Simulation von Diffusions-Adsorptionsprozessen mit COMSOL ... · PDF fileAufgabenstellung II Aufgabenstellung Thema: Simulation von Diffusions-Adsorptionsprozessen in natürlichem

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  • TECHNISCHE UNIVERSITT DRESDEN FAKULTT MASCHINENWESEN

    Simulation von

    Diffusions-Adsorptionsprozessen in

    natrlichem Gesteinsmaterial mit

    COMSOL Multiphysics

    Diplomarbeit im Studiengang Chemie-Ingenieurwesen

    der Technischen Universitt Dresden

    zur Erlangung des akademischen Grades Diplomingenieur (Dipl.-Ing.)

    Johannes Schikora geboren am 09.08.1986 in Halle/Saale

    Hochschullehrer: Prof. Dr.-Ing. habil. W. Klden

    (TU Dresden)

    Betreuer: Dr. J. Lippmann-Pipke

    (HZDR/IRE)

    Dr. V. Brendler

    (HZDR/IRE)

    Bearbeitungszeitraum: 14.11.2011 bis 13.03.2012 (Verlngerung bis 13.04.2012)

    Dresden, April 2012

  • Aufgabenstellung II

    Aufgabenstellung

    Thema: Simulation von Diffusions-Adsorptionsprozessen in natrlichem Gesteinsmaterial mit COMSOL Multiphysics

    Der Transport chemisch-toxischer und radioaktiver Kontaminanten in geo-logischen Formationen ist durch Simulation der Diffusions-Adsorptionsprozesse in natrlichem Gesteinsmaterial mit Hilfe COMSOL Multiphysics zu untersu-chen. Der diffusive Transport spielt eine wichtige Rolle in Ausbreitungsrechnun-gen und damit in der Risikoabschtzung entsprechender untertgiger Deponien und Endlager. Die anzufertigende Arbeit soll als Hauptziele die Nachrechnung vorhandener Experimente zur Parameterschtzung sowie die prognostische Modellierung zur Optimierung von Diffusionsexperimenten verfolgen. Im Einzelnen sind folgende Aufgaben zu lsen: Einarbeitung in COMSOL Multiphysics 4.2 und das Ergnzungsmodul Che-

    mical Reaction Engineering auch mit dem Ziel des weiteren Ausbaus der Nutzerkompetenz am Institut fr Radiochemie.

    Auswahl geeigneter Interfaces aus dem COMSOL Basismodul und ggf. dem Chemical Engineering Module fr die Nachrechnung vorhandener Datenstze.

    Es sind ausgewhlte explizite Diffusions- und Diffusions-Adsorptions-experimente zu simulieren. Die Parameterbestimmung ist durch Daten-abgleich zu gewhrleisten. Darber hinaus ist eine Auswahl alternativer Mo-delle zu testen und zu vergleichen; beispielsweise hinsichtlich der jeweils zu Grunde liegenden Gleichungen, der Porositt oder der Raum-Zeit-Skala.

    Fr ein geplantes Diffusionsexperiment ist mittels prognostischer Rechnun-gen eine Optimierung der variablen Parameter vorzunehmen.

    Betreuer : Dr. J. Lippmann-Pipke (HZDR / IRE) Dr. V. Brendler (HZDR / IRE)

    Tag der Ausgabe: 14. November 2011 Tag der Abgabe: 13. Mrz 2012 (Verlngerung bis 13. April 2012)

    Die von der Studienrichtung erlassenen Richtlinien zur Anfertigung der Diplomarbeit sowie die Diplomprfungsordnung sind zu beachten.

    Prof. Dr.-Ing. habil. Lange Prof. Dr.-Ing. habil. Klden Geschftsfhrender Direktor des Instituts Betreuender Hochschullehrer

  • Danksagung III

    Danksagung

    Die vorliegende Diplomarbeit wurde in der Abteilung fr Reaktiven Transport am In-

    stitut fr Ressourcenkologie (vormals Radiochemie) des Helmholtz-Zentrums Dres-

    den-Rossendorf e.V. verfasst.

    An dieser Stelle mchte ich mich bei allen Personen bedanken, die durch ihre tatkrf-

    tige Untersttzung zum Entstehen dieser Arbeit beigetragen haben.

    Dabei gilt mein ganz besonderer Dank meiner Betreuerin Frau Dr. Lippmann-Pipke.

    Sie hat mich mit hoher fachlicher Kompetenz und groem persnlichen Engagement

    sowohl bei meiner wissenschaftlichen Arbeit untersttzt, als mir auch durch die er-

    mglichte Teilnahme an einer wissenschaftlichen Konferenz Gelegenheit gegeben, die

    Ergebnisse meiner Arbeit einem Fachpublikum vorzustellen.

    Auch bei Herrn Dr. Brendler mchte ich mich fr seine Betreuung herzlich bedanken.

    Wie schon bei der Erarbeitung des Groen Belegs, so auch bei der Diplomarbeit, stand

    er mir mit seinem Fachwissen und Ratschlgen jederzeit zur Seite.

    Weiterhin bedanken mchte ich mich bei Herrn Professor Klden fr die fachliche

    Betreuung dieser Arbeit seitens der Technischen Universitt Dresden sowie bei Dr.

    Johannes Kulenkampff und Claudia Joseph fr das zur Verfgung stellen ihrer Mess-

    daten.

    Meiner Familie, insbesondere meinen Eltern und zuknftigen Schwiegereltern, ge-

    bhrt ebenfalls groer Dank, da sie durch ihre moralische und finanzielle Unterstt-

    zung einen wichtigen Beitrag zur Anfertigung der Diplomarbeit geleistet haben. Auch

    meiner Verlobten Anne mchte ich ganz herzlich dafr danken, dass sie mir unermd-

    lich mit Rat und Tat zur Seite stand und in schwierigen Zeiten immer ein aufmun-

    terndes Wort und Verstndnis fr mich hatte

  • Inhaltsverzeichnis 4

    Inhaltsverzeichnis

    Aufgabenstellung............................................................................................................II

    Danksagung ................................................................................................................... III

    Inhaltsverzeichnis............................................................................................................4

    Abkrzungs- und Symbolverzeichnis..........................................................................7

    1 Einleitung und Motivation......................................................................................11

    2 Charakterisierung des natrlichen Gesteins Opalinuston ..............................13 2.1 Entstehung und Verbreitung..........................................................................................13

    2.2 Zusammensetzung und chemisch-physikalische Eigenschaften ...........................14

    3 Theoretische Grundlagen der Diffusion und Sorption.....................................16 3.1 Diffusion..............................................................................................................................16

    3.1.1 Ficksche Gesetze ........................................................................................................16 3.1.2 Diffusion in porsen Medien....................................................................................20

    3.2 Sorptionsisothermen ........................................................................................................22 3.2.1 Grundlagen der Sorption...........................................................................................22 3.2.2 Lineare (Henry-)Isotherme .......................................................................................23

    3.3 Diffusion unter Bercksichtigung von Sorption .......................................................24 3.4 Notwendigkeit der Transportparameterschtzung mittels numerischer

    Simulation........................................................................................................................24

    4 Theoretische Grundlagen der Parameterschtzung..........................................27 4.1 Einleitung............................................................................................................................27 4.2 Methode der kleinsten Quadrate ...................................................................................28

    4.2.1 Lineare Ausgleichsprobleme ....................................................................................28 4.2.2 Nichtlineare Ausgleichsprobleme ...........................................................................30

    4.3 Numerische Optimierungsalgorithmen .......................................................................30 4.3.1 Verfahren des steilsten Abstiegs .............................................................................30 4.3.2 Gauss-Newton-Algorithmus ....................................................................................31 4.3.3 Levenberg-Marquardt-Algorithmus .......................................................................32

    4.4 Regularisierungsmethoden .............................................................................................33 4.4.1 Einfhrung zu schlecht-gestellten Problemen .....................................................33 4.4.2 Tikhonov-Regularisierung........................................................................................34 4.4.3 Umsetzung von Regularisierungsmethoden in COMSOL 4.2a.........................35

  • Inhaltsverzeichnis 5

    5 Experimentelle Methoden.......................................................................................39 5.1 Quantifizierung der 1D Diffusion mittels Diffusionszelle.......................................39

    5.1.1 Konservative Diffusionsstudie mit HTO ...............................................................39 5.1.2 Reaktive Diffusionsstudie mit 233U(VI) ..................................................................42

    5.2 Visualisierung der 3D Diffusion mittels der GeoPET-Methode .............................42 5.2.1 Positronen-Emissions-Tomographie (PET)...........................................................42 5.2.2 Reaktive Diffusionsstudie mit 22Na+.......................................................................44

    6 Modellierung und Simulation der Experimente mit COMSOL Multiphysics ...............................................................................................................47 6.1 COMSOL Multiphysics ....................................................................................................47 6.2 Exkurs: Die Finite-Elemente-Methode .........................................................................48 6.3 Auswahl eines geeigneten Interfaces fr die Modellierung und Simulation

    der Experimente .............................................................................................................52 6.3.1 Transport verdnnter Spezies............................................