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benjamine-mounier
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ML-CEAS:ML-CEAS:une nouvelle technique spectroscopique une nouvelle technique spectroscopique
d’absorption de haute sensibilité à d’absorption de haute sensibilité à l’aide de laser à impulsions ultracourtesl’aide de laser à impulsions ultracourtes
11erer Octobre Octobre 20042004
Titus - Constantin GHERMANTitus - Constantin GHERMAN
Spectroscopie d’absorption de haute sensibilitéSpectroscopie d’absorption de haute sensibilité
=> développement de techniques spectroscopiques :=> développement de techniques spectroscopiques :-ICLASICLAS : : Intra Cavity Laser Absorption Intra Cavity Laser Absorption SpectroscopySpectroscopy-CRDSCRDS : : Cavity Ring-Down SpectroscopyCavity Ring-Down Spectroscopy-CEASCEAS : : Cavity-Enhanced Absorption Cavity-Enhanced Absorption SpectroscopySpectroscopy
=> étude des transitions moléculaires faibles => étude des transitions moléculaires faibles
=> détection de traces de gaz => détection de traces de gaz (par(par OF-CRDSOF-CRDS ouou OF-CEASOF-CEAS avec lasers à diode)avec lasers à diode)
Groupe LAMEGroupe LAME
EsmaëlEsmaëlAlainAlain MarcMarc RémyRémy SamirSamirDanieleDaniele NaderNader YunYun TitusTitus
Plan de l’exposéPlan de l’exposéI – Principes I – Principes
Cavités optiques,
Lasers à blocage de mode,
Mode-Locked Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy.
II - ExpériencesII - Expériences
1. ML-CEAS « première démonstration »
2. ML-CEAS dans le bleu:
a) application à l’acétylène,
b) mesure de densités des atomes de Ar*(3P2) et de ions N2+
dans plasma,
3. ML-CEAS avec un nouvelle source « Diode-Pumped Vertical External-Cavity Surface-Emitting Laser (DP-VECSEL) »
III - Conclusions et perspectivesIII - Conclusions et perspectives
I - PrincipesI - Principes
Cavités résonnantesCavités résonnantes
La longueur de cavité doit être multiple de /2
L
N 1 = 2L
(N+1)2 = 2L
hors résonance!
R + T + Perte = 1
Modes de cavitéModes de cavité
Fréquence
Transm
ission
f
L
2f 3f
ISL
ISL=c/2L
Fréquence
Transm
ission
L
f 2f 3f
ISL
Le peigne de modes évolue avec la longueur de la cavité
La longueur de la cavité (L) détermine l’espacement des modes (ISL=c/2L).
Une bonne qualité des miroirs (coefficient de réflexion R~1) donne des modes plus étroits.
= c(1-R) / 2L√R
Si les pertes dans la cavité sont faibles l’intensité des modes augmente.
Modes de cavitéModes de cavité
ISL=c/2L
1
I()
Le principe de “cavity enhanced”Le principe de “cavity enhanced”
CEAS:
53 10...101 RRF
Nous passons de longueur de parcours métrique à
kilométrique!!!
I/I = [ 1 - R.eL ]-2 ≈ L x
F/ Leff
Tcavité
Ti:Sa
Lasers à modes bloquésLasers à modes bloqués
Ti:Sa donne un train d’impulsions avec une largeur de 100fs et un taux de répétition de 80MHz
Sortie du laser
Fréquence
Intensité ISL=80 MHz
~50.000 modes équidistants!
Passage du domaine du tempsPassage du domaine du temps……
)(~
)()(~ CÃE
Tp Tp
A(t)
C(t)
t tt
Tc
t
E(t)
r=2/Tp
)()()( tCtAtE
La TF d’un produit de deux fonctions est la convolution des TF’s de ces fonctions.
……à celui de la fréquence!à celui de la fréquence!
N
Nr ÃNÃ )(2)(
N
rN ccNCÃE ..)(~
)(~
c
c
C()~ Ã(
Convolution with Ã(
r
E(~
crccr
dtetCC ti
)(
2
1)(
~
Développement en série Fourier d’une fonction périodique.
Fonction porteuse d’une onde monochromatique.
)(~
)()(~ CÃE
Injection multi mode simultanée:Injection multi mode simultanée: (domaine de fréquence)(domaine de fréquence)
Fréquence
La longueur de la cavité peut être ajustée de sorte que tous les modes passent en résonance ensemble!
Nous appellerons ceci le point magique.le point magique.
Modes du
laser
Modes de la cavité
cavité
Le temps d’aller-retour de la cavité (tr=2L/c) doit
être égal au temps de répétition des impulsions
laser.
Cavité résonnante
L’amplification d’impulsion Impulsion transmise
Injection multi mode simultanée: Injection multi mode simultanée: (point de vue complémentaire: domaine temporel)(point de vue complémentaire: domaine temporel)
Cavité résonnante
LASER femto
Fréquence
La cavité amplifie l'absorption par un « effet multi–passages » avec un facteur d’amplification de F/!
~ 150 MHz
Récapitulatif Récapitulatif
CC
D
L = 1 m
1. Mode-Locked1. Mode-Locked
Cavity Enhanced Absorption Cavity Enhanced Absorption
SpectroscopySpectroscopy
« première démonstration »« première démonstration »
II - ExpériencesII - Expériences
T. Gherman & D. Romanini T. Gherman & D. Romanini Optics Express vol.10 No.19 (2002) 1033-1042Optics Express vol.10 No.19 (2002) 1033-1042
PZT
Ti:Sa femtoLaser pompe Ar+
Miroirs haute réflectivité
Actuateur piézo-électrique
650mW
Cellule
Filtrage spatial & accord de
modes
L1
L2
Pinhole
Isolateur optique
Montage expérimentalMontage expérimental
Oscilloscope
Spectromètre
Montage expérimentalMontage expérimental
650mW
Filtrage spatial & accord de
modes
L1
L2
PC
L=92 cm
= 860 nm
T=0,75 % F=420
Résolution: 0.2 cm-1 Pinhole
Ti:Sa femtoLaser pompe Ar+
Isolateur optique
PZT Cellule
0
5
10
0,0
0,5
1,0
0,00
0,25
0,50
0 1 2 3 4
0,0
0,1
0,2
Temps [ms]
0 m
Inte
nsit
é [u
nité
s ar
b.]
20 m
40 m
150 m
Transmission de cavitéTransmission de cavité
PZT
t
L 4ms
0
1000
2000
0
10
20
0
2
4
848 849 850 851 852 853 854 855
0,0
1,5
3,0
Longueur d'onde [nm]
0 m
Inte
nsité
[uni
tés
arb.
]
150 m
500m
1000 m
Spectre transmis par la cavitéSpectre transmis par la cavité
La période des battements b peut être utilisée pour mesurer le déplacement par rapport au point magique.
modes de cavité+modes de lasers
b = c/2 N = c/4
Spectre de l’acétylèneSpectre de l’acétylène
Spectre de transmission de la cavité moyenné en modulant la longueur de la cavité autour du point
magique.
dI/I = 1% , F/ x L 120 m -> min 10-7/cm (800 points en 40 ms)
858 859 860 861 862Wavelength [nm]
Cavité vide
Spectre laser
Cavité remplie avec HCCH
Inte
nsi
ty [
a.u
.]
2. ML-CEAS dans le bleu: 2. ML-CEAS dans le bleu:
T. Gherman, S. Kassi, A. Campargue, D. RomaniniT. Gherman, S. Kassi, A. Campargue, D. RomaniniChem. Phys. Lett. 383 (2004) 353-358Chem. Phys. Lett. 383 (2004) 353-358
a) application à l’acétylène.a) application à l’acétylène.
Laser pompe Ar+ Ti:Sa femto
Oscilloscope
650mW
Filtrage spatial & accord de
modes
L1
L2
Montage expérimentalMontage expérimental
YAG doublé
BBO Cristal
Spectromètre PC
Lock in PID
30 mW
L=92 cm = 420 nm
T=0.1% F=3x103
Résolution: 0.4 cm-1
Isolateur optique
Pinhole
PZT Cellule
HCCH transition harmonique 8CHHCCH transition harmonique 8CH
23720 23730 23740 23750 23760 23770 23780 23790 23800 238100,96
0,97
0,98
0,99
1,00
Wavenumber [cm-1]
HCCH spectrum
Tran
smission
dI/I = 0,4%, Leff = 920 m -> min ~ 10-8/cm (temps d’acquisition ~ 60s)
P = 400 torr, wavenumber calibration 0.02 cm-1,
R. Hall – Spectroscopie Opto-Acoustic intracavité.
2. ML-CEAS dans le bleu:2. ML-CEAS dans le bleu:
T. Gherman, E. Eslami, D. Romanini, S. Kassi, J.-C. Vial and N. SadeghiT. Gherman, E. Eslami, D. Romanini, S. Kassi, J.-C. Vial and N. SadeghiJ. Phys. D: Appl. Phys. 37 (2004) 2408-2415 J. Phys. D: Appl. Phys. 37 (2004) 2408-2415
b) mesures de densités des atomes b) mesures de densités des atomes de Ar* (de Ar* (33PP22) et de ion N) et de ion N22
++
dans plasmadans plasma
Lock in PID
Ti:Sa femto
650mW
Filtrage spatial & accord de
modes
L1
L2
Montage expérimentalMontage expérimental
YAG doublé
BBO Cristal
Spectromètre PC
gas out gas in
+ -
30 mW
L=92 cm
= 390 nm
T=0.008% F~ 4 x 104
T=2% F~ 1.5 x 102
Résolution: 0.4 cm-1
PZT Cellule
ML-CEAS dans le bleu:ML-CEAS dans le bleu:
394.72 394.76 394.80 394.84 394.88 394.92 394.96
0.75
0.80
0.85
0.90
0.95
1.00
394.750 nm f=0.00013
394.898 nm f=0.00064
Tra
nsm
ittan
ce
Wavelength (nm)
Absorption by Ar*(3P2) atoms
Experimental points Simul. C. Enhanced
Densité des atomes métastable de ArDensité des atomes métastable de Ar**((33PP22))
Le profil d'absorption est simulé en utilisant la fonction de transmission de la cavité.
))(2exp(1)(
2
2
lR
TTc
R = 99.992%F = 4 x 104
Leff = F/ x 40 cm = 5 Km
P=1 TorrI=5 mA
[Ar*]=1.4x1015 m-3
DDL= 5 x 1012 m-3
388,5 389,0 389,5 390,0 390,5 391,0 391,50,965
0,970
0,975
0,980
0,985
0,990
0,995
1,000
389,35 389,40 389,450,98
0,99
1,00
Tran
smitt
ance
Wavelength [nm]
Experimental spectrum
simulated spectrum by E. Eslami
Concaténation de 4 fenêtres de
0.7nm.
R=98%(basse finesse)
F=155Leff= F/ x 0.4 m
= 20 m
P= 1 Torr,I= 5 mA
[N2+]=1.6 1015 m-3
Trot= 400 K
Bande Bande NN22++ (B (B22∑∑uu
++ ;0 ;0 X X22∑∑gg++ ;0) ;0)
Plasma diagnosticPlasma diagnostic
Réacteur433 MHz
N2-in
Gas out
Grand potentiel industriel:
Nitruration de surfaces
Traitement anticorrosion
Déposition de couches
minces
StérilisationPZT
T=0.07% F~ 4.5x103
Plasma diagnosticPlasma diagnostic
Grand potentiel industriel:
Nitruration de surfaces
Traitement anticorrosion
Déposition de couches
minces
Stérilisation
Réacteur433 MHz
N2-in
Gas out
PZT afterglow
N2 discharge
R= 99.93% , 4500/ x 38 mm ~ 55 m, (temps d’acquisition ~ 10 s)
Tr = 800 KTr = 800 K
Tr = 1300 KTr = 1300 K
Bande Bande NN22++ (B (B22∑∑uu
++ ;0 ;0 X X22∑∑gg++ ;0) ;0)
1.0 x 1015 m-3 ions1.0 x 1015 m-3 ions
1.5 x 1015 m-3 ions1.5 x 1015 m-3 ions
3. ML-CEAS avec3. ML-CEAS avec« Diode-Pumped Vertical External-« Diode-Pumped Vertical External-
Cavity Surface-Emitting Laser » Cavity Surface-Emitting Laser » (DP-VECSEL)(DP-VECSEL)
T. Gherman, D. Romanini, I. Sagnes, A. Garnache, Z. ZhangT. Gherman, D. Romanini, I. Sagnes, A. Garnache, Z. ZhangChem. Phys. Lett. 390 (2004) 290-295Chem. Phys. Lett. 390 (2004) 290-295
Laser pompe Ar+ Ti:Sa femto
Oscilloscope
Spectromètre
Montage expérimentalMontage expérimental
Filtrage spatial & accord de
modes
L1
L2
Pinhole
PC
Isolateur optique
PZT Cellule
DP-VECSEL
DP-VECSELDP-VECSEL
VECSEL
Output Coupler
Folding Mirror
Diode Pump 1 W, 820 nm
SESAM
2.5 cm 2.5
cm15
cm
Vecsel 120 m / Sesam 30 m; L=13.3 cm, 1.12 GHz
DP-VECSELDP-VECSEL
1030 1035 1040 10450
2
4
6
8
10
12
14
16
18
20
22
24
560 mW
728 mW
644 mW
476 mWInte
nsi
ty (
a.u
.)
Wavelength [nm]
Caractéristiques du Caractéristiques du laser DP-VECSELlaser DP-VECSEL
-30 -20 -10 0 10 20 300
10
20
30
40
50
60Autocorrelation traces
Pump diode power: 476 mW 560 mW 644 mW 728 mW
Inte
nsit
y [
a.u
.]
Time delay [ps]
Caractéristiques du Caractéristiques du laser DP-VECSELlaser DP-VECSEL
= 1.04 μm, 3 mW pour une puissance de pompe de 476 mW
2600 2500 2400 2300 2200 2100 2000 1900 1800 1700 1600 1500 1400
2468
101214
9695 9696 9697 9698 9699 9700 9701 9702 9703 9704 9705 9706
0
4
8820 800 780 760 740 720 700 680 660 640 620 600 580 560 540 520 500
2468
101214
Inte
nsi
ty [a
.u.]
CCD Pixel
a)
Ab
sorp
tion
[10-4
/cm
]
Wavenumber [cm-1]
c)
Inte
nsi
ty [a
.u.]
Modes number
b)
SpectreSpectre de C de C22HH22
c) Comparaison entre notre spectre et celui de J. V. Auwera obtenu par FT à basse pression (75 Torr), avec une cellule multipassage (40m).
a) Spectre brut(cavité avec acétylène/cavité avec azote sec) P=1 atm. T=0.55% F ~ 570L = 13.3 cmRésolution spectro 0.03 cm-1
b) Spectre obtenu en prenant le maximum de chaque mode de la cavité.dI/I = 5% ; 570/π x L~ 25 mαmin~ 10-5/cm, ( 1 sec)
1840 1845 1850 1855 1860 1865
500000
600000
700000
Inte
nsity
[a.u
.]
CCD Pixel
Spline interpolation
III - Conclusion et perspectivesIII - Conclusion et perspectives
ML-CEAS est une nouvelle technique spectroscopique qui exploite d’une manière constructive les propriétés des cavités
optiques et des lasers à modes bloqués…
Avantages:
• Multiplexage spectral (avec une source large bande);
• Couverture spectrale de l’UV (200 - 500 nm) grâce au doublage, triplage (etc.) en fréquence d’un laser femtoseconde;
• Résolution spectrale limitée par celle du spectrographe
• Ultrasensible (chemin d’absorption effectif d’ordre kilométrique)
• Technique assez simple et robuste
Conclusions Conclusions
L’extension de la gamme spectrale dans l’UV par triplage et quadruplage d’une source femtoseconde.
Ex. d’application: Mesure de densité des molécules N2(X1 ∑g+), vers 205 nm,
dans des niveaux vibrationnels très élevés dans un plasma.
Réalisation d’un système ML-CEAS très compact avec une source DP-VECSEL pour l’application à la détection de traces.
Il faut améliore la qualité de structures semi-conductrices du type VECSEL et SESAM permettent d’obtenir un meilleur régime à blocage de modes.
Perspectives Perspectives