Kompaktions- und Permeabilitätsverhalten von Salzgrus und

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Dieter Stührenberg: Kompaktions- und Permeabilitätsverhalten von Salzgrus und Salzgrus-Bentonit-Gemischen als Versatzmaterial in einem End-lager für radioaktive Abfälle im Salinar Veranlassung und Ziel

Nach dem Abschluss der Einlagerung von Abfällen in einem Endlager für radioaktive Abfall-stoffe oder eine Untertagedeponie im Salinar müssen Bohrlöcher, Strecken und Schächte ver-schlossen werden. Dabei muss durch geeignete Materialien eine langzeitlich sichere Abdich-tung erreicht werden. Die Langzeitsicherheit im sogenannten Mehrbarrieren-Konzept ist durch numerische Berechnungen nachzuweisen, in denen die Baustoffe und das Wirtsgestein durch Stoffgesetze (konstitutive Gleichungen) abgebildet werden. Voraussetzung für die Auf-stellung der konstitutiven Gleichungen sind eingehende Kenntnisse über das Materialverhal-ten unter den in situ herrschenden Bedingungen, mit denen eine zuverlässige und vertrauens-volle Prognose in den Berechnungen möglich ist. Da künstliche Materialien wie herkömmlicher Beton und Kunststoff unter salinaren Bedin-gungen nicht die erforderliche Stabilität über geologische Zeiträume besitzen, werden als Ver-füll- und Verschlussmaterialien natürliche Materialien wie Salzgrus oder Bentonit einge-setzt. Artgleicher Salzgrus ist daher das bevorzugte Versatzmaterial in einem Endlager im Wirtsgestein Steinsalz. Abb. 1 zeigt eine Laborprobe beider Stoffe. Der beabsichtigte voll-ständige Einschluss der Abfälle ist aber erst gewährleistet, wenn der poröse Salzgrus durch das duktile Salzgestein und den Gebirgsdruck kompaktiert worden ist, seine Permeabilität wieder Werte wie die des Gebirges erreicht hat und als Langzeitbarriere gegen potentielle Radionuklidträger wirken kann. Mit wachsender Dichte des Versatzes erhöht sich sein Wider-stand gegen das auflaufende Gebirge, was wiederum den Kompaktionsvorgang verlangsamt. In Abb. 2 ist der Vorgang anhand einer skizzierten verfüllten Einlagerungsstrecke erläutert.

Abb. 1: Laborprobe von Salzgrus und Calcium-Bentonit

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Abb. 2: Streckenskizze / Behälter / Auflockerungszone (EDZ) Der Versatzwiderstand hängt von mehreren Einflussgrößen ab, wie z. B. der Temperatur, der Kornverteilung, dem Feuchtegehalt und der Geschwindigkeit, mit der das Gebirge auf den Versatz aufläuft (Kompaktionsgeschwindigkeit). Es müssen die komplexen Vorgänge vom lockeren Salzgrus zum kompakten Festkörper, wie in Abb. 3 symbolisch dargestellt, simuliert werden. Hierzu werden seit 20 Jahren in der BGR Laboruntersuchungen durchgeführt. Die wichtigsten Ergebnisse werden hier vorgestellt. Ziel ist die Erforschung des Kompaktions- und Permeabilitätsverhaltens und die Bereitstellung von optimalen Versatzrezepturen mit prognostizierbarem Materialverhalten.

Abb. 3: Salzgrus mit kompaktierter Probe

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Versuchsarten

Zur Umsetzung der Forschungsziele am Versatzmaterial werden in der BGR im Wesentlichen 3 Versuchsarten eingesetzt:

Weggeregelte Oedometerversuche in Analogie zu einer Verdichtung (Kompaktion) mit konstanter Hohlraumkonvergenz in situ. Diese relativ einfache Versuchsart eignet sich sehr gut zum Vergleich verschiedener Materialvarianten und Einflussgrößen.

Triaxiale Kompaktionsversuche zur Bestimmung des Kompaktionsverhaltens unter de-finierten Spannungskomponenten als Grundlage für Stoffmodelle (konstitutive Glei-chungen) in numerischen Berechnungsverfahren.

Permeabilitätsversuche im Einaxialpermeameter als Bindeglied zwischen der bereits er-reichten Kompaktion und der noch vorhandenen Durchlässigkeit des Versatzmaterials gegen potentielle Radionuklidträger.

Kompaktionsversuche im Oedometer

Das Standardversuchsgerät zum Verdichten von Lockergestein ist die Oedometerzelle. Hier wird in einem breiten Zylinder unter starrer seitlicher Begrenzung das Probenmaterial durch einen axial wirkenden Stempel verdichtet. Das Spezialgerät der BGR (Abb. 4) hat einen In-nendurchmesser von 30 cm und lässt sich bis 200 °C aufheizen. Mit einer Maximalkraft von 3000 kN können die in einem Endlager für radioaktive Abfallstoffe möglichen Temperaturen und Spannungen nachvollzogen werden. Die bei dieser Versuchsart auftretenden Reibungs-kräfte werden separat erfasst und bei der Versuchsauswertung berücksichtigt. Abb. 5 zeigt eine Prinzipskizze.

Abb. 4: BGR-Oedometerzelle M5 (TRE-3002) Abb. 5: Prinzipskizze des Oedo- meterversuchs

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Eine besondere Herausforderung sind die unter In-situ-Verhältnissen herrschenden geringen Kompaktionsraten im Bereich = 10-9 s-1 und kleiner. Sie führen im Labor in den Bereich der messtechnischen Genauigkeitsgrenzen und können aus Zeitgründen nur teilweise simuliert werden. Die Salzgrusproben werden daher abschnittsweise mit Kompaktionsraten bzw. Ge-schwindigkeiten über vier Größenordnungen zwischen 10-7 und 10-10 s-1 verdichtet (z. B.: 6,9•10-7 s-1 ≥ ≥ 6,9•10-10 s-1 = 0,36 mm/h ≥ s ≥ 0,00036 mm/h bei einer Probenhöhe von 145 mm). Der Übergang zu einer geringeren Geschwindigkeit wird durch eine Relaxati-onsphase unterbrochen. Das Versuchsergebnis ist der in Abb. 5 definierte „Versatzwider-stand“. Er stellt die axiale Spannungskomponente unter Berücksichtigung der Reibkräfte dar. Abb. 6 zeigt exemplarisch den im Versuch 097 ermittelten Versatzwiderstand als Funktion der Zeit (blaue Linie, Primärachse). Das Versuchsmaterial stammt aus der Schachtanlage As-se („Referenzmaterial“) und wurde bei einer konstanten Temperatur von 30 °C kompaktiert. Die orange Linie zeigt den zugehörigen Kompaktionszustand der Probe, der auf der Sekun-därachse als Porenzahl skaliert ist. Die Porenzahl ist das Verhältnis von Porenvolumen zum Feststoffvolumen. Die häufig gebräuchliche Porosität Φ ist dagegen das Verhältnis von Po-renvolumen zum Gesamtvolumen (Feststoffvolumen plus Porenvolumen).

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Zeit, d

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, MP

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Po

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l e,

-

Sig1 (MPa)

Lastwechsel

Porenzahl e

6,9E-9

6,9E-10

Rel

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E-7

Relax.

6,9E

-8

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Relax.

Oedo-097 Salzgrus, Asse, z2

d < 31,5 mm

T = 30 oC

6,9E-7

Abb. 6: Versuchsergebnis als Funktion der Zeit In Abb. 7 ist der berechnete Versatzwiderstand des Versuchs 097 als Funktion der Porenzahl aufgetragen (hellblaue Linie). Die zu gleichen Kompaktionsgeschwindigkeiten gehörenden Versuchswerte lassen sich plausibel zu einer Kurvenschar interpolieren. Im Ergebnis steigt der Versatzwiderstand des Salzgruses mit zunehmender Dichte bzw. ab-nehmender Porenzahl und mit anwachsender Kompaktionsgeschwindigkeit. Die abgebildeten Kurven haben sich als Vergleichsgröße zwischen den einzelnen Versuchen bei unterschiedli-chen Bedingungen bewährt.

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Porenzahl e

Sig

1, M

Pa

Porenzahl e - Sig1

e, 6.9E-7 1/s

Interpol. e, 6.9E-7

e, 6.9E-8 1/s

Interpol. e, 6.9E-8

e, 6.9E-9 1/s

Interpol. e, 6.9E-9

e, 6.9E-10 1/s

Interpol. e, 6.9E-10

Auswertung mit:G = 15345 g

gerechnet: w = 0,5 Gew.%(Rho = 2,1708 g/cm³)

Oedo-097 Salzgrus, Asse, z2

Sieblinie 1d < 31,5 mm

T = 30 oC

Abb. 7: Versatzwiderstand als Funktion der Porenzahl mit verschiedenen Kompaktions

geschwindigkeiten bei T = 30 °C. Bei höheren Temperaturen zeigt Salzgrus bezogen auf die Dichte und die Kompaktions-geschwindigkeit ein ähnliches Verhalten, jedoch bewegt sich der Versatzwiderstand auf ei-nem erheblich niedrigeren Niveau. In der nachfolgende Tabelle ist ein Wertevergleich für die Porenzahl e = 0,2 (Φ = 16,7 %) gegeben.

Tabelle: Wertevergleich bei e = 0,2

= 6,9•10-7 1/s = 6,9•10-10 1/s

T = 30 °C 1 = 18 MPa T = 30 °C 1 = 11 MPa

T = 200 °C 1 = 5 MPa T = 200 °C 1 = 3 MPa

Der Versatzwiderstand des Salzgruses verringert sich bei steigenden Temperaturen. Die Er-gebnisse aus verschiedenen Versuchen für die in-situ-relevante Kompaktionsgeschwindigkeit > 6,9•10-10 s-1 unter den (konstanten) Temperaturen 50 °C, 100 °C, 150 °C bzw. 200 °C sind in Abb. 8 aufgetragen. Das Versuchsmaterial stammt aus dem Hauptsalz der Schachtan-lage Gorleben. Bei einer ähnlichen Kornverteilung (Sieblinie) unterscheiden sich die Ergeb-nisse nicht nennenswert von denen des Referenzversatzes.

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Abb. 8: Versatzwiderstand unter verschiedenen Temperaturen Generell beeinflusst die Kornverteilung des Salzgruses den Versatzwiderstand. Mit einer aus-gewogenen Korngrößenverteilung, d. h. einer ungleichkörnigen Mischung nach den Kennwer-ten der klassischen Bodenmechanik, kann im Allgemeinen ein gutes Kompaktionsverhalten erreicht werden. Bei extrem abweichenden Korngrößenverteilungen, z. B. Feinkorn, ist dage-gen von einem deutlich höheren Versatzwiderstand auszugehen. Das Kompaktionsverhalten von Salzgrus wird entscheidend von seinem Feuchtegehalt beein-flusst. Schon weniger als 1 % zugesetzte Sole bewirkt insbesondere bei geringen Kompakti-onsgeschwindigkeiten einen erheblich reduzierten Versatzwiderstand. Abb. 9 zeigt den Wi-derstand des Referenzversatzes im labortrockenen Zustand (w < 0,2 Gew.%, T = 30 °C bzw. 50°C) und den zweier Proben mit einem Zusatz von 0,6 bzw. 1,2 Gew.% gesättigter Salzlö-sung (T = 31 °C). Alle Werte gelten für die Kompaktionsraten = 6- bis 7·10-10 1/s. Das feuchte Material neigt im lockeren Zustand zur Klumpenbildung, was beim Probeneinbau zunächst einen höheren Versatzwiderstand erwarten lässt. Tatsächlich bleibt er aber über wei-te Strecken der Kompaktion gering. Er beträgt bei e = 0,2 weniger als 2 MPa und bei e = 0,08 nur etwa 3 MPa, während er beim labortrockenen Material bereits bei 12 bzw. 29 MPa liegt. Bei einem Lösungszufluss im teilkompaktierten Zustand sinkt der Versatzwiderstand des Salzgruses schlagartig ab, wie das Ergebnis in Abb. 10 zeigt. Die Probe wurde labortrocken eingebaut und zunächst mit einer hohen Kompaktionsrate von e = 0,45 auf e = 0,21 verdich-tet. Nach einer Relaxationsphase erfolgte die Kompaktion mit der langsamen Rate = 6,9·10-9 1/s. Bei einer erreichten Porenzahl von 0,201 (Porosität Φ = 16,7 %) und einem Versatzwiderstand von 14,6 MPa wurde der Probe gesättigte Salzlösung zugeführt. Der

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Porenzahl e

Sp

ann

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g S

ig1

, M

Pa

081: T = 50 °C

077: T = 100 °C

078: T = 150 °C

079: T = 200 °C

Interpolation

OedometerversucheGorleben-Salzgrus

z2HS2 d < 31,5 mm

Kompaktionsrate: 6,9E-10, 1/s

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0 10 20 30Zeit, d

Ve

rsa

tzw

ider

sta

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Sig

1,

MP

a

Sig1, MPaLösungszufluss

6.9

E-7 6.9E-9Relax 6.9E-9

Salzgrus, Asse, z2 d < 31.5 mm

T = 30 °C

e =

0.2

10

e =

0.2

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0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 0.30 0.35 0.40

Porenzahl e

Ver

satz

wid

erst

and

Sig

1, M

Pa

e (097), Salzgrus "trocken", T= 30°C

Interpolation e (097)

e (049), Salzgrus "trocken", T= 50°C


e (057), Salzgrus + 0.6Gew.% Sole T= 31°C


e (056), Salzgrus + 1.2Gew.% Sole T= 31°C


Salzgrus, Asse, z2"trocken" und

0.6-, 1.2Gew.% SoleKompaktionsrate:

6.9/6.5E-10 1/s

Versatzwiderstand fiel innerhalb von wenigen Stunden auf unter 3 MPa ab und hatte nach zwei Tagen seinen Tiefstand von etwa 1 MPa erreicht. Die weitere Kompaktion der gefluteten Probe führte zu ähnlichen Ergebnissen wie die der feuchten Probe in Abb. 9.

Abb. 9: Einfluss des Feuchtegehalts Abb. 10: Lösungszufluss im teikompaktierten

Zustand einer Salzgrusprobe Um die in situ erforderlichen langen Kompaktionszeiten zu reduzieren und die hohe Permea-bilität des Versatzes im unkompaktierten Zustand zu vermindern, wurden Laborversuche an Salzgrus mit mineralischen Zusatzstoffen durchgeführt. Bezüglich der Kompaktion kann mit Zusätzen von 10 bis 15 % Ca-Bentonit der Versatzwiderstand deutlich vermindert werden, wie Abb. 11 mit der Versuchsserie unter T = 30 °C zeigt. Bei höheren Temperaturen (ab ca. 70 °C) tritt der Effekt jedoch nicht mehr auf. Es wird vermutet, dass der natürliche Wasserge-halt des Ca-Bentonits von 10 bis 13 % eine schmiermittelhafte Wirkung ähnlich einer direkt zugeführten Feuchte entwickelt. Hierzu sind noch weitere Untersuchungen vorgesehen. Mit den Ergebnissen aus über 80 Oedometerversuchen unter einheitlichen und vergleichbaren Bedingungen verfügt die BGR über den wohl weltweit größten Datenbestand von Salzgrus-versatz. Abb. 12 zeigt einige ausgewählte Proben.

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0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5

Porenzahl e

Sp

ann

un

g S

ig1

, M

Pa

e, 100 % Salzgrus (097)


e*, 95% Salzgrus + 5% Bentonit (059)

Interpolation e* (059)









e*, 85% Sgr. + 15% Bent. + 1,2 G% SLsg. (068)


T = 30 °CKompaktions-

geschwindigkeit:6,9E-10 1/s

Gesteinsdichten:Rho-Fest (Salz) = 2,16 g/cm³

Rho-Fest (Bent.) = 2,00 g/cm³ (e*)

Abb. 11: Versatzwiderstand von Salzgrus und Salzgrus-Bentonit-Gemischen

Abb. 12: Probenauswahl der BGR-Oedometerversuche

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Triaxiale Kompaktionsversuche

Für den Einfluss von deviatorischen Spannungen auf die Kompaktion und zur Aufstellung von Stoffmodellen werden die Komponenten des räumlichen Spannungszustands benötigt. Sie können im Oedometer nicht exakt bestimmt werden. Daher werden Kompaktionsversuche in einer Triaxialzelle (Kármán-Zelle, Abb. 13) durchgeführt. Hier können an zylinderförmigen Prüfkörpern mit einem Durchmesser von 10 cm die Axialspannungen und der Manteldruck unabhängig voneinander gesteuert werden. Das Versuchsergebnis, die (negative) Volumen-dehnung und die volumetrische Dehnungsrate, werden dabei über das bei der Kompaktion verdrängte Luftvolumen aus der Probe in einer speziellen Volumenmessanlage bestimmt. Triaxiale Versuche sind wesentlich aufwendiger als Oedometerversuche und werden zur besseren Handhabung und der erzielbaren Genauigkeit wegen an einaxial vorkompaktierten Proben durchgeführt. Die Ergebnisse werden zusammen mit den Resultaten der Oedometer-versuche ausgewertet.

Abb. 13: Triaxiale Testanlage M2 (TRE-2001) Abb. 14 zeigt das Ergebnis des Versuchs TK-020 mit einem Salzgrus-Bentonit-Gemisch von 85/15 %, das unter quasi hydrostatischen Belastungsstufen kompaktiert wurde. Diese Probe wurde in 60 Tagen bei T = 50 °C unter einer maximalen mittleren Spannung von 12,2 MPa auf eine Restporosität von 2,1 % (e = 0,021) verdichtet. Dabei wurden keine der in situ vor-handenen wesentlichen Randbedingungen Spannung und Temperatur überschritten, was sonst fast immer der Fall ist, wenn im zeitlich begrenzten Laborversuch derartige Dichten erreicht werden sollen. Abb. 15 zeigt die Probe nach dem Versuch mit den beiden Sinterplatten, die an den Stirnflä-chen montiert waren, um die verdrängte Luft besser in das Volumemmesssystem entweichen zu lassen. Die danach zur weiteren Auswertung zerteilte Probe bestätigt visuell die gute Ver-dichtung. Zur weiteren Anschauung ist in Abb.16 die Fläche einer polierten Probe aus Salz-grus-Bentonit-Gemisch abgebildet. Sie zeigt den lückenlosen Einschluss größerer Steinsalz-bröckchen mit einer insgesamt geschlossenen Oberfläche. Aus den bisherigen Ergebnissen kann geschlossen werden, dass Salzgrus-Bentonit-Gemische besonders für den Einlagerungsbereich ohne starke Temperaturerhöhung, z. B. in Infrastruk-turstrecken, interessant sind. In unmittelbarer Nähe der wärmeentwickelnden Behälter sorgt die hohe Temperatur für die erforderliche Kompaktion des puren Salzgrusversatzes.

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0 10 20 30 40 50 60

Zeit, d

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Vo

l. D

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, 1/s

Ev

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dEv/dt8,

2 M

Pa

1.2E-08 1/s6.7E-09 1/s

2.7E-09 1/s

Sigm = 9,2 MPa

12,2 MPa

14,2 MPa

85 % Salzgrus 15 % Ca-Bentonit

T = 50 °C

Abb. 14: Triaxialer Versuch TK-020 (85/15): Volumetrische Dehnung und volumetrische

Dehnungsrate

Abb. 15: Triaxial kompaktierte Salzgrus-Bentonit-Gemisch-Probe TK-020 (85/15)

Abb. 16: Schnitt durch eine verdichtete Salzgrus-Bentonit-Probe

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Permeabilitätsversuche

Zur Ermittlung der für eine Endlagerbarriere letztlich entscheidenden Permeabilität werden Durchlässigkeitsuntersuchungen in einem Einaxialpermeameter durchgeführt (Abb. 17). Hier werden zylinderförmige Proben mit einem Durchmesser von 10 cm abschnittsweise kompak-tiert und mit variablen Differenzdrücken zwischen 1 und 20 bar möglichst realitätsnah mit gesättigter Sole durchströmt. Die ausgeflossene Salzlösung wird in einem Messzylinder auf-gefangen und mit einer Waage automatisch registriert.

Abb. 17: Einaxialpermeameter (in M2) Abb. 18 zeigt die Ergebnisse von mehreren Proben aus Salzgrus und Salzgrus-Bentonit-Gemischen, die nach dem Gesetz von Darcy ausgewertet wurden. Die berechneten Permeabi-litäten ergeben in Abhängigkeit der Porenzahl in einem doppelt-logarithmischen Diagramm in sehr guter Näherung eine Gerade und lassen sich entsprechend gut mit einer Potenzfunktion darstellen. Die Geraden geben die Unterschiede zwischen den verschiedenen Versatz-mischungen deutlich wieder. Neben der Beschleunigung des Kompaktionsprozesses wird die Durchlässigkeit des Salzgrus-Versatzes durch den Zusatz von Ca-Bentonit im unkompaktierten Zustand erheblich vermin-dert. Mit Zusätzen von 10 – 15 % ist die Permeabilität k [m²] unter Raumtemperatur von 30 – 33 °C um bis zu 4 Größenordnungen geringer als mit reinem Salzgrus.

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1E-20

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0.01 0.10 1.00

Porenzahl e, -

Per

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bili

tät

k, m

2Salzgrus, d < 16 mm

95% Sgr16 + 5% Ca-Bent.

91% Sgr16 + 9% Ca-Bent.

85% Sgr16 + 15% Ca-Bent.

80% Sgr16 + 20% Ca-Bent.

80% Sgr08 + 20% Ca-Bent.

Regression (Potenzfunktion)

Raumtemperatur

Kompaktions-/Permeabilitätstests,

d = 100 mm

Abb. 18: Permeabilität von Salzgrus und Salzgrus-Bentonit-Gemischen Schlussfolgerungen und vorläufige Empfehlungen

Das Langzeitverhalten der untersuchten Versatzvarianten wurde mit hier nicht dargestellten überschlägigen Berechnungen simuliert. Mit diesen Ergebnissen können für die Resthohl-raumverfüllung in einem Endlager im Salinar folgende vorläufige Aussagen getroffen wer-den: In der Nähe von Einlagerungsbehältern mit deutlicher Wärmeentwicklung wird die

Verwendung von reinem (artgleichem) Salzgrusmaterial empfohlen, da die Tempera-turentwicklung die Kompaktion in einem angemessenen Zeitraum ermöglicht.

In Endlagerbereichen ohne ausgeprägte Temperaturerhöhung kann die Verwendung

von Ca-Bentonit-Zusätzen (10 – 15 %) vorteilhaft sein, um das Kompaktions- und Barriereverhalten des Salzgrusversatzes zu verbessern.

Zur Verwendung von feuchtem Salzgrusversatz kann noch keine Aussage getroffen

werden, da die Langzeitwirkung dieser möglichen Variante noch nicht erforscht ist. Hierzu sind Untersuchungen im Rahmen von Forschungsarbeiten im Restporositätsbe-reich geplant.

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