32 || || 세라미스트

특 집 이차전지

1. 서론

리튬 이차전지는 사용되는 전해질의 넓은 potential

window를바탕으로경쟁이차전지대비 power와용량

면에서우수한성능을보이며모바일전원공급장치시장

을지배하고있다. IT기기의컨버전스화가급격히진행

되고있는최근에는제품의용량을높이는시장의요구

가커지고있고이와더불어안전성측면의기준도점차

상향조정되고있다. 이러한분위기에서최근리튬이온

전지분야의크게이슈화된개발방향은고용량화, 고온

특성강화, 안전성강화세가지를들수있다. 이중고용

량화를위한연구가기술개발의대부분을차지해왔으며

이에따라전극 도의개선, 고전압셀개발, 고용량재

료개발이이루어져왔고이들분야에서셀및소재개발

에서많은기회가있을것으로보인다. 본고에서는상기

고용량화를위해치열한기술개발이진행되고있는양

극활물질에대해서소개하고자한다.

2. 본론

2.1. 리튬이차전지의 작동원리리튬이온전지의작동원리는 Fig. 1에명시한것처럼

충전시양극활물질에포함된 Li 이온이전해액을거쳐

음극으로이동한후층상구조의음극활물질사이로삽

입되며, 방전시음극활물질에삽입되어있던리튬이온

이다시양극으로이동함에따라전지가작동하게된다.

양극활물질은일반적으로전이금속산화물이며이는리

튬탈삽입시전하중성상태를만족하기위한산화수의

변화가필수적이기때문이다.

양극활물질로요구되는특성은높은작동전압, 충방전

중작은분극, 높은용량및효율, 수명특성, 전해액과의

안정성, 재료의수급용이성, 가격등이고려되어야한다.

리튬이차전지용 양극활물질 개발 동향

_ 이승원, 최수안(주) 엘앤에프신소재

Fig. 1. 리튬이온전지의 작동원리. Fig. 2. 양극활물질별 방전 전압곡선.

제13권 제5호, 2010년 10월 || || 33

리튬이차전지용 양극활물질 개발 동향

Fig. 2는현재개발된양극활물질의다양한방전전압곡

선을보여주고있다.

2.2. 양극활물질의 종류

2.2.1. LiCoO2

LiCoO2는 O3 암염구조의 111면을따라 Li+와 Co

3+가

규칙적으로배열하는 O3 구조를갖는다. 가장먼저상업

화에성공하여최근 3년전까지거의대부분의리튬이차

전지용양극활물질로사용되었다. 이론용량은274mAh/g

이나 4.3V(half cell)에서사용할수있는용량은약절반

정도를상회한다. 용량을높이기위해서 4.2V 이상으로

상한전압을올리면 hexagonal과 monoclinic간의상전이

가발생하며1,2)

이러한상전이는싸이클특성을열화시키

게된다. 또다른사이클감소의원인으로는고전압충전

에 따른 코발트의 용출3)과 전극표면에서의 국부적인

CoO2 layer의존재가보고되고있다.4)한편대량생산

시완벽한양론비의 LiCoO2 표면을얻지못함으로써발

생하는성능열화가알려져있다.5)

상전이를억제하기위해 Mg6), Al

7,8), Fe

9), Ni

10), Cr

11),

Mn12)

등의이종금속치환연구및수명특성향상을위한

금속산화물코팅13,14)

이활발하게연구되었다. 이가운데

상업적으로는 Al2O3 코팅과 Mg이도핑된 LiCoO2가전

지에채택되어널리적용되고있다. Figs. 3과 4에현재

상용화된 Al2O3-coated LiCoO2와 Mg-doped LiCoO2의

TEM 및 SEM 이미지를각각나타내었다.

2.2.2. LiNiO2

LiCoO2와동일한결정구조(α-NaFeO2)를갖는양극재

인LiNiO2의작동전압은3.7V이며이론용량은275mAh/g

이다. 코발트대비낮은원재료가격및높은에너지 도

(>200mAh/g)로관심을모으고있으나, 리튬이온과니켈

이온의자리바꿈현상으로인해제조가용이하지않으며

리튬탈리에의해구조가불안정해지고이로인해사이

클특성, 저장안정성, 고온시의안정성이크게떨어지게

된다. 이의해결을위해Ni의일부를Co로치환한LiNi1-x

CoxO2 및여기에이종금속 Mn15)

, Al16)

등을추가도핑

하여안정화시키는연구가활발히진행되었다. 전지에

는 LiNi0.8Co0.2-xAlxO2의조성이적용되고있으며안전

성등많은문제점을안고있지만고용량화요구에의해

지속적인연구가진행중에있다.

2.2.3. LiNixCoyMnzO2 삼삼성성분분계계

LiNixCoyMnzO2 삼성분계재료는LiCoO2와같은구조

로부피당용량및작동전압이 LiCoO2과비교하여유사

하며 Co 함량이낮아가격적인 merit이크며고전압 역

에서의안정적인싸이클도가능하다.

삼성분계재료는Ni, Co, Mn 금속간조성및Li/M비에따

Fig. 3. Al2O3 coated-LiCoO2의 TEM 이미지. Fig. 4. Mg doped-LiCoO2의 단면 SEM 이미지 및 Mg 원소 linescanning.

34 || || 세라미스트

이승원, 최수안특 집

라다양한용량, 출력, 안전성특성등이나타난다.(Fig. 5, 6)

Li/Me비1.0 이상의조성에서전지특성향상이보고되고

있으며17,18)

전기차적용(고율특성향상)을목적으로Li/Me

비가1.0 이상으로설계된제품이개발및검토중에있다.

현재생산중인삼성분계조성은Li[Ni1/3Co1/3Mn1/3] O2,

LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2 등이며, 점차 Co 함량을최소화하는

조성으로 개발되고 있으며 현재 셀업체에서는

LiNixCoyMnzO2 삼성분계를 LiCoO2와 Blending 혹은

단독으로사용중에있다.

2.2.4. LiMn2O4

LiMexMn1-xO4는 기존 Co, Ni 소재(LiCoO2, LiNi1-x-y

CoxAlyO2, Li[NixCoyMnz]O2) 대비낮은원재료가격, 고율

충방전특성, 높은열안정성등으로전기차용대형전지의

양극재로기대를모으고있으며실제적용중에있다.

LiMn2O4는 망간이 16d octahedral site를, 리튬이 8a

tetrahedral site를점유하며, 리튬이 tetrahedral site에서옆

에비어있는 octahedral site(16C)로이동한후다시 tetra-

hedral site로이동하는확산거동을보인다. 충전시에는 1

몰의리튬이 2개의스텝(4.05 and 4.15V)을거쳐λ-MnO2

상으로가역적인상전이를하게된다. 한편 2.8V에서는

리튬이 16C site로 추가적으로 삽입되어 tetragonal

Li2Mn2O4로상전이된다.

사이클초기에발생하는급격한용량감소는충전시산

소의손실에의한것19)으로보고되고있으며고온에서의

용량감소원인으로망간용출20,21)

, 구조적불안정성22,23)

,

Jahn-teller effect24)

등이보고되었다. 산소결핍 LiMn2O4

는 cubic 구조에서 tetragonal 구조로의상전이를수반하

므로 이에 따라 싸이클 특성의 열화가 발생하며 양론

LiMn2O4을통한고온특성개선결과가보고되었다.25)

양극으로부터용해된 Mn 이온은음극에전착되어열

화를촉진시킨다. 이의해결을위해표면코팅26)

, 비표면

적제어27)

, 이종금속도핑28-30)

, 타양극소재와의Blending31)

등이꾸준히시도되고있다.

Fig. 7은 LiMn2O4에 LiNi0.8Co0.2O2를 blending하여

LiMn2O4에서의Mn 용출을억제한연구내용이다.

Fig. 5. LiNixCoyMnzO2 삼성분계의 금속조성비에 따른 전지설계.

Fig. 6. LiNixCoyMnzO2 삼성분계의 Ni 함량에 따른 열안정성 비교.Fig. 7. LiNi0.8Co0.2O2 blending 함량에 따른 LiMn2O4에서의 Mn

용출량 비교.

2.2.5. LiFePO4

Orthorhombic구조를 갖는 LiFePO4의 이론용량은

170mAh/g이며친환경적이고원재료가가매우저렴한재

료이다. 충방전간의구조유사성으로인해우수한싸이

클및우수한열안정성을갖고있어전기차용전원과같

은 대형전원의 양극재로 적용되고 있다. 올리빈계

LiMPO4는 NASICON Li3Fe2(PO4)3와 monoclinic

Fe2(SO4)3와같은폴리아니온화합물의일종으로 2차원

리튬확산채널을갖고있다. 이재료는산소의구조가육

방 집충진되어강하게결합하기때문에 Li 이온의이

동이원활하지못하고제한되어지며, 또한낮은전기전

도도를갖는다. 이를극복하기위해입자사이즈를줄이

거나도전성카본코팅연구가활발히진행되고있으나

입경을줄이면전극 도가줄어들며, 코팅함량을높이면

에너지 도저하가수반되는문제가있어전지의최적설

계가필요한부분이다. 한편도전성 phase인 Fe2P를도

입한 LiFePO4/Fe2P의성능향상32-35)

및합성과정중비

결정질 피막(Fe3+를 포함하는 Li4P2O7)을 형성시켜

LiFe0.9P0.95O4-δ의획기적인고율특성향상을이끌어낸결

과가최근보고되었다.36)

(Fig. 8, 9)

고전압용인산염계양극재인 LiCoPO4와 LiMnPO4계

는각각 4.1, 4.8V의높은작동전압을가지나 LiFePO4

대비 용량은 크지 않다. 충전시에 Mn2P4O7과 Co2P4O7

phase의존재가보고되고있으며37,38)

분해반응에의한

산소의방출로야기되는안전성문제의해결이필요하다.

2.2.6. xLi2MnO3··(1-x)LiMO2 고고용용체체 산산화화물물

Li2MnO3는 Li[Li1/3Mn2/3]O2로표현할수있으며이때

망간은 4가의산화수를갖는다. 4가의망간은산화/환원

반응이일어나지않으며고용화시층상구조를안정화시

키는데기여한다. 고용체산화물로는Li[NixCo1-2xMnx]O2,

LiNi1/2Mn1/2O2·Li2MnO3 등이있다.

Li2MnO3와LiMO2이복합화된xLi2MnO3·(1-x)LiMO2

재료는 240~250mAh/g의이상의용량을나타내며이러

한용량을발현하기위해서는 4.5V 이상의고전압충전

을통한활성화단계가반드시필요하다. 4.5V 부근의

제13권 제5호, 2010년 10월 || || 35

리튬이차전지용 양극활물질 개발 동향

Fig. 8. LiFe0.9P0.95O4-δ의 XRD 패턴.Fig. 10. 0.3Li2MnO3·0.7LiMn0.5Ni0.5O2 재료의 초기비가역 및 사

이클 특성.

Fig. 9. LiFe0.9P0.95O4-δ의 고율특성.

100

5.0

Lo/0.3Li2MnO3·0.7LiMn0.5Ni0.5O2

Capacity / mAh g-1

Vol

tage

/ V

vs.

Lio

4.5

4.0

3.5

3.0

2.5

2.0

200 300 400

평탄 역은초기비가역용량즉, 산소탈리반응으로해

석되고있다.(Fig. 10)

Li2MnO3는 4.4V 이상에서리튬탈리와함께산소발

생에의한 Li2O를형성하는반응과 MnO2의생성도동

반하며, 4.6V 이상으로충전시 2개의스텝으로반응이

일어난다.39)

LiMO2 →MO2 + Li+

+ e- (1)

Li2MnO3 →MnO2 + 2Li+

+1/2O2 + 2e-

(2)

Fig. 11에서 보는 바와 같이 Li이 완전히 탈리된

xMnO2·(1-x)MO2에서는전해액분해및 O2 방출에의

한표면손상으로리튬삽입에제한을받기때문에싸이

클에따른용량감소가발생하게된다. 이에대한방안으

로다양한표면처리40)

및고율특성이떨어지는단점을

보완하기위한 spinel상과의고용체화41)

연구가진행중

에있다. Fig. 12에서는층상구조와스피넬상이나노스케

일로의존재및복합화되어있는것을보여주고있다. 한

편상기재료의전지적용을위해서는활물질에대한개

선뿐만아니라고전압용전해액개발도동시에진행되어

야할것으로판단된다.

2.3. 기타 차세대 재료고용량을위해금속대비 2배의몰비로 Li을함유시킴

으로서 용량을 2배 증대시키기 위한 재료로서

Li2FeSiO442)와 Li2FePO4F

43)가보고되고있다. 단, 실리

카계는전자전도성이낮기때문에과전압이클뿐만아니

라실리카계의전기음성도가인에비해낮기때문에평

균전압이인산올리빈계에비해 1V 정도낮아지는단점

이있다. 한편불소치환계는인산계와동등이상의고전

압방전이기대될수있는재료이나 Li2FePO4F계의적

용을위해서는신제조공법개발및 성능개선관련많은

연구가선행되어야할것으로보인다.

3. 결론

현재까지고용량, 고안전성양극재개발을위한많은

연구가진행되어왔으며향후개별재료의장점을살리고

단점을보완한복합재료와미세구조및형상을조절한

차세대양극재개발이기대된다. 차세대재료는고온에서

의양극/전해액계면반응억제와물리적, 전기적충격에

대한전지의강건설계를위한소재측면에서의접근도고

려되어야한다.

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36 || || 세라미스트

이승원, 최수안특 집

Fig. 11. xLi2MnO3·(1-x)LiMO2 재료의 Li 탈리에 따른 조성 삼각다이아그램.

Fig. 12. 층상구조에 스피넬을 도입한 고용체 산화물의 TEM 이미지.

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이승원

2001년 홍익대학교 화학공학과 박사 취득2002년~2003년 한양대학교 BK21 연구교수2004년~2005년 대주전자재료(주) 책임연구원2006년 한양대학교 정보통신소재 연구센터

연구교수2006년~현재 (주)엘앤에프신소재 책임연구원

최수안

1999년 KAIST 화학공학과 박사 취득1999년~2006년 LG전선 부품연구소 전임

연구원2005년~2006년 헬싱키경 경제대학

(KEMBA) MBA 취득2006년~2008년 LG화학 배터리테크센터

전임연구원2008년~2009년 킴벌리클라크 이노베이션센

터 수석연구원2009년~현재 ㈜엘앤에프신소재 기술개발

부문장,이사