INVESTIGACiÓN REVISTA MEXICANA DE FíSICA 47 (4) 362-366 AGOSTO 2001

Estudio de la distribución espacial de la energía de radiación gamma depositadaen cerámicas superconductoras de YBCO

A. Leyva, O. Alfonso y C.M. CruzCelllro de Estudios Aplicados al Desarrollo Nuclear

51a. Av., Esq. 30, No. 502, Miramar, Playa, Cd. Habana, Cuba

Recibido el 2 de junio de 2000; aceptado el 17 de enero de 200 1

Con el empIco del método de Monte CarIo se logra simular la di~(ribuci6n espacial de la energía de radiación gamma depositada en muestrasmasivas de YBCO al ser irradiadas con fuentes radioactivas de C057• C5137 y CoGo• El análisis de la simulación muestra que la distribuciónde \;.1 energía denlro del volumen del material resulta ser inhomogénca en todos los casos, acrcccnI<Índosc a medida que la energía de lafuente aumenta. La zona de máximo dcpósilO se desplaza desde la superficie hacia el interior del material con el crecimiento de la energíade la fuente. Se analizan los diferenles mecanismos de interacción de la radiación con la materia que intervienen en los efectos observadosy cómo estos últimos pueden inlluir en los resultados experimentales obtenidos de las mediciones de transporte. Se presenta un experimentoque contribuye ti confirmar la validez de la simulación.

Descriptores: Simulación; método de Monte Carla; radiación; supcrconduclor

The spatial distribulion ofthe gamma radiation deposilcd energy inside YBCO hulk samples irradiated wilh C057, CSl37 anó CaGOsourceswas simulated using lhe t\fonte Carla method. The analysis show lhal the energy distribution is inhomogcneous in all the cases, increasingwith the source energy. The maximal deposition zone shifts deeper into the bulk material wilh the incremcnt of the source energy. ThcdifferenL interactión mech.misms which should play relevant role in lhe observed cffects are discusscd in the texto The possihlc effecLs of thedose distrihuLion inhomogcneity on Ihe expcrimcntal1y measured properties are also analyzed. An expcriment thal contribules lo confirm Lhevalidit)' al"the simulation is presented.

KeYlI'ords: Simulation; Monte CarIo method; radiation; supcrconduclOr

PAes, 74.70; 61.80; 02.50.N

I. Introducción

Los artículos dedicados al estudio de los efectos de la radia.ción gamma sobre las propiedades de los superconductoresde alta temperatura crítica (SAT) se caracterizan por la faltade coincidencia de criterios y de resultados. Unos observanun fortalecimiento de las propiedades superconductoras conel aumento de la dosis [1-5], otros todo lo contrario [6-10]y por último algunos refieren no hallar dependencia algu-na [11-15J.

Algunos han llegado a asociar estas divergencias a un"efecto de muestra" [6], pero la realidad es que son múltipleslos factores que las pueden originar y van desde los más suti-les detalles en la síntesis de la muestra hasta las condicionesgeométricas del experimento.

Un aspecto aún no tratado y que puede resultar importan-te en la comprensión de este efeclo es la distribución de laenergía de radiación depositada dentro de la muestra blanco.El estudio mediante la simulación matemática del fenómenode transpone de la radiación dentro dcl material irradiadopermitiría conocer cómo será la distribución espacial de ladosis, evaluando la ubicación de las zonas más propensas aser dañadas y por lo lanlo donde los efectos sobre las propie-dades macroscópicas del material pueden ser mayores.

Una distribución no homogénea de la energía deposiladapuede conducir a una incorrecta evaluación de los resultadosen muestras masivas y granulares como las cerámicas super-conductoras. El presenle trabajo pretende evaluar el compor-

tamiento de la distribución espacial de la energía de radiacióngamma dcpositada en SAT de YBa2Cu307_ó irradiados a di-ferentes energías.

2, Experimento

Para la simulación de la interacción de la radiación gammacon las cerámicas superconductoras hemos utilizado el siste-ma de códigos EGS4 [IG, 17J. liSie consiste en un paquete deprogramas para la simulación por Monte Carla del transportede la radiación gamma y beta de cnergías comprcndidas entreunos pocos keV hasta llegar al orden de los TeV, en cualquiersustancia constituida por elementos con Z entre 1 y 100, yuna geometría definida por el usuario.

En el sistema EGS4 se toman en cuenta los siguientesprocesos físicos y, cuyos detalles se pueden encontrar porejemplo en [ISJ;

a) El efecto fotoeléctrico, consistente en la absorcióncompleta del fotón al interaccionar con un electrón en-lazado al ¡Ílomo y la emisión de un fotoelectrón.

b) La dispersión de Compton, que se refiere a la disper-sión inelástica del fotón por un electrón cuasilibre delálamo.

e) La producción de pares electrón-positrón, que tienelugar al interactuar y aniquilarse un fotón de energíamayor a 1022 keY con el campo coulombiano de unnúcleo.

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Muestra blanco

40 O~ O~ 1~ 1~ 2~ 2~Profundidad [mm)

3.0

o -o~ 132keY~50 -.- 661 keV \

-0-1250 keYFIGURA 1. Representación esquemática de la muestra blanco enlos ejes de coordenadas cartesianos y cómo incide sobre ella la ra-diación gamma.

d) La dispersión coherente (Rayleigh) de los fotones porlos átomos.

e) La emisión de radiación electromagnética (BremJtrah-(¡mg), que se produce cuando las partículas cargadaspierden parte de su energía cinética por esta vía al seraceleradas o frenadas en su interacción con el núcleoatómico.

1) La dispersión de Moeller y la de Bahbha que son lasdispersiones de los electrones o positrones. respectiva-mente, con los electrones atómicos.

g) La pérdida continua de energía de las partículas entreinteracciones discretas.

FIGURA 2. Dependencia de la energía depositada en la muestra conla profundidad para tres valores de la energía de la radiación gam-ma incidente.

los fotones cayeran perpendicularmente de uno en uno encualquier punto de la superficie escogido aleatoriamente paracada evento. El número de fotones incidentes o eventos uti-lizados en cada simulación fue de 1 x 108• lo que permitióobtener una buena estadística y que la varianza de cada puntocalculado estuviera por debajo del 0.5%. La energía de la ra-diación fue seleccionada en correspondencia con las fuentesnaturales más comünmente empleadas.

h) La dispersión múltiple de Moliére debido a la disper-sió'1 coulombiana de las partículas con los núcleos.

La estrategia básica de la simulación es transportar la par-tícula (o fotón) actual hasta que interactúe, que su energíacaiga por debajo de cierto valor de corte, o hasta que entreen una región específica del espacio. En los últimos casosse termina el transporte de la partícula actual y se comien-za el transporte de una nueva (primaria o secundaria). En elcaso de que ocurra una interacción y se generen más de unapartícula producto, todas las propiedades de cada una, así co-mo su posición, son guardadas en memoria y luego seguidasuna a una, comenzando con la de menor energía.

Las energías de corte fueron tomadas a 611 keY (valorque incluye la energía en reposo de la partícula) para los elec-trones (positrones) y 1 keY para los fotones.

Como blanco de la simulación se tomó una mues-tra paralclepípeda (forma geométrica comúnmente empIca-da al realizar estudios de transporte) superconductora deYBa2Cu307_ó (YBCO) monofásica con una densidadde 5.2 g/cm3 y dimensiones 16 x 2.8 x 3 mm'. La Fig. 1representa esquemáticamente a la muestra en estudio con elorigen de coordenadas situado en la esquina inferior izquier-da de la cara frontal (plano x-y). Sobre esta misma cara sesimuló la incidencia de la radiación gamma de manera que

3. Resultados y discusión

En la Fig. 2 se muestran los valores normalizados (en porcen-taje) de la energía de radiación depositada a lo largo de unsegmento que tiene su origen en el centro de la cara frontal, osuperficie de incidencia (plano x-y), y se extiende paralelo aleje z hasta el centro de la cara trasera, o superficie de salida,para tres energías iniciales de la radiación electromagnética.

La curva correspondiente a la menor energía, es de-cir, 122 keY (C057), muestra una dependencia monótona de-creciente a medida que se profundiza en el volumen del ma-terial. Observamos que el mayor porcentaje de energía depo-sitada se localiza superficialmente en la cara de incidencia,mientras que al acercarnos a la cara opuesta estos valores lle-gan a caer hasta en un GO%.

A estas bajas energías el fenómeno de interacción másprobable de ocurrir es el efecto fotoeléctrico, para el cual laprobabilidad de que tenga lugar es proporcional a zn, don-de n varía entre 4 y 5 [19], lo que indica que el fotón seráabsorbido fundamentalmente por los átomos de Sa de las ca-pas más cercanas a la superficie.

Los fotoelectrones emitidos tendrán una energía inicialmuy cercana a la del fotón que le dio origen y por ello su al-cance máximo será de 0.1 mm (calculado mediante las facili-dades que se brindan en la Ref. 20). Esto, conjuntamente con

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364 ESTUDIO DE LA DISTRIBUCiÓN ESPACIAL DE LA ENERGíA DE RADIACiÓN GAMMA DEPOSITADA EN.

FIGURA 3. Distribución espacial de la energía depositada en la su-perficie de incidencia de la rnucslrn (pluno x-y) para la radiacióngamma incidente de 122 kcV.

con el hecho de que estos electrones secundarios poseen unadistribución de salida preferentemente normal a la direcciónde la radiación incidente, hará que depositen su energía muycerca del lugar de donde surgieron.

Todo esto hace que los valores más altos de energía depo-sitada se concentren en la zona adyacente a la superficie fron-tal de la muestra y disminuya según nos alejamos de la mis-ma. La Fig. 3, que al igual que las Figs. 4 y S representa la dis-tribución espacial de la energía depositada en el plano parale-lo a x-ya la profundidad del punto de máximo depósito. ilus-tra este razonamiento al mostrar que en el caso de 122 keYla energía se deposita preferentemente en la superficie de in-cidencia y de forma muy homogénea. En los bordes de estasuperficie los valores han caído en no más de un 5% con res-pecto a la zona central.

Al emplear la energía de G62 keY del CS137, como se ob-serva en la Fig. 2, la distribución del depósito de energía conla profundidad se inicia creciendo desde la superficie de inci-dencia hasta alcanzar el máximo a los 0.6 mm y a continua-ción cae con una pendiente menor que en el caso anterior. Seobserva además que en la superficie de incidencia los valoresde energía depositada son menores que en la opuesta.

Para esta energía el efecto fotoeléctrico va a ceder espacioal efecto Compton y los fotones ya no serán absorbidos en suprimera interacción, sino que se dispersarán inelásticamentehasta que su energía disminuya lo suficiente como para queel efecto fotoeléctrico gane en importancia.

Los electrones dispersados en el proceso Compton pre-sentan una distribución de salida preferentemente en la direc-ción del haz incidente por lo que aumentan las posibilidadesde que depositen su energía a mayor profundidad.

La Fig. 4 muestra que en el plano de máximo depósito. laenergía se distribuye de tal manera que los mayores valoresse concentran a lo largo de la zona central y caen inmedia-tamente al alejarse de ella llegando en los bordes a valoresmenores en un 20% con respecto al centro.

FICURA 4. Distribución espacial de la energía depositada en el pla-no (paralelo a x-y) que contiene el punto de máximo depósito en lamuestra para la radiación gamma incidente de 662 keY.

FIGURA 5. Distribución espacial de la energía depositada en el pia-no (paralelo a x-y) que contiene el punto de máximo depósito en lamuestra para la radiación gamma incidente de 1250 kcV.

Cuando la energía de la radiación incidente es ladel CaGO (1250 keY), el comportamiento es parecido al casodel CS137 (ver Fig. 2) sólo que ahora el m::íximo se encuentradesplazado a una profundidad cercana a los 0.9 mm.

E! porcentaje de energía depositada en la superficie de in-cidencia de la radiación es menor que los dos casos anterio-res.

El mecanismo de interacción predominante continúasiendo el efecto Compton, pero en este caso, dada la altaenergía que portan los cuantos, se requieren de mayor can-tidad de interacciones por fotón para lograr el decaimiento ytotal absorción del mismo. Esto hace que la zona de máximodepósito se desplace más hacia el interior dellllaterial.

En el plano paralelo al de incidencia, donde se encuentrael punto de mayor depósito. (Fig. 5), vemos que los mayoresniveles de energía depositada se concentran aún más en la re-gión central y a medida que se alejan hacia los bordes caende forma más abrupta hasta alcanzar valores un 40% menoresque en el centro.

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4

40,..._0"'"

30 O

100Vidrio_ 90

~lO 80'C

.~

'"o 70c.••'ClO 60~••<= 50UJ

123Profundidad [mm)

FIGURA 7. Dependencia de la energía deposilada en la muestra conla profundidad para la radiación gamma incidente de 662 keY.

94

93

88

Lo interesante está en que esto no ocurre en todo el ma-terial de manera homogénea, sino que los cambios más sig-nificativos se observan en las zonas más cercanas a la cara deincidencia de la radiación.

El resultado de la simulación de este proceso, teniendo encuenta las condiciones geométricas reales del experimento. semuestra en la Fig. 7. La distribución de la energía deposita-da en el material superconductor tiene un comportamiento talque refleja una mayor concentración en la superficie que dis-minuye a medida que penetramos en el volumen del material.

Si comparamos esto con el resultado del experimento en-contramos total coincidencia. La energía depositada en la su-perficie ha sido mayor y suficiente para lograr que en el su-perconductor se favorecieran aquellos procesos que benefi-cian el reacomodo estructural (por ejemplo, la redistribuciónde las vacancias) y por lo tanto el fortalecimiento de las pro-

8786 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0

Profundidad [mm)FIGURA 6. Dependencia de las temperaturas inicial y final dela transición superconductora con la profundidad en una muestraYBCO después de recibir una dosis de exposición de 0.265 GydeCsl37.

La comparación entre sí de todas las figuras presentadasindica claramente la existencia de una marcada inhomogenei.dad en la distribución espacial de la energía depositada en elvolumen de la muestra para todos los valores de la energía dela radiación gamma.

La zona donde se deposita una mayor cantidad de energíaes, a su vez y debido a esto, aquella región con mayor proba-bilidad de ocurrencia de defectos estructurales. Por lo tanto,la distribución espacial de la densidad de defectos ha de tenerun comportamiento similar al de la energía depositada.

Si sabemos que las propiedades macroscópicas de losmateriales SAT van a depender fuertemente de los defec-tos [21,221. entonces podemos sacar como conclusión quedichas propiedades se manifestarán de manera diferente endistintos puntos de la muestra. Acorde a lo planteado, el rom-pimiento o el fortalecimiento de la superconductividad per-colativa en una cara de la muestra no es indicativo de igualfenómeno en otra de cllas ni en otro punto dentro del volu-men, donde el resultado puede ser más o menos marcado.

Esto toma particular importancia al utilizar técnicas detransporte, corno el método de cuatro puntas [23], en la dc-terminación experimental de parámetros, como la tempcra-tura crítica de transición (Te)' la densidad de corriente críti-ca (Je) Y la dependencia de la resistividad del material conla temperatura [p(T)].

En la Ref. 24 se reportan los detalles de un experimentoque confirma estas conclusiones para el caso de cerámicasde YUCO irradiadas con una fuente de CS137• En síntesisel experimento consistió en tomar de una misma pastilla decerámica superconductora de YUa'lCu307-J dos muestrasidénticas de ]6 x 2.8 x 3 mm3 (igual tamaño que el de lasmuestras simuladas anteriormente). A ambas se les midie-ron las temperaturas características de la transición sobre lascaras que se expondrían directamente a la radiación, así co-rno en las opuestas. Una de las dos muestras fue desgastadamecánicamente desde la cara frontal hasta disminuir su gro-sor en ].2 mm y se volvió a medir sus propiedades sobre estanueva superficie. Este procedimiento se repitió para obtenerun nuevo grosor y sus correspondientes valores de las tempe-raturas de transición.

De esta manera se logró tener una representación dela distribución de las temperaturas dentro del supercon-ductor y que mostró un comportamiento bastante ho-mogéneo en todo el volumen con valores promedios deTinicial = 87.35::i: 0.51 K, Tfillal = 90.5::i: 0.25 K,Te = 88.92:lo 0.28 K Yel ancho de la transición 3.15 K.

La segunda muestra, colocada dentro de un contenedorde vidrio para su preservación, fue expuesta a una fuentede Cs137 con una potencia de dosis de 1 x 10-3 Gyh-1 hastacompletar la dosis de exposición de 0.265 Gy. A continua-ción, ésta se caracterizó según el mismo procedimiento quela muestra no irradiada.

En la Fig. 6 se muestran los resultados de estas medicio-nes. Como se puede apreciar, con la radiación aumentó latemperatura crítica del material en 2.24 K Y a su vez se estre-chó la transición de 3.15 K a 1..14 K.

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piedades superconductoras [3,25]. A medida que la profun-didad aumenta se hacen menos efectivos estos procesos, puesla energía que se deposita resulta insuficiente para estimular-los y por lo tanto la influencia sobre la ~ni('ial Yla TlilLal caJavez ser.í más insignificante.

Para terminar, consideramos que un método de irradia-ción que contribuiría a atenuar los efectos y fenómenos des-critos y lograr una distribución mlÍs homogénea de la energíadepositada, al menos en la superficie o en planos paralelos aella. sería el de realizar los experimentos colocando la mues-tra de manera que reciba la irradiación isotrópicamente.

4. Conclusiones

Los resultados de las modelaciones permitieron determinar ladistribución de la energía depositada en cerámicas sllpcrcon~ductoras del tipo YBCO con fOfma de paralelepípedos al serirradiados con fuentes simuladas de C057• CS137 y CaGo..

Se comprobó que al aumentar la energía de la radiaciónincidente se produce un desplazamiento hacia el interior delmaterial de la zona de máximo depósilO donde se debe con.centrar el mayor daño estructural, pudiéndose además valorar

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No haber tenido en cuenta este efecto por parte de algu-nos autores al realizar los experimentos de irradiación y laposterior caracterización de sus efectos sobre la muestra pormétodos de transporte, puede ser uno de los motivos de lostantos reportes contradictorios que sobre el tema aparecen enla literatura.

La comparación de los resultados obtenidos de la simu-lación matemática de un experimento real de irradiación conlos datos de las mediciones de transporte del mismo antes ydespués de la irradiación contribuye a dar validcz a los resul-tados que aquí se han cxpuesto.

Agradecimientos

Agradecemos al Dr. Roberto Capote y al M.C. Ernesto Mai-negra por el asesoramiento brindado en el empleo del EGS4.Este trabajo fue financiado por la Agencia Nuclear del !\.1i-nisterio de Ciencia, Tecnología y Medio Ambiente de laRepública de Cuba mediante el proyecto PRN/4/09.

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