Embed Size (px)
Citation preview
`
SINTESIS BIPHASIC CALCIUM PHOSPHATE DARI
CANGKANG TELUR AYAM
UPRIYANTI OCTAVIANY SIREGAR
DEPARTEMEN FISIKA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
INSTITUT PERTANIAN BOGOR
BOGOR
2013
PERNYATAAN MENGENAI SKRIPSI DAN
SUMBER INFORMASI SERTA PELIMPAHAN HAK CIPTA
Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi berjudul Sintesis Biphasic
Calcium Phosphate dari Cangkang Telur Ayam adalah benar karya saya dengan
arahan dari komisi pembimbing dan belum diajukan dalam bentuk apa pun kepada
perguruan tinggi mana pun. Sumber informasi yang berasal atau dikutip dari karya
yang diterbitkan maupun tidak diterbitkan dari penulis lain telah disebutkan dalam
teks dan dicantumkan dalam Daftar Pustaka di bagian akhir disertasi ini.
Dengan ini saya melimpahkan hak cipta dari karya tulis saya kepada Institut
Pertanian Bogor.
Bogor, Juli 2013
Upriyanti Octaviany Siregar
NIM G74090043
ABSTRAK
UPRIYANTI OCTAVIANY SIREGAR. Sintesis Biphasic Calcium Phosphate
dari Cangkang Telur Ayam. Dibimbing oleh KIAGUS DAHLAN dan
IRMANSYAH.
Biphasic Calcium Phosphate (BCP) tersusun dari hydroxiapatite (HA)
Ca10(PO4)6(OH)2 dan β-Tricalcium Phosphate (β-TCP) β-Ca3(PO4)2. HA bersifat
stabil dengan fasa yang sulit larut ketika diimplan, untuk itu dilakukan modifikasi
dengan penambahan β-TCP yang bersifat mudah larut. Cangkang telur ayam
negeri yang dikalsinasi pada suhu 1000 C selama 5 jam mengandung CaO.
Proses pembuatan HA dan β-TCP dengan metode presipitasi wise drop. Proses
pembuatan BCP melalui teknik sonikasi dengan variasi waktu sonikasi sebesar 5
dan 30 menit dan variasi komposisi sebesar 50%:50%, 60%:40%, dan 70%:30%.
Ukuran kristal HA sebesar 53.28 nm, β-TCP sebesar 51.82 nm dan BCP berkisar
antara 43.85 - 50.25 nm. Berdasarkan hasil FTIR diperoleh informasi pendukung
hasil XRD bahwa sampel yang didapat adalah HA murni dan β-TCP murni, yang
diketahui melalui gugus kompleksnya berupa OH- dan PO4
3- tanpa ada pengotor
berupa CO32-
. Berdasarkan hasil EDS pada satu spot sampel BCP_2a yang dipilih
secara acak diketahui pada sampel BCP terdapat β-TCP dengan nilai rasio Ca/P
sebesar 1.46 atau mendekati 1.5.
Kata kunci : β-Tricalcium Phosphate, biomaterial, Biphasic Calcium
Phosphate, hydroxiapatite, sonikasi.
ABSTRACT
UPRIYANTI OCTAVIANY SIREGAR. Synthesis of Biphasic Calcium
Phosphate (BCP) made of eggshells. Under direction of KIAGUS DAHLAN
and IRMANSYAH.
Biphasic Calcium Phosphate (BCP) are structured from hydroxiapatite
(HA) Ca10(PO4)6(OH)2 and β-Tricalcium Phosphate (β-TCP) β-Ca3(PO4)2. HA are
stable in difficlut phases when implanted, that’s why modification are needed with
the addition of β-TCP which are soluble. The eggshells which undergoes
calcination process at 1000 C for 5 hours contains CaO. The creation process of
HA and β-TCP with precipitation method called wise drop, this process of
creating BCP with the sonication technique with time variable from 5 to 30
minutes and composition variables of 50%:50%, 60%:40%, and 70%:30%. The
size of the HA crystal are 55.28 nm, β-TCP are 51.82 nm, and the BCP are range
from 43.85 nm – 50.25 nm. Based on the result of FTIR, can gained supporting
information of that the samples gained are pure HA and pure β-TCP which are
known from the structure complexity OH- and PO4
3- without the waste of CO3
2-.
According to the EDS results on of the BCP_2a sample spot which are gained
randomly, it’s known that on the sample of the BCP there is β-TCP with a Ca/P
ratio of 1.46 or close to 1.5.
Keywords : β-Tricalcium Phosphate, biomaterial, Biphasic Calcium
Phosphate, hydroxiapatite, sonication.
Skripsi
sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar
Sarjana Sains
pada
Departemen Fisika
SINTESIS BIPHASIC CALCIUM PHOSPHATE DARI
CANGKANG TELUR AYAM
UPRIYANTI OCTAVIANY SIREGAR
DEPARTEMEN FISIKA
FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM
INSTITUT PERTANIAN BOGOR
BOGOR
2013
Judul Skripsi : Sintesis Biphasic Calcium Phosphate dari Cangkang Telur Ayam
Nama : Upriyanti Octaviany Siregar
NIM : G740900043
Disetujui oleh
Dr Kiagus Dahlan
Pembimbing I
Dr. Irmansyah, M.Si
Pembimbing II
Diketahui oleh
Dr. Akhiruddin Maddu, M.Si
Ketua Departemen Fisika
Tanggal Lulus:
PRAKATA
Alhamdulillahirobbilalamin, segala puji dan syukur kehadirat Allah SWT
senantiasa penulis panjatkan kepada Rabb semesta alam Allah SWT, atas nikmat
dan karunia yang telah diberikan. Shalawat serta salam senantiasa tercurah kepada
Rasulullah SAW, tauladan yang telah membawa kita menuju zaman yang terang
benderang. Atas rahmat-Nya pula penulis dapat menyelesaikan usulan penelitian
yang berjudul “Sintesis Biphasic Calcium Phosphate dari Cangkang Telur Ayam”
Sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar Sarjana Sains pada Departemen
Fisika, FMIPA Institut Pertanian Bogor.
Penulis mengucapkan terima kasih yang sebesar-besarnya kepada pihak-
pihak yang telah banyak membantu penulis dalam menyelesaikan skripsi ini,
diantaranya :
1 Bapak Kiagus Dahlan dan Bapak Irmansyah selaku dosen pembimbing yang telah
memberikan bimbingan, arahan, dan motivasi yang begitu besar.
2 Ibu Setia Utami Dewi yang telah banyak memberikan arahan dan saran selama
proses penelitian.
3 Bapak Akhiruddin Maddu dan Abd. Djamil Husin selaku penguji untuk
bimbingan, kritik saran atas penelitian ini.
4 Bapak Muh. Nur Indro selaku editor terima kasih atas motivasi, saran, dan
kritiknya.
5 Ayahanda dan Ibunda yang telah menginspirasi untuk mengembangkan pemikiran
penulis selama menulis penelitian.
6 Seluruh dosen, staf dan laboran Departemen Fisika.
7 Semua teman-teman Fisika 45, 46, dan 47 terima kasih atas dukungannya.
8 Sahabatku Adam, Annisa, Firda, Helen, Vina, Cen, Mita, Indri, Noldi, Budi, dan
Kak Aisyah terima kasih untuk saran-saran yang kalian berikan selama proses
penelitian dibuat. Terima kasih untuk kasih sayang, doa dan semangat-
semangatnya. Semoga Allah membalasnya dengan pahala yang berlipat ganda.
Penulis menyadari banyak terdapat kekurangan dalam penulisan dan
penyusunan usulan penelitian ini. Penulis mengharapkan kritik dan saran yang
membangun. Semoga usulan penelitian ini bermanfaat.
Bogor, Februari 2013
Upriyanti Octaviany Siregar
DAFTAR ISI
DAFTAR TABEL vi
DAFTAR GAMBAR vi
DAFTAR LAMPIRAN v
PENDAHULUAN 1
Latar Belakang 1
Perumusan Masalah 2
Tujuan Penelitian 3
Manfaat Penelitian 3
Ruang Lingkup Penelitian 3
TINJAUAN PUSTAKA 3
Cangkang Telur 3
Tulang 4
HA 5
Presipitasi 6
Sonikasi 6
METODE 7
Bahan 7
Alat 7
Prosedur Penelitian 7
Preparasi cangkang telur ayam 7
Sintesis HA 7
Sintesis β-TCP 8
Sintesis BCP 8
Karakterisasi XRD 9
Karakterisasi FTIR 9
HASIL DAN PEMBAHASAN 9
Kalsinasi Cangkang Telur Ayam 9
Sintesis HA 10
Sintesis β-TCP 10
Sintesis BCP 10
Karakterisasi Sampel 11
Karakterisasi XRD 11
Karakterisasi FTIR 16
SIMPULAN DAN SARAN 20
Simpulan 20
Saran 20
DAFTAR PUSTAKA 21
LAMPIRAN 23
RIWAYAT HIDUP 33
DAFTAR TABEL
1 Komposisi nutrisi cangkang telur ayam 4 2 Kandungan unsur mineral dalam cangkang telur hasil kalsinasi pada
suhu 1000 ºC selama 6 jam 4 3 Kandungan elemen anorganik pada tulang 5
4 Variasi komposisi sintesis BCP 8 5 Penghitungan variasi komposisi sintesis BCP 9
6 Proses efisiensi massa sampel BCP 11 7 Komposisi senyawa sampel BCP 15
8 Parameter kisi dan persentase ketepatan sampel HA, β-TCP, dan BCP 15 9 ACS sampel HA, β-TCP, dan BCP 16
DAFTAR GAMBAR
1 Cangkang telur ayam negeri 3
2 Struktur unit sel HA 5
3 Pola XRD sampel HA 12
4 Pola XRD sampel β-TCP 12
5 Pola XRD sampel (a) BCP_1a dan (b) BCP_1b 13
6 Pola XRD sampel (a) BCP_2a dan (b) BCP_2b 14
7 Pola XRD sampel (a) BCP_3a dan (b) BCP_3b 14
8 Spektra FTIR sampel HA 17
9 Spektra FTIR sampel β-TCP 17
10 Spektra FTIR sampel (a) BCP_1a (b) BCP_1b (c) BCP_2a (d) BCP_2b
(e) BCP_3a (f) BCP_3b 18
11 Analisis EDS sampel BCP_2a 19
vi
DAFTAR LAMPIRAN
1 Diagram alir penelelitian 23
2 Alat dan bahan sintesis HA, β-TCP, dan BCP 24
3 JCPDS HA 25
4 JCPDS β-TCP 25
5 JCPDS OCP 26
6 JCPDS AKA 26
7 JCPDS AKB 27
8 Perhitungan parameter kisi dan ukuran kristal 27
9 Penentuan fasa, parameter kisi, dan FWHM dengan menggunakan
software MDI JADE 6.5 28
PENDAHULUAN
Latar Belakang
Manusia memiliki tulang yang memiliki banyak fungsi untuk menunjang
kehidupan manusia. Tanpa kondisi tulang yang sehat, manusia akan kesulitan
untuk melakukan aktivitas sehari-hari. Kerusakan pada tulang akan mengganggu
fungsi tubuh karena erat kaitannya dengan kesehatan organ tubuh. Kerusakan
tulang disebabkan oleh kecelakaan, gangguan fisiologis, dan kelainan.1,2
Osteoporosis suatu penyakit tulang yang ditandai dengan menurunnya massa
tulang dan perubahan mikroarsitektur tulang yang mengakibatkan tulang menjadi
rapuh dan mudah patah. Pada saat ini osteoporosis merupakan salah satu masalah
kesehatan di dunia setelah penyakit kardiovaskuler. Sebagian besar dari penderita
osteoporosis adalah wanita pasca menopause, hanya sebagian kecil ditemukan
pada pria usia lanjut.3
Penanganan yang tepat pada kerusakan tulang sangat penting karena dapat
mempercepat proses penyembuhan tulang. Untuk memperbaiki kerusakan tulang
digunakan material subsitusi pengganti tulang yang diimplankan pada tulang.
Material subsitusi tulang yang digunakan harus bersifat biocompatible (dapat
diterima oleh tubuh) dan dapat berintegrasi dengan cepat tanpa adanya efek
negatif terhadap sel tubuh.1,4,5
Salah satu bahan yang sedang dikembangkan sebagai biomaterial sintesis
adalah biokeramik. Bahan biokeramik yang banyak digunakan dalam bidang
rehabilitasi jaringan adalah HA.1,6,7
HA bersifat bioaktif dengan bioafinitas tinggi,
osteokonduktif, tidak toksik, tidak imunogenik, bersifat biocompatible dan
merupakan unsur utama dari tulang dan gigi.4,5,8,9
HA diaplikasikan pada
implantasi tulang yang keropos dan untuk melapisi logam yang akan
diimplantasikan.1,5
Sifat bioaktif berfungsi untuk pembentukan dan perkembangan
sel-sel di sekitar jaringan.5
Aplikasinya sebagai biomaterial, katalis, pertukaran ion, konduktor ion
oksidasi, dan material luminescent secara luas digunakan untuk implant biomedis,
operasi jaringan keras, regenerasi tulang, memperbaiki, mengisi, memperluas, dan
merekonstruksi jaringan tulang.4 Namun HA juga memiliki keterbatasan yaitu
bersifat keras dengan fasa yang lebih sulit larut ketika diimplan pada tulang.
Sehingga perlu dilakukan modifikasi dengan menambahkan β-TCP yang memiliki
sifat kestabilan kimia yg baik, kekuatan mekanik yang tinggi dengan fasa yang
lebih mudah larut.2,6,10
Tricalcium Phosphate (TCP) dengan rumus kimia
Ca3(PO4)2 memiliki dua bentuk kristalografi berbeda, yaitu α-TCP dan β-TCP.8
Keduanya dapat diperoleh dari perlakuan panas atau sintering pada suhu di atas
700 C. Bentuk β-TCP banyak digunakan karena bioresorbsi yang lebih baik
dibandingkan α-TCP. Kekuatan mekanik β-TCP bergantung salah satunya pada
densitas, yang dapat dioptimasi melalui proses sintering. β-TCP lebih mudah larut
dalam air dibandingkan dengan bentuk α-TCP. Bioresorbsi dan solubilitas dari
β-TCP bergantung pada ukuran partikel. Semakin kecil ukuran partikel maka
semakin resorbable TCP tersebut. TCP yang memiliki derajat bioresorbsi yang
tinggi biasanya memiliki luas permukaan yang tinggi juga. Diasumsikan luas
permukaan yang tinggi dapat menyerap protein-protein tubuh, seperti faktor
2
pertumbuhan, dari jaringan tubuh yang berdekatan yang mengindikasikan bahwa
secara teori TCP dapat secara langsung bersifat osteokonduktif sehingga baik
digunakan sebagai material pengganti tulang.11
HA bersifat bioaktif dan biocompatible namun cendrung bersifat bioinert
dan non-resorbable sedangkan TCP bersifat resorbable. Biokeramik yang ideal
memiliki sifat bioaktif dan bioresorbable untuk memberi ruang bagi tumbuhnya
jaringan tulang baru. Oleh karena itu penggabungan antara HA dan β-TCP dengan
komposisi tertentu menjadi BCP diharapkan terjadi keseimbangan antara
kecepatan pembentukan jaringan tulang baru dengan degradasi material
biokeramik sehingga proses penyembuhan tulang dapat dilakukan dengan
efektif.11
BCP adalah fase mineral apatit yang terdiri dari 60% HA dan 40%
β-TCP. Micro dan Macroporous BCP yang memiliki rasio HA/β-TCP sebesar
60/40 mendukung pertumbuhan implan tulang dengan jaringan induk sehingga
terbentuk ikatan yang baik. BCP lebih efisien dibandingkan dengan HA murni
dalam pertumbuhan tulang dan subsitusi tulang.2
Penelitian ini diharapkan dapat mengatasi masalah di atas dengan
melakukan sintesis BCP yang menggunakan bahan dasar alami cangkang telur
ayam negeri yang jumlahnya melimpah di Negara Indonesia sebagai sumber
kalsium pada HA dan β-TCP dengan menggunakan teknik sonikasi. Dengan
menggabungkan dua komponen senyawa HA dan β-TCP diharapkan dapat
membuktikan kemampuan biocompatibilities BCP ketika diimplankan pada
tulang serta tercipta BCP dengan harga yang dapat dijangkau masyarakat. Untuk
pembuatan HA dan β-TCP digunakan metode presipitasi wise drop merupakan
metode sederhana dan menghasilkan serbuk dengan sedikit kristal atau amorf.4,12
Untuk penggabungan HA dan β-TCP menggunakan teknik sonikasi. Sonikasi
berfungsi untuk meghomogenisasikan HA dan β-TCP di dalam medium aquadest.
Selan itu berfungsi untuk mempercepat pemisahan partikel dalam sampel dengan
cara memecah interaksi antarmolekul. Sonikasi juga dapat berfungsi untuk
menghilangkan gas-gas terlarut dari cairan sampel dan untuk membersihkan
semua peralatan yang akan digunakan dalam percobaan dari semua partikel-
partikel kontaminan.13
Perumusan Masalah
Sintesis BCP dengan menggunakan bahan alami cangkang telur ayam negeri.
Metode yang digunakan adalah metode dua tahap yaitu dengan pembuatan HA
dan β-TCP secara terpisah dengan variasi komposisi untuk digabungkan dan
menghasilkan BCP. Sintesis senyawa HA menggunakan metode presipitasi wise
drop. Hasil penggabungan dari HA dan β-TCP dibuat dengan tiga variasi
komposisi yaitu 50%:50%, 60%:40%, dan 70%:30% dan variasi waktu 5 dan 30
menit dengan teknik sonikasi. Karakterisasi dari HA, β-TCP, dan BCP yang telah
dihasilkan diamati dengan menggunakan X-Ray Diffraction (XRD) dan Fourier
Transform Infra Red (FTIR).
3
Tujuan Penelitian
Penelitian ini bertujuan untuk mensintesis dan menganalisis BCP dengan
komposisi HA dan β-TCP sebesar 50%:50%, 60%:40%, dan 70%:30% dari
cangkang telur ayam. Diharapkan dapat diperoleh informasi lebih lanjut tentang
komposisi BCP yang terbaik dalam fungsinya sebagai bioaktif implan.
Biomaterial yang dihasilkan dapat berfungsi sebagai subsitusi tulang yang dapat
beradaptasi dengan kondisi fisiologis tubuh dengan harga yang dapat dijangkau
oleh masyarakat luas dan bermanfaat bagi pengembangan IPTEK khususnya
bidang ortopodik.
Manfaat Penelitian
Penelitian ini diharapkan mampu memberikan informasi tentang komposisi
BCP yang terbaik yang diperoleh dari hasil penelitian. Komposit substitusi tulang
berbasis bahan alam cangkang telur ayam diharapkan mampu menjaring para
medis untuk dapat memanfaatkannya sebagai bahan implantasi tulang.
Ruang Lingkup Penelitian
Kajian yang akan dilakukan yaitu rekayasa sintesis BCP dari limbah
cangkang telur ayam sehingga memiliki nilai tambah sebagai sumber kalsium
untuk sintesis senyawa HA dan β-TCP. Komposit yang diperoleh akan
dimanfaatkan sebagai implantasi tulang. Pemanfaatan limbah cangkang telur
diharapkan mampu menekan biaya produksi sehingga diharapkan penelitian ini
mampu menyelesaikan permasalahan masyarakat dalam hal penyediaan bahan
implan tulang yang terjangkau oleh berbagai aspek masyarakat.
TINJAUAN PUSTAKA
Cangkang Telur
Cangkang telur ayam negeri mengandung kalsium karbonat yang
diperoleh dari saluran telur.14
Tingginya kandungan CaCO3 menjadikan cangkang
telur ayam negeri sebagai komoditas yang berpotensi sebagai starting material
biocompatible biomaterial. Bentuk cangkang telur ayam negeri diperlihatkan pada
Gambar 1.
Gambar 1 Cangkang telur ayam negeri.15
4
Komposisi nutrisi dan kandungan unsur mineral dalam cangkang telur ayam
negeri diperlihatkan pada Tabel 1 dan Tabel 2.
Tabel 1 Komposisi nutrisi cangkang telur ayam negeri.14,16
Komponen Massa (%)
Kalsium karbonat 94
Magnesium karbonat 1
Kalsium phosphate 1
Bahan organic 4
Tabel 2 Kandungan unsur mineral dalam cangkang telur ayam negeri hasil
kalsinasi pada suhu 1000 ºC selama 6 jam.5,14
Unsur` Kadar (%)
Ca
K
Gr
Na
71.92
0.001
0.860
0.030
Cangkang telur yang digunakan dalam penelitian adalah cangkang telur
ayam negeri. Berdasarkan penelitian Ajeng Anggraeni cangkang telur ayam
negeri memiliki kadar kalsium terbanyak sebesar 70.84% dibandingkan dengan
cangkang telur puyuh sebesar 55.46%, dan cangkang telur bebek sebesar 53.60%.
Tulang
Tulang bersifat keras dan berfungsi menyusun berbagai sistem rangka.
Struktur tulang terdiri dari jaringan tulang dan mempunyai banyak komponen
jaringan seperti, jaringan tulang keras, jarik fibrosa, cartilage, jaringan vaskuler,
jaringan limfe, jaringan lemak, dan jarngan saraf. Tulang adalah jaringan yang
tersusun oleh sel dan didominasi oleh matrix kolagen ekstraseluler yaitu, matrix,
25% air, 25% collagen fibers, 50% garam yang mengkristal yaitu kalsium, fosfat
sel tulang, dan osteoblas. Jaringan tulang memiliki matrix padat (anorganik
kalsium dan fosfat) yang memungkinkan tulang untuk memiliki bentuk kaku.17
Kandungan elemen anorganik pada tulang diperlihatkan pada Tabel 3.
5
Tabel 3 Kandungan elemen anorganik pada tulang.4
Unsur Massa ( % )
Ca
P
Mg
Na
K
C
Unsur lain
34
15
0.5
0.8
0.2
1.6
47.9
Hydroxiapatite
HA adalah senyawa mineral apatit M10(ZO4)6X2, yang memiliki rumus
kimia Ca10(PO4)6(OH)2 yang merupakan unsur anorganik utama penyusun tulang
dan gigi. Merupakan senyawa kalsium fosfat dengan rasio Ca/P sekitar
1.67.4,7,12,14
Pembentukan kristal apatit berasal dari presipitasi larutan ion Ca2+
dan
ion PO43-
. Bentuk struktur unit sel HA diperlihatkan pada Gambar 2.
Proses kristalisasi pada HA dapat ditingkatkan dengan menaikkan aktivitas
ion yang bersangkutan, misalnya dengan meningkatkan laju pengadukan,
menaikkan pH, menaikkan suhu, atau menghilangkan penghambat. Kehadiran
makromolekul ataupun ion lain dalam larutan dapat pula berpengaruh pada proses
kristalisasi.19,20
Sebagai contoh, kehadiran ion CO32-
dalam larutan akan
memperlambat proses pertumbuhan kristal. Selain itu ion CO32-
juga mudah
masuk dalam struktur kristal HA, menggantikan ion OH- ataupun PO4
3- yang
berturut-turut membentuk kristal apatit karbonat tipe A dan tipe B.4,9
Tingkat
kelarutan dapat digambarkan bahwa HA<β-TCP<α-TCP.6,11
Sifat kelarutan BCP
tergantung pada rasio β-TCP/HA. Semakin tinggi nilai rasio dan porositasnya
maka semakin mudah larut material tersebut.2
Gambar 2 Struktur unit sel HA.18
6
Presipitasi
Presipitasi menggunakan reaksi cairan (dari larutan menjadi padatan).4,14
Merupakan metode yang umum digunakan karena sederhana dan menghasilkan
serbuk HA dengan sedikit amorf.
Proses presipitasi dapat dilakukan dengan wise drop dan single drop.
Perbedaan antara wise drop dan single drop ini terletak pada cara pencampuran
larutan cangkang telur dengan larutan fosfat yang digunakan. Pada metode single
drop, larutan cangkang telur dan fosfat dicampurkan secara langsung. Sedangkan
pada metode wise drop, dengan meneteskan larutan fosfat sedikit demi sedikit ke
larutan cangkang telur.14
Metode yang digunakan pada penelitian adalah wise drop
karena dapat menghasilkan HA dengan kemurnian tinggi.
Kristal apatit banyak mengandung gugus karbon dalam bentuk karbonat.
Pada struktur HA, karbonat dapat menggantikan ion OH- membentuk kristal apatit
karbonat tipe A, dan bila menggantikan ion PO43-
membentuk kristal apatit tipe
B.4,20
Pada umumnya, presipitasi pada temperatur rendah akan membentuk apatit
karbonat tipe B, sedangkan apatit yang dipresipitasi dari reaksi pada suhu tinggi
akan menghasilkan karbonat apatit tipe A.4
Keuntungan utama sintesis dengan proses presipitasi adalah kontaminasi
selama pengolahan sangat rendah, dan biaya pengolahan rendah. Reaksi ini
sederhana, murah, cocok untuk produksi industri skala besar dan tidak
menimbulkan polusi terhadap lingkungan.4,12
Sonikasi
Untuk penggabungan HA dan β-TCP dalam medium aquadest menggunakan
teknik sonikasi. Sonikasi diharapkan mampu menghomogenisasikan HA dan
β-TCP. Sonikasi adalah suatu cara penerapan energi ultrasuara untuk
memisahkan partikel-partikel yang menempel dalam sampel yang akan disonikasi.
Sonikasi dapat digunakan untuk mempercepat pemisahan partikel dalam sampel,
dengan cara memecah interaksi antarmolekul. Sonikasi juga dapat berfungsi untuk
menghilangkan gas-gas terlarut dari cairan sampel dengan cara mensonikasi
cairan tersebut dalam keadaan vakum. Selain itu, dapat diaplikasikan dalam
bidang nanoteknologi, yang bertujuan untuk menyebarkan nanopartikel dalam
cairan. Sonikasi juga dapat diartikan sebagai suatu mekanisme yang digunakan
dalam pembersihan ultrasonik dan untuk menghilangkan partikel-partikel
pengotor. Selain itu untuk membersihkan semua peralatan yang akan digunakan
dalam percobaan dari semua partikel-partikel kontaminan.13
Gelombang ultrasonik merupakan gelombang longitudinal yang memiliki
frekuensi 20 kHz ke atas. gelombang ultrasonik merupakan rambatan energi dan
momentum mekanik, sehingga membutuhkan medium untuk merambat sebagai
interaksi dengan molekul. Medium yang digunakan antara lain padat, cair dan gas.
Ketika gelombang ultrasonik menjalar pada fluida, terjadi siklus rapatan dan
regangan. Tekanan negatif yang terjadi ketika regangan menyebabkan molekul
dalam fluida tertarik dan terbentuk kehampaan, kemudian membentuk gelembung
yang akan menyerap energi dari gelombang suara sehingga dapat memuai. Selama
osilasi, sejumlah energi berdifusi masuk atau keluar gelembung. Energi masuk
terjadi ketika regangan dan keluar ketika rapatan, dimana energi yang keluar lebih
7
kecil daripada energi yang masuk, sehingga gelembung memuai sedikit demi
sedikit selama regangan kemudian menyusut selama rapatan. Gelombang kejut
dapat memisahkan penggumpalan partikel (agglomeration) dan terjadi dispersi
sempurna dengan penambahan pengemulsi atau surfaktan sebagai penstabil.
Dalam penelitian ini, parameter yang dipelajari keterkaitannya dengan ukuran
gelembung kavitasi yaitu waktu sonikasi. Suspensi dalam larutan menghasilkan
kecepatan tumbuk antar partikel yang dapat merubah morfologi permukaan,
komposisi, dan reaktivitas. Semakin lama proses sonikasi ini akan
menyamaratakan energi yang diterima partikel di seluruh bagian sisi larutan,
sehingga ukuran partikel semakin homogen.21
METODE
Bahan
Cangkang telur ayam negeri, (NH4)2HPO4, H3PO4, aquadest, dan aquabidest.
Alat
Erlenmeyer, pipet tetes, crusible, gelas ukur, labu ukur, kertas saring, corong,
spatula, alumunium foil, magnetic stirrer, stirrer, furnace, alat infus, hot plate,
botol sampel, neraca digital, software MDI JADE 6.5, ultrasonik, XRD, dan FTIR.
Prosedur Penelitian
Metode penelitian berupa percobaan di laboratorium biofisika material
Departemen Fisika berupa eksperimen. Sintesis BCP sebagai material substitusi
tulang dilakukan dalam dua tahap. Tahap pertama mensintesis HA dengan metode
presipitasi, wise drop kemudian dilanjutkan dengan mensintesis β-TCP. Tahap
kedua menggabungkan HA dan β-TCP menjadi BCP dengan teknik sonikasi. Hasil
HA, β-TCP, dan BCP dikarakterisasi dengan XRD dan FTIR.
Preparasi cangkang telur ayam Sumber kalsium yang digunakan berasal dari cangkang telur ayam negeri.
Persiapan sampel diawali dengan membersihkan cangkang telur dari kotoran
makro dan eliminasi membran cangkang, setelah itu dikeringkan di udara terbuka
selama 24 jam. Selanjutnya dilakukan proses kalsinasi pada cangkang telur yang
telah kering pada suhu 1000 ⁰C dengan waktu penahanan 5 jam. Hal tersebut
didasarkan pada penelitian sebelumnya, dimana suhu dan waktu penahan untuk
kalsinasi cangkang telur ayam negeri adalah yang optimum.14
Dari proses ini
akan dihasilkan serbuk CaO.
Sintesis HA
Serbuk kalsium hasil kalsinasi dilarutkan dalam aquadest 100 ml,
selanjutnya (NH4)2HPO4 dilarutkan dalam 100 ml aquadest. Presipitasi larutan
kalsium dan larutan fosfat dilakukan pada suhu ruang selama 90 menit dengan
kecepatan 300 rpm dan homogenisasi presipitasi dilakukan dengan stirring selama
8
1 jam dengan kecepatan 300 rpm. Dilanjutkan dengan aging selama overnight.1
Presipitat kemudian disaring menggunakan kertas saring dan dicuci menggunakan
aquadest dan dilanjutkan dengan proses pengeringan dengan menggunakan
furnace pada suhu 110 C dengan waktu penahan 5 jam. Kemudian dilanjutkan
dengan sintering pada suhu 900 C dengan waktu penahannya 5 jam. Timbang
massa sampel setelah proses sintering selesai.
Sintesis β-TCP
Sumber kalsium adalah cangkang telur yang telah dikalsinasi dan sumber
fosfat dari H3PO4. Prosesnya hampir sama dengan pembuatan HA. Serbuk
kalsium kemudian dilarutkan dalam 100 ml aquabidest, selanjutnya H3PO4
dilarutkan dalam 100 ml aquabidest. Presipitasi larutan kalsium dan larutan fosfat
dilakukan pada suhu 50 C selama 120 menit dengan kecepatan 300 rpm.
Kemudian disaring menggunakan kertas saring dan dicuci menggunakan
aquabidest dan dilanjutkan dengan proses sintering pada suhu 1000 C dengan
waktu penahannya 7 jam. Timbang massa sampel setelah proses sintering selesai.
Sintesis BCP
Sintesis BCP dilakukan dengan teknik sonikasi. Langkah awal adalah
menggabungkan serbuk HA dan β-TCP yang telah dihasilkan dengan
perbandingan HA dan β-TCP sebesar 50%:50%, 60%:40%, dan 70%:30%. Pada
teknik sonikasi digunakan aquadest untuk mencampur HA dan β-TCP menjadi
BCP. Untuk mendapatkan variasi komposisi, HA dan aquadest adalah sebesar
5%, β-TCP dan aquadest adalah sebesar 5%. Penghitungan variasi komposisi
pembuatan BCP ditunjukkan pada tabel 4. Campuran HA dan β-TCP
didispersikan dalam aquadest dengan menggunakan ultrasonik selama 1 jam.
Setelah itu dilakukan variasi waktu sonikasi pada kisaran 5 dan 30 menit.
Selanjutnya sampel dikeringkan pada temperatur 110 C selama 5 jam. Variasi
komposisi sintesis BCP diperlihatkan pada Tabel 4. Variasi komposisi komponen
pembentuk BCP diperlihatkan pada Tabel 5.
Tabel 4 Variasi komposisi sintesis BCP
HA (%) β-TCP (%) Waktu Sonikasi Kode Sampel
50 50 5 menit BCP_1a
50 50 30 menit BCP_1b
60 40 5 menit BCP_2a
60 40 30 menit BCP_2b
70 30 5 menit BCP_3a
70 30 30 menit BCP_3b
9
Tabel 5 Variasi komposisi komponen pembentuk BCP
Massa HA Massa β-TCP Volume HA Volume β-TCP
(gram) (gram) (milliliter) (milliliter)
2.5 2.5 50 50
3.0 2.0 60 40
3.5 1.5 70 30
Karakterisasi dengan XRD
Dilakukan untuk mengidentifikasi fasa, parameter kisi, dan derajat kekristalan.
sumber target CuKα
(λ = 1.54056Ǻ). Sampel disiapkan sebanyak 2 gram,
kemudian dimasukkan dalam holder yang berukuran (2 x 2) cm2
pada
difraktometer. Pengujian fasa kalsium dengan teknik difraksi sinar-x ini dilakukan
pada sudut 2θ dari 10⁰ hingga 80⁰. Alat yang digunakan adalah GBC emmA.
Karakterisasi dengan FTIR Dilakukan untuk mengetahui kadungan gugus karbonat dalam sampel HA, β-TCP,
dan BCP. Dua milligram dari masing-masing sampel dicampur dengan 100 mg
KBR, dibuat pellet kemudian dianalisis dengan IR dengan jangkauan bilangan
gelombang 4000-400 cm-1
. KBr selalu digunakan pada uji FTIR untuk
menghilangkan latar belakang absorbsi. Alat yang digunakan adalah ABB
mb3000.
HASIL DAN PEMBAHASAN
Kalsinasi Cangkang Telur Ayam
Serbuk cangkang telur ayam yang dihasilkan dari proses kalsinasi pada
suhu 1000 ºC dengan waktu penahan 5 jam adalah berwarna putih. Proses
kalsinasi menggunakan cangkang telur ayam sebanyak 90 butir dengan
menggunakan crusible seberat 23.58 gram. Dalam satu kali proses kalsinasi,
crusible yang dipakai sebanyak sembilan crusible. Didapatkan massa hasil
kalsinasi untuk sembilan crusible sebesar 117.68 gram. Pada penelitian ini proses
kalsinasi dilakukan sebanyak tiga kali ulangan. Persamaan reaksi untuk
mendapatkan serbuk CaO dari cangkang telur ayam sebelum dan sesudah
dikalsinasi adalah sebagai berikut:
Kandungan terbesar cangkang telur ayam adalah proses penghilangan
dimaksudkan untuk menghilangkan pengganggu dalam proses kristalisasi
HA, β-TCP, dan BCP.19
10
Sintesis HA
Serbuk HA dihasilkan dengan menggabungkan 2.83 gram sumber kalsium
dari cangkang telur (CaO) dengan 3.9615 gram (NH4)2HPO4 sebagai sumber fosfat
dalam 100 ml aquadest. Dimana senyawa kalsium dan fosfat dilakukan dengan
perbandingan konsentrasi sebesar 1.67 pada temperatur ruang. Reaksi
pembentukan HA adalah sebagai berikut:
Pada proses pembuatan HA dilakukan sebanyak 10 kali ulangan. Dalam satu
kali proses pembuatan, massa HA yang didapat kurang lebih sebesar 4.332 gram
dan berupa serbuk putih keras sehingga harus ditumbuk terlebih dahulu dengan
mortar agar didapatkan serbuk putih yang halus. Massa HA yang didapat untuk 10
kali ulangan adalah sebesar 40.149 gram. Massa serbuk putih halus yang
dihasilkan lebih kecil dari massa awal dengan persentase rata-rata proses efisiensi
massanya sebesar 65.69%. Pengurangan massa tersebut disebabkan berkurangnya
uap air seiring dengan kenaikan suhu sintering dan serbuk sampel yang menempel
pada dinding erlenmeyer selama proses sintesis dilakukan.
Sintesis β-TCP
Serbuk β-TCP dihasilkan dengan menggabungkan 4.809 gram serbuk CaO dengan
4.584 ml H3PO4 dalam 100 ml aquabidest. Dimana senyawa kalsium dan fosfat
dilakukan dengan perbandingan konsentrasi sebesar 1.5. Reaksi pembentukan
β-TCP adalah sebagai berikut:
Pada proses pembuatan β-TCP dilakukan sebanyak 7 kali ulangan. Dalam
satu kali proses pembuatan, massa β-TCP yang didapat kurang lebih sebesar 4.638
gram dan berupa serbuk putih halus. Massa β-TCP yang didapat untuk 7 kali
ulangan adalah sebesar 36.345 gram. Massa serbuk putih halus yang dihasilkan
lebih kecil dari massa awal dengan persentase rata-rata proses efisiensi massanya
sebesar 55.28%. Pengurangan massa tersebut disebabkan berkurangnya uap air
seiring dengan kenaikan suhu sintering dan serbuk sampel yang menempel pada
dinding erlenmeyer selama proses sintesis dilakukan.
Sintesis BCP
Sintesis BCP dilakukan dengan teknik sonikasi. Dengan menggabungkan
serbuk HA dan β-TCP yang telah dihasilkan dengan perbandingan sebesar
50%:50%, 60%:40%, dan 70%:30%. Fungsi dari β-TCP adalah untuk perbaikan
sifat HA yang bersifat sulit larut ketika diimplan ke dalam tubuh.
Pada proses pembuatan BCP didapatkan hasil berupa serbuk putih halus
dengan efisiensi proses sonikasi sebesar 91.11% yang dapat dilihat pada Tabel 6.
Efisiensi adalah suatu ukuran perbandingan antara massa sebelum dan massa
11
Tabel 6 Efisiensi proses sonikasi sampel BCP
Kode Massa HA Massa β-TCP Waktu Sonikasi Massa BCP Efisiensi
(gram) (gram) (menit) (gram) (%)
BCP_1a 2.5 2.5
BCP_1b 2.5 2.5
BCP_2a 3.0 2.0
BCP_2b 3.0 2.0
BCP_3a 3.5 1.5
BCP_3b 3.5 1.5
5 4.361 87.22
30 4.507 90.14
5 4.623 92.46
30 4.575 91.50
5 4.626 92.28
30 4.653 93.06
Rata-rata 91.11
setelah hasil.19
Efisiensi proses sonikasi sampel BCP pada Tabel 6 diperoleh dari
rumus E = (m’/(m1+ m2)) *100%. Dimana m’ adalah massa hasil sintering, m1
adalah massa kalsium dan m2 adalah massa fosfat.
Terjadi pengurangan massa pada sampel BCP setelah proses sintering
dilakukan. Hal ini dikarenakan berkurangnya uap air seiring dengan kenaikan
suhu sintering dan serbuk sampel yang menempel pada dinding gelas piala selama
proses sintesis dilakukan.12,19
Karakterisasi Sampel
Karakterisasi XRD
X-Ray Diffraction adalah metode yang digunakan untuk mengetahui fasa,
parameter kisi, derajat kekristalan, dan ukuran kristalit.12,14
Derajat kekristalan
adalah besaran yang menyatakan banyaknya kandungan kristal dalam suatu materi
dengan membandingkan luasan kurva puncak dengan total luasan amorf dan
kristal.6,12
Untuk menentukan fasa sampel, dengan membandingkan setiap puncak
sampel HA dan β-TCP kemudian dicocokkan dengan puncak HA dan β-TCP dari
data JCPDS (Joint Comittee on Powder Diffraction Standards) dengan nomor
09-0432 untuk HA (Lampiran 3), 09-0169 untuk β-TCP (Lampiran 4), 44-0778
untuk OCP (Lampiran 5), 35-0180 untuk AKA (Lampiran 6), dan 19-0272 untuk
AKB (Lampiran 7).10,12,19,24
Pola XRD untuk sampel HA, β-TCP, dan BCP dapat
dilihat pada Gambar 3, Gambar 4, Gambar 5, Gambar 6, dan Gambar 7.
12
Gambar 3 Pola XRD sampel HA
Hasil karakterisasi XRD pada Gambar 3 menunjukkan terbentuknya fasa
HA murni yang disintering pada suhu 900 C selama 5 jam. Penentuan fasa HA
adalah dengan membandingkan setiap puncak sampel HA kemudian dicocokkan
dengan puncak HA, OCP, AKA, dan AKB dari data JCPDS. Proses presipitasi
wise drop terbukti dapat menghasilkan HA dengan kemurnian tinggi. Fasa HA
menempati salah satu puncak tertinggi yaitu pada sudut 2θ sebesar 31.84º.
Hasil karakterisasi XRD pada Gambar 4 menunjukkan terbentuknya fasa β-
TCP murni yang disintering pada suhu 1000 C selama 7 jam. Penentuan fasa β-
TCP adalah dengan membandingkan setiap puncak sampel β-TCP kemudian
dicocokkan dengan puncak HA, OCP, AKA, dan AKB dari data JCPDS. Proses
presipitasi wise drop terbukti dapat menghasilkan β-TCP dengan kemurnian
tinggi. Fasa β-TCP menempati salah satu puncak tertinggi yaitu pada sudut 2θ
sebesar 31.06º.
Gambar 4 Pola XRD sampel β-TCP
13
Gambar 5 Pola XRD sampel (a) BCP_1a dan (b) BCP_1b
Pola XRD pada Gambar 5 menunjukkan material sampel BCP dalam
bentuk berupa kristal HA dan -TCP. Penentuan fasa BCP adalah dengan
membandingkan setiap puncak sampel HA dan β-TCP kemudian dicocokkan
dengan puncak HA dan β-TCP dari data JCPDS. Dilakukan variasi waktu sonikasi
sebesar 5 dan 30 menit dan sintering 110 C selama 5 jam, terlihat bahwa
kenaikan waktu sonikasi menyebabkan intensitas meningkat dan fasa kristal
semakin banyak. Dengan kata lain derajat kekristalan semakin besar. Pada
BCP_1a, fasa yang terbentuk adalah HA dan β-TCP. Fasa BCP_1a memiliki dua
puncak tertinggi yaitu HA pada sudut 2θ sebesar 31.78˚ dan β-TCP pada sudut 2θ
sebesar 31.16˚. Pada BCP_1b, fasa yang terbentuk adalah HA dan β-TCP. Fasa
BCP_1b memiliki dua puncak tertinggi yaitu HA pada sudut 2θ sebesar 31.78˚
dan β-TCP pada sudut 2θ sebesar 31.16˚.
Pola XRD pada Gambar 6 menunjukkan material sampel BCP dalam
bentuk berupa kristal HA dan -TCP. Penentuan fasa BCP adalah dengan
membandingkan setiap puncak sampel HA dan β-TCP kemudian dicocokkan
dengan puncak HA dan β-TCP dari data JCPDS. Dilakukan variasi waktu sonikasi
sebesar 5 dan 30 menit dan sintering 110 C selama 5 jam, terlihat bahwa
kenaikan waktu sonikasi menyebabkan intensitas meningkat dan fasa kristal
semakin banyak. Dengan kata lain derajat kekristalan semakin besar. Pada
BCP_2a, fasa yang terbentuk adalah HA dan β-TCP. Fasa BCP_2a memiliki dua
puncak tertinggi yaitu HA pada sudut 2θ sebesar 31.82˚ dan β-TCP pada sudut 2θ
sebesar 31.24˚. Pada BCP_2b, fasa yang terbentuk adalah HA dan β-TCP. Fasa
BCP_2b memiliki dua puncak tertinggi yaitu HA pada sudut 2θ sebesar 31.78˚
dan β-TCP pada sudut 2θ sebesar 31.08˚. Pada Gambar 6 terlihat bahwa kenaikan
waktu sonikasi menyebabkan intensitas meningkat dan fasa kristal semakin
banyak. Dengan kata lain derajat kekristalan semakin besar.
14
Gambar 6 Pola XRD sampel (a) BCP_2a dan (b)BCP_2b
Pola XRD pada Gambar 7 menunjukkan material sampel BCP dalam
bentuk berupa kristal HA dan -TCP. Penentuan fasa BCP adalah dengan
membandingkan setiap puncak sampel HA dan β-TCP kemudian dicocokkan
dengan puncak HA dan β-TCP dari data JCPDS. Dilakukan variasi waktu sonikasi
sebesar 5 dan 30 menit dan sintering 110 C selama 5 jam. Pada BCP_3a, fasa
yang terbentuk adalah HA dan β-TCP. Fasa BCP_3a memiliki dua puncak
tertinggi yaitu HA pada sudut 2θ sebesar 31.76˚ dan β-TCP pada sudut 2θ sebesar
31.22˚. Pada BCP_3b, fasa yang terbentuk adalah HA dan β-TCP. Fasa BCP_3b
memiliki dua puncak tertinggi yaitu HA pada sudut 2θ sebesar 31.80˚ dan β-TCP
Gambar 7 Pola XRD sampel (a) BCP_3a dan (b) BP_3b
15
pada sudut 2θ sebesar 31.22˚. Pada sampel BCP_3b intensitas yang didapat pada
sampel dengan waktu sonikasi yang lebih tinggi menurun, hal ini terjadi karena
pada proses pembuatan BCP, sampel HA yang digunakan mendekati masa
kadaluarsa sehingga hasil BCP yang didapat kurang bagus.
Untuk membuktikan jumlah penggabungan komposisi HA dan β-TCP
sebelum di sintering sama dengan jumlah komposisi HA dan β-TCP setelah di
sintering dapat dilihat dari komposisi senyawa dari hasil karakterisasi XRD.
Komposisi senyawa yang dihasilkan dari sintesis BCP dapat dilihat pada Tabel 7.
Dapat dilihat bahwa koposisi BCP sebelum dan sesudah disintering tidak berubah
secara signifikan. Artinya proses sonikasi tidak mengubah komposisi HA dan
β-TCP.
Untuk menentukan parameter kisi, dengan menganalisis data XRD
menggunakan metode Cohen (Lampiran 8 halaman 27). Parameter kisi dan
ketepatan sampel HA, β-TCP, dan BCP dapat dilihat pada Tabel 8.
Tabel 7 Komposisi senyawa sampel BCP
Kode Waktu Sonikasi Komposisi (%)
(menit) HA β-TCP
BCP_1a 5 50.15 49.85
BCP_1b 30 50.27 50.85
BCP_2a 5 62.59 39.25
BCP_2b 30 59.75 40.30
BCP_3a 5 69.19 30.81
BCP_3b 30 69.76 30.23
Tabel 8 Parameter kisi sampel HA dan β-TCP
Kode
HA
Parameter Kisi Ketepatan
a(Å) c(Å) a (%) c (%)
β-TCP
Parameter Kisi Ketepatan
a(Å) c(Å) a (%) c (%)
HA
-TCP
BCP_1a
BCP_1b
BCP_2a
BCP_2b
BCP_3a
BCP_3b
9.49 6.92 99.24 99.48
- - - -
9.42 6.85 99.98 99.51
9.60 6.99 98.07 98.46
9.37 6.86 99.49 99.65
9.54 6.97 98.70 98.75
9.57 6.99 98.39 98.46
9.39 6.85 99.70 99.51
- - - -
10.33 36.93 99.14 98.80
10.21 36.66 97.98 98.07
10.40 37.35 99.81 99.92
10.76 38.86 96.74 96.04
10.40 37.65 99.81 99.28
10.61 38.13 98.18 97.99
10.25 36.86 98.37 98.61
16
Tabel 9 ACS sampel HA, β-TCP, dan BCP
Kode ACS (nm)
HA 53.28
-TCP 51.82
BCP_1a 43.85
BCP_1b 42.68
BCP_2a 46.04
BCP_2b 45.07
BCP_3a 49.69
BCP_3b 44.61
Dari Tabel 8 dapat terlihat bahwa nilai parameter kisi HA, β-TCP, dan
BCP dengan menggunakan metode Cohen nilainya hampir mendekati nilai
JCPDS. Untuk HA yaitu a = 6.884 Å dan c = 9.418 Å. Untuk β-TCP a = 10.42 Å
dan c = 37.38 Å. Ketepatan parameter kisi untuk a maupun c dari sampel HA,
β-TCP, dan BCP sudah diatas 96%. Nilai ketepatan parameter kisi terbaik pada
sampel BCP terdapat pada sampel BCP_1a.
Average Crystallite Size (ACS) diperoleh dengan menganalisis data XRD
menggunakan persamaan Scherrer (Lampiran 8). ACS sampel HA dan β-TCP
dapat dilihat pada Tabel 9. Dari Tabel 9 terlihat bahwa terjadi perubahan ukuran
kristal pada sampel BCP. Sesuai dengan fungsi sonikasi dalam bidang
nanoteknologi, yang bertujuan untuk menyebarkan nano partikel pada sampel
terjadi perubahan nilai BCP hasil penggabungan HA dan β-TCP. Penurunan nilai
ACS dipengaruhi oleh waktu sonikasi. Nilai ACS pada waktu sonikasi 30 menit
lebih kecil dibandingkan dengan waktu sonikasi 5 menit. Ukuran terbesar pada
sampel BCP terdapat pada sampel BCP_1b dengan ukuran sebesar 49.69 nm.
Karakterisasi FTIR
Fourier Transform Infrared digunakan untuk mengidentifikasikan gugus
kompleks pada HA, β-TCP, dan BCP. HA dan β-TCP dapat terdeteksi pada pita
serapan gugus OH- dan PO4
3-.2,6,14,19,22
Jika terdapat gugus CO32-
dalam sampel
dapat menyebabkan dua kemungkinan yaitu adanya AKA (Apatit Karbonat tipe-
A) atau AKB (Apatit Karbonat tipe-B). Karbonat yang terdapat pada sampel
berada pada bilangan gelombang 1460 cm-1
yang dapat diindikasikan sebagai
apatit karbonat tipe-B.14
Karakterisasi FTIR dilakukan untuk mendukung
karakterisasi XRD, pada XRD karbonat tidak dapat terdeteksi karena kadarnya
sangat kecil. Namun dengan FTIR, kadar senyawa yang sangat kecil sekalipun
dapat terdeteksi. Gambar 8 menunjukkan spektra FTIR dari HA. Dari Gambar 8
terlihat bahwa spektra HA memiliki gugus OH- dan PO4
3- tanpa ada pengotor
CO32-
. Dengan demikian HA yang didapat benar merupakan HA murni. Gugus
OH-
yang teridentifikasi menunjukkan bahwa pada sampel tesebut masih
mengandung H2O.19
Gambar 9 menunjukkan spektra FTIR β-TCP. Dari Gambar 9
terlihat bahwa spektra β-TCP memiliki gugus PO43-
tanpa ada pengotor CO32-
.
17
Gambar 8 Spektra FTIR sampel HA
Gambar 9 Spektra FTIR sampel β-TCP
Dengan demikian β-TCP yang didapat benar merupakan β-TCP murni. Gugus
OH-
yang tidak teridentifikasi menunjukkan bahwa pada sampel tesebut tidak
mengandung H2O.19
Gambar 10 menunjukkan spektra FTIR dari BCP. Dari
Gambar 10 terlihat bahwa spektra BCP_1a dan BCP_1b memiliki gugus OH- dan
PO43-
tanpa ada pengotor CO32-
. Dengan kata lain proses pembuatan HA dan
β-TCP menjadi BCP dengan variasi komposisi 50%:50% dan variasi waktu timer
5 dan 30 menit sudah menghasilkan BCP dengan tingkat kemurnian yang tinggi.
Pada spektra BCP_2a dan BCP_2b memiliki gugus OH- dan PO4
3- tanpa ada
pengotor CO32-
. Dengan kata lain proses pembuatan HA dan β-TCP menjadi BCP
dengan variasi komposisi 60%:40% dan variasi waktu timer 5 dan 30 menit sudah
menghasilkan BCP dengan tingkat kemurnian yang tinggi. Pada spektra BCP_3a
dan BCP_3b memiliki gugus OH- dan PO4
3- tanpa ada pengotor CO3
2-. Dengan
kata lain proses pembuatan HA dan β-TCP menjadi BCP dengan variasi
komposisi 70%:30% dan variasi waktu timer 5 dan 30 menit sudah menghasilkan
BCP dengan tingkat kemurnian yang tinggi pula.
18
Gambar 10 Spektra FTIR sampel (a) BCP_1a (b) BCP_1b (c) BCP_2a
(d) BCP_2b (e) BCP_3a (f) BCP_3b
BCP dengan tingkat kemurnian yang tinggi mengalami proses kristalisasi yang
semakin baik dan dapat meningkatkan derajat kristalinitas sehingga susunan atom
semakin teratur. Gugus OH- yang teridentifikasi pada sampel BCP menunjukkan
bahwa pada sampel tesebut masih mengandung H2O.19
Gambar 11 menunjukkan hasil EDS karakterisasi SEM dari sampel
BCP_2a. EDS dalam penelitian ini digunakan untuk memastikan keberadaan HA
dan β-TCP dalam sampel BCP. Dari hasil EDS dapat diketahui bahwa pada
19
sampel BCP_2a yang diamati dengan SEM pada satu spot yang dipilih secara
acak, spot yang terdeteksi adalah β-TCP yang diketahui melalui penghitungan
rasio Ca/P.
1.46
Dari penghitungan rasio Ca/P, sudah menunjukkan kesesuaian antara nilai rasio
β-TCP yang didapat dari hasil analisis EDS dengan nilai rasio β-TCP di literatur
didapatkan nilai yang hampir sama yaitu sebesar 1.5. Pada Gambar 11 terlihat
bahwa pada sampel BCP_2a terkandung unsur Ca, P, dan O. Informasi lain yang
didapat dari analisis EDS adalah rincian nilai elemen, simbol elemen, nama
elemen, kepercayaan, persentasi berat, kepastian, dan error. Unsur H dalam
sampel tidak terdeteksi karena nilai atom H yaitu sebesar satu dapat diabaikan
dalam analisis EDS. Dari hasil analisis EDS diperoleh infromasi bahwa pada
sampel BCP_2a terdapat unsur Ca dengan nama elemen kalsium, nomor elemen
sebesar 20, keperayaan unsur sebesar 100, persentase berat sebesar 34.7, kepastian
sebesar 97.2%, dan error sebesar 0.9. Unsur lain yang terdeteksi adalah P dengan
nama elemen fosfor, nomor elemen sebesar 15, kepercayaan sebesar 100,
persentase berat sebesar 18.0%, dan error sebesar 1.2. Selain itu unsur lain yang
terdeteksi adalah O dengan nama elemen oksigen, nomor elemen sebesar 8,
kepercayaan sebesar 100, persentase berat sebesar 47.2%, kepastian sebesar
98.8%, dan error sebesar 2.8.
Gambar 11 Analisis EDS sampel BCP_2a.
20
SIMPULAN DAN SARAN
Simpulan
Cangkang telur ayam negeri sebelum kalsinasi mengandung CaCO3 dan
setelah dikalsinasi pada suhu 1000 C selama 5 jam mengandung CaO yang
merupakan starting material dalam pembuatan HA dan β-TCP. Proses pembuatan
HA dengan metode presipitasi wise drop pada suhu sintering 900 C selama 5 jam
mampu menghasilkan HA murni. Proses pembuatan β-TCP dengan metode
presipitasi wise drop pada suhu sintering 1000 C selama 7 jam mampu
menghasilkan β-TCP murni. Proses pembuatan BCP melalui teknik sonikasi
dengan variasi waktu sonikasi dan komposisi mampu menghasilkan BCP.
Ukuran kristal pada sampel HA adalah sebesar 53.28 nm. Ukuran kristal
pada sampel β-TCP adalah sebesar 51.82 nm. Untuk sampel BCP ukuran
kristalnya berkisar antara 43.85 – 50.25 nm. Ketepatan parameter kisi yang
terbentuk pada sampel HA, β-TCP, dan BCP sudah diatas 96%. Hal ini
menunjukkan bahwa fase yang terbentuk dalam sampel umumnya adalah HA dan
β-TCP. Berdasarkan hasil FTIR diperoleh informasi pendukung hasil XRD bahwa
sampel yang didapat adalah HA murni dan β-TCP murni, yang dapat diketahui
melalui gugus kompleksnya berupa OH- dan PO4
3- tanpa ada pengotor berupa
CO32-
. Berdasarkan hasil EDS pada satu spot sampel BCP_2a yang dipilih secara
acak diketahui pada sampel BCP terdapat β-TCP dengan nilai rasio Ca/P sebesar
1.46 atau mendekati 1.5.
Saran
Penelitian lanjutan dapat dilakukan dengan melakukan proses implantasi
sampel BCP pada hewan atau menggunakan larutan Simulated Body Fluid (SBF).
Sehingga diperoleh informasi mengenai sifat biocompatible BCP secara nyata dan
akurat. Selain itu dapat diketahui komposisi HA dan β-TCP terbaik dengan
penyesuaian implan dalam tubuh.
21
DAFTAR PUSTAKA
1. Bambang S, Saefudin, Agus B. Pengembangan pembuatan HA dan
penguatan sifat mekanisnya untuk aplikasi medis. Laporan akhir program
intensif peneliti dan perekayasa LIPI. 2010. 1-2.
2. Darlina K. Pembuatan biphasic calcium phosphate (BCP) dengan metode
hidrotermal. [tesis]. Bogor: Institut Pertanian Bogor. 2010. 2,6.
3. Agus P, Husaini U, John M. Osteoporosis sekunder dengan penyebab yang
berbeda. The Indonesian Journal of Medical Science. Volume 2 No.1.
2009. 41-42.
4. Muntamah. Sintesis dan karakterisasi hidroksiapatit dari limbah cangkang
kerang darah (Anadara granosa, sp).[skripsi]. Bogor: Institut Pertanian
Bogor. 2011. 2-10.
5. Sulistioso G, Nurbainah, Wahyudi, Sitompul. Pelapisan SS 316L dengan
hidroksiapatit menggunakan teknik electrophoretic deposition. Jurnal
Sains Material Indonesia. ISSN 1411-1098. 536/D/2007. 2009. 51-52.
6. Hardiyanti. Sintesis dan karakterisasi -tricalcium phosphate dari
cangkang telur ayam dengan variasi suhu sintering. [skripsi]. Bogor:
Institut Pertanian Bogor. 2013. 1-9.
7. Helly Q. Sintesa hidroksiapatit dengan memanfaatkan limbah cangkang
telur: karakterisasi difraksi sinar-x dan scanning electron microscopy
(sem). [skripsi]. Bogor: Institut Pertanian Bogor. 2008.1.
8. Mirhadi B, Mehdikhani B, Askari N. Synthesis of nano-sized -tricalcium
phosphate via wet precipitaton. Processing and application of ceramics.
2011. 193-198.
9. Yessy W, Basril A. Sintesis dan karakterisasi pasta injectable bone
substitute iradiasi berbasis hidroksiapatite. Jurnal Ilmiah Aplikasi Isotop
dan Radiasi. ISSN 1907-0322. 2011. 74.
10. Aisyah N. Study of biphasic calcium phosphate ceramics and ha-chitosan
composite implanted into sheep’s bone. [skripsi]. Bogor: Institut Pertanian
Bogor. 2009. 1-3.
11. Nendar H. Studi Bioresorbabilitas biokeramik biphasic calcium phopshate
sebagai material pengganti tulang. [tesis]. Universitas Indonesia. 2011. 10-
14.
12. Ramadhani I. Sintesis senyawa kalsium fosfat dengan teknik presipitasi
single drop. [skripsi]. Bogor: Institut Pertanian Bogor. 2012. 3.
13. Nadzz. Preparasi dan kultur sel dari hewan. [diacu 21 Februari 2013].
Tersedia dari:http://nadzzsukakamu.wordpress.com/2010/ 10/20/preparasi-
dan-kultur-dari-sel-hewan/. 2010.
14. Anggraeni A. Metode single drop pada pembuatan hidroksiapatit berbasis
cangkang telur. [skripsi]. Bogor: Institut Pertanian Bogor. 2012. 1-28.
15. Radhite. Cangkang telur ayam [diacu 26 Februari 2013]. Tersedia dari:
http:// www.apakabardunia.com/2012/11 / tips - cara - mengusir - serbuan-
semut-dengan.html. 2012.
16. Mahreni, Endang. Pemanfaatan kulit telur sebagai katalis biodesel dari
minyak sawit dan metanol. Prodi Teknik Kimia, Fakultas Teknologi
22
Industri, Universitas Pembangunan Nasional “Veteran” Yogyakarta.
Seminar Rekayasa Kimia dan Proses. ISSN 1411-4216. 2011. 1-6.
17. Amir. Histologi tulang. [diacu 26 Februari 2013]. Tersedia dari:
http://www.katailmu.com/author/amir. 2013.
18. Anonim. Struktur unit sel HA [diacu 8 Juli 2013]. Tersedia dari:
http://www. cheng. es.osaka-u.ac.jp/ jitsukawalabo/ resarch_ english. html.
2013.
19. Aulia P. Sintesis dan karakterisasi hidroksiapatit berpori dengan porogen
kitosan. [skripsi]. Bogor: Institut Pertanian Bogor. 2013. 1-14.
20. Djarwani S, Soejoko, Sri W. Spektroskopi inframerah senyawa kalsium
phosphate hasil presipitasi. Makara Sains Vol 6 No.3. 2002. 117-118.
21. Widya B. Sintesis berbaasis ferrofluid dan poly lactic acid (PLA) dengan
metode sonikasi. [skripsi]. Bogor: Institut Pertanian Bogor. 2009. 6.
22. Amin M, Ridzuan M, Arifin Z. Synthesis and characterization of
-tricalcium phosphate ceramic via sol-gel method. Journal of nuclear and
related technologies, Vol 6, No 1, Special Edition. 2009. 199-205.
23. Spataru M, Tardei C, Nemtanu R.. Rheology of tricalcium phosphate
(-TCP) suspension. Revue Roumaine de Chimie 53(10). 2007. 955-959.
24. Joint Comittee on Powder Diffraction Standars.
23
Lampiran 1 Diagram alir penelitian
Tidak Siap
Persiapan Bahan dan Alat
Laporan
Analisis data
Karakterisasi XRD dan FTIR
Persiapan sampel
Siap
Sintesis HA dan β-TCP
Sintesis BCP
dengan metode sonikasi
Karakterisasi XRD dan FTIR
24
Lampiran 2 Alat dan Bahan Sintesis HA, β-TCP, dan BCP
(a) (b)
(c) (d)
(a) (b) (c) (d)
(e) (f) (g)
(e) (f) (g) (h)
(i) (j) (k) (l)
(a) Preparasi cangkang telur
(b) Kalsinasi cangkang telur
(c) Serbuk hasil kalsinasi
(d) Presipitasi dan stirring kalsium dengan fosfat pada HA
(e) Stirring pada β-TCP
(f) Presipitasi kalsium dengan phosphate pada β-TCP
(g) Aging pada HA
(h) Sintering
(i) Serbuk HA
(j) Serbuk β-TCP
(k) Sintesis BCP dengan metode sonikasi
(l) Serbuk BCP
25
Lampiran 3 JCPDS HA
Lampiran 4 JCPDS TCP
26
Lampiran 5 JCPDS OCP
Lampiran 6 JCPDS AKA
27
Lampiran 7 JCPDS AKB
Lampiran 8 Perhitungan parameter kisi dan ukuran kristal
Perhitungan parameter kisi kristal dihitung melalui metode Cohen dengan
persamaan sebagai berikut:
Σ α sin2 θ = C Σ α
2 + B Σ α ϒ + A Σ αδ
Σ ϒ sin2 θ = C Σ α ϒ + B Σ ϒ
2 + A Σ ϒ δ
Σ β sin2 θ = C Σ αδ + B Σ ϒ δ + A Σ δ
2
Dimana:
C =
α = (h2 + hk + k
2)
B =
ϒ = l2
A =
δ = 10 sin2 2θ
Perhitungan ukuran kristal dihitung melalui persamaan Scherrer dengan
persamaan sebagai berikut:
D =
k = 0.9 dan = 0.15406 nm
28
Lampiran 9 Penentuan fasa, parameter kisi, dan FWHM dengan menggunakan
software MDI JADE 6.5
29
30
31
32
33
RIWAYAT HIDUP
Penulis dilahirkan di Jakarta, 12 Oktober1991 sebagai anak
dari Bapak Parsombatan Siregar dan Ibu Lani Berutu.
Penulis merupakan anak keempat dari empat bersaudara.
Penulis menyelesaikan pendidikan sekolah dasar di SDN
Joglo 08 Pagi dan lulus pada tahun 2003, Pendidikan tingkat
menengah diselesaikan penulis pada tahun 2006 di SMPN
219 Jakarta Barat. Pendidikan tingkat atas diselesaikan
penulis pada tahun 2009 di SMAN 70 Jakarta Selatan dan
pada tahun yang sama, penulis diterima di Jurusan Fisika
Institut Pertanian Bogor melalui jalur Ujian Seleksi Masuk
IPB (USMI). Selama kuliah di IPB, penulis aktif menulis blog juga berbisnis
puding nangka susu ke sekolah-sekolah di sekitar IPB, berbisnis butik baju online
yang bernama Prisa Boutique, selain itu penulis juga sempat menjadi Sekretaris II
HIMAFI 2010/2011.
