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JAEA-Technology JAEA-Technology 2011-019 Neutron Irradiation and Testing Reactor Center Oarai Research and Development Center 大洗研究開発センター 照射試験炉センター June 2011 Japan Atomic Energy Agency 日本原子力研究開発機構 石塚 悦男 山林 尚道 棚瀬 正和 藤崎 三郎 佐藤 典仁 堀 直彦 Rohadi AWALUDIN Adang H. GUNAWAN Hotman LUBIS Abdul MUTALIB Etsuo ISHITSUKA, Hisamichi YAMABAYASHI, Masakazu TANASE, Saburo FUJISAKI Norihito SATO, Naohiko HORI, Rohadi AWALUDIN, Adang H. GUNAWAN Hotman LUBIS and Abdul MUTALIB 乾式昇華型 99m Tcマスター・ミルカーの予備的検討 -PZCを用いた湿式法との比較- Feasibility Study of Sublimation Type 99m Tc Master-milker -Comparison with PZC Based Wet Method-

JAEA-Technology...JAEA-Technology 2011-019 - 1 - 1. 序 論 材料試験炉(JMTR:Japan Materials Testing Reactor)では、中性子捕獲法{(n,γ)法}を利用し、水

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  • JAEA

    -TechnologyJAEA-Technology

    2011-019

    Neutron Irradiation and Testing Reactor CenterOarai Research and Development Center

    大洗研究開発センター照射試験炉センター

    June 2011

    Japan Atomic Energy Agency 日本原子力研究開発機構

    石塚 悦男 山林 尚道 棚瀬 正和 藤崎 三郎佐藤 典仁 堀 直彦 Rohadi AWALUDIN Adang H. GUNAWANHotman LUBIS Abdul MUTALIB

    Etsuo ISHITSUKA, Hisamichi YAMABAYASHI, Masakazu TANASE, Saburo FUJISAKINorihito SATO, Naohiko HORI, Rohadi AWALUDIN, Adang H. GUNAWANHotman LUBIS and Abdul MUTALIB

    乾式昇華型99mTcマスター・ミルカーの予備的検討-PZCを用いた湿式法との比較-

    Feasibility Study of Sublimation Type 99mTc Master-milker

    -Comparison with PZC Based Wet Method-

  • i

    JAEA-Technology 2011-019

    乾式昇華型 99mTc マスター・ミルカーの予備的検討

    ―PZC を用いた湿式法との比較―

    日本原子力研究開発機構 大洗研究開発センター

    照射試験炉センター

    石塚 悦男、山林 尚道*1、棚瀬 正和*1、藤崎 三郎*1、佐藤 典仁*1、堀 直彦

    Rohadi AWALUDIN*2、Adang H. GUNAWAN*2、Hotman LUBIS*2、Abdul MUTALIB*2

    (2011 年 4 月 19 日 受理)

    JMTR を利用した 99Mo/99mTc 製造に関する開発の一環として、乾式昇華法をマスター・ミルカーに応

    用するための予備的検討を実施した。検討に当たっては、乾式昇華法と PZC からの溶離液をベースと

    した湿式法の装置をそれぞれ試作して試験を行い、マスター・ミルカーへの適応性について比較した。

    この結果、乾式昇華法は三酸化モリブデンがグラムオーダーであれば 99mTc 回収率が約 80%、処理時

    間が約 1.5 時間であり、湿式法と同等の値が得られた。乾式昇華法が湿式法より優れている点としては、

    操作が容易であること、使用済 MoO3 の再利用が容易であることが挙げられる。また、逆に不利な点とし

    ては、三酸化モリブデン取扱量の増加とともに 99mTc 回収率が低下することが挙げられる。

    大洗研究開発センター:〒311-1393 茨城県東茨城郡大洗町成田町 4002

    *1 (株)千代田テクノル

    *2 インドネシア原子力庁 ラジオアイソトープ・放射性医薬品センター

  • ii

    JAEA-Technology 2011-019

    Feasibility Study of Sublimation Type 99mTc Master-milker

    -Comparison with PZC Based Wet Method-

    Etsuo ISHITSUKA, Hisamichi YAMABAYASHI*1, Masakazu TANASE*1,

    Saburo FUJISAKI*1, Norihito SATO*1, Naohiko HORI,

    Rohadi AWALUDIN*2, Adang H. GUNAWAN*2, Hotman LUBIS*2 and Abdul MUTALIB*2

    Neutron Irradiation and Testing Reactor Center,

    Oarai Research and Development Center,

    Japan Atomic Energy Agency

    Oarai-machi, Higashiibaraki -gun, Ibaraki-ken

    (Received April 19, 2011)

    Feasibility study of sublimation type 99mTc master-milker was carried out as a 99Mo/99mTc

    production development with the JMTR. As the feasibility study, the experimental equipment for

    sublimation method and wet method with PZC based 99mTc solution were tentatively manufactured, and

    their properties as the master-milker were investigated by comparing two methods with each other. As

    a result, it was found that the 99mTc recovery rate and process time of the sublimation method were

    about 80% and 1.5 hour, respectively, and the similar values were observed with the wet method.

    Superior points of the sublimation method are easier operation and reusability of the used MoO3

    comparing with the wet method. On the other hand, disadvantageous point is that the 99mTc recovery

    rate decreases with the increase of treating amount of MoO3.

    Keywords : 99Mo Production, (n,γ)Method, Feasibility Study, Sublimation Type Master-milker,

    Radiopharmaceuticals, 99mTc Solution Concentration, Solvent Extraction Method,

    Methyl Ethyl Ketone

    *1 Chiyoda Technol Corporation

    *2 National Nuclear Energy Agency (BATAN), Center for Radioisotopes and Radiopharmaceuticals

    (CRR)

  • JAEA-Technology 2011-019

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    目 次

    1. 序 論 ............................................................................................................. 1

    2. 実 験 ............................................................................................................. 1

    2.1 乾式昇華法 ................................................................................................. 1

    2.2 湿式法 ....................................................................................................... 2

    3. 実験結果及び考察.............................................................................................. 2

    3.1 乾式昇華法 ................................................................................................. 2

    3.2 湿式法 ....................................................................................................... 3

    4. 結 論 ............................................................................................................. 4

    謝 辞 .................................................................................................................. 4

    参考文献 ............................................................................................................. 5

    付 録 .................................................................................................................14

    Contents

    1. Introduction .................................................................................................... 1

    2. Experimental ................................................................................................... 1

    2.1 Sublimation method ....................................................................................... 1

    2.2 Wet method ................................................................................................. 2

    3. Results and discussion ...................................................................................... 2

    3.1 Sublimation method ....................................................................................... 2

    3.2 Wet method ................................................................................................. 3

    4. Conclusion ....................................................................................................... 4

    Acknowledgements ................................................................................................. 4

    References ............................................................................................................ 5

    Appendix .............................................................................................................14

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  • JAEA-Technology 2011-019

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    1. 序 論

    材料試験炉(JMTR:Japan Materials Testing Reactor)では、中性子捕獲法{(n,γ)法}を利用し、水

    力ラビット照射設備を用いた 99Mo 製造に関する検討を進めている。これらの検討の中で、三酸化モリブ

    デン(MoO3)ペレットを照射ターゲットとした場合、中性子照射に関する技術的な問題はほとんどなく、国

    内需要の約2割の 99Mo を製造できることが明らかとなった 1)。しかし、(n,γ)法で製造した 99Mo は比放

    射能が低いため、高性能の Mo 吸着剤である PZC(Poly-Zirconium Compound)を用いても数 10 mCi

    /ml (370MBq/ml)程度の 99mTc 溶離液しか得られないこと、MoO3 ペレット及び PZC の廃棄物が比較的

    多くなること等の課題が明らかになった(MoO3 ペレット及び PZC の廃棄物は、各々約 1 kg/週及び約 3

    kg/週と推定される)。

    一方、国内製薬メーカでは、核分裂法{(n,f)法}により、ウラン照射ターゲットから抽出した 99Mo 溶液

    (Na299MoO4 溶液)を海外から輸入し、アルミナカラムに吸着させて大型のジェネレータ(マスター・ミルカ

    ー)を製作し、99mTc を溶離して医薬品を製造しており、医薬品製造時には 1 Ci/ml 以上の 99mTc 放射

    能濃度を必要としている。従って、(n,γ)法で製造した 99Mo を利用する場合、99mTc 溶離液の放射能

    濃度を高める工夫が必要不可欠になる。これらの要求を満足させる方法として、乾式昇華法 2-4)が候補

    に挙げられる。

    乾式昇華法は、現在主流となっている(n,f)法が普及する以前に研究された方法であり、中性子照

    射した MoO3 を加熱し、MoO3 の昇華温度(約 800℃)と99mTc2O7 の昇華温度(約 310℃)の違いを利用し

    て、99mTc を直接回収する方法である。また、ハンガリーでは、mCi レベルの小型ジェネレータとして実用

    化された実績もある。

    PZC を用いた湿式法と乾式昇華法との比較予想を Table 1.1 に示す。乾式昇華法は、99mTc2O7 粉末

    として直接回収できることから、高濃度の 99mTc 溶液(99mTcO4-)を容易に得ることができる。また、PZC 等

    の Mo 吸着材を必要としないこと、使用済 MoO3 を放射能減衰後に照射ターゲットとして再利用しやす

    いこと等から、化学処理を必要とする一般的な湿式法 5-7)と比較して多くの利点があるものと予想される。

    しかし、乾式昇華法は、取り扱う MoO3 の量が数 100g に増えると99mTc 回収効率が 40%程度に低下する

    こと 3,4)等の欠点も報告されている。

    本研究では、乾式昇華法をマスター・ミルカーへ応用するための予備的検討として、乾式昇華型

    99mTc 抽出装置を試作し、99mTc の回収効率等を測定した。また、その有効性を検討するため、湿式法

    の一つとして検討されている PZC を介した 99mTc 溶離液濃縮装置を試作し、乾式昇華法と比較した。な

    お、本研究は、原子力機構と(株)千代田テクノルの平成 21 年度マッチング研究として実施したもので

    あり、湿式法の試験は原子力機構とインドネシア原子力庁との協定のもとで実施した。

    2. 実 験

    2.1 乾式昇華法

    試作した乾式昇華型 99mTc 抽出装置の概念図及び写真を Fig. 2.1.1 及び Fig. 2.1.2 に示す。装置

    は、主に照射ターゲット(MoO3)を加熱するための電気炉(1)と、昇華した Tc を通過させて Mo をトラップ

  • JAEA-Technology 2011-019

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    するための Mo フィルタの温度を調節するための電気炉(2)からなる。加熱雰囲気は、医薬品として使用

    される 99mTcO4-溶液を得るために酸化価数の大きい 99mTc2O7 にする必要があることから、酸素雰囲気

    中で加熱する必要がある。

    電気炉の設定温度は、99mTc2O7 と特性が近いと考えられる Re2O7 と、MoO3 の TG/DTA のデータをも

    とに設定した。Re 酸化物及び MoO3 の TG/DTA のデータを Fig. 2.1.3 に示す。Re2O7 は、他の Re 酸

    化物より昇華温度が低く、310℃でほぼ昇華するが 570℃近傍まで微小な重量変化が見られた。また、

    MoO3 は 700℃以下では昇華しないことから、電気炉(1)及び(2)の設定温度を下記の様に設定した。

    電気炉(1) :MoO3 の十分な昇華速度が得られ、かつ昇華によって MoO3 が急激に飛散しない温度と

    して、最高温度を約 800℃とした。

    電気炉(2) :ガラスウール製の Mo フィルタが昇華した Tc を通し、Mo をトラップできる温度として、

    570℃に設定した。

    なお、TG/DTA は、酸素とアルゴンの混合雰囲気中(20%O2、80%Ar)で測定した。この際のガス流速

    は 100 cc/min であった。また、Re 酸化物及び MoO3 の TG/DTA の詳細データを付録 A.1 に示す。

    2.2 湿式法

    インドネシア原子力庁所管のホットセル内に設置したメチル・エチル・ケトン(MEK)を利用した 99mTc

    濃縮試験装置の概念図及び写真を Fig. 2.2.1 及び Fig. 2.2.2 に示す。装置は、PZC から生理食塩水

    で溶離した 99mTc 溶離液を MEK で抽出し、抽出した MEK を蒸発させて 99mTc 酸化物粉末にし、生理

    食塩水で溶解して高濃度の 99mTc 溶液を得るものである。PZC (45g)への Mo 吸着は、インドネシア原子

    力庁の研究炉(RSG-GAS)で約 7 日間照射した MoO3 を 6 モルの NaOH で溶解して Na2MoO4 の溶液

    とした後、Na2MoO4溶液と PZC を混合加熱(90℃、3 時間)して行った。この際、照射した MoO3は 34 g、

    熱中性子照射量は 8×1019 n/cm2 であった。99Mo を吸着させた PZC カラムは約 6 Ci であり、99Mo の吸

    着率は 97 % (245 Mo mg/g-PZC)であった。2日後、PZC カラムに生理食塩水を流して 150 ml の 99mTc

    溶離液を取り出し、6M NaOH アルカリ溶液とした後、30ml の MEK で 99mTc を溶媒抽出し、MEK を蒸

    発させて濃縮試験を行った。PZC カラムの試験条件及び 99Mo 放射能を Table 2.2.1 及び Table 2.2.2

    に示す。

    3. 実験結果及び考察

    3.1 乾式昇華法

    試験では、中性子照射した MoO3 を用いた試験を計画したが、平成 21 年度の JRR-3 や JRR-4 の長

    期停止に伴い照射済 MoO3が入手できなかったため、Re 及び99Tc を用いて昇華後のマスバランス等を

    調べた。試験は、MoO3 及び Re 酸化物、MoO3 と Re 酸化物の混合物、NH499TcO4 を加熱し、Fig. 3.1.1

    に示すように装置内のマスバランスを「①石英管(入口)」、「②Mo フィルタ」、「③石英管(出口)」、「④

    Tc トラップ」、「⑤水トラップ」に分けて Mo 及び Re (NH499TcO4 の場合は

    99Tc)の回収率を測定した。Mo

    及び Re の測定は、加熱後に①から④の部分ごとに水、1 モル HNO3、1モル NaOH で洗浄し、洗浄液

    を ICP で測定した(⑤は水のサンプリングによる)。また、 99Tc については、液体シンチレーションカウン

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    タで測定した。

    最初の試験に使用した Re 酸化物は、昇華の状況を目視で観察しやすいようにするため、黒色の

    ReO3 を選定した。また、99Tc は NH4

    99TcO4 として市販されていたため、コールド実験との比較のために

    NH4ReO4 を用いた。なお、加熱時の酸素ガス流速は 50 cc/min とした。

    MoO3(193mg)の昇華試験結果を Fig. 3.1.2 に示す。電気炉(1)は、室温から 700℃までは 20℃/min、

    700℃から 800℃までは 5℃/min の昇温速度で昇温し、800℃で 30 分保持した。加熱後、MoO3 は試料

    ボードから昇華して周りの「①石英管(入口)」に付着したが、下流側の Mo フィルタには、ほとんど付着

    しなかった。

    ReO3(192mg)及び NH4ReO4(76mg)の昇華試験結果を Fig. 3.1.3 に示す。電気炉(1)は、室温から

    600℃までは 20℃/min の昇温速度で昇温し、600℃で 30 分保持した。加熱後、ReO3 に関しては「③石

    英管(出口)」のみから Re が検出されたが、NH4ReO4 に関しては「③石英管(出口)」及び「④Tc トラッ

    プ」から Re が検出された。これは、ReO3 の昇華温度が NH4ReO4 より低いことや昇華時の化学形態が影

    響したためと考えられる。しかし、「③石英管(出口)」に多く付着することから、実際に 99mTc を回収する

    際には、効率良く回収できる方法(コールドフィンガー3)等)を検討する必要がある。

    MoO3(157mg)と ReO3(141mg)との混合粉末、MoO3(140mg)と NH4ReO4(72mg)との混合粉末の昇華試

    験結果を Fig. 3.1.4 及び Fig. 3.1.5 に示す。MoO3 と ReO3 との混合粉末加熱時の電気炉(1)の温度は、

    室温から 700℃までは 20℃/min の昇温速度で昇温し、700℃で 20 分保持した。その後、700℃から

    830℃までは 10℃/分の昇温速度で昇温し、830℃で 30 分保持した。MoO3 と NH4ReO4 との混合粉末

    加熱時の電気炉(1)の温度は、室温から 700℃までは 20℃/min の昇温速度で昇温し、700℃で 20 分保

    持した。その後、700℃から 800℃までは 10℃/min の昇温速度で昇温し、800℃で 30 分保持した。試験

    結果から、混合粉末の Mo 及び Re の分布は、各粉末単体を加熱した際の分布を重ね合わせた分布と

    なった。

    NH499TcO4(

    99Tc:231Bq)の昇華試験結果を Fig. 3.1.6 に示す。電気炉(1)は、室温から 600℃までは

    20℃/min の昇温速度で昇温し、600℃で 30 分保持した。加熱後、NH499TcO4 は NH4ReO4 と同様に「④

    Tc トラップ」に多く付着し、分布も同様な形になった。

    NH499TcO4(数μg 程度)、NH4ReO4 単体(76mg)、MoO3 と NH4ReO4(72mg)との混合粉末の

    99Tc

    及び Re の回収効率を比較すると、各々99%以上、95%及び 80%となり、99Tc 及び Re の量が増えると

    効率が下がり、MoO3 が混合すると更に効率が低下する傾向が見られた。また、Re や99Tc を回収するま

    での作業時間は、加熱時間を含めると約 1.5 時間であった。

    3.2 湿式法

    99mTc の抽出は、99mTc 抽出塔での攪拌時間をパラメータとして試験を行った結果、5 分間攪拌及び

    20 分静置で 89%程度の高い抽出率が得られた。抽出後、99mTc を含んだ 25 ml の MEK を 99mTc 濃縮

    槽に導き、窒素ガスを流しながら 90℃で蒸発させた。蒸発後、生理食塩水を 5 ml 加えて 99mTc を再溶

    解して初期濃度と比較した結果、濃縮率が約 21 倍となり装置の設計通りの値が得られた。MEK による

    濃縮試験結果を Table 3.2.1 に示す。しかし、MEK の蒸発に 100 分以上かかり、抽出・濃縮工程を含め

    ると約2時間の時間を要した。また、蒸発後の固化物を生理食塩水で溶解した際に、溶液が淡黄色に

    着色した。この着色の原因は、抽出時に MEK に水相部が混入したためと考えられ、混入しないように

  • JAEA-Technology 2011-019

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    MEK を採取することで着色が防げる可能性がある。なお、表中の値は、減衰補正後の値である。

    以上の乾式昇華法及び湿式法の結果をまとめて Table 3.2.2 に示す。

    この後、追加実験として、減圧エバポレータを用いて MEK の蒸発濃縮実験を行ったところ、99mTc 回

    収率:約 80%、蒸発時間:約 1.1 時間、濃縮率:70-250 倍(再溶解用の生理食塩水の量による)が得ら

    れた。また、PZC を用いずに 99Mo 溶解液から直接 MEK で 99mTc を抽出する方法もあることから、湿式

    法でも処理工程や装置の最適化により、乾式昇華法と同程度の処理能力が得られると考えられる。

    4. 結 論

    乾式昇華法をマスター・ミルカーへ応用するための予備検討として、乾式昇華法と湿式法の装置を

    試作して比較した結果、以下の事項が明らかとなった。

    ・99mTc の回収に関しては、MoO3 がグラムオーダーであれば乾式昇華法で高い回収率が得られるが、

    MoO3 の取扱量が増加するとともに回収率が低下する。これに対して、湿式法は溶解するため、取

    扱量が増加しても回収率への影響がほとんど無いと考えられる。また、乾式昇華法は、昇華によっ

    て 99mTc が飛散するため、回収方法の工夫が必要である。

    ・99mTc の濃縮に関しては、乾式昇華法及び湿式法とも、最適な装置設計により 1 Ci/ml 以上の

    99mTc 放射能濃度を得ることが可能と考えられる。

    ・装置の操作性に関しては、湿式法の操作法が乾式昇華法より複雑であった。

    ・処理時間に関しては、湿式法がより長いと想定していたが、処理工程や装置の最適化により、乾式

    昇華法と同程度になると予想される。

    以上の結果を総括すると、乾式昇華法が湿式法より明らかに優れている点としては、操作が容易で

    あること、使用済 MoO3 の再利用が容易であることが挙げられる。逆に明らかに不利な点としては、

    MoO3 取扱量の増加とともに99mTc 回収率が低下することが挙げられる。最後に、原子力機構と千代田

    テクノルとのマッチング研究によって乾式昇華法の課題を明確にできた意義は大きいが、乾式昇華法

    を実用化するためには 99Mo 数百 Ci レベルのデータ取得が必要である。また、コスト評価も含めて、乾

    式昇華法の優位性を明確にしておく必要があると考えられる。

    謝 辞

    乾式昇華法の実験に関しては㈱化研の石川幸治氏に多大なご協力を頂いた。また、本報告書をま

    とめるに当たり、源河次雄氏(嘱託)より貴重なご意見を頂いた。以上、記して謝意を表します。

  • JAEA-Technology 2011-019

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    参考文献

    1) 飯村光一、細川甚作、菅野 勝、北島敏雄、中川哲也、坂本太一、堀 直彦、河村 弘,“JMTR を用

    いた 99Mo 製造設備の概念設計”, JAEA-Technology 2008-035 (2008).

    2) S. Tachimori, H. Nakamura and H. Amano, “Diffusion of Tc-99m in Neutron Irradiated Molybdenum

    Trioxide and Its Application to Separation”, Journal of Nuclear Science and Technology, 8 [6],

    p.295-301 (1971).

    3) R.E.Boyd, “Molybdenum-99: Technetium-99m Generator”, Radiochimica Acta, 30, p.123-145

    (1982).

    4) L. Zsinka, “99m Tc Sublimation Generators”, Radiochimica Acta, 41, p.91-96 (1987).

    5) IAEA-TECDOC-852, “Alternative technologies for 99Tcm generators, Final report of a

    co-ordinated research programme 1990-1994”.

    6) A.Mushtaq, “Preparation of high specific-volume solutions of technetium-99m and rhenium-188”,

    Applied Radiation and Isotopes 58, p.309-314 (2003).

    7) Sankha Chattopadhyay and Malay Kanti Das, “A novel technique for the effective concentration of

    99mTc from a large alumina column loaded with low specific-activity (n,γ)-produced 99Mo”, Applied

    Radiation and Isotopes 66, p.1295-1299 (2008).

  • JAEA-Technology 2011-019

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    Table 1.1 PZC を用いた湿式法と乾式昇華法との比較予想

    製造法

    項 目 PZC を用いた湿式法 乾式昇華法

    99mTc 回収率 高 い 取扱量増加に伴い低下 99mTc 濃度 低い(濃縮要) 高い(濃縮不要)

    操作性 複 雑 簡 単

    処理時間 長 い 短 い

    残留不純物 多 い 少ない

    ターゲット再利用 困 難 容 易

    放射性廃棄物 多い(吸着材等) 少ない

    Table 2.2.1 PZC カラムの試験条件等

    項 目 試験条件等

    MoO3 照射量 17g×2 アンプル

    熱中性子束 1.3×1014 n/cm2/s

    照射期間 7 日

    Mo 溶液

    MoO334g を 6M-NaOH (80ml)で溶解し蒸留水を加えて 250ml にする。110ml 分取し蒸留水を加えて 220mlにする。(Mo 量として 10g)

    PZC 重量 45g

    Mo 吸着条件 90℃、3 時間

    カラム充填後コンディショニング NaClO (0.5 %) 溶液、生理食塩水

    Table 2.2.2 PZC カラムの 99Mo 放射能

    項 目 測定値

    99Mo 溶液放射能* (Ci/220ml) 5.8

    (Ci/カラム) 5.7

    (Mo mg/g-PZC) 245

    99Mo 吸着量

    (%) 97

    *:カラム充填時

  • JAEA-Technology 2011-019

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    Table 3.2.1 MEK による濃縮試験結果

    濃縮前 濃縮後 濃縮率

    99mTc 放射能

    (mCi)

    354

    (生理食塩水 145 ml 中)

    257

    (生理食塩水 5.1ml 中) -

    99mTc 放射能濃度

    (mCi/ml) 2.44 50.4 21 倍

    Table 3.2.2 湿式法及び乾式昇華法の試験結果の比較

    製造法

    項 目 湿式法(PZC+MEK 抽出・濃縮) 乾式昇華法

    回収率(%)

    約 60 (99mTc)

    (99Mo 6 Ci レベル)

    約 80 (Re)

    (99Mo 0.1 Ci レベル*)

    回収方法 特に問題なし 昇華によって飛散するため、

    回収方法の工夫が必要

    濃縮率 約 21 倍 —

    操 作 やや複雑 簡 単

    処理時間 (h)

    (抽出+濃縮時間) 約 2 約 1.5(加熱時間含む)

    課 題 蒸発時間の短縮 大型化に伴う 99mTc 回収率低下

    加熱時間の短縮

    *: R.E.Boyd{Radiochimica Acta,30,123-145(1982)}は 100Ci レベルで 40%程度に低下と報告。

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    - 8 -

    Fig. 2.1.1 乾式昇華型 99mTc 抽出装置の概念図

    Fig. 2.1.2 乾式昇華装置

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    Fig. 2.1.3 Re 化合物の TG/DTA データ

    Fig. 2.2.1 MEK を利用した 99mTc 濃縮試験装置の概念図

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    Fig. 2.2.2 MEK を利用した 99mTc 濃縮試験装置

    Fig. 3.1.1 乾式昇華装置における Mo 及び Re の分析位置

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    - 11 -

    Fig. 3.1.2 MoO3 の昇華試験結果

    Fig. 3.1.3 ReO3 及び NH4ReO4 の昇華試験結果

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    - 12 -

    Fig. 3.1.4 MoO3 と ReO3 との混合粉末の昇華試験結果

    Fig. 3.1.5 MoO3 と NH4ReO4 との混合粉末の昇華試験結果

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    - 13 -

    Fig. 3.1.6 NH499TcO4(

    99Tc:231Bq)の昇華試験結果

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    付 録

    A.1 Mo 及び Re 化合物の TG/DTA データ

    (a) アルゴンガス雰囲気

    (b) 酸素ガス 20%、アルゴンガス 80%雰囲気

    Fig. A.1.1 MoO3 の TG/DTA データ

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    (a) アルゴンガス雰囲気

    (b) 酸素ガス 20%、アルゴンガス 80%雰囲気

    Fig. A.1.2 Re2O7(VII)の TG/DTA データ

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    - 16 -

    (a) アルゴンガス雰囲気

    (b) 酸素ガス 20%、アルゴンガス 80%雰囲気

    Fig. A.1.3 ReO3(VI)の TG/DTA データ

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    (a) アルゴンガス雰囲気

    (b) 酸素ガス 20%、アルゴンガス 80%雰囲気

    Fig. A.1.4 ReO2・2H2O(IV)の TG/DTA データ

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    - 18 -

    (a) アルゴンガス雰囲気

    (b) 酸素ガス 20%、アルゴンガス 80%雰囲気

    Fig. A.1.5 NH4ReO4(VII)の TG/DTA データ

  • 国際単位系(SI)

    乗数  接頭語 記号 乗数  接頭語 記号

    1024 ヨ タ Y 10-1 デ シ d1021 ゼ タ Z 10-2 セ ン チ c1018 エ ク サ E 10-3 ミ リ m1015 ペ タ P 10-6 マイクロ µ1012 テ ラ T 10-9 ナ ノ n109 ギ ガ G 10-12 ピ コ p106 メ ガ M 10-15 フェムト f103 キ ロ k 10-18 ア ト a102 ヘ ク ト h 10-21 ゼ プ ト z101 デ カ da 10-24 ヨ ク ト y

    表5.SI 接頭語

    名称 記号 SI 単位による値分 min 1 min=60s時 h 1h =60 min=3600 s日 d 1 d=24 h=86 400 s度 ° 1°=(π/180) rad分 ’ 1’=(1/60)°=(π/10800) rad秒 ” 1”=(1/60)’=(π/648000) rad

    ヘクタール ha 1ha=1hm2=104m2

    リットル L,l 1L=11=1dm3=103cm3=10-3m3

    トン t 1t=103 kg

    表6.SIに属さないが、SIと併用される単位

    名称 記号 SI 単位で表される数値電 子 ボ ル ト eV 1eV=1.602 176 53(14)×10-19Jダ ル ト ン Da 1Da=1.660 538 86(28)×10-27kg統一原子質量単位 u 1u=1 Da天 文 単 位 ua 1ua=1.495 978 706 91(6)×1011m

    表7.SIに属さないが、SIと併用される単位で、SI単位で表される数値が実験的に得られるもの

    名称 記号 SI 単位で表される数値キ ュ リ ー Ci 1 Ci=3.7×1010Bqレ ン ト ゲ ン R 1 R = 2.58×10-4C/kgラ ド rad 1 rad=1cGy=10-2Gyレ ム rem 1 rem=1 cSv=10-2Svガ ン マ γ 1γ=1 nT=10-9Tフ ェ ル ミ 1フェルミ=1 fm=10-15mメートル系カラット 1メートル系カラット = 200 mg = 2×10-4kgト ル Torr 1 Torr = (101 325/760) Pa標 準 大 気 圧 atm 1 atm = 101 325 Pa

    1cal=4.1858J(「15℃」カロリー),4.1868J(「IT」カロリー)4.184J(「熱化学」カロリー)

    ミ ク ロ ン µ 1 µ =1µm=10-6m

    表10.SIに属さないその他の単位の例

    カ ロ リ ー cal

    (a)SI接頭語は固有の名称と記号を持つ組立単位と組み合わせても使用できる。しかし接頭語を付した単位はもはや コヒーレントではない。(b)ラジアンとステラジアンは数字の1に対する単位の特別な名称で、量についての情報をつたえるために使われる。 実際には、使用する時には記号rad及びsrが用いられるが、習慣として組立単位としての記号である数字の1は明 示されない。(c)測光学ではステラジアンという名称と記号srを単位の表し方の中に、そのまま維持している。(d)ヘルツは周期現象についてのみ、ベクレルは放射性核種の統計的過程についてのみ使用される。(e)セルシウス度はケルビンの特別な名称で、セルシウス温度を表すために使用される。セルシウス度とケルビンの  単位の大きさは同一である。したがって、温度差や温度間隔を表す数値はどちらの単位で表しても同じである。

    (f)放射性核種の放射能(activity referred to a radionuclide)は、しばしば誤った用語で”radioactivity”と記される。(g)単位シーベルト(PV,2002,70,205)についてはCIPM勧告2(CI-2002)を参照。

    (a)量濃度(amount concentration)は臨床化学の分野では物質濃度  (substance concentration)ともよばれる。(b)これらは無次元量あるいは次元1をもつ量であるが、そのこと   を表す単位記号である数字の1は通常は表記しない。

    名称 記号SI 基本単位による

    表し方

    秒ルカスパ度粘 Pa s m-1 kg s-1

    力 の モ ー メ ン ト ニュートンメートル N m m2 kg s-2

    表 面 張 力 ニュートン毎メートル N/m kg s-2角 速 度 ラジアン毎秒 rad/s m m-1 s-1=s-1角 加 速 度 ラジアン毎秒毎秒 rad/s2 m m-1 s-2=s-2熱 流 密 度 , 放 射 照 度 ワット毎平方メートル W/m2 kg s-3

    熱 容 量 , エ ン ト ロ ピ ー ジュール毎ケルビン J/K m2 kg s-2 K-1比熱容量,比エントロピー ジュール毎キログラム毎ケルビン J/(kg K) m2 s-2 K-1比 エ ネ ル ギ ー ジュール毎キログラム J/kg m2 s-2熱 伝 導 率 ワット毎メートル毎ケルビン W/(m K) m kg s-3 K-1

    体 積 エ ネ ル ギ ー ジュール毎立方メートル J/m3 m-1 kg s-2

    電 界 の 強 さ ボルト毎メートル V/m m kg s-3 A-1電 荷 密 度 クーロン毎立方メートル C/m3 m-3 sA表 面 電 荷 クーロン毎平方メートル C/m2 m-2 sA電 束 密 度 , 電 気 変 位 クーロン毎平方メートル C/m2 m-2 sA誘 電 率 ファラド毎メートル F/m m-3 kg-1 s4 A2

    透 磁 率 ヘンリー毎メートル H/m m kg s-2 A-2

    モ ル エ ネ ル ギ ー ジュール毎モル J/mol m2 kg s-2 mol-1

    モルエントロピー, モル熱容量ジュール毎モル毎ケルビン J/(mol K) m2 kg s-2 K-1 mol-1

    照射線量(X線及びγ線) クーロン毎キログラム C/kg kg-1 sA吸 収 線 量 率 グレイ毎秒 Gy/s m2 s-3放 射 強 度 ワット毎ステラジアン W/sr m4 m-2 kg s-3=m2 kg s-3

    放 射 輝 度 ワット毎平方メートル毎ステラジアン W/(m2 sr) m2 m-2 kg s-3=kg s-3酵 素 活 性 濃 度 カタール毎立方メートル kat/m3 m-3 s-1 mol

    表4.単位の中に固有の名称と記号を含むSI組立単位の例

    組立量SI 組立単位

    名称 記号

    面 積 平方メートル m2体 積 立法メートル m3速 さ , 速 度 メートル毎秒 m/s加 速 度 メートル毎秒毎秒 m/s2波 数 毎メートル m-1密 度 , 質 量 密 度 キログラム毎立方メートル kg/m3

    面 積 密 度 キログラム毎平方メートル kg/m2

    比 体 積 立方メートル毎キログラム m3/kg電 流 密 度 アンペア毎平方メートル A/m2磁 界 の 強 さ アンペア毎メートル A/m量 濃 度 (a) , 濃 度 モル毎立方メートル mol/m3質 量 濃 度 キログラム毎立法メートル kg/m3輝 度 カンデラ毎平方メートル cd/m2屈 折 率 (b) (数字の) 1 1比 透 磁 率 (b) (数字の) 1 1

    組立量SI 基本単位

    表2.基本単位を用いて表されるSI組立単位の例

    名称 記号他のSI単位による

    表し方SI基本単位による

    表し方平 面 角 ラジアン(b) rad 1(b) m/m立 体 角 ステラジアン(b) sr(c) 1(b) m2/m2周 波 数 ヘルツ(d) Hz s-1

    ントーュニ力 N m kg s-2圧 力 , 応 力 パスカル Pa N/m2 m-1 kg s-2エ ネ ル ギ ー , 仕 事 , 熱 量 ジュール J N m m2 kg s-2仕 事 率 , 工 率 , 放 射 束 ワット W J/s m2 kg s-3電 荷 , 電 気 量 クーロン A sC電 位 差 ( 電 圧 ) , 起 電 力 ボルト V W/A m2 kg s-3 A-1静 電 容 量 ファラド F C/V m-2 kg-1 s4 A2電 気 抵 抗 オーム Ω V/A m2 kg s-3 A-2コ ン ダ ク タ ン ス ジーメンス S A/V m-2 kg-1 s3 A2

    バーエウ束磁 Wb Vs m2 kg s-2 A-1磁 束 密 度 テスラ T Wb/m2 kg s-2 A-1イ ン ダ ク タ ン ス ヘンリー H Wb/A m2 kg s-2 A-2セ ル シ ウ ス 温 度 セルシウス度(e) ℃ K

    ンメール束光 lm cd sr(c) cdスクル度照 lx lm/m2 m-2 cd

    放射性核種の放射能( f ) ベクレル(d) Bq s-1吸収線量, 比エネルギー分与,カーマ

    グレイ Gy J/kg m2 s-2

    線量当量, 周辺線量当量, 方向性線量当量, 個人線量当量 シーベルト

    (g) Sv J/kg m2 s-2

    酸 素 活 性 カタール kat s-1 mol

    表3.固有の名称と記号で表されるSI組立単位SI 組立単位

    組立量

    名称 記号 SI 単位で表される数値バ ー ル bar 1bar=0.1MPa=100kPa=105Pa水銀柱ミリメートル mmHg 1mmHg=133.322Paオングストローム Å 1Å=0.1nm=100pm=10-10m海 里 M 1M=1852mバ ー ン b 1b=100fm2=(10-12cm)2=10-28m2

    ノ ッ ト kn 1kn=(1852/3600)m/sネ ー パ Npベ ル B

    デ ジ ベ ル dB

    表8.SIに属さないが、SIと併用されるその他の単位

    SI単位との数値的な関係は、    対数量の定義に依存。

    名称 記号

    長 さ メ ー ト ル m質 量 キログラム kg時 間 秒 s電 流 ア ン ペ ア A熱力学温度 ケ ル ビ ン K物 質 量 モ ル mol光 度 カ ン デ ラ cd

    基本量SI 基本単位

    表1.SI 基本単位

    名称 記号 SI 単位で表される数値エ ル グ erg 1 erg=10-7 Jダ イ ン dyn 1 dyn=10-5Nポ ア ズ P 1 P=1 dyn s cm-2=0.1Pa sス ト ー ク ス St 1 St =1cm2 s-1=10-4m2 s-1

    ス チ ル ブ sb 1 sb =1cd cm-2=104cd m-2

    フ ォ ト ph 1 ph=1cd sr cm-2 104lxガ ル Gal 1 Gal =1cm s-2=10-2ms-2

    マ ク ス ウ ェ ル Mx 1 Mx = 1G cm2=10-8Wbガ ウ ス G 1 G =1Mx cm-2 =10-4Tエルステッド( c ) Oe 1 Oe  (103/4π)A m-1

    表9.固有の名称をもつCGS組立単位

    (c)3元系のCGS単位系とSIでは直接比較できないため、等号「   」   は対応関係を示すものである。

    (第8版,2006年改訂)

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