10
Developments in Dynamic Analysis for quantitative PIXE true elemental imaging C.G. Ryan * Heavy Ion Analytical Facility, CSIRO Exploration and Mining, P.O. Box 136, 51, Delhi Road, North Ryde, NSW 2113, Australia Abstract Dynamic Analysis DA) is a method for projecting quantitative major and trace element images from PIXE event data-streams o-line or on-line) obtained using the Nuclear Microprobe. The method separates full elemental spectral signatures to produce images that strongly reject artifacts due to overlapping elements, detector eects such as escape peaks and tailing) and background. The images are also quantitative, stored in ppm-charge units, enabling images to be directly interrogated for the concentrations of all elements in areas of the images. Recent advances in the method include the correction for changing X-ray yields due to varying sample compositions across the image area and the construction of statistical variance images. The resulting accuracy of major element concentrations extracted directly from these images is better than 3% relative as determined from comparisons with electron microprobe point analysis. These results are complemented by error estimates derived from the variance images together with detection limits. This paper provides an update of research on these issues, introduces new software designed to make DA more accessible, and illustrates the application of the method to selected geological problems. Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PACS: 07.05; 07.78; 02.70; 42.30; 89.20; 81.70; 82.80 Keywords: Nuclear microprobe; Proton microprobe; PIXE; Ion beam analysis; Quantitative imaging 1. Introduction The PIXE method for microanalysis using the Nuclear Microprobe has the rare attribute of being based on well-understood and well-characterized physical processes involved in the interaction of MeV ion beams with matter. This has led to the development of standardless methods for quanti- tative major and trace element point analysis. More recently, this approach has been extended to include trace element imaging with the develop- ment of the Dynamic Analysis DA) method for quantitative PIXE imaging. The DA method, in- troduced by Ryan and Jamieson [1] and Ryan et al. [2], provides a method to separate pure elemental spectral signatures in a PIXE spectrum in order to project pure element images that strongly reject artifacts due to element overlap, background, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B 181 2001) 170±179 www.elsevier.com/locate/nimb * Tel.: +61-2-9490-8673; fax: +61-2-9490-8909. E-mail address: [email protected]; http://www.syd. dem.csiro.au/research/hydrothermal/chris/NMP.htm C.G. Ryan). 0168-583X/01/$ - see front matter Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PII: S 0 1 6 8 - 5 8 3 X 0 1 ) 0 0 3 7 4 - 3

Developments in Dynamic Analysis for quantitative PIXE true elemental imaging

  • Upload
    cg

  • View
    212

  • Download
    0

Embed Size (px)

Citation preview

���������� �� ��� ��� �� ��� ��� �� �� ������� ��� ������ � �� ����

���� �� � �

����� ��� ����� � �� ����� ����� ���������� ��� ������� ���� ��� �� � !�� "�#� ����� $���# ����� $�% &���� '(�����

��������

��� ��� �� ��� ���� � �� �! ��� ���"����� �� �� ��� � "�� �! � �� ������ �� �� ���� ���� ����

! #�� � ��$#���� �� ��#����� �% ���! ���� � &���� � '�������%�� ( � �� �! �� � � ���� ������ � ���� �

��� ��� � ���!��� �� �� ������ ��"�� ��� � !�� � ����� ����� ������) !����� �$�� ��� �� ��

�� * �! ������ �! % �*�����!� ( � �� �� �� �� �� �� ���) ���! �� ���#� ��� ���) �� %���� �� �� � %�

!������ ������� �! ��� � ������� ��� �� �� ������ �� �� �� � �� ��� ����� !� ��� �� � �� �!

�����!� � ��������� ��� � ����� �#� � ����! !�� � � ����� ���� ��������� ��� � �� �� �� �! �

��������� �� ��� � � �� ��� �� ��� ( � ������� ���� �� �� � "�� ������ ������� ��� �+� ��! !������

���� �� �� �� � %��� � ,- ��� ��� !�������! ���� ���� ���� .� ������� ��������%� ���� � ����

( �� ���� �� ����������! %� ����� ��� � !�����! ���� � � �� ��� �� �� ��� �� .� !������ ����� ( �

� ��� �����!� � ��! � �� ��� �� �� �� ���) ����!��� ��. ��. �� !�����! � � *� �� ���� ����%��)

�! ����� � � ����� ��� �� � �� �! � �����! �������� � ���%���� � /001 ������� 2������ 3�4� ��� ���

������!�

���) 05�067 05�587 0/�507 9/�,07 8:�/07 81�507 8/�80

*��+���() &���� � ��������%�7 ����� ��������%�7 ����7 ��� %� � � ���7 ;� �� ��� �� ����

� ���� ������

( � ���� �� �! ��� ����� � ��� ���� �&���� � '�������%� � � �� ��%�� �� %����% �! �� .���#��!����! �! .���#� � ����<�!� ��� � ������ �������! �� � ���� ���� ��

'�4 ��� %� � .� � ��� ( � ��! � �!��������� �� �! �!�� �� �! ��� �� ��# ��� � "�� �! � �� ������ ���� � ����'��� �������) � ���� � %��� �+��!�! ������!� � �� ������ �� ���� .� � !������#��� �� � ��� ��� �� ��� ���� �� �! ����� �� ��� ���� �� ����� ( � �� �� �!) ��#��!���! %� �� � �! = ����� >1? �! �� � � ��>/?) �����!� �� �! � �� � � ���� ������ ����� � ��� ��� �� ���� ������ �� ��!�� ����"�� ���� ������ �� �� ������ ��"�� ��� � !�� � ������ ����� �) % �*�����!)

&���� � ������� �! '� �! �� � ��� ��� �� 3 181 �/001� 150@15:

...������������A��� �A���%

�(���B CD1#/#:9:0#8D5,7 � +B CD1#/#:9:0#8:0:�

�,-�� �����(() ���� �E�!�!�������� �7 �BAA...��!�

!�������� �A��� �� A �!�� ��� �A� ��A&'�� � �����

�� ���

01D8#68,�A01AF # �� ���� � �� � /001 ������� 2������ 3�4� ��� ��� ������!�

���B 2 0 1 D 8 # 6 8 , � � 0 1 � 0 0 , 5 9 # ,

!����� �$�� �� �� �� �� * �! �����) �! ����#�� �� � �� � �� ( � �� �! �� ��#������ � ��!�� �#� � ����! �! �+������� �� � ����) �� !����� �G������ �! �#� � %��%��) � � *� �� �� �� �� �� ����( ���%�) ���� ��������� �! � �� ������������� ��� � � %� �+� ��! !������ ���� ��� ��) �� �� �$#���� �� ��!��! ��#���� �� ���,��-� � ! ������ ��

H�.����) ��� .��� .� �������� �� ��� �!� I����) �!���J�! %� �� � � �� >/?) � ����+�� ��� �� ��� � �#� � ����! � � �� ! ������ . �� ��� �� ����J� � � ��� �� ������������� ��� � �� �� �� � 2����!��) � ��� �� � ���"���! �� �� �� �� ������� � ����<�! %� ����� ����� � �� ���) ���� �� ��� �� �� �% ���! ���� ����� ������� � �� � ������� ( � �� �� �� �� ����������� � �! % �*�����! �%� ��!� H����) ��������� �� � �� �� � � !��� � ����J� � #��� � ���� !�� � � �%� ����� (� !!�� � ���%���) �! � �����!� . � �� �� ���� �������� � �� �� �+� ��! ������� ��� ! ) ��� �� �! %��� �+��!�! � ���� ���������!��� ������� ��� � �� ��� �� ���

( � ������ �� � � ��� � � !� �� � ������+����� � � �� �� �!) �! � ����� � ��� ����� ��� � � "�� �! � �� ������ ��#��� � ��� �� ������� ���� �� #�������� ! ���� � ��. �2��K#��'K� &���� � '�����#��%� �� 2�!��� >,)9?�

� ������������ ���� ��������� ��� �������

( � % �� �� �! ��� ��� ������ � ������ ����) � ���! ��) %��� !����%�! �! !��#��� �! %� �� � �! = ����� >1? �! �� �� �� >/?� � �����!� �� �! ��� �� � ��� �������� � �������� � ���"�� ���� ������ ��� ��� ( � � �� �������� �� � �� �! ����� ��<�! %���.� H�.����) ���� ��� �� ��� �! %��� � �� �� ��� � ��!�� �#� �����! ���� � �� �� �� � L ��� � ����+�#� ��� �����! �$����� �� ���� � ����� ���� �! � �� ����� ��� �� ) � � � ����!��� ��#��J� � ������� ��� ����� �� ��J!� �! ���� ��%� ��� ( � ������ � � ���%��� � �

��� ��� �$#���� ��������� �����!��� !����!%���.�

&��� .#� " -��#��

����������� �� ���� ������ �� ��������%���� ���� �������� ������ � � %��+����! ���#���� � �� #�� �� J � ������� ���� ��!�� ������� �� � � � ������ � ���� � ���� ������ ������ � �.� ��I��� 1� �� ( � J��� ������� ������� ����# ��������� ��� � � �#� � ���� �� � � ������M��� ��� ����� I��� 1�%�@����) ��� �� .� ����#�� �! % �*�����! ���� &�.) � ���#���� � � #� ����) !����%��� !����� � � ������ �� ������ � ��%� ���) �� * .�! �! �����) � �%� !�������! %� ����� ���#���� � ��� ���) ���� �������� �� J � ����� ������� ( �� ���� ����� ���� � � � ���� ��) ����������� "��#���� �� *# �� �! ��� ���������� % �*#�����! ������) � � %� ����! ���� ���� � �� #�� �� ���� � ) . �� � � %� �+����! �� ��+ ��� ���

�� � ��� �1�. ��� � �! � �� � ���� �� ��� �� � � �� �!���� ��� ������� �! � � ������ �����B

��� ���

��1� ������� �/�

��� � ������������ �,��� � .��*) � ��� � .��� �� �� �. � �>6?) �� � � �1

� � �� %��� !���! �� �� % �!�� ����� ������� ��� �! ���!��� ���� ���� � ���� ��. �����

( � �� *# �� �� ��+���!��� � % �*�����!���� �� ��� �! � ������ ������� ��� �� %� � ��� ��� >D?

�� � �������� �9��� ��� �� � ����� �! � ��� /) !����� ���!# ���� �) �G������ ��) �#� � %��%�� ��� ���� �! ������� �#� � ����! �� ����� ��� ��� ����� � �!� � !������7 ��� � ����� �� .��� %� ���! � %� ��� � ��� ������ 0 ��� ������ �� ��� H����) � ������ �� � ���� �

��1� ���� 2 $' � ��(��� ��� ���#� �� �#�(� ��(� � �3� 4&55�6 �758�79 151

�� #�� �� ���%��� � � %� � � ��+��� ��� . �� � ����� !������ ���� ����������� � � ������� ��� ����� � �� ��� �� �� ��+ �B

� � �1��� �6�

��� � ���������1��

��1�� ���� �D�

&�&� /'���������� ��:� �-�����

&�� �� � ������ ����� �� ��� �6� ����� ��! %� ����� .� "� ����� ���� ��� ���� �) �� � ���� � ������� ��� ������������ � � �� �������� � � *� � �� ��#���� ������� ��� ��� ����� �� � %� � ��������! ���� �� � �� � �� � �) � � ������� � �� � *� �����%���� ���� � �� � � � ���1��� � � ������� ��� !���%���� �� ������ 0�( � ���� ��������� � ��� � ������ ������� � �� �� �� �� ������� ���#� ��� ������� ��� %� ����� ����������� � � �� �� 0 � ���� %� ��� ��� � � ���� � ���� �B

���� � �� � ���� �5�

( �� �� �� � � %� !������ ��� �! � ������#� ���) %� ��#���� !����� ! ��������� ���$#����) %� ��������� � � ����#� ��� !���%�#��� � � ��� �� � �� .��!) � ��� �� ���#���� ��� ���� �� ������ �� � �� �� ������� %�

���� ��������

��� � ��� �� �

������

� � ��� �

� �8�

��� �5� �����!� ���� ����� �� �! �� �����# ��� ������ � !���%���� �� ��) . �� �+ �%� ��� ���� ����� � ��������B ��� ( � �� �� �������� ����� �#������! �! % �*�����!#�%#� ��!� ���� ( � �� �� �� �� �� ��� � � ���� � ����! ��������� !����! %���.7 � � ��+����� �� � ��� ���������� ������� ��� �������� �! � ���� ����� ( � �� �� � � %� �����!!������ ��,��� � ! ������ ��

I��� 1� � � (� � ���� ������ ���� � � �� ����� ��<�!

�� �< ���� ���� � ������� ���! ����) I�"�) � ��<�! ���� ,

'�4 ����� ������ �! � ��� � :1�9 ��� �! ,00 �� ��

J���� �%�@��� ( � ���� ������ ��� ��� �� � ��������

�������

15/ ��1� ���� 2 $' � ��(��� ��� ���#� �� �#�(� ��(� � �3� 4&55�6 �758�79

&��� ����� �(��-����� ��� �-��� ������ �

3� ����� � � �� � !���� ��� �������

�� "� �1���) ��� ���� �� ������ �) � � � %���� %� ������ ��� �� �� �� � � �� ������������ ����� %�

���� � �� � �����/� �:� �� �� �� � � %� !������ ��� �! � ���#���� ��� � �� ���) %� ��������� � � ����#� ���!���%���� � � ��� �� � �� .��!) � ��� ��������� ��� ����� ���� ����� �� ������ �� ��� �� �� ����� %�

����� ��������

��� � ��� �1�/� �

������

� � ��� �

�10���� �:� �����!� �� � �� ������ ��� � �� ����� �� �� � � ���� .� � ������� ��� �� �� ����� �� ���/ ��/�

&�;� ��(��� ����(� �������-�����( ��� ���� ����(

( ��� �� ���%�� �� �� ��� � ���� �! ����+�� ��� � *��� �� ���! . �� ���� ��� �� �����B ��� ( � �� � ��+ ���! � ��#���!� �� ����� �! ������7 �� ���+����!������ .��� %� � % �*�����! ���� ���� ( ������� � ��%� ��� �� � ������ �! ��� ��+ ���! � %� ���� ��� �����!��� � /0 �4�� ����� ( � �� * .�! ������� �!��� ��� �� ���� �! �� �� J+�!� ����( � % �*�����! �� �! �#� � ��� ���#����#��� �� J+�!7 �� �� �$���! %� � � ���� ���#� � J���� ��� ( � ����#�� NN��MM ������ J+�! ��� ���#�������� ���� 2� � �) � � ���� �!����! �� �� ���! � %� ��� � ��� ��� �� �� � ����� �� !#��� ��� �� %� ���#�!���! �� � ���� ������ ������ � ������� ����� �� ������� ��� �� ���� � �$����� !�� �� � ����

�� �� ����) ���� ���@���� �� !!���! ��������� %� %���!��� � �� � ��+ � ����� ���� J � ��������� ������ �������!) ��� �+ ����)���� %���� �������� �� � � �� � ����) �� ������� �) ��!�� � �� �+������� � ���!����

� !����! �� ��� H����) � ������ � ��%� ���)�#� � ��� ���#�������) % �*�����! ��) �� *.�! �! �� � � ���� �� !�������! !����� � ���#���� � �� #�� �� J � � ����������������

( � �$�� �� � � � � � �� ��� �� ��������!) !� !#��� ���) �! ����#�� ���� � ���#�� �� ���� �%�� �! ������� ��� �� ������4 �� ��� �� ���� ����! .� ��������� � � %��� �! �� � �� ���. �! � ���� �$#������+��#%�#��+�� �������� ��� ��������� � ��� �� ��! � � "��#������ � � � � �� ��� ��#O����� � � ����� ��������� ��� %���.�� ( ��$�� �� ��������� ����#��) . �� ��������! � � � ��#.�� ������ �� �#� � ������� ��!����! ���� �� ���) �� � � ���� �%��� �� �� �) � ������ �� ���� � � "�� ������ � �� �� ��!����!���� �� ��+��#%�#��+�� % �) �! � ��� ���#������� �� � �� ������ ���� .���� ���) �� ����� �) .� ���� ��������� ��� � � �� ( � � �� ������ ���#���� ����%���) �! �� ������ %��� ����! ���( �������) ����#�� ��"����� �� �! �� %� ��! �! � �� �� %� *�� �� ���������� � �� ���� ������ .� �#� � ������� � � ��� ������#�� �����%����) �� ����#� � �� %� ���#��! � ������<� � �$�� �� ����#��� H�.����)���� ����� � "�� ������ !���� � � ���#���� �� �� � �) � ����#�� � ���� ��� !�#���%�! %� J+�! ����#�� NN��MM ������ ��� ���) �! � � � � ������ � �� ��� � �������� !�#���%�! �! �%� ��! ���� � �� ������ � ��# �� ���� � �� �� �!�

&�!� ����� ���� <�� �#� (����� ��������� �< ��:��#� 0 ������ :,��� ����(

L� �� � �� �� �� ) ��� � � %� ������.� ��������� !�$�� ��� �� ���� �� ���! � %���! � � ����� � ��+ �� ( � ��* ��� �#� � ����! ����� ��� ���� ���� �� ������ � � �� !�$�� ���� � � ��� �� ���! �� � � ���� ��� ���� �D��) . �� � ��� ! � ����� �� � �������! ������ � ������#� ��� �� ��� ( � �� %� �������!� �� ��� �) ��� �� ������ ��O�� � ��� ��� �� � !�$���� ����� � � � �� � �� �� �� � ( ��� �� �� �� ������ � � %� ��! � ��� �

��1� ���� 2 $' � ��(��� ��� ���#� �� �#�(� ��(� � �3� 4&55�6 �758�79 15,

�� � � �! � !������� . ��� � ������������� � ������ � �� ���

�� ����� �) � ������� ��� �� �� � ������ 0.��� ��� �� �����%���� ���� �� ����� � � � = ��� �� � ������B

�� ���

������ �11�

. ��� �� � � �� ���� �� � � = �! ��� � �������� ��� �� ������ 0 �� � � =� ���������) � �� ���� �� � � � � ��+�� � � �� �� ������� %� � � ��+ ��� ���B

� � ���1� �1/�( � !���� � � ��� �� � � ���� ��� �� ��* ��� ���� ����! � ���# %������) � %���#��� �� �#� � %� � ����� � � � ����� ( ������ �! ����! � ����+�� ��� �������� ���#������ � � � � ��� ��� ���G����) �!��� � !��+��� � � ��� ��� ���G����� � %� ���%���! �� ��������� � � �� �����H����) �� � ����+�� ��� � �������! ����!� ������� ��� ��+�� � ����� %�

� �������

� ��1 ���

�� � � ���

� ��1�1,�

�� ��� �� � ����! � � ��� � ���� �! ��� � �

�� � � � � =� ��! �������) ��+�� �� � � �� �� �� � � %� �������! %� � � ��� ���� ������

���� ��+��) . ��� � �� �� � � ��� ���!�� � ������ � !������ ��� �� � �� � ��+ ����� � ������� ��� ��� �� � �����������

( �� ������ �� ! � � �� ���. �! �#��� � � ����! ��������� �� �� ��B ��� �!����� � � "�� � � �������� �� ��!#���%�� �� � �� �� ���� ���� � ��� �� ����� ����� ���#�� � *��.��!��� ���� � ���� � � ���� ����! ���� � � �) �! %���! � �������� � ��+ ������� I��� �� �� ��������!��� � � � �� ������� ���� � ���� � � � �� � ������

� ��� ��� � � �� ����+�� ��� � � ������ 0� &�� � �������!����! .��� ��. �� ! � ��. ��� � �� ������#� ���) �! ����) � �����!��� � � ���! ����! , ��� ��� ���� � ����! �! �� ��������� ��� �������� � .� �� � ���� %������ ����

� ������������� �� ������� ���� ��������� �������

( � �������� �� ��� �5� �! �8� � *� ��������� ��� �� ��#���� ��� ������ � ������ ���� �� ! �������� ��� � �� ���#. �!� H�.����) � ��������� !�� � ����! � ��# ��� !����! %��� �� %� !��� �$#���� ��� � ! �� �������!� ( � ���� � ��! � ���� ����� �����!��� ��� ���� �� ����B ��� ���#���� %���� �������� �� � � �� ��. ����) ��. �� �#� � %��%�� �� %��� � ���!) � ���#��� ��������� ������� ���� I� � ������ �� � �� � . � ���� ����PI�( �� � �� � ���#���� ��. �� � �* ���) %� ��������� ���� ��� ' ����� �����7 � ���� ���#���� ��� #�� �� J � ��������! J�) �����.�! %� ���� � ��� ��� � %���! � �� � ����� � ��+ �! � � ��+ � ���� � !�*� ����� �� ! �� ��+ ��� � ! �������� ��� �� �$#������������ ���� 2 � �� ����7 � � ��+ ��� !���� �� � ���� �� �� ������ ��� . �� � %���!�� ��� K��� � ��+ %��� %���) � � � %���! ��� ������� � � �� �� ����� ����) ��� �� ���� .� ���� � �������� ����� �)�����!�! � �+������� � ���!���� �������� ���%� � ������) !����� �! �#� � %��%��� ���������!�

� ��. �Q�#% �! ������ �� ������� %��� !�������! � � ���� � ��� ������ � �� �#���� � �� � � %�� �! �� �! �� ���������� ������ J��� �! � ��������� �� ��� � ��+) �! !! � O�+�%�� ���� �������������� ��� �� �� !��� �) � ����� ��� �! � �+� ���� �� �� �� ��� ! ���� � �� �� ������� ��� �! ���� ���J���

� ����� �� !����� ����!��� �� ������� ����

��������� �������

� ���%�� �� � �� %��� � ����! �� �&���� � '�������%� � %�� ���� �� � �2��K)2�!���) �! � & ��� � ������� �� ������&���) 2�� ����� ) � �� �� � � ������� ����� � ���� ��� �� � �� �! �� !�� �!�������� ����� � ����� ��� >1)/?� � ����� !�#� �!��� � ��������� �+����� R �#� � ����� ��� 10 ������ ���� (� � ��) ��� S �#� � ����� �

159 ��1� ���� 2 $' � ��(��� ��� ���#� �� �#�(� ��(� � �3� 4&55�6 �758�79

���� 6 ������ ���� ( � �%) �����!� ���#��� ���J�� ��� �� � �� �! >5?�

" ������������ �� #����������� ��� �������

2������� �������� � ����� ��� �� � ���� �! �����!�B ��� ( � �!� �� �� �� �������� �� � � � M � ��� >8):?� ���� (� �� ��!���%���� �! � !��������� ���� �� ��J!���� >1)10?� ����� '���� �! � �� ������ <�� ����� ����� � >11@19?� ���� Q@( @�% � � �% ! ����� � ��� ���� �� �� �� ! >16?� ��� &����������� ����� ��� �� � ��. �2��K#��'K�&���� � '�������%� ����� >18)1:?�� ( � �� �� #�! � �� ������ �����! � � �� ���� �� %��#����� � � ��� � � &�� �� 2�� ����� >1D?) �! %��� ! ��! ��� � � ��� �� �� ���� .� � ����� �� � !����� %� 3� �!

� �� >15?� K�� �� �� ����� ��� ��������� ��� ���� �� ��J!� �����!� ����� ��� �+ ������ � �� �! �� �������� K �� ����� �+ ������������� � �� ���� �! � ��� �� ��J!� ��� .��� ��� �! O��! �������� � � %� ����!���. ��� �� �� ������!��� >9)18)1:?�

!��� ������ (��,>��� ('?��(

I��� /� � �. � ���� � �� ���� �� �� �� ���� �! ���� ���� ��J!�#� ����� �% ���!���� � O��� �!�� ��� � ��� J��!) ' ��3 ��) � �� &�. ����� >/0?) � ��<�! ���� ���. �2��K#��'K� &���� � '�������%�� ( ��� �� . ���"���! ���� �� � ��+ %��� ���� � � � � � ������ �! ����� ����������� � � ��+ ��������� �� � �����������I�2/�� � �. � ���. �� ��J!� #��%� �� ���� ���� � ���� .� !� � ��

I��� /� �� �� �� �� � #O��� ��J!� ��%� �� ���� %� �*#��*��) ' �� 3 ��) ��� �� � �� &�. ����� >/0? � ��<�!

���� , '�4 ����� �1�D� 1�, ��/ � � �� ) � /16 ��� �! 900 �� �� J���� � � ���� � �� �� �� ����� ������� � �#

������� � ��+� �%� 4��� � ����� ��!#���%�� �� ���� �� ��� ���@���) ��� T���! �������! �� �� ��� ���� �� �� ��� ��� ���#

���� ��� ( � �������! �� �� �� �.��� � ��� ��� �� � �'� ���� � ��� ��1� �! � �� �� �� #�% ������� ��� ��17 ��

�+�� � � ������� ��� � �� ��� �� �� ��� ���

��1� ���� 2 $' � ��(��� ��� ���#� �� �#�(� ��(� � �3� 4&55�6 �758�79 156

� ��� �� ��� ( � �� � ��������� � ���.�!��� %�.��� � ��� � �� ��J!� ��!#���#%�� �����B ����� �I�2/�) ���� � ����� ���2/� �! �� ���� ���,�29�� ( � ����! �� �� R �#� �)��� �+ ����) � ��� %� � ��� �� / %�.��� ����!#���%�� ���������� Q��� � � ��+ ��+��� � ��� ��� �� %�.��� �����) ���� � �#���� �! �� ���� �! � ������ I�) �� �! �) � ������ � �� �� .��� � ������! ��� ���!#���%�� �� �� �� ��!�� � ���� � ��� �������! ���������� I��� /�%� �. � �� �� �� ����� � ����� ��!#���%�� �� ����7 ����� �!�� ���� � � � !���%���� ���* ���� � � I��I��� /���� �! � �I��� /�!��) ����������� &�� ��� �� � �� � �� �� �� I��� /� �). �� ��������! � �� ����) �� ��. ������!�� � �� �� �� � ���� � ����� ��!#���%���

I��� /��� �. � J� � �������! �� �� �� ��� ��� ��� ��� �� � ����! ���������� ��� �� �� #�� � �! ���� ��.�� I�� �� �� �� ����!��� �� � !�� � ��������� 2� �� �� ��

%��� ��!���! %� �/0- ��� ��� � � ������ � ��# ��� 2���� ���) ��.#�� �� ���� � ��������������) �� ��.�� �� ����! !�� � � #��� ��� �� �� �#� � %� I�) �! �� %��� ���#����! ��. �! %� �/0-� ( � J� � �� �� ����� �� �� �.� �� I��� /���@���) ���� ������#��� �+� ��! ���� � �� �� .��� ���� ��! �������� ��������%� ��'�� � ��� �� � "�� ���#���) ��� ���� � ���� �� � ���� �� �� . � ���� � ��#� �� ����������� ��������%�.��� � .� �� �! . ����! � %� %��� � ,- ��� ��� ����� ���� �1 �� I��� /�����

I��� /� � �. � � �� ��� �� �� ��� ��). �� �. �� �� �� � �� ���) . �� �����#���! � �� �� � 3 �� �� �I��� /����� ( ����������! � % ��� �3 2K9�� ( � 3 R� �� ���� * ���� �� R� �� ���� �� !������ ���� �� !����! ������ . �� ����� � .� �� R�� ( �� ������! ��� %� � �� �� �!) .� �� ��� � !�� � 3 �%����! �� � ���"���! ���� ��� H�.����) � ��!������� �%� ���� !��

I��� ,� �� �� �� �� ��J!� ��� ��%� �� ���� � ���� � ����) ��!���� >/1? � ��<�! ���� , '�4 �����

�/�1� /�0 ��/� � /8�1 ��� �! ,00 �� �� J���� � �@���) ��� ;� �� ��� ������ � ������� ��� �� ��� � � �� �� �� � ���#

���� ��� � �� ���7 ��� � �� � �� ��� �� ������ �� �� #�%�

15D ��1� ���� 2 $' � ��(��� ��� ���#� �� �#�(� ��(� � �3� 4&55�6 �758�79

���� �� ����� �! � �� ��� �� �� �� �� % ��� �� �

&�� ����J� � �� �! �% �� �� ���! �� � ����� ���� �� � ������� I��� � �� ��) � �� #�% <��� � �� �1 �� I��� /���� ��� �� I�99-) �� 1�D-) � /60 ���) 2� 150 ���) �� :6��� �! �% 1060 ���� ������ ��!�� ��� ��#J!� ������� ��� ���� �!�� ��� � O��! ���� �� �! �% �� � ��� ����%���<�! %� �� ������� ��� ��#��� O��!� H�.����) �� ! �. �� �! �% �� �� ���! �� ��� �� �� ����� ���.#��� ����� <���) ��!�� ��� �� N<��� ��J����M �� *�� �� �� �� � �� ����

!�&� �-����� ('?�� ���(

I��� , �. � �+ ���� �� �� �� �� � ��� ��%� �� ���� � ���� � !���� �� ��!���� ���"���! ���� � �� �� �! >/1?� ( � �� �� �. ����� � �� I� �� � .� ������+ ������ ���. �����!�! �� � � �� ��) .��� � ����� �U�2�) � ��� ��%2� �! ���!�� �� .��#�� ��� ��I�)'��LK9�� ( � � ����� �. �

�������� <�� ��� �� %� �� �! �!� ( � ���#"����� �� � � �� �� ������� �%� ���� �������%���� !�� � �%� ( � � %�� �� � � R�

�! �% S� �#� � ������� �� ��� �!���� �� ( ��%� ����) . �� ���� %�� � �� ��� !�� ���� ��� ��� �� � � � ��+) %��� ������� .����! %� � %���� �� � �� � � ��� #��� �� �� � �� ��� H�.����) � !�� ����� � �� �� ��� �� � �I��� ,� �� �� �� !���� �! %�� ��� ) . �� � � %� ��� ���� �� � � �� �� �! � ��O���! �� � ����� ���� ��� ������� #��� �+� ��! ���� �� �� �� � �� ���

I��� 9 �. � �� �� �� �� ��������� ����� �! ��@�� ������!� �� ����� ��<�! �� �< �������� � ������� ���! ����) 4 �*��� ) I�"�� ( ��� �� �. ������� �� ����� ���. ������� � ���� ����� ������+�� �� � ����������) �! ����� � �� �� S� .� U� R�) LS� �! � R� ��) �! � �� S� .� � R� ���I��� 1�) � �� �� �! ���"�� � �� �� ��� ��.� ������ � � ������) ����*� �� �� U�) ��� L � � �� �� U�L � �� �.��� �� ����� � ��@�� ������!� �� � ��� �!� �� �

I��� 9� �� �� �� �� ��������� ����� �! ��@�� ������!� �� ����� ��<�! �� �< ���� ���� � ������� ���! ����) 4 �*��� ) I�"�)

��������!��� � � ������ �.� �� I��� 1 ��� �� �� /�6� 1�: ��/� � :1�9 ���� � �@��� ;� �� ��� ������ � ������� ����� ��� ��� ( � �� �� ��� � �. � ��� ��� �� ���� ���"����� ������7 � ���� ���J�� �� �.� �� I��� 6�

��1� ���� 2 $' � ��(��� ��� ���#� �� �#�(� ��(� � �3� 4&55�6 �758�79 155

�����) ��� � % �!�! <�� ��� �� �� ���� �� � ������ � J� �� ) � .� �� #�� <��� �� � ��� ��� � � ��������! � �� �� �� #�) �� *������ .� � ����� ��� �����#��<�! ��� ��� �� �� ������ �� �!�� ��#� � ���� H�.����) �� �� ��� <��� ��� � � ��#������ ��� %�.��� �� �! �� ( � <���� � �*�! %� !��! ����� � ���� �� I��� 6) . �� �. ���� ���J�� �+� ��! !������ ���� ���� �� ���� � ! �! ������ �� I��� 9���� ( � �� ��������! � ������� �� ��) �������� ���� �! !������� %� !�$���� ��� ����I�� ������) � �� #��) ��.#� �! �� <��������. ����!� ��� ��� � %��� <��� �� ���#� �! '�) 2% �! �%� ( � ���� � ���#!���� �����! �� ����� �! '� !������������ ������ � ��� �� ��� O��! ����� .��� �������� � �%����� ���! !��������

$ %����������

���� ������ � �� ���� � � ���� %� ����!���!�� �� ��� ��B ��� � � ������ � �� �� � � ��������� � � � � � !���%���� �� ������).� ����� � ���� !��� �����%���� ����% �*�����! �� �#� � ���� �� !����� ��� � ����� ���� � �� ������) �! ���� � �� �����!��� ���� � ������� ��� �� ������ ��������! �� �� ����� ( � �� � �����!����%�! ���) �! ���������! �� ��. �Q������� �� � ������� ��. �� � �* ��) ��� �� ���������� �����!��� � �$����� �� �!��� � ������ ���!����� �� ��� ������ � ��# �� ������ ������ � ����� �) �%� �% �*�����! �! � � %� ��������! �� �� �#��� � ! ������ �� K$#���� ��� ��� ����! ���#������ � � �� %� � !� .� �� � �� �! ����!��� J� � �� �� �� �� �� ��� ���� !�.� � � ��+�� ������ ( � ���� �� �� �� �� �� ����� �� � �� ���! � %� %��� � ,- ��� ���)���� � %�� � ����� � ���� � ���� � ����

��&��'�� �������

( � � �� .� � � �* � �� ����� ��� ����� �� � !��������� �� � &���� � '�����#

I��� 6� ������� ��� ���J�� �+� ��! ���� � ������ �.�

�� I��� 9��� ����� � D8, ���) �! ���"���! ���� � �����#

���� �� � ������� ����� % � ��O�� ���� � ���"����� ���� �

� �� ��� �� ��� &�� � ��#������ ��� �� �� .� %� �

�! ��) � ������ �� � ����� � !��! ���� � /08 ����( � <��� �����. ����!� ��� ��� � � ���. <��� ����� �!

�� '�) 2% �! �% � //0 ���� &�� ����� ���. � ����

��� � ����

158 ��1� ���� 2 $' � ��(��� ��� ���#� �� �#�(� ��(� � �3� 4&55�6 �758�79

��%�) �! 3��� '����� �! � �� T� ��� ������������ �����. �� � � ������ �! ��������������

(���������

>1? ���� �� �) ��&� = �����) &���� ���� �! '� � 3 55

�1::,� /0,�

>/? ���� �� �) ��&� = �����) ��S� � ���) =�4� ���� ��)

&���� ���� �! '� � 3 109 �1::6� 165�

>,? ���� �� �) ��&� = �����) L�S� ���G�) �� �����) &����

���� �! '� � 3 168 �1:::� 18�

>9? ���� �� �) ��&� = �����) L�S� ���G�) �� �����)

�� 2<�� �*�) &���� ���� �! '� � 3 181 �/001� 1/�

>6? (� �. � ) &���� ���� �! '� � 1D6 �1:58� 99:�

>D? ���� �� �) ���� �����) 2�H� 2��) L�S� ���G�) ��I�

2���) �� �� ���) &���� ���� �! '� � 3 95 �1::0� 66�

>5? ���� �� �) ;� �� ��� � �� ������ �� ���� ����

���� �! � ����� � ��������%�) ����� ��� � =���� �

�� �� ���� 2��� �! (�� ������ �2���� � ��� ��

;� �� ��� �� �����) �� ����

>8? �� � � �� ��%��� ) L�S� ���G�) R� R���) &�=� �� ���)

2�T� KM������) ��B ������!��� �� &�� 4�'� ���!� ��!

���������� � �%��!��) ' � ��) 1:::) �� ,09�

>:? �� � � �� ��%��� ) ���� �� �) =�=� ������) ���� �� ���+)

&���� ���� �! '� � 3 109 �1::6� 916�

>10? L�=� ��<�%���.��<) 4�'� ���<�*�) I�'� '����) &����

���� �! '� � 3 109 �1::6� 960�

>11? 3����� '�����) R��� I ����) ��H� 2������) 3� R� �)

�������� ������� :9 �1:::� :,5�

>1/? S� ����� ���) �� 2����) L�=� ��<�%���.��<) &����

���� �! '� � 3 160 �1:::� 9:D�

>1,? 2�&� I�� ) L�Q� ������!) L�=� ��<�%���.��<) ��S�

��%��) &���� ���� �! '� � 3 168 �1:::� 688�

>19? L�Q� ������!) L� ��<�%���.��<) �� R��%���) &���� ����

�! '� � 3 168 �1:::� 6:,�

>16? �� I���) 3�2� R �%��) � � �! �� �� �� 2������ S���

1/: �1::6� /D1�

>1D? L�=� ��<�%���.��<) =� '�" <#��<�%���.��<) ���� ����! )

��S� � ���) ���� �� �) 4�'� ���<�*�) �� I���) =���

2� %%��) =� � ! � � ��) L�Q� ������!) ��B ������!��� ��

� ������ � ���������� �� ������ �������� �#� �

2��������� /000) R� *��.) ��� �!) 18@/, =��� /000�

>15? ��=�'� 3� �!) ��H��� '� ��) '�=��� !� 4���) &����

���� �! '� � 3 168 �1:::� 1,6�

>18? ���� �� �) 3�'� '�����) ��=� L���� �) �� ����) (�(�

L��) ��=� T� ) &���� ���� �! '� � 3 181 �/001� 650�

>1:? ���� �� �) �� � ��� ��%��� ) L�S� ���G�) &�=� �� �#

��) 2�T� KM������) R� R���) &���� ���� �! '� � 3 181

�/001� 658�

>/0? ��=� T� ) ���� 3���) =�'� � ��) �������� � 2����� ��

��� �� �%� � 6: �/000� 666�

>/1? 3����� '�����) �" !" �� 2�* �� ) ���� �� �) /000)

����%�� �! ! �

��1� ���� 2 $' � ��(��� ��� ���#� �� �#�(� ��(� � �3� 4&55�6 �758�79 15: