日本燃焼学会誌第45巻 132号 (2003年) 103-113

ぷ原著論文/ORIGINALPAPER

Journal of the Combustion Society of Japan

Yol. 45 No. 132 (2003) 103-113

メタン・空気乱流予混合火炎の局所火炎構造と NO生成機構

Local Flame Structure and NO Formation Mechanism in Methane-Air Turbulent Premixed Flames

粛藤 敏彦*・庖橋 護 ・宮内敏雄

SAITO， Toshihiko*， TANAHASHI， Mamoru， and MIYAUCHI， Toshio

東京工業大学大学院理工学研究科 〒152-8552東京都宮黒区大岡山2-12-1

Tokyo lnstitute ofTechnology， 2-12-1， Ookayama， Meguro-ku， Tokyo 152-8552， Japan

2∞3年 1月 15日受付;2∞3年 3月31日受理/Received15 January， 2∞3; Accepted 31 March，2∞3

Abstract Direct numerical simulations of methane-air turbulent premixed flames propagating in two-dim巴nsional

homogeneous isotropic turbulence are conducted to investigate the effects of turbulence length scaJe on the local flame

structure and NO formation mechanism in turbulence. Detailed kinetic mechanism including 49 reactive species and 279

elementary reactions is used to simulate CH4-02-N2 reaction in turbulence. DNS are conduct巴dfor the case of turbulence

integral length scale of about 1， 2.5 and 5 times of the laminar flame thickness， and the results of DNS are compared with

those of the hydrogen-air turbulent premixed flariles with sam巴turbulencecondition. In the methane-air turbulent premixed

flame， turbulent burning velocities (ST/SL) are less than thos巴ofthe hydrogen-air turbulent pr巴mixedflames. In th巴caseof

methane-air lurbul巴ntpr巴mixedflame with 1/8，_=1 and U'，mslSL=20， some of species shows complex and thickened distribution， while the others show smooth and thinner distribution like heat release rate. These trends can be categorized by

the ratio of lifetime of chemical species to turbulent characteristic time scale. This flame structure may co町espondto the

flame structure in well-stirred reactor regime. In th巴caseof hydrogen-air premixed flame， most probable local heat release

rate does not depend on 1/8，_， while， in th巴caseof methane-air flame， most probable local heat release rate increases with the

decreas巴of1/8，_. In this study， Prompt NO formation mechanism in turbulent pr巴mixedflame is also investigated. Stretched

thin flame elements show smaller NO production rate， because NO production reactions: R214: HNO+HH2+NO， Rl90

NH+O NO+H ar巴 suppressedand NO decomtosition reactions: R246: CH+NO HCN+O， R249: CH2+NO

H+HNCO are enhanced in the thinner flame elements.

Key Words : Direct Numerical Simulation， Turbulent Combustion， Premixed Flame， Detailed Kinetic Mechanism

1. 緒論

従来，乱流予混合火炎の形態は乱流燃焼ダイ アグラ ムに

より分類可能で、あるとされており，層流燃焼速度 (SL)に対

する乱流強度 (U'rms)の比及び層流火炎厚さ (4)に対する乱

流場の特性長さ(積分長:1)の比が重要なパラメータと考

えられている[1-5]. U'rm点L と1/4の関係から，乱流予混合火炎の形態は wrinkledflamelets， corrugated flamelets，

distributed reaction zones， well-stirred reactor regime， thin

reaction zone等に分類されているが，それぞれの領域に分

類される乱流予混合火炎の局所火炎構造の詳細は未だ明ら

かにされていない.居橋ら[6]は，乱流場の積分長を一定と

* Corresponding author. E-mail: tosaito@mes.titech.ac.jp

(37)

して乱流強度の異なる水素・空気乱流予混合火炎の直接数

値計算 (DNS)を行い，乱流強度が局所火炎構造に与える影

響を明らかにしている.積分長を一定として乱流強度を増

加させた場合，火炎面は複雑さを増すが，それと共に既燃

ガス中に孤立した未燃予混合気塊や火炎面が幾重にも折り

たたまれた領域が形成される.既燃ガス中の未燃予混合気

塊は比較的乱流強度の低いメタン・空気乱流予混合火炎に

おいても形成されることが， Chenら[7]によっても明らか

にされている.高乱流強度の場合に形成される火炎面が幾

重にも折りたたまれた領域は，乱流燃焼ダイアグラムで予

測される corrugatedflam巴letsの火炎構造に対応しているよ

うに見えるが， この領域は全体的に高温であり，個々の火

炎要素の構造は層流火炎のそれとは異なっている.実際，

居橋ら[6]の DNSの条件は distributedreaction zonesの領域

にあるが， このよ うな火炎構造は distribut巴dreaction zones

第45巻 132号 (2003年)日本燃焼学会誌104

Numerical parameters of direct numerical simulations of

turbulent premixed flames

Table 1 condition

LxXLv (cm)

1.05XI.05

1.05XO.525

0.54XO.216

Re;

224.7

116.3

51.59

2.0X2.0

2.0X 1.0

1.03X0.413

Re， 705

350.5

148.3

401

203

82.9

l/δL

4.95

2.52

1.08

1303

635

269

i'L-

ρAV-952

m-060600

'rEll-

u一

4.84

2.42

1.0

20.0

20.0

20.0

Case

CH4-1

CH4・2

CH4・3

H2・l

H2・2

H2・3

¥ Z∞内国内

LZ

unburnt gas

CH4+Air ¥5

SL +U'

乱流予混合火炎の直接数値計算

2.1. 基礎方程式及び計算方法

本研究では，外力， Soret効果， Dufour効果，圧力勾配

拡散及び放射熱流束が無視できるものと仮定して導かれる

質量，運動量，エネルギ及び、化学種の保存方程式と状態方

程式を基礎方程式とした.基礎方程式の詳細については庖

橋らの以前の研究[6，11，12]を参照のこと.本研究では，図

lに示されるような二次元一様等方性乱流中を伝播するメ

タン・空気乱流予混合火炎を対象として， 49の化学種と

279の素反応から構成される詳細化学反応機構 (GRI-Mech

2.11)[13]を用いて DNSを行った.反応速度と物性値及び輸

送係数の温度依存性は CHEMKIN[14][15]を用いて与えた.

ここで， CHEMKINにはベクトル化と並列化が施されてお

り，高速な演算が可能となっている.離散化は流れ方向 (x

方向)には 4次精度中心差分法を，流れと垂直方向(y方向)

にはスペクトル法を用いて行い，時間前進には 2次精度

Adams-Bashforth法を用いた.境界条件としては，x方向に

NSCBC[16][17]を， y方向に周期境界条件を用いた.

流入境界における混合気としては 0.1MPa， 700 K，当量

比1.0のメタンと空気の予混合気を与えた.流入速度条件

(Uin)は以下のようにして与えた.

Uin (y，t) = SL + U '(y，t)， )

-(

ここで U は十分に発達した二次元一様等方性乱流の速度

場である.また，次のように定義される層流燃焼速度は

1.75 rnIsであり，一次元層流予混合火炎の予備計算により

決定した.

2.

ぶ =一一 _l_fwr....dx，~ PuYCH4・uJ -q

(2)

ここで，p， YCH4及び WCH4はそれぞれ密度及び CH4の質

量分率と反応速度を示しており，下付添え字 uは未燃側の

物理量を示している.また，以下のように定義される層流

火炎厚さは 2.9X 10-4 mである.

1¥ =(九ーザ(主tax (3)

(38)

で予測されている火炎構造とも異なっている.すなわち，

幾重にも折りたたまれた火炎面の厚さは層流火炎厚さと比

べて増加しておらず，むしろそれらは層流火炎よりも薄い.

このようなことから，屈橋ら [6]は観察された幾重にも折り

たたまれた火炎面が存在する領域自体が distributedreaction

zonesの火炎構造に対応する可能性があることを明らかに

している.著者ら [8]は，庖橋ら [6]と同様な条件において

メタン・空気乱流予混合火炎の DNSを行い，同様な火炎

構造がメタンを燃料とした場合にも形成されることを明ら

カ斗こしている.

さらに，庖橋ら [9，10]は水素・空気乱流予混合火炎を対

象として乱流場の積分長と火炎構造の関係を詳細に検討し

ている.彼らは乱流燃焼ダイアグラム上で distributed

r巳actionzonesとwell-stirr巴dreactor regime境界付近で乱流強

度を一定として異なる積分長の水素・空気乱流予混合火炎

の DNSを行った.その結果，火炎構造は積分長の減少と

ともに変化し，未燃予混合気中に既燃ガス塊が形成される

ようになることを明らかにしている.さらに，温度勾配か

ら定義される火炎面と熱発生率の分布が一致しない領域が

形成されるようになり，火炎は温度分布と同様な複雑な分

布を示す化学種と熱発生率分布と同様に比較的滑らかな分

布を示す化学種の二層構造を示すことが明らかにされてい

る

炭化水素を燃料とした場合，火炎は時間スケールの異な

る多くの化学種と素反応から構成される.そのため，乱流

場の積分長が非常に短い場合，水素を燃料とした場合より

も一層複雑な構造を示すことが予測される.また，このよ

うな局所的な火炎構造の変イじは，炭化水素を燃料とした場

合に問題となる NO生成機構に対しても影響を与える可能

性がある.そこで，本研究では，詳細化学反応機構と物性

値・輸送係数の温度依存性を考慮、に入れて乱流場の積分長

が異なるメタン・空気乱流予混合火炎の DNSを行い，そ

れらの結果から積分長と火炎構造の関係，及び火炎構造と

NO生成機構の関係を明らかにすることを目的としている.

Geometory of the flow field used in the present study. Fig.1

事詩藤 敏彦ほか，メタン・空気乱流予混合火炎の局所火炎構造と NO生成機構 105

10'..，

伺吋、〈

認 10'

Da= 1 d I/1.O匂で

乱流燃焼速度はほぼ定常に達しており ，1=2.0匂においてそ

れぞれ ST/SL'==;1.50， 2.33である. しかし，l/仇与5の場合

は t=l.6匂付近で-_EL定常状態になり ，t=2.0τlにおいて

ST/SL'==; 3.45に達するが，1=2.0旬以降再び増加に転じてお

り，本研究の計算時間内では増加し続けている.また， こ

の値は水素・空気乱流予混合火炎の場合[9，10]の同時刻に

おける値(1/仇与し 2.5，5について，それぞれ ST/SL=1. 54，

3.5， 7.1)よりも小さな値を示しており，積分長の増加と共

にその差は大きくなっている.本研究では，t=2.0匂の計算

結果を用いて，乱流予混合火炎の諸特性に対する乱流場の

積分長の影響を検討する.

図 4は，t=2.0匂における渦度，熱発生率，密度及び温度

の分布を示している.ここで，l/ιーlの場合は実際のスケールよりも拡大して示されている.また，渦度(地)の等

値線は実線が正の値を，破線が負の値を示している.等値

線の間隔は，l/li与lの場合A助 =250000S.I， l/仕与2.5の場

合.dw.，=100000 S-I， l/li '==; 5の場合は.dw.，=50000S-Iである.

熱発生率，温度及び密度の分布は，白色が最小値に，黒色

が最大値に対応する.全ての条件について，未燃側に存在

106

ω zァ

/rp-~¥¥

¥、-JJ

tili

日本燃焼学会誌第45巻 132号 (2003年)

画

ρ T

Fig.4 Distributions of vorticity， heat rel巴as巴rate，density and temperatm巴att=2.0'f{. (a): l/札与し(b):lI&..与2.5，(c): lI&.. ~ 5.

する渦は火炎面を通過する際に急速に減衰しているが， 一

部の渦は既燃側深くまで侵入し火炎面を大きく湾曲させて

いる.火炎帯の湾曲の幅は，1/札が大きくなるにつれて広

くなっている.l/仕を一定として乱流強度を変化させた以

前のメタン・空気乱流予混合火炎の研究[8]では，火炎帯の

湾曲の幅は乱流強度に依らないことを明らかにしている.

これらのことから，火炎帯が存在する領域は主に未燃側の

乱流の積分長に依存していることがわかる.

温度や密度などの火炎面の大きな変動ノ号ターンは l/&'_に

依らずほぽ同様な形状を示す. l/ &._与2.5とl/仇圭ラ 5の積分

長が比較的長い条件では，複雑な形状を示す火炎が多く存

在し，既燃ガス中に取り込まれた未燃予混合気塊も観察さ

れる.熱発生率の分布に観察される湾曲は，l/ &._が減少す

るにつれて減少し，熱発生率分布は滑らかとなっている.

また，大きな熱発生率を示す火炎要素も増加している.

l/ &._ =， 1の場合，層流火炎よりも熱発生率が大きな火炎要

素が多く存在しており，他の条件に比べて著しく大きな熱

発生率を示している.水素・空気乱流予混合火炎の場合，

l/&'_の小さな条件では未燃予混合気中に既燃ガス塊が形成

されることが報告されており [10]，本研究で対象としたメ

タン・空気乱流予混合火炎の場合においても図中の黒丸で

示したように未燃予混合気中の既燃ガス塊が形成されてい

る.積分長の減少とともに，この領域の温度と熱発生率の

変動ノ号ターンは一致しなくなる.積分長の減少に伴うこの

ような火炎構造の変化も水素・空気乱流予混合火炎の場合

と良く一致しており， このような火炎形態が well-stirred

reactor regimeを特徴付ける可能性がある.

図 5は I/&._=， 1の条件における主要なイじ学種のモル分率

(40)

分布を示している.ここで，黒色は領域内の最高濃度を示

し，白色が最低濃度を示す.また，比較のために層流火炎

における分布を図の下部に示した.乱流の積分長と火炎厚

さがほぼ等しくなる lJ&._与1の条件では， CH， CH2， HCO

などの中間生成物の分布は比較的滑らかな敏状の分布を示

しており，それらの形状は熱発生率分布とほぼ同じである.

これに対して， H2， CH20， CH30などの化学種は温度や密

度の分布と同様な複雑な分布を示しており，強い乱流運動

によって火炎帯に存在するこれらの中間生成物は未燃側に

輸送されて，層流火炎よりもそれらの分布幅は厚くなって

いることがわかる.このように，乱流火炎における化学種

分布は乱流運動による影響を大きく受ける化学種と受けな

い佑学種の 2つに分類することができる.メタン・空気乱

流予混合火炎ほど明確ではないが，同様な傾向が水素・空

気乱流予混合火炎の場合も観察されている [9，10]. そこで，

乱流の特性時間匂と各化学種の特性時間恥[18]との比

匂'/rc，iを用いて，乱流が化学種の分布に与える影響を整理す

る.本研究では，各化学種のモル濃度の最大値と反応速度

の最大値を用いて次式のようにおを定義する.

T_， =国旦illi...-lWil

max

(5)

ここで，[Xi]maxとIWilmaxは層流火炎における化学種 tのモ

ル濃度の最大値と反応速度の絶対値の最大値である "rc.iは

化学種 tの平均的なライフ・タイムを表している.

図6はl/&'_ーlの場合について時間スケール比 rtirc，iの値を示している.rl/τω はCHのように熱発生率と同様な滑ら

かな濃度分布を示す化学種では 1よりも大きな値を示して

107 敏彦ほか，メ タン ・空気乱流予混合火炎の局所火炎構造と NO生成機構驚藤

L 一一XCH2 XCHJO

電r

..rll.H2

Z XCH

1 L XHCO XCH20

一.

s

ユ

. .

-一一

j

.

.

. e

~・~ム斗...l_._. ， . . ....且

Distribution of mole fraction in the case of 1/ιー1at 1=2.0τI

10"

10.'

10-2

10'

.

Fig.5

1.2 1.0 0.6 Lili・ 0.80.4 10-'

0.2

Probability density functions of local heat release rate

10' I!ハ川目" ， I・・ 0 ・・ ・ヨE -+ー 1/{=2.5 ~

100 rが λ 九&...... ← I/{=5 1

10・'jr T/ ~- -守~-可4

IO.~ ・ H・ a ・ ・・ I v 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0

4・Probability density functions of local flame thickness.

な分布を示す. このような l/仕王寺 lで観察される火炎特性

は，従来予測されている well-stirredreactor regime[ 4]に対応

する可能性を示している.ここで，図中の点、線及び破線は

l/&_ ~ 2.5と l/仕与5の場合の τ"rI丸 i=lに相当する.l/&_ ~ 5

の場合，ほとんどすべての化学種のライフ・タイムは乱流

の特性時間よりも短いため，化学種に依って分布が大きく

異なることはない.以前の研究[8]では， H原子と 0原子

がメタン・空気乱流予混合火炎の熱発生機構において重要

な役割を果たすことを示した.l/仇与 lの場合， H原子及

び0原子のモル分率分布は乱流運動による影響をあまり受

けておらず，火炎面に沿って比較的高濃度でほぼ一様に分

布している.そのため，l/仇当lにおいて大きな熱発生率

を示す火炎が多く存在するものと考えられる.

Fig.7

ε、

Fig.8

10'

Ratio of eddy tum over time and species life time. Solid

line:-rJl-rc=1 for l//i.与 1，dotted line:-rtl-rc =1 for l//i. =0 2.5 and dashed line:-rJl-rc =1 for l//i.王寺 5

100 r.lr ， ，

10.' nu

悶

mmmm明悲鳴問問問附

N

諾望号鳩山

2仰

m2A白dcR141

H

E

C

C

4

Fig.6

火炎要素の統計的性質

局所的な火炎構造に対する積分長の影響を明らかにする

ために， DNS結果から局所的な火炎要素を抽出し，それら

4.

(41)

いる. この場合，化学種の ライフ・タイムは乱流の特性時

間よりも短いため，化学種の分布は乱流の影響をあまり受

けない H2や CH20等のように r，/九iが 1よりも小さくラ

イフ・タイムが乱流の特性時間よりも長い化学種の多く

は，乱流運動の影響を強く受け，熱発生率分布よりも複雑

108

100

10-'

民 10-2

10-3

Fig_ 9 Probability density functions of curvature of flame front

100

10-1

10-2 h‘ 月

10づ

o

nυ 1 10・1

'" 10-2

10-3

一 + ー J/4_=2.5

-←ー J/4_=5

-2.5 0.0 a(~

2.5 5.0

Fig. 10 Probability density functions of th巴 tangentialstrain rate at the

flame front. (a): the tangential strain rate is normalized by flame

characteristic time， (b): is normalized by eddy tum over time.

-K勺 j:[i鳴竺.....j

0.0 0.5

1.2

1.0 4・ 0.8 :t: 、司 0.6

0.4

0.2 ~ ， 1 .

0.5

1.0 _ 1.5 x. 2.0 2.5

1.0 O・1.5T

2.0 2.5

Fig. 11 Scaner plots of local flame thickness and the local heat release

rate at t=2.0τi. (a): l/li =， 2.5， (b): IIli与5

の統計的性質を検討する.ただし，前節で示したように，

l/&_与 lの場合は，火炎面を決定することが困難なため，

l/&_与 2.5とl/&_~ 5の二つの条件について火炎要素の統計

的な性質を検討する.本研究では温度勾配が極大となる位

置{(♂Ydx)・1l)maxを火炎面と定義した. ここで，1lは火炎面に対して法線方向の単位ベクトルを示している.検出さ

れた火炎面のサンプル数は l/&_与 2.5，l/企与 5の場合でそ

れぞれ 10，401点と 29，232点であり，火炎面の長さは平面

的な層流火炎の約 5.1倍と 7.1倍となる.同様な乱流条件

での水素・空気乱流予混合火炎における火炎長さは平面的

な層流火炎のそれぞれ約 4.4倍， 6.5倍であり，乱流燃焼速

度の差に比べて火炎長さに対する燃料種の影響は顕著では

日本燃焼学会誌第45巻 132号 (2003年)

。

4峰。

25.0

12.5

0.0

-12.5

Fig. 12 Scatter plots of local flame thickness and tangential strain rate

at t=2.0rl. (a)・IIli=， 2.5， (b)・l/li=， 5

-足勺

1.0

長 0.8勺 0.6

0.4

ー12.5

Fig. 13 Scatter plots of tangential strain rate and local heat releas巴rate

at t=2.0τ'/. (a): IIli王寺 2.5，(b)・11仕 与5

ない.

図 7は局所熱発生率の確率密度関数を示している.

で，局所熱発生率は抽出された火炎要素内の最大熱発生率

であり，層流火炎の熱発生率の最大値(L1HL)を用いて無次

元化されている.以下*を付した物理量は特に指定のない

限り層流燃焼速度，層流火炎厚さ及び層流火炎の最大熱発

生率を用いて無次元化されている.局所熱発生率の最頻値

は l/仕与 2.5の場合の方が大きくなっているが， どちらの

条件においてもその最頻値は層流火炎より小さい.これに

対して，水素・空気乱流予混合火炎[9]では局所熱発生率の

最頻値は層流火炎よりも大きな値を示し，積分長の変化の

影響をほとんど受けていない.

図 8は局所火炎厚さ(ゐ)の確率密度関数を示している.

ここで，局所火炎厚さは以下のように定義され，層流火炎

厚さを用いて無次元化されている.

科=(Thザ(トtax (6) 局所火炎厚さの確率密度関数は，l/&_与 2.5とl/&'_与5でほ

ぼ同様な分布を示すが，最頻値と最小値は l/仕 与2.5の方

(42)

斎藤 敏彦ほか，メ タン ・空気乱流予混合火炎の局所火炎構造と NO生成機構

1.2

1.0

静止 0.8

勺 0.6

0.4

2~ ， ，目 晶 一花脳'::.~- ~ -2.5 。。 2.5

持

見

勺

吋

4

A

り。。rO

凋斗

・

'E'IAUAUAり

Fig. 14 Scatter plots of curvature of flame front and 10cal heat release

rate at t=2.0匂 (a):I/OL ~ 2.5， (b): 1/仕圭守 5.

が僅かに小さく，水素・空気乱流予混合火炎と同様に積分

長の減少とともに乱流中で火炎厚さは僅かながら薄くなる

ことがわかる.

図 9は火炎面の曲率、(k*)の確率密度関数を示している.

ここで，火炎面曲率は以下のように定義され，層流火炎厚

さを用いて無次元化されている.

k=V.n (7)

k*=Oを示す火炎の存在確率が最も高く，未燃側に凸の火炎

要素 (負の値)の存在確率は既燃側に凸の火炎要素(正の値)

のそれよりも高い.図 10(a)は，乱流運動により火炎面の

接線方向に作用する査み速度 (at*)の確率密度関数を示している.接線方向歪み速度は次のように定義される.

a， =tt:Vu， (8)

ここで，uは速度ベクトルを示してお り，tは火炎面に対

して接線方向の単位ベクトルで、ある.火炎面の接線方向に

作用する歪み速度の確率密度関数の最頻値は l/8t.王寺 2，5の

方が僅かに大きい.また，分散も l/8t. '=; 2.5の方が大きい.

図 10(b)は，乱流の特性時間匂で無次元化した接線方向歪

み速度の確率密度関数を示している.伸張を受けた火炎要

素 (a，>O)の存在確率は l/8t.王寺 5の場合の方が多少高くなっているが，確率密度関数の分布は二つの条件でほぼ一致し

ており ，a，匂=1程度でピークを示している.これは，以前に 1/企を一定として行った U'rms/SLの異なるメタン・空気

乱流予混合炎[8]及び水素・空気乱流予混合火炎の結果[6，9]

と良く一致している.すなわち，火炎面に作用する接線方

向の査み速度は未燃側の乱流場の特性によって決定される.

図 11は局所火炎厚さと局所熱発生率の関係を示してい

る.積分長が短い場合，局所火炎厚さと熱発生率の聞には

弱い相聞があり，薄い火炎要素ほど大きな熱発生率を示す

傾向にある. これに対して，積分長が長い l/8t. '=; 5の場合

109

Fig. 15 Distribution of NO reaction rate in methane-air turbulent

premixed flames at t=2.0rl. (a): 1/ OL ~ 1， (b) 1/ OL与 2.5，(c) 1/0....

~5.0

の熱発生率は火炎厚さにほとんど依存していない. 一方，

水素・空気乱流予混合火炎[9]は，薄い火炎要素ほど高い局

所熱発生率を示す傾向を持ち，積分長が短くなるにつれて

その相関は弱くなる.また，図 12から明らかなように，

正の接線方向歪み速度を示し， 伸張を受ける火炎要素ほど

火炎厚さは薄くなることがわかる.

水素・空気乱流予混合火炎の場合，接線方向歪み速度と

局所熱発生率の聞には相聞が存在し，正の接線方向歪み速

度を持ち伸張を受けた火炎要素ほど大きな局所熱発生率を

示す傾向にある[9]. しかし，本研究で対象としたメタン・

空気乱流予混合火炎では図 13で示されるように接線方向

歪み速度と局所熱発生率の聞に相関は観察されない.図 14

は火炎面の曲率と局所熱発生率の関係を示している.l/ 8t.

'=;5の場合は火炎面の曲率と局所熱発生率の聞に明確な相

聞は観察されないが，l/8t. '=; 2.5の場合は既燃側に凸の火炎

要素ほど大きな局所熱発生率を示す傾向がある.水素・空

気乱流予混合火炎の場合にも 同様な傾向が観察されてい

る[9].

5. NO生成機構

前節で示したよ うに，乱流の積分長の変化に対して火炎

構造は大きな影響を受け，中間生成物の分布も大きく異な

る.そのため， NOの生成機構も乱流の積分長によって大

きな影響を受けていることが予測される.そこで，本節で

は NOの生成機構が乱流運動により受ける影響を明らかに

する.

図 15は NOの反応速度の分布を示している.ここで，

図中の黒色は最小の反応速度(負の値)を，白色は最大の反

応速度(正の値)を示している.また，l/ 8t. '=; 1の場合のみ

拡大して図示しである.いずれの条件でも NO反応速度は

火炎面近傍で鋭く立ち上がり，これは PromptNOの生成に

対応している. ここで， Prompt NOは炭化水素の分解反応

に伴い生成されるが，同じ素反応を介して PromptNOと

Thermal NOが生成される場合もあり，それらを明確に区

別する ことは困難である.本研究では，火炎面近傍におい

(43)

110

10'

o

nυ 1

ぬ句

10-'

10-2 0.2 0-4 0.6 0.8 1.0 1.2

... 判断

"NO

日本燃焼学会誌第45巻 132号 (2003年)

0.8

0.6

0.4

* 量2。z 0.2

。。

-0.2 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0

温.x

Fig. 16 Distribution of NO reaction rate in methane-air turbulent Fig. 18 Contribution of elementary reactions to NO reaction rate in

premixed flames at 1=2.0τi. (a)・l/dt.'=i 1， (b) l/dt.主2.5，(c) l/dt. methane-air laminar premixed flame

ー5.0

。z、雰且曹

。z:・:・

4降

2 ;s:

Fig. 17 Scatter plots of NO reaction rate and (a):curvature of flame

fronts， (b): local flame thickness， (c): tangential strain rate at

[=2.0匂inl/dt.与 2.5case_

ては PromptNOの生成が支配的であることから，火炎面近

傍で反応速度が鋭いピークを示す NOをPromptNOとして

取り扱う. NOの反応速度分布は火炎面の湾曲に沿って変

化し，乱流のスケールが大きくなるにつれて複雑な形状を

示すようになる.火炎後流の ThermalNOの生成は積分長

の変化の影響をほとんど受けず大きな変化を示さない. し

かし， Prompt NOの生成が支配的な火炎面近傍では，積分

長が長くなるにつれて大きな NO生成速度を示す火炎要素

や火炎面前縁において NO消費速度を示す火炎要素の存在

が顕著となっている.

このように火炎後流域の NO反応速度は乱流による影響

をほとんど受けていないが，火炎面近傍の NOの生成速度

は乱流により大きな影響を受けている.そこで，火炎面近

傍において NOの反応速度の極大値を抽出し，局所火炎厚

さや火炎面曲率などの火炎要素特性との関係を検討した.

図 16は各火炎要素における NO反応速度の最大値 (WNO)

の確率密度関数を示している.ここで， NOの反応速度は

層流火炎の最大 NO生成速度によって無次元化されてい

る. NOの反応速度の最頻値は l/仕の減少に伴い僅かに低

下している.また，確率密度関数の分散は積分長の長い

l/~'==; 5の方が大きくなっており，大きな NO生成速度を

示す火炎要素の存在確率が増加している.図 17(a)は，l/仇

与 2.5の場合における NOの反応速度と火炎面の曲率との

関係を示している. NOの反応速度と火炎面曲率の聞には

明確な相聞は観察されない. しかし，図 17(b)及び (c)に示

した局所火炎厚さ及び接線方向歪み速度と NO反応速度の

聞には相関関係があり，圧縮を受け厚くなった火炎要素ほ

ど大きな NOの反応速度を示す傾向にある.l/~ 王寺 5 の場

合にも分散は大きくなるが火炎厚さ及び接線方向歪み速度

とNO反応速度の聞には同様な傾向がある.

図 18はメタン・空気層流予混合火炎の NO反応速度に

対して寄与の大きな素反応の反応速度分布を示している.

本研究で対象とした条件のメタン・空気層流予混合火炎で

は，火炎面近傍の PromptNO及び火炎後流における

Thermal NOの生成に対して R180:N+OHく=>NO+Hの寄与

が最も大きい.火炎後流では，拡大ゼルドピッチ機構であ

る R180とR178:N +NOく=>N2+0が支配的となっている.

また，次の素反応による NOの生成速度も火炎面近傍では

比較的大きな値を示している.

R214: HNO+Hく=>H2+NO

R190: NH+Oく=>NO+H

一方， NOは火炎面近傍において，次のような炭化水素と

の反応により分解される.

R246: CH+NOく=>HCN+O

R249 : CH2+NOH+HNCO

(44)

111 メタン・ 空気乱流予混合火炎の局所火炎構造と NO生成機構敏彦ほか，粛藤

1・』一ーーー".. ........-=両'~ _ _ o U・・ 00

K:£子子;:a 予… J。品、 -・$.::;:--"

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10.1 .t炉、/ 0 ・k.o札品川 一一十::-R249-J

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1O.3~ I. r ， I • 1 ， I • J • J .11 . I・ 11 • 1 • 1

0.5 1.5 2.5 3.5 w.4.5 5.5 6.5 7.5

1.50 1.25 0.75 0.50

ぬ司

'" ~.~仁。

Probability density function of reaction rates of (a): NO production reactions and (b): NO decomposition reactions. (1/仇与 2.5)

Fig.19

:;[d)もムiJJJjjjj主ι::JJJi

2.5 2.0

4砂マ

N

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凶w

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100 ~ 1 1 I・，ョ~ f>十._~ (b)~

10.1甘.r- 0 ..-、乏)e._・ 4

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10'~ 白 A ・. • • I • . .1 I • • • I 0.0 2.0 4.0 6.0 8.0 10.0

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1.0

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ぬ司

* Cト守N

:<

Probability density function of reaction rates of (a): NO productio口 氏 actionsand (b)・NOdecomposition陀 actions.(//OL '=; 5)

Fig.20

Scatter plots of巴lementaryreaction rate with local flam巴

thickness. (a)・R180，(b): R190， (c): R214， (d): R246， (巴):R249. Fig.21

火炎における最大反応速度を用いて無次元化されている.

主要な NO生成反応である R180と局所火炎厚きには明確

な相聞は存在しないが， R190， R214， R246及び R249と

局所火炎厚さの聞には明確な相闘が存在している. R190

とR214は，火炎厚さが厚くなるにつれて大きな反応速度

を示す傾向にある.これに対して， R246とR249は局所火

炎厚さが薄い火炎要素において大きな反応速度を示す傾向

にある.つまり，薄い火炎要素では， NOの生成速度が抑

制され，消費反応が促進されるため NOの反応速度は低下

するが，厚い火炎要素では， NOの生成速度が促進され，

消費反応が抑制されるため NOの反応速度が増加すること

になる.

図 22は 1/仕与 2.5の場合における各素反応の反応速度と

接線方向歪み速度の関係を示している. R180， R246及び

R249と接線方向歪み速度との聞には明確な相関は観察さ

れないが， R190とR214については，圧縮を受けた火炎要

(45)

ここでは，火炎面近傍で比較的大きな NOの生成反応であ

る R180，R190及び R214と NO消費反応である R246と

R249について，各火炎要素における最大反応速度 (Wi)を

抽出し，その統計的性質を検討した.

図 19と図 20は，各素反応の反応速度の確率密度関数を

示している，ここで，各素反応の反応速度は層流火炎の最

大値を用いて無次元化されている.各素反応の最頻値は，

積分長の影響を受けておらず l/仇尋 2.5とl/OL~ 5の場合で

ほぼ同様な値を示すが，l!ÔL~5 の場合 R180 を除いたすべ

ての素反応の最大反応速度はl/OL~ 2.5に比べて上昇して

いる. また， NOの生成反応の最頻値は層流火炎と同じか

それよりも小さな値を示している.これに対して， NOの

消費反応 (R246とR249)の最頻値は，層流火炎よりも大き

な値を示 し，それらの最大値も比較的大きな値を示してい

る.特に，l!8r..圭ミ5においては R249の反応速度が層流火炎

の 10倍以上の値を示す火炎要素が存在している.

図 21は， l!OL与 2.5の場合における各素反応の反応速度

と火炎厚さの関係を示している.ここで，反応速度は層流

第45巻 132号 (2003年)日本燃焼学会誌112

101

100

10-1 lFJ-j 0.4 t.. 1... .1... .1... .I..M .1. ;;，A.I..， .1....-1 -30.0 -15.0 0.0 15.0 30.0

a「

* S 3注

1.6

Dep巴ndenceof probability density function of NO reaction rate on u' rmsl SL.

以下の結論を得た.

(1)メタン・空気乱流予混合火炎の乱流燃焼速度は乱流の

積分長の増加ともに増加するが， ST/SLの値は l/8t__ と

u'rm点L の条件がほぼ等しい水素・空気乱流予混合火炎よ

りも小さな値を示す.

(2)乱流燃焼ダイアグラム上で well-stirredreactor regimesに

分類される乱流予混合火炎では，乱流運動によって複雑な

空間分布を示す化学種と熱発生率と同様な比較的滑らかな

分布を示す化学種が存在する.これは化学種のライフ ・タ

イムと乱流場の特性時間との関係から整理することができ

る.また， このような火炎構造が well-stirr巴dreactor regime

の火炎構造に対応する可能性がある.

(3)局所熱発生率の最頻値は，水素・空気乱流予混合火炎

では，積分長に大きく依存しないが，メタン・空気乱流予

混合火炎では積分長が短いほど大きくなる. また， 局所火

炎厚さは積分長の減少とともに薄くなる.

(4) NOの反応速度の最大値は，積分長の増加と共に増加す

る.また， NOの反応速度の最頻値は，乱流強度が増加す

るにつれて減少する.これは，火炎面の接線方向に伸張を

受けた薄い火炎要素において， NOの生成反応が抑制され

るとともに，火炎前縁での NO分解反応が促進されるため

であ る.

一一←- u /S =10 r四 L

ー→ト- u /S =20 r皿‘ L

ー---.--u /S =30 "ru L

1.4 1.2 1.0

' MノNO

0.8 0.6 0.4

10-2

10-5

0.2

10-3

10-4

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Fig.23

'-....因。

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11JJ41

ー15.0

。。戸:

且

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N

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=，

。，N:

AV

Z

，

本研究の一部は科学研究費基盤研究 (A)(No.12305015)に

より行われたものである.ここに記して謝意を表す.

謝辞

Scatter p10ts of elementary reaction rate with tangential strain

rate. (a): R180， (b): R190， (c): R214， (d): R246， (e): R249

素ほど大き な反応速度を示す傾向がある.l/Q与5の場合

にも分散は大きくなるが火炎厚さ及び接線方向歪み速度と

各素反応の反応速度の聞には同様な傾向がある.これらの

傾向は，層流火炎を用いた研究[19]においても観察されて

いる.

図 23は，以前に行った積分長を一定として乱流強度を

変化させたメタン・空気乱流予混合火炎[8]における NOの

反応速度の極大値の確率密度関数を示している.舌L流強度

が増加するにつれて， NOの反応速度の最頻値は減少して

いる.これは乱流強度の増加とともに火炎厚さが減少し，

NO反応速度が抑制されるためである.

Fig.22

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(46)

結論

本研究では，乱流予混合火炎の火炎構造及び NO生成機

構に対する乱流の積分長が与える影響を明らかにするため

に，メタン・空気乱流予混合火炎の直接数値計算を行い，

4.

粛藤 敏彦ほか，メ タン・ 空気乱流予混合火炎の局所火炎構造とNO生成機構 113

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