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Realization and characterization of Random Laser

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A compact presentation that is interested about development of some of the many devices random laser obtainable, contemplating functionality, mixing well a theoretical vision to a more practical horizon in order to enter in random laser technology and applications. Study of the of the samples analyzed under the condition of being able to manipulate and control the degree of disorder of the material.

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Page 1: Realization and characterization of Random Laser

UNIVERSITÀ DEGLI STUDI DI CATANIA

DIPARTIMENTO DI FISICA E ASTRONOMIA

Corso di Laurea in Fisi a

Angelo Pidatella

Realizzazione e aratterizzazione dei Random

Laser

ELABORATO FINALE

Relatore:

Prof. F. Priolo

ANNO ACCADEMICO 2012/2013

Page 2: Realization and characterization of Random Laser

i

Page 3: Realization and characterization of Random Laser

In ogni aos 'è un osmo, in ogni disordine un ordine segreto.

(Carl Gustav Jung)

ii

Page 4: Realization and characterization of Random Laser

Indi e

Introduzione 1

1 Trasporto e lo alizzazione di Anderson in strutture disordi-

nate 3

1.1 Caratteristi he di una struttura disordinata . . . . . . . . . . 4

1.2 Con�namento della lu e . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9

1.3 Studio analiti o del fenomeno di interferenza per s attering

multiplo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15

2 Random laser: proprietà �si he e aratterizzazione dei di-

spositivi 21

2.1 Cos'è un Random Laser? . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

2.1.1 De�nizione e nozioni base . . . . . . . . . . . . . . . . 23

2.2 Caratterizzazione dei modi e proprietà di emissione dei ran-

dom laser . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

2.2.1 Struttura dei modi elettromagneti i permessi . . . . . 27

2.2.2 Evoluzione dei modelli teori i alternativi . . . . . . . . 29

2.2.3 Studio delle proprietà di azione laser in regime lo alizzato 32

2.3 Te ni he di fabbri azione di dispositivi random laser . . . . . 36

2.3.1 Classi� azione dei materiali per random laser oerenti

o in oerenti . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37

2.3.2 Risultati sperimentali . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44

3 Appli azioni e gestione dei random laser 56

iii

Page 5: Realization and characterization of Random Laser

3.1 Potenziali impieghi . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56

3.1.1 Mappatura dei tessuti biologi i. Dis riminazione tra

ellule sane e an erose . . . . . . . . . . . . . . . . . 59

Con lusioni 64

Bibliogra�a 66

iv

Page 6: Realization and characterization of Random Laser

È un universo, questo, he è manifesto di un'apparente perfezione, di un

ordine la ui bellezza appare quasi innaturale, de�nito di strutture regola-

ri, ri er a di equilibrio, sintesi di me anismi ridondanti e iterabili, il ui

funzionamento è additabile a delle teorie, dei modelli, he volta per volta

splendono di oerenza e ostanza. Ma un'analisi più o ulata della Natura i

rivela le sue vere spoglie, il ui seme non è tanto l'ordine, quanto il disordi-

ne. C'è un quanto di indeterminazione nel pro esso degli eventi he altera

l'evoluzione delle interazioni he ogni oggetto detiene ol resto dell'universo.

Si è ir ondati di oggetti vittime della mutua interazione sto asti a, la ui

aleatorietà de�nis e i termini ultimi della loro forma. Sebbene dunque un

disordine asuale e naturale sia espressione di tutto, la possibilità di poterlo

ontrollare, indurre e manipolare apre si uramente la strada a più ampie

prospettive verso la rivelazione di un ordine segreto elato in un disordine

manifesto.

1

Page 7: Realization and characterization of Random Laser

Introduzione

La predisposizione naturale delle strutture materiali a manifestare un erto

grado di disordine sembra stare alla base della generazione di proprietà opto-

elettroni he alterate rispetto a un'ideale ondizione di perfezione e ordine

strutturale. Tra queste, riveste un interessante ruolo la lo alizzazione di

Anderson [1℄.

S opo di tale tesi sarà fornire gli elementi hiave per una trattazione �si a

delle ause e degli e�etti onnessi a tale fenomeno, non hé de�nire una delle

prin ipali appli azioni onsequenziali, legate al on�namento spaziale delle

onde luminose, ovvero la generazione dei random laser. Contestualmente a

questi, si avanzeranno dei possibili andidati materiali per la realizzazione

di tali dispositivi �si i, des rivendone i metodi di preparazione, le arat-

teristi he opto-elettroni he, potenziali dipendenze �si he da altri parametri

ma ros opi i (termosensibilità, manipolazione mediante l'impiego di ampi

elettromagneti i, e .) e e� ienza dei dispositivi. Lo studio delle proprietà

dei ampioni analizzati sarà e�ettuato sotto la ondizione di poter manipo-

lare, ontrollare e quanti� are il grado di disordine del mezzo materiale, osì

da valutare gli e�etti he questo indu e sulle proprietà otti he del mezzo.

In�ne sarà presentato uno s hemati o elen o delle possibili appli azioni

�si he di tali dispositivi �nalizzati alla ostituzione di potenziali sistemi di

rivelazione sensoriale su s ala ma rometri a e mi rometri a, on interessanti

risvolti an he in ampo biomedi o.

2

Page 8: Realization and characterization of Random Laser

Capitolo 1

Trasporto e lo alizzazione di

Anderson in strutture

disordinate

Il per orso tra iato per la des rizione dei fenomeni �si i legati al trasporto

delle onde elettromagneti he e ai relativi e�etti di natura otti a he ne di-

s endono ha un punto di partenza in omune: una struttura disordinata. È

essenziale però de�nire una regione limitata, ontestualmente a tali tipologie

di strutture. Poi hé infatti negli ultimi de enni le rivelazioni teori he e pra-

ti he su questi modelli si sono proliferate in maniera ospi ua e sebbene tali

appli azioni possano risultare non po o interessanti, si è de iso di on entrare

l'attenzione delle seguenti pagine sull'analisi dei me anismi di propagazione

della lu e all'interno di mezzi materiali on un grado di disordine indu i-

bile, manipolabile e ontrollabile. A�n hé si possa asserire he il grado di

disordine sia imputabile ai soli e�etti resi da un intervento 'arti� ioso' sul

materiale e he non sia legato a una distribuzione delle sue omponenti già,

naturalmente, a�ette da disordine spontaneo, è opportuno utilizzare mate-

riali di partenza he manifestino un erto grado di ordine strutturale, una

regolarità periodi a, osì da individuare nella lasse dei ristalli il perfetto

andidato.

3

Page 9: Realization and characterization of Random Laser

Non he le s operte o gli sviluppi del medesimo ampo per mezzo di

materiali dielettri i o onduttori alternativi alle strutture ristalline siano da

meno, ma ai �ni della trattazione sembra più opportuno in orrere in tale

selettività, per poter inoltre studiare osì la variabilità delle proprietà �si he

di stesse tipologie di materiali o quasi. Ad ogni modo di volta in volta si

spe i� herà la natura del materiale analizzato. Spesso l'interesse verterà

sull'analisi delle �uttuazioni dei me anismi otti i aratteristi i dei ristalli

al variare del grado di disordine indotto, delle aratteristi he �si o- himi he

legate a possibili alterazioni strutturali per mezzo di agenti droganti o alla

modi� azione di parametri ma ros opi i da ui dipendono erte proprietà

�si he.

1.1 Caratteristi he di una struttura disordinata

In generale, le onsiderazioni seguenti possono essere estese alla più svaria-

ta lasse di mezzi materiali esistenti, ma, seguendo le spe i� he direttive di

trattazione a ui si è interessati, oggetti di queste saranno da un lato polveri

e sospensioni di semi onduttori e dall'altro, ristalli o volendo spe i� are,

ristalli fotoni i. Sin dalla loro s operta tali strutture hanno reso manifesto

un vivo interesse per le pe uliari proprietà legate, sostanzialmente, alla loro

matri e di generazione he sta alla base della formazione di una struttura

in ui l'indi e di rifrazione ha una modulazione periodi a su s ale ompa-

rabili on la lunghezza d'onda della lu e o, più in generale, della radiazione

elettromagneti a on ui interagis e. Tale modulazione periodi a dell'indi e

di rifrazione dà ai ristalli fotoni i proprietà otti he analoghe alle proprietà

di onduzione elettri a nei ristalli. In parti olare i ristalli fotoni i posso-

no presentare una banda proibita per la lu e analoga a quella vigente nei

semi onduttori.

I re enti sviluppi delle nanote nologie hanno permesso la fabbri azione

di ristalli fotoni i 1D, 2D e 3D on aratteristi he dis riminanti tra le varie

strutture e responsi otti i disitinti, agendo su buona parte delle frequenze

otti he. La dimensionalità dei ristalli su essivamente sottoposti ad analisi

4

Page 10: Realization and characterization of Random Laser

Figura 1.1: Mi ro-assemblaggio di un ristallo fotoni o: a sinistra struttura di mi rosfe-

re disordinata; a destra struttura perfettamente ordinata. Un disordine opportunamente

indotto nell'assemblaggio del ristallo è induttore di difetti della struttura he aprono la

strada a band gap energeti he [10, Wiersma - Fig. 1℄.

può essere, oltre he oggetto di dis riminazione degli e�etti legati al trasporto

delle onde elettromagneti he, nodo di rami� azione per le diverse tipologie

di disordine appli abile alla struttura on distinti gradi di disordine, he

possono dipendere espli itamente an he dalla stessa dimensionalità.

Strutture dielettri he omplesse monodimensionali possono essere realiz-

zate nella forma di sistemi multilayer, per esempio mediante la sovrappo-

sizione ontrollata di strati di materiale semi onduttore; queste strutture

presentano il vantaggio di poter essere ottenute on un grado di disordine

presso hé arbitrario, osa he permette di ostruire an he sequenze omples-

se di materiale disordinato, il ui disordine non rispetta la periodi ità delle

strutture ristalline, ma he è deterministi amente indotto, seguendo uno

s hema osì ben de�nito, ome nel aso dei quasi- ristalli. In due dimensioni

i dielettri i omplessi possono essere ostituiti da nano distribuzioni di bu hi

(spazio di aria) o olonne (spazio pieno di dielettri o) in una guida d'onda

planare. Strutture tridimensionali, per altro, sono ottenibili per mezzo di

assemblaggio di mi rosfere di diametro ompatibile alla lunghezza d'onda,

ma ri hiedono un grado di attenzione superiore nell'induzione di un erto

grado di disordine rispetto al aso monodimensionale (Figura 1.1).

5

Page 11: Realization and characterization of Random Laser

Culla dei me anismi di produzione del disordine è si uramente il pro es-

so di fabbri azione della struttura ristallina. Frequentemente questi ristalli

sono ottenuti mediante pro essi Top-Down, ovvero un appro io di ostitu-

zione basato sul modellamento di strutture preesistenti mediante te ni he li-

togra� he o per mezzo di trattazione himi a attraverso l'utilizzo di a idi he

intagliano sulla struttura performante las iando illesa la sola matri e ristal-

lina �nale (et hing). In alternativa si può in orrere in pro essi di produzione

Bottom-Up, ovvero te ni he di auto-assemblaggio delle strutture ristalline

partendo dalle omponenti fondamentali o unità della struttura reti olare

ristallina. A queste due te ni he possono essere orrelati tipologie e gradi

di disordine di�erenti, per questo motivo il pro esso di fabbri azione è un

nodo essenziale da ui si diramano disordini strutturali tipi i e aratterizzan-

ti. Appro i Top-Down sono propedeuti i all'introduzione di un disordine

aratterizzato da variazione asuale in dimensione e forma dei blo hi di o-

struzione del ristallo, la ui asualità risulta non orrelata, mentre inve e un

pro esso Bottom-Up introdu e una asuale variazione sia della dimensione

he nella posizione dei blo hi, on una asualità he ha manifeste proprietà

di orrelazione[2℄. Le di�erenze tra disordine orrelato o non orrelato non

sono sempre ben hiare, e an he se il on etto di orrelazione è legato alla

possibilità di individuare nella variazione asuale un parametro di riferimen-

to he renda oerente e aratteristi o il disordine in tale struttura, mediante

il parametro reti olare a , per esempio, gli e�etti dipartiti da queste due

tipologie di disordine possono essere di�erenti.

Altre sono inoltre le forme di disordine indu ibile nelle strutture oltre

un'alterazione posizionale, dimensionale o riferita alla forma. È si uramente

interessante valutare gli e�etti legati all'alterazione dell'indi e di rifrazione,

mediante modi� azione della permettività dielettri a del sistema, indu endo

una variazione intrinse a nelle aratteristi he di propagazione del ampo elet-

tri o dell'onda elettromagneti a e produ endo una distribuzione di densità

energeti a del ampo variabile in funzione del valore di questa [3℄. È pos-

sibile sostenere un disordine strutturale mediante in�ltrazione di parti elle

nelle avità reti olari, tipi he di strutture ma roporose, ome ad esempio i

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Page 12: Realization and characterization of Random Laser

ristalli liquidi, ioè stati di materia he presentano fasi intermedie tra i li-

quidi onvenzionali e le strutture solide ristalline; tali sostanze non passano

direttamente dallo stato solido allo stato liquido, ma in opportune ondizio-

ni sono in grado di organizzarsi in fasi intermedie (mesofasi) he presentano

aratteristi he sia dello stato solido he di quello liquido ristallino.

1

La osa

essenziale è sottolineare la pe uliare dipendenza termi a di queste parti el-

le he, opportunamente in�ltrate in quantità per entuali opportune, posso-

no manipolare le aratteristi he dielettri he del mezzo mediante variazioni

termi he, in�uenzando i parametri di propagazione della lu e.

Data questa s hemati a presentazione dei vari tipi di denaturazione del-

l'ordine strutturale nei ristalli, la domanda da porsi è: in he modo il disor-

dine in�uis e sul trasporto e la propagazione delle onde elettromagneti he?

Nelle ondizioni ordinarie, quando le aratteristi he ristalline non sono mo-

di� ate da disordine indotto, a meno di �uttuazioni statisti he dell'ordine

legate ai me anismi di fabbri azione, la propagazione delle onde in strut-

ture on manifeste proprietà modulate on periodi ità, legate per esempio

nei ristalli alla ostante reti olare a, è rappresentata dalle funzioni di Blo h.

Funzioni d'onda di singola parti ella, generalmente utilizzate per la des ri-

zione di un elettrone in strutture a potenziale periodi o, ome in un ristallo,

sono autofunzioni dell'energia ostituite da onde piane modulate nello spazio

da una funzione periodi a uk(r), di periodo pari a quello del potenziale del

sistema quantisti o asso iato:

1

I ristalli liquidi possono essere de�niti ome �uidi altamente anisotropi he esistono

fra la fase solida ristallina e quella liquida isotropa. L'esistenza di queste mesofasi è do-

vuta ad una erta organizzazione he le mole ole possono assumere passando dall'ordinata

disposizione ristallina dello stato solido alla disposizione asuale dello stato liquido. Pos-

sono essere suddivisi in tre lassi prin ipali: termotropi i, liotropi i e metallotropi i, he

rispettivamente individuano ristalli he esibis ono una trasformazione di fase funzione

della sola temperatura, della on entrazione dei ristalli nel solvente in ui sono dis iolti

e della temperatura ontemporaneamente, e in�ne per i metallotropi i la dipendenza di

transizione è funzione an he del rapporto di omposizione tra parte organi a e inorgani a

di ui è ostiuito il ristallo. Le fasi di transizione di maggiore interesse nelle proprietà ot-

ti he termosensibili, osì ome trattato a seguire, sono in ordine res ente di temperatura:

ristallina-sme ti a-nemati a-isotropa, on la fase sme ti a uno stato di disposizione �a

s aglie� orientate dei omponenti ristallini e la fase nemati a uno stato di on�gurazione

he ri orda un insieme di �li ordinatamente orientati.

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Page 13: Realization and characterization of Random Laser

ψk(r) = eik·ruk(r) (1.1)

Oltre a des rivere gli autostati dell'hamiltoniana per gli elettroni in un

ristallo, possono essere usati per altri sistemi periodi i ome i fotoni in un

ristallo fotoni o. Tale des rizione è garantita da un risultato generale della

Me ani a quantisti a, noto ome Teorema di Blo h. In base al teorema

di Blo h, le funzioni ψ possono essere eti hettate in modo uni o on uno

dei vettori d'onda k appartenenti alla osiddetta prima zona di Brillouin

del ristallo. Sarà su� iente studiare il modo elettromagneti o solo in tale

regione per avere informazioni sulle proprietà di propagazione dell'onda nella

restante struttura, in a ordo on il teorema di Floquet relativo alle soluzioni

delle equazioni di Maxwell e alle relazioni tra velo ità di gruppo, energia

a umulata e �usso di potenza, assumendo he le soluzioni stazionarie dei

ampi elettri o e magneti o, relative al singolo modo di propagazione in una

struttura periodi a ostituite da elle identi he aratterizzate dalla ostante

reti olare a, hanno la proprietà he i ampi nelle elle adia enti sono orrelati

a ostanti moltipli ative omplesse uguali per tutte le oppie di elle adia enti

[3℄, ovvero:

E(x, y, z − a) = ΓE(x, y, z) (1.2)

Questi modi di Blo h, detti an he modi estesi, sono dunque rappresen-

tanti del me anismo di trasporto delle onde elettromagneti he in strutture

perfettamente ordinate. Qualora un erto grado di disordine venga indot-

to all'interno del mezzo ristallino, iò he avviene è un'alterazione di tale

trasporto balisti o dell'onda, ausato da fenomeni di interferenza dell'onda

dovuti a super� i di s attering del fotone distribuite asualmente nel mezzo.

Queste, generalmente sono le ondizioni ideali all'innes o di me anismi di

on�namento spaziale dell'onda legati a s attering multipli del fotone, dan-

do luogo a fenomeni di lo alizzazione debole o, se parti olarmente in isivi, a

lo alizzazione di Anderson detta an he lo alizzazione forte.

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Page 14: Realization and characterization of Random Laser

1.2 Con�namento della lu e

Tra le proprietà più insolite inerenti al trasporto previste per le strutture

disordinate, si uramente a quista un posto di rilievo il fenomeno della lo-

alizzazione di Anderson [1℄. Predetto dal �si o ameri ano P.W.Anderson

ai �ni di modellizzare il pro esso di on�namento spaziale degli elettroni

in un reti olo disordinato, l'origine del fenomeno è l'interferenza tra s at-

tering multipli degli elettroni ausati da difetti asuali nel potenziale della

struttura ordinata, alterando gli autostati da estesi (onde di Blo h) a espo-

nenzialmente lo alizzati, restituendo, ome risultato, la trasformazione del

ristallo disordinato da onduttore a isolante. E�etti legati alla lo alizzazio-

ne debole e forte sono stati osservati studiando le proprietà di trasmissione

di entri di�usori, o s atterers, distribuiti asualmente, laddove, il potenziale

era totalmente asuale osì ome il modello di Anderson predi eva, piuttosto

he ongelato in �uttuazioni del potenziale periodi o. Dato he il fenomeno

ha un'espli ita natura ondulatoria orrelata alla interferenza, può natural-

mente transire dal aso elettroni o al aso fotoni o, produ endo e�etti simili,

ma non del tutto identi i. Le onseguenze otti he riferite all'in�uenza del

disordine strutturale sulla propagazione delle onde luminose è uno dei temi

su ui verte l'attenzione di molti esperimenti.

Analogamente al aso della onduzione degli elettroni nei solidi ristalli-

ni, il trasporto dell'onda luminosa può essere generalmente des ritto da una

legge simile alla legge di Ohm, sottolineando una de res ita lineare della

onduttività o trasmissione in funzione della res ita dello spessore o lun-

ghezza L del mezzo materiale, an he se si è sperimentalmente dimostrato he

passando da un me anismo di�usivo a una lo alizzazione forte della lu e,

le proprietà di trasmissione hanno una dipendenza he va on l'inverso del

quadrato di L, e non linearmente a questa [4℄. Solitamente il prin ipale me -

anismo di trasporto delle onde in un mezzo ordinario viene detto balisti o,

ma in opportune ondizioni di disordine parziale della struttura dielettri a

omplessa il trasporto può passare a regime di�usivo he manifesta uno sta-

to di lo alizzazione debole, sperimentalmente evidenziata an he in sistemi

il ui disordine è solo fondato su un elevato grado di anisotropia otti a (si

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Page 15: Realization and characterization of Random Laser

vedano i ristalli liquidi per esempio). In�ne, il passaggio ad uno stato di

disordine fortemente sedimentato nella struttura, impli a la transizione ad

un ultimo stato di on�namento ondulatorio des ritto dalla lo alizzazione

di Anderson.

2

Sono state ondotte, ad esempio, esperienze sulla lo alizza-

zione trasversale della lu e ausata da �uttuazioni asuali del disordine in

un reti olo fotoni o bidimensionale, al �ne di individuare la transizione da

trasporto balisti o a di�usivo in presenza del disordine e il passaggio a una

lo alizzazione di Anderson, dovuto a un in remento della forza di s attering

generato da una res ita dello stato di disordine del sistema (si veda Figura

1.3). Il fas io di lu e nel piano di us ita è determinato per mezzo del tasso

di parte ipazione inversa P, he ha le dimensioni dell'inverso di un'area, e

della larghezza media e�ettiva ωeff :

P =

I(x, y, L)2dxdy

]

/

I(x, y, L)dxdy

]2

(1.3)

ωeff =< P >−1/2(1.4)

on L lunghezza del mezzo attraversato e I intensità us ente dal piano

di output.

La sperimentazione ha evidenziato ome un ontrollo sul grado di di-

2

Nel des rivere i me anismi di trasporto del fotone nel ristallo è possibile individuare

al uni parametri importanti he sono soggetti alle alterazioni legate all'induzione del di-

sordine nella struttura, tra i quali: libero ammino medio di trasporto lt, de�nito ome la

distanza media he il fotone per orre prima di �dimenti are� il suo stato di polarizzazione

iniziale, il libero ammino medio ls, ovvero la distanza media per orsa dal fotone tra un

urto e il su essivo e si uramente il vettore d'onda k.

Se la lunghezza L del materiale attraversato dall'onda è tale he L ≤ lt si è in regime

balisti o; la ondizione inve e per ui L ≫ lt ≫ λ o equivalentemente k · lt ≫ 1, on λlunghezza d'onda, determina il regime di�usivo; per portarsi a regime di Anderson

è ne essario veri� are la ondizione stabilita dal riterio di Io�e-Regel per ui k · ls ≤1.C'è da spe i� are he questa ondizione non è banalmente raggiungibile, soprattutto in

strutture 3D, dove il grado di disordine a�ne alla veri� azione del riterio deve essere

parti olarmente elevato (i valori di k · ls generalmente ottenuti os illano tra 10 e 104,

troppo grandi per una lo alizzazione forte).[6, 7, 4℄ Una di�erenza sostanziale tra il regime

di�usivo e quello di lo alizzazione forte può essere individuata nella tras urabilità dei

fenomeni di interferenza nel primo aso, fenomeni legati allo s attering multiplo su ui si

basa il me anismo di on�namento della lu e, ontrariamente alla vistosa preponderanza

he hanno inve e gli stessi nel se ondo aso.

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Page 16: Realization and characterization of Random Laser

sordine del mezzo di di�usione dell'onda elettromagneti a possa rivelarsi un

metodo ottimale per l'osservazione e l'esplorazione del fenomeno di lo aliz-

zazione e dei suoi e�etti di non linearità otti a. In questo parti olare aso,

la te ni a di ontrollo e manipolazione dello stato di disordine del sistema

utilizzata prende il nome di te ni a di induzione otti a, la quale trasforma un

modello di interferenza otti o in un'alterazione dell'indi e di rifrazione del

materiale dielettri o, attraverso l'uso di un fas io laser �ma ulato� (spe kle)

ottenuto mediante in idenza di un laser su di un mezzo di�usore. [5℄

Figura 1.2: Lo alizzazione di Anderson in sistemi disordinati originatasi dall'interfe-

renza del pro esso di s attering multiplo elasti o. La sorgente di lu e è posta in A; la

propagazione può avvenire in entrambe le direzioni verso entri di�usori distinti, on una

probabilità di ri�essione all'indietro verso A molto elevata a ausa delle dimensioni ridot-

te di l, libero ammino medio, he de res erà tanto più quanto più è elevato il disordine,

in rementando la forza di s attering, transendo dal normale regime di onduzione a uno

stato lo alizzato.[4, Fig.1 Wiersma;Lagendijk℄

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Page 17: Realization and characterization of Random Laser

Figura 1.3: In alto | S hema di lo alizzazione trasversale: in a) è rappresentato

il fas io di sonda he si propaga in direzione z, s andendo la struttura reti olare esagonale

la ui alterazione è stata implementata solo sul piano trasversale xy; b) immagine di

di�razione ottenuta sperimentalmente mediante la propagazione in una struttura a reti olo

esagonale ordinato per una lunghezza L = 10µm; ) immagine di di�razione mediante

la propagazione nella stessa struttura per la stessa lunghezza L indu endo un tasso di

disordine del 15%. Si nota la hiara assunzione in b) del pattern reti olare del ristallo

nell'immagine di di�razione, laddove in ) inve e si ottiene uno spot lo alizzato di lu e.

In basso | Risultato sperimentale per la propagazione nel reti olo disordinato:

a) larghezza e�ettiva media in funzione del tasso di disordine del sistema misurata su

oltre 100 sistemi reati on stesso livello di disordine; b) tasso di parte ipazione inverso in

funzione del disordine (analoghe onsiderazioni di a)); gli inserti mostrano rispettivamente

la distribuzione d'intensità in us ita in un reti olo ) senza disordine, d) on il 15 % di

disordine, e) ol 45 % di disordine. In d) ed e) le urve in bian o rappresentano il logaritmo

del pro�lo di intensità e un �t rispettivamente gaussiano e esponenziale de res ente hanno

avuto un ottimo responso on le urve sperimentali, onvalidando la transizione da regime

di�usivo (pi o più largo, pro�lo gaussiano) a regime di Anderson (pi o più stretto, pro�lo

esponenziale de res ente).[5, Fig.1 e 2, S hwartz℄

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Page 18: Realization and characterization of Random Laser

Data questa s hemati a introduzione sulle proprietà �si he legate alle

ause del me anismo di on�namento della lu e, per ui un maggiore ap-

profondimento matemati o darebbe forse un panorama più trasparente sugli

innes hi di tale fenomeno (si rimanda al � 1.3 per maggiori dettagli), i si

può hiedere quali debbano essere i parametri fondamentali su ui on en-

trarsi allo s opo di individuare un intimo legame tra la manifestazione di

erte proprietà otti he e il pro esso di intrappolamento otti o.

Uno tra i parametri prin ipali onnessi alla lo alizzazione, in generale, è

la lunghezza di lo alizzazione ξ, rappresentazione della aratteristi a s ala di

lunghezza per i modi lo alizzati he de adono esponenzialmente, he intro-

du e una misura dell'estensione di tali modi elettromagneti i nello spazio di

on�namento o equivalentemente una misura del grado di lo alizzazione spa-

ziale raggiunto. L'espressione di tale grandezza può essere onnessa a diversi

parametri legati alla propagazione dell'onda luminosa. In parti olare si sa

he i modi lo alizzati de adono esponenzialmente on un andamento propor-

zionale a e−γ|x| on γ > 0, detto esponente di Lyapunov, he des rive quanto

rapidamente il modo de ade, la ui rapidità è onnessa intrinse amente alla

forza di s attering del mezzo e al on�namento luminoso. La osa interes-

sante è he ξ può essere ottenuto ome il valore re ipro o dell'esponente di

Lyapunov, ioé:

ξ =1

γ= − lim

L→∞

L

< lnT >(1.5)

dove L è la lunghezza attraversata nel mezzo dall'onda e T la misura

della trasmissione dell'onda nel mezzo (la risoluzione di ξ è però ben posta

solo nelle ondizioni per ui la misura della lunghezza del tratto per orso nel

materiale è molto più grande del valore stesso della lunghezza di lo alizza-

zione, onvalidando la ondizione al limite). Si è sottolineata la onnessione

alla trasmissione dell'onda nel mezzo, he risulterà fortemente degradata in

funzione di un pro esso di lo alizzazione più e� iente, osì ome si poteva

intuitivamente predire.[8℄

Questo permetterebbe di poter ollegare tale parametro ad un altro, la

ui importanza sarà pregnante nella trattazione a seguire dei me anismi di

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Page 19: Realization and characterization of Random Laser

generazione dei random laser, ovvero la ostante di di�usione D, indi e del

grado di di�usività dell'onda nel mezzo. Ovviamente è naturale aspettar-

si he il suo valore de res a al res ere dello stato di on�namento spaziale

dell'onda in funzione di ξ, e in e�etti questo è quanto sperimentalmente osser-

vato. Re enti osservazioni hanno dimostrato ome sia possibile trovare delle

ondizioni ottimali di disordine del mezzo materiale entro ui si possa de�nire

un massimo dell'esponente di Lyapunov e onseguentemente un minimo del

valore della lunghezza di lo alizzazione he manifesta la migliore ondizione

di lo alizzazione forte della lu e. Il fatto interessante è he non solo è pos-

sibile individuare una ondizione di massimizzazione del on�namento delle

onde (ovvero di una minimizzazione uni a della ξ), ma he inoltre questa

sia intimamente onnessa al grado di disordine della struttura, in parti o-

lare si è osservato ome �uttuazioni del disordine strutturale in un intorno

del valore ottimale produ a e�etti deleteri per una aratterizzazione forte

del pro esso di s attering on onseguente evanes enza dei modi lo alizzati,

determinando una res ita della ξ �no a valori non oerenti a una struttura

disordinata. Questo potrebbe essere un apparis ente dato empiri o atto a

spiegare la osì fa ile elusività del fenomeno di lo alizzazione di Anderson,

per epibile solo in opportuni ontesti. Lo s enario he la struttura presenta

all'onda luminosa, ai �ni della sua propagazione, è si uramente governato da

una moltepli ità di fenomeni �si i legati soprattutto alle proprietà otti he del

mezzo, i quali fenomeni spesso si sovrappongono ontribuendo a strutturare

dei veri e propri ammini hiusi (si veda Figura 1.2) in ui la dinami a di

propagazione della lu e può essere molto omplessa.

Si può omunque pensare, he debba esistere un valore del disordine, da

ui dipende la formazione di questi ammini, he ottimizza tale dinami a e

ne sempli� hi il omportamento, suggerendo simultaneamente l'innes o di

pro essi di on�namento spaziale della lu e ottimali.[4, 9℄

Sebbene la lo alizzazione di Anderson manifesti espli ite potenzialità in

ampo fotoni o, ponendosi spesso ome ondizione a ontorno per la stimo-

lazione e il potenziamento di fenomeni otti i nelle strutture disordinate, e

nonostante esso si presenti in modo ridondante nelle su essive analisi on-

14

Page 20: Realization and characterization of Random Laser

dotte sulle strutture atte alla ostituzione dei random laser, ome me ani-

smo di innes o di pro essi otti i ampli� ati, il suo ruolo al �ne di determinare

ondizioni di on�namento ondulatorio per l'avvio di fenomeni di s attering

multiplo a diversi regimi di �lavoro� non è essenziale. La realizzazione di

avità, risonanti o meno, he permettono l'innes o del me anismo di re-

troazione (feedba k) propedeuti o all'azione laser, è stata osservata an he in

assenza di lo alizzazione forte, solo in presenza di un on�namento debole, o

an he in presenza di una oesistenza tra modi estesi e lo alizzati, spesso non

rius endo a individuare un'uni ità nella fonte delle proprietà spettrali di tali

laser (ulteriori approfondimenti a riguardo saranno riportati nel apitolo 2,

� 2.2).[7℄

1.3 Studio analiti o del fenomeno di interferenza

per s attering multiplo

Nel seguente paragrafo si introdurranno le fondamenta teori he su ui ge-

neralmente si modellizza il trasporto della lu e in un mezzo disordinato. Il

panorama �nora presentato dà un ampio s or io su quelli he sono i me ani-

smi prin ipali di trasporto delle onde e i di�erenti regimi di trasporto a ui si

può in orrere, relativamente ad opportuni valori dei prin ipali parametri di

trasporto presentati nel paragrafo pre edente. Si è inoltre sottolineata una

possibile di�erenza tra il regime di trasporto lo alizzato, aratterizzato da un

pro esso di de�essione multiplo della lu e on onseguenti fenomeni di inter-

ferenza oerenti he provvedono a istituire una avità risonante all'interno

del mezzo, e quello di�usivo, nel quale la di�usione della lu e sembra riferirsi

a un modello sempli� ato di interazioni per s attering multipli he tras u-

ra gli e�etti di interferenza [7℄, dando luogo a un possibile on�namento,

se pur debole, delle onde, he rivela però una in oerenza del on�namento,

manifestando possibili e�etti rivereberati solamente sull'intensità o energia

dell'onda, non restituendo al una informazione sull'andamento del ampo[6℄.

Una tipi a equazione per l'intensità I(r, t) a regime di�usivo può essere

s ritta ome segue:

15

Page 21: Realization and characterization of Random Laser

∂I(r, t)

∂t= D∇2I(r, t)−

v

liI(r, t) (1.6)

on D = 13 ltv ostante di di�usione, v velo ità della lu e nel mezzo, lt

libero ammino medio di trasporto e li libero ammino medio nello spe i� o

mezzo. È noto he l'intensità dell'onda viaggiante sia proporzionale al mo-

dulo quadro del ampo elettri o E(r, t), in parti olare, a seguire, si ri averà

analiti amente un'espressione dell'intensità a partire dalle funzioni di ampo

dell'onda. Nell'approssimazione di regime di�usivo si è tras urata, ome già

detto, l'interferenza tra onde soggette a s attering multiplo; per tener onto

di tale proprietà è ne essario implementare una teoria del trasporto he ten-

ga in onsiderazione gli s attering multipli del ampo elettri o, inve e he

dell'intensità dell'onda, in questo modo l'informazione sulla fase dell'onda

non viene persa. Il punto di partenza per tale sviluppo, sono le equazioni

di Maxwell per il ampo elettri o e magneti o. La teoria della funzione di

Green o propagatore sarà un utile strumento matemati o ai �ni di derivare

le perturbazioni generate dalla distribuzione del potenziale V (r) sulle equa-

zioni di ampo dell'onda elettromagneti a, ome espansioni di Taylor del

potenziale.

Partendo dalle equazioni di Maxwell, il ampo elettri o può essere pre-

sentato dalla seguente equazione d'onda dipendente dal tempo:

∇2E(r, t) +∇E(r, t) · ∇ǫ(r)

ǫ(r)−ǫ(r)

c20

∂2E(r, t)

∂t2= 0 (1.7)

dove il se ondo addendo dell'equazione ontiente il gradiente di ǫ(r), he è

zero nelle regioni in ui ǫ(r) è ostante; onsiderando il aso di una ollezione

di parti elle per ui, in un loro parti olare intorno, l'indi e di rifrazione del

mezzo si possa ritenere ostante internamente e esternamente alle parti elle,

si de�nis e una ondizione al ontorno per la (1.7) he annulla il suo se ondo

termine. Mediante trasformata di Fourier rispetto al tempo, la dipendenza

espli ita dal tempo nella (1.7) può essere rimossa e la ollezione di armoni-

he ottenute dalla trasformata, omponenti del ampo elettri o, seguiranno

l'equazione di Helmoltz indipendente dal tempo

16

Page 22: Realization and characterization of Random Laser

∇2E(r) + (ω

c0)2ǫ(r)E(r) = 0 (1.8)

on E(r) he denota una delle omponenti del ampo elettri o dentro e

fuori i entri di�usori. La stessa equazione può essere ottenuta per le ompo-

nenti del ampo magneti o. Nella (1.8) ǫ(r) rappresenta la ostante dielettri-

a del sistema he è espli itamente dipendente dalla posizione, ω la frequenza

del ampo elettri o e c0 la velo ità della lu e nel vuoto. L'equazione d'onda

può essere osì s ritta

∇2E(r) + (ω

c0)2E(r) = V (r)E(r) (1.9)

on V (r) potenziale di s attering de�nito ome V (r) = −( ωc0)2[ǫ(r)− 1],

he per una ollezione di entri di�usori on polarizzabilità α0 in un intorno

del mezzo in ui la ostante dielettri a è pari ad 1, è dato da

V (r) = −α0(ω

c0)2

i

δ(r − ri) (1.10)

on ri posizioni dei entri di�usori. La polarizzabilità per di�usori on

raggio a e ostante dielettri a ǫ1 è data da α0 = a3(ǫ1 − 1)/(ǫ1 + 2). Intro-

du endo la funzione di Green G0(r1, r2) ome soluzione di

∇2G0(r1, r2) + (ω/c0)2G0(r1, r2) = −δ(r1 − r2) (1.11)

una soluzione formale della (1.9) è allora

E(r1) = Ein(r1)−

ˆ

dr2G0(r1, r2)V (r2)E(r2), (1.12)

dove Ein(r1) è la soluzione omogenea della (1.9) ponendo V (r) = 0

e rappresenta �si amente l'onda oerente in arrivo. G0(r1, r2) des rive la

propagazione del ampo nel mezzo senza di�usori ed è data da

G0(r1, r2) =e−ik|r1−r2|

4π|r1 − r2|(1.13)

17

Page 23: Realization and characterization of Random Laser

on k vettore d'onda. Iterando ri orsivamente la (1.12) in se stessa, ioè

sfruttando un metodo auto onsistente di soluzione iterativa, si può ottenere

la seguente espansione perturbativa per il ampo elettri o, he in opportuni

asi può essere arrestata al primo ordine in V (r) (approssimazione di Born):

E(r1) = Ein(r1)−

ˆ

dr2G0(r1, r2)V (r2)Ein(r2) + (1.14)

+

¨

dr2dr3G0(r1, r2)V (r2)G0(r2, r3)V (r3)Ein(r3) +

˚

dr2...dr4G0(r1, r2)V (r2)G0(r2, r3)V (r3)G0(r3, r4)V (r4)Ein(r4) + ....

dove tutte le integrazioni sono e�ettuate sull'intero volume del ampione.

È evidente la dipendenza della (1.14) da Ein e per rendere la des rizione

della propagazione indipendente da tale funzione è opportuno introdurre la

funzione di Green totale de�nita ome soluzione di

∇2G(r1, r2) + (ω/c0)2ǫ(r)G(r1, r2) = −δ(r1 − r2) (1.15)

he des rive l'andamento del ampo in un qualunque punto del mezzo r1,

dovuto alla sorgente in r2. La sua espansione analiti a è legata ome sempre

ad uno sviluppo in serie di potenze di V (r)

G(r1, r2) = G0(r1, r2)−

ˆ

draG0(r1, ra)V (ra)G0(ra, r2) + (1.16)

+

¨

dradrbG0(r1, ra)V (ra)G0(ra, rb)V (rb)G0(rb, r2)− ....

Il primo termine della (1.16) des rive la propagazione del ampo senza

e�etti di s attering, il se ondo termine è uguale alla somma di tutti i on-

tributi di s attering singolo, il terzo termine alla somma dei ontributi di

s attering doppio, e osì via. Un modo elegante per esprimere l'espansione

riportata sopra è mediante l'introduzione della matri e-t t(r1, r2, ω) de�nita

ome la somma di tutti gli s attering ripetuti da un singolo entro di�uso-

re o eventi ri orrenti, ioè quegli eventi per ui un'onda è di�usa da uno

18

Page 24: Realization and characterization of Random Laser

spe i� o di�usore, su essivamente di�usa da un altro entro di�usore per

poi tornare indietro allo spe i� o di�usore di partenza (una rappresentazione

s hemati a mediante lo s hema di Feynman darebbe una più hiara visione

dell'elemento, si veda a proposito [10, � 4, Fig.4.25℄ ). Lo sviluppo in serie

perturbativo per la matri e-t è detta serie di Born e provvede a dare un

signi� ato �si o al me anismo di propagazione, in parti olare il primo ter-

mine dello sviluppo rende l'idea di una polarizzazione elettri a indotta dal

ampo dell'onda in arrivo Ein. Tale polarizzazione perturba il ampo in un

intorno del di�usore, he in�uenza nuovamente la polarizzazione del mezzo

(se ondo termine), e .

I entri di�usori reali hanno delle dimensioni �nite e se il loro diametro

è dell'ordine della lunghezza d'onda in idente o più grande, al uni e�etti di

risonanza non possono essere tenuti in onsiderazione arrestando lo sviluppo

al primo termine in approssimazione di Born, ne essitano quindi termini di

ordine superiore. Sfortunatamente, ad ordini dello sviluppo elevati, la serie di

Born diverge a ausa della divergenza del propagatore G0 quando r1 = r2. Il

problema può essere risolto introdu endo una distanza di interruzione ( ut-

o� lenght) a per r1 − r2 dell'ordine delle dimensioni dei entri di�usori; in

questo modo la serie di Born onverge e la matri e-t è data da

t(r1, r2;ω) = t(ω)δ(r2 − ri)δ(r1 − ri), (1.17)

on t(ω) = − α0(ω/c0)2

1−ω2/ω2

0−iα0(ω/c0)3

, restituendo un valore di risonanza per

la matri e-t per un valore di ω = ω0 = c0√

a/α0. In alternativa, la matri e-t

può essere de�nita ome una polarizzabilità del di�usore α(ω) indotta dal

ampo dell'onda in arrivo Ein(ω, r)

α(ω) = −c20ω2t(ω). (1.18)

L'importanza della matri e-t è da onnettere, inoltre, alla possibilità di

esprimere la sezione d'urto σs e la sezione d'urto d'estinzione σe in fun-

zione della matri e stessa ome σs = (4π)−1|t(ω)|2e σe = −(c0/ω)Im[t(ω)],

laddove per parti elle non assorbenti, le due sezioni d'urto si eguagliano, sod-

disfando la seguente ondizione per la matri e-t, onos iuta ome teorema

19

Page 25: Realization and characterization of Random Laser

otti o [10℄ :

1

4π|t(ω)|2 = −

c0ωIm[t(ω)] (1.19)

Un'importante onsiderazione on lusiva riguarda l'espressione di G, pro-

pagatore totale, he manifesta lo stesso andamento della (1.13), on un'e-

spressione diversa del vettore d'onda K =√

( ωc0)2 + nt, espli itando una

dipendenza dalla densità di entri di�usori (s atterers) del mezzo, n, nella

des rizione della propagazione della lu e all'interno della struttura disordi-

nata. L'intensità di ampo I(r), de�nita ome l'energia trasmessa per unità

di area e di tempo, è data da

I(r) =c0n

2|E(r)|2, (1.20)

on n indi e di rifrazione del mezzo e può essere espressa, analogamente al

ampo elettri o, in termini della funzione di Green G(r1, r2), ome

I(r) =c0n

2E(r)E⋆(r) =

c0n

2

¨

dr1dr2G(r, r1)G∗(r, r2)Ein(r1)E

∗in(r2)

(1.21)

dove il prodotto GG∗des rive �si amente l'intensità in un qualunque

punto del sistema dovuto al prodotto dei ampi delle onde in arrivo EinE∗in.

20

Page 26: Realization and characterization of Random Laser

Capitolo 2

Random laser: proprietà �si he

e aratterizzazione dei

dispositivi

Per iniziare a parlare di random laser è ne essario avere omunque un'idea di

base di osa sia e ome si ottenga un laser, solo attraverso la onos enza dei

me anismi fondamentali propedeuti i alla generazione di questo è possibile

avere un'idea della �si a he sta alle spalle di questi dispositivi, on tutte

le e ezionali proprietà otti he del aso, gli straordinari vantaggi e le sor-

prendenti appli azioni he essi potenzialmente possono manifestare in molti

ambiti. Laser è un a ronimo he sta per Light Ampli� ation by Stimulated

Emission of Radiation; s hemati amente, è un dispositivo in grado di emet-

tere un fas io di lu e oerente, mono romati o e ollimato, on un elevato

grado di direzionalità e di brillanza (indi e della misura dell'energia trasmes-

sa per unità di angolo solido, parti olarmente elevata a ausa del numero di

fotoni elevato ottenuto mediante il pro esso di emissione stimolata).

Un laser è solitamente ostituito da due elementi fondamentali: un ma-

teriale he provvede al guadagno otti o mediante l'innes o del pro esso di

emissione stimolata in un sistema he sia stato portato all'inversione di po-

polazione attraverso pompaggio otti o e una avità otti a he intrappola par-

zialmente la lu e. Quando, in avità, il oe� iente di perdita eguaglia quello

21

Page 27: Realization and characterization of Random Laser

di guadagno, il sistema raggiunge un valore di soglia e può laserare. Quindi

il uore del dispositivo laser sta proprio nella avità, poi hé è questa he ne

determina i modi del laser, ovvero in�uenza si uramente la direzionalità di

us ita del fas io laser e la sua frequenza.

Una delle sostanziali di�erenze tra i laser e i random laser è he questi

ultimi non ne essitano di una avità otti a esterna al mezzo di guadagno

stesso, he innes hi il me anismo di feedba k del fas io di fotoni al �ne di

ottenere un'ampli� azione otti a, di onseguenza i modi permessi e le loro

proprietà non sono più determinati dalla avità, ma dal pro esso di di�usio-

ne multipla (s attering multiplo) a ui è soggetto ogni fotone viaggiante in

un mezzo disordinato. Il punto di partenza per la presentazione dei random

laser sarà proprio quanto trattato nel apitolo pre edente, in modo da po-

ter onnettere oerentemente questa omplessa trama del disordine, di ui i

random laser sono la manifesta espressione appli ativa.

2.1 Cos'è un Random Laser?

L'ar hetipo di una struttura disordinata he potesse indurre a un'ampli� a-

zione otti a stimolata è forse da ri ondurre a Lethokov, he nel 1968 propose

l'idea pionieristi a di un mezzo attivo disordinato he potesse auto-generare

lu e, sotto opportune ondizioni ontestualizzate alle dimensioni degli s at-

terers presenti nella struttura, he permettessero di ottenere un regime dif-

fusivo della lu e on guadagno otti o. Il guadagno totale he è a quisibile nel

pro esso di di�usione è proporzionale al volume del sistema di ampli� azio-

ne otti a (in tal aso oin idente ol volume del mezzo stesso) e assumendo

he gli e�etti di assorbimento siano tras urabili, le perdite sono determina-

te solo dalla lu e he può fuggire attraverso le super� i del ampione, on

una onseguente perdita totale he è proporzionale alla super� ie del mezzo.

Quindi, in teoria, si potrebbe in rementare il volume del ampione �no al

raggiungimento di un suo valore riti o, al di sopra del quale il guadagno è

più grande delle perdite. Sebbene questa originale visione di Lethokov sui

sistemi di�usivi tras uri gli e�etti di interferenza he prendono luogo in un

mezzo disordinato aratterizzato da fenomeni di s attering multiplo, he rap-

22

Page 28: Realization and characterization of Random Laser

presentano si uramente i pilastri su ui si deve ostruire un modello teori o

per i random laser, dà omunque un'idea essenziale di ome i mezzi otti i

attivi e disordinati esibis ano dei valori riti i intrinse amente onnessi alle

sole proprietà geometri he, se si vuole, profondamente legati ai pro essi di

emissione laser [10℄.

2.1.1 De�nizione e nozioni base

Ma os'è un random laser? È possibile darne una hiara de�nizione? In mo-

do molto ompatto, un random laser è un materiale o una struttura otti a

he soddisfa i due riteri seguenti: (1) la lu e deve essere moltepli emente

di�usa a ausa del disordine strutturale e ampli� ata per emissione stimolata

e (2) deve esistere un valore di soglia, sempre dovuto allo s attering multiplo,

al di sopra del quale il guadagno totale è superiore alla perdita totale. Tale

de�nizione impli a tutti quei sistemi di di�usione attivi on estensione �si a

nel range del libero ammino medio l, poi hé laddove non vi sia un limite

inferiore per l, un limite superiore può approssimativamente oin idere on

le dimensioni del sistema, al di là del quale il ampione diventa trasparente

[7℄. Si è già visto ome l sia un parametro importante nella trattazione dei

fenomeni di interferenza dovuti agli s attering in un materiale disordinato,

legato ai pro essi di lo alizzazione, osì ome D, la ostante di di�usione

del mezzo, da entrambi quali parametri dipende la propagazione della lu e

in un per orso asuale (random walk), analogamente al moto browniano di

parti elle sospese in un �uido, he è onnesso a pro essi di di�usione he

si ripetono, spesso, an he migliaia di volte prima he il fas io di lu e possa

us ire dal ampione. Le aratteristi he dello spettro in us ita del fas io laser,

ottenuto in tali modalità, sono sorprendenti, in parti olare una elevata mo-

no romati ità dei pi hi di emissione laser, orrelabile ad un elevato fattore

di qualità Q he solitamente è additabile alle ottime prestazioni della avità

risonante, ma he in questo ontesto può essere onnessa a un'ottimizzazio-

ne dei pro essi di interferenza per s attering multipli delle onde, ed inoltre

manifesta in molti asi un valore di soglia per l'azione laser più basso di

quelli dei laser anoni i, diminuendo la spesa energeti a del pro esso di am-

23

Page 29: Realization and characterization of Random Laser

pli� azione otti a e non ledendo all'intensità energeti a del fas io in us ita,

spesso superiore ai laser omuni. In�ne una banale, ma non po o importan-

te, distinzione tra i laser e i random laser è he questi ultimi, a di�erenza

dei primi, presentano una omnidirezionalità del me anismo di feedba k pro-

pedeuti o all'ampli� azione otti a, sfruttando un on�namento temporaneo

della lu e in ammini hiusi tra i di�usori, non prediligendo una parti olare

direzione di ri�essione (si veda Figura 2.1), osì ome inve e a ade nei laser

omuni, dove l'in idenza perpendi olare alle super� i ri�ettenti della avità

massimizza il rendimento del dispositivo.

Vi sono molte proprietà dei random laser he sono tuttora in dibattito,

questioni aperte di ui non è ben hiara l'uni ità di soluzione. Tra queste

vale la pena sottolineare la ri er a per una possibile ausa �si a di una osì

elevata mono romati ità esibita dagli spettri di emissione laser. Molte sono

le teorie e i modelli avanzati per una adeguata spiegazione del fenomeno, osì

ome le sperimentazioni eseguite, tuttavia non si ries e a de�nire un'uni a

ausa legittima ome soluzione del problema in relazione a una di� ile linea

logi a he non ollega oerentemente i risultati ottenuti nel tempo, osì ome

si approfondirà nel paragrafo seguente.

È inoltre sedimentata in letteratura l'idea di dover distinguere tra ran-

dom laser a regime di�usivo e a regime oerente. Questa distinzione potrebbe

suggerire erroneamente he in qual he modo vi sono materiali in ui gli s at-

tering multipli delle onde luminose produ ano e�etti di interferenza e altri

inve e dove questo non a ade. In realtà, in tutti i materiali andidati a

random laser, il pro esso di s attering multiplo è elasti o, in questo modo i

fenomeni di interferenza sono presenti e sono parte del problema �si o. La

questione è se gli e�etti di interferenza sono osservabili, o meno, in spe i� he

on�gurazioni sperimentali.

In parti olare si possono distinguere due tipologie di random laser in re-

lazione a due distinte tipologie di feedba k : la prima ategoria di random

laser è detta a regime in oerente o non risonante, orrelata a un feedba k

in oerente; la se onda ategoria viene detta a regime oerente o risonante.

Spesso si è soliti fare una lassi� azione, in riferimento alle rispettive tipo-

24

Page 30: Realization and characterization of Random Laser

Figura 2.1: A sinistra. S attering multiplo di più fotoni nel mezzo attivo. Una ol-

lezione di mi rosfere ontenente laser a olorante è e itata (per esempio, da una una

sorgente di lu e esterna sotto forma di impulsi laser) al �ne di ottenere un'inversione di

popolazione. Le mi rosfere allora di�ondono i fotoni e li ampli� ano mediante tale pro es-

so. La propagazione dell'onda di lu e prende le sembianze di un per orso asuale soggetto

ad ampli� azione [7, Fig.1, Wiersma.℄.

A destra. Confronto tra modi elettromagneti i lo alizzati e estesi. Rappresentazione

della distribuzione in intensità del ampo elettromagneti o in un sistema disordinato, al-

olata mediante metodo FDTD. a) Modo lo alizzato: in questa regione la lu e è on�nata

a un modo on ode he de adono esponenzialmente. b) Modo esteso: il pattern forte-

mente �uttuante ottenuto viene detto spe kle (ma ulato, spalmato) [7, Fig.3, Wiersma.℄.

25

Page 31: Realization and characterization of Random Laser

logie, basata sulla distinzione tra ASE (ampli� ated spontaneous emission),

solitamente generata da un debole grado di disordine e quindi lo alizzazio-

ne, generalmente non su� iente a preservare la oerenza del ampo dell'onda

viaggiante e he quindi avrà e�etti solo del se ondo ordine in oerenza legati

all'intensità o energia del ampo elettromagneti o

1

e veri e propri random laser, he manifestano espli ite proprietà di oe-

renza otti a on onsequenziali e�etti di interferenza [11℄.

Per modellizzare orrettamente i random laser è ne essario risolvere le

equazioni di Maxwell per un sistema on indi e di rifrazione variabile. I

modi elettromagneti i, soluzioni delle equazioni, he si sono trovati sono

omplessi e possono essere lo alizzati per Anderson o altrimenti on�nati

in uno spe i� o spazio o, an ora, possono essere modi estesi, dipendendo

dal libero ammino medio del ampione [7℄. Ovviamente, ome si analizze-

rà, i modi permessi in tali strutture non saranno in�uenzati dal solo indi e

di rifrazione, ma soprattutto dal grado di disordine e anisotropia del siste-

ma, ed an he dall'alterazione di grandezze ma ros opi he attraverso ui sarà

possibile tunare le ondizioni di esistenza dei modi stessi.

1

Un me anismo di feedba k oerente non è ne essario per ottenere un random laser.

La ragione è he in un laser anoni o non è la avità stessa ad essere ne essaria per l'otte-

nimento di una emissione laser oerente. Per omprendere questo è su� iente distinguere

fra oerenza del primo e del se ondo ordine, dove la prima è una misura delle �uttuazioni

del ampo dell'onda, la se onda sarà una misura delle �uttuazioni di intensità. Se rag-

giungere un grado di oerenza del primo ordine è abbastanza sempli e, basta avere una

sorgente on una banda passante parti olarmente stretta, non si può dire lo stesso per

il se ondo ordine, a ausa della tendenza dei fotoni a raggrupparsi . In un laser omune

questo ordine di oerenza è ottenuto per mezzo della saturazione di guadagno he limita

le os illazioni in intensità. Un laser on una oerenza del primo e del se ondo ordine viene

detto oerente. Sebbene la avità otti a innes hi i me anismi di saturazione he portano

a una oerenza ompleta del laser, vi sono altre situazioni in ui la saturazione di guada-

gno, ottenuta per altri mezzi, indu e a un fas io laser oerente al se ondo ordine, in altre

parole sopprime le �uttuazioni di intensità e restituis e un andamento della statisti a di

emissione fotoni a prettamente poissoniana, tipi a delle emissioni oerenti delle sorgenti

laser omuni (un esempio è dato dal ASE a ui spesso si fa riferimento ome azione laser

a feedba k non-risonante) [7℄.

26

Page 32: Realization and characterization of Random Laser

2.2 Caratterizzazione dei modi e proprietà di emis-

sione dei random laser

Un modo sempli e di ottenere un random laser è quello di frantumare un

regolare laser a ristallo ridu endolo in polveri sottilissime. Questo tipo di

appro io permette di mantenere inalterate le proprietà del laser a ristallo di

ampli� atore della lu e attraverso emissione stimolata, introdu endo però la

possibilità, legata alla frammentazione dei ristalli, di ottenere un ampione

disordinato, ri o di entri di s attering. Esistono altre interessanti opzioni

di fabbri azione, su ui l'attenzione verterà nel � 2.3, tra ui si uramente la

sospensione di mi ro parti elle ad elevata on entrazione in una soluzione

liquida di laser a olorante.

2

2.2.1 Struttura dei modi elettromagneti i permessi

Si è già sottolineato ome i modi elettromagneti i permessi in un random la-

ser non siano dipendenti dalle proprietà di una avità risonante, tuttavia le

loro aratteristi he sono ondizionate dalle proprietà elementari dei di�usori

presenti nella struttura disordinata, matri e di formazione di tali dispositivi.

Osservazioni basilari di questi me anismi hanno indi ato he l'azione laser

di un sistema otti amente attivo disordinato è tipi izzata da una forte re-

s ita dell'intensità di emissione ombinata on un improvviso restringimento

del pro�lo spettrale, raggiunto un valore di soglia per il sistema. Quest'ul-

timo fenomeno è onsistente on i modelli teori i disponibili per tali sistemi

ed è dovuto alla dipendenza spettrale dal oe� iente di guadagno. La osa

importante è saper distinguere questo fenomeno da una emissione spontanea

ampli� ata (ASE) he può prendere luogo an he in un mezzo in soluzione

di olorante (si veda nota 2) senza la presenza di elementi di s attering e

2

In ontrato già in Figura 4, a sinistra, un laser a olorante è un laser he usa un

olorante organi o, solitamente in soluzione liquida, ome mezzo di ampli� azione o meglio

di guadagno otti o della lu e. In onfronto ai mezzi gassosi e a quelli solidi, un olorante

può essere usato per ottenere una gamma molto più ampia di lunghezze d'onda, il he li

rende parti olarmente idonei per laser sintonizzabili e ad impulsi. Posseggono un'ampia

banda di assorbimento e spesso fenomeni di smorzamento dell'intensità di emissione del

pi o laser sono legati proprio a questo. Solitamente i oloranti usati sono: rodammina

6G, �uores ina, umarina, tetra ene e altri an ora.

27

Page 33: Realization and characterization of Random Laser

manifestando un omportmento spettrale simile. L'elemento he pesa sulla

distinzione dei random laser è infatti la presenza di entri di�usori, poi hé

gio ano un ruolo essenziale nel raggiungimento di ondizione riti he per l'a-

zione laser. Una abbondanza per entuale elevata di tali elementi nel sistema

lo rende otti amente spesso, nel senso he il libero ammino medio dei fotoni

nel mezzo l è molto più pi olo dello spessore del ampione, presentando osì

un mezzo opa o [10℄. L'emissione spontanea ampli� ata della lu e è originata

dal pro esso di emissione spontanea dei fotoni, su essivamente ampli� ati

per emissione stimolata; è un pro esso he non ne essita di una avità otti a

e può presentarsi in materiali otti amente attivi, ma trasparenti, in ui la

lu e si propaga liberamente. A ausa del pro esso di emissione stimolata e

dalla dipendenza della urva spettrale dal oe� iente di guadagno, la lu e

può diventare ampiamente oerente sotto opportune ondizioni e spesso si

fa riferimento a questo tipo di azione laser ome mirror-less e mode-less. In

un random laser, dall'altra parte, il pro esso di s attering multiplo de�nis e

modi elettromagneti i on una erta frequenza e larghezza di riga, tempo

di vita media e un ompleto pro�lo spaziale; questi sono quindi an h'essi

mirror-less, ma, ome si di e nel linguaggio laser, non sono mode-less [7℄.

I modi elettromagneti i permessi in un laser anoni o sono determinati

dalla avità otti a e onsistono in onde stazionarie i ui nodi gia iono sugli

spe hi della avità. In un random laser, il pro�lo spaziale dei modi è do-

minato da un modello granulare (spe kle). Un interessante quesito è quanto

gli e�etti di interferenza legati a tale distribuzione granulare dei modi ed

an he la lo alizzazione di Anderson, fenomeno he ome visto aratterizza

il predominante on�namento spaziale della lu e, pesino in tali dispositivi.

Pradhan e Kumar dis ussero teori amente la possibilità di un'azione laser

attraverso modi lo alizzati per Anderson, essi infatti trovarono he l'elevato

fattore di qualità dei modi lo alizzati e la loro ristretta larghezza di riga

dovessero indurre ad un'emissione spettrale ostituita da pi hi ristretti, a

lunghezze d'onda asuali, ma he in�ne oin idevano on le lunghezze d'on-

da dei modi lo alizzati stessi. Dopo molte osservazioni sperimentali, an he

il gruppo di ri er a di Cao ha manifestato una positiva aderenza a tale fe-

nomenologia, riportando l'osservazione di spettri di emissione laser ottenuti

28

Page 34: Realization and characterization of Random Laser

mediante l'utilizzo di polvere di ossido di zin o, on la manifestazione di

pro�li spettrali intensi e altamente mono romati i al di sopra di un erto

valore di soglia, individuando an he una onsueta distribuzione temporale

degli eventi fotoni i di tipo poissoniana, tipi a delle emissioni laser regolari

[12℄, si veda approfondimento al � 2.3, ( osa inve e non individuata al di

sotto del valore di soglia, osì ome mostrano i al oli sul se ondo ordine

di oerenza eseguite da Flores u e John, he presentano una distribuzione

temporale dei fotoni, provenienti da una sorgente aoti a, raggruppata, in

altre parole i fotoni hanno un'elevata probabilità di arrivare insieme ome se

viaggiassero in 'grappoli ', tipi o di uno stato ondensato di Bose-Einstein)

[7℄. Ad ogni modo, esperimenti su essivi hanno portato alla lu e la pos-

sibilità di ottenere un omportamento spettrale analogo an he nel aso di

strutture modestamente disordinate, on una prevalenza di modi lo alizzati

debolmente o addirittura estesi.

2.2.2 Evoluzione dei modelli teori i alternativi

Per omprendere meglio la struttura dei modi, in un random laser, si è ritenu-

to opportuno prima apire la struttura di questi nel mezzo materiale passivo

( ioè senza mezzo di guadagno otti o) disordinato. A tal �ne, la statisti a dei

tassi di de adimento dei modi può rappresentare uno strumento in redibil-

mente utile in quanto permette di esplorare la natura dei modi he il mezzo

materiale ries e a sostenere, sia he essi siano estesi o lo alizzati. Qualora

un mezzo di guadagno fosse introdotto in tali strutture, allora saranno solo i

modi più longevi on un più basso valore di soglia per l'azione laser a rappre-

sentare i pi hi di maggiore intensità del pro�lo spettrale. Chabanov et al.

[13℄ hanno provato sperimentalmente, mediante lo studio delle statisti he di

de adimento, he i prin ipali responsabili dell'elevata mono romati ità dei

pi hi dei random laser, in materiali a regime di�usivo, sono i modi estesi più

longevi. Mujumdar et al. [14℄ hanno er ato, allora, di al olare mediante

simulazione numeri a, la densità di distribuzione spaziale di tali modi estesi

longevi e hanno trovato he in un sistema disordinato di dimensione �nita

esiste solo un sottoinsieme ostituito da un numero esiguo di modi estesi

29

Page 35: Realization and characterization of Random Laser

longevi, manifestandone una intrinse a rarità. Il loro lavoro mostra ome i '

fotoni fortunati ' he sono spontaneamente emessi in tali modi estesi possono

a quisire un grande guadagno otti o e ontribuire a una res ita in intensi-

tà dei pi hi di emissione laser. Al �ne di determinare sperimentalmente il

grado di lo alizzazione dei modi, van der Molen et al. [15℄ hanno analizzato,

tramite mi ros opio otti o onfo ale, la loro estensione spaziale. La regione

studiata, equivalente a quella e itata dallo stesso mi ros opio, è parti o-

larmente pi ola e i modi osservati hanno tutti dimensioni omparabili al

diametro della regione e itata, non permettendo loro di poter dis riminare

fra modi estesi o lo alizzati [7, 10℄. Un'altra osservazione interessante ri-

guarda l'aspettativa teori a, in un sistema 3D disordinato dove lt > λ, di un

sistema delo alizzato dove gli autostati di propagazione si prevedono essere

estesi sull'intero ampione. Tuttavia, misure sperimentali, mostrano ome

le dimensioni del modo elettromagneti o laserante siano molto più pi ole

rispetto a quelle dell'intero ampione, an he quando lt ≫ λ, ioè questi modi

non sembrano essere estesi. Un'avvin ente possibile soluzione è stata propo-

sta da Apalkov et al. [16℄, he hanno introdotto l'esistenza di al uni modi

prelo alizzati on pi ole perdite di energia. Tali modi sono molto rari in

regime di�usivo e la probabilità he essi si manifestino sembra essere legata

alla dimensione dei di�usori, o più pre isamente, al orrelato raggio di disor-

dine del mezzo. Dato he il numero di modi prelo alizzati è inferiore a quello

dei modi estesi, lo spettro sembra essere an ora dominato da questi ultimi,

ma poi hé i primi hanno una vita media maggiore degli estesi, al res ere del

guadagno otti o iò he a ade è he i modi prelo alizzati saranno soggetti a

un'ampli� azione più duratura e lasereranno per primi, in idendo sull'anda-

mento spettrale in maniera dominante sui modi estesi. I entroidi dei pi hi

di emissione laser individueranno le frequenze dei modi prelo alizzati [6℄.

Sebbene non sia del tutto hiaro quali, tra modi estesi o lo alizzati, sia-

no le sorgenti di un andamento spettrale tipi o dei random laser, tuttavia

si possono presentare delle valide onferme per ui potenzialmente sia modi

lo alizzati he estesi siano protagonisti dell'azione laser in tali dispositivi.

Quale tra i due domini lo spettro di emissione dipende da un deli ato equi-

30

Page 36: Realization and characterization of Random Laser

Figura 2.2: Esempio di sistema bidimensionale disordinato, equivalente a una distri-

buzione asuale di olonne on asse lungo il versore z, perpendi olare alla super� ie.

Raggio di base delle olonne r = 60nm , lunghezza del ampione L = 1.5µm e fattore di

riempimento φ = 40% [11, Sebbah - Fig.1℄.

librio tra la forza di s attering del mezzo, la lunghezza di ampli� azione,

orrelabile al libero ammino medio, e si uramente la saturazione di guada-

gno [10℄. Vale la pena mar are al uni non po o importanti possibili fattori

di dis riminazione nel omportamento delle due tipologie di modi elettro-

magneti i; ontestualmente al grado di a oppiamento dei modi, è manifesta

un'elevata in ompatibilità on i modi lo alizzati, he presenteranno un grado

più basso rispetto agli estesi, a ausa della loro natura. Sempre i lo alizza-

ti so�riranno di una maggiore saturazione della urva di guadagno a ausa

dell'o upazione di volumi ridotti, a parità di super� ie; ovviamente, que-

ste proprietà, he sembrano ledere all'e� a ia dell'elogiato me anismo di

lo alizzazione, possono gio are un ruolo essenziale sulla morfologia spettrale

dell'emissione, osì ome potrebbero in�uire talmente po o da essere de las-

sati a e�etti ollaterali tras urabili, dando in�ne maggiore rilievo ai modi

lo alizzati. La variabilità on ui iò a ade sembra essere additabile non

soltanto all'energia di e itazione fornita al sistema, spesso troppo esigua

per mettere in risalto e�etti superiori al valore di soglia, ma soprattutto alle

aratteristi he del mezzo attivo, he pare gestire proprietà per l'azione laser

non an ora su� ientemente hiare da poter de�nire un riterio stabile per

31

Page 37: Realization and characterization of Random Laser

l'azione laser.

2.2.3 Studio delle proprietà di azione laser in regime lo aliz-

zato

Di seguito si riportano le osservazioni teori he e sperimentali ondotte da

Sebbah e Vanneste (2002) [11℄, he introdu ono aspetti interessanti, quali ad

esempio la possibilità di poter gestire la �nestra di frequenze dei modi elet-

tromagneti i laseranti in una struttura disordinata. L'analisi del gruppo di

ri er a parte dal presupposto di poter e�ettuare una omparazione dei feno-

meni otti i sviluppatisi in mezzi passivi, ioè in assenza di guadagno otti o, e

in sistemi attivi, veri� ando il peso e l'in�uenza gio ata dalla lo alizzazione

di Anderson e dal mezzo di guadagno sull'azione laser dei dispositivi. La

matri e di base sarà una struttura bidimensionale ostituita da un array di

olonne disposte asualmente nel sistema, on direzione perpendi olare al

piano xy (si veda �gura 2.2), i ui parametri di misura e quanti� azione del

disordine sono il raggio r di base delle olonne e il fattore di riempimento φ,

on un range di variazione he rispettivamente va dai 30 ai 120 nm e dal 30

al 50 %. Una delle proprietà parti olari è he indipendentemente dal tasso

di disordine indotto dalla oppia (r, φ), la �nestra di frequenze dello spettro

di emissione, ottenuto per mezzo di stimolazione indotta da impulsi elettro-

magneti i, prima, e da sorgenti mono romati he ad autofrequenze date tali

da selezionare solo automodi spe i� i, dopo, risulta mediamente inalterata.

Uno shifting ad elevate frequenze si è osservato solo in funzione di una de re-

s ita del raggio r, �ssato φ, o equivalentemente in funzione di una res ita

del fattore di riempimento, una volta �ssato il raggio r ( ome mostrato in

�gura 2.3, in alto e al entro).

L'analisi del ampo elettromagneti o è stata ultimata mediante il me-

todo FDTD (�nite-di�eren e time-domain) he ha permesso la risoluzione

delle equazioni di Maxwell per il parti olare aso di modi TM (transverse

magneti ) nell'array 2D, he quindi si sono ridotte, nel aso passivo, alle

seguenti:

32

Page 38: Realization and characterization of Random Laser

Figura 2.3: In alto. Spettro d'emissione in risposta alla stimolazione mediante impulso

elettromagneti o. Al entro (sinistra). Spettro d'intensità ottenuto �ssando φ = 40%

variando r dai 30 ai 60 nm. Si noti un leggero, ma evidente blue shifting dello spettro al

de res ere di r. Al entro (destra). Spettro d'intensità ottenuto �ssando r = 60nm

variando φ dal 30 al 50 %. Si noti un leggero, ma evidente blue shifting dello spettro al

res ere di φ. In basso. Spettro d'emissione in intensità orrispondenti, dall'alto in basso,

a tre su essivi intervalli di tempo per lo stesso sistema. Il range della lunghezza d'onda

orrisponde alla prima �nestra di frequenze (ν ≈ 0.65THz) dello spettro d'intensità nella

�gura in alto. I pi hi a, b, e d sono espli itamente i modi più longevi, poi hé la loro

intensità è rimasta inalterata nei tre istanti di tempo. Non si può dire lo stesso di e ed f ,

he de adono rapidamente e sono fortemente lo alizzati [11, Fig. 2,3,4 e 5℄.

33

Page 39: Realization and characterization of Random Laser

µ0∂Hx

∂t= −

∂Ez

∂y(2.1)

µ0∂Hy

∂t=∂Ez

∂x(2.2)

εiε0∂Ez

∂t=∂Hy

∂x−∂Hx

∂y(2.3)

on ε0e µ0, permettività elettri a e permeabilità magneti a nel vuoto

ed εi, quadrato dell'indi e di rifrazione on i=1,2. Nel aso attivo, dove il

mezzo di guadagno è stato modellizzato ad uno s hema atomi o a quattro

livelli si aggiunge un termine di polarizzazione per ui la (2.1) e la (2.2)

rimarrano inalterate, ma la (2.3) dovrà tener onto del termine di densità di

polarizzazione, per ui

εiε0∂Ez

∂t+∂P

∂t=∂Hy

∂x−∂Hx

∂y(2.4)

on P he soddisferà la

d2P

dt2+

∆ωldP

dt+ ω2

l P = κ∆NEz (2.5)

on ∆N = N2−N3 di�erenza di densità di popolazione legata al me ani-

smo di inversione di popolazione tra i livelli energeti i atomi i risonanti, dove

l'ampli� azione otti a avrà luogo solo se ∆N < 0. La larghezza di riga della

transizione atomi a è data da ωl e κ è una ostante. La osa maggiormante

interessante è he l'analisi numeri a ondotta da Sebbah et al. è basata sul-

l'a oppiamento delle equazioni di Maxwell sopra trattate e le equazioni di

bilan io legate alla presenza del mezzo attivo, al �ne di valutare l'interazione

tra la lo alizzazione di Anderson e il guadagno laser. Lo studio ondotto, sia

a sistema passivo he attivo, ha identi� ato la manifesta presenza di modi

elettromagneti i he sono fortemente lo alizzati on deboli perdite attraver-

so le super� i limite del ampione, i ui modi laser nel mezzo attivo sono

identi i ai modi del sistema senza mezzo di guadagno, in altre parole, i modi

lo alizzati di un sistema disordinato si omportano analogamente ai modi in

34

Page 40: Realization and characterization of Random Laser

Figura 2.4: Distribuzione spaziale dell'ampiezza di ampo dei sei modi lo alizzati

orrispondenti ai pi hi da a a f di �gura 2.3.[11, Fig.6℄

avità otti a per un laser onvenzionale [11℄.

Ma la osa an ora più sorprendente riguarda l'osservazione sulla possi-

bilità di selezionare i modi laseranti di un tale sistema, in quanto sensibile

a un e�etto lo alizzato del pompaggio otti o, ovvero del fas io e itatore. È

ioè possibile forzare un'azione laser per un singolo modo he sia di�erente

dal modo elettromagneti o più longevo, he rappresenta il modo più agevo-

lato a dominare lo spettro di emissione laser quando il guadagno otti o si

estende uniformemente nel mezzo. Il me anismo he viene sfruttato onsi-

ste proprio nelle proprietà di lo alizzazione dei modi. Infatti, una maniera

per selezionare un modo on frequenza di�erente dalla frequenza privilegiata

dal guadagno uniforme è si uramente quella di aggiustare la frequenza di

risonanza tra i livelli atomi i alla frequenza di un altro automodo. Tuttavia

questa pro edura potrebbe risultare parti olarmente osti a, dato he la ur-

35

Page 41: Realization and characterization of Random Laser

va di guadagno è �ssata dalla s elta del materiale attivo. L'altra maniera è

quella di sfruttare il fatto he i modi siano spazialmente lo alizzati e abbia-

no di�erenti ollo azioni spaziali nel sistema ed è quindi possibile e itare il

sistema lo almente, piuttosto he uniformemente. Questi risultati illustrano

hiaramente il fatto he i modi e itati dipendono dalla posizione spaziale

del pompaggio esterno, esibendo una distintiva proprietà dei random lasers

osservati in tale sperimentazione [11℄.

2.3 Te ni he di fabbri azione di dispositivi random

laser

La prin ipale di� oltà nel realizzare un random laser è quella di ottenere

simultaneamente un sistema altamente s atterante e ad elevato guadagno

otti o. Di parti olare interesse, ai �ni della fabbri azione di tali dispositivi,

sono quei materiali dielettri i disordinati nei quali il trasporto della lu e può

essere des ritto ome un pro esso di di�usione, attenzionando i materiali

otti amente attivi, ioè quei sistemi in ui la lu e non solo è di�usa, ma

inoltre è ampli� ata mediante emissione stimolata.

Questi materiali possono essere realizzati, ad esempio, attraverso la pol-

verizzazione o frammentazione dei laser a ristallo, o mediante l'in�ltrazione

di laser a oloranti in un mezzo disordinato. Un prati o esempio è fornito

dal materiale studiato e analizzato da Cao et al. [12℄, materiale he soddisfa

le ondizioni pre edentemente introdotte, ovvero polveri di ossido di Zin o

(ZnO) sedimentato su �lm sottili e polveri di nitruro di Gallio (GaN) (ap-

profondimenti al 2.3.2). Al uni materiali hanno un indi e di rifrazione he

può essere sia periodi o nello spazio, riprodu endo un andamento tipi o ri-

stallino, o un indi e he varia spazialmente, per l'appunto, tipi o di polveri,

sospensioni olloidali, e .

Come già detto più volte, se il guadagno totale all'interno del sistema

maggiora le perdite attraverso le super� i limite del sistema stesso, esso

raggiunge la ondizione riti a per l'azione laser, manifestando proprietà

d'emissione simili a quelle di un laser onvenzionale. Di seguito si er herà

36

Page 42: Realization and characterization of Random Laser

di presentare un possibile elen o di sistemi le ui proprietà geometri he e

�si he sono adeguate alla ostituzione dei random laser.

2.3.1 Classi� azione dei materiali per random laser oerenti

o in oerenti

Si sono già sinteti amente introdotti al uni tratti distintivi tra un regime oe-

rente e uno in oerente, detti an he rispettivamente risonanti e non risonanti,

nei paragra� pre edenti. L'aspetto da sottolineare è he, indipendentemente

dal fatto he un sistema lavori a me anismo di feedba k oerente o in oe-

rente, è possibile ottenere omunque un random laser, rispettivamente detti,

in modo intuitivo, random laser oerente e in oerente. Se si volessero appro-

fondire i marker distintivi tra queste due tipologie di dispositivi, andrebbero

evidenziati i seguenti aspetti. Innanzitutto, la statisti a della distribuzione

del numero di fotoni us enti dal dispositivo, per un random laser oerente è

simile alla statisti a manifestata per i laser onvenzionali, in parti olare segue

una distribuzione tipi amente poissoniana. Per un random laser in oerente,

il dis orso ha sfumature di�erenti, ed in parti olar modo, ome sottolineato

al 2.2.1, la aoti ità della struttura in oin idenza on l'in oerenza del regi-

me porta ad un raggruppamento fotoni o, soddisfa endo a una statisti a di

Bose-Einstein. Di onseguenza, nel primo aso, le os illazioni del numero di

fotoni saranno smorzate, per ogni modo, dalla saturazione di guadagno, una

volta al di sopra del valore di soglia; nel se ondo aso, inve e, solo la �ut-

tuazione statisti a del numero totale di fotoni in tutti i modi dell'emissione

laser è soppressa dalla saturazione di guadagno, mentre la �uttuazione del

numro di fotoni per singolo modo non è a�etta da questo smorzamento [6℄.

Un altro aspetto veri� ato sperimentalmente [6℄ riguarda una notevo-

le di�erenza nei valori di soglia per l'azione laser, tra regime in oerente e

oerente, manifestando una rispettiva de res ita del valore ri hiesto, il ui

passaggio da un regime all'altro è stato ottenuto mediante la variazione della

densità di parti elle s atteranti, in parti olare res ente. Questo e�etto può

essere �si amente spiegato dall'evoluzione dello s enario he si presenta in

ondizioni in oerenti e oerenti. L'in oerenza è intrinse amente onnessa a

37

Page 43: Realization and characterization of Random Laser

una delo alizzazione o, ad ogni modo, ad una debole lo alizzazione dei mo-

di elettromagneti i prodotta dai fenomeni di s attering multiplo nel mezzo;

questo indu e un tasso di de adimento degli automodi elevato, onnesso a

sua volta, ad un intenso pro esso di a oppiamento modale.

3

Al res ere della forza di s attering, l'in remento della lo alizzazione del

modo lede alla possibilità he hanno i modi di sovrapporsi e quindi a op-

piarsi, on onseguente de res ita del tasso di de adimento degli automodi

laseranti e de res ita del grado di a oppiamento, ioè vi sono un numero

estremamente limitato di automodi longevi, he sono disa oppiati dai modi

on�nanti. Il valore di soglia per azione laser, in questi modi individuali, è

molto più pi olo di quello ri hiesto per un insieme di modi a oppiati, da

qui il onseguente e�etto �si o [6℄.

Data questa ulteriore delu idazione sulle potenziali divergenze tra le due

tipologie di random laser, si riportano s hemati amente a seguire i vari tipi

di dispositivi lassi� andoli nelle due rispettive modalità di 'lavoro'.

Tra i random laser in oerenti :

� Laser on avità di Fabry-Perot modi� ata. Nel 1966 Ambartsumyan

et al. [17℄ realizzarono un laser a avità he provvedesse all'otteni-

mento di un feedba k non risonante, sostituendo sempli emente uno

dei due spe hi ri�ettenti della avità di Fabry-Perot on una super�-

ie s atterante (ottenibile ad esempio orrugando la super� ie di uno

spe hio) on il risultato he la lu e in avità so�risse del fenomeno di

s attering multiplo, presentando una direzione di de�essione di volta

in volta diversa. Questo fenomeno ausa irrimediabilmente la perdita

di risonanza in avità, in quanto la lu e non torna allo stesso punto di

de�essione di partenza, una volta ultimato un per orso di ri�essione e

quindi il me anismo di feedba k in tale ontesto è propedeuti o alla

sola restituzione di parte dell'energia o dei fotoni al mezzo di guada-

gno, aratteristi he tipi he di un pro esso in oerente. Una possibile

interpretazione modale indi a ome in avità non si ottenga un uni o

3

Una elevata delo alizzazione modale produ e un'intensa interazione tra gli automo-

di, ioè un overlap, in altre parole, un fotone può saltare da un modo all'altro durante

l'interazione dovuta allo s attering.

38

Page 44: Realization and characterization of Random Laser

elevato valore di risonanza, onnesso ad un grande valore di Q, ma si

reano molti modi a bassa risonanza i quali spettralmente si sovrap-

pongono formando uno spettro di emissione ontinuo, tipi o di una

avità a feedba k non risonante. Il solo elemento risonante in questo

tipo di laser è la lunghezza di ampli� azione del mezzo attivo, infatti in

funzione di una res ita dell'intensità di pompaggio otti o, lo spettro si

restringe on ontinuità on un entroide orrispondente alla lunghezza

d'onda d'ampli� azione. Dal momento he l'uni a frequenza risonante

in un laser non risonante è la frequenza di ampli� azione del mezzo

di guadagno (emissione spontanea), la frequenza media dell'emissione

laser non dipende dalle dimensioni del laser, ma solo dal entro della

frequenza di ampli� azione.

� Bomba fotoni a. Il nome bizzarro asso iato a questo ipoteti o dispo-

sitivo è dovuto a Lethokov he, ome anti ipato a inizio apitolo, nel

1968 ipotizzò un dispositivo on mezzo attivo disordinato he potes-

se auto-generare lu e. In relazione ai riteri di natura geometri a del

mezzo laserante, ovvero il raggiungimento di un erto valore riti o del

volume Vcr ≈ L3 ≈ (ltlg3 )3/2, on lte lgrispettivamente libero ammino

medio di trasporto e lunghezza di guadagno, a valori �ssati di questi

due parametri, una volta he il volume V supera il valore riti o, la

densità di energia res e esponenzialmente nel tempo. Fisi amente

questo è onnesso a due altre importanti grandezze, Lgen, lunghezza di

generazione, ovvero la distanza media per orsa da un fotone prima di

generare un se ondo fotone per emissione stimolata, ollegabile a lg, e

Lpat,lunghezza media di per orso, distanza media per orsa dal fotone

prima di s appare dal mezzo. Quando V ≫ Vcr, Lpat ≫ Lgen, in altre

parole, prima he ries a a fuggire, un fotone mediamente genera alme-

no un se ondo fotone, innes ando una reazione a atena il ui tasso

di e� ienza res e ol tempo e dato he il me anismo è molto simile

alla moltipli azione dei neutroni in un pro esso di �ssione nu leare,

tale dispositivo è detto 'bomba fotoni a'. In realtà il pro esso è for-

temente ontrollato e non diverge in intensità a ausa del pro esso di

39

Page 45: Realization and characterization of Random Laser

saturazione di guadagno, non si in orre quindi in una 'esplosione' del

fenomeno.

� Powder laser. Alla �ne degli anni ottanta, vari gruppi di ri er a hanno

provato la possibile manifestazione di azione laser da parte di polveri di

opportuni materiali s atteranti, tra ui ad esempio La2O3,Na5La(MoO4)4,

attivati da Nd3+. Tali polveri furono sottoposte a radiazione risonan-

te di pompaggio a bassa temperatura (77 K), e l'emissione spettrale

ottenuta era molto ristretta in un intorno della riga di frequenza di

pompaggio, on valori di intensità elevati. L'emissione spettrale al di

sopra del valore di soglia fu ollegato alla forma delle parti elle: in

polveri ostituite da parti elle senza forma si presentava un'uni a riga

di emissione al entro della banda di lumines enza, ontrariamente a

quanto a adeva per parti elle on una erta forma, dove si presenta-

vano diversi pi hi all'interno della medesima banda di lumines enza.

A ausa delle dimensioni delle parti elle (∼ 10µm), molto più grandi

della lunghezza d'onda d'emissione, esse espli itavano più una funzio-

ne di risonatore he di di�usore e l'emissione laser prendeva luogo solo

per i modi in avità ottenuti per ri�essione totale dalla super� ie del-

le parti elle. Fu studiato da Briskina et al. [18℄ an he la possibilità

di ottenere delle mi ro avità a oppiate on le rispettive stesse vi ine.

Trattando la polvere ome un aggregato di mi ro avità otti he attive

e a oppiate e al olando i modi formati per ri�essione totale interna,

essi trovarono he il fattore di qualità Q di una avità a molte parti-

elle a oppiate era molto più elevato rispetto a quello di una avità

di singola parti ella, questo ausato dall'a oppiamento otti o. Sebbe-

ne i materiali usati fossero diversi, le proprietà rilevate erano piuttosto

simili, tra ui si uramente una drasti a brevità degli impulsi di emissio-

ne, tipi amente molto mono romati i, al di sopra del valore di soglia.

È omunque di� ile poter stabilire se il me anismo di feedba k in

tali dispositivi sia provvisto dal pro esso di s attering multiplo o dalla

ri�essione totale interna, poi hé il mezzo di guadagno e gli elementi di

s attering non sono separati nella polvere.

40

Page 46: Realization and characterization of Random Laser

� Laser a olorante. Nel 1994, Lawandy et al. [19℄ osservarono un'emis-

sione laser da una soluzione di rodamina 640 per lorato ( olorante) e di

mi roparti elle di biossido di Titanio (T iO2). Le mole ole di olorante,

in questo dispositivo, fungono da attivatore otti o o, equivalentemente,

da mezzo di guadagno e sono e itate da impulsi laser; le parti elle di

biossido di Titanio, on un diametro di ir a 250 nm nelle sperimen-

tazioni ondotte dal gruppo, hanno la funzione di entri di�usori. Ciò

he si notò fu il tras urabile ruolo gio ato dalla morfologia struttura-

le sulla risonanza del me anismo di feedba k, a ausa del fatto he i

oloranti, mezzo di guadagno del sistema, sono lo alizzati all'esterno

dei entri di�usori ed inoltre tali avità hanno dimensioni troppo ri-

dotte per fungere da avità risonanti, solo un opportuno in remento

delle on entrazioni in parti elle e olorante permetteva il raggiungi-

mento del valore riti o all'azione laser. La dipendenza di tale valore

di soglia dalla on entrazione del mezzo di guadagno o dei di�usori

era un hiaro segnale della onnessione tra me anismo di feedba k e

fenomeni di s attering multiplo. Il trasporto della lu e in tali sistemi

pervenne manifestamente in regime di�usivo; il tratto aratteristi o è

he in questi dispositivi è esibito un splitting tra una regione volumi a

detta volume di guadagno, dove i fotoni s atterati vengono ampli� ati

e possono raggiungere valori in intensità omparabile o superiore al

valore riti o per laserare, e un volume di di�usione, verso ui un fo-

tone può di�ondere, s appando dalla regione di ampli� azione. Non è

detto però, he dopo moltepli i di�usioni, il fotone evaso non ries a a

ritornare nel mezzo attivo, on la onseguente possibilità di poter esse-

re ampli� ato e fornire un valido me anismo di feedba k energeti o o

non risonante, ioè nel mezzo s atterante la ondizione di oerenza di

fase può essere ignorata, ri hiedendo solo he la lu e ritorni al volume

di guadagno in una generi a posizione piuttosto he tornare alla posi-

zione di partenza, espli itando quindi la possibilità di tras urare e�etti

di interferenza. Quindi il laser è hiaramente a regime in oerente [6℄.

Tra i random laser oerenti :

41

Page 47: Realization and characterization of Random Laser

� Polvere di ZnO. Questi sistemi sono ottenuti mediante deposizione, per

reazione �si a o himi a su uno spe i� o substrato, di parti elle di os-

sido di Zin o, polidisperse, on dimensioni medie, si veda esperimento

di Cao et al. [12℄, dell'ordine di 100 nm, ottenendo �lm sottili di ma-

teriale tra i 10 µm e 1 mm, on un fattore di riempimento del 50 %.

Il libero ammino medio di trasporto misurato mediante esperimenti

di ba ks attering oerente è su� ientemente pi olo da esibire un forte

me anismo di lo alizzazione otti a dovuto allo s attering. E itate

on una sorgente laser Nd:YAG pulsata, in parti olare mediante la ter-

za e quarta armoni a della sorgente fo alizzata su un parti olare punto

del ampione, le parti elle di ZnO garantis ono uno spettro di emissio-

ne spontanea di fotoni, dovuto al de adimento di elettroni, e itati dal

ampo risonante, in stati meno energeti i, tutto in funzione dell'inten-

sità del ampo elettromagneti o di e itazione. Al res ere di questa,

lo spettro assume sempre più i tratti di un pro�lo spettrale laser, on

pi hi stretti e parti olarmente intensi e l'emersione di pi hi altamen-

te mono romati i on intensità elevate, avviene, spe i� atamente, una

volta superato il solito valore riti o di azione laser. La posizione dei

pi hi spettrali è orrelata alla risonanza spaziale per la lu e nella pol-

vere di ossido di Zin o, le ui frequenze di risonanza sono selezionate in

funzione delle sole ondizioni per ui si ottiene interferenza ostruttiva

nei pro essi di ba ks attering multiplo, dato he le dimensioni delle

parti elle es ludono una loro potenziale funzione di avità risonante

per i fotoni. Il fatto he il sistema sia frequen y sensitive, ioè espleti

erte proprietà solo in funzione di parti olari frequenze, è un indi e

di misura del fatto he il me anismo di feedba k sia risonante e oe-

rente. La distribuzione dei pi hi o modi laseranti, in frequenza, sarà

allora diverso da regione a regione del mezzo, a ausa di una diversa

ollo azione dei entri di�usori, a parità di volume, nelle varie zone del

materiale stesso.

� Cristalli liquidi. Questi materiali, di ui si è data una s hemati a intro-

duzione nei paragra� pre edenti, godono di proprietà sorprendenti. In

42

Page 48: Realization and characterization of Random Laser

parti olare si è sottolineato un fervido interesse verso la fase nemati a

dei ristalli liquidi, fase di transizione termosensibile aratterizzata da

un elevato grado di anisotropia spaziale legata alle �uttuazioni del di-

rettore nemati o, ioè un versore la ui direzione è generalmente quella

di allineamento delle unità ostituenti il ristallo. Il me anismo di

risonanza di tali materiali è prin ipalmente basato sugli e�etti di in-

terferenza he sopravvivono alle ridondanti de�essioni multiple guidate

dalle os illazioni del versore nemati o. Drogando i ristalli on olo-

ranti organi i, ioè introdu endo un mezzo attivo, li si rende sensibili

all'e itazione per pompaggio otti o indotta da fas i di lu e laser pul-

sata; un grado di lo alizzazione debole della lu e, indotta dai fenomeni

di interferenza, all'interno dei ampioni nemati i drogati al olorante, è

responsabile dell'ampli� azione otti a, mentre le frequenze di risonan-

za sono selezionate mediante il solito pro esso frequen y sensitive, ioè

dipende dalla distribuzione dei fenomeni di interferenza all'interno dei

ammini lo alizzati. S hemati amente, i fotoni emessi spontaneamen-

te dalle mole ole ospiti �uores enti sono inviati in direzioni del tutto

asuali da posizioni an h'esse aleatorie, all'interno del volume di e i-

tazione. A ausa dei fenomeni di s attering multiplo la probabilità he

i fotoni tra ino per orsi re ipro i è diversa da zero, ome dimostrato

negli esperimenti di ba ks attering oerente, produ endo un'a umula-

zione di fase. Essendo la lunghezza di guadagno omparabile al libero

ammino medio di trasporto, l'emissione di fotoni se ondari è indot-

ta prima he le de�essioni ri orrenti possano far las iare il mezzo al

fotone primario, innes ando una reazione a atena. Quando, �nalmen-

te il bilan io guadagno-perdita diventa positivo, il ampione nemati o

drogato può laserare. Questo sistema può essere onsiderato ome

un mi rolaser senza avità dove il disordine indu e una distribuzione

asuale del me anismo di feedba k per l'azione laser [20℄.

43

Page 49: Realization and characterization of Random Laser

2.3.2 Risultati sperimentali

Le osservazioni sperimentali ondotte negli ultimi de enni hanno si uramente

ampliato gli orizzonti onos itivi sul omportamento e lo studio dell'azione

laser in sistemi disordinati, apportando onsiderevoli risultati in ampo ap-

pli ativo. La omprensione della �si a he sta dietro l'innes o e il ontrollo

di questi sistemi ha permesso di poter gestire e manipolare tali dispositivi al

�ne di poter, non solo approfondire la onos enza dei me anismi di lo aliz-

zazione fotoni a nelle strutture disordinate, ma soprattutto reare strumenti

he possano agevolare e migliorare le prestazioni in altri ampi della s ien-

za, sfruttando le sorprendenti proprietà otti he di questi sistemi. Di seguito

si approfondiranno al uni di questi risultati, sperimentalmente osservati sui

materiali he si sono introdotti nel � 2.3.1.

Nel 2001, Wiersma et al. [21℄ si o uparono dello studio delle proprietà

di di�usione otti a all'interno di materiali porosi disordinati in�ltrati da

ristalli liquidi. Usando una matri e di vetro di sili e ma roporosa, i ui pori

erano inter onnessi e orientati disordinatamente, in�ltrarono nella struttura

ristalli liquidi 8CB (o tyl yanobiphenyl) ad una temperatura orrispondente

a quella della fase isotropa del ristallo

4

.

Le misure del libero ammino medio di trasporto e della ostante di dif-

fusione furono ottenute, rispettivamente, mediante esperimenti di ba ks at-

tering oerente e te ni he di risoluzione temporale, onsistenti nella misura

dei tempi aratteristi i impiegati dalla lu e per di�ondersi nel mezzo, he

inseriti nell'equazione di di�usione permette di onos ere l'evoluzione della

ostante di di�usione al variare delle ondizioni otti he del sistema. Il fatto

interessante, he sottolineò il gruppo di ri er a, è ome l'introduzione dei

ristalli nella matri e ma roporosa impli asse una dipendenza espli ita dei

parametri di di�usione del mezzo dalla temperatura, la quale era fatta variare

in un range di valori tra i 10 e gli 80° C. Questa sorprendente possibilità di

tunare le proprietà otti he, in parti olare l'andamento della di�usività nel

mezzo della lu e, è un fatto non po o rilevante, in quanto permette di poter

4

Si osservi la �gura 2.5 per l'andamento delle mesofasi del ristallo liquido in funzione

della temperatura.

44

Page 50: Realization and characterization of Random Laser

Figura 2.5: A sinistra. Andamento della ostante di di�usione in funzione della tem-

peratura. Dimensione dei pori 100 nm, frazione di volume porosa 38 % e spessore del

ampione 2 nm. Le fre e indi ano la temperatura di transizione di fase del ampio-

ne massi io di 8CB. La sequenza di fase è ristallina (Cr)-Sme ti a A (SmA)-Nemati a

(N)-Isotropa (I). Si noti ome la transizione nemati a-isotropa sia parti olarmente brus a,

diversamente dalle altre fasi.

A destra. Opa ità del mezzo in funzione della temperatura, essa è l'analogo otti o della

resistività elettri a del materiale. La de res ita al superamento della fase nemati a è in-

di e di una res ita della ostante di di�usione he impli a una transizione del materiale

da opa o a trasparente [21, Wiersma - Fig. 2 e 3℄.

ontrollare esternamente attraverso la variazione della sola temperatura le

ondizioni di on�namento della lu e, fa endo res ere le de�essioni multiple

al de res ere della temperatura, osì da ridurre la ostante di di�usione e

in rementare l'opa ità del mezzo ( ome è osservabile in �gura 2.5). Questi

risultati furono ripresi dallo stessoWiersma [22℄ per eseguire ulteriori indagi-

ni, stavolta sull'andamento dell'azione laser dei sistemi disordinati in�ltrati

dai medesimi ristalli liquidi. An ora una volta, i risultati furono sorpren-

denti. Infatti, ome è già stato osservato ripetutamente, la forza di s attering

e la ostante di di�usione D sono intrinse amente onnesse l'una all'altra e

una loro variazione impli a un onsequenziale riverbero sull'azione laser nei

random laser, in parti olare iò he si osserva è he maggiore è la forza di

s attering, minore sarà D e quindi più vi ino sarà il sistema al valore di

soglia per l'azione laser. La tunabilità della ostante di di�usione del mezzo

mediante variazioni termi he, quindi, permetterebbe di poter arbitrariamen-

te ontrollare lo stato di guadagno del sistema laserante, fa endolo os illare

45

Page 51: Realization and characterization of Random Laser

al di sotto o al di sopra del valore di soglia, solamente modi� ando la tem-

peratura. L'esperimento fu ondotto nell'otti a di poter valutare gli e�etti

he le variazioni termi he potessero indurre sul sistema laserante e per tale

motivo furono studiate diverse ombinazioni di matri e/ ristallo liquido, per

veri� are se tali e�etti non fossero da imputare an he a un fattore geome-

tri o o strutturale del ampione. In e�etti si notò ome, �ssata l'energia di

e itazione e la on entrazione di olorante, impiegato ome mezzo attivo, la

larghezza di riga del massimo d'emissione spettrale e l'intensità di emissione,

in ondizioni al di sopra del valore riti o per l'azione laser, potevano varia-

re in funzione delle diverse ombinazioni di materiali usati ( ome illustrato

nelle �gure 2.6a e 2.6b).

La mar ata importanza della fase di transizione nemati a-isotropa ai �ni

dei risultati ottenuti è onnessa al fatto he tale transizione, modulata dalla

temperatura, porta alla perdita delle proprietà di birifrangenza del ristallo

nemati o, me anismo, in buona parte, responsabile dell'anisotropia spazia-

le, indotta dalle �uttuazioni del versore nemati o. In tale fase, dunque, la

forza di s attering è ampli� ata, le de�essioni sono predominanti e le on-

dizioni riti he agevolmente raggiungibili, rispetto alla fase isotropa. E o

per hé la modulazione termi a di fase porta a un omportamento di�erente

dello stato di emissione, impli ando he al di sotto della temperatura di tran-

sizione si manifesti il pi o di intensità di emissione laser mono romati o e

al di sopra, inve e, il sistema sia ri ondotto allo stato di�usivo distruggendo

le ondizioni otti he per l'emissione laser. Inoltre, i valori di guadagno riti-

o per l'azione laser, ome è fa ile vedere, sono raggiungibili a temperatura

ambiente, il he è un traguardo di grande rilievo.

Permanendo sull'analisi della stessa tipologia di materiale, il gruppo di

ri er a di Strangi et al. [20℄ ha osservato lo sviluppo di azione laser in ristalli

liquidi in fase nemati a parzialmente ordinati e altamente anisotropi, dove

l'innes o dei pro essi di interferenza è onnesso alle �uttuazioni del diretto-

re nemati o, versore della direzione di allineamento dei ristalli, osì ome

s hemati amente des ritto nel �2.3.1. In parti olare si osservò una hiara di-

pendenza, dell'intensità laser in us ita, dall'orientamento del fas io laser di

46

Page 52: Realization and characterization of Random Laser

(a) Larghezza di riga di emissione in funzione della temperatura.

(b) Intensità di emissione in funzione della temperatura.

Figura 2.6: In alto. Di�usività D in funzione della temperatura. Il omportamento di

questa muta nel passaggio dalla matri e SK11 alla matri e F3, manifestando rispettiva-

mente un andamento divergente o un andamento a saturazione, superata la temperatura

di transizione nemati a-isotropa (∼ 42°C). a) Confronto delle larghezze di righe spettrali

orrispondente al massimo di emissione. Nella SK11 la dipendenza termi a è fortemen-

te presente, dedu ibile da una forte de res ita della larghezza di riga al di sotto della

temperatura di transizione, ontrariamente alla F3, dove la dipendenza termi a in�uis e

debolmente e in modo più progressivo alla variazione di D. b) Confronto delle intensità

di emissione per i massimi di emissione. Analogamente alla distribuzione di D, si nota

he al di sotto della temperatura di transizione in SK11 vi è una res ita elevata dell'in-

tensità, onnessa a un e� iente stato di lo alizzazione. Più smussato è l'andamento del

pro�lo di intensità in F3, onfermando un distinto omportamento orrelato alle di�erenze

strutturali dei due sistemi [22, Wiersma, Cavalieri - Fig. 1,2,3,4 e 5℄.

47

Page 53: Realization and characterization of Random Laser

Figura 2.7: Rappresentazione polare della �uores enza polarizzata del ampione ne-

mati o drogato al olorante. Ottenuto misurando l'intensità di �uores enza analizzando

l'emissione polarizzata ad angoli diversi rispetto al direttore nemati o lo ale, la presenza

di un massimo di intensità a 0° ( ioè E ‖ n0, direttore nemati o) è una hiara onferma

he l'a oppiamento dipolare gio a un ruolo essenziale nel pro esso di ampli� azione della

lu e. [20, Strangi - Fig. 3℄

pompaggio otti o rispetto al ampione bersaglio. Ciò he si evidenziò fu un

brus o alo dell'intensità qualora il fas io in idente fosse posto perpendi o-

larmente alla direzione del versore nemati o, ontro un espli ito in remento

di questo se il fas io inve e fosse orientato parallelamente al direttore. La

sensibilità alla polarizzazione dell'intensità di s attering e l'a oppiamento

del ampo elettromagneti o nel mezzo di guadagno sembrano dunque fattori

da prendere in onsiderazione per l'anisotropia osservata. Il primo e�etto è

prin ipalmente dovuto alla dipendenza di D dalla polarizzazione; il se ondo

aspetto potrebbe essere analizzato per mezzo della se onda regola d'oro di

Fermi, la quale a�erma hiaramente he le transizioni mole olari e il tasso di

emissione dipende dall'a oppiamento del ampo elettri o di e itazione E

e il momento di dipolo d delle mole ole di olorante introdotte nel sistema.

Ovvero, questi pro essi sono governati dalla proiezione E · d, e tale fatto è

enfatizzato dalle misure di �uores enza polarizzata he evidenziano tale forte

legame funzionale dell'intensità di emissione dalla polarizzazione del fas io

di pompaggio otti o, osì ome illustrato in �gura 2.7.

Altrettanto interessanti sono le osservazioni sperimentali ondotte da

48

Page 54: Realization and characterization of Random Laser

Morris et al. [23℄ la ui ri er a verte sugli e�etti he, l'appli azione di un

ampo elettri o esterno al sistema disordinato, possa manifestare sulle pro-

prietà otti he del mezzo. La struttura ampione utilizzata è su� ientemente

omplessa e non ne sarà dis ussa la pro edura di preparazione poi hé esula

da tale trattazione, si può omunque dire he in tale omposto è presente

una erta per entuale di ristalli liquidi, la ui mesofase non è nemati a,

ma sme ti a di tipo A, in quanto le sue aratteristi he �si he impli ano una

permanenza mnemoni a degli e�etti indotti da ampo elettri o superiore a

quella registrata per la fase nemati a; è presente inoltre una erta per entua-

le di olorante organi o (impiegato al solito ome mezzo di guadagno otti o)

e le per entuali omposizionali degli altri elementi favoris ono altre proprietà

ongeniali al ontesto, quali, birifrangenza, in remento del range termi o per

la fase sme ti a e abbassamento del voltaggio operativo.

49

Page 55: Realization and characterization of Random Laser

Figura 2.8: In alto. Trasmissione di lu e bian a attraverso il ampione in funzione della

frequenza del ampo elettri o a onda quadra bipolare, on ampiezza �ssata a 12V/µm e

temperatura di 25°C. Superati i 200Hz il livello di trasmissione va in saturazione ma non

è mai 1, dovuto agli e�etti di assorbimento del olorante. In basso. Rappresentazione

s hemati a dell'allineamento dei domini ristallini di a) stato omeotropi o in assenza

di ampo esterno; b) stato di de�essione dinami o indotto da un ampo on frequenza

f ≈ 100Hz; ) stato di de�essione stati o, in assenza di ampo; d) stato omeotropi o

(trasparente) ottenuto quando f > 250Hz ed e) stato omeotropi o dopo la rimozione del

ampo.[23, Morris - Fig.2 e 3℄

La urva di trasmissione della lu e in tale sistema è illustrata in �gura

2.8 (in alto) in funzione della frequenza di os illazione del ampo elettri o

esterno. È evidente ome per valori di frequenza ompresi tra 0 e 200Hz, i

valori di trasmissione siano relativamente bassi, indi e del fatto he l'e�et-

to del ampo sulle proprietà otti he del sistema è quello di in rementare la

forza di s attering e di on�namento della lu e, ioè ridurre il libero am-

mino medio di trasporto lt, a basse frequenze, di ontro ad alte frequenze

50

Page 56: Realization and characterization of Random Laser

si osserva una de res ita dell'e� ienza di lo alizzazione fotoni a. È interes-

sante approfondire �si amente l'e�etto he il ampo indu e a livello lo ale

sulla struttura per dare una hiara illustrazione delle ause a monte di tali

risultati. La fase sme ti a del ristallo liquido è aratterizzata da elevate

proprietà di allineamento direzionale, on una disposizione dei ristalli stra-

ti� ata, ome se ostituissero delle s aglie. Questo fa si he la struttura si

disponga in domini, he, in assenza di ampo elettri o, seguiranno una di-

sposizione verti ale o perpendi olare al substrato (allinemanto omeotropi o),

mentre, in presenza di un ampo, risentiranno di un momento tor ente he,

dipendentemente dalla frequenza di os illazione del ampo, in�uirà sul loro

orientamento. Come illustrato in �gura 2.8 (in basso), è possibile dis rimi-

nare tra e�etti a bassa ed alta frequenza del ampo elettri o, in parti olare, a

bassa frequenza, una fase dinami a ( ampo attivo) e una fase stati a ( ampo

disattivo) esibis ono ambedue permanenza degli e�etti di s attering, però,

mentre nel aso dinami o, a ausa del moto turbolento ioni o dei domini

in fase di orientamento dinami o, è vigente un maggiore disordine, nel aso

stati o, pur restando memoria dell'e�etto del ampo, il fenomeno di lo aliz-

zazione sembra attenuato. Tale distinzione avrà onseguenze sulle proprietà

di emissione spettrale del fas io laser, emesso in entrambe le on�gurazioni.

Il fatto ambiguo, he ontraddi e le previsioni teori he se ondo ui è ne es-

saria la presenza di un ampo elettri o agente on ontinuità, è he nel aso

stati o, pur non essendo più presente il ampo elettri o, si manifesta azione

laser, la quale, pur non esibendo la tipi a mono romati ità ed elevata inten-

sità dei random laser, ha un suo erto pro�lo spettrale onnesso ai fenomeni

di sovrapposizione di modi elettromagneti i on�nanti. Gli e�etti ad alta

frequenza sono deleteri per il fenomeno di lo alizzazione e quindi per la o-

stituzione di random laser, in quanto il sistema si rende trasparente alla lu e

di e itazione, he viene di�usa agevolmente, questo a ausa di un elevato

allineamento dei domini he indu e un ordine strutturale, po o propedeuti o

ai fenomeni di s attering.

In on lusione, dalla omparazione degli stati trasparente, stati o e dina-

mi o, la sperimentazione ha evidenziato he il aso dinami o presenta solu-

zioni notevolmente vantaggiose, poi hé l'energia di e itazione E misurata,

51

Page 57: Realization and characterization of Random Laser

ne essaria al raggiungimento del valore di soglia per l'azione laser, è parti o-

larmente bassa (≈ 2.7µJ/impulso), on un rendimento in intensità tre volte

più grande del aso stati o e larghezza di riga ∆λ ≈ 5nm, tutti valori om-

mensurabili all'azione di un random laser (si veda �gura 2.9). Un generale

ompromesso in frequenza deve essere ontemplato, in un range ompreso

tra i 10 e i 100Hz, in orrelazione ad un'ottimizzazione della sezione d'urto

di s attering σ ad elevata frequenza, ontro un'elevata e� ienza di pompag-

gio ηp a bassa frequenza, dato he l'obiettivo è il raggiungimento di un basso

valore di E ∼ 1σ·ηp

.

Figura 2.9: Emissioni aratteristi he dei tre di�erenti stati trasparente (quadrati), s at-

tering stati o ( er hi), e s attering dinami o (triangoli). a) Pi o di intensità d'emissione

in funzione dell'energia di e itazione e b) FWHM in funzione dell'energia di e itazione.

In b) è evidente he al di sotto dei 15µJ/impulso le righe di emissione sono troppo larghe

per un random laser, la ui energia di e itazione riti a è tipi amente de�nita ome il

punto di �esso del �t sigmoidale rappresentato in �gura.[23, Morris - Fig.6℄

In on lusione, è bene de�nire una orni e per il più volte itato espe-

52

Page 58: Realization and characterization of Random Laser

rimento di Cao et al. [12℄, di ui è già stata a ennata buona parte dei

dettagli sperimentali nei paragra� pre edenti, ontestualmente al fatto he

la sperimentazione sulle polveri di semi onduttore ha sollevato prospettive

e argomentazioni, prima impensabili, he ne essariamente stanno alla ba-

se della des rizione dei random laser ma an he delle indagini sui pro essi

di lo alizzazione fotoni a nelle strutture disordinate. Avendo già introdotto

s hemati amente nel � 2.3.1 il metodo di preparazione e di sperimentazione,

las iando eventuali ulteriori approfondimenti al lettore, si vuole di seguito

riportare una breve on lusione inerente ai risultati sperimentali.

53

Page 59: Realization and characterization of Random Laser

(a)

(b)

Figura 2.10: a) Spettro di emissione delle polveri di ZnO quando l'intensità di e ita-

zione è (dal basso all'alto) 400, 562, 763, 875 e 1387 kW/cm2. Lo spessore del �lm di

polvere di ZnO è 6µm. L'area di e itazione è ir a 1600µm2.

b) Spettro di emissione laser in due direzioni, rispettivamente a 60◦

e a15◦

dalla super� ie

del ampione. L'intensità di e itazione è 1188kW/cm2e l'area di e itazione di ir a 1130

µm2.[12, Cao - Fig. 2 e 5℄

In �gura 2.10a è mostrata l'evoluzione dello spettro di emissione in fun-

zione di una progressiva res ita dell'energia di e itazione. È evidente ome

solamente ad elevati valori di energia di e itazione è manifesta la presenza

di pi hi estremamente ristretti, he preferenzialmente si entreranno in fre-

quenze prossime alla frequenza di risonanza del mezzo di guadagno, ontro

54

Page 60: Realization and characterization of Random Laser

un pro�lo spettrale ampiamente distribuito, arente di pi hi, quando queste

energie sono relativamente basse. A ausa di un libero ammino medio par-

ti olarmente ridotto nelle polveri di ZnO, la lu e emessa è fortemente s atte-

rata, dando vita a moltepli i ammini hiusi di di�usione, he rappresentano

delle vere e proprie avità risonanti, le quali hanno aratteristi he di�erenti

l'una dall'altra a ausa delle diverse probabilità di s attering asso iate alle

rispettive avità, fondamentalmente onnesse alla distinta ollo azione nel

mezzo di tali sistemi risonanti. Un altro aspetto sorprendente è ollegato al

fatto sperimentale per ui lo spettro di emissione del dispositivo laser, e quin-

di i valori di intensità e di frequenza dei pi hi risonanti, è in�uenzato dalla

variazione dell'area di e itazione del ampione, �ssata un'energia di stimola-

zione. Quando l'area è res ente, molti pi hi emergono dal pro�lo spettrale

e dal momento he l'area stimolata è maggiore, vi saranno un numero mag-

giore di avità risonanti atte all'azione laser; quando inve e l'estensione del

ampione sottoposto a e itazione è ridotto a dimensioni riti he, l'os illa-

zione laser è interrotta, poi hé la lunghezza dei ammini hiusi di risonanza

è troppo pi ola per ottenere un pro esso di ampli� azione otti a su� iente

all'azione laser. In�ne, vale la pena sottolineare ome, a di�erenza dei laser

anoni i, dove l'emissione laser è polarizzata ad un'uni a direzione d'us ita,

nel aso dell'emissione laser proveniente da polveri di semi onduttore essa

potrebbe essere osservata in tutte le direzioni. Così ome mostrato in �gura

2.10b, per sole due angolazioni distinte, lo spettro di emissione laser è dipen-

dente dalla distribuzione angolare. Infatti, dal momento he le avità laser

formatesi per di�usione multipla potrebbero avere distinte direzioni di us ita

del fotone, i modi laseranti osservati a diversi angoli sono distinti an h'essi

[12℄.

55

Page 61: Realization and characterization of Random Laser

Capitolo 3

Appli azioni e gestione dei

random laser

Tra i vantaggi più grandi dei dispositivi a random laser va si uramente evi-

denziata un'elevata versatilità e non vi è da sorprendersi he questa sia pro-

prio la ausa di una osì vasta gamma di impieghi, usi e �nalità a ui possono

onvergere tali dispositivi, la ui des rizione e analisi di ontrollo è argomento

su ui verterà l'attenzione di questo apitolo.

3.1 Potenziali impieghi

Se da un lato sono di rilevante importanza le proprietà �si he, da ui si pos-

sono ri avare potenziali modelli appli ativi, non da meno lo sono le modalità

di ontrollo e gestione dei dispositivi, he spesso, a ausa della loro stessa

natura, sono soggetti a una dissipazione del fenomeno dal quale si vogliono

trarre ospi ui e utili vantaggi. Di onseguenza, si riporterà, a seguire, l'am-

pio orizzonte te nologi o he dispiega la generazione di random laser, on

un'o ulata attenzione però ai dettagli di ostruzione e impiego, he danno

allo sperimentatore o a hi ne fa esse uso la possibilità di manipolarne e

ottimizzarne le funzionalità.

Uno degli aspetti positivi dei random laser è he il loro osto di produ-

zione è esiguo e ri hiede una te nologia relativamente sempli e. I metodi

56

Page 62: Realization and characterization of Random Laser

ad alta pre isione impiegati per la reazione di mi ro avità, utilizzati per

esempio nei diodi laser, non sono ri hiesti a tale �ne. Inoltre, la possibilità

di produzione su larga s ala, di poter avere ampioni operativi a lunghezze

d'onda spe i� he, l'elevata e� ienza d'emissione, le dimensioni ridotte, la

versatilità di forma e la fa ilità di adattamento, ompatibile alla più sva-

riata lasse di substrati, sono tutte aratteristi he he promuovono grandi

prospettive appli ative.

Negli anni, sono state avanzate proposte per svariati impieghi e usi. Ad

esempio, si potrebbe pensare di sfruttare la versatilità di forma dei sistemi

a random laser, preparando una sospensione di parti elle, al �ne di poter

disporre di queste ome materiale base per la reazione di verni i o rive-

stimenti da adattare a super� i di forma arbitraria, on interessanti poten-

ziali appli azioni nel ampo dell'illuminazione ambientale, in parti olare per

l'illuminazione stradale mediante un impiego diretto sul manto stradale. Op-

pure, lo stesso me anismo, potrebbe essere adottato per il ri onos imento e

l'identi� azione di spe i� i vei oli, imbar azioni, mezzi volanti o addirittura

satelliti.

La termosensibilità è già stata ampiamente des ritta nei paragra� pre e-

denti e da questa proprietà �si a è possibile ri avare moltepli i interessanti

appli azioni, tra ui la s ansione termi a di ambienti ostili a indagini in

situ, mediante la ri ezione remota di uno spettro d'emissione laser sensibi-

le alle variazioni termi he, proveniente da grani di sistemi a random laser,

introdotti nell'ambiente, i quali fungono da sonda.

La ombinazione di lo alizzazione e azione laser è parti olarmente inte-

ressante poi hé ogni sorgente individuale random laser genera uno spettro

di emissione uni o in funzione della spe i� ità dei modi elettromagneti i

lo alizzati di ogni ampione. Le ompli azioni legate agli e�etti di un om-

portamento aoti o, onnessa alla ompetizione otti a dei modi, potrebbe

suggerire potenziali impieghi nel ampo della odi� azione di oggetti e dispo-

sitivi e della rittogra�a per la protezione di do umenti e oggetti di valore,

mediante l'utilizzo di pi ole quantità di sorgenti random laser he si eleva-

no al grado di segno parti olare o, se si vuole, impronta digitale dell'oggetto

in ui sono introdotte, esibendo una eventuale uni ità della hiave di de o-

57

Page 63: Realization and characterization of Random Laser

di� azione degli oggetti manifestata dall'uni ità dello spettro di emissione,

visibile solo se sottoposti a una spe i� a sorgente di illuminazione.

An he la modulazione delle proprietà otti he per mezzo di ampi elet-

tri i, ome già osservato, ha il suo spazio funzionale. Tra le proprietà he

rendono un random laser diverso in onfronto ai laser onvenzionali emerge

la sua distribuzione angolare del fas io laser in us ita. Questa può spaziare

su un intero angolo solido ed è legata alla formazione di pseudo avità di

ampli� azione distribuite asualmente nel mezzo, manifesto di una ominidi-

rezionalità di di�usione fotoni a, riverberata an he in us ita. Spesso, questa

pe uliare aratteristi a è sfruttata per ottenere delle rivelazioni di immagi-

ne distribuite uniformemente, altre volte però si ha bisogno di polarizzare

la direzione di us ita del fas io. Tale direzionalità può essere elettri amente

manipolata realizzando, per esempio, dispositivi random laser da dispersione

di ristalli liquidi in polimeri, ottenuti in�ltrando go e di ristalli liquidi in

una matri e polimeri a on l'aggiunta di oloranti organi i. L'anisotropia

dei ristalli e le proprietà birifrangenti sono aratteristi he, ome si è già

sottolineato, he modulano i pro essi di interferenza e on�namento della lu-

e e, allineando opportunamente i domini ristallini on un ampo elettri o

esterno, è possibile ottenere una di�usione del fas io laser quasi bidimensio-

nale on il onseguente risultato per ui il fas io us ente è polarizzato, la ui

polarizzazione è ontrollabile manipolando il solo ampo (�gura 3.1 ).

58

Page 64: Realization and characterization of Random Laser

Figura 3.1: Lo s attering multiplo è dovuto alle pi ole go e di ristalli liquidi (sfere

aran ioni) in orporate nella matri e polimeri a. Le go e ontengono olorante per ot-

tenere sia ampli� azione he azione laser. Se il ampo elettri o è appli ato in direzione

verti ale, le mole ole del ristallo si allineano lungo la direzione del ampo ( ome mostrato

nell'inset ingrandito) e il pro esso di s attering diventa altamente anisotropo. Il valore

elevato di anisotropia innes a un pro esso di di�usione quasi bidimensionale.[7, Wiersma

- Fig. 8b℄

In�ne, re entemente, sono state avanzati propositi appli ativi an he in

diagnosti a medi a. Te ni he ome l'analisi dell'onda di densità fotoni a [7℄

e la spettros opia ad onda di�ondente, basate entrambe sulla onos enza dei

me anismi di s attering multiplo nei sistemi disordinati, hanno già provato

il loro valore nella aratterizzazione dei tessuti biologi i e nel monitoraggio

del �usso sanguigno durante le terapie o gli interventi hirurgi i, mediante

l'aggiunta di un numero esiguo di nanoparti elle nel �usso e la rivelazione

della loro emissione laser in funzione, ad esempio, della densità di parti elle,

valido indi e della presenza di ostrizioni o allargamenti dei tubi di �usso.

Sono stati fatti, inoltre, passi avanti in una potenziale te ni a diagnosti a

per la mappatura dei tessuti biologi i, on la parti olare possibilità di di-

s riminare tra tessuti sani e tessuti alterati, di ui nel paragrafo seguente si

riporta una mappa dei risultati ottenuti.

3.1.1 Mappatura dei tessuti biologi i. Dis riminazione tra

ellule sane e an erose

L'emissione laser proveniente da tessuti potrebbe sembrare un fenomeno am-

biguo, dato he le ellule solitamente non si ollo ano nelle liste dei materiali

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Page 65: Realization and characterization of Random Laser

laseranti. Infatti, generalmente i tessuti non emettono lu e, tanto meno nel-

la forma onnessa all'emissione stimolata. Ad ogni modo i tessuti biologi i

possono essere manipolati al �ne di ostituire dei veri e propri dispositivi la-

ser he emettono radiazione oerente, quando imbevuti di oloranti organi i,

poi hé le ellule rappresenteranno i entri di�usori e il olorante, il mezzo

di guadagno otti o. In questa direzione, lo sviluppo delle proprietà laser dei

tessuti si fa interessante quando i ampioni analizzati sono tessuti umani

sani e maligni.

Le ri er he ondotte da Polson et al. [24℄ hanno attenzionato l'analisi

di tessuti massi i umani, ottenuti dallo stesso paziente, pre edentemente

ibernati e diagnosti ati da un patologo ome sani (GU) o an erosi (CA). I

ampioni, imbevuti di rodamina 6G e s hia iati tra due vetrini di mi ros o-

pio, sono e itati on lu e pulsata proveniente da una sorgente laser Nd:YAG

on lunghezza d'onda d'e itazione a 532 nm, impulsi da 100 ps a un tasso

di ripetizione di 800 Hz. In �gura 3.2 (in alto) sono riportati gli spettri

di emissione laser provenienti dai tessuti sani e malati. Queste distribuzio-

ni, però, po o di ono su un possibile fattore di demar azione delle sorgenti

spettrali, ioè mediante questo tipo di analisi non si è in grado di ri onos ere

tratti distintivi omportamentali degli spettri he possano fungere da indi e

del grado di anomalia ellulare. Partendo dal numero di onteggi in funzio-

ne della lunghezza d'onda, ottenuto dall'apparato di rivelazione fotometri a,

attraverso l'appli azione di metodi numeri i, si passa agevolmente ai valori

assoluti delle trasformate di Fourier degli spettri ottenuti, restituendo un an-

damento in intensità dello spettro. Già, questa te ni a permette di ottenere

informazioni ragionevolmente più o ulate al aso, in parti olare mediando

su diversi spettri di emissione è possibile ri avare un andamento dei pro�li

spettrali he dipende dalle proprietà strutturali dei ampioni. I tessuti sani

presentano una distribuzione ellulare generalmente ordinata in posizione,

forma e dimensione, ontro una distribuzione irregolare di ellule deforma-

te di dimensioni diverse nei tessuti maligni. Mediando su diverse emissioni

spettrali dello stesso ampione, allora, l'emersione di pi hi ristretti e intensi

avrà luogo solo nel aso in ui le dimensioni ellulari siano mediamente ugua-

60

Page 66: Realization and characterization of Random Laser

li, poi hé gli e�etti di s attering mediati onvergeranno verso un ondiviso

valore medio. Qualora, sia vigente una distribuzione anomala in dimensione

degli s atterers, gli e�etti di interferenza potrebbero risultare mediamente

nulli, on onseguenti omponenti delle trasformate di Fourier dell'emissione

laser fortemente indebolite. In �gura 3.2 (in basso) è riportato l'andamento

dei valori delle trasformate di Fourier dei rispettivi spettri di emissione laser,

dove sono osservabili pi hi di intensità più estesi e intensi per (GU) rispetto

a (CA).

Utilizzando questo nuovo fattore dis riminante tra emissione laser pro-

veniente da tessuti (GU) e (CA), è implementato un pro esso di mappatura

fondato su due fasi: ra olta e analisi dei dati. Il primo passo è ultimato me-

diante la ra olta degli spettri di emissione laser, ad energie di e itazione al

di sopra del valore di soglia, in modo lo alizzato a passi di 0.05 mm fa endo

s orrere longitudinalmente un ampione di 5 mm, ottenendo ir a 100 di�e-

renti siti di emissione dallo stesso ampione. Mediando sulle trasformate di

Fourier di ogni spettro ne si al ola un valore medio (riportato in �gura 3.3),

ultimando osì il pro esso di analisi dati. Come illustrato, il metodo di de-

mar azione oggettivo tra tessuti (GU) e (CA) ri er ato non è imputabile ad

una sempli e omparazione globale degli spettri in �gura 3.3, ma piuttosto

ad una visibile preponderanza nei tessuti sani (GU) di omponenti delle tra-

sformate di Fourier intense e al tempo stesso numerose, ontro un evidente

numero esiguo di omponenti intense e vagamente di�use nel ampione dei

tessuti an erosi (CA). Questo tipo di te ni a, estendibile ad una mappa-

tura bidimensionale, piuttosto he monodimensionale, ome quella trattata,

aprirebbe la strada a metodi diagnosti i po o invasivi e si uramente più

pre isi.

61

Page 67: Realization and characterization of Random Laser

Figura 3.2: In alto, a sinistra. Emissione laser proveniente da tessuti sani (GU).

In alto, a destra. Emissione laser proveniente da tessuti an erosi (CA). In basso, a

destra. Valore assoluto della trasformata di Fourier dello spettro d'emissione da (CA). In

basso, a sinistra. Valore assoluto della trasformata di Fourier dello spettro d'emissione

da (GU).[24, Polson - Fig.1 e 2℄

62

Page 68: Realization and characterization of Random Laser

Figura 3.3: Media della trasformata di Fourier per 100 spettri di emissione laser. (A)

è riferito ai tessuti an erosi (CA), (B) a quelli sani (GU).[24, Polson - Fig.3℄

63

Page 69: Realization and characterization of Random Laser

Con lusioni

La natura ompilativa di tale trattazione ha permesso il per orrimento, più

o meno approfondito, degli aspetti fondamentali onnessi alle ause e agli ef-

fetti orrelati alle strutture disordinate. Delle soste lungo il per orso hanno

dato adito all'esplorazione delle proprietà otti he di tali sistemi, evidenzian-

do sorprendenti risultati sui pro essi di delo alizzazione e lo alizzazione delle

onde elettromagneti he propagantisi nel mezzo, on ragguardevoli traguardi

nello studio dei fenomeni di interferenza e della loro in�uenza sulle proprietà

�si he globali del sistema. Non tras urata è stata la potenziale interazione

di tali strutture on l'ambiente esterno, al �ne di ri er are i possibili e�etti

he la variazione di proprietà �si he ma ros opi he potessero indurre sulla

fenomenologia del trasporto fotoni o nel mezzo materiale. Un imprinting

sugli aspetti teori i e sull'evoluzione dei modelli, atti a spiegare la dinami a

dei me anismi di lo alizzazione e di formazione dei random laser, è stato

fornito, rimandando ad ulteriori approfondimenti l'a uto lettore, he trove-

rebbe si uramente più ampi stimoli e hiarimenti attraverso una trattazione

matemati a più esaustiva e ompleta. L'interesse è stato, inoltre, devoluto

a una presentazione ompatta dei metodi di fabbri azione e di al uni dei

tanti dispositivi random laser ottenibili, in modo da avere un panorama non

dista ato dall'aspetto te ni o, ma he ne ontempli inve e la funzionalità,

amalgamando osì una visione teori a ad una più prati a e vi ina alle te no-

logie proposte da tali sistemi. In�ne, e non per questo meno interessante, è

stata fornita la possibilità di a�a iarsi ai propositi appli ativi elaborati negli

ultimi de enni, ontestualmente ai random laser, in modo da porsi nell'otti a

di un ambito in fase evolutiva, he, sebbene nas onda an ora pare hie �ne-

64

Page 70: Realization and characterization of Random Laser

stre, velate da una �si a dei pro essi ben assodata, ma an ora in res ita, si

prospetta essere ri a di ulteriori sorprese in un futuro non troppo prossimo.

65

Page 71: Realization and characterization of Random Laser

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lasing emission spe tra�, Journal of Opti s 12(2010).

68

Page 74: Realization and characterization of Random Laser

Ringraziamenti

Il apitolo �nale di questo lavoro lo dedi o alle persone he ne hanno permesso

l'ideazione, la stesura e l'ultimazione.

Vorrei innanzitutto ringraziare il mio relatore, Fran es o Priolo, la ui

passione e grinta e il ui impegno, sempre ardenti e presenti nel suo lavoro,

mi hanno ispirato e stimolato per un osì duro e impegnativo per orso. A

seguire, ringrazio la mia famiglia, mio padre e mia madre in primo luogo,

senza le ui attenzioni e il sostegno, non avrei potuto dedi are osì tanta de-

terminazione alla realizzazione di un lavoro osì lungo e fati oso, per essere

stati la mia bussola quando ho smarrito la strada e per avere illuminato gior-

nate altrimenti buie. Ringrazio i miei ami i e i miei olleghi, la mia se onda

famiglia, nella quale ho trovato il onforto e il sostegno quotidiano ne essa-

rio ad ultimare il mio lavoro e una valida ri ompensa a giornate tediose e

altrimenti povere.

In�ne ringrazio tutti oloro, he tra le righe avrò forse dimenti ato, ma il

ui ontributo non è meno importante, poi hé hanno ondiviso il loro po o

tempo on me e hanno dimostrato una disponibilità he ben po hi mi hanno

saputo dedi are, on il quale lavoro spero di poter ripagare i loro sforzi e il

tempo dedi atomi.

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