Embed Size (px)
Citation preview
EKSTRAKSI SENYAWA ZIRCONIA DARI PASIR ZIRCON DENGAN
METODE MECHANICAL ACTIVATION
Skripsi
Diajukan untuk Memenuhi Persyaratan Memperoleh
Gelar Sarjana Sains (S.Si)
Oleh
ARDIANSYAH
107097003256
PROGRAM STUDI FISIKA
FAKULTAS SAINS DAN TEKNOLOGI
UNIVERSITAS ISLAM NEGERI SYARIF HIDAYATULLAH
JAKARTA
2011
i
EKSTRAKSI SENYAWA ZIRCONIA DARI PASIR ZIRCON DENGAN
METODE MECHANICAL ACTIVATION
Skripsi
Diajukan sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar
Sarjana Sains
Oleh:
ARDIANSYAH
107097003256
PROGRAM STUDI FISIKA
FAKULTAS SAINS DAN TEKNOLOGI
UNIVERSITAS ISLAM NEGERI SYARIF HIDAYATULLAH
JAKARTA
2011
ii
EKSTRAKSI SENYAWA ZIRCONIA DARI PASIR ZIRCON DENGAN
METODE MECHANICAL ACTIVATION
Skripsi
diajukan untuk memenuhi persyaratan memperoleh gelar Sarjana Sains
dari Jurusan Fisika Fakultas Sains dan Teknologi
Universitas Islam Negeri Syarif Hidayatullah Jakarta
oleh
Ardiansyah
NIM 107097003256
Menyetujui
Dosen Pembimbing I Dosen Pembimbing II
Arif Tjahjono, S.T, M.Si Wahyu Bambang Widayatno, M.Si
NIP. 1975110720070 11015 NIP. 198209162006041002
Mengetahui
Ketua Program Studi Fisika
Drs. Sutrisno, M.Si NIP. 19590202 198203 1005
iii
PENGESAHAN SKRIPSI
Skripsi berjudul “EKSTRAKSI SENYAWA ZIRCONIA DARI PASIR
ZIRCON DENGAN METODE MECHANICAL ACTIVATION” yang ditulis
oleh Ardiansyah dengan NIM 107097003256 telah diuji dan dinyatakan lulus
dalam sidang Munaqosyah Fakultas Sains dan Teknologi Universitas Islam Negeri
Syarif Hidayatullah Jakarta pada hari Rabu tanggal 10 Juni 2011. Skripsi ini
telah diterima sebagai salah satu syarat untuk memperoleh gelar sarjana Strata
Satu (S1) Program Studi Fisika.
Jakarta, 10 Juni 2011
Menyetujui
Dosen Pembimbing I Dosen Pembimbing II
Arif Tjahjono, S.T, M.Si Wahyu Bambang Widayatno, M.Si
NIP: 1975110720070 11015 NIP: 198209162006041002
Penguji I Penguji II
Edi Sanjaya, M.Si Drs. Sutrisno, M.Si
NIP: 19730715 200212 1001 NIP: 19590202 198203 1005
Mengetahui,
Dekan Fakultas Sains dan Teknologi Ketua Program Studi Fisika
Dr. Syopiansyah Jaya Putra, M.Sis Drs. Sutrisno, M.Si
NIP: 19680117 200112 1001 NIP: 19590202 198203 1005
iii
LEMBAR PERNYATAAN
Dengan ini saya menyatakan bahwa :
1. Skripsi ini merupakan hasil karya asli saya yang diajukan untuk memenuhi
salah satu persyaratan memperoleh gelar Strata 1 di UIN Syarif
Hidayatullah Jakarta.
2. Semua sumber yang saya gunakan dalam penulisan ini telah saya
cantumkan sesuai dengan ketentuan yang berlaku di UIN Syarif
Hidayatullah Jakarta.
3. Jika dikemudian hari terbukti bahwa karya ini bukan hasil saya atau
merupakan hasil jiplakan dari karya orang lain, maka saya bersedia
menerima sanksi yang berlaku di UIN Syarif Hidayatullah Jakarta.
Jakarta, Mei 2011
Ardiansyah
107097003256
iv
ABSTRAK
Perkembangan industri khususnya industri peleburan logam sudah sangat
pesat baik di Indonesia maupun di negara lain. Seiring perkembangan tersebut
maka kebutuhan akan bahan pelapis pada tungku peleburan semakin tinggi,
karena bahan pelapis tersebut dapat melindungi pekerja dari aliran panas pada
tungku saat operasionalnya. Salah satu bahan pelapis yang digunakan yaitu bahan
yang berasal dari material keramik berbasis zirconia (ZrO2). Namun untuk
mendapatkan senyawa zirconia murni perlu dilakukan pemurnian terlebih dahulu
karena zirconia yang terdapat di alam biasanya masih berikatan dengan unsur-
unsur lain seperti silicon oxide yang biasanya terdapat pada pasir zircon (ZrSiO4),
oleh karena itu menjadi sangat penting untuk melakukan Ekstraksi Zirconia
Dari Pasir Zircon Dengan Metode Mechanical Activation dengan carbon
sebagai pengikat silica.
Ekstraksi zirconia dari pasir zircon dengan metode mechanical activation
ini menggunakan alat ball mill untuk mencampur senyawa zircon pada pasir
zircon dengan carbon serta dapat memperkecil ukuran, alat kompaksi untuk
membuat sampel hasil pencampuran berupa serbuk menjadi bentuk pellet atau
padatan, alat tungku heat treatment untuk membakar sampel agar terjadi
perubahan struktur ikatan pada sampel tersebut, alat XRD untuk
mengkarakterisasi sampel akhir sehingga diketahui terbentuknya struktur ikatan
yang baru.
Setelah melakukan eksperimen serta pengujian akhir, maka didapatkan
data persentase terbentuknya senyawa zirconia serta senyawa lain seperti
zirconium silicat,silion carbide dan silicon oxide. Dari hasil karakterisasi akhir
dengan XRD diperoleh persentase terkecil dari senyawa zirconia sebesar 17.4 %,
sehingga dapat disimpulkan bahwa penelitian ini berhasil.
KATA KUNCI : Zirconia, Zircon, Ekstraksi, Mechanical Activation
v
ABSTRACT
Industrial developing in particular metal fusion industry was really quick
good at Indonesia and also at other state. Along with that developing therefore
requirement will sheating on excelsior fusion stove, since that sheating gets to
protect employ of heat flow on stove while its operational. One of sheating which
is utilized which is material which comes from significant ceramical get zirconia's
basis (ZrO 2 ). But to get zirconia's compound needs to be done by beforehand
purification because zirconia what do exist at nature usually is still get cords with
other elements as oxide's silicon that usually exists on zircon sand (ZrSiO 4 ),
therefore becomes momentously to do Zirconia's extraction Of Zircon Sand
With Mechanical Activation's Method with carbon as silica's fastener.
Zirconia's extraction of zircon sand with this mechanical activation's
method utilize ball mill's tool to mix zircon compound on zircon sand with carbon
and gets to minimize measure, compactions tool to make mixing result sample as
powder becomes pellet's form or solid phase, heat treatment's stove tool to burn
that sample structured changed happening trussed on that sample, XRD'S tool to
characterization final sample so knows to be formed structured trussed a new one.
After do experiment and final examination, therefore gotten by percentage
data being formed of it zirconia's compound and other compound as zirconium
silicat,silion carbide and oxide's silicon. The result of characteriations end with
XRD gotten by percentage most little of zirconia's compound as big as 17.4 %, so
gets to be concluded that this research is successful.
KEY WORD: Zirconia, Zircon, Extraction, Mechanical Activation
vi
KATA PENGANTAR
Bismillahirrahmanirrahim
Assalamualaikum Wr. Wb.
Dengan mengucapkan puji syukur Alhamdulillah, penulis ungkapkan kepada
Allah SWT atas segala petunjuknya, hingga penulis dapat menyelesaikan tugas akhir
serta menyusun laporan ini tepat waktu.
Tugas akhir ini dibuat untuk memenuhi salah satu persyaratan untuk
menyelesaikan program pendidikan Strata Satu (S-1) di UIN Syarif Hidayatullah
Jurusan Fisika, Fakultas Sains dan Teknologi.
Dalam melaksanakan tugas akhir ini penulis mengucapkan banyak terima
kasih atas bimbingan, bantuan,dukungan, saran dan kritikannya kepada:
1. Ibu tercinta yang selalu mendoakan serta keempat kakak - kakakku
khususnya ka Ani yag telah memberi dukungan baik moril maupun materil
2. Bapak Dr. Syopiansyah Jaya Putra, M.Sis selaku Dekan Fakultas Sains dan
Teknologi, Universitas Islam Negeri Syarif Hidayatulah Jakarta.
3. Bapak Sutrino, M.Si. selaku ketua Prodi Fisika Universitas Islam Negeri
(UIN).
4. Bapak Arif Tjahtjono, S.T, M.Si. selaku dosen pembimbing I yang selalu
memberi masukan-masukan kepada penulis.
5. Bapak Ir. R. Kamil Hoesein selaku Kepala LIPI.
vii
6. Ibu Titi selaku Kepala Bagian Kerja sama Pusat Penelitian Fisika, LIPI
7. Bapak Wahyu Bambang Widayatno, M.Si. selaku pembimbing II
(pembimbing lapangan) yang rela meluangkan waktunya kepada penulis
ditengah kesibukkan dalam pekerjaannya.
8. Bapak Dr. Agus Sukarto yang selalu memberikan tanggapan serta masukan
untuk memperbaiki laporan tugas akhir ini.
9. Bapak Priyambodo, S.Si., yang tak pernah bosan menanggapi pertanyaan
demi pertanyaan yang penulis ajukan saat penulis mengalami kesulitan dalam
menjalani tugas akhir ini.
10. Mas Zulham selaku asisten peneliti di bagian nano yang sering direpotkan
penulis serta teman-teman mahasiswa dari UNDIP, AIRLANGGA dan UIN
Sunan Kalijaga yang mewarnai masa-masa penelitian penulis di
Laboratorium Fisika Nano.
11. Teman-teman sejawat satu perjuangan di prodi fisika lebih khusus anak-anak
Material, Nurul Anwar,Ahmad hidayat dan Ahmad Fauzi yang menjadi
tempat berbagi saat susah maupun senang.
12. Adik-adik dan kakak-kakak kelas di prodi fisika yang membuat masa-masa
kuliah penulis menjadi penuh warna
13. Dan juga Pihak yang membantu penulis secara langsung maupun tak
langsung yang tidak dapat disebutkan satu-persatu oleh penulis.
viii
Atas kekurangan atau ketidaksempurnaan dalam penyusunan laporan tugas
akhir ini, penulis mengharapkan masukan yang baik berupa saran maupun kritik
yang membangun dari berbagai pihak. Akhir kata, terima kasih atas segala bantuan,
dukungan serta perhatiannya dan penulis berharap semoga tugas akhir ini dapat
diterima dan bermanfaat di masa yang akan datang sebagai acuan untuk
pengembangan selanjutnya.
Jakarta, 26 April 2011
Penulis
ix
DAFTAR ISI
HALAMAN JUDUL .................................................................................... i
LEMBAR PENGESAHAN ......................................................................... ii
LEMBAR PERNYATAAN ......................................................................... iii
ABSTRAK .................................................................................................... iv
ABSTRACK ................................................................................................. v
KATA PENGANTAR ................................................................................. vi
DAFTAR ISI ................................................................................................ ix
DAFTAR GAMBAR ................................................................................... xii
DAFTAR TABEL ........................................................................................ xiv
DAFTAR LAMPIRAN ............................................................................... xv
BAB I PENDAHULUAN
1.1 Latar Belakang ......................................................................................... 1
1.2 Tujuan Penelitian ..................................................................................... 3
1.3 Batasan Masalah ...................................................................................... 3
1.4 Manfaat Penelitian ................................................................................... 3
1.5 Sistematika Penulisan .............................................................................. 4
x
BAB II LANDASAN TEORI
2.1 Material Keramik ..................................................................................... 6
2.2 Zirconium ( Zr ) ....................................................................................... 6
2.3 Senyawa Zircon ( ZrSiO4 ) ...................................................................... 8
2.4 Senyawa Zirconia ( ZrO2 ) ....................................................................... 9
2.5 Carbon ..................................................................................................... 11
2.6 Metalurgi Serbuk ..................................................................................... 14
2.6.1 Milling .................................................................................... 14
2.6.2 Kompaksi ................................................................................ 15
2.6.3 Kalsinasi ................................................................................. 15
2.7 XRD ......................................................................................................... 18
2.7.1 Prinsip XRD ........................................................................... 18
2.7.2 Difraktometer ......................................................................... 19
2.8 Mechanical Activation ............................................................................. 21
2.9 Ukuran Kristal ......................................................................................... 22
BAB III METODE PENELITIAN
3.1 Waktu Dan Tempat Penelitian ................................................................. 25
3.2 Bahan Dan Alat Penelitian ...................................................................... 25
3.3 Tahapan Penelitian .................................................................................. 27
3.3.1 Preparasi Bahan ...................................................................... 28
xi
3.3.2 Karakterisasi Awal Sampel Dengan XRD ............................. 29
3.3.3 Proses Milling Sampel Uji ...................................................... 30
3.3.4 Kompaksi/Pembuatan Pelet .................................................... 32
3.3.5 Kalsinasi………………………………………………. ........ 33
3.4 Karakterisasi Akhir Sampel Uji Dengan XRD ........................................ 34
BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN
4.1 Karakterisasi Awal……………………………………………………... 36
4.2 Hasil Karakterisasi Akhir Senyawa Zircon (ZrSiO4)
4.2.1 Hasil Karakterisasi Akhir Dengan Variasi Temperatur 800ºC,
1000°C,1200°C Pada Milling 15 Jam………………….......... 37
4.2.2 Hasil Karakterisasi Akhir Dengan Variasi Milling 5 Jam,
10 Jam Dan 15 Jam Pada Temperatur 800ºC……………… 43
BAB V KESIMPULAN DAN SARAN
5.1 Kesimpulan .............................................................................................. 49
5.2 Saran ........................................................................................................ 49
DAFTAR PUSTAKA .................................................................................. 50
LAMPIRAN ................................................................................................. 52
xii
DAFTAR GAMBAR
Gambar 2.1 Diagram Pembuatan Serbuk .................................................. 14
Gambar 2.2 Grafik Hubungan Temperatur dengan Waktu ....................... 16
Gambar 2.3 Diagram Refleksi Sinar-X Pada Bidang Kisi ........................ 19
Gambar 2.4 Proses Pembentukan Sinar -X Pada Tabung Coolidge .......... 20
Gambar 2.5 Prinsip Difraksi Sinar-X Pada Monokristal ........................... 21
Gambar 2.6 Gambar Perubahn Ukuran Atom Setelah Proses Milling....…22
Gambar 2.7 Gambar Sistem Kristal ............................................................. 24
Gambar 3.1 Diagram Alir Penelitian ......................................................... 29
Gambar 3.2 Proses Separasi Sampel ......................................................... 31
Gambar 3.3 Mesin Milling ........................................................................ 33
Gambar 3.4 Alat Kompaksi………………………………………………34
Gambar 3.5 Alat Kalsinasi ........................................................................ 35
Gambar 3.6 Mesin XRD ............................................................................ 36
Gambar 4.1 Zircon Sebelum Proses Milling ............................................. 37
Gambar 4.2 Grafik Puncak-Puncak Senyawa Zircon ................................ 38
Gambar 4.3 Grafik Puncak Sampel Dengan Variasi Temperatur
Pada Milling 15 Jam .............................................................. 40
Gambar 4.4 Grafik Hubungan Temperatur Terhadap Senyawa Zirconia
Yang Terbentuk ..................................................................... 42
xiii
Gambar 4.5 Linieritas Williamson Hull Plot Untuk Senyawa Zirconia
Pada Temperatur 800°C. ...................................................... 43
Gambar 4.6 Grafik Kecendrungan Ukuran Kristal Senyawa Zirconia
Yang Terbentuk Dengan Temperatur ................................... 44
Gambar 4.7 Grafik Puncak Sampel Dengan Variasi Milling Pada
Temperatur 800ºC…………………………………….......... 45
Gambar 4.8 Grafik Kecendrungan Lama Milling Dengan Persen Berat ... . 47
Gambar 4.9 Linieritas Williamson Hull Plot Untuk Senyawa Zirconia
Pada Lama Milling 5 Jam Pada Temperatur 800°C ............. 48
Gambar 4.10 Grafik Kecendrungan Ukuran Kristal Senyawa Zirconia Yang
Terbentuk Dengan Lama Milling Pada Temperatur 800° C . 53
xiv
DAFTAR TABEL
Tabel 2.1 Sifat-Sifat Zirconium(Zr)…………………………………........... 7
Tabel 2.2 Tabel Mineral Penghasil Senyawa Zrconia ................................... 8
Tabel 2.3 Tabel Sifat-Sifat Carbon ................................................................ 14
Tabel 2.4 Tabel Perbedaan Serbuk Paduan Dan Berlapis ............................. 19
Tabel 2.5 Tabel Sistem Kristal……………………………………………... 25
Tabel 3.1 Pebandingan Mr,Mol Dan Massa ZrSiO4 Dengan Carbon ............ 32
Tabel 4.1 Persentase Zirconia Pada Sampel Awal ........................................ 39
Tabel 4.2 Persentase Senyawa-Senyawa Yang Terbentuk Pada
Yariasi Temperatur ........................................................................ 41
Tabel 4.3 Ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dengan variasi
temperatur pada milling 5 jam ..................................................... 44
Tabel 4.4 Persentase senyawa-senyawa yang terbentuk pada
variasi milling ................................................................................ 46
Tabel 4.5 ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dengan
variasi lama milling pada temperatur 800° C ............................... 49
xv
DAFTAR LAMPIRAN
Lampiran 1 Grafik Sampel Awal Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang
Terbentuk
Lampiran 2 Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang
Terbentuk Untuk Temperatur Kalsinasi 800°C Pada Milling
15 Jam
Lampiran 3 Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang
Terbentuk Untuk Temperatur Kalsinasi 1000°C Pada Milling 15 Jam Lampiran 4 Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang
Terbentuk Untuk Temperatur Kalsinasi 1200°C Pada Milling 15 Jam Lampiran 5 Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang
Terbentuk Untuk Milling 5 Jam Pada Temperatur 800°C Lampiran 6 Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang
Terbentuk Untuk Milling 10Jam Pada Temperatur 800°C
1
BAB I
PENDAHULUAN
1.1. Latar Belakang
Pada saat ini perkembangan industri peleburan logam baik di dunia
maupun di Indonesia sendiri sudah sangat pesat, seiring perkembangan tersebut
banyak industri peleburan logam yang dalam proses pengerjaannya menggunakan
alat-alat yang terbuat dari bahan isolator, baik sebagai pelapis maupun bahan
utama. Salah satu bahan terbaik yang bersifat isolator adalah material keramik
yang berbasis zirconia, namun ternyata senyawa zirconia tidak dapat langsung
dipergunakan melainkan perlu dilakukan proses purifikasi atau pemurnian
terlebih dahulu, karena biasanya senyawa zirconia yang terdapat di alam masih
berikatan ataupun bercampur dengan unsur-unsur lainnya.
Senyawa zirconia memiliki sifat-sifat yang istimewa diantaranya sifat
refractorissnya yang sangat tinggi yaitu sekitar 2750° C, mudah dalam
bertransformasi fasa untuk menghasilkan sifat mekanik tertentu, serta mudah
untuk distabilkan oleh oksida logam lain untuk memodifikasi sifat fisik, mekanik
dan kimianya. Aplikasi lain dari senyawa zirconia diantaranya dalam bidang
kesehatan (terutama sebagai heads untuk hydroxyapatite), pelapisan komponen
listrik dan elektronika sebagai komponen pada oksigen sensor dan SOFC [1] .
Ada dua sumber utama senyawa zirconia yaitu Zircon (ZrSiO4) dan
Baddeleyite (ZrO2). Senyawa Zircon (ZrSiO4) sebagai salah satu mineral (termasuk
2
logam tanah jarang) yang memiliki potensi cadangan yang cukup besar dan tersebar
di seluruh wilayah Indonesia, seperti di Kalimantan Selatan senyawa zircon
ditemukan dalam jumlah yang cukup besar sehingga diharapkan dapat mencukupi
kebutuhan sebagai bahan baku industri, khususnya industri peleburan logam.
Dalam satu dekade terakhir ini, penelitian tentang senyawa zirconia sudah
dilakukan secara intensif di luar negeri, sedangkan di Indonesia penelitian tentang
senyawa ini masih relatif jarang. Hal ini berdampak pada ketergantungan
Indonesia terhadap produk senyawa zirconia dari luar negeri. Pada dasarnya
pembuatan atau pemurnian senyawa zirconia tidak terlalu sulit, namun yang
menjadi kendala untuk mendapatkan senyawa zirconia murni selama ini yaitu
dibutuhkannya temperatur ekstraksi yang tinggi hingga mencapai 2550° C, hal ini
menyebabkan proses pemurnian memakan waktu yang cukup lama dengan biaya
yang tinggi. Salah satu metode permurnian yang sudah digunakan selama ini
adalah dengan Alkali Fusion yang telah dilakukan oleh mahasiswa teknik
metalurgi ITB tahun 2007. Pada metode ini pemurnian sudah dapat dilakukaan,
namun senyawa ZrSiO4, ditemukan masih dalam persentase yang cukup besar, hal
ini menandakan masih adanya kekurangan pada metode Alkali Fusion. Oleh
karenanya, menjadi sangat penting untuk dilakukan riset tentang pemurnian
senyawa zirconia dengan metode yang lebih efektif, dalam hal ini akan dilakukan
proses pemurnian senyawa zirconia melalui metode mechanical activation atau
aktivasi mekanis.
3
1.2. Tujuan Penelitian
Adapun tujuan dari penelitian ini adalah: Mendapatkan ekstrak zirconia dari pasir zircon dengan metode Mechanical
Activation.
Mengetahui persentase senyawa zirconia yang terbentuk dari pasir zircon dengan
Metode Mechanical Activation.
Mengetahui hubungan perbandingan persentase senyawa zirconia yang terbentuk
terhadap temperatur serta lama milling pada proses Mechanical activation.
Mengetahui perbandingan persentae senyawa zirconia yang terbentuk pada
metode Mechanical activation dengan metode lain khususnya metode Alkali
Fusion.
1.3. Batasan Masalah
Ruang lingkup tugas akhir ini terbatas hanya pada masalah ekstraksi serta
karakterisasi dari senyawa zircon yang didapat dari Pulau Kalimantan sehingga
terbentuk kristal zirconia. Pada penelitian ini akan dilakukan ekstraksi senyawa zircon
dengan metoda Mechanical activation dan carbon sebagai pengikat silika dengan
temperatur kalsinasi 800°C ,1000°C dan 1200°C serta variasi milling 5 jam, 10 jam dan
15 jam dengan rasio Mol ZrSiO4 : Mol C adalah 1 : 1. Pada akhir percobaan akan dilihat
persentase senyawa zirconia yang terbentuk dengan mengkarakterisasi sampel akhir
serta ukuran kristal dari senyawa zirconia tersebut.[2]
.
1.4. Manfaat Penelitian
4
Manfaat dari penelitian ini yaitu mengetahui keberhasilan metode yang
digunakan selain dari metode yang selama ini sudah digunakan, Serta penelitian
ini dapat dijadikan acuan untuk penelitian selanjutnya dalam hal meningkatkan
persentase senyawa zirconia.
1.5. Sistematika Penulisan Laporan
Penulisan penelitian ini dibagi menjadi dua segmen di mana segmen
pertama terdiri dari kata pengantar, daftar isi, daftar gambar dan daftar tabel
sedangkan segmen kedua dimulai dengan abstrak dan dilanjutkan dengan laporan
penelitian.Laporan penelitian ini terdiri dari lima bab, yang sistematika dan
tujuannya dapat diuraikan sebagai berikut :
BAB I. PENDAHULUAN.
Pada bab ini diuraikan singkat mengenai latar belakang mengapa dilakukannya
penelitian ini, tujuan penelitian, batasan masalah, manfaat penelitian dan
sistematika penulisan laporan.
BAB II. DASAR TEORI.
Bab ini merupakan rangkuman teori-teori dan data-data yang dikumpulkan dari
berbagai literatur, yang berhubungan dengan tugas ini. Sebagian dari teori dan
data-data tersebut selanjutnya akan dijadikan rujukan dalam melakukan analisa
dari pengolahan data.
BAB III METODOLOGI PENELITIAN
Berisi Diagram alir penelitian, alat dan bahan, serta prosedur percobaan.
BAB IV. ANALISA DATA.
5
Pada bab ini akan diuraikan tentang analisa data penelitian. Dari pengolahan data
akan dijelaskan tentang fenomena-fenomena apa yang terjadi.
BAB V. KESIMPULAN DAN SARAN.
Bab ini berisi point-point singkat yang mengulas kesimpulan dari penelitian
dengan memaparkan kesimpulan dari penelitian ini yang kemudian diikuti
dengan saran penulis untuk penelitian - penelitan berikutnya.
6
BAB II
TEORI DASAR
2.1. Material Keramik
Material keramik merupakan material yang unik, hal ini ditunjukan pada
sifat-sifat yang dimilkinya. Material keramik biasa digunakan sebagai material
refraktori karena mampu bertahan pada temperatur tinggi tanpa mengalami
melting ataupun terdekomposisi. Material keramik juga sering dimanfaatkan
untuk pelapis benda-benda yang digunakan pada lingkungan korosif karena
material keramik tahan terhadap karat ataupun ketika kontak dengan bahan yang
bersifat korosif[3].
Pada dua dekade terakhir material keramik banyak digunakan dalam
dunia industri, biasanya diaplikasikan pada industri yang menggunakan peralatan
yang tahan terhadap temperatur tinggi seperti industri peleburan logam di mana
dibutuhkan material yang mampu melapis tungku pelebur sebagai pengaman saat
operasionalnya.Selain itu material keramik juga bersifat isolator pada suhu ruang,
oleh karena itu material keramik juga dapat dimanfaatkan pada komponen-
komponen elektronik khususnya sebaga isolator.Beberapa contoh dari material
keramik yaitu Zirconia silikat, Zirconia oxide, Silicon oxide, silicon carbida, dll.
2.2. Zirconium (Zr)
Zirconium merupakan salah satu unsur di alam yang memiliki sifat tahan
terhadap temperatur tinggi. Zirconium tidak terdapat dalam bentuk bebas di alam
melainkan dalam bentuk zirconium silikat pada zircon (ZrSiO4 ) dan zirconium
7
oksida pada baddelleyit (ZrO2 ). Zirconium terletak di golongan IVB dengan
nomor atom 40 dan massa atom relative 91.22 serta memiliki bilangan oksida 4
dan maksimumnya 8.
Tabel 2.1. sifat-sifat Zirconium(Zr)
Sifat – sifat senyawa zirconia Nilai
Radius Atom 1.6 Å
Volume Atom 14.1 cm3/mol
Massa Atom Relatif 91.224
Titik Didih 4682 K
Massa Jenis 6.51gr/ cm3
Konduktifitas Listrik 2.3 x 10 6 Ω
-1cm-1
Elektronegatifitas 1.33
Konfigurasi Elektron [Kr] 4d25s2
Formasi Entalphi 21 kj / mol
Konduktifitas Panas 22.7 Wm-1K-1
Potensial Ionisasi 6.84 V
Titik Lebur 2128 K
Bilangan Oksidasi 4
Kapasitas Panas 0.278 jg-1K-1
Entalphi Penguapan 590.5 kj / mol
8
2.3. Senyawa Zircon (ZrSiO4)
Zircon atau zirconium silikat (ZrSiO4) merupakan mineral zirconium
yang paling banyak di bumi. Zircon ditemukan dalam bentuk mineral aksesori
pada batuan baku hasil pembekuan magma yang kaya akan silica seperti granit,
pegmatte, dan nepheline syenite. Batuan sediment juga mengandung zircon
namun dalam jumlah kecil. Zircon ditemukan terkosentrasi dengan mineral berat
lainnya seperti ilmenit, rutile, monazite, leucoxene dan garnet pada pasir sungai
dan pantai dengan kandugan utama besi dan titanium. Zircon memiliki melting
point sekitar 2550°C[4].
Zircon juga merupakan mineral yang berifat tahan korosi dan kestabilan
pada tempratur tinggi yag baik. Zircon tidak larut dalam air namun larut dalam
larutan asam serta dapat mengendap pada larutan basa.Pada umumnya warna dari
zircon bervariasi dari putih bening,kuning,kehijauan, coklat kemerahan, kuning
kecoklatan, hingga gelap. System kristalnya dapat berupa monoklinik,
heksagonal,tetragonal dan dipiramid. Berat jenis dari zircon 4,6-5,8[5].
Tabel 2.2. tabel mineral penghasil senyawa zirconia
No. mineral Persentase zircoia
1. Zircon 66%
2. Baddeleyite 97 %
9
2.4. Senyawa Zirconia (ZrO2)
Zirconia merupakan material keramik yang berbentuk oksida kristalin
hasil dari ekstraksi pasir zircon. Zirconia memiliki sifat-sifat yang istimewa
diantaranya memiliki temperatur refraktori sebesar 2750°, mudah untuk
bertransformasi fasa untuk menghasilkan sifat mekanik tertentu, serta mudah
untuk distabilkan dengan oksida logam yang lain untuk memodifikasi sifat
fisik,mekanik dan kimianya. Zirconia memilki sifat polimorf dimana pada suhu
yang sangat tinggi (> 2370 °C) bahan tersebut memiliki struktur kubik. Pada
suhu menengah (1170-2370 °C) memiliki struktur tetragonal,sedangkan pada
temperatur rendah (di bawah 1170 °C) membentuk struktur monoklinik[6].
Sumber utama penghasil zirconia yaitu zircon (ZrSiO4) yang terdapat
pada pasir zircon serta baddeleyite (ZrO2). Untuk menghasilkan zirconia dari
zircon tentunya perlu dilakukan pemurnian sedangkan pada baddeleyite tidak
perlu dilakukan pemurnian lagi.
Zirconia cukup stabil secara kimia pada temperatur rendah. Bentuk
struktur yang diperoleh pada temperatur rendah adalah monoklinik dengan
densitas murni sekitar 5.56 gr/ml. dalam industri manufacture secara luas kita
dapat menemukan zirconia sebagai pelapis pada tungku pelebur, tegel, kiln
furniture dan aplikasi mekanik sebagai cutting tools.
Selain itu dalam satu dekade ini zirconia (ZrO2) digunakan sebagai salah
satu komponen di solid oxide fuel cell (SOFC) dan oxygen sensor. Pada solid
oxide fuel cell (SOFC) zirconia (ZrO2) berfungsi sebagai electrolyte material.
solid oxide fuel cell (SOFC) beroprasi antara 650 - 1000°C, dimana pada keadaan
10
tersebut terjadi konduksi ionic ion oxygen (O=), dan (Ni- ZrO2) bertindak sebagai
anoda serta strontium-doped lanthanum magnetite sebagai katodanya[7].
Ada beberapa cara yang selama ini sudah dilakukan untuk mendapatkan
zirconia, cara tersebut yaitu :
1. Dekomposisi zircon pada temperatur 1750°C pada reactor atau tungku listrik
yang kemudian diikuti dengan pendinginan cepat sehingga dapat memisahkan
ZrO2 dan SiO2.
2. Teknik Lime Fusion
tenik ini dilakukan dengan cara mendekomposisi zircon bersama CaO pada
temperatur 1600°C.
ZrSiO4 + CaO ZrO2 + CaSiO3
3. Teknik Dekomposisi plasma
teknik ini dilakukan dengan cara mendekomposisi zircon dengan
menggunakan reactor stabil plasma argon pada temperature 6000 - 15000°C
dan kemudian meng-quenchnya sehingga zircon tersebut terdisosiasi menjadi
ZrO2 dan SiO2.
4. Alkali Fusion
Teknik ini dilakukan dengan menggunakan logam alkali sebagai fluxing agent
untuk mendekomposisi zircon pada temperatur 600 - 700°C sehingga
terbentuk senyawa-senyawa seperti natrium zirconat dan natrium silikat.
ZrSiO4 + 4NaOH Na2ZrO3 + Na2SiO3 + 2H2O
11
2.5. Carbon
Carbon atau zat arang merupakan unsur kimia yang mempunyai simbol C
dan nomor atom 6 pada tabel periodik. Sebagai unsur golongan 14 pada tabel
periodik, carbon merupakan unsur non-logam dan bervalensi 4 (tetravalen), yang
berarti bahwa terdapat empat elektron yang dapat digunakan untuk membentuk
ikatan kovalen. Terdapat tiga macam isotop carbon yang ditemukan secara alami,
yakni 12C dan 13C yang stabil, dan 14C yang bersifat radioaktif dengan waktu
paruh peluruhannya sekitar 5730 tahun. Carbon merupakan salah satu dari
beberapa unsur yang diketahui keberadaannya sejak zaman kuno. Istilah "carbon"
berasal dari bahasa Latin carbo, yang berarti batu bara. Carbon memiliki
beberapa jenis alotrop, yang paling terkenal adalah grafit, intan, dan carbon
amorf. Sifat-sifat fisika carbon bervariasi bergantung pada jenis alotropnya.
Sebagai contohnya, intan berwarna transparan, manakala grafit berwarna hitam
dan kusam. Intan merupakan salah satu materi terkeras di dunia, manakala grafit
cukup lunak untuk meninggalkan bekasnya pada kertas. Intan memiliki
konduktivitas listik yang sangat rendah, sedangkan grafit adalah konduktor listrik
yang sangat baik. Di bawah kondisi normal, intan memiliki konduktivitas termal
yang tertinggi di antara materi-materi lain yang diketahui. Semua alotrop carbon
berbentuk padat dalam kondisi normal, tetapi grafit merupakan alotrop yang
paling stabil secara termodinamik di antara alotrop-alotrop lainnya. Semua
alotrop carbon sangat stabil dan memerlukan suhu yang sangat tinggi untuk
bereaksi, bahkan dengan oksigen. Keadaan oksidasi carbon yang sangat umum
ditemukan adalah +4, manakala +2 dijumpai pada carbon monoksida dan
12
senyawa kompleks logam transisi lainnya. Sumber carbon anorganik terbesar
terdapat pada batu kapur, dolomit, dan carbon dioksida, sedangkan sumber
organik terdapat pada batu bara, tanah gambut, minyak bumi, dan klatrat metana.
Carbon dapat membentuk lebih banyak senyawa daripada unsur-unsur lainnya,
dengan hampir 10 juta senyawa organik murni yang telah dideskripsikan sampai
sekarang. Carbon termasuk unsur paling berlimpah ke-15 di kerak Bumi dan ke-4
di alam semesta. Carbon terdapat pada semua jenis makhluk hidup, dan pada
manusia, carbon merupakan unsur paling berlimpah kedua (sekitar 18,5%)
setelah oksigen. Keberlimpahan carbon ini, bersamaan dengan keanekaragaman
senyawa organik dan kemampuannya membentuk polimer membuat carbon
sebagai unsur dasar kimiawi kehidupan. Unsur ini adalah unsur yang paling stabil
di antara unsur-unsur yang lain, sehingga dijadikan standar dalam mengukur
satuan massa atom.
Carbon memiliki berbagai bentuk alotrop yang berbeda-beda, meliputi
intan yang merupakan bahan terkeras di dunia sampai dengan grafit yang
merupakan salah satu bahan terlunak. Carbon juga memiliki afinitas untuk
berikatan dengan atom kecil lainnya, sehingga dapat membentuk berbagai
senyawa dengan atom tersebut. Oleh karenanya, carbon dapat berikatan dengan
atom lain (termasuk dengan karbon sendiri) membentuk hampir 10 juta jenis
senyawa yang berbeda. carbon juga memiliki titik lebur dan titik sublimasi yang
tertinggi di antara semua unsur kimia. Pada tekanan atmosfer, carbon tidak
memiliki titik lebur karena titik tripelnya ada pada 10,8 ± 0,2 MPa dan 4600 ±
300 K, sehingga ia akan menyublim sekitar 3900 K.
13
Carbon dapat menyublim dalam busur carbon yang memiliki temperatur
sekitar 5800 K, sehingga tak peduli dalam bentuk alotrop apapun, carbon akan
tetap berbentuk padat pada suhu yang lebih tinggi pada titik lebur logam tungsten
ataupun renium. Walaupun carbon secara termodinamika mudah teroksidasi,
carbon lebih sulit teroksidasi daripada senyawa lainnya (seperti besi dan
tembaga). Carbon merupakan unsur dasar segala kehidupan di Bumi. Walaupun
terdapat berbagai jenis senyawa yang terbentuk dari carbon, kebanyakan carbon
jarang bereaksi di bawah kondisi yang normal. Di bawah temperatur dan tekanan
standar, carbon tahan terhadap segala oksidator terkecuali oksidator yang terkuat.
Carbon tidak bereaksi dengan asam sulfat, asam klorida, klorin, maupun basa
lainnya. Pada temperatur yang tinggi, carbon dapat bereaksi dengan oksigen,
menghasilkan oksida carbon dalam suatu reaksi yang mereduksi oksida logam
menjadi logam. Reaksi ini bersifat eksotermik dan digunakan dalam industri besi
dan baja untuk mengontrol kandungan carbon dalam baja.
Tabel 2.3. Tabel sifat-sifat carbon
Struktur kristal heksagonal Bilangan oksidasi 4, 2 Elektronegativitas 2,55
Energi ionisasi 1086,5 kJ/mol ke-2: 2352,6 kJ/mol ke-3: 4620,5 kJ/mol
Jari-jari atom 70 pm Konduktivitas termal (300K) (119–165) W/(m·K)
Difusivitas termal (300 K) (503–1300) mm²/s
14
2.6. Metalurgi Serbuk
Metalurgi serbuk merupakan ilmu yang membahas mengenai proses
pengerjaan dari suatu unsur atau senyawa logam yang berwujud serbuk, proses
ini dapat disertai pemanasan akan tetapi suhu harus berada di awah titik cair
serbuk.
Gambar 2.1. Diagram pembuatan serbuk
Selain proses-proses di atas terdapat proses tambahan dalam pembentukan
serbuk, diantaranya :
2.6.1. Milling
Milling merupakan suatu proses pengadukan dari suatu material yang
bertujuan agar ukuran partikel dari material tersebut menjadi lebih kecil. Proses
milling juga dapat memudahkan terjadinya pencampuran (mixing) dua zat atau
lebih.
15
2.6.2. Kompaksi
Kompaksi merupakan proses pembuatan pellet (padatan) dari suatu
material yang berbentuk serbuk. Biasanya kompaksi dilakukan sebelum proses
pembakaran, hal ini bertujuan agar pada saat proses pembakaran atau pemanasan
terjadi perubahan fasa dari material tersebut.
2.6.3. Kalsinasi
Kalsinasi pada percobaan ini didefinisikan sebagai proses pemanasan
dengan tujuan memicu terjadinya perubahan susunan atom pada senyawa yang
direaksikan serta dapat pula memicu terjadinya perubahan struktur kristal dari
senyawa tersebut.
Berikut ini merupakan langkah-langkah dalam proses kalsinasi beserta hal yang
terjadi selama proses tersebut :
1. Pada tahap ini terjadi pelepasan ikatan, penghilangan cairan yang terkandung
dalam sampel dan konversi zat additive seperti organometallic atau polimer.
Secara tipikal biasanya penahanan temperatur pertama ini dilakukan dalam
temperatur yang masih rendah yaitu hanya sekitar beberapa ratus derajat.
Peningkatan laju temperatur harus dikontrol secara hati-hati, selain itu jika
dillakukan proses pemanasan dengan cepat maka akan mengakibatkan sampel
mendidih dan penguapan dari bahan organik, menjadikan sampel tersebut
menggembung atau bahkan dapat memusnahkan sampel tersebut.
2. meningkatkan terjadinya proses homogenisasi kimia atau terjadinya reaksi
pada komponen serbuk.
16
3. peningkatan temperatur untuk menuju keadaan isothermal kalsinasi (proses
kalsinasi dalam temperatur yang sama)
4. Isothermal kalsinasi, dalam proses ini terjadi densifikasi utama dan
pengembangan mikrostruktur yang kemudian diikuti oleh pendinginan secara
lambat.
5. penahan temperatur untuk untuk pendinginan akhir dari tahap pendinginan
selanjutnya
6. mengurangi internal stress atau memberikan kesempatan pada presipitasi
(penyisispan) atau reaksi yang lainnya[8].
Gambar 2.2. Grafik hubungan temperatur dengan waktu
Dalam isothermal kalsinasi, temperatur meningkat secara monoton sampai
pada penahan temperatur kalsinasi (secara tipikal 0.5 sampai 0.8 dari temperatur
leleh untuk kalsinasi pada zat padat, atau berapapun dibawah temperatur eutectic
untuk fasa liquid), dan kemudian didinginkan dibawah temperatur ruang. Pada
T
time
heat
Isothermal
17
umumnya lama waktu penahanan sebanding dengan lamanya waktu yang
dibutuhkan untuk menaikkan temperatur hingga temperatur penahanan. Lamanya
waktu yang dibutuhkan untuk menaikkan temperatur ini dibatasi oleh ukuran
sampel dan karakteristik panas dari furnace yang digunakan. Waktu penaikkan
temperatur untuk ukuran sampel yang besar membutuhkan waktu yang lama, hal
ini dilakukan untuk menghindari gradien temperatur yang dapat menyebabkan
cracking (kerusakan/pecah) atau pembentukan lapisan luar yang memadat namun
bagian intinya tidak memadat secara sempurna, hal ini merupakan hasil dari
densifikasi yang berbeda.
Selama fasa penaikan suhu dalam kalsiasi isothermal, proses densifikasi dan
perubahan mikrostruktur tejadi secara signifikan. Isothermal sintering dipilih
untuk memperoleh densitas akhir yang dibutuhkan dalam batas-batas waktu yang
masuk akal. Temperatur kalsinasi yang tinggi dapat mempercepat proses
densifikasi, tetapi pertumbuhan butir juga meningkat. Jika temperatur kalsinasi
terlalu tinggi dapat menyebabkan pertumbuhan butir yang abnormal sehingga
dapat membatasi densitas akhir.
Adapun hasil pembuatan serbuk dapat dibedakan menjadi dua jenis, yaitu
serbuk paduan dan serbuk berlapis, adapun perbedaannya dapat dilihat pada tabel
2.4.
18
Tabel 2.4. Tabel perbedaan serbuk paduan dan berlapis
2.7. XRD
XRD merupakan suatu teknik karakterisasi nonkontak dan non desktruktif
yang sangat presisi untuk mengidentifikasi fasa kristalin yang terdapat dalam
suatu material. XRD juga dapat digunakan untuk menginvestigasi structural dari
suatu material seperti strain state, ukuran kristal, komposisi fasa, orientasi dan
struktur defek. XRD memberikan akurasi yang tidak tertandingi untuk mengukur
spasi atom dan puncak hasil XRD dapat digunakan untuk analisa kuantitatif yang
akurat akan susunan atom suatu material.
2.7.1. Prinsip XRD
Siar X adalah bentuk radiasi dari radiasi gelombang electromagnet,
dihasilkan dari benda yang ditumbuk oleh electron. Panjang gelombang sinar X
dari 1010 sampai 10-8 m,dan hanya 0,3 Å – 2,5 Å yang digunakan untuk difraksi
sinar X. sinar X memiliki daya penetrasi yang besar sehingga sinar X dapat
dipakai untuk mengetahui periodisitas kristal.
Serbuk Paduan Serbuk Berlapis
Lebih mudah dibuuat Dapat dilapisi unsur tertentu
Tekanan lebih rendah Setiap partikel tersalut dengan rata
Sifat yang dihasilkan sama dengan paduannya
Mengadopsi karakteristik tertentu dari bahan pelapisnya
Komposisi paduan tinggi Lapisan serbuknya jauh lebih homogen
Menghasilkan karakteristik yang diinginkan
19
Apabila sebuah gelombang sinar X ditembakkan pada material kristalin ,
maka fenomena yang dapat teramati adalah difraksi dari sinar X dengan sudut
bervariasi tergantung pada gelombang pertama. Hukum yang digunakan pada
sinar X adalah hukum bragg, yaitu:
n λ = 2 d sin θ
pada gambar diatas terlihat fenomena dari difraksi sinar X. secara
eksperimen hukum bragg dapat diamati melalui dua cara yaitu dengan metode
analisa struktur dan metode X ray spectroscopy. Pada metode analisa struktur kita
menggunakan panjang gelombang (λ) tertentu dan mengukur (θ) sehingga kita
dapat meghitung nilai panjang kisi (d), sedangkan pada metode X ray
spectroscopy panjang kisi (d) sudah diketahui dan kemudain mengukur (θ) lalu
kita akan mengetahui nilai panjang gelombang (λ).
2.7.2. Difraktometer
Alat yang digunakan untuk menganalisa struktur kristal material
dinamakan difraktometer yang terjadi pada tabung Coolidge.
Gambar 2.3. Diagram refleksi sinar-x pada bidang kisi
20
Gambar 2.4. proses pembentukan sinar x pada tabung Coolidge.
Sebuah tabung sinar X memiliki dua elektroda, sebuah anoda (material
target) yang dipertahankan pada potensial netral (ground), dan sebuah katoda
dipertahankan pada tegangan potensial negative yang tinggi, biasanya pada rentan
30.000 sampai 50.000 volt agar dapat mendifraksi. Tabung sinar X terbagi atas
dua tipe berdasarkan pada jenis suplai electron pada tabung tersebut., yaitu:
a). Tabung gas ( gas tube), electron pada tabung ini dihasilkan dari ionisasi
sejumlah kecil gas ( udara residu dari tabung yang terevakuasi.Tabung ini
merupakan tabung sinar X yang pertama yang diguakan oleh Roentgen. Tipe
tabung jenis ini sudah tidak terpakai lagi.
b). Tabung Filamen ( filament tube), tabung ini ditemukan oleh Coolidge pada
tahun 1913. tabung ini terdiri dari tabung gelas yang divakum, pada satu
bagian terdapat anoda dan bagian lain terdapat katoda. Untuk katoda terdapat
tungsten, dan untuk anoda sebagai material target digunakan blok tembaga
yang didinginkan oleh air.
21
Pada dasarnya sebuah alat difraktometer dirancang dengan penggunaan
detector penghitung (counter) yang dapat digerakkan. Pada istrumen tersebut
yang terpenting adalah digunakan radiasi sinar monokromatik dan
menggunakan detektor sinar X ( film atau counter) yang diletakkan
disekeliling lingkaran dan serbuk specimen sebagai pusat lingkaran tersebut.
2.8. Mechanical Activation /Aktivasi Mekanis
Mechanical Activation /Aktivasi Mekanis adalah proses fisik yang terjadi
pada bahan atau zat kimia di dalam mesin penggerak mekanis yang dapat
mempengaruhi terjadinya perubahan struktur ketika diberi perubahan temperatur.
Pada penelitian ini proses aktivasi mekanis terjadi pada mesin milling, di mana
atom-atom senyawa atau unsur yang dicampur akan mengalami tumbukan
sehingga terjadi pengecilan jari-jari atom yang nantinya akan mempermudah
Gambar 2.5. Prinsip difraksi sinar-x pada monokristal 1) kolimator, 2) target, dan 3) counter
22
proses pencampuran (mixing) ataupun penguraian (dekomposisi) setelah dipicu
dengan perubahan temperatur biasanya temperatur kalsinasi.
Gambar 2.6. Gambar perubahn ukuran atom setelah proses milling
2.9. Ukuran Kristal
Semua logam serta beberapa jenis material keramik dan polimer
membentuk suatu susunan kristal, yang tentunya material tersebut dalam keadaan
membeku atau padatan. Dengan terbentuknya susunan kristal ini berarti atom-
atom berada pada posisi yang teratur dan berulang dalam pola tiga dimensi. Pola
teratur dalam jangka panjang yang menyangkut puluhan jarak atom dihasilkan
oleh koordinasi atom dalam bahan, disamping itu pola ini terkadang menentukan
pula bentuk luar dari kristal.
Tabel 2.5. Tabel sistem kristal
Sistem Sumbu ( axes ) Sudut Sumbu
( axial angel )
Kubik a=b=c α =β =γ=90°
Tetragonal a=b≠c α =β =γ=90°
Ortorombik a≠b≠c α =β =γ=90°
о ° º
∙ • °
Ο О º
О • Ọ
23
Monoklinik a≠b≠c α =γ=90°≠ β
Triklinik a≠b≠c α ≠β ≠γ≠90°
Heksagonal a=b≠c α =β = 90°; γ=120°
Rombohedral a=b=c α =β =γ≠90°
Pada table di atas dapat terlihat beberapa bentuk sistem kristal serta
perbedaan pada sudut yang dibentuk serta jarak antar atom penyusun kristalnya.
Sedangkan untuk menghitung ukuran kristal dari sampel yang sudah di karakterisasi
dengan XRD dapat digunakan metode linieritas Williamson Hull Plot
Dimana :
FW (S) = Perbandigan lebar puncak dengan tinggi puncak
K = 0.94
λ = panjang gelombang yang digunakan
θ = sudut pada peak yang muncul
ε0 = Strain
Adapun bentuk dari sistem kristal dapat dilihat pada gambar 2.11
( ) ( ) ( )θλθ sin4cos ××+×=× StrainSize
KSFW
24
Gambar 2.7. Gambar sistem kristal
25
BAB III
METODE PENELITIAN
Bab ini membahas pelaksanaan penelitian yang secara garis besar yang dapat
dibagi menjadi tiga bagian yaitu karakterisasi awal dan preparasi, proses mechanical
activation, dan karakterisasi akhir. Pada bagian karakterisasi awal dan preparasi
akan dibahas mulai dari bahan dasar pasir kalimantan yang diasumsikan
mengandung senyawa zircon sampai didapatkan sampel awal senyawa zircon tanpa
pengotor. Pada bagian mechanical activation akan dibahas tahapan yang dilakukan
hingga proses pemanasan, sedangkan pada bagian karakterisasi akhir akan dibahas
hasil XRD serta perhitungannya.
3.1. Waktu dan Tempat Penelitian
Penelitian ini dilakukan di Pusat Penelitian Fisika LIPI PUSPIPTEK Serpong
selama tiga bulan sejak tanggal 21 februari hingga 1 mei 2011.
3.2. Bahan dan Alat Penelitian
Bahan yang digunakan pada penelitian ini adalah :
1. Pasir zircon dari Kalimantan
2. Carbon ( jenis carbon black )
3. Silica murni
4. Etanol
26
Bahan dasar pasir zircon yang digunakan didapat langsung dari Kalimantan
sedangkan carbon black, silica murni dan etanol disediakan oleh Pusat Penelitian
Fisika, LIPI - PUSPIPTEK, Serpong.
Alat yang digunakan yaitu:
1. Kertas timbang
2. Timbangan
3. Plastik sampel
4. Spatula
5. HEM ( Camber, Ball mill )
6. Alat Kompaksi
7. Tungku heat treatment
27
3.3. Tahapan Penelitian
Bagian ini memaparkan keseluruhan rangkaian penelitian secara umum yang
ditunjukan dengan diagram alir pada gambar 3.1
Gambar 3.1. Diagram Alir Penelitian
Preparasi alat dan bahan
Karakterisasi awal sampel dengan XRD
Milling dengan variasi waktu 5 jam,10 jam dan 15 jam
Kompaksi dengan tekanan 70 gr/cm2
Kalsinasi dengan variasi temperatur 800ºC,100ºC dan 1200ºC
Karakterisasi akhir sampel dengan XRD
28
Sedangkan parameter dalam penelitian ini mengacu pada literatur dan hasil
penelitian sebelumnya serta memperkirakan dari proses reaksi yang akan terjadi.
Pada penelitian ini, perbandingan mol serbuk zircon dengan karbon yaitu 1 : 1 ,
perbandingan ini disesuaikan dengan persamaan reaksi awal yaitu :
ZrSiO4 + C ( reaksi awal)
ZrSiO4 + 3C ZrO2 + SiC + 2CO ( reaksi akhir/ setimbang)
Dari perbandingan mol tersebut akan diperoleh perbandingan massa yang akan
digunakan dari masing-masing senyawa. Sedangkan untuk temperatur yang
digunakan yaitu 800°C, 1000°C dan 1200°C. penggunaan suhu 800°C karena pada
stemperatur tersebut senyawa zircon sudah dapat berubah fasa serta akan dilihat
perbedaan dari segi bentuk kristal maupun persentase zirconia yang akan terbentuk
[10].
3.3.1. Preparasi Bahan
Pada tahap ini semua bahan disiapkan, kemudian sampel disiapkan untuk
diseparasi, tahap ini bertujuan memisahkan sampel dengan pengotor dari unsur
logam yang tidak diperlukan, namun karena sampel yang didapat sudah di separasi
maka dalam penelitian ini sampel tidak diseparasi lagi.
29
Gambar 3.2. Proses Separasi Sampel
3.3.2. Karakterisasi Awal Sampel Dengan XRD
Pada tahap ini sampel ( pasir zircon ) yang sudah bersih dari pengotor
dikarakterisasi dengan XRD,tujuannya agar terlihat spesifikasi dari sampel sehingga
30
sampel yang berupa serbuk ini siap untuk diproses lebih lanjut. Krakterisasi ini
menggunakan XRD tipe Simazzu 7000 dengan logam target Cu.
3.3.3. Proses Milling Sampel Uji
Sampel yang sudah dikarakterisasi ( pasir zircon ) dicampur dengan carbon
black sesuai dengan perbandingan yang dapat dilihat pada tabel berikut :
Tabel 3.1 Pebandingan mr,mol dan massa ZrSiO4 dengan Carbon
Proses pencampuran ini dilakukan dengan alat penggerak mekanis berupa
ball milling, namun sebelumnya camber atau wadah untuk mencampur dibersihkan
terlebih dahulu dengan etanol dan sedikit silica dengan tujuan agar camber tidak
tekontaminasi unsur lain. Proses milling untuk membersihkan camber selama 30
menit, setelah itu mengeluarkan silica dan etanol dari camber sampai bersih
kemudian masukkan serbuk zircon dan carbon yang sudah ditimbang, untuk sampel
pertama milling selama 5 jam kemudian dilanjutkan dengan milling 10 jam dan 15
jam.
Mr Mol Massa ( gr)
ZrSiO4 183 n 183
Carbon black (C) 12 n 12
31
Gambar 3.3. HEM
32
3.3.4. Kompaksi/Pembuatan Pelet
Setelah sampel dicampur melalui proses milling kemudian dilakukan proses
kompaksi agar sampel mejadi bentuk pellet. Proses ini bertujuan agar lebih mudah
terbentuk kristal senyawa zirconia pada sampel ketika dikalsinasi.Untuk pembuatan
pellet sampel yang sudah dimilling dikeluarkan dari camber lalu timbang 4 gram,
kemudian masukkan ke alat kompaksi serta tambahkan sedikit (2 sendok spatula)
etanol. Untuk mendapatkan hasil pellet yang baik tekanan ditahan pada posisi 70
gr/cm2 selama 3 menit.
Gambar 3.4. Alat Kompaksi
33
3.3.5. Kalsinasi
Sampel yang sudah dibuat pellet kemudian dikalsinasi menggunakan suhu
800°C,1000°C dan 1200°C dan ditahan selama 2 jam. Proses kalsinasi membutuhkan
waktu yang cukup lama, hal ini dikarenakan kenaikan suhunya secara perlahan serta
waktu untuk pendinginannya relative sama dengan waktu untuk mencapai suhu
tingginya.
Gambar 3.5. Tungku Heat Treatment
34
3.4. Karakterisasi Akhir Sampel Uji Dengan XRD
Sampel yang sudah melalui proses kalsinasi dikarakterisasi dengan XRD,
jika permukaan sampel rata maka dapat langsung dikarakterisasi namun jika
permukaannya tidak rata sebaiknya sampel dihancurkan sehingga berbentuk serbuk
seperti pada sampel awal.
Gambar 3.6. Mesin XRD
35
BAB IV
HASIL DAN PEMBAHASAN
Dalam bab ini akan dibahas sampel hasil ekstraksi serta karakterisasi sampel
pasir zircon dengan XRD dan melihat perbandingannya dengan sampel awal.
Gambar 4.1. Zircon sebelum proses milling
36
4.1. Karakterisasi Awal
Sampel awal dikarakterisasi menggunakan XRD, dari hasil karakterisasi
dapat dilihat bahwa sampel merupakan senyawa zirconia silicat ( ZrSiO4).
ZrSiO4 aw al
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
8000
9000
0 20 40 60 80 100
ZrSiO4 aw al
Gambar 4.2. Grafik puncak-puncak senyawa zircon
37
Dari hasil karakterisasi awal muncul peak atau puncak-puncak milik zircon
( ZrSiO4) sesuai dengan literatur sudut (2θ) dari zircon itu sendiri, di mana sudut (2θ)
dari zircon berada pada 20°, 27°, 35,5°, 68,9° dan 88,7° sesuai kode PDF dengan
nomor 06-0266[4-5]. Pada grafik terlihat hampir tidak ada puncak-puncak lain yang
muncul selain puncak dari senyawa zircon ( ZrSiO4) hal ini menandakan serbuk
zircon yang didapat sudah melalui proses separasi yang sangat baik. Namun pada
sampel awal sudah terdapat fasa zirconia dengan persentase 0.4 %.
Tabel 4.1. Persentase zirconia pada sampel awal
Kode PDF Fasa Persen Berat 060266 Zirconium silicat (ZrSiO4) 99.6 % 371413 Zirconia (ZrO2) 0.4 %
4.2. Hasil Karakterisasi Akhir Senyawa Zircon (ZrSiO4)
4.2.1. Hasil Karakterisasi Akhir Dengan Variasi Temperatur 800ºC, 1000°C
,1200°C Pada Milling 15 Jam
Pada karakterisasi akhir sampel dengan variasi temperatur yaitui 800°C ,
1000°C dan 1200°C terdapat puncak-puncak baru yang berbeda pada hasil
karakterisasi awal. Puncak-puncak terebut adalah puncak milik senyawa zircon
(ZrSiO4), senyawa zirconia (ZrO2), senyawa silcon carbide ( SiC ) serta senyawa
silicon oxide ( SiO2).
38
Grafik puncak zircon untuk variasi temperatur pada milling 15 jam
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
0 20 40 60 80 100
Gambar 4.3. Grafik puncak sampel dengan variasi temperatur
pada milling 15 jam
Pada hasil karakterisasi sampel ini senyawa zirconia yang terbentuk
mengalami peningkatan dalam persentasenya, serta sudah terbentuk senyawa baru
selain dari senyawa zirconia. Persentase dari masing-masing senyawa yang terbentuk
dapat dilihat pada tabel 4.2.
1200°C
1000ºC
800ºC
39
Tabel 4.2. Persentase senyawa-senyawa yang terbentuk pada variasi temperatur
Dari data tersebut terlihat bahwa persentase senyawa zirconia (ZrO2) semakin
tinggi ketika temperatur semakin naik atau dapat dikatakan persentase senyawa
zirconia (ZrO2) yang terbentuk berbanding lurus dengan temperatur kalsinasinya.
Namun pada senyawa zircon ( ZrSiO4 ) Berlaku sebaliknya. Hal ini berarti jika
temperatur kalsinasi yang digunakan semakin tinggi atau mendekati melting point
senyawa zircon (ZrSiO4), maka senyawa tersebut akan terdekomposisi dengan baik,
hal ini terlihat pada senyawa-senyawa yang terbentuk. Pada sampel awal hanya
terdapat senyawa zircon (ZrSiO4) dan sedikit senyawa zirconia ( ZrO2 ), namun
setelah diproses dengan metode mechanical activation serta pembakaran dengan
temperatur 800°C,1000°C dan 1200°C terbentuk senyawa-senyawa baru yaitu silicon
carbide ( SiC ) dan silicon oxide ( SiO2 ). Hubungan persentase senyawa zirconia
(ZrO2) yang terbentuk dengan temperatur kalsinasinya dapat dilihat pada gambar 4.4.
Senyawa Temperatur Persen Berat
Zircon ( ZrSiO4 ) 800°C 43.8 % 1000°C 34.6 % 1200°C 21.2 %
Zirconia ( ZrO2 )
800°C 23.1 % 1000°C 34.5 % 1200°C 39.4 %
Silicon Carbide ( SiC )
800°C 23.1 % 1000°C 20 % 1200°C 30.3 %
Silicon Oxide ( SiO2 )
800°C 9.9 % 1000°C 10.9 % 1200°C 9.1 %
40
0
5
10
15
20
25
30
35
40
45
0 200 400 600 800 1000 1200 1400
Gambar 4.4. Grafik hubungan temperatur terhadap senyawa zirconia yang terbentuk
Pada hasil karakterisasi akhir sampel dengan variasi temperatur juga dapat
dilihat perbedaan ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dari masing-
masing temperatur yang digunakan. Untuk mendapatkan ukuran kristal yang
terbentuk dapat digunakan metode Linieritas Williamson Hull Plot dengan
persamaan :
Dimana : FW = Perbandingan tinggi puncak dengan lebar puncak
K = 0.94
λ = Panjang gelombang sinar X = 1.540598 Å
Size = Ukuran kristal
( ) ( ) ( )θλθ sin4cos ××+×=× StrainSize
KSFW
41
Untuk ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk pada temperatur 800°C
diperoleh ukuran kristal sebagai berikut:
y = -0.0002 X + 0.15
FW cos θ = - 4 strain sin θ + k λ / size
0.15 = k λ / size
size = k λ / 0.15
size = 0.94 x 1.540598 / 0.15
= 9.654414 Å
y = -0.0002x + 0.15
0
0.05
0.1
0.15
0.2
0.25
0 1 2 3
Gambar 4.5. Linieritas Williamson Hull Plot untuk senyawa zirconia pada
temperatur 800°C.
42
Untuk senyawa zirconia pada temperatur 1000°C dan 1200°C dilakukan
tahap yang sama untuk menghitung ukuran kristalnya seperti perhitungan di
atas.Ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dapat dilihat pada tabel 4.3
Tabel 4.3. Ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dengan variasi temperatur
pada milling 5 jam.
Senyawa Temperatur Ukuran Kristal
Zirconia 800°C 9.654414 Å 1000°C 32.61626 Å 1200°C 38.41279 Å
Dari tabel tersebut dapat dilihat bahwa ukuran kristal dari senyawa zirconia
yang terbentuk semakin besar seiring makin besarnya temperatur yang digunakan,
hal ini sesuai dengan teori dasar tentang pembentukan kristal[11] dimana untuk
memperbesar ukuran kristal dibutuhkan temperatur yang tinggi pula.
0
5
10
15
20
25
30
35
40
45
0 200 400 600 800 1000 1200 1400
Gambar 4.6. Grafik kecendrungan ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk
dengan temperatur
43
4.2.2. Hasil Karakterisasi Akhir Dengan Variasi Milling 5 Jam, 10 Jam Dan 15
Jam Pada Temperatur 800ºC
Pada karakterisasi akhir dengan variasi milling 5 jam, 10 jam dan 15 jam
memiliki grafik yang hampir sama dalam hal posisi ( 2θ ) dari peak-peak yang
muncul namun berbeda dalam persentase senyawa-senyawa yang terbentuk.
Grafik puncak senyawa zircon untuk variasi milling pada temperatur 800
0
1000
2000
3000
4000
5000
6000
7000
0 20 40 60 80 100
Gambar 4.7. Grafik puncak sampel dengan variasi milling
pada temperatur 800ºC
15 jam
10 jam
5 jam
44
Jika dilihat grafik yang terbentuk tidak memiliki perbedaan dalam posisi (2θ)
namun berbeda pada intensitasnya, hal ini berdampak pada persentase dari masing-
masing senyawa yang terbentuk. Persentase dari masing-masing senyawa dapat
dilihat pada tabel 4.4.
Tabel 4.4. Persentase senyawa-senyawa yang terbentuk pada variasi milling
Dari tabel tersebut terlihat perbedaan persentase senyawa zirconia (ZrO2)
yang terbentuk pada lama milling yang dilakukan pada sampel. Pada tabel terlihat
semakin lama sampel dimilling maka semakin bertambah persentase senyawa
Senyawa Milling Persen Berat
Zircon ( ZrSiO4 )
5 Jam 45.6 %
10 Jam 45.3 %
15 Jam 43.8 %
Zirconia ( ZrO2 )
5 Jam 17.4 %
10 Jam 20.5 %
15 Jam 23.1 %
Silicon Carbide ( SiC )
5 Jam 32.7 %
10 Jam 23.9 %
15 Jam 23.1 %
Silicon Oxide ( SiO2 )
5 Jam 4.4 %
10 Jam 10.3 %
15 Jam 9.9 %
45
zirconia yang terbentuk walaupun tidak terlalu signifikan peningkatanya karena jika
dihitung secara kuantitatif hanya terjadi kenaikan sebesar 3 % saja.Pada senyawa
lain seperti senyawa zircon ( ZrSiO4 ) mengalami penurunan dalam hal persentase
namun tidak signifikan, fenomena yang sama juga terjadi pada senyawa silicon
carbide, sedangkan pada senyawa silicon oxide cendrung naik persentasenya
walaupun ada penurunan pada saat milling 15 jam, hal ini kemungkinan terjadi
akibat kesalahan pada saat proses pencampuran di dalam camber.Grafik hubungan
lama milling dengan persentase senyawa zirconia yang terbentuk dapat dilihat pada
gambar 4.8.
0
5
10
15
20
25
0 2 4 6 8 10 12 14 16
Gambar 4.8. Grafik kecendrungan lama milling dengan persen berat
46
Pada hasil karakterisasi akhir sampel dengan variasi lama milling juga dapat
diketahui ukuran kristal dari senyawa zirconia yang terbentuk dengan menggunakan
metode yang sama yaitu menggunakan metode Linieritas Wlliamson Hull Plot. Untuk
sampel dengan lama milling 5 jam didapat ukuran kristal sebagai berikut.
y = -0.0394x + 0.1675
0
0.02
0.04
0.06
0.08
0.1
0.12
0.14
0.16
0.18
0 0.5 1 1.5 2 2.5 3
Gambar 4.9. Linieritas Williamson Hull Plot untuk senyawa zirconia pada lama
milling 5 jam pada temperatur 800°C.
y = -0.0394 X + 0.1675
FW cos θ = - 4 strain sin θ + k λ / size
0.1675 = k λ / size
size = k λ / 0.1675
size = 0.94 x 1.540598 / 0.1675
= 8.645744 Å
47
Untuk sampel dengan lama milling 10 jam dan 15 jam dilakukan perhitungan
dengan metode yang sama dan didapat ukuran kristal seperti pada tabel 4.5.
Tabel 4.5. ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dengan variasi lama
milling pada temperatur 800° C.
Senyawa Lama Milling Ukuran Kristal
Zirconia ( ZrO2)
5 Jam 8.645744 Å
10 Jam 8.543729 Å
15 Jam 6.869839 Å
Dari tabel di atas terlihat perbedaan ukuran kristal senyawa zirconia yang
terbentuk semakin kecil ketika proses milling dilakukan lebih lama, hal ini karena pada
saat waktunya milling semakin lama maka partikel sampel akan semakin kecil sehingga
berdampak pada saat pembentukan kristal senyawa zirconia itu sendiri. Hubungan antara
ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk dengan lama milling dapat dilihat pada
gambar 4.10
48
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
0 2 4 6 8 10 12 14 16
Gambar 4.10. Grafik kecendrungan ukuran kristal senyawa zirconia yang terbentuk
dengan lama milling pada temperatur 800° C
49
BAB V
KESIMPULAN DAN SARAN
5.1. Kesimpulan
1. Dengan metode Mechanical Activation senyawa zirconia sudah terbentuk pada
temperatur kalsinasi 800°C.
2. Semakin tinggi temperatur kalsinasi yang digunakan maka semakin tinggi
persentase berat senyawa zirconia yang dihasilkan, dan semakin besar pula
ukuran kristal yang dihasilkan.
3. Semakin lama waktu milling yang digunakan semakin meningkat senyawa
zirconia yang terbentuk, namun ukuran kritalnya semakin kecil
4. Persentase senyawa zirconia yang dihasilkan dengan metode Mechanical
Activation lebih tinggi yaitu 23.1% pada temperatur yang lebih rendah
dibandingkan dengan metode Alkali Fusion sebesar 15.9%
5.2. Saran 1. Untuk mendapatkan ekstrak senyawa zirconia yang lebih maksimal disarankan
untuk melakukan variasi waktu penahanan temperatur kalsinasi.
2. Perlu dilakukan penelitian unsur lain sebagai pengikat silica selain carbon black.
50
DAFTAR PUSTAKA
1. Effendi, Ruslan. 2001. Pengaruh Ukuran Partikel, Komposisi YTTRIA, dan Suhu
Sintering Terhadap Karakteritik Elektrolit Zirconia. Universitas Indonesia.
2. N.Rigopoulus, A. Oh, M.Yousuff, R.G. O’Donnel and M.B. Trigg. The
Carbothermal Reduction of Zircon to Zirconia and Silicon Carbide for Ceramics
and Refractories.
3. Nugraha,Aditya Setiawan.2007. Ekstraksi Zirconia dengan Metode Alkali
Fusion.Institut Teknologi Bandung.
4. Newton, C. Robert. 2010. Free Energy of Zircon Based on Solubility
Measurments at High and Pressure. Memorial University. Canada.
5. Schuiling, D. Roelof. Gibbs.1976. Energies of Formation of Zircon,Thorite, and
Phenacite. Utrech University. Netherland.
6. http: // en. Wikipedia.org/wiki/ zirconia
7. http: // en. Wikipedia. Org/wiki/ zircon
8. Fu Yui, Tzen. 2010.Genesis of Guatemala Jadeitite and Related Fluid
Characteristics : Insight From Zircon. Institute of Earth Science. Taiwan.
9. Abdel-Rehim, Aly M. 2005. A New Technique for Extracting Zirconium from
Egyptian Zircon Concentrate. Alexandria University. Egypt.
10. Yamagata, Chieko. High Purity Zirconia and Silica Powders Via Wet Process :
Alkali Fusion of Zircon Sand. Universidade de Sao Paulo. Brazil.
51
11. Leture,P. 2001.Low Temperature Synthesis of Zircon by Sol-Gel Process.
12. Abdelkader, A.M. 2008.Novel Decomposition Method for Zircon. Cairo
University. Egypt.
13. Chandradass,J. Sop-Han, Kyong. 2008. Synthesis and Characterization of
Zirconia and Silica-Doped Zirconia Nanopowders by Oxalate Processing.
Changwan National Unervisity. South Korea.
14. Biswas, R.K.,Habib,M.A. Karmakar. 2010. A Novel Method for Process of
Bangladesh Zircon : Baking and Fusion with NaOH. Rajshahi University.
Bangladesh.
LAMPIRAN 1
Grafik Sampel Awal Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang Terbentuk
LAMPIRAN 2
Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang Terbentuk Untuk
Temperatur Kalsinasi 800°C Pada Milling 5 Jam
LAMPIRAN 4
Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang Terbentuk Untuk
Temperatur 1200°C Pada Milling 15 Jam
LAMPIRAN 5
Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang Terbentuk Untuk
Milling 5 Jam Pada Temperatur 800°C
LAMPIRAN 6
Grafik Sampel Akhir Dan Nilai Kuantitatif Senyawa Yang Terbentuk Untuk
Milling 10 Jam Pada Temperatur 800°C
