Prosiding Pertemuan Ilmiah Sains Materi 1996

PEMECAHAN, PENGGABUNGAN DAN DIFUSI PADA INTIELEMENDAKAR U3Si2 -AI AKIBAT PROSES METALURGI SERBUK 1

3Anthonius Sitompul 2 daD Mardjono Siswosuwarno

ADSTRAK,PEMECAHAN, PENGGABUNGAN DAN DIFUSI PADA INTI ELEMEN DAKAR U]SIz -AL AKIDAT PROSES

METALURGI SERDUK. Pusat Elemen Hakar Nuklir -Hadan Tenaga Atom Nasional telah membuat pelat elemen bakar dipersiU]Si2 -AI dengan beberapa variasi"tingkat muat, yaitu : 3,6 ; 4,2; 4,8 dan 5,2 gU/cm]. Fabrikasi mencakup proses metalurgi serbukyaitu : pencampuran serbuk U]Si2 dengan serbuk aluminium, pengepresan, pemanasan pada temperatur 415 DC selama 30 menit sertapengerolan panas dan dingin dan diakhiri proses anil pada 425 DC selama 60 menit. Penelitian ini mengamati efek-efek fabrikasi sepertipecahnya partikel, aglomerasi dan difusi khususnya pada inti elemen bakar. Pengamatan struktur mikro inti elemen bakar dilakukandengan menggunakan Mikroskop Optik dan Scanning Electron Microscope. Fasa-fasa diidentifikasi dengan difraksi sinar-X clanpenetuan komposisi rasa tersebut dengan Energy Dispersive Spectrometer yang terpasang pada SEM. Hasil pengarnatan menunjukkanporositas bersumber dari adanya rongga-rongga pada aglomerasi serbuk U]Si2 dan retakan serbuk/partikel U]Siz. Pada suatu daerahyang kecil di inti elemen bakar ditemukan pencairan setempat partikel U]Si2. Pencairan setempat ini menyebabkan segregasi komposisi,sehingga pada batas butir kadar uranium sangat tinggi, lebih dari 80 % atom dan di tengah butir terdapat paduan U-Si dengan kadar Siyang tinggi yakni U]Si5 dan USi2. Partikel U]Si2 bereaksi dengan matriks aluminium terutama di pinggir dan di celah retakan partikelU]Si2. Fasa basil reaksi adalah U(AI,Sihdan U(AI,Sih.

ABSTRACTFRACTURE, AGWMERATION AND DIFFUSION ON THE MEAT OF FUEL ELEMENT U3SIz -AL CAUSED

BY POWDER METALLURGY PROCESS. Nuclear Fuel Element Center -National Atomic Energy Agency has made dispersionfuel elements U3Siz-Al with loading variation: 3,6 ; 4,2 ; 4,8 and 5,2 gU/cm3. The fabrication proses includes powder metallurgytechnique, that is: blending ofU3Siz powder with aluminium powder. pressing, heating at 415 DC for 30 minutes, hot and cold rolling,and annealing process at 425 DC for 60 minutes. This experiment is to investigate the effect of fabrication on fuel properties such asfracture, aglomeration and diffilsion particularly in the meat of fuel plate. Optical Microscope and Scanning Electron Microscope areused to study the microstructure. The Phases present are characterized by X-Ray Diffractometer. Phases composition are measured by

using Energy Dispersive Spectrometer. Porosities are caused by the existence of voids in U3Siz powder agglomeration and cracks ofU3Siz particles. Locally, in a small region in the meat there are incipient melting of U3Siz particles. Incipient melting causes segregationof composition. At grain boundary, the uranium content is high, more than 80 atomic percent and within the grains there are U-Si alloywith high Si content such as U3Sis and USiz. U3Siz particles react with aluminium matrix, mainly in the edge and cracks of U3Sizparticles. The resulting phases are identified as U(Al,Sih and U(Al,Si)3.

sampai diperoleh pelat elemen bakar dengandimensi panjang 693,5 rom, lebar 70,75 mmdan tebal 1,30 rom. Selanjutnya dilakukanproses anil pada temperatur 425 DC selama 60menit.

PENDAHULUANPusat Elemen Bakar Nuklir -BAT AN

telah membuat serbuk paduan uranium silisida(U3Siz) dengan cara peleburan pacta komposisi7,29 % Si dengan basil yang cukupmemuaskan. Kemudian dengan peralatan yangsarna seperti dipakai untuk pembuataan pelatelemen bakar U3Og-Al, telah dapat dibuat pelatelemen bakar dispersi U3Siz-Al dengan variasitingkat muat yaitu : 3,6 ; 4,2; 4,8 dan 5,2gU/cm3 [I). Pelat elemen bakar dispersi dibuatdengan teknik metalurgi serbuk, yakni denganmendispersikan serbuk U3Siz berukuran 125~m dan 40 ~m pacta matriks serbuk aluminiumyang berukuran 1 0 ~m. Kedua jenis serbukdicampur hingga homogen lalu di pres,hasilnya disebut dengan inti elemen bakar.Kemudian dengan teknik picture and framediberi bahan kelongsong AlMg2. Komposit roltersebut dipanaskan pacta suhu 415 °C selama30 menit sebelurn dilakukan beberapa tahappengerolan panas dan pengerolan dingin

Proses fabrikasi tersebut dapat menye-babkan beberapa hal pacta pelat elemen bakar.Pencampuran yang tidak sempuma akanmembuat penggabungan/pengelompokan(aglomerasi) serbuk U3Si2 akibat perbedaandensitasnya dengan serbuk aluminium.Deformasi plastis menyebabkan pengerasanregangan dan retakan. Laju regangan yangsangat tinggi pada daerah yang kecilmenimbulkan proses deformasi adiabatik yangdapat menaikkan temperatur secara lokal.Panas juga dapat timbul akibat gesekan antarapelat dengan alat penerolan [2,3]. Temperaturyang tinggi pada saat deformasi dan pactaproses anil akan memungkinkan terjadinyareaksi difusi antara partikel U3Si2 denganaluminium. Demikian juga rekristalisasi alan

1 Dipresentasikan pacta Pertemuan Ilrniah Sains Materi, Serpong, 22-23 Oktober 1996,2 Pusat Penelitian Sains Materi, Badan Tenaga Atom Nasional.3 Lab. Metalurgi, Jurusan Teknik Mesin, lnstitut Teknologi Bandung.

538

bahkan pencairan setempat dapat terjadi padainti elemen bakar [4,5,6]. Variasi tingkat muatakan menimbulkan efek yang berbeda-beda.Semakin tinggi tingkat muat, proses fabrikasisemakin sulit dan cacat fabrikasi seperti :homogenitas, stray-particle, dog-bone akanmeningkat. Tebal kelongsong akan menipissehingga dapat tidak sesuai dengan disainelemen bakar yang telah ditentukan [7].

DASAR TEORIA.E. Dwight [8] menampilkan

diagram rasa biDer U-Si seperti yang terlihatpada gb. 1 dan diagram rasa isotermal U-Si-Alpada temperatur 400 °C (gb. 2).

Tampak bahwa ada tujuh senyawa yangberformulasi sebagai berikut : U3Si, U3Siz, USi,U3Sis, USiz-x, USiz, daD USi3. Sedangkan a, J3dan 'Y adalah notasi alotropi logam uranium.Diagram rasa isotermal U-Si-AI (gb. 2) menun-jukkan rasa-rasa pada temperatur 400 °c.

Reaksi yang dapat terjadi antara U3Sizdengan AI adalah :I. U3Siz + 6 AI ~ 3UAIz + 2Si2. U3Siz + 9 Al ~ 3UAI3 + 2Si3. U3Siz + l2 AI ~ 3UAI4 + 2SiReaksi-reaksi di alas terjadi akibat difusidengan mekanisme substitusi karena intielemen bakar (U3Siz daD AI) mengalami prosesdeformasi dan pemanasan sehingga memu-dahkan gerakan-gerakan atom. Proses difusidapat dibagi menjadi tiga jenis yaitu : I. difusipermukaan, 2. difusi batas butir dan 3. difusivolume. Difusi permukaan lebih cepat terjadidaTi pada difusi batas butir, dan difusi batasbutir lebih cepat dari pada difusi volume, ataudapat dinyatakan dengan : Dp > Dbb > Dv [9].Pada proses difusi jumlah rasa basil reaksisangat tergantung pada temperatur danlamanya waktu reaksi.

CARA KERJASampel diambil daTi pelat elemen

bakar dengan tingkat muat 3,6 , 4,2 , 4,8 dan5,2 gU/cm3. Proses pembuatan pelat elemenbakar ini dilakukan sesuai dengan proseduryang telah diuraikan pada pendahuluan.Pengamatan struktur mikro dilakukan padapenampang transversal, penampang longi-tudinal dan permukaan inti elemen bakardengan cara mengupas salah satu sisikelongsong AIMg2. Potongan-potongan sampeltersebut diampelas, dipoles dan dietsa sesuaidengan standar metalografi yang berlaku [10].Kemudian dilakukan pengamatan denganrnikroskop optik dan scanning electronmicroscope (SEM). Pada penelitian ini yangtemtarna diarnati adalah porositas,pengelompokan serbuk dan rasa-rasa pada intielemen bakar. Fasa-fasa diidentifikasi dengandifraksi sinar-X dan dianalisis dengan metodaHanawalt [11]. Komposisi kirnia rasa-rasaditentukan dengan Energy DispersiveSpectrometer yang terpasang pada SEM.

Gb. Diagram Fasa U -Si [8]

"~,, " " -.DATA DAN PEMBAHASAN

Gb. 3 adalah struktur rnikro intielemen bakar dengan tingkat muat 4,2 gU/cm3daD gb. 4 menunjukkan satu partikel U3Si2

Gb. 2. Diagram Fasa Isotermal U-Si-AI(400°C)[8]

539

menunjukkan bahwa retakan tersebut terjadiakibat deforrnasi pada saat pengerolan,terutama pengerolan dingin. Pada matriksaluminium tidak terlihat adanya pori ataurongga. lni berarti serbuk aluminium yanghalus sudah bersatu akibat proses deforrnasidan proses sintering s~at pengerolan panas.

yang pecah. Hasil penelitian Supardjo [12]menyatakan bahwa jumlah porositas semakinmeningkat dengan naiknya fraksi volume atautingkat muat U3Si2. Hal ini terjadi karenasemakin banyak partikeJ U3Si2 yangpecah/retak akibat deformasi. Retakan terjaditegak lurus terhadap permukaan pelat, yang

Struktur mikro IEB dengan tingkat muat 4,2 gU/cm:Gb.3

PartikeGb.4 3Sil yang pcca

540

Gb. 5. Aglomerasi partikelU3Si2

Gb. 6, Pencairan setempat pacta JEB dsengan tingkat muat 3,6 gU/cm'

Gb. 5 diambil daTi mti elcmen bakar dcngantingkat muat 3.6 gU/cm3 menampilkanaglomerasi atau pengelompokan partikel U3Siz.Pada aglomerat tersebut tampak adanya ronggayang terjadi karena tidak tcrisi oleh serbukaluminium yang halus akibat tcrhalangi olch

bentuk pennukaan serbuk yang tidak beraturandan saling mengait. Struktur mikro lain yangteramati adalah seperti yang tampak pacta gb. 6dan gb.7

541

Gb. 7. Pencairan setempat pada IEB dengan tingkat muat 5,2 gU/cm'

temperatur yang tinggi. Akibatnya rasa yangtitik caimya rendah mencair. Hasil pengamatandengan difraksi sinar-X menunjukkan bahwaserbuk U3Siz yang digunakan mengandungrasa-rasa lain yang titik caimya lebih rendahdari titik cair U3Siz. Hal ini mengakibatkanpencairan secara lokal yakni hanya pacta satupartikel U3Siz (gb. 7). Peristiwa lokal. initeramati pacta semua tingkat muat clemenbakar yang diteliti.

Bila diamati struktur tersebut miripsrtruktur yang mengalami rekristalisasisehingga ada dugaan bahwa U3Si2 tersebutmengalami rekristalisasi dinamik saatpengerolan panas. Terlihat adanya strukturmikro dengan butir yang panjang daD sebagianterisi sub butir yang halus « 10 Iolm). Akantetapi daTi pengamatan komposisi (gb. 9),temyata terjadi segregasi unsur-unsur kimia,yang berarti kondisi tersebut bukan diakibatkanproses rekristalisasi. Proses rekristalisasi tidakakan mampu menggeser rasa-rasa di batasbutir. Segregasi komposisi unsur-unsurterjadi akibat proses pembekuan daTi logamcair. Berarti struktur mikro tersebut adalahstruktur yang diakibatkan terjadinya pencairandi daerah terse-but. Pada saat pembeklianterbentuk struktur mikro dengan butir ekiaksialdaD kolumnar. Juga tampak adanya strukturetektik yang terlihat sebagai pulau-pulau hitampada daerah batas butir yang putih pada fotoSEM. Retakan mikro teramati pula. namunretakan tersebllt tertahan oleh jaringan batasbutir yang saling berhu-bungan (gb. 9)Pencairan setempat (incipient meltin~) tcrjadikarena di daerah secara lokal tcrjadi kcnaikan

Fasa-fasa pada inti elemen bakarTabel.

IEB 52IEB 42 IEB 48IEB 36

AI

U3Si2VAI2V3SisVSi2VAl3

SiU

AlU3Si2UAI2U3SisUSi2UAI3

SiIJ

AlU3Si2UAI2

U3SisUSi2UAI3

SiU

AI

U3Si:UAI2U3SisUSi~

Si

542

Hasil identifikasi rasa dengan difraksisinar-X pada serbuk U3Si2 menunjukkan adarasa lain yakni U3Si dan rasa-rasa yangmengandung atom-atom U dan Si yang lamtpadat. Fasa-fasa yang teramati pada inti elemenbakar (IEB) basil fabrikasi dengan berbagaitingkat muat ditampilkan pada Tabel-i.Dari Tabel-l terlihat bahwa ada beberapasenyawa barn yang terbentuk yaitu : UAI2,U3Sis, USi2 dan UAl3, sedangkan senyawa U3Sitidak ada lagi daD jumlah lamtan pada uraniumdan silikon berkurang. Kenyataan inimenunjukkan bahwa deformasi dan pemanasanmenyebabkan terjadinya proses difusi antaraU3Si2 dengan aluminium. Wiencek et.al.[13)telah membuktikan bahwa U3Si lebih mudahbereaksi dengan aluminium dibanding denganU3Si2 pada tem-peratur 400 °C PenelitianChang-Kyu Rl\ee [14) menyimpulkan bahwarasa hasil reaksi yang pertama kali terjadiadalah UAI2. Ke dua penelitian tersebut sepakatbahwa produk akhirnya adalah UAl3 yangterjadi karena semakin banyaknya atom-atomAl yang berdifusi ke dalam U3Si atau U3Si".

Hasil pengamatan pada pcnelitian inisejalan dengan ke dua penelitian tersebut yang

menunjukkan semua senyawa U3Si yangmerupakan senyawa ikutan saat pembuatanserbuk U3Si2 bereaksi dengan matriksaluminium membentuk UAI2.Dengan naiknya tingkat muat, maka jumlahU3Si dan U3Si2 bertambah sehingga rasa basilreaksi menjadi lebih banyak. Pada tingkat muat4,8 daD 5,2 gU/cm3 terjadi UAl3 yang lebihbanyak dari pada di tingkat muat 4,2 gU/cm3,sedangkan pada tingkat muat 3,6 gU/cm3belmn terbentuk UAI3.Reaksi antara U3Si daD U3Si2 denganaluminium selain menghasilkan UAl2 dan/atauUAl3 juga menghasilkan atom-atom Si. Atom-atom Si ini sebagian masuk ke dalam UAl2 atauUAl3 membentuk U(AI,Si)2 dan U(AI,Si)3'Pada kenyataannya tidak semua U3Si2 bereakasimembentuk senyawa-senyawa tersebut. Reaksidifusi yang berlangsung hanya terjadi secaraparsial daD di tempat-tempat tertentu saja.Misalnya pada partikel U3Si2 yang kecil-kecil,di celah retakan dan di ujung-ujung partikel

yang runclng.

Gb.8. Partikcl U3Si~yang rclak kcmudian bercaksi dcngan matriks AI

543

Tabel-2 Komposisi kimia daTi pengukuran di lokasi pacta gb. 8 (% atom)

adalah rasa V3Si2, walla' hitam adalah matriksAl dan rasa basil reaksi berwarna abu-abu. Jadipacta partikel tersebut terjadi difusi permukaanyakni pacta retakan dan di pinggir partikel.Dengan membandingkan jumlah atom Vdengan atom Al pacta titik B, D, dan F dapatdinyatakan bahwa rasa basil reaksi tersebutadalah VAl3 yang sebagian atom Al digantikanatom Si sehingga menjadi V(AI,Si)3'

Gb. 8 daD Tabel-2 sangat jelas menun-jukkan adanya reaksi antara partikel U3Si2dengan matriks aluminium. Gambar SEMtersebut diambil daTi inti elemen bakar dengantingkat muat 4,8 gU/cm3 yang menampilkansebuah partikel U3Si2 yang mengalamideformasi hingga retak/pecah.Pada bagian tengah partikel (titik A daD C)masih menunjukkan rasa U3Si2 dengan scdikitjumiah atom Al yang berdifusi ke dalamnya.Perbedaan warnanya sangat jeIas, warDa putih

Gb.9. Pencairan setempat pada IEB dengan tingkat muat 3,6 gU/cm'

544

Tabel-3 Komposisi kimia dari pengukuran di lokasi pada gb. 9 (% atom)

Semua kondisi pencairan setempatyang teramati pacta tiap tingkat muatmenunjukkan komposisi kimia yang sarna.Salah satu komposisi kimianya dapat dilihatpacta Tabel-3 daD Gb. 9. Batas butimya yangputih mengandung kadar uranium yang tinggi(titik C daD I). Di tengah butir terjadiperubahan kadar silikon. Hal ini tampak pactakomposisi kimia pacta butir yang berwamahitam yang umumnya menjadi rasa dengankadar silikon yang tinggi, yakni U3Sis daD USi2(titik A,E,F daD H).

Komposisi kimia pacta lokasi yangpemah mengalami pencairan setempat tersebut

dapat dibandingkan dengan komposisi ingotU3Si2 basil pcnelitian Supardjo [15]. Keduanyamenun-jukkan bahwa pacta barns butir,kandungan uraniumnya lebih besar dari pacta dibutir.

DAFTAR PUS TAKA1. SUP ARDJO, Teknologi Bahan Bakar

Reaktor Riset, PEBN -PUSDIKLAT,BAT AN.

2. DIETER, G. E., Mechanical Metallurgy,McGraw Hill Book, Singapore, 1990.

3, HARRIS, J. N., Mechanical Working ofMetal,Theory and Practice, PergamonPress, 1983.

4. HOFMAN G. L., SNELGROVE J. L.,Dispersion Fuels, Material Science andTechnology, VCH Verlagsgesellschaft,Germany, 1992.

5. WIENCEK, T. C., A Study of The Effect ofFabrication Variables on The Quality ofFuel Plates, Proceeding, InternationalMeeting on RERTR, ANL., 1986.

6. ROSTOKER, W., DVORAK, J. R.,Interpretation of Metalographic Structure,2nd edition, Academic Press, 1977.

7. U. S. Nuclear Regulatory Commission,Safety Evaluation Report, NUREG--1313,TI88 015541, 1988.

8. DWIGHT, A. E., A Study of The Uranium-Aluminum-:Silicon System, ANL-82-14.

9. BROPHY, J. H., et. al., The Structure andProperties of Materials, Vol. II,Thermodinamics of Structure, John Wiley& Sons,Inc., 1979.

10. Agenda For IAEA Mission to Indonesia,Silicide Fuel Technology, RERTRProgram, ANL, October 1988.

II. CULLITY, B. D., Elements 0) X-RayDiffraction, Addison-Wesley, 1959.

12. SUPARDJO, et. al., Pengaruh Tingkatmuat Uranium terhadap Produk PelatE.lemen U3Si]-AI, Pertemuan dan

KESIMPULAN

Beberapa kesimpulan yang dapatditarik dari penelitian ini adalah :1. Porositas pacta inti elemen bakar berasal

dari retakan pacta sebagian partikel U3Si2daD rongga pacta aglomerasi partikel U3Si2.

2 Pacta saat pengerolan panas terjadipencairan setempat suatu partikel U3Si2daD mcngakibatkan segregasi komposisi dipartikcl tcrsebut. Pada batas butir kadaruraniumnya tinggi, lebih dari 80 % atom.Pacta tcngah butir terjadi rasa dengan kadarsilikon yang tinggi yakni : USi2 daD U3Sis.

3. Reaksi parsial antara U3Si2 dengan alumi-nium terjadi di antar muka daD di scbagianretakan partikcl U:\Si2. Fasa basil rcaksiadalah U(AI,Si)2 daD U{AI,Sih.

545

Tanya:Hasil penelitian saudara diperoleh rasaU(Al,Si)2 daD U(AI,Si)3, sedangkan yangdiinginkan bahan bakar U3Si2-AI. Apakahbahan bakar basil fabrikasi itu dapat dianggapgagal ?, mohon penjelasan.Jawab :Bahan bakar basil fabrikasi tersebut tidak dapatdikatakan gagal, karena penelitian ini adalahpenelitian pra iradiasi, daD diperlukanpenelitian iradiasi untuk melihat pengamhrasa-rasa tersebut.

Presentasi Ilmiah Penelitian Dasar IlmuPengetahuan daD Teknologi Nuklir,

Yogyakarta,1995.13. WIENCEK, T. C., DOMAGALA, R. F.,

AND THRESH, H. R., ThermalCompatibility Studies of un irradiatedUranium Silicide Dispersed in Aluminium,Proceeding, International Meeting onRER TR. '

14. CHANG KYU RHEE, SU-IL PYUN ANDIL-HIUN KUK, Phase Formation andGrowth at Interface between U 3Si andAluminium, Journal of Nuclear Materials184,1991.

15. SUPARDJO, Karakterisasi Paduan UxSiypada Daerah Komposisi an tara 6,62 sid7,63 % Si, Thesis Magister, Jalur MaterialNuklir, Prtogram Magister Ilmu daDRekayasa Nuklir, Program Pasca Sarjana,ITB, 1993

Tanya:Apakah faktor terjadinya porositas disebabkanoleh fabrikasi pelat elemen bakar ?Jawab :Benar. Porositas disebabkan terjadinya retakanpada partikel U3Siz akibat deformasi saatpengerolan.

DISKUSITanya:Hubungan judul dengan abstrak tidakberkesinambungan, mohon penjelasan.lawab :Secara langsung memang tidak sinambung.ludul tersebut adalah cacat-cacat akibat prosesfabrikasi yang dinyatakan dalam abstrak.Pemecahan menyebabkan porositas, peng-gabungan adalah aglomerasi daD difusimenghasilkan rasa-rasa barn U(Al,Si)2 daDU(AI,Sih

Tanya:Kenapa pacta kesirnpulan tidak disebutkanapakah efek-efek ini positip atau negatif?Jawab :Penelitian ini tidak rnernbahas akibat daTicacat-cacat fabrikasi.

Tanya:Kenapa terjadi pencairan setempat, pacta Tberapa hot yo!?Jawab :Pencairan setempat terjadi karena kenaikantemperatur yang tinggi pacta suatu daerah yangkecil daD lokal, sehingga rasa tert~ntu yangtitik caimya rendah dapat mencair. Kenaikantemperatur tersebut terjadi karena prosesdeformasi adiabatik saat pengerolan panas.Hot-ro! dilakukan pacta temperatur 415 °C.

546