Dr. Stefania Benedettimath.unife.it/lm.fisica/insegnamenti/fisica-superfici-na...2 La radiazione di sincrotrone 2 4 0 2 2 4 3 ( ) 2 m c e cE P U La luce di sincrotrone é la radiazione

Dr. Stefania Benedetti

La Radiazione di Sincrotrone

Corso di Laurea Specialistica/Magistrale in FisicaUniversità di Ferrara

1

2

La radiazione di sincrotrone

42

0

2

42

)(3

2

cm

cEeP

La luce di sincrotrone é la radiazione elettromagnetica emessa da un pacchetto di elettroni in moto a velocità relativistiche (velocità prossime a quella della luce) quando viene deflesso dalla sua traiettoria rettilinea tramite un campo elettromagnetico esterno.

Una particella carica accelerata irraggia:

Potenza irraggiata in un campo B

Quindi energia persa in radiazione elettromagnetica per unità di t:

raggio di curvatura

3


1946: Scoperta della radiazione di sincrotrone, come perdita di energia negli acceleratori di particelle;

1956: prime considerazioni sulla utilità della radiazione di sincrotrone

Anni ’60: primi tentativi per l’utilizzo come sorgenti di fotoni anelli di accumulazione di elettroni per la fisica sub-nucleare utilizzati in modo “parassita”, ossia a tempo perso, per esperimenti in fisica atomica, molecolare e dello stato solido “sorgenti di luce di prima generazione” (ADONE a Frascati (I), DCI a Orsay (F), DORIS ad Amburgo (D), NINA a Daresbury (UK), SPEAR a Stanford (USA))

Anni ‘80: costruzione di acceleratori disegnati “sorgenti di luce di seconda generazione”BESSY a Berlino (D), il VUV e l’X-ray Ring del National Synchrotron Light Source a Brookhaven (USA), il SuperAco aOrsay (F), SPEAR2 a Stanford (USA), e la Photon Factory a Tsukuba (J)

Dagli Anni ‘90: progettazione e costruzione di “sorgenti di luce di terza generazione”


tipo di macchina ρ(m) E (GeV) ωc (Hz) λc

Piccolo acceleratore (microtrone)

1 0.02 32*1012 60 μm

Sincrotrone tipico (Grenoble)

40 2 8*1017 2.5 nm

Grande acceleratore (CERN)

1000 100 4*1021 5*10-4nm

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Da che cosa è composta la macchina:

• Sistema di iniezione delle particelle cariche

• Camera da vuoto per accelerazione finale/accumulo delle particelle

• Cavità a radiofrequenza

• Magneti deflettori (bending magnets, insertion devices)

• Sistema di controllo

• Schermatura dalle radiazioni

• Beamlines = linee di luce di sincrotrone (il laboratorio sperimentale) 5

European Synchrotron RadiationFacility - Grenoble

Anello di accumulazione

Beamlines

5

6

L’anello di accumulazione:

• Sistema di iniezione delle particelle cariche (elettroni, positroni):

Produce e accelera le particelle prima di lanciarle nell’anello.

1. a velocità pari a quella di finale sistema più complesso e costoso, ma veloce Refill

2. a velocità inferiore l’anello deve portarle a E finale prima di poter essere utilizzato, più lento

Creazione di un fascio nuovo ad ogni iniezione

• Camera da vuoto :

Tubo da vuoto in cui corrono le particelle , P=10-10-10-11 Torr per ridurre urti con gas residuo

• Cavità a radiofrequenza

Una volta lanciate con la giusta E, comincia il ciclo operativo: mantenere il fascio a condizioni costanti per alcune ore.

La curvatura della traiettoria determina perdita di energia cavità rf = zona con campo elettrico che restituisce alle particelle l’energia persa. Frequenza

Il calo di intensità del fascio è quindi interamente dovuto a una perdita di elettroni, non a una perdita di energia (lifetime).


http://www.esrf.eu/AboutUs/GuidedTour/Anim2ESRF Grenoble

0

2

Th

Arf

t di percorrenza dell’anello (10-7 s)

http://www.esrf.eu/AboutUs/GuidedTour/Anim2





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Storage ring circumference 844 m

Electron energy 6 Gev

Number of Beamlines 40 Beamlines

ESRF Grenoble

Refill

Energia degli elettroni

Corrente di fascio:n. elettroni nell’anello

Numero di bunch:elettroni girano in pacchetti, caratterizzati da distanza temporale (ns)

Dimensione del fascio:Hor e Ver rispetto a piano dell’orbita

Emittanza:estensione occupata dalfascio nello spazio reale e del momento. Bassa emittanza = fascio in cui particelle sono confinatea piccola distanza e hannoapprox lo stesso momento.

Lifetime:tempo durante il quale la corrente cala a 1/e del suo valore iniziale.

• Parametri






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• Oscillazioni di betatrone

Gli elettroni non hanno tutti la stessa traiettoria, hanno dispersione in energia e momento , che non è sempre parallelo al piano dell’orbita. Gli elettroni non stanno sempre al centro del bunch.

Per correggere le variazioni di e mantenere gli elettroni in orbita si usano quadrupoli magnetici oscillazioni intorno al piano dell’orbita = oscillazioni di Betatrone.

• Oscillazioni di sincrotrone

Conseguenza di ΔE: elettroni con E diversa percorrono orbite diverse e entrano in cavità rf in tempi diversi risentono di tensioni diverse avvicinamento in energia a elettroni di riferimento al centro del bunch

= oscillazioni intorno al centro del bunch.

• Lifetime

Tempo di vita è determinato da:

1. Scattering con gas residuo miglioramento del vuoto

2. Scattering e-e nel bunch correzioni da cavità rf.

p

p

Vrf

t

elettrone di riferimento

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• Sistema di deflessione = magneti deflettori

Bending Magnets Insertion Devices(dipoli magnetici)

tratti curvanti della traiettoria elettronicagià presenti in sincrotroni di I e II generazione

Introdotti nei sincrotroni di III generazione

• Wiggler

• Ondulatori

• Che tipo di radiazione producono?

• Perché sono di due tipi? (bastano i dipoli a far curvare gli elettroni!)

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La radiazione di sincrotroneBending Magnets

Caratteristiche interessanti della radiazione emessa:

• Alta intensità di fotoni

• Spettro continuo su un largo range (da infrarosso a raggi X duri)

• Collimazione del fascio sul piano dell’orbita Piccole dimensioni del fascio di fotoni

• Polarizzazione della radiazione elettromagnetica (lineare, ellittica)

• Struttura temporale pulsata (ns)

Determina curvatura della traiettoria degli elettroni attraverso forza di Lorentz.

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42

0

2

42

)(3

2

cm

cEeP

Energia emessa per unità di tempo in radiazione elettromagnetica

42

0

42

)(3

42

cm

EeP

cE

Energia emessa per giro per elettrone

Potenza totale emessa nell’anello )()()(0265.0)(3

mAiTBGeVEkWPtot

E = 1 GeV, ρ = 2m, B = 1.7 T, i = 100 mA Ptot = 4.5 kW

E = 2.5 GeV, ρ = 7m, B = 1.2 T, i = 100 mA Ptot = 50 kW

Distribuzione spettrale della radiazione:

conoscendo la relazione che lega ρ e E/B e che la potenza totale emessa sarà la potenza emessa da un elettrone per giro x il numero di elettroni / il periodo (i/e):

Esempio

)(10256.1)(1

7yGhN flusso di fotoni

2

0/ cmE

y

dttKyyG )()(3/51 c

hhy /,

4

3,

3hc

hc

Energia critica del fotone

ecco perché gli elettroni!

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Soft x ray bassa energia

Hard X ray energia più alta

Spettro caratteristico di una beamline di ESRF

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Distribuzione del fascio di fotoni:

dipende dall’emittanza (caratteristica dell’anello) e dal processo di emissione di radiazione

v << c

Caso classico: emissione a grandi angoli Caso relativistico: emissione concentrata in direzione tangenziale all’orbita

Polarizzazione della radiazione elettromagnetica:

• a piccole deviazioni dal piano dell’orbita, il vettore è parallelo al piano (polarizzazione lineare parallela)

• a maggiori deviazioni, c’è anche componente crescente perpendicolare (polarizzazione L perp)

• Fuori dal piano dell’orbita la polarizzazione è ellittica

ψ θ

E

)/()(////

IIIIPL

)/()(LRLRC

IIIIP

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La radiazione di sincrotroneInsertion Devices

Utilizzati per ottenere uno spettro della radiazione differente (ad es. con maggiore intensità a più alte energie di fotone) - non va modificata la simmetria dell’anello con aggiunta di BM diversi

- non si aumenta troppo l’energia degli elettroni

Sono strutture magnetiche realizzate con un sequenza di molti dipoli identici (2-5 m, 100-200 dipoli), disposti in successione con orientazione alternata. Costituiscono strutture magnetiche lineari periodiche che vengono inserite nelle sezioni dritte dell’acceleratore.

Wiggler: campi magnetici elevati (1 T), spettro continuo

IN dipoli = N x I1 dipolo (somma incoerente)

Ondulatore: campi inferiori (0.1 T) tali che il campo EM emesso a una curva è in fase con quello della curva successiva

IN dipoli = N2 x I1 dipolo (somma coerente)

Spettro caratterizzato da righe (armoniche) a determinate energie.

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Confronto tra lo spettro emesso da un Bending Magnet, da un Wiggler e da un Undulator.

Variando gap e campo magnetico tra i dipoli si varia la posizione in energia delle armoniche.

Se la disposizione dei dipoli è aperiodica, si ottiene una armonica intensa e mentre sulle altre l’interferenza è negativa = minore intensità a basse E ho meno sovrapposizioni.

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La beamlineIl fascio di fotoni prodotto da bending manget/insertion devices viene raccolto dalla beamline e usato per gli esperimenti.

Una finestra di apertura fa uscire dall’anello di

accumulazione la radiazione di sincrotrone e la incanala lungo

la linea

Specchi/monocromatoriselezionano l’energia del fotone da utilizzare nella

misura e collimano il fascio

Nel caso di raggi X duri la linea non necessita di UHV ma può essere in aria. Ha però bisogno di opportune protezioni contro le radiazioni.

La sezione sperimentale (endstation) è solitamente una camera da UHV dove si

svolgono le misure e la preparazione dei campioni

(Stanza di controllo)

ESRF

ELETTRA

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Il Free Electron Laser (FEL)

Mezzo attivo: fascio di elettroni liberi in moto attraverso un ondulatore, che emette radiazione di S.

Condizione necessaria: elettroni devono mantenere la stessa relazione di fase con i fotoni emessi ad ogni oscillazione. emissione spontanea.

Emissione stimolata: si intrappolano i fotoni prodotti in una cavità ottica dove interagiscono col fascio di elettroni.

22

22

12

1

E

mc

mc

eBU

U

Caratteristiche interessanti:

• possibilità di variare E dei fotoni (variando B,Eel,periodo)

• struttura temporale (<100 fs)

• coerenza

• flusso di fotoni (> di sorgenti laser convenzionali)

lunghezza d’onda dei fotoni emessi

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Applicazione della luce di sincrotrone

Spettroscopie con luce di sincrotrone:

Spettroscopie ottiche: assorbimento di fotoni e spettroscopie correlate (analisi strutturali e magnetiche)

Spettroscopie elettroniche: spettroscopia di fotoemissione

Processi di Scattering : Diffrazione X, Scattering inelastico, Scattering elastico (es. magnetico, nucleare)

Microscopia (risoluzione 10-50 nm): X-ray imaging, Imaging di elettroni emessi (chimicamente selettivo, informazioni elettroniche, magnetiche,…), nanofabbricazione (X-ray lithography)

Spettroscopie risolte temporalmente (pump-and-probe)

Spettroscopie in condizioni estreme (alte pressioni, alte temperature,…)

Applicazioni:

• Fisica dello stato solido

• Fisica delle superfici e nanostrutture/nanotecnologie

• Fisica della materia soffice

• Biologia strutturale e funzionale

• Campo medico (es. microtomografia, radiologia, mammografia) , beni culturali, …

Tecnica che fa uso della radiazione di sincrotrone per ottenere informazioni sullo stato chimicoe sulla struttura geometrica locale di campioni allo stato solido, liquido, o gassoso.

Recentemente viene molto utilizzata per comprendere la relazione tra la struttura atomica e leproprietà fisiche e chimiche delle nanostrutture

Si basa sulla misura del coefficiente di assorbimento della radiazione da parte del materiale di cui è costituito il campione che si vuole studiare

X-Ray Absorption Spectroscopy

(hν) - coefficiente di assorbimento

I(hν )=I0(hν)e-μ(hν)xI0(hν) I(hν)

-- x --

3

4

)(

hA

dZ

per un materiale costituito da un singolo elemento

)()( hhi

i

i i

i

concentrazione atomica

sezione d’urto di assorbimento

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20


Il processo è l’assorbimento di un fotone attraverso una transizione ottica degli elettroni del sistema da uno stato fondamentale ψi a uno stato finale ψf , tale che:

ifEEh

2ˆ

fiifrEP

con ψf stato vuoto

probabilità di transizione otticada regola d’oro di Fermi regole di selezione

versore Polarizzazione elettrica

posizione dell’elettrone

Quindi (hν) è dato dal contributo di tutte le transizioni ottiche permesse per E=hν.

E

0

n=1

n=2

n=3

n=∞continuo

stati legati

elettrone libero

Righe Rydberg En1-En2

Soglia En1 + continuo (fotoelettrone)

ATOMO

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SOLIDO

elettrone libero

livelli di core

banda di valenza

banda di conduzionelivello di Fermi

E

EF=0

Ev

EB

E

EF=0

Ev

EB

METALLO ISOLANTE

Transizioni intrabanda solo in un metallo: nessuna soglia

Transizioni Interbanda ha soglia gth

Eh

Eg

EC

Transizioni da livelli di core ha soglia BthEh

CBthEEh

in un metallo

in un isolante

Sopra soglia spettro continuo decrescente

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)(

0

0),(txki

eEtxE

)~

(

0

0),(txkni

eEtxE

IRinnn

~

onda elettromagnetica nel vuoto

in un mezzo, con indice di rifrazione complesso

)(

0

00),(txknixkn RI eeEtxE

onda attenuata dal mezzo (assorbita)

componente del campo che si propaga

2EI 0

2 knI

coefficiente di assorbimento

da cui ricavo R (riflettanza), T (trasmittanza), A (assorbanza)

da misura di μ si ottiene la risposta ottica del sistema

da relazioni di Kramers-Kronig ricavo relazione tra nI e nR

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SOLIDO Struttura a bande e )(kEE

dE

dNEDOS

E)(

Se assumo stato iniziale costante in k

e Pif indipendente da hν:

)()( hEDOShB

Misura del coefficiente di assorbimento dà misura della DOS degli stati vuoti.

In realtà: - ho anche DOS di stato iniziale )( h convoluzione di DOS di stato iniziale e DOS di stato finale = JDOS

- Pif dipendente da hν

- Effetti a molti corpi

)(

)(kE

dSEDOS

k

Punti critici a danno picco intenso (solitamente vicino a soglia)

0)( kEk

soglia

Soglie di assorbimento

Eccitazione dei livelli di core

sensibilità all’elemento chimico


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Per poter fare questo genere di misura è necessario avere un fotone X variabile in energia

radiazione di sincrotrone

XANES - X-ray Absorption Near Edge Structure

0 < E < 30-50 eV

EXAFS - Extended X-ray Absorption Fine Structure

30-50 eV< E<1 keV

ΔE


Si è soliti dividere lo spettro in due zone rispetto alla soglia di assorbimento:

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XANES

• È sensibile alla densità di stati vuoti dell’elemento in studio si possonoottenere informazioni sullo stato chimico dell’elemento

• Le informazioni quantitative richiedono il calcolo della densità degli stati(e non solo)

• Si possono ottenere informazioni qualitative

• È molto più intensa della regione EXAFS si utilizza spesso nel caso incui la concentrazione dell’elemento considerato è bassa.

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EXAFS

A A A

B B B

KE=h-EB

(h-EB)-1/2

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ΔE

La presenza di oscillazioni in prossimità delle soglie negli spettri di assorbimento è nota dal1920

La tecnica XAFS per la caratterizzazione strutturale si è sviluppata a partire dal 1970

Costruzione di sorgenti di luce disincrotrone (alta brillanza edenergia variabile)

Sviluppo dei modelli teorici per la comprensione dei dati

28

EXAFS

22

ˆ)(i

rki

fiferHE

i

f

- stato iniziale di core

- stato finale del fotoelettrone

- versore di polarizzazione della luce

- operatore posizioner

L’interferenza tra l’onda uscente dall’atomo assorbitore e le onde riflesse dagli atomi circostantinello stato | yf > dà origine alle oscillazioni XAFS.

Frequenza distanza atomo assorbitore-atomi circostanti

Ampiezza tipo e n. di atomi circostanti, ordine locale

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EXAFS

assorbitore

primo vicino

secondo vicino

• selettività chimica

• sensibilità all’ordine a corto raggio in termini di: distanze, tipo di atomi, numero di atomi,disordine

non è necessario avere ordine a lungo raggio si puo’ applicare anche a campioni policristallini, amorfi, liquidi

L’interpretazione quantitativa degli spettri non è immediata

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EXAFS

Ag

MgOincidenza normale

incidenza radente

struttura locale in piano e fuori piano in direzione // e ┴ all’asse

misura indipendente dei parametri reticolari lungo diverse direzioni cristallografiche

misura della distanza interatomica all’interfaccia tra due materiali

Per campioni anisotropi (es. film sottili, nanotubi, nanofili) si può sfruttare la polarizzazione lineare dellaradiazione di sincrotrone

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EXAFS

Misura del coefficiente di assorbimento

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Trasmissione: campioni sottili ed omogenei, spessore 1-10 m

elevato rapporto segnale/rumore camere di ionizzazione tipi di gas e valori di pressione per le regioni di energia

)(

)(ln)(

0

EI

EIxE

Fluorescenza: misura del flusso di fotoni emessi dal campione: campioni sottili o diluitirivelatori di fluorescenza a stato solido

Electron yield: misura degli elettroni emessi surante il processo di assorbimento sensibilità alla superficie SEXAFS

Auger electron yield, total electron yield, partial electron yieldmoltiplicatori di elettroni, analizzatori di elettroni

MODALITÀ DI ACQUISIZIONE

I

Ix

oln

0

0)(

k

)(2

2 sEh

mk

xeII

0

- sottrazione del fondo pre-soglia

- calcolo del coefficiente di assorbimento atomico

- calcolo della funzione EXAFS

- fit della (k) sperimentale con una (k) calcolata teoricamente, lasciando liberi i parametri strutturali incogniti: distanza tra primi vicini, numero di coordinazione, grado di ordine, ecc.

Analisi dei dati

33

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Analisi dei dati1. Misura della curva di assorbimento e calcolo della funzione EXAFS (k)

2. Trasformata di Fourier info in spazio reale

3. Confronto col calcolo teorico

(fit)

4. Struttura e parametri reticolari del miglior fit

Alcuni esempi

Tramite XAFS si può ottenere una descrizione a livello atomico dell’interfaccia tra due materiali

conseguenze sulle proprietà elettroniche e magnetiche

Film sottili di Fe su NiO(001)

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XANES: Info su stato di ossidazione

EXAFS: Struttura

Catalizzatori a base di ossido di cerio

XANES risolta in tempo

All’aumentare di T parte degli atomi di Ce passano dallo stato di ossidazione 4+ allo stato di ossidazione 3+

Comprensione dei meccanismi alla base dei processi catalitici

Soglia L3 Ce

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Alcuni esempi

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Photoemission Electron Microscope (PEEM)

Si può fare microscopia illuminando un’area della superficie col fascio di fotoni (qualche micron) e raccogliendo gli elettroni emessi risolti spazialmente.

Un complesso sistema di ottiche raccoglie gli elettroni con risoluzione spaziale di 10 nm e ricostruisce l’immagine della superficie.

Si possono quindi ottenere informazioni non solo sulla morfologia, ma soprattutto sulla chimica, sulle proprietà elettroniche e su varie proprietà fisiche (ad es. magnetiche) risolte nello spazio.

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