Influence of Substituents in Nitrogen Atoms in Macrocyclic Polyamine Incorporated into Poly(vinyl...

Preview:

Citation preview

�������� �� ��� ������ � � ������ ����� � ��������� ������� �� ������������ ��� ������ ��� ����� ��� ���� �� � � ������� �� ��� ������ ����� � !������� �� ��������������

������ �������� � ����� ���������� � ����� ������� � ���� ������� �� ���� ������������� ��

������ ������������� �� ��� ����� �� ����!��������

� ������� �� ����� ���������� ��� ���� ������ ������ ����� �� ������� ����� ��� ������ ! "��#���� �������

�����$ ����%�&����'��#(#'���'���#���'���� ������� �� �������� )������� ������ ����� �� ������� *����#�%� !!�+,� ������,,! -������ ��������� -����� .��/����� �� �������0�� 1������� �� )�������� 2��%���%�0� 3� ������44! -������ ������

���/�$ 1��(� ,5� �666

����� /�����$ 7���� ,3� ,���

�������

8� � ����� �� ����� �� � ���� �� �� 0������� �� �� �0���/ ������������ ������ �� ���/�� �������� ��(���� (��� ������������� ������� �9������ �� �� ����� �� ����� �������9�(�#� ������' �� �8��:7 ���;�� �� �� ��(���� ��/���0������������ � ��0� ��;���� ��� ������ ���% ���� �� �<�� ������� (� ���� �������� ������' �� �(������� �� �� ���������0� ����� �� ���� ������ �����0�� ��=�� �� �� ������������ ������� ��0��� 0������� �� ��(���� ���� �9����� ������������ �������9�(�#��' �� �����(� �������� �� ��0��� 0������� �� �������'

"��#����$ 89������� �������� ��<�� ��(���� ������ �������� ������� 1������9�(�#� ������� ��0��� 0������� ��������

%& ��������� ��

�� �/������ �� ����� ������������ ������ ��� ����������� ��� (� �� ��������0 ���% ���� �� ���������� ����� ��/��� ����������� ��� �����������'

��� ��� ���/�� ����� � �##���0 ���(��$ ��� �� ���� ������9 (��� �� ���� ��� � ����� 0�� ��� �(�<����0���� � ����0 ��������� �� �� ������� (��� �� ������� ����� ��� �� ��������0 ��������> ��� �������� ������� ��(��� ��������� �� ������ (� �����0� ��������/ ������ (� 9�����' ��� ������ ����� ����?/�����������@ ?�A)@ �����9 ��<�� ��(���� B�C4D� ���0����E���0�� ��� ��������� B D ��� ����� (����� /����� B5D'

E��� �� �� ;����0� �� *���� � ��' B6D ���� ������������������� ����� ���(� �����9� ���� ����� ����������������� ���� ���� �� 8� �� ����� �8 �<�� ���������.�#��� � ��' ��/ �/���� � ������������ ����� �������������� �� ����� ������ B��C�3D' ��� ��/ ���� ������<�� ��(���� ����������� ���� ���������� ��������� ���(� �� 0���� � �����/ ������� ������ �� �� ����� ������������� ����� ���/���/�' �� ������������� ������� ���� ����������� ��������� �� ���� �(����� �� ������/�� ���������% ���� �� �<�� ����' ��� ���� ������ �� ����������/� ��� 0��� � ��� ����0 ��� �����������'

������� (��/����� ������ ������� �� ��������� ������� ��� ���� (� �(��/� ��� �A) �����9 ��<�� ��(����(��� �� <�������� ������� �� ���������� ����� �����(�� �� ��/����(� ����0 �0������ �� �8 B�,C�!D' � ��������������� ������ ����� (� � ���� �� ��������� ����������� ������ ���� ��� � ������� ���% ������ ����� ���� ��������#�� (���������,��������4 B�+D'

- ��/ ������ �� � ���������/ ���� �� �� ��=�� ���� �(������� �� �����0� ����� �� �� ����������� �9����������������� ���� �� ��<�� ��(���� �� �� ������/��� ��� ��

�����/��� �� ���� ������ ������� �������9�(�#� ������'�� ������� �� �� ���� ������ �� �� ���� ���� �� ���������� �� ��0� �'

2����0� ����� �� ��0��� % �� �(������ (� � ���0 ��%�������� ����� �� ��0��� ' �� �(������ �������� �� ���������� ���(�9���� 0��� �� �� /������� �� �� �����0� �����'

'& (���� ������

'&%& !�������

E��?,������9��@ �������� BFF������� �������GG ?1"�@D� ���� � ��(��� ���/��� ��� ����?/���� �������@ ?�A)H��/ � ����@� �� �� � ������ �����9� �� ������� ����

�36

��0' �' ������ �� �� ����������� �9������'

:������������� ')))� �,� 2�' � � -��:I�A)8 A���0 J�(8� 1�46!46 -������ ,��� ��!���36 K��K� ��C�36 L� '+��'+���

-�%� �� )������� M����' �!��� ���� ��� "��#������ ���������9�(�#�� ������ ����� ������ ����� ��� ?$�B,�������9�����D�����#���� ��B,������������ ����D@ ?8:�:� (���@�� ������� ���� ��0��� ������ )�'� ��#���N� ������'

������������� ��� ������� ���� �")8�J������ ���������� ��� �������� ���� ����� 2�"8 O�� (��� �' �� ������������ �9������ ?��0' �@ �� �������#� ��������0 �� �������� ��/����� ������ B�4D'

�� �� ������ ��� (��� �������� �� ������ ���������#� ���� ���� � �������� �� �5',7��� ��� ��(((�� ���� �����0� ��� 3����' O�� (��� �������������������� �� ��%� �� ���� �� ������ ������� ����������� �9�������'

'&'& (�������� �������� �� ��� ������ �� ������������

�� ����������� �� �A) �����9 ��<�� ��(���� (��� ���� ����������� �9������ �� �� �������$ ���'P ����� 44P1"�� 33P �A)' �� ��������� �� ������/� �� ��' ,�������� �������� �8�' �� ������0 ������� ��� ����� ���� �0���� ���0 �� 3��� �� ������ ��� ��� ��� �������0 ��� ,! � ������� /��������� �� �� ���/��' �� ������0 ��(��� ��� ����� ����� �� � ������ 0� 0)� ������ (���' ��FF���/��GG ��(��� ��� ������ �� �� ��� ���� (� �������� ���� �������'

�� ��(��� �������� ��� ����� �� ���� �������?��' ,� �)@ ���� � �8 ��� ������ ��8 33"�' E��� ��� ���� ��������� �� ������� �� ���������� ��� ��' , � ���'�����,7 (��� ������� ?�� ���������� �8@'

�� ������ ��� ��� �� �������� �������� ��� ���������$

0� 0)� � ���� 7 *)� ���(��� ����� ������� ��7 )83)""�� � 37 *)� � 0� 0)�

�� ���� �� �� �8 �� �� ��(��� �������� ��� ����� (������0 � 2�"8 �������� ���������0 �'�����,7 2�,�"!� �� �������� �� �'�����,7 8,�"!' �� ������������ �����/���

���;����� ?�7�7 �E @ �� ������� (� �� ������ ��������

����� ?7�7@ �� �� ��9� ��������� ��������0 �� .�#��� ���' B� D' �� ��������� �������� �� �������� ��� �8�� ��� ���0 � 7���� ����� 3++ ��� �����#�' ����9������ ��� ������ �� �� �'��7 2�)� ���� �� ��������0������������ �� �������' FF(���%GG 9������� ��������(�������������0 ��������� (� ���� ���� ������������������� ��� ���� ���'

*& !������ ��� + ����� ��

�� �(����� �� ������ ���% �� � ������������� ������� �� ������������� ��������� �� �� �� ������ ����� �� ��<����(��� �������� ������0�����0 ��� ���� �� ����� ��������������'

���� �� ������/��� �� � ������������������0 ������ �����( ������ (� �� ��;���� �� �����0� ����� ���� �� ���� ���������' ������� �� ���;�� �� �8��:7 ��� �� ��(�������������0 ��0��� % �� ' �� 9�����' �� ����� �� ����� ����0� ,'

�� ���� �� �� ��/� ��� (��� ��(���� �� �������'8��/�� ��� �� � ��0��;���� ������� �� �� �������� ����0�/��$ �33�A ��� �� ��(��� ����������� ���� ��0��� % ���� �8 ���0 ���� !'+ �� ��'� ��� ,3!�A ��� �� ��(������� ��0��� '� (� ���� � ���0���� ���� �8$ ���� 3'5 �� ��'�' �� ������0 ������ ���� ?�8� !@� � �/������ �� ��/� ��������0�8��:7 ���;�� ���� �� �0���/ �������� ��� �(��/�� ���(��� %��� �� ��(����' �� ����� ��� ���� �������� �� ��������� �������� �������0 �� ��� �8' �� ���� �� ��/� ��� E �� � �8 ���0 �� !'+C4'� ��� 5'5C��'� ��� ��(��� %���� 3'5C4'� ��� '5C��'� ��� ��(��� '� �� ���� �� �� ���������� /�� ��� ����/���� ������� ��������0 �� �� 2����<�����' ���� �� (��� �� ������/ ���% �� ������� ������ �<�� �� �� ��(��� ���� (� �� �������� ���� �� ����(��� �����' �� (��� ��/� �� FF�����GG ��� �(��/��(� �� ������� �8 ���0�$ ���� '+ �� 5'5 ��� �� ��(��� ������0��� % ��� ���� 4'� �� '5 ��� �� ��(��� ���� ��0��� '' ������� �� ��� ��� FF������GG ��0�� ������� ���� �� �������� �� �������� ����������� �� � 0����� ��' ��� �� �� ������� ������ ��� ���� ������' ������ � ������� ��;���� �������0� ����� ���� �������� �� ������� �� ������� (� ��������� ������ ������� ����� ���' ��� �����0� ����� �� ��������� ����� �� �� �� /������� �� �� ��� �������� ���0������� �� ��� ����� ��/ �� ��� ��0�(��� ?��0� �@' �������� �� ��/���;������ �� ���� ��;���� �� �������'

������ ���� �������� �� �� ;��� ������� �� ��������(���� � ��������0� ������ �������0 �� (�����0 �� ���9� ������' ���� ��� �� � ������� �� �/�� �� �������������� ������� �� �� (���� �� �� ��� ����� �� �� �/� �� ����� ��<���(��� �� � ������� ���� ( ������ �� �� �������� �� ���������� �����������' �� ������� �� ���� �� �� ���������/� ��� ��� ��0��� �� � ����<�� �� �� ����� ��������� �(������ �����0� �����' �� ���� �� ��/� ��� ����(��� ���������0 �������� %� �� ����� �����0� ����� ���(������ (� ��%�� ������� ��� ���� ���� �� �� ��� �� ����(��� ���������0 �������� ' �(������ ���� �� �(�������� ���� ���(�9���� 0��� �� � �������� �� �� ������� �������0� �����' �� �9�0� ���� ���� 0��� ���(���#� �� �������0 �� �� ��������� �����0� �����' ���� ���� �� � ��0����;���� �� ���� �������� �� ������� ������� ���� �� ��������� �(������ (� �� ��%�� �����'

��0' ,' �������� /�' �8 ��/� �(����� (� ������ ���������0 ��0��� %? � �@ ��� ��0��� ' ?E� �@ �� � ������ ����' )�/ ?)� �@ �������� ������ �� �� ��0���' �� ������� ��������� ��� �'��7 8,�"!'�� �8 ��� ��O��� (� �� �������� �� 2�"8 �<�� ������� ����������0 �'��7 2,�"!'

�365 �% �������� � ��%

:������������� ')))� �,� 2�' �

��0' 3' �������� /�' ������������ ��/� �(����� (� ������ ����������0 ��0��� % ��� ������� ? @� ��������� ?E@ ��� �����<����� ?)@'7���� �� �'��7 ������ (��� ?�8 !'� ��� 4'�@ ��� �� �'��78:�:� (��� ?�8 5'�@' 7�� /�� ���� ��� ���������H ���������/�������$ �� ���+� '

��0' !' �������� /�' ������������ ��/� �(����� (� ������ ����������0 ��0��� ' ��� ������� ? @� ��������� ?E@ ��� �����<����� ?)@'7���� �� �'��7 ������ (��� ?�8 !'� ��� 4'�@ ��� �� �'��78:�:� (��� ?�8 5'�@' 7�� /�� ���� ��� ���������H ���������/�������$ ������4�5'

��=�� �� �(������� �� 2����0� ���� �366

:������������� ')))� �,� 2�' �

��0�� 3 ��� ! ����� �� ������������ ������ ����(���� ��/���0��� ������� �!��� ���� ��� "��#��������9�(�#� ������ �� ��� ���0� �� �8$ !'�H 4'�H 5'�' ����0��� ������� ��� (��� ���� �� ��(����� ��� �(��/� ����!�������� �9� (� ���� ��� "���' �� ������/��� �� ����(���� ��� ���� ������� ���� �� ������ �� �� �8/�� ��� ��� �� �� ���0� ������ ?��0�� 3 ��� !@' ������������ ���� ( 9������ (� � ����������� (��� ����0��� 0������� (� �� ��(��� ��� � ������ O����� ������ ��0���� ���� �� �� �<�� ��' -��� �� ������ �� �8��� ��0� �� �� ������ ������� ���� �� ��0���� ���� ���� ��(�% �<�� ������� ������' ���� ���� �� �� ������ �� �������������� ������'

�� �����/��� ���;����� �� �� ������� ��� ���� ��������� (� �� ������ �������� ����� B� D ��� �������� ��(� �' �� ������ ����������� ���� ��0��� % �� ����������#� (� � ���0���� (��� �����/��� ��� ������� �� ������� �� ��� ���� ������� ���� ��� "���� ������� ������ ������ ����������� ���� ��0��� '' ���� �� ����������� ������ �0��� �� �����<����' �� �����/��� ������� ��0�� (���� (� �� ������ ���(���#����� �� �� ���(�9���� 0��������� �� �9����� ''

�� �����/��� �� ������ ��/���0��� �� 0�/��� (� ��������� ��� ������������� �� �� ���0� ������' J������� ����0�� �� ������� ��� ������������ �� �� 0��� �� ���0� �������������� ������ ���� ��� �(��/�'

�� �������� �� �������� ��0��� 0������� (� �� ������(��� �� �� ����������� ��������� �������� (� ����������� ����� ��� �� ������������ ������'

�� ���;�� ���� ���������� ��������� �������� �� ���������� �� �� ��(��� ���������0 ��0��� % ��� �� �8 /������ ����0��0 �� ������� ������������ �� �'�����,7 ���'��7 2�)� �� �������' �� ����� �� ������ �� ��0�+' ��' �'3 ��� �� �8 ����0 ��� �(��/� ��0��� ���� ����������� ������� ������' �� FF(��%0����GG 9������������� �� ��(���� ����� � �0��0�(� �8 ����0� ���� �'���� ?��/ E� ��0� 4@' �� �8 ����� �� �'��72�)�� �'��7 ������� ������� ��� ���� �(��/� ���� �����0��' ,��0 �� �� ��(��� ���������0 �������� %' ���5����� �� �8 ����0� ��' �'3 �� � ��� ?��/ E� ��0� @' ��������� 9������� ������ �� ��(���� ����� /�������� �8 ����0 ?��/ � ��0� @'

�� �(�/ ����� ���;��� �� ��������� ���� �� 0��������� �� ������� ������������ ������ �� �� ��(��� ������������ ���� �������� �� �� ����� �� �������9�(#����/���/�� 9�����0 �� �� �<�� ���� �� �� ����� ����������� �� �� ������� �� 8� ���� �� ��0���� ��(��� �������� �� �<�� (�%' �� ������������� ������� �� �� �9������ ��(���� ��/���0��� �� ���� /�� ���� ?�� ������@������������ ��0��� 0������� ��� � ���% �� ��������' ����

��(� �' ������������ �����/��� ���;����� ?��0�7�7��������E@ �� �� ��(��� ������� (��� �� ����������� �9����� % ��� ' ��0��� ���� ����

������������ ��������� ?���@ ��� ��������� ���;����� ?��0����@ ��� �������9�(�#� 0���' ������������ �����/��� ���;����� ?��0 �7�7��������E@

�� ������� �� �'�����,7 ������ (��� �8 !'� �� �8 4'� ��� �� �'�����,7 8:�:� (��� �8 5'� (� �� ������ �������� ����� ?7�7@B� D �� �� ��9� ������� ���� �'�����37 ������� �� �� (��%0����' ��0 ����$ ��������� ���;����� (��� ������� ��� ���� B�5DH ���$ ����������������H �$ � ������/ �������� ����0 ��� �(��/�'

��0��������!���&

'������ � '������ �

()�� "� *%+ "� ,%+ "� -%+ "� *%+ "� ,%+ "� -%+ "�� ��. ���

)������ � � � � � � 6'34 �'6+��������� B�D ��' 5� �'�� ��'53� �',� ��'54� �'�4 ��'3�� �'�5 ��'44� �'�3 ��',3� �'�6 6'!! �' 68����<���� B(D ��'+6� �'�, �,'��� �'�� ��'43� �'�� ��'�6� �'�! � ��' 3� '�� 6'6� �'++

B�D ��������� ������������ �� �� (��%0���� ������� ��� ����0� � �� +'�����37H B(D �����<���� ������������ �� �� (��%0���� ���������� ����0� � �� �'�����,7'

��0' +' �������� ?���@ ��� �8 ?���@ /�' ������������ �� �������'7���� �� �'��7 2�)�' 7�� /�� ���� ��� ���������H ���������/������$ � �',�AH � �'�� �8' )�� ����(��$ 0� 0)� ?��'@H 0����������� ��� ��� ������� ���� ��(��� ���������0 ��0��� %'

��0' 4' �8 /�' ������������ �� �������' 7���� �� �'��7 2�)�'7�� /�� ���� ��� ���������H �������� �/������$ � �',�AH� �'�� �8' @ ���� ��(��� ������ ���������0 ��0��� %H E@ ��������(���'

�!�� �% �������� � ��%

:������������� ')))� �,� 2�' �

��0�� ������� ���� �� ���0������ ������ (��� ����������������� ��� ����� �������9�(�#� ������ ����� �� ���������' 8��/�� � ����� ���0 �8 ����� ?�', ��� �� ,��������@ ��� ���������� �� �� �9���������������0��(��� (� �� ��������0 ������������ �� �� ������� � �����,7� ��0�� �00�� ���� ����� ���� �� ������� ����������� 9�������� ������ �� �������9�(�#� 0��� ���� ����(��� (�% ���� ���� ( ��/��/�' �� <��������/ ���� ���� �(�/ ���(�� �� �� ���0��� �� �� ��(�������'

�� 0���� ���� ��� �� ������� ������������ ������ ����(���� ����������� ���� <�������� ������� ����� ������������� ��������� ������� �� ����� ������� ����������� �����(� (� .�#��� � ��' B�,� �3D' �� �� ��� �� <��������� ������� ����� ?Q�R�@ �� �� � ������ ���� ���� ��(���� �� ���������� ���� ����� 0��� ����� ��� ������0� (��� ��������� (��� R� ��� �� ������ ���� ��������� 0��� B�3D' -����� ��� �� �������� �� ��� �������0� (��� ��0�� ( ����� (� �� ���������� �� �� �9�0������� �� ���� ���� �� ������� 0�� ��� � �����0� ������ ��������� ����' ���� �� ��0���� �� ������������������ �� ����� ������ �� <�������� ������� �������(��� �� 0�/��� (� �� �����9����� ������ �� ���0������� ���� �� ������� ��������� R�' -����� �� �� ����� ������������������0 ��(���� ��� �� ��������/ ����� �����0� (��� ������� �� ��/��/�� �� (������� �� �����0������ ���� �� ���� �� �=��� �� �� ���� �� �� ��0���� �������������� ������ �� ����� ������'

�����(� ���������� (��� ������ ��� ��������� ���������� �� �� (���� (��� �� ��0���� ��� �� �<�� ������ ��������� �� ��0� 5' �� ;��� ��� ������� �� 9�������� �������� ���� �� �<�� (�% ���� �� ��(��� ����' 29���� ���������� (��� �� ������ �� ����� ���� �� �9�0����� �� �� 0�� ����� ���� ������� �� �������� ���� ���� ������� �� � �����0� (��� (��� ���'

�� ����<�� �� ���� ������ �� �� ����� �� �� ������������ �� �� �9�0� ���� ��� � ��������� �� 8��" (���

��0' ' �8 /�' ���' 7���� �� �'��7 2�)�� �'��7 �������' @������ ��(���H E@ ���� ��' ,��0 ��(��� ���������0 ��0��� %'

��0' 5' �� ���� �� FF�����0��GG ���������� (��� �� ��������� �������� ��� ����� ���/���/� �� �� �������' �@ :9�������� �� �������������� ���� �� �<�� �� �� ��(��� ����H ,@ �����9����� ��� �����0� (��� ��������� (��� ���� ��� 0��H 3@ ������������ �� �����0�� �����9 ��� ����������� O����� �� 8R ���� �� �<�� (�%'

��=�� �� �(������� �� 2����0� ���� �!��

:������������� ')))� �,� 2�' �

��0� �� �� ����� 0���' �������� � �� �� ��������0 ��0��� ���/������� �� ������ �� �� �������� �� ������ �� ����������� ���� �� �����9 ��� ���������� �� 8R ���� �� �<��(�%' �� ���� �� ���� ������ �� � �������0 �� �� ��(�����������' -���� �� 9�������� �� ������ �� ��%�� �� ���� ������� �� �� �������� (� �� �� ��(��� (�% �� ���� �� ������������������ ���� �� �����0�� �����9 ��� ����������� 8RO����� ���� ���(�(�� ��%� ���� �� �� �������'

�������0 �� �� ������� ����� �� �����0�� ����������(��� �� ������� ���� �������� ���� �9�0� ����� �������� ����� ( �(��/� ��� �!�#������� �� ����� �������� �� �9�0� ������� �� �� ��0��� ��� ��� ��(������������0 �9������ ���� � ���� (�������' ���� ��%� ��������� �� � �����0� (��� �� �����' �� 9�����������(����� ����� ���� ���;��� ���� ���������' �� ��(������������0 ��0��� %� ���� ���� (������� �� �����0� ������ ������ ��� ������/ �� �������9�(�#� ������ ���� ����(��� ���������0 ��0��� '� ����� ��� �����0� ����� ���� ���0�� (�������' ��� 9����� �� �� ������������ �� ���3 �����,7 �� �������� �� �8 5'�� �0���/ �������� ����0�<�����0 ���'�� ,'��A ��� 36'�� 3'��A ?��� /�� ������� ���������@ �� �(��/� ��� ��(��� % ��� ��(���'� ������/�� ?��0� 3 ��� ��0� ! @' J������� ��� ��� ���� �����#� �������9�(�#��� �� �� ��� �8 ����������� ����0���� 0����� (� ��(��� % �� ��0�� ���� ��� ����(��� ����������� ���� ��0��� '� ����� ��� �����0� ������(������ (� �� �(������ ���������0 �� ���(�9���� 0����� � ��������' �� �9�0� ���� ���� ���� 0��� �����0�� ���(����#� �� ��������� �����0� �����' E��� �� ����� �� ��0��� �� ������������ �� ��0�� ���� �� �� ��� �� ��(��� ������0��� %� ����� �������� �����0� ����� �(������ ���� (� ����%�� �����'

�� �����(� ������ �����0 �� �� 0������� �� �� ���������0��� �� ������ ��/���0��� �� �� ������������ �� �� �����9�� ��������� �������� ��� ����� ������� ������� �� ��������� ���� ����������� 8R O����� �� �� �<�� ����'���� ���� �� ����� �� ����0 ��������� (��� ����������������� ��� ��� ����������� ������ �� ��(��� �������'�� ��0� ����� ����� ( ������ �� ���/ �� ������ ������ ��0���� ��(��� ���� �� �� �<�� (�%� �� 0������������� (� �� (������� �� ���� ����� �� �� ��(��� ����� ������� �� �� ����� ������� 0��'

,& -������ ���

E��� �9������ 9����� ���� ( ������ �� � ���������� �� �� ������������ ����� ��� �� �����/ ������������ �� ������� �� �� ����� �� ���� �������9�(�#�������' �� ������/��� �� �� ����� (��� �� ���������� ��������� ���� ( �0���� (� �� ����0� �� ������ ������ �������0� ����� ���� �� ��������' "� ������ ���� ���;���

�� ��������� ���� �� ������������ ������ �� �� �����9 ���� ����� ������� 0�� ��� ��������� �������� �������������� O����� �� ���� ?8R@ ���� �� �<�� ���� ���������(� ��� �� ������� ������������ ��0��� 0������� ���� ������ �����'

.& ��/��#����������

�� ������ 0������� ��%�����0 �������� S(�0���E�#�N#%�� 1������� �� )�������� -����� .��/����� ���������0�� ��� ��� /���(� ���������� ��� ��� ���/����0 ����������� ��� ��%��0 �� �������� ���0 �� 7���� �����3++ ��� �����#�' ���� ���% ��� ������� (� �� ������� �� ����� ���������� ��� ���� ������� ������ ����� ��������� "��#��� ��� �� ������� �� �������� )������� ������ ����� �� ������� -����� ?"'�'� 7'�'@'

0& !���������

B�D 1'�' M���� J'M' 7����� M'1'�' ������� /����� %12%� 0+,� !36'B,D 1'�' M���� J'M' 7����� M'1'�' ������� E'M' E����� /����� %12%�

0+,� 6 !'B3D 7' �0������ �' 2�0������ 2' "������ �% '��������%1!��% %12,�

02,� �53'B!D *' *�O���� 7' �0������ I' .�#���� /���% ���% %12.� 0� ! 'B+D M' �#��� )' ��� ����% /�)��� & %11%� 3� � �'B4D )' :������������ :' E�%%�� �' E��%�� 7':' 7������� /���%

1!��% %110� ,-� �4,3'B D *' *������� *' "���� I' ����%�� I' ������ �'M' *����%� /�%

1!��% ���% %11%� 004� !!!'B5D *' *������� �"�% �% �!�����' %11)� *+� 3�+'B6D :' *����� ' -�����(� 7' *������ �% /�% 1!��% ���% %12*�

0+3� ,�43'B��D I' .�#���� 7' �0������ 7' *����%�� *' "�������� �� ���#

������5� '�������� A��' + ?:�$ :' ��0��@ %��N���� *����N?��0���� ����@� E����� ?"9����@� %121� ��' ,��C,3!'

B��D *' "�������� I' .�#���� �� &������� ���!����.�% 6)���#������ ��� /""�������� ?:��$ �'�' E�%� -':' 8��;��� 7'.���T�� :'�' E����@� 7���� 1%%�� 2� I��% %11)� ��' �C63'

B�,D �' ���� 8' ����%�� *' .�#���� �' *����� 7' *����%�� 'I������� R'7' ���� :' *����� M'�' ������ *' "�������� I'.�#���� /���% ���% %112� 0*� 56'

B�3D �' ���� 8' ����%�� *' ������ *' "�������� I' .�#���� �% /�%1!��% ���% %112� 07+� 3�!6'

B�!D �'E' 7�%��/� "'*' ������/�� A'7' �/��%�/� A'�' *���/��� �)������% '�����!��% %11.� 40� �+�'

B�+D I' 7�� ' J����� �'*' �������� 8' S����� 8'E' 7��%� M�'� &��#����% &��������% %11.� 0+� �+'

B�4D *'.' �������N�%�� *' �������N�%�� 7' ������#%����#� �' E�����#��)"����% 1!��% %111� 0+� ,��'

B� D I' .�#���� *' .�#���� 8' ����� �)� /""�% 1!��% %11.� ,2�+� '

B�5D ' ��� )' 8������ 1' :�%���� 1!��% ��5% %13%� 20� +,+'

�!�, �% �������� � ��%

:������������� ')))� �,� 2�' �

Recommended