5
DDT, PAH and PCB in Sediments from the Intertidal Zone of the Bohai Sea and the Yellow Sea M. MA*, Z. FENG, C. GUAN, Y. MA, H. XU and H. LI Institute of Marine Environmental Protection, State Oceanic Administration SOA), 42 Linghe Street, Shahekon District, Dalian, People's Republic of China Current contents of persistent organic contaminants, polychlorinated biphenyls PCBs), polycyclic aromatic hydrocarbons PAHs) and the congeners naphthalene, ¯uorene, phenanthrene, anthracene, ¯uoranthene, pyrene, chrysene, benzoa)anthracene, benzoa)pyrene and ben- zoe)pyrene), DDTs and metabolites in the intertidal sediments of the Bohai Sea and the Yellow Sea were studied. The mean levels of DDTs, PAHs and PCBs were 177.52, 877.2 and 3.4 ng g 1 dry weight, respectively. The spatial trends of the contaminant residue levels were analysed too. Ó 2001 Elsevier Science Ltd. All rights reserved. Keywords: Yellow Sea; Bohai Sea; PCB; PAH; DDT; sediment. Since the early 1980s, the economic situation along the coastline of the Bohai Sea and Yellow Sea has developed rapidly. People from inland cities and countryside have migrated to coastal cities, such as Dalian, Qinhuangdao, Tianjin, Yantai, Qingdao, Lianyungang and Shanghai to ®nd work, causing the population to rise rapidly within the area. Large amounts of industrial and mu- nicipal euents have entered the oshore environment causing the coastal environment to deteriorate seriously. Petroleum hydrocarbon in clams from Liaodong Bay has increased signi®cantly since 1985 Ma et al., 1999). Jinzhou Bay was heavily polluted by heavy metals be- cause of zinc mining nearby Liu et al., 1987; Qiao, 1991). New pollutants such as PCB, PAH, etc., entered the marine environment and accumulated in shell®sh Liu et al., 1996). The authors of this paper made an investigation on the residue levels of the organic pollu- tants in sediments and organisms during October and November 1997. The status and the spatial trends of organic pollutants, PCB, PAH and DDT in intertidal zone sediments of the Bohai Sea and the Yellow Sea were also studied. Materials and Methods Sample collection Twenty locations in the intertidal zone of the Bohai Sea and the Yellow Sea were determined for sediment collection Fig. 1). Surfacial sediments within 10 cm) were taken by hand using bamboo scoop at each site and stored in glass jars. The procedure used for sediment sampling was performed according to the speci®cation of oceanographic survey SOA, 1991). All sediment samples were stored frozen at 20°C until laboratory analysis. Analytical After air drying, each sediment sample was ground with mortar and pestle and ®ltered by a sieve of 0.14 mm mesh. Twenty grams of dry and ground sediment was added to 60 ml of acetone dichloromethane)/hexane 1:1, v/v) for 50 h. Then the samples were extracted three times by ultrasonic wave method, each time for 20 min, combining the extracted solutions. The acetone solvent in the sample extracts was replaced by 20% sodium sulphate solution dichloromethane solvent was re- moved by rotating evaporator). The hexane extract was added to a 10 g Al 2 O 3 column chromotography and then washed using 60 ml of dichloromethane/hexane 1:1, v/v). The solution was evaporated nearly to dryness to remove dichloromethane solvent and redissolved in 1.0 ml hexane. Sulphur in the extracts was removed with 1.0 g of Cu and by ultrasonic wave method. DDT and PCB were quanti®ed using a GC-7A, equipped with an electron capture detector ECD) at 350°C and PAH was quanti®ed using a HP5989A GC/MS). The quanti®ca- tion of the contaminants was based on external cali- bration curves and the relative standard deviation of the measurements was 5±10%. Calculations of residue concentrations were based on dry weight of samples. Detection limits were 0.30 for PCBs, 0.10 for p; p 0 - DDE, 0.20 for p; p 0 -DDT, o; p 0 -DDT and p; p 0 -DDD, 2.0 for naphthalene, 1.0 for ¯uorene, 1.3 for phenanthrene, 1.1 for anthracene, 1.8 for ¯uoranthracene, 2.1 for py- rene, 5.0 for chrysene and benzoa)anthracene and Marine Pollution Bulletin Vol. 42, No. 2, pp. 132±136, 2001 Ó 2001 Elsevier Science Ltd. All rights reserved Printed in Great Britain 0025-326X/01 $ - see front matter PII: S0025-326X00)00118-1 *Corresponding author. 132

DDT, PAH and PCB in Sediments from the Intertidal Zone of the Bohai Sea and the Yellow Sea

  • Upload
    m-ma

  • View
    214

  • Download
    0

Embed Size (px)

Citation preview

Page 1: DDT, PAH and PCB in Sediments from the Intertidal Zone of the Bohai Sea and the Yellow Sea

���� ��� �� �� �� ������� ������� ��������� ���� �� ��� ����� �� ����� ������ ���� ���� �� ��� �� ��� � ��� �� �� ��� �� ����������� � ����� ������������ ����������� ����� ������� �������������� ������ �� ������ ������� �������� �������� ������ ���!��"� #�!�$��� � %����

������ �������� �� ���������� ������� ��������������������������� �������� !���"� ���������� ��������������� ��� !����" �� ��� ��������� !������������#������� ������������� ����������� #����������� ���������������� ��$�!�"����������� ��$�!�"������ �� ��%$�!�"������"� ���� �� ���� ������ �� ��� ����������������� �� ��� ����� �� �� ��� ������ �� ���������& ��� ���� ��'��� �� ����� ���� �� ��� ����())&*+� ,))&+ �� -&. �� ��( �� ������� ��������'���& ���������� ����� �� ��� ����������� ������ ��'��� ����������� ���& � +//( 0���'��� ������ 1�& ��� �����������'�&

2������3 ������ ��4 ����� ��4 ��4 ���4 ���4�������&

����� ��� ����� �� !"� ��� ��#�#$�� "��%���#� ��#�& ����#�"����� #' ��� (#��� ��� ��� ���#) ��� ��" ��*��#+����+����� ,�#+�� '�#$ ������ �����" ��� �#%����"��� ��*�$�&����� �# �#�"��� �����"� "%�� �" -������ .���%��&��#�/���0��� ������ .��&��#� �����%�&��& ��� ����&����# 1�� )#�2� ��%"��& ��� +#+%����#� �# ��"� ��+����)����� ��� ����� ���&� �$#%��" #' ���%"����� ��� $%3����+�� �4%���" ��*� ������� ��� #5"�#�� ��*��#�$�����%"��& ��� �#�"��� ��*��#�$��� �# ������#���� "���#%"���,���#��%$ ����#���6#� �� ���$" '�#$ ���#�#�& (����" ������"�� "�&��1������ "���� �� 7 8�� �� ���� ����9�:��;�#% (�� )�" ���*��� +#��%��� 6� ���*� $����" 6�3��%"� #' ;��� $����& ����6� 8��% �� ���� �� <= .��#�����9� �) +#��%����" "%�� �" ,�(� ,��� ����� ���������� $����� ��*��#�$��� ��� ���%$%����� �� "����1"�8��% �� ���� ���>9� /�� �%��#�" #' ���" +�+�� $��� ����*�"��&���#� #� ��� ��"��%� ��*��" #' ��� #�&���� +#��%3����" �� "���$���" ��� #�&���"$" �%���& ?��#6�� ���#*�$6�� ���<� /�� "���%" ��� ��� "+����� �����" #'#�&���� +#��%����"� ,�(� ,�� ��� --/ �� ����������;#�� "���$���" #' ��� (#��� ��� ��� ��� ���#) ���)��� ��"# "�%�����

5�������� �� 5�����

���!�� ����������/)���� �#����#�" �� ��� ���������� ;#�� #' ��� (#���

��� ��� ��� ���#) ��� )��� �����$���� '#� "���$����#������#� 8��&� �9� �%�'����� "���$���" 8)����� �! �$9)��� ��2�� 6� ���� %"��& 6�$6## "�##+ �� ���� "��� ���"�#��� �� &��"" 0��"� /�� +�#���%�� %"�� '#� "���$���"�$+���& )�" +��'#�$�� ���#����& �# ��� "+���1����#�#' #����#&��+��� "%�*�� 8�?�� ����9� ��� "���$���"�$+��" )��� "�#��� '�#;�� �� �@!�� %���� ��6#���#�������"�"�

����&������'��� ��� �����&� ���� "���$��� "�$+�� )�" &�#%��

)��� $#���� ��� +�"��� ��� 1������ 6� � "��*� #' !��A $$$�"�� /)���� &��$" #' ��� ��� &�#%�� "���$��� )�"����� �# >! $� #' ����#�� 8�����#�#$������9B��C���8�D�� *B*9 '#� 7! �� /��� ��� "�$+��" )��� �C������� �������$�" 6� %����"#��� )�*� $���#�� ���� ��$� '#� @! $����#$6����& ��� �C������� "#�%��#�"� /�� ����#�� "#�*����� ��� "�$+�� �C�����" )�" ��+����� 6� @!E "#��%$"%�+���� "#�%��#� 8�����#�#$������ "#�*��� )�" ��3$#*�� 6� �#�����& �*�+#���#�9� /�� ��C��� �C����� )�"����� �# � �! & ��@�F �#�%$� ���#$#�#&��+�� ������� )�"��� %"��& >! $� #' �����#�#$������B��C���8�D�� *B*9� /�� "#�%��#� )�" �*�+#����� ������ �# �����""�# ��$#*� �����#�#$������ "#�*��� ��� ����""#�*�� ����! $� ��C���� �%�+�%� �� ��� �C�����" )�" ��$#*�� )�����! & #' �% ��� 6� %����"#��� )�*� $���#�� --/ ���,�( )��� G%����1�� %"��& � �3<�� �G%�++�� )��� ��������#� ��+�%�� ������#� 8��-9 �� F7!�� ��� ,�� )�"G%����1�� %"��& � �,7� �� 8�B��9� /�� G%����1��3��#� #' ��� �#���$�����" )�" 6�"�� #� �C������ ����36����#� �%�*�" ��� ��� ������*� "������� ��*����#� #' ���$��"%��$���" )�" 7H�!E� ����%����#�" #' ��"��%��#���������#�" )��� 6�"�� #� ��� )��&�� #' "�$+��"�

-������#� ��$��" )��� !�F! '#� ,�("� !��! '#� �� ��3--�� !�@! '#� �� ��3--/� �� ��3--/ ��� �� ��3---� @�!'#� ��+��������� ��! '#� I%#����� ��F '#� +��������������� '#� ����������� �� '#� I%#������������ @�� '#� +�3����� 7�! '#� ����"��� ��� 6��;#8�9���������� ���

����� ��������� '������� J#�� A@� #� @� ++� �F@H�F>� @!!�

� @!!� ��"�*��� ������� ���� ��� ��&��" ��"��*��

,������ �� ���� (������

!!@73F@>�B!� K 3 "�� '�#�� $��������3 //+*%-+67!//"//((,%(

��#���"+#����& �%��#��

�F@

Page 2: DDT, PAH and PCB in Sediments from the Intertidal Zone of the Bohai Sea and the Yellow Sea

�7 �� ��� ��� )��&�� '#� 6��;#8�9+����� ��� 6��;#38�9+������ ��"+����*����

8������ �� ����������

%���������� ��������

(� /�6�� � "�#)" ��� $��� ��� ��� ���&� #' ��3*�"��&���� +#��%���� ��*��" �� "���$���" ��� ��� +��3�����&� ��������� --/" )��� �������� �� ��� "�$+��"�6%� ��� �������#� ����" )��� ��5����� �� ��� --/ $�3��6#����"� /�� �� ��3--/ )�" '#%�� �# 6� +��"��� �� �!E#' "�$+��" �� � $��� *��%� #' �<�!F ������>><��@� �� ���� �� ��3--� �� 7E #' "�$+��" �� � $���*��%� #' >�7 ������A �!�� �� ���� �� ��3--- �� 7E #'"�$+��" �� � $��� *��%� #' 7A�@> ������77>�@>� �� ���

��� �� ��3--/ �� <7E #' "�$+��" �� � $��� *��%� #'���>@ �������AF�><� �� ���� /�� $��� ��*�� #' --/")�" �<<�7@ ���&�� !�F< �# �A�<�! �� ���� �����#� ������ ��&��"� *��%� 8�A�<�! �� ���9 '#��#)�� 6� "����#��7 8�!>7�7A �� ���9� "����#� �> �A!��>> �� ���� ���"����#� A �F7!�F>< �� ���� 8��&� @9�

��)� /�� $��� *��%� #' �,�� )�" <<�@ �@!�A�77FA�@� �� ���= ���" )�" ��&��"� �� "����#� �7 �7<A��@�� ����� ��C� ��&��"� �� "����#� � 8@A<��! �� ���9 ���"����#� �> 8@��<�! �� ���9 8��&� F ��� /�6�� �9� ,��3���������� I%#����������� ��� +����� )��� +��"��� ����� "�$+��"� $��� ��*��" )��� �@�� �����7F!�>� �� ����@�>�F �>�F��7 @��� �� ��� ��� �<F�! �7�!� �!7��>� �� ������"+����*���� (��;#8�9+����� )�" ������1�� �� 7!E"���$��� "�$+��"� ?���� �#�&����" #' ,�� )��� '#%���� 7!H�!!E #' "�$+��" 8/�6�� �9�

/�� "�G%���� #' $��� �#�����" #' ��� 2���" #' ,���#�&����" )�" I%#�����������L+�����L����"���L+����������� L 6��;#8�9���������� L 6��;#8�9+�����L6��;#8�9+�����L����������L��+�������� L I%#3����� /��" "%&&�"�" ���� I%#������������ ����"��� ���+����� )��� �#$����� �� �#�"��� "���$���" #' ��� (#������ ��� ��� ���#) ���� �����#� �7 )�" '#%�� �# ��*���� ��&��"� *��%�" #' +����������� 87F!�>9� ����������8�F<��9� ����"��� 8�<F<�<9� 6��;#8�9���������� 8� ��!9�6��;#8�9+����� 8@< �79� 6��;#8�9+����� 8>A7�<9 ���8��&"� F� A9� /�� ��&��"� �#���������#�" #' I%#�������3���� 8�7 @��9� +����� 8�!7��>9� I%#���� 8�!!��9 �����+�������� 8<��<9 )��� '#%�� �� "����#�" �� @!� �F ���7� ��"+����*��� 8��&"� F� A9�

�%'� ,�(" )��� ������1�� �� �7E #' "���$��� "�$3+��"� /�� $��� �#���������#� #' F�A ���&�� '�#$ ���� �#�A� 7� �����#� ��� ��� ��&��"� *��%� 8�A��79 #' ,�("�'#��#)��6� "����#��7 8�@�@<9���A 8 �> 9 8/�6�� ����&� 79�

����������

��#$ ��� ��"%��" )� ��� �#���%�� ���� ��� �#�����" #',��"� --/" ��� ,�(" )��� *��� ��&� �� "��� �7� ���� �7

���10 (

M�"%��" #' +#��%���� ��*��" 8�� ��� ��� )��&��9 �� "���$���" #' (#������ ��� ���#) ����

,#��%����" ,�������&��������� 8E9

���� ��C� ����

�� ��3--� 7 >�7 A �!! ����

�� ��3--/ �! �<�!F >><��@ ������ ��3--- 7 7A�@> 77>�@> ������ ��3--/ <7 ���>@ �AF�>< ����--/" �!! �<<�7@ �A�<�! !�F<�+�������� ! �>�A <��< ������%#���� <7 �F�� �!!�� ����,����������� �!! �@�� 7F!�> ������������� ! �<�� �F<�� ������%#����������� �!! @�>�F �7 @�� >�F,����� �!! �<F�! �!7��> 7�!����"��� <7 �7��< �<F<�< ����(��;#8�9���������� >7 � � ��! ����(��;#8�9+����� 7! F�� @< �7 ����(��;#8�9+����� >! ><�A >A7�< ����,��" �!! <<�@ 7<FA�@ @!�A,�("� �7 F�A �A�� ����

�#� ���������6 /�� "%$ #' �� ��3--�� �� ��3--/� �� ��3--- ��� �� ��3--/�� /�� "%$ #' ��� ����*��%�� ,�� $��"%����� /�� "%$ #' �! +#+%��� ,�( �#�&����"� ,�( @ � 7@� �!�� ��@� �� ��F � �7F� �77� � ! ��� �� �

9��& ( ��+ "�#)��& "���" )���� "���$���" )��� "�$+��� �� ������������� ;#�� #' (#��� ��� ��� ���#) ����

�FF

J#�%$� A@B%$6�� @B��6�%��� @!!�

Page 3: DDT, PAH and PCB in Sediments from the Intertidal Zone of the Bohai Sea and the Yellow Sea

�" �#����� �� ��� :��#;�#% (��� "%��#%����& ��� �����.��&��#� �#�� ���� F�7 $����#� +�#+�� ��*� �� ��� 6������ )��� �# '�)�� ���� !! '���#���"� ��*���� $����#��#�" #' ���%"����� �4%���� �A $����#� � #' $%����+�� �'3I%��� ��� F<!�!!! � #' "$#2� �%"� ����� ��� 6�� �����*��� ����� ���� ��������" #��%�� "%�� �" #�� ���2���#���"�#�"= ��� �#��� �$#%�� #' "+����� #�� )�" @�@��> �6�'#�� �� � �� �� �� �� #�� ���2 �C+�#��� �� �%��&��#

�" � ��"%�� #' � "�#�$� '�#$ )���� $#�� ���� �!! � #' #��#� #�� �#$6%"��#� +�#�%��" )��� ��"����&�� ���# ��� 6��8(�� "%�*�� ��+#�� #' ����� ����#� &�#%+� ����9� �%�3����$#��� 6���%"� ��� )���� �C����&� #' :��#;�#% (���" *��� "�#)� �� ��" � ��&� +#��%���� 6%���� �� ��� "���3$����

/�� ,�(" ��*��" �� "���$���" #' (#��� ��� ��� ��3�#) ��� )��� �#)�� �#$+���� �# ��� %�' #' ����� �)

9��& - �#���$����� ��*��" #' ,��"� I%#��������� +����� ��� ����3"��� �� "���$���" �� ��5����� "���"�

9��& + �#���$����� ��*��" #' --/" ��� --/ $���6#����" �� "���3$���" �� ��5����� "���"�

�FA

������ ,#��%��#� (%������

Page 4: DDT, PAH and PCB in Sediments from the Intertidal Zone of the Bohai Sea and the Yellow Sea

#�2 (�&��� /�6�� �"�%��� ��� (����� ��� 8���"�� �� ������ A= N�"� �� ���� �� != ,%������ �� ���� �� != -�����3��&�� �� ���� ��<<9� /��" $���" ���� ,�( +#��%��#� �� ����#�"��� ���� #' (#��� ��� ��� ���#) ��� ��" �#� ��3����"�� '�"��� ���� �� ��*��#+�� �#%�����" �%���& �����"� @! ����"�

/�� --/" ��*��" )��� *��� ��&� �#$+���� �# ���������������� �#�"� 8(�"�%�2 �� ���� �� !9 "#� ����#%&���� %"�&� #' --/ )�" 6����� $#�� ���� @! ����" �&#�

��� ��*�� )�" "���� *��� ��&�� /��" "%&&�"�" ���� ��� "��3�$���" #' ���������� ;#�� #' (#��� ��� ��� ���#) ���)��� �#���$������ "���#%"�� ���#%&� ���&� "���� %"� #'--/ �%���& ��� ��<!" '�#$ �&���%��%�� %"��

���#�� ��� ����&�� #��1���"� 6#�� ��#%�� (#��� ������*� 6��� #+������& '#� $#�� ���� @! ����"� -%���& �����"� �! ����"� $����� #��1���" �� (#��� ��� )��� ��"# ��%"�� �#���$����� ��*��" #' +������ 6��;#8�9+������6��;#8�9+����� ��� 6��;#8�9���������� �� "���$���" #'

9��& . �#���$����� ��*��" #' ��+��������� I%#����� +����������������������� 6��;#8�9����������� 6��;#8�9+����� ��� 6��3;#8�9+����� �� "���$���" �� ��5����� "���"�

9��& * �#���$����� ��*��" #' ,�(" �� "���$���" �� ��5����� "���"�

�F7

J#�%$� A@B%$6�� @B��6�%��� @!!�

Page 5: DDT, PAH and PCB in Sediments from the Intertidal Zone of the Bohai Sea and the Yellow Sea

(#��� ��� ��� ���#) ��� )��� "�&��1������ ��&��� �������� �� ?"�2 ���6#%� �� �� � 8?6��� ��� �#��� �� �9��� �#���������#�" #' ,��" )��� ��&� �� "#$� "���"���� �# ��� #��1���� "%�� �" "��� � ��� "��� 7� /��" "%&&�"�"���� ��� #�� +#��%��#� �� (#��� ��� $%"� ��*� ������"����+���� �%���& ��� ��"� @! ����"�

(�"�%�2� ?�� -#&��� ��� �����#&�%� �� ��� (��2�"� /� 8�� !9 --/�--� ��� ,�( ��"��%�" �� 1"�� ��%"������" ��� "���$���" '�#$ �����"���� ������������� �#�"� #' /%�2��� ����� ��������� '�������((� ���H��7�

-�������&��� -�� �����""#�� M� ��� M�++�� �� 8���<9 ��*��" ���+������" #' +#�����#������� ��6��;#3!3��#C��"� ��6��;#'%���" ���6�+�����" �� "%�'��� "���$���" '�#$ ��� N�"���� (����� ��� 8��2#��(�"��9 ��� ��� ?��� M�*�� �"�%����� "�"��$� ����� ���������'������� -.� �!�>H�!@A�

����#� &�#%+ #' 6�� "%�*�� ��+#�� #' ����� 8����9 (�� "%�*�� ��+#�� #'������ �� *���+��� '�&� *#�� F� ++� @AFH@A>� ?���� +��""� (��0��&�

���"��� ,� ��� ��6#�"� -� �� ��� :#��"#�� �� �� 8�� A9 ����$���,�( ��"���6%��#� �� ��� ,��#6"�#� (�� ��&�#� #' ��� %�' #' ����������� ��������� '������� (*� FAHF7�

��%� M�� N%� �� ��� N��&� (� 8���>9 -�"���6%��#� ��� �*��%���#� #'��� #�&���� ���#���� +�"������ ��� ,�( �� ��#�#$�� "����1"� '�#$

�#��� #' ��� ����&0���& $#%��� ����� ������������ ������� (*8F9� @�HF7 8�� �����"� )��� ��&��"� �6"�����9�

��%� ��� %��� -�� ����&� ,� ��� ���� �� 8�� <9 /�� ��"���6%��#� #'$���%�� �� ��� "���$��� "%�'��� #' :��;�#% (�� ��� ��" ��I%����'���#�"� ����� ������������ ������� 6 8�9� F HAA�

��� ��� ���� ��� ���&� ��� %��� �� ��� ����� �� 8����9 ��%�� #� ����#�����"� ��$+#��� ��� "+����� �����" #' ��� �#���$�����" �� ���$����� ���$��" ��#�& ��� �#�"��� ���� ���� ��� �#%�� #'��%��&����� M�*�� ���#�#�& (��� ����� ������������ �������(, 8�9� >�H>A 8�� �����"� )��� ��&��"� �6"�����9�

?6���� �� ��� �#��� �� O� 8�� �9 -����$�����#� #' +#����������#$���� ����#���6#� �� $����� "�$+��" 6� ��&�3+��'#�$������G%�� ���#$��#&��+��� '������� � ������������ %��������������� (�,������& +)� @FH�<�

,%������� � ��� ��#��� J� 8�� !9 ,�( ��� ��( �� ��� "���$���" ���)����" #' ��� /�6�� �"�%���� ����� ��������� '������� ((� @@H@7�

.��#� �� 8����9 -����$�����#� #' ���*� $���� +#��%��#� ��� ���+�������#� #' ��� ����&� ����� �� :��;�#% (��� ����� ������-������ ������� (/ 8A9� >�H<F�

����� #������ ��$���"�����#� 8�?�9 8����9 �+���1����#�" #' #����#3&��+��� "%�*��� �� �������� ����&���� ++� F!�HF! � ?���� ,��""�(��0��& 8�� �����"�9�

N�"�� M� �� ��� �������� ,� � 8�� !9 ,#�����#������� 6�+�����" ��"�)�&� "�%�&� ��� "���$���" #' �) #�2 (�&��� ����� ���������'������� ((� �@>H�@��

�F>

������ ,#��%��#� (%������