Изучение поведения радионуклидов в почвен�ном покрове является важной задачей с точки зре�ния экологической безопасности регионов, в кото�рых расположены предприятия атомной промы�шленности. Радионуклиды могут попасть в почву врезультате внештатных ситуаций, связанных с ат�мосферными выбросами и проливами радиоактив�ных веществ. Кроме этого в 50–70 годы XX в. дляхранения жидких радиоактивных отходов (ЖРО),образующихся в процессе работы предприятийядерного топливно�энергетического цикла, ис�пользовались поверхностные хранилища предста�вляющие собой естественные (оз. Карачай) илиспециально созданные гидроизолированные водо�емы [1, 2]. Миграция радионуклидов из естествен�ных и поверхностных водоемов представляет собойпотенциальную угрозу для экосистемы.
Миграция радионуклидов в почвенном покровеопределяется значительным количеством взаимо�связанных физико�химических процессов, проис�ходящих в системе: газовая фаза – водный раствор– вмещающая порода. Вследствие сложности этихпроцессов для описания поведения радионуклидовцелесообразно использовать методы математиче�ского моделирования. С помощью математическо�го моделирования возможно описать основныепроцессы, происходящие в системе, с учетом ихнелинейного влияния друг на друга.
В настоящей работе представлена математиче�ская модель, описывающая вертикальную мигра�цию радионуклидов в ненасыщенной зоне почвы сучетом фильтрации воды с поверхности почвы,фильтрации воздуха в почве, испарения (конденса�ции) и кристаллизации (плавления) воды, диффу�зии, сорбции и десорбции радионуклидов, радио�активного распада, энерговыделения в результатерадиоактивного распада, конвективного и кондук�тивного теплообмена. Кроме этого, учитываетсявнешнее воздействие со стороны окружающей сре�ды (изменение атмосферного давления, температу�ры и влажности воздуха на поверхности почвы, атакже атмосферные осадки). Приводятся результа�ты моделирования эволюции состояния поверх�ностного слоя почвы и вертикальной миграции ра�дионуклидов.
В модели рассматривается одномерная верти�кальная миграция радионуклидов в поверхностномслое почвы, который представляет собой многофаз�ную систему жидкость – газ – твердая фаза. Рассма�триваемая система состоит из семи частей: вмещаю�щая порода (0), жидкая фаза (1), лед (2), газовая фа�за (3), граница раздела фаз (ГРФ) порода – жидкаяфаза (4), ГРФ порода – лед (5) и ГРФ порода – газо�вая фаза (6). Для количественного определения до�ли порового пространства, занимаемого частью си�стемы Ф, используется понятие насыщенности SФ:
где m – пористость; VФ – объем занимаемый фазойФ; V – объем среды. Части системы с 1 по 3 зани�мают весь объем порового пространства:
Рассматривается поведение воды и радиону�клидов (индекс воды равен 1, радионуклиды нуме�руются с 2 по N). Полагается, что радионуклиды непереходят в газовую фазу при испарении воды. Призамерзании воды радионуклиды остаются на по�верхности вмещающей породы, контактирующейсо льдом. Таким образом, радионуклиды могут на�ходиться только в жидкой фазе и в адсорбирован�ном состоянии на поверхности породы. В жидкойфазе количество i�ого радионуклида описываетсяобъемной активностью a1
i:
где A iФ – активность i�ого радионуклида, находяще�
гося в части системы Ф. При определении объе�мной активности i�ого радионуклида на поверхно�сти породы ai
Ф+3, контактирующей с частью систе�мы Ф=1,2,3 полагается, что доля поверхности, скоторой контактирует часть системы Ф, пропор�циональна ее насыщенности:
Количество воды в газовой фазе описывается спомощью объемной концентрации C3
1:
3, ( 4 6).(1 )
ii Aa m VS
ΦΦ
Φ−
= Φ = −−
1 11
1 1
,i i
i A AaV mS V
= =
3
1
1 .SΦΦ=
= ∑
, ( 1 3),VSm V
ΦΦ = Φ = −
Известия Томского политехнического университета. 2005. Т. 308. № 3
74
УДК 519.6
МАТЕМАТИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ МИГРАЦИИ РАДИОНУКЛИДОВ В ПОВЕРХНОСТНОМ СЛОЕ ГРУНТА
А.Д. Истомин, С.А. Кораблева, М.Д. Носков
Северский государственный технологический институтE�mail: [email protected]
Представлена математическая модель, описывающая основные физико�химические процессы, происходящие в системе газоваяфаза – водная фаза – грунт. Модель описывает многокомпонентную фильтрацию водной фазы, движение газовой фазы, испа�рение (конденсацию) и кристаллизацию (плавление), диффузию, сорбцию и десорбцию радионуклидов, теплопроводность иконвективный теплообмен. На основе модели было создано проблемно�ориентированное программное обеспечение, котороепозволяет прогнозировать миграцию радионуклидов в поверхностном слое почвы. Приведены результаты моделирования вер�тикальной миграции радиоактивных веществ в поверхностном слое почвы.
где MФi – масса i�ого компонента, находящегося в
части системы Ф.
Вертикальная фильтрация жидкой фазы опре�деляется капиллярными и гравитационными сила�ми. Значение скорости фильтрации U1 жидкой фа�зы в ненасыщенной зоне рассчитывается с помо�щью уравнения Клюта�Ричардса [3]:
где k – абсолютная проницаемость; f(S1) – функцияфазовой проницаемости жидкой фазы; µ – вяз�кость воды; g – ускорение свободного падения; Ψ – потенциал капиллярного давления. В настоя�щей работе для определения зависимости фазовойпроницаемости f(S1) от насыщенности S1 использу�ется степенная функция. Кроме этого полагается,что движение сплошной водной фазы может про�исходить при условии, что ее насыщенность пре�вышает некоторое критическое значение S1
* кото�рое называется остаточной насыщенностью [4]:
где γ – параметр модели. В работе используется ли�нейная зависимость потенциала капиллярного да�вления от свободной влажности [3, 5]:
где b, – параметры потенциала капиллярного да�вления.
Скорость вертикальной фильтрации газовойфазы U3 определяется из закона сохранения объе�ма, записанного с учетом несжимаемости жидкой итвердой фаз:
где T – температура; P – давление; ρ i – плотностьi�ого компонента; J i
Ф,Ψ – плотность потока i�огокомпонента из части Ф в часть Ψ; t – время; R – универсальная газовая постоянная; Mi – мо�лярная масса i�ого компонента.
Плотность потока воды J 11,3 между жидкой и га�
зовой фазами в результате испарения (конденса�ции) пропорциональна отклонению парциальногодавления водяного пара в газовой фазе P 1 от равно�весного значения P 1
0(T):
где δФ,Ψ – удельная площадь контакта частей систе�мы Ф и Ψ. Используя уравнения состояния Менде�леева�Клайперона для водяного пара, можно найтивеличину парциального давления P 1:
Плотность потока воды J 11,2 между жидкой фазой и
льдом рассчитывается из баланса тепловой энергии.
Молекулярная диффузия радионуклидов в жид�кой фазе и водяного пара в газовой фазе описыва�ется на основе закона Фика. Диффузионный потокостается пропорциональным градиенту концентра�ции. Для учета замедления диффузии вследствиеизогнутости пор и наличия в системе других фаз взаконе Фика используется эффективный коэффи�циент диффузии i�ого компонента в части системыФ D i
Ф,Эф, связанный с коэффициентом молекуляр�ной диффузии в фазе Ф D i
Ф соотношением [6]:
где χ – извилистость.
Плотность потока J i1,4 i�ого радионуклида между
жидкой фазой и поверхностью вмещающей поро�ды в результате адсорбции/десорбции рассчитыва�ется в рамках приближения линейной кинетики,согласно которой J i
1,4 пропорциональна отклоне�нию от равновесного значения, определяемого спомощью изотермы Генри:
где K i1,4 – коэффициент распределения для i�ого
компонента между жидкой фазой и поверхностьювмещающей породы; γ i
1,4 – постоянная скоростимассообмена между жидкой фазой и поверхностьювмещающей породы для i�ого компонента.
Изменение насыщенностей частей системы с 1по 3, будет сопровождаться переходом части ГРФот одной фазы к другой и изменением объемныхактивностей радионуклидов в них. Для описанияэтого процесса вводятся эффективные массопото�ки J i
4,5 и J i4,6. Значение потока J i
4,5 пропорциональноизменению насыщенности льда:
а J i4,6 – изменению насыщенности газовой фазы:
где θ(x) – ступенчатая функция (θ(x)=0 при x>0 иθ(x)=0 при x<0).
Расчет динамики температурного поля основы�вается на предположении о локальном тепловомравновесии между всеми частями системы. Объе�мная теплоемкость среды определяется ее составом:
где cФ – объемная теплоемкость части системы Ф.Теплопроводность β системы определяется уравне�нием Максвелла [7]:
3
01
(1 ) ,c c m m S cΦ ΦΦ=
= − + ∑
3 3 34,6 4 6 ,i i iS S SJ a a
t t tθ θ
⎛ ⎞⎛ ⎞ ⎛ ⎞∂ ∂ ∂= + −⎜ ⎟⎜ ⎟ ⎜ ⎟∂ ∂ ∂⎝ ⎠ ⎝ ⎠⎝ ⎠
2 2 24,5 4 5 ,i i iS S SJ a a
t t tθ θ
⎛ ⎞⎛ ⎞ ⎛ ⎞∂ ∂ ∂= + −⎜ ⎟⎜ ⎟ ⎜ ⎟∂ ∂ ∂⎝ ⎠ ⎝ ⎠⎝ ⎠
1,4 1,4 1,4 1 1,4 4( ).i i i i iJ a K aγ δ= −
, ,i
iÝô
D mSDχ
Φ ΦΦ =
11 3
1 .C RTP =Μ
1 1 1 113 13 13 0( ( ) ),J P T Pγ δ= −
1,3 1,3 3 33 1
0
( ) .ρ
⎛ ⎞∂ ∂= − + − + + −⎜ ⎟⎜ ⎟Μ ∂ ∂⎝ ⎠
∫i iz
i i
J J RT mS mST PU z U d zP T t P t
*1 1
*1
,S Sbm S
⎛ ⎞−Ψ = − ⎜ ⎟−⎝ ⎠
**1 1
1 1*1 1
*1 1
,( ) ,1
0,
S S S Sf S S
S S
γ⎧⎛ ⎞−⎪ >⎜ ⎟= −⎨⎝ ⎠⎪
≤⎩
11
( ) ( ),f SU k g zzρµ
∂= − Ψ −∂
1 11 3 33
3 3.M MC V mVS= =
Технические науки
75
где βФ – теплопроводность части системы Ф.
Энерговыделение в системе происходит в резуль�тате радиоактивного распада и фазовых переходов.Мгновенное значение удельной мощности W i энер�говыделения в результате распада i�ого радиоактив�ного радионуклида рассчитывается по формуле:
где w i – энергетическая постоянная для i�ого ком�понента. Удельная мощность энерговыделения W 1
в результате испарения/конденсации и кристалли�зации/плавления воды определяется формулой:
где Lпл и Lисп – скрытые теплоты кристаллиза�ции/плавления и испарения/конденсации воды.
Таким образом, изменение насыщенностей ча�стей системы определяется следующей системойдифференциальных уравнений:
Изменение объемной активности i�ого радиону�клида рассчитывается из закона сохранения массы:
где λi – постоянная распада i�ого радионуклида.Динамика концентрации воды в газовой фазеопределяется уравнением:
Уравнение для расчета динамики температур�ного поля системы, записанное с учетом конвек�тивного теплообмена, теплопроводности и энерго�выделения в результате радиоактивного распада ифазовых переходов, имеет вид:
Для прогнозирования миграции радионуклидовв поверхностном слое почвы необходимо учитыватьвнешнее воздействие со стороны окружающей сре�ды. К основным факторам внешнего воздействия
относят: изменение атмосферного давления, темпе�ратуры и влажности воздуха, атмосферные осадки.Естественные факторы (давление, температура,влажность) подвержены периодическим колеба�ниям (суточные, годовые циклы), а также случай�ным изменениям в соответствии с меняющимисяпогодными условиями. В настоящей модели дляопределения атмосферного давления, температурыповерхности земли и влажности атмосферного воз�духа используются периодические граничные усло�вия, описывающие суточные и сезонные колебанияэтих величин и позволяющие учесть внешнее воз�действие на рассматриваемую систему. Суммарноеколичество осадков, выпавшее на поверхность поч�вы за один месяц, соответствовало данным, пред�ставленным в работе [8]. При этом интенсивность,продолжительность и время начала осадков задава�лись произвольным образом и соответствовалосредней полосе России. В модели учитывается уве�личение инфильтрации воды с поверхности веснойв результате таяния снега.
На основе численной реализации представ�ленной математической модели было разработанопроблемно�ориентированное программное обеспе�чение, позволяющее моделировать вертикальнуюмиграцию радионуклидов в поверхностном слоепочвы. С помощью программного обеспечения про�ведено моделирование миграции Sr90 и Cs137 с поверх�ности почвы. Исследовались динамика температур�ного поля с учетом радиогенного энерговыделения,влияние различных физико�химических процессов(инфильтрации воды с поверхности, взаимодействиес вмещающей породой) на вертикальную миграциюрадионуклидов. В начальный момент времени ра�дионуклиды находились в адсорбированном состоя�нии на поверхности почвы, в слое толщиной 5 мм.Суммарная активность радионуклидов на единицуплощади составляла 0,5 мКи/м2. Коэффициенты ра�спределения между жидкой фазой и поверхностьюпороды – K1,4
Sr=1,35, K1,4Cs=40,5. Пористость почвы
m=0,4. Остальные параметры моделирования опре�делялись по данным [8, 9].
На динамику температурного поля основноевлияние оказывают годовые и суточные изменениятемпературы поверхности почвы. Суточные и годо�вые колебания температуры поверхности приводят кформированию температурных волн, распространяю�щихся вглубь почвы. Прохождение температурнойволны сопровождается колебаниями температурыгрунта. По мере увеличения глубины температурныеволны затухают. Интенсивность затухания тем боль�ше (соответственно глубина проникновения волн темменьше), чем меньше период колебаний температурына поверхности. Суточные колебания температурыприводят к изменению температуры только в припо�верхностном слое грунта. Амплитуда суточных коле�баний температуры уменьшается с глубиной и стано�вится пренебрежимо мала на глубине 30 см (рис. 1).Амплитуда годовых колебаний также уменьшается сглубиной. Поскольку период годовых колебанийбольше периода суточных колебаний, то глубина про�
1 1 3 31
( ) ( ) .N
i
i
cT Tc U c U T Wt z z
β=
⎛ ⎞∂ ∂ ∂= − + − +⎜ ⎟∂ ∂ ∂⎝ ⎠
∑
1 11 1 13 3 33 3 3, 1,4 .ýô
S C Cm C U D Jt z z
⎛ ⎞∂ ∂∂= − + +⎜ ⎟∂ ∂ ∂⎝ ⎠
1 1 11 1 1, 1,4 1
41,4 4 4,5 4,6
5 65 4,5 6 4,6
,
,
, ,
i ii i i i i
ýô
ii i i i i
i ii i i i i i
S a am a U D J at z z
am J a J Jt
a am a J m a Jt t
λ
λ
λ λ
⎛ ⎞∂ ∂∂= − + − −⎜ ⎟∂ ∂ ∂⎝ ⎠
∂= − − −
∂
∂ ∂= − + = − +
∂ ∂
1 11,2 1,31
1 1 1
1 11,2 1,332
31 1
,
, .
J JSm Ut zJ JSSm m U
t t z
ρ ρ
ρ ρ
∂ ∂= − − −
∂ ∂
∂∂ ∂= = − +
∂ ∂ ∂
1 1 11,2 1,3 ,ïë èñïW L J L J= −
,i i iW w aΦΦ
= ∑
3
0 01
3
01
3 2.
3 1
m S
m S
β β ββ
β β
Φ ΦΦ=
Φ ΦΦ=
⎛ ⎞− +⎜ ⎟
⎝ ⎠=⎛ ⎞
+ −⎜ ⎟⎝ ⎠
∑
∑
Известия Томского политехнического университета. 2005. Т. 308. № 3
76
никновения температурных волн больше и составляет1,5 м (рис. 2). Полученные результаты моделированиядинамики температурного поля в поверхностном слоепочвы согласуются с экспериментальными наблюде�ниями [8]. Моделирование с различной начальной ак�тивностью радионуклидов показало, что радиогенноетепловыделение приводит к заметному повышениютемпературы в поверхностном слое почвы лишь призначительных активностях (более 103 Ки/м2).
Рис. 1. Изменение температуры на различной глубине в те�чение двух суток (июль): 1) на поверхности, 2) на глу�бине 5, 3) 10, 4) 15, 5) 20 см
Рис. 2. Годовые колебания температуры на различной глу�бине (в 12 ч дня): 1) на поверхности, 2) 20, 3) 50, 4)100 см
Рис. 3. Миграция стронция с конвективным потоком жидкойфазы: 1 –4 – насыщенность водной фазы, 5–8 – объе�мная активность стронция в водной фазе; 1, 5) до вы�падения осадков; 2, 6) через 3 ч, 3, 7) через 40 ч, 4,8) через 70 ч после начала выпадения осадков
Рис. 4. Объемная активность стронция в жидкой фазе:1) 1 год, 2) 3 года, 3) 5 лет, 4) 7 лет, 5) 10 лет
Рис. 5. Объемная активность цезия в жидкой фазе: 1) 1 год,2) 10 лет, 3) 20 лет, 4) 30 лет
Вертикальная миграция радионуклидов происхо�дит в результате молекулярной диффузии и конвек�тивного движения жидкой фазы. Отсутствие жидкойфазы в пористой среде в результате ее замерзанияили испарения приводит к прекращению миграциирадионуклидов. Вследствие малой скорости диффу�зии радионуклидов в поверхностном слое почвы ос�новным механизмом вертикальной миграции явля�ется массоперенос с нисходящим потоком жидкойфазы. На рис. 3 приведены результаты моделирова�ния миграции стронция в результате инфильтрацииводы с поверхности почвы после выпадения осадков.До выпадения осадков насыщенность воды в почвеопределяется капиллярными силами и составляет10 % от объема пор (кривая 1). Объемная активностьстронция в жидкой фазе имеет форму вала, сформи�ровавшегося в результате миграции с водой в течениетрех лет после попадания стронция на поверхностьпочвы (кривая 5). После выпадения осадков, в почвеформируется область с повышенной насыщенно�стью водной фазы. Наибольшая насыщенностьопределяется интенсивностью осадков, а размерыобласти с повышенной насыщенностью – суммар�ным объемом выпавших осадков (кривая 2). Увели�чение насыщенности водной фазы в области залега�ния радионуклидов вследствие десорбции приводитк увеличению их концентрации в жидкости (кри�вая 6). При движении водной фазы под действиемгравитационных сил в результате сорбции происхо�
0 1 20,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
1 2 3 4
, 10-4
/
,
0 1 20
1
2
3
1 2 3 4 5, 1
0-4/
,
0 1 20,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
0 1 20
1
2
3
1 2 3 4
,
,
,10-4
/
5 6 7 8
2 4 6 8 10 12
-10
0
10
20
30 1 2 3 4
, °
,
0 10 20 30 40
15
20
25
30
35
40 1 2 3 4 5
, °C
,
Технические науки
77
дит отставание фронта активности (кривые 7, 8) отфронта насыщенности (кривые 3, 4). Чем больше ко�эффициент распределения радионуклида междужидкой и твердой фазами, тем меньше его концен�трация в жидкой фазе и соответственно тем медлен�нее происходит его вертикальная миграция. Нарис. 4 и 5 представлены вертикальные распределе�ния объемной активности стронция и цезия в раз�личные моменты времени. Большой коэффициентраспределения стронция между жидкой фазой и по�родой приводит к замедлению его скорости мигра�ции. Таким образом, скорость вертикальной мигра�
ции радионуклидов определяется количеством ин�фильтровавшейся с поверхности воды и коэффици�ентом распределения с породой.
Разработанная математическая модель адекват�но описывают вертикальную миграцию радиону�клидов в поверхностном, ненасыщенном слое поч�вы. Созданное на основе численной реализациимодели проблемно�ориентированное программноеобеспечение может быть использовано для прогно�зирования распространения радиоактивных при�месей в поверхностном слое почвы, а также разра�ботки рекомендаций по дезактивации почв.
Известия Томского политехнического университета. 2005. Т. 308. № 3
78
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ1. Пронкин Н.С., Шарафутдинов Р.Б., Ковалевич О.М. и др.
Классификация водоемов�хранилищ жидких радиоактивныхотходов по опасности // Атомная энергия. – 2003. – Т. 94. –№ 6. – С. 449–457.
2. Вишневский Ю.Г., Ирюшкин В.М., Кислов А.И. и др. О регулиро�вании безопасности при обращении с жидкими радиоактивнымиотходами, накопленными в водоемах�хранилищах ПО «Маяк»,Сибирского химического комбината и Горно�химического комби�ната // Вестник Госатомнадзора России. – 2002. – № 3. – С. 3–12.
3. Вабищевич П.Н., Данияров А.О. Математическое моделирова�ние промачивания зоны аэрации в условиях близкого залега�ния грунтовых вод // Математическое моделирование. – 1994.– Т. 6. – № 11. – С. 11–24.
4. Шейдеггер А.Э. Физика течения жидкостей через пористыесреды. – М.: Гостоптехиздат, 1960. – 250 с.
5. Арутюнян Р.В., Большов Л.А., Зенич Т.С., Решетин В.П. Мате�матическое моделирование вертикальной миграции в почве 137,134Cs // Атомная энергия. – 1993. – Т. 74. – № 3. – С. 223–230.
6. Голубев В.С. Динамика геохимических процессов. – М.: Не�дра, 1981. – 208 с.
7. Кобранова В.Н. Петрофизика. – М.: Недра, 1986. – 392 с.
8. Хргиан А.Х. Физика атмосферы. – М.: Государственное изда�тельство физико�математической литературы, 1958. – 476 с.
9. Таблицы физических величин. Справочник / Под ред. акад.И.К. Кикоина. – М.: Атомиздат, 1976. – 1008 с.
Методом подземного выщелачивания (ПВ) раз�рабатывают экзогенные месторождения урана, ко�торые находятся в хорошо проницаемых подзем�ных водоносных горизонтах [1–3]. Извлечениеурана из рудного тела происходит через системутехнологических скважин. Через нагнетательныескважины в продуктивный горизонт нагнетаетсяраствор веществ, способных растворять содержа�щие уран минералы. Образующийся в подземномводоносном горизонте продуктивный раствор из�влекается через откачные скважины. Образующие�
ся после переработки продуктивных растворов ма�точные растворы доукрепляются выщелачивающи�ми реагентами и снова подаются в нагнетательныескважины в качестве рабочих растворов.
Основными задачами управления геотехнологи�ческим предприятием является повышение рента�бельности разработки месторождения, увеличениедоли урана, извлекаемого из продуктивного гори�зонта, и снижение загрязнения подземных вод. Длярешения этих задач нужно уметь оценивать остав�шиеся запасы урана, располагать информацией о
УДК 519.6
ГЕОТЕХНОЛОГИЧЕСКИЙ ИНФОРМАЦИОННО>МОДЕЛИРУЮЩИЙ КОМПЛЕКС ДЛЯ ОПТИМИЗАЦИИ ПРОЦЕССА ПОДЗЕМНОГО ВЫЩЕЛАЧИВАНИЯ УРАНА
А.А. Жиганов, М.Д. Носков, А.Д. Истомин, А.Г. Кеслер, Н.С. Невзорова
Северский государственный технологический институтE�mail: [email protected]
Представлен геотехнологический информационно�моделирующий комплекс, предназначенный для оптимизации добычи ура�на методом подземного выщелачивания. Комплекс включает в себя геотехнологическую информационную и моделирующую си�стемы. Геотехнологическая информационная система позволяет вводить, редактировать и отображать параметры, характери�зующие состояние продуктивного горизонта, а также характеристики технологических скважин. Моделирующая система описы�вает физико�химические процессы, происходящие в продуктивном горизонте при подземном выщелачивании урана. Комплексможет быть использован для оптимизации разработки месторождений урана методом подземного выщелачивания с целью по�вышения рентабельности разработки месторождений, увеличения доли извлекаемого урана и снижения экологической нагруз�ки на окружающую среду.