ČESKÉ VYSOKÉ UČENÍ TECHNICKÉ V PRAZE FAKULTA JADERNÁ A FYZIKÁLNĚ INŽENÝRSKÁ

KATEDRA JADERNÝCH REAKTORŮ Praha 8, V Holešovičkách 2, 180 00, Česká republika

AAkkttiivvaaččnníí mměěřřeenníí úúččiinnnnýýcchh pprrůůřřeezzůů

pprraahhoovvýýcchh rreeaakkccíí nneeuuttrroonnůů

DIPLOMOVÁ PRÁCE

Bc. Jitka Vrzalová Autor práce

Vedoucí práce: RNDr. Vladimír Wagner, CSc.

FAKULTA JADERNÁ A FYZIKÁLNĚ INŽENÝRSKÁ ČVUT V PRAZE

DIPLOMOVÁ PRÁCE 3. ročník magisterského studia JEŽP

Jméno posluchače: Bc. Jitka VRZALOVÁ Akademický rok: 2009/2010 Katedra: jaderných reaktorů Vedoucí práce: RNDr. Vladimír Wagner, CSc., odd. jaderné spektroskopie ÚJF AV ČR, v.v.i. Konzultanti: Ing. Ondřej Svoboda, Mgr. Antonín Krása, PhD., OJS ÚJF AV ČR, v.v.i

Název práce: Aktivační měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů

Title: Cross-sections of Neutron Threshold Reactions studied

by activation method

Pokyny pro vypracování: 1. S využitím výsledků svého výzkumného úkolu vypracujte přehled knihoven jaderných

dat a kódů pro modelování jaderných dat. Vyhotovte souhrn současného stavu experimentálně změřených účinných průřezů prahových reakcí neutronů na vybraných monoizotopických materiálech, které jsou používané jako aktivační detektory při ADS experimentech.

2. Dokončete vyhodnocení dat z experimentů na neutronovém zdroji cyklotronu v Řeži, kterých jste se účastnila. Zaměřte se na důkladnou spektroskopickou analýzu a vliv korekčních faktorů. Získané hodnoty účinných průřezů přidejte k předchozím měřením získaným v Řeži a v TSL Uppsala a analyzujte závislosti účinných průřezů na energii neutronů.

3. Pomocí kódu TALYS vypočítejte účinné průřezy prahových reakcí neutronů za použití různých jaderných modelů. Porovnejte výsledky výpočtů s daty z knihoven a změřenými účinnými průřezy.

4. Vytvořte přehled kvazi-monoenergetických neutronových zdrojů použitelných pro měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů. Navrhněte reakce a energie, které dosud měřeny nebyly nebo takové, kde je výrazný rozdíl mezi různými zdroji dat a zároveň by bylo možné je změřit na neutronových zdrojích v Řeži a v TSL Uppsala.

V případě získání grantu EFNUDAT připravte materiály pro experimenty v TSL Uppsala.

5. Svoji práci přehledně shrňte a vypracujte podle typografických zásad psaní odborného textu a v souladu s pravidly danými FJFI ČVUT. Diplomovou práci odevzdejte ve dvou výtiscích, ke kterým přiložte práci na digitálním nosiči v PDF formátu.

Literatura: 1. Hnatowicz V., Handbook of Nuclear Data for Neutron Activation Analysis.

Evaluation of Gamma-Ray Spectra, Cs. Atomic Energy Commission, Nuclear Information Centre, 1986

2. Gordon Gilmore: Practical Gamma-Ray Spectroscopy, nakladatelství John Wiley & Sons, 2008

3. De Corte F., The k0-standardization method. A move to the optimization of neutron activation analysis, Ryksuniversiteit Gent: Facultei Van de Wetenschappen 1986

4. Koning A. et al., A nuclear reaction program TALYS, NRG print, 2007, http://www.talys.eu

5. Broeders C. H. et al., Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences 7 (2006) pp. N1-N4

6. Prokofiev A. V. et al., Radiation Protection Dosimetry 126 (2007) 18-22 7. Prokofiev A. V. et al., Journal of Nuclear Science and Technology (2002) 112-115

Datum zadání práce: 30. 10. 2009 Datum odevzdání práce: 7. 5. 2010

Ing. Ľubomír Sklenka, Ph.D.

vedoucí Katedry jaderných reaktorů

Poděkování

Na tomto místě chci vyjádřit poděkování především vedoucímu práce RNDr. Vladimíru

Wagnerovi, CSc. za příležitost pracovat v oddělení jaderné spektroskopie ÚJF AV ČR a

účastnit se experimentů, za poskytnutí odborné literatury, za cenné rady a čas, který mi

věnoval. Moje velké poděkování za trpělivost a neocenitelnou pomoc, jak při samotných

experimentech, tak i při jejich vyhodnocování patří rovněž mému konzultantovi

Ing. Ondřeji Svobodovi.

Děkuji své rodině za podporu a svým přátelům za to, že jsem u nich vždy našla

pomocnou ruku.

Čestné prohlášení

Prohlašuji, že jsem předloženou práci vypracovala samostatně a že jsem uvedla veškeré

použité informační zdroje v souladu s Metodickým pokynem o etické přípravě

vysokoškolských závěrečných prací.

V Praze dne _______________ _________________________

Abstrakt

Aktivační měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů

Obsahem diplomové práce je zpracování výsledků měření účinných průřezů prahových reakcí neutronů a jejich vzájemné porovnání. Měření bylo provedeno v ÚJF AVČR v Řeži u Prahy a v TSL v Uppsale (Švédsko). Použity byly kvazimonoenergetické neutronové zdroje a energetický rozsah zdrojů od 17 do 94 MeV. První kapitola práce pojednává o základních a speciálních knihovnách jaderných dat, druhá o spalačních reakcích. Třetí a čtvrtá kapitola jsou věnovány stochastickým a deterministickým kódům. Důraz je kladen na výpočetní kód TALYS, výsledky kódu TALYS jsou v práci srovnávány s námi experimentálně naměřenými hodnotami účinných průřezů a s daty z databáze EXFOR. Pátá a šestá kapitola pak pojednává o metodě aktivace a gama spektrometrii, je zde popsán program DEIMOS, pomocí něhož byla a jsou vyhodnocována naměřená spektra. Dále se věnují výpočtu celkového výtěžku a následnému získání účinných průřezů. Důraz je rovněž kladen na určení možných korekčních faktorů. V posledních dvou kapitolách jsou popsány uskutečněné experimenty a je provedena diskuze získaných výsledků. Měřením jsme získali také množství dříve nezměřených účinných průřezů. Klíčová slova: účinný průřez, prahové reakce neutronů, knihovny jaderných dat, TALYS

Cross-sections of Neutron Threshold Reactions studied by activation method

My thesis deals with processing of the results of neutron threshold reactions cross-sections measurements and their comparison. The measurements were carried out in NPI AS CR in Řež by Prague and in TSL in Uppsala (Sweden). Quasi-monoenergetic neutron sources with energy range from 17 to 94 MeV were used. The first chapter of my work focuses on the basic and special nuclear data libraries, the second deals with spallation reactions. The third and the fourth chapters are dedicated to stochastic and deterministic codes. The emphasis is placed on the calculation code TALYS, the results of TALYS code are further in the work compared with our experimental measured values of cross-sections and also with data from EXFOR database. The fifth and the sixth chapters deal with the activation method and gamma spectrometry, also with software DEIMOS, which has been used for evaluation of the measured spectra, is described here. These chapters are further dedicated to the calculation of the total yield and consequent acquiring of cross-sections. The emphasis is placed on the determination of possible correction factors. The carried experiments and result discussion are described in the last two chapters. Many cross-sections were measured in the energy regions where no data were available so far. Keywords: cross-section, neutron threshold reactions, nuclear data libraries, TALYS

Obsah Úvod ...........................................................................................................................................9 1 Jaderná data ....................................................................................................................11

1.1 Základní knihovny evaluovaných jaderných dat ......................................................11 1.1.1 BROND-2.2 ............................................................................................... 11 1.1.2 CENDL-2.1................................................................................................ 12 1.1.3 ENDF/B-VII.0 ........................................................................................... 12 1.1.4 JEFF-3.1 (aktualizovaná v únoru 2009 na JEFF-3.1.1) ............................. 13 1.1.5 JENDL-3.3 ................................................................................................. 13

1.2 Speciální knihovny jaderných dat.............................................................................13 1.2.1 MENDL-2.................................................................................................. 13 1.2.2 WIND......................................................................................................... 13 1.2.3 LA 100 ....................................................................................................... 14 1.2.4 LA 150 ....................................................................................................... 14 1.2.5 NRG-2003.................................................................................................. 14

2 Tříštivé (spalační) reakce ...............................................................................................15 2.1 Simulace stupňů spalační reakce ..............................................................................16

3 Stochastické kódy pro modelování jaderných dat .......................................................17 3.1 Kód MCNP a MCNPX .............................................................................................17 3.2 LAHET (Los Alamos High Energy Transport Code) a další kódy ..........................17

4 Deterministické kódy pro modelování jaderných dat .................................................18 4.1 Výpočetní kód TALYS.............................................................................................18

4.1.1 Význam kódu TALYS ............................................................................... 18 4.1.2 Jaderné modely .......................................................................................... 19

5 Metoda neutronové aktivace..........................................................................................21 6 Gama spektrometrie .......................................................................................................23

6.1 Přeměny atomových jader a vznik záření gama .......................................................23 6.2 Polovodičové detektory záření gama........................................................................23 6.3 Spektrum záření gama ..............................................................................................24

6.3.1 Program DEIMOS32 ................................................................................. 26 6.4 Energetická a účinnostní kalibrace detektoru ...........................................................27 6.5 Výpočet celkového výtěžku......................................................................................28

6.5.1 Kaskádní koincidence ................................................................................ 30 6.5.2 Účinnost detektoru (celková a pro pík plného pohlcení) ........................... 31 6.5.3 Korekční faktor na nestabilitu svazku ....................................................... 33 6.5.4 Korekční faktor na geometrii fólie............................................................. 34 6.5.5 Korekční faktor na samoabsorpci fotonů v aktivačních fóliích ................. 34 6.5.6 Tloušťka fólie............................................................................................. 35

7 Měření účinných průřezů...............................................................................................36 7.1 Zdroje neutronů.........................................................................................................36 7.2 Experimenty duben a květen 2009, ÚJF Řež............................................................36 7.3 Experiment únor 2010, TSL Uppsala .......................................................................45

8 Diskuze získaných výsledků ...........................................................................................50 Závěr ........................................................................................................................................53 Dodatek A. Srovnání dat z experimentů v Řeži (2008, 2009) a v TSL Uppsala (2008) .........55 Dodatek B. Výpočet účinných průřezů pomocí různých jaderných modelů ...........................73 Dodatek C. Korekční faktory na samoabsorpci a COI ............................................................75 Dodatek D. Celkové výtěžky a účinné průřezy, Řež, duben 2009 (svazek 32,5 MeV)...........95 Dodatek E. Celkové výtěžky a účinné průřezy, Řež, květen 2009 (svazek 37,4 MeV) ..........99 9 Seznam tabulek a obrázků ...........................................................................................103 10 Seznam grafů.................................................................................................................106 Použitá literatura ..................................................................................................................108

Seznam zkratek a označení ADS – Accelerator Driven Systems AR – Atomic relaxation data ASCR – Academy of Sciences of the Czech Republic CEM – Cascade-Exciton Model CINDA – Computer Index of Neutron Data CSEWG – Cross Section Evaluation Working Group EAD – Electro-atomic interaction data ENDF – Evaluated Nuclear Data File EXFOR – Experimental Nuclear Reaction Data EVA – Evaluated Nuclear Data FLUKA – FLUktuirende KAskade GAI – Photo-atomic interaction data GEM – Generalized Evaporation Model GN – Photo-nuclear data HETC – High Energy Transport Code HPGe – High purity germanium JAM – Jet AA Microscopic Transport Model JEFF – Evaluated Fission and Fusion File JENDL – Japanase Evaluated Nuclear Data library LAQGSM – Los Alamos Quark-Gluon String Model LAHET – Los Alamos High Energy Transport Code MCNP – Monte Carlo N-Particle Transport Code MCNPX – MCNP eXtended MENDL – Medium Energy Nuclear Data library NAA – Neutronová aktivační analýza NFY – Neutron-induced fission product yields NMTC – Nucleon Meson Transport Code NPI – Nuclear physics institute OJS – Oddělení jaderné spektroskopie RDD - Radioactive decay data SFY – Spontaneous fission product yields STD – Standard cross sections TSL – The Svedberg Laboratory TSL – Thermal scattering law data ÚJF AV – Ústav jaderné fyziky Akademie věd WIND – Waste Incineration Nuclear Data library NMTC – Nucleon Meson Transport Code

Úvod Neutronové aktivační detektory (fólie) jsou velmi dobrou volbou pro měření produkovaných neutronových polí ve spalačních reakcích. Jejich výhoda spočívá, kromě jiného, také v tom, že jsou malé. Při jejich umisťování tak není problém i při nedostatku místa, což je velmi užitečné při měření prostorového rozložení neutronových polí. Neutrony interagují s materiálem aktivační fólie a následně je analyzována aktivita radionuklidů produkovaných neutrony ve fólii. V prvním kroku jsou fólie ozařovány a část jejich materiálu je aktivována prostřednictvím (n,xn), (n,α) a (n,γ) reakcí. Nově vzniklé izotopy jsou nestabilní, rozpadají se (β+, β-, vnitřní konverzí) a emitují charakteristické záření gama. V dalším kroku jsou fotony následně registrovány polovodičovým detektorem (HPGe). Množství produkovaných izotopů lze spočítat z naměřené aktivity. Za předpokladu, že je dostatečně dobře znám průběh vzniku nových izotopů, lze získat informace o neutronovém poli [1]. Právě získání nových dat o účinných průřezech reakcí neutronů s materiály, které se využívají jako aktivační detektory, bylo hlavním úkolem této práce.

Pro měření účinných průřezů je výhodné mít intenzivní monoenergetický zdroj neutronů s vysokou energií. Takovýto ideální zdroj však neexistuje, možné zdroje jsou pouze kvazimonoenergetické s nezanedbatelným vlivem pozadí. Pro naše měření byly použity neutronové zdroje v ÚJF AVČR (energetický rozsah zdoje je 17–36 MeV) a v TSL v Uppsale s energetickým rozsahem od 11 do 175 MeV využívající reakce 7Li(p,n)7Be.

Během našich výzkumů možností využití spalačních reakcí pro transmutace radionuklidů používáme k měření produkovaných vysokoenergetických neutronů jako aktivační detektory fólie ze zlata, hliníku, tantalu, bismutu, india, kobaltu, yttria, niklu a zinku [2]. Při vyšších energiích (E > 20 MeV) je však k dispozici pouze velmi málo experimentálních hodnot účinných průřezů pro většinu pozorovaných prahových (n,xn), (n,α) a (n,p) reakcí na těchto materiálech. Proto jsme se zaměřili na nová měření účinných průřezů, abychom doplnili chybějící data a odstranili rozpory a možné chyby v datech existujících .

Celkově jsme uskutečnili jedenáct měření účinných průřezů v energetickém rozsahu od 17 do 94 MeV [3]. V srpnu a květnu 2008 byly ozařovány fólie energiemi kvazimonoenergetického píku 17,5 a 21,88 MeV, v dubnu 2009 energií 30,375 MeV a v květnu 2009 energií 35,875 MeV. Při měření v Uppsale v červnu 2008 byly použity energie kvazimonoenergetického píku 22, 47 a 94 MeV. Kompletní srovnání výsledných dat z těchto experimentů je shrnuto v dodatku práce. V únoru 2010 byly aktivační fólie ozařovány protonovým svazkem o energiích 62, 70, 80 a 93 MeV. V současné době probíhá vyhodnocování tohoto měření.

- 9 -

Množství radioaktivních izotopů produkovaných různými reakcemi je určováno pomocí gama spektrometrie. K vyhodnocování poloh a ploch píků je využíván program DEIMOS32. Na základě ploch píků získaných z programu DEIMOS jsou počítány celkové výtěžky prahových reakcí a následně i účinné průřezy. Vhodným nástrojem k výpočtu účinných průřezů je deterministický výpočetní kód TALYS. Pro jeho vývoj a testování je třeba co nejkompletnější, nejširší a nejpřesnější soubor experimentálních dat. Stejně tak jsou experimentální data důležitá pro vývoj knihoven evaluovaných účinných průřezů.

- 10 -

1 Jaderná data Jaderná data jsou obecně citlivý faktor s velkým vlivem na přesnost výpočtů jaderných zařízení, transmutační systémy jsou zatíženy tímto vlivem ještě významněji. K dispozici je databáze evaluovaných dat EVA (Evaluated Nuclear Data), experimentálních dat EXFOR (Experimental Nuclear Reaction Data) a bibliografických dat CINDA (Computer Index of Neutron Data) [4]. Evaluovaná data vznikají srovnáváním, výběrem a průměrováním experimentálních dat, která jsou fitována se zahrnutím fyzikálních zákonitostí z různých jaderných modelů. Tato data jsou zkompletována v knihovnách jaderných dat, které jsou postupně aktualizovány a jsou dostupná většinou v obecném formátu ENDF-6 (1). K využití ve speciálních výpočetních programech je nutné je převést podle požadavků daného programu. Součástí práce s účinnými průřezy je též možnost jejich vizuálního srovnání a to například pomocí kódu JANIS [5].

Knihovny jaderných dat můžeme dělit na obecné a speciální. Obecné knihovny pokrývají široké spektrum jaderných aplikací a výpočtů v průmyslu a výzkumu. Speciální se zaměřují na konkrétní data (aktivační analýza, reakce částic při vysokých energiích apod.). Lze říci, že se obecné knihovny skládají ze speciálních a většina speciálních patří pod některou z obecných knihoven. Pro vyšší energie neutronů (resp. protonů) je k dispozici pouze malé množství experimentálních dat.

Experimentální data jsou dostupná v databázi EXFOR, kde jsou uvedena i se svými nejistotami. CINDA obsahuje bibliografické reference k měřeným, vypočítaným a evaluovaným datům.

1.1 Základní knihovny evaluovaných jaderných dat

1.1.1 BROND-2.2 Ruská knihovna neutronových dat vydaná v roce 1992 a aktualizovaná v roce 1993 [6], obsahuje data pro 121 materiálů od 1H do 244Cm. Data jsou zde dostupná ve formátu ENDF-6.

(1) Každá knihovna ve formátu ENDF-6 je rozdělena do několika dílčích knihoven, ty se dále dělí na materiály, každý materiál obsahuje několik typů dat a ty pak jednotlivé reakce a konkrétní data. Pro každé materiálové číslo jsou obecně definovány druhy reakcí, které může záznam pro tento materiál obsahovat. Skupina reakcí je nejdříve označena identifikátorem MF (1 až 99) a zpřesněna pro jednu konkrétní skupinu pomocí proměnné MT (1 až 999) [7].

- 11 -

1.1.2 CENDL-2.1 Čínská knihovna [6] neutronových dat vydaná v roce 1991, aktualizovaná a doplněná v letech 1993 a 1995, obsahuje data pro 67 materiálů od 1H do 249Cf ve formátu ENDF-6.

1.1.3 ENDF/B-VII.0 Americká knihovna vydaná v prosinci 2006 skupinou CSEWG (Cross Section Evaluation Working Group). Je založená na experimentálních datech a teoretických předpokladech. Obsahuje data zejména pro reakce neutronů, protonů a fotonů na téměř 400 isotopech [6]. Knihovna je rozdělena do následujících 14 podknihoven:

N – neutronová data (393 materiálů), P – protonová data (48 materiálů), D – deuteronová data (5 materiálů), T – tritonová data (3 materiály), He3 – data pro 3He (2 materiály), GN – fotonukleární data (163 materiálů), GAI – fotonová data vzájemných interakcí atomů (100 materiálů), RDD – data radioaktivních rozpadů (3838 materiálů), TSL – data pro rozptyl tepelných neutronů (20 materiálů), SFY – data pro výtěžky produktů ze spontánního štěpení (9 materiálů), NFY – data pro výtěžky produktů z neutronově indukovaných štěpení (31 materiálů), STD – data pro standardní účinné průřezy (8 materiálů), EAD – data pro elektronové interakce atomů (100 materiálů), AR – atomová relaxační data.

Ve srovnání s předchozí verzí ENDF/B-VI přináší některá vylepšení [8]: nové účinné průřezy pro U, Pu, Th, Np a Am, více přesných standardních účinných průřezů pro neutronové reakce na H, 6Li, 10B, Au a štěpení 235,238U, vylepšený rozptyl tepelných neutronů, rozsáhlou řadu neutronových účinných průřezů produktů štěpení, velké množství fotonukleárních reakcí, rozšíření o mnoho neutronových a protonových zhodnocení až do 150 MeV, mnoho nových neutronových a protonových reakcí na lehkých jádrech, post-štěpné beta-zpožděné fotonové rozpadové řady, nové radioaktivní rozpadové řady, nové metody na určování nejistot a kovariancí, společně s kovariančními rovnicemi pro několik určitých případů, nové depozice energie ze štěpení aktinidů.

- 12 -

1.1.4 JEFF-3.1 (aktualizovaná v únoru 2009 na JEFF-3.1.1) JEFF (Evaluated Fission and Fusion File) [6] je knihovna zhodnocených neutronových dat vyvíjená členskými zeměmi NEA. Obecná část knihovny obsahuje data o reakcích neutronů pro 381 materiálů od 1H do 255Fm, data pro reakce protonů pro 26 materiálů a data pro popis rozptylu tepelných neutronů pro 9 materiálů. JEFF-3.1 obsahuje speciální soubory s daty o radioaktivním rozpadu pro 3852 isotopů, aktivační data a data pro výtěžky ze spontánního a neutrony indukovaného štěpení. Data jsou opět uložena ve formátu ENDF-6. Knihovna v sobě spojuje výsledky práce pracovních skupin JEFF a EFF/EAF. Tato knihovna byla aktualizovaná v únoru 2009 na JEFF-3.1.1.

1.1.5 JENDL-3.3 JENDL (Japanase Evaluated Nuclear Data library) je japonská knihovna neutronových dat vydaná v roce 2002, obsahuje data ve formátu ENDF-6 pro 337 materiálů od 1H do 255Fm v energetickém rozsahu od 10-5 eV do 20 MeV. Její první verze JENDL-1 byla zveřejněna již v roce 1977. Dělí se na obecnou a speciální část [9].

1.2 Speciální knihovny jaderných dat

1.2.1 MENDL-2 Knihovna MENDL (Medium Energy Nuclear Data Library) obsahuje neutronová transmutační data a aktivační data pro střední energie. Obsahuje 505 terčových jader, jak stabilních tak nestabilních izotopů. Tato data se skládají z účinných průřezů neutronů do 100 MeV a nuklidů od 26Al do 210Po s poločasem rozpadu větším než jeden den. Knihovna zahrnuje data pro 57500 prahových reakcí ve formátu vycházejícího z formátování ENDF-6, ale nedodržujícím konvence MT (obsahuje kolekci vlastních čísel pro co nejvhodnější popis specifické reakce objevující se při transmutaci a aktivaci do 100 MeV) [6].

1.2.2 WIND WIND (Waste Incineration Nuclear Data library) [6] obsahuje zhodnocená data pro 576 neutronem indukovaných štěpení a prahových reakcí pro izotopy U, Np a Pu a jeden soubor obsahuje data pro 32 protonově indukovaných reakcí pro 238U v energetickém

- 13 -

rozsahu do 100 MeV. Je primárně konstruována pro studium reakcí důležitých při vyhořívání vyšších aktinidů. Knihovna není určena pro transportní kódy, ale pro teoretické studium aktivace a transmutace.

1.2.3 LA 100 Knihovna pro protony a neutrony s energií do 100 MeV. Byla vyvinuta pro Monte Carlo nebo „discrete ordinate“ transportní kódy, např. pro Monte Carlo kód MCNP. Obsahuje neutronově a protonově indukované reakce pro 1H, 9Be, 12C, 16O, 27Al, 28Si, Fe, W, 238U a specifikuje produkční účinné průřezy a spektrální úhlová rozdělení emitovaných neutronů, protonů, α částic, fotonů a dalších významných nabitých částic [4].

1.2.4 LA 150 Knihovna založená na experimentálních datech a výpočtech GNASH, v níž jsou zahrnuty isotopy a prvky důležité v simulacích radiačního transportu v ADS: 1,2H, 3Li, 12,13C, 14N, 16O, 27Al, 28,29,30Si, 31P, Ca, 50,52,53,54Cr, 54,56,57Fe, 58,60,61,62,64Ni, 63Cu, 93Nb, 182,183,184,186W, 80Hg, 206,207,208Pb, 209Bi. Ke každému prvku je k dispozici souhrnná dokumentace ve formátu ENDF, výstup celkového účinného průřezu, účinného průřezu pro pružný i nepružný rozptyl a pro produkci lehkých částic. Je vhodná pro výzkum a vývoj všech urychlovačových systémů s blanketem [10].

1.2.5 NRG-2003 Tato knihovna byla vyvinuta v Holandsku. Obsahuje neutronové a protonové účinné průřezy pro energie do 200 MeV na terčích Ca, Sc, Ti, Fe, Ni, Pb a Bi [11] zhodnocené především pomocí výpočetního kódu TALYS. Data jsou uložena ve formátu ENDF-6.

- 14 -

2 Tříštivé (spalační) reakce Interakce neutronů s energií v řádech stovek MeV je nutno popsat pomocí spalačních reakcí, jedná se o interakci lehkého projektilu (protony, neutrony, lehká jádra) s kinetickou energií od několika stovek MeV do několika GeV s těžkým jádrem (například olova), která způsobí emisi velkého počtu hadronů (především neutronů) a fragmentů. Při spalačních reakcích dochází k vnitrojaderné kaskádě a následné deexcitaci (Obr. 1.).

Projektil vnikne do jádra a předává nukleonům jádra pružnými srážkami svoji energii. Tyto nukleony následně způsobují další srážky, vzniká vnitrojaderná kaskáda. Se vzrůstající energií dopadající částice dochází k překročení prahových hodnot pro produkci částic v nukleon-nukleonových interakcích. Nejprve vznikají mezony pí, následně při energiích kolem 2-10 GeV i těžší hadrony. Vznikající částice jsou emitovány převážně ve směru pohybu primární částice a v tlustém terči mohou vyvolat další spalační reakce. Po skončení vnitrojaderné kaskády je energie rovnoměrně rozprostřena v celém jádře, které se nachází ve vysoce vzbuzeném stavu. Jádro se energie zbavuje tzv. vypařováním (evaporací) neutronů. Poté se deexcituje gama a beta přechody. Rozložení vypařovacích neutronů je izotropní.

Při spalačních reakcích nevznikají monoenergetické neutrony, ale časově a prostorově závislé neutronové toky s energetickým rozložením Ф(E,x,t). Prostorové rozložení neutronového toku může být měřeno malými fóliemi umístěnými v různých pozicích. Je výhodné, když je ozařování aktivační fólie v čase stabilní, v opačném případě je nutné provést korekce na nestabilitu svazku [1].

Celkově vzniká velké množství neutronů s různými hodnotami energie s maximem, které se blíží k energii svazku. Nejpravděpodobnější energie spalačního spektra je dána evaporačními neutrony, které převažují, a je přibližně 2 MeV [11]. Při reakci svazku protonů s energií 1 GeV v tlustém terči z olova vzniká přibližně 50 neutronů na jeden dopadající proton.

Uvolněná energie na jeden neutron činí asi 30 MeV, při štěpení cca 80 MeV na uvolněný neutron. Systémy ADT jsou schopny produkovat vyšší hustotu toku neutronů než klasický reaktor [13].

Jedná se o pulsní zdroje. Závisí na typu urychlovače, jak častý a jak dlouhý je puls dopadajících protonů, většinou se jedná o řády milisekund. Spalační reakce není udržitelná, nemůže být řetězová tak jako reakce štěpení.

Zájem o spalační reakce a spalační zdroje neutronů vzrostl zejména v posledních dvou desetiletích v souvislosti se vzrůstajícím zájmem o transmutace dlouho žijících aktinidů a štěpných produktů z jaderných odpadů [14], plutonia z jaderných zbraní [15], thoria [16], materiálový výzkum [17] nebo radioterapii [18].

- 15 -

Obr. 1.: Schéma spalační reakce [19]

2.1 Simulace stupňů spalační reakce Simulace spalační reakce [11] se skládá ze tří stupňů a pro každý z nich je použit speciální model. Prvním stupněm je vnitrojaderná kaskáda, na které může nastat předrovnovážná emise částic. Druhým stupněm je rovnovážná emise částic konkurující se štěpením a následně dochází k deexcitaci vzniklých jader.

Model vnitrojaderné kaskády popisuje interakce mezi dopadajícími částicemi a terčovými jádry jako sekvenci binárních srážek separovaných v prostoru a v čase. Toto platí, pokud je vlnová délka dopadající částice menší než vzdálenost mezi nukleony terčového jádra a pokud střední volná dráha dopadající částice v terčovém jádře je větší než vzájemná vzdálenost mezi nukleony. Předpokládá se, že trajektorie částice mezi srážkami je lineární. K srážkám dochází tak dlouho, dokud není dosaženo určitého stupně rovnováhy. Rozdělení jaderné hustoty je aproximováno skokovou funkcí (funkce poloměru terče). V úvahu je brán Fermiho pohyb nukleonů a kvantové efekty.

Předrovnovážný model popisuje proces postupného vyrovnání energie díky sekvenci dvoučásticových interakcí. Jádro je v každé fázi (po každé interakci) definováno počtem částic a vakancí. Tento popis jádra je nazýván excitonovým modelem (exciton je buď nukleon excitovaný nad Fermiho hladinu nebo vakance pod Fermiho hladinou). Jádro se přibližuje rovnovážnému stavu po každé interakci částic. Po dosažení rovnovážného stavu je předrovnovážný model nahrazen vypařovacím modelem. Vypařovací model popisuje vypařování neutronů a rozpad jader v rovnovážném stavu s excitační energií dosaženou na konci předrovnovážného stavu.

- 16 -

3 Stochastické kódy pro modelování jaderných dat

3.1 Kód MCNP a MCNPX Kód MCNP (Monte Carlo N-Particle Transport Code) umožňuje modelovat transport neutronů (fotonů a elektronů) v energetickém rozsahu od 10-11 MeV až do 20 MeV. Využívá evaluovaná data z knihoven jaderných dat [20]. Kód MCNPX (MCNP eXtended) je víceúčelový transportní kód založený na metodě Monte Carlo. Spojuje a zlepšuje možnosti MCNP, který je přednostně určen pro nižší energie, a kódu LAHET, vhodného pro popis spalačních reakcí. Je použitelný pro větší množství částic a větší rozsah energií. Byl vyvíjen od roku 1994 a poprvé zveřejněn v roce 1999 jako verze 2.1.5. MCNPX je vhodný pro 34 typů částic, dokáže spočítat pravděpodobnosti interakcí pomocí nejnovějších fyzikálních modelů pro energie, u kterých nejsou dostupná tabelovaná data [21].

Metoda Monte Carlo je numerická metoda používaná pro simulaci chování různých systémů. Na rozdíl od deterministických metod (kód TALYS) je to stochastická metoda. Je založena na provádění různých náhodných experimentů (s modelem systému). Základním nástrojem je generátor pseudo-náhodných čísel. Při reakcích částic a v transportních úlohách jsou simulovány trajektorie každé jednotlivé částice. K určení toho, jestli událost nastane, jsou používány pravděpodobnosti možných fyzikálních procesů (tzn. účinné průřezy) a náhodná čísla jsou pro každý případ generována v závislosti na rozdělení pravděpodobnosti. Informace o životě každé částice (tzv. historie) je ukládána pro následné hodnocení průměrného chování částic. Statistická chyba klesá se vzrůstajícím počtem historií.

3.2 LAHET (Los Alamos High Energy Transport Code) a další kódy Už zmíněný LAHET umožňuje modelovat spalační reakce a transport nukleonů, pionů, mionů s energií MeV. Generuje účinné průřezy pro individuální procesy [22]. Dalšími kódy založenými na matematické metodě Monte Carlo a využívající různé fyzikální modely spalačních reakcí jsou: FLUKA (FLUktuirende KAskade) [23], HETC (High Energy Transport Code) [24], NMTC (Nucleon Meson Transport Code) [25], NUCLEUS [26], SHIELD [27], CASCADE [28], CEM (Cascade-Exciton Model) [29], GEM (Generalized Evaporation Model) [30], LAQGSM (Los Alamos Quark-Gluon String Model) [31], GEANT4 [32], JAM (Jet AA Microscopic Transport Model) [33], MARS [34], TIERCE [35], BRIEFF [36].

20E

- 17 -

4 Deterministické kódy pro modelování jaderných dat

4.1 Výpočetní kód TALYS TALYS je deterministický výpočetní kód, který byl vytvořen francouzskou a nizozemskou společností již v roce 1998 [37]. TALYS poskytuje kompletní výpočty jaderných reakcí v energetickém rozsahu od 1 keV do 250 MeV. Jeho hlavním cílem jsou výpočty jaderných reakcí za účasti fotonů, protonů, deuteronů, tritonů, 3He a α částic pro terčové nuklidy o atomové hmotnosti alespoň 12.

4.1.1 Význam kódu TALYS Význam kódu TALYS spočívá ve dvou věcech, které spolu úzce souvisejí. První z nich je funkce nástroje pro jadernou fyziku, který má sloužit k analýze experimentů s jadernými reakcemi. Souhra experimentu s teorií dává možnost poznat fundamentální interakce mezi částicemi a jádry a precizní měření zase slouží k usměrňování výpočetních modelů. Tento softwarový projekt by se nikdy nemohl rozvinout, kdyby neexistovaly žádné současné (a budoucí) databáze experimentálních dat.

Druhý účel kódu TALYS lze nazvat nástrojem pro jaderná data. V základním nastavení, i když nejsou k dispozici žádná měření, nebo následně po odladění parametrů nejrůznějších modelů reakcí užívajících dostupná experimentální data, může TALYS vytvořit jaderná data pro všechny otevřené kanály reakce, na uživatelem definované energii a odchylce, za rezonanční oblastí. Knihovny jaderných dat, které jsou vytvářeny s těmito vypočtenými a naměřenými výsledky, poskytují základní informace pro existující a nové jaderné technologie. Důležité aplikace, které se přímo či nepřímo opírají o knihovny dat vytvořené pomocí simulačních kódů typu TALYS jsou následující: tradiční a netradiční jaderné reaktory (GEN-IV), urychlovačem řízené systémy a transmutace radioaktivních odpadů, fúzní reaktory, národní bezpečnost, výroba medicínských izotopů a radioterapie, petrochemie, geofyzika a astrofyzika.

Úmysl vytvořit počítačový program, který bude dávat spíše souběžně predikci mnoha kanálů jaderných reakcí, než velmi detailní popis jednoho či několika málo reakčních kanálů, není ničím novým. Dobrými příklady takových „all-in-one“ kódů minulých desetiletí mohou být např.: GNASH [38], ALICE [39], STAPRE [40] a EMPIRE [41], MEND [42]. Byly a jsou stále hojně používány, a to nejen pro akademické účely, ale také pro vytváření knihoven jaderných dat, které existují po celém světě. GNASH a EMPIRE jsou stále vlastněny a rozvíjeny původními autory, zatímco ALICE a STAPRE lze najít v nejrůznějších verzích ve všech koutech světa, pokaždé s odlišnými rozšířeními

- 18 -

a vylepšeními. TALYS je nový v tom smyslu, že byl napsán nedávno a kompletně od základu (s výjimkou jednoho velmi základního modulu – kódu sdružených kanálů zvaného ECIS), za použití konzistentních programovacích procedur [7].

S kódem TALYS lze s minimálním úsilím získat kompletní přehled účinných průřezů s pomocí čtyřřádkového vstupního souboru. Výstupní soubor obsahuje všechny běžně hledané informace (veličiny). Pokud chce uživatel získat více informací o konkrétních jaderných modelech, jejich parametrech, nebo podrobnější výstupní soubor, je k dispozici více než 200 klíčových slov použitelných ve vstupním souboru.

4.1.2 Jaderné modely Modely implementované v kódu TALYS jsou následující. Předrovnovážná emise částic je popsána excitonovým modelem [43] a je chápána tak, že částice postupně vytváří stále více komplexní stavy a postupně ztrácí informaci o své původní energii a směru [37]. Předrovnovážná emise zaujímá významnou součást popisu reakce při určování účinných průřezů pro energie částic mezi 10 a 200 MeV. V kódu TALYS jsou k dispozici dva excitonové modely, dvousložkový, založený na celkovém počtu částic (protonů a neutronů) nad a vakancí pod Fermiho hladinou, a obecnější jednosložkový. Rovnovážná emise částic je popsána pomocí Hauser–Freshbachova modelu [44].

Hustoty hladin v jádře mohou být popsány pomocí (přednastaveného) Fermiho modelu s energeticky závislým parametrem hustoty hladin v jádře a(U) [45]. Tento model je kombinován s modelem „konstantní teploty“ (ldmodel1). Kolektivní pohyb v něm není popsán explicitně a je zahrnut právě v parametru a(U). Pravděpodobně nejvíce známé analytické vyjádření hustot hladin v jádře je právě pomocí Fermiho modelu. Je založen na předpokladu, že jednotlivé částice, které vytváří excitované stavy jader jsou rovnoměrně rozprostřené. V modelu „konstantní teploty“ je rozsah excitační energie rozdělen na část s nižší energií od 0 MeV až do energie, při které platí zákony „konstantní teploty“ a na oblast s vyšší energií, ve které platí Fermiho model. Vedle tohoto modelu mohou být použity další modely využívající analytické vyjádření jako „zpětně posunutý“ Fermiho model (ldmodel2) a „supratekutý model“ (ldmodel3) nebo tabelované hodnoty hustot hladin v jádře (ldmodel4 - Gorielyho tabulka, ldomodel5 - Hilaireyho tabulka).

V této práci byly vypočítány účinné průřezy vždy pomocí různých modelů pro hustoty hladin v jádře (Graf 1.) a následně vzájemně mezi sebou porovnány (více Dodatek B). Pro srovnání byla do grafů přidána i data z databáze EXFOR a z knihovny evaluovaných dat MENDL-2. Při výpočtu účinných průřezů používá TALYS optický potenciál. Vypočtením různých deviačních faktorů bylo zjištěno, že Fermiho model dává nejlepší výsledky do atomového čísla A < 120. Pro výpočty s A > 120 je vhodnější kód ALICE/ASH [45].

- 19 -

Bi-207

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

1,2

1,4

1,6

1,8

2

15 20 25 30 35 40

E [MeV]

XS

[bar

n]

ld1 ld2 ld3 ld4 ld5 EXFOR MENDL-2

Graf 1.: Účinný průřez reakce 209Bi(n,3n)207Bi pro modely s různou hustotou hladin v jádře

V následujícím grafu je pak znázorněn poměr účinných průřezů pro modely s různou hustotou hladin v jádře a přednastaveného Fermiho modelu pro reakci 209Bi(n,3n)207Bi.

Bi-207

0,4

0,6

0,8

1

1,2

1,4

1,6

1,8

15 20 25 30 35

E [MeV]

poměr

[-]

ld1 ld2 ld3 ld4 ld5

Graf 2.: Poměr účinných průřezů pro modely s různou hustotou hladin v jádře a přednastaveného Fermiho modelu pro reakci 209Bi(n,3n)207Bi

- 20 -

5 Metoda neutronové aktivace Metoda aktivace [46] je založena na vzniku radioaktivního jádra po interakci neutronu v aktivačním detektoru. Aktivační detektor má podobu tenké fólie nebo drátku většinou z monoizotopického materiálu (Al, Au, Bi), ve kterém neutrony reakcemi (n,γ), (n,2n), (n,3n) atd. produkují radioaktivní jádra. Pomocí intenzity a energie záření gama produkovaného při jejich rozpadu je můžeme identifikovat a určit tak množství neutronů, které fólií proletěly a jejich energii rozdělenou na grupy [47]. O spektrometrii záření gama pojednává následující kapitola. Jinak se neutronová aktivace používá k opačnému účelu – materiálové analýze.

Počátky neutronové aktivační analýzy (NAA) byly položeny v polovině 30. let 20. století, kdy dánský fyzik maďarského původu George de Hevesy, spolu se svou asistentkou Hilde Levi, pozorovali při studiu aktivity vzácných zemin vztah mezi izotopickým složením látek a jejich aktivitou. Tím byly dány základy vědní disciplíny na pomezí chemie a fyziky, která dokáže určit izotopové složení vzorku. Měřením spektra emitovaného záření a poločasu rozpadu radionuklidů se dá odvodit, k jakým jaderným reakcím při ozařování vzorku došlo a které izotopy jsou ve vzorku obsaženy. Hlavním problémem NAA je odstranění nežádoucích radionuklidů, které mohou zastiňovat ostatní hledané radionuklidy. Proto se zavedly dva přístupy na odstranění nežádoucích radionuklidů – fyzikální a chemický přístup [48]. Vedle nich existuje instrumentální neutronová aktivační analýza (INAA), která měří pouze spektrum generovaného γ záření, bez jakýchkoliv úprav vzorku. Přestože je její použití omezeno pouze na vhodné vzorky, její nezanedbatelnou výhodou je nedestruktivní přístup, kdy do vzorku není chemicky ani jinak zasahováno. Pokud nastane případ, kdy toto nelze splnit, zvláště v situacích kdy vzorek obsahuje pouze stopové množství sledovaného prvku, je nutné snížit aktivitu ostatních prvků ve vzorku. Toho se dosahuje buď chemickou úpravou (radiochemická separace, separace před ozařováním) nebo fyzikální cestou (zúžení energetického spektra neutronů, spektrální analýza indukované aktivity), respektive kombinací obou předchozích.

Zatímco v případě aktivační analýzy známe neutronové pole a neznáme složení ozařovaného vzorku materiálu, při využití neutronových aktivačních detektorů známe jejich složení (většinou se využívá čistý monoizotopický materiál) a zjišťujeme neznámé neutronové pole. Měření aktivačními detektory má řadu výhod, jako jsou citlivost v širokém rozsahu energií neutronů, necitlivost ke gama záření, tlaku i teplotě, malé rozměry i hmotnost a jejich nízká cena. Mají ovšem i nevýhody. Nejsou vždy dostatečně přesně známé diferenciální účinné průřezy, pokrytí některých energetických intervalů je s nedostatečně selektivní odezvou, vyhodnocení není okamžité.

- 21 -

Aktivační detektory dělíme podle jejich energetické citlivosti na: detektory tepelných neutronů, rezonanční detektory, prahové detektory (detektory rychlých neutronů [49]). Při výběru materiálu je nutno brát v úvahu mechanické vlastnosti, chemickou reakci s prostředím, obsah nečistot, rozpadové schéma, znalost energetické závislosti účinného průřezu pro interakci s neutrony, druh a energii emitovaného záření po aktivaci, velikost poločasu rozpadu. Mezi nejznámější aktivační detektory patří stabilní izotopy jako 55Mn, 63+65Cu, 115 In, 197Au, 59Co, 164Dy, 176Lu ,27Al, 209Bi, 181Ta [50].

- 22 -

6 Gama spektrometrie

6.1 Přeměny atomových jader a vznik záření gama Záření gama je elektromagnetické záření o energiích přibližně od 100 keV výše. Vzniká při jaderných přeměnách a většinou doprovází α a β rozpady, jejichž produkty jsou často ve vzbuzeném (excitovaném) stavu. Do základního stavu přecházejí buď emisí záření gama nebo předáním excitační energie přímou elektromagnetickou interakcí některému z elektronů v atomovém obalu.

Vznik gama záření lze demonstrovat např. pomocí rozpadového schématu 137Cs (Obr. 2.). Izotop 137Cs se přeměňuje na stabilní izotop 137Ba přeměnou β-. Pouze v 6,5 % případů se jádro přemění přímo na jádro v základním stavu. Ve zbývajících 93,5 % případů se jádro 137Cs přemění β- rozpadem nejprve do metastabilního stavu s poločasem přeměny 2,55 minuty a teprve potom přejde do základního stavu. Ze všech excitovaných jader 137Ba cca 84 % vyzáří foton záření gama s energií 661,6 keV [51]. Zbývající jádra se do základního stavu dostávají vnitřní konverzí elektronu.

Obr. 2.: Rozpadové schéma 137Cs [30]

6.2 Polovodičové detektory záření gama Pro detekci záření gama a rentgenového záření se používají germaniové detektory driftované lithiem Ge(Li), které musí být neustále chlazeny kapalným dusíkem, nebo detektory z čistého germania (tzv. high purity germanium – HPGe detektory), u nichž je chlazení kapalným dusíkem vyžadováno pouze při měření [51]. Z elektronického hlediska [52] je polovodičový detektor v podstatě dioda zapojená v elektrickém obvodu s vysokým napětím (cca 1000 – 5000 V) přes velký ohmický odpor v závěrném směru, takže v klidovém stavu obvodem neprotéká elektrický proud (Obr. 3.). Vnikne-li do aktivní vrstvy detektoru (ochuzená vrstva, objemová oblast bez volných nosičů náboje)

- 23 -

kvantum ionizujícího záření, ionizační energie způsobí v polovodiči přeskok úměrného množství elektronů do vodivého pásma a vznik elektron – děrových párů. Dojde k pohybu elektronů ke kladné elektrodě a děr k záporné. Elektrickým obvodem projde krátký proudový impuls, na pracovním odporu vznikne napěťový úbytek a přes kondenzátor se elektrický impuls vede k předzesilovači a zesilovači, kde je zesílen. Amplituda impulsu na výstupu zesilovače je přímo úměrná celkovému sebranému náboji, a tedy energii detekovaného záření. Pomocí analogově-digitálního převodníku (konvertoru) se impuls převádí do digitální podoby a na obrazovce se vytváří měřené spektrum.

Obr. 3.: Princip polovodičového detektoru [46]

6.3 Spektrum záření gama Při průchodu fotonu gama detektorem může dojít k jedné ze tří interakcí: fotoefektu, Comptonově rozptylu nebo k tvorbě párů. Pravděpodobnost a průběh jednotlivých interakcí závisí na energii dopadajícího záření a na materiálu, kterým záření prochází. Pravděpodobnost interakce fotoefektem s rostoucí energií klesá a při 200 – 300 keV (pro germanium) začíná převažovat Comptonův rozptyl. Těsně nad energií 1000 keV je pravděpodobnost fotoefektu asi 100 krát menší než pravděpodobnost Comptonova efektu. Pravděpodobnost tvorby párů je do energie 1,022 MeV nulová [51].

Pokud fotony reagují fotoefektem, pak jsou při jediné interakci pohlceny a předají veškerou svou energii elektronu. Při Comptonově rozptylu předají jen část své energie a pak buď uniknou nebo vyvolají další interakci [51].

Ve spektru tak lze pozorovat pík plného pohlcení, odpovídající fotonům, které byly v krystalu úplně pohlceny. Před tímto píkem se směrem doleva až k počátku grafu táhne spojité spektrum odpovídající fotonům, jenž v krystalu ztratily jen část své energie Comptonovým rozptylem [46]. Před píkem plného pohlcení končí Comptonovo kontinuum poměrně rychlým poklesem zvaným Comptonova hrana – odpovídá maximální možné energii předané elektronům při jednom Comptonově rozptylu daného záření gama. Při vícenásobném Comptonově rozptylu fotonu je předaná energie vyšší – část Comptonova rozptylu zasahuje i do píku plného pohlcení. Ve spojitém Comptonově

- 24 -

kontinuu lze někdy pozorovat nízký a široký pík zpětného rozptylu odpovídající fotonům, které byly rozptýlené v okolním materiálu a pak teprve detekovány (Obr. 4.).

U větších germaniových krystalů se bude zvětšovat příspěvek fotoefektu a klesat Comptonův rozptyl, protože fotony gama vzniklé Comptonovým efektem budou dále interagovat v detektoru fotoefektem a tím snižovat podíl Comptonova efektu ve spektru. Teoreticky při nekonečně velkém detektoru by všechny rozptýlené fotony gama byly absorbovány fotoefektem. Vzhledem k tomu, že Comptonův rozptyl není žádoucí ve spektru a při stanovení plochy píku je spojité spektrum odečítáno jako pozadí pod plochou píku, bylo by vhodné dělat germaniové detektory co největší, aby se co nejvíce Comptonův rozptyl eliminoval. Technologické možnosti však nedovolují výrobu extrémně velkých krystalů germaniových detektorů a jejich rozměry se pohybují obvykle v centimetrech [51]. Zároveň se u velkých krystalů snižuje účinnost detektoru v oblasti nízkých energií.

V oblasti desítek keV se ve spektru vyskytují píky charakteristického X-záření, které vznikají při absorpci primárního fotonu v materiálu detektoru [46]. Při energiích gama vyšších než 200 keV, kdy je pík plného pohlcení široký, padnou příslušné impulzy do píku plného pohlcení a způsobí pouze určité rozšíření jeho náběžné části. Při nízkých energiích kolem 60 – 80 keV se ve spektru může objevit tzv. únikový pík.

Tvorba párů je v podstatě totální absorpcí stejně jako fotoefekt. Foton vstupuje do detektoru a vytváří pár elektron-pozitron. Ze zákona zachování energie vyplývá, že počáteční energie fotonu musí být alespoň 1,022 MeV, protože právě tolik energie je potřeba k vytvoření elektronu a pozitronu [51]. Pozitrony po zpomalení anihilují s elektrony za vzniku dvou gama kvant o energii 511 keV. Ve spektru se proto objevuje anihilační fotopík odpovídající této energii 511 keV. Pokud jsou oba anihilační fotony detekovány úplnou absorpcí, přispívají k primárnímu píku plného pohlcení. Dále, některý z anihilačních fotonů může uniknout z detektoru, což sníží odezvu o tuto energii – ve spektru se objevuje únikový pík [46]. Pokud uniknou oba anihilační fotony, projeví se to píkem v oblasti energie o 1022 keV nižší než primární pík plného pohlcení.

Při spektrometrii záření gama se setkáváme rovněž se vznikem sumačních (koincidenčních) píků, které neodpovídají žádné ze skutečných energií emitovaného záření gama nebo X. K tomuto jevu dochází na úrovni detekce tehdy, když měřený radionuklid emituje dvě či více skupin záření gama nebo X a to současně. Pokud jsou fotony současně detekovány, sečtou se v detektoru elektrické odezvy od obou kvant a dají vznik jedinému výslednému impulsu, jehož amplituda odpovídá součtu energií Eγ1+Eγ2. Relativní intenzita sumačního píku závisí na detekční účinnosti. Při nízké detekční účinnosti je současná detekce obou kvant málo pravděpodobná.

Úplně na začátku spektra se objevují impulsy o nízkých amplitudách (avšak vysoké četnosti) odpovídající šumu. Šum je omezujícím faktorem a překážkou při detekci a spektrometrii nízkoenergetického záření.

- 25 -

Obr. 4.: Spektrum monoenergetického zářiče [65]

(F - fotopík, C - Comptonova hrana, A1- první anihilační únikový pík, Z – pík zpětného rozptylu, A2 – druhý anihilační únikový pík)

6.3.1 Program DEIMOS32 Existuje řada programů, které umožňují analýzu spektra záření gama získaného pomocí polovodičového detektoru. My využíváme program DEIMOS32, který umožňuje kromě vyhodnocování poloh a ploch píků v určených oblastech spektra i volbu několika dalších funkcí a operací s výsledky [53]. Spektrum může být zobrazováno v lineárním, odmocninovém nebo logaritmickém měřítku. Vstupní data a informace o použitých vstupních a výstupních souborech jsou uchovávány v konfiguračním souboru a načítány po spuštění programu. Kromě vyhodnocování spekter umožňuje konstruovat i křivku účinnosti detektoru.

Program automaticky poznává několik typů spekter, produkovaných komerčními zařízeními. Jsou to spektra s příponami: .DAT (AccuSpec, Silena), .MCA (S100), .CHN a .SPC (Ortec), .SPE (Sampo), .CNF (Genie). Je také možné čtení ASCII zápisů v podobě sloupců obsahů kanálů. V některých případech je však získávána a využívána jen část informace z hlaviček spekter.

Vyhodnocování spekter je založeno na nelineární metodě nejmenších čtverců. V každé oblasti jsou fitovány polohy, výšky, společná šířka píků a parabolické nebo lineární pozadí. Základním tvarem píku je Gaussián (Obr. 5.). Nafitované parametry označených píků zapisuje program do výstupní tabulky. Samo naměřené spektrum v sobě nenese žádnou informaci o vztahu mezi číslem kanálu a energií. Proto se pro program Deimos vytváří kalibrační soubor, kde se pevně přiřadí známým píkům jejich energie a program pak automaticky provede lineární přiřazení energií ke kanálům v celém rozsahu.

- 26 -

Obr. 5.: Grafické prostředí programu DEIMOS

6.4 Energetická a účinnostní kalibrace detektoru Základní úlohou spektrometrie záření gama je stanovení energie a intenzity jednotlivých diskrétních skupin fotonů záření gama emitovaných zkoumaným radionuklidem či směsí radionuklidů. Jednotlivé energetické skupiny fotonů gama se ve spektru zobrazují jako příslušné fotopíky, přičemž energie záření určuje polohu fotopíku na vodorovné ose spektra. Pro přesné určení energií a intenzit záření gama je nutné provést energetickou a účinnostní kalibraci detektoru [46].

Energetická kalibrace je přibližně lineární závislost mezi energií dopadajících fotonů a číslem kanálu, spočívá v určení správného měřítka na vodorovné ose. Důležité je, aby píky kalibračních zářičů vhodně pokryly celou energetickou oblast měření (vhodný je např. zářič 152Eu, 137Cs). Kalibrace detekční účinnosti je složitější. Detekční účinnost je totiž výrazně závislá na energii. Pro malé energie záření gama je detekční účinnost nízká, neboť tyto fotony jsou absorbovány vstupním okénkem a obtížně pronikají do citlivého objemu detektoru. Proto nejdříve detekční účinnost námi používaných detektorů s rostoucí energií roste a pro energii cca 60 – 100 keV dosahuje maxima. Pak detekční účinnost s rostoucí energií klesá, neboť stále větší počet fotonů proletí citlivým objemem detektoru aniž dojde k absorpci fotoefektem. Závislost detekční účinnosti na energii lze

- 27 -

přibližně vyjádřit biexponenciální funkcí [51]. Účinnostní kalibrace vlastně znamená stanovení převodního faktoru, kterým se násobí plocha píku o určité energii a získá se veličina představující množství záření gama. Jako etalony se používají například izotopy 241Am, 133Ba, 60Co, 137Cs a 152Eu.

Pokud je již spektrometr okalibrován, vlastní spektrometrická analýza začíná přípravou vzorku a změřením jeho spektra s dostatečně velkou statistikou – dostatečně velkým počtem registrovaných impulsů. Ve spektru pak nacházíme jednotlivé fotopíky, stanovujeme jejich energii a plochu odpovídající intenzitě příslušné linie záření gama. Jak už bylo zmíněno, fotopíky se většinou aproximují Gaussovými křivkami. Tato matematická analýza spekter se provádí pomocí speciálního počítačového softwaru, přičemž na základě změřených energií se tomuto spektru přiřazují odpovídající radionuklidy.

6.5 Výpočet celkového výtěžku Programem DEIMOS lze tedy získat plochy píků N(E), které jsou však pouze počtem zachycených gama kvant [54]. K získání počtu vzniklých radioaktivních jader je nutné použití různých korekčních členů. Mezi ně patří korekce na intenzitu gama linky Iγ, účinnost detektoru εp(E), čistou dobu měření tlive, která souvisí s mrtvou dobou detektoru, kaskádní koincidence, korekce na geometrii fólie Cg, korekce na samoabsorpci fotonů v materiálu fólie Cs a korekce na nestabilitu svazku během ozařování Ct [1].

tSglivep CCCtCOIEI )(

1

(1)

Vedle těchto korekcí musíme vzít v úvahu i rozpad jader, ke kterému dochází jednak již v průběhu samotného ozařování, jednak v době mezi koncem ozařování a začátkem měření a také v průběhu měření.

Chceme-li určit opravu na rozpad mezi koncem ozařování a začátkem měření vyjdeme z rozpadového zákona: )exp()( 0 tNtN , (2)

kde rozpadovou konstantu λ lze vypočítat pomocí vzorce 2/1

2lnT

, (3)

N0 je počet jader na konci ozařování a T1/2 je poločas rozpadu izotopu.

ále budeme předpokládat, že měření probíhalo po dobu treal a mezi koncem ozařování a Dzačátkem měření uběhla doba t0. Rozdíl v počtu jader na začátku měření a na konci měření lze vyjádřit pomocí rozpadového zákona jako:

(exp[)exp()()( 000001 real NtNttNtNN ))exp(1()exp()] 000 realreal ttNtt

- 28 -

a následně můžeme určit kolikrát je počet jader na konci ozařování větší než počet gistrovaných jader, které se rozpadnou během měření: re

)exp(1

)exp( 01

0

realtt

NN

. (4)

Pro určení opravy na rozpad během dobu tirr vyjdeme z diferenciální ozařování trvajícíhorovnice:

NRdN , (5) dt

R.tirr je celkový po

během ozařování. Pro rychlost produkce částic platí:

kde R je rychlost produkce částic, tedy čet jader naprodukovaných

dEEENP )()(0 . Na začátku 0ozařování nebyla ve fólii žádná jádra sledovaného izotopu, na konci N jader:

0

0 0

N t rri

dtNR

dN

. (6)

irr

NR

R

tdz 0

a řešením integrálu je: Zavedeme-li substituci: NRz , dostaneme: z

)exp(1

0NRtirr

. (7)

jader sledovanéhozařování oproti počtu, který zbyl ve vzorku na konci ozařování:

Nyní můžeme určit, kolikrát více o izotopu vzniklo za celou dobu

)exp(1

..

0 irr

irrirr

tt

NtR

. (8)

Celkový opravený výtěžek na 1 g a a jeden neutron dostaneme tedy ktivovaného materiáluve tvaru:

)exp(1)exp(1

)exp()( 0 irrreal tttENN . (9) )( irrreallivepnf

yield tttCOIEIIm

Znalost celkového výtěžku můžeme následně využít k získání účinného průřezu . Účinný průřez lze spočítat pomocí vzorce:

(2)

yield ASN An NN

, (10)

kde S je plocha fólie, A hmotnostní čí tronů a NA Avogadrova konstanta. slo, Nn počet neu (2) mikroskopický účinný průřez je míra pravděpodobnosti, že dojde k interakci mezi jedním

drem nacházejícím se v terčové ploše 1 m2 a jedním dopadajícím neutronem, který projde kolmo

játouto plochou. Jeho jednotkou je 1 m2, využívá se však menší jednotka barn. Platí: 1 barn = 10-28m2 [55].

- 29 -

6.5.1 Kaskádní koincidence Efekt kaskádní koincidence nebo-li vmají více píků (tedy u všech s výj

liv sumace kvant gama se projevuje u nuklidů, které imkou monoenergetických zářičů). První efekt je

1

zmenšení plochy píku totální absorpce příslušného fotonu s energií E1. K tomu dochází, když současně (tzn. v době kratší než může rozlišit spektrometrický systém) je s fotonem s energií E1 emitován foton s energií E2 a v detektoru bude deponovaná energie vyšší než E1, tj. kromě úplné energie fotonu E1 je ještě detekována jakákoliv rozlišitelná část energie E2 [51].

Druhý efekt, tj. zvětšení plochy píku totální absorpce, vzniká tehdy, jestliže vyzáření fotonu s energií E může být ve složitém rozpadovém schématu nahrazeno vyzářením dvojice (nebo více) fotonů E2 a E3 s celkovou energií rovnou E3+E2=E1. Potom při současné detekci obou (více) fotonů dochází ke zvětšení píku příslušného fotonu s energií E1.

Obr. 6.: Kaskádní rozpadové schéma [51]

Podíl plochy sumačníh ího gama přechodu a

ředstavuje koeficient zvětšení plochy píku , je určen vztahem [54]: o píku (b+c) a plochy píku odpovídajíc

a(Obr. 6.), který p

)(

)()()()(

)(a

cbCA

aIbI

cbaSp

ppcc

, (11)

kde I je intenzita gama přechodu, A větvící poměr. C = 1/(1+α ), kde α je celkový činnost pro plné pohlcení fotonu.

γ t t

konverzní koeficient a εp, je ú Koeficient představující zmenšení plochy píku b (označeno podtržením) je: )()( cCAcbL tcc , (12)

- 30 -

de Ac je pravděpodobnost, že po přechodu b dojde k přechodu c, Cc je pravděpodobnost, (c) je pravděpodobn

kže dojde k vyzáření fotonu c a t ost, že foton c zanechá v detektoru alespoň část své energie c, která je větší než energetické rozlišení detektoru, takže puls o energii b + c je zaznamenán mimo pík plného pohlcení přechodu b.

Koeficient zmenšení plochy píku c (označeno podtržením), který následuje po přechodu b lze vyjádřit ve tvaru:

)()(

)( cCAbI

cbL . (13) )(cI tcc

Tyto vzorce lze zobecnit pro případy vícenásobných kas

) a koincidenčním ztrátám (a), lze naměřený počet pulsů Ndet(a) v píku plného pohlcení gama přechodu a vyjádřit

kád.

Provedeme-li opravy odpovídající koincidenční sumaci S(aLjako:

)()()()()()()()()(det aNaSaLaNaSaNaLaNaN . (14)

Def incidenční korekční faktor , lze správný počet inujeme-li ko ))(1))((1( aSaLCOI

pulsů N(a) pocházejících z přechodu a vyjádřit vzorcem:

COI

NaN )( det (15) a)(

elková a pro

ě stanovit tální (celkovou) účinnost detekce a účinnost detekce píku plného pohlcení (Graf 3.).

6.5.2 Účinnost detektoru (c pík plného pohlcení)

Ke stanovení korekce sumací výše uvedeného typu musíme experimentálntoCelková účinnost detekce εt je součtem účinností všech dílčích procesů vedoucích k jakékoliv registrovatelné ztrátě energie vyzářeného fotonu [54]. Ke stanovení totální účinnosti se používají monoenergetické radionuklidy nebo radionuklidy, které mají jen jeden nebo dva píky. Například 241Am (59,5 keV), 65Zn (1115,5 keV), 137Cs (661,6 keV), 54Mn (834,8 keV), 57Co, 60Co. Energie pro 57Co (122,06 keV; 136,5 keV) a 60Co (1173,2 keV; 1332,5 keV) se bere jako vážený průměr energií emitovaného záření gama [30]. Poměr efektivity pro plné pohlcení fotonu a celkové efektivity může být určen jako:

backtot

PPP

t

p

NNNr

, (16)

tot aných pulsů ve spekt back

z jiných zdrojů (např. přirozené radioaktivní pozadí, šum) a NPPP počet pulsů v píku plného pohlcení. Celková účinnost je zahrnuta v korekcích na koincidence.

kde N je celkový počet detekov ru, N počet pulsů pocházejících

- 31 -

Účinnost pro pík plného pohlcení εp(E), což je pravděpodobnost, že foton odevzdá v detektoru celou svoji energii, se dá určit jako:

real

p NE)( back

ENEN )()( , (17)

kde Nreal je reálný počet fotonů vyzářených kalibračním zdrojem a Nback(E) počet pocházejících z pozadí.

Odezva HPGe detektoru může s dobrou přesností předpovězena kódem Monte Carlo.

o aktivitě A0 měřený v čase t=0 pro

detekovaných pulsů o energii E

Některé detaily vnitřní struktury detektoru nejsou výrobci zveřejňovány, což přesnost simulované předpovědi limituje [1]. Kalibrační vzorek

dělá s rozpadů během doby kalibrace [t0, t0+treal] :

)1()()( 0000 realtt

real eeA

ttNtNs

(18)

Plocha píku a účinnost detektoru jsou navzájem propojeny vztahem:

real

livetsgP t

tCCCCOIEIEsS )()( (19)

a můžeme psát:

realtlive

real

g

t

P ett

CCOIIAeSE

1

1)(0

0

vykle menší než doba života standardníc

platí

Cele několik procent. Tento

rozdíl né umístění vzorků v det

kovou účinnost detekce lze obvykle fitovat exponenciální funkcí nižšího řádu. Rozdíl mezi fitovanou křivkou a naměřenými hodnotami nepřesahuj

má různé příčiny. Nepřes ektoru (cca 1 mm nepřesnost), nepřesnosti při měření aktivity kalibračního vzorku (2 %), absolutních intenzit gama linek (1 %). U celkové účinnosti je tento rozdíl až kolem 15 % a to díky nižšímu počtu fitovacích bodů a menší přesnosti určení celkového počtu detekovaných fotonů.

0

0.5

1

1.5

2

2.5

3

3.5

4

0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000

E[keV]

účin

nost

[%]

Graf 3.: Příklad kalibrační křivky spektrometru na OJS ÚJF AV ČR použitý pro měření prezentované v této práci, vzdálenost vzorek-detektor 33 mm

případě nestability svazku-tzn. pokud výstup z urychlovače není konstantní v čase [1], e radioaktivních jader R(t).

6.5.3 Korekční faktor na nestabilitu svazku Vmusí být ve vztahu (5) zahrnuta časová závislost produkc

NtR dt

Řešením je: tdtReetNt

tt )()(

dN )( (24)

(25)

Časová struktura ozařování může být aproximována n svazky s intenzitou Ri konstantními mto případě lze integr

0

v časovém intervalu [ti,ti+1]. V to ál v rovnici (25) zjednodušit na:

- 33 -

i

ttin

ii eeRtN1

)()( 1

(26)

ntne

oměr mezi produkovanými radioizotopy pro stabilní (7) a nestabilní (26) ozařování se svazku Ct.

Pnazývá korekcí na nestabilitu

tt n

irr

e

eC

)1(

, (27)

n

i

tti

t

ii eeR

R

1)( 1

ce radioaktivních jader.

6.5.4 Korekční faktor na geometrii fólie

ktivační fólie mají většinou rozměr 2x2 cm2 a tloušťku 50-1000 μm. Fotony vylétající m k detektoru. Odezva detektoru na ční vzorky. Geometrický faktor Cg je

efinován jako poměr odezvy detektoru na fólii a bodový zdroj.

kde R je střední hodnota intenzity produk

Az rohů fólie mají menší prostorový úhel vzhledeaktivační fólie bude menší než na bodové kalibrad

)(

)(jbodovýzdro

fólieC

p

pg

(28)

Geometrický faktor pro velké vzdálenosti fólie od detektoru je přibližně 1. Pro menší

ocí MCNPX simulací.geometrického faktoru z velikosti prostorového úhlu, pod kterým zdroj „vidí“ detektor [1].

oeficient zeslabení pro aktivační materiály při energiích fotonů 100 keV činní několik

vzdálenosti jej lze získat pom Další možností jeho určení je určení

6.5.5 Korekční faktor na samoabsorpci fotonů v aktivačních fóliích Kcm2/g. Z toho plyne, že korekce na samoabsorpci je velmi významná už u fólií tenčích jak 1 mm. Korekční faktor lze vyjádřit jako poměr mezi gama toky z fólie s uvažováním a bez uvažování samoabsorpce.

ll

l

s el

I

dxlI

C

1

0

0

(29) xdxe

l

0

0

kde l je tloušťka fólie a μ je součin koeficientu zeslabení a hustoty fólie

- 34 -

6.5.6 Tloušťka fólie

Fólie musí být dostatečně tenké, aby nedocházelo k narušení měřeného neutronového toku. Fólie tenké 1 mm jsou vhodné pro neutrony s energiemi v řádech MeV (účinné

vující pro nízko energetické neutrony (účinné průřezy (n,γ) reakcí dosahují k tisícům barnů). V případě

sorpce neutronů na výsledky měření započítat. Pokud použijeme velmi tenkých fólií, je nutné uvažovat i ztrátu aktivovaného

průřezy (n,xn) reakcí jsou v řádech několika barnů), ale jsou nevyho

(n,γ) reakcí je třeba vliv ab

materiálu z fólie. Při (n,xn) reakcích aktivovaná jádra mohou dosáhnout kinetické energie kolem desítek MeV a uniknout z fólie během ozařování. Tomuto lze zabránit zabalením fólie do obalů, které zastaví unikající fragmenty. Následné měření pak probíhá i s těmito obaly.

Obr. 7.: Připravené vzorky zabalené v papírovém obalu před ozařováním při experimentech v TSL Uppsala.

- 35 -

7 Měření účinných průřezů

7.1 Zdroje neutronů

e studiu měření účinných průřezů reakcí neutronů s konkrétní energií lze použít metodu rčení energie neutronů z doby letu („time of flight“), jedno z nejznámějších zařízení yužívajících tuto metodu je zařízení n_TOF v CERN. Toto zařízení poskytuje velké

MeV. V našich experimentech jsme však energetických neutronů [66].

zimonoenergetických neutronů je potřeba jednak vhodných rčů a vhodného urychlovače částic. Mezi základní typy urychlovačů patří

h energiích bombardujících deuteronů (150 keV). Při použití tenk

prahových reakcí neutronů. Měřené fólie měly rozměr od 1,5x1,5 cm2 do 3x3 cm2.

Kuvneutronové toky v intervalu od 1 eV do 250využívali druhou metodu, metodu kvazimono

K produkci svazku kvatevysokonapěťové lineární, cyklotrony, zřídka vysokofrekvenční lineární. Terče jsou bombardovány částicemi d, p, výjimečně α a jsou tvořeny čistým chemickým prvkem nebo sloučeninou v pevném stavu (při použití H i v plynném stavu). Jsou na ně kladeny vysoké požadavky (dlouhá životnost, dobrý odvod tepla). Jako terčových materiálů se využívá 2H, 3He, 7Li, 9Be.

Častým zdrojem neutronů je zdroj založený na reakci 7Li(p,n)7Be. Terč je tvořen kovovým Li napařeným na podložce z těžkého kovu (např. Ta). Technickým problémem tohoto zdroje je vysoká reaktivita lithia. Tento typ neutronového zdroje byl využit i v námi uskutečněných experimentech. Dalšími možnými reakcemi jsou 3He(p,n)3He, v tomto případě je terč plynný, oddělený od evakuované komory urychlovače tenkou fólií nebo 2H(d,n)3H. Reakce 2H(d,n)3H je poměrně často používaná. K produkci neutronů dochází už při velmi malýc

ého terče dává v libovolném směru dobře monochromatický svazek. Až do energie deuteronů 10 MeV se nepozorují excitované stavy. 3He(d,n)4He je nejužívanější reakce v malých generátorech. Ke generování se nepoužívá reakce 12C(d,n)13N. Neutrony z této reakce jsou přesto pozorovány jako příměs ve spektru při použití jiných terčíků. 12C se do urychlovače dostane jako depozit organických látek, např. s parami z olejových vývěv.

My využíváme neutronové zdroje založené na reakcích protonů s lithiem, které patří k těm nejběžnějším. Z těch všeobecně známých jmenujme jen pro příklad třeba zdroj s rozsahem 40 až 90 MeV v „Cyclotron and Radioisotope Center“ na Universitě v Tohoku (CYRIC) [67] nebo nejnověji spouštěný zdroj SPIRAL-2 v laboratoři GANIL v Caen ve Francii s rozsahem do 40 MeV a velmi vysokou intenzitou [68].

7.2 Experimenty duben a květen 2009, ÚJF Řež V dubnu a v květnu 2009 byly na cyklotronu U-120M v Řeži ozařovány aktivační fólie z různých materiálů za účelem získání nových experimentálních hodnot účinných průřezů

- 36 -

Tloušťka fólií se pohybovala od 50 μm do 1 mm. Jód se nacházel ve formě prášku z KIO3, který byl stlačen do kompaktní tablety a zatavený do polyethylenového obalu.

ýsledky experimentů jsou v této práci srovnávány s dalšími experimentálně změřenými nými průřezy a s dříve

spektra se pohybuje kolem 5 %.

Obr. 8.: Neutronový zdroj na cyklotronu U-120M

dubnu 2009 byly aktivační fólie ze zlata, hliníku, bismutu, mědi, železa, india, jódu, iklu, tantalu a zinku ozařovány s využitím protonového svazku s energií 32,5 MeV a roudem 4,624 μA. V květnu pak fólie ze stejných materiálů s využitím protonového azku s energií 37 MeV a proudem 4,411 μA. Doba ozařování se pohybovala kolem

20 hodin a jeho průběh byl relativně stabilní, jak je vidět z příkladu ozařování při energii

Vdaty z databáze EXFOR, kódem TALYS vypočtenými účinnaměřenými daty z ÚJF AV ČR a TSL Uppsala (2008). Pro naše měření byl použit kvazimonoenergetický zdroj v ÚJF AV ČR v Řeži využívající reakci 7Li(p,n)7Be (Obr. 8.). Jedná se o stejný zdroj, jaký byl vyvinut v Japonsku Y. Uwaminem [56]. Shrňme si parametry konkrétního neutronového zdroje v Řeži [57]. Vysokoenergetické protony z cyklotronu jsou směřovány na lithiový terč, který byl 2 mm tenký a tvořen izotopem 7Li. Energie neutronů je dána možnostmi urychlovače protonů, v našem případě je energie protonů v rozmezí od 17 do 37 MeV. Vzorky jsou většinou umísťovány ve vzdálenosti od 11 do 16 cm od lithiového terče. Hustota neutronového toku je v řádu 108cm-2 s-1. Nejistota určení neutronovéhoV konkrétním případě byl dostupný neutronový tok pro energii protonového svazku 37 MeVa vzdálenost terč-vzorek 50 mm 6.108 n/(cm2/s).

Vnpsv

- 37 -

32,5 MeV uvedeného v Grafu 4. Aktivační fólie byly po ozařování ihned měřeny HPGe etektorem (doba transportu fólií se pohybovala kolem 15 min). Vzorky byly umístěny

ve vzdálenosti 33 m ů produkovaných znými reakcemi bylo určeno pomocí gama spektrometrie.

dm od detektoru. Množství radioaktivních izotop

rů

4

4,1

4,2

4,3

4,4

4,5

4,6

4,7

4,8

4,9

5

0 5 10 15 20

T [hod]

I [A

]

Graf 4.: Závislost proudu protonového svazku na čase

K vyhodnocování poloh a ploch píků byl využit zmíněný program DEIMOS32. Na základě získaných ploch píků byly spočítány celkové výtěžky prahových reakcí a následně i účinné průřezy. Při vyhodnocování spekter byly brány v úvahu popsané korekce na intenzitu gama linky Iγ, účinnost detektoru εp(E), čistou dobu měření tlive, kaskádní koincidence, korekce na geometrii fólie Cg, korekce na samoabsorpci fotonů v materiálu fólie Cs a korekce na nestabilitu svazku během ozařování Ct. Pro lepší představu jsou v následujících tabulkách uvedeny základní charakteristiky reakcí neutronůse zkoumanými m

ateriály.

- 38 -

Tab. 1.: Reakce (n,xn) na zlatě [58], [59], [60]

Reakce Poločas rozpadu Prahová

energie [MeV] Hlavní energie gama [MeV]

Intenzita gama linky [%]

197Au(n,2n)196Au 6,167 d 8,11 0,356 87,0 197Au(n,3n)195Au 186,1 d 14,79 0,099 10,9 197Au(n,4n)194Au 1,584 h 23,20 0,328 61,0 197Au(n,5n)193Au 17,65 h 30,19 0,186 9,4 197Au(n,6n)192Au 4,94 h 38,93 0,316 58,0

ab. 2.: Reakce (n,xn) na bismutu

T

Reakce Poločas rozpadu Prahová

energie [MeV] Hlavní energie Intenzita gama gama [MeV] linky [%]

209Bi(n,2n)208Bi 3, t 68.105 le 7,50 2,614 100 209B 7Bi 31,55 i(n,3n)20 let 14,42 0,569 97,7 209Bi(n,4n)206Bi 6,243 d 22,55 0,803 99,0 209Bi(n,5n)205Bi 15,31 d 29,63 1,764 32,5 209Bi(n,6n)204Bi 11,22 h 38,14 0,899 98,0

Tab. 3.: Reakce (n,xn) na niklu

Reakce Poločas rozpadu Prahová

energie [MeV] Hlavní energie Intenzita gama gama [MeV] linky [%]

58Ni(n,2n)57Ni 35,6 h 12,43 1,378 81,7 58N Ni 6,077 i(n,3n)56 d 22,86 0,158 98,8

T ,xn)a kb. 4.: Rea ce (n na indiu

Reakce Poločas rozpadu Prahová

energie [MeV] Hlavní energie Inten ama zita ggam V] a [Me linky [%]

115In(n,2n) In 1,2 min 114 9,12 0,558 0,07 115In(n,3n)113In stabilní 16,46 --- --- 115In(n,4n)112In 14,97 min 25,98 0,618 4,6 115In 111In 2,807 (n,5n) d 33,73 0,245 94,0 115I 0In 4,9 n(n,6n)11 h 43,80 0,658 98,3

Tab. 5.: Reakce (n,xn) na zinku

Reakce Poločas rozpadu Prahová

energie [MeV] Hlavní energie Intenzita gama gama [MeV] linky [%]

64Zn(n,2n)63Zn 38,47 min 12,05 0,669 8,0 64Z Zn 9,186 n(n,3n)62 h 21,31 0,597 26,0

- 39 -

T n,xn

ab. 6.: Reakce ( ) na tantalu

Reakce P oločasrozpadu Prahová

energie [MeV] Hlavní energie Inten ama zita ggama [MeV] linky [%]

181Ta(n,2n)180Ta 8,152 h 7,62 0,093 4,5 181Ta(n,3n)179Ta 1,82 let 14,30 --- --- 181Ta(n,4n)178Ta 9,31 min 22,25 0,093 6,6 181T 7Ta 56,56 a(n,5n)17 h 29,16 0,113 7,2 1 81Ta (n,6n)176Ta 8,09 h 37,53 1,159 25

ab. 7.: Reakce (n,α) na hliníku T

Reakce Poločas rozpadu Prahová

energie [MeV] Hlavní energie Intenzita gama gama [MeV] linky [%]

27A a 14,959 l(n,α)24N h 3,25 1,369 100

Tab kc. 8.: Rea e (n,xn) na jódu

Reakce Poločas rozpadu Prahová energie

[MeV] Hlavní energie Intenz ama ita ggama [MeV] linky [%]

127 126 9,22 0,389 34,1 I(n,2n) I 13,11 d 127I(n,3n)125I 59,41 d 16,42 0,035 6,68 127I(n,4n)124I 4,18 d 26,04 0,603 63,0 127 123I 13,27 I(n,5n) h 33,60 0,159 83,0 127 I 3,63 I(n,6n)122 min 43,61 0,564 18,0

ab. 9.: Reakce (n,xn) na mědi T

Reakce Poločas rozpadu Prahová

energie [MeV] Hlavní energie Intenzita gama gama [MeV] linky [%]

65C Cu 12,70 u(n,2n)64 h 10,06 1,345 0,47 63 Cu(n,2n)62Cu 9,74 min 11,03 1,173 0,34 63 Cu(n,3n) Cu61 3,33 h 20,06 0,283 12,2

Tab. 10.: Reakce (n,p) na železe

Reakce Poločas rozpadu Prahová

energie [MeV] Hlavní energie Intenzita gama gama [MeV] linky [%]

56Fe(n,p)56Mn 2,58 h 2,97 0,847 98,9 54F 54 n e(n,p) M 312,3 d 0 0,835 99,9

- 40 -

Jako příklad, jak vypadá vliv samoabsorpce ve fóliích, bylo vybráno zlato. Ze stránek [61] eslabení v cm2/g. Tyto hodnoty bylo nutné přenásobit

ustotou fólie a následně podle vzorce (29) vypočítat korekční faktor na samoabsorpci (přík ab.11). V . je znáz vislo kb eny v Curv ].

Tab. 11.: Korekční faktor na samoabsorpci, zlato (tloušťka fólií 130 μm)

lze získat hodnoty koeficientu zh

lad viz T Grafu 5 programu

orněna záeExpert 1.3 [62

st korekčního fa toru na energii, ody byly prolož

E [MeV] μ/ρ [cm2/g] μ [cm-1] K 0,1 5,158 99,549 1,795 0,15 1,860 35,898 1,255 0,2 0,921 17,783 1,122 0,3 0,374 7,226 1,048 0,4 0,218 4,207 1,028 0,5 0,153 2,953 1,020 0,6 0,119 2,304 1,015 0,8 0,086 1,660 1,011 1,0 0,069 1,341 1,009 1,25 0,058 1,118 1,007 1,5 0,052 0,997 1,007 2,0 0,046 0,882 1,006

Graf 5.: Závislost korekčního faktoru na samoabsorpci na energii (zlaté fólie,

tloušťka 130 μm )

- 41 -

Další provedenou korekcí byla korekce na kaskádní koincidence (kap. 6.3.1.) Jako příklad je uvedena situace pro 196Au (Tab. 12). Tímto číslem byly opět poděleny celkové výtěžky [60]. Korekční faktory na samoabsorpci pro všechny uvažované izotopy a kaskádní koincidence uvažovaných izotopů jsou shrnuty v Dodatku C.

Tab. 12.: Kaskádní koincidence pro 196Au

Elevel [keV] COI E[keV] I% 1/(1+)

355,73 355,684 87,0 0,0609 0,943 0,987 333,03 688,693 22,881 0,0793 0,927 0,952 521,40 876,865 0,3889 0,0226 0,978 0,951 326,20 1015,044 0,0496 0,0778 0,928 0,903 659,50 1015,044 0,0037 0,0395 0,962 1,406 393,40 1270,212 0,0101 0,0140 0,986 0,910 673,50 1361,585 0,0027 0,0250 0,976 0,908 1005,7 1361,585 0,0027 --- 1,000 0,975 1361,0 1361,585 0,0004 --- 1,000 1,119 432,0 1447,043 0,0067 0,1900 0,840 0,868 570,8 1447,043 0,0069 0,0800 0,926 0,910 759,1 1447,043 0,0444 --- 1,000 0,912 1091,4 1447,043 0,1488 --- 1,000 0,960

V následujícím Grafu 6. je zase jako příklad znázorněno neutronové spektrum pro energii protonového svazku 32,5 MeV u použitého typu neutronového zdroje, publikované

intenzity produkovaného neutronového pole oří pík o pološířce 1 – 1,5 MeV a energii, která je přibližně o 2 – 2,5 MeV menší než

energie použitého protonového svazku. Tyto ne ony o reak ,n), kdy je výsledné 7 lad v prv xcitprodukova utro do nižš gií, povíd e vyšších excitovaný ch ím ž js ván nukle

Pro všechny izotopy byl spočít vek neutronového pozadí k produkci a to tak, že kódem TALYS byly nejprve vypo činné y (n kcí a byla provedena uce čít čin růřez utron . V ideálním leží prahové energie pozorovaných reakcí na začátku neutronového píku (Gra ásl vy pomě ezi produkcí v píku a mimo pík. K výpočtům po dn ave TA ýtěžky pozorovaných izotopů by o p řenásobeny a výsledné úč růřezy byly určovány z přenásobe not ce e pří ek neu pozadí, bohužel však zároveň v d n k mě ým úč ůř Procedura

v práci [56]. Je vidět, že necelá polovinatv

utr dpovídají ci (pBe v zák ním nebo ním e ovaném stavu o energii 0,43 MeV. Zbytek ných ne nů spadá oblasti ích ener což od á 7Be vch stave nebo reakc , při nich ou emito y další ony.

án příspě celkovéčítány ú průřez ,xn) rea

konvol mezi spo anými ú nými p y a ne ovým spektrem případě

f 7.). N edně byl počítán r m bylo užito zákla ího nast ní kódu LYS. V

ly tímt oměrem p inné pné hod y. Takto si odečtem spěv tronů z

kládáme alší možné ejistoty řen inným pr ezům.

- 42 -

je necitlivá k absolutním hodnotám účinných průřezů z kódu TALYS, záleží však na jejich tvaru. Při srovnání výpočtů z kódu TALYS s databází EXFOR je patrná dobrá

trum pro energii protonového svazku 32,5 MeV [56]

Kompletní srovnání experimentálních dat z těchto měření s dalšími experimentálními daty z měření v Uppsale a daty z databáze EXFOR je shrnuto v Dodatku A. V EXFOR jsou dostupná data účinných průřezů pro 197Au do reakce (n,4n), pro 209Bi do reakce (n,6n), pro 89Y do reakce (n,3n), pro 64Zn do reakce (n,3n), pro 115In do reakce (n,2n), pro 59Co do reakce (n,5n), pro 58Ni do reakce (n,2n) a pro 24Mg do reakce (n,2n). Data jsou pro většinu těchto reakcí dostupná pro energie neutronů do 30 – 40 MeV. U některých reakcí, jako např. (n,4n), (n,5n), (n,6n) na bismutu, (n,3n) na kobaltu, jsou v EXFOR uvedeny hodnoty účinných průřezů až do energie 100 MeV. S rostoucí hodnotou x (počtu emitovaných neutronů) však experimentálních dat značně ubývá. Ve většině případů odpovídají experimentální data docela dobře výpočtům kódu TALYS.

shoda ve tvaru účinných průřezů, což svědčí o vyhovující funkci popsaného postupu. V Grafu 7. je v závorce u každého izotopu uveden poměr produkce v píku k celkové produkci – po provedení konvoluce mezi vypočítanými účinnými průřezy a svazkem [3]. Jak bylo vysvětleno, hraje toto číslo důležitou roli při následném určování experimentálně změřených účinných průřezů.

1E+15

0

1E+14

2E+14

3E+14

4E+14

5E+14

6E+14