NELINEARNI EFEKTI INTERAKCIJE LASERA I ATOMSKIH PARA … · 2010-08-30 · TEMELJNA DOKUMENTACIJSKA KARTICA Sveuciliˇ ste u Zagrebu Doktorska disertacijaˇ Prirodoslovno-matematiˇcki

SVEUCILISTE U ZAGREBU

PRIRODOSLOVNO-MATEMATICKI FAKULTET

FIZICKI ODSJEK

SILVIJE VDOVIC

NELINEARNI EFEKTI INTERAKCIJE LASERA I

ATOMSKIH PARA

DISERTACIJA

ZAGREB, 2010.

Sveuciliste u Zagrebu

Prirodoslovno-matematicki fakultet

Poslijediplomski studij prirodnih znanosti

Fizika

SILVIJE VDOVIC

NELINEARNI EFEKTI INTERAKCIJE LASERA I

ATOMSKIH PARA

Doktorska disertacija

predlozena Fizickom odsjeku

Prirodoslovno-matematickog fakulteta Sveucilista u Zagrebu

radi stjecanja akademskog stupnja

doktora prirodnih znanosti (fizika)

ZAGREB, 2010.

TEMELJNA DOKUMENTACIJSKA KARTICA

Sveuciliste u Zagrebu Doktorska disertacijaPrirodoslovno-matematicki fakultetFizicki odsjek

NELINEARNI EFEKTI INTERAKCIJE LASERA I ATOMSKIH PARA

SILVIJE VDOVICInstitut za fiziku, Zagreb

Istrazivana je nelinearna interakcija atomskih para alkalija i laserskih izvora u razlicitim uvjetima. Ele-ktromagnetski inducirana transparencija nastaje zbog interakcije izmedu kontinuiranih lasera i atom-skih para rubidija u V shemi vezanja stanja. Transparencija je ponajvise rezultat smanjenja populacijeosnovnog nivoa zbog saturacije prijelaza vezanog jakim veznim laserom. Usporedbom s teorijskim mo-delom zakljuceno je da, osim saturacije, i stvorena koherencija u atomima takoder doprinosi povecanjutransparencije. Istrazena je interakcija femtosekundnih pulseva s rezonantnim parama rubidija razlicitihkoncentracija koristenjem tehnike frekventno razlucivog optickog uzorkovanja (FROG). Efekti prosti-ranja femtosekundnih laserskih pulseva opticki tankim sredstvom mogu se opisati stvaranjem 0-π pul-seva kod kojih dolazi do znacajnih vremenskih modulacija elektricnog polja pulsa. Dobiveni rezultatiusporedeni su s teorijskim simulacijama prostiranja pulsa rezonantnim medijem u okviru linearne dis-perzijske teorije, cime su odredene granice primjene FROG tehnike na karakterizaciju kompleksnih pul-seva. FROG tehnikom mjereni su i pulsevi nakon rezonantne nelinearne interakcije s gustim paramarubidija. Rezultat takve interakcije je konusna emisija. U okviru aproksimacije adijabatske slijednostizbog razlicitog predznaka razlike izmedu centralne valne duljine pulsa i valne duljine najblize rezo-nantne linije dolazi do prostornog samofokusiranja odnosno samodefokusiranja. U frekventnoj domenidolazi do samomodulacije faze pulsa koja takoder ovisi o predznaku razlike valnih duljina pulsa i re-zonantne linije. Mjerenja faze pulsa potvrdila su gore navedene teze kroz razlicito ponasanje spek-tralne i vremenske faze pulsa ovisno o polozaju spektra pulsa u odnosu na rezonanciju. Degeneriranocetverovalno mijesanje (DFWM) femtosekundnih pulseva u natrijevim parama mjereno je u rezimutranzijentne resetke u BOXCARS geometriji. Proucavan je vremenski razvoj UV emisije uzrokovanevisefotonskom apsorpcijom u mediju kao i vremenski razvoj generiranog DFWM signala. Modulacijeintenziteta tranzijenata objasnjavaju se kvantnim udarima zbog koherentnog pobudivanja stanja finestrukture. Period modulacije odreden je razlikom energija nivoa razlicitog spina. Modulacije eksponen-cijalno trnu u vremenu odredenom karakteristicnim vremenom relaksacija koherencija.

Disertacija sadrzi: 154 stranice, 82 slike, 1 tablicu, 113 literaturnih navoda.

Jezik izvornika: hrvatski.

Rad je pohranjen u Sredisnjoj knjiznici za fiziku, PMF - Fizicki odsjek, Bijenicka c. 32, Zagreb.

Kljucne rijeci: elektromagnetski inducirana transparencija / frekventno razlucivo optickouzorkovanje / femtosekundni puls / degenerirano cetverovalno mijesanje / konusna emisija/ samofazno moduliranje / samofokusiranje / kvantni udari / stvaranje treceg harmonika

Mentor: dr. sc. Goran Pichler, znanstveni savjetnik, Institut za fiziku

Ocjenjivaci: prof. dr. sc. Damir Veza, redovni profesor, PMF, Fizicki odsjekdr. sc. Goran Pichler, znanstveni savjetnik, Institut za fizikuprof. dr. sc. Hrvoje Buljan, izvanredni profesor, PMF, Fizicki odsjek

Rad prihvacen 6. srpnja 2010.

BASIC DOCUMENTATION CARD

University of Zagreb Doctoral thesisFaculty of ScienceDepartment of Physics

NONLINEAR EFFECTS IN THE INTERACTION BETWEEN THELASER AND THE ALKALI VAPOR

SILVIJE VDOVICInstitute of Physics, Zagreb

This thesis examines nonlinear interaction between the alkali vapor and different laser sources in var-ious conditions. Interaction between cw lasers and rubidium atomic vapor in the V coupling schemeproduces electromagnetically induced transparency, where the main contibution to the induced trans-parency comes from nonlinear saturation effects on the strongly coupled transition. By comparing thetheoretical model and experimental results it is shown that part of the induced transparency comes fromcoherences induced between the uncoupled transitions. Interaction between the femtosecond (fs) pulsesand resonant rubidium atomic vapor is investigated using frequency-resolved optical gating (FROG)technique. Propagation of the fs pulses in the optically thin medium results in formation of 0-π pulseswhich have strong modulation of the electric field amplitude on a time scale of several ps. Since it is im-possible to cover the whole time evolution of the 0-π pulse, the FROG reconstruction process can neverbe accurate enough. Propagation of nearly-resonant pulses through the optically thick rubidium vaporresults in conical emission due to the self-focusing of the pulse in time domain and self-phase modula-tion in frequency domain. Using the adiabatic following approximation, it is shown that the physicalprocesses depend on the sign of detuning of pulse wavelength from the rubidium resonance lines. Thepulse electric field phase in both domains, retrieved from the FROG measurements, shows differentbehavior with respect to the sign of the pulse detuning. Degenerate four-wave mixing (DFWM) of fem-tosecond pulses in sodium vapor was performed in BOXCARS geometry. When on three-photon atomicresonance, transient grating signal appeared on the frequency of the third harmonic of fundamental fre-quency at negative delay times with modulations whose period corresponds to the energy differencebetween the coherently excited upper state fine stucture levels. In positive time delays signal appearsat the fundamental frequency and there is no signal at third harmonic frequency. This is explained bydestructive interference between the fundamental field and the field at the frequency of third harmonic.The amplitudes of modulations at negative time delays have exponential time dependence determinedby the coherence relaxation time.

Thesis contents: 154 pages, 82 figures, 1 table, 113 references. Thesis language: Croatian.

Thesis deposited in The Central Library for Physics, Faculty of Science - Department of Physics,Bijenicka c. 32, Zagreb.

Keywords: electromagnetically induced transparency / frequency-resolved optical gating /femtosecond pulse / degenerate four-wave mixing / conical emission / self-phase modulation/ self-focusing / quantum beats / third-harmonic generation

Supervisor: dr. sc. Goran Pichler, Senior Scientist, Institute of Physics

Reviewers: prof. dr. sc. Damir Veza, Professor of Physics, Faculty of Sciencedr. sc. Goran Pichler, Senior Scientist, Institute of Physicsprof. dr. sc. Hrvoje Buljan, Associate Professor, Faculty of Science

Thesis accepted: July 6th 2010.

Disertacija je u potpunosti izradena na Institutu za fiziku u Zagrebu, u Laboratoriju za

femtosekundnu lasersku spektroskopiju, u sklopu rada na projektima Femtosekundna laserska spek-

troskopija i ultrahladne molekule i Femtosekundna laserska fizika atoma i molekula.

Sadrzaj

1 Uvod 1

1.1. Uvod . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1

2 Osnovni pojmovi 5

2.1. Fizikalna svojstva ultrakratkih pulseva . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5

2.1.1. Kompleksna reprezentacija elektricnog polja . . . . . . . . . . . . . . . . . 5

2.1.2. Definiranje vremenske i spektralne dimenzije pulsa . . . . . . . . . . . . . 11

2.1.3. Prostiranje pulsa kroz medij . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12

2.1.4. Dijagnosticke tehnike mjerenja ultrakratkih pulseva . . . . . . . . . . . . . 15

2.2. Nelinearna optika . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19

2.2.1. Nelinearni opticki procesi drugog i treceg reda . . . . . . . . . . . . . . . . 19

2.2.2. Rjesavanje nelinearne valne jednadzbe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23

2.2.3. Fazno uskladivanje . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

2.3. Kvantno-mehanicki opis sistema preko matrice gustoce stanja . . . . . . . . . . . 29

2.3.1. Jednadzbe gibanja matrice gustoce stanja za sistem atoma s dva nivoa . . 32

3 Elektromagnetski inducirana transparencija 37

3.1. Efekti interferencija atomskih koherencija . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38

3.1.1. Koherentno zarobljavanje populacije . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

3.1.2. Laserski efekt bez inverzije naseljenosti . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

3.2. Teorijski opis elektromagnetski inducirane transparencije . . . . . . . . . . . . . . 44

3.3. EIT u V -shemi para rubidija . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

3.4. Opticko poluvodicko pojacalo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61

3.5. Zakljucak . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 65

Sadrzaj

4 Medudjelovanje femtosekundnih pulseva i rezonantnog medija mjereno FROG

tehnikom 67

4.1. Metoda frekventno razlucivog optickog uzorkovanja . . . . . . . . . . . . . . . . 67

4.2. Medudjelovanje rubidijevih atoma i femtosekundnih pulseva u opticki tankom

mediju . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74

4.3. Konusna emisija u opticki debelim parama rubidija . . . . . . . . . . . . . . . . . 84

4.3.1. FROG autokorelacijska mjerenja konusne emisije . . . . . . . . . . . . . . 92

4.3.2. XFROG medukorelacijska mjerenja konusne emisije . . . . . . . . . . . . . 101

4.4. Zakljucak . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104

5 Degenerirano cetverovalno mijesanje u gustim parama natrija 109

5.1. Uvod . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109

5.2. Motivacija i eksperiment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112

5.3. Trofotonska pobudenja atoma natrija . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121

5.4. Koherentno pobudenje atoma kalija u parama natrija . . . . . . . . . . . . . . . . 134

5.5. Zakljucak . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136

Popis slika 138

Bibliografija 143

Sazetak 148

Summary 150

Popis objavljenih znanstvenih radova 152

Zivotopis 154

1 Uvod

1.1. Uvod

Nelinearni opticki efekti poznati su jos od devetnaestog stoljeca (Pockelsov i Kerrov efekt). No

do Maimanovog otkrica lasera 1960. godine [1], intenziteti dovoljni za ulazak u rezim neline-

arnog optickog odziva bili su moguci samo primjenom elektrostatskih polja. Iz tog je razloga

razvoj nelinearne optike bio usporen, sve do klasicnog eksperimenta Frankena [2] u kojem

je prvi puta demonstrirano stvaranje drugog harmonika u kvarcu pomocu rubinskog lasera.

Kako su koherentni izvori optickog zracenja postajali sve dostupniji ubrzano su stizali izvjestaji

o opazenim novim fenomenima. U najznacajnije radove toga vremena ubrajaju se opazanja

dvofotonske apsorpcije [3], stimuliranog Raman rasprsenja [4], stvaranja treceg harmonika [5]

i anti-Stokes mijesanja frekvencija [6]. Ubrzo nakon prvih eksperimentalnih rezultata uslijedila

su i prva teorijska objasnjenja optickih nelinearnosti bazirana na nelinearnom odzivu titrajuceg

elektrona u elektrostatskom polju atoma.

Rad s poljima visokog intenziteta ima neke nezeljene efekte, kao sto je primjerice opticka

degradacija materijala, ali i brojne korisne efekte koji su u znatnoj mjeri prosirili podrucje pri-

mjene lasera u fizici. Efekt stvaranja drugog harmonika omogucuje stvaranje svjetlosti ”nove

boje”, na frekvenciji dvostruko visoj od ulazne frekvencije1. Medudjelovanje cetiri koherentna

opticka polja kroz nelinearnu susceptibilnost treceg reda razotkrila je brojne nove fizikalne

procese kao sto su degenerirano cetverovalno mijesanje, stimulirano Raman rasprsenje, Ra-

man inducirani Kerr efekt itd. Koristenjem tih procesa razvijene su tehnike koje se primjenjuju

u opticki konjugiranim procesima, holografiji u realnom vremenu, optickom procesiranju te

mjerenju atomske strukture i vremena relaksacija sistema.

Nelinearni efekti cesto se pojavljuju u proucavanju medudjelovanja izmedu ultrakratkih,

11981. g. N. Bloembergen dobio je Nobelovu nagradu za fiziku ”za doprinos u razvoju laserske spektroskopije”,izmedu ostalog zbog ”razvoja metoda koje mijesanjem dvaju ili vise laserskih snopova stvaraju lasersku svjetlost na novojvalnoj duljini” [7].

1

Uvod 2

femtosekundnih laserskih pulseva i atoma u kristalima, tekucinama i plinovitim sustavima.

Razlog tome je velika energija pohranjena u tim pulsevima cija je prosjecna snaga najcesce reda

velicine snage kontinuiranih laserskih izvora. S druge strane, razvojem kontinuiranih (cw)

lasera stvoreni su izvori iznimno visoke energije, koji mogu imati vrlo uzak spektar a time

i veliku spektralnu gustocu energije, pa su danas nelinearne pojave cesto prisutne i u ovom

podrucju.

Struktura ovog doktorskog rada je slijedeca: nakon kratkog pregleda osnovnih fizikalnih

pojmova koji su vazni za razumijevanje predstavljenih rezultata u trecem je poglavlju opisan

princip elektromagnetski inducirane transparencije (electromagnetically induced transparency -

EIT) [8, 9], fenomena iz kvantne optike koji je vrlo aktualan zadnjih godina. U kratkom uvodu

opisani su prvi eksperimenti vezani uz interferenciju atomskih koherencija. Definiran je po-

jam atomskih koherencija i objasnjen proces koherentnog zarobljavanja populacije, na kojem

se temelji EIT efekt. Dan je osvrt na fenomen usporavanja i zarobljavanja svjetlosti u mediju

u kojem se inducira transparencija. Zatim su prezentirani rezultati eksperimentalnog i teorij-

skog istrazivanja transparencije inducirane u nehomogeno prosirenim parama rubidija u tzv. V

shemi vezanja laserskih polja i atoma. Koristenje teorijskih simulacija omogucilo je razlucivanje

razlicitih fizikalnih procesa koji doprinose povecanju transparencije, a koji do sada nisu bili

adekvatno opisani. Razlucen je efekt transparencije zbog saturacije prijelaza vezanog pum-

pnim poljem od transparencije zbog stvorene koherencije medu nevezanim prijelazima (EIT

efekt). Uz pomoc teorijskih simulacija ispitana je mogucnost povecanja EIT efekta pojacanjem

snage veznog lasera. Suprotno ocekivanjima, rezultati simulacija pokazuju povecanu koheren-

ciju kod atoma u brzinskim grupama s vecom relativnom brzinom, dok kod brzinskih grupa

cija je relativna brzina blizu nuli dolazi do smanjenja koherencije. Zakljuceno je da parametri

koji odreduju iznos pojedine koherencije medu nevezanim nivoima pobudenih stanja nisu

medusobno nezavisni i da je potrebna dodatna teorijska analiza i usporedba s eksperimen-

talnim rezultatima. U zadnjem odlomku ovog poglavlja predstavljena je izrada i princip rada

optickog poluvodickog pojacala, uredaja za pojacavanje laserske emisije, prvenstveno polu-

vodickih laserskih sistema. Izrada pojacala vezana je uz buduca istrazivanja promjena kohe-

rencija nevezanih stanja s povecanjem snage veznog polja u nehomogenom mediju.

Metoda frekventno razlucivog optickog uzorkovanja nezamjenjiva je eksperimentalna

tehnika u podrucju opisa ultrakratkih pulseva, a temelji se izmedu ostalog, na nelinearnoj

pojavi stvaranja visih (najcesce drugog) harmonika u optickim kristalima kao rezultat vre-

Uvod 3

menskog i prostornog preklapanja dviju replika promatranog pulsa. Iz snimljene vremenske

ovisnosti spektra stvorenog signala na frekvenciji drugog harmonika o vremenskoj razlici u

dolasku pulseva u tocku preklapanja moze se dobiti informacija o obliku elektricnog polja

pulsa i njegovoj fazi, te odgovarajucim Fourier transformatima u spektralnoj domeni. Upravo

opisana metoda opsirnije je predstavljena u 4. poglavlju gdje je primjenjena na pulseve koji u

rezonantnom medudjelovanju s gustim parama rubidija (opticki debelo sredstvo) dozivljavaju

bitne promjene u spektru i vremenskom obliku elektricnog polja. Konacan rezultat takvog

medudjelovanja je konusna emisija, koja se opaza u dalekom polju (far-field). U okviru aproksi-

macije adijabatske slijednosti pokazano je da zbog razlicitog predznaka razlike izmedu cen-

tralne valne duljine pulsa i valne duljine najblize rezonantne linije dolazi do samofokusiranja

odnosno samodefokusiranja, kada sirenje pulsa medijem promatramo u prostornoj domeni. U

frekventnoj domeni dolazi do samomodulacije faze pulsa koja takoder ovisi o predznaku ra-

zlike valnih duljina pulsa i rezonantne linije. Osim toga, efekt disperzije rezonantnog medija

uzrokuje disperziju grupne brzine pulsa. Koristenjem metode frekventno razlucivog optickog

uzorkovanja izmjerena je spektralna faza pulsa konusne emisije te su potvrdene gore navedene

teze kroz razlicito ponasanje spektralne i vremenske faze pulsa ovisno o polozaju spektra pulsa

u odnosu na rezonanciju. Efekti sirenja femtosekundnih laserskih pulseva opticki tankim rezo-

nantnim sredstvom mogu se opisati stvaranjem 0-π pulseva. Takvi pulsevi nisu dobro defini-

rani u vremenskoj domeni jer, zbog medudjelovanja s rezonantnim sredstvom (atomske pare

rubidija), dolazi do modulacija elektricnog polja pulsa koje su, strogo gledano, beskonacne u

vremenu. Spektar pulsa biva apsorbiran na valnim duljinama koje odgovaraju rezonantnim

linijama rubidija. Na niskim temperaturama, do 100 C, apsorpcija je toliko spektralno uska da

je nerazluciva u spektrometrima umjerene rezolucije (≈ 1 nm). Na visim temperaturama mo-

dulacije elektricnog polja pulsa postaju znacajne na vremenskoj skali od nekoliko ps. Tehnika

frekventno razlucivog optickog uzorkovanja snimanjem spektrograma objedinjuje mjerenja u

vremenskoj i spektralnoj domeni. Algoritam koji se koristi za racunanje elektricnog polja pulsa

iz snimljenih spektrograma zbog brzine racunanja koristi FFT transformaciju za prelazak iz

jedne u drugu domenu. Stoga su promatrani vremenski prozor i rezolucija u frekventnoj

domeni obrnuto proporcionalni. Mjerenja 0-π pulseva zahtijevaju veliku spektralnu razlucivost

i siroki vremenski prozor mjerenja sto za algoritam frekventno razlucivog optickog uzorko-

vanja znaci koristenje velike (kvadratne) matrice za spremanje snimljenih spektrograma. Zbog

drasticnog opadanja brzine racunanja elektricnog polja pulsa s povecanjem dimenzija matrice,

Uvod 4

postoji ogranicenje na kompleksnost pulsa koju je moguce snimiti ovom tehnikom. Dobiveni

rezultati usporedeni su s teorijskim simulacijama sirenja pulsa rezonantnim medijem u okviru

linearne disperzijske teorije. Pokazano je da su pogreske u izmjerenim poljima koja su do-

bivena uzorkovanjem u vremenskom prozoru koji ne sadrzava ”cijeli” 0-π puls rezultat uzorko-

vanja u preuskom vremenskom prozoru a ne, kao sto se prije mislilo, nedovoljne rezolucije

mjerenja spektara pulseva.

Degenerirano cetverovalno mijesanje (degenerate four-wave mixing - DFWM) u natrijevim

parama opisano je u 5. poglavlju. Proucavan je vremenski razvoj UV emisije uzroko-

vane visefotonskom apsorpcijom u mediju kao i vremenski razvoj stvorenog DFWM sig-

nala (UV zracenje na frekvenciji treceg harmonika zapravo nastaje mijesanjem deset valova).

Koristenjem femtosekundnog laserskog pojacala bitno se (za faktor 104) povecava energija

pohranjena u svakom pojedinom pulsu cime je drasticno povecana mogucnost visefotonske

apsorpcije u mediju, pa cak i ionizacije. Iz tog su razloga trofotonski rezonantni, kao i drugi,

kaskadni prijelazi opazeni u ovom eksperimentu posve razumljivi. Novonastali DFWM sig-

nal takoder u sebi sadrzi komponente raznih valnih duljina, ovisno o valnoj duljini na koju

je ugodena ulazna pobuda, dok je prostorna odijeljenost stvorene zrake i ostalih zraka ostva-

rena koristenjem tzv. BOXCARS geometrije. Pomocu procesa destruktivne interferencije polja

na fundamentalnoj frekvenciji i polja na frekvenciji treceg harmonika objasnjena je cinjenica

da se u snimljenim tranzijentima UV signal pojavljuje samo u negativnim vremenima. Modu-

lacije intenziteta tranzijenata objasnjavaju se kvantnim udarima uzrokovanima koherentnim

pobudivanjem stanja fine strukture zbog vezanja spinskog i orbitalnog angularnog momenta.

Period titraja odreden je razlikom energija nivoa razlicitog spina. Titraji eksponencijalno trnu

u vremenu odredenom karakteristicnim vremenom relaksacija koherencija. Osim na trofoton-

skim rezonancijama, kvantni udari uoceni su i na fundamentalnoj frekvenciji lasera kada je

valna duljina lasera podesena na rezonantne linije kalijevog 4p dubleta. Mjerenjem perioda

titraja stvorenog vibracijskog valnog paketa u natrijevim molekulama pobudenog A1Σ+u stanja

dobivene su energetske razlike susjednih vibracijskih nivoa. Iako su dobivena relativno dobra

slaganja s ranije objavljenim rezultatima ova mjerenja pokazala su potrebu koristenja jos kracih

femtosekundnih pulseva vece spektralne sirine.

U radu se cesto spominje izraz ultrakratki puls ili signal pri cemu se misli na signale

na vremenskoj skali ispod pikosekunde, premda se u nekim slucajevima moze odnositi i na

pikosekundne pulseve.

2 Osnovni pojmovi

2.1. Fizikalna svojstva ultrakratkih pulseva [10]

2.1.1. Kompleksna reprezentacija elektricnog polja

Za razliku od kontinuiranih izvora svjetlosti, cija vremenska ovisnost elektricnog polja ima

oblik beskonacne sinusoide, femtosekundni pulsevi opisuju se umnoskom brzo oscilirajuceg

sinusoidalnog vala nosioca i anvelope (ovojnice) pulsa. Opis pulsa pomocu anvelope koristan

je jer femtosekundni pulsevi trajanja nekoliko desetaka femtosekundi u vidljivom podrucju

sadrze nekoliko stotina tisuca titraja vala nosioca. Kako bi se izbjegao vektorski karakter polja

na pocetku se pretpostavlja laserski puls linearne polarizacije. Ova aproksimacija naziva se jos

i skalarna aproksimacija. Buduci da se uglavnom razmatra vremenska promjena elekticnog polja,

moze se ignorirati prostorna ovisnost polja i elektricno polje pulsa zapisati u obliku:

E(t) =1

2

√I(t)ei[ωt−φ(t)] + c.c. (2.1.1)

Iako su fizikalno mjerljive velicine realne, za opis femtosekundnih pulseva je puno pogodniji

kompleksni oblik polja. Stoga se najcesce radi tzv. aproksimacija analitickog signala te se u

jednadzbi (2.1.1) zanemaruje kompleksno konjugirani dio. Kompleksnom amplitudom vala

naziva se izraz:

E(t) ≡√I(t)ei[−φ(t)], (2.1.2)

gdje je zanemaren brzo oscilirajuci dio kompleksnog polja, te je ostatak jos pomnozen s fak-

torom 2. Intenzitet polja tada je:

I(t) =1

2ε0cn |E(t)|2 . (2.1.3)

Faza kompleksnog elektricnog polja pulsa dana je relacijom:

φ(t) = −arctan

Im[E(t)]

Re[E(t)]

. (2.1.4)

5

2.1. Fizikalna svojstva ultrakratkih pulseva 6

Prelazak iz vremenskog opisa u frekventni opis elektricnog polja pulsa omogucava Fourier

transformacija:

E(ω) = F [E(t)] =

∞∫−∞

E(t)e−iωtdt. (2.1.5)

Funkciju E(ω) 1 mozemo rastaviti na umnozak spektralnog intenziteta (spektra) i dijela koji

sadrzi spektralnu fazu:

E(ω) =√S(ω)e−iϕ(ω). (2.1.6)

Ovako definirani spektar tipicno ima vrijednosti razlicite od nule za pozitivne i negativne fre-

kvencije. Kako je E(t) realna funkcija, oba podrucja sadrze ekvivalentnu informaciju pa se

obicno spektar negativnih frekvencija zanemaruje. Definiranje anvelope elektricnog polja u

frekventnoj domeni, koristeci realno umjesto kompleksnog polja u vremenskoj domeni, oprav-

dava se cinjenicom da ta definicija, uz zanemarivanje negativnih frekvencija, daje spektar

pulsa smjesten na stvarnim frekvencijama umjesto da je centriran oko nule, sto bi se dobilo

koristenjem kompleksne anvelope. Spektar i spektralna faza definirani su slijedecim izrazima:

S(ω) =∣∣∣E(ω)

∣∣∣2 , (2.1.7)

ϕ(t) = −arctan

Im[E(ω)]

Re[E(ω)]

. (2.1.8)

Buduci da se ultrakratki pulsevi u frekventnoj domeni eksperimentalno najcesce karakterizi-

raju preko spektra kao funkcije valne duljine, a ne frekvencije, prikladno je jos navesti i te

transformacije za spektar i spektralnu fazu:

ϕλ(λ) = ϕω(2πc/λ), (2.1.9)∞∫−∞

Sλ(λ)dλ =

∞∫−∞

Sω(ω)dω =

∞∫−∞

Sω(2πc/λ)−2πc

λ2dλ, (2.1.10)

Sλ = Sω(2πc/λ)2πc

λ2. (2.1.11)

Trenutna frekvencija pulsa definira se kao:

νtren(t) = ν0 − [dφ/dt]/2π. (2.1.12)

Kao sto vremenska faza sadrzi informaciju o ovisnosti frekvencije o vremenu, spektralna

faza sadrzi informaciju o ovisnosti vremena o frekvenciji. Stoga mozemo definirati ovisnost

grupnog kasnjenja (group delay) o frekvenciji:

tgrupno(ω) = dϕ/dω. (2.1.13)1kroz rad ce biti koristen simbol ˜ za oznacavanje Fourier transformata


Kako je iz gornjih definicija ocito da su faze derivabilne funkcije moze ih se razviti u Taylorov

red oko t = 0 i ω = ω0:

φ(t) = φ0 + tφ1 + t2φ2/2 + ... (2.1.14)

ϕ(ω) = ϕ0 + (ω − ω0)ϕ1 + (ω − ω0)2ϕ2/2 + ... (2.1.15)

Za dobro definirane pulseve dovoljno je u razvoju zadrzati samo prvih par clanova razvoja.

Treba napomenuti da je opis elektricnog polja pulsa pomocu vala nosioca i anvelope do-

bro definiran samo u slucaju kada je spektralna sirina pulsa puno manja od frekvencije vala

nosioca, tj. kada vrijedi:∆ω

ωl 1. (2.1.16)

Odgovarajuci uvjet za kompleksnu anvelopu polja je:

dE(t)

dt ωl |E(t)| . (2.1.17)

Uvjet 2.1.17 naziva se jos i aproksimacijom sporo promjenjive anvelope (slowly varying envelope

approximation - SVEA). Analogni uvjet postoji i u spektralnoj domeni (izraz 2.2.20).

Pogledajmo malo detaljnije znacenje pojedinih clanova u razvoju 2.1.14, odnosno 2.1.15.

Prvi clanovi, faze nultog reda, iste su u obje domene: φ0 = ϕ0. Pomnozimo li neku funkciju sa

konstantom i zatim napravimo Fourier transformaciju umnoska rezultat ce biti Fourier trans-

format te funkcije pomnozen s tom istom konstantom. Ovaj clan u razvoju cesto se naziva i

apsolutnom fazom, a zapravo predstavlja relativnu fazu izmedu anvelope i najblize amplitude

vala-nosioca (carrier-envelope offset). Apsolutna faza narocito je vazna u radu sa tzv. frekve-

ntnim cesljem, dok je u drugim podrucjima od manjeg znacaja zbog cinjenice da se pulsevi

duljine vise od nekoliko optickih perioda ne razlikuju bitno prema vrijednostima apsolutne

faze. Mijenjanjem faze prvog reda puls pomicemo u vremenu (linearna spektralna faza) ili mu

pomicemo spektar (linearna vremenska faza) ne mijenjajuci sirinu anvelope. Slijedeci clan u

razvoju naziva se obicno linearni cvrkut (linear chirp). Iz definicije trenutne frekvencije pulsa

2.1.12 jasno je da ovaj clan u biti predstavlja linearnu promjenu frekvencije pulsa u vremenu

(linearni cvrkut). Jednostavnije receno, kod pulseva sa linearnim cvrkutom spektar pulsa u

nekoj tocki prostora u vremenu se kontinuirano mijenja od manjih prema vecim valnim dulji-

nama, i obrnuto. Graficki je to predoceno na slici 2.1. Ultrakratki pulsevi prolaskom kroz

razlicite materijale najcesce dobivaju pozitivni linearni cvrkut. Ta cinjenica moze predstavljati

velike eksperimentalne probleme, pogotovo radi li se o pulsevima trajanja ispod 50 fs. Puls

koji ima negativni linearni cvrkut skratiti ce se u vremenu prolaskom kroz materijale jer se


zbog disperzije materijala komponente manje valne duljine, koje su kod pulsa sa negativnim

linearnim cvrkutom u prednjem dijelu pulsa, sporije gibaju od komponenti vece valne duljine

koje dolaze kasnije. Zato dolazi do ”stiskanja” pulsa u vremenskoj domeni. Faze viseg reda

φ φ

φ

Slika 2.1: Promjena frekvencije vala nosioca kod pulseva koji posjeduju fazu drugoga reda.Pocetni puls bez faze drugoga reda ima anvelopu Gaussovog oblika, trajanja τp=20fs, te centralnu valnu duljinu od 800 nm (lijevo). Nakon dodavanja negativnog line-arnog cvrkuta valnom paketu pulsa valna duljina vala nosioca raste u vremenu, dokkod pozitivnog linearnog cvrkuta ona opada u vremenu.

najcesce se javljaju kao posljedica nelinearnih optickih procesa i rezultiraju vrlo kompleksnim

pulsevima. Tako je na primjer zbog samofaznog moduliranja (self-phase modulation) faza pulsa

u vremenskoj domeni proporcionalna intenzitetu ulaznog pulsa u vremenu. I prostiranje pul-

seva optickim vlaknima moze uzrokovati disperziju viseg reda, koja se ocituje u deformacijama

faza viseg reda dok nelinearni opticki procesi mogu jos vise izmijeniti oblik faza i intenziteta u

obje domene. Na slici 2.2 prikazan je intenzitet polja te faze u vremenskoj i spektralnoj domeni

za puls trajanja τp=92 fs pretpostavljenog Gaussovog oblika anvelope sto odgovara spektral-

noj sirini na polovici maksimuma (full width at half maximum - FWHM) intenziteta od ≈10 nm.

Polje je centrirano na 800 nm. Odabrane vrijednosti odgovaraju tipicnom polju koje nastaje u

femtosekundnom laserskom pojacalu Spectra Physics Spitfire kojim raspolaze Laboratorij za fem-

tosekundnu lasersku spektroskopiju Instituta za fiziku. Na puls je zatim dodana pozitivna i nega-

tivna faza drugoga reda (linearni cvrkut). Jasno je uocljivo sirenje spektra pulsa u oba slucaja:

spektar koji bi odgovarao puno kracem pulsu u vremenskoj domeni vezan je za polje jednako


onome koje pripada pulsu bez faze drugoga reda. To zapravo znaci da je puls produljen u

Slika 2.2: Utjecaj faze drugoga reda na intenzitet i fazu pulsa u vremenskoj i spektralnojdomeni te spektar pulsa u ovisnosti o valnoj duljini. Gore: Polje bez faze dru-goga reda. Sredina: ukljucen pozitivni linearni cvrkut iznosa -0.001 rad/fs2. Dolje:ukljucen negativni linearni cvrkut iznosa 0.001 rad/fs2. Puls je centriran na 800 nmsa anvelopom Gaussovog oblika te vremenskim trajanjem od τp=92 fs sto odgovaraspektralnoj sirini od ≈10 nm (FWHM).

vremenu u odnosu na tzv. Fourier ograniceni (Fourier limited) puls istog spektra. Definicija

Fourier ogranicenog pulsa dana je u odlomku 2.1.2. Spektri i spektralne faze prikazani su i u


ovisnosti o valnoj duljini jer se eksperimentalni podaci najcesce prikazuju u tom obliku. Za

potpuni vremenski opis laserskog pulsa potrebno je poznavati amplitudu i fazu njegovog elek-

tricnog polja. Iako su obje informacije jednako vazne, na neki je nacin faza pulsa ipak vaznija.

To se najbolje uocava kod ultrakratkih pulseva trajanja nekoliko optickih perioda kod kojih su

promjene u spektralnoj amplitudi (ti pulsevi imaju vrlo sirok spektar) manje bitne za stabil-

nost od promjena u spektralnoj fazi. Na slici 2.3 kombinirana je dvodimenzionalna diskretna

Fourier transformacija (DFT) dviju fotografija [11] pri cemu je u jednom slucaju izvrsena in-

verzna transformacija uz koristenje DFT amplitude prve i DFT faze druge fotografije, dok se

u drugom slucaju koristila DFT faza prve i DFT amplituda druge fotografije. Ocito je kako

rezultat kombiniranja puno vise nalikuje fotografiji koja daje faznu informaciju, nego li onoj

Slika 2.3: Gore: originalne fotografije. Napravi li se njihova dvodimenzionalna Fourier trans-formacija (DFT) i uzmeme li se 2D DFT amplituda jedne te 2D DFT faza druge in-verznom transformacijom dobivamo rezultat prikazan u donjem redu. Lijevo: am-plituda lijevog originala povezana s fazom desnog originala. Desno: amplitudadesnog originala povezana s fazom lijevog originala.

koja daje informaciju o amplitudi. Za potpunu karakterizaciju ultrakratkih pulseva potrebno

je tocno poznavanje faze elektricnog polja pulsa. Bez toga, ”slika” koju imamo o pulsu biti ce


uvijek djelomicno zamucena.

2.1.2. Definiranje vremenske i spektralne dimenzije pulsa

Najosnovnije informacije vezane uz opis ultrakratkog laserskog pulsa su njegovo vremensko

trajanje i sirina njegova spektra. Nazalost, ne postoje jedinstvene definicije tih velicina. U

ovom odlomku opisane su najcesce koristene definicije sirine pulsa u vremenskoj i spektralnoj

domeni. Kako su vremenske i spektralne karakteristike elektricnog polja pulsa medusobno

povezane Fourier transformacijama, trajanje pulsa ∆τp i spektralna sirina ∆ωp ne mogu se

neovisno mijenjati. Ova tvrdnja moze se izraziti i kroz matematicku nejednakost :

∆τp∆ωp ≥ 2πcB, (2.1.18)

gdje je cB numericka konstanta koja ovisi o pretpostavljenom obliku pulsa. Najcesce se koristi

definicija koja vrijeme trajanja pulsa definira kao sirinu intenzitetskog profila na polovici mak-

simuma. Ova definicija je cesca u eksperimentalnom opisu ultrakratkih pulseva. Nedostatak joj

je sto male promjene u obliku pulsa (sateliti) mogu dovesti do velikih promjena u trajanju pulsa.

Polusirina 1/e (half width 1/e) odgovara sirini intenzitetskog profila u tockama u kojima je in-

tenzitet pao na vrijednost od 1/e (oko 0.36) u odnosu na maksimalnu vrijednost. Ova definicija

je narocito prikladna ako puls ima oblik Gaussijana jer tada omogucava pregledniji zapis an-

velope elektricnog polja pa se cesce koristi kod teorijskog opisa ultrakratkih pulseva. Treca

definicija sirine pulsa vezana je uz korijen iz srednje vrijednosti kvadrata (root-mean-square)

odstupanja od prosjecnog vremena dolaska pulsa. Rijec je dakle o momentu drugoga reda oko

srednjeg vremena dolaska pulsa:

τ2rms ≡

⟨t2 − 〈t〉2

⟩=⟨t2⟩− 〈t〉2, (2.1.19)

gdje je:

〈t〉n ≡∞∫−∞

tnI(t)dt. (2.1.20)

I(t) je normaliziran kako bi integracija po intezitetu dala jedinicu. τrms je dobar indikator

”krila” pulsa jer mu bitno doprinose vrijednosti daleko od centra pulsa. Zadnja definicija

naziva se ekvivalentna sirina pulsa i definirana je kao:

τe =1

Imax

∞∫−∞

I(t)dt. (2.1.21)


Ova definicija korisna je za pulseve komplicirane strukture.

Umnozak sirine pulsa u vremenskoj i frekventnoj domeni (time-bandwidth product - TBP) je

bezdimenzionalni parametar kojim se najlakse opisuju svojstva ultrakratkih pulseva. Mali TBP

(blizu 1) indikator je jednostavne strukture, ”cistog” pulsa. TBP je i mjera broja podpulseva

unutar pulsa, no pulsevi s linearnim cvrkutom mogu imati veliki TBP, a da pri tome sam puls

nema nikakvu podstrukturu. Puls ce uvijek biti najkraci, dakle najmanjeg TBP-a, ako mu je

spektralna faza ravna bez obzira na njegovu spektralnu sirinu. Isto tako, ravna vremenska faza

daje najuzi moguci spektar pulsa. Ocito je da sirina pulsa i funkcija intenzitetskog profila pulsa

nisu egzaktne velicine, vec ovise o izboru definicije sirine pulsa i aproksimacije profila jednom

od pogodnih funkcija. Kada je rijec odabiru funkcije intenzitetskog profila pulsa, najcesce se

koriste dvije funkcije, Gaussova i tzv. Sech funkcija. Treba napomenuti da od svih standardnih

profila Gaussov oblik ima najmanji TBP. Bitno je imati na umu da intenzitetska autokorelacija

daje sirinu pulsa vecu od stvarne sirine pulsa τp. U slucaju pretpostavljenog Gaussovog oblika

anvelope sirina je veca za najmanji faktor koji iznosi√

2 = 1.41. Stoga se ta funkcija cesto

izbjegava prilikom racunanja izmjerenih sirina pulsa kako bi se ”dobio” sto kraci puls. U tablici

2.1 navedeni su osnovne informacije za dvije najcesce reprezentacije ultrakratkih pulseva.

Naziv Intenzitetski τp Spektralni ∆ωp cB TBPrmsprofil I(t) FWHM profil S(ω) FWHM

Gauss e−2(t/τG)21.177τG e−(

ΩτG2

)22.355/τG 0.441 0.5

Sech sech2(t/τs) 1.763τs sech2 πΩτs2 1.122/τs 0.315 0.525

Tablica 2.1: Parametri dvaju standardnih intenzitetskih profila pulsa.

2.1.3. Prostiranje pulsa kroz medij [12]

U ovom odlomku definirane su osnove jednostavne, linearne propagacijske teorije prostiranja

pulseva medijem koja je koristena u proucavanju medudjelovanja femtosekundnih rezonant-

nih pulseva s rubidijevim parama niske koncentracije (nastajanje 0-π pulseva). Polazeci od

Maxwellovih jednadzbi za uniformni nemagneticni medij valna jednadzba u Kartezijevim ko-

ordinatama ima oblik:

(∂2

∂x2+

∂2

∂y2+

∂2

∂z2− 1

c2

∂2

∂t2

)~E(x, y, z, t) = µ0

∂2

∂t2~P (x, y, z, t). (2.1.22)


Polarizacija ~P opisuje utjecaj medija na elektricno polje pulsa kao i odziv medija na pobudu.

Uobicajeno je polarizaciju podijeliti na linearni i nelinearni dio:

~P = ~PL + ~PNL. (2.1.23)

Ukoliko se napravi linearna aproksimacija i zanemare se nelinearni efekti, te uz pretpostavku

linearne polarizacije elektricnog polja pulsa koje je oblika ravnoga vala koji se prostire u z-

smjeru dobiva se ”reducirana valna jednadzba”:(∂2

∂z2− 1

c2

∂2

∂t2

)E(z, t) = µ0

∂2

∂t2PL(z, t). (2.1.24)

Veza izmedu linearne polarizacije i elektricnog polja dana je preko dielektricne susceptibilnosti

χ, u frekventnoj domeni sa:

PL(ω, z) = ε0χ(ω)E(ω, z). (2.1.25)

U vremenskoj domeni linearna polarizacija i elektricno polje vezani su konvolucijskim inte-

gralom:

PL(t, z) = ε0

t∫−∞

dt′χ(t′)E(z, t− t′). (2.1.26)

Kako odziv medija na pobudu nije trenutan iz relacije 2.1.26 slijedi da χ(ω) i ε(ω) ne mogu biti

konstante. Takoder slijedi da su χ(ω) i ε(ω) nuzno kompleksne velicine. Fourier transformaci-

jom 2.1.24 i koristenjem izraza 2.1.25 dobiva se konacni oblik valne jednadzbe:[∂2

∂z2+ ω2ε(ω)µ0

]E(z, ω) = 0, (2.1.27)

uz

ε(ω) = [1 + χ(ω)]ε0. (2.1.28)

Opce rjesenje jednadzbe 2.1.27 je oblika:

E(ω, z) = E(ω, 0)e−ik(ω)z. (2.1.29)

Valni vektor k(ω) odreden je disperzijskom relacijom:

k(ω) = ω√ε(ω)µ0 =

ω

cn(ω), (2.1.30)

gdje su k(ω), ε(ω) i n(ω) kompleksne velicine. Realni i imaginarni dio kompleksnog indeksa

loma n povezuju Kramers-Kronigove disperzijske relacije [13] :

Re(n(ω)) = 1 +Nq2

2ε0m

ω20 − ω2

(ω20 − ω2)2 + γ2ω2

, (2.1.31)


Im(n(ω)) =λα(ω)

4π=Nq2ω0

cε0m

γω

(ω20 − ω2)2 + γ2ω2

(2.1.32)

gdjeN oznacava broj pobudenih dipola u jedinicnom volumenu, q oznacava naboj induciranog

dipola mase m, ω0 je rezonantna frekvencija prijelaza a γ je faktor gusenja. α(ω) oznacava

koeficijent apsorpcije na frekvenciji ω, a λ je odgovarajuca valna duljina.

Disperzija i apsorpcija u mediju bitno utjecu na prostranje ultrakratkih laserskih pulseva.

Disperzija kroz frekventno ovisni realni dio indeksa loma n(ω) mijenja fazne i grupne brzine

pojedinih frekventnih komponenti u spektru pulsa. Koeficijent apsorpcije α(ω) takoder ovisi o

frekvenciji, a vezan je s imaginarnim dijelom indeksa loma preko relacije 2.1.32. Oba fenomena

mogu se ukljuciti uvrstavanjem u jednadzbu 2.1.29:

E(ω, z) = E(ω, 0)e−α(ω)z/2ein(ω)kz

= E(ω, 0)e−α(ω)z/2ein(ω)ωcz. (2.1.33)

Iz gornje relacije ocito je da apsorpcija mijenja spektar pulsa, dok mu disperzija mijenja spe-

ktralnu fazu:

S(ω, z) = S(ω, 0)e−α(ω)z, (2.1.34)

ϕ(ω, z) = ϕ(ω, 0) + in(ω)ω

cz. (2.1.35)

Apsorpcijom dijela spektra pulsa moze doci do suzavanja spektra, sto moze prosiriti puls u

vremenu. S druge strane, utjecaj promjene spektralne faze najcesce se moze aproksimirati do-

davanjem faze drugog reda, tj. pozitivnog ili negativnog linearnog cvrkuta. Treba naglasiti da

gornji opis, kao i Kramers-Kronig relacije vrijede u linearnom optickom rezimu.

Daljnje pojednostavljenje problema [12] svodi se na pretpostavku da se u frekventnoj i vre-

menskoj domeni anvelopa pulsa mijenja sporo pri prostiranju pulsa disperzivnim medijem

putem cija duljina odgovara centralnoj valnoj duljini pulsa. Definira se sporo varirajuca an-

velopa linearne polarizacije u vremenskoj domeni te se valna jednadzba 2.1.22 rjesava u sus-

tavu koji se giba grupnom brzinom pulsa (retardirajuci sustav). Uz primjenu SVEA aproksi-

macije i u slucaju da je disperzija viseg reda (n ≥ 3) zanemariva dolazi se do jednadzbe koja

ima strukturu jednodimenzionalne Schrodingerove jednadzbe. Ako se uz linearnu polarizaciju

u valnu jednadzbu 2.1.22 uvrsti i nelinearna polarizacija dolazi se do jednodimenzionalne ne-

linearne Schrodingerove jednadzbe. Ta jednadzba opisuje prostiranje optickih pulseva dis-

perzivnim nelinearnim medijem. Jednadzba opisuje sirenje pulseva zbog disperzije kao i zbog

samomodulacije faze pulsa [14]. Izrada teorijskog modela koji bi objasnio efekte prostiranja


pulsa nelinearnim medijem opsezan je posao i sam za sebe predstavlja dobru disertacijsku

temu. Ovaj rad je ipak prvenstveno usmjeren na eksperimentalno proucavanje nelinearnog

medudjelovanja laserskih izvora i alkalijskih para.

2.1.4. Dijagnosticke tehnike mjerenja ultrakratkih pulseva

Cinjenica da ne postoji elektronicki instrument dovoljo brz da moze razluciti signale na fem-

tosekundnoj vremenskoj skali potakla je razvoj novih mjernih tehnika takvih signala od kojih

cu navesti samo najjednostavnije i najrasirenije. Pri mjerenju vremenske ovisnosti nekog sig-

nala uvijek je nuzno imati ”okidac” po mogucnosti kraci od samog signala. Za mjerenje ultra-

kratkih pulseva stoga je prirodno pokusati korelirati puls sa samim sobom jer je upravo puls

najkraci ”okidac” kojim se raspolaze. Takva korelacija naziva se autokorelacijom, dok se ko-

relacija izmedu dva razlicita pulsa (ili opcenito signala), gdje je npr. jedan od pulseva prosiren

u vremenu prolaskom kroz neki materijal, naziva medukorelacijom (cross-correlation).

Mjerenje intenzitetske autokorelacije ostvaruje se dijeljenjem pulsa koji se zeli izmjeriti u

dvije replike koje se zatim prostorno preklope u nekom nelinearnom mediju sa trenutnim

odzivom kao sto je npr. kristal za stvaranje drugog harmonika (second harmonic generation -

SHG). Ukoliko je moguce kontinuirano mijenjati vrijeme dolaska jednog pulsa u tocku prekla-

panja u odnosu na drugi puls, na frekvenciji drugog harmonika ulaznog signala elektricno

polje biti ce oblika:

ESHGsig (t, τ) ∝ E(t)E(t− τ), (2.1.36)

gdje je τ razlika u vremenu dolaska pulseva. Intenzitet koji se mjeri odgovara umnosku dvaju

intenziteta:

ISHGsig (t, τ) ∝ I(t)I(t− τ). (2.1.37)

Buduci da detektor koji mjeri izlazni signal nema dovoljnu vremensku rezoluciju, izmjerena

intenzitetska autokorelacija ima matematicki zapis:

A(2)(τ) =

∞∫−∞

I(t)I(t− τ)dt. (2.1.38)

Svojstva autokorelacije (skraceno od intenzitetske autokorelacije) da ima uvijek maksimum u

τ = 0 i da je simetricna znace da se autokorelacijom ne moze razluciti puls od njegove zrcalne

slike. Pitanje koje se namece je moze li se iz autokorelacije dobiti informacija o intenzitetu I(t)?


Primjeni li se autokorelacijski teorem:

∣∣∣E(ω)∣∣∣2 = F

∞∫−∞

E(t)E∗(t− τ)dt

(2.1.39)

na funkciju intenzitetske autokorelacije imamo:

A(2)(ω) =∣∣∣I(ω)

∣∣∣2 . (2.1.40)

Iz jednadzbe 2.1.40 slijedi da je Fourier transformat autokorelacije A(2)(ω) realna pozitivna

funkcija. Kako A(2)(ω) odgovara kvadratu apsolutne vrijednosti Fourier transformata od I(t),

znaci da intenzitetska autokorelacija daje samo amplitudu ali ne i fazu Fourier transformata

od I(t). Ovo je primjer opcenito nerjesivog jednodimenzionalnog problema izvlacenja faze

(one-dimensional phase retrieval problem).

Druga informacija koju je moguce dobiti o pulsu odnosi se na njegov spektar, odnosno in-

tenzitet S(ω) i fazu u frekventnoj domeni. Spektralni intenzitet pulsa je relativno jednostavno

izmjeriti i za to su dovoljni spektrometri umjerene rezolucije (≈ 0.1 nm). Za vece rezolucije

moguce je koristiti interferometre. S druge strane, mjerenje spektralne faze pulsa iznimno

je zahtjevno i ogranicenih mogucnosti. Problem lezi u cinjenici da za dani spektralni inten-

zitet pulsa postoji beskonacan broj mogucih pulseva, cak i uz pretpostavku konacnog trajanja

pulsa. Problem izvlacenja faze iz spektralnog intenziteta takoder spada u klasu jednodimen-

zionalnog problema izvlacenja faze. Izmedu ostalog, teskoce stvaraju i tzv. trivijalne nejed-

noznacnosti koje ukljucuju funkcije ciji Fourier transformat daje isti spektar kao i funkcija E(t).

To su funkcije:

E(t)eiϕ0 ,

E(t− t0),

E∗(−t),

koje redom odgovaraju pomaku apsolutne faze, translaciji u vremenu i vremenskoj inverziji.

No cak i ako se te nejednoznacnosti zanemare moze se pokazati [15, 16] da spektralna faza

pulsa ne moze biti jednoznacno odredena iz poznavanja spektra pulsa.

Osim intenzitetske autokorelacije drugoga reda (nazvane tako jer koristi nelinearne pro-

cese drugoga reda) upotrebljava se i intenzitetska autokorelacija trecega reda. U tom slucaju

dolazi do narusenja simetrije autokorelacije oko τ = 0 te se uklanja neodredenost smjera

vremena prisutna u autokorelaciji drugoga reda. Neki od fizikalnih procesa koji se koriste


za stvaranje signala ukljucuju polarizacijsko uzorkovanje (polarization gating), samorasprsenje

(self-difraction) i stvaranje treceg harmonika (third-harmonic generation).

Medukorelacija C(2)(τ) dana je izrazom:

C(2)(τ) =

∞∫−∞

I(t)Ig(t− τ)dt, (2.1.41)

gdje je I(t) intenzitet pulsa koji mjerimo a Ig(t) je intenzitet poznatog pulsa kojim se uzorkuje

(gate puls) korelaciju. Sto je Ig(t) kraci to je tocnost dobivanja inteziteta iz medukorelacije veca.

Gore opisane korelacije spadaju u grupu intenzitetskih korelacija. Osim njih, postoje i in-

terferometrijske korelacije. Interferometrijska autokorelacija drugoga reda proporcionalna je

funkciji:

G(2)(τ) =

∞∫−∞

⟨∣∣[E1(t− τ) + E2(t)]2∣∣2⟩ dt. (2.1.42)

Uvrstavanjem elektricnog polja opisanog anvelopom, valom nosiocem i fazom, te nakon usred-

njavanja dobiva se:

G(2)(τ) = A(τ) = A(0)(τ) + Re[A(1)(τ)e−iωlτ ] + Re[A(2)(τ)e−2iωlτ ], (2.1.43)

gdje su

A(0)(τ) =

∞∫−∞

[E4

1(t− τ) + E42(t) + 4E2

1(t− τ)E22(t)

]dt,

A(1)(τ) = 4

∞∫−∞

E1(t− τ)E2(t)[E2

1(t− τ) + E22(t)

]ei[ϕ1(t−τ)−ϕ2(t)]dt,

A(2)(τ) = 2

∞∫−∞

E21(t− τ)E2

2(t)e2i[ϕ1(t−τ)−ϕ2(t)]dt. (2.1.44)

Gornja dekompozicija otkriva da se korelacija sastoji od tri razlicite frekvencijske komponente

postavljene oko nulte frekvencije, ωl i 2ωl. Najcesce se detektira samo prvi clan u razvoju

A(0)(τ) koji se sastoji od clana koji definira pozadinski intenzitet i bezpozadinske intenzitetske

korelacije. Bitno svojstvo interferometrijske autokorelacije jest da signal, izuzev na rubovima

ne pada u nulu (nije background-free), te da omjer maksimuma signala i pozadinskog signala

iznosi 8 naspram 1.

Nadogradnja gore opisanih tehnika ostvarena je razvojem metode frekventno-razlucivog

opticog uzorkovanja (frequency-resolved optical gating - FROG) koja se najkrace moze opisati kao

mjerenje spektra autokorelacijskog signala ultrakratkog pulsa. Ta metoda omogucava da se,


pomocu iterativnog algoritma, dobije informacija o amplitudi i fazi elektricnog polja pulsa.

Metoda se detaljno opisuje u 4. poglavlju gdje je i konkretno primjenjena na karakterizaciju

pulseva nakon rezonantne interakcije s rubidijevim parama.

2.2. Nelinearna optika 19

2.2. Nelinearna optika [14]

Valna jednadzba 2.1.22 opisuje kroz induciranu polarizaciju utjecaj elektromagnetskog vala na

medij i medija na val. Osim vec spomenutih linearnih optickih efekata sadrzanih u linearnom

dijelu polarizacije, pri velikim intenzitetima upadnog vala javljaju se i nelinearni opticki efekti

kroz nelinearni dio polarizacije. Razvije li se polarizaciju u red, u skalarnoj aproksimaciji:

P = ε0[χ(1)E + χ(2)E2 + χ(3)E3 + · · · ] (2.2.1)

gdje je χ(n) (n=1, 2, 3,...) elektricna susceptibilnost n-tog reda, u valnoj jednadzbi ce zbog

nezanemarivih iznosa susceptibilnosti visih redova biti prisutni clanovi proporcionalni n-toj

potenciji elektricnog polja. Ti clanovi induciraju polarizaciju u mediju koja stvara elektromag-

netske valove frekvencija titranja razlicitih od frekvencije ulaznog elektromagnetskog vala. Za

provjeru je dovoljno raspisati umnozak elektricnog polja u dva karakteristicna primjera.

2.2.1. Nelinearni opticki procesi drugog i treceg reda

Pogleda li se, na primjer, kvadrat vremenskog dijela realnog elektricnog polja:

E2(t) =1

4E2(t)e2iωt +

1

2E(t)E∗(t) +

1

4E∗2(t)e−2iωt, (2.2.2)

u izrazu se nalazi doprinos koji oscilira frekvencijom 2ω i doprinos koji ne ovisi o vremenu.

Prvi dio je odgovoran za proces stvaranja drugog harmonika u nelinearnom mediju dok se

drugi naziva opticko ispravljanje (optical rectification). Uzme li se u obzir i prostorna ovisnost

vektora elektricnog polja lasera tada medudjelovanje dva laserska polja:

E(~r, t) =1

2E1(~r, t)ei(ω1t−~k1·~r) +

1

2E2(~r, t)ei(ω2t−~k2·~r) + c.c. (2.2.3)


sa nelinearnim medijem uzrokuje polarizaciju u mediju proporcionalnu sa:

E2(~r, t) =1

4E2

1e2i(ω1t−~k1·~r)

+1

2E1E

∗1 +

1

4(E∗1)2e−2i(ω1t−~k1·~r)

+1

4E2

2e2i(ω2t−~k2·~r) +

1

2E2E

∗2

+1

4(E∗2)2e−2i(ω2t−~k2·~r)

+1

2E1E2e

i[(ω1+ω2)t−(~k1+~k2)·~r]

+1

2E∗1E

∗2e−i[(ω1+ω2)t−(~k1+~k2)·~r]

+1

2E1E

∗2ei[(ω1−ω2)t−(~k1−~k2)·~r]

+1

2E∗1E2e

−i[(ω1−ω2)t−(~k1−~k2)·~r]. (2.2.4)

Pogledaju li se ponasanja pojedinih clanova u jednadzbi 2.2.4 vidimo da imamo clanove koji

titraju frekvencijama 2ω1 i 2ω2 (SHG), ali i clanove koji titraju frekvencijama ω1+ω2 i ω1−ω2. Ovi

potonji odgovorni su za nelinearne procese stvaranja sume i razlike frekvencija (sum-frequency

generation - SFG, i difference-frequency generation - DFG). Bitno je takoder uociti da ce se stvoreni

signali prostirati u smjerovima ~k1+~k2 odnosno ~k1−~k2 koji su razliciti u odnosu na smjerove ko-

jima dolaze pobudni valovi, sto olaksava njihovu detekciju zbog velike razlike u intenzitetima

u odnosu na intezitet pobude. Primjer stvaranja razlike frekvencija (DFG) je efekt optickog

Slika 2.4: Stvaranje drugog harmonika u kolinearnoj konfiguraciji za koju je dovoljno samojedno polje i nekolinearnoj konfiguraciji gde se signal stvara u podrucju preklapanjai ciji je smjer prostiranja drugaciji od smjera prostiranja pobudnih zraka.

parametarskog pojacanja (optical parametric amplification - OPA) za stvaranje nizih frekvencija

ω2 i ω3 = ω1 − ω2 iz pobude frekvencije ω1 uz prisutnost dodatnog polja na frekvenciji ω2 koje


inducira proces stimulirane emisije. Na tom procesu bazira se rad optickih parametarskih os-

cilatora. Iako jednadzba 2.2.4 predvida stvaranje cetiri signala na isto toliko razlicitih frekven-

cija, tipicno se zbog uvjeta faznog uskladivanja (phase matching) pojavljuje samo jedan od njih.

Porijeklo uvjeta faznog uskladivanja biti ce objasnjeno nesto kasnije. Na slici 2.4 prikazano je

kolinearno i nekolinearno stvaranje drugog harmonika u nelinearnom mediju. Jednadzba 2.2.1

implicitno pretpostavlja trenutni odziv medija na pobudu, tj. da polarizacija P u trenutku t

ovisi samo o trenutnoj jakosti elektricnog polja. Trenutni odziv medija takoder, kroz Kramers-

Kronigove relacije (2.1.31, 2.1.32), pretpostavlja da u mediju nema niti disperzije niti apsorpcije

(lossless). U protivnom susceptibilnosti ne bi bile konstante vec funkcije frekvencije upadnih

valova. Ukljuci li se vektorska priroda polarizacije i elektricnog polja susceptibilnosti postaju

tenzorske velicine. Bitno je napomenuti i da je susceptibilnost drugog reda, odgovorna za

stvaranje drugih harmonika, prisutna jedino u necentrosimetricnim medijima, tj. onima koji ne

posjeduju centar inverzije. Naprotiv, procesi trecega reda prisutni su i u centrosimetricnim i ne-

centrosimetricnim medijima. Razvoj 2.2.1 ne mora uvijek konvergirati. U takvim slucajevima

potrebno je naci druge procedure za opis odnosa odziva materijala na primjenjeno elektricno

polje. Primjeri u kojima razvoj 2.2.1 ne mora konvergirati su rezonantna interakcija popracena

efektom saturacije i nerezonantna interakcija sa pobudnim poljem usporedivim sa karakteri-

sticnim jakostima elektricnih polja unutar atoma. U slucaju rezonantne interakcije koeficijent

apsorpcije α povezan je s intenzitetom zracenja preko izraza:

α =α0

1 + I/Is, (2.2.5)

gdje je α0 koeficijent apsorpcije za slucaj slabog polja, a Is se naziva saturacijskim intenzitetom.

Ako nazivnik u 2.2.5 razvijemo u red imamo:

α = α0

[1− I/Is + (I/Is)

2 − (I/Is)3 + · · ·

]. (2.2.6)

Jasno je da ce red konvergirati samo u slucaju da je I < Is te ce se samo u tom slucaju satura-

cijska apsorpcija moci opisati razvojem 2.2.1.

Nelinearni efekti trecega reda mogu se raspisati slicno izrazu 2.2.4. Zajednicki naziv svim

procesima treceg reda je cetverovalno mijesanje (four-wave mixing), jer se u nelinearnom mediju

stvara cetvrti val mijesanjem triju ulaznih valova. Pretpostavi li se da je pobudni val monokro-

matski te zanemari prostorna ovisnost imamo:

P(3)(t) =1

4ε0χ

(3)E3(t)ei3ωt +3

4ε0χ

(3)E3(t)eiωt + c.c. (2.2.7)


Prvi clan u 2.2.7 opisuje proces stvaranja treceg harmonika (THG). Drugi clan opisuje nelinearni

doprinos polarizaciji na frekvenciji pobudnog vala sto zapravo predstavlja nelinearni doprinos

indeksu loma. Taj doprinos moze se opisati izrazom (opticki Kerr efekt):

n(t) = n0 + n2I(t), (2.2.8)

gdje n0 predstavlja linearni (”obicni”) indeks loma, a

n2 =3π

n20cε0

χ(3) (2.2.9)

je opticka konstanta koja karakterizira jakost nelinearnosti dok I(t) oznacava intenzitet

upadnog zracenja. Jedna od fizikalnih pojava vezanih uz intenzitetski ovisan indeks loma

je proces samofokusiranja (self-focusing) intenzivnog snopa zracenja koje ima neuniformni

prostorni profil zbog kojega pojedini dijelovi snopa osjecaju razliciti, intenzitetski ovisan, in-

deks loma. Ukoliko je n2 > 0 doci ce do samofokusiranja snopa u mediju. U opcenitom

slucaju mijesanja triju razlicitih valova raspisivanjem E3(~r, t) nalaze se 44 komponente razlicitih

frekvencija (ako je ω 6= −ω). Procesi vezani za kombinacije u kojima se pojavljuje jedno kom-

pleksno konjugirano polje, s negativnim vrijednostima ~k i ω, cesto se nazivaju efektima induci-

rane resetke. Dva nekonjugirana polja u mediju induciraju sinusoidalne prostorne modulacije

svojstava medija. Proces se tada moze modelirati kao rasprsenje treceg, konjugiranog, polja na

tako induciranoj resetci. Jedna od primjena efekta inducirane resetke, izmedu ostalog koristena

i u dijagnostici ultrakratkih pulseva FROG, je tzv. polarizacijsko uzorkovanje (polarization gat-

ing). Princip je jednostavan. Od dva ulazna snopa jedan je recimo horizontalno polariziran, a

drugi je polariziran pod kutem od 45. Ako ovaj drugi rastavimo na dvije medusobno okomite

komponente imamo tri ulazna polja. Polje horizontalno polariziranog snopa i horizontalna

komponenta iz drugog snopa induciraju resetku na kojoj se rasprsuje vertikalna komponenta

iz drugog snopa u smjeru prvog snopa. Ta komponenta inducira polarizaciju ortogonalnu na

i kolinearnu sa polarizacijom prvog snopa. Efekt se moze uociti ako se na smjer prvog snopa

stavi analizator okomit na polarizaciju tog snopa. Najveca prednost ove metode je velika os-

jetljivost i intuitivnost jer je smjer vremena dobro definiran. Takoder, metoda nije ogranicena

spektralnom sirinom pulsa koji se mjeri.

Na prostiranje ultrakratkih pulseva u disperzivnom nelinearnom optickom mediju bitno

utjece proces samomodulacije faze pulsa. Samomodulacija faze pulsa promjena je faze optickog

pulsa zbog nelinearnog indeksa loma sredstva. Taj proces je narocito izrazen kod pulseva vi-


sokih vrsnih intenziteta. Elektricno polje pulsa dano je izrazom:

E(z, t) = A(z, t)ei(k0z−ω0t) + c.c. (2.2.10)

Promatramo prostiranje pulsa medijem karakteriziranim nelinearnim indeksom loma

opisanim izrazom 2.2.8. Pretpostavljamo da medij ima trenutni odziv na promjenu intenzi-

teta pulsa te da je medij dovoljno kratak da ne dolazi do znatnije promjene oblika pulsa. Jedini

efekt medija na puls je promjena faze iznosa:

φNL(t) = −n2I(t)ω0L/c. (2.2.11)

Zbog vremenski ovisne faze pulsa dolazi do mijenjanja spektra pulsa. Najcesce dolazi do spek-

tralnog sirenja pulsa. Trenutna frekvencija pulsa opisana je s:

ω(t) = ω0 + δω(t) (2.2.12)

gdje je:

δω(t) =d

dtφNL(t). (2.2.13)

Koncept trenutne frekvencije valjan je sve dok vrijedi i SVEA aproksimacija. Ako se pretpostavi

sech oblik pulsa:

I(t) = I0sech2(t/τ0) (2.2.14)

nelinearni pomak faze biti ce dan izrazom:

φNL(t) = −n2ω0

cLI0sech2(t/τ0). (2.2.15)

Uvrstavanjem 2.2.15 u 2.2.13 promjena trenutne frekvencije odredena je izrazom:

δω(t) = 2n2ω0

cτ0LI0sech2(t/τ0)tanh(t/τ0). (2.2.16)

Gledano u vremenu, ako je n2 pozitivan prednji dio pulsa biti ce pomaknut u spektru prema

nizim frekvencijama, dok ce straznji dio biti pomaknut prema visim frekvencijama. Ako je n2

negativan vremenski slijed pomaka frekvencija je okrenut.

2.2.2. Rjesavanje nelinearne valne jednadzbe

Rjesavanje valne jednadzbe zahtjeva neke aproksimacije. Najprije pretpostavimo da se fre-

kvencije daleke od frekvencije vala nosioca mogu zanemariti jer nisu fazno uskladene s poljima

i induciranim polarizacijama. Takoder mozemo uzeti da su nelinearni efekti dovoljno slabi da


ne utjecu bitno na pobudni signal. Sljedeca, vrlo vazna aproksimacija je aproksimacija sporo

promjenjive anvelope, ciji je zapis u vremenskoj domeni dan sa 2.1.17. Isti uvjet u spektralnoj

domeni moze se izvesti razvijemo li propagacijsku konstantu 2.1.30 u red oko frekvencije vala

nosioca ωl :

k(ω) = k(ωl) + δk = k(ωl) +dk

dω

∣∣∣∣ωl

(ω − ωl) +1

2

d2k

dω2

∣∣∣∣ωl

(ω − ωl)2 + · · · (2.2.17)

Rjesenje valne jednadzbe,jednadzbu 2.1.29, mozemo zapisati u obliku:

E(ω, z) = E(ω, 0)e−ik(ω)ze−iδkz. (2.2.18)

Pretpostavimo li da vrijedi:∆k

kl 1 (2.2.19)

i ∣∣∣∣ ddzE(ω, z)

∣∣∣∣ kl |E(ω, z)| , (2.2.20)

mozemo definirati sporo varirajucu amplitudu polja:

E(ω, z) = E(ω + ωl, 0)e−iδkz. (2.2.21)

Napravimo li Fourier transformat od E(ω, z) definiran u 2.2.18 elektricno polje ima oblik:

E(t, z) =1

2

1

π

∞∫−∞

dωE(ω, 0)e−iδkzei(ω−ωl)t

ei(ωlt−klz) (2.2.22)

sto se moze napisati i kao:

E(t, z) =1

2E(t, z)ei(ω0t−k0z) + c.c. (2.2.23)

gdje je s indeksom 0 oznacen izlazni signal nakon nelinearnog medudjelovanja. Napisemo li

polarizaciju koristeci sporo varirajucu anvelopu, uz pretpostavku da polarizacija stvara svje-

tlost frekvencije jednake frekvenciji pobude i u istom smjeru odredenom vektorom kl:

P(t, z) =1

2P (t, z)ei(ω0t−k0z) + c.c. (2.2.24)

mozemo raspisati pojedine derivacije valne jednadzbe:

∂E∂t2

=1

2

[∂2E

∂t2+ 2iω0

∂E

∂t− ω2

0E

]ei(ωlt−k0z) + c.c., (2.2.25)

∂E∂z2

=1

2

[∂2E

∂z2− 2ik0

∂E

∂z− k2

0E

]ei(ωlt−k0z) + c.c., (2.2.26)

∂P∂t2

=1

2

[∂2P

∂t2+ 2iω0

∂P

∂t− ω2

0P

]ei(ω0t−k0z) + c.c. (2.2.27)


U gornjim izrazima mozemo zanemariti clanove s drugim derivacijama u vremenskoj i

frekventnoj domeni (SVEA). Kod polarizacije, koja je puno manja velicina od elektricnog polja

mozemo zanemariti i prvu derivaciju. Valna jednadzba sada postaje:

∂E

∂z+

1

vg

∂E

∂t= −iµ0ω

20

2k0P. (2.2.28)

Jednadzba 2.2.28 dodatno se pojednostavljuje ukoliko se ishodiste vremenske osi postavi u

centar pulsa. Konacni oblik je:∂E

∂z= −iµ0ω

20

2k0P. (2.2.29)

Rjesenje jednadzbe je 2.2.29 je:

E(t, z) = −iµ0ω20

2k0Pz (2.2.30)

i pokazuje da ce polje, zbog inducirane polarizacije, rasti linearno s prostiranjem kroz neline-

arni medij.

2.2.3. Fazno uskladivanje

Jedna od pretpostavki od koje smo krenuli u izvodenje jednadzbe 2.2.29 bila je da elektricno

polje i polarizacija dijele valni vektor kl, dakle da su fazno uskladeni. Ta pretpostavka je u biti

dosta nerealna. Elektromagnetski val nastao u nelinearnom mediju vremenom prestaje biti u

fazi s induciranom polarizacijom. Tada ce se val koji nastaje kasnije ponistiti s valom koji je

prethodno nastao, a koji se prostire u istom smjeru. To je moguce izbjeci jedino ako inducirana

polarizacija i valovi koji iz nje nastaju imaju iste fazne brzine. Kako su im frekvencije nuzno iste,

moraju imati i iste valne vektore da bi im fazne brzine vf = ω/k bile jednake. Pretpostavimo li

da je valni vektor kl elektromagnetskog vala razlicit od valnog vektora kp inducirane polariza-

cije i uvrstimo li tako definirano elektricno polje i polarizaciju u 2.2.29 dobivamo:

2ik0∂E

∂zei(ω0t−k0z) = µ0ω

20Pe

i(ω0t−kpz) (2.2.31)

ili skraceno:∂E

∂z= −iµ0ω

20

2k0Pei∆kz, (2.2.32)

gdje je

∆k ≡ k0 − kp. (2.2.33)

Rjesenje jednadzbe 2.2.32 ima oblik:

E(L, t) = −iµ0ω20

k0P L sinc(

∆kL

2)ei∆kL/2. (2.2.34)


Izracuna li se intenzitet induciranog elektromagnetskog vala nakon prostiranja nelinearnim

medijem duljine L dobiva se izraz:

I(L, t) = −icµ0ω20

4|P |2 L2 sinc2(

∆kL

2). (2.2.35)

Kako funkcija sinc(x) ima maksimum u x = 0 nelinearni efekti su najizrazeniji za δk = 0.

Uvjeti faznog uskladivanja za slucaj mijesanja N valova dani su sa:

ω0 = ±ω1 ± ω2 ± · · · ± ωN (2.2.36)

~k0 = ±~k1 ± ~k2 ± · · · ± ~kN . (2.2.37)

U slucaju stvaranja drugog harmonika u kolinearnoj geometriji (slika 2.4) upadna zraka

(cesto se jos naziva i fundamentalna) ima valni vektor k1 = ω1n(ω1)/c0. Drugi harmonik ima

frekvenciju ω0 = 2ω1 i valni vektor k0 = 2ω1n(2ω1)/c0, a valni vektor polarizacije je kp = 2k1 =

2ω1n(ω1)/c0. Uvjet faznog uskladivanja:

k0 = 2k1 (2.2.38)

analogan je uvjetu:

n(ω1) = n(2ω1). (2.2.39)

Ovaj zadnji uvjet tesko je zadovoljiti jer, zbog disperzije, materijali imaju frekventnu ovisnost

2ω

ω

Slika 2.5: Disperzija indeksa loma kod pozitivnog jednoosnog kristala. Za slucaj negativnogjednoosnog kristala ordinarni indeks loma no je veci od ekstraordinarnog indeksa ne.

indeksa loma. Ipak, u materijalima u kojima je prisutan efekt dvoloma (birefringence) fazno


uskladivanje je moguce jer medusobno okomite polarizacije, tj. ordinarna i ekstraordinarna

zraka, osjecaju razliciti indeks loma te je u odredenom pojasu frekvencija fazno uskladivanje

ostvarivo (slika 2.5). Za nekolinearnu geometriju stvaranja drugog harmonika uvjet faznog

uskladivanja postaje:

2k1cos(θ/2) = k0, (2.2.40)

odnosno

n(ω1)cos(θ/2) = n(2ω1). (2.2.41)

Gore opisano fazno uskladivanje kod kojeg je polarizacija valova nize frekvencije (bilo ulaznih

ili izlaznih) jednaka naziva se fazno uskladivanje tipa I. Kod faznog uskladivanja tipa II polari-

zacije valova nize frekvencije je medusobno okomita. U primjeru stvaranja drugog harmonika

to znaci da medusobno ortogonalne ulazne polarizacije stvaraju signal na frekvenciji drugog

harmonika cija je polarizacija zakrenuta u odnosu na polarizacije ulazne i izlazne zrake za kut

od 45. Kod nelinearnih procesa treceg reda fazno uskladivanje se najcesce postize puno lakse

nego li kod procesa drugog reda jer na raspolaganju imamo jos jedan valni vektor.

Iz slike 2.5 ocito je da je fazno uskladivanje moguce trenutno ostvariti samo za jednu

frekvenciju. Za metodu frekventno razlucivog uzorkovanja (FROG) pomocu procesa stvaranja

drugog harmonika (SHG) u nelinearnom kristalu bitno je da se SHG proces ostvaruje trenutno

za sve frekvencije prisutne u pulsu koji mjerimo. Taj problem je narocito izrazen kod ultra-

kratkih pulseva cija spektralna sirina moze biti reda velicine ∆λFWHM ∝ 100 nm. Zato je ko-

risno procijeniti raspon valnih duljina koje je moguce fazno uskladiti u SHG procesu. Ako

pretpostavimo da je egzaktno fazno uskladivanje postignuto za valnu duljinu λ0 razliku val-

nih vektora ∆k mozemo napisati kao:

∆k(λ) = 2k1 − k2

∆k(λ) =

[2πn(λ)

λ

]−[2πn(λ/2)

λ/2

]∆k(λ) =

4π

λ[n(λ)− n(λ/2)] . (2.2.42)

Razvijemo li u red 1/λ i n(λ) uz zadrzavanje samo linearnih clanova u razvoju imamo:

∆k(δλ) =4π

λ0

[1− δλ

λ0

] [n(λ0) + δλn′(λ0)− n(λ0/2) +

δλ

2n′(λ0/2)

]. (2.2.43)

Uzmemo li u obzir uvjet faznog uskladivanja 2.2.39 koji za jednadzbu 2.2.43 glasi n(λ) =

n(λ/2), te zanemarivanjem clanova uz δλ2 konacno dolazimo do izraza:

∆k(δλ) =4π

λ0

[δλn′(λ0) +

δλ

2n′(λ0/2)

]. (2.2.44)


Intenzitet induciranog elektromagnetskog zracenja nakon prostiranja medijem duljine L ima

funkcijsku ovisnost oblika sinc2(∆kL/2) (2.2.35). Intenzitet pada na polovicu svoje vrijednosti

u maksimumu kada je ∆kL/2 = ±1.39. Uvrstavanjem u 2.2.44 dolazimo do konacne procjene

raspona valnih duljina u kojima je SHG proces dovoljno efikasan:

δλFWHM =0.44λ0/L∣∣n′(λ0)− 1

2n′(λ0/2)

∣∣ . (2.2.45)

Podrucje valnih duljina u kojima je fazno uskladivanje dobro je obrnuto proporcionalno de-

bljini nelinearnog medija sto u praksi znaci da je pozeljno koristiti sto tanje kristale za SHG kod

ultrakratkih pulseva. Intenzitet SHG definiran sa 2.2.35 je proporcionalan sa L2 pa je potrebno

uskladiti debljinu kristala kako bi intenzitet ostao dovoljno velik a fazno uskladivanje dovoljno

dobro za efikasno udvostrucavanje svih frekvencija unutar pulsa. Rezultat ekvivalentan 2.2.45

dobiva se ako se cijeli problem promatra u vremenskoj domeni i ako se zahtijeva da funda-

mentalni puls i stvoreni puls na frekvenciji drugih harmonika imaju istu grupnu brzinu. Uko-

liko grupne brzine ne bi bile iste, ne bismo imali koherentnu superpoziciju fundamentalnog i

stvorenog pulsa tijekom prostiranja kroz nelinearni medij sto bi bitno smanjilo efikasnost SHG

procesa.

2.3. Kvantno-mehanicki opis sistema preko matrice gustoce stanja 29

2.3. Kvantno-mehanicki opis sistema preko matrice gustoce stanja

[14]

Formalizam matrice gustoce slijedi iz osnovnih zakona kvantne mehanike. Ako se kvantno-

mehanicki sistem (atom) nalazi u nekom odredenom kvantno-mehanickom stanju s, tada sva

fizikalna svojstva sistema mozemo opisati valnom funkcijom ψs(~r, t) tog stanja. Ta valna

funkcija zadovoljava Schrodingerovu jednadzbu

i~∂ψs(~r, t)

∂t= Hψs(~r, t). (2.3.1)

H je operator Hamiltonijana sistema koji mozemo pisati kao

H = H0 + V (t), (2.3.2)

gdje je H0 Hamiltonijan slobodnog atoma, a V (t) predstavlja energiju medudjelovanja. Pri

opisu vremenske evolucije valne funkcije iskoristit cemo cinjenicu da svojstvena stanja Hamil-

tonijana slobodnog atoma cine potpun skup baznih funkcija pa za valnu funkciju stanja s

mozemo pisati

ψs(~r, t) =∑n

Csn(t)un(~r), (2.3.3)

gdje su funkcije un(r) rjesenja vremenski neovisne Schrodingerove jednadzbe

H0un(~r) = Enun(~r). (2.3.4)

Koeficijent Csn(t) predstavlja amplitudu vjerojatnosti da se atom nalazi u stanju n u vremenu t.

Uvodenjem zapisa (2.3.3) u Schrodingerovu jednadzbu (2.3.1) dobivamo:

i~∑n

dCsn(t)

dtun(~r) =

∑n

Csn(t)Hun(~r). (2.3.5)

Izraz se moze pojednostaviti mnozenjem obje strane s u∗m(~r) i integriranjem po prostoru, pri

cemu se suma na lijevoj strani reducira na samo jedan clan (upotrebom uvjeta ortogonalnosti

funkcija un(~r)), dok se desna strana pojednostavljuje uvodenjem matricnog elementa operatora

Hamiltonijana H definiranog kao

Hmn =

∫u∗m(~r)Hun(~r)d3r. (2.3.6)

Pojednostavljeni izraz je oblika:

i~d

dtCsm(t) =

∑n

HmnCsn(t), (2.3.7)


koji je ekvivalentan Schrodingerovoj jednadzbi, ali izrazen pomocu amplituda vjerojatnosti

Csn(t).

Na temelju poznavanja valne funkcije sistema moguce je odrediti ocekivanu vrijednost bilo

koje fizikalne mjerljive velicine A prema izrazu:

〈A〉 =

∫ψ∗sAψsd

3r. (2.3.8)

Ocekivana vrijednost 〈A〉 izrazena pomocu amplituda vjerojatnosti Csn(t) dobiva se uvodenjem

zapisa (2.3.3) u izraz (2.3.8), sto daje:

〈A〉 =∑mn

Cs∗mCsnAmn, (2.3.9)

gdje je uveden matricni element Amn operatora A definiran sa:

Amn = 〈um|A|un〉 =

∫u∗mAund

3r. (2.3.10)

Ako je poznato pocetno stanje i Hamiltonijan sistema, izrazi (2.3.1-2.3.10) daju potpun opis

vremenske evolucije sistema i njemu pripadajucih mjerljivih velicina. Medutim, postoje uvjeti

u kojima nije moguce tocno poznavati stanje sistema. Primjer je skup atoma u atomskoj pari,

gdje atomi mogu medusobno medudjelovati sudarima. Pri svakom sudaru valna funkcija

atoma se promijeni, a kako je racunski nemoguce pratiti zasebno svaki atom u pari, mozemo

reci da stanje atoma nije poznato. U takvim uvjetima pogodno je koristiti se opisom sistema

pomocu matrice gustoce.

Oznacimo s p(s) vjerojatnost da se sistem nalazi u stanju s. Pri tome velicinu p(s) treba pro-

matrati kao klasicnu, a ne kvantno-mehanicku vjerojatnost, buduci da p(s) reprezentira nase

nepotpuno poznavanje stvarnog kvantno-mehanickog stanja sistema. Pomocu p(s) definiraju

se elementi matrice gustoce sistema:

ρnm =∑s

p(s)Cs∗mCsn. (2.3.11)

Simbolicki ovaj izraz mozemo pisati i kao

ρnm = C∗mCn, (2.3.12)

gdje C∗mCn predstavlja usrednjavanje po svim mogucim stanjima sistema.

Dijagonalni elementi matrice gustoce ρnn predstavljaju vjerojatnost da je sistem u stanju n.

Nedijagonalni elementi ρnm daju koherenciju stanja n i m i bit ce razliciti od nule samo ako se

sistem nalazi u koherentnoj superpoziciji stanja n i m.


Upotrebom matrice gustoce mozemo izracunati ocekivanu vrijednost bilo koje mjerljive

velicine A usrednjavanjem izraza (2.3.9) po svim mogucim stanjima sistema:

〈A〉 =∑s

p(s)∑mn

Cs∗mCsnAmn, (2.3.13)

sto upotrebom izraza (2.3.11) mozemo pisati kao:

〈A〉 =∑nm

ρnmAmn. (2.3.14)

Dvostruko sumiranje u gornjem izrazu mozemo pojednostaviti na slijedeci nacin:

∑nm

ρnmAmn =∑n

(∑m

ρnmAmn

)=∑n

(ρ A)nn ≡ tr(ρ A), (2.3.15)

gdje je uvedena operacija traga, koja je za neki operator M definirana kao tr(M) =∑

nMnn.

Ocekivana vrijednost mjerljive velicine A je tako dana izrazom:

〈A〉 = tr(ρ A), (2.3.16)

gdje ρ oznacava operator gustoce:

ρ = |ψ〉〈ψ|, (2.3.17)

ciji je matricni element n,m oznacen sa ρnm.

Nakon sto smo pokazali kako se ocekivana vrijednost neke mjerljive velicine moze odrediti

pomocu matrice gustoce, potrebno je odrediti i vremensku evoluciju matrice gustoce. Deriva-

cijom izraza (2.3.11) po vremenu dobivamo:

dρnmdt

=∑s

dp(s)

dtCs∗mC

sn +

∑s

p(s)

(Cs∗m

dCsndt

+dCs∗mdt

Csn

). (2.3.18)

Pretpostavimo da se p(s) ne mijenja u vremenu, tako da je prvi clan na desnoj strani jednak nuli.

Drugi clan mozemo odrediti iz Schrodingerove jednadzbe za vremensku evoluciju amplituda

vjerojatnosti dane izrazom (2.3.7), cime dobivamo izraze:

Cs∗mdCsndt

=−i~Cs∗m

∑ν

HnνCsν ,

CsndCs∗mdt

=i

~Csn∑ν

H∗mνCs∗ν =

i

~Csn∑ν

HνmCs∗ν .

Uvrstavanjem ova dva izraza u jednadzbu (2.3.18) dobivamo:

dρnmdt

=∑s

p(s)i

~∑ν

(ρnνHνm −Hnνρνm). (2.3.19)


Konacno, mozemo provesti sumaciju po ν i rezultat pisati kao

dρnmdt

=i

~(ρ H − H ρ)nm =

−i~

[H, ρ ]nm. (2.3.20)

Izraz je napisan uz upotrebu komutatora, koji je za dva operatora A i B definiran sa [A, B] =

A B − B A.

Jednadzba (2.3.20) opisuje kako se matrica gustoce mijenja u vremenu kao rezultat

medudjelovanja ukljucenih u Hamiltonijan H . Postoje medutim medudjelovanja (kao npr.

ona koja dolaze od atomskih sudara) koja nije prikladno ukljuciti u Hamiltonijan. Takva

medudjelovanja mogu dovesti do promjene stanja sistema pa tada ne vrijedi dp(s)/dt = 0.

Takvi se efekti ukljucuju u formalizam matrice gustoce dodavanjem fenomenoloskih clanova

gusenja u jednadzbu (2.3.20). Uobicajeno je pretpostaviti da se nedijagonalni elementi ma-

trice gustoce guse s konstantom gusenja γnm, dok se gusenje dijagonalnih elementa opisuje

dopustanjem relaksacije populacije iz visih u nize energijske nivoe. U tom su slucaju jednadzbe

gibanja matrice gustoce dane izrazima:

dρnmdt

=−i~

[H, ρ ]nm − γnmρnm, n 6= m,

dρnndt

=−i~

[H, ρ ]nn +∑

Em>En

Γnmρmm −∑

Em<En

Γmnρnn, (2.3.21)

gdje Γnm daje relaksaciju populacije iz nivoa m u nivo n, a γnm relaksaciju koherencije ρnm.

Konstante gusenja γnm nedijagonalnih elemenata matrice gustoce nisu neovisne od kon-

stanti gusenja dijagonalnih elemenata. Opcenito vrijedi:

γnm =1

2(Γn + Γm) + γ sud

nm , (2.3.22)

gdje Γn i Γm oznacavaju ukupnu relaksaciju populacija nivoa n i m, te vrijedi:

Γn =∑

n′ (En′<En)

Γn′n, (2.3.23)

a γ sudnm je clan koji daje doprinos gusenju koherencije zbog procesa koji nisu vezani s prijenosom

populacije (elasticni sudari).

2.3.1. Jednadzbe gibanja matrice gustoce stanja za sistem atoma s dva nivoa

Promatramo najprije jednadzbe gibanja matrice gustoce stanja u aproksimaciji atoma s dva

nivoa (a i b) bez ukljucenih efekata gusenja. Efekti gusenja mogu se jednostavno uvrstiti u

model dodavanjem fenomenoloskih clanova kao npr. u izrazu 2.3.21. Hamiltonijan sistema


opisan je izrazom 2.3.2. Energije nivoa odredene su s dijagonalnim elementima Hamiltonijana

slobodnog atoma:

Ea = ~ωa i Eb = ~ωb. (2.3.24)

Energija medudjelovanja moze se opisati u okviru elektricne dipolne aproksimacije te je Hamil-

tonijan medudjelovanja oblika:

V (t) = −µE(t). (2.3.25)

Zbog pretpostavke da promatrana stanja imaju dobro definirani paritet zbog cega dijagonalni

elementi matrice operatora prijelaznog dipolnog momenta iscezavaju slijedi:

Vaa = Vbb = 0. (2.3.26)

Nedijagonalni elementi su odredeni sa:

Vba = V ∗ab = −µbaE(t). (2.3.27)

Vremenski razvoj matrice gustoce stanja, jos uvijek bez uvedenog gusenja, definiran je izrazom

2.3.20. Razdvajanjem Hamiltonijana u atomski i dio koji opisuje medudjelovanja imamo:

dρnmdt

= −iωnmρnm −i

~∑ν

(Vnνρνm − ρnνVνm), (2.3.28)

gdje smo uveli frekvenciju prijelaza definiranu kao ωnm = (En−Em)/~. U slucaju atoma s dva

nivoa jednadzbe gibanja matricnih elemenata mogu eksplicitno napisati kao:

dρbadt

= −iωbaρba +i

~Vba(ρbb − ρaa) (2.3.29)

dρbbdt

=i

~(Vbaρab − ρbaVab) (2.3.30)

dρaadt

=i

~(Vabρba − ρabVba). (2.3.31)

Kako vrijedidρbbdt

+dρaadt

= 0, (2.3.32)

moze se zakljuciti da je ukupna populacija sacuvana u vremenu. Iz definicije matrice gustoce

stanja znamo da dijagonalni elementi ρ predstavljaju vjerojatnosti naseljenosti te slijedi:

ρaa + ρbb = 1. (2.3.33)

Jednadzbe 2.3.31 daju prikladan opis rezonantnih nelinearnih optickih procesa u situacijama

kada se relaksacijski procesi mogu zanemariti, kao npr. kod pobudivanja pulsevima cije je


Slika 2.6: Relaksacijski procesi u slucaju zatvorenog sistema atoma s dva nivoa.

trajanje puno krace od vremena relaksacija medija. Efekti ukljucivanja relaksacijskih procesa

u slucaju zatvorenog sistema atoma s dva nivoa prikazani su na slici 2.6. Zatvoreni sistem je

onaj u kojem se sva izmjena populacije odvija izmedu promatranih nivoa atoma. Pretpostavlja

se da brzina relaksacije gornjeg b nivoa iznosi Γba. Vrijeme zivota tog stanja tada je dano sa

T1 = 1/Γba. Obicno je vrijeme zivota stanja odredeno spontanom emisijom, ali na visim kon-

centracijama i neelasticni sudari doprinose relaksaciji populacija [17]. Takoder se pretpostavlja

da atomski dipoli izlaze iz faze u karakteristicnom vremenu T1, zbog cega je sirina apsorp-

cijskih linija (ako nema saturacije) odredena sa 2γba = 2/T2. Dodavanjem fenomenoloskih

clanova koji opisuju relaksacijske procese jednadzbe gibanja elemenata matrice gustoce stanja

postaju:

dρbadt

= −(iωbaρba +

1

T2

)ρba +

i

~Vba (ρbb − ρaa) (2.3.34)

dρbbdt

=−ρbbT1− i

~(Vbaρab − ρbaVab) (2.3.35)

dρaadt

=ρbbT1

+i

~(Vbaρab − ρbaVab). (2.3.36)

Kako jednadzba za ρba ovisi samo o razlici populacija ρbb − ρaa, korisno je pogledati jednadzbe

gibanja za razliku populacija. Razlika 2.3.36 i 2.3.35 daje:

d

dt(ρbb − ρaa) =

−2ρbbT1

− 2i

~(Vbaρab − ρbaVab) . (2.3.37)

Koristeci relaciju 2ρbb = (ρbb − ρaa + 1) dobiva se:

d

dt(ρbb − ρaa) = −(ρbb − ρaa) + 1

T1− 2i



Ako se pretpostavi da ravnotezna razlika populacija moze imati vrijednost razlicitu od -1 (koja

proizlazi iz pretpostavke da je moguca samo spontana emisija iz gornjeg u donji nivo) dobiva

se poopcenje izraza 2.3.38:

d

dt(ρbb − ρaa) = −(ρbb − ρaa)− (ρbb − ρaa)eq

T1− 2i


Time se jednadzbe gibanja matrice gustoce stanja svode na dvije vezane jednadzbe, jedn. 2.3.34

i jedn. 2.3.39.

Da bi se provjerila opravdanost fenomenoloskog ubacivanja relaksacijskih clanova na nacin

na koji su ubaceni u izraze 2.3.34 i 2.3.39 korisno je vidjeti rjesenje sustava jednadzbi za slucaj

kada nema vanjske pobude, tj. kada je Vba=0. Rjesenje jednadzbe 2.3.39 dano je sa:

ρbb(t)− ρaa(t) = (ρbb − ρaa)eq + [ρbb(0)− ρaa(0)]− (ρbb − ρaa)eq e−t/T1 . (2.3.40)

Inverzija populacije ρbb(t)−ρaa(t) relaksira se iz pocetne vrijednosti ρbb(0)−ρaa(0) u ravnoteznu

vrijednost (ρbb − ρaa)eq u vremenu reda velicine T1. Zato se vrijeme T1 naziva vremenom re-

laksacije populacija. Rjesenje jednadzbe 2.3.34 dano je za slucaj kada nema vanjske pobude

sa:

ρba(t) = ρba(0)e−(iωba+1/T2)t. (2.3.41)

Ovaj rezultat lakse je interpretirati ako pogledamo ocekivanu vrijednost induciranog dipolnog

momenta:

〈µ(t)〉 = µabρba(t) + µbaρab(t) = µabρba(0)e−(iωba+1/T2)t + c.c. (2.3.42)

=[µabρba(0)e−iωbat+c.c.

]e−t/T2 .

Gornji izraz opisuje gusene titraje dipolnog momenta sa frekvencijom ωba. Karakteristicno vri-

jeme gusenja titraja T2 odreduje vrijeme u kojem dipoli koji u pocetku titraju u fazi izlaze iz

faze (dephasing time).

Vremena u kojem titrajuci dipoli izlaze iz faze i vremena zivota populacije u pobudenom

stanju nisu medusobno neovisna, sto pokazuje i izraz 2.3.22. U slucaju kada nema gusenja

vrijedi odnos T2 = 2T1 koji se u realnom sistemu zbog gusenja modificira u oblik:

1

T2=

1

2T1+ γc, (2.3.43)

gdje je γc clan koji opisuje procese zbog kojih dolazi relaksacije faznog titranja dipola zbog npr.

elasticnih sudara. Kod atomskih para γc je obicno dovoljno dobro opisan izrazom:

γc = CsN + CstraniNstrani, (2.3.44)


gdje je N broj atoma rezonantne frekvencije ωba a Nstrani broj ”stranih” atoma neke druge vrste

drugacije rezonantne frekvencije. Parametri Cs i Cstrani su koeficijenti koji opisuju sudarno

sirenje linija zbog medusobnih sudara istovrsnih atoma odnosno sudara promatranih atoma sa

”stranim” atomima.

3 Elektromagnetski inducirana

transparencija

Elektromagnetski inducirana transparencija (EIT) koherentni je fenomen koji se najjednostav-

nije moze opisati kao uklanjanje apsorpcije u mediju koherentnim prepariranjem stanja atoma

medija pomocu laserske svjetlosti. Sam naziv skovao je S.E. Harris 1990. u clanku [8] u kojem

predvida postojanje velike nelinearne susceptibilnosti medija na valnim duljinama na kojima

je imaginarni dio linearne susceptibilnosti zanemariv, tj. gdje je medij transparentan. Prvi

eksperimentalni rad kojim je potvrden EIT u parama stroncija napravila je takoder Harrisova

grupa 1991. godine [18]. Svojstva medija u kojem je uspostavljena transparencija omogucavaju

efekte kao sto su efikasnije nelinearno mijesanje valova [19, 20, 21], laserski efekt bez inverzije

naseljenosti [22, 23, 24], usporavanje i pohranjivanje svjetlosti [25, 26]. Dobar uvid u najvaznije

znanstvene doprinose ovoj temi moze se naci u preglednim radovima [9, 21]. Osnovni fizikalni

proces koji omogucava pojavu transparencije temelji se na kvantnoj interferenciji koherentnih

atomskih stanja. Iako sam EIT fenomen nije nelinearna opticka pojava on moze stimulirati

nelinearne efekte u mediju. Osim induciranjem koherencija u mediju, inducirana transparen-

cija moze biti rezultat saturacije jednog prijelaza u mediju zbog cega na drugom prijelazu koji

povezuje probni laser dolazi do smanjenja apsorpcije. To narocito vrijedi u shemi atomskih

nivoa u kojoj je jedno donje, metastabilno stanje vezano s dva gornja, pobudena stanja. Upravo

je takav atomski sistem bio predmetom istrazivanja koja su opisana u ovom poglavlju. Rezul-

tati pokazuju da je opazena transparencija rezultat kombinacije nelinearnog efekta, saturacije,

i koherentnog efekta elektromagnetski inducirane transparencije.

37

3.1. Efekti interferencija atomskih koherencija 38

3.1. Efekti interferencija atomskih koherencija

Koherencije opisuju vanjskim poljem inducirana titranja atomskih dipola [13]. Dipoli koji

titraju na frekvenciji jednakoj frekvenciji titranja vanjskog polja izvori su novog zracenja. Ako

je pobuda koherentna dipoli titraju u fazi te ce i novostvoreno zracenje biti koherentna fazno

osjetljiva superpozicija amplituda novog polja zracenja. Nakon iskljucenja pobude koherentno

titranje dipola se nastavlja dok relaksacijski procesi ne promjene fazne odnose medu dipolima.

Karakteristicno vrijeme u kojem se zadrzava fazni odnos medu titrajucim dipolima naziva se

vremenom zivota koherencija. Jedan od prvih eksperimenata u kojem su atomske koheren-

cije imale bitnu ulogu izveo je i objasnio Wilhelm Hanle [27]. On je uocio da se polarizacija

fluorescencije zivine pare koja je osvijetljena usmjerenim linearno polariziranim elektromag-

netskim zracenjem mijenja ukljucivanjem slabog homogenog magnetskog polja okomitog na

smjer upadnog zracenja. Kada je u atomu uklonjena degeneracija Zeemanovih podnivoa,

pobudivanjem linearno polariziranim koherentnim izvorom atom prelazi u koherentnu super-

poziciju osnovnih i pobudenih Zeemanovih nivoa. U takvoj situaciji smjer induciranog atom-

skog dipola precesira u vremenu u ravnini okomitoj na smjer magnetskog polja brzinom koja

ovisi o razlici energija Zeemanovih podnivoa [28]. Na taj se nacin mijenja polarizacija i smjer

promatrane fluorescencije. Moze se pokazati da inducirana polarizacija ovisi o stvorenim ko-

herencijama izmedu nevezanih Zeemanovih komponenti [28].

kontinuum

Slika 3.1: Fano interferencija u blizini autoionizacijske rezonancije.

U atomskoj fizici pojam interferencije atomskih koherencija uveo je Fano 1961. godine

[29] proucavajuci fotoionizaciju viseelektronskih atoma. Fotoionizacijska stanja imaju kratko

vrijeme zivota te brzo prelaze u stanja kontinuuma pa se stoga nazivaju i autoionizacijskim


stanjima. Fano je uocio da u blizini autoionizacijske rezonancije eksitacijski spektri imaju

asimetrican oblik te da na jednoj strani rezonancije vjerojatnost prijelaza iscezava. Ta po-

java transparentnosti inace rezonantnog medija moze se objasniti interferencijom izmedu dva

razlicita eksitacijska kanala ionizacijskog kontinuuma. Naime, osim preko autoionizacijskih

stanja, stanja kontinuuma su i direktno dostupna te ta dva kanala mogu konstruktivno ili de-

struktivno interferirati (slika 3.1). Vrlo bitan koherentni fenomen koji se cesto veze uz EIT je

fenomen Autler-Townes cijepanja nivoa poznat jos i kao dinamicki ili AC Stark efekt. Radi se

o cijepanju nivoa vezanih elektromagnetskim poljem cija je Rabi frekvencija veca od odmaka

(detuning) polja od rezonantne frekvencije. Efekt je prvi puta opazen u mikrovalnoj spektro-

skopiji [30]. Autler-Townes cijepanje moze se objasniti kao modulacija kvantnog dipolnog mo-

menta koji uzrokuje pojavu signala u krilima linije. Energije obucenih (dressed) stanja koja su

svojstvena stanja Jaynes-Cummings hamiltonijana [31] su dubleti nacinjeni od linearnih kom-

binacija neobucenih degeneriranih stanja. U aproksimaciji jakog vezanja razlika medu energi-

jama obucenih stanja je proporcionalna Rabi frekvenciji tj. jakosti polja [32]. Spektar rezonantne

fluorescencije atoma s dva nivoa u slucaju jakog vezanja posjeduje usputne vrpce (sidebands) na

udaljenosti od centralne komponente proporcionalnoj jakosti polja [33]. Promatra li se apsor-

pcija na neki treci nivo s probom ispod nivoa saturacije uocava se Autler-Townes dublet u

apsorpcijskom spektru koji su medu prvima u optickim spektrima izmjerili Delsart i Keller

[34]. Mollow i ostali [35] analizirali su apsorpciju probe na sistemu atoma s dva stanja koja

su pod utjecajem jakog polja vezanja rascijepljena u Autler-Townes dublete. Spektar probe sa-

stoji se od apsorpcijskog profila na frekvenciji pomaknutoj od rezonantne frekvencije za iznos

efektivne Rabi frekvencije u smjeru nizih frekvencija (crveni pomak), zatim od disperzijskog

oblika na rezonantnoj frekvenciji, a na frekvenciji pomaknutoj od rezonantne frekvencije za

iznos efektivne Rabi frekvencije u smjeru visih frekvencije (plavi pomak) dolazi do pojacanja

signala probe (gain). Bitno je naglasiti razliku izmedu snimljenih profila koji odgovaraju Autler-

Townes cijepanju i elektromagnetski induciranoj transparenciji. U prvom slucaju apsorpcijski

profil na rezonantnoj frekvenciji je suma dva Lorentzijana razmaknuta za iznos efektivne Rabi

frekvencije koja moze biti takva da sumirani profil nije jednak nuli, dok je kod EIT-a apsorpcija

na rezonanciji za istu Rabi frekvenciju uvijek manja, a potencijalno moze biti i jednaka nuli.


3.1.1. Koherentno zarobljavanje populacije

Koherentno zarobljavanje populacije u koherentnoj superpoziciji neapsorbirajucih stanja atoma

ostvaruje se zbog destruktivne kvantne interferencije mogucih dipolno dozvoljenih prijelaza.

Na taj nacin medij postaje transparentan za zracenje na odgovarajucim frekvencijama. Ko-

herentno zarobljavanje populacije (coherent population trapping - CPT) prvi su eksperimentalno

pokazali i objasnili G. Orriols i E. Arimondo [36, 37] 1976. godine. Eksperiment je pokazao

da dolazi do smanjenja fluorescencije u celiji s natrijevim parama kada se ista osvijetli multi-

modnim laserom kojemu razmak medu modovima odgovara razmaku hiperfinih nivoa don-

jih stanja. CPT na primjeru tzv. Λ sistema prikazanog na slici 3.2 moze se objasniti u slici

nn22nn11

|b>

|a>

|c>

Slika 3.2: Λ shema atoma s tri nivoa.

”obucenih” svojstvenih stanja Hamiltonijana koji opisuje sistem atoma i elektromagnetskog

zracenja danog sa [28]:

H = H0 +Hint (3.1.1)

gdje su

H0 = ~ωa|a〉〈a|+ ~ωb|b〉〈b|+ ~ωc|c〉〈c| (3.1.2)

Hint = −~2

(ΩR1e

−iφ1e−iν1t|a〉〈b|+ ΩR2e−iφ2e−iν2t|a〉〈c|

)+H.c. (3.1.3)

redom Hamiltonijan slobodnog atoma s tri nivoa i Hamiltonijan medudjelovanja atoma i elek-

tromagnetskog zracenja polja frekvencija ν1 i ν2 koja povezuju stanja |b〉 i |a〉 odnosno |c〉 i |a〉.

Clanovi ΩR1e−iφ1 i ΩR2e

−iφ2 predstavljaju kompleksne Rabi frekvencije koje odreduju jakost

vezanja stanja. Valna funkcija moze se napisati kao superpozicija valnih funkcija slobodnog

atoma:

|ψ(t)〉 = ca(t)e−iωat|a〉+ cb(t)e

−iωbt|b〉+ cc(t)e−iωct|c〉. (3.1.4)


Jednadzbe za amplitude vjerojatnosti mogu se dobiti uvrstavanjem valne funkcije u vremen-

ski ovisnu Schrodingerovu jednadzbu i~∂|ψ〉/∂t = H|ψ〉. Uz pretpostavku rezonantnih polja

slijedi:

dcadt

=i

2

(ΩR1e

−iφ1cb + ΩR2e−iφ2cc

)dcbdt

=i

2ΩR1e

iφ1ca

dccdt

=i

2ΩR2e

iφ2ca. (3.1.5)

Pretpostavi li se da se u trenutku ukljucivanja polja atomski sistem vec nalazi u koherentnoj

superpoziciji donjih stanja, tj. da je atom vec u tzv. ”tamnom” stanju:

|ψ〉(0) = cos(θ/2)|b〉+ sin(θ/2)e−iψ|c〉, (3.1.6)

gdje je ψ faza izmedu stanja |b〉 i |c〉, amplitude vjerojatnosti dobivene rjesavanjem sistema

jednadzbi 3.1.5 dane su sa:

ca(t) =isin(Ωt/2)

Ω

[ΩR1e

−iφ1cos(θ/2) + ΩR2e−i(φ2−ψ)sin(θ/2)

]cb(t) =

1

Ω2

[Ω2R2 + Ω2

R1cos(Ωt/2)]cos(θ/2)

−2ΩR1ΩR2ei(φ1−φ2−ψ)sin2(Ωt/4)sin(θ/2)

cc(t) =

1

Ω2

− 2ΩR1ΩR2e

−i(φ1−φ2)sin2(Ωt/4)cos(θ/2)

+[Ω2R1 + Ω2

R2cos(Ωt/2)]e−iψsin(θ/2)

, (3.1.7)

gdje je Ω =√

Ω2R1 + Ω2

R2. Do koherentnog zarobljavanja populacije dolazi kada je amplituda

vjerojatnosti za prijelaz u stanje |a〉 jednaka nuli, to jest kada vrijedi:

ca(t) = 0

cb(t) =1√2

cc(t) =1√2e−iψ. (3.1.8)

Ovako nastalo stanje atoma koje je sada superpozicija donja dva stanja naziva se jos i tamno

stanje (dark state) jer je ono potpuno odvojeno od polja koja djeluju na sistem. Iako je pocetna

pretpostavka u izvodu amplituda vjerojatnosti nalazenja atoma u pojedinom stanju bila da

se atom vec nalazi u ”tamnom” stanju, isti rezultat dobiva se i kada sistem u pocetku nije u

”tamnom” stanju. U tom slucaju atom kontinuiranim djelovanjem elektromagnetskih polja i

spontane emisije prelazi u ”tamno” stanje u adijabatskom procesu prebacivanja populacije.


Koherentno zarobljavanje populacije moze se tretirati kao specificni slucaj EIT-a, u kojem je

tamno stanje stabilno samo za slucaj Λ sheme. CPT obicno zahtijeva vezno i probno polje pod-

jednakih jakosti dok je kod EIT-a probno polje puno slabije, obicno ispod nivoa saturacije. Kod

CPT-a je atom u potpunosti odvojen od polja na frekvenciji dvofotonske Raman rezonancije

te ne iscezava samo linearna susceptibilnost, vec i susceptibilosti viseg reda. U slucaju EIT-a

atom se ”pumpa” u tamno stanje kombinacijom dvaju polja. To pumpanje moze biti obicno

opticko pumpanje pri cemu je vrijeme koje je potrebno da se EIT uspostavi reda velicine vre-

mena zivota gornjeg stanja. No ako se preptostavi da se polja ukljucuju sporo u odnosu na

period Rabi titranja vezanog uz ΩR2 tada se moze pokazati da ce sistem uci u rezim EIT-a u

vremenu manjem od vremena zivota gornjeg stanja [28]. Dobar uvid u najvaznije rezultate u

ovom podrucju moze se naci u opsirnom radu E. Arimonda [38].

3.1.2. Laserski efekt bez inverzije naseljenosti

Princip laserske akcije moze se objasniti na jednostavnom modelu aktivnog medija s dva nivoa

[13]. Siri li se monokromatski elektromagnetski val frekvencije ν medijem opisanim dvama

nivoima energija E1 i E2 u z-smjeru intenzitet ce mu se mijenjati prema:

I(ν, z) = I(ν, 0)e−α(ν)z, (3.1.9)

gdje je ν = (E2 − E1)/h a α(ν) frekventno ovisan koeficijent apsorpcije:

α(ν) = [N1 − (g1/g2)N2]σ(ν). (3.1.10)

g1 i g2 su statisticke tezine, N1 i N2 odgovarajuce naseljenosti, a σ(ν) je apsorpcijski udarni

presjek. Ako je N2 > (g2/g1)N1 dobiva se pojacanje jer je α < 0. Ukupni faktor pojacanja u

jednom ophodu rezonatora, bez gubitaka, u aktivnom mediju duljine L iznosi:

G(ν) =I(ν, 2L)

I(ν, 0)= e−2α(ν)L. (3.1.11)

Ukljuce li se svi moguci gubitci u rezonatoru kroz parametar γ:

I = I0e−γ (3.1.12)

intenzitet nakon jednog ophoda rezonatorom duljine d ≥ L moze se napisati kao:

I(ν, 2d) = I(ν, 0)e−2α(ν)L−γ . (3.1.13)


Do pojacanja ce doci ako je zadovoljen uvjet:

−2Lα(ν) > γ. (3.1.14)

Koristeci apsorpcijski udarni presjek σ(ν) uvjet praga razlike naseljenosti za pojacanje je:

∆N = Nk(gi/gk)−Ni > ∆Nprag =γ

2σ(ν)L. (3.1.15)

Zeli li se konstruirati laser koji ce raditi u podrucju visokih frekvencija potrebno je uzeti u

obzir cinjenicu da Einsteinov koeficijent spontane emisije A21 koji je povezan s apsorpcijskim

udarnim presjekom preko:ω2∫ω1

σ(ω)dω = (λ/2)2A21 (3.1.16)

raste s porastom frekvencije:

A21 = B21~ω3

π2c3(3.1.17)

te je na visokim frekvencijama sve teze ostvariti inverziju naseljenosti.

Mogucnost zaobilazenja uvjeta inverzije naseljenosti predmet je zanimanja znanstvenika

vec nekoliko desetljeca [39]. Pojacanje i laserski efekt bez inverzije naseljenosti pomocu in-

terferencija atomskih koherencija prvi su predlozili Kocharovskaya i Khanin [22] te nezavisno

od njih Harris [23] i Scully [24]. Jedan od nacina da se objasni mogucnost pojacanja laser-

skog zracenja u mediju bez ostvarivanja inverzije naseljenosti je da se sistem promatra u slici

obucenih stanja. U slucaju kada je ostvarena CPT, atomi ne medudjeluju s poljima sto znaci da

nema apsorpcije u Λ shemi niti emisije u V shemi. To takoder znaci da je umjesto razlike pop-

ulacija pojedinih parova stanja potrebno gledati razliku izmedu nevezanog stanja i tzv. ”svijet-

log” koherentnog stanja koje je ortogonalno tamnom stanju [39]. No kako je u trenutku kada

je CPT uspostavljena atom u tamnom stanju, populacija svijetlog iscezava te je dovoljno imati

bilo kakvu populaciju u trecem, nevezanom stanju, da bi se ostvarilo pojacanje na frekvenciji

prijelaza. Slicno razmatranje vrijedi i kod V sheme no ovdje nema koherentnog zarobljavanja

populacije pa ne dolazi do pojave inverzije naseljenosti u bazi obucenih stanja. Buduci da

su polja u stanju CPT-a ”odvezana” (uncoupled) od atomskog sistema, za dobivanje laserskog

efekta potreban je jos jedan koherentni izvor. Prvi eksperimentalni dokazi o laserskom efektu

bez inverzije naseljenosti pojavljuju se u radovima [40, 41]. S obzirom da se sistem u kojem

se proucava pojacanje bez inverzije naseljenosti uglavnom nalazi u koherentnoj superpoziciji

stanja bitno je provjeriti postoji li inverzija naseljenosti na promatranom prijelazu u sustavu

stanja slobodnog atoma.

3.2. Teorijski opis elektromagnetski inducirane transparencije 44

3.2. Teorijski opis elektromagnetski inducirane transparencije u

reprezentaciji matrice gustoce stanja

Stvarni atomski (i drugi) sistemi u kojima se proucava EIT najcesce su kompliciraniji od jed-

nostavnog modela atoma s tri nivoa u kojem je objasnjeno koherentno zarobljavanje populacije,

a koji je pogodan i za objasnjavanje efekta elektromagnetski inducirane transparencije. Stoga

ce u ovom odjeljku efekt EIT-a biti objasnjen na temelju sistema s tri nivoa, sto ce omoguciti

jasniji uvid u mehanizme koji dovode do pojave transparencije u mediju, dok je stvarno pro-

matrani sistem atoma rubidija mnogo kompliciraniji te bi raspis po svim stanjima tog sistema

zahtjevao dosta vremena. Treba napomenuti da su u teorijskim simulacijama koje su predstavl-

jene u slijedecem odjeljku ukljuceni svi relevantni elementi (hiperfina struktura, sve konstante

gusenja) potrebni za korektan opis medudjelovanja atoma rubidija s veznim i probnim elektro-

magnetskim poljem. Stanja atoma s tri nivoa mogu biti dipolno vezana dvama poljima u Λ, V

nn22

nn11

|b>

|a>

|c>

nn22

nn11

|b>

|a>

|c>nn22

nn11

|b>

|a>

|c>

d

d

d

a) b) c)

Slika 3.3: Λ, V i kaskadna (Ξ) shema sistema s tri nivoa.

te u kaskadnoj (cascade ili ladder - Ξ) shemi (slika 3.3). Razmatra se sistem prikazan na slici

3.3b, gdje su stanja |a〉 i |c〉 vezana poljem kompleksne Rabi frekvencije Ω2e−iφ2 , a amplituda

probnog polja oznacena je s E . Relaksacije koherencija ρab, ρac i ρcb odredene su konstantama

gusenja γ1, γ2 i γ3. Hamiltonijan medudjelovanja odgovara izrazima 3.1.1-3.1.3 uz zamjenu:

ΩR1e−iφ1e−iν1t =

µabE~

e−iν1 , (3.2.1)


gdje je µab = µ ∗ba matricni element dipolnog momenta prijelaza e〈a|x|b〉. Liouvilleova jed-

nadzba za koherencije daje:

ρab = − (−iωab + γ1)− i

2

µabE~

e−iν1t (ρaa − ρbb) +i

2Ω2e

−iφ2e−iν2tρcb

ρcb = − (−iωcb + γ2)− i

2

µabE~

e−iν1tρca +i

2Ω2e

iφ2eiν2tρab

ρac = − (−iωac + γ3)− i

2Ω2e

−iφ2e−iν2t (ρaa − ρcc) +i

2

µabE~

e−iν1tρbc. (3.2.2)

Za racunanje disperzije i apsorpcije dovoljno je znati elemente matrice gustoce (koherencije) u

prvom redu racuna smetnje. No kako je vezanje stanja |a〉 i |c〉 jako, taj dio rjesenja potrebno je

naci neperturbacijski. Pretpostavi li se da su u pocetku atomi u osnovnom stanju |b〉:

ρ(0)bb = 1, ρ(0)

aa = ρ(0)cc = ρ(0)

ca = 0. (3.2.3)

Ubacivanjem pocetnih uvjeta 3.2.3 u 3.2.2, te koristenjem transformacije u rotirajuci koordinatni

sustav (rotating frame transformation) gdje su koherencije dane izrazima:

ρab = ρabe−iν1t, (3.2.4)

ρcb = ρcbe−i(ν1+ωca)t (3.2.5)

uz aproksimaciju rotirajuceg vala (rotating wave approximation - RWA) dobiva se slijedeci sistem

vezanih diferencijalnih jednadzbi:

˙ρab = − (γ1 − i∆) ρab +i

2

µabE~

+i

2Ω2e

−iφ2 ρcb

˙ρcb = − (γ3 − i∆) ρcb +i

2Ω2e

iφ2 ρab, (3.2.6)

gdje je ∆ = ν1−ωab odmak od rezonancije probnog polja. Koristena je pretpostavka da je vezno

polje tocno na rezonanciji (ν2 = ωac). Jedan od nacina rjesavanja sistema jednadzbi 3.2.6 je da

ih se zapise u matricnom obliku:

R = −M R+A (3.2.7)

gdje su:

R =

ρab

ρcb

, M =

γ1 − i∆ − i2Ω2e

−iφ2

− i2Ω2e

iφ2 γ3 − i∆

, A =

iµabE/2~

0

. (3.2.8)

Matricnu jednadzbu 3.2.7 u slucaju pobude kontinuiranim laserima moze se rijesiti integraci-

jom ili inverzijom matrice u stacionarnom stanju:

R(t) =

t∫−∞

e−M(t−t′)A dt′ = M−1A . (3.2.9)


Od najveceg je interesa koherencija izmedu stanja |a〉 i |b〉 jer je ona proporcionalna apsorpciji i

indeksu loma sredstva na frekvenciji probe. Nalazenjem inverzne matriceM−1 moze se izraziti

koherenciju kao:

ρab(t) =iµabEe−iν1t (γ3 − i∆)

2~[(γ1 − i∆) (γ3 − i∆) + Ω2

2/4] . (3.2.10)

Koristenjem relacija koje povezuju polarizaciju i elektricno polje (2.2.1) te izraza za polarizaciju

u SVEA aproksimaciji:

P(z, t) = µ(ρab(z, t) + c.c.) (3.2.11)

P (z, t) = 2µρabei[νt−kz+φ(z,t)] (3.2.12)

dobivaju se izrazi za realne (disperzija) i imaginarne (apsorpcija) dijelove linearne susceptibil-

nosti:

χ′ =Na |µab|2 ∆

ε0~Z[γ3 (γ1 + γ3) +

(∆2 − γ1γ3 − Ω2

2/4)]

(3.2.13)

χ′′ =Na |µab|2

ε0~Z[∆2 (γ1 + γ3)− γ3

(∆2 − γ1γ3 − Ω2

2/4)]

, (3.2.14)

gdje je Na broj atoma i

Z =(∆2 − γ1γ3 − Ω2

2/4)2

+ ∆2 (γ1 + γ3)2 . (3.2.15)

Na slici 3.4 prikazana je ovisnost realne i imaginarne susceptibilnosti o odmaku probnog polja

za dvije vrijednosti relaksacije koherencije γ3. Za ∆ = 0 i γ3 γ1 realni dio susceptibil-

nosti iscezava dok je imaginarni dio proporcionalan sa γ3. Povecavanjem γ3 sistem postaje

sve vise dekoherentan te se brzo smanjuje transparencija a realni dio susceptibilnosti na rezo-

nanciji prelazi u svoj karakteristican oblik. Kako γ3 oznacava relaksaciju dipolno zabranjenog

prijelaza, ona je u Λ shemi obicno vrlo mala sto omogucava efikasno stvaranje transparencije.

Za γ3 γ1 realni dio susceptibilnosti u blizini rezonancije razlikuje se od uobicajenog dis-

perzivnog oblika (anomalna disperzija: dn/dω < 0). Indeks loma u blizini rezonancije probnog

polja u vrlo uskom podrucju raste linearno s povecanjem frekvencije (normalna disperzija:

dn/dω > 0). Ta se cinjenica koristi u eksperimentima usporavanja svjetlosti na nacin da se

grupna brzina nekog pulsa definirana sa:

vg =c

ng= c

(n+ ω

dn

dω

)−1

(3.2.16)

smanjuje ako se puls siri EIT medijem. Prvo uspjesno usporavanje svjetlosti demonstrirano je

u Λ shemi natrijevog Bose-Einsteinovog kondenzata (BEC) [25]. Kako je u BEC-u zbog elim-


Slika 3.4: Ovisnost realnog i imaginarnog dijela susceptibilnosti o odmaku probnog polja zadvije vrijednosti relaksacije koherencije nevezanih stanja γ3. Jakost vezanja je Ω2 =2γ1.

iniranog Dopplerovog sirenja linija potrebno vezno polje puno manje snage nego li u eksperi-

mentima s nehomogeno prosirenim medijem, transparencija (a time i podrucje u kojem postoji

normalna disperzija) je puno uza od prirodne sirine linije sto omogucava znacajno smanjivanje

grupne brzine, cak do 17 m/s. Termin nehomogeno prosirene linije ovdje se odnosi na sirenje

profila linija zbog Dopplerovog efekta. Ako je vjerojatnost emisije ili apsorpcije zracenja na

frekvenciji prijelaza izmedu dva stanja atoma jednaka za sve atome uzorka kazemo da je spek-

tralni profil prijelaza homogeno prosiren. Ako s druge strane vjerojatnost prijelaza ovisi o npr.

prosjecnoj brzini atoma tada ce razlicite brzinske grupe uzorka s Maxwellovom raspodjelom

brzina imati razlicitu vjerojatnost apsorpcije ili emisije zracenja [13]. Profil linija tada ce biti

nehomogeno prosiren. Transparencija jako ovisi i o jacini veznog polja sto se moze vidjeti na

slici 3.5. Za slucaj kada je Ω2 γ1 sto znaci da je Rabi frekvencija puno veca od sirine lin-

ije, transparencija je iznimno spektralno siroka dok je promjena indeksa loma s frekvencijom

puno sporija nego u slucaju slabijeg vezanja. Treba napomenuti da se ovdje ne radi o Autler-

Townesovom cijepanju linija jer transmisijski signal nije zbroj dva Lorentzijana, sto se najbolje

vidi kada je Rabi frekvencija samo malo veca od brzine relaksacije koherencije. Efikasnost in-

duciranja transparencije jako ovisi o tipu atomskog sistema koji se promatra. Uz pretpostavku

da su svi parametri sistema jednaki, moze se pokazati da je najprikladniji Λ sistem dok je V

3.3. EIT u V -shemi para rubidija 48

Slika 3.5: Ovisnost realnog i imaginarnog dijela susceptibilnosti o omjeru Rabi frekvencije isirine apsorpcijskog profila probne linije. Jakost vezanja je Ω2 = 2γ1.

sistem najneprikladniji [42]. U V sistemu EIT nije jedini izvor povecane transparencije jer do

smanjenja apsorpcije probe dolazi i zbog efekta saturacije prijelaza koji je vezan jakim veznim

poljem.

3.3. EIT u V -shemi para rubidija [17]

Sistemi V tipa s bitno razlicitim frekvencijama (mismatched) probnog i veznog polja idealni

su kandidati za lasere bez inverzije naseljenosti na visokim frekvencijama [43]. Razina ost-

varene transparencije u V shemi, za razliku od kaskadne sheme, nije osjetljiva na predznak

razlike u valnim duljinama probnog i veznog lasera. V shema omogucava optimalnu trans-

parenciju u mediju s nehomogeno prosirenim atomskim linijama, narocito ako su frekvencije

dvaju lasera bitno razlicite [42, 44]. Proucavanje elektromagnetski inducirane transparencije u

takvim sistemima preduvjet je realizacije ovog novog tipa lasera. U prvom radu [44] koji je

pokazao pojavu transparencije u V sistemu s bitno razlicitim frekvencijama probnog i veznog

kontinuiranog lasera koristen je vezni laser relativno velike snage (800 mW) ugoden na prijelaz

52S1/2 → 52P3/2 u rubidiju, sto odgovara valnoj duljini od 780 nm. Rabi frekvencija vezanja

iznosila je 2.2 GHz, bitno vise od sirine nehomogeno prosirenih linija. Na taj je nacin ostvarena

transparencija na prijelazu 52S1/2 → 62P1/2 (422 nm) koja odgovara smanjenju apsorpcije na


rezonanciji za 73%. Teorijska predvidanja pojacanja bez inverzije naseljenosti pokazala su da je

u takvom sistemu uz uvodenje nekoherentnog izvora na frekvenciji 52S1/2 → 62P1/2 prijelaza

moguce ocekivati pojacanje probnog polja do 8% [45]. Kako bi se pokazalo da je transparen-

Slika 3.6: Eksperimentalni postav za mjerenje elektromagnetski inducirane transparencije.DZ1 i DZ2 su dikroicka zrcala, DS je djeljitelj snopa a FD je fotodioda.

ciju moguce ostvariti cak i s diodnim laserima relativno male snage slozen je eksperiment cija

se shema nalazi na slici 3.6. Izvor atomskih para rubidija je safirna kiveta (all-saphire cell) T

oblika duga 5 mm s rezervoarom napunjenim cistim rubidijem. Kiveta je smjestena u posebno

dizajniranu pec kako bi se zagrijavanjem povecao broj atoma u pari. To je bilo nuzno jer je za

promatranu apsorpciju probnog lasera na prijelazu 85Rb 52S1/2 → 62P3/2 (420 nm) dipolni mo-

ment prijelaza relativno mali (oko 3.58/5.3×10−29 Cm [46]). Maksimalno smanjenje apsorpcije

dobiveno je za temperaturu od 110C, pri kojoj je koncentracija atoma rubidija oko 9 × 1012

cm−3 [47]. Na nizim temperaturama dominantni mehanizam smanjenja apsorpcije je opticko

pumpanje populacije iz stanja 52S1/2(Fg = 2) preko 52P3/2(Fg = 1, 2, 3) stanja u (nevezano)

52S1/2(Fg = 3) stanje. Na visim temperaturama opticka debljina para rubidija postaje glavni

faktor smetnje u opazanju EIT signala, dok se opticko pumpanje bitno smanjuje zbog termal-

izacije populacija hiperfinih nivoa osnovnog stanja kroz neelasticne sudare. Slika 3.7 prikazuje

dijagram relevantnih energetskih nivoa izotopa 85Rb. Iako je koristena kiveta sa mjesavinom


85Rb i 87Rb izotopa u prirodnom omjeru (72% 85Rb i 28% 87Rb) zbog cinjenice da su razmaci

medu hiperfinim nivoima osnovnog stanja dvaju izotopa veci od nehomogenog sirenja linija te

da je vezni laser postavljen na 52S1/2 → 52P3/2 prijelaz 85Rb izotopa u daljnjim razmatranjima

drugi rubidijev izotop biti ce ignoriran. U eksperimentu su koristena dva komercijalna sis-

tema kontinuiranih diodnih lasera s vanjskim rezonatorom (external cavity diode laser - ECDL),

model Toptica DL100. Laserske diode su temperaturno stabilizirane, a mijenjanje frekvencije

lasera ostvaruje se kombiniranom modulacijom struje i napona na piezo kristalu kojim se za-

krece resetka. Na taj je nacin moguce prebrisati raspon frekvencija i do 10 GHz bez izlazenja iz

odredenog laserskog moda. Sirina laserske linije iznosi oko 1 MHz.

Prvi EIT eksperiment u mediju s nehomogeno prosirenim atomskim linijama rubidija

pokazao je da se dobra transparencija moze postici ako je ukupna Dopplerova sirina li-

nija u dvofotonskom procesu kojim se povezuju nevezana stanja manja od Rabi frekvencije

veznog polja, odnosno, iznosa Autler-Townesovog cijepanja linija [48]. Rezidualna dvofoton-

ska Dopplerova sirina (u Hz) definira se kao:

∆νD = |(k1 ± k2)|u, (3.3.1)

gdje je ki valni broj polja koji je pozitivan za kaskadne sisteme i negativan za Λ i V sisteme [42],

a u je najvjerojatnija Dopplerova brzina:

u =

√2kBT

M. (3.3.2)

Dakle, u slucaju V i Λ sistema pozeljno je da oba polja imaju isti smjer prostiranja jer ce tada

atomi u svakoj brzinskoj grupi vidjeti frekvencije lasera pomaknute u istom smjeru pa ce pro-

ces uvijek biti dvofotonski rezonantan, dok je kod kaskadnih sistema obrnuto. Rezidualna

dvofotonska Dopplerova sirina u ovom slucaju iznosi oko 300 MHz. Preklapanje laserskih

zraka optimizirano je pomocu dikroickog zrcala DZ1, slika 3.6, koje reflektira zracenje na 420

nm a propusta zracenje na 780 nm. Laserski snopovi zatim su fokusirani u rubidijevoj kiveti

pomocu lece zarisne duljine od 45 cm cime je promjer zraka u zaristu (beam waist) sveden na ot-

prilike 100 µm. Frekvencija veznog lasera, maksimalne izlazne snage od 50 mW stabilizirana je

pomocu signala Doppler-free saturacijske apsorpcijske spektroskopije [49]. Frekvencija probnog

lasera prebrisavala je podrucje frekvencija oko prijelaza 85Rb 52S1/2(Fg = 2, 3) → 62P3/2(Fe =

1, 2, 3, 4) brzinom od 230 MHz/s. Snaga probnog lasera smanjena je na 10 µW kako bi se

izbjegli saturacijski efekti. Snaga veznog lasera prije ulaska u kivetu iznosila je 35 mW. Za

izracun Rabi frekvencije veznog lasera potrebno je znati iznos dipolnog matricnog elementa


Slika 3.7: V shema izotopa 85Rb s hiperfinom strukturom. Razlike u energijama hiperfinihnivoa su dane u MHz. Stanja su oznacena brojevima od nizih prema visim energi-jama.

85Rb 52S1/2 → 52P3/2 prijelaza. Prema [46] on iznosi 〈J = 1/2||er||J ′ = 3/2〉 = 3.58 × 10−29

Cm. Dipolni moment 85Rb 52S1/2(Fg = 2) → 52P3/2(Fe = 2) hiperfinog prijelaza, na koji je

zakljucana frekvencija veznog lasera, iznosi 0.648·3.58×10−29 Cm. Poznavajuci povrsinu laser-

skog snopa u zaristu moguce je pomocu izraza:

I =P

A=cnε0

2|E|2 (3.3.3)

(gdje je I intenzitet zracenja, c brzina svjetlosti u vakuumu, n indeks loma sredstva iA povrsina

presjeka snopa) izracunati amplitudu elektricnog polja lasera;E = 2.9×104 V/m. Rabi frekven-

cija vezanja

Ωc =1

2π

µ|E|2~

(3.3.4)

iznosi oko 500 MHz. Nakon prolaska kroz kivetu laserski snopovi se razdijele pomocu dru-

gog dikroickog zrcala, DZ2, te se signal probe dodatno procisti prolaskom kroz Schott BG18

filter koji u potpunosti apsorbira zracenje u podrucju iznad 700 nm. Signal probe detektira se

pomocu fotodiode.

Modeliranje sistema izvedeno je u poluklasicnoj aproksimaciji vezanja atoma i elektromag-

netskog polja pri cemu se atomski sistem opisuje preko matrice gustoce stanja, a Hamiltoni-

jan medudjelovanja je dan u dipolnoj aproksimaciji. Raspisivanjem jednadzbe gibanja matrice

gustoce stanja (Liouvilleova jednadzba), jedn. 2.3.21, dobiva se sistem od 55 vezanih diferenci-

jalnih jednadzbi za sporo promjenjive elemente matrice gustoce stanja. Dijagonalni element ρkk


odreduje naseljenost k-tog stanja dok se nedijagonalni elementi ρkl mogu razdvojiti na sporo

promjenjivu anvelopu i brzo oscilirajuci dio σkl = ρkle−iωLt sto se jos naziva i transformacijom

u rotirajuci sustav. Ideja je da se prijede u sustav koji rotira na optickoj frekvenciji prijelaza, te

se primjenom aproksimacije rotirajuceg vala iskljuce clanovi koji titraju s frekvencijama 2ωL.

Nedijagonalni elementi nazivaju se koherencijama. Ako je iznos koherencija razlicit od nule

moze se reci da se sistem nalazi u koherentnoj superpoziciji svojstvenih stanja k i l. Koheren-

cije su, pod pretpostavkom da sva stanja sistema imaju definirani paritet zbog cega dijagonalni

elementi matrice operatora prijelaznog dipolnog momenta iscezavaju, proporcionalne induci-

ranom prijelaznom dipolnom momentu atoma (izraz 2.3.27).

Fenomenoloski su ukljuceni clanovi koji opisuju repopulaciju nivoa osnovnog stanja spon-

tanom emisijom iz visih pobudenih stanja te termalizaciju stanja osnovnog i pobudenih nivoa

zbog sudarnih procesa. Repopulacijski clanovi izracunati su na temelju odgovarajucih vre-

mena zivota stanja Γradij . Efekti sudarnog mijesanja stanja (termalizacija) ukljuceni su kroz

clan Π izracunat iz poznatih vrijednosti sudarnog udarnog presjeka za razlicite sudarne pro-

cese [50], srednje brzine atoma i gustoce atoma prema formuli Π=σvN . Najvjerojatnija brz-

ina atoma dana je izrazom 3.3.2. Mjerenja su radena u uvjetima u kojima je brzina sudarnog

mijesanja hiperfinih stanja osnovnog nivoa iznosila Π=12 MHz. Ta je brzina veca od vremena

zivota pobudenih nivoa. Lasersko polje nema dovoljno vremena da u vecoj mjeri promijeni

ravnoteznu raspodjelu naseljenosti 52S1/2(Fg = 2, 3) nivoa osnovnog stanja prebacivanjem

populacije u gornje 52P3/2(Fe = 1, 2, 3) nivoe iz kojih radijativnom i sudarnom relaksacijom

prelaze u 52S1/2(Fg = 2) nivo. Neelasticnim sudarima atoma prebacena populacija se brzo

preraspodjeli izmedu nivoa osnovnog stanja te je efekt optickog pumpanja zanemariv. Relak-

sacije koherencija γij izracunate su prema relaciji:

γij =1

2

(Γ

ukupi + Γ

ukupj

)(3.3.5)

gdje Γi oznacava ukupnu relaksaciju atomskog nivoa i (i=1,2,...,10, prema shemi na slici

3.7). Ukupna relaksacija sastoji se od radijativnih i sudarnih relaksacija. Sudarne relaksacije

ukljucuju elasticne i neelasticne sudare. Elasticni sudari utjecu samo na relaksacije koheren-

cija dok neelasticni sudari mijenjaju i naseljenosti stanja i relaksacije koherencija. Neelasticni

sudari ukljuceni su kroz clan Π, a elasticni kroz clan Γsudi u ukupnoj relaksaciji. Slijedi popis

svih clanova relaksacija hiperfinih nivoa koji su ukljuceni u teorijsku simulaciju apsorpcijskih


profila:

Γukup1 = Π

Γukup2 = Π

Γukup3 = Π + Γrad

31 + Γsud1


41 + Γrad42 + Γsud

1



1 (3.3.6)


62 + Γsud1


71 + Γsud2



2



2


10 2 + Γsud2

Radijativne brzine relaksacije povezane s vremenima zivota stanja dane su u slucaju

52P3/2(Fe) → 52S1/2(Fg) hiperfinih prijelaza sa Γrad31 = Γrad

62 = 6 MHz, Γrad41 = Γrad

42 = Γrad51 =

Γrad52 = 3 MHz [46]. Za 62P3/2(Fe) → 52S1/2(Fg) hiperfine prijelaze brzine radijativne relak-

sacije iznose Γrad71 = Γrad

10 2 = 1.3 MHz, Γrad81 = Γrad

82 = Γrad91 = Γrad

92 = 0.65 MHz [51]. Relaksacije

zbog elasticnih sudara atoma ukljucene su kroz brzine relaksacija Γsud1 i Γsud

2 koje su odredene

iz eksperimentalnih vrijednosti sirenja linija zbog medusobnih sudara istovrsnih atoma (self

broadening) odgovarajucih rubidijevih linija [13]. Za prijelaze 52P3/2 → 52S1/2 i 62P3/2 → 52S1/2

one iznose Γsud1 = 30 MHz i Γsud

2 = 24 MHz.

Sustav vezanih diferencijalnih jednadzbi rjesavan je numerickom integracijom koristeci

Runge-Kutta metodu cetvrtog reda. Pocetni uvjeti postavljeni su na nacin da su svi elementi

matrice gustoce stanja u trenutku t = 0 identicni nuli osim ρ11 i ρ22 (populacije hiperfinih

nivoa osnovnog stanja) cije su vrijednosti jednake 0.5 · f(v), gdje je f(v) = 1u√π· e−v2/u2

faktor

Maxwellove raspodjele brzina (u je najvjerojatnija brzina definirana sa 3.3.2 [13]). U racunanju

koeficijenta apsorpcije i indeksa loma koristeno je stanje sustava nakon vremena t = 10−6 s,

sto odgovara uzimanju stacionarnog rjesenja sustava jednadzbi. Stacionarno rjesenje prikla-

dno je s obzirom da se atomski sistem pobuduje kontinuiranim laserima. Realni i imaginarni

dio koherencije za odredeni hiperfini prijelaz povezani su s indeksom loma i apsorpcijom sred-

stva. Zbog izbornih pravila Fe = Fg ± 1, ukupni se apsorpcijski profil dobija dodavanjem

doprinosa triju hiperfinih prijelaza 52S1/2(Fg = 2) → 62P3/2(Fe = 1, 2, 3) pa je apsorpcijski


profil na valnoj duljini probnog lasera proporcionalan s Im(ρ17)+Im(ρ18)+Im(ρ19). Dopplerovo

sirenje linija simulirano je numerickom integracijom preko raspodjele brzina. Raspodjela brz-

ina atoma ulazi u matricu gustoce stanja preko odmaka od rezonancije probnog i veznog lasera

definiranih izrazima:

∆p1i = ωp − ω1i − kp · vz i = 7, 8, 9

∆v1j = ωv − ω1j − kv · vz j = 3, 4, 5. (3.3.7)

ωp i ωv oznacavaju frekvencije probnog i veznog lasera, vz je komponenta brzine atoma par-

alelna sa smjerom sirenja lasera i duljinom kivete, kp i kv su valni brojevi laserskih polja, a

ω1i i ω1j su frekvencije dipolno dozvoljenih prijelaza. Stupanj inducirane transparencije dom-

inantno ovisi o koherencijama ρkl nevezanih prijelaza. Mijenjanje iznosa relaksacija tih ko-

herencija znacajno mijenja izgled apsorpcijskih profila. Na slici 3.8 prikazani su apsorpcijski

profili za nekoliko vrijednosti iznosa relaksacija pojedinih koherencija u rasponu od 0 MHz

sto odgovara idealnoj koherenciji medu 62P3/2(Fe = 1, 2, 3, 4) i 52P3/2(Fe = 1, 2, 3, 4) stanjima

do 46.3 MHz sto odgovara iznosu koherencije kada su ukljuceni svi relaksacijski efekti. Kao

sto se i ocekuje, simulirani apsorpcijski profil za stupanj koherencije koji odgovaraju eksperi-

mentalnim uvjetima se dobro slaze sa izmjerenim apsorpcijskim profilom, slika 3.8e. Racun je

proveden za Rabi frekvenciju od 500 MHz, ωp = ω17 i ωv = ω14. Slika 3.9 ilustrira ovisnost

ukupne apsorpcije probnog lasera o iznosu relaksacija koherencija ρkl. Za relaksacije koheren-

cija brze od oko 400 MHz nivo transparencije postaje neovisan o relaksacijama koherencija i

u tom slucaju je dobivena transparencija rezultat smanjenja populacije 52S1/2(Fg = 2) nivoa

osnovnog stanja zbog saturacije snaznim veznim poljem. Saturacija nastupa kada polje koje

veze odredene nivoe bitnije doprinosi ratama naseljavanja tih nivoa. Povecanjem snage polja

mijenja se i odnos izmedu naseljenosti donjeg i gornjeg nivoa. Moze se pokazati [13] da je zbog

brzinski selektivne saturacije nehomogeno prosirenog prijelaza razlika naseljenosti dva nivoa

dana sa:

∆N(ω, vz) = ∆N0(vz)

[1− S0(γ/2)2

(ω − ω0 − kvz)2 + (γs/2)2

], (3.3.8)

gdje je N0 razlika naseljenosti kada nema saturacije, γ = γ1 + γ2 je prirodna sirina linije,

S0 je iznos frekventno ovisnog parametra saturacije na frekvenciji centra linije prijelaza a

γs = γ√

1 + S0 je sirina nastale rupe u brzinskoj raspodjeli naseljenosti pojedinih nivoa sa min-

imumom na vz = (ω − ω0)/k. Ove rupe u brzinskoj raspodjeli naseljenosti pojedinih nivoa jos

se nazivaju i Bennetove rupe (Bennet hole). Ako pretpostavimo da je prije pobude naseljenost


ρ

ρ

ρ

Slika 3.8: (a)-(d) Simulirani apsorpcijski profili za razlicite vrijednosti relaksacija koherencijaizmedu 85Rb 62P3/2 i 52P3/2 nivoa. (e) Eksperimentalni apsorpcijski profil za veznopolje na frekvenciji 85Rb 52S1/2(Fg = 2)→ 52P3/2(Fe = 2) prijelaza.

gornjeg nivoa bila zanemariva, saturacijom prijelaza se razlika naseljenosti moze smanjiti za

maksimalno 50% (za S0 = 1), sto zapravo znaci smanjenje naseljenosti donjeg nivoa za 50%.

Saturacija povecava sirinu linije te smanjuje koeficijent apsorpcije za faktor 1/√

2 neovisno o

frekvenciji [13]. Apsorpcija probnog lasera prikazana na slici 3.9 normirana je na apsorpciju

na velikim brzinama relaksacija koherencija te je time iskljucen efekt saturacije. Za brzine re-

laksacija koherencija sporije od oko 100 MHz transparentnost medija naglo raste. U slucaju

kada je brzina relaksacija koherencija jednaka nuli, transparencija medija poraste za 50% u

odnosu na vrijednost dobivenu saturacijom. To je rezultat koherentne superpozicije stanja koji

je moguc jedino u atomskom sistemu u kojemu su vremena zivota nevezanih stanja prakticki

beskonacna (metastabilna stanja) i gdje je vjerojatnost sudara beskonacno mala. Ali sudari su

nuzni da se izbjegne opticko pumpanje na hiperfinim nivoima osnovnog stanja. Efekt optickog

pumpanja u aktualnom atomskom sistemu mogao bi se izbjeci vezanjem hiperfinih nivoa osno-

vnog stanja mikrovalnim zracenjem odgovarajuce frekvencije (3036 MHz). Energija sudara

bitno bi se smanjila u uvjetima ultrahladnih oblaka atoma (MOT, BEC).


Slika 3.9: Maksimalna transparencija kao funkcija brzine relaksacija koherencija.

Slika 3.8a pokazuje i da se u realnim sistemima gdje se vezani prijelazi cesto sastoje od

veceg broja hiperfinih prijelaza, u uvjetima nehomogeno prosirenog medija i idealne koheren-

cije nevezanih stanja, pojavljuju visestuke EIT rezonancije. Na slici 3.10 prikazano je uvecano

podrucje frekvencija u blizini 85Rb 52S1/2(Fg = 2) → 62P3/2(Fe = 1) prijelaza (oko ∆=0).

Jasno su uocljivi doprinosi svakog pojedinog hiperfinog nivoa u ukupnom apsorpcijskom pro-

filu. Za dani hiperfini prijelaz, zahvaljujuci hiperfinoj strukturi 85Rb 52P3/2 i 62P3/2 stanja

postoji devet EIT rezonancija. Zbog Dopplerovog efekta mijenjaju se rezonantne frekven-

cije prijelaza. Razlicite brzinske grupe odgovaraju razlicitim odmacima frekvencija probnog

i veznog lasera te su stoga opazive sve EIT rezonancije. Tri grupe rezonancija na slici 3.10

oznacene sa (a), (b) i (c) odgovaraju brzinskim grupama za koje je vezni laser u rezonanciji sa

52S1/2(Fg = 2)) → 52P3/2(Fe = 1, 2, 3) prijelazima, redom. Hiperfina struktura 62P3/2 stanja

reflektira se u tri rezonancije unutar svake od grupa.

Ukupni izmjereni apsorpcijski profil koji ukljucuje i odgovarajuce prijelaze 87Rb izotopa

prikazan je na slici 3.11. Dva para hiperfinih linija koje odgovaraju pojedinom izotopu ru-

bidija rezultat su hiperfinog cijepanja osnovnog stanja rubidija. U slucaju 85Rb izotopa razmak

hiperfinih nivoa iznosi 3036 MHz, dok je kod 87Rb taj razmak puno veci i iznosi 6835 MHz.

Pojedini doprinosi apsorpcijskom profilu od hiperfine strukture 62P3/2 stanja nisu razluceni

zbog Dopplerovog sirenja linija koje za ukupni profil iznosi 1086 MHz (FWHM) na 110C.

Ukljucivanjem veznog lasera ugodenog na frekvenciju 52S1/2(Fg = 2) → 52P3/2(Fe = 2) prije-

laza dolazi do smanjenja apsorpcije za 67% u centru linije. Kako nema znacajnijeg povecanja


Slika 3.10: Uvecano podrucje centralnog dijela apsorpcijskog profila u aproksimaciji idealnekoherencije nevezanih stanja.

apsorpcije na 85Rb 52S1/2(Fg = 3) → 62P3/2(Fe = 2, 3, 4) prijelazu moze se zakljuciti da je

opticko pumpanje uspjesno izbjegnuto. Usporedba simuliranih i izmjerenih profila vodi na za-

kljucak da je dominantni uzrok smanjenja apsorpcije saturacija jakim veznim poljem. Ipak, oko

8% inducirane transparencije potjece od elektromagnetski inducirane transparencije.

Teorijska simulacija apsorpcijskih profila nehomogenog medija za sve tri moguce sheme

vezanja zatvorenog sustava tri nivoa (Λ,Ξ i V ) i za sve tri moguce kombinacije odnosa valnih

duljina veznog i probnog lasera (λv < λp, λv = λp, λv > λp) pokazala je da se u sve tri sheme

vezanja najbolja transparencija moze ocekivati za slucaj λv < λp [43]. Pri tome je najveci nivo

transparencije ostvariv u Λ shemi vezanja. Zbog Dopplerovog pomaka Autler-Townesovih

komponenti (prisutnih zbog jakog veznog polja) dalje od centra rezonancije s povecanjem rel-

ativne brzine atoma te odsutnosti preklapanja komponenti za nultu brzinsku grupu ne dolazi

do njihovog preklapanja s transparencijom koja nastaje u centru za nultu brzinsku grupu. Uko-

liko se, na primjer, uzme samo mogucnost λv > λp, sto je narocito zanimljivo s aspekta ostvari-

vanja laserskog efekta bez inverzije naseljenosti (LWI), tada je najbolja transparencija ostvariva

u V sistemu. To je stoga sto je preklapanje Autler-Townesovih komponenti za nultu brzinsku

grupu, koje uvijek postoji kada je λv > λp, u ovom slucaju najmanje. Stoga su sustavi u kojima

vezana stanja odgovaraju V shemi najbolji kandidati za LWI eksperimente.


!! !

!

Slika 3.11: Izmjereni apsorpcijski profili probnog lasera za slucaj kada je vezni laser ukljuceni kada nije ukljucen. Snaga veznog lasera iznosi 35 mW, a frekvencija mu je za-kljucana na frekvenciju 85Rb 52S1/2(Fg = 2)→ 52P3/2(Fe = 2) prijelaza.

Zanimljivo je pogledati kako inducirana transparencija u promatranom sistemu ovisi o

snazi veznog lasera. Teorijska simulacija realnog i imaginarnog dijela sporo promjenjivih

koherencija stanja povezanih probnim laserom (apsorpcijski i disperzijski profil) za dvije ra-

zlicite snage veznog lasera u ovisnosti o odmaku frekvencije probnog lasera od rezonancije

prikazana je na slici 3.12. Simulacije su radene uz brzine relaksacije koherencija od 46.3 MHz,

sto odgovara iznosu koherencije kada su ukljuceni svi relaksacijski efekti. Iako je ocito da

povecanjem snage veznog lasera dolazi do smanjenja apsorpcije dvojbeno je radi li se o efektu

povezanom sa povecanjem saturacije prijelaza zbog vece snage pumpnog lasera ili se trans-

parencija povecava zbog EIT efekta. Na istoj su slici i rezultati simulacija dobiveni za slucaj

idealnih koherencija dvaju nevezanih nivoa. Pri idealnoj koherenciji EIT prozor transparencije

postaje jasno uocljiv. I disperzijski profil oko frekvencije rezonancije ima nagib koji odgovara

normalnoj disperziji (kao npr. na slici 3.4), a koji je povezan sa EIT efektom. Dubina prozora

transparencije ne mijenja se bitno s povecanjem snage veznog lasera, no dolazi do odredenog

povecanja sirine prozora. Povecanje EIT efekta moze se provjeriti pogleda li se, na primjer,

iznos sporo promjenjive koherencije σ47 izmedu stanja koja su povezana sa osnovnim stanjem


- 6 0 0 - 3 0 0 0 3 0 0 6 0 0

5

1 0

1 5

2 0 2 . 9 ×1 0 4 V / m 5 . 8 ×1 0 4 V / m

ap

sorpc

ija pr

obe (

proiz.

jed.)

o d m a k p r o b n o g l a s e r a ( M H z )

2 . 9 ×1 0 4 V / m 5 . 8 ×1 0 4 V / m

- 6 0 0 - 3 0 0 0 3 0 0 6 0 0

- 6 0 0 - 3 0 0 0 3 0 0 6 0 002468

1 01 2

2 . 9 ×1 0 4 V / m 5 . 8 ×1 0 4 V / m

2 . 9 ×1 0 4 V / m 5 . 8 ×1 0 4 V / m

indek

s loma

(proi

z. jed

.)

o d m a k p r o b n o g l a s e r a ( M H z )- 6 0 0 - 3 0 0 0 3 0 0 6 0 0

Slika 3.12: Imaginarni i realni dijelovi koherencija izmedu osnovnog 85Rb 52S1/2(Fg = 2) ipobudenog 85Rb 62P3/2(Fe = 1, 2, 3) stanja (apsorpcija i indeks loma na valnojduljini probnog lasera) za jakosti veznog polja od 2.9 × 104V/m koja odgovaraeksperimentalnim uvjetima i dvostruko vecoj jakosti polja iznosa 5.8 × 104V/m .Vezni laser postavljeni je na 85Rb 52S1/2(Fg = 2) → 52P3/2(Fe = 2) prijelaz. Lijevidio slike prikazuje rezultate simulacija za brzinu relaksacije koherencija nevezanihnivoa od 46.3 MHz, dok su simulacije na desnom dijelu slike radene za slucaj ide-alne koherencije dvaju nevezanih nivoa.

dvama laserima kada je odmak ∆ = 0. Realni i imaginarni dijelovi σ47 koherencije u ovisnosti

o odmaku probnog lasera od rezonancije prikazani su na slici 3.13 za brzinu relaksacije σ47 ko-

herencije ostvarene u eksperimentu te za slucaj idealne koherencije. U realnim uvjetima ocito

nema bitnog povecanja koherencije (na rezonanciji je cak i smanjena) te se moze zakljuciti da je

povecanje transparencije dominantno odredeno saturacijom prijelaza snaznim veznim poljem.

Zbog Dopplerovog efekta trebalo bi uzeti u obzir i iznose koherencija izmedu ostalih nevezanih

prijelaza u sistemu. Ipak, cini se razumnim pretpostaviti da niti kod ostalih nevezanih parova

nivoa ne dolazi do povecanja koherencija sa povecanjem snage veznog lasera. Kada je vrijeme

relaksacije koherencije beskonacno, koherencija na rezonanciji se bitno smanjuje povecanjem

snage veznog lasera, dok je nesto veca u podrucju izvan rezonancije.


Analitickim rjesavanjem pojednostavljenog sistema bez hiperfine strukture pobudenih

stanja u uvjetima slabe probe za koherencije nevezanih stanja moze se pokazati da su u V

sistemu ovog tipa koherencije na rezonanciji proporcionalne sa:

ρ11Ωc

Ωp, (3.3.9)

gdje je ρ11 populacija osnovnog nivoa, Ωc Rabi frekvencija veznog lasera a Ωp Rabi frekven-

cija probnog lasera [44]. U promatranom sistemu, zbog preklopljenih nivoa hiperfine strukture

pobudenih stanja, istovremeno se pobuduje veci broj koherencija izmedu parova hiperfinih

nivoa nevezanih stanja te je usporedivanje s analitickim rezultatima za sistem bez ukljucene

hiperfine strukture nemoguce. Takoder treba uzeti u obzir da se povecanjem snage lasera mi-

jenja i naseljenost osnovnog nivoa, tj. parametri koji odreduju iznos koherencije nevezanih

stanja nisu nezavisni. Preostalo je jos jedino provjeriti ponasanje koherencije dvaju nevezanih

σ ×σ ×σ ×σ ×

σ

σ

!" #"$

σ ×σ ×σ ×σ ×

γ $

γ $

Slika 3.13: Realni i imaginarni dio koherencije σ47 nevezanih stanja za dvije snage veznoglasera. Frekvencija veznog lasera odgovara frekvenciji koristenoj u prethodnim sim-ulacijama.

stanja pri promjeni omjera snaga veznog i probnog lasera te provjeriti kako koherencije ovise o

snazi veznog lasera u mediju u kojem se hiperfini prijelazi ne preklapaju u potpunosti. Utjecaj

promjene omjera snaga veznog i probnog lasera u uvjetima idealne σ47 koherencije prikazan

je na slici 3.14. Prikazan je i model medija u kojem je nehomogeno sirenje linija znatno sman-

jeno zbog postavljanja temperature para rubidija na 1 K (nehomogena sirina linija tada iznosi

3.4. Opticko poluvodicko pojacalo 61

δνD = 30 MHz). Najveci utjecaj na promjenu iznosa koherencije na rezonanciji daje sman-

jenje Dopplerovog sirenja linija dok se mijenjanjem omjera snaga probnog i veznog lasera

pri konstantnoj snazi probnog lasera mijenja iznos koherencija, ali je i dalje koherencija pri

manjoj snazi veznog lasera veca u blizini rezonancije od one pri vecoj snazi veznog lasera.

Povecanje koherencije smanjenjem Dopplerovog sirenja linije logicno je, jer se smanjenjem tem-

perature smanjuje i sirina Maxwellove raspodjele brzina te najvjerojatnija brzina atoma, cime

se direktno povecava broj atoma u nultoj brzinskoj grupi koji je proporcionalan naseljenostima

hiperfinih nivoa osnovnog stanja. S druge strane, povecanje koherencije sa povecanjem snage

probnog lasera u odnosu na pumpni laser nije bas ocekivano. Eksperimentalno istrazivanje

ovisnosti transparencije o pojedinim parametrima moglo bi doprinijeti boljem razumijevanju

fizikalnih procesa odgovornih za pojavu elektromagnetski inducirane transparencije u neho-

mogeno prosirenim rubidijevim parama.

σ

!

γ!

Slika 3.14: Realni dio koherencije σ47 nevezanih stanja za razlicite snage probe te u slucajukada je nehomogeno sirenje linija bitno smanjeno.

3.4. Opticko poluvodicko pojacalo

Istrazivanja elektromagnetski inducirane transparencije u sistemu rubidijevih atoma s valnom

duljinom probe puno kracom od valne duljine veznog lasera [44] pokazala su da se koristenjem

snaznog veznog lasera moze postici transparencija koja uklanja i do 73% apsorpcije u rezo-


nanciji. Kako su opravo opisana istrazivanja bila ogranicena koristenjem bitno slabijeg polu-

vodickog lasera razmisljalo se o mogucnostima dobivanja jaceg veznog laserskog polja. Na-

jprakticnije rjesenje bilo je konstruiranje optickog poluvodickog pojacala postojeceg sistema

s vanjskim rezonatorom. Takav sistem ima mnogo mogucih primjena, narocito u podrucju

femtosekundne laserske spektroskopije i kod laserskog hladenja atoma i molekula. Iako je

teorijska analiza pokazala da povecanjem snage veznog polja ne dolazi do povecanja ko-

herencije nevezanih nivoa bilo bi zanimljivo eksperimentalno provjeriti utjecaj snage veznog

polja na induciranu transparenciju, narocito na sistemu hladnih atoma gdje vise nema prekla-

panja izmedu pojedinih hiperfinih prijelaza. Takav smjer istrazivanja omogucen je upravo

dovrsenom magneto-optickom stupicom rubidijevih atoma.

2 - 4 2 - 4 µµmm

210 210 µµmm

2 mm2 mm

Slika 3.15: Struktura cipa optickog poluvodickog pojacala.

Opticko poluvodicko pojacalo (tapered amplifier) zapravo je pojacalo putujuceg vala (trav-

elling wave amplifier) s trapeozoidnom (tapered) strukturom. Ulazna i izlazna stijenka cipa

prekrivene su antirefleksijskim slojem kako bi se izbjegao laserski efekt unutar aktivnog po-

drucja cipa (otud i naziv pojacalo putujuceg vala). Svaka refleksija stvara povratnu vezu

pojacalu. Iz opcenite formule za pojacanje pojacala:

G =Gs

1 + FBGs(3.4.1)

vidi se da se povecanjem povratne veze F smanjuje pojacanje G pojacala. Gs predstavlja

pojacanje signala jednim prolaskom [52]. Struktura cipa prikazana je na slici 3.15 i sastoji se od


dva glavna dijela. Lateralno vodenje upadne laserske svjetlosti u prvom dijelu cipa ostvaruje se

vodenjem po brazdi indeksa loma bitno razlicitog od okoline (ridge-waveguide section) sto daje

relativno kvalitetan izlazni snop. U drugom dijelu trapezoidnog oblika vodenje svjetlosti ost-

varuje se vodenjem pojacanjem (gain-guided) tako da se dobro definira dio aktivnog podrucje

kojim struja prolazi. Trapezoidni oblik bitan je zbog smanjenja efekta saturacije pojacanja jer

se njime smanjuje intenzitet zracenja za danu opticku snagu i istovremeno se povecava broj

nosioca naboja. Zbog upravo opisane strukture cipa izlazno pojacano lasersko zracenje ima

snazan astigmatizam te ga je potrebno zasebno horizontalno i vertikalno kolimirati. Obicno se

vertikalna kolimacija postize pomocu asfericne lece identicne onoj na ulaznoj strani pojacala

(koja pak fokusira upadno zracenje na usku ulaznu pukotinu) dok se kolimacija u smjeru

sirenja trapeza (horizontalna) postize postavljanjem odgovarajuce plano-konveksne lece. U

procesu pojacanja dolazi i do jedne nezeljene pojave, stvaranja pojacane spontane emisije (am-

plified spontaneous emission - ASE) koja predstavlja sum pojacanom ulaznom signalu. ASE se

moze relativno dobro odvojiti od pojacanog signala prostornim filtriranjem. S druge strane,

ASE je korisna u procesu uskladivanja optickih komponenti pojacala jer se dio ASE zracenja

koji prolazi kroz ulaznu pukotinu kolimira ulaznom asfericnom lecom te se taj snop mora do-

bro preklopiti sa snopom koji se zeli pojacati (time je osigurano dobro fokusiranje na ulaznu

pukotinu).

Slika 3.16: Kuciste optickog poluvodickog pojacala.


Koristeno je pojacalo tvrtke m2k-laser model TA 780 1000 koji na izlazu daje maksimalnih

1 W snage pojacavajuci lasersko zracenje snage 20-50 mW na 780 nm na sobnoj temperaturi.

Dizajn kucista optickog poluvodickog pojacala preuzet je iz [53] uz manje izmjene i ilustri-

ran je na slici 3.16. Sastoji se od dva povezana bakrena bloka koji sluze kao nosaci asfericnih

leca (f=8 mm, NA=0.5) te za temperaturnu stabilizaciju poluvodica pricvrscenog na jedan od

blokova. Nosac poluvodica ujedno je i kontakt za katodu te je zbog toga i cijeli blok postao

kontaktom katode poluvodickog pojacala. Temperatura kucista regulira se pomocu Peltier el-

ementa snage 13W koji omogucava efikasno stvaranje razlike temperature od 80C pri mak-

simalnoj struji do 5 A. Temperaturna i strujna regulacija poluvodica realizirana je koristenjem

Wavelength Electronics LDTC2/2 modula koji u sebi objedinjuje obje funkcije i omogucava mak-

simalnu struju kroz diodu i Peltier element do 2 A. Povratna veza temperaturne regulacije ost-

varuje se koristenjem LM335 temperaturnog senzora, spojenog na bakreno kuciste. Spektar

°

Slika 3.17: Spektar optickog poluvodickog pojacala za razlicite jakosti struja kroz poluvodic.Ulazni signal u pojacalo dolazi iz diodnog lasera valne duljine 780 nm i spektralnesirine < 1 MHz. Snaga lasera je oko 4.4 mW.

pojacanog ECDL lasera na 780 nm snimljen za vise struja prikazan je na slici 3.17 u logarita-

mskoj intenzitetskoj skali. Prostorno je signal filtriran koristenjem spektrometra sa optickim

vlaknom. Stoga je pojacani signal puno izrazeniji od ASE emisije. Sirina pojacanog signala

3.5. Zakljucak 65

na valnoj duljini ulaznog laserskog snopa odredena je instrumentalnim profilom spektrometra

(rezolucije oko 0.6 nm), dok je stvarna sirina podjednaka ulaznoj spektralnoj sirini.

Nedavna istrazivanja pokazala su da je moguce iskoristiti opticko poluvodicko pojacalo

za pojacanje femtosekundnog frekventnog ceslja cime se ostvaruje veci signal u f -u-2f inter-

ferometrima koji se pak koriste za odredivanje i stabilizaciju relativne faze izmedu anvelope

i najblize amplitude vala-nosioca [54]. Druga podrucja primjene ukljucuju lasersko zaroblja-

vanje i hladenje [55] te povecavanje efikasnosti nelinearne konverzije frekvencije kontinuiranih

lasera u UV podrucju [55, 56]. Kod pojacavanja femtosekundnog frekventnog ceslja potrebno

je voditi racuna o saturaciji pojacanja i konacnom vremenu potrebnom za rekombinaciju no-

sioca naboja u poluvodicima (reda velicine nekoliko stotina pikosekundi [57]). Stoga se na-

jprije pulsevima koji cine frekventni cesalj uvodi linearni cvrkut propustanjem kroz dovoljno

duga opticka vlakna. Na taj se nacin femtosekundni puls moze produljiti u vremenu za par

redova velicine. Osim konacnog vremena rekombinacije nosioca naboja, pojacanje ultrakratkih

pulseva limitirano je i neravnoteznom ultrabrzom (fs) dinamikom zagrijavanja nosioca naboja

[58]. Taj efekt raste s povecanjem ulazne snage pulsa te se za vece ulazne snage dobiva puno

manje pojacanje no za nize snage.

3.5. Zakljucak

Rezultati proucavanja EIT efekta u realnom atomskom sistemu, atomima rubidija koherentno

pobudenima u V shemi vezanja probnog i veznog lasera, pokazala su da je narocito vazno uzeti

u obzir sve efekte kako bi se moglo ispravno zakljuciti o prirodi opazenih pojava. EIT je ko-

herentni efekt, no u V shemi vezanja zajednicki nivo je osnovno stanje atoma sto neizbjezno

ukljucuje efekte saturacije jacim veznim laserskim poljem. Upravo zbog toga pojedini au-

tori smatraju da je EIT u V shemi neizvediv [21]. Zbog svega navedenog nuzno je napraviti

teorijski model promatranog sistema s ukljucenim medudjelovanjem atoma i laserskih polja te

svim znacajnijim relaksacijama koherencija i populacija. Iz modela je tada moguce zakljuciti

uzrokuju li smanjenje apsorpcije koherentni ili nekoherentni (i nelinearni) efekti i koji su op-

timalni parametri sistema za maksimiziranje koherencija. S druge strane, glavna pokretacka

ideja istrazivanja induciranja transparencije u mediju u V shemi vezanja je vezana uz demon-

straciju laserskog efekta bez potrebe za inverzijom naseljenosti sto bi omogucilo izradu lasera,

koji bi radili na valnim duljinama na kojima je otezano ostvarivanje inverzije naseljenosti (vi-

3.5. Zakljucak 66

sokofrekventno podrucje elektromagnetskog spektra). Buduca istrazivanja ovog fenomena

mogla bi biti ostvarena na uzorku ultrahladnih rubidijevih atoma, gdje je vrijeme zivota ko-

herencija puno duze i gdje bi se mogla detaljnije provjeriti ovisnost induciranih koherencija o

snagama probnog i veznog lasera.

4 Medudjelovanje femtosekundnih

pulseva i rezonantnog medija mjereno

FROG tehnikom

Opis medudjelovanja femtosekundnih pulseva s rezonantnim medijem jos uvijek nije teorijski

rijesen na opcenit i konzistentan nacin. Razlog tome lezi u cinjenici da u blizini rezonancije

dolazi do znacajnog medudjelovanja lasera i medija. Laserski puls bitno utjece na svojstva

medija, a izmjenjeni medij takoder utjece na prostiranje pulsa medijem. Ova situacija pod-

sjeca na opis fenomena elektromagnetski inducirane transparencije pa ne iznenaduje cinjenica

da se pomocu EIT-a moze regulirati medudjelovanje ultrakratkih pulseva s rezonantnim medi-

jem. Osim toga, zbog velike energije ultrakratkih pulseva mogucnost induciranja visefotonskih

prijelaza u mediju je bitno povecana, sto moze, izmedu ostalog, rezultirati znacajnom ionizaci-

jom medija. Stoga je bitno sakupiti sto je moguce vise informacija o samom pulsu nakon sto

je prosao rezonantnim medijem. Za karakterizaciju elektricnog polja pulsa nakon prostiranja

kroz rezonantne pare rubidija primjenjena je metoda frekventno razlucivog optickog uzorko-

vanja (frequency resolved optical gating - FROG). Zato cu najprije opisati osnove te metode, a

zatim je primjeniti na analizu medudjelovanja femtosekundnih pulseva s rezonantnim medi-

jem - parama rubidija.

4.1. Metoda frekventno razlucivog optickog uzorkovanja

Ubrzani razvoj laserskih izvora ultrakratkih pulseva te njihova sve veca primjena u raznim

podrucjima znanosti, medicine i industrije pracen je potrebom za njihovim preciznim mjeren-

jem metodama koje su pouzdane, robusne i prakticne. Jedna od takvih metoda je i frekventno

razlucivo opticko uzorkovanje (FROG). Sama metoda razvijena je pocetkom 1990-tih [59], u

67

4.1. Metoda frekventno razlucivog optickog uzorkovanja 68

vrijeme kada su se laserski oscilatori temeljeni na pumpanju Ti-safir kristala snaznim zelenim

laserskim pumpama poceli naglo siriti znanstvenom zajednicom zbog svoje siroke primjenjivo-

sti i mogucnosti generiranja do tada najkracih laserskih pulseva, kratkih i do nekoliko femto-

sekundi (fs). Vaznost tocnog poznavanja svojstava pulseva nuzna je zbog potvrde teorijskih

modela njihova nastanka [60]. Osim toga, bitno je razumijeti koji su ogranicavajuci faktori u

stvaranju jos kracih pulseva. U velikom broju eksperimenata vazno je znati strukturu pulsa,

narocito promjenu frekvencije unutar trajanja pulsa (cvrkut). Istrazivanja stvaranja visih har-

monika pokazala su da pulsevi identicnih spektara, ali sa razlicitim spektralnim fazama imaju

bitno razlicitu efikasnost stvaranja visih harmonika [61]. U zadnje su vrijeme razvijene brojne

metode za oblikovanje femtosekundnih pulseva po volji: mijenjanjem oblika anvelope elektri-

cnog polja pulsa i/ili mijenjanjem linearnog cvrkuta pulsa. Na taj se nacin moze pomocu

samoukih algoritama na principu povratne veze manipulirati ishodom odredene kemijske

reakcije [62]. U takvim situacijama bitno je imati sto vise informacija o promjenama izazvanim

u strukturi pulsa, po mogucnosti u realnom vremenu. FROG omogucava dobivanje kompletne

informacije o obliku elektricnog polja pulsa, cak i za najkompleksnije i najkrace pulseve, u

razlicitim podrucjima valnih duljina. Metoda takoder omogucava provjeru konzistentnosti

procesa mjerenja i pronalazenja uzroka pogresaka u mjerenjima. Sama primjena metode ne

zahtjeva puno sredstava niti veliko predznanje.

Metode karakterizacije laserskih pulseva u proslosti su se uglavnom bazirale na koristenju

autokorelatora za mjerenja u vremenskoj domeni i spektrometra za mjerenja u frekventnoj

domeni. Iz tih mjerenja nije moguce dobiti podatke o intenzitetu I(t) ili vremenskoj fazi pulsa

φ(t), dok mjerenja spektra ne mogu dati informaciju o spektralnoj fazi ϕ(ω). Kao sto je vec

receno u odlomku 2.1.4, autokorelacijska karakterizacija pulsa temelji se na pogadanju oblika

anvelope pulsa o cemu onda ovisi i rezultat autokorelacijskih mjerenja. Takoder, autokorelacij-

sko mjerenje nema ugradene mehanizme interne provjere konzistentnosti dobivenih rezultata

pomocu kojih bi se mogle otkriti sistematske pogreske u mjerenjima. Novorazvijene tehnike

za potpunu rekonstrukciju elektricnog polja pulsa, medu kojima je i FROG, funkcioniraju u

kombiniranoj vremensko-frekventnoj domeni, a bazirane su na simultanim mjerenjima u obje

domene. Tako nastaju tzv. spektrogrami koji se slikovito mogu poistovjetiti s notnim zapisom

u muzici gdje oblik note oznacava njeno vremensko trajanje dok joj polozaj na ljestvici odreduje


visinu tona (frekvenciju). Spektrogram ima matematicki zapis oblika:

S(ω, τ) =

∣∣∣∣∣∣∞∫−∞

E(t)g(t− τ)e−iωtdt

∣∣∣∣∣∣2

, (4.1.1)

gdje je g(t − τ ) funkcija vremenskog prozora (gate) centrirana u trenutku t = τ ciji se polozaj

mijenja. Poznavanje spektrograma funkcijeE(t) dovoljno je za njezino potpuno odredivanje do

na apsolutnu fazu (koja u klasicnoj optici ne igra bitnu ulogu). Funkcija vremenskog prozora

ne smije biti sira od funkcije koju uzorkuje te je stoga jedina prakticna mogucnost koristenje

samog pulsa, tj. spektralno razlucivo autokorelacijsko mjerenje. Ako se za nelinearnost u auto-

korelacijskom mjerenju koristi stvaranje drugog harmonika, FROG signal je oblika:

ISHGFROG(ω, τ) =

∣∣∣∣∣∣∞∫−∞

E(t)E(t− τ)e−iωtdt

∣∣∣∣∣∣2

. (4.1.2)

Cinjenica da se za funkciju vremenskog prozora koristi sam puls komplicira odredivanje E(t)

jer spektrogramski inverzijski algoritmi zahtijevaju poznavanje funkcije vremenskog prozora,

sto kod autokorelacije nije zadovoljeno. Stoga se problem mora rjesavati po uzoru na probleme

dobivanja faze iz dvodimenzionalnih podataka. Najprije se autokorelacijski signalE(t)E(t−τ)

oznaci sa Esig(t, τ). Sada se pretpostavi da je Esig(t, τ) Fourier transformat u odnosu na τ od

Esig(t,Ω). Nade li se Esig(t,Ω) lako ce se odrediti E(t) do na multiplikativnu konstantu:

Esig(t, 0) =

∞∫−∞

E(t)E(t− τ)e−i0τdτ (4.1.3)

= E(t)

∞∫−∞

E(t− τ)dτ

= E(t)

∞∫−∞

E(τ ′)dτ ′

∝ E(t).

Izraz za FROG signal moze se zapisati koristeci Esig(t,Ω):

ISHGFROG(ω, τ) =

∣∣∣∣∣∣∞∫−∞

∞∫−∞

Esig(t,Ω)e−iωt−iΩτdtdΩ

∣∣∣∣∣∣2

. (4.1.4)

Integracijom gornjeg izraza po frekvencijama dobiva se izraz 4.1.2, odnosno, spektrogram

pulsa. Izraz 4.1.4 predstavlja kvadrat apsolutne vrijednosti dvodimenzionalnog Fourier trans-

formata od Esig(t,Ω) i iz njega nije moguce izvrijedniti fazu polja signala bez poznavanja


matematickog oblika Esig(t,Ω), sto nije problem ukoliko se zna pomocu koje nelinearnosti je

spektrogram izmjeren.

Za razliku od drugih tehnika karakterizacije ultrakratkih pulseva, FROG omogucava neo-

visnu provjeru dobivenih rezultata pomocu tzv. marginala. To su zapravo integrali snimljenih

spektrograma po vremenu ili po frekvencijama koji odgovaraju spektru, odnosno, autoko-

relaciji pulsa. Spektar i autokorelacija pulsa mogu se lako nezavisno izmjeriti te se usporedbom

moze zakljuciti da li je iterativni FROG algoritam dobro konvergirao. Osim marginala, najbo-

lja mjera uspjesnosti FROG algoritma u rekonstrukciji originalnog spektrograma jest pogreska,

koja se definira kao korijen iz kvadrata razlike izmjerenog i izracunatog FROG signala:

G =

√√√√ 1

N2

N∑i,j=1

∣∣∣IFROG(ωi, τj)− αI(k)FROG(ωi, τj)

∣∣∣2, (4.1.5)

gdje indeks k oznacava posljednju iteraciju algoritma a α je faktor koji minimizira gresku i

potreban je zbog renormalizacije. Tipicne vrijednosti pogreske su < 0, 5% na 128 × 128 ma-

trici za SHG FROG (FROG algoritam je zasnovan na brzoj Fourier transformaciji, FFT). Iznos

pogreske se skalira s velicinom matrice prema opcenitom izrazu G ∝ (TBP/N)1/2ε, gdje je

TBP umnozak duljine pulsa u vremenskoj domeni i njegove spektralne sirine, a ε je pogreska

u tockama gdje je intenzitet razlicit od nule. Brza konvergencija iterativnog algoritma sama

po sebi je pokazatelj da FROG spektrogram ne sadrzi bitnije sistematske pogreske. To je stoga

sto spektrogram sadrzi N2 tocaka koje u sebi sadrze informaciju o 2N intenzitetskih i faznih

tocaka. To znaci da je FROG mjerenje predeterminirano: postoji puno vise stupnjeva slobode u

FROG mjerenju nego li u pulsu koji se mjeri. Samim time je vjerojatnost da dva razlicita pulsa

imaju isti FROG signal jako mala. Jednako je mala i vjerojatnost da ce lose FROG mjerenje s

velikom sistematskom pogreskom odgovarati stvarnom pulsu. Kod postupka FROG mjerenja

najbitnije je zadovoljiti tzv. FSR (FROG sampling rate) uvjet, sto znaci da spektrogram mora

sadrzavati sve tocke koje sadrze informaciju o pulsu a to su u principu sve tocke ciji je intenzitet

iznad intenziteta suma. U praksi je taj uvjet zadovoljen ako je intenzitet signala na rubovima

spektrograma reda velicine 10−4 maksimalnog signala. Taj kriterij strozi je od Nyquistovog kri-

terija [63] koji se cesto koristi u obradi signala. Nyquistov kriterij kaze da ce funkcija konacnog

trajanja u vremenu (ili konacnog spektra) biti propisno uzorkovana ako je najvisa frekvencija

koja se pojavljuje uzorkovana barem dva puta u jednom periodu. Tada ce diskretni uzorci

signala sadrzavati svu informaciju o signalu bez obzira na cinjenicu da ce npr. Gaussijan

uzorkovan Nyquistovom ratom imati samo jednu tocku iznad polovice maksimuma i svega 5


tocaka iznad razine od 1% signala. Dakle, spektrogram koji zadovoljava FSR sigurno sadrzi sve

potrebne informacije za rekonstrukciju originalnog elektricnog polja pulsa. Vec je spomenuto

da je FROG algoritam zasnovan na brzoj Fourier transformaciji. Kako bi transformacija bila

brza potrebno ja da broj tocaka bude 2n, gdje je n cijeli broj. To ne znaci da izmjereni FROG

signal mora imati takav korak u vremenskoj i frekventnoj domeni, vec sam program interpolira

mjerenje na matricu unaprijed zadane 2n dimenzije. Unatoc tome, pozeljno je da uzorkovanje

bude podjednako u obje domene. Izborom velicine matrice odreduje se i odnos izmedu koraka

u frekventnoj domeni i onoga u vremenskoj domeni. Oni su povezani izrazom:

∆ν =1

N∆t. (4.1.6)

Prilikom manipuliranja sa velicinom FFT matrice koristene za rekonstrukciju pulsa treba imati

na umu da FSR uvjet mora uvijek biti zadovoljen. N mora biti takav da za dani ∆t sadrzava

cijeli vremenski razvoj pulsa i da istovremeno za odgovarajuci ∆ν spektrogram sadrzi cijeli

spektar pulsa. Ukoliko izmjereni FROG signal ima u jednoj dimenziji manje tocaka od N ,

prazne tocke popuniti ce se nulama. Ako se, nakon sto je algoritam konvergirao, zeli povecati

rezolucija dobivenog oblika pulsa u bilo kojoj domeni, dovoljno je u drugoj domeni signal

nadopuniti nulama do zeljene preciznosti i zatim izvrsiti Fourier transformaciju.

Postoji nekoliko algoritama za rekonstrukciju oblika pulsa te je stoga najbolje koristiti vise

njih istovremeno. Ipak, jedna je algoritamska tehnika superiorna nad ostalima i najcesce je

dovoljna za rekonstrukciju vecine pulseva. Radi se o metodi generaliziranih projekcija. Puls

E(t) ili Esig(t, τ) koji se pokusava rekonstruirati mora zadovoljavati dva fizikalna uvjeta. Prvi

je da FROG signal predstavlja jednodimenzionalnu Fourier transformaciju:

IFROG(ω, τ) =

∣∣∣∣∣∣∞∫−∞

Esig(t, τ)e−iωtdt

∣∣∣∣∣∣2

. (4.1.7)

Drugi uvjet slijedi iz tipa koristene nelinearnosti u FROG mjerenju i za SHG slucaj glasi:

Esig(t, τ) ∝ E(t)E(t− τ). (4.1.8)

Cilj je naci poljeEsig(t, τ) koje ce istovremeno zadovoljiti oba uvjeta. Bit tehnike generaliziranih

projekcija prikazana je na slici 4.1. Neka cijela slika predstavlja sva moguca poljaEsig(t, τ). Ona

polja koja zadovoljavaju prvi uvjet oznacena su gornjim elipticnim podrucjem, dok su ona polja

koja zadovoljavaju drugi uvjet predstavljena donjim eliptickim podrucjem. Elektricno polje

pulsa - signala koje zadovoljava oba uvjeta jedinstveno je i odredeno je tockom dodira dvaju


podrucja rjesenja. Do rjesenja se dolazi radeci ”projekcije”. Pocetno pretpostavljeno rjesenje

obicno ne zadovoljava nijedan uvjet. U prvoj iteraciji radi se projekcija na podrucje koje za-

dovoljava jedan od uvjeta i to tako da je udaljenost do njega od pocetnog rjesenja minimalna.

Zatim se, u slijedecoj iteraciji, radi projekcija na najblizu tocku u drugom podrucju rjesenja,

i tako dalje dok se ne dode do konacnog rjesenja. Ako su dva skupa uvjeta konveksna (sve

linije koje povezuju neke dvije tocke u jednom od podrucja nigdje ne izlaze iz tog podrucja)

konvergencija postupka je osigurana. Nazalost, podrucja koja zadovoljavaju FROG uvjete nisu

konveksna. Stoga moraju definirati ”generalizirane projekcije” pri cemu se konvergencija pos-

tupka ne moze garantirati. Generalizirana projekcija na skup rjesenja koji zadovoljava jed-

nadzbu 4.1.7 zahtijeva da se iznos E(k)sig (ωi, ti) zamijeni s korijenom od IFROG(ωi, ti). Na taj se

početno polje Esig(t,τ)

skup polja koja zadovoljavaju uvjet optičke nelinearnosti: Esig(t,τ)=E(t)E(t‐ τ)

skup polja koja zadovoljavaju uvjet:

IFROG(ω,τ)=| ∫ Esig(t,τ)exp(iωt)dt|2

konačno rješenje

Slika 4.1: Geometrijska interpretacija iterativnog algoritma generaliziranih projekcija kojapokazuje da je u slucaju konveksnih skupova uvjeta konvergencija prema ispravnomrjesenju osigurana.

nacin dobiva najmanja promjena signalnog polja koja je u skladu sa mjerenjem. Za projek-

ciju na drugo podrucje rjesenja potrebno je naci novo polje E(k+1)sig (ti, τj) u k + 1 iteraciji koje

minimalizira funkcional pomaka:

Z =

N∑i,j=1

∣∣∣E(k)sig (ti, τj)− E(k+1)

sig (ti, τj)∣∣∣2 (4.1.9)

i koje zadovoljava izraz 4.1.8. Oba uvjeta ispunjena su istovremeno ako u gornji izraz uvrstimo

polje E(k+1)sig (ti, τj) oblika istovjetnog izrazu 4.1.8, odnosno:

Z =N∑

i,j=1

∣∣∣E(k)sig (ti, τj)− E(k+1)(ti)E

(k+1)(ti − τj)∣∣∣2 . (4.1.10)


Jednom kada se izracuna E(k+1)(ti), odgovarajuce polje signala moze se izracunati iz izraza

4.1.8. Tako dobivamo polje signala u iducoj iteraciji, E(k+1)sig (ti, τj). Ocito E(k+1)

sig (ti, τj) zadovo-

ljava uvjet 4.1.8 te istovremeno minimizira Z. Proces zamjene E(k)sig (ti, τj) s E(k+1)

sig (ti, τj) pred-

stavlja generaliziranu projekciju.

Eksperimentalni postav za FROG mjerenje pomocu stvaranja drugog harmonika u neline-

arnom mediju prikazan je na slici 4.2. Stvaranje drugog harmonika ima prednost pred drugim

nelinearnostima zbog cinjenice da se radi o nelinearnom efektu drugoga reda te je time i os-

jetljivost FROG tehnike u ovoj varijanti najveca, tj. mogu se mjeriti pulsevi najmanje snage.

Slika 4.2: Shema mjerenja FROG tehnikom sa frekventnim udvostrucavanjem. DS je djeljiteljsnopa, pomicne linearne sanjke sluze za vremensko razdvajanje pulseva (τ ) a BBO jenelinearni kristal za frekventno udvostrucavanje.

Najveca mana ove FROG varijante je dvoznacnost smjera vremena. FROG signal uvijek je

simetrican s obzirom na ishodiste vremenske osi te puls i njegov vremenski invertiran ob-

lik imaju isti spektrogram. Dvoznacnost se moze eliminirati na vise nacina, no najelegantnije

rjesenje je da se na put pulsa prije FROG postava stavi tanko staklo koje zbog povrsinskih re-

fleksija stvara slabi satelitski puls iza glavnog pulsa. Mjerenje FROG signala vrsi se na slijedeci

nacin: puls koji se mjeri najprije se razdvoji u dva identicna pulsa. Jedan od pulseva pro-

lazi promjenjivi opticki put dok je drugome opticki put konstantan. Na taj se nacin stvara ra-

4.2. Medudjelovanje rubidijevih atoma i femtosekundnih pulseva u opticki tankom mediju 74

zlika u vremenu dolaska pulseva u nelinearni kristal za frekventno udvostrucavanje, npr. KDP

(KH2PO4 ili KD2PO4) ili BBO (beta−BaB2O4) kristal. Bitno je da je kristal dovoljno tanak da

omogucava frekventno udvostrucavanje svih frekvencija u spektru pulseva (to narocito vrijedi

za najkrace femtosekundne pulseve). Pulsevi se fokusiraju na kristal pomocu leca ili sfernog

zrcala. Kako se radi o nekolinearnom stvaranju drugog harmonika fundamentalni pulsevi i

drugi harmonici nastali u smjeru njihova prostiranja se lako prostorno i spektralno profiltriraju

te samo mjerenje nema nikakav pozadinski signal osim signal zbog tamne struje CCD spek-

trometra. Spektralna rezolucija mjerenja odredena je rezolucijom koristenog spektrometra, a

vremensku rezoluciju odreduje minimalni korak ”sanjki” kojima se ostvaruje promena duljine

optickog puta. Tipicne minimalne vrijednosti su ∆t = 2 fs i ∆λ = 0.1 nm.

Za analizu spektrograma u ovom radu koristen je komercijalni program Frog3 [64]

koji primjenjuje nekoliko razlicitih algoritama pri analizi spektrograma te omogucava

izracunavanje i teorijskih spektrograma na temelju zadanog elektricnog polja pulsa. Program

takoder rekonstruira FROG spektrogram iz izracunatog polja koji moze posluziti za vizualnu

provjeru uspjesnosti izvrednjavanja parametara pulsa iz FROG spektrograma. Za provjeru

mogu posluziti i marginali koji su sastavni dio izlaznih rezultata programa.

4.2. Medudjelovanje rubidijevih atoma i femtosekundnih pulseva u

opticki tankom mediju

Pulsevi povrsine nula (0-π pulsevi) nastaju kao rezultat rezonantnog medudjelovanja izmedu

pulsa i medija. 0-π pulsevi nakon prostiranja medijem, iako rezonantni, ostavljaju naseljenosti

atomskih nivoa gotovo nepromijenjenima. Pocetak pulsa pobuduje atom u pobudeno stanje

dok ga ostatak pulsa, zbog nagle promjene faze elektricnog polja pulsa za π, vraca nazad u

pocetno stanje. Opis prostiranja pulseva kroz rezonantni medij najcesce se zapocinje teoremom

o povrsini pulsa (pulse-area theorem), koji se u slucaju slabih polja reducira na McCall-Hahnov

teorem [65]. Teorem tvrdi da se povrsina pulsa A eksponencijalno smanjuje s putem koji puls

prolazi u mediju. Povrsina pulsa se definira preko vremenskog integrala anvelope elektricnog

polja pulsa E(t, z):

A ∝∞∫−∞

E(t, z)dt. (4.2.1)

Teorem o povrsini pulsa moze se shvatiti kao generalizacija Beerovog zakona apsorpcije.

Povrsina pulsa ide u nulu nakon duljine propagacije koja je reda velicine inverznog koefici-


jenta apsorpcije α0 na vrhu rezonancije. U slucaju opticki debelog sredstva, α0L 1 te se

povrsina pulsa naglo smanjuje ka nuli. No to nuzno ne znaci i apsorpciju energije pulsa jer je

energija pulsa definirana integralom kvadrata anvelope polja:

∞∫−∞

E2(t, z)dt.

Beerov zakon vrijediti ce samo u aproksimaciji gotovo monokromatskog laserskog polja ciji

je spektar uzi od Dopplerove sirine rezonancije, dakle kada dolazi do apsorpcije veceg dijela

spektra pulsa. Ultrakratki pulsevi, zbog svoje velike spektralne sirine, prostiranjem kroz re-

zonantni medij zanemarivo ce se apsorbirati te im je energija sacuvana, iako povrsina pulsa

iscezava. Kako bi istovremeno zadovoljio oba uvjeta, puls razvija snazne titraje kompleksne

anvelope polja. Ti titraji predvideni su teorijski [66] i potvrdeni eksperimentalno [67] u slucaju

relativno slabih pulseva (perturbativni rezim). U slucaju snaznih pulseva, opazeni su neki za-

nimljivi efekti: raspadanje pulseva [68], kompresija pulseva zbog koherentne apsorpcije [69] te

samoinducirana transparencija (SIT) [68].

Vecina istrazivanja vezanih uz nastajanje i prostiranje 0-π pulseva, teorijskih [66, 70] i

eksperimentalnih [71, 72], radena je 1970-tih i 1980-tih godina, nakon razvoja snaznih laserskih

pulsnih izvora u nanosekundnom i pikosekundnom podrucju. Prostiranje subpikosekundnih

rezonantnih laserskih pulseva kroz pare natrija prvi je proucavao Grischkowsky [73]. Razvo-

jem femtosekundnih lasera jos vece spektralne sirine, dodatno je naglasena razlika izmedu

spektra pulsa i sirine rezonancije te se govori o prostiranju pulsa medijem u uvjetima ostre

linije (sharp line limit - SLL) gdje je apsorpcija energije pulsa uistinu zanemariva.

Efekti akumulacije naseljenosti i koherencija, kao posljedica cinjenice da su atomska re-

laksacijska vremena puno dulja od perioda femtosekundnih pulseva, prvi su puta teorijski

analizirane u sistemu atoma rubidija s dva nivoa [74]. Kasnije su razmatranja prosirena na

model atoma s tri nivoa pod utjecajem dvofotonskog pobudenja [75], gdje su proucavani utje-

caji oblika i parametara pulsa na akumulacijske efekte, ukljucujuci i slucaj 0-π pulseva. Slijedeci

ideju predstavljenu u tim radovima, razvijena je metoda modificirane direktne spektroskopije

frekventnim cesljem (MDFCS), u kojoj se slabim probnim kontinuiranim laserom mjere pro-

mjene u rezonantnoj apsorpciji zbog efekta brzinski selektivnog optickog pumpanja (velocity

selective optical pumping - VSOP) femtosekundnim nizom (vlakom - train) pulseva [76].

Koristenjem vec razvijene (teorijski i eksperimentalno) MDFCS metode zeljelo se prouciti

efekt rezonantno oblikovanog 0-π femtosekundnog pulsa u opticki tankim parama rubidija


×

°°°°

Slika 4.3: Teorijske simulacije stvaranja 0-π pulseva u mediju u okviru linearne disperzijsketeorije. Prikazan je realni dio anvelope elektricnog polja pulsa. Usporedno je za isteuvjete prikazan i intenzitet polja.

na akumulacijske efekte na istom atomskom sistemu. 0-π puls nastaje prostiranjem rezo-

nantnog femtosekundnog pulsa male energije kroz disperzivni medij. Oblikovani puls za-

tim medudjeluje s atomima para rubidija u drugoj celiji te se pomocu MDFCS metode, uz

koristenje fazno-osjetljivog pojacala, promatraju akumulacijski efekti. Upravo koristenje fazno-

osjetljivog pojacala omogucava veliku osjetljivost metode te se mogu uociti promjene apsorp-

cijskog profila s rezolucijom od nekoliko MHz [77]. Mijenjanjem koncentracije atoma rubidija

u postupku stvaranja 0-π pulseva naglo se mijenja i oblik anvelope pulsa. Promjena oblika

se zatim odrazava i na promjenu akumulacijskih efekata. Eksperimentalni rezultati se mogu

dobro usporediti s vec razvijenom teorijom baziranoj na poluklasicnom opisu medudjelovanja

atoma s 4 nivoa i elekticnog polja pulsa u formalizmu matrice gustoce stanja [78]. Anvelopa

elektricnog polja modificiranog pulsa dobiva se prostiranjem pulsa kroz nehomogeno prosiren

linearni disperzivni medij. Rezultat prostiranja prikazan je na slici 4.3 za nekoliko razlicitih

koncentracija atoma rubidija i duljinu celije od 5 cm. Pocetni oblik pulsa dan je Gaussovim

oblikom amplitude 1×106 V/m. Pulsu je dodan i linearni cvrkut od −3 × 10−5rad fs−2 kako

bi njegova spektralna sirina odgovarala mjerenim vrijednostima (∆ν = (5.4 − 5.8) × 1012Hz,

∆λ ≈ 10 − 12 nm (FWHM)). To je opravdano stoga sto puls iz oscilatora najcesce nije najkraci

moguci, sto znaci da posjeduje linearni cvrkut. Vremenski integral realnog dijela anvelope elek-


tricnog polja za svaku koncentraciju rezonantnih para rubidija priblizno je jednak nuli. Tocnije,

uzimajuci da je vrijednost dipolnog momenta 52S1/2 → 52P1/2 prijelaza 2.537×10−29Cm [46]

povrsina pulsa iznosi 0.014π.

Prostiranje ultrakratkog pulsa male energije kroz rezonantni medij u +z smjeru moze se

opisati u okviru klasicne linearne disperzijske teorije s:

E(ω, z) = E(ω, 0)e−ik(ω)z, (4.2.2)

gdje je E(ω,z) kompleksni spektar pulsa, a E(ω,0) Fourierov transformat pocetnog vremenskog

oblika polja. k(ω) je valni vektor opisan relacijom 2.1.30. Indeks loma sredstva n(ω) dan je

klasicnom disperzijskom formulom [79]:

n(ω) = 1 +Ne2

2ε0me

4∑j=1

fj1

ω2j − ω2 + iγjω

, (4.2.3)

gdje su ωj frekvencije 52S1/2(Fg = 1, 2) → 52P1/2(Fe = 1, 2) prijelaza odgovarajucih sirina

γj i oscilatornih jakosti prijelaza fj . Zbog cinjenice da je rezonantni medij relativno rijedak

°°°°

Slika 4.4: Teorijski spektri pulsa prije i nakon prolaska kroz rezonantne pare rubidija. Desno jeprikazan uvecani centralni dio spektra za nekoliko razlicitih temperatura rubidijevecelije.

(NRb < 1012 cm−3), sirina linija se moze, u gruboj aproksimaciji, opisati homogenim sirenjem,

dok se sirina apsorpcijske linije moze napisati kao suma γ = γn + γsudar + γDoppler [80]. Kako je


Dopplerova sirina na temperaturama do 100C puno veca od prirodne sirine u prvoj aproksi-

maciji je γ = γDoppler + γsudar. Eksperimentalno je utvrdeno da doprinos sirini atomskih linija

zbog sudarnog sirenja iznosi 1×10−7 Hz cm3 [81]. U racunu je koristen velik broj tocaka (4×106)

kako bi za odredeni, ne prevelik, korak u vremenskoj skali (5 fs) puls bio definiran na dovoljno

sirokom vremenskom prozoru. Sirina prozora ujedno definira i korak u frekventnoj domeni, za

koji je bitno da bude mali u odnosu na sirinu apsorpcijskih linija. Konkretno, vremenski prozor

od 2×10−8 s daje korak u frekventnoj domeni od 50 MHz. Na slici 4.4 prikazan je spektar pulsa

Gaussovog vremenskog oblika, trajanja 85 fs prije i nakon prolaska kroz reznonantne pare ru-

bidija. Pri temperaturi od 80C dolazi do stapanja pojedinih hiperfinih apsorpcijskih linija u

jednu liniju, dok se na sobnoj temperaturi vide doprinosi gotovo svih od 8 hiperfinih prijelaza

(a) izmjereni FROG spektrogram za TRb = 24C (b) rekonstruirani FROG spektrogram za TRb = 24C

(c) izmjereni FROG spektrogram za TRb = 115C (d) rekonstruirani FROG spektrogram za TRb = 115C

Slika 4.5: Usporedba izmjerenih spektrograma sa spektrogramima rekonstruiranima pomocu FROG al-goritma. Na nizoj temperaturi utjecaj rezonantnog medija na puls je zanemariv i ne dolazido stvaranja 0-π pulseva. Na visoj temperaturi dolazi do izrazenog medudjelovanja izmedumedija i pulseva.


D1 linije za oba rubidijeva izotopa. I dok je MDFCS teorija osjetljiva na promjene u obliku pulsa

za koncentracije rubidija koje odgovaraju temperaturama malo vecima od sobne (40 − 50C),

FROG mjerenja, prikazana na slici 4.5 zajedno sa spektrogramima rekonstruiranima pomocu

FROG algoritma, ne pokazuju bitnije promjene elektricnog polja pulsa sve do temperatura od

oko 80C. Cak i tada, FROG mjerenje nije u mogucnosti u potpunosti kvantitativno opisati

titraje anvelope elektricnog polja pulsa. Kako bi se bolje istaknula podrucja slabijeg intenzi-

teta, ovdje se, kao i na svim ostalim prikazanim FROG spektrogramima, prikazuje korijen iz

intenziteta spektrograma.

Postoje barem dva izvora pogreski na koje je FROG mjerenje osjetljivo. Prvo, 0-π puls nije

vise dobro definiran samo u uskom vremenskom prozoru sirine nekoliko stotina fs vec se titraji,

doduse slaboga intenziteta, protezu u vremenu na nekoliko desetaka, pa i stotina ps, ovisno o

koncentraciji rubidijevih atoma. Stoga bi korektno mjerenje FROG tehnikom trebao obuhvatiti

barem veci dio tog vremenskog prozora i to s rezolucijom koja ce ipak dobro opisati ponasanje

pulsa oko vremena τ = 0 gdje je pohranjena vecina energije pulsa i gdje su vremenske pro-

mjene anvelope pulsa najbrze. Velicina vremenskog prozora odreduje i spektralni korak. Kako

je apsorpcijska linija puno uza od spektra laserskog pulsa, ponovno je potrebno imati dovoljno

°

Slika 4.6: Usporedba realnog dijela anvelope elektricnog polja pulsa izracunatog pomocu line-arne propagacijske teorije s rezultatima FROG algoritma za teorijski izacunat i eks-perimentalno mjereni spektrogram. Za uvrstavanje u FROG algoritam koristeno je1024 tocaka iz teorijskog polja pulsa dok je eksperimentalno odredivanje polja pulsaradeno na matrici dimenzije 512× 512.


sirok vremenski prozor. Da bi se u praksi provjerio utjecaj uzorkovanja u FROG mjerenju na

izracunati oblik polja pulsa, simulirano elektricno polje dobiveno koristenjem linearne propa-

gacijske teorije uvrsteno je u FROG algoritam kako bi se izracunao spektrogram i iz njega dobila

informacija o elektricnom polju pulsa. Izracunati spektrogram se zatim moze vizualno uspo-

rediti s odgovarajucim eksperimentalnim FROG spektrogramom. Razlika izmedu teorijskog

realnog dijela kompleksne anvelope elektricnog polja pulsa i odgovarajuceg elektricnog polja

dobivenog iz FROG mjerenja prikazana je na slici 4.6, zajedno s elektricnim poljem koje nam

daje FROG algoritam kada uvrstimo teorijsko elektricno polje pulsa. Kako FROG algoritam

rasporeduje ulazne podatke na matricu dimenzije do 2048 × 2048 tocaka teorijsko polje nije

moguce u cijelosti uvrstiti u algoritam vec se izreze odgovarajuci dio simetricno oko ishodista

vremenske skale. To je i razlog neslaganja polja dobivenog primjenom FROG tehnike na teorij-

sko polje pulsa s tim istim poljem, jasno uocljivo na slici 4.6. U principu je moguce ulazne po-

datke i interpolirati cime bi se zahvatio cijeli izracunati vremenski prozor, ali se time drasticno

povecava vremenski korak sto daje potpuno beskorisne rezultate. Na nizim koncentracijama

atoma rubidija titraji elektricnog polja pulsa su sve manje izrazeni te je realno ocekivati da ce

se i efekt izrezivanja odredenog vremenskog prozora konstantne dimenzije smanjivati tj. da ce

°

°

Slika 4.7: Razlike u realnom dijelu anvelope elektricnog polja pulsa dobivene iz FROGmjerenja i pomocu linearne disperzijske teorije za dvije temperature para rubidija.

se dva polja sve bolje slagati. Slika 4.7 to i potvrduje. Na temperaturi od 50C razlike postaju


zanemarive zbog cinjenice da i medij sve manje utjece na puls.

Usporedba izmjerenih i rekonstruiranih FROG spektrograma za sobnu temperaturu i naj-

visu postignutu temperaturu para rubidija od 115C prikazane je na slici 4.5. Vizualnom us-

poredbom spektrograma nije tesko doci do zakljucka da su slicnosti spektrograma puno vece

na nizoj temperaturi, u uvjetima u kojima su efekti prostiranja pulsa rezonantnim medijem

zanemarivi. Na visoj temperaturi para rubidija intenzitet pulsa na rubovima promatranog

vremenskog prozora vise nije zanemariv i zbog toga je slaganje izmjerenog i rekonstruiranog

spektrograma losije (pogreska FROG algoritma je veca). Na slici 4.8 prikazan je spektar pulsa

dobiven iz obrade FROG mjerenja. Iako spektar kvalitativno ne odgovara onome prikazanom

na slici 4.4 razlog tome nije premali broj tocaka vec preuzak vremenski prozor u kojem su

mjerenja izvrsena. Spektrogram pri visoj temperaturi para rubidija uglavnom zadovoljava FSR

uvjet, no ocito bi za bolje rezultate bilo nuzno povecati vremenski prozor, uz zadrzavanje ko-

raka u vremenskoj domeni unutar granica ∆t = 5 − 30 fs. FROG algoritam postaje racunski

iznimno zahtjevan na matricama dimenzija vecih od 2048× 2048 koje bi, cini se, bile nuzne za

korektno izvrednjavanje parametara 0-π pulseva pomocu FROG tehnike. Promjena dimenzije

N matrice sa 2n na 2n+1, gdje je n cijeli broj, usporava FROG algoritam za faktor 4(1 +n−1). Na

primjer, promjenom dimenzije matrice sa 512×512 na 2048×2048 vrijeme racunanja se poveca

°°

Slika 4.8: Rekonstruirani spektri pulsa iz eksperimentalnih FROG spektrograma za dvije tem-perature para rubidija. Apsorpcija spektra pulsa je puno veca (sira) od stvarne i nijeogranicena rezolucijom FROG algoritma.


za oko 20 puta. Moze se, dakle, zakljuciti da u ovom primjeru prednost u karakterizaciji pul-

seva ide na stranu MDFCS tehnike koja puno tocnije opisuje male promjene pulseva nakon

medudjelovanja s rezonantnim medijem niske koncentracije. Razlika izmedu realnog dijela

anvelope elektricnog polja dobivenog rekonstrukcijom iz FROG spektrograma prikazana na

slici 4.9 jasno upucuje na pojavu titraja na vecim koncentracijama para rubidija, kojih na sobnoj

temperaturi nema. Ti titraji eksperimentalna su potvrda stvaranja 0-π pulseva prolaskom kroz

rezonantni medij, iako je oblik polja prilicno drugaciji od ocekivanog. Iz izmjerene faze pulsa

moze se zakljuciti da puls koji izlazi iz laserskog oscilatora ima odredeni linearni cvrkut. U

protivnom bi vremenska ovisnost faze pulsa bila opisana pravcem (pogledati sliku 2.2).

°°

°°

Slika 4.9: Rekonstruirana anvelopa elektricnog polja pulsa iz eksperimentalnih FROG spektro-grama za dvije temperature para rubidija. Crtkane linije odnose se na fazu pulsa upodrucju gdje je puls dobro definiran. Oblik faze pulsa upucuje na postojanje linear-nog cvrkuta.

Zanimljivo je, za kraj, jos usporediti izgled izmjerenih i rekonstruiranih FROG spektro-

grama sa spektrogramima rekonstruiranima pomocu teorijskih polja izracunatih primjenom

linearne propagacijske teorije. Na slici 4.5 prikazani su izmjereni spektrogrami zajedno s nji-

hovim rekonstrukcijama pomocu FROG algoritma, dok se na slici 4.10 nalaze spektrogrami

dobiveni iz teorijskih simulacija. I ovdje je slaganje spektrograma znatno moduliranih pulseva

lose zbog nedovoljne sirine promatranog vremenskog prozora. Dakle, neslaganje eksperimen-

talnih rezultata sa teorijskim predvidanjima nije uzrokovano malom spektralnom rezolucijom


(a) TRb = 20C (b) TRb = 50C

(c) TRb = 80C (d) TRb = 110C

Slika 4.10: Izgled FROG spektrograma rekonstruiranih koristenjem teorijskog 0-π pulsa u okviru line-arne propagacijske teorije. Iako je vremenska ovisnost teorijskog elektricnog polja pulsaizracunata u vremenskom prozoru od 20 ns, za rekonstrukciju su koristene samo vrijednostipolja u vremenskom prozoru koji odgovara eksperimentalnim rezultatima (1 ps).

FROG mjerenja. Ogranicavajuci faktor FROG mjerenja kompleksnih pulseva (u koje spadaju

i 0-π pulsevi) je koristenje FFT metode zbog koje rezolucija u frekventnoj domeni i sirina vre-

menskog prozora u vremenskoj domeni nisu nezavisne velicine. Na visim temperaturama

para rubidija vremenski prozor postaje toliko sirok, da bi odrzavanje konstantne spektralne re-

zolucije zahtijevalo uzorkovanje na vrlo velikom broju tocaka. U tom slucaju FROG algoritam

postaje racunski prezahtjevan te je primjena metode za karakterizaciju kompleksnih pulseva

ovog tipa neprakticna.

Ukratko, tehnika frekventno razlucivog optickog uzorkovanja (FROG) primjenjena je u

karakterizaciji 0-π pulseva stvorenih prolaskom femtosekundnog pulsa kroz rezonantne pare

rubidija. U frekventnoj domeni se puls, zbog apsorpcije, mijenja u podrucju puno uzem od

4.3. Konusna emisija u opticki debelim parama rubidija 84

sirine spektra pulsa dok je vremensko trajanje pulsa, zbog titraja koji se protezu na vremen-

skim skalama puno vecima od trajanja ulaznog pulsa tesko definirati. Usporedbom s teorijskim

rezultatima u aproksimaciji linearne propagacijske teorije definirana su ogranicenja FROG

tehnike za karakterizaciju ultrakratkih pulseva. Ipak, ova relativno jednostavna tehnika moze

biti korisna za kvalitativnu i preliminarnu analizu modulacije femtosekundnih pulseva pro-

laskom kroz rezonantne opticki tanke atomske pare.

4.3. Konusna emisija u opticki debelim parama rubidija

Konusna emisija nelinearni je opticki efekt koji se u gustim parama metala proucava vec neko-

liko desteljeca. Do konusne emisije najcesce dolazi kada je spektar lasera ugoden u plavo krilo

(manje relativne valne duljine) rezonantnog prijelaza. Manifestira se kao jedan ili vise difuznih

svjetlosnih prstenova koji okruzuju centralni laserski snop. Spektar konusne emisije je najcesce

pomaknut u crveno u odnosu na rezonantnu valnu duljinu. Iako su uglavnom za opazanja

koristeni pulsni laserski izvori [67, 82, 83, 84, 85, 86] ciji je intenzitet obicno veci od inten-

ziteta kontinuiranih laserskih izvora, konusna emisija je opazena i s kontinuiranim laserima

[87]. Ponudeno je nekoliko modela kojima se pokusava objasniti efekt konusne emisije. Jedan

od modela opisuje stvaranje konusne emisije kroz cetverovalno mijesanje (four-wave mixing) u

mediju. Taj model dobro opisuje konusnu emisiju u tekucinama ili staklima, tj. u onim medi-

jima gdje je spektar lasera daleko od rezonancija [88]. Spektralne komponente pomaknute u

plavo i u crveno pojavljuju se na kutevima konusne emisije koji su u skladu s uvjetima faznog

uskladivanja cetverovalnog mijesanja. No, kada se puls nade u blizini neke rezonancije u

mediju situacija postaje puno kompliciranija. Eksperiment Hartera i Boyda [82, 83] pokazao

je da u takvoj situaciji u konusnoj emisiji nedostaje plavo pomaknuta spektralna komponenta.

Autori su ustvrdili da, istovremeno cetverovalnim mijesanjem, dolazi do efekta samofokusira-

nja i stvaranja stabilnih filamenata pri cemu plavo pomaknuta spektralna komponenta ostaje

zarobljena unutar filamenta zbog totalne unutarnje refleksije. No, pokazalo se da ovaj opis nije

dostatan da pokrije sve opazene efekte konusne emisije te su predlozeni brojni drugi modeli.

Prva mjerenja konusne emisije na Institutu za fiziku radena su u gustim cezijevim parama

[89]. Pokazano je da konusna emisija prolaskom nerezonantnog femtosekundnog pulsa nastaje

zbog prostorne samomodulacije faze zbog induciranog nelinearnog indeksa loma u podrucju

izrazene molekularne apsorpcije. Teza je dodatno potkrijepljena direktnom korelacijom ovis-


nosti kuta konusne emisije o koncentraciji dimera.

U opisu konusne emisije na upadnoj valnoj duljini koristi se efekt samofokusiranja i samo-

defokusiranja [67, 90] temeljen na optickom Kerrovom efektu (vidjeti 2.2.8). Indeks loma dru-

goga reda, n2, proporcionalan je s nelinearnom susceptibilnosti χ(3). U granici adijabatske

slijednosti (adiabatic following limit) [14, 67] nelinearna susceptibilnost χ(3) obrnuto je propor-

cionalna s ∆3, gdje je ∆ odmak frekvencije lasera od rezonantne frekvencije. Zbog ovakve ovis-

nosti susceptibilnosti o odmaku lasera, medij ce na prostiranje pulsa drugacije utjecati kada je

centralna valna duljina pulsa veca, odnosno, manja od rezonantne valne duljine. Granica adi-

jabatske slijednosti vrijedi ako je trajanje pulsa puno krace od vremena relaksacija populacija i

koherencija te ako je laser dovoljno daleko od rezonancije [14, 67].

Istrazivanja konusne emisije nastavljena su u rezimu prostiranja pulsa ugodenog u blizinu

rezonantnih linija 5S1/2 → 5P1/2,3/2 prijelaza u gustim parama rubidija [91]. Za stvaranje gustih

rubidijevih para koristena je safirna kiveta duljine 12 cm, promjera 12 mm. Pomocu specijalno

2a0Rb kiveta

L

BBO

θCEd

FPS PZ

zaslon

zf

Slika 4.11: Eksperimentalni postav za mjerenje konusne emisije u gustim parama rubidija.

dizajnirane peci kiveta se zagrijavala do maksimalno 420C sto odgovara koncentraciji atoma

rubidija od oko 2.5 × 1017 cm−3 [47]. Femtosekundni laserski puls generiran je u komercijal-

nom Ti-safir oscilatoru (Spectra Physics Tsunami). Trajanje pulsa je oko 80 fs, repeticija iznosi 80

MHz, a valna duljina lasera je podesiva u podrucju oko 730-880 nm. U eksperimentu je izlazna

snaga iznosila tipicno 700 mW. Poprecni presjek pulsa ima Gaussov oblik promjera ≈ 2 mm

mjereno na 1/e2 intenziteta na maksimumu i divergencije snopa manje od 0.5 mrad. Konusna

emisija mjerena je na zastoru postavljenom na udaljenosti od 5 m od kivete. Kut konusne

emisije mjeren je iz promjera konusne emisije na zastoru pomocu geometrijskih odnosa koji


su prikazani na slici 4.11 koja prikazuje najbitnije elemente mjernog postava. Provjera pros-

torne raspodjele spektra konusne emisije ucinjena je pomocu kompaktnog spektrometra sa

svjetlovodnim kablom (Ocean Optics S2000). Kabel je postavljen na, kompjuterski upravljan,

motorizirani translator, cime je omoguceno pomicanje spektrometra u ravnini poprecnog pres-

jeka laserskog snopa. Vremenski oblik pulsa dobiven je metodom medukorelacije, definirane

izrazom 2.1.41, uz koristenje kristala za frekventno udvostrucavanje (BBO, debljine 100 µm).

Pomocu pokrovnog stakalca (PS) dio laserskog snopa je skrenut prije ulaska u kivetu te je kas-

nije preklopljen u BBO kristalu s dijelom snopa koji je prosao kroz kivetu pomocu preklopnog

zrcala (PZ), slika 4.11. Opticki put kojim prolazi izvorni puls mijenja se pomocu translatora

visoke preciznosti.

Najniza temperatura para rubidija pri kojoj je uoceno pojavljivanje konusne emisije iznosi

340C, sto odgovara koncentraciji od 5 × 1016 cm−3 [47]. Na slici 4.12 prikazana je linearna

ovisnost kuta konusne emisije o koncentraciji atoma rubidija pri centralnoj valnoj duljini od 755

nm i snazi od 650 mW. Fotografske snimke konusne emisije za razlicite centralne valne duljine

Slika 4.12: Linearna ovisnost kuta konusne emisije o koncentraciji atoma rubidija. Centralnavalna duljina pulsa iznosi λc = 755 nm.

pulsa prikazane su na slici 4.13. Kada je centralna valna duljina lasera postavljena na 760 nm,

u plavo krilo rezonantnih linija rubidija (780 i 795 nm), jasno se vidi prsten konusne emisije,


te malo slabije i centralna tocka. Za centralnu valnu duljinu od 780nm imamo samo centralnu

tocku, ne dolazi do samofokusiranja ili samodefokusiranja. U ovom slucaju dolazi i do snazne

apsorpcije pulsa u kiveti. U slucaju kada je centralna valna duljina u crvenom krilu rezonantnih

linija rubidija puls je defokusiran, ali nema karakteristicnog prstena vec je disk uniformnog

intenziteta. Bitno je napomenuti da su fotografije snimane s razlicitim ekspozicijama.

Slika 4.13: Fotografije konusne emisije u gustim parama rubidija. Centralne valne duljineulaznog laserskog pulsa su redom slijeva na desno: 760, 780 i 820 nm.

Dodatna informacija moze se dobiti iz mjerenja ovisnosti spektra konusne emisije o kutu

emisije. Spektri, prikazani na slici 4.14, snimani su na temperaturi para rubidija od 420C i pri

snazi lasera od 650 mW. Maksimalni izmjereni otklon iznosio je 10 mrad za λc = 815 nm i 6

mrad za λc = 755 nm. U slucaju kada je laser postavljen u plavo krilo rezonantnih linija jasno

je vidljivo fokusiranje pulsa nakon prolaska kivetom, dok kod mjerenja u crvenom krilu rezo-

nantnih linija fokusiranje nije primjeceno. To je u skladu s prijasnjim rezultatima prostiranja 10

ns pulseva kroz rubidijeve pare [67, 90]. Kut konusne emisije odreden je iz maksimuma spek-

tralnog intenziteta. S obzirom na snimljene spektre, moze se pretpostaviti da emisija odgovara

ulaznom spektru lasera, tj. da se ne stvaraju nove frekvencije u pulsu. U vecini prijasnjih

eksperimenata konusna emisija je redovito popracena i pojavom centralne tocke znacajnog in-

tenziteta. Na λc = 755 nm centralne tocke zapravo nema. Ona se pojavljuje tek kada se cen-

tralna valna duljina lasera vise priblizi rezonantnim linijama, za λc ≥ 760 nm. Pri λc ≥ 778 nm

najveci intenzitet emitiranog zracenja u centralnoj tocki nalazi se na 762 nm, sto odgovara val-

noj duljini 5D3/2 → 5P1/2 prijelaza u rubidiju. U tim uvjetima nema konusne emisije. Ovakvo

ponasanje se moze objasniti dvofotonski rezonantno pojacanim cetverovalnim mijesanjem

(two-photon resonantly enhanced four-wave mixing), slicno kao u eksperimentu sa cetverovalnim

mijesanjem u parama natrija [92]. Zbog dvofotonski dozvoljenog prijelaza 5S1/2 → 5D3/2 na


Slika 4.14: Spektralna i kutna raspodjela konusne emisije za slucaj kada je centralna valnaduljina pulsa redom: 755, 778 i 815 nm.


778 nm dva upadna fotona frekvencija ω1 i ω2 mogu generirati dva izlazna fotona uz uvjet

ω1 + ω2 = ω3 + ω4. Ovaj proces rezonantno je pojacan zbog realnih medustanja 5P1/2 i 5P3/2.

Izlazni fotoni mogu se grupirati oko prijelaza 5D3/2,5/2 → 5P3/2 (776 nm), 5P3/2 → 5S1/2 (780

nm), 5D3/2 → 5P1/2 (762 nm) i 5P1/2 → 5S1/2 (795 nm). Jedino se grupa na 762 nm nalazi iz-

van apsorpcijskog profila na temperaturi na kojoj nastaje konusna emisija. Stoga jedino fotoni

na toj valnoj duljini izlaze iz medija, dok su ostali, iako doprinose cetverovalnom mijesanju,

apsorbirani u gustim parama rubidija.

Na slici 4.15 prikazana je ovisnost kuta konusne emisije o ulaznoj snazi lasera, mjerena pri

420C i λc = 755 nm. Prag za pojavu konusne emisije je na oko 120 mW, te kut konusne emisije

dalje linearno raste do oko 350 mW i doseze maksimum na 400 mW. Daljnjim povecanjem

snage kut konusne emisije pocinje se smanjivati, cemu moze doprinijeti povecana ionizacija

atoma pri vecim snagama lasera.

Slika 4.15: Ovisnost kuta konusne emisije o snazi laserskog pulsa. Donja granica snage laseraza izazivanje konusne emisije je oko 120 mW.

Medukorelacijska mjerenja radena su kako bi se provjerio vremenski oblik pulsa nakon pro-

stiranja rezonantnim medijem. Povecanjem temperature rubidija u medukorelacijskom signalu

pojavljuju se podpulsevi na vecim udaljenostima od vremenskog ishodista (mjesta gdje imamo

maksimalno preklapanje pulseva pri sobnoj temperaturi para rubidija). S porastom tempera-


ture ti se podpulsevi sire i medusobno se preklapaju. U uvjetima stvaranja konusne emisije

puls ima nazubljenu stukturu. Na slici 4.16 prikazani su rezultati medukorelacijskih mjerenja

pri temperaturama para rubidija od 280, 330 i 420C (koncentracije atoma rubidija od 1.1×1016

cm−3 do 2.5 × 1017 cm−3 [47]) za puls postavljen u plavo krilo rezonantnih linija (λc = 755

nm) i pri snazi lasera od 650 mW. Na najvisoj koncentraciji medukorelacijska mjerenja ne ovise

bitno o valnoj duljini pulsa. Kao u slucaju kada je λc = 755 nm, i za λc = 815 nm maksi-

mum intenziteta pulsa kasni u odnosu na puls koji nije prosao kivetom za oko 7 ps, a sirina

deformiranog pulsa iznosi nekoliko ps. Moze se zakljuciti da je vremenski oblik pulsa, zbog

prostiranja kroz rezonantne pare rubidija u uvjetima u kojima nastaje konusna emisija, bitno

promijenjen te je trajanje pulsa produljeno za nekoliko desetaka puta. Kao sto pokazuju slike

°

°

°

Slika 4.16: Medukorelacijska mjerenja konusne emisije u parama rubidija. Umetak prikazujemedukorelacijsko mjerenje pri niskoj koncentraciji para rubidija (sobna temper-atura).

4.14 i 4.13, u slucaju kada je spektar femtosekundnog pulsa postavljen u daleko plavo krilo

rezonantnih linija rubidija, λc ≤ 755 nm, konusna emisija u dalekom polju (far-field) ima oblik

prstena bez izrazene centralne tocke. Istovremeno, neposredno iza kivete dolazi do samofoku-

siranja pulsa. Mjerenja apsorpcije bijele svjetlosti pokazala su da u tom spektralnom podrucju

nema znacajnije apsorpcije. Takoder, trajanje pulseva je puno krace od vremena zivota popu-


lacija i koherencija te se problem moze promatrati u granici adijabatske slijednosti [14]. Rjesenje

jednadzbi gibanja matrice gustoce stanja u aproksimaciji sistema s dva nivoa daje nelinearnu

susceptibilnost treceg reda oblika:

χ(3) =2N |µ|4

3~3∆3, (4.3.1)

gdje je N koncentracija atoma, µ je dipolni moment prijelaza, a ∆ = ω − ω0 je odmak od re-

zonantne frekvencije ω0. Zbog inducirane nelinearne polarizacije indeks loma sredstva postaje

intenzitetski ovisan; n = n0 + n2I , gdje je nelinearni indeks loma n2 povezan s nelinearnom

susceptibilnosti trecega reda preko:

n2 =3πχ(3)

n0. (4.3.2)

Povezivanjem relacija 4.3.1 i 4.3.2 postaje jasno da ce n2 biti pozitivan za laserski puls pomaknut

u plavo krilo rezonancije, a negativan za pomak u crveno krilo rezonancije. Intenzitetski ovisan

indeks loma varira i u vremenu i u prostoru. Prostorne varijacije vode na efekt samofokusira-

nja za pozitivan n2 i samodefokusiranja za negativan n2. Kako su obje pojave eksperimentalno

potvrdene, jasno je da je konusna emisija u gustim parama rubidija povezana s optickim Ker-

rovim efektom. Zarisna duljina samofokusiranja zf , definirana na slici 4.11, izracunata je poz-

navanjem promjera ulaznog laserskog snopa i izmjerenog kuta konusne emisije. Na slici 4.17

prikazane su izmjerene zarisne duljine zf te prilagodba formule [93]:

zf =0.367k a2

0√(√PPC− 0.852

)2− 0.0219

(4.3.3)

za zarisnu duljinu samofokusiranja pulsa Gaussovog prostornog profila na izmjerene vrijed-

nosti. Slobodni parametar prilagodbe bila je vrijednost PC kriticne snage samofokusiranja

(donji prag snage lasera potrebne za samofokusiranje na zadanim uvjetima). U formuli 4.3.3 k

je iznos valnog vektora pulsa, P snaga lasera a a0 je radijus ulaznog laserskog snopa. Iz pri-

lagodbe izlazi da je kriticna snaga za samofokusiranje u danim uvjetima PC = (95±12) mW sto

je dosta blizu izmjerene vrijednosti od 120 mW. Prema jednostavnom modelu samofokusiranja

[14], kut zakretanja snopa moze se izraziti kao:

Θsf =

√2n2I

n0(4.3.4)

sto koristenjem 4.3.1 i 4.3.2 vodi na ovisnost ΘCE ∝ ∆−1.5. Slika 4.18 prikazuje izmjerenu

ovisnost kuta konusne emisije o odmaku λc lasera od D2 rezonantne linije rubidija. Centralna

valna duljina lasera mijenjana je u podrucju 730-755 nm, pri temperaturi para rubidija od 420C.


Slika 4.17: Zarisna duljina zf samofokusirajuceg pulsa kao funkcija snage lasera pri tempera-turi para rubidija od 420C i λc = 755 nm. Tocke predstavljaju eksperimentalnevrijednosti, a krivulja je prilagodba na jednadzbu 4.3.3.

Snaga lasera iznosila je 650 mW. Linearna regresija podataka u dvostrukoj logaritamskoj skali

daje nagib pravca od -1.4±0.1, sto se dobro slaze s teorijskim predvidanjem.

Istovremeno sa samofokusiranjem pulsa u prostornoj domeni dolazi do samomodulacije

faze (SPM) u vremenskoj domeni [12]. Stoga se moze zakljuciti da je SPM dominantni meha-

nizam stvaranja konusne emisije za laserski puls postavljen u daleko plavo krilo rezonancija

sredstva. Samomodulaciju faze pulsa u frekventnoj domeni karakterizira stvaranje novih kom-

ponenti u spektru pulsa tj. njegovo spektralno sirenje. Naznake spektralnog sirenja pulsa u

nasim mjerenjima mogu se uociti na slici 4.14 za puls postavljen u plavo krilo rezonantnih

linija.

4.3.1. FROG autokorelacijska mjerenja konusne emisije

Medukorelacijska mjerenja, prikazana na slici 4.16, daju samo djelomicno informaciju o promje-

nama koje dozivljava femtosekundni puls prostiranjem kroz rezonantni medij pri visokim kon-

centracijama. Kako bi se pokusalo doci do potpunijih informacija primjenjena je FROG metoda.

Postupak kod FROG mjerenja konusne emisije ne razlikuje se bitno od mjerenja obavljenih za

karakterizaciju 0-π pulseva, opisanih u prethodnom odlomku. Najbitnija razlika odredena je


ω − ω

Slika 4.18: Kut konusne emisije kao funkcija pomaka centralne frekvencije lasera od frekven-cije D2 rezonantnog prijelaza.

efektom samofokusiranja, odnosno, samodefokusiranja pulsa zbog kojeg je bilo nuzno uvesti

kolimacijsku konvergentnu lecu nakon zarista kako bi se zadrzalo preklapanje i fokusiranje la-

serskih snopova u nelinearnom kristalu. Naravno, polozaj lece morao se mijenjati s povecanjem

temperature para rubidija zbog pomicanja zarista zrake. Nazalost, na temperaturama iznad

350C snimljeni spektrogrami pokazuju nesimetricnost s obzirom na ishodiste vremenske osi

zbog sistematske pogreske u mjerenjima povezane s problemima pri kolimaciji divergentnog

snopa konusne emisije. Zbog relativno tankog nelinearnog BBO kristala koristenog u mjere-

njima, debljine 100 µm, bilo je moguce izmjeriti FROG spektrograme u uvjetima kada je cen-

tralna valna duljina femtosekundnog pulsa postavljena u crveno (λc = 820 nm), odnosno plavo

krilo rezonantnih linija (λc = 760 nm), te za slucaj kada centralna valna duljina pulsa prakticki

preklopljena s D2 rezonantnom linijom rubidija (λc = 778 nm). Slike 4.19 i 4.20 prikazuju

snimljene i rekonstruirane spektrograme laserskog pulsa postavljenog u crveno krilo rezonant-

nih linija rubidija za nekoliko temperatura para rubidija. Bitno je napomenuti da se konusna

emisija te samofokusiranje ili samodefokusiranje uocavaju tek kod temperatura visih od oko

330C. Rekonstruirani spektrogrami pokazuju dosta dobru podudarnost sa snimljenima, sto

potvrduje i podatak da je FROG pogreska u svim rekonstrukcijama bila ispod 1%. U rekon-


(a) TRb = 260C (b) TRb = 291C

(c) TRb = 329C (d) TRb = 349C

Slika 4.19: FROG mjerenja konusne emisije femtosekundnog lasera postavljenog u crveno krilo rezo-nantnih linija rubidija (λc = 820 nm). Valja obratiti paznju na povecanje vremenske skalespektrograma s porastom koncentracije para rubidija. Koncentracija atoma rubidija raste od6× 1014cm−3 do 6.3× 1015cm−3 [47].

strukciji spektrograma pomocu FROG algoritma koristene su matrice dimenzija 512×512, osim

za najvisu temperaturu, gdje je koristena matrica dimenzije 1024 × 1024. Najvjerojatniji izvor

pogreske eventualno je nezadovoljavanje FSR uvjeta, tj. zanemarivanje FROG signala na ve-

likim vremenskim pomacima zbog kojega FROG algoritam ne moze u potpunosti konvergi-

rati prema tocnom rjesenju. Ipak, moze se zakljuciti da su rezultati dobiveni rekonstrukcijom

elektricnog polja pulsa koji stvara konusnu emisiju, prikazani na slici 4.21 vjerodostojni. Re-

zultati govore o drasticnom sirenju pulsa u vremenskoj domeni (∆τ =280 fs na 260C, dok je

na 349C ∆τ =2080 fs) uz zanemarive promjene spektra pulsa. Kompleksnost pulsa, mjerena

umnoskom sirine intenziteta elektricnog polja pulsa u vremenskoj i spektralnoj domeni (TBP),

raste s povecanjem temperature para rubidija od 1.3 do 7.9 (FWHM).


(a) TRb = 260C (b) TRb = 291C

(c) TRb = 329C (d) TRb = 349C

Slika 4.20: Rekonstruirani FROG spektrogrami konusne emisije femtosekundnog lasera postavljenog ucrveno krilo rezonantnih linija rubidija.

Izmjereni i rekonstruirani FROG spektrogrami laserskog pulsa postavljenog u plavo krilo

rezonantnih linija rubidija prikazani su na slikama 4.22 i 4.23. Za temperature para rubidija

priblizno jednake onima kod mjerenja s laserom postavljenim u crveno krilo rezonantnih ru-

bidijevih linija sada imamo puno vece sirenje pulsa u vremenskoj domeni, dok je spektar pulsa

i ovdje slabo izmijenjen. TBP umnozak mijenja se u prikazanom rasponu temperatura od 1.2

do 12 (FWHM), u skladu s promjenom trajanja pulsa od ∆τ = 217 fs do ∆τ = 2160 fs. Iz rekon-

struiranih spektrograma dobiveni su podaci o elektricnom polju pulsa. Intenzitet i faza pulsa u

vremenskoj domeni, realni dio anvelope elektricnog polja, te spektar prikazani su na slici 4.25.

Dobiveni intenzitet kvalitativno se slaze s prethodnim medukorelacijskim mjerenjima iako

su FROG mjerenja radena na nesto nizim koncentracijama. Za razliku od medukorelacijskih

mjerenja FROG mjerenja nam daju i fazu pulsa bez koje nije moguce potpuno opisati puls. U

ovom slucaju oblik faze pulsa je narocito bitan jer se iz promjene oblika faze pulsa moze saz-


- 3 0 0 0 - 2 0 0 0 - 1 0 0 0 0 1 0 0 0 2 0 0 0 3 0 0 0 4 0 0 0

- 0 . 8

- 0 . 4

0 . 0

0 . 4

0 . 8

no

rmali

ziran

o real

no ele

ktrin

o polj

e (pro

iz. jed

.)

v r i j e m e ( f s )

2 6 0 °C 3 4 9 °C

(a) Anvelopa elektricnog polja pulsa

- 3 0 0 0 - 2 0 0 0 - 1 0 0 0 0 1 0 0 0 2 0 0 0 3 0 0 0 4 0 0 00 . 0

0 . 2

0 . 4

0 . 6

0 . 8

1 . 0

00

1 0

2 0

3 0

4 0 2 6 0 °C 3 4 9 °C

norm

alizir

ani in

tenzit

et (pr

oiz. je

d.)


faza (rad)

(b) Intenzitet i faza pulsa u vremenskoj domeni

8 0 0 8 0 5 8 1 0 8 1 5 8 2 0 8 2 5 8 3 0 8 3 50 . 0

0 . 2

0 . 4

0 . 6

0 . 8

1 . 0

norm

alizir

ani in

tenzit

et

v a l n a d u l j i n a ( n m )

2 6 0 ° C 3 4 9 ° C

(c) Intenzitet pulsa u frekventnoj domeni

Slika 4.21: Rekonstrukcija pulsa iz FROG mjerenja konusne emisije femtosekundnog lasera postavl-jenog u crveno krilo rezonantnih linija rubidija.

nati priroda medudjelovanja pulsa s medijem. Za pulseve koji su dozivjeli samomodulaciju

faze karakteristicno je da im je vremenska faza proporcionalna intenzitetu pulsa [14]. Rekon-

struirana faza to i potvrduje te je to jos jedan cvrsti dokaz da je konusna emisija u slucaju kada

je laserski puls podesen u plavo krilo atomske rezonancije medija posljedica samomodulacije

faze pulsa. S druge strane, rekonstruirana faza pulsa podesenog u crveno krilo rezonantnih

linija ima oblik koji, kada se usporedi sa slikom 2.2, nam govori da ovaj puls najvjerojatnije

ima negativan linearni cvrkut. Osim samomodulacije faze, na puls utjece i disperzija medija

a na visim koncentracijama znacajna je i apsorpcija. Zbog prolaska disperzivnim medijem

dolazi do disperzije grupne brzine pulsa (group velocity dispersion - GVD) koja je jace izrazena

u dijelu spektra pulsa blizem rezonanciji. Na slici 4.24 prikazane su vrijednosti promjene


(a) TRb = 245C (b) TRb = 280C

(c) TRb = 330C (d) TRb = 347C

Slika 4.22: FROG mjerenja konusne emisije femtosekundnog lasera postavljenog u plavo krilo rezonant-nih linija rubidija (λc = 760 nm). Koncentracija atoma rubidija raste od 4 × 1014 cm−3 do6× 1015 cm−3 [47].

trenutne frekvencije pulseva (izraz 2.1.12) cija je centralna valna duljina postavljena u crveno

ili plavo krilo rezonantnih linija rubidija, kako bi se provjerio vremenski redoslijed dolaska

pojedinih spektralnih komponenti pulseva. Pozitivne vrijednosti na vremenskoj osi povezane

su s prednjim dijelom pulsa, a negativne sa straznjim dijelom pulsa. Smjer vremena odreden

je pomocu medukorelacijskih XFROG mjerenja koja su opisana u posljednjem odlomku ovog

poglavlja. Usredotocimo li se samo na mjerenja na vecim temperaturama, pokazuje se da kod

pulseva postavljenih u plavo krilo rezonantnih linija promjena trenutne frekvencija negativna

u prednjem dijelu pulsa, a pozitivna u straznjem dijelu pulsa. Dobivena promjena trenutne

frekvencije u skladu je s promjenom frekvencije pulsa zbog samomodulacije faze, izraz 2.2.16,

uz pretpostavljanje pozitivnog nelinearnog indeksa loma n2. No upravo iz teorije adijabatske

slijednosti izlazi da ce u plavom krilu rezonancije n2 biti pozitivan. Pulsevi postavljeni u cr-


(a) TRb = 245C (b) TRb = 280C

(c) TRb = 330C (d) TRb = 347C

Slika 4.23: Rekonstruirani FROG spektrogrami konusne emisije femtosekundnog lasera postavljenog uplavo krilo rezonantnih linija rubidija.

veno krilo rezonantnih linija imaju upravo suprotnu promjenu trenutne frekvencije sto se moze

povezati sa negativnim nelinearnim indeksom loma u crvenom krilu rezonantnih linija. Prom-

jena trenutne frekvencije nije simetricna oko nule zbog disperzije medija koja vise utjece na

spektralne komponente pulseva blize rezonanciji. Drugi uzrok nesimetricnosti povezan je s

intenzitetskom ovisnosti nelinearnog indeksa loma.

Zbog potpunosti rezultata na slikama 4.26 i 4.27 prikazani su rezultati FROG mjerenja

na nekoliko nizih temperatura para rubidija u slucaju kada je centralna valna duljina pulsa

prakticki preklopljena s D2 rezonantnom linijom rubidija (λc = 778 nm). Zbog snazne ap-

sorpcije pulsa pri vecim temperaturama para rubidija, nije bilo moguce postici razinu SHG

signala koju bi spektrometar mogao izmjeriti. Ti rezultati ocekivano pokazuju znatnije pro-

mjene oblika pulseva pri nizim temperaturama (koncentracijama) para rubidija od pulseva


- 2 0 0 0 - 1 0 0 0 0 1 0 0 0 2 0 0 0

- 0 . 0 8

- 0 . 0 4

0 . 0 0

0 . 0 4

0 . 0 8

λ c = 8 2 0 n m , T = 2 6 0 °C λ c = 8 2 0 n m , T = 3 4 9 °C λ c = 7 6 0 n m , T = 2 4 5 °C λ c = 7 6 0 n m , T = 3 4 7 °Cpro

mjen

a tren

utne f

rekve

ncije (

rad/s)


Slika 4.24: Vremenska promjena trenutne frekvencije pulseva cija je centralna valna duljinapostavljena u crveno ili plavo krilo rezonantnih linija rubidija.

koji su podeseni dalje u plavo ili crveno krilo rezonantnih linija. Spektrogram na slici 4.26b

ne zadovoljava u potpunosti FSR uvjet jer nije uzorkovan dovoljno daleko u vremenskoj di-

menziji pa zato i rekonstruirani spektrogram, slika 4.26d, nije identican izmjerenome. Zbog

toga je puls, prikazan na slici 4.26d, jos vise produljen u vremenu, dok je rekonstruirani spe-

ktar dosta vjerodostojan te ima rupu u podrucju oko 780 nm gdje se nalazi D2 rezonantna linija

rubidija. Povecanjem koncentracije para rubidija nestaje dio spektra pulsa na valnim dulji-

nama vecima od valne duljine D2 rezonantne linije te se cini kao da se spektar pulsa pomice u

plavo. Kako su svi prikazani rezultati normirani, spektralni intenzitet je zapravo puno manji od

onoga na nizim koncentracijama. Logicno je za pretpostaviti da ce s povecanjem koncentracije

rubidija spektar biti jos vise pomaknut u plavo, u skladu sa prijasnjim mjerenjima prikazan-

ima na slici 4.14. Usporedba sa spektrima dobivenima za pulseve postavljene na λc = 760

nm i λc = 820 nm govori da spektar rezonantnog pulsa, za razliku od nerezonantnih pulseva,

dozivljava bitne promjene zbog izrazene apsorpcije. Najvece produljenje u vremeskoj domeni

dozivljava rezonantni puls. Slijedi ga puls postavljen u plavo krilo rezonantnih linija, dok su

najmanje promjene kod pulseva koji su postavljeni u crveno krilo rezonantnih linija. U situaciji

kada je centar spektra pulsa apsorbiran spektralna sirina pulsa zapravo raste, te cini kao da se,

u skladu sa teorijom samomodulacije faze pulsa, stvaraju nove frekvencije pulsa.

Ostaje otvoreno jos i pitanje utjecaja geometrijskih efekata u uvjetima konusne emisije na

izvedena FROG mjerenja. Zbog samofokusiranja i kasnije konusne emisije, u nelinearnom

kristalu se preklapaju pulsevi kojima su razlicite prostorne komponente u poprecnom presjeku


- 4 0 0 0 - 2 0 0 0 0 2 0 0 0 4 0 0 0 6 0 0 0 8 0 0 0- 1 . 2

- 0 . 8

- 0 . 4

0 . 0

0 . 4

0 . 8

1 . 2 2 4 5 °C 3 4 7 °C

no

rmali

ziran

o real

no ele

ktrin

o polj

e (pro

iz. jed

.)



- 4 0 0 0 - 2 0 0 0 0 2 0 0 0 4 0 0 0 6 0 0 0 8 0 0 00 . 0

0 . 2

0 . 4

0 . 6

0 . 8

1 . 0

0

5 0

1 0 0

1 5 0

2 0 0 2 4 5 ° C 3 4 7 ° C

norm

alizir

ano r

ealno

elektr

ino p

olje (

proiz.

jed.)


faza (rad)

(b) Intenzitet i faza pulsa u vremenskoj domeni

7 4 0 7 4 5 7 5 0 7 5 5 7 6 0 7 6 5 7 7 0 7 7 5 7 8 00 . 0

0 . 2

0 . 4

0 . 6

0 . 8

1 . 0 2 4 5 °C 3 4 7 °C

norm

alizir

ani in

tenzit

et


(c) Intenzitet pulsa u frekventnoj domeni

Slika 4.25: Rekonstrukcija pulsa iz FROG mjerenja konusne emisije femtosekundnog lasera postavl-jenog u plavo krilo rezonantnih linija rubidija.

snopa putovale optickim putevima razlicitih duljina. Zbog toga je moguce izmjeriti puno veca

trajanja pulseva u vremenu od stvarnih vrijednosti. Takoder, primjenom Fourierovog teorema

na funkciju pomaknutu u vremenu, moze se pokazati da ce spektar pulsa opisanog elektricnim

poljem E(t) postati nazubljen ako je jedan manji dio pulsa prosao duljim optickim putem od

ostatka pulsa. Takva nazubljenost vidljiva je npr. na slici 4.25c. Treba ipak uzeti u obzir da

su prethodna medukorelacijska mjerenja, slika 4.11, radena sa samo jednim dijelom poprecnog

presjeka konusne emisije, gdje bi geometrijski efekti morali biti bitno manji, te da su ti rezultati

u skladu sa rezultatima FROG mjerenja.


(a) Izmjereni FROG spektrogram pri TRb = 148C (b) Izmjereni FROG spektrogram pri TRb = 297C

(c) Rekonstruirani FROG spektrogram pri TRb = 148C (d) Rekonstruirani FROG spektrogram pri TRb = 297C

Slika 4.26: Obrada FROG mjerenja konusne emisije femtosekundnog lasera postavljenog na D2 rezo-nantnu liniju rubidija.

4.3.2. XFROG medukorelacijska mjerenja konusne emisije

Vec je ranije spomenuto da je jedna od inacica FROG tehnike, medukorelacijska XFROG

tehnika, narocito prikladna za mjerenja kompleksnijih pulseva. Ocito je da pulsevi koji stvaraju

konusnu emisiju spadaju medu takve te je logicno pokusati vidjeti moze li se koristenjem nove

tehnike dobiti bolji rezultati. Osim toga, XFROG mjerenja daju intuitivne spektrograme sa

jasno definiranim smjerom vremenske osi. U tim spektrogramima lako je uociti vremenski re-

doslijed dolaska razlicitih spektralnih komponenti pulsa (npr. linearni cvrkut pulsa). S druge

strane, za obradu spektrograma pomocu FROG algoritma potrebno je poznavati puls kojim

se uzorkuje nepoznati puls. U konkretnom slucaju to ne predstavlja prepreku, jer je puls

koji izlazi iz femtosekundnog oscilatora dobro poznat, izmedu ostaloga i na temelju FROG

mjerenja pulsa nakon prolaska kroz rubidijevu celiju na sobnoj temperaturi (slika 4.5), gdje


- 4 0 0 0 - 2 0 0 0 0 2 0 0 0 4 0 0 0 6 0 0 0 8 0 0 0

- 0 . 8

- 0 . 4

0 . 0

0 . 4

0 . 8 1 4 8 °C 2 9 7 °C

no

rmali

ziran

o real

no ele

ktrin

o polj

e (pro

iz. jed

.)



- 4 0 0 0 - 2 0 0 0 0 2 0 0 0 4 0 0 0 6 0 0 00 . 0

0 . 2

0 . 4

0 . 6

0 . 8

1 . 0

1 4 8 ° C 2 9 7 ° C

norm

alizir

ani in

tenzit

et


(b) Intenzitet pulsa

7 5 5 7 6 0 7 6 5 7 7 0 7 7 5 7 8 0 7 8 5 7 9 0 7 9 50 . 0

0 . 2

0 . 4

0 . 6

0 . 8

1 . 0

1 4 8 °C 2 9 7 °C

norm

alizir

ani in

tenzit

et


(c) Spektri

Slika 4.27: Rekonstrukcija pulsa iz FROG mjerenja konusne emisije femtosekundnog lasera postavl-jenog na D2 rezonantnu liniju rubidija.

je puls zanemarivo izmijenjen. Na slici 4.28 prikazana je shema eksperimentalnog postava

za XFROG mjerenja. Ispred peci s rubidijevom kivetom postavi se djeljitelj snopa. Jedan od

snopova prolazi kroz kivetu s rubidijevim parama dok drugi ne prolazi i njime zapravo uzorku-

jemo izmijenjeni puls koji je medudjelovao s gustim rubidijevim parama mijenjajuci mu duljinu

prijedenog optickog puta. Ponovo se, kao i ranije, snima spektar drugog harmonika stvorenog

u nelinearnom kristalu u kojem se nekolinearno preklapaju laserski snopovi. Signal nastaje u

smjeru odredenom zbrajanjem valnih vektora dvaju laserskih snopova te mu je smjer razlicit

od smjera prostiranja ostalih signala koji napustaju kristal. U obradi spektrograma za vrijed-

nosti referentnog pulsa (onoga kojim uzorkujemo modificirani puls) koristeni su parametri do-

biveni analizom SHG FROG spektrograma nemodificiranih pulseva (slike 4.9 i 4.8 za temper-


Slika 4.28: Shema eksperimentalnog postava kod XFROG mjerenja.

aturu TRb = 24C). Referentni puls je trajanja 80 fs (FWHM) te ima linearni cvrkut koji iznosi

−3 × 10−5rad fs−2. Spektralna sirina pulsa je oko 11 nm (FWHM) a centralna valna duljina

λc = 760 nm. Iz XFROG spektrograma prikazanih na slici 4.29 za nekoliko razlicitih temper-

atura para rubidija odmah su uocljiva dva vazna svojstva pulseva koji su prosli kroz guste pare

rubidija. Prvo, puls kasni u dolasku na nelinearni kristal u odnosu na puls koji nije prosao kroz

kivetu i to kasnjenje raste eksponencijalno s povecanjem temperature para rubidija, slika 4.34.

Drugo, spektar pulsa mijenja se ovisno o trenutku uzorkovanja na nacin da najprije sadrzi cr-

veni dio spektra referentnog pulsa, dok je u kasnijim (blizima τ = 0) vremenima spektar sve

vise pomaknut u plavo. U odlomku 2.2.1 opisan je proces samomodulacije faze. Pokazano je

da trenutna frekvencija pulsa koji je prosao samomodulaciju faze zbog medudjelovanja sa ne-

linearnim medijem pokazuje pomak spektra prednjeg dijela pulsa prema vecim valnim dulji-

nama i straznjeg dijela pulsa prema nizim valnim duljinama (up-chirp). Uzorkovani puls ima

izrazen pozitivni linearni cvrkut koji iznosi −1.5 × 10−5rad fs−2. Vrijednost linearnog cvrkuta

dobivena je prilagodbom polinoma drugog reda na rekonstruiranu fazu elektricnog polja pulsa

u vremenskoj domeni. Kao i kod FROG mjerenja za pulseve podesene u plavo krilo atomske

rezonancije i ovdje je rekonstruirana faza u vremenskoj domeni proporcionalna intenzitetu sto

4.4. Zakljucak 104

(a) TRb = 132C (b) TRb = 269C

(c) TRb = 317C (d) TRb = 348C

Slika 4.29: XFROG mjerenja konusne emisije femtosekundnog lasera postavljenog u plavo krilo rezo-nantnih linija rubidija (λc = 760 nm).

je jos jedna potvrda teze da je konusna emisija u promatranim uvjetima rezultat samomodu-

lacije pulsa [10]. Pogreska FROG algoritma najbolja je mjera kvalitete mjerenja. I dok je kod

prethodno prikazanih FROG autokorelacijskih mjerenja pogreska u najboljem slucaju iznosila

0.008 (na matrici 1024 × 1024), kod XFROG medukorelacijskih mjerenja ona je redovito ispod

0.005 u istim uvjetima. Pogreska je redovito bila manja u obradi mjerenja na nizim temperatu-

rama para rubidija jer je puls u tom slucaju manje kompleksan (ima manji TBP).

4.4. Zakljucak

Konacni zakljucak o uzrocima nastajanja konusne emisije u gustim parama rubidija zbog pro-

stiranja femtosekundnih pulseva cija je valna duljina u blizini rezonantnih linija rubidija je

slijedeci. U konkretnom slucaju najvjerojatniji fizikalni proces nastajanja konusne emisije je

4.4. Zakljucak 105

(a) TRb = 132C (b) TRb = 269C

(c) TRb = 317C (d) TRb = 348C

Slika 4.30: Rekonstruirani XFROG spektrogrami konusne emisije femtosekundnog lasera postavljenogu plavo krilo rezonantnih linija rubidija.

opticki Kerrov efekt zbog kojeg dolazi do samofokusiranja pulsa koji je ugoden u plavo krilo

rezonantnih linija. Istovremeno sa samofokusiranjem pulsa u prostornoj domeni dolazi do

samomodulacije faze u vremenskoj domeni. Sva obavljena mjerenja, ukljucujuci i mjerenja

frekventno-razlucivog optickog uzorkovanja (FROG) pulsa, daju rezultate u skladu sa postavl-

jenom hipotezom. FROG mjerenja su donijela i neke dodatne detalje o obliku femtosekundnog

pulsa koji generira konusnu emisiju. Pronadene su i granice unutar kojih je FROG metoda

prakticna za karakterizaciju pulseva nakon medudjelovanja sa rezonantnim medijem. Izmjen-

jeni pulsevi zahtijevaju uzorkovanje u sirokom prozoru vremenskih pomaka autokorelacijskog

mjerenja uz istovremeno zadrzavanje dovoljne razlucivosti u frekventnoj domeni sto nemi-

novno vodi na koristenje sve vecih i vecih matrica u FFT transformaciji koju koristi FROG

algoritam. Vrijeme potrebno za konvergenciju FROG algoritma raste zbog povecanja matrice s

4.4. Zakljucak 106

°°°°

Slika 4.31: Spektri pulseva rekonstruirani iz XFROG mjerenja. Mjerenja na temperaturi od132C zapravo odgovaraju mjerenjima u uvjetima zanemarivog medudjelovanjapulseva sa medijem. Intrigantno je pojavljivanje vrha u spektru pri najvisoj tempe-raturi para rubidija u blizini 762 nm, u skladu sa teorijom cetverovalnog mijesanja.

- 9 0 0 0 - 6 0 0 0 - 3 0 0 0 00

2 0

4 0

6 0

8 0

- 9 0 0 0 - 6 0 0 0 - 3 0 0 0 00 . 0

0 . 2

0 . 4

0 . 6

0 . 8

1 . 0

norm

alizir

ani in

tenzit

et


1 3 2 ° C 2 6 9 ° C 3 1 7 ° C 3 4 8 ° C

faza (rad)

Slika 4.32: Intenziteti i faze elektricnog polja pulsa rekonstruirani iz XFROG mjerenja.

4.4. Zakljucak 107

°°°°

Slika 4.33: Realni dio anvelope elektricnog polja pulsa rekonstruiran iz XFROG mjerenja.

Slika 4.34: Kasnjenje u dolasku pulsa iz konusne emisije u odnosu na referentni puls u ovis-nosti o temperaturi para rubidija izracunato na temelju XFROG mjerenja intenzitetapulsa.

4.4. Zakljucak 108

2n na 2n+1 s faktorom 4(1 + n−1). Zbog toga FROG metoda postaje neprakticna za konkretnu

primjenu, iako se metoda redovito primjenjuje za karakterizaciju ultrakratkih pulseva. FROG

mjerenja omogucila su jos detaljniji uvid u procese medudjelovanja pulsa sa nelinearnim medi-

jem sto bi se moglo iskoristiti za usporedbu s torijskim simulacijama temeljenima na rjesavanju

nelinearne Schrodingerove jednadzbe.

5 Degenerirano cetverovalno mijesanje

u gustim parama natrija

Razvojem femtosekundnih lasera zapoceto je intenzivno proucavanje molekularne dinamike

u realnom vremenu [94, 95]. U istrazivanjima se sve cesce koriste i tehnike koje se temelje na

nelinearnim efektima treceg reda. Medu njima su narocito zanimljiva istrazivanja pomocu

degeneriranog cetverovalnog mijesanja (degenerate four-wave mixing-DFWM), jer zahtijevaju

koristenje samo jednog lasera. Vremenska rezolucija mjerenja procesa cetverovalnog mijesanja

ovise o vremenu trajanja pulseva kojima ispitujemo uzorak i o vremenu koherencije pulseva, tj.

o Fourier transformatu spektralne sirine lasera. Prednost koristenja femtosekundnih pulseva

nad drugim koherentnim izvorima je u vremenu medudjelovanja s medijem koje je puno krace

od brzine raznih relaksacijskih mehanizama.

5.1. Uvod

Signal u eksperimentima cetverovalnog mijesanja nastaje vremenskim i prostornim prekla-

panjem triju identicnih pulseva u uzorku. Prostorni i vremenski redoslijed dolaska pulseva

u uzorak odgovara konfiguraciji tranzijentne resetke gdje dva od tri pulsa dolaze istovre-

meno u uzorak, dok se vremenom dolaska treceg pulsa moze slobodno manipulirati (slika

5.1). Tako treci puls moze doci prije ili nakon druga dva - u oba slucaja moze doci do ne-

linearnog medudjelovanja tri pulsa u uzorku. Prostorno preklapanje pulseva izvedeno je u

tzv. BOXCARS izvedbi gdje su ulazni snopovi geometrijski poslozeni tako da dolaze iz tri

tjemena zamisljenog kvadra i sijeku se u presjecistu glavnih dijagonala kvadra. Tada je sig-

nal ~ks = ~k1 − ~k2 + ~k3 prostorno odvojen od ulaznih pulseva, kao na slici 5.2. Istovremeni

dolazak dvaju pulseva stavlja sistem u koherentnu superpoziciju pobudenih stanja koja ima

odredenu vremensku dinamiku. Treci puls omogucava ispitivanje dinamike novog stanja sis-

109

5.1. Uvod 110

tema mjerenjem intenziteta cetvrtog pulsa u ovisnosti o vremenskom razmaku izmedu prva

dva i treceg pulsa. Ultrakratki laserski izvori zanimljivi su za proucavanje visestrukih re-

zonancija u sistemima zbog cinjenica da zbog svoje velike spektralne sirine (vrijeme trajanja

pulsa i njegov spektar su obrnuto proporcionalni) mogu istovremeno pobuditi vise rezonan-

cija (nivoa). Proucavanjem titraja tako izazvanih udara mogu se mjeriti razlike energija stanja,

vremena zivota stanja te sirine linija. Moguce je takoder i direktno mjerenje relaksacija kohe-

rencija nastalih izmedu koherentno pobudenih stanja. Kontrolom nad cvrkutom pulseva moze

se mijenjati efikasnost pobude valnog paketa.

Slika 5.1: Vremenski redoslijed dolaska pulseva u uzorak.

Fizikalno se proces cetverovalnog mijesanja moze objasniti na slijedeci nacin [96].

Medudjelovanje prvog pulsa i dielektricnog medija uzrokuje titranje polarizacije dielektrika

koji apsorbiranu energiju vraca emisijom zracenja iste frekvencije s odredenim faznim po-

makom odredenim faktorom gusenja titraja pojedinih dipola. Drugi puls takoder izaziva

titranje polarizacije te zbog interferencije dvaju valova elektricnih polja pulseva dolazi do

titranja polarizacije na frekvencijama koje odgovaraju zbroju i razlici frekvencija. I treci puls in-

ducira polarizaciju medija te u titrajima polarizacije dolazi do udara izmedu treceg i druga dva

ulazna vala, kao i izmedu treceg vala i valova na frekvencijama sume i razlike frekvencija druga

dva vala. Ti udari izmedu vala treceg pulsa i valova na frekvencijama sume i razlike frekvencija

druga dva vala uzrokuju nastanak signala cetverovalnog mijesanja. Razvoj polarizacije u red

potencija elektricnog polja, jedn. 2.2.1, pretpostavlja da se koeficijenti u razvoju, susceptibil-

nosti, progresivno smanjuju s povecanjem reda razvoja kako bi cijeli razvoj uvijek konvergirao.

5.1. Uvod 111

Ta pretpostavka zadovoljena je ako je Rabi frekvencija mala u usporedbi s homogenom sirinom

svake bliske rezonancije medija [97]. U najvecem broju situacija uvjet je zadovoljen, iako pos-

toje vazni procesi, kao sto je npr. samoinducirana transparencija (self-induced transparency), u

kojima taj uvjet nije zadovoljen.

Za procese cetverovalnog mijesanja odgovorna je nelinearna susceptibilnost treceg reda

χ(3). Opcenito, χ(3) je tenzor cetvrtog reda s 81 elementom. Svaki od elemenata oblika je

sume 48 clanova. Broj clanova drasticno se smanjuje zbog simetrija materijala i rezonancija,

no za razliku od χ(2), χ(3) moze imati elemente razlicite od nule za svaku mogucu simetriju.

χ(2) iscezava kod materijala koji posjeduju simetriju inverzije (plinovi, tekucine). Tipican clan

u elementu nelinearne susceptibilnosti trecega reda sadrzi tri rezonantna faktora u nazivniku:

χ(3)kjih(ωp + ωq + ωr, ωr, ωq, ωp) =

N

~3Pl

∑ν,n,m,l

ρ0ll (5.1.1)

×

µklνµ

jνnµinmµ

hml

[(ωνl − ωp − ωq − ωr)− iγνl] [(ωnl − ωp − ωq)− iγnl] [(ωml − ωp)− iγml]

.

Sumacija se provodi preko svih stanja oscilatora. N je broj oscilatora, µlν je matricni dipolni

moment prijelaza izmedu stanja l i ν, ωνl je frekvencija prijelaza sa ν na l, γνl je relaksacija

nedijagonalnih matricnih elemenata matrice gustoce stanja koji povezuju stanja ν i l, a ωp,q,r

su frekvencije polja pulseva. ρ 0ll je neperturbirani dijagonalni element matrice gustoce stanja.

Glavna razlika izmedu 48 clanova elementa je u redoslijedu frekvencija koje se pojavljuju u

sumaciji. U racunima perturbacija matrice gustoce prvi puta je koristena metoda dijagra-

matske reprezentacije clanova (koja odgovara Feynmanovim dijagramima u fizici elemetarnih

cestica) [98] kojom se na jednostavan nacin mogu izraziti svi doprinosi u promatranim proce-

sima cetverovalnog mijesanja. Daljnje pojednostavljivanje izraza za susceptibilnost treceg reda

dobiva se zadrzavanjem samo onih clanova koji bitno doprinose susceptibilnosti zbog rezonan-

cija s frekvencijama oscilatora. Izraz za nelinearnu polarizaciju treceg reda moze se se opcenito

napisati u obliku:

Pi(ωs, ~r) =1

2χ

(3)kjih (−ωs, ωp,−ωq, ωr)Ej (ωp)E

∗k (ωq)El (ωr) e

i( ~kp− ~kq+ ~kr)·~r−iωst + c.c. (5.1.2)

Mjereni signal cetverovalnog mijesanja proporcionalan je∣∣χ(3)

∣∣2, umnosku intenziteta triju

ulaznih polja i faktoru koji ovisi o uskladivanju faza. Najlaksi nacin provjere mjeri li se za-

ista signal cetverovalnog mijesanja jest da se provjeri funkcionalna ovisnost signala o ovim

parametrima. Na primjer, signal cetverovalnog mijesanja mora iscezavati ukoliko zaustavimo

5.2. Motivacija i eksperiment 112

jedno od ulaznih polja ili ako poremetimo fazno uskladivanje tako da npr. promjenimo ge-

ometriju preklapanja ulaznih polja. Zadnja mogucnost je jednostavno ukloniti nelinearni medij.

Uvrstavanjem izraza za nelinearnu polarizaciju mogu se, uz odredene aproksimacije, dobiti

izrazi za intenzitete pojedinih signala nakon medudjelovanja u nelinearnom mediju. Efikasno

vezanje valova moguce je samo ako su zadovoljeni uvjeti aproksimacije rotirajuceg vala (RWA)

koja vodi na uvjete: ωs = ωp−ωq+ωr, i ~ks = ~kp− ~kq+ ~kr. Intenzitet DFWM signala u vremenskoj

domeni moze se izraziti kao:

IDFWM(τ) =

∞∫−∞

∣∣∣P (3)(~ks, t)∣∣∣2 dt, (5.1.3)

gdje je P (3)(~ks, t) vremenski ovisna nelinearna polarizacija treceg reda za dani uvjet faznog

uskladivanja. U BOXCARS geometriji polarizaciju mozemo izraziti kao:

P (3)(~ks, t) = −E2(t)

∞∫0

E1(τ − t′)E2(τ − t′)χ(3)(t′)dt′. (5.1.4)

5.2. Motivacija i eksperiment

Tehnika cetverovalnog mijesanja (FWM) femtosekundnih pulseva spada u grupu tzv. pump-

probe tehnika koje maksimalno iskoristavaju kratkocu pulseva za dobivanje maksimalne vre-

menske rezolucije promatranog fenomena. Upravo stoga su zapoceta mjerenja kako bi se

dobio uvid u dinamiku procesa u pobudenim atomima i molekulama alkalija. Kako se za

FWM koriste pulsevi velike energije, nije pozeljno raditi sa safirnim kivetama koje najcesce

imaju relativno nizak prag optickog ostecenja. Osim toga, prolaskom kroz safirne prozore

moze ultrakratki puls moze promijeniti polarizaciju zbog efekta dvoloma (birefringence). S

druge strane obicne spektroskopske staklene celije ne podrzavaju grijanje na temperature na

kojima je koncentracija para dostatna za nelinearne efekte trecega reda. Stoga je najprije tre-

balo izraditi izvor alkalijskih para visoke koncentracije - toplovodnu pec (heat-pipe oven). Za

uzorak je izabran natrij iz nekoliko razloga. Prvo, natrij je najlakse smjestiti u pec jer je

manje reaktivan s okolinom u odnosu na ostale alkalije. Drugo, u podrucje operativnih valnih

duljina femtosekundnog pojacala (Spectra Physics Spitfire) idealno ulazi singletni satelit na rubu

A1Σ+u − X1Σ+

g molekulske vrpce natrija smjesten na 804 nm. Ideja je dakle pobuditi titraju

izmedu dostupnih vibracijskih stanja molekula natrija u pobudenom stanju. Trece, spektar

lasera pokriva nekoliko visefotonskih rezonancija atomskih nivoa natrija.


Slika 5.2: Eksperimentalna shema cetverovalnog mijesanja u gustim parama natrija. Faznougadanje ostvareno je koristenjem BOXCARS geometrije preklapanja zraka. Detek-cija je vrsena pomocu spektrometra, fotodiode ili fotomultiplikatora.

Detaljni opis femtosekundnog laserskog pojacala Spectra Physics Spitfire nalazi se u diplom-

skom radu [99]. Ukratko, pulsevi iz femtosekundnog oscilatora, trajanja oko 100 fs, pojacavaju

se u laserskom rezonatoru s titanom dopiranim safirnim kristalom uz pomoc nanosekundne

laserske pumpe. Pri tome se energija pulseva povecava za oko 105 puta (s 10 nJ na oko 1

mJ) dok se trajanje pulseva bitnije ne mijenja (≈ 100 fs). Kako pri pojacavanju ne bi doslo do

optickog ostecenja kristala pulsevi se prije ulaska u rezonator razvuku u vremenu, te se nakon

pojacavanja ponovno skupe. Stupanj kompresije nakon pojacavanja a istovremeno i kolicina

cvrkuta koji puls posjeduje mogu se podesavati jer pojacalo radi u odredenom rasponu val-

nih duljina ulaznih femtosekundnih pulseva za koje je nemoguce imati jedinstvenu konfigu-

raciju kompresora. Osim toga, u pojedinim primjenama je pozeljno uvesti odredenu kolicinu

negativnog linearnog cvrkuta kako bi puls u disperzivnom mediju bio sto kraci (djelomicno se

ponistava utjecaj medija na oblik pulsa) [10]. Radno podrucje valnih duljina femtosekundnog


pojacala je u rasponu od 760 do 850 nm, nesto uze od radnog podrucja femtosekundnog os-

cilatora Spectra Physics Tsunami. Spektar Fourier ogranicenog pulsa trajanja 100 fs sirine je

oko 7 nm (FWHM) sto odgovara energetskoj razlici od 120 cm−1. Laserski snop vlaka pul-

seva medusobno ramaknutih u vremenu 1 ms, sto odgovara repeticiji od 1 kHz razdijeli se

u tri snopa jednakih intenziteta koristeci optiku koja minimalno utjece na vremensko sirenje

pulseva. Opticki put dva snopa (pulsa) moguce je podesavati pomocu dva translatora ciji je

hod oko 5 cm, a opticki put treceg pomocu motoriziranih ”sanjki” ciji je hod 20 cm uz mini-

malni korak od 300 nm. Ukupno je, u idealnom slucaju, moguce ostvariti razmak izmedu

pulseva od oko 1.3 ns. Pomocu BOXCARS geometrije prostornog preklapanja zraka u mediju

(vidjeti sliku 5.2) ispunjen je uvjet faznog uskladivanja (zakon sacuvanja impulsa) te je isto-

vremeno olaksano mjerenje DFWM signala jer je prostorno izoliran od ostalih zraka. Zrake

su fokusirane u centar peci pomocu sfernog zrcala promjera 5 cm i zarisne duljine f = 50 cm

(radijus zakrivljenosti R = 1 m). Velika paznja posvecena je usmjeravanju zraka koje na sferno

zrcalo moraju doci medusobno paralelno. Paralelnost je provjerena mjerenjem udaljenosti od

zrcala do presjecista zraka prije postavljanja toplovodne peci. Toplovodna pec spojena je na

vakuumski sistem uz mogucnost punjenja arogonom ili helijem cija je uloga buffer plina koji

sprjecava dolazak alkalijskih cestica do prozora na krajevima cijevi toplovodne peci. Takoder,

Slika 5.3: Stvaranje signala u nekolinearnom cetverovalnom mijesanju.

u uvjetima kada pec radi u tzv. heat-pipe modu izjednacava se tlak buffer plina i natrija te se

stvara uniformni stupac alkalijske pare konstantne koncentracije. Elektricni grijac postavljen

je u centralnom podrucju cijevi peci. U blizini prozora peci sustav je hladenja pomocu me-


talnih blokova kroz koje neprekidno cirkulira hladna voda. U podrucju hladne zone dolazi

do kondenzacije alkalijskih para te se tekuci alkaliji kapilarnim silama preko mrezice kojom je

oblozena unutrasnjost centralnog dijela peci vracaju u podrucje grijanja gdje ponovno ispara-

vaju. Toplovodna pec osigurava relativno uniformni stupac para dobro definiranih dimenzija.

Preklapanje triju zraka u centru peci bitno je odredilo njezine dimenzije. Cijev peci sirine 35

mm i duljine 50 cm znacila je da se ne moze ocekivati uniformna raspodjela gustoce para u

poprecnom presjeku te su pri vrlo visokim temperaturama u centru peci bila jasno vidljiva

vrtlozenja. Cini se da taj nedostatak ipak nije presudno utjecao na dobivene rezultate. Kako

bi toplovodna pec dulje vrijeme radila bez talozenja necistoca na rubovima tople zone tlak

buffer plina uvijek je bio nesto veci od tlaka para natrija. Tlak mjesavine plinova jednak je u

cijelom volumenu peci sto znaci da i toploj zoni imamo mjesavinu plinova a ne samo alkali-

jski plin te to treba uzeti u obzir prilikom eventualnih razmatranja sudarnih efekata. Detekcija

DFWM signala ostvarena je koristenjem vise razlicitih detektora. Osim signala na valnoj duljini

pobude, za laserske pulseve podesene na centralnu valnu duljinu λc = 804 nm nakon peci um-

jesto 4 zrake imamo cak 16 prepoznatljivih signala, od kojih su oni koji se nalaze na stranicama

kvadra vidljivi na fotografiji prikazanoj na slici 5.9. Iz energetskog dijagrama natrija, slika

5.10, vidljivo je da je laserski puls na valnoj duljini od 804 nm tocno trofotonski rezonantan s

6P stanjem natrija te da dodatni signali potjecu od svih mogucih kombinacija valnih vektora

ulaznih polja koja su trofotonski rezonantna. Fazno uskladivanje i ovdje uvjetuje usmjerenost

signala. Mjerenjem valnih duljina dodatnih signala potvrdeno je da se radi upravo o valnoj

duljini od 268 nm. Osim rezonantnog nivoa, spontanom emisijom preko dozvoljenih prijelaza

ili sudarnim procesima, naseljavaju se i niza stanja sto je takoder potvrdeno pojavljivanjem sig-

nala na valnim duljinama od 285 i 330 nm (5p i 4p stanja). Detaljnije ce trofotonski rezonantni

procesi biti opisani u potpoglavlju 5.3. Proucavanje generiranog UV zracenja zahtijevalo je za-

mjenu izlaznog prozora peci, izradenog od obicnog BK7 stakla, s kvarcnim prozorom koji do-

bro propusta UV zracenje. Kako bi se moglo zasebno promatrati vremenski razvoj (tranzijent)

signala na pojedinim valnim duljinama signal detektiran pomocu spektrometra (Ocean Optics

HR4000) mjernog podrucja od 200 do 1100 nm s rezolucijom od oko 0.6 nm. Za mjerenje signala

manjeg intenziteta (za oslabljene ulazne zrake) koristen je fotomultiplikator ili ponekad foto-

dioda ispred kojih je postavljena kvarcna prizma te bi se prije mjerenja pomocu spektrometra

provjerila valna duljina koja upada na detektor. Mjereni signal sakupljan je, pomocu digitalnog

osciloskopa, u vremenskom prozoru u kojem DFWM signal ima nezanemariv intenzitet (slicno


mjerenjima s boxcar usrednjivacem). Izvrseno je i usrednjavanje kako bi se dodatno smanjio

sum koji nastaje prvenstveno zbog neujednacenog intenziteta pojedinih pulseva. Provjera vre-

menskog i prostornog preklapanja zraka vrsila se preusmjeravanjem pomocu ravnog zrcala na

nelinearni BBO kristal koji je smjesten u fokus sfernog zrcala. Osim provjere preklapanja, mje-

renjima autokorelacijskog signala bilo kojih dviju od tri laserske zrake lako se moglo provjeriti

vremensko trajanje pulsa za odredeni stupanj kompresije u pojacalu.

1Σ

1Σ

Slika 5.4: Potencijalne krivulje natrijevih dimera.

Na slici 5.5 prikazane su titraji u tranzijentu DFWM signala izmjerene uz pobudu na 804

nm. Tranzijent je snimljen za negativne i pozitivne razlike u vremenima dolaska pulseva (dva

od tri pulsa dolaze istovremeno). U trenutku τ = 0 u tranzijentu se pojavljuje tzv. koherentni

vrh (coherence spike) zbog istovremenog medudjelovanja sva tri pulsa. Relevantne natrijeve po-

tencijalne krivulje s oznacenim polozajem pobude laserskim pulsevima prikazane su na slici

5.4. Kako je prosjecni razmak vibracijskih nivoa osnovnog X1Σ+g stanja natrija oko 159 cm−1

sto je nesto vise od polusirine lasera te je tesko ocekivati efikasno istovremeno pobudivanje

vise vibracijskih nivoa (valnog paketa) sto bi uzrokovalo titraje u tranzijentu DFWM signala

povezane s razlikama u energijama pobudenih nivoa. Titraji perioda priblizno 310 fs FFT ana-

lizom otkrivaju da se najvjerojatnije radi o titrajima valnog paketa pobudenog A1Σ+u stanja

gdje je prosjecni razmak vibracijskih nivoa oko 107 cm−1 [100]. Slika 5.6 prikazuje titraje u

tranzijentu izmjerene uz valnu duljinu lasera pomaknutu maksimalno u podrucje manjih val-


λ

Slika 5.5: Titraji valnog paketa pobudenih vibracijskih stanja A1Σ+u nivoa perioda oko 310 fs.

TNa = 410C (NNa = 6.9× 1015 cm−3, NNa2 = 1.6× 1014 cm−3)

nih duljina, na λc = 764 nm. Nakon sto mjerenja s pobudom na 804 nm nisu rezultirala li-

jepim titrajima u tranzijentu cilj je bio probati se pomaknuti sto je moguce blize maksimumu

A1Σ+u −X1Σ+

g molekulske vrpce natrija te tako povecati efikasnost induciranih valnih paketa

valnih funkcija pobudenih vibracijskih stanja. Dobiveni su titraji perioda od oko 250 fs koje

odgovaraju razlikama energija od 140 cm−1 (slika 5.7), sto je manje od razlika energija u os-

novnom stanju, a vise od razlika energija u pobudenom stanju. Pokusaj kvalitetnih istrazivanja

polozaja pojedinih vibracijskih nivoa u osnovnom i pobudenim stanju natrijevih dimera nije

dao ocekivane rezultate. Zbog ogranicenog raspona raspolozivih valnih duljina koji se ne pok-

lapa s podrucjem maksimuma apsorpcije A1Σ+u − X1Σ+

g molekulske vrpce, kao i zbog nedo-

voljne kratkoce femtosekundnih pulseva kojima se ne moze istovremeno pobuditi veci broj

vibracijskih nivoa izmjereni signal nema jasan kontrast te se FFT analizom ne mogu dobiti vrlo

precizni i pouzdani rezultati.

Shema koja opisuje medudjelovanje pulseva i medija prikazana na slici 5.1 nije dovoljna

da bi se u potpunosti shvatili svi moguci procesi do kojih dolazi cetverovalnim mijesanjem.

Stoga je prikladnije izraditi dvostrane Feynmanove dijagrame koji opisuju mijenjanje opera-

tora gustoce (izraz 2.3.17) zbog medudjelovanja atoma s laserskim pulsevima. Na slici 5.8

prikazani su doprinosi signalu cetverovalnog mijesanja za slucaj kada jedan od pulseva dolazi


Slika 5.6: Titraji tranzijenta DFWM signala perioda oko 250 fs na valnoj duljini lasera uocenepobudom pulsevima centralne valne duljine λc = 764 nm. Titraji su povezanis koherentno pobudenim gibanjem vibracijskog valnog paketa natrijevih dimera.TNa = 435C (NNa = 1.2× 1016 cm−3, NNa2 = 3.3× 1014 cm−3), P(He)=25 Torr.

λ

Slika 5.7: FFT analiza snimljenog tranzijenta na 764 nm.


prije ostalih (negativna vremena), i za slucaj kada isti puls dolazi nakon ostalih (pozitivna vre-

mena). Tijek vremena na dijagramima je definiran od donjeg kraja prema gornjem. Svaki di-

jagram se sastoji od dvije vertikalne linije koje predstavljaju vremenski razvoj |ψ〉 odnosno 〈ψ|

valne funkcije. Nelinearna susceptibilnost ovisi o ocekivanoj vrijednosti induciranog dipolnog

momenta koji se racuna preko traga matrice umnoska perturbiranog operatora gustoce i

operatora dipolnog momenta. U Feynmanovim dijagramima ta operacija, koja odgovara

izracunu mjerenog signala cetverovalnog mijesanja odredena je operatorom gustoce nakon

medudjelovanja atoma sa sva tri pulsa. Strelice oznacene brojevima 1 do 3 oznacavaju pojedine

pulseve. Smjer strelica odreden je BOXCARS geometrijom odnosno uvjetima sacuvanja ener-

gije i impulsa u procesima cetverovalnog mijesanja. To znaci da su dvije strelice medusobno

paralelne dok je preostala suprotno orijentirana, odnosno predstavlja kompleksno-konjugirano

elektricno polje. Na taj je nacin zadovoljena RWA aproksimacija jer su iskljuceni svi brzo oscili-

rajuci clanovi. Ukoliko je strelica usmjerena prema vertikalnoj liniji znaci da puls dovodi foton

dok u suprotnom puls odvodi foton. Strelica kojom se oznacava mjereni signal obicno se ne

stavlja na dijagrame jer je njen polozaj u vremenu nije tocno odreden. Zna se samo da signal

mjerimo nakon medudjelovanja atoma sa svim pulsevima. Zbog BOXCARS geometrije, stre-

lica koja oznacava DFWM signal ima smjer identican pulsu br. 2, dakle, oznacava spustanje bra

ili ket vektora u osnovno stanje. Zbog toga se ona u dijagramima uvijek nalazi na lijevoj strani,

iznad gornje crtkane linije koja oznacava trenutak u kojem zadnji nailazeci puls medudjeluje

s atomom. Crtkana stanja oznacavaju stanja atoma nakon medudjelovanja s poljem. Feyn-

manove dijagrame crtamo na slijedeci nacin: odredimo tocan vremenski slijed pulseva te zatim

poslozimo strelice vodeci racuna o RWA aproksimaciji. Na primjer, za negativna vremena

imamo slijed 3, 2&1. Buduci da je sistem u osnovnom stanju prije medudjelovanja s poljem

3 jedina mogucnost je dovodenje fotona sistemu, sto nuzno znaci medudjelovanje s ket stra-

nom. Ako nakon vremena τ djelujemo na ket stranu moramo spustiti stanje, dakle sa sistemom

prvo medudjeluje polje 2 pa potom 3, iako ona dolaze istodobno. Drugi dijagram dobiven

je djelovanjem pulseva 2&1 na bra stranu nakon vremena τ . Buduci da smo na bra strani,

uloga pulseva 2 i 1 je izmijenjena pa puls 2 dovodi, a puls 1 odvodi foton. Oba dijagrama za

negativna vremena pokazuju da se sistem, u vremenu u kojem se slobodno razvija, nalazi u

nedijagonalnim elementima, koherencijama. Tranzijentni signal cetverovalnog mijesanja ovisi

o tim nedijagonalnim elementima matrice gustoce stanja na nacin da ce za razlicite vremenske

pomake τ signal biti moduliran eksponencijalnom funkcijom koja trne s karakteristicnim vre-


negativna vremena τ

g g3

1

2

e

e′ g

g

g g3

1

2e

e g′

g

pozitivna vremena τ

g g

3

2

1g

e g′

g′

g g1

2

3g′

e g

g

g g

3

1 2

e

e g′

e

Slika 5.8: Opis medudjelovanja atoma i laserskih polja u cetverovalnom mijesanju pomocudvostranih Feynmanovih dijagrama.

menom T2 odredenim vremenom zivota koherencija. Na dijagramima za pozitivne vremenske

pomake τ matrica gustoce stanja u vremenu u kojem se odvija medudjelovanje s pulsevima

odredena je dijagonalnim elementima te ce modulacije u pozitivnim vremenskim pomacima

ovisiti o vremenima zivota osnovnog (lijevi i srednji dijagram) i pobudenih stanja (desni di-

jagram) odredenima karakteristicnim vremenom T1. U pozitivnim vremenima uocava se di-

namika osnovnog i pobudenog stanja, dok se, prema Condonovoj aproksimaciji koja vrijedi

za rezonantnu pobudu, u negativnom vremenima dominantno uocava dinamika pobudenog

stanja [101]. Zbog toga se u mjerenjima koja se provode za negativna i pozitivna vremena u

FFT rezultatu ocekuju potpisi razmaka vibracijskih nivoa osnovnog i pobudenog elektronskog

stanja.

5.3. Trofotonska pobudenja atoma natrija 121

5.3. Trofotonska pobudenja atoma natrija

Toplovodne peci cesto se koriste za pripremanje medija koji u nelinearnom medudjelovanju

sa snaznim laserskim poljima moze proizvesti vise harmonike frekvencija ulaznog polja.

Cetverovalno mijesanje jedan je od mogucih procesa stvaranja visih harmonika. Za postizanje

visoke efikasnosti konverzije valnih duljina presudno je dobro fazno uskladivanje kako bi fun-

damentalni i novonastali kolinearni visi harmonik putovali sredstvom istim faznim brzinama.

Dvokomponentni sustavi gdje su alkalijske pare pomijesane s inertnim plinom pogodni su za

generaciju visih harmonika jer visefotonske rezonancije alkalijskih para daju mjesavini veliku

nelinearnu susceptibilnost dok se reguliranjem tlaka inertnog plina vrsi fazno uskladivanje

[102, 103]. U slucaju kada se dvije laserske zrake susrecu pod kutem razlicitim od nule do

zracenja treceg harmonika dolazi u dva pravca koji leze izmedu upadnih snopova – zracenje je

s kutno ugodenom fazom i pojacano u odnosu na zracenje emitirano u upadnim pravcima. Ovo

relativno pojacanje kutno ugodenih zraka prema kolinearnom zracenju moze pod odredenim

uvjetima biti i posljedica interferencije pri trofotonski rezonantnoj pobudi atomskog prijelaza.

Na slici 5.9 prikazane su moguci smjerovi nastajanja treceg harmonika kod faznog ugadanja

dviju zraka u BOXCARS geometriji. Dodavanjem trece i cetvrte zrake koja je rezultat procesa

cetverovalnog mijesanja nastaju novi fazno ugodeni signali na frekvenciji treceg harmonika

unutar kvadra odredenog zrakama na fundamentalnoj valnoj duljini. Fazno ugadanje pomocu

inertnih plinova u tim pravcima nije moguce. Upravo zbog cinjenice da imamo fazno ugadanje

koje odgovara zbrajanju valnih vektora koji odgovaraju fundamentalnim (ω1), a ne frekvenci-

jama treceg harmonika mozemo u daljnjim razmatranjima iskljuciti mogucnost da pri fokusi-

ranju upadnih laserskih snopova prije tocke preklapanja dolazi do znatnijeg stvaranja zracenja

na frekvencijama 3ω1. U tom bi slucaju imali izrazene plave tocke samo u vrhovima kvadra,

dok opazanja pokazuju da su tocke u vrhovima kvadra zapravo nesto manje intenzivne od

ostalih tocaka.

Kada je trofotonski prijelaz s osnovnog na pobudeni nivo ujedno i dipolno dozvoljeni (jed-

nofotonski) prijelaz, dolazi do interferencije polja koje je nastalo mijesanjem fundamentalnog

polja (sum-frequency field) i rezonantnog (jednofotonskog) polja. Destruktivna interferencija

dovodi do slabljenja rezonantnog zracenja [104]. U fazno ugodenim pravcima u negativnim

vremenima nema polja upadnog zracenja pa tamo niti ne dolazi do destruktivne interferencije.

U eksperimentima visefotonske ionizacije u frekventnoj domeni uoceno je odsustvo pojacanja


Slika 5.9: Razne mogucnosti faznog uskladivanja za slucaj trofotonske rezonancije u paramanatrija.

signala zbog trofotonske rezonancije. Rezultantno transverzalno polje F koje tjera koherentnu

polarizaciju na prijelazu izmedu g i e stanja preko jednofotonskog i trofotonskih prijelaza dano

je s:

〈e|exF(3ω1)|g〉 =

(∑mn

[exemE(ω1)] [exmnE(ω1)] [exngE(ω1)]

~(ωmg − 2ω1)~(ωng − ω1)

)+ exegE(ω3), (5.3.1)

gdje je exmn dipolni matricni element prijelaza sa g na m, ωjg = ωj − ωg − i2γjg/2 i ω3 =

3ω1 . 2γjg/2 je sirina linije jg prijelaza. Tri ulazna pulsa na frekvenciji ω1 stvaraju nelinearnu

polarizaciju:

E(ω1) =1

2Et(ω1)ei(k1z−ω1t) −→ PNLS(3ω1) =

1

2PNLSt (3ω1)ei(3k1z−3ω1t) (5.3.2)

koja preko valne jednadzbe:

∇2E(ω3) + ε3(ω3

c)2E(ω3) = −4π(

ω3

c)2P

NLSt (3ω1)

2ei(3k1z−3ω1t) (5.3.3)

postaje izvor novonastalog polja na rezonantnoj frekvenciji. PNLS oznacava efektivnu neline-

arnu polarizaciju izvora (nonlinear source term) [14, 105] izmijenjenu zbog ukljucivanja efekta

mikroskopskog lokalnog elektricnog polja:

PNLS =ε+ 2

3PNL, (5.3.4)

gdje je PNL nelinearna polarizacija inducirana makroskopskim poljem, a ε je linearna dielek-

tricna konstanta. Rjesenje valne jednadzbe ima oblik:

E(ω3) =Et(ω3)

2ei(3k1z−3ω1t) +

At2ei(k3z−ω3t), (5.3.5)


gdje je ki =√εiωi/c. Prvi dio rjesenja je partikularno rjesenje valne jednadzbe s amplitudom

Et(ω3) a drugi dio je rjesenje homogene valne jednadzbe amplitude At. U opticki debelom

sredstvu homogeno rjesenje brzo trne te prezivljava samo tjerani val:

Et(ω3) =4πPNLS

t (3ω1)

ε1 − ε3. (5.3.6)

Kada dominantni doprinos nelinearnoj susceptibilnosti χ(3)(3ω1) dolazi od rezonantnog prije-

laza sa g na e efektivna nelinearna polarizacija je dana sa:

PNLSt (3ω1) =

χ(3)(3ω1)

4E3t (ω1) =

Ne4

4~3

(∑mn

xgexgmxmnxng(ωeg − 3ω1)(ωmg − 2ω1)(ωng − ω1)

)E3t (ω1),

(5.3.7)

gdje je N broj atoma. Ako dominantni doprinos linearnoj susceptibilnosti takoder dolazi od

rezonantnog prijelaza sa g na e slijedi:

ε1 − ε3 ∼= −4πNe2 |xeg|2

~(ωeg − ω3). (5.3.8)

Uvrstavanjem izraza 5.3.7 i 5.3.8 u 5.3.6 postaje jasno da polje Et(ω3) ima suprotan predznak

od polja E3t (ω1). Ako se dobiveni izraz za Et(ω3) uvrsti u izraz 5.3.1, koji opisuje stvaranje

polarizacije na prijelazu izmedu i g i e stanja, postaje ocita potpuna destruktivna interferencija

izmedu amplituda polja koje je nastalo mijesanjem fundamentalnog polja (sum-frequency field) i

rezonantnog (jednofotonskog) polja. Destruktivna interferencija sprjecava prijenos populacije

s osnovnog na pobudeni nivo, iako zracenje na frekvencijama ω1 i na ω3 postoje [104].

Stvaranje treceg harmonika u uvjetima kutno ugodene faze promatrano je u atomima na-

trija gdje je fundamentalno fs pulsno zracenje ugodeno na 804 nm sto dovodi do trofoton-

skog pobudenja 6p nivoa i stvaranje treceg harmonika na 268 nm. Energetski nivoi natrija

prikazani su u Grotrianovom dijagramu, slika 5.10, gdje je naznacena trofotonska rezonancija

za zracenje valne duljine 804 nm. U mjerenom spektru moguci su, i opazaju se, jos i signali zbog

kaskadno naseljenih nizih 5p i 4p energetskih nivoa. Valne duljine koje odgovaraju prijelazima

izmedu tih nivoa i osnovnog 3s nivoa su redom 285 i 330 nm. U vremenu medudjelovanja triju

pulseva dolazi do transfera populacije sto objasnjava prisutnost kaskadno naseljenih nivoa

natrija. Nakon medudjelovanja populacija je ponovno u osnovnom stanju ali su u prostoru

medudjelovanja svi atomi u koherentnoj superpoziciji osnovnog i pobudenog stanja koju mjeri

DFWM (ovdje se zapravo radi o mijesanju dest valova) signal. Kako bi se istovremeno snimilo

ponasanje tranzijenta na valnoj duljini pobudnog zracenja te eventualni signali na valnoj duljini

treceg harmonika nastalog u smjeru DFWM signala obavljena su mjerenja spektra tranzijenta


n fn d

8 0 4 n m

2 6 8 n m2 8 5 n m3 3 0 n m

n s n p

Slika 5.10: Grotrianov dijagram energetskih nivoa natrija.

prikazana na slici 5.11. Spektralni sastav tranzijentnog signala pokazuje naglu promjenu oko

vremena τ = 0. U negativnim vremenima pojavljuju se linije koje odgovaraju trecem har-

moniku i prijelazima s nizih p nivoa u osnovno stanje dok su u pozitivnim vremenima spe-

ktar sastoji iskljucivo od DFWM signala na fundamentalnoj frekvenciji. Titraji signala na 268

nm, opisani u slijedecem odlomku, ovdje nisu prisutni zbog nesto vece ulazne snage laserskih

pulseva i relativno visoke koncentracije para natrija. Signal u UV podrucju u negativnim vre-

menima posljedica je stvorene koherencije izmedu osnovnog i pobudenog stanja. Stoga je i

vrijeme zivota signala odredeno vremenom T2 koje odgovara relaksaciji makroskopske polari-

zacije. U pozitivnom vremenu UV signala nema jer, zbog gore opisanog mehanizma, nema

stvaranja populacije u pobudenom stanju. DFWM signal u negativnim vremenima prema

Feynmanovim dijagramima, slika 5.8, odreden je dinamikom pobudenog stanja. Buduci da

na 804 nm ne postoji rezonantno stanje, FWM signal je nula na 804 nm za negativna vremena.

To je takoder vidljivo i na ranijim rezultatima. U pozitivnim vremenima signal je dosta izrazen

i manifestira dinamiku osnovnog stanja. Kada se proces promatra kao nerezonantan, nelin-

earnoj susceptibilnosti bitno doprinose i anti-RWA termovi te je izbor aktivnih Feynmanovih

dijagrama dosta otezan. Moze se pokazati da za odabrani vremenski slijed pulseva bitan dopri-

nos opazenom DFWM signalu daju dijagrami za pozitivna vremena (jos jedan razlog da signal


u negativnim vremenima bude slab) koji odrazavaju dinamiku osnovnog stanja (lijevi i srednji

Slika 5.11: Tranzijenti razlicitih frekventnih komponenti u signalu cetverovalnog mijesanjasnimljeni spektrometrom. Valna duljina femtosekundnih pulseva podesena je naλc = 804 nm. P(He)=25 Torr, TNa = 435C (NNa = 1.2×1016 cm−3, NNa2 = 3.3×1014

cm−3). Pulaz = 10µJ. Zbog isticanja slabijih signala prikazan je logaritam intenziteta.

na slici 5.8). Fizikalno se generirani signal objasnjava preko impulzivnog pobudenja rotacijskih

i vibracijskih nivoa osnovnog stanja molekula [101]. Treci harmonik u parama natrija moguce

je, pomocu koristenog femtosekundnog pojacala, generirati i kada se valna duljina pulseva

podesi na trofotonsku rezonanciju s 5p nivoom natrija cija je jednofotonska rezonantna valna

duljina 285 nm. Naravno, moguce je trofotonski pobuditi i np nivoe iznad 6p nivoa jer se valna

duljina femtosekundnih pulseva moze spustiti do oko 760 nm. No cinilo se da je bolje probati

se maknuti dalje od A-X molekulske vrpce kako bi promatrani procesi imali sto jednostavnije

tumacenje. Slika 5.12 prikazuje spektrar tranzijentnog signala u negativnim i pozitivnim vre-

menima. U principu nema bitniji promjena u odnosu na pobudu sa 804 nm. Najbitnija razlika

je u potpunom nestanku signala na 854 nm u negativnim vremenima. Na ovoj valnoj duljini

pobuda je potpuno nerezonantna te se i ne ocekuje pojavljivanje signala u negativnim vre-

menima.


Slika 5.12: Tranzijenti razlicitih frekventnih komponenti u signalu cetverovalnog mijesanjasnimljeni spektrometrom. Valna duljina femtosekundnih pulseva podesena je naλc = 854 nm. P(He)=25 Torr, TNa = 420C (NNa = 8.8×1015 cm−3, NNa2 = 2.1×1014

cm−3). Pulaz = 5µJ. Zbog isticanja slabijih signala prikazan je logaritam intenziteta.

Kako su 5p i 6p nivoi natrija zapravo, zbog vezanja spinskog i orbitalnog kutnog mo-

menta, dubleti logicno je ocekivati pojavu kvantnih udara (quantum beats) zbog istovremenog

pobudivanja oba prijelaza sa spektralno sirokim femtosekundnim pulsevima. Radi se o koher-

entnom i rezonantnom efektu pa je bitno dobro podesiti sve eksperimentalne parametre kako

bi efekt bio sto izrazeniji. Vec je spomenuto da femtosekundno pojacalo moze stvarati pul-

seve s razlicitim linearnim cvrkutom. Mijenjanjem cvrkuta pulsa moguce je barem djelomicno

ponistiti nelinearne propagacijske efekte sirenja ultrakratkih pulseva. U prethodnom poglavlju

spomenuta su mjerenja konusne emisije nastale zbog sirenja femtosekundnih pulseva cija je

valna duljina bila uskladena s Cs2 X-B molekulskom vrpcom cezija. Na temelju izmjerenih

podataka zakljuceno je da je glavni mehanizam nastanka konusne emisije u tim uvjetima pros-

torna samomodulacija faze zbog induciranog nelinearnog indeksa loma u podrucju izrazene

molekularne apsorpcije. U DFWM eksperimentu bitno je pripremiti puls odredenog nega-

tivnog linearnog cvrkuta koji ce podrucju preklapanja pulseva u disperzivnom mediju imati

najkrace moguce trajanje.

U literaturi se cesto umjesto izraza kvantni udari proces opisuje stvaranjem atomskog

valnog paketa [106]. Kvantni udari zbog koherentnog pobudenja rezonantnog dubleta natrija


pokazali su da period udara odgovara razmaku 3p nivoa fine strukture [107]. Pokazano je da

pobudeni titraji bitno ovise o koncentraciji natrija te su izmjerena karakteristicna vremena re-

laksacija naseljenosti (T1) i koherencija (T2). U rezimu visefotonskih pobudenja kvantnih udara

do sada nisu opazeni titraji u slucaju trofotonske pobude. Poznata mjerenja titraja kvantnih

udara kroz razvoj koherentnog UV zracenja temeljena su na dvofotonskoj pobudi atoma ru-

bidija i kalija [106]. U spektralnoj analizi vremenskog razvoja UV emisije demonstrirana je

modulacija valnog paketa na THz frekvencijama povezanima s razlikama energija izmedu ns i

np stanja atoma. Gornja vremenska granica opazene UV emisije bila je 300 ps. O. U dvofoton-

skim eksperimentima opazeni su iskljucivo prijelazi koji zadovoljavaju izborno pravilo ∆ l=0,

2 u rubidiju i kaliju.

°°

λ

Slika 5.13: Kvantni udari na 268 nm perioda 25 ps zbog trofotonskog pobudenja 6p nivoa zadvije razlicite koncentracije para natrija. NNa(391C)=4.2×1015cm−3, NAr=7.7×1017

cm−3. Pulaz=2 µJ.

Na slici 5.13 prikazani su kvantni udari zbog trofotonske pobude pulsevima podesenima

na λc = 804 nm za dvije razlicite koncentracije para natrija. Valna duljina tranzijenta snimljena

pomocu fotomultiplikatora postavljenoga nakon kvarcne prizme kojom su prostorno razlozene

razlicite spektralne komponente DFWM signala odgovarala je 268 nm. Prikazani tranzijenti

za dvije razlicite koncentracije natrija prilagodeni su funkciji koja opisuje smanjivanje titraja

kvantnih udara zbog relaksacije koherencija oblika:

IDFWM(τ) =∑J

AJe−4πΓJ t + 2

∑J

AJAJ ′e−2π(ΓJ+ΓJ′ )tcos

[(EJ − EJ ′)t

~

], (5.3.9)


gdje je J ukupni angularni moment nivoa, AJ tezinski koeficijenti koji odgovaraju relativnoj

naseljenosti pojedinih nivoa, ΓJ sirina linija i EJ energije pobudenih nivoa [108]. Sirina linija

ΓJ povezana je s vremenom zivota koherencija preko relacije T2(J)−1 = 2πΓJ . Razlika ener-

gija zbog fine strukture 6p nivoa natrija iznosi ∆E = 1.3 cm−1 [109] sto odgovara izmjerenim

titrajima perioda 25 ps. Iz prilagodbe funkcije 5.3.9 mjerenim titrajima dobiveno je srednje

vrijeme (dva mjerenja) zivota koherencija koje iznosi T2 = 83 ps. Gornja granica vremena

zivota koherencija odredena je relacijom T2 = 2T1. Vrijeme zivota 6p nivoa natrija iznosi 5.5 µs

[109], pa maksimalno vrijeme zivota koherencija iznosi 11 µs. Zbog elasticnih sudara izmedu

atoma natrija, i atoma natrija s atomima plemenitog plina vrijeme zivota koherencija je puno

krace te se moze procjeniti iz poznatih koncentracija i sudarnih udarnih presjeka za navedene

sudare [110] koristenjem izraza 2.3.43 i 2.3.44. Koncentracija argona izracunata je na temelju

jednadzbe idealnog plina. Kod visih np stanja alkalija oscilatorna jakost prijelaza kontinuirano

se smanjuje pa je sirenje linija glavnog niza medusobnim sudarima atoma sve manje. S druge

strane, sirenje linija zbog sudara s atomima plemenitog plina vece je kod visih clanova glavnog

niza i ima maksimum odreden koncentracijom atoma perturbera [111]. U prvoj aproksimaciji

Slika 5.14: Kvantni udari na 268 nm perioda 25 ps zbog trofotonskog pobudenja 6p nivoau ovisnosti o odmaku valne duljine ulaznih pulseva od trofotonske rezonancije.Titraji kvantnih udara na λc = 794 nm izrazeniji su od titraja na λc = 804 nm zbogbolje optimizacije kompresora pojacala. Ponovna optimizacija nuzna je pri prom-jeni valne duljine pulseva.

mozemo vlastito sirenje linija prijelaza zanemariti [103]. U tom slucaju, iz poznatih vrijed-


nosti za sirenje linija zbog tlaka plemenitog plina (argona) dobiva se vrijeme zivota koherencija

iznosa T2 = 720 ps. Mjereno vrijeme zivota koherencija puno je krace od ocekivane vrijednosti.

Ocito relaksaciji koherencija doprinose i neki procesi koji nisu bili ukljuceni u racun. Tranzi-

jentni signal nastaje u podrucju preklapanja fokusiranih laserskih snopova pa je moguce da

dolazi do sirenja linija zbog medudjelovanja s laserskom pobudom trajanja kraceg od vremena

zivota stanja koje se pobuduje (transit-time broadening) [13]. Na temperaturi od 400C najvjero-

jatnija brzina atoma natrija iznosi oko 700 m/s pa je atomima potrebno oko 140 ns da prijedu

podrucje preklapanja zraka procijenjeno na povrsinu promjera oko 100 µm. To nije dovoljno

kratko da objasni mala vremena zivota koherencija. Drugi moguci uzrok smanjenja zivota ko-

herencija je sirenje linija zbog sudara s ioniziranim cesticama (Starkovo sirenje). Ukoliko bi

vrijeme zivota koherencija ovisilo o ionizaciji, ovisilo bi o snazi pulseva. No, mjerenja kvantnih

udara u razlicitim uvjetima, opisana na slijedecim stranicama, pokazala su da se vrijeme zivota

koherencija ne mijenja bitno s promjenom snage pulseva.

Slika 5.15: Kvantni udari na 285 nm perioda 9.8 ps zbog trofotonskog pobudenja 5p nivoapulsevima podesenima na λc = 854 nm snimljeni spektrometrom. Donji dioslike prikazuje tranzijent na valnoj duljini od 285 nm te prilagodbu na izraz 5.3.9.p(He)=25 Torr, TNa = 425C (NNa = 9.9 × 1015cm−3). Pulaz = 2 µJ. Pri vecimsnagama titraji nestaju.

Slika 5.14 prikazuje promjenu tranzijentnog signala zbog mijenjanja centralne valne duljine

pulseva. Titraji u tranzijentnom signalu vidljivi su i kada je valna duljina pulseva pomaknuta

za 10 nm od trofotonske rezonancije na λc = 804 nm. Pomak od 10 nm odgovara spektralnoj

polusirini (FWHM) pulseva koji izlaze iz femtosekundnog pojacala. Daljnjim odmicanjem od

rezonancije titraji nestaju, odnosno pojavljuje se samo jedna amplituda na oko -40 ps koju bi


bilo pretenciozno povezati sa kvantnim udarima zbog pobudivanja fine strukture 7p stanja

natrija.

Kvantni udari zbog trofotonske pobude 5p nivoa natrija pulsevima podesenima na λc = 854

nm prikazani su kroz spektralnu ovisnost tranzijentnog signala na 285 nm na slici 5.15. Takoder

je prikazan tranzijent na valnoj duljini najveceg intenziteta, koji je potom prilagoden funciji

oblika 5.3.9. Na taj nacin dobiveno je vrijeme zivota koherencija koje iznosi T2 = 80 ps. Titraji

imaju period od 9.8 ps sto odgovara razlici energija od ∆E = 3 cm−1. U literaturi se mogu

naci vrijednosti energija koje odgovaraju razlikama u rasponu od 2.5 do 3.1 cm−1 [103, 109].

Kvantni udari na stvarnoj razlici energija imali bi period titraja od 13.3 ps. Laserom inducirani

a.c. Stark pomak atomskih nivoa moze se, u prvoj aproksimaciji, iskljuciti iz razmatranja jer

° ° °

λ

Slika 5.16: Kvantni udari na 285 nm snimljeni pri razlicitim energijama pobude i koncentraci-jama para natrija u rasponu od NNa = 6.9× 1015 cm−3 do NNa = 1.4× 1016 cm−3.

do njega dolazi samo za vrijeme trajanja pulsa (100 fs) i jednako utjece na energije oba nivoa

[108]. Provjerena je i ovisnost perioda titraja o koncentraciji natrija i energiji pobudnih pulseva,

te o koncentraciji buffer plina. Ti su rezultati prikazani na slikama 5.16, 5.17 i 5.18. Mjerenja

ovisnosti titraja o koncentraciji atoma natrija, slika 5.17, pokazali su da postoji donji prag kon-

centracija ispod kojeg titraji nestaju. Na temelju mjerene temperature peci moze se reci da je

minimalna potrebna koncentracija priblizno NNa = 1.8 × 1015 cm−3. Sva izmjerena titranja

prilagodena su funkciji oblika 5.3.9 te je dobiveno vrijeme relaksacija koherencija u rasponu

od T2 =40 ps do T2 =100 ps. Dobiveno vrijeme relaksacije koherencija odgovara rezultatu


dobivenom na temelju prethodnih mjerenja na 6p stanju. U svim mjerenjima titraja DFWM

signala na 285 nm dobiven je otprilike isti period titraja koji iznosi vec spomenutih 9.8 ps.

Rjesavanje ove nepoznanice biti ce predmetom buducih istrazivanja.

λ

°°°°

Slika 5.17: Kvantni udari na 285 nm u ovisnosti o koncentraciji para natrija u rasponu odNNa = 1.7× 1015 cm−3 do NNa = 6.7× 1016 cm−3.

°°°

λ

Slika 5.18: Ovisnost oscilacija na 285 nm o vrsti i tlaku buffer plina.

U procesima stvaranja treceg harmonika intenzitet stvorenog zracenja ovisi o mediju u

kojem je zracenje stvoreno. U slucaju opticki debelog sredstva stvoreno zracenje moze, prije


napustanja medija, biti ponovno apsorbirano. Za dovoljno velike energije pulseva, u DFWM

eksperimentima, pojavljuje se efekt saturacije intenziteta. Osim toga, pri vecim energijama

izrazeniji su nelinearni procesi koji utjecu na sirenje pulseva do tocke u kojoj je zadovoljeno

fazno uskladivanje. Povecanjem energije pulseva drugi nelinearni procesi viseg reda, koji rastu

sa visim potencijama jakosti elektricnog polja pulseva, igraju sve vazniju ulogu. Zbog prov-

jere utjecaja nelinearnih efekata na uocene kvantne udare napravljena je ovisnost intenziteta

zracenja na frekvencijama trecih harmonika o snazi ulaznih pulseva. Mjerenja su bila otezana

zbog cinjenice da promjenu energije ulaznih pulseva nije moguce izvesti pomocu npr. neutral-

nih filtera, a da se barem malo ne poremeti osjetljiva geometrija preklapanja. Osim promjene

geometrije eksperimenta prolaskom kroz filtre mijenja se i linearni cvrkut pulsa sto takoder

mijenja efikasnost procesa stavaranja treceg harmonika. U procesu mjerenja dolazi do pro-

mjene efikasnosti filtra sto mijenja funkcionalnu ovisnost mjerene velicine. Isproban je veci broj

metoda smanjivanja energije pulseva (polarizacijski i neutralni filtri, dijeljenje snopova pomocu

Slika 5.19: Ovisnost intenziteta signala treceg harmonika na 285 nm o ulaznoj snazi pulseva.p(He)=25 Torr, TNa = 425C (NNa = 9.9× 1015cm−3).

pokrovnih stakalaca, smanjivanje efikasnosti femtosekundnog pojacala ...) i u razlicitim po-

drucjima snage ulaznih pulseva. Na slici 5.19 prikazana su mjerenja ovisnosti intenziteta na 285

nm o ulaznom intenzitetu zracenja gdje je intenzitet ulaznih pulseva mjeren pomocu mjeraca

opticke snage (Thorlabs S121B 200-1100 nm, 50 nW-500 mW) dok je izlazni intenzitet mjeren

pomocu spektrometra. Ovisnost je prikazana u log-log skali ciji je nagib blizu idealne vrijed-


nosti. U slucaju ovisnosti DFWM signala na fundamentalnoj valnoj duljini ocekuje se ovisnost

sa trecom potencijom ulazne snage (trajanje pulsa ne mijenjamo pa je energija pulsa propor-

cionalna prosjecnoj snazi), u skladu sa izrazom 5.1.2. U slucaju generiranja DFWM signala

na frekvenciji treceg harmonika ulaznog zracenja ocekuje se da intenzitet izlaznog zracenja

ovisi sa 9 potencijom intenziteta ulaznog zracenja jer se zapravo radi o procesu desetorovalnog

mijesanja. Pretpostavka je da bi na nizim koncentracijama para natrija rezultati mjerenja ovis-

nosti snage bili tocniji, bez obzira na probleme sa smanjivanjem snage laserskih pulseva.

Koristeni laserski sistem omogucava trofotonsku pobudu i visih np nivoa natrija. Prvi sli-

jedeci nivo koji se jos nalazi u rasponu dostupnih valnih duljina je 7p nivo natrija na 260 nm

koji je trofotonski rezonantan sa upadnim zracenjem na λc = 780 nm. Razlika energija zbog

fine strukture 7p nivoa natrija iznosi ∆E = 0.65 cm−1 sto odgovara titrajima perioda oko 50 ps.

Rezultat mjerenja prikazan je na slici 5.20. U svim mjerenjima opazen je DFWM signal u nega-

Slika 5.20: Tranzijent na 260nm-pobudivanje 8P stanja natrija. Laser postavljen na λc = 775nm. P(Ar)=16 Torr. TNa = 420C (NNa = 8.8× 1015cm−3).

tivnim vremenima na odgovarajucoj valnoj duljini ali niti jedno mjerenje nije pokazalo titraje

signala odgovarajuceg perioda koji bi se mogli povezati sa kvantnim udarima. Ranija mjerenja

pokazala su da je vrijeme zivota koherencija relativno kratko, narocito u odnosu na period

ocekivanih kvantnih udara 7p nivoa natrija. Stoga neopazanje titraja povezanih sa kvantnim

udarima ne iznenaduje. Treba spomenuti i da se u producju valnih duljina ispod 800 nm nalazi

veci broj atomskih rezonantnih linija necistoca (kalij, rubidij) ali i A-X molekulska vrpca natrija

sa maksimumom u podrucju 650− 700 nm [112].

5.4. Koherentno pobudenje atoma kalija u parama natrija 134

5.4. Koherentno pobudenje atoma kalija u parama natrija

U prethodnom odlomku proucavana su visefotonska pobudenja visih rezonantnih dubleta (5p

i 6p) natrija. Pokazano je da u pozitivnim vremenima signala nema zbog destruktivne inter-

ferencije pulsa koji se siri na fundamentalnoj frekvenciji i pulsa na trecem harmoniku funda-

mentalne frekvencije. Zanimljivo je usporediti te rezultate sa rezultatima za jednofotonsku

pobudu rezonantnih linija. Natrijeve rezonantne linije ne preklapaju se sa podrucjem valnih

Slika 5.21: Kvantni udari pobudenih stanja 42P1/2,3/2 nivoa kalija snimljeni spektrometrom.Titraji na valnoj duljini od 766.5 nm. p(Ar)=16 Torr, TK = 390C (NK = 4.5 × 1016

cm−3.

duljina femtosekundnog pojacala. No natrij kojim je punjena toplovodna pec uvijek sadrzava,

u malim koncentracijama, i primjese ostalih alkalija. Kalijeve rezonantne linije nalaze se na

766.5(4s1/2 − 4p3/2) i 769.9 nm (4s1/2 − 4p1/2). Razlika energija tih stanja iznosi ∆E = 57.5

cm−1 [113]. Rubidijeve rezonantne linije, iako na dostupnim valnim duljinama imaju prevelik

razmak (15 nm) da bi ih se moglo istovremeno pobuditi. Iz Feynmanovih dijagrama za BOX-

CARS geometriju u slucaju jednofotonske pobude ocekujemo signal u negativnim vremenima

koji ce opisivati dinamiku pobudenog stanja te signal u pozitivnim vremenima koji ce opi-

sivati dimaniku osnovnog i pobudenog stanja. Za danu valnu duljinu pobude nije moguce

vidjeti dinamiku osnovnog stanja koje nema finu strukturu. Na slikama 5.21 i 5.22 prikazani su

izmjereni titraji kvantnih udara u DFWM mjerenjima sa femtosekundnim pulsevima postavlje-

nima na λc = 770 nm. U spektru tranzijenta vidljivi su titraji na valnim duljinama koje odgo-

varaju polozajima rezonantnih linija kalija. Kada se pogleda tranzijentni signal svake pojedine

5.4. Koherentno pobudenje atoma kalija u parama natrija 135

Slika 5.22: Kvantni udari pobudenih stanja 42P1/2,3/2 nivoa kalija snimljene spektrometrom.Titraji na valnoj duljini od 769.9 nm. Eksperimentalni uvjeti odgovaraju onima naslici 5.21.

spektralne komponente dobivaju se titraji identicnog perioda koji iznosi 550 fs. FFT analiza,

prikazana na slici 5.23 pokazuje da period titraja tocno odgovara razlici energija 4p nivoa fine

strukture kalija. Iako su mjerenja ovog tipa poznata u literaturi [107], ovakvim je mjerenjima

moguc uvid u dinamiku sistema u vremenu kada dolazi do nelinearnog odziva medija. U

λ

Slika 5.23: Spektralno razlucen tranzijentni signal na 770 nm snimljen pomocu fotomultiplika-tora i FFT analiza snimljenog tranzijenta.

konkretnom slucaju mjerenja su bila korisna za provjeru ispravnosti ostalih rezultata. DFWM

5.5. Zakljucak 136

metoda zapravo je Doppler-free metoda sto potvrduju i snimljeni spektri tranzijenata. Spektra-

lna sirina uocenih signala ovdje je odredena rezolucijom spektrometra. Titraji tranzijenata jako

ovise o linearnom cvrkutu. Mjerenja kvantnih udara u kaliju prikazana na slici 5.24 za razlicite

kompresije ulaznih pulseva (razlicit linearni cvrkut) pokazuju da intenzitet titraja i njihovo tra-

janje bitno ovise o linearnom cvrkutu. Maksimum intenziteta kvantnih udara ne podudara

se sa najkracim pulsom, cija je autokorelacija snimljena pomocu BBO kristala prije ulaska u

toplovodnu pec (slika 5.25).

Slika 5.24: Kvantni udari pobudenih stanja 42P1/2,3/2 nivoa kalija za razliciti stupanj kom-presije femtosekundnog pojacala. Prisutnost titraja u pozitivnim i negativnim vre-menima dokaz je da se promatra dinamika pobudenog stanja sistema.

5.5. Zakljucak

U ovom poglavlju prikazani su rezultati dobiveni tehnikom degeneriranog cetverovalnog

mijesanja koristenjem femtosekundnih pulseva relativno velike energije. Rezultati se mogu

podijeliti u nekoliko grupa. U prvoj grupi rezultata nalaze se mjerenja titraja valnog

pakete nastalog koherentnim pobudivanjem veceg broja vibracijskih stanja natrijevih molekula

pokazano je da uoceni titraji tranzijentnog signala odgovaraju razlikama energija vibracijskih

nivoa pobudenog A1Σ+u stanja. Ustanovljeno je i da koristeni laserski pulsevi ne pokrivaju do-

voljan raspon energija kojim bi koherentno pobudivanje veceg broja vibracijskih nivoa bilo

5.5. Zakljucak 137

Slika 5.25: Autokorelacijska mjerenja trajanja pulseva u uvjetima maksimalnih amplitudatitraja kvantnih udara pobudenih stanja 42P1/2,3/2 nivoa kalija.

efikasno, cime bi i rezultati mjerenja bili pouzdaniji. Ograniceno podrucje radnih valnih

duljina drugi je bitan nedostatak koristenog laserskog sistema, kada ga se koristi za mjerenja

pobudenja vibracijskog valnog paketa u natrijevim molekulama. Rezultati bi bili puno bolji

kada bi se valna duljina lasera mogla podesiti na maksimum A1Σ+u natrijeve molekulske

vrpce, oko 650-700 nm. Drugu grupu rezultata cine trofotonska pobudenja visih np nivoa

osnovne serije u natriju kroz proces mijesanja deset valova. U odredenim uvjetima dolazi i

do zanimljivog efekta destruktivne interferencije jednofotonskih i trofotonskih procesa. Osim

fazno ugodene emisije na frekvenciji treceg harmonika opazeni su i titraji tranzijentnog sig-

nala povezani sa koherentnim pobudivanjem fine strukture np nivoa natrija cija se energetska

razlika odrazava u periodu titraja tranzijentnog signala. U trecoj grupi mjerenja nalaze se jed-

nofotonska pobudenja na frekvenciji rezonantnih kalijevih linija gdje je takoder uocena pojava

kvantnih udara zbog koherentnog pobudivanja nivoa fine strukture 4p stanja kalija. Daljnja

istrazivanja biti ce usmjerena na proucavanje procesa koji utjecu na relaksacije koherencija.

Pomocu metoda karakterizacije ultrakratkih pulseva (autokorelacija, FROG, ...) provjeriti ce se

oblik pulsa koji stvara emisiju na frekvenciji treceg harmonika. Detaljnije ce se prouciti utje-

caj oblika ulaznog pulsa, prije svega linearnog cvrkuta koji je moguce mijenjati, na efikasnost

stvaranja treceg harmonika, ali i na efikasnost uocenih kvantnih udara.

Popis slika

2.1. Promjena frekvencije vala nosioca kod pulseva koji posjeduju fazu drugoga reda . . 8

2.2. Utjecaj faze drugog reda na intenzitet i fazu pulsa u vremenskoj i spektralnoj domeni 9

2.3. Utjecaj amplitude i faze signala u fotografiji kroz Fourierovu analizu . . . . . . . . . 10

2.4. Stvaranje drugog harmonika u kolinearnoj i nekolinearnoj konfiguraciji . . . . . . . 20

2.5. Disperzija indeksa loma pozitivnog jednoosnog kristala . . . . . . . . . . . . . . . . . 26

2.6. Relaksacijski procesi u slucaju zatvorenog sistema atoma s dva nivoa . . . . . . . . . 34

3.1. Fano interferencija . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38

3.2. Λ shema atoma s tri nivoa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

3.3. Λ, V i kaskadna (Ξ) shema sistema s tri nivoa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44

3.4. Ovisnost realnog i imaginarnog dijela susceptibilnosti o relaksaciji koherencije

nevezanih stanja . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

3.5. Ovisnost realnog i imaginarnog dijela susceptibilnosti o omjeru Rabi frekvencije i

sirine apsorpcijskog profila probne linije . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

3.6. Eksperimentalni postav za mjerenje elektromagnetski inducirane transparencije . . . 49

3.7. V shema izotopa 85Rb s hiperfinom strukturom . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

3.8. Simulirani apsorpcijski profili za razlicite vrijednosti relaksacija koherencija izmedu

nevezanih nivoa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55

3.9. Maksimalna transparencija kao funkcija brzine relaksacija koherencija . . . . . . . . 56

3.10. Uvecano podrucje centralnog dijela apsorpcijskog profila u aproksimaciji idealne

koherencije nevezanih stanja . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

3.11. Eksperimentalni rezultat nastanka transparencije na valnoj duljini probnog lasera

pri ukljucivanju veznog polja . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58

138

Popis slika 139

3.12. Imaginarni i realni dijelovi koherencija izmedu osnovnog 85Rb 52S1/2(Fg = 2) i

pobudenog 85Rb 62P3/2(Fe = 1, 2, 3) stanja za jakosti veznog polja koja odgovara

eksperimentalnim uvjetima i dvostruko vecoj jakosti polja . . . . . . . . . . . . . . . 59

3.13. Realni i imaginarni dio sporo promjenjive koherencije σ47 nevezanih stanja za dvije

snage veznog lasera . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60

3.14. Realni dio koherencije σ47 nevezanih stanja za razlicite snage probe te u slucaju kada

je nehomogeno sirenje linija bitno smanjeno . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61

3.15. Struktura cipa optickog poluvodickog pojacala . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

3.16. Kuciste optickog poluvodickog pojacala . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

3.17. Spektar optickog poluvodickog pojacala za razlicite jakosti struja kroz poluvodic . . 64

4.1. Geometrijska interpretacija iterativnog algoritma generaliziranih projekcija . . . . . 72

4.2. Shema mjerenja FROG tehnikom sa frekventnim udvostrucavanjem . . . . . . . . . . 73

4.3. Teorijske simulacije stvaranja 0-π pulseva u mediju u okviru linearne disperzijske

teorije . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76

4.4. Teorijski spektri pulsa nakon prolaska kroz rezonantne pare rubidija . . . . . . . . . 77

4.5. Usporedba izmjerenih spektrograma sa spektrogramima rekonstruiranima pomocu

FROG algoritma . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78

4.6. Usporedba realnog dijela anvelope elektricnog polja pulsa izracunatog pomocu li-

nearne propagacijske teorije s rezultatima FROG algoritma za teorijski izacunat i

eksperimentalno mjereni spektrogram . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79

4.7. Razlike u realnom dijelu anvelope elektricnog polja pulsa dobivene iz FROG

mjerenja i pomocu linearne disperzijske teorije . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80

4.8. Rekonstruirani spektri pulsa iz eksperimentalnih FROG spektrograma . . . . . . . . 81

4.9. Rekonstruirana anveopa elektricnog polja pulsa iz eksperimentalnih FROG spek-

trograma za dvije temperature para rubidija . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82

4.10. Izgled FROG spektrograma rekonstruiranih koristenjem teorijskog 0-π pulsa u

okviru linearne propagacijske teorije . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83

4.11. Eksperimentalni postav za mjerenje konusne emisije u gustim parama rubidija . . . 85

4.12. Linearna ovisnost kuta konusne emisije o koncentraciji atoma rubidija . . . . . . . . 86

4.13. Fotografije konusne emisije u gustim parama rubidija . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87

4.14. Spektralna i kutna raspodjela konusne emisije . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88

Popis slika 140

4.15. Ovisnost kuta konusne emisije o snazi laserskog pulsa . . . . . . . . . . . . . . . . . 89

4.16. Medukorelacijska mjerenja konusne emisije u parama rubidija . . . . . . . . . . . . . 90

4.17. Zarisna duljina zf samofokusirajuceg pulsa kao funkcija snage lasera . . . . . . . . . 92

4.18. Kut konusne emisije kao funkcija pomaka centralne frekvencije lasera od frekvencije

D2 rezonantnog prijelaza . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93

4.19. FROG mjerenja konusne emisije femtosekundnog lasera postavljenog u crveno krilo

rezonantnih linija rubidija . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94

4.20. Rekonstruirani FROG spektrogrami konusne emisije femtosekundnog lasera

postavljenog u crveno krilo rezonantnih linija rubidija . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95

4.21. Rekonstrukcija pulsa iz FROG mjerenja konusne emisije femtosekundnog lasera

postavljenog u crveno krilo rezonantnih linija rubidija . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96

4.22. FROG mjerenja konusne emisije femtosekundnog lasera postavljenog u plavo krilo


4.23. Rekonstruirani FROG spektrogrami konusne emisije femtosekundnog lasera

postavljenog u plavo krilo rezonantnih linija rubidija . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98

4.24. Vremenska promjena trenutne frekvencije pulseva cija je centralna valna duljina

postavljena u crveno ili plavo krilo rezonantnih linija rubidija . . . . . . . . . . . . . 99



4.26. Obrada FROG mjerenja konusne emisije femtosekundnog lasera postavljenog na D2

rezonantnu liniju rubidija . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101


postavljenog na D2 rezonantnu liniju rubidija . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102

4.28. Shema eksperimentalnog postava kod XFROG mjerenja . . . . . . . . . . . . . . . . . 103

4.29. XFROG mjerenja konusne emisije femtosekundnog lasera postavljenog u plavo krilo


4.30. Rekonstruirani XFROG spektrogrami konusne emisije femtosekundnog lasera


4.31. Spektri pulseva rekonstruirani iz XFROG mjerenja . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106

4.32. Intenziteti i faze elektricnog polja pulsa rekonstruirani iz XFROG mjerenja . . . . . . 106

4.33. Realni dio anvelope elektricnog polja pulsa rekonstruiran iz XFROG mjerenja . . . . 107

Popis slika 141

4.34. Kasnjenje u dolasku pulsa iz konusne emisije u odnosu na referentni puls dobiveno

XFROG mjerenjima . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107

5.1. Vremenski redoslijed dolaska pulseva u uzorak . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110

5.2. Eksperimentalna shema cetverovalnog mijesanja u gustim parama natrija . . . . . . 113

5.3. Stvaranje signala u nekolinearnom cetverovalnom mijesanju . . . . . . . . . . . . . . 114

5.4. Potencijalne krivulje natrijevih dimera . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116

5.5. Titraji valnog paketa pobudenih vibracijskih stanja A1Σ+u nivoa . . . . . . . . . . . . 117

5.6. Titraji tranzijenta DFWM signala perioda oko 250 fs na valnoj duljini lasera uocene

pobudom pulsevima centralne valne duljine λc = 764 nm povezane s koherentno

pobudenim gibanjem vibracijskog valnog paketa natrijevih dimera . . . . . . . . . . 118

5.7. FFT analiza snimljenog tranzijenta na 764 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118

5.8. opis medudjelovanja atoma i laserskih polja u cetverovalnom mijesanju pomocu

dvostranih Feynmanovih dijagrama . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120

5.9. Razne mogucnosti faznog uskladivanja za slucaj trofotonske rezonancije u parama

natrija . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122

5.10. Grotrianov dijagram energetskih nivoa natrija . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124

5.11. Tranzijenti razlicitih frekventnih komponenti u signalu cetverovalnog mijesanja

snimljeni spektrometrom za λc = 804 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 125

5.12. Tranzijenti razlicitih frekventnih komponenti u signalu cetverovalnog mijesanja

snimljeni spektrometrom za λc = 854 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126

5.13. Kvantni udari na 268 nm perioda 25 ps zbog trofotonskog pobudenja 6p nivoa za

dvije razlicite koncentracije para natrija . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127

5.14. Kvantni udari na 268 nm perioda 25 ps zbog trofotonskog pobudenja 6p nivoa u

ovisnosti o odmaku valne duljine ulaznih pulseva od trofotonske rezonancije . . . . 128

5.15. Kvantni udari na 285 nm perioda 9.8 ps zbog trofotonskog pobudenja 5p nivoa

pulsevima podesenima na λc = 854 nm snimljeni spektrometrom . . . . . . . . . . . 129

5.16. Kvantni udari na 285 nm snimljeni pri razlicitim energijama pobude i razlicitim

koncentracijama para natrija . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 130

5.17. Kvantni udari na 285 nm u ovisnosti o koncentraciji para natrija . . . . . . . . . . . . 131

5.18. Ovisnost oscilacija na 285 nm o vrsti i tlaku buffer plina . . . . . . . . . . . . . . . . . 131

5.19. Ovisnost intenziteta signala treceg harmonika na 285 nm o ulaznoj snazi pulseva . . 132

Popis slika 142

5.20. Tranzijent na 260nm-pobudivanje 7p stanja natrija) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133

5.21. Kvantni udari pobudenih stanja 42P1/2,3/2 nivoa kalija snimljeni spektrometrom.

Titraji na 766.5 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134

5.22. Kvantni udari pobudenih stanja 42P1/2,3/2 nivoa kalija snimljene spektrometrom.

Titraji na 769.9 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135

5.23. FFT analiza snimljenog tranzijenta na 770 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135

5.24. Kvantni udari pobudenih stanja 42P1/2,3/2 nivoa kalija za razliciti stupanj kompre-

sije femtosekundnog pojacala . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136

5.25. Autokorelacijska mjerenja trajanja pulseva u uvjetima maksimalnih amplituda

titraja kvantnih udara pobudenih stanja 42P1/2,3/2 nivoa kalija . . . . . . . . . . . . . 137

Bibliografija

[1] T. H. Maiman, Nature 187, 493 (1960).

[2] P. A. Franken, A. E. Hill, C. W. Peters, and G. Weinreich, Phys. Rev. Lett. 7, 118 (1961).

[3] W. Kaiser and G. C. B. Garrett, Phys. Rev. Lett. 7, 229 (1961).

[4] E. J. Woodbury and W. K. Ng, Proc. IRE 50, 2367 (1962).

[5] P. D. Maker, R. W. Terhune, and C. M. Savage, Quantum Electronics (Columbia University,

New York, 1964), pp. 1559–1578.

[6] P. D. Maker and R. W. Terhune, Phys. Rev. 137, A801 (1965).

[7] http://nobelprize.org.

[8] S. Harris, J. Field, and A. Imamoglu, Phys. Rev. Lett. 64, 1107 (1990).

[9] M. Fleischhauer, A. Imamoglu, and J. P. Marangos, Rev. Mod. Phys. 77, 633 (2005).

[10] R. Trebino, Frequency-resolved Optical Gating: The Measurement of Ultrashort Laser Pulses

(Kluwer Academic Publishers, Norwell, 2000).

[11] H. Stark, ed., Image Recovery: Theory and Application (Academic Press, Orlando, 1987).

[12] J.-C. Diels and W. Rudolph, Ultrashort Laser Pulse Phenomena (Academic Press, San Diego,

2006).

[13] W. Demtroder, Laser Spectroscopy (Springer-Verlag, Berlin, 2003).

[14] R. Boyd, Nonlinear Optics (Academic Press, San Diego, 2003).

[15] E. Akutowicz, Trans. Amer. Math. Soc. 83, 179 (1956).

[16] E. Akutowicz, Trans. Amer. Math. Soc. 84, 234 (1957).

[17] S. Vdovic, T. Ban, D. Aumiler, and G. Pichler, Opt. Commun. 272, 407 (2007).

[18] K. J. Boller, A. Imamoglu, and S. E. Harris, Phys. Rev. Lett. 66, 2593 (1991).

[19] P. R. Hemmer, D. P. Katz, J. Donoghue, M. Cronin-Golomb, M. S. Shahriar, and P. Kumar,

Opt. Lett. 20, 769 (1995).

[20] K. Hakuta, M. Suzuki, M. Katsuragawa, and J. Z. Li, Phys. Rev. Lett. 79, 209 (1997).

[21] J. Marangos, J. Mod. Optic. 45, 471 (1998).

143

Bibliografija 144

[22] O. Kocharovskaya and Y. I. Khanin, Sov. JETP Lett. 48, 630 (1988).

[23] S. Harris, Phys. Rev. Lett. 62, 1033 (1989).

[24] M. O. Scully, S.-Y. Zhu, and A. Gavridiles, Phys. Rev. Lett. 62, 2813 (1989).

[25] L. V. Hau, S. E. Harris, Z. Dutton, and C. H. Behroozi, Nature 397, 594 (1999).

[26] D. F. Phillips, A. Fleischhauer, A. Mair, R. L. Walsworth, and M. D. Lukin, Phys. Rev. Lett.

86, 783 (2001).

[27] W. Hanle, Z. Phys. 30, 93 (1924).

[28] M. Scully and M. Zubairy, Quantum Optics (Cambridge University Press, Cambridge,

1997).

[29] U. Fano, Phys. Rev. 124, 1866 (1961).

[30] C. H. Townes and A. L. Schawlow, Microwave Spectroscopy (Dover, 1975).

[31] E. T. Jaynes and F. W. Cummings, Proc. IEEE 51, 89 (1963).

[32] P. L. Knight and P. W. Milonni, Phys. Rep. 66, 21 (1980).

[33] F. Schuda, C. R. S. Jr., and M. Hercher, J. Phys. B:Atom. Molec. Phys. 7, L198 (1974).

[34] C. Delsart and J.-C. Keller, J. Phys. B 9, 2769 (1976).

[35] F. Y. Wu, S. Ezekiel, M. Ducloy, and B. R. Mollow, Phys. Rev. Lett. 38, 1077 (1977).

[36] G. Alzetta, A. Gozzini, L. Moi, and G. Orriols, Nuovo Cimento Soc. Ital. Fis. B 36, 5 (1976).

[37] E. Arimondo and G. Orriols, Lett. Nuovo Cimento Soc. Ital. Fis. 17, 333 (1976).

[38] E. Arimondo, Prog. Opt. 35, 259 (1996).

[39] O. Kocharovskaya and P. Mandel, Quantum Opt. 6, 217 (1994).

[40] A. S. Zibrov, M. D. Lukin, D. E. Nikonov, L. Hollberg, and M. O. Scully, Phys. Rev. Lett.

75, 1499 (1995).

[41] G. G. Padmabandu, G. R. Welch, I. N. Shubin, E. S. Fry, D. E. Nikonov, M. D. Lukin, and

M. O. Scully, Phys. Rev. Lett. 76, 2053 (1996).

[42] D. J. Fulton, S. Shepard, R. R. Moseley, B. D. Sinclair, and M. H. Dunn, Phys. Rev. A 52,

2302 (1995).

[43] J. R. Boon, E. Zekou, D. McGloin, and M. H. Dunn, Phys. Rev. A 59, 4675 (1999).

[44] J. R. Boon, E. Zekou, D. J. Fulton, and M. H. Dunn, Phys. Rev. A 57, 1323 (1998).

[45] J. R. Boon, E. Zekou, D. McGloin, and M. H. Dunn, Phys. Rev. A 58, 2560 (1998).

[46] D. A. Steck, Rubidium 87 d line data, http://steck.us/alkalidata/.

[47] A. N. Nesmeyanov, Vapor Pressures of Chemical Elements (Elsevier, New York, 1963).

[48] J. Gea-Banacloche, Y. Li, S. Jin, and M. Xiao, Phys. Rev. A 51, 576 (1995).

Bibliografija 145

[49] K. B. MacAdam, A. Steinbach, and C. Wieman, Am. J. Phys. 60, 1098 (1992).

[50] C. Cohen-Tannondji and A. Kastler, Prog. Opt. 5, 3 (1966).

[51] E. Gomez, S. Aubin, L. A. Orozco, and G. D. Sprouse, J. Opt. Soc. Am. B 21, 2058 (2004).

[52] H. Ghafouri-Shiraz, The Principles of Semiconductor Laser Diodes and Amplifiers (Imperial

College Press, London, 2004).

[53] R. A. Nyman, G. Varoquaux, B. Villier, D. Sacchet, F. Moron, Y. L. Coq, A. Aspect, and

P. Bouyer, Rev. Sci. Instrum. 77, 033105 (2006).

[54] F. C. Cruz, M. C. Stowe, and J. Ye, Opt. Lett. 31, 1337 (2006).

[55] C. Schwedes, E. Peik, J. V. Zanthier, A. Y. Nevsky, and H. Walther, Appl. Phys. B Photo-

phys. Laser Chem. 76, 143 (2003).

[56] C. Zimmermann, V. Vuletic, A. Hemmerich, and T. W. Hansch, Appl. Phys. Lett. 66, 2318

(1995).

[57] G. P. Agrawal and N. A. Olsson, IEEE J. Quantum Electron. 25, 2297 (1989).

[58] Y. Lai, K. L. Hall, E. P. Ippen, and G. Eisenstein, IEEE Photon Technol. Lett. 2, 711 (1990).

[59] R. Trebino and D. J. Kane, J. Opt. Soc. Am. A 10, 1101 (1993).

[60] G. Taft, A. Rundquist, M. M. Murnane, and H. C. Kapteyn, Opt. Lett. 20, 743 (1995).

[61] J. Zhou, J. Peatross, M. M. Murnane, H. C. Kapteyn, and I. P. Christov, Phys. Rev. Lett. 76,

752 (1996).

[62] A. Assion, T. Baumert, M. Bergt, T. Brixner, B. Kiefer, V. Seyfried, M. Strehle, and G. Ger-

ber, Science 282, 919 (1998).

[63] R. Trebino, K. W. DeLong, D. N. Fittinghoff, J. N. Sweetser, and D. J. Kane, Rev. Sci.

Instrum. 68, 3277 (1997).

[64] Femtosoft technologies, http://www.femtosoft.biz/.

[65] S. L. McCall and E. L. Hahn, Phys. Rev. 183, 457 (1969).

[66] M. D. Crisp, Phys. Rev. A 1, 1604 (1970).

[67] D. Grischkowsky, Phys. Rev. Lett. 24, 866 (1970).

[68] G. L. Lamb, Rev. Mod. Phys. 43, 99 (1971).

[69] H. M. Gibbs and R. E. Slusher, Appl. Phys. Lett. 18, 505 (1971).

[70] D. J. Kaup and L. R. Scacca, J. Opt. Soc. Am. 70, 224 (1980).

[71] H.-J. Hartmann and L. Laubereau, J. Chem. Phys. 80, 4663 (1984).

[72] U. Kallmann, S. Brattke, and W. Hartmann, Phys. Rev. A 59, 814 (1999).

[73] J. E. Rothenberg, D. Grischkowsky, and A. C. Balant, Phys. Rev. Lett. 53, 552 (1984).

Bibliografija 146

[74] D. Felinto, C. A. C. Bosco, L. H. Acioli, and S. S. Vianna, Opt. Commun. 215, 69 (2003).

[75] D. Felinto, L. H. Acioli, and S. S. Vianna, Phys. Rev. A 70, 043403 (2004).

[76] D. Aumiler, T. Ban, H. Skenderovic, and G. Pichler, Phys. Rev. Lett. 95, 233001 (2005).

[77] T. Ban, D. Aumiler, H. Skenderovic, S. Vdovic, N. Vujicic, and G. Pichler, Phys. Rev. A 76,

043410 (2007).

[78] T. Ban, D. Aumiler, S. Vdovic, N. Vujicic, H. Skenderovic, and G. Pichler, Phys. Rev. A 80,

023425 (2009).

[79] P. H. Heckmann and E. Trabert, Introduction to the Spectroscopy of Atoms (North-Holland,

Amsterdam, 1989).

[80] R. Netz, T. Feurer, and J. A. Fulop, Phys. Rev. A 64, 043808 (2001).

[81] M. Gorris-Neveux, P. Monnot, M. Fichet, M. Ducloy, R. Barbe, and J. C. Keller, Opt. Com-

mun. 134, 85 (1997).

[82] D. Harter and R. W. Boyd, Phys. Rev. A 29, 739 (1984).

[83] D. Harter, P. Narum, M. G. Raymer, and R. W. Boyd, Phys. Rev. Lett. 46, 1192 (1981).

[84] A. Dreischuh, V. Kamenov, S. Dinev, U. Reitner-Domiaty, D. Gruber, and L. Windholz, J.

Opt. Soc. Am. B 15, 34 (1998).

[85] J. F. Valley, G. Khitrova, H. M. Gibbs, J. W. Grantham, and X. Jiajin, Opt. Commun. 119,

56 (1995).

[86] G. D. Filipo, S. Guldberg-Kjaer, S. Milosevic, and J. O. P. Pedersen, Opt. Commun. 144,

315 (1997).

[87] J. F. Valley, G. Khitrova, H. M. Gibbs, J. W. Grantham, and X. Jiajin, Phys. Rev. Lett. 64,

2364 (1990).

[88] C. Sachhi, C. Townes, and J. Lifsitz, Phys. Rev. 174, 439 (1968).

[89] D. Aumiler, T. Ban, and G. Pichler, Phys. Rev. A 71, 063803 (2005).

[90] D. Grischkowsky and A. Armstrong, Phys. Rev. A 6, 1566 (1972).

[91] H. Skenderovic, T. Ban, N. Vujicic, D. Aumiler, S. Vdovic, and G. Pichler, Phys. Rev. A 77,

063816 (2008).

[92] J. Krasinski, D. J. Gauthier, M. S. Malcuit, and R. W. Boyd, Opt. Commun. 54, 241 (1985).

[93] Y. R. Shen, The Principles of Nonlinear Optics (Wiley, New York, 1984).

[94] A. H. Zewail, ed., Femtochemistry vols I and II (World Scientific, Singapore, 1994).

[95] A. M. Zheltikov, J. Raman Spectrosc. 31, 653 (2000).

[96] C. W. Thiel, Four−wave mixing and its applications, http://www.physics.monta-

Bibliografija 147

na.edu/students/thiel/docs/FWMixing.pdf.

[97] N. Bloembergen, J. Opt. Soc. Am. 70, 1429 (1980).

[98] S. Y. Yee, T. K. Gustafson, S. A. J. Druet, and J.-P. E. Taran, Opt. Commun. 23, 1 (1977).

[99] N. Vujicic, Stvaranje niskotlacne plazme u zraku, heliju i dusiku djelovanjem femtosekundnog la-

serskog pojacala (Diplomski rad, Sveuciliste u Zagrebu, Prirodoslovno-matematicki fakul-

tet, 2005).

[100] T. Baumert, M. Grosser, R. Thalweiser, and G. Gerber, Phys. Rev. Lett. 67, 3753 (1991).

[101] E. J. Brown, Q. Zhang, and M. Dantus, J. Chem. Phys. 110, 5772 (1999).

[102] C. R. Vidal, Appl. Opt. 19, 3897 (1980).

[103] R. B. Miles and S. E. Harris, IEEE J. Quantum Electron. 9, 470 (1973).

[104] D. J. Jackson and J. J. Wynne, Phys. Rev. Lett. 49, 543 (1982).

[105] N. Bloembergen, Nonlinear Optics (World Scientific, Singapore, 1996).

[106] E. J. Brown, Q. Zhang, and M. Dantus, Opt. Lett. 23, 70 (1998).

[107] M. Motzkus, S. Pedersen, and A. H. Zewail, J. Phys. Chem. 100, 5620 (1996).

[108] T. Lang and M. Motzkus, J. Raman Spectrosc. 31, 65 (2000).

[109] J. E. Sansonetti, J. Phys. Chem. Ref. Data 37, 1659 (2008).

[110] J. Kielkopf, J. Phys. B:Atom. Molec. Phys. 9, L547 (1976).

[111] S. Ch’en and M. Takeo, Rev. Mod. Phys. 29, 20 (1957).

[112] S. Vdovic, R. Beuc, D. Aumiler, T. Ban, and G. Pichler, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38,

3107 (2005).

[113] P. Risberg, Ark. Fys. 10, 583 (1956).

Sazetak

Istrazivana je nelinearna interakcija izmedu atomskih para alkalija i laserskih izvora u ra-

zlicitim uvjetima. U primjeru elektromagnetski inducirane transparencije interakcija se odvija

izmedu kontinuiranih lasera i atomskih para rubidija u tzv. V shemi vezanja atomskih stanja.

Inducirana transparencija rezultat je ponajvise smanjenja populacije u jednom od promatranih

nivoa zbog saturacije jednog prijelaza pri cemu dolazi do povecanja transparencije na drugom

prijelazu. No osim saturacije, usporedbom razvijenog teorijskog modela sa eksperimentalnim

rezultatima, zakljuceno je da i stvorena koherencija u atomima takoder doprinosi povecanju

transparencije medija. Takoder je istrazena interakcija femtosekundnih pulseva sa rezonantnim

parama rubidija razlicitih koncentracija koristenjem tehnike frekventno razlucivog optickog

uzorkovanja (FROG). Efekti prostiranja femtosekundnih laserskih pulseva opticki tankim re-

zonantnim sredstvom mogu se opisati stvaranjem 0-π pulseva kod kojih, zbog interakcije

s rezonantnim sredstvom, dolazi do znacajnih modulacija elektricnog polja pulsa na skali

od nekoliko ps. Mjerenja 0-π pulseva zahtijevaju veliku spektralnu razlucivost i siroki vre-

menski prozor mjerenja sto za FROG algoritam znaci koristenje velike matrice za spremanje

snimljenih spektrograma. Dobiveni rezultati usporedeni su s teorijskim simulacijama prosti-

ranja pulsa rezonantnim medijem u okviru linearne disperzijske teorije. Pokazano je da su

pogreske u izmjerenim poljima koja su dobivena uzorkovanjem u vremenskom prozoru koji

ne sadrzava ”cijeli” 0-π puls rezultat uzorkovanja u preuskom vremenskom prozoru. FROG

tehnikom mjereni su i pulsevi nakon rezonantne nelinearne interakcije sa gustim parama ru-

bidija. Konacan rezultat takve interakcije je konusna emisija, koja se opaza u dalekom polju.

U okviru aproksimacije adijabatske slijednosti pokazano je da zbog razlicitog predznaka raz-

like izmedu centralne valne duljine pulsa i valne duljine najblize rezonantne linije dolazi do

samofokusiranja odnosno samodefokusiranja, kada prostiranje pulsa medijem promatramo u

prostornoj domeni. U frekventnoj domeni dolazi do samomodulacije faze pulsa koja takoder

ovisi o predznaku razlike valnih duljina pulsa i rezonantne linije. Izmjerena je spektralna faza

148

Sazetak 149

pulsa konusne emisije te su potvrdene gore navedene teze kroz razlicito ponasanje spektralne

i vremenske faze pulsa ovisno o polozaju spektra pulsa u odnosu na rezonanciju. Degeneri-

rano cetverovalno mijesanje (DFWM) femtosekundnih pulseva u natrijevim parama mjereno

je u rezimu tranzijentne resetke u BOXCARS geometriji. Proucavan je vremenski razvoj UV

emisije uzrokovane visefotonskom apsorpcijom u mediju kao i vremenski razvoj generiranog

DFWM signala. Pomocu procesa destruktivne interferencije polja na fundamentalnoj frekven-

ciji i polja na frekvenciji treceg harmonika objasnjena je cinjenica da se u snimljenim tranzijen-

tima UV signal pojavljuje samo u negativnim vremenima. Modulacije intenziteta tranzijenata

objasnjavaju se kvantnim udarima zbog pobudivanja stanja fine strukture. Period modulacije

odreden je razlikom energija nivoa razlicitog spina. Modulacije eksponencijalno trnu u vre-

menu odredenom karakteristicnim vremenom relaksacija koherencija. Osim na trofotonskim

rezonancijama, kvantni udari uoceni su i na fundamentalnoj frekvenciji lasera kada je valna

duljina lasera podesena na rezonantne linije kalijevog 4p dubleta. Mjerenjem perioda titraja

stvorenog vibracijskog valnog paketa u natrijevim molekulama pobudenog A1Σ+u stanja do-

bivene su energetske razlike susjednih vibracijskih nivoa.

Summary

This thesis examines nonlinear interaction between the alkali vapor and different laser sources

in various conditions. Interaction between cw lasers and rubidium atomic vapor in the V cou-

pling scheme produces electromagentically induced transparency where the main contibution

to the induced transparency comes from nonlinear saturation effects on the strongly coupled

transition. However, by comparison between the theoretical model and experimental results

it is shown that part of the induced transparency comes from coherences induced between the

uncoupled transitions. Interaction between the femtosecond (fs) pulses and resonant rubid-

ium atomic vapor is investigated using frequency-resolved optical gating (FROG) technique

for pulse characterization. Propagation of the fs pulses in the optically thin medium result in

formation of 0-π pulses which have strong modulation of the electric field amplitude on a time

scale of several ps. For the FROG measurements of 0-π fs pulses high spectral resolution and

long temporal window is needed. This means that the grid size of the FROG algorithm has

to be large. The pulse reconstruction process will therefore be rather slow. Since it is impos-

sible to cover the whole time evolution of the 0-π pulse, the reconstruction process can never

be accurate enough. This point is shown using calculated 0-π pulse that is truncated in time

domain to correspond actual measurements for the FROG algorithm reconstruction. The 0-π

pulse formation was calculated within the linear dispersion theory. The same technique was

used for the characterization of nearly-resonant pulses that propagated through the optically

thick rubidium vapor. The resulting conical emission, observed in the far-field, is a result of

self-focusing or self-defocusing of the pulse in time domain and self-phase modulation in the

frequency domain. Using the adiabatic following approximation, it is shown that the physical

processes depend on the sign of the wavelength difference between the wavelength of the pulse

and the resonance line wavelength. The pulse electric field phase in both domains, retrieved

from the FROG measurements, shows different behavior with respect to the sign of the detun-

ing from the rubidium resonance lines. Degenerate four-wave mixing (DFWM) of femtosecond

150

Summary 151

pulses in sodium vapor was performed in BOXCARS geometry. When on three-photon atomic

resonance, transient grating signal appeared on the frequency of the third harmonic of funda-

mental frequency at negative delay times with modulations whose period corresponds to the

energy difference between the simultaneously excited upper state fine stucture levels. In posi-

tive time delays transient grating signal appears at the fundamental frequency and there is no

signal at third harmonic frequency. This is explained by destructive interference between the

field at fundamental frequency and the field at the frequency of third harmonic. The ampli-

tudes of modulations at negative time delays have exponential time dependence determined

by the coherence relaxation time. These quantum beats between two coherently excited polar-

izations were also seen when the laser pulse central wavelength matched potassium resonance

lines wavelengths. Beats of period corresponding to the energy difference between the fine

structure levels of potassium are seen both in negative and positive delay times since in this

case there is no destructive interference. DFWM experiments were also performed on sodium

molecular levels where wavepacket was excited in the A1Σ+u sodium state. Here the measured

oscillations have period corresponding to the energy difference between the excited vibrational

levels.

Popis objavljenih znanstvenih radova

1. T. Ban, D. Aumiler, S. Vdovic, N. Vujicic, H. Skenderovic i G. Pichler:

Coherent population dynamics in rubidium atoms excited by resonant 0-π pulses,

Phys. Rev. A 80, 023425 (2009).

2. D. Aumiler, T. Ban, N. Vujicic, S. Vdovic, H. Skenderovic i G. Pichler:

Characterization of the optical frequency comb using modifed direct frequency comb spectroscopy,

Appl. Phy. B 97, 553 (2009).

3. H. Skenderovic, T. Ban, N. Vujicic, D. Aumiler, S. Vdovic i G. Pichler:

Cone emission induced by femtosecond excitation in rubidium vapor,

Phys. Rev. A 77, 063816 (2008).

4. T. Varzhapetyan, A. Nersisyan, V. Babushkin, D. Sarkisyan, S. Vdovic i G. Pichler:

Study of atomic transition self-broadening and shift with the help of a nano-cell,

J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 41, 185004 (2008).

5. T. Ban, D. Aumiler, H. Skenderovic, S. Vdovic, N. Vujicic i G. Pichler:

Cancellation of the coherent accumulation in rubidium atoms excited by a train of femtosecond

pulses,

Phys. Rev. A 76, 043410 (2007).

6. R. Beuc, M. Movre, B. Horvatic, M. Copor, S. Vdovic, A. Nevsesyan, T. Varzhapetyan, D.

Sarkisyan i G. Pichler:

RbCs bands observation and interpretation,

Appl. Phys. B 88, 111 (2007).

7. S. Vdovic, T. Ban, D. Aumiler i G. Pichler:

EIT at 5 2S1/2 − 6 2P3/2 transition in a mismatched V-type rubidium system,

Opt. Commun. 272, 407-413 (2007).

152

Popis objavljenih znanstvenih radova 153

8. N. Vujicic, S. Vdovic, D. Aumiler, T. Ban, H. Skenderovic i G. Pichler:

Femtosecond laser pulse train effect on Doppler profile of cesium resonance lines,

Eur. Phys. J. D 41, 447-454 (2007).

9. S. Vdovic, D. Sarkisyan i G. Pichler:

Absorption spectrum of rubidium and cesium dimers compact computer operated spectrometer,

Opt. Commun. 268, 58-63 (2006).

10. S. Vdovic, R. Beuc, D. Aumiler, T. Ban i G. Pichler:

Absorption spectrum of Na-K-He mixture: experiment and theory,

J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, 3107 (2005).

Zivotopis

Silvije Vdovic roden je 24.8.1975. u Zagrebu.

Obrazovanje

Osnovna skola: Zagreb (1982.-1990.)

Srednja skola: X. Gimnazija, Zagreb (1990.-1994.)

Dodiplomski studij: Prirodoslovno-matematicki fakultet u Zagrebu (1994.-2004.)

Fizicki odsjek, smjer dipl. inz. fizike

Diplomski rad: Sirenje natrijevih i kalijevih rezonantnih linija u atmosferi helija:

smedi patuljci (19.05.2004.), voditelj dr. sc. Goran Pichler

Poslijediplomski studij: Prirodoslovno-matematicki fakultet u Zagrebu (2004.-2010.)

Fizicki odsjek, smjer Atomska i molekulska fizika i astrofizika

Radno iskustvo

01.09.2004.- znanstveni novak

Institut za fiziku, Bijenicka 46, Zagreb

projekti Femtosekundna laserska spektroskopija i ultrahladne molekule

(2002-2006.) i Femtosekundna laserska fizika atoma i molekula (2007.-)

voditelj projekata dr. sc. Goran Pichler

154

Documents

NELINEARNI EFEKTI INTERAKCIJE LASERA I ATOMSKIH PARA … · 2010-08-30 · TEMELJNA DOKUMENTACIJSKA KARTICA Sveuciliˇ ste u Zagrebu Doktorska disertacijaˇ Prirodoslovno-matematiˇcki