輸入スパイスおよびハーブ中の残留農薬実態（1997年4月〜2011年3月）

誌名誌名 食品衛生学雑誌

ISSNISSN 00156426

巻/号巻/号 544

掲載ページ掲載ページ p. 316-325

発行年月発行年月 2013年8月

農林水産省 農林水産技術会議事務局筑波産学連携支援センターTsukuba Business-Academia Cooperation Support Center, Agriculture, Forestry and Fisheries Research CouncilSecretariat

316 食衛誌 Vol.54， No. 4

調査・資料

輸入スパイスおよび、ハーブ中の残留農薬実態 (1997年 4 月 ~2011年 3 月)(平成25年1月30日受理)

小林麻紀*

上保恭子

大塚健治 田村康宏 富津早苗

永山敏贋

木下輝昭

高野伊知郎岩越景子 佐藤千鶴子

Survey ofPesticide Residues in Imported Spices and Herbs (1997.4-2011.3)

Maki KOBAYASHI*， Kenji OHTSUKA， Yasuhiro TAMU臥， Sanae TOMIZAWA， Teruaki KrNOSHITA， Kyoko K必~IJO， Keiko IWAKOSHI， Chizuko SATO， Toshihiro NAGAYAl¥仏 andIchiro T必CANO

Tokyo Metropo1itan Institute of Pub1ic Hea1th: 3-24一1Hyakun白1註lnShinjuku.圃.ku，Tokyo 169-0073， Japan;

* Corresponding author

A survey of pesticide residues in 313 samp1es of imported spices and herbs on the Tokyo mar-ket from Apri1 1997 to March 2011 was carried out. Thirty-seven kinds of pesticides， including or-ganophosphorus， organoch1orine， pyrethroid， carbamate and others， were detected between 1eve1s of trace (be1ow 0.01 ppm) and 3.3 ppm from 64 samp1es. The rate of detection was highest in pee1 (100%) followed by stem (66.7%)， fruit (34.5%)， bark (33.3%)， flower (31.3%) and 1eaf (14.7%). No residues were detected in root， seed or who1e grass. Organoch1orine pesticides were detected in all p1ant parts. The insecticides were detected in products from all production areas， suggesting that their use is common. Residue 1eve1s of these pesticides were calcu1ated as 1ess than 1 % of their ADI values， based on the daily intake of spices and herbs. Therefore， these spices and herbs shou1d be safe when consumed in customary amounts.

(Received January 30，2013)

Key words:残留農薬 pesticideresidue;スパイス spice;ハーブ herb;有機リン系農薬 organophos-phorus pesticide;有機塩素系農薬 Organoch1orinepesticide;ピレスロイド系農薬 pyr叫 hroidpes-ticide;カーパメート系農薬 carbamatepesticide;一日摂取許容量ADI

緒昌

スパイスおよびハ}ブなどの香辛料は，植物の持つ有効

成分に着目され，長い歴史の中で食用から薬用まで広く用

いられてきた.食用としては，主に香味や風味付け，着色

による食欲増進，あるいは消化吸収を助けることなどを目

的として，多様な種類のスパイスおよびハーブが使用され

ている.

スパイスは亜熱帯や熱帯原産が多く，樹皮，根，種子，

果実および花などを用いる.また，ハーブの大多数は地中

海沿岸の原産で，主に花，葉および茎などを用いる.スパ

イスおよびハーブは，食品の製造および加工に広く使用さ

れており，国際化による食の多様化や健康志向の高まりか

ら，これら香辛料への関心が高まっている.しかし国内

ではほとんど生産されず，大部分は諸外国からの輸入に依

存しており，輸入量は年間 10万t以上となっている *1

* Maki_Kobayashi@member.metro.tokyo.jp 東京都健康安全研究センター:干169-0073東京都新宿区百人町 3-2←1

輸入食品で残留基準違反が見られることや， 2008年の中

国製冷凍鮫子のメタミドホス混入事件などにより，消費者

の輸入食品の安全性に対する不安と関心は高い.スパイス

およびハーブは，そのまま用いられることから，それらの

農薬残留実態を把握することは食品衛生上重要と考えられ

る.しかし残留農薬実態について長期にわたって調査を

行った報告は少ないト8).*2 著者らは 1997年度より市販

輸入スパイスおよびハーブ中の残留農薬調査を行い，残留

実態の把握に努めている.今回は 1997年度から 2010年度

までの結果を報告する.

*1農林水産省.農林水産物輸出入統計，確報(統計表一覧)，

財務省貿易統計(輸入)，平成23年度

*2国民生活センター，商品テスト結果， 2005年9月7日[報告書本文]ダイエットなどをうたった「健康食品」ーセンナ茎を使った茶類を中心に， http://www.kokusen.go.jp/pdfl n-20050907 _1.pdf

August 2013 輸入スパイスおよび、ハーブ、中の残留農薬実態 (1997.4~ 2011.3) 317

Table 1. List of investigated imported spices and herbs on the market in Tokyo

Bulk Cat's claw (3) a)

Flower Acacia (1)， Chamomile (22)， Cornflower (2)， Elder (7)， Everlasting (1)， Hibiscus (4)， Jasmine (2)， Lavender (7)， Linden (5)， Mallow (3)， Marigolds (4)， Meadowsweet (1)， Rose (8)

Fruit Apple (2)， Blueberry (1)， Cardamom (2)， Co町iander(2)， Juniper berry (2)， Nutmeg (1)， Pepper (3)， Red pepper (2)， Rose hip (9)， Star anise (5)

Leaf Basil (13) b)， Bay leaf (10)， Bilberry leaf (1)， Birch leaf (1)， Chervil (l)b)， Clover (3)， Coriander (l)b)， Dandelion leaf (1)， Echinacea (6)， Eucalyptus (5)， Ginkgo (8)， Gotu kola (1)， Hyssop (1)， Lemon balm (16)， Lemon grass (4)， Dill (1) b)， Lemon verbena (2)， Marjoram (5)， M仰 (4)，Mugwort (1)， Mullein (1)， Oregano (15)b)， Parsley (l)b)， Pennyroyal (1)， Peppermint (16)b)， Raspbe町 rleaf(2)， Rosemary (15)b)， Sage (14)， Savory (3)， Spearmint (1)， St. Joh出 wort(10)， Strawberry leaf (4)， Tarragon (4)b)， Thyme (13)b)

Peel Lemon peel (2)， Orange peel (1)

Root Chicory (1)， Dandelion (3)， Licorice (2)， Peruvian ginseng (3)， Valerian (1)

Seed Caraway (1)， Dill (2)， Fennel (1)

Stem Alexandrian senna (3)

Whole grass Nettle (5)， Passion flower (1)， Yarrow (3)

Total

a) Number of samples is shown in parenthesis. b) lncluding the frozen commodity.

実験方法

1.試料

1997年4月から 2011年3月にかけて東京都内で市販さ

れていた乾燥(一部冷凍を含む)輸入スパイスおよびハー

ブ313検体を対象とした分析した試料の内訳を Table1

に示した.

2. 調査対象農薬

Table 2に示した有機リン系農薬69種，有機塩素系農薬

24種，ピレスロイド系農薬 14種 (2000年度より調査)，

カーパメート系農薬22種およびその他の農薬42種，合計

171種類(異性体および代謝物を含む)について調査し

た.

3. 試薬

1)農薬標準晶:和光純薬工業(株)，林純薬工業(株)，

Riedel-de Ha邑n社および、Nanogen社製の残留農薬分析用

農薬標準品を用いた.

2)有機溶媒:抽出および精製には残留農薬試験用を，

HPLC移動相には高速液体クロマトグラフ用を用いた.

3)水:精製水をMilli-Q骨超純水装置((株)日本ミリポ

ア社製)により精製して用いた. (比抵抗値18.2MQ・cm

以上)

4. 装置

1) GC-ECD: GC-17A ((株)島津製作所製)，カラム

SPB-50 (0.25 mm i.d. X 30 m，膜厚0.25μm) (SUPEL-

CO社製)

2) GC-FPD: GC司 14B((株)島津製作所製)，カラム

313 kinds

DB-17 (0.53 mm i.d. X 30 m，膜厚1.0ドm) (Agilent社

製)

3) GC-NPD: 6890N，カラム DB-35(0.25 mm i.d. X

30m，膜厚0.25ドm) (Agilent社製)

4) HPLC:カーパメート分析システム，ポンプLC-

10AT，蛍光検出器RF・10A，カラム Shim-pack FC・ODS

(4.6 mm i.d. X 75 mm，粒径3μm) ((株)島津製作所製)

5) GC-MS: 5973MSD，カラム DB-5MS(0.25 m m i.d.

X30m，膜厚0.25μm) (Agilent社製)

6) LC-MS: HPLC部ポンプPU-1580(日本分光(株)

製)， MS部 QuattroLC (Micromass社製)，カラム TSK

GEL ODS-100 V (2.0 mm i.d. X 150 mm，粒径5ドm)(東

ソー(株)製)

5. 試験方法

有機リン系農薬，有機塩素系農薬，カーパメート系農薬

およびピレスロイド系農薬は厚生労働省(旧厚生省を含

む)から告示あるいは通知された試験法*3に準じたそ

の他の農薬に分類した農薬はGC-NPDを用いて，保持指

標を利用した内部標準法9) により測定した.また， 2003

年4月より有機リン系農薬，有機塩素系農薬，ピレスロイ

ド系農薬およびその他の農薬の一部についてはGC-ECD，

GC-FPD， GC-NPDおよびGC-MSを併用する方法を用い

*3厚生労働省医薬品食品局食品安全部長通知“食品に残留する農薬，飼料添加物又は動物用医薬品の成分である物質の試験法について"平成17年1月24日，食安発第0124001号(2005)

318 食衛誌 Vol. 54， No.4

Table 2. List of investigated pesticides.，b)

Organophosphorus pesticide (69) Insecticide azinphos-ethyl， azinphos-methyl， bromophos-ethyl， cadusaおs，chlorfenvinphos(E，Z) (CVP)，

chlorpyrifos (+chlorpyrifos-oxo叫， chlorpyrifos-methyl， cyanofenphos (CYP)， cyanophos (CYAP)， demeton (0，8， demeton-8【methylsulfone)， dialifos， diazinon， dichlofenthion (ECP)， dichlorvos (DDVP)， dimethoate， dioxabenzofos， dioxathion， disulおton-sulfon，EPN (十EPN-oxon)， EPBP， ethion， ethoprophos (mocap)， etrim伽， fenamipho民伽litrothion畑EP)，fenthion (十fenthion-sulfon)，fonofos， formothion， fosthiazate， heptenβphos， isazophos， isocar-bophos， isofenphos， isoxathion， leptophos， malathion， mecarb叩 n，methacrifos， methidathion (DMTP)， mevinphos (phosdrin)， monocroωphos， naled， oxydeprofos， parathion， parathion-methyl， phenthoate (PAP)， phosalone， phosphamidon， phosmet (PMP)， phoxim， piper叩 hos，pirimiphos-methyl， profenofos， prothiofos (+prothiofos-oxon)， propaphos (十propaphossul-fon)， pyraclofos， pyridaphenthion， quinalphos， sulprophos， terbufos， tetrachlorvinphos (CVMP)， thiometon， triazophos， trichlorfon (DEP)， vamidothion

Fungicide edifenphos (EDDP)， iprobenfos (IBP)， tolclofos-methyl EIerbicide butamifos

Organochlorine pesticide (24) Insecticide BHC (α-BHC，s-B耳C，y-BHC，δ-BHC)， DDT (p，p'-DDT，p，p'-DDE，p，p'-DDD， o，p'-DDT)，

aldrin， chlorfenapyr， chloropropylate， dicofol， dieldrin， endrin， endosulfan (endosulfan-I， endosulfan-II， endosulfan sulfate)， heptachlor (+ heptachlor epoxide)， methoxychlor， tetradifon

Fungicide captan， captafol， dichlofluanid， dicloran (CNA)， iprodione， procymidone， chlorobenzilate， chlorothalonil (TPN)， vinclozolin， quinωzene (PCNB)

Herbicide chlomethoxyfen， chlornitrofen (CNP)

Pyrethroid pesticide (14)')

Insecticide acrinathrin， bifenthrin， cyfluthrin， cyhalothrin， cypermethrin， deltamethrin， fenpropathrin， f'envalerate， flucythrinate， fluvalinate， halfenprox， permethrin， tefluthrin， tralomethrin

Carbamate pesticide (22) Insωticide aldicarb (+aldicarb sulおne，aldicarb sulfoxide)， be泊diocarb，carbaryl (NAC)， carbofuran，

carbosulfan， dioxacarb， ethiofencarb (+ethiofencarb sulfone， ethiofencarb sulfoxide) ，fenobucarb (BPMC)， isoprocarb (MIPC)， methomyl， meωlcarb (MTMC)， methiocarb (十methiocarbsulfone， methiocarb sulfoxide)， oxamyl， pirimicarb， propoxur (PHC) ， thiodicarb， XMC， xylylcarbωI_[PMC)

Fungicide diethofencarb Herbicide chlorpropham (CIPC)， esprηcarb， thiobe岨carb

Others (42)

Insecticide Fungicide

Herbicide

Insecticide synergist

bromopropylate， buprofezin， cyprodinil， diflufenican， fenarimol， fludioxonil， pyrimethanil azoxystrobin， bitertanol， boscalid， cyproconazole， difenoconazole，日usilazole，日utolanil，hexa-conazole， imibenconazole， kresoxim-methyl， mepanipyrim， mepronil， metalaxyl， myclobutanil， penconazole， procloraz， propiconazole， pyridaben， tetraconazole， tebufenozid， tebuconazole， thifluzamide， tolylfluanid， triadimefon， triadimenol，tricyclazole， trifulmizole acetochlor， metribuzin， oxadiazon， promethryn， pendimethalin， pretilachlor， trifluralin

piperonyl butoxide

65 kinds

3 kinds 1 kind

12 kinds

10 kinds 2 kinds

14 kinds

18 kinds 1 kind

3 kinds

7 kinds

27 kinds

7 kinds

1 kind

Total 171 kinds

a) Limit of quantitation: 0.01 ppm， limit of detection: 0，005 ppm，

b) Includes isomers and metabolites，

，) Investigated from 2000，

た 10)

なお，定量限界はいずれの農薬も 0.01ppm，検出限界

は0.005ppmで，検出限界以上かっ定量限界未満で

GC-MSまたはLC-MSで農薬が確認できた場合は痕跡値

(0.01 ppm未満)として表記した.

結果および考察

1.調査結果

スパイスおよびハーブ313検体中64検体から有機リン

系農薬，有機塩素系農薬，カーパメート系農薬およびピレ

スロイド系農薬など37種類の農薬が痕跡値~3.3ppmの

範囲で検出された.農薬が痕跡値以上検出された検体につ

いて，製品とされていた植物の部位別にTable3に示した.

1)樹皮および花

樹皮(キャッツクロー)では3検体中 1検体(検出率:

33.3%，以下同様)から， 1種類の有機塩素系農薬(検出

農薬:DDT)が0.14ppm検出された.

花では， 13種67検体中7種(カモミール，エルダー，

ハイビスカス，ジャスミン， リンデ、ン，メドウスイートお

よびローズ)21検体 (31.3%)から 6種類の有機リン系農

319 輸入スパイスおよび、ハーブ中の残留農薬実態 (1997.4-2011.3) August 2013

Pesticide residues found in imported spices and herbs (Fiscal year 1997-2010) Table 3.

Pesticide residue (ppm) No.of

positive

Fiscal year

Country of origin Sample

Bulk Cat's claw (3)') DDTO.14

Elder (7)

DDTTrb)

malathion 1.5

dimethoathe 3.3， malathion 0.21， 0.26

chlorpyrifos 0.04， 0.05， 0.23， dimethoathe 0.02， 0.06， 0.10，0.30， malathion 0.23， 0.67 chlorpyrifos 0.02， cyhalothrin Tr

BHC Tr， DDT 0.01， cypermethrin Tr， iprodione Tr DDT 0.06

DDT 0.02， pirimiphos-methyl 0.02

dichlorvos 0.16 triazophos 0.39

triazophos 0.09

chlorpyrifos 0.02

piperonyl butoxide 0.03

BHC 0.27， DDT 0.02

dichlorvos 0.03

endosulfan 0.06 DDTO.02

1

ーよ

1

i

n

A

Aせ

1ょ

1ょ

1

i

T

i

1ょ

1ムーょ

1ょ

1i4』-141L1i

2003

1997

1998

2002 2003

2009

2000

2003

2006 2003

1998

2003

2003

2009

1997

2003

2004 2006

Peru (3)

Egypt (13)

Poland (4)

Ukraine (2)

Poland (3) Hungary (2)

Thailand (1)

China (2)

Flower Chamomile (22)

Bulgaria (3)

Poland (1)

India (1)

Pakistan (5)

Hibiscus (4)

Jasmine (2)

Linden (5)

Meadowsweet (1) Rose (8)

Iran (1)

Fruit Apple (2) chlorpyrifos Tr， cypermethrin 0.19， dicofol 0.02，

piprronyl butoxide 0.02

quinalphos 0.23

BHC 0.27， endosulfan 0.09， fenvalerate 0.02， phosalon 0.38， triazophos 0.95 trifluralin 0.03

pirimiphos】methylTr， Tr

cypermethrin 0.12， dicofol 0.03， fenvalerate 0.06 dichlorvos 0.01 chlorpyrifos Tr

malathion 0.14

1 2009 Turkey (1)

1

1

1

i

9

4

1ょ

1ょ

14τよ

1998 2003

2003

2008

2004

2002

2004

2002

India (1)

Guatemala (1)

France (2)

Malaysia (2)

China (2) Chile (8)

Cardamom (2)

Coriander (2)

Pepper (3)

Red pepper (2)

Rose hip (9)

Egypt (1)

チル，ジクロルボスおよびマラチオン)， 3種類の有機塩

素系農薬(ジコホール， BHCおよびエンドスルファン)，

2種類のピレスロイド系農薬(シベルメトリンおよびフエ

ンパレレート)および2種類のその他の農薬(ピベロニル

ブドキシドおよびトリフルラリン)が痕跡値~0.95ppm

検出された.

このうちローズヒップから検出されたジクロルボスにつ

いては同様な検出例が報告されている 5) また， りんごか

ら検出されたどベロニルブトキシドおよびコリアンダーか

ら検出されたトリフルラリンを除くと，いずれも殺虫剤で

あった.

3)葉

棄では， 34種 184検体中 17種(パジル，ダンデリオン

リーフ，デイル， ゴーツコーラ， レモンパーム， レモングラ

ス，レモンパーベナ，マジョラム，マテ，オレガノ，ペ

パーミント，ラズペリーリーフ，セージ，スペアミント，

セントジョーンズワート ストロペリーリーフおよびタイ

ム)27検体 (14.7%)から 9種類の有機リン系農薬(クロ

ルピリホス，クロルピリホスメチル，メチダチオン，ジク

ロルボス，ジメトート，ピリミホスメチル， トルクロホス

薬(マラチオン，ジメトエート，クロルピリホス，ピリミ

ホスメチル，ジクロルボスおよびトリアゾホス)， 4種類

の有機塩素系農薬 (DDT，BHC，イプロジオンおよびエ

ンドスルファン)， 2種類のピレスロイド系農薬(シハロ

トリンおよシベルメトリン)および1種類のその他の農薬

(ピベロニルブトキシド)などが痕跡値~3.3ppm検出さ

れた.

エジプト産のカモミールでは， DDT，マラチオンおよび

ジメトエートについて同様な検出例が報告されている 8)

また，メドウスイートからは，ピレスロイド系殺虫剤の共

力剤として使用されるピペロニルブトキシドのみが検出さ

れている.著者らの調査では 乾燥果実からピベロニルブ

トキシドのみが検出された事例もあり 11) ピレスロイド

系農薬よりも残留しやすい，または混合量が多いため残留

した可能性があると考えられた

2)果実

果実では， 10種29検体中6種(りんご，カルダモン，

コリアンダー，胡板，唐辛子およびローズヒップ) 10検

体 (34.5%)から 7種類の有機リン系農薬(クロルピリホ

ス，キナルホス，ホサロン， トリアゾホス，ピリミホスメ

食衛誌 Vol. 54， No.4 320

Continued Table 3

Pesticide residue (ppm) No.of

positive

Fiscal

year Country of origin Sample

chlorpyrifos 0.01

acetochlor 0.23， chlorpyrifos 0.01， DDT 0.15， dicofolO.07

vinclozolin 0.05')

BHC 0.04

chlorpyrifos-methylO.03

tetraconazole 0.08

cypermethrin 0.07

chlorpyrifos 0.02， methidathion 0.04 dicofol 0.46

dichlorvos 0.08

methomylO.13')

carbaryl 0.02

cypermethrin 0.6

cyhalothrin 0.17， deltamethrin 0.21 chlorpyrifos 0.54

chlorpyrifos 0.02， 0.40， dimethoate 0.24， 0.27， pirimicarb 0.67

chlorpyrifos 0.2， dimethoate 0.08

DDT Tr， pirimiphos-methyl 0.01， piperonyl butoxide 0.04

tolclofos-methylO.01

chlorpyrifos-methyl 0.44， profenofos 2.7

chlorpyrifos 0.02

DDT 0.01， endosulfan 2.0， pendimethalin 0.03，

tebfenpyrad 0.22， trifiularin Tr

DDT Tr， diazinon 0.08， fenvarelate 0.10， piperonyl butoxide Tr

methomyl 1.0')

prometryn 0.09， trifiuralin Tr

1

1

2008

2006

USA (2)

Germany (1)

Leaf

Basil (13)

Dand巴lionleaf (1)

1-τi句

i

1ム

1A句

上

14句

上

141A1ム句

i1Ano

1999

2006

2003

2006

2004

2003

1999

1999

1999

2000

2007

2010

2001

2002

France (1)

lndia (1)

France (1)

Spain (2)

Thailand (3)

Morocco (1)

Egypt (5)

Brazil (3)

France (1)

Hungary (1)

Turkey (5)

Egypt (3)

Bulgaria (6)

Dill (1)

Gotu kola (8)

Lemon balm (16)

Lemon grass (4)

Lemon verbena (2)

Marjoram (5)

Mate (4)

Oregano (15)

Peppermint (16)

噌

t-4gム吋

Eム

4EA司自ム

4Eム

1

2003

2009

2007

2001

2002

2006

2009

Serbia and Montenegro (1)

Turkey (6)

Egypt (1)

Poland (4)

Germany (1)

Bulgaria (1)

Raspberry leaf (2)

Sage (14)

Spearmint (1)

St. John's wort (10)

Strawberry leaf (4)

1

1

1999

2007

France (3)

Morocco (6)

Thyme (13)

bromopropylate 0.18， chlorpyrifos 0.05， dicofol 0.34，

ethion 0.01， halfenprox 0.02， methidathion 0.13， bromopropylate 0.94， chlorpyrifos 0.09，

chlorfenvinphos 1.3， dicofol 0.05， ethion 0.03， endosulfan

0.36， methidathion 0.24，

bromopropylate 1.2， chlorpyrifos 0.13， dicofol 0.06

1

1

2003

2004

Spain (2) Peel

Lemon peel (2)

1 2004 Morocco (1) Orange peel (1)

Stem

Alexandrian senna (3) lndia (3) BHC 0.02， dichlorvos 0.40， malathion 0.04

a) Number of samples is shown in parenthesis.

b) Tr means residue level ofbetween 0.005 and 0.01 ppm.

，) lncludes the frozen commodity.

2 2003

メソミルの検出された検体は，いずれも冷凍品であっ

た.作物の種類によりチオジカルブが分解してメソミルに

移行することから 12)，13) チオジカルブが使用された可能

性も考えられた.また，乾燥品からは検出されていないこ

とから，乾燥工程により，分解または揮発して残留量が減

少し検出きれなくなることが示唆された.オクタノー

ル・水分配係数(logpow)が高く，蒸気圧の低い農薬ほど

乾燥後も残留しやすい傾向がある凶. log Powが0.093と

低いメソミルはω，表面付着の場合は除去されやすいと

考えられた.

4)果皮および茎

果皮では2種(レモンピールおよびオレンジピール)3

メチル，プロフェノホスおよびダイアジノン)， 5種類の

有機塩素系農薬 (DDT，ジコホール，ピンクロゾリン，

BHCおよびエンドスルファン)， 4種類のピレスロイド系

農薬(シペルメトリン，シハロトリン，デルタメトリンお

よびフェンパレレート)， 3種類のカーパメート系農薬

(メソミル，カルパリルおよびピリミカルブ)および7種

類のその他の農薬(アセトクロール，テトラコナゾール，

ピベロニルブトキシド，ベンデイメタリン，テブフェンピ

ラド， トリフルラリンおよびプロメトリン)が痕跡値~

2.0ppm検出された.ペパーミントのジメトエートおよび

スペアミントのプロフェノホスについては同様な検出例が

報告されている 8)

50

輸入スパイスおよびハーブ中の残留農薬実態 (1997.4~2011.3) 321 August 2013

40

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Plant part

Fig. 1. Types of detected pesticide residues in imported spices and herbs

CL: Organochlorine pesticide， OP: Organophosphorus pesticide， PY: Pyrethroid pesticide， CA: Carbamate pesticide， OT: Other pesticide

検体中3検体 (100%)から 4種類の有機リン系農薬(ク

ロルピリホス，エチオン，メチダチオンおよびクロルフエ

ンビンホス)， 2種類の有機塩素系農薬(ジコホールおよ

びエンドスルファン)， 1種類のピレスロイド系農薬(ハ

ルフェンブロックス)および1種類のその他の農薬(ブロ

モプロピレート)が0.01~1.3 ppm検出された.ハルフェ

ンブロックスを除くといずれも生鮮品のレモンおよびオレ

ンジから，またそれらの加工品から検出例のある農薬であった 16)-19)

茎(センナ)では， 3検体中2検体 (66.7%)から， 2種

類の有機リン系農薬(ジクロルボ、スおよびマラチオン)，

1種類の有機塩素系農薬 (BHC) が 0.02~0.40 ppm検出

された.

BHCについてはセンナからの同様な濃度の検出例 *2，4)

が報告されている.

5)根，種子および全草

根5種 10検体，種子3種4検体および全草3種9検体に

ついて調査したが，いずれも農薬は検出されなかった.

乾燥過程における消失のほかに，根については，土壌中

であったために散布農薬が付若しなかったことや，種子は

鞘などを取り除くことにより，全草では，全体を均一化す

ることにより，濃度が検出限界以下に低くなった可能性や

比較的残留性の高い農薬が使用されなかったことなどによ

り検出されなかったと考えられた.

2. 部位別による農薬の検出状況

今回の試料を検出が確認された樹皮，花，果実，葉，果

皮および茎を大きく 6種類に分類し使用する部位別によ

り検出状況に違いが見られるか検討した

1)農薬の検出頻度

検出率は，検体数の少ない部位もあるが，果皮

(100%) ，茎 (66.7%)，果実 (34.5%)，樹皮 (33.3%)，

花 (31.3%)，葉 (14.7%) の順で高かった.根，種子お

よび全草からは検出されなかった.

一般的に花および果実は商品価値を高めるために，農薬

の使用頻度は高いと考えられ，果皮，果実および花で

30%以上となっている.農薬の残留量は，散布時の付着

量と作物の形態が大きく影響するといわれている 20) 農

薬の残留量は作物の単位重量当たりの濃度で求めることか

ら，作物の表面積と重量との比が大きい葉状のものでは，

一般に農薬の付着量および濃度は高くなる傾向があるが，

今回，葉の検出率が低かったこれは，葉の場合，農薬の

付着量のばらつきが大きいことと傷んだ葉を除去すること

も関係するものと考えられた.また，散布から収穫までの

作物の肥大成長により，付着した農薬が希釈されるといわ

れており 20) 葉の成長による面積の増大も影響したと推

察する.同様なことが花弁を有する花でも考えられるが，

成長後の表面積に変化がなく，農薬が除去されにくい複雑

な構造である花は，葉よりも検出率が高くなったと考えら

れた果皮は農薬が付着する外皮そのものであり，検出の

みられた果皮は農薬をよく使用するレモンおよびオレンジ

の果皮で、あったこと，また，外皮を除去せず，肥大成長の

少ない茎で検出率が高くなったと考えた.

部位別の農薬の種類別の検出率を Fig.1に示した.

いずれの部位からも有機塩素系農薬が検出され，その他

樹皮を除く部位からは有機リン系農薬，茎を除く部位は，

ピレスロイド系農薬およびその他の農薬がそれぞれ検出さ

322

(

百三、、.-'qふもd司ゐ吋

40

30

a 20 ・HH にふQ) ...， Q) 。

10

。

食衛誌 Vol.54， No.4

Number of detected pesticide residues from each part of plant

Fig.2司 Numberof detected pesticide residues in imported spices and herbs

れた葉では，さらにカーパメート系農薬も検出され，検

出率は他の部位より低いものの，多くの種類の農薬が使用

されていることが示唆された.

2)農薬の複数残留

スパイスおよびハ}ブの病害虫防除のために，多様な種

類の農薬が栽培中に使用された場合，同一検体に複数の農

薬が残留する可能性がある.今回の検出した検体について

も複数の農薬を検出したものがあった. 2~7農薬が同時

に検出され，複数残留のみられた検体は， 25検体

(8.0%)であった検出された農薬数ごとの検出率を Fig.

2に示した.

樹皮以外からは，いずれも 2種類以上の農薬が検出され

ており，花，果実および棄では 2~5種類が7.5%未満の割

合で同時に検出された.最も検出率が高く，散布農薬を除

去しない部位である果皮からは 3~7種類と多くの種類の

農薬が検出され，果皮では複数農薬が高頻度で検出される

可能性が高いと考えられた部位により，残留する農薬の

種類数に違いが見られた.樹皮および茎は，病害虫の影響

を受けやすい，花，果実・葉および果皮よりも農薬を散布

する回数や農薬の種類数が少なかったと推察する.

3. 原産地域別による農薬の検出状況

1)農薬の検出頻度および種類

スパイスは亜熱帯や熱帯原産 ハーブは地中海沿岸原産

が多い.地域により，天候や病害虫の発生状況が異なり，

使用する農薬の用途により，残留農薬に違いが見られるか

検討を加えた

原産地域別にスパイスおよび、ハーブごとに農薬の検出率

をFig.3に示した.オセアニアは4検体(ハーブ4検体)

を調査したが，いずれからも検出されなかった.スパイス

およびハーブを合わせた検出率は，アジア 31.7%，アフリ

カ30.6%，中南米25.0%，ヨーロッパ 14.0%および北米

11.1 %の順であった.検出された農薬の使用用途は，ほと

んどが殺虫剤であり，スパイスおよびハーブで農薬の使用

用途に大きな違いは見られなかった.検出率は低いものの

アフリカでは除草剤(1.2%)および共力剤 (0.3%)が，

ヨ}ロッパ(除草剤 (2.0%)および共力剤 (2.4%))では

殺菌剤 (0.6%)も検出されており，これは，多くの種類の

ハーブを栽培しているため，さまざまな病害虫に対応する

目的で多様な使用用途の農薬を使用していると推察する.

2)調査期間における検出状況の比較

農作物に使用される農薬は 病害虫の発生状況やより効

果の高い農薬への転換などにより変化する.産地や年度に

より，農薬の使用状況に違いが見られる場合がある.

1997年度からピレスロイド系農薬を検査項目に追加した

2000年度以前の 1999年度までの期間， 2000年度からポ

ジテイブリスト施行の2006年度以前の2005年度までの期

間および2006年度以降とに分け，地域により，調査検体

がなかった期間(北米: 1997~1999，中南米: 2006~

2010年)があるが，調査期間により検出状況に違いが見

られるか，比較し Table4に示した.

1997~1999年では， DDTなどの有機塩素系農薬，マラ

チオンなどの有機リン系農薬が検出されている.検出農薬

数が9種類と少ないが，検査検体数が少ないこと，および

一部に冷凍品を検体としていたため，乾燥により残留した

農薬が濃縮されていると推察される乾燥品を検査している

2期間より少なかったと考えられる. 2000年以降は，クロ

August 2013 輸入スパイスおよびハーブ中の残留農薬実態 (1997.4~ 2011.3)

Table 4. Pesticide residues in each investigation period

Investigation period

No. of samp1e唱

No.ofpositive

Africa (49)c)

North America (9)

Centra1 and south

America (20)

Asia (60)

Europe (171)

1997-1999')

45

10

DDT (l)d)

ma1athion (1) dicofo1 (1)

dich1orvos (1)

BHC (1) DDT (1)

quina1phos (1)

triazophos (1)

methomy1 (2)

vinclozo1in (1)

Detection concentration Tr-1.5

A.verage det忘ctionva1ue 0.38

a) Investigated 157 pesticides.

200O-2005b)

168

36

bromopropy1ate (1)

ch1orpyrifos (6)

ch1orpyrifos田methy1(1)

dimethoathe (5)

dicofo1 (1)

methidathion (1)

ma1athion (5)

profenofos (1)

BHC (1)

cl山rpyrifos(1)

dicl由 rvos(1) DDT (1)

endosu1fan (1)

fenva1erate (1)

phosa1on (1)

triazophos (1)

BHC (1)

cypermethrin (2)

dich1orvos (3) dicofo1 (1)

endosu1fan (1)

fenva1erate (1)

ma1athion (1)

位iazophos(1)

BHC (1)

bromopropy1ate (2)

ch1orpyrifos (7)

ch1orpyrifos-methy1 (1)

ch1orfenvinphos (1)

cypermethrin (1) DDT (2)

methidathion (2)

dicofo1 (2)

dimethoate (3)

endosu1fan (1)

ethion (2) halfenprox (1)

iprodione (1)

carbary1 (1) pirimicarb (1)

trifi ura1in (1)

Tr-3.3

0.28

b) Investigated 171 pesticides， added pyrethroid to the survey.

，) Number of samp1es is shown in parenthesis. d) Number of positive samp1es is shown in parenthesis.

出頻度が高かった.

2006-2010b)

100

prometryn (1)

trifi ura1in (1)

18

ch1orpyrifos (1)

BHC (1)

ch1orpyrifos (1)

cyha10thrin (1)

cypermethrin (2) DDT (1)

de1tamethrin (1)

dicofo1 (1)

piperony1 butoxide (1)

pirimiphos-methy1 (2)

t01clofos-methy1 (1)

acetoch1or (1)

ch1orpyrifos (2)

cyha10thrin (1)

cypermethrin (1) DDT (5)

diazinon (1) di∞fo1 (1)

endosu1fan (1)

fenva1erate (1) pendimethalin (1)

piperony1 butoxide (3)

pirimiphos-methy1 (2) tebfenpyrad (1)

tetraconazo1e (2) trifiura1in (1)

Tr-2.0

0.12

323

ルピリホスがいずれの期聞からも検出されており，最も検

出頻度が高かった (18検体).次いでDDT(11検体)，ジ

メトエート (8検体)，ジコホール (7検体).マラチオン

(7検体)と，有機塩素系農薬および有機リン系農薬で検

検出農薬数は増加しているが検出率は，いずれの期

間も約20% (1997~1999 年: 22.2%. 2000~2005 年:

2 1.4% および2006~2010年: 18.0%に検出値の平均で

Vol. 54， No.4 食衛誌324

Pesticide residues that may have exceeded MRLs after implementation of the positive list system

Reduced conc巴ntration

(ppm)a)

Table 5.

EDlb)/ADIC)

(%)

MRL (ppm)

Pesticide residue (ppm) No.of positIve

Fiscal year

Country of ongm

Sample

0.06

0.18 0.12

0.008

1

0.1

0.1 O.Old

)

0.66

0.032

0.078

0.054

dimethoathe 3.3 dichlorvos 0.16

triazophos 0.39

BHC 0.27

司

l合

唱

'

ム

司

自

巴

ゐ

噌

Eム

2002

2003

1998

1997

Egypt

Thailand

China

lndia

Flower

Chamomile

Hibiscus Jasmin巴

Rose

Fruit

Cardamom 0.008

0.30

O.Old)

0.1

0.054

0.192

BHC 0.27 triazophos 0.96

1 2003 Guatemala

0.17

0.001

0.68

0.13

0.025

0.005 0.005

0.014

0.25

0.002

0.017

0.03

0.13

0.001

O.Old)

O.Old)

O.Old)

O.Old)

d) 0.01 O.Old

)

O.Old)

O.Old)

d) 0.01 O.Old)

O.Old)

O.Old)

0.5

0.05

0.046

0.008

0.108

0.080 0.004

0.048

0.054

0.134

0.040

0.016

0.088

0.54

0.40 0.018

acetochlor 0.23

BHC 0.04 chlorpyrifos 0.54 chlorpyrifos 0.40 chlorpyrifos 0.02 dimethoate 0.24 dimethoate 0.27

pirimicarb 0.67

chlorpyrifos 0.2

dimethoate 0.08 chlorpyrifos-methyl0.44 profenofos 2.7

endosulfan 2.0

prometryn 0.09

1

1

ー

上

噌

i噌

i噌

i

1品

1

2004

2006 2006

2001

2003

2001

Germany India

Egypt

Bulgaria

Egypt

Leaf

Dandelion leaf

Gotu kola Peppermint

Spearmint

1

1

2006 2007

Germany

Morocco

Strawberry leaf Thyme

Stem

Alexandrian senna 0.001

0.05

O.Old)

0.1

0.004

0.008

BHC 0.02

dichlorvos 0.40

1

1

2003 lndia

a) Converted to weight of fresh tea leaf. b) Theoretical maximum daily intake. C) Acceptable daily intake. d) Uniform limit.

り，加工後の重量は生鮮品の20%程度となる 21)

ディスプレイ[検出値ppmJX [20%J/[100%J

=[重量補正値ppmJ

その結果，パラ (BHC)，カルダモン (BHCおよびトリ

アゾホス).ダンデリオンリーフ(アセトクロール)，ベ

ノ'¥-ーミント(クロルピリホス，ジメトエートおよびピリミ

カルブ)スペアミント(クロルピリホスメチルおよびプロ

フェノホス)の9検体で基準値超過となった

次に，これらのスパイスおよびハーブを喫食した場合に

ついてADIとの比較を試みた.国民平均の摂取量は，ス

パイス 0.1gおよび、ハーブ0.1gである *5 この合算値

0.2 gを喫食した場合の各農薬の体重1kg当たりの推定一

日摂取量 (EstimatedDaily Intake; EDI) を求め，それ

らのADIと比較を行った.各スパイスおよびハーブでの

EDI/ADI比は 1%未満であった.

いずれも EDI品DI比は低く，通常の喫飲においてヒト

への健康影響はないと考える.

は， 1997~1999年の 0.38ppmから， 2006~2010年の

0.12 ppmと若干の低下傾向が見られたまた，いずれの

地域からも殺虫剤が検出され，使用頻度の高いことが示唆

された.

4. 一日摂取許容量 (ADI)との比較

スパイスおよびハーブの分類は，厚生労働省の「香辛料

(スパイスおよびハーブ)の取扱いJ*4に従い，ポジティブ

リスト制度施行後の基準値(一律基準を含む)と照合し

その結果についてTable5に示した.

17検体で基準値を超え，このうち 11検体が一律基準を

超えることになった.いずれの検体も乾燥品であり，水分

が減少するため，農薬が検出されやすい傾向がある.ま

た，基準値は生鮮品を対象として設定されていることか

ら，生鮮品重量への換算を行った検出の見られた検体の

乾燥品および、生鮮品の正確な生鮮品重量が不明であること

から，茶をもとに生鮮品重量への補正を行った.茶の水分

有含量は，加工前の生鮮品で80%，加工後で5%程度であ

*5厚生労働省.薬事・食品衛生審議会食品衛生分科会農薬・動物用医薬品部会資料，平成21年4月14日，参考資料1:国民平均，幼小児，妊婦，高齢者別の農産物・畜産物摂取量

制厚生労働省，食品衛生法等の一部を改正する法律による改正後の食品衛生法第11条第3項の施行に伴う関係法令の整備について(平成17年11月29臼食安発第1129001号)

August 2013 輸入スパイスおよびハーブ中の残留農薬実態 (1997.4~2011.3) 325

まとめ

1997年4月から 2011年3月にかけて東京都内で市販さ

れていた輸入スパイスおよびハーブ313検体について，

171種類の農薬の残留農薬調査を行った

その結果， 64検体から有機リン系農薬，有機塩素系農

薬，ピレスロイド系農薬およびカーパメート系農薬など

37種類の農薬が痕跡値~3，3ppmの範囲で検出された

根，種子および全草からは検出されなかった検出され

たいずれの作物部位からも有機塩素系農薬が，樹度を除く

と有機リン系農薬が，茎を除くとピレスロイド系農薬およ

びその他の農薬が検出された.また，検出されなかったオ

セアニアを除くすべての地域から殺虫剤が検出され，使用

頻度の高いことが示唆された

ポジティブリスト制度施行後の残留基準への適否を試み

たところ 9検体で基準値を超えることになった.

農薬を検出した輸入スパイスおよびハーブについて，喫

食した場合における各農薬のEDIを算出し， ADIと比較

したところ，各ADI値の 1%未満であり，ヒトへの健康影

響はないと考えられた.

本研究の概要は日本食品衛生学会第 103回学術講演会

(東京)において発表した

文 献

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わかさぎ中の放射性セシウムの調理による除去効果に関す

る検討(ノート)

鍋師裕美*堤智昭蜂須賀暁子松田りえ子

食衛誌 54(4)， 303~308 (2013)

わが国は海に固まれ，魚介類が豊富な食環境にあるた

め，さまざまな魚介類を多種多様な調理法によって調理

し日常的に摂取している.平成 23年 3月の原発事故以

降放射性物質による魚介類の汚染が懸念されるため，魚

介類の汚染状況を把握するとともに魚介類を介した放射性

物質の内部被ばくを回避することが必要不可欠となった

そこで，本研究ではわかさぎを 4種類の方法(素焼き，甘

露煮，から揚げ，南蛮漬け)で調理し，わかさぎ中の放射

性セシウム量の調理前後の変化を検討したその結果，素

焼き，甘露煮，から揚げでは，放射性セシウムの除去率は

10%以下であり，除去効果は少なかった一方で南蛮漬け

は，今回の検討の中で最も高い約 30%の除去率を示し，

加熱後に調味液へ浸漬する調理法でも放射性セシウムの除

去に効果があることが明らかとなった.

*国立医薬品食品衛生研究所

輸入スパイスおよびハーブ中の残留農薬実態 (1997年 4月~2011 年 3 月) (調査・資料)

小林麻紀*大塚健治 田村康宏富津早苗木下輝昭上僚恭子岩越景子

佐藤千鶴子永山敏慶高野伊知郎食衛誌 54(4)，316~325 (2013)

1997年 4月から 2011年 3月にかけて東京都内で市販されていた輸入スパイスおよびハーブ 313検体について農薬の残留調査を行ったその結果， 64検体から 37種類の有機リン系農薬，有機塩素系農薬，ピレスロイド系農薬，カーパメート系農薬などが痕跡値 (0.01ppm未満)~3.3ppm の範囲で検出された.検出率は，果皮 (100%) ，茎 (66.7%)，果実 (34.5%)，樹皮 (33.3%)，花 (31.3%)，葉 (14.7%)の順に高かった根，種子および全草からは検出されなかった検出されたいずれの植物部位からも有機塩素系農薬が，いずれの原産地域からも殺虫剤が検出され，使用頻度の高いことが示唆された農薬が検出された輸入スパイスおよびハーブを喫食した場合の農薬の推定摂取量を算出し， ADIと比較したところ，いずれも各農薬のADIの 1%未満であり，通常の喫食による健康影響はないものと考えられた.*東京都健康安全研究センター

日本における農薬等の急性参照用量設定の基本的考え方

(調査・資料)

吉田緑*鈴木大節松本清司代団員理子

井上薫高橋美和森田健小野敦

食衛誌 54(4)， 331 ~334 (2013) ヒトが農薬等を 24時間以内に経口摂取した場合の急性

暴露による悪影響の指標として急性参照用量 (Acu胞Reference Dose; ARfD)を設定する基本的考え方を

Solecki et al. (2005)の指針を基にまとめた. ARfDの評価はすべての農薬を対象とし，急性影響とは単回投与で発

現する毒性を指す.カットオフ値以上であればARfD設定

の必要はないと判定すべきである.基本的にはすべての人を対象として，得られるすべての試験のデータから，

ARfDの設定根拠となる試験のうち，最も低い無毒性量に

基づき ARfDを設定すべきである.特に発達期における臨

界期に留意すべきである.安全係数は慢性暴露影響指標で

ある一日摂取許容量と同様とする.ヒトのデータがある場

合にはそのデータを重視すべきである.

*国立医薬品食品衛生研究所安全性生物試験研究セン

ター病理部

加工品を含む複数のスイートコーン試料か5のDNA抽出

法の検討(調査・資料，英文)

高畠令王奈則武寛通近藤一成野口秋雄中村公亮穐山浩手島玲子真野潤ー橘田和美*

食衛誌 54(4)，309~315 (2013) スイートコーン種子および複数の加工試料(冷凍，缶

詰， ドライパック，ベビーコーン)を対象に， CTAB法，

DNeasy Plant Maxi kit， GM Quicker 3， Genomic tip-20/G の4種類の DNA抽出法を検討した未加工種子およびベ

ビーコーンでは，すべての抽出法で DNAが抽出された.

その他の加工品では， CTAB法以外は十分な量の DNAが

抽出されたが， Genomic tip-20/Gを用いた場合に最も収量が多かった.電気泳動パターンおよびリアルタイム

PCR解析から，抽出 DNAは，未加工種子，冷凍品，缶詰， ドライパック，ベビーコ}ンの順で分解が進んでいる

ことが観察された.抽出 DNAの質をさまざまな方法で比

較したところ， 4種類の DNA抽出法のうち，加工品から

の抽出に関しては， GM Quicker 3が最も適していること

が示唆された

* (独)農研機構食品総合研究所

保管水の長期水質調査(調査・資料)

片岡裕美* 金岡未来 山村紗代

峯孝則西川淳一扇間昌規

食衛誌 54(4)，326~330 (2013)

防災のための水道水の備蓄，および災害時の応急給水の

保管における水質変化について，種々の保存条件を設定し

経時的に調査したその結果，保管水の水質変化は，保存

開始時の残留塩素の有無に依存するより保存期間に大きく

影響されること，さらに，ボトリング過程において十分に

殺菌された水，および容器・キャップの使用が重要である

ことが確認された一方，少量の熱水による容器の洗浄は

微生物の増殖阻止に必ずしも有効でないことが示唆され

すこ.

*武庫川女子大学薬学部

LC-MSIMSによる牛乳および魚介類中動物用医薬品の迅速一斉分析法の妥当性評価(妥当性評価，英文)

中島崇行永野智恵子神田真軌林 洋

橋本常生金井節子松島陽子立石恭也笹本剛生高野伊知郎食衛誌 54(4)， 335~344 (2013)

畜水産食品中動物用医薬品の迅速一斉分析法の妥当性評価を行った測定は LC-MS爪胞を用い，性状の異なる 43種類の動物用医薬品を同時に分析した.前処理は，試料5.0 gに対し， 1%ギ酸含有アセトニトリルもしくはアセトニトリル 15mLで抽出し硫酸マグネシウム，クエン酸三ナトリウム，塩化ナトリウムで脱水，塩析した後， 20 mLに定容し試験溶液とした.市販牛乳および4種類の生鮮養殖食品試料(さけ，ブラックタイガー，まだい，ひらめ)について， 10および 100μg/kgの2濃度， 2併行 5日間での添加回収実験を行った結果，農薬等に関する試験法の妥当性評価ガイドラインで定める目標値に適合した薬剤は，普通牛乳では 40剤，さけでは 37剤，ブラックタイガーでは 42剤，まだいでは 41剤，ひらめでは 39剤であった.*東京都健康安全研究センター