-19

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10-15

(a-h

) /

N

[cm

2]

4 5 6 7 8 9

103

2 3 4 5

E / N [Td]

SST Experiment (Hasegawa et al.) MCS w/ Present set MCS w/ Kimura's set

60x10-18

40

20

0

-20

-40

(a-h

) /

N

[cm

2]

600550500450400350300

E / N [Td]

SST Experiment (Hasegawa et al.) SST Experiment (Kimura et al.) MCS w/ Present set MCS w/ Kimura's set

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

電子ドリフト速度

E/N ≤ 2000 Td

実測値と非常によく一致

E/N > 2000 Td

実測値よりも低い

(実測値の上昇理由は不明)

107

2

3

4

5

6

7

89

108

2

Dri

ft V

elo

city

W

m

[cm

/s]

2 3 4 5 6 7 8 9

103

2 3

E / N [Td]

Double Shutter Method (Hasegawa et al.)

MCS w/ Present set MCS w/ Kimura's set

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

N2ガスの断面積セットには電気学会推奨のセット (電気学会技術報告 第691号)を使用

CF3I-N2混合ガス中の電子輸送解析

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Cro

ss S

ecti

on

[cm

2]

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qex

qvib

qi

qm

N2 Y. Ohmori et al. (1988)

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

150x10-18

100

50

0

-50

(a-h

) /

N

[cm

2]

102 2x10

2 3 4 5 6 7 8 9

E / N [Td]

Pulse experiment (Hernandez-Avila et al.)

MCS w/ Present set

20 : 80

70 : 30

CF3I : N2 = 0 : 100

10 : 9050 : 50

100 : 0

実効電離係数

全ての混合比において

全範囲のE/Nで

実測値と非常によく一致

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

107

2

3

4

5

6

7

8

910

8

Dri

ft V

elo

city

[c

m/s

]

102 2x10

2 3 4 5 6 7 8 9

E / N [Td]

Pulse experiment (Hernandez-Avila et al.)

Double shutter method (Hasegawa et al.)

MCS w/ Present set (Wm )

10 : 90

50 : 50

100 : 0

CF3I : N2 = 0 : 100

20 : 80

70 : 30

電子ドリフト速度

全ての混合比において

全範囲のE/Nで

実測値と非常によく一致

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

2T-BEqとMCSの計算結果の比較

2項近似Boltzmann方程式解析(2T-BEq)

計算方法が簡単かつ瞬時に結果が得られるため広く利用されている

電子エネルギー分布の非等方性が顕著な場合にはその妥当性が保証

されない

2T-BEqおよびMCSによってCF3Iガス中の電子輸送

係数や電子エネルギー分布を求め,両者の計算結果

をそれぞれ比較

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

35

30

25

20

15

10

5

0

-5

Eff

ecti

ve

Ion

izat

ion

Co

effi

cien

t [

cm-1

]

2 3 4 5 6 7 8 9

10002 3 4 5

E/N [Td]

2T-BEq MCS

2T-BEqとMCSの比較

実効電離係数

高E/NでMCSと2T-BEqの結果に差が生じる

MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

2T-BEqとMCSの比較 : 電子エネルギー分布

2T-BEqおよびMCSの計算結果が一致 f2が小さい値である

電子エネルギー分布F(e,q)

Pn : n次のLegendre多項式

E/N = 400 Td

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2T-BEqとMCSの比較 : 電子エネルギー分布

E/N = 400 Td

高E/NでMCSと2T-BEqの結果に差が生じる f2が無視できない大きさ

E/N = 1500 Td

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Cro

ss S

ecti

on [c

m2]

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron Energy [eV]

qmqa

qvib

qex

qi

qa+qvib+qex+qi

18.0 eV

断面積セットと電子エネルギー分布

電子エネルギー分布Cross Section(CF3I)

e > 18.0 eV

qelastic < qinelastic

2T-BEqの破綻

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まとめ

これまでに報告されているCF3Iガスの電子衝突断面積のセットを評価するとともに妥当な電

子衝突断面積のセットを推定し,MCSを用いて電子輸送解析を行った

これまでに報告された電子衝突断面積のセットの評価 Christophorou et al.のセットで得られる実効電離係数および平均到着時間ドリフト速度

は実測値と一致しない

Kimura et al.のセットで得られる実効電離係数は実測値とよく一致するが平均到着時間

ドリフト速度は実測値と一致しない

本研究で提案する電子衝突断面積のセット CF3Iガスの実効電離係数は全ての範囲のE/Nで実測値と一致し,平均到着時間ドリフト

速度はE/N ≤ 2000 Tdにおいて実測値と一致した

E/N > 2000 Tdでは平均到着時間ドリフト速度が実測値より低くなっており,実測値の

妥当性も含めて検討する必要がある

CF3I-N2混合ガスにおける実効電離係数および平均到着時間ドリフト速度は全ての混合比

において全範囲のE/Nで実測値と一致した

2T-BEqによるCF3Iガス中の電子輸送解析 低E/NにおいてはMCSの計算結果と一致するが,E/N >1500 TdにおいてMCSの結果との

間に差が生じ,さらにf2以降の係数が無視できない値となっていることから2T-BEqは破

綻する