時間分解反射分光によるレーザープラズマ観測

量研・関西光科学研究所 光量子科学研究部超高速光物性研究グループ

板倉隆二越智義浩、永島圭介、圓山桃子、赤木浩、坪内正明、乙部智仁、小川奏、和田資子

1

発表内容：グループの活動光源開発、計測技術、理論研究

レーザープラズマの時間分解反射分光真空紫外パルスの波形計測プラズマ生成＆緩和の時空間ダイナミクス

レーザーと物質の相互作用

2

レーザー強度

(W/c

m2)

109

1012

1015

ドレスト状態コヒーレントフォノン生成

量子物性

高エネルギー粒子放出高密度プラズマ

相対論

古典論

量子論

量子－古典論領域の境界：[研究ターゲット] 構造相転移

多重イオン化・クーロン爆発

融解

熱膨張

レーザー蒸発

トンネルイオン化

高繰り返し極短パルスレーザー開発の世界動向

• 高平均出力LD励起レーザー(ps～ sub ps)の有用性・重要性

TiS

OPCPA

Dye

J-KAREN-P

1~100 kHz

THz： 独自のデバイス開発 可視～中赤外： OPCPA 自己位相変調によるパルス圧縮

3

高ピーク値

Fiber

➢ 高繰り返し➢ 波長選択性➢ 極短パルス➢ CEP安定化

必要に応じて柔軟に光源開発

THzパルス列発生用エタロン

再生増幅器運用中：Yb:YAG 10W @ 1kHzで安定供給

マルチパス増幅器 > 20 W 達成

高出力ピコ秒レーザー QUADRA-T

THzパルス列発生

Si の光シャッターを利用

Yb:YAG Y. Ochi et al. Opt. Express 23, 15057 (2015).Yb:Y2O3 M. Maruyama et al. Opt. Express 24, 1685 (2016).

M. Tsubouchi & T. Kumada,Opt. Express 20, 28500 (2012).

M. Tsubouchi et al. Opt. Lett. 39, 5439 (2014). F. Yoshida et al. J. Appl. Phys. 120, 183103 (2016).

重元素を含む分子の回転制御へ

越智、圓山、永島

坪内

永島、坪内、圓山

4

超高速ダイナミクス計測@関西研

5

時間分解ＶＵＶ反射スペクトル

真空紫外光による高密度励起固体の実時間計測

ＦＲＯＧ解析

光電子光イオン３次元運動量同時計測

強レーザー場中電子放出ダイナミクス

メタノールのチャンネル分離した光電子スペクトルと分子座標系光電子角度分布

テラヘルツ光による光励起キャリアダイナミクス計測

Kohno et al, PRB 94 (2016) 155205

分子配向と角度依存イオン化による同位体選択

15N2+/14N2

+

Akagi et al, PRA 91 (2015) 063416.

Fukahori et al, Chem.Phys.Lett. 472 (2017) 7.

坪内

赤木

2.00

0.49

Itakura et al, Opt. Express 23 (2015) 10914.

6

時間依存密度汎関数法による実時間・実空間シミュレーション

実験結果の背景にある物理を解明

“HHG in α-quartz by electron-hole recombination”, T. Otobe, Phys. Rev. B, 94, 235152 (2016)

乙部

光源開発 計測技術 理論計算

Laser Plasma Formation

Transparent media

• Irradiation of intense laser pulse• Multiphoton absorption

Electron density ne increases Plasma formation

Application to reduction of the contrast ratio of the pre-pulse / main-pulse

PlasmaMirror Reflection

t

t

ncr= mε0ω2/e2

7

Self-plasma reflection

Solid target

Ultrafast Optical Switch

Characterization of VUV waveform Dynamics of plasma formation

NIR pump (Plasma formation) – VUV probe

Time-Resolved VUV Reflection Spectroscopy

8

1000

500

0

Dela

y (

fs)

1.921.881.841.80Frequency, (PHz)

165 160 155Wavelength (nm)

(a) Measured

Shorter wavelength （Higher energy photon）

Monitoring higher carrier density

Plasma mirrorFormation

R. Itakura et al. Opt. Express 23 (2015) 10914.

ncr= mε0ω2/e2

Plasma resonance @ l ~ 161 nm ne = 4.2 x 1022 /cm3

SiO2 density = 6 x 1022 atom /cm3

Time domain:

dttitEE sigsig )exp(),(),(~

Obs: IFROG(,) = 2

VUV

2 )exp()()(|),(~

| dttitrtEEsig

)()(),( VUV trtEtEsig

Freq. domain: FT

Reflectivity R(t) =|r(t)|2

Methods for characterizing VUV~EUV waveform

9

Attosecond Streaking(EUV+NIR, Cross-correlation)

EUV two-photon ionization(Auto-correlation)

E. Goulielmakis et al. Science 320 (2008) 1614.

Y. Mairesse & F. Quere PRA 71 (2005) 011401.G. Sansone et al. Science 314 (2006) 443.H. Mashiko et al. Opt. Express 18 (2010) 25887.

A. Kosuge et al. PRL 97 (2006) 263901.

P. Tzallas et al. Nature 426 (2003) 267.T. Sekikawa et al. Nature 432 (2004) 605.Y. Nabekawa et al. PRL 97 (2006) 153904.

Measured Retrieved

FROG

-4 -2 0 2 4

Time (fs)

Ph

ase

(ra

d.)

Inte

nsity (

arb

. u

.)

Ar 5.7 Torr

Ar 7.2 Torr

860 asFROG-CRAB > I.P. 2 > I.P.

CEP-locked

Intense enough for

two-photon ionization

Electron (ion) spectroscopy

Experimental Setup

10

Retrieve of Plasma Mirror FROG ①

Plasma resonance @ l ~ 161 nm ne = 4.2 x 1022 cm-3

SiO2 density = 6 x 1022 at /cm3

Carrier density～ Atomic density

Shorter wavelength （Higher energy photon）

Monitoring higher carrier density

Plasma reflection @ 160 nm

Waveform of VUV pulse

Time-resolved VUV Reflection Spectrum

New methodology for measuring(i)VUV waveform and (ii) Time-dependent reflectivity Ultrafast dynamics of plasma formation

Plasma mirrorFormation

FROG analysis

R. Itakura et al. Opt. Express 23 (2015) 10914.

Retrieve of Plasma Mirror FROG②

12

VUV waveform in time domain

Time dependent reflectivity

A CaF2 plate and a LiF

lens are inserted in the

VUV beam path.

GDD caused bythe LiF lens & the CaF2 plate

R. Itakura et al. High Power Laser Sci. & Eng. 4 (2016) e18.

Ablation traces on Fused Silica

13

100 um

50 x 28 um

l =795 nmf =150 mm

Diameter 3 mm φ

Focal spot~ 100 umφ

Diffraction limit

100 um

Ablated Area

l =160 nmf =150 mm Diameter 3 mm φ

Focal spot~ 20 umφ

Diffraction limit

Image on exit of VUV spectrometer

14

Entrance Slit

Reflected VUV beam

300

200

100

0

Ve

rtic

al p

ositio

n (

pix

el)

2.001.951.901.851.801.751.70

Frequency (PHz)

170 160 155 150

Wavelength (nm)

3002001000

300

200

100

0

Ve

rtic

al p

ositio

n (

pix

el)

2.001.951.901.851.801.751.70

Frequency (PHz)

170 160 155 150

Wavelength (nm)

Spectrally dispersed

Pump off

Pump on

500040003000200010000

Delay (fs)

300

200

100

0V

ert

ica

l p

ositio

n (

pix

el)

VUV&Pump - PumpOnly

150

0

Time-resolved vertical profile

Dynamics of photoexcited area

15

Ablation area

Outer rim

VUV beamReflectivity depends on carrier density.

Expansion causes divergence of reflected beam.

Reflection at the outer rim. Reflection direction changes by the tilt of the rim surface.

Expansion&

Spallation

まとめ

3. 反射率の位置依存性レーザープラズマの空間分布

16

4. 外縁の遅い立ち上がり、長寿命、位置のシフト反射面の膨張、非アブレーション領域の緩和

レーザープラズマによる真空紫外反射の時空間スペクトル解析

2. 周波数分解光ゲート解析① VUV 波形および②時間依存反射率を抽出

1. 全光学的手法による真空紫外波形計測広範囲のパルス幅に対応可能 (10fs- 1ps)

定量的評価のため時空間発展のモデルを検討中

今後 異なる次数の高調波の利用極短パルス化 Pump 80 fs 10 fs, Probe アト秒溶融石英以外の試料、有機材料、半導体、液膜

17

QUADRA-T & kHz チタンサファイア＠ C102

文科省 光拠点事業「融合光新創生ネットワーク」 (H20 ～29年度)にて開発

共用施設

Acknowledgments

Discussion & Support: Dr. T. Kumada (JAEA Tokai), Dr. M. Nakano (Tohoku Univ.)

Dr. M. Nishikino, Dr. N. Hasegawa, Ms. Hagihara (QST, KPSI)

Prof. T. Nakajima (IAE, Kyoto Univ.)

Funding:• MEXT, Consortium for Photon Science

and Technology

• JSPS, Grant-in-Aid for Scientific Research (B) (#26288013)

• IAE, Kyoto Univ, The Joint Usage/Research Program on Zero-Emission Energy Research.

18Thank you for your attention!