OptimierungundoptischeEigenschaftenvonQuantenstrukturenhergestelltdurchUberwachsenvonSpaltachenDissertationzurErlangungdesDoktorgradesderNaturwissenschaften(Dr.rer.nat.)derNaturwissenschaftlichenFakultatIIPhysikderUniversitatRegensburgvorgelegtvonJorgEhehaltausSchriesheimimJahr2009Promotionsgesucheingereichtam18.Januar2008.DieArbeitwurdeangeleitetvonProf.Dr.WernerWegscheider.Pr ufungsausschuss:Vorsitzender:Prof.Dr.J.Fabian1.Gutachter:Prof.Dr.W.Wegscheider2.Gutachter:Prof.Dr.S.GanichevweitererPr ufer:Prof.Dr.Ch.StrunkMeinerliebenHellaf uralles,waswar,wasistundwasnochkommtInhaltsverzeichnis1 Einleitung 12 Grundlagen 42.1 DerHalbleiterGalliumarsenid . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42.2 NiederdimensionaleStrukturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82.3UberwachsenvonSpaltachen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 142.4 Mehrteilcheneekte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 162.5 OptischeUbergange . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 192.6 VerspannteHalbleiterstrukturen. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 292.7 Einschluenergie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 342.8 Quantendrahtlaser . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 373 Simulationsverfahren 433.1 BerechnungderBandstruktur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 433.2 DieSimulationssoftwarenextnano3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 503.3 Simulationsparameter. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 533.4 OptimierungderEinschluenergie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 553.5 ErweiterungenderSimulationssoftware . . . . . . . . . . . . . . . . . . 574 Probenherstellung 604.1 Molekularstrahlepitaxie. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 604.2 DieRegensburgerMBE-Anlage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 634.3 WachstumvonindiumhaltigenSchichten . . . . . . . . . . . . . . . . . 684.4 GrenzacheninHeterostrukturen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 714.5 TechnischeDetailszumUberwachsenvonSpaltachen . . . . . . . . . 744.6 Annealing . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 805 Charakterisierungsverfahren 845.1 Mikrophotolumineszenzspektroskopie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 845.2 ErweiterungdesAufbausf urseitlicheAnregung . . . . . . . . . . . . . 915.3 ErweiterungdesAufbausf urAnregungsspektroskopie . . . . . . . . . . 936 Simulationen 966.1 Fr uhereRechnungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 966.2 Strukturgeometrien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 976.3 Quantenlme . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99iii INHALTSVERZEICHNIS6.4 Quantendrahte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1006.5 Quantenpunkte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1196.6 Zusammenfassung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1227 OptimierungdesWachstumsvonQuantenlmen 1247.1 EigenschaftenvondickenGaAs-Schichten . . . . . . . . . . . . . . . . . 1267.2Ubergangsenergien . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1277.3 Linienbreiten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1347.4 IndiumhaltigeSchichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1467.5 Annealing . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1517.6 WeitereMessungenanQuantenlmen. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1537.7 Zusammenfassung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1588 MessungenanQuantendraht-undQuantenpunkt-Proben 1608.1 SymmetrischeQuantendrahte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1608.2 AsymmetrischeQuantendrahte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1648.3 VerspannteT-formigeQuantendrahte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1668.4 Quantenpunkte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1708.5 Zusammenfassung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1799 OptischgepumpteQuantendrahtlaser 1809.1 Quantendrahtlaser-Proben . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1809.2 Lasertatigkeit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1849.3 VariationderAnregungsparameter . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1899.4 Temperaturabhangigkeit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1919.5 Zusammenfassung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19510Zusammenfassung 19611Ausblick 199Abk urzungsverzeichnis 201Literaturverzeichnis 202Danksagung 213Kapitel1EinleitungKaumeinForschungsgebiet hat indenletztenJahrensoviel Aufmerksamkeit erfah-ren wie die Nanotechnologie, die weltweit als Schl usseltechnologie des beginnenden 21.Jahrhundertsgesehenwird.GetriebendurchdieunaufhaltsamfortschreitendeMinia-turisierung dringt die Halbleiterelektronik in Groenordnungen vor, in denen die Eigen-schaftenderBauelementezunehmenddurchQuantenphanomenebestimmtsind. BeiLadungenvonnurwenigenElektronensowieStrukturgroenvoneinigenAtomlagenstotdieherkommlicheMikroelektronikanihreGrenzen.Eszeichnetsichab,daderMOSFET,dasbisherigeArbeitspferdderHalbleiterindustrie,balddurchquantenme-chanische Schalt- und Speicherelemente ersetzt werden mu, die auf niederdimensiona-len Strukturen basieren. Prototypen von Einzelelektronentransistoren [Kas92] und dasauf der RasterkraftmikroskopiebasierendeSpeicherkonzeptMillipede [Vet02] sindvielversprechendeAnsatzeindieseRichtung. Auf dieSpintronik[Wol01], dienebenderelektrischenLadungauchdasmagnetischeMomentderElektronenausnutzt,wirdindiesemZusammenhangebenfallsgroeHonunggesetzt.AuchimBereichderPhotonikwerdenNanostrukturenintensiverforscht. Siever-sprecheneinerseitseineleichtereIntegrierbarkeitmitanderenBauelementenderMi-kroelektronikundandererseitsdurchdieverminderteDimensionalitatderStruktureneine erhohte Ezienz von Halbleiterlasern, Photodetektoren und anderen optoelektro-nischen Bauteilen. Dar uber hinaus eronen sie neuartige Anwendungenals Einzelpho-tonenquellenund-detektorenimBereichderQuantenkryptographie[Gis02].EinFernzielderheutigenGrundlagenforschunginderHalbleiterphysikistschlie-lich die Quanteninformationsverarbeitung [Ben00], die quantenmechanische PrinzipienwieSuperpositionundVerschrankungausnutzt, umneuartigeAlgorithmenzuimple-mentieren.SeitMitteder90erJahredietheoretischenGrundlagenhierf urgelegtwur-den,wirdeberhaftnachRealisierungsmoglichkeitenf ursogenannteQubitsgeforscht.DiesequantenmechanischenZwei-Niveau-SystemestellendiekleinstenSpeichereinhei-12 KAPITEL1. EINLEITUNGtenineinemQuantencomputerdar.LangeKoharenzzeitenundeektiveSchreib-undLesezugriesindhierentscheidendeVoraussetzungen. QuantenpunkteinFestkorperngeltendabeialsbesondersaussichtsreicheKandidaten.NachdemsichdieForschunginderHalbleiterphysikindenvergangenenJahrzehn-ten vor allem auf die grundlegenden Eigenschaften von Quantenstrukturen konzentrierthat, richtet sich der Fokus jetzt also verstarkt auf konkrete Anwendungen. Dennoch istes zu deren Realisierung oft noch ein weiter Weg und somit weiterhin intensive Grund-lagenforschungerforderlich. InsbesonderedieHerstellungqualitativhochwertigerein-und nulldimensionaler Quantenstrukturen stellt nach wie vor eine Herausforderung dar.Zur Erforschung von praktischen Anwendungsmoglichkeiten sind hier Herstellungsver-fahrennotig, mit denensichdie Quantenstrukturennicht nur isoliert untersuchen,sondernauchgutinandereStruktureneinbettenodermitdiesenkoppelnlassen.Das sogenannteUberwachsen von Spaltachen [Cha85, Pfe90, Gon92] ist ein Verfah-ren,umQuantendrahteund-punktedurchMolekularstrahlepitaxieinhoherQualitatherzustellen. Der Ladungstragereinschlu entsteht hier durch die Energieabsenkung aneinerT-formigenKreuzungvonzwei bzw. drei QuantenlmenalsFolgederAusbrei-tung der Wellenfunktionen in ein groeres Volumen. Auf diese Weise bildet sich ein Ein-schlupotentialsowohlf urElektronenalsauchf urLocher,sodaoptischeUbergangemoglichsind. DiesesVefahrenzeichnetsichdurcheinepraziseKontrollederProben-geometrie undMaterialzusammensetzungaus. Daher sinddiese Systeme besondersgeeignetf urdieUntersuchungderspezischenEigenschaftenvonniederdimensionalenStrukturen und unter anderem vielversprechende Kandidaten f ur die Quanteninforma-tionsverarbeitung und Versuche mit verschrankten Photonen. Auch f ur die RealisierungvonQuantendrahtlasern[Weg93]wurdediesesVerfahrenerfolgreichangewandt.EinewichtigeKenngroedieserStrukturenistdieEinschluenergie,alsodieEner-gie, diedenLadungstragernzugef uhrtwerdenmu, damitsiedieStrukturverlassenkonnen. Eine hohe Einschluenergie ist f ur viele praktische Anwendungen erforderlich,wiebeispielsweisef urerhohteSpeicherzeitenvonLadungstragern, zumAnlegenvonelektrischen Feldern ohne Verlust des Ladungstragereinschlusses, zur Untersuchung an-geregter Zustande und insbesondere f ur die Realisierung von elektronischen und photo-nischen Bauelementen bei Zimmertemperatur. Die beimUberwachsen von Spaltachenbisher erreichten Einschluenergien von Quantendrahten und besonders Quantenpunk-tenwarenjedochf urvieledieserAnwendungenzugering.SeitdererstenRealisierungdesVerfahrensAnfangder90erJahrewurdenverschiedeneKonzeptezurErhohungderEinschluenergievorgeschlagenunduntersucht[Som96,Gis96,Aki98,Sch04a].In der vorliegenden Arbeit wird zum einen systematisch untersucht, wie sich durcheine Kombination dieser Verfahren die Einschluenergie der Strukturen optimieren lat.3Dabei werdenzuerst numerischeSimulationenzur Optimierungder Probenstruktu-rendurchgef uhrtundanschlieendeinigedieserStrukturenhergestelltundcharakte-risiert. ZumanderenwerdendieeinzelnenProzeschrittedes Wachstums optimiert.Dieshatsichalsnotwendigerwiesen, daessichbeimUberwachsenvonSpaltachenumeinvergleichsweise komplexes Verfahrenhandelt, bei demder Einuvonvie-lenWachstumsparameternnochnichtausreichendgeklartist.BesonderesAugenmerkwird hierbei auf die Minimierung der Grenzachenrauigkeiten der gewachsenen Schich-tengerichtet.DiegewonnenenErgebnissewurdendazuverwendet,uminderRegens-burger Molekularstrahlepitaxie-Anlage erstmals Quantenpunkte und verspannte Quan-tendrahteerfolgreichherzustelllen. Dar uberhinauswurdendieverwendetentheoreti-schenundexperimentellenVerfahrenverbessertunderweitert. AlskonkreteAnwen-dung desUberwachsens von Spaltachen wird die Realisierung von Quantendrahtlaser-Strukturenvorgestellt.InKapitel 2werdenzunachstdiegrundlegendenEigenschaftenvonniederdimen-sionalen Strukturen, desUberwachsens von Spaltachen und der verwendeten Charak-terisierungsverfahrenbeschrieben.Indenfolgendendrei KapitelnwerdendieeingesetztenVerfahrenundTechnikensowie die im Rahmen dieser Arbeit durchgef uhrten Verbesserungen und Erweiterungengenauer vorgestellt. Kapitel 3 wendet sich dabei den theoretischen Simulationen zu, Ka-pitel4beschreibtdasWachstumsverfahrenundKapitel5stelltdieCharakterisierungderProbendurchMikrophotolumineszenzspektroskopievor.Die wissenschaftlichen Ergebnisse dieser Arbeit nden sich vor allem in den Kapiteln6 bis 9. In Kapitel 6 werden die Ergebnisse der theoretischen Simulationen prasentiert.DienotwendigenOptimierungendesWachstumsvonQuantenlmenwerdenausf uhr-lich in Kapitel 7 vorgestellt. In Kapitel 8 nden sich experimentelle Realisierungen undCharakterisierungenvonverschiedenenQuantendrahtenundQuantenpunkten.InKa-pitel 9 wird schlielich als konkrete Anwendung die Realisierung von optisch gepumptenQuantendrahtlasernbeschriebenundderenEigenschaftenuntersucht.Den Abschlu bilden eine Zusammenfassung der wichtigsten Ergebnisse und Schlu-folgerungendieserArbeitsowieeinAusblickaufmoglicheweiterf uhrendeArbeiten.Kapitel2GrundlagenIndiesemKapitel werdendiegrundlegendenEigenschaftenvonniederdimensionalenHalbleiterstrukturen beschrieben. Dabei werden die unterschiedlichen Typen, Materia-lienundHerstellungsverfahrenvorgestelltunddieimVergleichzumVolumenkristallbesonderenoptischenundelektrischenEigenschaftenhervorgehoben.DieallgemeinenGrundlagen der Halbleiterphysik werdenals bekannt vorausgesetzt und lassensich ge-gebenenfallsin[Kit99] oder[Yu96] nachschlagen. EineallgemeineEinf uhrungindiePhysik von niederdimensionalen Strukturen ndet sich dar uber hinaus in [Dav98]. DietheoretischequantenmechanischeBeschreibungdieserStrukturenistsehrausf uhrlichin[Bas96]dargelegt.2.1 DerHalbleiterGalliumarsenidDie in dieser Arbeit untersuchten Strukturen basieren auf dem III/V-Verbindungshalb-leiterGalliumarsenid(GaAs),demnachSiliziumtechnologischwichtigstenHalbleiter.Bild2.1: Die Kristallstruktur von Galliumar-senid. Die Arsenatome sind relativ zu den Gal-liumatomen entlang der [111]-Richtung um ei-ne viertel Raumdiagonale der Einheitszelle ver-setzt. (nach U. Niedermeier)42.1. DERHALBLEITERGALLIUMARSENID 5GaAs kristallisiert in der Zinkblendestruktur, die aus einem kubisch achenzentriertenGitter undeiner zweiatomigenBasis besteht (Bild2.1). Die Bindungerfolgt dabeiprimar ubersp3-Hybridorbitale.DieHerstellungvonGaAs-EinkristallenerfolgtdurchKristallz uchtung aus elementarem Gallium und Arsen. D unne Schichten von GaAs undverwandten Materialien konnen durch verschiedene Epitaxieverfahren (siehe Kapitel 4)inhoherQualitataufeinSubstrataufgewachsen1werden.BreiteAnwendungerfahrtGaAsinderHochfrequenz-undOptoelektronik. Elek-tronische Bauelemente aus GaAs schalten aufgrund der hohen Elektronenbeweglichkeitwesentlich schneller als solche aus Silizium und erzeugen ein geringeres Eigenrauschen.DiehohereDurchbruchspannungbeiGaAserlaubtes,BauteilebeihoherenSpannun-genunddamit hoherenLeistungenzubetreiben. Aufgrunddieser EigenschaftenistGaAs ein wichtiger Grundsto f ur die Hochfrequenz- und Mikrowellentechnik. Dar uberhinausermoglichtGaAsaufgrundderdirektenBandl uckedieezienteEmissionundAbsorption von Licht. Daher ist GaAs der bei weitem am haugsten eingesetzte Halb-leiterf urPhotodetektoren,LeuchtdiodenundHalbleiterlaser.Zu den praktischen Nachteilen von GaAs gegen uber Silizium zahlen der hohe PreisunddieGiftigkeitaufgrunddesArsens.WegenderrelativniedrigenBeweglichkeitderLocher lat sich die weit verbreitete CMOS-Schaltungstechnik nicht ezient mit GaAsrealisieren. AuerdemexistiertimMaterialsystemGaAskeinguterIsolator, dereineahnlicheFunktionwieSiliziumdioxidbeiSilizium ubernehmenkonnte.Die Kristallstruktur von GaAs bewirkt unter anderem, da der Kristall unter geeig-neten Umstanden entlang der unpolaren [110]-Ebenen uber makroskopische Distanzenatomarglattgespaltenwerdenkann.DieserAspektistf urdieindieserArbeitunter-suchtenStrukturenvonentscheidenderBedeutung.BandstrukturDieBandstruktureinesGaAs-KristallsistinBild2.2dargestellt. Am-Punkt, demZentrum der Brillouinzone, besitzt GaAs eine direkte Bandl ucke, also ein Minimum imLeitungsbandundeinMaximumimValenzband. Diesbewirkt, dadieoptischenEi-genschaftenimthermodynamischenGleichgewichthauptsachlichvonLadungstragernam-Punktbestimmtwerden.DerVerlaufderBanderinderNahedesZentrumsderBrillouinzoneistdaherbesonderswichtig.DieElektronenzustandesinds-artig, dasheit, dieBlochfunktionhatdiegleiche1Dem grammatikalisch sensiblen Leser wird an dieser Stelle auallen, da das VerbwachsenimDeutscheneigentlichintransitivist. MangelsbessererAlternativewirdesdennochindieserArbeittransitiv verwendet, um zum Ausdruck zu bringen, da etwas durch epitaktisches Wachstum auf einSubstrat aufgebracht wird.6 KAPITEL2. GRUNDLAGENb)LeitungsbandSchwerlochbandLeichtlochbandAbgespaltenes Loch-bandEgk(001)Ek(110)a)Bild2.2: (a)BandstrukturvonGalliumarsenid(b)VerlaufderBanderam-PunktunterBer ucksichtigung der Spin-Bahn-Wechselwirkung (aus [Sch05])Symmetrie wie die s-Schale eines Wasserstoatoms (Bahndrehimpuls L = 0). Der Ver-lauf desLeitungsbandsinderNahedes-Punktsim

k-RaumistinguterNaherungisotropundlatsichimRahmenderEektiven-Masse-TheoriealsParabeldarstellen.DasLeitungsbandistzweifachspinentartet(GesamtdrehimpulsJ=12,mj= 12).Die Lochzustande hingegen sind hauptsachlich p-artig (L = 1), was zu einer deutlichkomplizierterenBandstruktur mit drei unterschiedlichenValenzbandernf uhrt (Bild2.2b). Die ersten beiden (mit J=32) sind am -Punkt entartet und werden Schwerloch-(engl.: heavy hole, Abk.: HH) und Leichtlochband (engl.: light hole, Abk.: LH) genannt.Diese Bezeichnungenweisenauf die unterschiedlicheneektivenMassender jeweiligenLocherunddamitaufdieKr ummungenderParabelim k-Raumhin.Dabeientsprichteine achere Parabel einer groeren eektiven Masse. Das dritte Lochband (mit J=12)ist durchdieSpin-Bahn-WechselwirkungzukleinerenEnergienhinverschobenundwirdalsabgespaltenesLochbandbezeichnet(engl.:split-ohole,Abk.:SO).AlledreiValenzbander sindjeweils zweifachspinentartet (mit mj= 32f ur schwere Locherundmj= 12f urleichteundabgespalteneLocher).DieKr ummungderValenzbanderim

k-RaumunddamitauchdieeektiveLochmasseistdeutlichanisotrop. F ureinegenauetheoretischeBeschreibungmudaherstatteinerskalareneektivenMasseeineektiverMassetensorverwendetwerden.HeterostrukturenEinGrundf urdiegroepraktischeBedeutungvonGaAsbestehtdarin, daessichgutmitanderenIII/V-HalbleiternzuHeterostrukturenverbindenlat. Verbindungs-halbleiter werden nach der Anzahl ihrer Bestandteile in binare, ternare und quaternareHalbleiter unterteilt. GaAs ist somit ein binarer Halbleiter. Ein ternarer Halbleiter stellt2.1. DERHALBLEITERGALLIUMARSENID 7eineLegierungauszwei binarenHalbleiterndar. Ersetztmanbeispielsweise30%derGalliumatome in GaAs durch Aluminium, so erhalt man Al0.3Ga0.7As. Ein quaternarerHalbleiterwirdanalogdazuausvierElementengebildet. DiemeistenEigenschaftenvonternarenundquaternarenHalbleiternlassensichgutdurchlineareInterpolationzwischendenjeweiligenbinarenBestandteilenermitteln(sieheKapitel3.3).Bild2.3: GraphischeDarstellungvonBandl uckeundGitterkonstanteverschiedenerHalb-leiter. Auf den eingezeichneten Verbindungslinien liegen ternare Halbleiter, die LegierungenausdenMaterialienderjeweiligenEndpunktedarstellen. GestrichelteLinienkennzeichnenternare Halbleiter mit indirekter Bandl ucke.ZurHerstellungvonqualitativhochwertigenProbenistesinderRegelnotwendig,dadasWachstumpseudomorphverlauft,dieaufgewachsenenSchichtenalsodieGit-terstruktur des Substrats annehmen (siehe Kapitel 2.6). Unterscheiden sich die Gitter-konstanten,soentstehenVerspannungen,derenEnergieimweiterenWachstumdurchVersetzungenundFehlstellenabgebaut wird. InBild2.3sindBandl uckenundGit-terkonstanten von verschiedenen binaren Halbleitern dargestellt. Die GitterkonstantenvonGaAsundAluminiumarsenid(AlAs)unterscheidensichumnur0,14 %. Folglichlat sich AlAs und damit auch Aluminiumgalliumarsenid (AlGaAs) praktisch ohne Ver-spannungenauf einGaAs-Substrataufwachsen. DurchdasLegierungsverhaltnislatsich beim Wachstum von AlGaAs-Schichten jede beliebige Bandl uckenenergie zwischendenBandl uckenvonGaAsundAlAseinstellen. FernerkannmandurchDotierungen8 KAPITEL2. GRUNDLAGENBild2.4: Vergleichder ZustandsdichtenvonStrukturenmit unterschiedlicher Dimensio-nalitat.DieeingezeichnetenEnergienkennzeichnendenBeginnderjeweiligenBanderbzw.Subbander. Mit abnehmender Dimensionalitat konzentrieren sich die besetzbaren Zustandezunehmend an diesen Punkten.denPotentialverlaufbeeinussenunddurchWachstumvonindiumhaltigenSchichtendieBandl uckenochweiterverkleinernundverspannteSchichtenherstellen.AufdieseWeiselatsichderVerlaufderLeitungs-undValenzbandkantevonHeterostrukturensehr genaukontrollieren. Dieses Verfahrenwirdals Bandgapengineering bezeichnet[Cap87].2.2 NiederdimensionaleStrukturenDurchHeterostrukturenlatsicheinPotentialtopf realisieren, indemdieBewegungvonElektronenundLocherninbestimmtenRichtungeneingeschrankt ist. Ist des-senBreitekleineralsdiede-Broglie-WellenlangederLadungstrager(ca.30 nm),dannkonnensiesichinderbetreendenRichtungnichtmehrbewegenundnehmenstatt-dessenquantisierteZustandeein. IstdiefreieBewegungderLadungstragerdement-sprechendauf wenigeralsdrei Raumdimensionenbeschrankt, sprichtmanvoneinerniederdimensionalen Struktur. Ein wichtiges Merkmal von niederdimensionalen Struk-turenist dieAnderungder Zustandsdichte wieinBild2.4dargestellt. Je niedrigerdieDimensionalitatderbetrachtetenStrukturist, destomehrkonzentrierensichdiebesetzbarenZustandeandenunterenKantenderjeweiligenSubbander.Dieshatent-scheidendenEinuaufdieEzienzvonoptischenUbergangen,wieinAbschnitt2.52.2. NIEDERDIMENSIONALESTRUKTUREN 9Ehh,1Ehh,2Ee,1zLeitungsbandAlGaAs AlGaAsValenzbandEe,2EgGaAsBild2.5:Schematische Darstellung einer Quantenlm-Probe und deren Bandstruktur. DerQuantenlm besteht aus einer d unnen GaAs-Schicht, die in eine Al0.35Ga0.65As-Barriere ein-gebettet ist. Senkrecht zur Quantenlmebene nehmen die Ladungstrager aufgrund der Ein-schrankung der Bewegung quantisierte Zustande ein (nach [Neu08]).genauer erlautert wird. Daher sindniederdimensionale Strukturenpradestiniert f urAnwendungeninderOptoelektronik.QuantenlmeWirddenLadungstragerneinFreiheitsgradderBewegunggenommen, dieBewegungalsoaufzwei Dimensioneneingeschrankt, erhaltmaneinensogenanntenQuantenlm(engl.:quantumwell,Abk.:QW)2.Bild2.5zeigteinetypischeQuantenlm-Struktur.DieLadungstragerkonnensichinderEbenedesQuantenlmsfreibewegenundsindsenkrechtdazuquantisiert. EntsprechendspaltetsichdieWellenfunktionf urdieLa-dungstragerinzweiAnteileauf:(x, y, z) = (x, y)n(z) (2.1)DerersteAnteilentsprichtderBewegungeinesfreienTeilchensinderx-y-Ebene.DerzweiteAnteil beschreibtdiequantisiertenZustandeeinesTeilchensineinemKasten-potential [Dav98]. F ur ein Elektron lat sich die Schrodingergleichung dann separierenindiezweigetrenntenDierentialgleichungen

22me_2x2+2y2_(x, y) = E(kx, ky) (x, y) (2.2)und_

22me2z2+ V (z)_n(z) = nn(z) (2.3)2QuantenlmewerdenaufgrundihresBandkantenverlaufsoftauchalsQuantentopfeoderQuan-tentrogebezeichnet. IndieserArbeitwirdausGr undenderbegriichenKonsistenzinBezugaufQuantendrahte und Quantenpunkte der Ausdruck Quantenlm verwendet.10 KAPITEL2. GRUNDLAGENGleichung (2.2) liefert Losungen, die der freien Bewegung eines Elektrons senkrechtzuzentsprechen:E(kx, ky) =

2(k2x + k2y)2me(2.4)F ur den idealisierten Fall eines Kastenpotentials mit unendlich hohen Wanden ergebensichausGleichung(2.3)dieEnergienderquantisiertenEigenzustandezun=

222med2 n2f urn N+(2.5)mit der Dicke des Quantenlms d und der Quantenzahl n. Zustande in breiteren Quan-tenlmenweisenalsokleinereEnergienauf.DieGesamtenergieergibtsichalsSummedereinzelnenAnteilezuEn(kx, ky) = n +

2(k2x + k2y)2me(2.6)Die Zustande, die zueinembestimmtendiskretenZustandinder quantisiertenRichtung gehoren, bilden ein kontinuierliches 2D-Subband. Tragt man die Energie uberkxund kyauf, haben diese Subbander die Form von Rotationsparaboloiden. Innerhalbeines Subbands ist die Zustandsdichte konstant, also unabhangig von der Energie. Diesf uhrtzuderschoninBild2.4dargestelltenstufenformigenZustandsdichte.Die Gleichungen2.2bis 2.6gelteningleicher Weise f ur Locher, wennmandieentsprechendeeektiveLochmasseeinsetztunddasVorzeichenderEnergieumdreht.AufgrundderunterschiedlicheneektivenMassenvonschwerenundleichtenLochernergibt sich aus Gleichung (2.5), da das leichte Lochband energetisch abgesenkt und sodieEntartungderValenzbanderam-Punktaufgehobenwird.SchwereLocherhabenalsoeinebetragsmaigkleinereEnergieunddominierendaherdiemeistenProzesse.F ur einenrealenPotentialtopf mit endlichhohenWandenV0ist die Rechnungkomplizierter undnicht mehr analytischlosbar. DieWellenfunktionn(z) dringt indiesemFall indieBarriereein. Dabei istzuber ucksichtigen, dadieLadungstragerimPotentialtopf undinderBarriereaufgrundderverschiedenenMaterialienjeweilsunterschiedlicheeektiveMassenhaben. InnerhalbdesPotentialtopfes, dessenMittehierbei z=0liegt, habendieWellenfunktionenf urElektroneneinensinusformigenVerlauf:n,Topf(z) = Acos(k1z) (ngerade)n,Topf(z) = Asin(k1z) (nungerade)mit k1=_2me,Topf

2n(2.7)undnehmeninderBarriereexponentiellab:n,Barr(z) = Bek2|z|mit k2=_2me,Barr

2(V0 n) (2.8)2.2. NIEDERDIMENSIONALESTRUKTUREN 11BeimUbergang vom Topf in die Barriere mu n(z) stetig und dierenzierbar sein.Manerhaltdannf urdieEnergiennderquantisiertenZustandeinnerhalbdesPoten-tialtopfes (n< V0) transzendente Gleichungen, die nicht mehr analytisch, sondern nurnumerisch oder graphisch gelost werden konnen [Dav98]. F ur Energien > V0sind dieTeilchennichtmehrgebundenundnehmenkontinuierlicheZustandeein.EinegenauereBetrachtungderValenzbandstrukturineinemQuantenlm[Yu96]zeigt, da f ur die freienRichtungeninder Quantenlmebene die schwerenLocher(mitmj= 32)tatsachlicheinekleinereeektiveMassealsdieleichtenLocher(mitmj= 12)haben. DieserEektwirdMassenumkehrgenannt3. Auerdem uberkreu-zenundmischensichdieBanderindiesemFall, wasdieValenzbandstrukturjenseitsvom-Punktnochkompliziertermacht.ZurgenauenBeschreibungvonrealenQuan-tenlmenm ussennochverschiedeneweitereEekteber ucksichtigtwerden, aufdieinKapitel 3 genauer eingegangen wird. Entsprechende Rechnungen werden in Kapitel 6.3vorgestellt.Quantenlme lassen sich mit annahernd atomarer Prazision durch Molekularstrahle-pitaxie (MBE) oder Metallorganische Gasphasenepitaxie (MOCVD) herstellen(sie-heKapitel 4). F ur Quantenlmeaus GaAs wirdals begrenzendeBarrieremeistensAl0.35Ga0.65As verwendet. Ein hoherer Aluminiumgehalt w urde zwar zu einer groerenBarrierenhohe und somit einem besseren Ladungstragereinschlu f uhren, allerdings istAlGaAs ab einem Aluminiumanteil von etwa 40 % ein indirekter Halbleiter (siehe Ab-schnitt 2.5), was zu einer deutlich geringeren strahlenden Rekombination, also schlech-teren optischen Eigenschaften f uhrt. Auerdem kommt es beim Wachstum von Schich-ten mit hoherem Aluminium-Gehalt eher zu unerw unschten Grenzachenrauhigkeiten.EVECECEVEg,1Eg,2EnergieTyp 1Typ 2Typ 3Bild2.6:Klassizierung von QuantenlmenManunterscheidet verschiedeneTypenvonQuantenlmen(Bild2.6). InTyp-1-Quantenlmenbestehtf urElektronenundLochereinkastenformigesEinschlupoten-3Die Bezeichnungen der Locher sind hier also etwas irref uhrend. Genaugenommen m ute man vonLochern mitmj= 32bzw. mj= 12sprechen. Trotzdem sind die Bezeichnungen Schwerloch bzw.Leichtloch allgemein ublich und werden auch in dieser Arbeit so verwendet.12 KAPITEL2. GRUNDLAGENtial.SolcheQuantenlmelassensichbeispielsweisedurchGaAsinAlGaAsherstellen.Sieeignensichallgemeingutf uroptischeUbergange, daElektronenundLocheramgleichenOrtlokalisiertsind.Typ-2-QuantenlmebestehenauseinemEinschlupoten-tial entweder f ur Elektronenoder f ur Locher undauseiner kastenformigenBarrieref urdiejeweilsandereSorteLadungstrager.DieseStrukturenlassensichzumBeispieldurchZnSeinBeTeherstellen.DieeingeschlossenenLadungstragersindraumlichge-bunden wahrend die jeweils anderen Ladungstrager sich links oder rechts von der Bar-rierefrei bewegenkonnen. DieserTypistimallgemeinenbessergeeignet, umlangeSpeicherzeitenvonLadungstragernzuerreichen, dadieWahrscheinlichkeit f ur opti-sche Rekombination hier deutlich geringer ist. Typ 3 ist ein Sonderfall von Typ 2. HieristdieBandl uckesoklein, dadasValenzbanddeseinenMaterialsenergetisch uberdem Leitungsband des anderen Materials liegt. Ein derartiges semimetallisches Verhal-tenliegtbeispielsweiseimMaterialsystemInAs/GaSbvor. DieseKlassizierungwirdanalogauchf urQuantendrahteundQuantenpunkte(sieheunten)verwendet.QuantendrahteSchrankt man die Bewegung der Ladungstrager weiter ein, so da sie sich nur noch ent-lang einer Linie bewegen konnen, erhalt man einen Quantendraht (engl.: quantum wire,Abk.: QWR). WiebeimQuantenlmlassensichdieWellenfunktionenderLadungs-tragerauchhierinzwei Anteilezerlegen. EntlangderRichtungdesQuantendrahtsyentspricht die Wellenfunktion der eines freien Teilchen. In den beiden senkrechten Rich-tungen x und z sind die Ladungstrager eingesperrt, besetzen also quantisierte Zustande.F ureinKastenpotentialmitunendlichhohenWandenergebensichdieEnergiennach[Wei91]zuEnxnz(ky) = 222m (nx2dx2+nz2dz2) +

2k2y2mf urnx, nz N+(2.9)mitdereektivenMassederjeweiligenLadungstragermunddemDurchmesserdesQuantendrahtsdxunddzinx-bzw.z-Richtung.DiezueinerbestimmtenKombi-nation der Quantenzahlen nxund nzgehorenden Zustande bilden ein eindimensionalesSubbandmiteinerZustandsdichteproportionalzu1/E,wieinBild2.4dargestellt.WahrendzweidimensionaleSchichtenroutinemaigmithoherQualitatepitaktischaufgewachsenwerdenkonnen,bleibtdieHerstellungvoneindimensionalenStruktureninderGroenordnungvonwenigenNanometerneineHerausforderung. VerschiedeneAnsatze zur HerstellungvonQuantendrahtengehenvonzweidimensionalenepitak-tischgewachsenenSchichtenausundgrenzendieBewegungderLadungstragerdurchlithographische Verfahrenweiter ein[Wei91]. Das Verfahrender Lithographie f uhrt2.2. NIEDERDIMENSIONALESTRUKTUREN 13jedochzuGroenuktuationenineiner ahnlichenGroenordnung, diediespezielleneindimensionalenEigenschaftendieserStrukturenzueinemgroenTeil zunichtema-chen [Sch04b]. Ein weiterer Ansatz basiert auf V-formigen Furchen, die in das Substrateingeritzt werden und in denen sich beim anschlieendenUberwachsen Quantendrahtebilden [Kap89]. Diese Quantendrahte haben einen sichelformigen Querschnitt, der zwarnurwenigeNanometerdick,aber80bis100nmlangist.Durchdiesenrelativlangge-zogenenQuerschnittahnelndieoptischenEigenschaftendieserStruktureneherdenenvonzweidimensionalenalsvoneindimensionalenSystemen.EinanderesHerstellungsverfahren,dassogenannteUberwachsenvonSpaltachen,vermeidetdieseNachteile,indemdieBegrenzungdesQuantendrahtsinbeidenRaum-dimensionen senkrecht zum Draht durch Epitaxie deniert wird. Dadurch lat sich derQuerschnitt mit nahezu atomarer Prazision festlegen. Eine genaue Beschreibung diesesVerfahrensfolgtim ubernachstenAbschnitt.QuantenpunkteSchranktmandieLadungstragerinallendrei Raumdimensionenein, sodasiesich uberhaupt nicht mehr bewegenkonnen, entsteht einQuantenpunkt (engl.: quantumdot, Abk.: QD). Hier nehmendieElektronenundLocher einzelnedisketeZustandeein, wassichineiner-formigenZustandsdichteauert. AufgrunddesPauli-Prinzipskann jeder Zustand nur mit zwei Ladungstragern (mit entgegengesetztem Spin) besetztwerden.DieLadungstragernehmenalsoZustandeein,dievergleichbarmitdenenvonElektronen ineinem Atom sind, obwohl der Quantenpunkt selbst aus einigenHundertbisTausendenvonAtomenbesteht.Quantenpunktewerdendaherauchalsk unstlicheAtomebezeichnet.Ein einfaches und weit verbreitetes Verfahren zur Herstellung von Quantenpunktenbasiert auf Selbstorganisation [Bim99]. Dabei wird Indiumarsenid (InAs) auf ein GaAs-Substratepitaktischaufgewachsen. AufgrundderunterschiedlichenGitterkonstantenbildensichkleinepyramidenformigeInselnausInAs. DiesewerdenanschlieendmitGaAs uberwachsen, so da sich InAs-Quantenpunkte eingebettet in eine GaAs-Barrierebilden.DieeinzelnenQuantenpunktef ursichgenommensindgeometrischprazisede-niert mit AbmessungenvonwenigenNanometerninallendrei Raumdimensionen.AllerdingserhaltmanbeimWachstumstetseingroesEnsemblevonQuantenpunk-tenmitstastistischverteiltenPositionenundGroen. UmeinzelneselbstorganisierteQuantenpunktezuuntersuchen, sindweiteretechnischeVerfahrenwiezumBeispielgeeigneteLochblenden[Beh04]odervorstrukturierteSubstrate[Bau04]notig.InsogenanntenelektrostatischdeniertenQuantenpunkten[Han07]wirdineinemzweidimensionalenElektronengasdurchnegativgeladeneGate-ElektrodendasPoten-14 KAPITEL2. GRUNDLAGENtial ringformigsoangehoben, dainder MitteeinEinschlupotential entsteht, ausdemdieElektronennicht ohneweiteres entweichenkonnen. DieElektrodenwerdendurch Elektronenstrahl-Lithographie mit einer Prazision von etwa 10 Nanometern auf-gebracht. Dies ermoglicht es, eine Vielzahl von unterschiedlichen Strukturen (beispiels-weise gekoppelte Quantenpunkte oder Quantenpunktkontakte) herzustellen und zu un-tersuchen.ElektrostatischdenierteQuantenpunktebietensichbesondersimBereichder Spintronikan. Dasie nur f ur eine Sorte Ladungstrager einEinschlupotentialdarstellen, sind sie f ur optische Experimente und Anwendungen weniger geeignet. Wei-tereVerfahrenzur HerstellungvonQuantenpunktensinddasUberwachsenvonpy-ramidenformigenFurchen[Har97] oderinNanodrahteneingebetteteQuantenpunkte[Bor05].AuchzurHerstellungvonQuantenpunktenlatsichdasVerfahrendesUberwach-sens von Spaltachen einsetzen. Diese Quantenpunkte bilden ein Einschlupotential f urElektronen und Locher und bieten sich somit f ur optische Untersuchungen an. Wie beiQuantendrahtenkennzeichnetdiesesVerfahren, dassichdieGeometrieundPositionvoneinzelnenodergekoppeltenQuantenpunktenmithoherPrazisionfestlegenlat.ImfolgendenAbschnittwirddieseMethodegenauervorgestellt.2.3UberwachsenvonSpaltachenDas Verfahren desUberwachsens von Spaltachen (engl.: cleaved edge overgrowth, Abk.:CEO)bildetdenKerndieserArbeit.DabeiwerdendurchEpitaxieStrukturenmitei-nemT-formigenQuerschnitthergestellt. AmKreuzungspunktentstehendurchquan-tenmechanischeEekteeinEinschlupotential f urElektronenundLocherundsomitQuantendrahteoder-punkte.Das Prinzip wurde 1985 erstmalig von Yia-Chung Chang et.al. vorgestellt [Cha85]und1990vonLorenPfeieret.al.experimentellrealisiert[Pfe90].ZweiJahrespaterstelltenAlexandroGo ni et. al. mit diesemVerfahrenT-formigeQuantendrahteher[Gon92] und 1997 Werner Wegscheider et. al. erstmals Quantenpunkte [Weg97, Sch97].Bild2.7zeigt dasprinzipielleVerfahren4. Zuerst wirdeinQuantenlmeingebet-tetineineAlGaAs-Barriereauf einSubstratmithilfederMBEaufgewachsen. DannwirddasProbenst uckinsituentlangder(110)-EbeneinderMBE-Kammergespal-ten. UntergeeignetenUmstandenistdieSpaltache ubermakroskopischeDistanzenatomarglatt.UnmittelbardarauolgendwirdineinemzweitenWachstumsschrittaufdieseSpaltacheeinweiterer Quantenlmaufgewachsen, gefolgt voneiner weiteren4Das CEO-Verfahren ist hier vereinfacht dargestellt. Die ausgelassenen technischen Details werdenausf uhrlich in Kapitel 4.5 erlautert.2.3.UBERWACHSENVONSPALTFLACHEN 15Bild2.7: HerstellungvonQuantenpunktendurchUberwachsenvonSpaltachen. Zuerstwird durch MBE ein Quantenlm hergestellt. Dann wird die Probe gespalten und mit einemweiteren Quantenlm uberwachsen. Entlang der Verbindungslinie bildet sich durch quanten-mechanischeEekteeinQuantendraht. DurcherneutesSpaltenundUberwachsenentstehtein Quantenpunkt an der Ecke, wo die drei Quantenlme aufeinandertreen (aus [Sch99])AlGaAs-Barriere.EsentstehtalsoeineT-formigeStruktur. EntlangderSchnittgeradenderbeidenQuantenlme kann sich die Wellenfunktion von Elektronen und Lochern in ein groeresVolumenausdehnen. Diese Ausdehnungf uhrt zueiner EnergieabsenkungandieserStelleundsomitzurBildungeinesQuantendrahts.InBild6.4inKapitel6ndensichgraphischeDarstellungenderWellenfunktionenandieserKreuzung.UmQuantenpunktezuerhalten, wirddieserProzedesSpaltensundUberwach-senseinzweitesMaldurchgef uhrt.AnderEcke,anderdiedreiQuantenlmeaufein-andertreen,kommteszueinerweiterenEnergieabsenkungundsozurBildungeinesQuantenpunkts. Bild2.8zeigt eineRasterelektronenmikroskopie-Aufnahmeeiner sohergestelltenQuantenpunktstruktur. Der eigentlicheQuantenpunkt bendet sichanderEckeundistindiesemBildnichtdirektzusehen, daerunterhalbderAlGaAs-Deckschichtliegt.Dar uber hinaus kann beim ersten Wachstumsschritt statt eines einzelnen Quanten-lmsaucheinUbergitterausmehrerenQuantenlmengewachsenwerden. Auf dieseWeise ergebensichdanneine Reihe vonmehrerennebeneinander liegendenQuan-tendrahtenbzw. -punkten. IstdieBarrierezwischendenQuantenlmenhinreichendschmal,konnensoauchgekoppelteQuantenpunktehergestelltwerden(Bild2.9).Die-sewerdenauchQuantenpunktmolek ulegenannt.In dieser Arbeit wird bei der Beschreibung von CEO-Proben der zuerst gewachseneQuantenlmstets als (001)-Quantenlm, der zweite als (110)-Quantenlmundder16 KAPITEL2. GRUNDLAGENBild2.8: Rasterelektronenmikroskopie-Auf-nahme eines CEO-Quantenpunktstruktur. DerQuantenpunkt bendet sich an der Ecke unter-halb der AlGaAs-Barriere. Die Rauhigkeit der(001)-und(110)-Oberachenwirddurchun-kontrolliertes Uberwachsen der bereits gewach-senen Schichten im zweiten und dritten Wachs-tumsschritt verursacht, hat aber keine Auswir-kungen auf die vergrabene Struktur (Bild: Lu-cia Steinke)dritteals(110)-Quantenlmbezeichnet.DiesedreiRichtungenbildeneinkartesischesKoordinatensystem.DerbesondereVorteil desCEO-VerfahrenistdiehohePrazisiondesWachstums.AufgrundderZinkblende-KristallstrukturspaltetderGaAs-Kristall untergeeignetenBedingungen uber makroskopische Distanzenatomar glatt. Die ubrigenGeometrieist durchdas MBE-Wachstumbestimmt. Damit lassensichdie Positionen, Groe,AbstandeundMaterialienderQuantendrahteund-punktesehrgenaufestlegen.EinentscheidenderNachteil diesesVerfahrensistjedochdasrelativgeringeEin-schlupotential. Dieses zu optimieren ist ein wesentliches Ziel dieser Arbeit. AuerdemistCEOeinrelativaufwandigesVerfahrenundkaumf urdenindustriellenEinsatzimgroenMastabeinsetzbar. EinweitererNachteil kannf urbestimmteAnwendungendie Tatsache sein, da die Strukturen nur wenige m von der Kante bzw. Ecke entferntsind.DieserschwertbespielsweiseeineelektrischeKontaktierungderStrukturen.2.4 MehrteilcheneekteEinElektronundeinLochineinemHalbleiterkristall konnendurchdie Coulomb-wechselwirkungeinengebundenenZustandeinnehmen. DiesistvergleichbarmitderBildung eines Wassersto-Atoms aus einem Proton und einem Elektron. Ein so gebun-denes Elektron-Loch-Paar stellt ein Quasiteilchen dar und wird als Exziton bezeichnet.Man unterscheidet zwei Arten von Exzitonen. Bei den sogenannten Frenkel-Exzitonensind Elektron und Loch an einem Atom der Kristallstruktur lokalisiert. Im Prinzip stelltes einfach einen angeregten Zustand dieses Atoms dar, allerdings mit der Besonderheit,dasichdieAnregungdurchdenKristall voneinemAtomzumanderenfortbewegenkann.Ist die Bindung zwischen Elektron und Loch schwacher und so ihr Abstand gro ge-gen uber der Gitterkonstante, bilden sich sogenannte Mott-Wannier-Exzitonen. Hierbei2.4. MEHRTEILCHENEFFEKTE 17Bild 2.9: Schematische Darstellung einer CEO-Struktur mit zwei gekoppelten Quantenpunk-ten. DasblaudargestellteMaterial wurdebeimerstenWachstumsschrittaufgebracht, dasgr une beim zweiten und das rote beim dritten. Die aufgewachsenen Quantenlme sind durchZwischenraume dargestellt und die sich ergebenden Quantendrahte als Querschnittsprol andenKanten.DiezweigekoppeltenQuantenpunktebendensichinderMittederStruktur(nach [Sch97]).sindElektronenundLocher uberdasKristallgitterdelokalisiert.DiesistinsbesondereimGaAs-MaterialsystemderFall.Mankannsichdiessovorstellen,daElektronundLochsichahnlichwieimBohrschenAtommodellgegenseitigumkreisen.DieUbergangsenergie f ur die Rekombination eines Exzitons ist im Vergleich zu dereines freienElektrons undLochs umdieExzitonen-BindungsenergieEXabgesenkt.Oft stellt man sich dies so vor, da Exzitonen im Bandschema zu Zustande f uhren, dieknappunterhalbder Leitungsbandkantebzw. oberhalbder Valenzbandkanteliegen.Genaugenommen ist dies eigentlichnicht korrekt,da das ubliche BandstrukturmodellnurEin-Teilchen-Zustandebeschreibt.Im dreidimensionalen Volumenkristall lat sich die Exzitonen-Bindungsenergie nachdemklassischenModell desWassersto-Atomsberechnen[Dav98]. Dabei ziehensichElektronundLochdurchdasCoulombpotentialU(r) = 14e2r(2.10)18 KAPITEL2. GRUNDLAGENgegenseitiganundumkreisenimAbstandrvoneinander dengemeinsamenSchwer-punktmitderreduziertenMasse.DerEinudesKristallgitterswirddurchdieDi-elektrizitatskonstanteund die eektiven Massen beschrieben. Analog zum Wassersto-AtomergibtsichdieExzitonen-Bindungsenergiezu[Har05]EX= e4322(2.11)undderExzitonen-Bohrradiuszua0=42e2(2.12)F ur GaAs ergibt sich eine Bindungsenergie von EX= 4, 2 meV und ein Bohrradius von11,2 nm.Es sind ferner auch exzitonische Zustande mit mehr als zwei Ladungstragern moglich.EnthalteinExzitoneinzusatzlichesLochoderElektron,sprichtmanvoneinemgela-denenExziton. Gehenzwei ExzitoneneineBindungmiteinanderein, soentstehteinsogenanntes Biexzitonaus zwei Elektronenundzwei Lochern, dasAhnlichkeitenzueinemH2-Molek ulaufweist.In Strukturen mit niedrigerer Dimensionalitat tritt eine verstarkte Coulomb-Wech-selwirkung zwischenElektronenundLochernauf. Dadurchnimmt der BohrradiusabunddieExzitonen-BindungsenergieEXwirdgroer. F urGaAs-QuantenlmemitAl0.35Ga0.65As-BarrierenbeispielsweisesteigtEXaufdasZwei-bisDreifacheimVer-gleichzumVolumenkristall an. Anschaulichkannmansichvorstellen, dadurchdieraumlicheEinschrankungderAbstandzwischenElektronundLochverringertundsodie Coulomb-Wechselwirkung verstarkt wird. Der genaue Wert von EXin niederdimen-sionalenStrukturenhangtvonderGeometrieundderMaterialzusammensetzungab.Eineinfaches Modellf ur Quantenlme ndet sichin[Mat92]. Genauere Berechnungenf urQuantenlme, -drahteund-punktewerdeninKapitel 6.4vorgestelltundsindinBild6.6gezeigt.ExzitonischeEektesindinderRegel nurbei niedrigenTemperaturendominant,bei denenEX>kbT gilt. Bei ZimmertemperaturmitkbT =26meVsindimGaAs-Volumenkristall fast alle Exzitonenionisiert. InniederdimensionalenSystemenhin-gegensindhohere Exzitonen-Bindungsenergienbis uber 20 meVf ur Quantendrahtemoglich. Auf dieseWeiselassensichStrukturenherstellen, derenoptischeundelek-trische Eigenschaftenauchnochbei Zimmertemperatur durchExzitonenbestimmtsind. InnulldimensionalenQuantenpunktenliegenElektron-Loch-PaareandererseitsgrundsatzlichinFormvonExzitonenvor.Im Fall von hohen Ladungstragerkonzentrationen wie beispielsweise bei starker op-tischer AnregungwirddieCoulomb-AnziehunginElektron-Loch-Paarendurchfreie2.5. OPTISCHEUBERGANGE 19LadungstragerabgeschirmtundsodieExzitonen-Bindungsenergieerniedrigt[Kal96].Parallel dazu wird die Bandl ucke durch Austausch- und Korrelationseekte abgesenkt,waszurRenormalisierungderBandl ucke(engl.:bandgaprenormalization)f uhrt.DieErniedrigungder Exzitonen-Bindungsenergiewirdzunachst durchdieRenormalisie-rungderBandl uckeausgeglichen,sodadieUbergangsenergiekonstantbleibt.Uber-steigtdieLadungstragerkonzentrationjedochdiesogenannteMott-Dichte,werdendieexzitonischenBindungenaufgelostundesentstehteinPlasmaausfreienElektronenund Lochern. Bei einer weiteren Erhohung der Ladungstragerdichte wird die Bandl uckeweiterabgesenktundf uhrtzukleinerenUbergangsenergien.2.5 OptischeUbergangeDie in dieser Arbeit untersuchten Proben werden durch optische Verfahren charakteri-siert.EshandeltsichdabeiumTyp-1-Quantenstrukturen,derenelektronischeEigen-schaftenvorrangigdurchElektron-Loch-Paarebestimmtwerden. ZurMessungdieserZustandeistdieoptischeAbsorptions-undEmissionsspektroskopiebesondersgutge-eignet, da die Photonenergie des wechselwirkenden Lichts direkt derUbergangsenergiederElektron-Loch-Paareentspricht.PhotolumineszenzBeiderPhotolumineszenz(PL)wirdeinHalbleiteroptischangeregtundsendetinfol-gedessenLichtmiteineretwasgroerenWellenlangeaus.DieeinzelnenVorgange,diedabeiablaufen,sindinBild2.10f urtiefeTemperaturendargestellt.BeiderAnregungwirdLaserlichtmiteinerbestimmtenPhotonenenergieEexcab-sorbiert (1). Dabei wirdeinElektron-Loch-Paar erzeugt, das sichanfangs ineinemangeregtenZustandbendet, da inder Regel Eexcgroer als die Bandl ucke Egapist. InnerhalbvoneinigenPikosekundenrelaxierendie Ladungstrager zumjeweili-genBandminimumbzw. -maximum, dasf urGaAsam-Punktliegt(2). DieEner-giewirddabei inFormvonGitterschwingungenabgegeben. AufgrundderCoulomb-Wechselwirkung kann es zur Bildung von Exzitonen kommen, die die um die Exzitonen-BindungsenergieEXtiefergelegenenExzitonenzustandebesetzen. Bei tiefenTempe-raturenliegenElektron-Loch-Paare zum uberwiegendenTeil inFormvongebunde-nenExzitonenvor.NacheinerLebensdauervonungefahr1 nsrekombiniertdanndasElektron-Loch-Paar (3) unter Emission eines Photons der Energie Egap bzw. EgapEX,diespektroskopischgemessenwerdenkann.In Bild 2.10 ist zur besserenUbersichtlichkeit nur das schwere Lochband eingezeich-net.ImGaAs-Volumenkristall,indemdasschwereundleichteLochbandam-Punkt20 KAPITEL2. GRUNDLAGENBild 2.10: Schematische Darstellung der einzelnen Prozesse bei der Photolumineszenz. Dar-gestellt ist der Bandverlauf im k-Raum f ur einen direkten Halbleiter wie GaAs (aus [Sch05])entartetsind,verhaltensichleichteLocherinderPLgenausowieschwere.IstjedochdieEntartungaufgehoben, wiebeispielsweiseineinemQuantenlm, habenElektron-Loch-Paare mit einem leichten Loch eine hohereUbergangsenergie und f uhren zu einemzusatzlichenSignalimPL-Spektrum.DiesesSignalistallerdingssehrschwach,dadieLebensdauernurwenigePikosekundenbetragtundsodieWahrscheinlichkeitwesent-lich groer ist, da das leichte Loch durch Aussendung eines Infrarot-Photons zu einemenergiearmerenschwerenLochwird.In Bild 2.10 sind die Prozesse f ur einen Halbleiter dargestellt, bei dem sich das Lei-tungsbandminimumunddasValenzbandmaximumim

k-RaumandergleichenStellebenden(typischerweiseam-PunktwiebeiGaAs).DahierbeiElektron-Loch-Paaredirektrekombinierenkonnen,werdendieseMaterialiendirekteHalbleitergenannt.InindirektenHalbleiternwiebeispielsweiseSiliziumbendensichdasLeitungsbandmi-nimumunddasValenzbandmaximumanunterschiedlichenStellen. Dannistf urdieRekombinationderrelaxiertenLadungstragereinzusatzlichesPhononnotwendig,umdieImpulsdierenzaufzunehmen. DiesverringertdieWahrscheinlichkeitf uroptischeEmissionwesentlichundmachtbeispielsweiseSiliziumalsGrundstof urLichtemitterungeeignet.2.5. OPTISCHEUBERGANGE 21Die Lichtemission aus Quantenstrukturen zeigt aufgrund der Grundzustandsenergieder quantisierten Elektronen Eeund Locher Ehheine hohereUbergangsenergie als ausdemVolumenkristall:EPL= Egap + Ee + Ehh EX(2.13)DieLinienbreitederEmissionistdabeiinderRegeldurchGrenzachenuktuationenverbreitert(sieheunten).Nichtstrahlende Rekombinationsprozesse verlaufen in der Regel uber tiefe Storstel-lenundsinddievorherrschendeArt der RekombinationinindirektenundunreinenHalbleitern. Bei qualitativ hochwertigem GaAs konnen die nichtstrahlenden Rekombi-nationsprozessevernachlassigtwerden.WichtigeParameterbeiderPhotolumineszenzsinddieLeistung,PolarisationundWellenlange der Anregung, die Polarisation der Detektion sowie die Temperatur. DurcheineVariationderAnregungsleistungkannmanverschiedeneZustandsdichteninderProbe relativzueinander untersuchen. Bei einer Erhohungder LeistungbeobachtetmanbeimanchenSignalen(zumBeispielder Emissionaus Storstellen) eine Sattigungder Emission. Dies ist ein Hinweis darauf, da die entsprechenden Zustande in begrenz-ter Zahl in der Probe vorhanden sind und ab einer bestimmten Leistung praktisch allebesetztsind.DurchdiePolarisationvonEmissionundDetektionkannmanaufgrundder Auswahlregeln (siehe unten) die Signale von bestimmten Strukturen besser von an-deren oder dem Hintergrundrauschen unterscheiden. Die Moglichkeiten, die sich durcheine Variation der Anregungswellenlange ergeben, werden im folgenden Abschnitt vor-gestellt.AbsorptionsspektroskopieBei der klassischen Absorptionsspektroskopie wird der Absorptionskoezient der Probein Abhangigkeit von der Wellenlange gemessen. Dabei wird die Leistung des transmit-tiertenLichts gemessenundmit der Anregungsleistungverglichen. Auf dieseWeiseerhaltmaneinAbbildderZustandsdichte.DerNachteildiesesVerfahrensist,dadieProbeauerhalbderzuuntersuchendenStrukturenkeinAnregungslichtabsorbierendarf. ImGaAs-Materialsystembeispielsweisemudaf ur inder Regel das Substrat-materialvondenaufgewachsenenSchichtenabgetrenntwerden.Auerdemisthierbeidas Signal-Rausch-Verhaltnis meistens sehr schlecht. Inder Praxis ist dieAbsorpti-onsspektroskopie daher aufwandigundoft ungenau. Als Alternative bietet sichdievielenFalleneineVariationderPhotolumineszenz,diesogenanntePhotolumineszenz-Anregungsspektroskopie (engl.: photoluminescence excitation spectroscopy, Abk.: PLE)an.22 KAPITEL2. GRUNDLAGENBei der im vorigen Abschnitt vorgestellten Photolumineszenz werden bei der Anre-gungElektron-Loch-PaareinirgendeinemangeregtenZustanderzeugt.Vondortrela-xieren die Ladungstrager dann relativ schnell in den Grundzustand. Andererseits kannmanauchdirektbestimmteZustandederzuuntersuchendenStrukturanregen,wenndie Wellenlange, also die Photonenenergie der Anregung genau der Energie des jeweili-gen Zustands entspricht. Man spricht in diesem Fall von resonanter Absorption. Wie beider Photolumineszenz relaxieren die Ladungstrager dann relativ schnell in den Grund-zustandundkonnenvondortausemittiertwerden. FallskeineLadungstragerdurchandere Prozesse, wie zum Beispiel nichtstrahlende Rekombination verloren gehen, ent-sprichtdieAnzahl deremittiertenPhotonenausdemGrundzustanddanngenauderAnzahlderabsorbiertenPhotonen.DurchVariationderAnregungswellenlangeergibtsichalsoeinAbsorptionsspektrumunterderVoraussetzung, dadienichtstrahlendeRekombinationvernachlassigbar ist undkeineLadungstrager inandereBereichderProbeabieen.BeidenindieserArbeituntersuchtenGaAs-ProbenistdiesderFall,daGaAseindirekterHalbleiterist, dieProbensehrwenigStorstellenaufweisenunddieLadungstragerdurchdieVerlaufederBandkantenraumlicheingeschlossensind.

noitprosbAStokes-VerschiebungStokes-VerschiebungexzitonischeEmissionexzitonischeEmissionnoitprosbAnoitprosbAohneExzitonen 1D 2D3DEgEEgE EgEBild2.11: Schematischer Vergleichder Absorptioninein-, zwei- unddreidimensionalenStrukturenf ur tiefe Temperaturen. Die rote Kurve zeigt die Zustandsdichte wie inBild2.4. DieschraerteFlachestelltdasAbsorptionsspektrumdar. DieEmissionausexzito-nischenZustandenndetsichaufgrundderStokes-Verschiebungbei niedrigerenEnergien(nach [Oga95]).InBild2.11isteinVergleichderAbsorptionsspektren(schraerteFlache)imVo-lumenkristall (3D), inQuantenlmen(2D)undinQuantendrahten(1D)dargestellt.Bei tiefen Temperaturen ndet sich unterhalb der Bandkante ein zusatzliches Signal inder Absorption. Dieses Signal entspricht der Generierung eines Exzitons, dessenUber-gangsenergieumdenBetragderBindungsenergieunterhalbderBandkanteliegt.Wie2.5. OPTISCHEUBERGANGE 23inAbschnitt2.4beschrieben,steigtdieExzitonen-BindungsenergiemitabnehmenderDimensionalitat. Die Emission aus exzitonischen Zustanden liegt aufgrund der Stokes-Verschiebung(sieheunten)beiniedrigerenEnergien.Bei der optischenGenerierungvonungebundenenElektron-Loch-PaarensprichtmanvonBand-zu-Band-Absorption. Hierbei konnenElektronundLochnocheinenzusatzlichenImpulsaufnehmen,wodurchsichoberhalbderBandkanteeinkontinuier-lichesAbsorptionsspektrumergibt.DadasabsorbiertePhotoneinenvernachlassigbarkleinenImpulshat,bewegensichdabeiwegenderImpulserhaltungdaserzeugteElek-tronundLochinentgegengesetzteRichtungenfort. AusdiesemGrundkonnenauchExzitonen, in denen Elektronen und Locher ja gebunden sind, bei optischenUbergangenkeinen Impuls aufnehmen bzw. abgeben, was zu den in Bild 2.11 gezeigten scharfen Li-nienf uhrt.DieCoulomb-Wechselwirkung,diezurBildungvonExzitonenf uhrt,wirktauchbeiderBand-zu-Band-AbsorptionvonungebundenenLadungstragernundf uhrtdazu, dadas Absorptionsspektrum(schwarze Linie) vonder Zustandsdichte (roteLinie) abweicht. DieseAbweichungwirddurchdensogenanntenSommerfeld-Faktor[Dav98]beschrieben.FermisGoldeneRegelDieoptischeUbergangswahrscheinlichkeitPbzw. Lebensdauer f urdieAbsorptionund stimulierte Emission wird in zeitabhangiger Storungstheorie durch Fermis GoldeneRegelbeschrieben[Bas96]:P=1=2

|f|HI|i|2f(2.14)mit demUbergangs-Matrixelement f|HI|i undder Zustandsdichte des jeweiligenEndzustandsf. DieoptischeUbergangswahrscheinlichkeithangtalsounteranderemvonderZustandsdichtedesEndzustandsab. AusdiesemGrundweisenniederdimen-sionale optoelektronische Bauelemente meistens eine hohere Ezienz auf. F ur diskreteZustandeergibtsichP=1=2

|f|HI|i|2(Ei Ef ) (2.15)Das Pluszeichen steht dabei f ur die Absorption und das Minuszeichen f ur die Emissioneines Photons der Energie. Der Wechselwirkungs-Hamiltonoperator HI, der denZustand |imitderEnegieEiindenZustand |fmitderEnergieEf uberf uhrt,latsichunterVernachlassigungdesPhotonen-Wellenvektorsausdr uckendurchHI=ieF2m0 p (2.16)24 KAPITEL2. GRUNDLAGENmitderfreienElektronenmassem0,derelektrischenFeldstarkeF,demPolarisations-vektorunddemImpulsoperator p.ImRahmender Einh ullendennaherung(siehe Kapitel 3.1) wirddie Wellenfunk-tion(r) als Produkt aus einer schnell oszillierendenBlochfunktionu(r) undeinereinh ullenden Wellenfunktion (r) geschrieben. Nimmt man letztere als innerhalb einerElementarzellenaherungsweisekonstantan, latsichdasMatrixelementf uroptischeInterband ubergangealsProduktschreiben[Har05]:f|HI|i = uf|HI|ui

EZf|i (2.17)DerIndexEZdr uckthierbei aus, da ubereineEinheitszelleintegriertwirdunddieIndizesiundfkennzeichnenwiederumdenAnfangs-bzw.Endzustand.AuswahlregelnDasMatrixelementinFermisGoldenerRegel (2.15)isteinMaf urdieWahrschein-lichkeit des entsprechendenUbergangs. Ist das Matrixelement f|HI|i = 0, so ist auchdieUbergangswahrscheinlichkeitP= 0,derentsprechendeUbergangalsoverboten.F ur optische Interband ubergange in Heterostrukturenergebensich zweiArten vonAuswahlregeln aus Gleichung (2.17). DerUberlapp der einh ullenden Wellenfunktionenf|i bestimmt, welche Quantenzahlen die quantisierten Zustande im Leitungs- undValenzband haben d urfen, damit einUbergang erlaubt ist. Allgemein weisenUbergangezwischen Subbandern mit gleicher Quantenzahl die hochsten Wahrscheinlichkeiten auf.Anschaulich bedeutet diese Auswahlregel, da optische Absorption und Emission nichtmoglichsind,wennElektronenundLocherraumlichvoneinandergetrenntsind.ArtdesUbergangs Polarisation rel.WahrscheinlichkeitElektron-Schwerloch zumQW 1/2zumQW verbotenElektron-Leichtloch zumQW 1/6zumQW 2/3Elektron-abgesp.Loch zumQW 1/3zumQW 1/3Tabelle2.1: Auswahlregeln f ur optische Interband ubergange in einem Quantenlm am -Punkt. F ur schwere Locher ist insbesondere die Absorption und Emission von Licht bei Aus-breitungentlangderQuantenlmebeneundsenkrechterPolarisationverboten. F urleichteLochersindallePolarisationsrichtungenerlaubt,weisenaberverschiedeneUbergangswahr-scheinlichkeiten auf.2.5. OPTISCHEUBERGANGE 25ArtdesUbergangs Polarisation rel.WahrscheinlichkeitElektron-Schwerloch zumQWR verbotenzumQWR 1/2Elektron-Leichtloch zumQWR 2/3zumQWR 1/6Tabelle2.2: Auswahlregelnf uroptischeInterband ubergangeineinemQuantendrahtmitkreisformigem Querschnitt am -Punkt.Der andere Faktor uf|HI|ui

EZin Gleichung (2.17) f uhrt zu Auswahlregeln bez ug-lichderPolarisationdesabsorbiertenoderemittiertenLichts. F urLadungstrageram-PunktsinddieseinTabelle2.1f urQuantenlmeundinTabelle2.2f urQuanten-drahtezusammengefat. DiemathematischeHerleitunghierzundetsichin[Bas96]bzw.[Ser91].F urkugelsymmetrischeQuantenpunktesindausSymmetriegr undenallePolarisationsrichtungenerlaubt.Experimentell latsichderPolarisationszustanddesanregendenundemittiertenLichtsbestimmen,indemmandurchPolarisationslterdielinearePolarisationf ur0,45, 90und135sowiedierechtszirkulare(RZ)undlinkszirkulare(LZ)Polarisationmit.AusdenjeweiligenIntensitatenlassensichdieStokes-ParameterI = I0 + I90Q = I0 I90U = I45 I135V = IRZ ILZ(2.18)ermitteln, die den Polarisationszustand des Lichts vollstandig beschreiben. Der Polari-sationsgrad =_Q2+ U2+ V2I(2.19)gibt den Anteil der polarisierten Strahlung an der Gesamtstrahlung an. F ur nur linearpolarisiertesLichtergibtsichlin=_Q2+ U2I(2.20)LinienformenDie Formder Spektrallinienbei der optischenEmissionsteht ineinemengenZu-sammenhangmit der Qualitat der gewachsenenProbe. AbweichungeninGeometrieund Materialzusammensetzung von der Idealstruktur beeinussen die Linienbreite undkonnenzuzusatzlichenSignalenimSpektrumf uhren.DiePhotolumineszenzistsomit26 KAPITEL2. GRUNDLAGENeineinfachesundeektivesVerfahren,umdieQualitatdesWachstumsbeurteiltenzukonnen. In diesem Abschnitt werden zunachst die Ursachen von Linienverbreiterungendargestellt. In Kapitel 4.4 wird dann genauer auf die Wachstumsprozesse eingegangen,dieEinuauf dieLinienbreiteund-formhaben. AllgemeineEinf uhrungenzuopti-schenLinienbreitenndensichinvielenB ucher uber LaserphysikwiezumBeispiel[Kne99].VerschiedeneMechanismentragenzurLinienverbreiterungbei.HierbeiistzuunterscheidenzwischenEektenimVolumenkristall undGrenzachenrauigkeitenbeiQuantenstrukturen.IndickenHalbleiterschichtenspielendieGrenzacheneinevernachlassigbareRol-leunddieSpektralliniensindhauptsachlichdurchProzesseverbreitert, dieimVolu-menkristallstattnden.DieLinienbreitebulkderoptischenEmissionsetztsichdabeizusammenausderVerbreiterungdurchStreuunganStorstellen, gebundenenExzito-nen, akustischen und optischen Phononen und der intrinsischen Linienbreite, die durchstrahlendeRekombination, Spinipstreuung, Exziton-Exziton-StreuungundExziton-Ladungstager-Streuungbestimmt ist [Sri92]. Bei denindieser Arbeit untersuchtenProbenistaufgrundderhohenReinheitdesMBE-WachstumsderBeitrag,derdurchStorstellen verursacht wird, vernachlassigbar klein. Ebenso sind im GaAs-Materialsys-temLegierungsuktuationensehr gering. Die Linienbreite imVolumenkristall weistdaher einlorenzformiges Prol auf undist durchdieEnergie-Zeit-Unscharferelationbulk= /mitderLebensdauerverkn upft.BeiniederdimensionalenHalbleiterstrukturenhingegensinddieSpektrallinienvorallem durch Grenzachenrauigkeiten verbreitert. Diese inhomogene Verbreiterung zeigtinderRegeleingauformigesProl.NebenderStarkederGrenzachenuktuationenist dabei vor allemderenraumlicheVerteilungimVergleichzur GroeundDiusi-onslange der Exzitonen entscheidend (siehe Kapitel 4.4). Je kleiner die Strukturgroensind, desto starker wirken sich Groenuktuationen auf die optische Emission aus. DieVerbreiterungdurcheineFluktuationderStrukturgroed(beispielsweisederBreiteeinesQuantenlms)latsichdurchinhom=EPLdd(2.21)ausdr ucken. Dabei bezeichnetddiemittlereFluktuationderStrukturgroeundEPLddieAbhangigkeitderEmissionsenergievond.Dieselatsichf ureinenQuanten-lmbeispielsweisedurchAbleitungderKurveinBild6.1ermitteln.Allgemein ist die optische Emission aus Halbleiterstrukturen sowohl homogen durchProzesseimVolumenkristall alsauchinhomogendurchGrenzachenrauigkeitenver-breitert. Die Linienform ist dann eineUberlagerung aus einem Gau- und einem Lorenz-Prol,dieauchalsVoigt-Prolbezeichnetwird.F urdieHalbwertsbreiteeinesVoigt-2.5. OPTISCHEUBERGANGE 27ProlslatsichkeineinfacheranalytischerAusdruckangeben.SiekannjedochdurchdieFormelV oigt 0, 5346 Lorentz +_0, 2166 Lorentz + Gauss2(2.22)miteinerAbweichungvonmaximal0,02%angenahertwerden[Oli77].WirddieLini-enbreitedurchdieinhomogeneVerbreiterungdominiert(Gauss>Lorentz), soergibtdievereinfachteFormelV oigt 0, 5346 Lorentz + Gauss(2.23)einemaximaleAbweichungvonwenigenProzent, wasinvielenFallenausreicht. MitdieserNaherungund(2.21)latsichdiegemesseneLinienbreitebeschreibendurch = 0, 5346 bulk +EPLdd(2.24)In[Sri92] wurdef ur(001)-GaAs-QuantenlmevonbesondershoherQualitateinehomogene Linienbreite vonbulk=120 eVundeine Dickenuktuationvond =0, 03 nmermittelt.ExzitonExzitonAlGaAs-BarriereGaAs-QWExziton1. raue Grenzchen 2. natrliche QDs 3. glatte BereicheBild2.12: Einschlu von Exzitonen bei unterschiedlich rauen Grenzachen. Von links nachrechts nimmt die Langenskala der Grenzachenrauigkeiten zu.DickenuktuationeninHeterostrukturenbewirkenallgemeinnicht nur eineLini-enverbreiterung, sondernkonnenauchzueiner Aufspaltungdes Signals inmehrereSpektrallinienf uhren. Die Formdes PL-Signals hangt dabei entscheidendvonderGroenordnungderFluktuationenimVergleichzumDurchmesserderExzitonenab.Der Bohrradius vonExzitoneninGaAs-Quantenlmenbetragt typischerweise9bis11nm[Har05]). InBild2.12sinddrei unterschiedlicheSituationenschematischamBeispieleinesQuantenlmsdargestellt:1. DieOberacheist relativraumit Fluktuationenineiner Groenordnungvonwenigen Nanometern. F ur ein Exziton ergibt sich dann eine gemittelte Quanten-lmdicke. DasPL-SpektrumzeigteineinzelnesSignal, dasallerdingsdurchdieFluktuationenstarkverbreitertist.28 KAPITEL2. GRUNDLAGEN2. WennsichdurchDickenuktuationenimQuantenlmeinbreitererBereichbil-det,dessenAusdehnungdemExziton-Durchmesserentspricht,kanndasExzitondorteinenZustandeinnehmen,derinallenRaumrichtungenlokalisiertist.Die-se nulldimensionalen Zustande werden als nat urliche Quantenpunkte bezeichnet.Sief uhrenzuzahlreichensehrscharfenSignalenimPL-Spektrumauf dernie-derenergetischenSeitedesQuantenlm-SignalsbeiniedrigenAnregungsenergien[Bru94,Zre94,Sch05].Dajederdiesernat urlichenQuantenpunktenureinExzi-ton oder Biexziton aufnehmen kann, sattigen diese Signale sehr schnell und gehenbeihoherenAnregungsleistungenimQuantenlm-Signalunter.3. IstdieLangenskaladerUnebenheitendeutlichgroeralsderDurchmesserderExzitonen, ergeben sich f ur die Exzitonen zwei oder mehr verschiedene Quanten-lmdicken.EntsprechendspaltetdasPL-SpektruminmehreregetrennteSignaleauf,diejeweilsf ursicheinerelativschmaleLinienbreiteaufweisen,dainnerhalbder einzelnen Abschnitte die Grenzachen glatt sind. Bei starker Linienverbreite-rung konnen sich diese Signale auch uberlagern, so da sie nicht mehr zu trennensindundalseinzelnessehrbreitesSignalerscheinen.Im Allgemeinen nden sich in MBE-gewachsenen Quantenlmen alle drei genanntenFallewieder. Welchervondiesendominiert, hangtvondengewahltenWachstumspa-rameternab,dieinKapitel4.4genauerbehandeltwerden.Stokes-VerschiebungEinegroereLinienbreiteentsprichteinerverbreitertenZustandsdichte.DieeinzelnenZustande in den quantisierten Richtungen sind dann nicht mehr -formig, sondern wei-seneinebestimmteBreiteauf.DieseVerbreiterungderZustandelatsich(zumindestf urexzitonischeZustande)durchAbsorptionsspektroskopiedirektmessen. DieEmis-sionhingegenndetnichtausallenZustandendieserverbreitertenVerteilungstatt,sondernvor allemaus Zustandenmit niedrigerer Energie, dadieLadungstrager zutieferliegenden Energien relaxieren. Die Emission zeigt somit eine Rotverschiebung, diesogenannte Stokes-Verschiebung, wie inBild2.11dargestellt ist. Eine MessungderStokes-VerschiebungndetsichinBild7.19.In[Yan93] wurdegezeigt, daeseinenuniversellenZusammenhangzwischenderLinienbreitederEmissionundderStokes-VerschiebungEStokesgibt:EStokes= 0, 553 (2.25)Bei der Herleitungwurdevoneiner gauformigenLinienverbreiterungausgegangen.DieseBeziehungwurdeexperimentellf urverschiedeneMaterialienundexperimentelle2.6. VERSPANNTEHALBLEITERSTRUKTUREN 29Verfahren in einem weiten Bereich bestatigt. Allerdings wurden dabei nur Quantenlmein (001)-Richtung untersucht. F ur (110)-Quantenlme wurde in [Sch99] eine etwa dop-pelt so groe Stokes-Verschiebung gemessen, die nicht plausibel erklart werden konnte.MessungenvonCEO-Quantendrahtenund(001)-QuantenlmeninderselbenArbeitstimmenhingegengutmitGleichung(2.25) uberein.2.6 VerspannteHalbleiterstrukturenVerspannungenineiner Halbleiterstruktur f uhrenzueiner VerbiegungundAufspal-tungder Bander undandernsomit die elektronischenEigenschaften. Dies kanninCEO-Quantendrahtenausgenutzt werden, umdieEinschluenergie(sieheAbschnitt2.7)deutlichzuerhohen. Dabei m ussenallerdingsdiebesonderenErfordernissebeimWachstumvonMaterialienmitunterschiedlichenGitterkonstantenbeachtetwerden.PseudomorphesWachstumWachstmanineinerHeterostrukturSchichtenverschiedenerMaterialienaufeinander,deren Gitterkonstanten ubereinstimmen, so erhalt man pseudomorphes Wachstum, dasheit,die aufgewachsenenSchichtennehmendie GitterstrukturdesSubstratesan,oh-ne da Versetzungen oder Fehlstellen auftreten. Dies ist beispielsweise bei AlGaAs derFall, dadieGitterkonstantenvonGaAsundAlAsnahezuidentischsind(sieheBild2.13). In der Regel ist pseudomorphes Wachstum notwendig, um qualitativ hochwerti-geStrukturenzuerhalten,daGitterfehlerzuGrenzachenrauigkeitenundStorstellenf uhren5.Doch auch bei Materialien mit unterschiedlicher Gitterkonstante kann es bei d unnenSchichtenzupseudomorphemWachstumkommen. WachstmaneinMaterial mitei-neranderenGitterkonstanteauf einSubstratauf (zumBeispiel InAsauf einGaAs-Substrat), so ubernimmt das neue Material zunachst die Gitterstruktur des Substrats,ist dabei jedochverspannt. Dies f uhrt zueiner Verspannungsenergie, die sich uberdie Dicke der gewachsenen Schicht aufsummiert.Ubersteigt die Dicke der verspanntenSchicht eine bestimmte kritische Schichtdicke hc (siehe Kapitel 4.3), dann wird die Ver-spannungsenergie uberVersetzungenundFehlstellenabgebaut. EslassensichsoalsoverspannteHeterostrukturenpseudomorphausMaterialienmitverschiedenenGitter-konstantenherstellen, solange die Dickender verspanntenSchichtendiese kritischeSchichtdickenicht ubersteigen.Bild2.14zeigtschematischeinesolcheStruktur.5Es gibt auch Anwendungen f ur nichtpseudomorphes Wachstum wie zum Beispiel selbstorganisierteQuantenpunkte (Abschnitt 2.2) oder relaxierte Puerschichten [Wur08].30 KAPITEL2. GRUNDLAGENAlxGa1-xAsInyAlxGa1-x-yAsxyBild2.13: Bandl uckeundGitterkonstantef urGaAs, InAs, AlAsunddarausgebildetenternarenundquaternarenHalbleitern. DieternarenHalbleiter liegenauf deneingezeich-netenVerbindungslinienunddiequaternareninnerhalbderdreieckigenFlache. DieleichteKr ummung der Linien resultiert aus der nichtlinearen Abhangigkeit der Bandl ucke vom Le-gierungsverhaltnis (vgl. Kapitel 3.3). Die Bandl ucke ist jeweils f ur den -Punkt angegeben.UmabsichtlichverspannteStrukturenherzustellen,bietetsichimGaAs-Material-systemderHalbleiterIndiumarsenid(InAs)an,dereinegroereGitterkonstanteundeine kleinere Bandl ucke als GaAs besitzt. Bild 2.13 zeigt die Bandl ucken und Gitterkon-stanten von GaAs, AlAs und InAs. Besonders exibel ist man bei der Verwendung desquaternaren Halbleiters InyAlxGa1-x-yAs. Der Indium-Anteil y legt dabei den Grad derVerspannungfestunddurchdenAluminium-AnteilxlatsichdieBandl uckebeliebiginnerhalbdesDreieicksinBild2.13einstellen.F ur Schichtstrukturen wie in Bild 2.14, die senkrecht zur Wachstumsrichtung trans-lationsinvariant sind, lat sich die Verformung relativ einfach berechnen. Die einzelnenSchichtennehmenbeimpseudomorphenWachstumdieGitterkonstantedesSubstratsan.Wennsiedabeigedehntodergestauchtwerden,ndeteineQuerkontraktionbzw.-dehnungstatt,dieduchdiePoissonzahlbeschriebenwird:= d/dl/l(2.26)Dabei bezeichnetl/l dierelativeLangenanderunginderSubstratebeneundd/ddieDickenanderunginWachstumsrichtung. Bei komplexerenStrukturenwiedenindieserArbeituntersuchtenCEO-ProbenmuzurBerechnungderVerformungendie2.6. VERSPANNTEHALBLEITERSTRUKTUREN 31AlGaAsInAlGaAsAlGaAsWachstumsrichtungBild2.14: PseudomorphesWachstumvonSchichtenmitunterschiedlichenGitterkonstan-ten.DerindiumhaltigenSchichtwirddabeidieGitterkonstantedesAlGaAs-Substratsauf-gezwungen. EineKontraktioninderSubstratebenef uhrt dabei zueiner QuerdehnunginWachstumsrichtung (aus [Neu08]).VerspannungsenergieaufeinemdiskretenGittermithilfederElastizitatstheoriemini-miertwerden.ElastizitatstheorieIndiesemAbschnittwirdinverk urzterFormdargestellt, wiesichVerspannungenineinemKristallimRahmenderklassischenElastizitatstheorie[Lan70]beschreibenundberechnenlassen. Imdarauf folgendenAbschnittwirddanndargelegt, wiesichdieseVerspannungenauf dieBandstruktur auswirken. Ausf uhrlicheAbhandlungenhierzundetsichin[Sch05]und[Haj03].IndiesemAbschnittkennzeichnetderVektorpfeileinenVektorimdreidimensiona-len Ortsraum. Die zugehorigen Komponenten werden durch das entsprechende Formel-zeichenohnePfeildargestelltunddieKoordinatenachsendurchnummeriert,alsozumBeispiel a = (a1, a2, a3).UnterdemEinuvonKraftenkonnensichFormundVolumeneinesFestkorpersandern. Dabei wirdjeder Korperpunkt vonseinemurspr unglichenOrt xzueinemneuenPlatz x

verschoben.DieDierenzwirddurchdenAuslenkungsvektoru(x) = x

x (2.27)beschrieben. Durch die Verformung andert sich auch der Abstandsvektor

d zweier Punk-tevon

d = xa xb(2.28)32 KAPITEL2. GRUNDLAGENzu

d

= x

a x

b(2.29)F ur ininitesimal benachbarte Punkte lat sich die Dierenz der quadratischen AbstandedannmithilfederTaylorentwicklungwiefolgtschreiben:|

d

|2|

d|2= 23

i=13

j=1didjuixj= 23

i=13

j=1

ijdidj(2.30)mitdemVerzerrungstensor

ij=12_uixj+ujxi_(2.31)DerVerzerrungstensoristsymmetrisch, dimensionslosundeineFunktiondesOr-tes x.PositiveHauptdiagonalenelementedr uckeneineDehnungentlangderbetreen-denKoordinatenachseausundnegativeeineStauchung. DieElementeauerhalbderHauptdiagonalen beschreiben Scherungen, die das Volumen nicht andern. Die Spur desVerzerrungstensors gibt die relativeAnderung des Volumens an und wird als hydrosta-tischeVerzerrung

hyd= Sp() = 11 + 22 + 33(2.32)bezeichnet.DasHookescheGesetzlautetinderElastizitatstheorieij=3

k=13

l=1Cijkl

kl(2.33)Dabei werden der Spannungstensor ij(Kraft) durch den Elastizitatstensor Cijklmitdem Verzerrrungstensor kl(Langenanderung) verkn upft. Die 81 Elemente des Elas-tizitatstensorssindMaterialkonstantenundlassensichdurchSymmetrie uberlegungenauf 21 unabhangige reduzieren. Durch Ber ucksichtigung der Kristallsymmetrie lat sichdiese Anzahl weiter verringern. In Kristallen mit kubischer Symmetrie gibt es nur dreilinearunabhangigeElementedesElastizitatstensors, diesichzumBeispiel alsC1111,C1122undC1212angebenlassen.DieVerspannungsenergieproVolumeneinheitdesKristallslautetEF=123

i=13

j=13

k=13

l=1Cijkl

ij

kl(2.34)Um die Verformung eines Kristalls durch innere oder auere Spannungen zu berechnen,mu der Gleichgewichtszustand gefunden werden, bei dem die Verspannungsenergie des2.6. VERSPANNTEHALBLEITERSTRUKTUREN 33gesamten Kristalls_EF dVminimal ist. Durch Variationsrechnung lat sich zeigen, dadieserZustanderreichtist,wennf urallePunkte xgilt:3

j=1ij(x)xj= 0 f uri = 1, 2, 3 (2.35)F ureindiskretesGittermitNGitterpunktenergibtsichhierauseinSystemvon3NGleichungen, aus denen sich dann f ur jeden Gitterpunkt die Auslenkung u(x) berechnenlat.EinuvonVerspannungenaufdieBandstrukturDiesoberechnetenAuslenkungenderAtomedesKristallgittershabeneinenwesentli-chenEinuaufdieBandstruktur.F urHalbleitermitZinkblendestrukturkanndieserimRahmenderkp-StorungstheoriedurchHinzunahmevonsogenanntenlinearenDe-formationspotentialennachBir undPikus berechnet werden. Es ergebensichdabeizusatzlicheTermeimHamiltonoperator, diezur VerschiebungundAufspaltungderValenz-undLeitungsbanderf uhren. DiegenaueHerleitungndetsichin[Bir74]. ImFolgendenwerdeneinigeKonsequenzenf urdieBandstrukturvorgestellt.F urElektronenam-PunktbestehteinproportionalerZusammenhangzwischenderVerschiebung desLeitungsbandesECundder relativenVolumenanderungdurchVerspannungen:Ec= acVV= ac Sp() (2.36)Die empirisch bestimmte Proportionalitatskonstante ist das sogenannte absolute Defor-mationspotential desLeitungsbandsac. F urElektronenjenseitsdes-PunktskommteszusatzlichzueinerAufspaltungdesLeitungsbandesinAbhangigkeitvon k.F urdasValenzbandzeigendieBerechnungenin[Bir74],dadasanalogdenierteabsoluteDeformationspotential des Valenzbands avnicht ausreicht, umdieAuswir-kungender Verspannungenwiderzugeben. Zwei weitereParameter, diesogenanntenuniaxialenDeformationspotentialebunddsindhiernotwendig,umdieAuswirkungenvonScherspannungenzubeschreiben, diedieEntartungvonschwerenundleichtenLochernam-Punktaufheben.PiezoelektrischePolarisationHalbleiter mit Zinkblendestruktur besitzen ionische Bindungen und weisen kein Inversi-onszentrum auf. Sie sind daher piezoelektrisch. Unter dem Einu von Verspannungenkommt es zuLadungsverschiebungen, die zueiner makroskopischenPolarisation

P34 KAPITEL2. GRUNDLAGENf uhren. Die Komponenten von

Psind uber die piezoelektrischen Koezienten eijkmitdemVerzerrungstensorverkn upft[Vur01]:Pi=3

j=13

k=1eijk

jk(2.37)Vereinfacht gesagt ist die Polarisation also proportional zur Verspannung. Durch Sym-metrie uberlegungenergibt sichf ur Zinkblendestrukturen, danur eineinzelner derpiezoelektrischen Konstanten wirklich unabhangig ist. Dies f uhrt zu dem vereinfachtenAusdruck

P(x) = 2 e123___

23

31

12___(2.38)Hier tretennur dieElementedes Verzerrungstensors auf, dieauerhalbder Haupt-diagonaleliegen.F urdiepiezoelektrischePolarisationsindalsonurScherungen,nichtaber Dehnungen oder Stauchungen relevant. Die piezoelektrische Polarisation f uhrt zuRaumladungsdichtenpiezo(x) =

P(x) = 2 e123_x1

23 +x2

31 +x3

12_, (2.39)diebeiderBerechnungderBandverlaufeber ucksichtigtwerdenm ussen.2.7 EinschluenergieEinederwichtigstenEigenschaftenvonQuantenlmen,-drahtenund-punktenistde-ren Einschluenergie Ec(engl.: connementenergy), auch Einschlupotential genannt.Hierunter versteht man die Energie, die man einem Elektron-Loch-Paar zuf uhren mu,damitesdieStrukturverlassenkann. EinegroeEinschluenergieistnotig, umdieVorteilevonniederdimensionalenStrukturenvoll nutzenzukonnen. Istsiezuklein,gehtbeihoherenTemperaturenoderelektrischenFeldernderLadungstragereinschluverlorenoder dieLebens- undSpeicherdauernvonLadungstragernwerdenzukurz.DahersindgroeEinschluenergieninsbesondere f urAnwendungeninderQuantenin-formationsverarbeitung und f ur optoelektronische Bauelemente bei ZimmertemperatureineentscheidendeVoraussetzung.F urQuantenlmeistdieEinschluenergiedieDierenzzwischendenUbergangs-energien der gebundenen Zustanden im Quantenlm EQW(wie in Formel 2.13 deniert)undderBandl uckeinderBarriereEBarr:Ec,QW= EBarr EQW(2.40)2.7. EINSCHLUSSENERGIE 35F ur CEO-Quantendrahte ist der Sachverhalt etwas komplizierter. Bei hoheren Tem-peraturensinddieElektron-Loch-Paare uberwiegendnicht als Exzitonengebunden.Hier ist die Einschluenergie f ur ElektronenEecdie Dierenz zwischendemQuan-tendrahtzustandunddemjenigenangrenzendenQuantenlm, der f ur ElektronendieniedrigereEnergiehat.Entsprechendesgiltf urdieEinschluenergief urLocherEhc:Eec,QWR= min(Ee(001)QW, Ee(110)QW) EeQWREhc,QWR= min(Eh(001)QW, Eh(110)QW) + EhQWR(2.41)Dabei kennzeichnenEeundEhdie Energie des jeweiligenElektron- bzw. Lochzu-stands.DiegesamteEinschluenergieistdieSummedieserbeiden,wobeizubeachtenist,daesmoglicherweiseenergetischamg unstigstenist,wennElektronundLochinunterschiedlicheQuantenlmeabwandern:Ec,QWR= Eec,QWR + Ehc,QWR= min(Ee(001)QW, Ee(110)QW) min(Eh(001)QW, Eh(110)QW) EQWR(2.42)Bei tiefenTemperaturenliegendieLadungstrager andererseits hauptsachlichimForm von gebundenen Exzitonen vor. Dabei gibt es grundsatzlich zwei Emissionsmecha-nismen f ur die Ladungstrager: Entweder das Exziton dissoziiert und die Ladungstragerwerden wie oben beschrieben emittiert. In diesem Fall ist das Einschlupotential durchGleichung(2.42)gegebenunddieinEQWRenthalteneExzitonen-BindungsenergieEXmu zusatzlich aufgebracht werden, damit die Ladungstrager den Quantendraht verlas-sen konnen. Auf der anderen Seite ist es auch moglich, da das Exziton in gebundenerFormindenjenigenangrenzendenQuantenlmwandert,derdieniedrigereExzitonen-BindungsenergieEXaufweist.IndiesemFallistdieEinschluenergiegegebendurchEc,QWR= min(E(001)QW, E(110)QW) EQWR(2.43)IndiesemFallistkeineEnergiezumDissoziierendesExzitonsnotig,aberderEndzu-stand,indembeidenLadungstragerimgleichenQuantenlmsind,istmoglicherweiseenergetischung unstiger.Welcherdieserzwei Emissionsmechanismendominiert, hangtnebenderTempera-turvomVerlaufdesLeitungs-undValenzbandesundEXab.BeidenindieserArbeituntersuchtenCEO-StrukturenimGaAs-Materialsystemist EXgrogegen uber derBandverschiebungvon(001)-und(110)-Quantenlmen, sodabei niedrigenTempe-raturenderzweiteEmissionsmechanismusnachGleichung(2.43)dominiert.Die Einschluenergie in Quantenpunkten ergibt sich analog dazu als Dierenz zwi-schen den Quantenpunkt- und den entsprechenden Quantendrahtzustanden. Auch hier36 KAPITEL2. GRUNDLAGENsind grundsatzlich zwei verschiedene Emissionsmechanismen mit aufgetrennten oder ge-bundenenElektron-Loch-Paarenmoglich.F urdieindieserArbeituntersuchtenCEO-StrukturendominiertwiederumbeitiefenTemperaturendieEmissionvonExzitonen,sodadieEinschluenergiedurchEc,QD= min(E(001)QWR, E(110)QWR, E(110)QWR)) EQD(2.44)gegebenist.DieOptimierungder Einschluenergieist einzentrales Themadieser Arbeit. InKapitel 6wirdzunachstanhandvonSimulationensystematischuntersucht, welchenEinudieStrukturgroenundMaterialienvonCEO-Quantendrahtenund-punktendabei haben und verschiedene Konzepte zur Erhohung der Einschluenergie verglichen.In Kapitel 8 werden dann experimentelle Messungen an derartigen Proben prasentiert.Im nun folgenden Abschnitt wird zunachst einUberblick uber die bisherige experimen-telleForschunganCEO-Quantendrahtenund-punktengegeben.EineUbersicht uberdiebisherigentheoretischenUntersuchungengibtKapitel6.1.HistorischeEntwicklungKurznachdemerstenerfolgreichenEinsatzdesCEO-VerfahrenzurHerstellungvonzweidimensionalenElektronengasen[Pfe90] wurdeesvonD. Gershoni et. al. verwen-det, umverspannungsinduzierteQuantendrahteineinemQuantenlmmiteinerEin-schluenergievon21 meVherzustellen[Ger90].DieerstenT-formigenQuantendrahtewurden 1992 von Alexandro Go ni et.al. verwirklicht und wiesen eine Einschluenergievon28 meVauf[Gon92].KurzdaraufrealisiertenWernerWegscheideret.al.deners-tenQuantendraht-Laserauf BasisdesCEO-Verfahrens[Weg93]. DasaktiveMediumbestand hier aus 22 parallelen 77 nm2groen T-formigen GaAs-Quantendrahten, dieinAl0,35Ga0,65Aseingebettet waren. Dabei wurdeeineEinschluenergievon17 meVerzielt.Durcheine weitere Verkleinerungder Querschnittsache auf 5, 5 5, 3 nm2undderVerwendungvonAlAs-BarrierenkonntenTakaoSomeyaet.al.imJahr1995eineEinschluenergievon35 meVerzielen[Som96]. Esstelltesichheraus, dasichdurchasymmetrische Kreuzungen Quantendrahte mit wesentlich groerem Ladungstragerein-schluherstellenlassen.Dabeiistder(001)-Quantenlmbreiteralsder uberwachseneundbeinhaltetzurAngleichungderEnergieniveauseinengewissenAnteilAluminium.H. Gislasonet. al. berichten1996vonQuantendrahten, dieauf dieseWeiseaneinerstarkasymmetrischenKreuzungeines12 nmbreitenAl0,14Ga0,86As-Quantenlmsmiteiner2,5 nmbreitenGaAs-SchichtentstehenundeineEinschluenergievon54meVaufweisen[Gis96,Lan96].2.8. QUANTENDRAHTLASER 37Spater wurde untersucht, inwieweit sichdie Einschluenergie durchverspannteStrukturenweiter erhohenlat. Hidefumi Akiyamaet. al. berichtetenimJahr 1998vonverspanntenT-formigenQuantendrahten, diesichander 3, 7 3, 4 nm2groenKreuzungvonzwei In0,17Ga0,83As-Quantenlmenbilden[Aki98, Yos98]. DieAutorenf uhrendie erhohte Einschluenergie von34 meVsowohl auf die verkleinerte Struk-turgroeals auchdenEinuder Verspannungenzur uck. SimulationenvonMariusGrundmann im gleichen Jahr [Gru98] an vergleichbaren Strukturen legen jedoch nahe,da die Verspannungen bei diesen Proben nicht zu einer Erhohung der Einschluenergief uhren.RobertSchusteret. al. stelltenimJahr2004UntersuchungenanCEO-Quanten-drahtenvor,dienichtdurcheineT-formigeKreuzung,sondernalleindurchVerspan-nungengebildetwerden[Sch04a]. ImGegensatzzudenobenerwahntenfr uherenAr-beiten von D. Gershoni et. al. stellt hier die Verspannungsschicht aus In0,16Al0,84As eineBarrieredar, sodakeinezusatzlicheBarriereschichtnotwendigist. HierdurchlieensichEinschluenergienvonbiszu52meVerzielen.DieerstenCEO-QuantenpunktevonWernerWegscheideret.al.imJahr1997ba-siertenauf QuantenlmenmiteinerBreitevonje7nmundzeigteneineEinschlu-energievon8bis10 meV[Weg97].IndergleichenArbeitsgruppewurdenkurzdaraufQuantenpunkte mit kleineren Strukturgroen und Einschluenergien von 7 bis 15 meVhergestellt[Sch99]. SeitdemgabeswenigFortschritteauf diesemGebiet, vermutlichweil dasdabei verwendeteVerfahrendeszweifachenUberwachsensvonSpaltachentechnischsehranspruchsvollist.Anfang2009wurdenvielversprechendeErgebnissezuCEO-QuantenpunktenvonJohannaRosslerveroentlicht[Roe09], bei denenmitdergleichennominellenProbenstrukturwiein[Weg97]Einschluenergienvon21 meVer-zieltwurden. LeiderwurdenandiesenStrukturenkeineweiterf uhrendenMessungendurchgef uhrt,umdiesenUnterschiedzuerklaren.Zusammenfassend sind also drei verschiedene Konzepte bekannt, um die Einschlu-energieinCEO-Quantenstrukturenzuerhohen: dieVerkleinerungderStrukturgroe,die Verwendung von asymmetrischen Strukturen und der Einsatz von Verspannungen.InKapitel6wirduntersucht,inwieweitsichdurcheineKombinationdieserVerfahrendasEinschlupotentialoptimierenlat.2.8 QuantendrahtlaserIm Rahmen dieser Arbeit wurden als konkrete Anwendung des CEO-Verfahrens Quan-tendrahtlaserhergestelltundcharakterisiert. IndiesemAbschnittwerdendienotigenGrundlagenkurzzusammengefat. Eineausf uhrlicheEinf uhrungndetsichinvielen38 KAPITEL2. GRUNDLAGENLehrb uchernzurLaserphysikwiebeispielsweise[Eic06]oder[Kne99].EinLaser besteht imWesentlichenaus drei Komponenten: einemaktivenMedi-um, in dem die Lichtverstarkung stattndet, einem optischen Resonator f ur die Strah-lungsr uckkopplungundeinemPumpmechanismus,derdieBesetzungsinversionimak-tivenMediumerzeugt.Dieseistnotwendig,damitdiestimulierteEmissiongegen uberder Absorption uberwiegt und so Lichtverstarkung stattnden kann. Der Resonator istinderRegel notwendig, damitdasLichtdasaktiveMediummehrfachdurchlauft, dadieLichtverstarkungwahrendeinesDurchgangsmeistensnichtausreichendist.Damit Laserbetriebstattndet, ist es erforderlich, dadas Licht wahrendeinesUmlaufs imResonator tatsachlichverstarkt wird. Dies ist der Fall, wenndieLicht-verstarkung im aktiven Medium die Verluste im Medium und an den Resonatorspiegelnmehralsaufwiegt. Hierf urlatsichfolgendeSchwellenbedingungangeben, oberhalbdererLasertatigkeitstattndet:eL>eiL_R1R2(2.45)Dabei bezeichneteiLdiegesamteAbsorptionundeLdiegesamteVerstarkungbeieinemDurchgangdurchdenResonator der LangeL. Der Verstarkungskoezient wird entsprechend analog zum Absorptionskoezienten i deniert6. Er hangt in ersterLinie vomverwendetenaktivenMediumundder Pumpleistungab.R1R2ist diemittlereReektivitatderSpiegel.DieseGroensindallgemeinwellenlangenabhangig.EineaquivalenteFormulierungderSchwellenbedingunglautet[Kne99] >i 12Lln(R1R2) (2.46)DiemodaleVerstarkungg= i(engl.:modal gain)kannunterhalbderLaser-schwelle mit der Methode von Hakki und Paoli [Hak75, Sch03b] gemessen werden. Hierwirkt der Resonator als Fabry-Perot-Etalon und moduliert das Lumineszenz-Spektrum.Beispiele f ur derartige Spektren nden sich in Bild 9.5 in Kapitel 9. Es ergibt sich folgen-derZusammenhangzwischendermodalenVerstarkunggunddenIntensitatsmaximapmaxund-minimapmindieserModulation:g() =1Lln__pmax/pmin 1_pmax/pmin + 1_12Lln(R1R2) (2.47)ImGrenzfall derLaserschwellegiltpmin=0. MitdieserFormel kannalsounteran-deremanhanddesEmissionsspektrumsermitteltwerden,obdieLaserschwellebereits uberschrittenwurde.6Die in diesem Abschnitt eingef uhrten Bezeichungen werden in der Literatur leider nicht einheitlichverwendet, so da bei Vergleichen stets auf die jeweiligen Denitionen zu achten ist.2.8. QUANTENDRAHTLASER 39Bild2.15: Schematische Darstellung ei-nes Halbleiterlasers mit einem AlGaAs-Wellenleiter und einer p-n-Struktur alsPumpmechanismus (nach einer Veroentli-chung der Firma Veeco)Laser konnen kontinuierlich (engl.: continuouswave, Abk.: cw) oder gepulst betrie-benwerden.ImgepulstenBetriebistesofteinfacher,dieLaserschwellezu uberschrei-ten. Zudem konnen wahrend der kurzen Pulsdauer deutlich hohere Ausgangsleistungenerreichtwerden.HalbleiterlaserBei Halbleiterlasernbesteht das aktive Mediumaus einemHalbleiter mit direkterBandl ucke. Der Laser ubergangentspricht dabei der Rekombinationeines Elektron-Loch-Paares7. Der Resonator wird durch die Endachen des Halbleiterkristalls gebildet.AufgrunddeshohenUnterschiedsderBrechzahlenverf ugendieseOberachenschonvon sich aus uber eine ausreichende Reektivitat von R 0, 3 [Kne99], die durch metal-lischeBeschichtungnochweitererhohtwerdenkann. DerPumpmechanismusbesteht ublicherweise aus einer pn-Diodenstruktur, in die die benotigten Elektronen und LocherdirektdurchelektrischenStrominDurchlarichtunginjiziertwerden(Bild2.15).DieHauptanwendungenvonHalbleiterlasernliegeninderInformations-undMe-technik. Vorteile sind die direkte Anregung mit elektrischem Strom, der hohe Wirkungs-grad ( uber 50 % moglich), kleine Abmessungen (mm- bis m-Bereich), die MoglichkeitderdirektenModulationbis uber10GHz,dieguteIntegrierbarkeitmitanderenBau-elementenunddiekosteng unstigeMassenproduktion. ZudenNachteilenzahlendievergleichsweiseschlechteStrahlqualitatundgeringereFrequenzstabilitat.Wie oben erwahnt bilden die Endachen des Halbleiterkristalls den Resonator undsind somit planparallel. Eine optische Mode in einem solchen Resonator ist von sich ausjedochnichtstabil undf uhrtzugroenBeugungsverlusten. DaherwirdinderRegeleinWellenleitereingesetzt, derdenseitlichenAustrittvonLichtverhindert, zueinerstabilen transversalen Mode im Resonator f uhrt und die Maxima dieser Mode moglichstgutauf dasaktiveMediumkonzentriert. DeroptischeF ullfaktor(engl.: connement7Eine Ausnahme bilden Quantenkaskadenlaser, die in dieser Arbeit nicht weiter behandelt werden.40 KAPITEL2. GRUNDLAGENfactor) =_akt.Zone|

E|2d

A_ |

E|2d

A(2.48)mitderelektrischenFeldstarke

EundderQuerschnittsache

AisteinMaf urdenUberlapp zwischen aktiver Zone und optischer Mode. Je groer der F ullfaktor ist, destohoheristdiemodaleVerstarkungimLaser.DieVerwendungvonniederdimensionalenStrukturenalsaktivesMediuminHalb-leiterlasernbringtentscheidendeVorteile. DasichmitabnehmenderDimensionalitatdiebesetzbarenZustandevermehrt ander Bandkantekonzentrieren(Bild2.4) unddie Starke des optischenUbergangs nachGleichung(2.14) vonder Zustandsdichteabhangt, f uhrt dies zu einer hoheren Ezienz und einer Reduzierung des Schwellstrom.DieWellenlangedesoptischenUbergangsistinniederdimensionalenStrukturenvondenQuantisierungsenergienabhangig,alsodurchdieStrukturgeometriemitbestimmt.HierausergebensicheineeinehohereFrequenzstabilitat, eineniedrigereTemperatu-rabhangigkeitundeinehohereLebensdauer. AuerdemdeckendiemoglichenEmissi-onswellenlangeneinengroerenSpektralbereichab.AusdiesemGrundsindheutigeHalbleiterlaserinderRegelQuantenlmlaserundwerden in der Massenproduktion durch MOCVD hergestellt. An einer weiteren Verbes-serungdurchVerwendungvonQuantendrahtenundQuantenpunktenwirdgeforscht.ImFall derQuantenpunktewerdenhierzuselbstorganisierteQuantenpunkteverwen-det[Bim99], dazumEinsatzalsaktivesLasermediumsehrvieledavonnotigsind. IndieserArbeitwerdenQuantendrahtlaseruntersucht, dieauf BasisdesUberwachsensvonSpaltachenhergestelltwerden.CEO-QuantendrahtlaserDie erste stimulierte Emission aus Quantendrahten wurde zwar schon 1989 beobachtet[Kap89], allerdingsfandhierbei derLaser ubergangnurinhoherenSubbandernstatt.1993gelanges Werner Wegscheider et. al. erstmals [Weg93], ineiner Struktur mit22parallelen7 7 nm2CEO-QuantendrahtenLasertatigkeitzuerreichen. DieQuan-tendrahtewieseneineEinschluenergievon17 meVauf.DiegemesseneEmissionswel-lenlange entspricht hier der RekombinationvonExzitonenindenQuantendrahten.DieslegtdenSchlunahe, daindenuntersuchteneindimensionalenStrukturenderUbergangzumElektron-Loch-PlasmaerstbeideutlichhoherenLadungstragerkonzen-trationenalsbeientsprechendenzwei-unddreidimensionalenStrukturenstattndet.ZehnJahrespaterstelltenHidefumi Akiyamaet. al. Messungenaneinerverbes-sertenLaserstrukturmit20asymmetrischen14 6 nm2Quantendrahtenvor[Aki03,2.8. QUANTENDRAHTLASER 41Aki04]. Da die Energien der angrenzenden Quantenlme nicht optimal angeglichen wa-ren, ergabsichnureinegeringf ugigerhohteEinschluenergievon21 meVgegen uberderfr uherenStrukturmit17 meV.UmdieGrenzachendes uberwachsenenQuanten-lms zu glatten, setzten Akiyama et.al. ein neu entwickeltes Annealing-Verfahren ein,daszusehrscharfenoptischenUbergangenf uhrte.IndieserStrukturzeigtdieLasere-mission eine deutliche Rotverschiebung gegen uber dem Exzitonen-Ubergang von mehrals 5 meV. Diese wird darauf zur uckgef uhrt, da die Rekombination nicht aus exzitoni-schen Zustanden, sondern aus einem Elektron-Loch-Plasma stattndet, dessen Energiedurch die Bandl ucken-Renormalisierung reduziert ist. Bislang konnte nicht geklart wer-den,warumdieLaseremissionoenbarhierauseinemElektron-Loch-PlasmaundbeiderProbeaus[Weg93]ausexzitonischenZustandenerfolgt.InderArbeitsgruppevonAkiyamagelanges dar uber hinaus, ineiner ahnlichenLaserstruktur mit nur einemeinzelnenCEO-QuantendrahteineLasertatigkeitzuerreichen[Hay02].Bild2.16: ElektrischgepumpterQuantendraht-Laser. DieInjektionvonLadungstragernmithilfe einer p-n-Diodenstruktur ist in diesem Fall vergleichsweise aufwandig, da die aktiveZone sehr nahe an der Kante der Probe liegt. (aus [Weg94])Die bisher genannten Quantendrahtlaser werden durch optische Anregung gepumpt.Der erste elektrisch gepumpte Quantendrahtlaser wurde 1994 von Werner Wegscheideret.al. auf der Basis der fr uheren optisch gepumpten Struktur hergestellt. Der schema-tischeAufbauistinBild2.16gezeigt. DasaktiveMediumbestehtwiederumaus15parallelen7 7 nm2CEO-Quantendrahten,diejetztaberineineDiodenstrukturmitzueinandersenkrechtenp- undn-Schichteneingebettetsind. MitdieserProbeergabsicheinSchwellstromvon0,4 mAin ussigemHelium.2007wurdenUntersuchunganeinerVariantedieserStrukturmitasymmetrischen14 6 nm2Quantendrahtenvorgestellt [Oka07]. Trotz der niedrigenEinschluener-gie von12 meVkonnte hier einEinzelmoden-Laserbetriebbei Temperaturenvon5bis 110 Kerreicht werden. Der dierenzielleQuantenwirkungsgradundder Schwell-strombetrugenimbestenFall bei 100 Kallerdings nur 0,9 %bzw. 2,1 mA, was auf42 KAPITEL2. GRUNDLAGENeineschlechteStrominjektionhindeutet. EtwazurgleichenZeitwurdeeinalternati-vesKonzeptzurStrominjektionmitparallelenp-undn-dotiertenSchichtenrealisiert[Liu07], das bei 30 K zu einem dierenziellen Quantenwirkungsgrad von 12 % und einemSchwellstromvon0,3 mAf uhrte.Bild 2.17: Prinzip des Wellenleiters beim Quantendrahtlaser. Rechts ist der T-formige Quan-tendraht mitsamt der Elektronen-Wellenfunktiondargestellt. Links analogdazuder Wel-lenleitermitdersichergebendenIntensitatsverteilung, derdenQuantendrahtumgibt. Diedargestellte Struktur entspricht dem in [Hay02] vorgestellten Einzelquantendrahtlaser (nach[Aki04])Der Wellenleiter wirdinCEO-QuantendrahtlaserndurchSchichtenvonAlGaAsmitunterschiedlichemAluminiumanteil gebildet. DazuwerdendieT-formigenQuan-tendrahteineinenebenfallsT-formigenWellenleitereingebettet, dernachdemglei-chenPrinzipdesUberwachsensvonSpaltachenhergestelltwird.InBild2.17istderprinzipielleAufbaudargestellt. WeitereDetailszurBerechnungvonWellenleiternf urCEO-Strukturenndensichin[Kam07,Her07,Sch03a].Kapitel3SimulationsverfahrenIndieserArbeitwerdendieelektronischenEigenschaftenderuntersuchtenStrukturenmit dem Programm nextnano3 [Bir09] berechnet. Diese Software wurde in der Arbeits-gruppevonPeterVogl imWalter-Schottky-InstitutinGarchingentwickeltundwirdzurZeitvonStefanBirnererweitertundgepegt.Nextnano3 ist ein Simulationsprogramm, um die elektronische Struktur von dreidi-mensionalen Heterostrukturen quantenmechanisch zu berechnen. Die Software ist sehrumfangreichundkannVerspannungen, anisotropeeektiveMassen, piezoelektrischeLadungen, Exzitonen, Dotierungen, angelegteSpannungenundStrome, verschiedenePunkte im reziproken Raum und vieles mehr ber ucksichtigen. Die folgende Einf uhrungbeschrankt sichdabei auf die Aspekte, die f ur die indieser Arbeit durchgef uhrtenSimulationenrelevantsind.3.1 BerechnungderBandstrukturDadiezugrundeliegendenGleichungenvielzukomplexsind,umsief uralleAtomeei-ner Halbleiterstruktur einzeln auszurechnen, mu eine Reihe von Vereinfachungen undNaherungendurchgef uhrtwerden, umdieelektronischenEigenschaftenderStruktu-renzuberechnen.GrundsatzlichunterscheidetmanzwischenatomistischenundKon-tinuumsansatzen. Zuersterengehorendie Tight-Binding- unddie Pseudopotential-Methode[Yu96, Har05]. DieseModellegebendieKristallstrukturbesondersgutwie-der, sindabersehrrechenintensiv. ZudenKontinuumsansatzengehortinsbesonderedie Eektive-Mas