强场多电子原子的经典动力学研究及辛算法计算

刘学深

吉林大学原子与分子物理研究所

2011.12

研究工作：

• 量子辛算法及其在激光原子物理中的应用

• 强场多电子原子的电离 ( 辛算法 )

• 高次谐波及阿秒脉冲的产生

• 玻色 - 爱因斯坦凝聚理论研究 ( 辛算法 )

A2B 模型分子的经典轨迹。左：辛算法，右： Runge-Kutta 方法 能量演化的比较

一个简单的例子 : A2B 模型分子的经典轨迹 (C2v 对称性 )

Atom B moves along Z axis, two atoms A oscillate periodically.

物理背景Non-sequential double ionization (NSDI) of atoms in intense laser fields is

a typical topic in strong-field physics.

实验结果：

强场多电子原子的电离

“shake off” 模型 (Fittinghoff et al., Phys. Rev. Lett. 69, 2642(1992))

one electron is thought to ionize very fast and then the second electron ionizes due to the sudden change of the binding potential and consequently ``shake-off'' the atom.

“correlated energy sharing” 模型 (Becker and Faisal, Phys. Rev. Lett. 84,

3546(2000))

“rescattering” 模型 (Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994(1993))

one electron ionizes first and revisit the core, and then frees the second electron by

collision.

• 非次序双电离

The LES structure can be characterized by a peak energy

and high energy limit defined by the break in the slope.

It is for the linearly polarized case. We can see the

behavior of the ‘direct’ and ‘rescattered’ electrons. W. Quan, Z. Lin, M. Wu, H. Kang, H. Liu, X. Liu, J. Chen, J. Liu, X. T. He, S. G. Chen, H. Xiong, L. Guo, H. Xu, Y. Fu, Y. Cheng, and Z. Z. Xu, Classical aspects in above-threshold with a midinfrared strong laser field, Phys. Rev. Lett. 103, 093001 (2009).

C. I. Blaga, F.Catoire, P. Colosimo, G. G. Paulus, H. G. Muller, P. Agostini and L. F. Dimauro, Strong-field photoionization revisited, Nature Physics, 5, 335, 2009.

中红外长波长条件下的强场电离 : Observation of the low-energy structure

• P. B. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993)• C. Winterfeldt, Colloquium: Reviews of Modern Physics, 2008, 80, 117-140 • M. Lewenstein, Ph. Balcou, M. Yu et al., Phys. Rev. A 49, 2117 (1994).

The HHG and isolated attosecond pulse

Three-step model

• Phys. Rev. A, 78(2008), 041402(R); 78(2008), 013401; 80(2009), 055404; 82(2010), 023402; 82(2010), 013411; 81(2010), 043420; (2011), revised.

• J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., 41(2008), 125602; 41 (2008), 015602; 42(2009), 125603.

理论方法

量子理论 : 求解含时薛定谔方程 经典理论 : 将原子系统看作 Coulomb 势和外场作用下的质点系，系统运动由Newton 方程或 Hamilton 正则方程描述，随机选取大量初态组成大量初值问题，求解方程的初值问题得到质点运动的轨迹，利用统计平均的方法，研究原子的动力学性质。 半经典理论： 耦合干涉态（ CCS ）方法： The coupled coherent-state approach

由 M. S. Child 等人发展并改进 (Chemical Physics 347 (2008) 257–262)

CCS 方法采用一系列的冻结高斯干涉态作为基轨道，从蒙特卡罗分布中取样，作 为量子含时 Schrödinger 方程的基态。

强场多电子原子的电离

11

13 32

22

23 32

a a b

a a b

b b a

b b a

drp

dtr r rdp

E tdt r r r

drp

dtr r rdp

E tdt r r r

Hamilton 正则方程

21 1

3 32

1

22 2 2 1

3 32

2 2 1

21 2

3 32

1 2

2( )( ),

2( )( ),

2( ) 2( )2 ( ),

e

e

p

dm t

dt

dm t

dt

dm t

dt

1 2

1 2

r R r r rE

R r r r

r R r r rE

R r r r

r R r RRE

r R r R

牛顿方程

三体 两体

质心坐标系

1 2

1, , , , 1

1 1p

a bp p

m

m m

r r R r r R

2

3 3 32

2

3 3 32

2 2 ( )( ),

2 2 ( )( ),

a a b a b

a b a b

b b a b a

b a b a

dt

dt

dt

dt

r r r r rE

r r r r

r r r r rE

r r r r

Legendre 变换

强场多电子原子的电离：经典理论方法 ( 以 He 原子为例 )

1r 2r

12r

He 的示意图

• 为了求解为了求解 Hamilton 正则方程，需要随机的选取大量正则方程，需要随机的选取大量初值来描述真实的动力学过程。初值来描述真实的动力学过程。

• 系综法随机选取初值 。系综法随机选取初值 。 ((??????))

• 应用统计平均方法计算电离几率。应用统计平均方法计算电离几率。

• 对每一个初始状态，用辛算法数值求解激光场中对每一个初始状态，用辛算法数值求解激光场中 HeHe原子系统正则方程的初值问题即可得到电子的经典原子系统正则方程的初值问题即可得到电子的经典轨迹。轨迹。

采用辛算法计算的无外场时一维氦采用辛算法计算的无外场时一维氦原子的经典轨迹随时间的演化。原子的经典轨迹随时间的演化。

未加激光场时分别采用辛算法与 R-K法 求得的系统总能量随时间的演化

The Property of classical ensemble method

it can be extended to more degrees of freedom such as multi-electron atoms and molecules;

The calculation process is simple and time-saving,

It can’t be used to consider the quantum effect.

梯形激光脉冲中不同平台周期数（ N ）对应的“ knee”结构。

激光脉冲持续时间对 He 原子电离的影响

在线性极化场中非次序双电离的能量分布。实线和虚线分别表示两电子的能量。激光场波长为 390 nm.

首先，两个电子均处于束缚态上，并且均在平衡位置附近振荡，这是初态。接下来一个电子先电离，并且多次返回到核附近与第二个电子发生多重碰撞，这是重碰撞态。接下来，经过数次碰撞过程后，第二个电子终于电离（电离态）。在两个电子都电离后，它们都表现出类似于自由电子的振荡运动，相位相同或相反，这就是振动态。

四种不同状态：• 初态• 重碰撞态• 电离态• 自由运动态

P. J. Ho, R. Panfili, S. L. Hann and J.H. Eberly, Phys. Rev. Lett. 94, 093002(2005).

Guo, Yu, and Liu, Phys. Lett. A, 372(2008), 5799

Double ionization of Helium with classical ensemble simulations

He2+/He+ 的比率随场强的变化是判断非次序双电离的一个重要标志。 532 nm, 780 nm 和 1024 nm 时，可以很清楚的看到“ knee” 结构 . 表明随着场强的增大 He 的双电离从非次序向次序转变。在波长为 248 nm 时观察不到“ knee” 结构，这说明在这一波长下次序双电离占主导地位。

Yu, Guo, Liu, Chinese Physics B, 19(2010), 023201.

Nonsequential double ionization of Helium with elliptically polarized laser pulse

双电离与单电离之比随椭圆率变化左上图：经典理论结果左下图：量子计算结果 (Watson et al. JPB, 2000, 33, L103)右 图：实验结果 (Dietrich P et al. PRA, 1994, 50, R3585)

a ）圆偏振光（ b ）线偏振光

Li 原子在外加激光场中运动，我们取质心坐标系，以 Li 原子核为坐标原点。假定激光场是线性极化的，核和电子的运动均沿着电场的方向。与 He 的计算相同 , 我们可得出电子的哈密顿量为

激光场与 Li 原子系统的相互作用势为

1 1 2 2 3 3, ; , ; , ; ( , , ) ( ) ( , )H r p r p r p t H p q t T p V q t

22 231 2( )

2 2 2e e e

pp pT p

3 3

2 2 2 21 1

3 1( , ) ( , )

( )ex i

i i j ii i j

V q t V r tr r r

tErtrV iiex ,

Li 原子一维模型

1 2 3( , , )Tp p p p 1 2 3( , , )Tq r r r

1 11

2 22

3 33

( )

( )

( )

e

e

e

dr pg p

dt u

dr pg p

dt u

dr pg p

dt u

11 1 2 3

1

22 1 2 3

2

33 1 2 3

3

( , ), , ,

( , ), , ,

( , )( , , , )

dp V q tf r r r t

dt r

dp V q tf r r r t

dt r

dp V q tf r r r t

dt r

数值求解哈密顿方程（ 6 ）的初值问题即可得到强场下Li 原子在相空间中的经典运动轨迹。

(6)

以上四种过程分别被定义为：存活、一次电离、二次电离和三次电离。

2

3

( 15 . ., 15 . ., 15 . .)

( 15 . ., 15 . ., 15 . .)

2 ( 15 . ., 15 . ., 15 . .)

3 ( 15 . ., 15 . ., 15 . .)

i j k

i j k

i j k

i j k

Li I Li r a u r a u r a u

Li I Li e r a u r a u r a u

Li I Li e r a u r a u r a u

Li I Li e r a u r a u r a u

, , 1, 2,3i j k

电离判据

其中

强场多电子原子的电离

Lithium ionization by intense laser fields with classical ensemble simulations

Guo and Liu, Phys. Rev. A, 78(2008), 013401.

Guo and Liu, Phys. Rev. A, 78(2008), 013401.

Lithium ionization by intense laser fields with classical ensemble simulations

Lithium ionization by intense laser fields with classical ensemble simulations

波长为 780 nm 时典型的非次序双电离能量随时间的变化曲线 . ( 初态，重碰撞阶段，电离态，自由振荡阶段 )

波长为 780 nm 时典型的非次序三电离能量随时间的变化曲线 . ( 更加复杂 )

Developed by M. S. Child et al (Chemical Physics 347 (2008) 257–262)

The advantage of CCS methodit can be extended to more

degrees of freedom such as multielectron atoms and molecules;

the initial state can be chosen randomly;

the classical mechanics can be used to guide the motion of electrons.

耦合干涉态理论 在坐标表象下，耦合干涉态由一系列的波包构成

22exp 2

4/1iPQ

QXPi

QXZX

Pi

QZ2/12/1

2

1

2

P

iQZ

2/12/1*

2

1

2

• 经典轨迹由哈密顿量计算得出，这里我们考虑了量子修正 。

*

*,

Z

ZZHi

dt

dZ ord

Z

ZZHi

dt

dZ ord

,**

ZHZZZHordˆ,*

• 有序哈密顿量可以由将哈密顿量表示成关于产生和湮灭算符的形式而推导出 ，

aaHaaHQPH ord ˆ,ˆˆˆ,ˆˆˆ,ˆˆ

2

122

2224

,

12

122

21

1

222

*2

2*2

211

*1

2*1

*

erferferf

zzzzzzzzm

ZZHord

对氦原子，有 : cRzz

2

1*1

1

cRzz

2

2*2

2

222

*21

*1

12

zzzz

*

*,

Z

ZZHi

dt

dZ ord

Z

ZZHi

dt

dZ ord

,**

*

*,

Z

ZZHi

dt

dZ ord

辛算法的应用 考虑量子修正后 , 求解方程

Z

ZZHi

dt

dZ ord

,**

*

*,

Z

ZZHi

dt

dZ ord

上式为某种意义上的哈密顿正则方程 , 可用辛算法或 R-K 方法求解 , 从而得到电子的轨迹分布 , 以及经典作用量 S.

tN

jord

ordordordord

iiordiii

ii

Hzz

Hz

z

H

z

Hz

z

Hzt

dtzzHzdt

dz

dt

dzz

itzS

12

21

1*2

*2*

1

*1

**

*

2

1

,2

,

首先，我们从上式中计算了当给定一组初态 的值。

zdzzzHzz

i

dt

zdord

2*,

tN

jord

ordordordord

iiordiii

ii

Hzz

Hz

z

H

z

Hz

z

Hzt

dtzzHzdt

dz

dt

dzz

itzS

12

21

1*2

*2*

1

*1

**

*

2

1

,2

,

jiordord zzHjiH ,, *22

2

2

*2

****2

,

2

1

,,,,

zzz

zzH

zzz

zzHzzHzzHzzH

ord

iji

iiordiiordjiordjiord

tzi ni ,,1

.

zdtzCtzStzS

izzHzz

i

dt

tzdCiiordi

i

2*2 ,,,exp,

,

tCtPttC HH

tzS

itzCtz ii

HH ,exp,,

tzi

• 干涉态下的薛定谔方程的微分积分形式为

• 其次，我们计算经典作用量 S=S(z, t)

• 再次，我们计算次序哈密顿量的二阶变分

• 然后，计算格点 上的系数积分矩阵

• 最后，用劈裂算符方法计算系数，从而得到波函数

He 的低能量结构 (LES)区域

图 2.1 低能量结构能由峰值能量和高能极限域构成。这是线性极化的情况。我们可以看到“直接”和“散射”电子的行为 .

L. F. DiMauro et al, Nature Physics, 5, 335(2009)

J. Guo, X.S. Liu, S.-I Chu, Exploration of strong-field multiphoton double ionization, rescattering, and electron angular distribution of He atoms in intense long-wavelength laser fields: The Coupled Coherent-states Approach, Phys. Rev. A, 82(2010), 023402.

低能量结构随激光参数的变化

图 3 波长为 2000 nm 时 LES 区域随激光强度的变化

图 2 激光强度为 100 TW/cm2时 He 原子的 LES 区域随波长的变化

非次序双电离机制

FIG. 4. (Color online) Position (a) and energy (b) distribution of a typical trajectory as a function of time for a linearly polarized laser field.The red (dashed) and black (solid) lines track the two electrons. The laser intensity is 200 TW/cm2.

双势阱中玻色双势阱中玻色 -- 爱因斯坦凝聚动力学性质研究 爱因斯坦凝聚动力学性质研究 ------------------------ 几个计算问题几个计算问题

单个玻色 -爱因斯坦凝聚体隧穿动力学GP 方程为

222 ( , )

( ) ( , ) ( , )2

r tV r g r t r t i

m t

标准双模近似 1 1 2 2( , ) ( ) ( ) ( ) ( )r t t r t r

2

2

1 sin( )

cos( )1

z z

zz

z

系统的哈密顿量 221 cos( )

2

zH z z

( )( ) ji t

j jt N e

布居数差 : 1 2 ,N N

zN

2 1 相位差 :

这个方程的求解

两个玻色 -爱因斯坦凝聚体的自囚禁现象和对称性2

2 22

22 22

( , )( ) ( , ) ( , ) ( , )

2

( , )( ) ( , ) ( , ) ( , )

2

aa a ab b a

a

bb b ab a b

b

r ti V r g r t g r t r t

t m

r ti V r g r t g r t r t

t m

标准双模模型 : a 1 1 2 2

1 1 2 2

( , ) ( ) ( ) ( ) ( )

( , ) ( ) ( ) ( ) ( )

a a a a

b b b bb

r t t r t r

r t t r t r

2

2

2

2

21 sin( )

21 sin( )

2cos( )

1

2cos( )

1

aa a a

bb b b

a a a ab b b a aa a

a

b b b ab a a b bb b

b

Kz z

Kz z

U N z U N z K z

z

U N z U N z K z

z

1 2 1 2

1 2 1 2

,

,

a a b b

a ba b

a a b ba b

N N N Nz z

N N

布居数差和相关相位

( )( ) ji ta aj jt N e

哈密顿正则方程 :

K K ,

, ,a b a b

ab ab

K U U U

Kt t U K U K

这个方程的求解

Spontaneous symmetry breaking of Bose-Fermi mixture in a two-dimensional double-well potential

[25] Muruganandam P and Adhikari S K 2009 Comput. Phys. Commun. 1801888