福島第一原子力発電所3号機における

気体状ヨウ素の放出に関わる解析的検討

日本原子力研究開発機構 安全研究センター

シビアアクシデント評価研究グループ 石川 淳

平成25年度 安全研究センター成果報告会 平成26年1月15日(水)

富士ソフトアキバプラザ

－シビアアクシデント時におけるヨウ素挙動－

燃料からの放出 －高い揮発性－

原子炉冷却系内の移行 －熱化学平衡支配－

（ I→CsI ）

液相への移行 －高い水溶性－

（CsI→I-）

液相内における高揮発性化学種への変換 －化学反応速度支配－

（I-→気体状ヨウ素(I2、有機ヨウ素CH3I） )

環境への放出 －公衆への影響が大－

（甲状腺への蓄積）

②

気相への再放出

研究の概要

シビアアクシデント解析コード THALES2の開発

ヨウ素化学計算コード Kicheの開発

既存知見 （OECD/ISP等）

JAEAにおける 基礎実験

国際協力 （OECD/BIP計画）

連携

連携解析 事故の進展に伴っ

て変化する熱水力条件等の考慮

それらの条件を加味したヨウ素化学に関する機構論的な取り扱い

適用・活用

福島第一原子力発電所事故の分析・評価

シビアアクシデント対策の有効性評価

環境評価用の入力情報提供・活用

- 公衆被ばく・環境影響評価

- 緊急時防護措置の最適化

- 安全目標・立地評価等

③

か

１F事故におけるヨウ素の再放出評価

ヨウ素は、公衆の初期被ばくの観点から重要だが、事故初期の環境モニタリングデータが得られておらず課題

JAEAモニタリング測定(2011年3/15～)

気体状ヨウ素 ＞粒子状ヨウ素

→ 環境への放出メカニズムとして液相中のヨウ素化学反応が関わる可能性を示唆

SA解析コードによる既存評価

ヨウ素の化学形としてCsI(常温で粒子状)

を仮定、上記、測定結果と整合せず課題

THALES2/Kiche連携解析を1F事故に適用

④

S/Cベント作動に伴うヨウ素の挙動

CV外へ

移行

サプレッションチェンバ(S/C)

ドライ

ウェル

従来の解析

CsI再放出なし(水溶性高)

今回の解析

CsI I2

Org-I

I2,Org-I 気液間

移行

S/Cベント

ボイド

生成

本研究のねらい

3号機ではS/Cベントを繰り返し実施

減圧沸騰

蒸気発生

気液二相流

でのヨウ素の

移行

THALES2/Kicheコード連携解析手法

液相反応（気体状ヨウ素生成の主要過程）

– 水の放射線分解

– 無機ヨウ素反応（I2生成・分解)

– 有機ヨウ素反応(Org-I生成・分解)等

有機物のペイント壁からの溶出・放射線分解

酸生成に伴うpH低下等

炉心損傷を含む主要なSA現象の扱い

安全・緩和系の作動

放射性物質・構造材等の複雑な移行・

沈着挙動等

⑤

解析シナリオ及び条件

事象進展 １F3東電公表情報ベース

⑥

日時 時間(h) 事象

3/11 14:47 0 地震発生、スクラム

15:05 0.3 RCIC手動起動

3/12 11:36 20.8 RCICトリップ

12:06 21.3 スプレイ作動(1回目)

12:35 21.8 HPCI作動

3/13 2:42 35.9 HPCI手動停止

9:08 42.4 原子炉減圧

9:20 42.6 S/Cベント(1回目)

9:25 42.6 淡水及び海水注入開始

12:30 45.7 S/Cベント(2回目)

20:30 53.7 S/Cベント(3回目)

3/14 16:00 73.2 S/Cベント(4回目)

3/15 16:05 97.3 S/Cベント(5回目)

S/Cを通じたベントの

間欠作動

S/C液相内初期有機物濃度：10-4mol/L*

I2及び有機ヨウ素の質量移行係数：10-4m/s

（OECD/NEA国際標準問題ISP-41の推奨式等に基づき設定）

S/C液相初期pH：7

I2及び有機ヨウ素の気液分配係数：温度依存を考慮した相関式

* Wrenら及びBallらデータ及びJAEA有機物溶出試験結果を参考に決定

主な解析条件

結果：ヨウ素化学反応を考慮しない場合

ヨウ素の大部分がS/Cに移行

(再蒸発が寄与)

プールスクラビング効果により、ヨウ素の大半がS/C液相中に蓄積

0 25 50 75 100 125 15010-8

10-6

10-4

10-2

100

炉停止後の時間 (h)

存在

割合

(-)

(対初

期炉

内内

蔵量

)

I-等 (反応なし) I-等液相 (Base) CsI気相 (反応なし) CsI気相 (Base) CsI環境 (反応なし) CsI環境 (Base)

I-(S/C液相)

格納容器外

S/C気相

⑦

▼ ▼ ▼ ▼

S/Cベント開始

潜在的なヨウ素の放出源

CsI

▼

pH変化は、CsOHの移行・電離の寄与大 (pH=8程度) 塩基性条件では気体状ヨウ素は生成され難いのが一般的な見解

0 25 50 75 100 125 1506

7

8

9

pH (-)

炉停止後の時間 (h)

反応なし Base

CsOH移行

(電離OH‐)

化学反応(酸生成)、温度の影響が共存

▼ ▼ ▼ ▼

S/Cベント作動

pH(S/C液相)

結果：ヨウ素化学反応を考慮した場合 ⑧

0 25 50 75 100 125 15010-6

10-5

10-4

10-3

10-2

10-1

100

格納

容器

外へ

の存

在割

合 (

-)

(対初

期炉

内内

蔵量

)

炉停止後の時間 (h)

CsI環境 (Base) I2環境 (Base) Org-I環境 (Base)

▼ ▼ ▼ ▼

S/Cベント開始

CsI Org-I

I2

kｍ=1E-4 m/s

1桁以上

増加 ベント開ではヨウ素の

再放出継続

格納容器外へのヨウ素移行

▼ ▼

温度が影響

本結果：ベント作動に伴う気液間移行により放出継続

km:質量移行係数

ヨウ素化学反応に影響しうる主要なもの

化学反応 ：反応モデル、pH、不純物の影響

再放出 ：質量移行係数 、気液分配係数

放出後 ：壁への吸脱着、雰囲気中での反応等

ヨウ素再放出量を増大させる可能性が高いことに着目、上記、2パラメータに関する検討を実施

感度解析

ヨウ素及びセシウムの化学

- HI、CsI、CsOH、 Cs2MoO4、CsBO2

制御材の酸化

- ホウ酸や二酸化炭素の生成

(1) pH 本結果：S/CへのCsOH移行・電離が支配的

⇒RPV内の化学形変化は考慮不可⇒課題

HI ~3mol

ホウ酸 ~5000mol

二酸化炭素 ~10mol

S/C液相（~3000m3）のpHを1低下

させるのに必要な概略量

初期インベントリ

ヨウ素：~100mol

B4C：~23000mol

⑨

S/C移行により影響を及ぼす可能性があるもの

0 25 50 75 100 125 1500

20

40

60

80

100

120

140

160

全気

液界

面／

自由

界面

炉停止後の時間 (h)

気泡径1㎝

感度解析(つづき）

（２）気液界面での物質移行

質量移行係数

感度解析ケース

① pH=7固定 ：ベースケースはpH=8相当

② km=10-2m/s ：ベースケースの100倍

液相流動の効果及び気液界面面積増大の効果を包含

気液界面面積の増大

⑩

Afs：自由界面面積、

C:濃度、Hp:気液分配係数

▼ ▼ ▼ ▼ ▼ S/Cベント開始

gaspliqfsm CHCAkM ・

ヨウ素内訳(150h結果) 格納容器外へのヨウ素放出割合

Base km*100 pH=710-4

10-3

10-2

10-1

100

環境

放出

割合

(-)

I2 Org-I

（pH= 8 相当)

0 25 50 75 100 125 15010-4

10-3

10-2

10-1

100

炉停止後の時間 (h)

格納

容器

外へ

の放

出割

合 (

-)

感度解析：pH及び質量移行係数の影響

▼ ▼ ▼ ▼

S/Cベント開始

⑪

Base

(pH=8相当)

pH=7

km*100

▼

pHや質量移行係数がベント作動時の気体状ヨウ素の再放出挙動に大きな影響を及ぼし得ることを示唆

初期の有機物濃度:

1E-4mol/L

I2+Org-I

約5倍 約10倍

等倍

約5倍

まとめ

シビアアクシデント解析コードTHALES2とヨウ素化学計算コード

Kicheの連携手法を福島第一原子力発電所事故（3号機）の解

析に適用し、S/Cベントに伴うS/C液相からの気体状ヨウ素放出

に着目した検討を実施した。

本解析より、一旦、S/C液相に捕獲されたヨウ素（CsI）が揮発性

の高いI2及び有機ヨウ素に変換され、S/Cベントにより格納容器

外に継続的に放出され得る結果が示された。

液相のpH及び質量移行係数の影響に関する感度解析を実施

し、両者が気体状ヨウ素の放出量に多大な影響を及ぼすことを

明らかにした。

今後は、1F1及び１F2に対する連携解析、ヨウ素化学を考慮し

た不確かさ解析、質量移行係数等の実験的検討を進める予定

である。

⑫

以下、参考資料

Containment

Suppression

chamber(S/C)

Reactor building

RCIC

HPCI SRV

Core

Pedestal

Tank

Vent

pipe

Steam

dome

Lower

plenum

Loop A Loop B Vacuum

breaker

S/C

Vent

Down

comer

Spray

1F3解析におけるボリューム分割

分割数

原子炉冷却系 7個

格納容器 4個

原子炉建屋 1個

環境 1個

液相内無機反応（ガス状ヨウ素生成の主要過程） 水の放射線分解（～40反応） - プライマリ生成物の生成（H2Oeaq

－ ,•OH等、G値と温度依存)

- プライマリ生成物による二次反応(生成物： •O2－, OH－など)

無機ヨウ素反応（～30反応） - 水の放射線分解生成物による酸化・還元

酸化： I－ + •OH •I + OH－ 、 2•I I2

還元： I2 + •O2－ •I2

－ + O2 、 •I2－ + •O2

－ 2I－+ O2

- I2の加水分解： I2 + OH－ I2OH− HOI + I－

- H2O2による還元： I2OH− + H2O2 HIO2 + I− など

有機ヨウ素反応（～25反応）

- 酸化： I2 + •R Org-I + • I、 HOI + •R Org-I + • OH

- 還元： Org-I + eaq－ •R + I－

ペイント壁からの有機物ORG溶出/放射線分解

酸生成によるpH低下

気液分配(再放出：気液分配係数と物質伝達係数で決定)

壁面吸着･脱着等

Kicheコードの概要

化学反応及び物質移動速度論に基づく 機構論的なヨウ素化学計算コード

0 25 50 75 100 125 150炉停止後の時間 (h)

S/C

水質

量　

(t)

3000

4000

5000

6000

▼ ▼ ▼ ▼

S/Cベント開始

RCIC

減圧沸騰による

S/C水量低下

海水注入よる増加

CVスプレイ

S/Cベント作動に伴うヨウ素の挙動 (化学反応なしケース)

0 25 50 75 100 125 150

炉停止後の時間 (h)

0

1x10-5

2x10-5

3x10-5

4x10-5

反応なし

ヨウ素濃度

S/Cへの移行割合 I : ～100% Cs: 96%

▼ ▼ ▼ ▼ S/Cベント開始

ヨウ

素濃

度 (

mo

l/L

)

S/C水量

濃度の上昇により

反応促進の可能性 0 25 50 75 100 125 150

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0 THALES2 Measured(D/W)

炉心溶融開始(43.8h)

HPCI

Spray

ドライウェル圧力（THALES2)

▼

RCIC

S/Cベント

原子炉減圧

★ 建屋水素爆発

D/W

圧力

(M

Pa)

炉停止後の時間 (h)

▼

▼