Prompt gamma aktiv ációs analitika az Izotópkutató Intézetben

Prompt gamma aktivációs analitika az Izotópkutató Intézetben

Révay Zsolt, Belgya TamásSzentmiklósi László, Kasztovszky Zsolt,

Gméling KatalinMTA Izotópkutató Intézet

Nukleáris Kutatások Osztálya

1. 1. Mi a PGAA?Mi a PGAA?

A sugárzásos neutronbefogás analitikai alkalmazása

Neutronbefogás-legerjesztődés(-bomlás)Neutronbefogás-legerjesztődés(-bomlás)

1 H 1 20.0115

1.00794

2223–3 0.3326/0.3326b 82.02 b

1 D 2(12y)

2.0141

6250–1900 0.00052 /0.00052 7.64 b

Periodic Table of Elements for PGAA

2 He 30.00014 4

4.002602

– p0.007b 1.34 b

3 Li 67.5 792.5(0.8s) 6.941

2032–180 0.0381/70.5b

1.37 b

4 Be 9(1.5My)

9.0122

6810–1600 0.0058/0.0088b 7.63 b

Z El {natT1/2}A

abu(actT1/2) Aabu[m inorT1/2] atomic weight E1–det.lim(g) σγ,max/σcapture scattering

112 ·3 = 112 113 (T1/2)

isom er, =noσγ,max decay =3×107, 9 h),p,f (n,),

(n,p), (n,f)+(n,)

Det. lim. >1000g

100–1000g10–100g1–10g<1g

5 B 1020 1180[20ms]

10.811

478–0.015 716/764b

5.24 b

6 C 1299

131.1(5700y) 12.011

4945–5000 0.0026/0.0035b 5.551 b

7 N 14 150.37[7s]

14.00674

1885–1000 0.0236/p1.9b

11.51 b

8 O 16 170.038 180.2[27s]

15.9994 871–90mg

0.00018/0.00019 4.232 b

9 F 19(11s)

18.998

1633–2000 0.0096/0.0096

4.018 b

10 Ne 2091 210.26 229(37s)

20.1797 2036–800

0.0245/0.039b 2.628 b

11 Na 23(20ms,15h)

22.98977

472–50 0.530/0.530b

3.28 b

12 Mg 2479 2510

2611(9.5m) 24.305

585–800 0.032/0.063b

3.71 b

13 Al 27(2.2m)

26.9815

1779–120 0.231/0.231b

1.503 b

14 Si 2892 294.7

303.1(157m) 28.0855

3539–240 0.119/0.171b

2.167 b

15 P 31(14d)

30.9738

637–1000 0.079/0.172b

3.312 b

16 S 3295 33 344 360.02(5m)

32.066 841–100

0.347/0.534b 1.026 b

17 Cl 3576(300ky)

3724(0.7s,37m) 35.4527

1951–6 8.91/33.1b

16.8 b

18 Ar 36(35d) 38 4099.6(110m)

39.948 167–80

0.53/0.68b 0.683 b

19 K 3993 {1.3Gy}40

417(12h) 39.0983

770–40 1.38/2.06b

1.96 b

20 Ca 40 97 42 43 442[.5y ]

46[5d ] 48(9m ) 40.078

1943–110 0.352/0.431b 2.83 b

21 Sc 45(0.3s,84d)

44.9559

147–7 7.13/27.2b

23.5 b

22 Ti 468 477 4874 495

505(5.8m) 47.867

1382–9 5.18/6.09b

4.35 b

23 V 500.25 51(3.7m)

50.9415

1434–11 4.81/4.96b

5.10 b

24 Cr 504(28d) 5284

5310 542 51.9961

835–40 1.38/3.05b

3.49 b

25 Mn 55(2.6h)

54.9380

847–4 13.1/13.3b 2.15b

26 Fe 546(2.7y) 5692 572 58(45d)

55.845 7631–90

0.653/2.56b 11.62 b

27 Co 59(10m,5.3y)

58.9332

230–8 7.18/37.18b

5.6 b

28 Ni 5868 6026 611.1

623.6 640.9(2.5h) 58.6934

8998–40 1.49/4.39b

18.5 b

29 Cu 6369(12h) 6531(5m)

63.546 278–70

0.893/3.80b 8.03 b

30 Zn 6449(244d ) 66 28 674 6819(14h ) 70

65.39 1077–180

0.356/1.30b 4.13 b

31 Ga 6960(21m)

7140(40ms,14h) 69.723

834–40 1.65/2.75b

6.83 b

32 Ge 7020(20ms,11d) 7227(0.5s)

738 7437(48s,83m) 768(53s,11h)

72.61 596–70 1.1/2.3b

8.60 b

33 As 75(1.1d)

74.9216

559–40 2.0/4.5b

5.50 b

34 Se 74(0.3y) 76 9(17s) 77 8

7824 (4m) 8050 (57m,18m ) 829

78.96 614–40

2.14/12.0b 8.30 b

35 Br 7951(4.4h,17m) 8149(6m,35h)

79.904 245–100

0.99/6.39b 5.90 b

36 Kr 78 802(13s) 8212(1.8h)

8312 8454(4h) 8617(76m) 83.8

882–4 20.8/25.8b

7.68 b

37 Rb 8572(1m,18d)

8728(18m) 85.4678

557–900 0.091/0.38b

6.8 b

38 Sr 84 8610

877(2.8h) 8883

87.62 836–90

1.03/1.3b 6.25 b

39 Y 89(3.2h)

88.90585

6080–120 0.76/1.28b

7.70 b

40 Zr 9052 9111 9217

9417(64d) 963[17h] 91.224

934–700 0.125/0.185b

6.46 b

41 Nb 93(59s)

92.90638

99–500 0.196/1.15b

6.255 b

42 Mo 9215(7h) 949 9516

9710 9824(66h ) 9910 95.94

778–50 2.02/2.48b

5.71 b

43 (Tc) {21ky}99(16s)

(98.906)

172–6 19.6/24.3b

6.3 b

44 Ru 966 982 9913 10013

10117 10232(39d)

10419(4.4h) 101.07

540–70 1.53/2.75b

6.6 b

45 Rh 103(4.3m,42s)

102.9055

181–5 22.6/145b

4.6 b

46 Pd 1021 10411 10522

10627 10827

(4.7m,13h) 11012 106.42 512–30 4.0/6.9b

4.48 b

47 Ag 10752(420y,2.4m ) 10948(250d,25s)

107.8682 199–14

7.75/63.3b 4.99 b

48 Cd 1061 1081 11013 11113 11224 11312 11428 1168 112.411

558–0.06 1860/2520b 6.5 b

49 In 1134(49.5d,72s)

11596(2s,54m ,14s) 114.818

273–3 131/272b

2.62 b

50 Sn 1121 ·4 ·5 ·615 ·7 8 ·8 24 ·9 9

120 32 ·2 5(40m ) ·4 6(10m ) 118.71

1294–900 0.134/0.54b

4.892 b

51 Sb 12157(4m,2.7d)

12343(93s) 121.76

564–50 2.7/5.13b

3.90 b

52 Te 120 ·23 ·31 ·45 ·57 ·619

·832 13035(25m ) . 127.6

603–50 2.5/4.7b

4.32 b

53 I 127(25m)

126.90447

134–90 1.42/6.2b

3.81 b

54 Xe 124 ·6 ·82 ·927(63s)

1304 ·121 ·227 ·410 ·69 131.29

668–20 6.7/24b

-

55 Cs 133(2.9h,755d)

132.90545

176–50 2.47/30.3b

3.90 b

56 Ba 130 ·2 ·42 ·57

·68 ·711 13872(83m ) 137.327

627–500 0.308/1.1b

3.38 b

57 La

72 Hf 174 ·65 ·719 ·827(19s) ·914 (5.5h) 18035

178.49 213–0.6

29.3/119b 10.2 b

73 Ta 1800.01

181(16m,110d) 180.9497

270–70 2.6/20.6b

6.01 b

74 W 180 182 26 183 14 18431 186 29(24h )

183.84 146–190

3.24/18.4b 4.60 b

75 Re 18537(3.7d)

18763(19m,17h) 186.207

208–40 8/91.5 b 11.5 b

76 Os 184(100d ) ·62 ·7 2 ·8 13 ·9 16 19026(13h)19241(30h) 190.23

187–90 2.08/16.0

14.7 b

77 Ir 19137(1.5m) 19363(19h)

192.217 352–18 10.9/425

14 b

78 Pt 190 ·21 ·433 19534 ·625(20h) ·87(31m ) 195.08

356–30 6.17/10.3b

11.71 b

79 Au 197(2.695d)

196.96655

412–2.1 94/98.65b

7.75 b

80 Hg 196 19810 19917

20023 20113 20230(47d) 2047

200.59 368–0.8

251/384b 26.8 b

81 Tl 20330(3.8y)

20570(3.7m,4m) 204.3833

348–600 0.4/3.44b

9.89 b

82 Pb 2041 20624(0.8s)

20722 20852 207.2

7368–1500 0.137/0.154 b 11.12 b

83 Bi 209(5d)

208.98038

4171–12mg 0.0171/0.0338 9.156 b

84 (Po) {102y}209

(209)

-

85 (At) {8.1h}210

(210)

-

86 (Rn) {3.8d}222

(222)

-

87 (Fr) {22m}223

(223)

-

88 (Ra) {1600y}226

(226)

12.8 b 13 b 57 La

138 13999.9(1.7d)

138.9055 1596–200 5.84/9.08b

9.66 b

58 Ce 136(34.4h,9h)

138 14089 14211 140.115

662–600 0.24/0.63b

2.94 b

59 Pr 141(19h)

140.90765

177–130 1.06/11.5b

2.66 b

60 Nd 14227 14312 14424 145

8 14617(11d) 148 6 150 6

144.24 696–4

33.3/50b 16.6b

61 (Pm) {18y}145

(144.9127)

168.4 b 21.3 b

62 Sm 1443 14715 14811 14914

1507 15227 15423

150.36 334–0.03

4790/5622b 39 b

63 Eu 15148(9.3h,96m ,14y

) 15352(46m ,8y) 151.965

90–0.1 1430/4560b 9.2 b

64 Gd 152 1542 15515

15620 15716 15825 16022

157.25 182–0.022

7210/48770b 180 b

65 Tb 159(72d)

158.92534

154–400 1.78/23.4b

6.84 b

66 Dy 156 ·8 ·602 ·119 ·226 ·325 16428(75s,2.3h) 162.5

184–1.1 146/994b

90.3 b

67 Ho 165(26.8h)

164.93032

137–11 14.5/64.7b

8.42 b

68 Er 162 1642 16633(2s)

16723 16827 17015(7h) 167.26

184–3 56/157b 8.7 b

69 Tm 169(128d)

168.93421

204–20 8.72/100b

6.38 b

70 Yb 168(46s) 1703 ·114 ·222

·316 17432(70ms,4d) ·613

173.04 515–19 9/34.8b

23.4 b

71 Lu 17597 1763(6.7d) 174.976

150–13 45.2/76.6b

7.2 b

89 (Ac) {22y}227

(227)

90 Th {14Gy}232(22m )

232.03805 472–1400

0.85/7.37b 13.36 b

91 (Pa) {33ky}231(1.3d)

231.036 200.6b 10.5 b

92 U {704My}2350.72 {4.5Gy }23899.3(23m) 238.0289

4060–1300 1.3/f7.57b

8.91 b

93 (Np) 239(2.35d)

(239)

175.9 b 14.5 b

94 (Pu) {24ky}239(7ky)

(239)

f1017.3 b 7.7 b

95 (Am) {7ky}243

96 (Cm) {16My}247

97 (Bk) {1.4ky}247

98 (Cf) {900y}251(2.6y)

99 (Es) {472d}252

100 (Fm) {100d}257

101(Md) {55d}258

102(No) {58m}259

103 (Lr) {3m}260

Prompt-gamma aktivációs analízis

• Panorámaanalízis– Elemi összetétel -- elvileg minden elemről– Izotópösszetétel -- elvileg minden izotópról

• Mintaelőkészítés nincs

• Roncsolásmentes– átlagos összetétel– mélységi információ

2. 2. A berendezés A berendezés ismertetéseismertetése

•reaktor

•neutronnyaláb

•detektorrendszer

A reaktor és a neutronvezetőcsarnok

14

80

2697

2115

0 1 2 3 4 m

BI

FB

PD

SAN S

TAS

selectors

shie ld ing

neutron guides

N GPG AA

N eutron G uide Hall

Reactor H all

SAN S - sm all-angle spectrom eterPG AA - prom pt-gam m a activation analysisN G - n-capture gam m a-ray spectroscopyTAS - trip le-axis spectrom eterPD - pow der diffractom eterB I - b io logica l irrad ia tion channelFB - filtered beam (planned)R AD - neutron-gam m a radiography

R AD

A szta l R ack

A reaktor és a neutronvezetőcsarnok

14

80

2697

2115

0 1 2 3 4 m

BI

FB

PD

SAN S

TAS

selectors

shie ld ing

neutron guides

N GPG AA

N eutron G uide Hall

Reactor H all

SAN S - sm all-angle spectrom eterPG AA - prom pt-gam m a activation analysisN G - n-capture gam m a-ray spectroscopyTAS - trip le-axis spectrom eterPD - pow der diffractom eterB I - b io logica l irrad ia tion channelFB - filtered beam (planned)R AD - neutron-gam m a radiography

R AD

A szta l R ack

A reaktor és a neutronvezetőcsarnok

14

80

2697

2115

0 1 2 3 4 m

BI

FB

PD

SAN S

TAS

selectors

shie ld ing

neutron guides

N GPG AA

N eutron G uide Hall

Reactor H all

SAN S - sm all-angle spectrom eterPG AA - prom pt-gam m a activation analysisN G - n-capture gam m a-ray spectroscopyTAS - trip le-axis spectrom eterPD - pow der diffractom eterB I - b io logica l irrad ia tion channelFB - filtered beam (planned)R AD - neutron-gam m a radiography

R AD

A szta l R ack

SAN S

E lectronics

D etectors

N eutron guide

Experim enta l arrangem ent

C abin

Beam shutter

Sam ple

PGAA mérőhely

SAN S

E lectron ics

D etectors

N eutron guide

Experim enta l arrangem ent

C abin

Beam shutter

Sam ple

PGAA PGAA berendezésberendezés

PGAA detektorrendszer (passzív és aktív védelem)

3. Metodikai kutatások 3. Metodikai kutatások és fejlesztésekés fejlesztések

• Spektrumkiértékelő program– Kalibráló rutinokkal

• Spektrumkönyvtár– Valamennyi stabil elemre (kb. 100 vonal/elem)

• Nyalábszaggatós mérés (rövid felezési idejű nuklidokhoz)

• Kvantitatív analízis

PGAA könyvtárZ El A MW # E dE d% RI Area cps/g1 H 1 1.01 1 2223.259 0.019 0.3326 0.2 100.00 100.00 64.1831 H 2 1.01 2 6250.204 0.098 0.000492 5.0 0.15 5.00 0.02863 Li 6 6.94 5 477.586 0.050 0.001399 5.9 3.52 10.14 0.12183 Li 7 6.94 2 980.559 0.046 0.004365 5.1 10.97 18.74 0.22513 Li 7 6.94 3 1051.817 0.048 0.004364 5.1 10.97 17.83 0.21413 Li 7 6.94 1 2032.310 0.070 0.0398 5.0 100.00 100.00 1.20073 Li 6 6.94 6 6769.633 0.263 0.001354 6.5 3.40 0.84 0.01013 Li 6 6.94 4 7246.800 0.275 0.002106 8.4 5.29 1.17 0.0144 Be 9 9.01 4 853.631 0.011 0.00165 8.9 26.69 100.00 0.07234 Be 9 9.01 3 2590.014 0.025 0.00188 8.9 30.41 49.08 0.03554 Be 9 9.01 2 3367.484 0.035 0.002924 8.9 47.30 58.96 0.04274 Be 9 9.01 5 3443.421 0.036 0.000993 8.9 16.06 19.54 0.01414 Be 9 9.01 6 5956.602 0.092 0.000146 9.1 2.36 1.41 0.0014 Be 9 9.01 1 6809.579 0.099 0.006181 9.0 100.00 48.52 0.03515 B 10 10.81 1 477.600 5.000 712.5 0.3 100.00 100.00 398066 C 12 12.01 2 1261.708 0.057 0.00123 2.7 45.58 100.00 0.03066 C 12 12.01 3 3684.016 0.069 0.001175 3.5 43.53 38.02 0.01166 C 12 12.01 1 4945.302 0.066 0.002699 2.9 100.00 60.55 0.01867 N 14 14.01 22 583.567 0.031 0.000429 3.3 1.81 6.93 0.01597 N 14 14.01 12 1678.244 0.029 0.006254 1.5 26.34 47.15 0.10857 N 14 14.01 18 1681.174 0.043 0.001296 2.7 5.46 9.76 0.02257 N 14 14.01 21 1853.944 0.052 0.000474 4.5 2.00 3.31 0.00767 N 14 14.01 5 1884.853 0.031 0.0145 1.3 61.07 100.00 0.23017 N 14 14.01 24 1988.532 0.077 0.000294 5.8 1.24 1.94 0.00457 N 14 14.01 15 1999.693 0.032 0.003208 1.7 13.51 21.12 0.04867 N 14 14.01 13 2520.446 0.039 0.004246 1.8 17.88 22.98 0.0529

Dinamikus tartomány: 103—4

Kétirányú dinamikus tartomány: 106—8

1 mg H 1 g Cl mellett

(10 mg víz 1 g CCl4-ben)

1 mg Cl 1 g H mellett(1 mg Cl 10 g vízben)

1,000,000

1,000

100

„Láthatatlan tok” módszere

Amikor a tok nem tehető láthatatlanná...

4. Alkalmazások4. Alkalmazások• Régészet

– Kerámiák, kőeszközök, üvegek, fémpénzek

• Geológia– Kőzetek, ásványok, mélytengeri

„füstölők”• Kémia

– Katalizátorok S, H, Cl tartalma– Fullerének nyomszennyezői (S,

H, N, Cl, nehézfémek)• Nukleáris anyagok

– Hasadóanyagok– Hasadványtermékek

21

14

Mn

18

48

18

11

Mn

17

79

Al

15

13

13

64

13

26

11

31

10

268

47

Mn

82

3

69

0

51

1 A

nn

ih.

59

0

90

Tc-

99

53

8

12

01

172 Tc-100 p

1E-5

1E-4

1E-3

1E-2

1E-1

1E+0

1E+1

1E+2

0 500 1000 1500 2000 2500

E [keV]

Co

un

t ra

te [c

ps

]

Tc-100 decay

Tc-99 capture

99Tc bomlási és prompt spektruma

Üvegolvasztó kemence inaktív nyomjelzése Üvegolvasztó kemence inaktív nyomjelzése (GE Lighting Tungsram)(GE Lighting Tungsram)

• kemence áramlásviszonyai

• nagy aktivitást el kellett kerülni

• inaktív nyomjelzők: Gd2O3 and

H3BO3 (10 ppm)

• mintavételezés után mérés az IKI-ben

Fém-halogenidek vizsgálata

• Kvarcüveg ampulla, védőgáz atmoszféra

• A csomagolás megbontása nélkül roncsolásmentes anyagvizsgálat

(Na, Sc, I, Th, Tl)

• Spektrális háttér csökkentése besugárzást követő számlálással