Naturlig radioaktivitet från berylliumisotopen 7Be

En tvärvetenskaplig studie

Dag ÅgrenPro gradu-avhandling i fysikHandledare: Tom LönnrothMNFÅbo 2008

1

Förord

Efter ett långvarigt graduarbete finns det naturligtvis personer som behövertackas, och detta har varit mer långvarigt än de flesta.

Tack alltså till Kjell-Mikael ”Micke” Källman för all hjälp med utrustningen,och till Jan-Olof ”Julle” Lill för hjälp med experimenten, samt det flytandekvävet. Tack även till Thomas ”Tomi” Byholm för den resulterande glassen.Tom ”Tomppa” Lönnrot skall också ha tack för att ha offrat sina egenhändigtodlade grönsaker för vetenskapens framsteg.

Det största tacket går dock till Markus ”Norrby” Norrby, min kumpan i denlegendariskt omdömeslösa studentlaborationen som för första gångenintroducerade oss båda till 7Be. Utan hans osakliga inställning till studie-arbete, vilken endast finner motstycke in min egen, skulle min gradu ha haftett mycket tråkigare ämne. Länge leve Team Borgå!

Here in the Erice maze Cosmic rays are the craze

And this because a guy named Hess Ballooning up found more not less.

– Frederick Reines, ref. 24

2

Innehållsförteckning

Förord..................................................................................................................2Innehållsförteckning..........................................................................................3Inledning.............................................................................................................51. Beryllium-7:s kärnstruktur ...........................................................................6

1.1. Energinivåer i beryllium-7.....................................................................61.2. Beryllium-7:s sönderfall.........................................................................9

2. Produktion av beryllium-7 i atmosfären ...................................................112.1. Kosmisk strålning ................................................................................112.2. Sekundära kosmiska strålar ................................................................132.3. Spallationsprocesser ............................................................................142.4. Fördelning och transport .....................................................................162.5. Beryllium-7-produktionens beroende av solaktiviteten ..................18

3. Beryllium-7 i naturen...................................................................................203.1. Berylliums biologiska funktion ..........................................................203.2. Exempel på naturliga koncentrationer av beryllium-7 frånlitteraturen ...................................................................................................22

4. Andra användningsområden för beryllium-7 ..........................................254.1. Mätning av vattenkällor ......................................................................254.2. Atmosfäriska mätningar .....................................................................254.3. Biologiska undersökningar .................................................................25

5. Egna mätningar ...........................................................................................275.1. Detektoreffektivitet...............................................................................275.2. Analysering av spektrumdata.............................................................285.3. Beräkning av total aktivitet..................................................................305.4. Resultat..................................................................................................31

6. Förslag till vidare undersökningar.............................................................336. Referenser .....................................................................................................34Appendix A: tabell från ref. 17........................................................................35Appendix B: tabell från ref. 18........................................................................36Appendix C: Simulering .................................................................................37

3

C.1. Introduktion .............................................................................................37C.2. Simulationsprogrammets funktionsprincip ..........................................37

C.2.1 Skapande av fotoner .........................................................................38C.2.2 Simulering av spridningar ...............................................................38C.2.3 Visualisering ......................................................................................40

C.3. Resultat .....................................................................................................40C.3.1 Cesium-137 ........................................................................................41C.3.2 Fluor-18 ..............................................................................................42

C.4. Slutsatser...................................................................................................43C.5. Referenser..................................................................................................45C.6. Källkod......................................................................................................45

4

Inledning

Denna text presenterar information om berylliumisotopen 7Be i ett brett,tvärvetenskapligt perspektiv. Från kärnfysiken behandlas kärnstrukturenhos 7Be och dess sönderfall. Produktionen av isotopen genom spallation viakosmisk strålning i den övre atmosfären involverar astrofysik ochatmosfärvetenskap. Från en biologisk synpunkt behandlas berylliumetsfunktion och upptagning i växter. En översikt av några olika användnings-områden för naturlig 7Be-aktivitet inom olika vetenskapsgrenar presenterasockså.

Resultat från litteraturen om uppmätta 7Be-aktiviteter sammanfattas också,och en egen undersökning av lokala 7Be-aktiviteter i växtprover presenteras.Denna undersökning har tidigare publicerats i Journal of Radioanalytical andNuclear Chemistry år 2007.

Som en del av den egna undersökningen har också ett program för attteoretiskt bestämma effektivitetskalibreringen för gammaspektrometrarutvecklats. En beskrivning av detta program och de fysikaliska processer detsimulerar, samt jämförelser med riktiga experimentella mätningar finnspresenterade i en bilaga.

5

1. Beryllium-7:s kärnstruktur

Berylliumisotopen 7Be är en instabil isotop med en halveringstid på 53.3dagar. Den består av fyra protoner och tre neutroner. Den sönderfaller genomelektroninfång till 7Li, som är 7Be:s spegelkärna, dvs. den består av treprotoner och fyra neutroner.

1.1. Energinivåer i beryllium-7

Fig. 1. Diagram över energinivåerna i 7Be och 7Li, från ref. 1. De angivna

energierna för vardera kärnan är relativa till deras respektive grundtillstånd.

6

Energinivåerna i 7Be och 7Li är i stort sett likadana, vilket kan ses i fig. 1.Detta är väntat hos spegelkärnor. Skalmodellen för lätta atomkärnor är i stortsätt symmetrisk för neutroner och protoner. Den kärna av två spegelkärnorsom har fler protoner har dock något högre energier p. g. a. den högreCoulomb-repulsionen mellan de positivt laddade protonerna. Därför är detockså energetiskt fördelaktigt för 7Be att sönderfalla till 7Li.

Skillnaden i energi mellan de två kärnornas grundtillstånd är 861.82 keV.Sönderfallet kan därför ske från grundtillståndet i 7Be till antingengrundtillståndet i 7Li, eller till det exciterade 1/2- tillståndet på 477.6 keV.Detta tillstånd sönderfaller snabbt (med halveringstiden 72.8 fs) tillgrundtillståndet genom gammaemission. Av alla sönderfall går 10.44% viadetta tillstånd, och dessa söndefall är de enda som kan detekteras viagammadetektion.

De exciterade energinivåerna i 7Be och 7Li kan relativt enkelt förklaras medhjälp av skalmodellen för atomkärnor. I denna modell behandlasnukleonerna som enskilda partiklar i en sfäriskt symmetrisk potentialgrop.Då även spin-bankoppling beaktas lägger sig nukleonerna i tillståndidentifierade av kvanttalen n, l och j.

I kärnorna 7Be och 7Li kommer huvudsakligen de tre första energinivåerna,1s1/2 (degeneration 2), 1p3/2 (degeneration 4) samt 1p1/2 (degeneration 2).

Fig. 2. Grundtillståndet i 7Be.

7

I fig. 2 visas ett diagram över nukleonerna i 7Be:s grundtillstånd.Energinivåerna för protoner ligger något högre än de motsvarande nivåernaför neutroner, p.g.a. Coulomb-repulsionen.

Två nukleoner på samma nivå bildar par av motsatta spin, och bidrar därförinte till de totala spinnet för kärnan. I en kärna med jämnt antal protoner ochudda antal protoner bestämmer därför den sista udda neutronen oftastkärnans spin och paritet, och vice versa för kärnor med ett udda antalprotoner och jämnt antal protoner, såsom 7Li. I detta fall betyder det att 7Be:sgrundtillstånd har spin 3/2 och negativ paritet, vilket överensstämmer medfig. 2.

När kärnan exciteras flyttas nukleoner till högre energinivåer. Den enklasteformen av excitering av just denna kärna uppstår då den udda neutronenflyttas från 1p3/2 till 1p1/2, vilket illustreras i fig. 3.

Fig. 3. Ett exciterat tillstånd i 7Be.

Detta tillstånd har då spin 1/2 och negativ paritet. Detta är det förstaexciterade tillståndet i fig. 1. Det motsvarande spegeltillståndet i 7Li är dettillstånd som ger upphov till gammaemissionen i 7Be:s sönderfall.

Energiskillnaden till nästa nukleonenerginivå, 1d5/2 , är mycket större änskillnaden mellan 1p3/2 till 1p1/2, och denna kommer därför inte i spel.Däremot räcker en mindre energimängd till för att bryta protonparet på1p3/2. En av dessa protoner kan sedan flyttas till 1p1/2.

8

Fig. 4. Ett annat exciterat tillstånd i 7Be.

I detta fall blir bildandet av kärnans spin mer invecklat. Tre nukleoner bidrarnu till kärnans spin – den tidigare udda neutronen, samt även de tvåprotonerna på 1p3/2 till 1p1/2. Kombinationen av protonerna med spin 1/2och 3/2 kan ge upphov till spin mellan 1/2 + 3/2 till |1/2 - 3/2|, dvs. 1+och 2+. Pariteten för dessa är positiv, eftersom den är produkten av de tvåpartiklarnas paritet, som båda är negativa.

Detta kombinerade spin samverkar sedan vidare med spinnet hos den uddaneutronen, som har spin 3/2. För kombinationen 1+ leder detta till möjligaspin mellan 1 + 3/2 till |1 - 3/2|, dvs. 5/2-, 3/2- samt 1/2-. Pariteten gesigen som produkten av de individuella pariteterna. För kombinationen 2+ fårvi på samma sätt de totala spinnen 7/2-, 5/2-, 3/2- samt 1/2-.

Höga spin är energimässigt gynnsamma, och lägger sig därför på lägreenergier. Vi kan i fig. 1 tydligt se dessa två serier av tillstånd, utom det sista1/2- som ligger vid för hög energi. Dock finns ytterligare ett 7/2- tillståndsom inte förklaras av denna behandling.

1.2. Beryllium-7:s sönderfall

Kärnan 7Be sönderfaller till 7Li genom att en av protonerna på 1p3/2-nivånsönderfaller till en neutron på motsvarande 1p3/2-nivå för protoner.Sönderfallet är alltså supertillåtet, vilket normalt skulle antyda att det var ettsnabbt ß+-sönderfall. Dock är energiskillnaden mellan 7Be och 7Li:s

9

grundtillstånd endast ca. 862 keV (se fig. 1), vilket är mindre än de 1022 keVsom krävs för ett ß+-sönderfall.

Detta betyder att söndefallet istället sker genom elektroninfång. En elektronfrån ett inre skal, oftast K-skalet, vars sannolikhetsfördelning till någon vissgrad överlappar kärnan fångas in av en proton, som konverteras till enneutron, och en elektronneutrino utsänds. Då elektronenssannolikhetsfördelning inverkar på söndefallet, betyder det både atthalveringstiden blir längre än väntat – 53.3 dagar – och även att eventuellakemiska bindningar som 7Be ingår i påverkar dess halveringstid, i motsats tillde flesta kärnsönderfall, som inte påverkas av yttre faktorer. Enligt ref. 2 kan7Be:s halveringstid kan förändras med upp emot en halv procent i varderariktningen beroende på vilket material det är en beståndsdel av.

10

2. Produktion av beryllium-7 i atmosfären

Isotopen 7Be är relativt kortlivad, med en halveringstid om 53.3 dagar. Dessförekomst i naturen antyder därför att den kontinuerligt måste skapasgenom någon form av produktionsprocess. Denna process har visats varaspallation av tyngre kärnor medelst kosmisk strålning. De huvudsakligaprocesserna genom vilka 7Be produceras är spallation av 16O och 14N medelstneutroner och protoner vid energier på 10 MeV och uppåt (ref. 3). Syre ochkväve är huvudbeståndsdelarna i luft, och högenergetiska protoner ochneutroner vanliga partiklar i kosmisk strålning.

2.1. Kosmisk strålning

Kosmisk strålning består av partiklar och tyngre kärnor med höga energiersom producerats utanför jorden. Kosmisk strålning kommer från mångaolika källor, varav en stor del ännu är oklara. Källorna delas vanligen in igrupper: Solen, galaktiska källor och extragalaktiska källor.

Kosmiska strålar från solen bildas när joniserade kärnor kastas ut från solenskromosfär i soleruptioner. Soleruptioner sker runt områden med solfläckardå stora mängder magnetisk energi frigörs. Dessa starka variabla magnetfältaccelererar kärnorna till höga energier och frigör dem från solen. Dåsolfläcksaktiviteten varierar med den 11-åriga solcykeln (ref. 4), ocheruptioner sker vid i stort sett slumpmässiga tillfällen under korta tider,varierar intensiteten av kosmisk strålning från solen mycket. Energierna ärockså relativt låga i jämförelse med annan kosmisk strålning.

Neutroner som bildas i kärnprocesser i solen påverkas inte av magnetfältenförknippade med soleruptioner, och då deras energier ligger runt 5 MeVhinner de till största delen sönderfalla innan de når jorden.

11

Galaktiska kosmiska strålar produceras utanför solsystemet men inom vårgalax. Deras källor är inte väl kända, men antas vara bl.a. chockvågor frånsupernovan. Galaktiska kosmiska strålar består till största delen, ca. 90%, avprotoner. Heliumkärnor (ca. 9%) och tyngre kärnor (ca. 1%) uppgör resten(ref. 5). En liten mängd elektroner, samt mer exotiska partiklar såsomantiprotoner ingår också. Så gott som inga neutroner ingår bland dessa, dåneutroners korta halveringstid inte låter dem färdas de extremt långasträckorna som krävs (men undantag finns möjligtvis, se nedan).

Energispektret för den galaktiska kosmiska strålningen har en topp runt 100MeV-1 GeV, och deras numerära intensitet vid dessa energier är ungefär 1cm-2 s-1. Ovan om denna nivå avtar intensiteten exponentiellt med energin,med en exponent på ungefär 1.6-1.7. Partiklar ända upp till 1022 eV (över 1kilojoule) har detekterats.

De processer som accelererar dessa partiklar joniserar kärnorna totalt, ochgalaxens magnetfält orsakar dem att röra sig i spiralbanor, vilket gör attderas färdriktning då de når jorden har blivit helt och hållet slumpmässig.Vid höga energier är därför strålningen helt isotrop, och vid lägre energieranisotrop endast p.g.a. solsystemets magnetfält. Dock har en svag isotropiuppmätts vid extremet höga energier, runt 1018 eV, i riktningen av galaxenscentrum (ref. 5). Det har föreslagits att detta representerar neutroner, som juej påverkas av magnetfält, och som p.g.a. den extra tidsdilationen hinnerfärdas hela sträckan innan de sönderfaller. Vid 1018 eV är tidsdilationen för enneutron ungefär en faktor 109, vilket betyder att dess halveringstid på 10minuter förlängs till ca. 19000 år, vilket ganska bra motsvarar avståndet tillgalaxens centrum, ca. 23000 ljusår. Detta skulle tyda på att processer igalaxens centrum kan skapa extremt högenergetiska partiklar.

Den extragalaktiska kosmiska strålningen består av partiklar med extremthöga energier, 1015 eV och uppåt. Ytterst få sådana partiklar når jorden -deras numerära intensitet är ungefär 1 m-2 år-1. De processer som skapardessa partiklar är ytterst oklara, men aktiva galaktiska centra är en kandidat

12

(ref. 6). Dessa är galaxer med abnormt stor luminositet, som antas bero påsupermassiva svarta hål i galaxernas centrum.

En ytterligare källa för kosmiska strålar är solvindens terminationchock (ref.4). Joniserade partiklar kan av solens magnetfält drivas ut motterminationschocken, där de via upprepade kollisioner kan öka sin energi föratt sedan rymma inåt. Dessa kosmiska partiklar har dock lägre energi ängalaktiska partiklar, ofta lägre än vad som krävs för de spallationsprocessergenom vilka 7Be bildas.

2.2. Sekundära kosmiska strålar

Direkta partiklar från källor utanför jorden kallas primär kosmisk strålning.Då dessa partiklar träffar jordens atmosfär kolliderar de med den diversekärnorna i luftens molekyler. De höga energierna leder till att skurar avmånga sorters sekundära partiklar bildas vid dessa kollisioner, och dessakallas allmänt sekundära kosmiska strålar. Dessa sekundära partiklar är denhuvudsakliga källan till de neutroner som i sin tur ingår i despallationsprocesser varigenom 7Be bildas.

13

Fig. 5. En illustration av hur en primär kosmisk stråle skapar en skur av sekundär

kosmiska strålar, inkluderande protoner, neutroner och elektroner, samt mer exotiska

partiklar om myoner och pioner, tagen från ref. 7.

2.3. Spallationsprocesser

Då de högenergetiska partiklarna från den kosmiska strålningen, både denprimära och sekundära, träffar atomkärnor i jordens atmosfär sker mångaolika kärnreaktioner. De kosmiska partiklarna har ofta såpass höga energieratt de kan inducera reaktioner med kraftigt negativa Q-värden, såsomspallationsreaktioner, där en kärna klyvs i mindre delar efter att ha träffats aven partikel. De vanligaste kärnorna i atmosfären är kväve-14 och syre-16, ochde vanligaste inkommande partiklarna är protoner och neutroner. Såledesfinns det fyra huvudsakliga reaktioner att ta i beaktande.

14

p + 14N -> 7Be + 2 alfaQ = -10.47 MeV, tröskel 11.22 MeV

n + 14N -> 7Be + 8LiQ = -25.78 MeV, tröskel 27.64 MeV

p + 16O -> 7Be + 10BQ = -25.27 MeV, tröskel 26.86 MeV

n + 16O -> 7Be + 10BeQ = -25.04 MeV, tröskel 26.62 MeV

Tröskelenergier och Q-värden är beräknade med hjälp av ref. 8.

Tvärsnitten för dessa reaktioner beror av energin hos den kosmiskastrålningen. Fig. 6 visar de tvärsnitt som ges i ref. 3. Reaktionen med denlägsta tröskelenergin, p+14N, har en topp på ca. 40 millibarn runt 20 MeV (ref.9 ger toppvärdet som 50 millibarn vid 20 MeV), och närmar sig sedan deandra reaktionernas tvärsnitt. Dessa går alla mot ett värde på ca. 10 millibarndå energierna närmar sig GeV-området.

Fig. 6. Tvärsnitten för de reaktioner som ger upphov till 7Be. Taget från ref. 3.

15

2.4. Fördelning och transport

De 7Be-kärnor som produceras i atmosfären fäster sig vid aerosolpartiklaroch transporteras tillsammans med dessa mot jordytan. De olika skikten ijordens atomsfär har dock olika sorters vindströmmar, som påverkar tidensom aerosolpartiklar hålls i luften. I stratosfären, det lager av jordensatmosfär som ligger mellan ca. 10 och 50 km ovanför markytan, är vistelse-tiden ungefär 14 månader. Detta är mycket längre än halveringstiden för 7Be,och därför tar sig mycket få av de kärnor som bildas här till marknivån. Dockproduceras den största delen av allt 7Be just i dessa övre lager av atomsfären.De primära protonerna tränger inte ända ner till troposfären, det luftlagersom ligger mellan markytan och troposfären, och därför sker produktion viaprotoner så gott som endast i stratosfären. Det sekundära neutronflödet ärockså störst i stratosfären, se figurerna 7 och 8. Ref. 10 anger att två tredje-delar av allt 7Be bildas i stratosfären.

Fig. 7. Beräknade neutronflöden som funktion av neutronenergin för olika

atmosfärdjup vid 42 grader latitiud samt solminimum från ref. 3. Dessa flöden är

multiplicerade med 10-1 för 5 och 400 g cm-2, 10-2 för 10 och 600, 10-3 för 50 och 800

samt 10-4 för 100 och 1033 g cm-2.

16

Fig. 8. Produktionsrater av 7Be och 10Be som funktion av atmosfärdjupet från ref. 3.

Resten av de processer som bildar 7Be sker i de övre lagren av troposfären.Här är protonflödet försumbart och endast processer med sekundäraneutroner inträffar. Vistelsetiden för det 7Be som bildats i troposfären är dockmycket kortare, 22-48 dagar enligt ref. 11 och ner till ett fåtal dagar enligt ref.12 och 13, och den största delen hinner alltså ta sig till markytan.Meteorologiska processer som regn sker uteslutande i troposfären, vilket görtransporten till marken snabbare. Ref. 11 har undersökt sambandet mellanregnmängd och 7Be-koncentration i luften vid markytan, och funnit enrimligt god korrelation, se fig. 9.

17

Fig. 9. Korrelation mellan nederbörd (x-axeln) och 7Be-aktivitet (y-axeln) från ref.

11. Svarta fyllda cirklar: mätningar där mätningen skedde inom en dag från ett regn,

gråa cirklar: mätningar gjorda mellan tidiga juni och augusti, vita cirklar:

kvarvarande mätningar.

Under vår och höst sker dock luftmasseutbyten mellan stratosfären ochtroposfären, vilket låter den mer 7Be-rika luften i stratosfären blandas medtroposfärens luft. Detta leder till att mängden 7Be som når marken har ettvisst årstidsberoende. Detta uppvisades även i mätningarna i ref. 11, därmätningar under senvåren och sommaren gav ovanligt höga aktiviteter.

2.5. Beryllium-7-produktionens beroende av solaktiviteten

Partiklarna i kosmisk strålning påverkas av magnetfälten runt jorden ochsolen. Dessa magnetfält beror i sin tur på solaktiviteten. Solaktiviteten ärdirekt kopplad till solens magnetfält, och solvindsplasmat påverkar i sin turjordens magnetfält. Dessa faktorer modulerar mängden kosmisk strålningsom når jordens atomsfär, och detta påverkar i sin tur mängden 7Be somproduceras i atomsfären.

Solaktiviteten följer två cykler, den 11-åriga solcykeln, och en ca. 27 dagarlång cykel beroende på solens rotation. Då solaktiviteten minskar släpps

18

mera kosmisk strålning igenom, vilket leder till mer neutroner och mer 7Be-produktion.

H. Sakurai et al. har i ref. 14 mätt 7Be-koncentrationen vid marknivå, ochkorrelerat denna med antalet solfläckar samt mängden detekteradesekundära kosmiska neutroner. Alla dessa uppvisade en cykel som svarademot till solens rotationsperiod, med en fasskillnad mellan solfläckar ochneutroner på ca. 3 dagar, vilket antas motsvara tiden för solvindsplasman attnå jorden, och en ytterligare fasskillnad på 5 dagar mellan neutronerna och7Be-koncentrationen.

19

3. Beryllium-7 i naturen

3.1. Berylliums biologiska funktion

Beryllium är en alkalisk jordmetall, och kan ersätta sin närmaste granne idenna grupp, magnesium, i många kemiska processer. Magnesium är ettviktigt närningsämne i organismer, och ingår i många biologiska processer(ref. 15). Magnesium existerar i celler som divalenta katjoner, Mg2+, ochtransporteras i denna form genom cellmembranerna.

I växter är den möjligtvis viktigaste funktionen för magnesium att ingå sombeståndsdel i klorofyllmolekyler. Klorofyll är den molekyl som absorberarljus och överför dess energi till de proteinkomplex som kallas fotosystem, därenergin omvandlas till kemisk form i fotosyntesprocessen. Klorofyll består aven porfyrinring med några sidokedjor, främst en lång fytolkedja, och enmagnesiumatom i mitten.

20

Fig. 10. Schema av den kemiska strukturen av klorofyll a och klorofyll b.

Enligt ref. 16 kan dock beryllium inte ersätta magnesium i klorofyll-molekyler. Växter kan under vissa omständigheter ersätta en del av sittmagnesiumbehov - upp till 60% - med beryllium, men inte hela. Den kvar-varande magnesiumbehovet krävs för att bilda klorofyll. Växter som odlatsmed höga berylliumkoncentrationer visar inget berylliuminnehåll i extra-herad klorofyll. Beryllium kan även vara giftigt för växter under andra för-hållanden, exempelvis vid låga pH-värden.

Magnesium ingår i många andra biologiska processer utöver fotosyntes.Adenosintrifosfat, ATP, den huvudsakliga energikällan i celler, måste bindastill magnesium för att vara biologiskt aktiv. Magnesium deltar också i mångaenzymreaktioner, och stabiliserar olika cellstrukturer, som DNA och RNA-kedjor samt cellmembran och cellväggar.

Celler kan också regulera enzymaktiviteten genom att variera koncentra-tionen magnesium i cellvätskan. Under normala omständigheter innehåller

21

cellvätska endast runt 1 mmol/l magnesium, men den totala magnesium-mängden i växtceller kan vara upp till 100 mmol/l. Den strörsta delen avdetta magnesium är då bundet för förvaring.

Det är oklart i vilka av dessa processer som beryllium kan ersättamagnesium, och vilka som den förhindrar och förorskar förgiftning. Det kandock antas att beryllium är tillräckligt lika magnesium för att celler skall taupp det och förvara det på motsvarande sätt som magnesium. Dekoncentrationer vid vilka 7Be existerar i celler är antagligen för låga för attnågon kemisk giftighet skall vara signifikant.

3.2. Exempel på naturliga koncentrationer av beryllium-7 från litteraturen

Ref. 11 fann aktiviteter av 7Be i regnvatten som låg mellan 0.93 och10.45 Bq/l. Växter tar upp detta regnvatten och koncentrerar mängden 7Be isin egen vävnad. Några exempel på aktiviteter per kilogram som uppmätts inaturen presenteras nedan.

Ref. 17 redovisar en undersökning av aktiviteter från de naturligt före-kommande radioisotoperna 7Be, 40K och 226Ra, samt isotopen 137Cs frånradioaktivt nedfall, i barr från området runt staden Izmir i Turkiet. Barrsamlades från tallar på olika platser. Både färska och fallna barr undersöktes.En sammanfattning av resultaten för 7Be följer, och en full tabell övermätvärdena finns bifogad som appendix A.

Färska barr: 24.6-72.9 Bq/kg, medeltal 52 Bq/kgFallna barr: 92.9-210 Bq/kg, medeltal 124 Bq/kg

Man fann även en korrelation mellan mängden regnfall i trakten där provensamlats och 7Be-aktiviteten, vilket är ett väntat resultat, se fig. 11.

22

Fig. 11. Korrelation mellan månatlig nederbörd (x-axeln) och 7Be-aktivitet (y-axeln).

Från ref. 17.

Ref. 18 redovisar en undersökning av aktiviteterna för tre olika naturligtförekommande radioisotoper, 226Ra, 40K och 7Be i olika växtdelar från devanligaste växterna i området runt Kaiga i Indien. Blad, stammar och barkmättes skilt för de flesta proverna. En sammanfattning av resultaten för 7Beföljer, och en full tabell över mätvärdena finns bifogad som appendix B.

Blad: 72.5-746.4 Bq/kg, ett prov ej mätbar aktivitetStammar: Aktiviteten ej mätbar.Bark: Aktiviteten ej mätbar.Gräs: 173.8-1061 Bq/kgJord: Aktiviteten mestadels ej mätbar.

Ref. 19 redovisar en jämförelse av aktiviteterna av 137Cs från radioaktivtnedfall, samt de naturligt förekommande isotoperna 40K och 7Be i gräs ochjord nära Thessaloniki i norra Grekland under 11 år. Resultaten gavs endastsom en sammanfattning, vilken följer nedan för 7Be.

Jord: 0.53-39.6 Bq/kg, medeltal 14.4 Bq/kgGräs: 2.1-348.0 Bq/kg, medeltal 54.4 Bq/kg

23

Ref. 20 innehåller en undersökning av naturliga radioisotopers transportgenom lövkronorna i kryptomeria-träd nära Fukuoka, Japan. Blad och barkpå olika höjd mättes, samt jord nedanför trädet. En ungefärlig samman-fattning av resultaten för 7Be (som endast gavs som diagram) följer:

Löv: Upp till ca. 200 Bq/kgBark: Upp till ca. 220 Bq/kgXylem under barken: Ingen mätbar aktivitetFörna: Upp till ca. 160 Bq/kg

Aktiviteten i barken var koncentrerad till de översta metrarna. Aerosol-partiklar från regnvatten som runnit ner längs stammen antogs haabsorberats av barken. Ingen mätbar aktivitet hade dock transporterats tillxylemlagret under barken. Aktiviteten i det översta jordlagret, förnan, avtogsnabbt med djupet, och försvann helt vid ca. 4 cm.

24

4. Andra användningsområden för beryllium-7

4.1. Mätning av vattenkällor

Eftersom 7Be till största delen transporteras till jordytan via regn, innehållerfärskt regnvatten den största aktiviteten av 7Be. Vatten som står stilla förlorartack vare den ungefär två månader långa halveringstiden ganska snabbt sinaktivitet. Därför kan mängden 7Be-aktivitet per liter vatten, kalibrerat motkänt nytt regnvatten, fungera som en indikation av vattnets ursprung, somgrundvatten eller regnvatten. Mängden 7Be i växter kan också användas somett mått på hur mycket regnvatten de tagit upp i förhållande till annat vatten.

Denna metod har använts bl.a. i ref. 21 vid mätningar av möjliga utsläpp avradioisotoper från Los Alamos National Laboratory (LANL).

4.2. Atmosfäriska mätningar

Cistelsetiden för aerosolpartiklar i troposfären har också bestämts med hjälpav 7Be. Aerosolpartiklars "activity median aerodynamic diameter" (AMAD),diametern motsvarande medianen av aktivitetsfördelningen, korrelerardirekt med partiklarnas tillväxthastighet och deras vistelsetid. I ref. 12 samt13 har AMAD mätts för aerosolpartiklar i luften genom att filtrera dessagenom flera lager av successivt finare filter, och utgående från detta ochuppskattningar av tillväxthastigheten har vistelsetiden för 7Be mätts till attligga mellan 3-11 dagar i många fall, ibland upp till en månad.

4.3. Biologiska undersökningar

Det faktum att 7Be:s sprids via aerosolpartiklar och regn gör den lämplig förundersökningar av hur ämnen deponeras i biologiska system från luften. Ref.

25

20 beskriver hur man använt 7Be och 210Pb för att följa hur material somdeponerats i lövkronorna av en skog transporteras vidare genom biotopen.Blad i de övre delarna av träd upptar 7Be , some transporteras till de lägrenivåernas löv. Berylliumet kan även absorberas från regnvatten som rinnerlängs trädstammen (ca. 10-20% av allt regnvatten uppges transporteras tillmarken denna väg). Detta innebär främst att aerosolpartiklar fastnar i barkenpå stammen, och inte att den upptas i själva trädet. Det mesta av allt 7Bestannade i de övre delarna av träden i denna undersökning.

Löv som sedan faller från trädet transporterar isotoperna till de överstajordlagren. I undersökningen mättes signifikanta nivåer av 7Be-aktivitetendast ner till några centimeters djup i jorden.

26

5. Egna mätningar

För att undersöka den lokala förekomsten av 7Be gjordes en serie mätningarav gammaspektran på tio olika grönsaker från Åboregionen. Resultat fråndessa mätningar har redan tidigare publicerats i ref. 22.

Grönsakerna i fråga hade odlats ca. 10 km söder om Åbo under sommaren2005. De plockades i augusti, och torkades samt maldes sedan för analys. Depulveriserade provernas gammaspektrum mättes med en gammaspektro-meter av HPGe-typ. Denna spektrometer hade en effektiv upplösning på 2.5keV vid 60Co:s 1332 keV linje. Proven placerades direkt framför detektornskristall, och detektorn samt proven skärmades av med ca. 3 cm bly. Mät-ningarnas längd var ca. 1, 2 eller 3 dagar beroende på prov.

Mätningar gjordes också på regnvattensprover tagna under samma tids-period, men detektorns effektivitet var i dessa fall otillräcklig, och ingenaktivitet kunde påvisas.

5.1. Detektoreffektivitet

Då proven var placerade mycket nära detektorkristallen, och hade en relativtstor utsträckning – 8 cm längs strörsta axeln för de största proven, och upptill 3 cm tjocka – var det omöjligt att kalibrera effektiviteten hos mätningenmed hjälp av en punktkälla. Proverna var dessutom av varierande storlek, såen individuell kalibrering för varje prov behövdes.

För detta ändamål utvecklades ett program (information om detta programfinns bifogad som appendix C) för att simulera effektiviteten av en HPGe-detektor för källor med olika form och utsträckning, samt vid olika energier.Effektiviteten vid en mätning av aktivitet för en enskild gammaövergångbland många andra består av två delar: Den totala detektoreffektiviteten,

27

dvs. hur stor andel av alla gammakvantan som detekteras överhuvudtagetav detektorn, och fotoandelen, dvs. hur många av dessa som detekteras medfull energi och därför hamnar i spektrumets fototopp. När ett spektrumanalyseras ses endast de impulser som fallit inom fototoppen, och den totalaeffektiviteten blir alltså produkten av dessa två deleffektiviteter.

Programmet i fråga lyckades dock endast pålitligt simulera den totalaeffektiviteten, medan resultaten för fotoandelen grovt avvek från verkligavärden i jämförelser med riktiga mätdata. Dock är fotoandelens värde intestarkt beroende av källans geometri (i motsats till den totala effektiviteten),och dess beroende på energin är relativt enkelt utan stora variationer. Därföranvändes resultaten från en tidigare kalibrationsmätning för att uppskattafotoandelens värde.

Denna tidigare mätning gjordes med en 18F-källa med en geometri somliknande de senare mätningarna av plantmaterial. Fluor-18 söndefallergenom ß+, vilket ger upphov till annihilationsstrålning på 511 keV, vilket ärganska nära 7Be:s 478 keV. Detta prov gav upphov till en fotoandel på 25.9%.Det uppskattades att en säkning av energin från 511 keV till 478 keV skullege upphov till en ökning av fotoandelen om några procent, och 7Be:sfotoandel för källor med stor utsträckning nära detektorn uppskattadesdärför till ca. 27%.

Den totala effektiviteten beräknades sedan individuellt för varje prov. Provenuppskattades vara rätblock med varierande mått placerade längs detektornssymmetriaxel, och placerade direkt mot detektorns framända. Den riktigauppställningen avvek inte i stora drag från denna uppskattning.

5.2. Analysering av spektrumdata

Efter mätningen analyserades histogramdatafilerna från gammaspektro-metern med programmet gf3 från programpaketet RADWARE (ref. 23). Enlinjär energikalibration beräknades från en kalibreringsmätning med 137Cs

28

och 60Co. Antalet detekterade gamman från 7Be beräknades sedan genom attanpassa toppen vid 478 keV till en gaussisk kurva över en linjär bakgrunds-funktion.

Fig. 12 presenterar en detalj av gammaspektrat för några prover med mätbart7Be-innehåll. De detekterade gammapartiklarna från 7Be syns som en litentopp i mitten av spektrumet. I fig. 13 visas två spektrum utan mätbart 7Be-innehåll. I dessa syns ingen topp.

Antalet impulser enligt anpassningen, samt gf3:s uppskattning av felet fördetta värde, finns presenterade i tabell 1. För många av proven var antaletimpulser för lågt för att urskiljas från bakgrunden. Dessa har utelämnats fråntabellen.

Fig. 12. Detalj av gammaspektra runt 478 keV för fyra prover med mätbart 7Be-

innehåll. Den mittersta toppen är 7Be:s 478 keV-emission. Ovan t.v. blad från nässla,

ovan t.h. stam från nässla, nedan t.v. sallad, nedan t.h. mangold.

29

360 380 400

6000

14000

22000

16-Apr-08 02:44:31 0825_nas

440.4 463.4

479.7

511.9

1 2

3

4

360 380 400

6000

14000

2200016-Apr-08 02:42:37 0828_nas

439.9 463.9

479.9

511.6

12

3

360 380 400

6000

14000

16-Apr-08 02:05:17 0902_sal

439.7 463.1

478.3 479.9

511.7

12

3

4

360 380 400

3000

7000

11000

16-Apr-08 02:50:04 0905_man

463.4

480.0

511.7

1

2

Fig. 13. Detalj av gammaspektra runt 478 keV för två prover utan mätbart 7Be-

innehåll. T.v. dill, t.h. broccoli.

5.3. Beräkning av total aktivitet

För att beräkna den totala aktiviteten i det ursprungliga växtmaterialetkombinerades de olika faktorerna som mätts. Antalet impulser, C, divideratmed mättiden t ger antalet detekterade sönderfall per sekund. Division medden kombinerade effektiviteten (total effektivitet xt gånger fotoandel xp) gertotal aktivitet i provet, och division med provets massa m ger total aktivitetper kilogram växtmaterial. Då mätningarna utfördes över en längre period,och 7Be:s halveringstid är relativt kort, dividerades detta värde med värdet

2 tm /53.3 , minskningen i aktivitet över tm dagar, där tm är antalet dagar sedanbörjan av alla mätningar. Tillsammans ger dessa formel 1:

A= C

t⋅xt⋅x p⋅m⋅2t m

53.3(1)

Resultatet av formel 1, den totala aktiviteten per kilogram växtmaterial,presenteras i den sista kolumnen i tabell 1.

30

360 380 400

3000

7000

16-Apr-08 02:41:31 0824_vem

464.1

511.7

12

3

360 380 400

3000

7000

16-Apr-08 02:49:19 0905_bro

463.3

511.4

5.4. Resultat

Tabell 1. Mätresultat. C är antalet sönderfall, t mättiden i sekunder, t_m tiden till

början av mätningen i dagar, x_t effektiviteten, x_p fotoandelen, m massan i gram,

och A den totala aktiviteten i becquerel per kg.

I de växter där aktiviteten var mätbar var dess värde ändå förvånansvärtlågt. Jämfört med de exempel som nämnts tidigare i stycke 3.2 är dessaaktiviteter ungefär en storleksordning mindre. Vissa av mätningarna nämndai stycke 3.2 hittade dock också lägre aktiviteter i samma storleksordning somdessa resultat. Anledningen till de låga aktiviteterna är ganska oklar. Dockkunde i alla fall existensen av 7Be i vissa av dessa plantor påvisas medsäkerhet.

Mängden av en radioaktiv isotop kan beräknas från aktiviteten ochhalveringstiden.

A=⋅N ,= ln 2T 1 / 2

Kombinationen av dessa två uttryck ger oss en formel för antaletisotoppartiklar:

N=A⋅T 1/ 2

ln 2

I fallet med 7Be ger endast ca. 10% av alla sönderfall upphov tillgammaemission, så det totala antalet atomer blir 10 gånger detta värde. Förde högsta värdena givna i tabell 1 blir detta ca. 2.2 miljarder atomer perkilogram, eller ca. 3.6 femtomol per kilogram. Detta är en extremt liten

31

Planta Latinskt namn C Fel t t_m x_t x_p m Torrvikts- A (s) (d) (g) andel (Bq/kg)

Bladselleri Apium graveolens var. dulce 282 146 90354 0 0,14 0,27 2,5 10,80% 33,03Gurka Cucumis sativus 92972 3 0,141 0,27 13,6 3,80%Buskböna Phaseolus vulgaris var. nanus 78748 4 0,152 0,27 11,9 4,70%Rödbeta Beta vulgaris var. conditiva 73888 5 0,105 0,27 39,9Dill Anethum graveolens 88582 6 0,085 0,27 21,8 19,30%Nässla (blad) Urtica dioica 1986 259 278925 7 0,083 0,27 24,8 17,80% 14,03Nässla (stam) Urtica dioica 1334 306 220073 10 0,09 0,27 14,9 17,80% 19,07Sallad Lactuca sativa 1337 252 201516 15 0,084 0,27 15,3 8,70% 23,24Kinakål Brassica pekinensis 88406 17 0,118 0,27 7,8 5,60%Broccoli Brassica oleracea var. italica 86640 18 0,107 0,27 32,1 9,40%Mangold Beta vulgaris var. cicla 1499 309 138802 18 0,111 0,27 13,5 12,00% 33,73

mängd, vilket också är väntat. De kemiska effekterna av detta beryllium ärdå ytterst negligerbara.

En informell undersökning av information om närings- ochspårämnesinnehåll i de mätta växterna antyder att åtminstone vissa av deväxter som hade mätbart 7Be-innehåll (nässla, mangold, bladselleri)innehåller rikligt med magnesium. Detta antyder att berylliumet faktiskt tasupp som magnesium av växterna.

32

6. Förslag till vidare undersökningar

Som nämndes gjordes försök att mäta 7Be-aktivitet direkt frånregnvattensprover. Koncentrationen av 7Be i dessa var dock ej tillräcklig föratt dess gammaemission skulle kunna urskiljas från bakgrunden med denanvända detektorn. Med en känsligare detektoruppställning och möjlighettill att använda större prover, eller genom att kemiskt avskilja berylliumet urvattnet, vore det intressant att mäta 7Be-koncentrationer i regnvatten ochvattendrag vid olika årstider.

I stycke 3.2 fanns även resultat som visar att olika delar av samma planta kanha mycket olika 7Be-innehåll. Biologiskt inaktiv vävnad som bark innehållersällan stor aktivitet, eftersom berylliumet sönderfaller snabbt, och dåvävnaden slutar uppta näringsämnen sönderfaller det kvarvarandeberylliumet snabbt. Det kunde vara intressant att närmare undersökainnehållet i olika sorters växtvävnader, som nya och gamla löv, stammar,rötter, bark och blommor.

Det antas att beryllium tas upp i växter som om det vore magnesium, menmängden forskningsmaterial om detta är ganska litet. Ett relativt enkeltexperiment för att undersöka detta vore att odla olika växter med käntmagnesiuminnehåll under likadana omständigheter, och sedan mäta deras7Be-innehåll och undersöka korrelationen.

33

6. Referenser

1. http://www.nndc.bnl.gov/, NuDat2. P. Das och A. Ray, Phys. Rev. C, 71 (2005) 025801(doi:10.1103/PhysRevC.71.025801)3. H. Nagai et al., Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. B, 172 (2000) 796-8014. http://helios.gsfc.nasa.gov/cosmic.html5. http://www.int.washington.edu/PHYS554/winter_2004/chapter8_04.pdf6. M.V. Fonseca, Nuclear Physics B (Proc. Suppl.), 114 (2003) 233-2467. http://www.ngdc.noaa.gov/stp/SOLAR/COSMIC_RAYS/cosmic.html8. http://www.nndc.bnl.gov/, Q-value calculator9. H. Laumer et al., Phys. Rev. C, 8 (1973) 483-49110. M. Yoshimori et al., Proc. 28th International Cosmic Ray Conf. (2003) 4217-422011. S. Caillet, J. Environmental Radioactivity, 53 (2001) 241-256 (doi:10.1016/S0265-931X(00)00130-2)12. C. Papastefanou, Applied Radiation and Isotopes, 64 (2006) 93-100(doi:10.1016/j.apradiso.2005.07.006)13. K. N. Yu and L. Y. L. Lee, Applied Radiation and Isotopes, 57 (2002) 941-946(doi:10.1016/S0969-8043(02)00229-4 )14. H. Sakurai et al., Proc. 28th International Cosmic Ray Conf. (2003) 4221-422415. K. R. Stern et al, Introductory Plant Biology, Ninth Edition (2003)16. M. B. Hoagland, Archives of Biochemistry and Biophysics, 35 (1952) 249-258(doi:10.1016/S0003-9861(52)80004-9)17. Ö. Karadeniz & G. Yaprak, Applied Radiation and Isotopes, 65 (2007) 1363-1367(doi:10.1016/j.apradiso.2007.04.001)18. N. Karunakara et al., J. Environmental Radioactivity, 65 (2003) 255-266(doi:10.1016/S0265-931X(02)00101-7)19. C. Papastefanou et al, J. Environmental Radioactivity, 45 (1999) 59-65(doi:10.1016/S0265-931X(98)00077-0)20. S. Osaki et al, J. Radioanalytical and Nucl. Chem., 255 (2003) 449-454(doi:10.1023/A:1022555626377)21. Preliminary Radiological Results of Samples from Potential Pathways from theLos Alamos National Laboratory (LANL) into the Public Domain (opublicerad)22. T. Lönnroth et al, J. Radioanalytical and Nucl. Chem., 273 (2007) 163-16523. http://radware.phy.ornl.gov/24. M. M. Shapiro, Il Nuovo Cimento C, 19 (1996) 893-902

34

Appendix A: tabell från ref. 17

Sampling locations, altitudes, annual precipitation, species of pine and 7Be,40K, 137Cs and 226Ra activity concentrations of pine needles in forest sites.

Location L A (m) P (mm) Specieses of pine Activity (Bq kg−1 dry wt)

7Be 40K 137Cs 226Ra

Gölcük ′ ″N38°18 32.5 1140 698.8 Pinus nigra Fresh 57.5±3.69 160±15.4 ND ND

′ ″E28°00 54.7 Litter 98.7±5.41 33.2±15.6 1.49±0.49 ND

Bozdağ ′ ″N38°19 59.1 1225 1384.1 Pinus sylvestris Fresh 72.9±4.32 143±15.1 ND 1.28±0.31

′ ″E28°04 10.0 Litter 116±5.80 45.6±15.9 1.91±0.53 ND

Çınardibi ′ ″N38°17 14.3 1082 774.8 Pinus nigra Fresh 55.1±3.69 215±16.5 ND 0.77±0.19

′ ″E27°31 12.8 Litter 91.9±5.20 24.0±15.4 2.29±0.50 8.57±1.77

Çiçekli ′ ″N38°30 01.1 210 951.3 Pinus sylvestris Fresh 57.7±3.86 176±15.7 ND ND

′ ″E27°16 50.1 Litter – – – 5.54±1.2

Çatalçeşme

′ ″N38°32 01.8 308 951.3 Pinus sylvestris Fresh 52.9±3.68 196±16.1 ND 0.80±0.18

′ ″E27°19 19.1 Litter 168±6.40 30.1±2.32 0.99±0.42 ND

Kurudere ′ ″N38°22 48.8 441 951.3 Pinus brutia Fresh 66.8±4.16 148±15.2 ND 2.76±0.69

′ ″E27°26 29.7 Litter 210±7.21 – 1.34±0.50 ND

Naldöken ′ ″N39°17 40.7 233 698.8 Pinus sylvestri Fresh 24.6±2.40 138±11.5 ND ND

′ ″E27°31 10.2 Litter 98.7±4.65 26.0±12.5 1.62±0.43 0.44±0.12

Uruzlar ′ ″N39°16 19.7 255 655.9 Pinus sylvestris Fresh 34.4±2.80 136±12.9 0.61±0.30 ND

(south) ′ ″E27°31 36.7 Litter 94.3±4.64 75.8±31.4 1.44±0.43 ND

Aşağıbey ′ ″N39°15 23.6 238 916.4 Pinus brutia Fresh 55.7±3.09 197±12.6 ND ND

′ ″E26°59 20.7 Litter 101±4.27 30.9±10.6 2.29±0.38 3.70±0.80

Uruzlar ′ ″N39°16 11.7 397 655.9 Pinus sylvestris Fresh 36.2±3.07 153±13.2 ND ND

(north) ′ ″E27°31 17.3 Litter 135±5.44 23.5±12.4 0.73±0.36 12.3±2.18

Mordoğan ′ ″N38°28 25.0 48 Pinus brutia Fresh 60.3±3.47 287±15.6 ND ND

′ ″E26°36 18.3 Litter 122±4.80 57.5±13.2 2.08±0.43 3.05±0.67

L, latitude and longitude; A, altitude; P, total precipitation; ND, non-detectable. Errors are expressed as one standard deviation (1σ).

35

Appendix B: tabell från ref. 18

a Values given in the parenthesis is the mean value of 12 measurements.b NM—not measured.c Below detection limit.

36

Vegetation species Plant part

Bark 144.4–273.2(203.4)Leaves 2.2–5.0(3.0) 50.0–200.9(118.1) 223.5±5.4Bark 2.5–5.6(4.5) 112.6–344.9(302.2) NMLeaves 2.0–5.1(3.8) 161.3–279.0(186.9) 241.2±3.4Leaves 2.1±1.1 69.1±6.2 90.2±4.7Stem 5.9±0.9 323.2±5.6 NM

[Ittovu] Leaves 4.6±1.1 186.6±6.2 455.6±8.9Stem 5.7±0.9 308.1±5.7 NMLeaves 3.6±1.0 215.0±5.5 122.4±4.3Stem 3.4±1.0 192.6±9.2 NMLeaves 5.7±1.8 174.6±5.6 260.9±4.3Leaves 99.6±6.0 NMLeaves 3.6±0.9 128.0±3.6 172.3±4.1Bark 9.7±1.9 211.2±10.5 NM

Teak] Leaves 4.1±0.9 143.5±7.1 463.1–746.4Leaves 12.9±2.0 531.3±26.1 72.5±4.4Leaves BDL 238.5±30.8 133.5±8.1

[Bidiru, Bamboo]Leaves 13.2±1.6 369.8±13.4 78.5±3.8Leaves 7.6±1.5 797.3±35.1 102.7±5.4

Robinson (Parthenium)Whole plant 6.6±1.9 379.8±18.2 343.0±6.6Whole plant BDL 363.6±17.0 173.8±4.3

Stapf (Grass)Whole plant 6.7±1.8 124.0±3.9 210.6±15.1

Grass)Whole plant BDL–4.3(3.0) 30.3±5.0 NM

[Orchid]Whole plant BDL–2.2(1.5) 12.01–40.1(22.1) 234.6–1061(680.1)

[Tree moss]

Activity (Bq kg-1 dry wt.)226Ra 40K 7Be

Terminalia paniculata Roth [Banpu] 3.4–6.5(4.8)a NMb

Careya arborea Roxb. [Daddala]

Dillenia pentagyna Roxb. [Kanagilu]Clerodendrum viscosum Vent.

Microcos paniculata L. [Marvo]

Calycopteris floribunda (Roxb.) PoirTamarindus indica L. [Hunase Huli]

BDLc

Mangifera indica L. [Mavu, Mango]Tectona grandis L. f. [Saguvani,

Ficus religiosa L. [Ashwatha]Bambusa arundinacea Willd.

Diospyros malabarica (Desr.) Kostel.Chromolaena odorata (L.) King &

Dioscorea Sp.Cyrtococcum oxyphyllum (Steudel)

Themeda trandra Forssk (Muli,

Cymbidium aloifolium (L.) Swartz

Petrobryopsis tumida (Hook.) Dix.

Appendix C: Simulering

C.1. Introduktion

Under en undersökning av förekomsten av radioaktivt beryllium i växteranvändes en gammaspektrometer av HPGe-typ för att mäta aktiviteter i provav torkade växter. För att kunna bestämma den totala aktiviteten i provenbehövdes den absoluta effektiviteten hos detektorn. Denna bestäms vanligenexperimentellt, men då växtproverna innehöll ytterst lite aktivitet, och därförstora mängder nära detektorn behövdes, kunde en vanlig punktkälla intelängre användas för effektivitetsbestämmningen. Istället gjordes en teoretisksimulering av effektiviteten hos ett prov med utsträckning nära detektorn.Ett program skrevs som följer fotoners väg genom detektorkristallen, ochdärigenom beräknar hur många fotoner som registreras helt eller delvis avdetektorn (ref. 1).

C.2. Simulationsprogrammets funktionsprincip

Programmet uppskattar germanium-kristallens detektionseffektivitet medhjälp av en Monte Carlo-simulering (ref 2, 3). Fotoner skjuts slumpmässigtfrån en provvolym invid detektorkristallen, och spåras genom kristallen viaslumpmässiga spridningar, tills de antagligen rymmer fråndetektorkristallen, eller absorberas i densamma. Effektiviteten kan sedanenkelt uppskattas som antalet absorberade fotoner per antalet avfyradefotoner. Fototoppens andel kan även uppskattas från antalet fotoner somabsorberats utan att spridas per totala antalet absorberade fotoner.

37

C.2.1 Skapande av fotoner

Provets volym kan väljas att vara antingen ett rätblock, en cylinder, eller ettcylindersegment. En punkt inne i volymen samt en riktning väljsslumpmässigt. Riktningen väljs så att dess z-komponent alltid är positiv, dvs.i riktning mot detektorkristallen, eftersom en foton som rör sig i negativ z-riktning aldrig kan träffa detektorn. Detta ger en faktor två för många träffar,vilket kompenseras för när resultatet skrivs ut.

Funtionerna random_cylindrical_ray, random_cubical_ray ochrandom_segment_ray beräknar dessa slumpmässiga positioner. Somslumpgenerator används algoritmen Mersenne twister (ref. 4).

Programmet beräknar sedan fotonstrålens skärningspunkter meddetektorkristallen och detektorkristallens kärna. Om strålen inte skärkristallen överhuvudtaget, räknas fotonen som odetekterad.

C.2.2 Simulering av spridningar

Om fotonen träffar kristallen, beräknar programmet tvärsnitten förCompton-spridning, fotoelektrisk absorption och parbildning vid fotonensenerginivå. Detta sker med hjälp av funktionen find_absorptions, somanvänder sig av tabeller från ref. 5 och linjär interpolering.

En punkt längs strålen väljs slumpmässigt med en exponentiellt avtagandesannolikhetsfördelning med en koefficient som är summan av de olikatvärsnitten. Om strålen går igenom kärnan på kristallen, antas att ingaspridningar sker i detta område, och punkten flyttas framåt en motsvarandelängd. Om punkten faller utanför kristallen, räknas fotonen ha flytt detektornoch programmet börjar om med en ny foton.

38

Om spridningen däremot händer inne i kristallen, så läggs fotonen tillsumman av antalet partiklar som har detekterats av kristallen. Sedan väljs enspridningstyp slumpmässigt, med den relativa sannolikheten för de olikatyperna bestämda av deras tvärsnitt. Då parbildning inte är implementerat iprogrammet avbryts det om parbildningen skulle väljas. Vid låga energier,mindre än 1022 keV, är dock dess tvärsnitt lika med 0, och detta händer ej.

Om Compton-spridning väljs, så används funktionen funktionencompton_scatter för att beräkna en slumpmässig spridning. En sprid-ningsriktning väljs med jämn fördelning över ytan på en sfär, och Klein-Nishinas (ref. 6) sannolikhetsfördelning kombinerad med en korrektions-funktion S x , Z från bundna elektroner i germanium används för attberäkna tvärsnittet för spridning i denna vinkel (ref. 7).

d K N

d=

r e2

2[1k 1−cos ]−2×[1cos2k 2

1−cos 2

1k 1−cos ]×S sin

2k , Z

där r e är den klassiska elektronradien, är spridningsvinkeln och k ärelektronens energi i enheter av elektronens vilomassa.

Programmet gör sedan ett slumpmässigt val beroende avspridningstvärsnittet om denna riktning skall användas, eller om en nyriktning väljs. När en riktning till slut valts, beräknar sedan programmet

fotonens nya energi, E '=E 1k 1−cos , samt den spridda elektronensriktning. Programmet kunde här använda elektronens mätvärden för att seom elektronen kan rymma från kristallen innan den helt överfört sin energi,men detta har inte implementerats. Skärningspunkterna mellan den nyastrålen och kristallen beräknas, och programmet börjar om från början avsektion 2.2.

Om fotoelektrisk absorption i stället väljs, så räknas fotonen helt enkelt till deabsorberade fotoner som bildar fototoppen. Tvärsnittet för fotoelektriskabsorption ökar med sjunkande energi, och då energin sjunker i varjeCompton-spridning, kommer förr eller senare fotonen att absorberas om den

39

inte flyr kristallen, och programmet kan fortsätta med nästa foton (frånsektion 2.1).

För en närmare beskrivning av programmets funktion, se den kommenteradekällkoden. Adressen till denna finns i avsnit C.6.

C.2.3 Visualisering

Programmet kan även, om det kompileras med USE_GL definierat, göra enenkel visualisering av simuleringen, för att gen en intuitiv bild av vad somgörs och för att lättare se misstag i simuleringskoden. Detta kräver attbiblioteken OpenGL och SDL är installerade och länkas med programmet.Visualiseringen ritar upp varje fotons väg genom materialet och utanför, ochfärgar banan i olika färger beroende på om fotonen är utanför kristallen, ikristallen, eller i kristallens kärna. Ett exempel finns presenterat i fig. C.1.Detta har färgats om för att passa i tryck.

Fig. C.1. Visualisering av en skivformad källa. De ljusa linjerna är fotonbanor utanförkristallen, de mörkare linjerna fotobanor inne i kristallen, och de mörka punkterna

utgångspunkter för fotoner.

C.3. Resultat

För att jämföra resultaten av simuleringen med verkliga värden, gjordes försten serie mätningar med en cesium-137 punktkälla på olika avstånd från

40

detektorkristallen längs mittaxeln på detektorn, samt även nära kristallen vidsidan om mittaxeln. Senare gjordes också en mätning med ett fluor-18preparat upplöst i vatten, som en källa med utsträckning.

Detektorns mått är enligt dess dokumentation som följer: Den cylindriskakristallens diameter är 5.32 cm, och dess längd 4.89 cm. Kristallens kärnasmått fanns ej att tillgå, och har uppskattats till en diameter på 1.0 cm, och enlängd på 3.0 cm mätt från bakkanten av kristallen. Avståndet frånframkanten på kristallen till ytan på detektorn är 0.3 cm. Dessa värden ärspecifierade direkt i källkoden för simulationsprogrammet, och kan ändrasvia #define-värden.

C.3.1 Cesium-137

Den första mätserien gjordes med ett cesium-137 preparat med en känd totalaktivitet på 66.6 kBq som emitterar gammafotoner på 661 keV. Antaletimpulser i fototoppen, samt totalt, beräknades från histogrammet avmätningen med hjälp av programmet gelifit3. Antalet impulser per sekundför de två fallen beräknades, och den totala räknehastigheten korrigeradesgenom att subtrahera bakgrundsaktiviteten på 30 impulser per sekund. Dettagjordes ej för fototoppen då korrigeringen skulle ha varit negligerbart liten.Effektiviteten beräknades sedan som den totala mätta aktiviteten divideratmed den totala aktiviteten av provet gånger branching faktorn 0.851.Fotoandelen beräknades som aktiviteten i fototoppen dividerat med dentotala rättade aktiviteten.

Programmet kördes sedan för motsvarande avstånd och energi, ochresultaten listas i tabell C.1 under "Beräknad effektivitet" och "Beräknadfotoandel". Felet i procent listas till slut i de sista kolumnerna.

41

Tabell C.1. Resultat av simulering och riktiga mätningar för cesium-137.

AvståndFototopp

impulser

Totala

impulserLivetime

Fototopp

imp/s

Totala

imp/s

Rättad

tot. imp/s

Effektivite

tFotoandel

Beräknad

effektivitet

Beräknad

fotoandel

Fel i

effektivitet

Fel i

fotoandel

20 cm 8431 50519 220.54 38.23 229.07 199.07 0.35% 19.20% 0.30% 34.15% -14% 78%

10 cm 39470 234463 342.19 115.35 685.18 655.18 1.16% 17.61% 1.01% 33.92% -13% 93%

5 cm 53210 261393 184.82 287.901,414.3

1

1,384.3

12.44% 20.80% 2.95% 33.51% 21% 61%

2.5 cm 240138124836

6390.64 614.73

3,195.6

9

3,165.6

95.58% 19.42% 6.96% 33.13% 25% 71%

2.5 cm* 69724 357693 155.48 448.442,300.5

7

2,270.5

74.00% 19.75% 5.00% 33.17% 25% 68%

* placerad 2.8 cm åt sidan från mittaxeln

C.3.2 Fluor-18

Den andra mätningen gjordes med ett prov av fluor-18 upplöst i vatten, ochplacerat i en cylinderformad behållare. Fluor-18 emitterar 511 keVannihilationsgamman. Då vattnet inte helt fyllde behållaren bildade provetett cylindersegment, vilket också lades till som möjlig geometri iprogrammet. Behållarens dimensioner var 5.1 cm i diameter och 1.2 cm djup,med 1 cm ofyllt. Behållarens vägg var 0.1 cm tjock, och den sattes direkt motdetektorn, så avståndet i simuleringen sattes till 0.1 cm.

Provet mättes kl. 13:39 att ha en ursprunglig aktivitet på 0.59 MBq. Detta varalltför högt för att detektorn skulle klara av det. Provet beräknades ha enpassande aktivitet runt midnatt, och mätningen startade kl. 23:58:07. Provetsberäknade aktivitet under mittpunkten av mätningen användes sedan iberäkningen av effektiviteten. Resultaten finns presenterade i tabell C.2.

42

Tabell C.2. Resultat från simulering och mätning av en fluor-18-källa.

Halveringstid:

Mätt aktivitet:

Vid klockslag:

Mätning startad:

Livetime:

Tid till mittpunkt:

Aktivitet vid mittpunkt:

Bakgrund:

Fototopp impulser:

Totala impulser:

Fototopp aktivitet:

Total aktivitet:

Rättad total aktivitet:

Effektivitet:

Fotoandel:

Beräknad effektivitet:

Beräknad fotoandel:

Fel i effektivitet:

Fel i fotoandel:

6586.2

590000

13:39:00

23:58:07

201.65

37247

11,706

30

115385

451910

572.20

2,241.06

2,211.06

18.89%

25.88%

15.42%

38.67%

-18%

49%

s

Bq

s

s

Bq

Bq

Bq

Bq

Bq

C.4. Slutsatser

Resultaten av simulering ligger inom 15-25% av det korrekta värdet för dentotala effektiviteten. Dock syns en förbryllande växling mellan för stora ochför små värden. Punktkällor på långt avstånd ger för stora värden, och felenär ungefär lika stora, men vid kortare avstånd blir plötsligt värdena för små,och även då är de sinsemellan konsistenta. Fluor-provet, som också befannspå nära avstånd men hade annan energi, visar dock ett för litet värde.

Resultaten för fotoandelen visar ett mer systematiskt fel på omkring 60-70%.Möjligtvis kan detta värde användas efter en multiplikation med en"klåpkonstant", eller så kan det bestämmas experimentellt, då beroendet avprovets placering är relativt liten. Problemet med att producera ett bra värdevia simulering här är att spridningsfunktionen för Compton-spridningarna

43

mycket starkt påverkar detta värde, och olika publikationer tydligen gerolika förslag på hur denna funktion ska se ut. Under utvecklingen avprogrammet har flera olika varianter testats, men alla ger ytterst felaktigaresultat, både större och mindre än det riktiga värdet.

44

C.5. Referenser

1. Simulering av effektiviteten hos en germaniumgammaspektrometer, D. Ågren (opublicerad).2. Calculated Relative Efficiency for Coaxial and Planar Ge(Li) Detectors, G. Aubin et al, Nuclear Instruments and Methods 76 (1969) 85-923. Monte Carlo Calculation of Peak Efficiencies and Response Functions of Coaxial-type Ge(Li) Detectors for Disk Gamma-ray Sources, Takashi Nakamura, Nuclear Instruments and Methods 134 (1975) 521-5274. Mersenne twister, http://www.math.sci.hiroshima-u.ac.jp/~m-mat/MT/emt.html5. Photon Cross Sections Database, http://physics.nist.gov/PhysRefData/Xcom/Text/XCOM.html6. O. Klein and Y. Nishina, Z. Phys. 52, 853 (1929)7. Atomic Form Factors, Incoherent Scattering Functions, and Photon Scattering Cross Sections, Hubbell et al, J. Phys. Chem. Ref. Data, 4 (1975)

C.6. Källkod

Källkoden finns tillgänglig på addressenhttp://www.abo.fi/~dagren/hpgesim/.

45