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KAERI/AR-861/2010 기술현황분석보고서 고효율필터(HEPA Filter) 폐기물의 저준위화 감용 기술현황 A State of the Art on the Technology for Downgrading and Volume Reduction of Radioactive HEPA Filter Waste 한 국 원 자 력 연 구 원

고효율필터(HEPA Filter) 폐기물의 저준위화 및 감용 기술현황 · 2011. 8. 9. · 제 출 문 한국원자력연구원장 귀하 본 보고서를 “고효율필터(HEPA

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KAERI/AR-861/2010 기술 황분석보고서

고효율필터(HEPA Filter) 폐기물의

화 감용 기술 황

A State of the Art on the Technology for Downgrading and

Volume Reduction of Radioactive HEPA Filter Waste

한 국 원 자 력 연 구 원

Page 2: 고효율필터(HEPA Filter) 폐기물의 저준위화 및 감용 기술현황 · 2011. 8. 9. · 제 출 문 한국원자력연구원장 귀하 본 보고서를 “고효율필터(HEPA

제 출 문

한국원자력연구원장 귀하

본 보고서를 “고효율필터(HEPA Filter) 폐기물의 화 감용 기술

황”에 한 기술 황 분석보고서로 제출합니다.

2010년 5월

연구과제 : 고방사능시설운 해체폐기물처리기술개발

주 자 : 최 왕 규

공동 자 : 민 병 연

김 계 남

이 근 우

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- i -

요 약 문

원자력시설 해체, 운 유지 보수 시 다량의 방사성폐기물이 발생되면

서 방사성 폐기물의 부피감용 자체처분 기술개발은 세계 으로 요

한 이슈로 부각되고 있다. 방사성폐기물 비교 부피가 크고 포장 도가

낮은 HEPA 필터 폐기물은 고방사능 시설의 운 , 개선․보수 해체 시에

많은 양이 발생되고 있으며, 리가 까다로운 실정이므로 HEPA 필터 폐기물

의 처리기술 개발이 반드시 필요하다. 따라서 본 보고서에서는 원자력시설에

서 발생되는 HEPA 필터 폐기물의 처리기술로 부피감용 화에 한

기술개발 동향을 분석하 다. 한 처리기술의 용을 통해 HEPA 필터

폐기물이 자체처분 는 화가 가능하다면 처분 상 폐기물량의 감소

로 인해 처분 비용을 감하고, 처분 안 성을 증 시킴으로써 경제 이득

뿐만 아니라 안 성 제고에도 크게 기여할 것으로 기 된다. 본 기술 황보

고서는 고방사능 원자력시설의 운 유지·보수 시 발생하는 고방사능

HEPA 필터 폐기물의 화 감용기술과 국내 원자력 시설로부터 발생

되는 HEPA 필터 폐기물의 처리 기술을 개발하기 한 기 자료로

활용될 수 있다.

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- ii -

SUMMARY

The technology development for volume reduction and self-disposal of

radioactive wastes is emerging as an important issue in the world due to

the increasing waste generated from a decommissioning, operation and

maintenance in nuclear plants and facilities. Lots of radioactive HEPA

filter waste, of which volume is bulky and packing density is relatively

low, are generated from the high radioactive facilities in operation,

improvement and repair, and under decommissioning. From the fact that

the management of radioactive HEPA filter waste has been known to be

very difficult, it is necessary to the technology development for volume

reduction and stabilization of radioactive HEPA filter wastes. Therefore,

this report was reviewed to the state of art of the related technologies

for a volume reduction and a downgrading of radioactive HEPA filter

wastes from nuclear facilities. It is expected that the volume reduction

and downgrading of radioactive HEPA filter waste through an appropriate

treatment will be greatly contributed to increase in economical feasibility

and safety by cutting down the disposal cost and improving disposal

safety due to the reduction of the amount of disposal wastes.

This report will be furnished basic data to develop the downgrading

and volume reduction technologies for the treatment of radioactive HEPA

filter wastes generated during the operation and maintenance and repair

of not only high radioactive nuclear facilities but also relatively low

radioactive nuclear facilities.

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- iii -

목 차

제 1 장 서 론 ············································································································1

제 2 장 HEPA 필터 특성분석 ···············································································3

2.1. HEPA 필터의 형태 ··························································································3

2.2. HEPA 필터의 규격 ··························································································5

2.3. HEPA 필터의 구조 재료 ··········································································6

2.4. HEPA 필터 제작 허용 재료 ········································································16

2.5. HEPA 필터의 제조 특성 ··············································································17

2.6. HEPA 필터의 입자 포집 거동 ····································································20

제 3 장 국외 기술개발 황 ·················································································23

3.1. HEPA Filter 침출 (INEL) ·········································································23

3.2. HEME HEPA 필터 용출 ·······································································39

3.3. HEPA Filter leaching System : A Mixed Waste Solution ···············43

3.4. HEPA filter dissolution process ································································50

3.5. Pulp process for treating contaminated HEPA filters(III) ·················52

3.6. HEPA Filter에서 루토늄 세슘 매 회수 ········································58

3.7. Dissolution and Stabilization of Silica-Rich Fibers ·····························68

3.8 HF Dissolution of Hazardous HEPA filters ············································72

3.9. Dissolution Process for Contaminated Fiberglass Filters ···················81

3.10 Decontamination of HEPA filters (1979) ···············································86

3.11. Filter element dissolution process ···························································88

제 4 장 국내 기술개발 황 ·················································································92

4.1 HEPA 필터 폐기물 발생 황 ·······································································92

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- iv -

4.2. HEPA 필터 폐기물 처리 ··············································································96

제 5 장 결 문 ··········································································································104

참고문헌 ····················································································································106

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- v -

표 목 차

Table 2.1. 분진입자 크기별 제거효율 비교 ···························································3

Table 2.2. HEPA 필터의 크기 정격유량 ·························································5

Table 2.3. 유리 섬유의 조성과 제작된 유리섬유의 기본 물성치 ·····················9

Table 2.4. 화학 특성 ·····························································································12

Table 2.5. Glass-fiber ····························································································13

Table 2.6. 합성고무 제를 사용한 내화성 철제 임 HEPA필터의

사용 제한온도 ·························································································19

Table 2.7. 내화성 목재 임 HEPA 필터의 사용 제한온도 ·······················19

Table 3.1. HEPA filter composition ·····································································39

Table 3.2. Results of solution sample analyses ················································42

Table 3.3. Six HFLS filter media samples analyzed for RCRA metals ···· 49

Table 3.4. Slurry leaching of PuO2 in the anode compartment initial

solution composition : 0.1M Ce(IV) nitrate-4.0M HNO3 ··········66

Table 4.1. Amount of Radionactive Solid Wastes Collected from Nuclear

Facilities (Unit : 200ℓ) ·····································································93

Table 4.2. Storage Status of Solid Radioactive Wastes(unit : 200ℓ) ······· 94

Table 4.3. Spent Filter Waste Collected in 2009 ··············································95

Table 4.4. Quality of the Filter Material ····························································96

Table 4.5. Specification of a Filte ········································································96

Table 4.6. Spent HEPA filter generated in KAERI's facility ······················99

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- vi -

그 림 목 차

Fig. 2.1. HEAP filter ··································································································4

Fig. 2.2. HEPA 필터 입자 포집 거동 ···································································22

Fig. 3.1. Decontamination area plan view ··························································25

Fig. 3.2. Existing filter handling cell ···································································25

Fig. 3.3. Existing filter leaching system ·····························································27

Fig. 3.4. Schmatic of pilot-scale HEPA dissolution test facility ·················40

Fig. 3.5. HEPA filter leaching system ································································47

Fig. 3.6. Comparison of the mercury removal percentages achieved by the

Pulp process and Sandwich process ··················································54

Fig. 3.7. Comparison of the cadmium removal percentages achieved by the

Pulp process and Sandwich process ··················································55

Fig. 3.8. Comparison of the chromium removal percentages achieved by

the Pulp process and Sandwich process ··········································56

Fig. 3.9 Schematic representation of the filter media sheet configuration

inside a HEPA filter and of the "sandwich"samples ····················57

Fig. 3.10. Conversion of Ce(IV) obtained in the anode compartment of the

electrolytic cell by using barrier-separated electrodes ·················61

Fig. 3.11. A schematic diagram of the apparatus used for packed column

leaching ····································································································62

Fig. 3.12. Proposed chemical flowsheet for recovery of actinides from

filters ·········································································································63

Fig. 3.13. 염 혼합액 의 dissolution time에 한 silica 농도 ······················69

Fig. 3.14. 산성 혼합액 의 sissolution time에 한 Ca, Mg 농도 ·············70

Fig. 4.1. Filter mediums and SEM image of HEPA filter after capturing

particles generated by a chemical and mechanical process ······ 102

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- 1 -

제 1 장 서 론

고성능효율(HEPA) 필터는 일반산업체의 폐기물 소각, 용융, 제강 등의 공

조시스템과 반도체 제조공정이나 의료분야 등에서의 클린룸 (clean-room)

시설 등 산업 반에 걸쳐 폭넓게 사용되고 있다. 이들 공정내의 HEPA 필

터는 속으로 오염되어 있어 부분 지정폐기물로 처리하고 있는 실정이

다. 원자력시설의 경우 원자력발 소 최종 배기 라인 핵연료주기 개발시

설과 같은 고방사능 시설을 포함한 원자력 시설의 운 , 개선·보수 해체

시에 다량의 HEPA 필터 폐기물이 발생된다. 그러나 이들 HEPA 필터 폐기

물의 처리에 한 연구가 거의 진행되지 않았고, 국내 기술기반 한 매우

취약한 상태이다. 원자력연구원 내 연구시설(연구용 원자로, 우라늄 변화시

설, 조사후 시험시설, 조사재시험시설 등)에서 약 1500드럼의 HEPA 필터가

발생되어 방사성폐기물로 장되어 있다. 가동 인 원 10기에서는 연간

약 1,700 드럼 (약 3,400개), 한 원자력연료주식회사(KNF)에서는 최소 연간

50 드럼의 폐 HEPA 필터가 발생되고 있다. 특히 사용후 핵연료를 취 한

DFDF (Dupic Fuel Demonstration Facility)와 20년 이상 가동된 조사후시험

시설의 공정 내 HEPA 필터는 사용 후 핵연료 물질에 의해 고방사성 물질로

오염되어 발생하고 있다. 한 향후 이로 로세싱 연구시설 등에서도 고

방사성 HEPA 필터 폐기물이 다량으로 발생될 것으로 상된다. 따라서 국

내 핵연료주기 연구개발을 통해 발생되는 폐기물 리에 한 효율성 안

성을 해 HEPA 필터 폐기물 처리기술 개발이 요구되고 있다. HEPA 필

터는 비교 부피가 크고 bulk 도가 매우 낮은 비균질 오염 혼성 폐기물

로 국내에서는 재까지 이들 HEPA 필터 폐기물의 처리 방안이 강구되어

있지 않아 임시 장하고 있는 상태이다. 하지만 한 처리를 통한 감용으

로 방사성폐기물 처분비용을 상당히 감할 수 있다. 재, 원내의 원자력연

구시설에 발생되는 HEPA 필터는 기에 PP재질의 bag에 포장하여 장하

으나 안 성 문제가 두되어 수작업으로 분해하여 필터 임은 자체처

분하고 필터 매체(media)와 분리막(separator)은 200L 드럼에 압축하여 처리

하고 있다. 그러나 장방형 형태의 필터 특성상 오히려 부피를 증가시키는 단

이 발생됨으로 방사성폐기물 처분 비용이 상승되는 문제 이 있다. 따라서

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- 2 -

고방사능 원자력 시설 운 , 개선·보수 해체 시에 발생하는 고방사성

HEPA 필터 폐기물을 안 하고 경제 으로 처리할 수 있는 화 감

용기술이 필요하다. 이 기술을 통해 원자력 시설 운 해체 반에 한

국민 수용성 증진에 기여 할 수 있고, 일반 산업 효과 한 기 된다.

고방사능 시설에서 발생하는 HEPA 필터 페기물의 화 감용을 한

독창 인 기술개발은 원자력 시설이 진 으로 증가하는 국내 상황에서 원

자력 시설 운 해체 반에 한 일반 국민의 사회 신뢰성 수용성

이 증진될 것으로 기 된다. 일반산업체의 폐기물 소각, 용융, 제강분야에서

공조시스템으로 폭넓게 사용되고 있는 HEPA 필터는 속으로 오염되어

있어 부분 지정폐기물로 처리하고 있는 실정이다. 따라서 본 연구를 통해

확보된 기술을 속으로 오염된 폐기물 처리에 용 가능함으로써 일반산

업으로의 효과 한 기 된다.

따라서, 본 보고서에서는 고방사능 시설 운 해체시 해체 콘크리트 폐

기물의 재활용에 필요한 핵심기술로서 원자력시설에서 발생된 HEPA 필터

폐기물과 처리 황에 한 국내외 기술 황을 기술하 다.

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- 3 -

제 2 장 HEPA 필터의 특성

2.1. HEPA 필터의 형태 [2.1]

HEPA 필터는 0.3 ㎛ 입자에 해 99.97%이상 극히 높은 효율로 제거하는

데 있어 가장 효율 이고, 신뢰성이 높은 경제 인 필터로 입증되어 왔다.

HEPA 필터의 포집분진효율은 입자 크기 1 ㎛ 경우 약 20% 정도로 아주 낮

다. 높은 공기 정화율이 필요할 때 사용하는 HEPA 필터는 입자크기 1 ㎛

경우 분진 포집효율이 99.99% 정도로 높으며, 5 ㎛보다 큰 입자의 경우에도

실용 으로 사용되고 있다. 필터는 보통 4개의 그룹으로 분류하고 있으며,

각 그룹에 속하는 필터의 효율을 Table 2.1에 나타내었다.

Table 2.1 분진입자 크기별 제거효율 비교

그룹

입자 크기별 제거 효율(%)

0.3 ㎛ 1.0 ㎛ 5.0 ㎛ 10.0 ㎛

Ⅰ 0-2 10-30 40-70 90-98

Ⅱ 10-40 40-70 85-95 98-99

Ⅲ 45-85 75-99 99-99.9 99.9

HEPA > 99.97 99.99 100 100

정격유량에서 필터에 걸리는 최 압력이 25 mmWG이며, 필터섬유 체

깊이가 견고한 임에 둘러 쌓여있다. 방사성 물질이나 유독성 물질로 오

염된 공기를 정화시킬 때는 농도가 높지 않더라도 험하기 때문에 작은 입

자까지 모두 높은 효율로 제거 하여야 한다. HEPA 필터는 직경 1 ㎛이하의

아주 작은 섬유로써 필터 페이퍼를 만들기 때문에 작은 먼지 입자를 제거함

에 있어 보통의 필터보다 성능이 아주 우수하다. 필터유닛은 주름이 깊게 지

도록 설계함으로써 필터섬유를 통과하는 유속을 느리게 하여 99.99%의 높은

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먼지 포집성능을 지니면서도 필터로 인한 압력감손을 25 mmWG 정도로

일 수 있다. HEPA필터와 형태는 같지만 필터 페이퍼를 조 수정하여 0.3

㎛ 입자를 기 으로 약 95% 먼지 포집효율, 약 10 mmWG의 낮은 압력감손

을 지닌 성능 좋은 필터를 제조하여 리필터 용도로 사용할 수도 있다.

HEPA 필터의 형태는 직육면체 원통형이 있으며, open-face와 enclosed

형으로 분류할 수 있다. Enclosed 형은 연결 부분이나 모서리에서 출이 일

어나기 쉽기 때문에 침투도 요건에 맞지 않지만 높은 기류에 해 항성이

크다는 장 이 있다. 통상 사용되고 있는 형태는 직육면체의 open-face형이

며 그 모양은 Fig. 2.1과 같다.

Fig. 2.1 HEAP filter

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2.2. HEPA 필터의 규격

2.2.1 필터의 크기 용량

재 사용되고 있는 HEPA 필터의 크기는 어느 공식 인 기구에서 규정

한 것은 아니지만 습에 따라서 국제 으로 인정된 크기이다. 필터는 본래

미국에서 처음으로 개발되어 사용되어 왔기 때문에 필터의 크기는 인치 단

를 사용하고 있으며, 필터마다 크기가 다른 이유는 사용유량과 계가 있

다. 원자력산업에서 사용되고 있는 HEPA 필터의 크기는 Table 2.2와 같다.

그 밖의 크기는 특별 주문해서 구입해야 할 것이다. Table 2.2.에서는 610 ×

610 × 150 mm크기도 포함되어 있지만 구조 인 면에서 취약하기 때문에 사

용을 피해야 한다. Table 2.2에 기록된 유량용량의 최 항 25 mmWG

항에서 이 명목상 유량용량보다 더 많은 유량의 사용을 권할지라도 공기정

화 설비를 설계할 때는 Table 2.2에 나타난 값을 용해야 한다. 유량을 많

게 사용하도록 설계할 경우 미래에 필터 사용자는 논리 인 문제에 착할

수 있다. 나 에 필터 제조사가 바 었을 때 본래 시스템 유량보다 낮게 사

용해야 하는 결과를 래할 수 있다.

2.2.2 필터의 무게

필터의 무게는 공기정화설비 설계 유지 보수시 요한 인자이다.

Table 2.2에 open-face 직육면체 모델의 무게가 주어져 있다.

Table 2.2 HEPA 필터의 크기 정격유량

필터의 크기용량

(m³/h)

략 인 필터의 무게 (Kg)

목재 임 철재 임

203×203×78 mm(8×8×3 1/3 in.) 45 0.91 1.36

203×203×150 mm(8×8×5 7/8 in.) 85 1.63 2.63

305×305×150 mm(12×12×5 7/8 in.) 215 2.18 3.31

610×610×150 mm(24×24×5 7/8 in.) 850 7.71 9.98

610×610×292 mm(24×24×11 1/2 in.) 1,700 14.52 18.14

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2.3. HEPA 필터의 구조 재료

많은 양의 공기를 처리하는 경우 필터에서 압력감손이 당하게 이루어지

면서 좋은 여과효율을 얻기 해서는 필터섬유의 면 이 커야 한다. 필터 페

이퍼의 개발로 인하여 제한된 부피 안에서 큰 여과면 을 얻을 수 있게 되

었다. HEPA 필터는 Fig. 1처럼 디자인된 것이 가장 일반 으로 사용되고 있

다. 필터 페이퍼의 앞뒷면이 주름지어져 있으며 한쪽 면 는 양쪽 면 모두

된 상태로 직사각형 형태의 임으로 둘러 쌓여있다. 각각의 주름은

보통 골이진 분리 으로 분리되어 있다. 주름진 필터섬유와 임과의

은 필터의 효율에 매우 요하며 필터를 사용하는 장소에 따라서 여러 종류

의 제 합한 것을 선택하여 용시킬 수 있다. 경우에 따라서는 섬

유패드 끝 부분을 압착하여 하기도 한다. 필터뱅크에 필터를 설치하는

방법에 따라서 필터의 한쪽 면 는 양쪽 면에서 용 가스켓이 부착된다.

로 박스용으로서 필터유닛을 게 만드는 경우도 있다. 필터는 각기 다

른 부분을 합한 재료로 조합하여 어떠한 사용조건에도 그에 알맞은 필터

를 만들 수 있으며, HEPA 필터의 제조에 리 사용되고 있는 구조재들의

특성은 다음과 같다.

2.3.1 필터 임

필터 임으로 주로 사용되는 재료는 외장용 난연성 합 , 목재- 티클

보드, 카드뮴 도 강, 크롬탄소강, 강화 라스틱, 알루미늄 는 세라믹 등

이다. 필터가 마운 임에 장착되었을 때 걸리는 압축하 에 견딜 수 있

도록 목재는 3/4 in(19 mm)두께, 철제는 No.14 US-gage가 요구되며 축방향

압축하 은 28 Kgf/cm² 이상이 필요하다. 32℃ 이상의 온도에서 상 습도

90 % 이상에서는 목재 임은 손상되기 쉬우므로 철제 임을 사용해야

한다.

① 합 임

합 임은 가장 많이 사용되고 있으며 값이 싼 재료이다. 필터를 사

용한 후에는 먼지를 포함한 채로 압축이나 소각하여 쉽게 폐기 처리할 수

있다. 임으로서의 기 성, 견고성, 그리고 필터를 마운 임에 클램

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핑 시 압력에 한 항성을 확보하기 하여 합 의 두께는 19 mm 정도

되어야 한다. 합 의 외부 층은 내습성 재질이 요구되며 화재 비책으로 난

연성 합 을 사용하여야 한다. 100℃이상의 온도에서는 사용하지 말아야 하

며 곰팡이의 증식을 억제하기 한 처리도 고려해야 한다. 필터에 인 한 부

분의 합 층은 손상되지 않은 견고한 상태로 유지되어야 하며 임 측면

을 통한 공기 출을 방지하기 하여 제로 완 하게 코 되어야 한다.

② 철제 임

철제 임은 고온상태와 비 인화성 구조가 필요할 때 사용한다. 500

℃의 온도에서도 사용이 가능하다. 철 은 매끄럽게 깎고 다듬은 후 카드뮴

도 을 한다. 카드뮴의 사용제한으로 크롬강이 오늘날 리 사용되고 있으

며, 카드뮴 는 아연 도 한 철강보다 내부식성이 좋은 것으로 알려져 있

다. 내습성을 높이기 하여 표면 에 에폭시 코 을 하기도 한다.

2.3.2 필터 섬유

유리섬유로부터 실이나 직물을 만드는 생각은 지 부터 수백 년 의 일

이다. 1842년에 매우 은 오리피스에 용융상태의 유리를 통과시킴으로써 인

발시켜서 유리섬유를 생산하게 되었다. 그 후 독일, 국 등에서 유리섬유의

여러 가지 제법에 한 특허가 발표되기에 이르러서는 훨씬 진 이 있었다.

1931년에 가서야 미국에서는 가격이 싸고 좀 더 휘기 쉽고, 가느다란 유리섬

유를 생산하기 한 실험이 시작되었으며, 두 회사에서 매우 가느다란 오리

피스를 통해서 용융상태의 유리로부터 미세한 유리섬유를 뽑아내는 방법을

개발하기 시작하 다. 여러 해 동안 끊임없는 공정개선으로 1938년에는 실용

인 직물의 목 으로 유리섬유의 미래를 약속할만한 충분한 공정이 개발되

었다. 근본 으로 유리섬유는 매우 가느다란 섬유형태로 인발된 유리이다.

필터 섬유는 일반 제지공정과 비슷한 공정을 거쳐 제조되며, 재질로서는 셀

룰로우즈-석면, 유리섬유, 유리섬유-석면, 세라믹, 라스틱 등이 있으며 유

리섬유가 많이 쓰인다. 유리섬유 페이퍼는 직경 1~4 ㎛의 유리섬유 기반에

매우 미세한 섬유로(submicron 직경) 구성되어 있다. 필터 페이퍼 제조공정

에서 페이퍼의 인장강도를 높이기 하여 유기성 결합체를 첨가한다. 만들어

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진 매트릭스의 직경은 제거되어야 할 입자나 섬유질의 반경에 비하여 더 크

지만 여과기능에 의해 Submicron 입자까지 제거된다. 필터 페이퍼의 패킹

도는 0.1 이하가 되어야 한다. 200℃ 이상의 온도에서는 페이퍼에 있는 결

합제가 연소되어 인장강도가 약 50%정도 격히 감소하므로 결합체의 연소

온도가 높은 것을 사용한다. 한 화학약품에 한 항을 높이기 하여 유

리섬유에 석면을 가하여 불화수소에 한 항을 높이고 있다. 유리의 변형

에서 가장 요한 요소는 빠른 냉각으로 유리의 결정화를 방지하는 것이다.

섬유생산에 있어서 가장 흥미로운 것은 1차 유리 형성자 혹은 유리 결정

구조 형성이다. 이것들은 SiO2, B2O3, GeO3, P2O5, AS2O3 등의 산소 화합물

들인데 용융상태로부터 빨리 냉각될 때 유리로 쉽게 형성된다. 이 화합물들

은 유리형성을 이루기 해서 추가 인 산화물의 개입이 필요 없다. 이들

SiO2가 가장 일반 으로 사용된다.

① 조성

재 사용되고 있는 여재의 부분은 유리섬유로 이루어져 있으며, 섬유

직경의 분포는 Submicron에서 수 micron의 크기에 걸쳐 있고, 보다 효율이

좋은 필터 여재는 더욱 미세한 크기의 유리섬유로 구성되어야 한다. 고성능

필터용 유리섬유의 제조기술은 재 미국, 일본 등 일부 기술 선진국들의 독

창 인 Know-how로 되어 있다. 독일의 필터 제조사인 J. G. Binzer사에서

도 유리섬유를 수입하여 여재를 생산하고 있다. 고성능 필터용 유리섬유의

99%이상이 "E" glass형의 조성을 갖고 있으며, Table 2.3에 섬유용 유리의

구성 성분 물성을 나타내고 있다.

● 셀룰로우즈ㅡ 석면 페이퍼

필터 페이퍼의 조성은 제조사에 따라서 조 씩 틀릴 수 있으나 보통

약 50 %의 에스 토우, 20 %의 청 석면 그리고 약간의 마가 섞인 25 %

의 면으로 구성되어 있다. 사용온도에 제한성이 있으며 100℃이상의 온도에

서 연속으로 사용하는 것은 합하지 않다. 170℃의 온도에서 안 하게 사용

할 수 있는 기간은 약 1 시간 정도이다. 셀룰로우즈는 불에 탈 수 있으며,

스 크로 인하여 필터에 된 먼지나 필터 자체에 불이 번질 수 있다.

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Table 2.3 유리 섬유의 조성과 제작된 유리섬유의 기본 물성치

Constituent "E" glass "C" glass "A" glass "S" glass

SiO2 55.2 65 72.0 65.0

Al2O3 14.8 4 2.5 25.0

B2O3 7.3 5 0.5 -

MgO 3.3 3 0.9 10.0

CaO 18.7 14 9.0 -

Na2O 0.3 8.5 12.5 -

K2O 0.2 - 1.5 -

Fe2O3 0.3 0.5 0.5 -

F2 0.3 - - -

Liquidus temp 1140℃

Tensilc strength of single

fibreat 25℃, kg/mm2 370 310* 310 430

Tensile strength of strand

kg/mm2 175-275 160-235 160-235* 210-320*

Young's modulus of fibre at

25℃ kg/mm2 7700 7400* 7400 8800

Density, g/cm3 2.53 2.46* 2.46 2.45

Refractive index. nD 1.550 1.542

Coefficient of linear thermal

expansion per℃×106 5 8* 9 5*

Dielectric constant at 25℃

and 1010Hz

6.11

Loss tangent at 25℃ and

1010Hz

0.006

Volume resisticity in ohm

cm1015 1010

* Indicates estimated or extrapolated value

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이 필터섬유는 습도에 한 항성이 낮은 편이나 실리콘 처리를 하여

항성을 좀 더 높일 수 있다. 이 셀룰로우즈-석면섬유 페이퍼는 가격이 가

장 싼 편으로 온도, 화기, 습도에 민감하지 않은 조건에서 사용할 수 있다.

그리고 불화수소(HF)가 포함된 배기체에는 유리섬유 페이퍼보다도 항성이

좋은 편이다.

● 유리섬유 페이퍼

유리섬유 페이퍼는 제조기술의 발달로 인하여 재는 가장 보편화된

필터섬유가 되었다. 직경이 1 ㎛보다 작은 직경의 유리섬유를 길게 만들 수

있고, 특수한 페이퍼 제조공정으로 필터제조에 합한 페이퍼를 만들 수 있

게 되었다. 유리섬유는 내열성을 높이기 하여 약간의 석면을 혼합하여 제

조하기도 한다. 필터페이퍼의 주름모서리에서의 손은 먼지 침투의 근원이

되기 때문에 이를 피하기 하여 페이퍼의 주름을 잡는 공정에서는 매우 정

한 작업이 필요하다. 이 필터 페이퍼는 열에 한 항성이 매우 좋아 50

0℃의 온도에서도 견딜 수 있지만 200℃ 이상의 온도에서는 결합재가 타서

없어지므로 강도가 히 떨어진다. 이 필터 페이퍼는 내화염성 재질이기

때문에 스 크로 인하여 필터에 집 된 먼지에 화되어도 필터섬유 자체는

불꽃을 확 시키지 않는다. 그리고 부분의 화학물질과 부식성 분 기에도

좋은 항성을 지니고 있다. 방수 처리된 유리섬유 페이퍼는 습도가 높은 조

건 하에서도 매우 좋은 필터 효율을 지닌다. 유리-석면 혼합재질은 특히 고

온에 강하다.

● 라스틱 섬유

라스틱 섬유는 폴리에티 , 나일론, 폴리스티 등으로 만들지만,

HEPA필터 제조용으로는 주로 폴리스티 재질이 이용된다. 이 섬유의 직경

범 는 0.5∼1.5 ㎛이며, 필터섬유와 같은 재질로 필터 임을 만들 수 있

다. 사용한 필터의 처리는 필터유닛 체를 용해, 농축시켜 체 을 최소한으

로 일 수 있다. 한 라스틱 섬유 필터는 가치가 있는 방사성 물질의 회

수 용도로도 사용할 수 있다. 이 필터 섬유는 화학작용에는 좋은 항성을

지니고 있지만 열에 한 내성은 낮은 편이다. 한 인화성 재질이며 화온

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도는 약 120℃이다. 따라서 사용온도는 80℃이하로 제한된다.

● 세라믹

500℃ 이상의 고온에서 오랫동안 사용할 수 있는 필터의 필요성은 결

국 세라믹 재료의 필터를 개발하게 하 다. 세라믹 필터는 주로 규산염

(Aluminosilicate)을 사용하여 얇은 페이퍼 는 깊이가 긴 베드 형태의 필터

로 만들어진다. 이 세라믹 필터는 강도나 화학작용에 한 항성이 유리섬

유 못지않게 좋은 편이며 약 1000℃ 온도에서도 견딜 수 있다. 이 정도의 높

은 온도에서는 필터 임으로서 연강을 사용할 수 없으며, 필터유닛 체

를 세라믹 재료로 제조하여야 한다.

② 특징

유리섬유는 다음과 같은 특성을 갖고 있다.

∙고온에 잘 견디며 불에 타지 않는다.

∙흡습성이 매우 다.

∙화학 내구성이 매우 다.

∙인장강도가 매우 크다.

∙신장율이 작다.

∙ 기 연성이 크다.

∙비 이 크다. (나일론의 약 2.2배, 목면의 1.7배)

이상과 같은 특성을 이용하여 공기 청정용 여재로서 뿐만 아니라 흡음재

(방음), 기 연재, FRC, FRG, FRP, FRR 등의 유리섬유 강화 복합 재료

로서 다용도로 사용되고 있다. Table 2.4에 그 화학 특징을 나타내었다.

유리섬유는 비유기성, 안 한 화합물이며, 매우 넓은 범 의 온도, 습도, 화

학약품, 박테리아에 강하며, 인장, 압축에 강하고 기 부도체이다. Paper

로 만들어 졌을 때 다른 어떤 유기성 섬유지보다 높은 온도에서 사용되어질

수 있다. 열 도도는 매우 낮아서 단열재로서 매우 리 쓰이며 glass가 비

유기성이기 때문에 습분은 흡수하지 않으며, 구부러져 있지 않으며, 분해되

지 않고, 물과 결합하여 화학 인 변화를 하지 않는다.

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Table 2.4 화학 특성

Glass---------------------------------------------------------- 475

Softening Point ℉----------------------------------------------- 1,280

Solubility in Water, %-------------------------------------------- 2.02

Resistance in water after test, ohms------------------------------- 10,000

Solubility, %----------------------------------------------------

0.1N NaOH----------------------------------------------------- 6.4

1N H2SO4------------------------------------------------------ 2.34

200,000 psi 의 인장응력에 해서 매우 높은 강도를 갖으며 이 특성은

600℉까지 유지되며, 1000℉에서는 강도가 약간 낮아지고, 1000℉이상에서는

빠른 속도로 약하고 HF나 고온의 인산을 제외한 부분의 산과 부식성 가

스에 해서 안정하다. 하게 충진된 glass paper는 부분의 재나 종

이보다도 특히 높은 습도 분 기에서 높은 항을 갖는다. 매우 가느다란

fiber에 의한 매우 높은 표면 이나 종이에서 만들어진 매우 작은 틈은 우수

한 부 도성을 쉽게 유지할 수 있다.

③ 응용

유리섬유는 가늘게 뽑 진 유리로서 직경이 0.05 ㎛만큼 가느다란 것도

있으며, 머리카락의 1/8∼1/50 정도이다. 산업에서는 그 용도가 날로 증

가되고 있다. 유리섬유에는 여러 가지 종류가 있으며, 각각에 한 용융분야

도 다르다. 다음 Table 2.5에 각각에 한 요한 응용분야를 나타내었다.

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Table 2.5 Glass-fiber

Fiber reinforced plastic / composites

Air craft components

Appliance housings

Construction materials

Consumer goods

Mariane products

Fiber - glass fabrics

Protective apparel

Printed circuit boards

Orthopedics

Cable and wire insulation

Industrial fabrics

Screening

Filters

Structural materials

High temperature materials

Yarns and threads

Tire cord

Discontinuous fiber

Building insulation

Appliance insulation

Pipe insulation

Acoustical insulation

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2.3.3 분리 (Separator)

주름진 분리 을 필터섬유 사이에 끼워 넣어 공기 유통로를 만들고 코어

집합체를 견고하게 하기 하여 사용된다. 분리 으로 사용되고 있는 재료는

크라 트지, 알루미늄, 라스틱, 석면 종이, 스테인리스 스틸, 세라믹 등이다.

가장 일반 으로 사용되고 있는 것은 알루미늄 분리 으로서 300℃ 온도에

서도 사용할 수 있으며 습도에도 강하다. 한 강한 부식성 물질이 지속 으

로 흐르는 환경을 제외하고는 화학작용에도 비교 강한 편이다. 내화용 분

리 으로서는 매우 견고한 0.0015 in.(0.0381 mm) 두께의 주름진 알루미늄

박 (H-109) 는 부식에 하여 항성이 있는 석면 종이로 만든다. 클린룸

에 사용하는 HEPA 필터의 분리 에는 크라 트지 가연성 물질을 가끔

쓰기도 하지만 원자력 산업시설에서는 허용되지 않는다.

2.3.4 제 (Sealant)

필터를 이스에 부착시키는데 통 으로 사용하는 제는 열과 수분

에 견디는 합성고무이며 경우에 따라서는 화학 으로 팽창하는 우 탄 폼을

사용하기도 한다. 200℃ 이상의 고온에서 연속 사용하는 곳에서는 압축 유리

섬유 메트나 내화성 제를 이용한다. 라스틱 제도 250℃ 이상의 온

도에서는 사용할 수 없다. 규산염 는 내열성 합제는 고온도용 제지

만 내열성과 성을 동시에 충족시키기 어렵기 때문에 특별한 경우에만

사용되고 있다. 필터를 고온에서 지속 으로 사용하는 경우라면 필터 제조사

와 사용 제한온도에 한 의를 한 다음 사용하여야 할 것이다. 경우에 따

라서는 제 신 패드 형태의 유리섬유를 필터 팩과 임 사이의

제로 사용하기도 하지만 이는 운송도 발생할 수 있는 기계 손상에 매우

약하다. 제가 갖추어야 할 요건은 수분과 부식에 견딜 수 있고, 방사선

에 조사되어 약화되거나, 고온과 온, 건조 상태와 습한 상태로 수시로 바

는 환경에서 탄성을 잃지 않아야 하고, 고온에서 (400℃ 이상에서 5분)

임으로부터 갈라지거나 벗겨지지 않아야 하며, 연속운 시 필터코어와

임 사이의 신뢰성 있는 성을 유지하여야 한다. 고온 제는 이러한

기 을 모두 만족시키지 못하므로 특별한 경우에만 사용한다. 유리섬유 메트

는 고온에서 신뢰도를 유지할 수 없고, 실리콘 제는 정격 사용온도에서

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5∼11℃만 올라가도 벗겨지며, 내화성 제는 가열된 후 부스러지기 쉽다.

제로서 일반 으로 합성고무계통, 에폭시 수지, 내화 시멘트, 역청질 화

합물 등이 사용된다.

2.3.5 가스켓

필터에 있어서 가스켓은 매우 요한 요소이다. 가스켓 두께의 불균일성,

잘못 성형된 가스켓 코 , 부 당한 착 등은 필터가 허용하는 침투율을 쉽

게 과할 수 있게 한다. 가스켓 재료가 무 견고하면 필터를 마운

임에 장착시킬 때 볼트의 과잉 체결력이 요구되고 그 결과로 필터가 손상을

입힐 수 있다. 필터 가스켓 재질로는 합성고무, 네오 , 유리섬유, 무기질

섬유 등이 사용되고 있다. 70℃ 이상의 온도에서 합성고무 가스켓을 사용하

는 것은 합하지 않다. 네오 가스켓은 이보다 높은 온도에서 사용할 수

있지만 100℃이상의 온도에서는 사용이 곤란하다. 고온도용으로는 무기질 섬

유나 유리 섬유가 사용되고 있다. 가스켓은 가늘고 긴 조각의 (폭 19 mm,

두께 6.4 mm) 코 를 노치 는 열장이음 식으로 이어 만들지만, 셀 형식으

로 이음매 없이 통째로 만든 것이 좋다. 가스켓을 몰딩 방법으로 만들면 표

면이 불균일하고 면에서 결함이 발생할 수 있으며, 가스켓 제조시에 쓰

이는 실리콘 몰드의 컴 운드 성분이 가스켓과 필터 임과의 착을 방

해할 수 있기 때문에 가스켓의 양쪽 표면은 모두 단에 의해 만든 것이 좋

다. ASTM D1056 grade SCE43 closed cell 네오 스폰지로 만든 양면이

단된 평 가스켓이 권고되고 있다 [폭 : 5/8∼3/4 in.(16∼19 mm), 두께 :

1/4 in. (6.4 mm)]. 가스켓을 필터 임에 부착할 때 임 밖으로 튀어나

오지 않게 잘 배치하여야 한다.

2.3.6 가스켓 착제

필터 임에 가스켓을 부착하는 데는 난연성의 고무기질 착제가 사

용된다. 가스켓은 필터가 일단 장착되면 완 히 구속되기 때문에 착제가

갖추어야 할 요건은 필터가 장착되기 까지 가스켓을 견고하게 부착시키

고 있어야 한다는 것이다.

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2.4. 필터 제작 허용 재료

∙HEPA Filter 제작 련 허용 재료는 ANSI/ASME AG-1, FC 3000에 따

른다.

∙Media : Filter Media의 허용 재료는 ANSI/ASME AG-1의 Appendix.

FC-1에 따른다.

∙Frame : ASTM A176 Type 409 는 A240 Type304에 따라서 최소 두

께 0.072 in.(14 gage USS, 1,83 mm) 이상인 Stainless Steel 박

∙Gasket : ASTM D1056, 2C3 는 2C4에 따르는 내유성이고 확장된 다

공성의 탄성 물질 (Elastomer) 는 Self-extinguishing sealant, 양면

∙Separator : 불연성 유리섬유의 리본

∙Adhesive : 여재의 연결, 가스켓과 필터 임의 착, 필터 보호 과

임의 에 사용되는 착제는 FC-5160 는 UL-586의 국부 화염시험

(spot-flame test)에 따라서 시험한 증거로 자기소화성이 있어야 한다.

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2.5. HEPA 필터의 제조 특성

2.5.1 기계 특성

HEPA 필터는 고품질의 필터섬유를 사용하여 오염 물질의 출방지에 많

은 노력을 기울여서 제조해야 함은 물론 운송, 취 그리고 운 조건의 변화

에 견딜 수 있는 충분한 기계 강도를 지녀야 한다. 일반 으로 열이나 수

분 같은 조건이 동일할 경우 목재 임이 철제 임보다 더 견고하고

진동 완충특성, 내 부식성, 코 의 강도도 더 좋다. 원자력 발 소 배기 계통

에서는 출을 방지하기 해서 가스켓을 80% 이상 압축하는 것이 보통인데

가스켓 표면에서 최소 1.4 kg/cm²의 고정력이 필요하고, 1000 cfm (28.3

m³/min.)의 필터 임에서는 총 650 kg 이상의 부하가 걸린다. 단면계수가

철제 임의 20배에 가깝기 때문에 목재 임이 높은 압력의 축방향 하

에 더 잘 견딘다. 모서리에 한 강도도 철제 임에 비해 2배나 더 강

하기 때문에 우력(짝힘)에 의한 괴나 뒤틀림에도 더 잘 견딘다. 필터의 비

틀림은 해들링, 선 , 설치시에 잘 발생하며, 필터섬유 임과 코어사이

의 부 에 손상을 입힌다. 그러므로 두꺼운 천이나 속망으로 된 면 보

호망을 설치하여 괴 뒤틀림에 한 항성을 높이는 경우도 있다.

2.5.2 내화 내열성

미국 IES CS-1에 의하면 필터의 내화성에 해 3가지 등 으로 분류하

고 있다.

① 내화성 : 필터 체를 내화성 는 난연성 물질로 만든것

② 반 가연성 : 내화성 재질 필터섬유와 가연성 재질의 분리 임

③ 가연성 : 인화성 재질의 필터섬유, 분리 , 임

재 등 ③은 사용되고 있지 않지만, 과거에는 필터를 소각함으로써 회

수할 수 있는 공정 유출물을 수집하는 곳과 유리섬유 필터를 괴하는 부식

성 흄의 제거에 많이 사용되었다. 재 원자력시설의 배기 계통에는 등 ①

만 허용되고 있다. Table 2.6 Table 2.7은 필터코어와 임 사이에 일반

으로 사용하고 있는 제를 기 으로 HEPA 필터의 장시간 사용시 제한

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온도를 보여주고 있다. 목재 철제 임 필터는 보통 400℃에서 5 분에

서 10 분 동안 견딜 수 있도록 설계된다. 고온에서 장시간 사용시의 제한온

도는 근본 으로 제에 의해 결정된다. 합성고무 제는 탄화 는

"checkering point" 보다 훨씬 낮은 온도에서 그 단강도를 잃어버린다. (

를 들면, 실온에서 60 kgf/cm²가 150℃에서 1 kgf/cm²로 떨어진다.) 따라서

필터 사용자는 고온에서 장시간 운 해야 할 필요가 있다면 필터의 장시간

사용 제한온도를 제조사와 반드시 결정해야 한다.

2.5.3 내습 내부식성

공기 의 수분 는 공정상에서 발생되는 산, 염기성 흄은 필터의 손상

을 래한다. 목재 임은 카드뮴 도 강으로 제작된 임보다 내화학

성이 더 좋으나 55℃ 이상의 온도에서 습도가 높을때 (95∼100 %RH) 7일

이상 계속 운 하는 것은 합하지 않다. 한 목재는 매우 건조한 ( < RH

1 %) 상태에서도 사용할 수 없다. 석면에서 처리된 분리 은 내부식성이 매

우 좋지만 내습성이 좋지 않다. 알루미늄은 내습성이 훌륭하고 농도의 염.

산기에도 내부식성이 양호하다. 폴리스티 , 폴리비닐 클로라이드와 같은

라스틱 분리 은 내열성이 낮아 32∼50 ℃의 온도에서 주름이 풀리므로 원

자력 산업시설용으로는 합하지 않다.

2.5.4 내 방사선

HEPA 필터에 3.5 × 107 rad 이상의 방사선을 조사시키면 필터섬유의 내

습성이 히 감소된다. Savannah River의 감마선 조사시험 결과에 의하면

여러 가지 필터에 하여 집 선량 7 × 107 rad 까지의 감마선 조사시켰을

때 조사선량의 증가에 따라서 수분에 의한 필터의 메움 상이 증가하

다. 이 실험결과는 분무 는 증기응축이 일어날 수 있는 시스템에서는 필터

를 수분으로부터 보호해야 할 필요성과 고 방사선 구역에서도 필터의

사용이 가능하다는 사실을 보여 주었다.

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필터의 사용시간에 따른 사용제한 온도(℃)

10분간 사용 2시간 사용 48시간 사용 10일간 사용 무기한 사용

HT-30-FR 400 175 160 150 125

Z-237 400 160 150 135 95

EC-2155 400 120 105 95 95

폴리우 탄

폼400 160 150 135 110

임 재질

필터의 사용시간에 따른 사용제한 온도(℃)

10분간 사용 2시간 사용 48시간 사용 10일간 사용 무기한 사용

19 mm합 400 150 135 95 80

19 mm합

목재- 티클보드400 150 120 80 80

Table 2.6 합성고무 제를 사용한 내화성 철제 임 HEPA필터의 사용

제한온도

Table 2.7. 내화성 목재 임 HEPA 필터의 사용 제한온도

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2.6. HEPA 필터의 입자 포집 거동

 HEPA필터는 boron silicate의 미세합성섬유로 구성된 얇은 시트이다. 필

터 종이는 주름이 잡 있으며 이것은 표면 을 늘린다. 물결 모양의 알루미

늄 격리 이 주름 사이에 놓여져 있어서 공기가 체 필터 표면을 통과할

수 있게 한다. 미세 필터인 HEPA 필터는 공기 의 입자나 미생물을 거르

게 되고 가스는 자유로이 필터를 통과할 것이다. 섬유필터에 입자가 포집되

는 과정은 성 충돌 (inertial impaction), 확산 (diffusion), 간섭

(interception), 침강 (sedimentation), 정 기 인력 (electrostatic attraction)의

5 가지 뚜렷한 메커니즘을 통하여 이루어진다. HEPA 필터에서의 입자포집

거동은 Fig. 2.2와 같다. 아주 작은 입자들의 경우는 공기 분자와의 충돌에

의해 발생하는 라운운동에 의해 유선을 벗어나서 섬유와 함으로 발생

하는 라운 (brownian) 확산이 있고, 입자가 유선을 따라 움직이다가 입자

의 크기에 비해 섬유표면과 하여 일어나는 차단, 그리고 입자의 도가

높거나 커서 성에 의해 유선에서 벗어나 섬유와 충돌하면서 포집되는

성 포집이 있다. 이러한 경우 섬유와 입자가 충돌하 을 경우 포집되는 힘은

정 기력과 유체에 의한 압력, 그리고 반데르발스 등의 면간 분자 간 부착력

을 들 수 있다. 이러한 각 메커니즘에 의한 포집 효율은 ηy로 표시되는데 이

값은 무 차원으로 정해진 효율 값이다.

2.6.1 성효과

공기의 흐름을 타고 섬유에 근한 입자는 자기의 성에 의해 기류로부

터 벗어나 필터섬유에 충돌되어 포집된다. 입자가 공기와 같은 속도로 장애

물에 근할 때 공기는 필터섬유 주 를 통과하기 하여 가속과 방향 환

을 한다. 이때 질량이 큰 입자는 성에 의해 직진운동을 계속하려 하지만

공기는 입자를 으로 유도하려 한다. 성효과는 먼지 입경과 유속에 비례

한다.

2.6.2 확산효과

작은 입자는 공기의 흐름과 계없이 라운 운동을 한다. 따라서 기류를

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타고 여재 사이를 통과는 큰 입자까지도 여재 사이의 이동거리가 길고 방향

성이 없기 때문에 섬유에 걸려 포집된다. 확산에 의한 입자의 포집효과는 먼

지 입경과 유속에 반비례한다.

2.6.3 간섭효과

어떤 입자가 섬유소에 근 하여 지나갈 때 섬유표면에서 입자반경 이내

로 먼지입자의 심에 통과할 때 확산, 성, 력 는 기 으로 섬유에

포획된다. 이러한 직 포획에 의한 효과는 입자의 직경 섬유의 직경 비가

클 때 나타난다.

2.6.4 침강 정 기 인력

  가장 낮은 효율성의 메커니즘은 침강과 정 기 인력이다. 침강은 입자가

력에 의해 여과지에 머물 때 일어난다. 정 기 인력은 여과지의 하와 반

하를 띤 입자는 여과지에 근하 을 때 여과지 쪽으로 끌려가게 되는

것이다. 간섭, 성 충돌, 확산은 HEPA 필터가 공기의 오염물을 제거하는

주요 메커니즘이다. 간섭은 입자의 크기에 의존하고 공기 기류가 여과지의

표면 에 도달할 때 입자가 포획된다. 성 충돌에서 작은 입자는 공기 유

선에 따라 이동하며 그 방향이 바 어도 유선을 따라 이동한다. 그러나 입자

의 크기가 커질수록 운동량은 커지게 되며, 따라서 입자는 유선의 방향이 바

뀔 때 유선으로부터 벗어나려는 경향이 있다. 운동량이 충분히 클 때 운동하

는 입자는 방향을 바꾸지 않으려고 하고 여과지에 부딪히게 된다. 이 기 이

성충돌이다. 확산은 보다 작은 입자는 공기유선에 따라 운동하다가 여과지

에 근하 을 때 라운 운동(Brownian motion) 는 확산(diffusion)에 의

해 입자가 여과지 쪽으로 이동하게 된다. 라운 운동은 기체분자(gas

molecules)가 입자에 충돌하여, 그 결과 일어나는 입자의 운동이다. 이것은

입자가 여과지표면에 무작 로 배치되도록 한다.

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Fig. 2.2 HEPA 필터 입자 포집 거동

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제 3 장 국외 기술개발 황

3.1 HEPA Filter 침출 (INEL) [3.1]

Idaho National Engineering Laboratory(INEL)의 Idaho Chemical

Processing Plant(ICPP)에서 개발된 필터 leaching기술을 수정 보완하여 효

율을 증진시키기 해 New Waste Calcining Facility(NWCF)의 여섯 개의

HEPA 필터에 한 질산 leaching 실험을 수행하 다. 오염된 HEPA 필터는

소결로의 배기가스 청정 시스템의 최종 말단부에서 발생되고, 그 외의 유사

한 INEL의 청정 배기가스 시스템에서 발생된다. 필터 메디아는 내화성의 유

리섬유와 내산성 물질(Kevlar/Nomax)의 화학 binder로 구성되어있다. 주

름진 메디아는 속 하우징의 앞뒤의 끝에서 잘 부착될 수 있도록 높은 온

도에 항을 갖는 실리콘으로 부착되며 필터의 하우징은 14 게이지의 300시

리즈의 스테인리스 스틸로 만들어진다. 부분의 필터는 상부에 라스틱 메

쉬로 하부에는 스테인리스 스틸 스크린을 설치함으로서 필터 메디아가 외부

로 유출되는 것을 방지할 수 있도록 한다. 오염된 HEPA 필터는 우라늄

(Transuranic) 혼합 폐기물이다. 처리되지 않은 HEPA 필터는 Waste

Isolation Pilot Plant(WIPP) 시설에서 우라늄 혼합 폐기물로서 처분될 수

있으나, 제한된 장공간과 높은 처분비용으로 인하여 체 처분 기술이 요

구되는 실정이다. INEL에 치한 Radioactive Waste Management

Complex(RWMC)에서 처분하는 것이 보다 효과 이다. 그러나 RWMC는

transuranic 물질이 포함된 방사능 물질이 포함된 필터에 해 처분 권한이

없고 유해 오염물질이 규정 농도 이하가 되어야 한다. 질산은 이러한 오염물

질들의 제거를 보다 효과 으로 할 수 있는 방법으로 상된다. HEPA 필

터 leaching system(HFLS)의 목 은 transuranic 방사능 오염 를

RWMC에서 처리할 수 있도록 화 하는 것이다. 기존의 필터 leaching

시스템은 1988년 반에 NWCF내의 handling cell에 설치되었다. Resource

Conservation and Recovery Act(RCRA)의 40CFR parts 260 through 270

에서는 비오염 방사능 폐기물로서 처분하기 이 의 고체 폐기물로부

터 오염물을 제거해야 한다고 권고한다. 오염물질 기 은 Toxic

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Characteristic Leaching Procedure(TCLP)에 정해져 있고 아래의 Table. 1에

나타내었다. HFLS의 최 실험에서는 leaching을 통해 transuranic 물질 뿐

만 아니라 부분의 유해 물질의 제거가 기 치 이하로 잘 제거 되었으나

수은과 카드뮴의 경우 정 수 까지 지속 으로 제거하지는 못하는 것으로

나타났으며 필터 메디아가 부분 으로 괴되고 필터 메디아의 조각들이 용

기의 배출구를 막는 상이 발생하는 등 leaching 실험 동안에 심각한 운

상의 문제 들이 발생하 다. 침출 공정 인자들을 수정 보완하여 RCRA 처

분 규정을 만족하고 이 의 실험에서 발생된 운 상의 문제 을 제거하기

한 노력이 시도되었다.

ICPP는 CPP-637 구역의 Pilot plant 지역에 실물크기의 HFLS를 설계하

고 건설 테스트를 실시하 다. leaching 시스템은 Fluorineal Dissolution

Process(FDP)로 테스트를 수행하 고 8“×8“×6” 크기의 필터를 사용하 다.

이들 필터들은 유해 오염물질로 오염되었으나 방사능 물질은 포함되어지지

않으며 공정의 라미터를 규정하여 RCRA 처분 규정을 만족할 수 있는 필

터 leaching을 실시하기 해 수행되어졌다. 실험 결과 원래의 필터 leaching

방법은 많은 문제 이 있어 수정이 필요하다고 보고되고 있다. 필터는

leaching 용기에 정면으로 놓여지고 (스테인리스 스틸 스크린이 측면에 설치

되어진) 한 번의 운 동안에 한 개의 필터만을 leaching 할 수 있었다. 필터

메디아는 leaching 이 에 반드시 단되어 공정으로 투입되어야 했다.

leaching 동안에는 질산의 재순환이 필요하지 않으나 agitation을 수행하기

해서는 공기 분사가 필요하 다. 질산의 몰농도는 1~3몰 범 가 되도록

하 다. leach solution 온도는 leaching 운 을 시작하는 동안 략 176℉정

도가 되게 한다. 한 다섯 개의 leach 사이클과 두 개의 세척 사이클이 사

용되어지는 것이 요구된다. 이러한 실험 결과와 권고사항들은 NWCF의 기존

시설에 수정된 운 인자를 용하여 leaching 한 결과 확인 할 수 있었다.

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Fig.3.1 Decontamination area plan view

Fig.3.2 Existing filter handling cell

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3.1.1 개념 정립

HEPA 필터 leaching 실험은 기존의 필터 leaching 시스템을 수정 보완

하여 유효성을 확보하기 한 목 으로 수행되었다. NWCF의 여섯 개의 폐

방사능 필터를 사용하여 leaching을 수행하 다. 기존의 HFLS에서의 처리

이후 표 인 필터 메디아 샘 들을 수집하여 Remote Analytical

Laboratory(RAL)에 분석을 의뢰하 다. 분석의 목 은 처리된 필터가 특수

하게 그리고 방사능을 띄어 유해한 물질들과 여러 유기 잔류물에 한 데이

터를 포함한다. 분석은 TCLP에 의한 속물질과 휘발성 유기물질 수 에

하여 수행된다. 유기물질들은 5 wt%의 물이나 emulsion에 포함된 용해성

오염물질에 상당한다. 이들 실험 결과에 따르면 이들 유기물질에 의한 오염

의 정도는 매우 으며 HEPA 필터는 더 이상 유해하지 않고 폐기물

로서 처분될 수 있음을 알 수 있었다. 본 결과는 State of Idaho에 정기 인

측정을 해 제출되어질 것이다. 본 처리 방법의 정기 인 결과는 같은 범주

의 C 규정의 오염물질 련 부분에 포함되어지기 해 새로운 규정치

제한 농도를 책정하는 데 사용되어질 것이다. 필터 leaching 처리의 유효성

시운 동안 다음의 공정 변수가 Operations Department에 의해 HEPA 필

터 leaching 시스템의 기술 기반 보고서를 검토한 이후 선택되었다. 176℉

±15℉에서 1~3M의 질산을 사용하여 한 사이클 당 40분 정도를 반응하는

세 개의 leach 사이클들에 포한된 필터 leaching 뒤에는 사이클 당 15분이

소요되는 두 번의 물에 의한 세척과정을 동반한다. 이들 산과 세척수의 부피

는 leaching과 세척 과정에서 12~30 scfm의 교반을 한 공기 주입을 고려

하 을 때, HEPA 필터가 잠길 정도로 하게 된다. 질산과 세척수의 재순환은

필요하지 않다. 필터는 425℉에서 12~18시간동안 건조된다.

3.1.2 침출 시스템 개요

앞서 설명한 Filter Handling cell에서의 leaching 시운 은 leaching 과

정 동안 심각한 필터 메디아의 분해를 동반하 다. 이러한 분해로 인하여

쇄된 필터 메디아가 용기의 배수 라인을 막는 상이 발생되었다. 이러한

상으로 leaching 시운 동안 각각의 필터를 완벽히 차단하는 처분 가능한

바구니에 필터를 넣어 처리함으로서 leaching 이후 배수구를 막는 상을 방

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지하게 하 다. 바구니의 상부와 하부는 14 메쉬로 0.053 inch의 구멍을 갖는

스테인 스 스틸 스크린을 사용함으로서 필터메디아가 유실되는 것을 방지

하 다. 부록 B에는 임을 지지하는 leaching 바구니의 상세 설계도를 나

타내었다. 기존의 필터 leaching 시스템은 Fig. 5에 나타내었고 leaching 용

기와 두개의 작업 테이블, 그리고 이 라인과 각 장치들을 포함한다.

leaching 용기와 작업 테이블은 filter handing cell 내부에 치하 다.

Fig.3.3 Existing filter leaching system

3.1.3 시스템 운

오염된 필터를 필터 조작 장비와 제염실 내 크 인을 이용하여 PaR

parking area와 shielding door를 통하여 필터 조작실로 이동시킨다. 이후 필

터는 필터를 leaching basket의 간 상부에 넣어 치시켜 스테인리스 스틸

스크린 부분이 상부를 바라보도록 하게 한다. Open leach basket은 필터 조

작 테이블의 상부에 놓는다. 그런 후 필터가 효과 으로 leaching과 세척 운

이 이루어지도록 하기 해 필터 메디아에 구멍을 뚫기 한 쇄기를 사

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용하여 기계 으로 쇄한다. Basket의 뚜껑은 cell crane과 PaR, 는 매니

이터를 사용하여 닫는다. Leach basket과 필터는 그 후 leaching 용기

VES-NCD-155내부의 바스켓 지지 에 놓는다. 1∼3몰의 질산을

VES-NCD-127용기 내로 채워 110±15℉로 가열시킨다. 각 leaching 사이클

당 산의 부피는 략 140 gallon으로 하여 HEPA 필터가 충분히 잠길 수 있

도록 한다. 침출 운 은 용기 뚜껑이 닫힌 상태에서 176±15℉로 증기에 의하

여 가열시키고 산 용액을 침출 용기로 이송시킴으로서 시작된다. 12 scfm의

공기분사는 동시에 이루어진다. 필터는 40분 동안 leaching이 이루어진다. 침

출 이후 폐용액은 VES-NCD-123으로 배수된다. 두 번째 그리고 세 번째 사

이클이 첫 번째 leaching 사이클 이후 이루어진다. 앞의 세 번의 침출 사이

클이 완료된 이후 두 번의 물세척이 상온에서 15분 동안 이루어진다. 각 세

척 사이클 당 세척수의 부피는 약 130 gallon이 된다. 최종 세척 샘 은 침

출 용기의 샘 포트로부터 채취되어지고 세척 후 세척수는 VES-NCD-123

을 통해 배수된다. 모든 leachate와 세척수가 VES-NCD-123으로 배수된 이

후 RCRA characterization을 해 VES-NCD-123으로부터 SAM-NCC-620

을 통해 용액 혼합 시료를 채취하고, PTS를 거처 RAL로 TC Metas,

VOC/SVOC, Hg, TRU, acidity 등을 분석하기 해 보내진다.

침출과 세척 사이클이 완료된 이후 사용된 필터는 leaching 용기 내에서

건조된다. 건조 공정은 425℉까지 상승시킨 공기를 불어넣어 이루어진다. 그

공기는 이후 필터를 통과하여 용기 바닥까지 다다른 이후 leaching 용기의

상부로 배출된다. 건조 공기온도는 공기 히터의 하부 방향으로 하여

thermocouple에 의해 조 된다. 두 개의 추가 thermocouple로 leaching 용기

의 입구와 출구에서의 공기 온도를 조 한다. 건조 시간은 12~18시간 정도

소요된다. 필터를 건조한 이후 leach된 필터를 포함한 상태의 leaching

basket은 cell crane에 의해 leaching 용기로부터 제거되어지고 메디아의 샘

링을 해 작업 테이블에 놓여진다. basket은 장치를 이용하여 원격으로

윗방향을 아랫방향으로 바꾸어 유리섬유의 스크린을 쪽으로 가게 한다.

leaching basket의 뚜껑은 이후 샘 링을 해 열게 된다.

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3.1.4 NWCF 사용 후 필터 침출

기존의 필터 침출 시설에서 여섯 개의 NWCF의 폐 필터에 한 질산

침출 실증실험에 하여 알아보았다. 실험에서 사용된 여섯 개의 필터들의

leaching에 한 세부사항에 하여 A도면과 Table A-4에 나타내었다. 실증

실험의 과정동안 PaR parking area에서 filter handling cell 로 필터를 이동

하는 데 걸리는 평균 시간은 략 45분 정도이다. 한 쇄 시간은 략 15

분 정도 소요되었다. 필터를 쇄 하는 동안 쇄장치가 설계한 것만큼 필터

메디아의 내부로 완벽하게 침투하지는 못하 다. 필터 메디아 내부로 완벽히

침투되기 해서 PaR에 의한 추가 인 힘이 필요했다. Leaching 실증실험의

시작 에 VES-NCD-123에 가능한 많은 오염물질을 씻어낼 수 있도록

2000 gallons의 물을 채웠다. VES-NCD-123의 말단부에서의 얻은 RCRA 셈

은 채취되어진 이후 PTS를 경유하여 RAL로 보내져 TC Metals, Hg,

VOC/SVOC/, TRU, acidity를 분석하 다. leaching 실증실험에 사용된 질산

의 몰농도를 아래의 Table 2에 나타내었다.

침출과 세척 과정이 끝나면, leachate와 세척용액은 VES-NCD-123으로

배수된다. 그 이후 필터는 12~18시간동안 leaching 용기 내에서 건조된다.

leachate와 세척용액의 RCRA 샘 링은 VES-NCD-123에서부터

SAM-NCC-620으로부터 원격으로 이루어지고 PTS를 경유하여 RAL로 보내

어진다. 15 ml 의 유리병에 총 517개의 용액 시료가 RAL로 보내어져 분석

되었다. Leaching 이후의 필터 메디아는 내부 샘 링을 실시하기에 매우 느

슨하고 약한 상태가 된다. (A 도면과 Table A-5) master slave manipulator

를 사용하여 시료를 두개의 8 oz 유리병에 담는다. 여섯 개의 필터 모두 시

료 병의 평균 방사능 는 100 mr/hr-(β/γ)이하가 된다. 시료병은 TC

Metas, Hg, acidity, Gamma scan, TRU, VOC, SVOC 등의 RCRA 분석을

해 RAL로 보내진다. 실증실험의 결과 두 개의 leach 된 필터는 6.1 inch

× 31.5 inch × 16.5 inch 의 나무로 된 박스에 담겨져 decon cell 내부로 들

어가게 된다. 두 개의 나무 박스는 RWMC로 이동되기 이 에 기 폐기물

박스의 크기인 4ft×4ft×8ft 크기가 된다.

① Filter #1 침출

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필터는 PaR parking area에서 filter handling cell로 이동되고 leach

basket 내부에 장착한다. 가장 높은 방사능 는 19.6R/hr(γ)로 측정되었

다. 필터 메디아의 상태는 필터 하우징과 함께 일반 으로 나타났다. 석회

입자들이 필터의 측면 부분 유리섬유 스크린에서 발견되었다. 쇄 이후 필

터는 leach basket과 함께 leaching과정 에 leach 용기인 VES-NCD-155로

주입되었다. leaching이 완료된 이후 세척용액 (두 번째 과정)이

VES-NCD-155로부터 샘 링 하 다. 평균 인 산 가열 시간은 58분이었다.

두 번이 leaching 과정은 어떠한 어려움이 없이 완료되었다. 공기 주입율은

12~30 scfm이었다. 세 번째 과정에서의 산 가열 동안에 압 stream

valve(LS-155-1)의 핸들이 고장났다. 핸들이 수리된 이후 남은 모든

leaching 세척 과정이 완료되었다. 평균 leachate/세척용액의

VES-NCD-155에서 VES-NCD-123으로의 배수 시간은 략 36분 이었다.

세척용액의 샘 (두 번째 과정에서의)의 방사능 오염 는 4 mR/Hr(β/γ)

고 RAL로 이동되었다. VES-NCD-123으로부터 얻은 RCRA 시료는 PTS

를 경유하여 RAL로 이송되었다. 침출된 필터는 leaching 용기에서 약 16시

간 동안 건조되었다. 건조 과정이 완료된 이후 leach basket은 leaching 용기

로부터 꺼내 filter handling cell에 넣었다. basket은 윗부분을 아랫방향으로

하여 유리섬유 스크린 부분이 윗쪽으로 오게 하여 basket 뚜껑을 열었다. 필

터 메디아와 유리섬유 스크린은 원상태를 유지하 다. 필터 메디아는 무르고

느슨한 상태 다. 그에 따라 시료채취 장비로 메디아의 심 부분을 채취하

는 데 어려움이 따랐다. 필터메디아는 grab을 이용하여 random으로 채취하

으며 master-slave manipulator를 이용하여 두 개의 8 oz 유리병(각각의

유리병이 20 gm 이상)에 담았다. 메디아 시료 병의 방사능 는 50

mR/hr(β/γ) 다. 시료병은 RCT의 도움을 받아 RAL로 인력 운반되었다.

② Filter #2 침출

두 번째 필터를 PaR parking area로부터 filter handling cell로 이송하

다. 필터 상황이 썩 좋지 못하 다 필터 메디아가 무른 상태로 되어 필터

하우징으로부터 분리되었다. 유리섬유 스크린은 분해된 상태 다. 방사능

는 5R/hr(γ)로 측정되었다. 필터 메디아는 쇄되어 leaching을 해

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VES-NCD-155로 주입되어졌다. 첫 번째 과정에서의 leaching이 완료된 이

후 필터 펄 의 분쇄된 이물질이 basket을 넘쳐 배수라인을 막아 leachate를

leach 용기인 VES-NCD-155로부터 배수할 수 없었다. 일시 인 질소가스

역주입으로 이러한 문제 을 해결하 다. 이후 어떠한 문제 도 없이

leaching과 세척과정을 진행할 수 있었다. 평균 질산 가열 시간은 44분이었

고 배수 시간은 leach/세척 과정에 따라서 46분가량 되었다. (#1의 leaching

이후 배수 시간을 제외하고) leaching과 세척 과정 동안에 필터 메디아의 분

해가 이루어졌는데 이것은 필터 메디아의 기 상태가 나빴기 때문으로

단된다. 약간의 필터 메디아가 슬러리 형태로서 leach basket을 넘쳐흘 다.

두 번째 세척용액 시료의 방사능 는 5 mR/hr(β/γ) 다. 따라서 RCT를

이용하여 RAL로 인력 운송하 다. leachate와 세척용액의 RCRA 시료는 수

집되어 PTS를 경유하여 RAL로 보내졌다. 필터는 leaching 용기에서 약 16

시간 동안 건조되었다. leach basket은 leaching 용기로부터 꺼내 앞의 #1의

과정과 동일한 방법으로 하 다. 심각한 메디아 시료의 분해가 찰되었다.

거의 부분의 필터 메디아 (99%)가 분해된 상태로 basket 내부에 있었다.

③ Filter #3 침출

#3 폐 필터는 NWCF의 최종 단계에서 사용되어졌다. 3번 필터는 leach

단계의 방사능 가 852 R/hr(γ)이었고 매우 좋은 상태 다. 필터는

PaR parking area로부터 필터 handling cell로 이송되었다. 산 가열시간은 39

분이었고 평균 배수시간은 29분이었다. 필터는 어떤 문재도 없이 분해되었

다. 두 번째 세척 시료의 방사능 는 5 mR/hr(β/γ) 다. 필터는 16시간동

안 건조되었다. 25 mR/hr(β/γ)의 메디아 시료가 수집되어 이송되었다.

④ Filter #4 침출

4번 폐 필터는 3번과 마찬가지로 NWCF의 최종 단계에서 사용된 것이

다. 역시 매우 좋은 상태를 유지하고 있으며 90R/hr(γ)의 방사능 를 가

지고 있었다. 4번 필터도 어떠한 문제 없이 leaching과 세척과정을 마쳤다.

평균 산 가열 시간은 leaching 과정은 36분이었고 평균 배수시간은 29분이었

다. leach basket은 메디아 시료 채취동안에는 열어놓았다. basket의 스테인

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리스 스틸 스크린이 분리되었고 basket 자물쇠가 leaching 과정에서 녹아버

렸다. leach basket의 자물쇠는 실수로 알루미늄 합 으로 만들어졌다. 5번과

6번에서는 기존의 알루미늄 자물쇠를 스테인리스 스틸로 체하 다. 메디아

시료를 유리병에 채취한 이후에 필터는 나무 폐기물 박스(cell 내에 있는)에

넣는다. 필터 메디아 시료의 방사능 는 30 mR/hr(β/γ) 고 이차 세척

용액 시료의 방사능 는 5 mR/hr(β/γ)이하 다.

⑤ Filter #5 침출

5번 필터는 PaR parking area로부터 좋은 상태로 구해졌다. 역시

NWCF 최종 단계에서 사용되어진 필터 다. 최고 방사능 는 120 R/hr

(γ)로서 leaching 이 단계에서 측정되었다. 필터는 스테인리스 스틸 스크린

을 하부로 하여 leaching 된다. 평균 산 가열 시간은 48분이었고 두 번째와

세 번째의 leaching 과정에서의 배수 과정에서 배수 막힘 상이 발생하

고 그에 따라서 두 번째에서는 60분, 세 번째 과정에서는 40분의 배수시간이

소요되었다. 그에 따른 평균 배수시간은 41분이었다. 필터 메디아는 16시간

동안 leaching 용기에서 건조된다. 건조 이후 leach basket은 꺼내어 filter

handling cell로 옮겨졌다. basket의 뚜껑은 시료채취를 해 열어놓았다.

3.1.5 결과

여섯 개의 NWCF에서 발생한 폐 HEPA 필터는 기존의 leaching 시스템

에서 성공 으로 leaching을 실시하 다. leaching 공정 동안 몇몇 해결하지

못한 운 상 문제 들이 발견되었다. 1995년 언 된 기존 leaching 시스

템의 수정과정 동안에 이러한 문제 들을 정리하 다.

차세 leaching 메디아 시료 분석 결과는 독성 물질들에 한 규정기 이

하로 나타났다. (40cFR 261.24). leach 된 필터 메디아 시료의 TRU와

non-TRU 방사능 특성은 방사능 폐기물로 처리하기 한 RWMC 처

분 기 을 만족하 다. 휘발성/반 휘발성 유기 물질을 분석하 으나 그 결과

는 만족하지 못하 다. 모든 여섯 개의 필터는 휘발성 반 휘발성 유기 물

질 분석을 해 샘 링 되었고 분석 결과 유기오염물질의 함량이 매우 작고

HEPA 필터는 폐기물로서 처분될 수 있었다. 본 실험의 결과는

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State of Idaho 에 제출되어 RCRA의 요구 기 (40 CFR 261.3(f)(2))의 유

해성 부분에 포함되기 한 규정 조항에 포함될 수 있도록 하기 한 노력

에 있다. HFLS에서의 처분 이후에 leachate와 세척용액은 유해 폐기물로 포

함될 것이고 특성 분석을 해 시료채취가 이루어질 것이다. 여섯 개의 필터

에 한 필터 메디아 시료의 세부 인 화학 분석과 leachate와 세척용액

시료의 조성을 분석하 다. Leach basket과 함께 두개의 leach된 필터가 나

무로 된 폐기물 상자에 보 되어졌다. 두 개의 목재 폐기물 박스에 넣은 필

터는 1, 2, 3번 필터이고 4번 필터는 기 폐기물 상자에 넣었다. 방사능

(β/γ)는 120 mR이었고 세걸음 거리에서 측정하 을 때 10 mR로 나타났

다. 다른 기 폐기물 상자는 오직 하나의 목재 상자로서 (5,6번 필터를

leach basket과 함께 담은) 방사능 (β/γ)는 50 mR로 나타났으며 세걸음

거리에서 15 mR로 나타났다. leaching된 필터를 담은 기 목재 폐기물 박

스는 이송을 한 RWMC 처분 기 을 만족하는 것으로 나타났다.

3.1.6 Discussion

여섯 개의 필터 5번 필터를 제외한 모든 필터는 유리섬유 스크린이

로 오게 한 상태로 leaching되는 동일한 조건에서 leaching이 이루어졌다.

침출 이 의 메디아 시료 분석을 통해 HFLS에서 처리된 여섯 개의 필터 모

두 독성물질의 함유량이 규정 기 이 이하로 나타났다. TRU와 non-TRU

방사능 분석을 통해 leaching된 필터는 INEL의 방사능폐기물 수용기

(DOE/ID-10112, Rev.5)을 만족하는 것으로 나타났다. 휘발성 유기물질의

분석은 1993년 8월에 이루어졌다. 모든 메디아 시료 분석은 State of Idaho에

제출될 것이다. 필터 leaching 실험 결과 유기 오염물지의 함량은 극히 고

"debris treatment"에 명시된 바와 같이 leaching된 필터는 비유해성

폐기물로서 처분될 수 있을 것이다. (40CFR 268). 모든 화학 방사능 분석

을 수행하 다. 필터의 leaching과 세척 작게 분해된 펄 형태의 필터

입자는 leaching basket을 넘쳐흐르게 된다. 그 상은 특히 1, 2번 필터에서

많이 이루어지는 것을 확인할 수 있었다. 2번 필터의 경우 분쇄된 형태로 존

재하 고 스테인리스 스틸 하우징으로부터 메디아가 분리되어 있었다. 2번

필터의 leaching 과정동안 VES-NCD-155의 배수라인은 첫 번째 단계의

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leaching 과정에서 leach basket으로부터 넘쳐흐른 펄 형태의 입자가 배수

라인을 막는 상이 발생하 다. 입자에 의해 막힌 배수라인은 일시 인 공

기 주입으로 해결할 수 있었다. 5번 필터는 유리섬유 스크린이 로 오도록

하는 뒤집어 놓은 상태에서 leaching을 실시하 다. 실험 결과 leaching 효율

은 다른 필터들에 비하여 매우 좋은 것으로 나타났다. 원래 필터의 상태는

leaching 효율에는 크게 향을 미치지 않는 것으로 나타났다. 그러나 유리

섬유 스크린의 붕괴와 심각한 메디아 분쇄가 5번 필터 leaching 과정에서 발

견되었다. 유리섬유 스크린은 leaching과 세척 과정에서 공기 분사 유압을

견딜 수가 없었고 그에 따라 분리해서 시행하 다. 약 98%정도의 부분의

분쇄된 필터 메디아는 leaching basket 내에 남아있었다. 약간의 필터 펄 가

leach basket 외부로 유출되어 leach 용기의 배수 스트 이 막힘 상을

발생시켜 배수가 되지 않는 시간이 발생되었다. 1~6번 필터의 leaching 운

과정 동안 펄 형태의 필터 입자들이 leaching과 세척 과정에서 발견되

었고 leach basket 외부로 유출되었다. leach basket에 미세 스크린 메쉬를

사용하는 것은 필터 메디아 입자들이 외부로 유출되는 걸 막는 데는 한계가

있었다. 결국 필터 입자들은 leach basket의 막힘 상을 발생시키고

leaching 효율을 감소시키는 데 향을 미쳤다. 따라서 구 인 역세척 시

스템을 설치함으로서 배수라인의 막힘 상을 방지하는 방법의 도입이 필요

할 것으로 단된다. 4번 필터의 leaching 과정 동안에 basket을 자물쇠를 이

용하여 잠그는 문제가 해결되었다. 알루미늄 revet이 질산에 의해 용해되기

때문에 스테인리스 스틸 메쉬로 basket 임과 분리시켜 설치하 다. 6번

필터의 leaching 과정 동안 basket의 자물쇠를 잠그는 문제를 해결하 다. 수

정된 leaching 시스템 설계에 있어서 leach 용기의 배수라인에서의 역세 메

커니즘에 해 제시된 규정이 없다. 더군다나 배수라인은 leaching 이 의

분쇄된 고형 필터 메디아 입자가 leachate와 세척 용액과 함께

VES-NCD-123으로 배수되게 설계되어있다. 따라서 leaching 용기에서의

blow back 시스템에 하여 VES-NCD-123으로 이송 시 leach 용기의 배수

라인의 막힘 상을 해결하기 한 배수라인의 설계 수정이 필요하다. 기

존의 leaching 시스템에서는 leachate와 rinsate의 폐기물 부피는 각각의 필

터에 해 약 678 gallon이 발생하 고 기존의 leaching 시스템에서는

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leach/rinse 과정에서 불필요한 45 gallon의 폐기물이 추가 으로 발생하 다.

결국 수정된 침출 시스템에서는 225 gallon의 액체 폐기물을 감용할 수 있을

것으로 단되었다. 2번 필터의 leaching 과정을 제외한 leaching 실증 실험

과정에서 발생한 leachate와 rinsate 액체 폐기물은 높은 염소 함량으로 인하

여 VES-NCC-119로 보내진 이후 PEW 증발시설로 이송된다. 그 과정에서

폐기물은 VES-NCC-119 내의 농도의 염소 함유 폐기물 용액과 혼합된 후

PEW 증발시설로 보내진다. 1, 3, 4, 6번 필터에 한 leachate와 rinsate의

시료분석 결과는 PEW의 처분 기 을 만족하 다. 2번과 5번 필터의

leachate와 rinsate 분석에 따르면 높은 염소 함량으로 인하여 PEW 증발시

설에서 처분할 수 없었다. 여섯 개 상 필터들에 한 leachate와 rinsate

내의 다른 구성물질 (FI-, SO42-, Hg)은 PEW의 처분 기 에 합하 다.

leachate와 rinsate 용액의 PEW 내에서의 처분을 해서는 그와 유사한 성

상의 폐기물과의 혼합을 통해 염소 함량을 감소시키기 한 혼합이 필요하

다. 각 필터 leaching 당 발생하는 leachate와 rinsate 폐기물이 PEW의 수

용기 을 만족할 경우 발생되는 약은 약 453 gallons이었으며 PEW 증발시

설로 이송되었다. 필터 leaching 운 에 사용된 산 용액의 은 몰농도로 인

해서 30.1의 감소율을 나타냈다. 수정된 필터 leaching 시스템에서는 각 필터

leaching 당 15 gallon의 폐용액이 PEW 증발시설 운 이후 tank farm으로

이송될 것이다. 기존 공정에서의 평균 leaching 시간에는 PaR parking area

에서의 조작시간, 분쇄, leaching과 세척 시간 등이 포함된다. 산정 결과 10

시간의 leaching 시간이 요구될 것으로 상된다.

3.1.7 Modification of Present System

기존공정에서의 용기는 leaching 과정에서의 모든 기능을 수행한 반면,

교체를 통해 각 인자들을 감소시켰다. 기존의 용기는 바닥 부분이 8“의 이

로 구성되어져 있어 각 leaching 당 45 gallon의 불필요한 폐용액을 발생

시켰다. 한 기존 용기의 높이로 인해 운 자의 시야를 막아 시스템 운 에

장애가 되었다. 한 24×24×24 크기의 필터 처리로 설계되어 있어 ICPP나

SPERT 등에 존재하는 소수의 30×24×12 크기의 필터들은 처리할 수 없었다.

새로운 필터 leaching 용기는 기존 공정에서 처리할 수 없었던 앞의 필터들

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에 한 처리가 가능하도록 설계되었다. 개선된 leaching 시스템은 leaching

세척 용액의 부피를 용기 바닥의 폐기물 부피를 감소시킴으로서 감소시

켰다. 스테인리스 스틸 필터 블록을 사용하여 보다 큰 필터들의 처리를 실시

할 수 있었다. 한 기존 용기에 비해 1 feet의 높이를 감소시킴으로서 운

자가 필터 조작 테이블과 내부를 살펴볼 수 있도록 하 다. 제안된 leaching

시스템 개선은 용기 역세척 기작은 포함하지 않고 용기 배수라인은 cell 배

수 trench로 직 통하게 되어있다. 여섯 개의 NWCF HEPA 필터 실증실험

에서 용기 배수라인과 스트 이 의 막힘 상이 필터 메디아에 의해 발생되

었다. 이러한 상으로 용기 배수라인에 포함된 배수 과 스트 인 에서

지속 인 역세척 기작을 설치함으로서 VES-NCD-123으로 분쇄된 필터메디

아 이송 발생하는 배수 막힘 상을 방지해야 할 것으로 단되었다.

3.1.8 Filter Throughput

건조시간, 인력 가능성, 샘 링, 샘 링 분석, 장비 고장률, 필터의

releaching 등의 여러 인자등은 인해 HEPA 필터의 leaching 처리량에 요

한 향을 미친다. HEPA 필터 leaching 시스템에서의 필터 처리량을 산정하

기는 어렵다. 다음의 근 방법으로 합리 인 필터 처리량을 산정하 다. 네

개의 용량 필터 한 묶음(혹은 작은 여섯 개 필터 한 묶음)이 운 과정에서

두 번의 변환과정과 5일의 운 기간 동안 개선된 leaching 시스템으로 batch

모드로 운 되었다. 각 과정에서의 운 시간 산정은 과거 얻어진 leaching

실험을 기반으로 하 다. 네 개의 필터 운 과정에서 운 지 없이 모든

leachate와 rinsate는 VES-NCD-123으로 이송되었다. 산출된 침출수와 세정

수의 부피는 1812 gallon이었다. 이 폐기물에는 PEW의 수용기 을 만족하기

해 염소 함량을 감소시키기 한 목 으로 주입된 폐기물도 포함된다. 일

주일 당 네 개의 필터 처리율은 한 달 동안 17개의 월 처리율과 같았다.

leaching 시스템에서의 장비 휴식과 간헐 운 이라는 을 고려했을 때 여

섯 개의 필터가 한 달 동안 처리할 수 있었다.

3.1.9 Conclusion

여섯 개의 모든 필터에 한 leaching 완료 후 다음과 같은 결과를 얻을

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수 있었다.

- 여섯 개의 NWCF HEPA 필터는 기존의 leaching 시스템을 사용하 을

때 어떤 심각한 문제가 발생되지 않고 성공 으로 leaching을 실시할

수 있었다.

- 부분의(>98%) leaching 이 의 느슨한 필터 메디아는 leaching

basket 내에 있었다.

- leaching 동안 펄 형태의 분쇄된 필터 메디아는 leaching 용액 내에

있었고, 2번과 5번 필터의 leaching 과정 동안 leach basket을 넘쳐흘러

용기의 배수 막힘 상을 발생시켰다.

- 메디아 시료 분석을 통해 개선된 공정 운 인자로 필터 leaching을 실

시하 을 때 RCRA와 폐기물로서 처분하기 한 방사능 규정

을 만족하는 것으로 나타났다.

- 필터의 원래 상태는 유해성 방사능 입자를 leaching 하는 데 향을

미치지 않았으나, HEPA 필터의 유리섬유 스크린의 붕괴로 인하여 심

각한 메디아 손이 발견되었다.

- 쇄 기계는 효과 으로 작동하지 않았다.

3.1.10 Recommendation

여섯 개의 필터에 한 leaching 실험을 통해 성공 인 HEPA 필터

leaching 시스템을 구축하기 해서는 다음과 같은 단계를 거쳐야 할 것으로

단된다.

- 역세척 기작을 설치하고 미세하게 제한된 배수 을 설치함으로서

VES-NCD-123에서 비용해성 고체 입자를 최소화 한다.

- leaching basket의 잠 시스템 수정이 필요하다.

- core sampling이 불가능하므로 batch sampling 기술을 이용한 leaching

된 메디아 시료의 채취가 필요하다.

- 심각한 필터 메디아의 손이 이루어지지 않도록 스테인리스 스틸 스

크린을 양 으로 하여 leaching이 이루어져야 한다.

- 필터의 쇄에 한 평가가 이루어져야 한다.

- 쇄 기계의 재설계가 필요하고 기계 인 쇄 동안에 필터 메디아 내

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부로 보다 쉬운 침투가 가능하도록 하여야 한다.

- 용기 외부의 샘 링 지 이 추가되어야 한다.

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3.2. HEME HEPA 필터 용출 [3.2]

High Efficiency Mist Eliminators (HEME)와 High Efficiency Particulate

Airfilters (HEPA)는 Defense Waste Processing Facility(DWPF)에서 공정

에 발생된 가스로부터의 배출물을 제거하기 해 사용된다. 본 연구에서는

HEME와 HEPA를 용해하기 해 1/5 일럿규모 장치를 제작하여 검증을

수행했다. 이 유리섬유 필터들은 DWPF에서 사용되는 것이다. 제거된 필터

는 Decontamination Waste Treatment Tank(DWTT)에서 5 wt% NaOH 용

액으로 용해된다. 분해된 유리섬유는 폐기물탱크로 이동되고, 필터 속구조

물은 폐기물로 처분하기 해 헹궈진다. HEPA 필터의 구성성분은

Table 3.1과 같다.

Table 3.1. HEPA filter composition

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용해공정은 지난 10년 동안 개발되어왔다. 주요이슈는 용해방법과 필터의

분해 해체공정의 결정이다. 지 까지의 모든 연구는 실험실규모로 수행되

어 왔다. 일럿규모 연구이 에 추천된 용해공정은 3단계 공정이다. 즉, 5

wt% NaOH 용액 내에 48시간, 5 wt% HNO3 용액 내에 96시간, 그리고 거

의 끓는 온도에서 5 wt% NaOH 용액 내에 4시간 담구는 것이다. 이 3 단계

공정의 주요 이슈는 필터 스크린에 걸릴 분해된 유리섬유를 겔화시키는 것

이다. Fig. 3.4는 일럿규모 장치의 개념도이다.

Fig. 3.4 Schmatic of pilot-scale HEPA dissolution test facility

일럿규모 연구결과, 5 wt% NaOH 용액을 사용하여 훨씬 간단한 1 단계

공정을 개발 검증하 다. 발생된 폐기물은 감소되었고, 공정시간은 총 48

시간으로 었다(66% 감소). 이 연구의 목 은 필터의 기계 인 해체뿐만 아

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니라 유리섬유의 화학 분해를 완성시킬 최 조건들을 결정하는 것이다. 이

목 을 달성하기 해 Experimental Thermal-Fluids Group은 일럿규모

(1/5 선규모, 1/125 부피규모)시설을 설계, 제작, 가동하 고, 18 번의 용

해실험을 수행했다. 이 보고서는 실험시설 명세서와 작업, 실험결과, 추천할

만한 용해공정을 제시한다.

이 연구의 주요연구 결과는 아래와 같고 Table 3.2는 용출용액 샘 성분

분석결과이다.

● 일럿규모 시험결과 HEME 용해공정은 2 단계를 가진다. 즉, 필터의

화학 분해와 분해된 필터의 기계 부식이다. HEPA 필터의 분해는

끓는 5 wt% 염기성용액(caustic solution)에 의해 이루어지고, 반면에

분해된 필터의 해체는 공기 살포나 물 분무에 의한 용액 교반으로 달

성된다. 첫 번째 8번의 실험들은 공기 살포 공정을 사용하 고, 기껏해

야 한정 으로 성공 인 결과를 도출하 다. 마지막 9번의 물 분무 실

험들은 분해된 필터를 씻어내기 한 최종 인 기술로 증명되었다. 30

개의 분무 노즐을 가진 물 분무 링이 DWTT 장치에 부착될 정이다.

부분의 실험에서는 HEME 필터 제조사에서 공 한 깨끗한 유리섬유

를 사용하 다. 오염된 한 개의 HEPA 유리섬유와 두 개의 HEME 유

리섬유를 용해하기 해 짧은 시간이 소요되었다.

● 주어진 용액은 많은 HEME/HEPA 필터를 용해할 수 있다. 화학량론에

근거하면, DWTT내의 6350 겔론 5 wt% NaOH 용액은 약 15 HEME

필터 양 (각각은 115 운드의 섬유유리를 포함 함)를 용해하기에 충분

한 NaOH를 가진다. 이 실험은 어도 7개의 HEME필터들이 용해될

수 있다는 것을 증명했다. HEPA 유리섬유 총 무게를 고려하면, 약 2

배의 HEPA 필터를 용해할 수 있다.

● 용해부산물은 원심펌 로 쉽게 펌핑될 수 있다. 화학밸런스는 DWTT

내에서 각 115 운드 HEME 양 를 용해함으로 생성된 불용의 고체

성분 총량은 3.45 운드임을 보 다. 한번의 Batch로 15 HEME 양

들이 용해된 한정 인 조건하에서, 총 슬러지는 0.1 wt % 보다 은

52 lbm이었다. 그러므로 이 혼합물을 펌핑하는 것은 혼합물이 펌핑물이

펌핑 에 잘 교반 혼합되는 한, 어떤 문제도 발생하지 않는다.

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● DWTT작업을 한 추천된 용해공정은 다음과 같다. 즉 외부 로 유

리섬유 층을 완 히 분해하기 해 24시간 동안 필터를 끓는 살포된 (

20 cfm air) 염기성용액 내에 침수시킨다. 물 분무 링을 사용하여 링을

지나 필터를 들어 올림에 의해 분해된 로 유리섬유를 씻는다. 매트섬

유의 내부층을 제거하기 해 24시간 침수시킨 후 15분간 분무단계를

수행한다.

● 제시된 공정은 30 개의 노즐을 가진 물 분무 링의 설치를 요구한다. 이

링은 설치 에 수리 성능이 철 히 검토되어야 한다.

● HEPA필터 용해 공정 시험결과는 다음과 같다. 표 스테인리스 스

틸 임의 깨끗한 HEPA 필터의 풀 사이즈를 반으로 단한 높이

10.327’’, 넓이 4.25’’, 깊이 5.75’’의 HEPA 필터 조각(0.238 lbm 유리섬

유)을 비했다. 4개의 면 에 원형 경계면을 마련하기 해 잘라진 경

계면에 RTV를 사용하여 면 을 아교로 붙 다. HEPA의 섬유조직은

HEME의 섬유조직보다 훨씬 약했다. 필터를 분해하는데 100 ℃와 0.8

cfm 공기 살포 하에 2시간 소요되었다. 속 임은 유리섬유로부터

깨끗하게 분리되었다. 오염된 HEPA 유리섬유의 구조는 신형 HEPA 유

리섬유 보다 훨씬 약하기 때문에 용해에 문제 은 없다.

Table 3.2. Results of solution sample analyses

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3.3. HEPA Filter leaching System : A Mixed Waste Solution [3.3]

Idaho National Engineering과 Environmental Laboratory에서의 소결 공정

과 연료 감 과정에서는 많은 mixed-waste HEPA filter가 발생되고 있다.

Idaho Nuclear Technology와 Engineering Center에 치한 HEPA 필터

leaching 시스템은 방사능 함유 벨을 낮추고 Resource Conservation and

Recovery Act(RCRA)의 설정된 처리 기 보다 낮추기 해 HEPA 필터 메

디아에 폐색되는 카드뮴, 크롬, 수은 농도를 감소시킨다. 처리된 HEPA 필터

는 방사능 폐기물로 처리된다. 기존의 시스템의 기술 기반은 1992년

최 simulation 연구로부터 시작되었다. 그 처리 개념은 New Waste

Calcining Facility의 여섯 개의 폐 HEPA 필터를 leaching함으로써 1994년

EPA의 승인을 받았다. 이후 여섯 개 필터 모두에 한 필터 메디아에 한

2차 leaching 결과 방사능 유해성 성분이 감소하여 방사능 폐기물

로 처리할 수 있었다. 이후 HEPA 필터 추출 시스템 실험은 78개의 필터를

상으로 1997년과 1998년 진행되었다. Idaho National Engineering and

Environmental Laboratory(INEEL)의 HEPA 필터 추출 시스템은 DOE 사업

체들 사이에서 유일한 mixed-waste HEPA 필터 처리 시스템이다. 이 공정

은 오염된 HEPA 필터를 발생시키는 여러 많은 DOE 시설들과 상업 회사

들의 심을 받고 있지만, 장에 용하기는 곤란하다.

3.3.1 개요

Idaho National Engineering and Environmental Laboratory(INEEL)의

Idaho National Engineering and Engineerign Center(INTEC)는 최 로 원자

력 원료를 이용한 공정을 디자인하 다. 그 공정에서, 사용된 원자력 원료는

처분하고 재사용 가능한 우라늄은 추출한다. New Waste Calciner Facility

(NWCF)에서는 폐기물은 건조 분말을 형성하기 해 생석회가 되고, 콘크리

트 장고에 보 한다. NWCF 처리공정은 핵분열 생산물, 우라늄물질, 그

리고 유해물질의 조 을 포함한다. HEPA 필터는 배출가스에 포함된 이러한

물질들의 환경으로의 유입을 막기 해 사용한다. 그 결과 방사능(5~120

R/hr), 우라늄(측정에 의하면 TRU 함유값>600 nCi/g)과 독성 속 성분

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(6-12 mg Cd/g media, 2-4 mg Cr/g media, 3-6 mg Hg/g media)으로 오염

된 HEPA 필터가 발생된다. 재로써는 발생한 오염 HEPA 필터를 수용할

만한 처리 시설이 없다. 따라서 HEPA Filter Leaching System은 처리된

HEPA 필터를 방사능 폐기물로 처리하기 해 방사능 오염 정도를

낮추고, 카드뮴, 크롬, 수은 농도를 감소시키기 해 설계되었다.

3.3.2 Leaching Theory

침출은 용해성 고체를 제거하거나 액체 용매를 이용해 고체 혼합물로부

터 용해함으로써 분류하는 분류기술이다. HEPA Filter Leach System 은 원

래 필터에 의해 포착되어지는 부분의 속 산화물에 포함된 석회 성분의

제거, 는 HEPA 필터에 의해 제거되는 기체 증기에 포함된 액체성분 내

염분의 제거를 해 고안되어졌다. HEPA 필터막 내 포착된 입자들과 염분

은 HEPA 필터막을 액체 Solvent에 시킴으로써 제거된다. 그 공정은 종

종 복합 추출 순환이 필요하거나, HEPA 필터로부터 오염물을 히 제거

하기 해 역류 공정이 필요하다. 일단 오염물이 제거되면, 과량의 솔벤트

는 여러 개의 필터 세척 과정을 통해 필터로부터 제거된다. 폐 솔벤트와 세

척물질은 재사용되거나 처분을 통해 처리된다.

3.3.3 Initial Process Design

New Waste Calciner Facility 의 INTEC에 치한 HEPA Filter Leach

System은 원래 우라늄 물질을 제거하기 해 고안되었으며, 따라서 필터

는 방사능 폐기물로 처분될 수 있다. 필터 추출 공정은 1983년 81일

동안 실 공정에 사용된 두 개의 NWCF HEPA 리필터를 추출함으로써 입

증되었다. 이 필터들의 분석 결과 우라늄 제한농도(100 nCi/g)의 여섯 배

가 넘는 것으로 나타났다. 추출 공정은 한 번의 조작으로 필터 내 우라늄

반응성을 97.9% 감소시킨다. 1988년 HEPA Filter Leach System이 설계되고

건설된 이후에, The Department of Energy는 처분 의 어떠한 폐기물이든

지 유해물질의 제거를 필요로 하는 Resource Conservation Recovery

Act(RCRA) 규정을 제정하기로 결정하 다. 이것은 비유해성 방사능

폐기물로서의 처리를 한 필터의 비 오염화시키고자 하는 운 요구량을 변

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화시켰다.

3.3.4 Technical Basis Studies

1992년 기술 기반 연구는 새로운 운 요구량의 설계를 개발하기 해

시작하 다. 이들 연구의 목 은 다음과 같다

- 폐 HEPA 필터에서 카드뮴, 크롬, 수은 성분들을 제거능력 향상

- 필터막의 유지 능력 향상

- 폐기물 최소화를 고려

- 필터 처리율 증가

12개의 냉각 석회를 함유한 HEPA필터들을 사용하여 다음과 같은 것들을

평가하고 선택하 다.

- 용출 용매 온도

- 질산 농도

- 복합 추출 순환

- 산 재순환

- 필터의 응

- 공기분사

이러한 각 사항들의 향에 해 이해함으로써 카드뮴, 크롬, 수은 등에

한 선택 제거능력을 개선할 수 있다. HEPA Reach System의 실험 결과

를 통해 다음과 같은 것들을 개선할 수 있었다.

- 질산 농도를 4-8몰에서 1-3몰로 감소

- 더 짧은 추출 순환 시간으로 더 많은 추출 순환 시행

- 세척 순환 시간을 감소

- 꽉 찬 필터를 아래쪽으로 응

- 한 번에 하나의 필터를 처리

- 추출 용매 부피를 감소시키기 해 더 작은 처리용기를 이용

- 느슨하게 섬유를 보유하기 해 새로운 외부 형태를 설계하여 이용

- 처리용기와 별개로 건조용기를 분리하여 설치

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3.3.5 Validation Trials

개선된 Filter Leach System 내 여섯 개의 사용된 방사능성 NWCF

HEPA 필터를 추출함으로써 1994년에 개선된 HEPA 필터 추출 개념은 실용

화되었다. 수집 분석된 표 인 필터막 샘 들은 더 이상 특별히 유해하

지 않다는 것을 보여주었다. 테스트 결과는 Table 3.3에 나타내었다. 그 분석

들은 "물이나 에멀젼 내에서 어도 5 wt% 용해 가능한 "물질들과 유사한

폐기물 체계를 해 TLCP 속들과 휘발성 유기 단계들을 실험하 다. 실

험 결과는 휘발성 유기 오염물질은 감지할 수 없다는 것을 보여 다 (<10~

50 ppb). 게다가 유해 성분의 감소에서, 방사능은 우라늄을 0.4-3.6 nCi/g

함유하고, 5-120 R/hr(β/ϒ)으로 감소한다. 따라서 HEPA 필터는 더 이상 유해하지 않고, 방사능 물질로 처리될 수 있다. 실험 결과는

Determination of Equivalent Treatment(DET)를 해 Idaho Department of

Environmental Quality 와 United States Environmental Protection

Agency(USEPA)에 제출되었다. 1996년 5월 USEPA는 DET는 필요하지 않

지만 HEPA Filter Leaching System은 용가능하다고 결정하 다. HEPA

Filter Leaching System의 처리는 "Alternative Treatment Standards for

Hazardous Debris"의 40CFR 268.45 Table 1 내에 존재하는 유해 잔재로서

규정되어야 한다고 결정하 다. 연속 인 하소를 한 탱크 내 유해 용매의

처분은 재의 운 작업과 동일하게 해야 한다고 규정하 다. 그때부터

NWCF HEPA Filter Leaching System은 1997년과 1998년 78개의 필터를

처리하는 데 사용되어졌다.

3.3.6 HEPA Filter Leaching System

필터 용출시스템은 Fig. 3.5와 같고, 용출용기, 건조용기, 2개의 작업테이

블, 련 배 과 기계류이다. 용출용기, 건조용기, 작업테이블은 필터 취

셀 내에 치한다. 배 라인은 셀을 통과하여 청정작업통로 내의 설비 서비

스라인까지 연결된다. 리모트 장치로는 Manipulator, Overhead crane, 그리

고 로버트 팔을 가진 Electro-mechanical PaR이 있다. 필터 조종테이블은 추

출용기 뒤에 치하 고, 조종실 출입구 바로 에 치한다.

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Fig. 3.5. HEPA filter leaching system

테이블의 작업공간은 스테인리스 스틸로 제작되었다. 그 테이블은 필터

운 작업을 한 작업 공간이다. 오염된 HEPA 필터는 제염 크 인과 필터

운반 기구를 이용하여 PaR 보 장소와 보호문을 통과하여 필터 조종실로

옮겨진다. 오염필터는 엉성한 매질섬유를 유지할 수 있도록 필터를 완 히

에워싼 바구니 내에 치시킴으로 용출공정 동안 용기 배수의 막힘을 방지

한다. 격자의 상부와 하부는 느슨한 섬유막을 보호하기 해 1.35 mm 구멍

의 14 mesh의 스테인리스 스틸 스크린으로 만들어진다. 개방된 추출 바스켓

은 필터 조종 테이블 에 치시킨다. 필터는 바스켓의 내부 간 치에

치시켜 스테인리스 스크린 측면은 상부를 향한다. 바스켓의 뚜껑은 크 인,

PaR, manipulator를 이용하는 도 잠가 놓는다. 추출 바스켓과 필터는 추출

용기 내의 바스켓 지지 에 치시킨다. 혼합용기에서 1-2M의 질산은

43°C로 가열되고, HEPA 필터를 충분히 담그기 해 용출 사이클마다 약

227L의 질산용액이 소요된다. 질산용액이 용출용기 내로 운반되고 뚜껑을 닫

은 체 스 에 의해 88°C까지 가열되었을 때 용출작업은 시작된다. 이때 즉시

로 10 scfm의 공기 살포가 시작되며, 필터는 약 30분 동안 용출된다. 용출액

은 수집용기로 배수된다. 2,3번째 순환작업이 계속된다. 3차례의 용출 순환작

업이 완료된 후 각 10분 동안 기온도에서 2차례의 물세척을 수행하며 한

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차례바다 227L의 물이 소요된다. 용출과 린스작업이 완료된 후 필터 밖으로

더 이상의 물방울이 떨어지지 않도록 10분 동안 배수시킨다. 그런 다음 필터

는 건조용기로 운반되고 건조 작업은 공기히터로 공기를 불어넣어 149 °C까

지 올리며 수행한다. 공기는 용기의 바닥으로 60 scfm으로 들어와 건조용기

꼭 기의 구멍으로 배출되며, 건조시간은 4-6시간이다. 필터가 건조된 후 침

출된 필터를 포함한 침출 바구니는 셀 크 인에 의해 건조용기로부터 필터

취 테이블로 옮긴다. 유리섬유 스크린이 를 향하도록 바구니를 거꾸로 회

하고 침출 바구니 뚜껑을 연다. 용출공정이 히 수행되었는지를 실증하

기 해 임으로 필터를 샘 링 한다. 마지막으로 처분을 해 나무로 만든 폐

기물 박스에 필터를 장한다.

Filter Leaching System은 HEPA 필터의 방사능 물질로 처리하기

해 방사능 유해 물질을 제거하는 데 성공 이었다. 그러나 진행 개발 업무

에 을 맞추는 데 약간의 문제가 존재한다. 이러한 업무들은 다음을 포함

한다.

- 추출공정에서 HEPA 필터들이 떨어져 내리는 것을 방지하는 방법에

한 연구

- 막섬유에 포함된 오염된 용매들의 양을 최소화하기 한 세척방법의

개선

- 용해도를 증가시키고 섬유의 손상을 최소화하기 한 유체 유동 시스

템의 개선

- 공정운용을 쉽게 할 수 있게 하거나, 공정 운용 오염물을 최소화

시킬 수 있는 방법

- HEPA 필터를 처리하는 과정에서 요구되는 시간을 감소시킴으로써

공정 처리율을 증가시키는 방법에 한 연구

- 보 탱크로 유출되는 액체성 오염물질을 최소화 혹은 제거하기 한

용매에 한 연구

3.3.7 Conclusion

Idaho Department of Environmental Quality HEPA Filter Leaching

System은 "Alternative Treatment Standards for Hazardous Debris"에 따른

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TRU 혼합 오염물로 규정된 78개의 HEPA 필터를 성공 으로 처리하 다.

방사능은 5-120 R/hr에서 30-90 mR/hr로 감소되었으며, TRU는 600 nCi/g

에서 0.4-3.6 nCi/g으로 떨어졌다. 폐 HEPA 필터의 카드뮴, 크롬, 수은 농도

는 Resource Conservation and Recovery Act (RCRA)에 규정된 농도 이하

로 성공 으로 감소시켰다. 처리된 HEPA 필터는 방사능 폐기물로서

처리될 수 있을 것이다.

Table 3.3. Six HFLS filter media samples analyzed for RCRA metals

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3.4. HEPA filter dissolution process [3.4]

HEPA 필터를 용해하고 석회로 만드는 공정이 개발되었다.

● HEPA 필터를 500∼550℃에서 3시간 태움.

필터매질 무게비로 3-6%에 해당하는 KEVLARTM이 오 내에서 분해

된다. 필터매질 내의 유리는 600∼700℃에서 녹는다. 기 실험에서 필터매

질은 완 히 용해되지 않고 HEPA 필터용해 후 남은 총 비용해고형물

25%가 KEVLARTM으로 확인 되었다. KEVLARTM은 강한 강도를 가진

aromatic polyamide fiber이다. 이 섬유는 가볍고 균질하며 직경이 0.0007“

이고 길이는 0.25”이다. KEVLARTM는 500℃에서 고체에서 기체로 변하며,

용해 에 550℃에서 필터를 3시간 태울 때 제거된다.

● HF(hydrofluoric acid)용액 내에서 필터매질 용해.

70℃에서 필터를 1시간 동안 2M HF 내에서 필터매질의 90%가 녹는다.

용해는 25 C에서 필터를 12시간 동안 2M HF산내에서 두번째 용해시킴으로

완성된다. 이 반응 후 free HF는 0.07M 보다 다. 이 두 단계는 두 가지 장

을 갖는다. (1) 매질을 결합하는 실리콘 착제를 용해하므로 착제 에 흡

착된 유해폐기물을 제거할 수 있다. (2)필터매질이 100% 용해된다. F:Si의

최 비는 7:1이다. 필터매질의 용해 후 필터하우징은 비 유해한 방사

성물질로 처분할 수 있다.

● HF/필터 용액을 AlNO3 용액 합성에 의해 합성필터폐액을 형성함.

2.2M AlNO3 용액과 HF/필터 용액을 합성한다. 합성성분은 비 속이온과

속이온의 결합에 의해 형성된다. 이 단계는 과된 HF를 속과 합성하기

해 수행된다. 그것에 의해 시스템 배 과 성분에 한 free HF의 부식작용

을 감소할 수 있다.

● 필터폐액을 방사성용액과 혼합하면, 합선 필터/방사성폐액을 형성함.

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● Ca(NO)2의 첨가에 의해 합성필터폐액/방사성폐액을 두번째로 합성함.

● F:Na의 비를 5.5:1 이상이 되도록 필터폐액, sodium waste, fluorine

waste를 혼합공 용액을제조함.

● 혼합공 용액을 태우면 석회화된 입자와 분말을 형성함.

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3.5. Pulp process for treating contaminated HEPA filters(III) [3.5]

기존 용출공정의 문제 으로 제기된 낮은 수은 제거율, Trapped Calcine에

의해 Mixing Zone의 형성이 제 로 되지 않음, 공정에서의 Crack 발생으로

인한 Channeling 상 발생, 다량의 폐액 발생, 많은 처리시간 요구 여러

size의 필터 처리 시 효용성이 항 등의 문제를 보완하기 해 새로운 시스

템 개발이 필요함에 따라 수행되었다. 새로이 시도된 PP(Pulp Process) 공정

은 은 처리용액 발생, 짧은 처리시간 요구 Calcine의 제거가 용이하다

는 장 이 있다. PP와 FLS의 성능비교를 해서 FLS를 모사하기 해

"Sandwich" Test를 실시하 다. INTEC의 Calcination Pilot Plant의 필터를

사용하 으며 필터는 앙 각 네 개의 모서리부분에서 Sampling을 하여

실험에 사용하 다.

3.5.1 Pulp Process

9 g의 조각난 오염필터매질이 0.5시간 동안 88C에서 250 ml의 질산과

혼합되었다. 계산된 고액비(S/L)는 0.036 g/ml이었고 이것은 Filter Leaching

System(FLS)와 같았다. 할당된 반응시간이 완료되었을 때, 필터 매질은 여

과에 의해 침출용액으로부터 분리되었다. 필터매질 잔류물은 60℃에서 오

내에서 건조되었다. 여과액의 부피는 측정되었다. 필터 매질과 필터 잔류물

의 샘 에 한 수은, 카드뮴, 크롬의 농도가 분석되었다.

3.5.2 Sandwich Process

14.4 g의 오염필터 매질을 고정 스크린을 가진 반응 용기 내면에 치시

켰다. 이동 가능 스크린을 샘 에 치시켰다. 반응용기는 88℃에서 400

ml의 용해용액으로 채워졌고, 정화기체가 0.5시간 동안 460 ml/sec의 속도로

불어넣어졌다. 계산된 고액비는 0.036 g/ml 다. 필터매질 잔류물은 60℃에

서 오 내에서 건조되었다. 여과액의 부피는 측정되었다. 필터 매질과 필터

잔류물의 샘 에 한 수은, 카드뮴, 크롬의 농도가 분석되었다. 속제거 퍼

센트(Metal Removal Percentage, MRP)는 아래공식으로 계산한다.

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MRP=V(leachate)xMe(leachate)/(V(leachate)xMe(leachate)+

Me(residue)xW(residue)) x100(%)

• MRP(Metal Removal Percent)를 측정하여 비교 (Fig. 3.6∼Fig. 3.9)

① 수은 : PP(74%) > "Sandwich" Test(40.9%)

② 카드뮴 : PP(91.1%) > "Sandwich" Test(73.4%)

③ 크롬 : PP(72.1%) > "Sandwich" Test(67%)

==> 수은에서의 효과가 상당히 크다

• 문제 : "Sandwich" Test에서의 정 air/liquid flow rate의 설정과 PP

Test에서의 de-watering의 부족량이 PP의 효율을 감소시킬 수도 있다.

※ Shredding

① Entire Filter Shredding : by SSI(Shredding System Inc.)

② Filter Media Removing

- A high Pressure Spray nozzle

- Wire whip ==> 가장 효과

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Fig. 3.6. Comparison of the mercury removal percentages achieved by the

Pulp process and Sandwich process

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Fig. 3.7. Comparison of the cadmium removal percentages achieved by the

Pulp process and Sandwich process

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Fig. 3.8. Comparison of the chromium removal percentages achieved by

the Pulp process and Sandwich process

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Fig. 3.9. Schematic representation of the filter media sheet configuration

inside a HEPA filter and of the "sandwich"samples.

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3.6. HEPA Filter에서 루토늄 세슘 매 회수 [3.6]

이 실험은 폐기물 리 개념으로 분할과 변형의 기술 가능성을 평가하기

한 로젝트의 일부이다. 여기서 제시된 실험 연구는 4M HNO3 - 0.1M

Ce(IV) 질산염용액을 사용하여 HEPA 필터 매질로부터 루토늄을 침출시

키고 사용된 침출용액으로부터 Ce(III)를 회수하여 Ce(IV)로 산화시켜 재생

하는 것이다. 4M HNO3 - 0.1M Ce(IV)은 Fluoride ion을 사용하지 않고, 무

반응의 PuO2에 한 가장 효과 인 용매임을 보 다. Ce(IV)가 무반응의

PuO2의 용해를 진하는 구조는 알 수 없었다. 그러나 최 용해속도는 4M

HNO3 - 0.1M Ce(IV) 사용 시 나타났다. 용해 동안 Ce(IV)는 빠른 반응으로

소비되며, 루토늄(Pu3+와 Pu4+)으로 용해되고 Ce(III)와 PuO22+을 생성한다.

Ce(IV)/Ce(III) 비가 약 1로 감소될 때, 용해능력은 거의 사라졌다. 루토늄

과 련된 산화반응에 덧붙여, Ce(IV)는 HEPA 필터물질에 존재하는 탄소함

유원소들과 반응하여 소비되었다. Ce(IV)는 강력한 산화제로 탄소, 유기물,

부분의 속을 산화시킨다. 침출 동안 Ce(IV)의 환원범 는 HEPA 물질과

련된 PuO2와 탄소함유 화학종의 총량에 좌우된다. 탄소종은 PuO2보다 좀

더 빠르게 반응하기 때문에, Ce(III)를 산화시킴으로 침출 동안 Ce(IV)농도를

유지하는 방법만이 다량의 Ce(IV)염의 사용을 피할 수 있는 바람직한 방법

이다. 한, 염폐기물의 다량의 발생을 피하기 하여 Ce(IV)로의 산화를

해 사용된 침출용액으로부터 Ce(IV)를 회수하고 그것을 침출작업에 재사용

하는 것이다. 본 연구에서는 Ce(III)로부터 Ce(IV)로의 기화학 생성, 양

극산화에 의해 Ce(IV)농도를 유지하는 동안 HEPA 필터물질로부터 PuO2의

침출, 침출용액으로 HEPA 고형물을 씻어내고 침출액으로부터 고체잔류

물을 분리하는 방법을 도출했다. 실험결과와 이 문헌의 용매추출분리를 근

거로 HEPA 필터로부터 악티나이드를 회수하기 한 개념 화학

Flowsheet를 제시했다. 4M HNO3 - 0.1M Ce(IV)는 침출제로 사용되었고,

악티나이드를 회수하기 해 두 사이클의 용매추출공정을 제시했다.

3.6.1 Ce(III)로부터 Ce(IV)의 기화학 생성

질산용액 내에서 Ce(III)로부터 Ce(IV)의 조제에 해 3가지의 다른 극

배열을 통해 양 극실과 음 극실은 다공성 유리 방벽에 의해 분리, 양 극

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실과 음 극실 사이에는 어떤 방벽도 없으며 카버를 운 음극과 우지 않

은 양극을 사용한다. 한편, 극부식에 한 평가가 수행되어졌다. 기화학

셀의 효율은 양극실과 음극실에서의 반응 생성물이 유기물이나 바람직하지

않은 이차부산물의 형성을 방지하기 한 설계에 좌우된다. HNO2는 HNO3

의 음극환원물이기 때문에, 양극지역으로 확산되는 것과 양극 산화에 의해

생성된 Ce(IV)를 환원시키는 것으로부터 방지되어야 한다. 양극에서 발생하

는 주요 반응은 Ce(III)의 Ce(IV)로의 산화이다. HNO3용액 내에서 Ce(III)의

양극산화에 의해 확보되는 Ce(IV)의 높은 생성량은 [Ce(NO3)6]2- 의 높은 안

정성에 기인한다.

HNO3용액 의 기분해 시 주요 음극반응은 다음과 같다.

H++e ⇄ (H) (1)

여기서 (H)는 pt음극 에 의해 흡수된 수소원자를 나타낸다. 이 공정 후

기분해의 조건에 따라 두개의 이차반응이 따른다.

HNO3+2(H)⇄ HNO2 + H2O (2a)

는,

2(H)⇄ H2, (2b)

반응(2a)가 반응(1)에 의해 생산되는 것만큼 빠르게 (H)가 제거되도록 충분

한 속도로 진행되지 않을 때 반응(2b)가 발생한다. 그러나 반응(2a)의 속도는

HNO2가 매제로 존재하지 않는다면, 5M HNO3까지는 매우 느리다. 그러므

로 단지 반응(2a)를 유지시키기 해 필요한 류 도의 크기는 극과 직

하는 용액 층에 설치된 HNO2의 농도에 의해 지배된다. 류 도가 좀

더 증가할 때, 음극 에서 반응(2b)에 의한 H2의 생성이 시작된다. 반응(2b)

가 우세해질 때의 류 도를 이 류 도(TCD)로 명명된다. TCD값은

HNO2 농도, HNO3 농도, 온도에 따라 상당히 증가되며 다양한 양상을 띤다.

Ellingham은 TCD값은 교반과 공기와 함께 HNO3 살포 시 HNO2의 분해를

진하기 때문에 상당히 낮아진다.

양극산화에 의해 Ce(III) 질산염-질산용액으로부터 많은 양의 Ce(IV)질산

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염을 생성하기 한 해셀의 설계와 작업은 다음과 같다.

- 양극에서 Ce(IV)의 감소를 방지하기 해 양극과 음극실은 합한 다

공성격막에 의해 분리시킴으로 Ce(IV)와 HNO2의 을 지시킨다

(Fig.3.10).

- 커버된 음극의 꼭 기에 산화질소가스가 방출되도록 함으로 NO2-가

Ce(IV)와의 반응을 방지한다.

- 극들을 분리시키지 않는다면, 음극에 높은 류 도(1,000 mA/cm2)

가 발생할 때, 주 생성물은 H2이므로 Ce(IV)를 감소시키는 어떤

HNO2도 없다. 다량의 H2를 발생시키는 이런 형태의 셀은 안 성에

문제가 있으므로 합하지 않다.

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Fig. 3.10 Conversion of Ce(IV) obtained in the anode compartment of the

electrolytic cell by using barrier-separated electrodes.

3.6.2 장치

해셀은 극실의 분리를 해 다공성 소결유리방벽 (fritted-glass)을

사용한다. 양극과 음극은 60-mesh의 백 스크린으로 표면 은 2.7 cm2이다.

극실의 부피 는 250 ml이고 두개의 원통형 유리 극실 앙에 다공성의

소결유리가 치한다. 양극에서의 교반은 자석교반기에 의해 움직이는 테

론으로 코 한 교반막 에 의해 수행된다. 양극실은 기 Hot plate 는

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기가열테이 에 의해 가열된다. 극실의 역류를 해 콘덴서를 비한다.

음극실의 교반은 필요 없다. Power supply는 극에서의 압과 류를 측

정하기 해 필요하다 (Fig. 3.11). 실험 시작 시 양극에는 200 ml의 4M

HNO3 - 0.1M Ce(NO3)3 용액을 채우고, 음극실에는 200 ml의 4M HNO3를

채운다. 실험은 simple one- pot 배열로 덮개를 한 음극을 사용하여 수행한

다. 음극덮개는 원통형음극을 둘러싼 원통형 폴리에틸 sleeve이다. 모든 음

극가스가 기로 방출되도록 덮개가 액체표면 까지 나오도록 한다.

Fig. 3.11. A schematic diagram of the apparatus used for packed column

leaching

3.6.3 Ce(III)의 Ce(IV)로의 양극산화 결과

성공 인 Ce(IV)의 생성은 칸막이로 분리된 극으로 형성된 해질 셀

의 양극실에서 확보된다. Ce(IV)의 생성은 일정 용 류하에서 시간에 비

례하며 85%까지 변환한다. Faraday의 법칙에 근거하면, 이론 인 생산량은

965 쿨롱 당 1 milliequivalent 이며, 시간에 선형 비례한다. 0.5-1.0A의 높은

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류하에서 Ce(III)의 85%까지 양극에서 산화된다. 14,400쿨롱 통과 후 음극

실 용액을 분석하면, 음극액 내에 0.022M의 HNO2와 0.0008M의 NH4+가 존

재함을 보인다. 시각상의 찰로는 음극실의 가스 생성은 미미함을 보인다.

기분해의 기단계에서 발생된 가스거품은 10분의 가동 후 사라졌다. 그러

므로 류 도 4.0 mA/cm2하에서 음극실의 주요생성물은 HNO2이다.

3.6.4 Ce(III)의 회수

Ce(III), Gd, Am, Cm 등은 dihexyl-N-N-diethylcarbamoylmethylene

phoshonate (DHDFCMP)을 사용한 Bidentate 공정에 의해 회수하 다.

Bidentate 공정은 uranium, plutonium, neptunium도 추출할 수 있다. Fig.

3.12는 회수 공정을 보여 다.

Fig. 3.12. Proposed chemical flowsheet for recovery of actinides from

filters

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3.6.5 HEPA Filter로부터 PuO2의 침출

무반응의 PuO2와 HEPA 필터의 혼합물로부터 세륨을 매로 사용한 침

출은 2가지 기술을 사용하여 조사되었다: (1) Ce(IV)의 연속 인 재생과 더

불어 해셀의 양극실 내에서 슬러리고체의 침출과 (2) 외부 해셀의 양극

실을 통한 연속 인 침출액의 재순환과 함께 PuO2-HEPA물질로 채워진 컬

럼의 침출

3.6.6 Material

추출 실험에 사용된 필터 메디아는 다음의 두 가지의 일반 으로 사용되

어지는 HEPA 필터 타입이다.

A. 첫 번째 타입은 속 임 내부에 알루미늄 분리 으로 분리되어

주름이 잡힌 유리섬유의 메디아이다. 이 필터 메디아는 하게 치한 스

티로폼에 의해 임에 부속된다. 착재로 유리섬유 메디아가 같이 붙어있

도록 유지한다.

B. 다른 타입은 나무 재질의 임과 주름진 석면 재질의 분리 으로

구성되어진다. 유리섬유는 착제로 엮여 있고 임의 합부는 고무 재질

의 아교로 되어있다.

불소함유량 reductive power 그리고 필터 임과 분리 을 분리한

후 300℃에서 메디아의 연소에 의한 질량 감소를 나타내었다. PuO2 우더

는 oxalic acid를 포함하는 1 mol HNO3 용액 내에서 plutonuim oxalate로의

침 , 필터링, 희석된 질산으로의 세척, 머 로에서의 porcelain 도가니에서

가열하여 얻을 수 있다. 본 연구에서는 800~1000℃에서 4시간의 가열조건을

사용하여 비된 2회분의 PuO2를 비하 다. 이들 두 비된 산화물은 4

몰 HNO3에서 104℃의 환류 온도에서 약하게 반응시켰다. 800℃에서 6시간

반응 시 약 5%의 소결된 PuO2가 분해되었으나, 같은 조건에서 1000℃로 반

응하 을 때 1%의 소결된 PuO2만이 분해되었다. 이 실험에서는 PuO2를 80

0℃, 1000℃로 가열하 고, 50 mg의 PuO2와 200 ml의 4M HNO3를 사용하

다. PuO2 우더를 공기와 함께 300℃로 머 로에서 연소시킨 분쇄된 HEPA

필터 메디아와 혼합함으로서 1.6 wt%의 PuO2를 함유한 PuO2-HEPA 혼합물

질을 사용하 다. 필터메디아와의 기계 인 분리로 인해 임 구성물질과

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세퍼 이터 물질은 이 혼합물질에 포함되지 않는다. 만약 알루미늄 세퍼 이

터가 포함되었다 하더라도 Ce(Ⅳ)-HNO3 추출제에 의한 분해로 인하여 알루

미늄 니트 이트 폐기물의 양을 증가시키지 않으며, 알루미늄에 의해 Ce(Ⅳ)

를 재생하는 데 류와 더 많은 시간이 필요하지는 않는다. 석면 세퍼 이터

는 Ce(Ⅳ)의 소비를 증가시키지 않기 때문에 잔류하여도 문제가 발생하지

않는다.

3.6.7 용출공정

샘 의 슬러리침출이 해셀의 양극실에서 수행되었다. 여기서 1.0 A의

류 도 하에서 200 ml의 4M HNO3 - 0.1M Ce(IV)용액을 침출제로 사용

하 다. 이 시험은 환류 온도 하에 휘 으며 수행했다. 300°C 로 가열되었던

HEPA 필터 고형물을 사용하고, 침출공정 탄소물질의 향을 분석하기

해 특별히 고안된 실험을 수행했다. 모든 침출실험은 50 mg의 PuO2와 3

g의 HEPA media solid의 혼합물을 사용하 다. 실험결과는 Table 3.4와 같

이 온도가 높을수록 용출효율이 높았다. 채워진 컬럼 침출에 사용된 장치의

개략도는 Fig. 3.12와 같다. 이 실험에서 15 g의 PuO2-HEPA혼합물을 유리

컬럼(직경 3.5 cm x 길이 15.0 cm) 내에 넣고 Glass wool 마개로 막은 뒤

4M HNO3 - 0.1M Ce(IV)용액을 0.6 l/hr로 주입하며 침출을 수행했다. 침출

액은 여과를 거쳐 해셀의 양극실을 통과하여 채워진 컬럼으로 재순환한다.

침출액은 해셀의 양극실에서 Ce(IV)로 재생된다. 시스템 내의 용액의 압력

은 Microbellow 펌 의 외부면에서 10 psig이다. Ce(IV)용액에 노출된 물질

은 유리, 폴리틸 , 테 론 등이다. 컬럼은 기가열 테이 로 감싸졌고, 펌

의 Tubing downstream은 잠겨진 나 형길이 만큼 끊는 물속에서 가열된

다.

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Table 3.4 Slurry leaching of PuO2 in the anode compartment initial

solution composition : 0.1M Ce(IV) nitrate-4.0M HNO3

3.6.8 유기 착제의 향

최 실험에서, HEPA 필터 메디아의 슬러리가 기분해 지의 양극부

에서 leaching 될 때 HEPA 필터에 존재하는 유기물질과 Ce(Ⅳ)과의 반응

정도를 결정하고, Ce(Ⅳ)에 의해 산화되지 않는 추출용액 내 용해성 유기물

질의 농도를 결정하 다. HEPA 메디아 시료는 상당량의 착 아교를 포함

하고, 공 되는 1A의 류는 3시간을 반응시켜도 최 Ce(Ⅳ)농도를 유지할

수 없다. 1~2시간 동안의 leaching 이후 분석 값들을 악하 을 때 용해성

의 유기물질들이 존재한다는 것을 알 수 있었다. leaching 이 에 공기와 함

께 300℃에서 연소시키는 연속실험을 통해 양극 산화에 의한 Ce(Ⅳ)의 농도

를 유지할 수 있고 용해성 유기물질의 생성을 방지할 수 있는 효과 인

처리 방법임을 알 수 있었다. 외부 유기물질에 한 개론에서는 일반 으로

용매 추출 분리를 통해 추출용액에 존재하는 불순물의 생성을 막을 수 있다

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는 것을 알 수 있었다. 불특정 인자들에 한 설명보다 leaching 이 에 규

명되지 않은 용해성 유기물질의 제거가 요하며 본 연구에서는 leaching 이

에 연소 처리에 의한 유기물질의 향을 제거하 음을 언 한다.

3.6.9 슬러리 침출시 문제

PuO2가 포함되지 않은 HEPA 필터 메디아에 한 기 분해 지에서의

양극 부에서의 추출 실험에 한 기 연구에 따르면 추출 잔류물의 당히

묽은 슬러리가 도를 띄며 gel 형태의 고형물질은 분리되기 어렵다는 것을

보여 다. 한 백 극은 얇은 부착물에 의해 코 되지만 분해 실험에서

요구되는 1 A 류를 유지하는 데 어려움이 없었다. 슬러리의 교반 추

출을 한 기계 힘에 의해서 HEPA 필터를 구성하는 개별 인 유리섬유를

분리하고 추출용액의 침투가 가능하도록 한다. 연속 인 몇 번의 추출 실험

으로 HEPA 필터 잔류물 슬러리의 성에 한 고형물농도의 향과 원심분

리에 의한 고형물의 분리 가능성에 해서 알아보았다. A타입 구성물질의

성은 10 g/L 농도에서 당히 높은 380~500 cP를, 17.5 g/L에서는 매우

높은 2400 cP로 나타났다. 최종 슬러리는 거의 부분이 겔을 형성하 다.

그러나 고형물로부터 분리된 용액의 성은 1 cP를 나타내었으며, 이는 4M

HNO3와 유사한 값을 나타내었다. 10 g/L를 함유하는 A타입 물질의 슬러리

에서의 고액 분리의 문제는 실험실규모의 원심분리를 사용한 결과라는 이

다. 이크 내 추출된 HEPA 필터물질의 농도는 략 30 g/L이다. B타입의

경우 이 문제는 그리 심각하지 않으며, 25~37.5 g/L의 슬러리 농도에서 35

0~480 cP의 성을 보 다. 교반 추출후의 고형물의 분리와 련된 문

제는 어려운 것에 비하여, 컬럼 형태의 HEPA 고형물 추출 실험이 추출용매

의 분리와 컬럼의 세척이 상 으로 간편하다는 것을 알 수 있었다. 컬럼으

로 2 psig의 공기압을 가함으로서 쉽게 용액을 방출시킬 수 있었다.

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3.7. Dissolution and Stabilization of Silica-Rich Fibers [3.7]

Silica-rich fiber는 glass fiber, borosilicate glass fiber, fiberglass와

asbestos를 포함한다. 이들 섬유들은 단열재와 필터 재료로 사용된다. 특히

HEME(High Energy Mist Elimiator) 와 HEPA 필터는 borosilicate glass

fiber로 만들어졌고, 착제로서 polyurethane foam, 속 임으로 만들어

졌다. HEME, HEPA 필터는 매우 효과 이어서 오염물질이 포함된 기체상

태 물질을 기로 방출하기 에 오염물질을 제거하는 데 사용된다. 그러나

주기 으로 교체되어야 하고 폐 필터는 하게 처분되어야 한다. 한

처분은 필터 성분에 흡수된 오염물질의 특성에 따라서 복잡해진다.

를 들어, 방사능 폐기물과 폐 핵연료를 처분하는 시설의 경우와 같은 방

사능 환경에서의 HEPA, HEME 필터는 137Cs, 90Sr과 같은 방사능 물질을 포

함하게 되는데 이들 물질은 상 으로 긴 반감기를 가지고 있다. 만약 이들

혹은 다른 방사능 동 원소가 필터 내에 존재하는 경우 방사능 물질

로서 처리가 불가능하고 고 방사능 물질의 처리 규정에 맞게 처리되어

야 한다. 재, 고 방사능 물질은 무해하다고 단되는 시 까지 장기

보 을 통해 방사능 붕괴가 이루어지도록 장기보 되어야 한다. 만약 오염

물에 견딜 수 있는 필터 구성물질이 용해 될 수 있다면, 우선 으로 bulk

glass의 silica구성체가 결합될 수 있다. 필터 임의 경우 방사능

오염물질로 처분될 수 있다면 재이용될 수 있다. 만약 필터 메디아의 분해를

통해 처분을 한 안정화와 포장에 필요한 추가 인 기술이 필요하지 않기

때문에 처분에 필요한 구성물질의 부피를 감소시킬 수 있다. 그러나 bulk

glass는 용해시키기 어렵다. 아마도 유리의 특성을 띄기 때문에 방사능 핵종

으로서 장기 보 되어야 하는 구성체를 띄고 있기 때문이다.

February 1991년 발표된 U. S. Pat. No. 4,995,916에서는 borosilicate보다

는 phenolic resin으로 만들어진 방사능 오염 필터의 제염 공정에 해 나타

내었으며, 그것에 따른 유해물질의 제염에 하여 언 하 다. 이 공정은 필

터 구성물질을 용해 가능한 온도까지 상승시킨 후 강산(8~12 M 질산)에 용

해시키는 것이다. 그러나 재 HEME와 HEPA 필터의 처분을 해서 용해

성있는 오염된 유해성의 silica-fiber의 처리가 필요하다. Silica-rich fiber의

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처분 방법은 다음과 같은 과정으로 이루어진다.

∙NaOH와 물을 혼합

∙앞의 혼합물에 섬유를 침 한다.

∙silica의 농도가 평형을 이루고 젤 형태의 잔류물이 남을 때 까지 유지

∙혼합 용액에서 잔류물을 제거

∙질산+물 용액을 제조

∙잔류물을 질산+물 혼합액에 침

∙잔류물이 분해될 때까지 유지

Silica-rich fiber는 두 가지의 type을 가지고 있다. dissolution process에

따라서 섬유를 고온의 물과 NaOH 혼합 용액에 침 시킨다. NaOH 용액의

정 농도는 최소 2 wt% 이상으로 하며 20~30 wt%까지 가능하나 최 농

도는 5 wt%로 한다. 한 solution은 어도 끓는 이상 유지한다. (104℃)

두 번째 질산 혼합 용액은 최소 1 wt%이상을 유지하여야 하며, 가장 한

농도는 5 wt%이다. 섬유는 고온의 NaOH 용액에서 silica의 농도가 평형을

이루어 남아있는 fiber의 형태가 gel이 될 때까지 유지시킨다 (약 48시간).

Fig. 3.13에서는 시간에 따른 NaOH 혼합액 내의 silica의 농도를 나타내었다.

Fig. 3.13. 염 혼합액 의 dissolution time에 한 silica 농도

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첫 번째 혼합액에서의 잔류물질은 고온 질산혼합액에 침 시킨다. 이때의

정농도는 최소 2 wt%이상으로 유지하며, 최 농도는 5 wt%이다. 질산

혼합액 역시 끓는 이상으로 유지시켜야 하며 그때의 농도는 103℃이다. 두

번째 혼합용액 내의 Ca와 Mg의 농도가 평형을 이룰 때 까지 고온으로 유지

시켜 다(약 96시간).

Fig. 3.14에서는 시간에 한 산성용액 내 Ca와 Mg의 농도를 나타내었

다. 본 연구의 요한 특징은 고온의 강염기에 사용한 혼합물을 이후 고온,

강산 혼합 용액에 반응시킨다는 이다. 강염기는 silica-fiber를 gel형태로

침 시키며, 강산은 형성된 gel을 분해한다. 이러한 과정 이후에 solution은

vitrification stream에 포함되도록 하여 반 구 으로 형성되는 유리체로서

형성되도록 한다. 특히 엄격한 규제로 조 되어야 하는 fiberglass의 경우 장

기간 안정 으로 유지가 가능하도록 해야 한다. 부가 으로 분해되는 섬유를

vitrification system으로 주입하기 해 원래 input되는 물질과의 균형을 맞

추기 한 pH를 조 한다. 5 wt%의 NaOH 혼합용액 을 첨가하며, 4시간 동

안 충분히 셔 pH를 바람직한 수 으로 증가시킨다. 한 혼합 용액의 온

도 한 끓는 이상 유지시킨다.

Fig. 3.14. 산성 혼합액 의 sissolution time에 한 Ca, Mg 농도

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만약 섬유가 HEME와 HEPA 필터의 부분이라면, 속 임은 혼합 용

액으로부터 제거되고 물로 세척되어야한다. Cesium-137과 strontium-90, 그

리고 transuranic 폐기물은 분해된 silica fiber에 포함되어 vitrification

system melter로 보내어진다.

이 보고서에서는 이 개발을 기본으로 아래의 첨부된 사항들에 하여 더

욱 하게 개발 당시의 변화와 안들에 하여 나타내었다. 본 연구의 특

징은 다음과 같다.

∙ silical-rich fiber에 한 분해 방법과 각각의 step

∙ 첫 번째 침 단계에서의 NaOH의 농도

∙ 두 번째 침 단계에서의 질산 혼합액의 농도

∙ 각 step에서의 heating 온도와 유지 시간

∙ 침 단계 이후의 잔류물질의 pH 조 등의 운 과정에서의 항목들에

해서 표 하 다.

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3.8. HF Dissolution of HEPA filters [3.8]

본 공정은 Idaho Chemical Processing Plant(ICPP)에서 연구되었던 TRU

유해성 물질들을 포함하는 방사성 입자를 함유한 HEPA 필터를 처리하는

공정이다. 본 공정은 3~4단계를 거쳐 HEPA 필터를 처리함으로서 처분을

한 기 을 만족하기 해 사용한다. 본 공정의 첫 번째 단계는 HEPA 필

터를 550℃에서 3시간 동안 가열하여 필터의 실리콘 유리 메디아를 강한 힘

으로 결합시키는 목 의 착제를 휘발 시킨다. 두 번째 단계에서는 질산에

처음으로 leaching한 후 HF로 용해시킨다. 분해는 다음과 같은 사항들이 일

어나지 않도록 하기 해 불소 실리콘 비를 7/1로 한다.

∙ 여분의 반응하지 않는 HF(free HF) 발생

∙ 비용해성 불소 염분 발생

∙ free HF 혼합물을 형성하기 한 과잉의 알루미늄 트 이트의 필요

최종 으로 free HF는 알루미늄 니트 이트와 0.2몰 농도와 0.4몰 농도에서

complex를 형성한다. 본 공정에서 발생된 용액은 스테인리스에 약간의 부식

성을 갖고 있으며, 유동층공정의 500℃에서 고 액체폐기물에서 고

고체폐기물로 환된다. 스테인리스 스틸 HEPA 필터 하우징은 비유해성

방사능 폐기물로서 감용 처분된다.

3.8.1 개요

HEPA 필터는 ICPP의 모든 배기가스 처리 시스템에서 방사능 유해성 입

자들이 환경으로 유출되는 것을 막기 해 설치된다. 특정 배기가스는 다단

의 HEPA 필터를 통해 처리된다. 배기가스 정화 과정에서 HEPA 필터는 방

사능 유해성(카드뮴, 크롬, 수은 등) 입자들로 오염되게 된다. 필터 내에

는 방사능과 유해성을 동시에 갖고 있어 복합 유해 혼합 폐기물로서 간주된

다. 재 이러한 형태의 폐기물을 처리할 수 있는 시설은 존재하지 않는다.

필터는 최종 처분을 해 RCRA 처분 기 한계 이하로 이러한 유해 입자들

을 제거 후 최소화하기 한 화학 처리가 반드시 필요하다.

ICPP는 많은 분야의 배기가스 시스템에서 다양한 크기, 형태 메디아 종

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류 등의 많은 양의 필터를 발생시키고 있다. 필터 크기, 형태, 메디아 종류

등에 따른 독립 인 처리가 필요함에 따라서 처리 공정이 복잡해졌다.

ICPP에서는 폐 필터의 처리를 한 공정의 개발이 시작되었고, HF acid 용

해 공정 이외에도 많은 공정들이 평가되었다. 이러한 공정들에는 기계

punching에 의한 하우징과 메디아의 기계 분리, 체 필터 상의 압축,

체 필터의 용융, 방사능 유해물질을 용출하기 한 용출 방법 등이 포

함된다. 용출방법은 필터를 처리하는 데 보다 빠르게 수행될 수 있는 공정으

로서 특히 HF에 의한 용출방법은 바람직한 선택사항으로서 고려될 수 있다.

용출은 간 처리 방법으로서 사용될 수 있을 것이다. 본 Hydrofluoric Acid

Dissolution Process는 기존 시설에 약간의 수정을 가함으로서 사용할 수 있

다. 용출공정은 ICPP에서 발생되는 다양한 필터들에 한 처리가 가능함에

따라 간처리로서 하다. 필터의 특성 한 처리공정 만큼이나 복잡하

다. 이러한 필터들은 높은 NOx농도와 높은 기체유동에 견딜 수 있도록 설계

되어있다. 메디아의 구성성분들은 부분의 산에 견딜 수 있도록 oxide 형태

로 되어있다. 필터는 부식성 환경에서 견딜 수 있도록 설계되어 있어 이러한

내구성으로 인하여 처분을 목 으로 처리하는 데 어려움이 따른다. 불화수소

산 용해 공정은 ICPP에서 발생되는 HEPA 필터를 처리하는 데 바람직한 공

정이다. 본 공정은 매우 다양한 HEPA 필터를 처리할 수 있고 내구성의 필

터 메디아 내 방사능 유해성 오염물질을 충분히 처리할 수 있다.

3.8.2 실험

① Baking, Leaching/Dissolution, and Complexing Tests

실험실 규모의 실험에서는 불화수소산 용해 공정의 선택 개발하기

한 목 으로 비방사능, 비유해성 필터를 상으로 수행하 다. 메디아 시

료는 제한된 공기 상태에서 Lindenberg 오 을 이용하여 다양한 온도와 시

간에서 실험함으로서 유기 착제를 휘발시켜 한 시간과 온도를 결정하

기 한 실험을 수행하 다. 우선 무게를 측정한 메디아 시료를 2~12M HF

에 용해시켰다. 용해 이후 용해되지 않은 고형 입자에 해서는 여과, 건조

과정 이후 무게를 측정하여 용해 효율을 계산하 다. 용해 이 에 무게를 측

정한 특정 시료에 해서는 80℃에서 질산 는 질산/황산 용액에 용출을 시

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킴으로서 잔류하는 유기 착제를 제거하 다. 반응하지 않은 HF는 2.2M의

알루미늄 니트 이트와 합성시켰다. 착물화는 티타늄 극을 사용하여 free

HF를 평형상태에서 측정함으로서 결정하 다.

② 티타늄 극

알루미늄 니트 이트와의 착물화 과정 동안 반응하지 않은 HF의 농도

는 류 으로 티타늄 극을 사용하 다. 극은 HF 농도를 알고 있는 상

태의 HF/HNO3 용액으로 calibration을 실시하 다. 용해된 필터 메디아 용액

은 calibrate된 티타늄 극을 사용하여 알루미늄 니트 이트로 정된다. 용

액은 안정도(실리카 겔 형성)를 실험하기 해 0.01~0.03몰 범 의 free HF

와 착물화된다. 앞의 범 의 HF 농도에서 용액은 스테인리스 탱크(1mil per

yr)에서 은 부식율을 갖는다. 상되는 HEPA 필터 주입 용액은 12M HF

용액 1.5L에 500 g의 메디아를 용해시켜 얻는다. 메디아는 용해 이 에 가열

용출을 실시하지 않았다. 본 실험에서는 불소 실리콘 비를 12:1로 하

다. 본 실험에서는 거의 모든 용액이 알루미늄 니트 이트와 실리카 겔을

형성하기 때문에 소결공정을 한 최악의 로우쉬트로 가정하 다. 한 높

은 불소-실리콘 몰 비는 용액이 비용해성 불화 침 물을 형성한다. 용해 이

에 메디아가 가열되지 않기 때문에 부분의 유기 착 섬유와 비용해된

메디아에서 고체 입자 발생의 문제가 일어난다.

3.8.3 실험결과 토의

① Baking

용해 이 의 메디아에 한 가열은 메디아와 결합된 유기 착제를

발시키기 한 목 으로 수행된다. 유기 착제는 폴리아미드 수지로서 운

과정에서 내산성과 충분한 강도를 가짐으로서 메디아가 유실되지 않고 원형

태로 있도록 하는 역할을 한다. 이러한 유기 착제는 500℃ 이상에서 승화되

어 메디아에서 쉽게 분리된다. 실제 으로 유기 착제가 소각 등에 의해 승

화되었을 때 냉각 표면상에서 plate-out 되는 형상에 한 추가 인 연구가

필요하다. 550℃에서 3시간 동안 메디아는 99.9%의 유기 착제가 휘발된다.

550℃에서 폐 상태에서 가열하여 200℃까지 오 을 폐상태로 유지한다.

용해 이 에 메디아를 가열하여 용해 이후 37%까지(7/1 F/Si 비율과 2몰

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HF를 사용하 을 때 17%로부터) 감소시킬 수 있다.

② Leaching/Dissolution

두 가지 이유로 필터메디아를 산용액에 용출시킨다. 유기 착제를 제

거하기 한 가열의 체방법으로서 HF에 비용해성인 물질의 제거하기

한 방법으로 용출함으로서 메디아 분해에 한 용출의 향을 살펴보기

하여 가열 메디아 용해에 한 향을 알아보기 이 에 6몰의 질산에 필터

를 용출시킨다. 그러나 만약 6몰 질산과 1몰 황산 용액에 용출되었을 때는

용해율에 있어 격한 변화가 발생된다. 충분한 용액이 모든 메디아와 충분

한 을 가질 경우 약 10 만에 필터 메디아가 분해된다. 용해 이 에 질

산에 용출된 메디아는 18분 동안 용해된다. 황산 농도를 1몰에서 0.25몰로

감소시킬 비용해성 물질이 증가하게 된다. 황산/질산용액으로 필터를 용출시

켰을 때 유기 착 수지를 분해하는 황산의 산화력으로 인하여 보다 빨리

용해되는 것으로 단된다. 그러나 황산으로서 99.9%의 제거율을 갖는 가열

과정을 체하여 비용해성 물질을 제거하는 것은 바람직하지 않다. 한 황

산을 사용함으로서 액체 폐기물의 양을 증가시키고 스테인리스 스틸 장탱

크의 부식을 발생시키는 문제가 발생된다. 황산에 용출 후 메디아를 용해한

다음의 비용해성 잔류물과 질산만을 사용하여 용출 후 잔류하는 비용해성

잔류물은 다르다. 질산/황산 용출 후의 비용해성 유기 착제는 고른 상태의

0.25“ 길이에 0.0007” 직경의 형태를 취한다. 이러한 섬유들은 HF에 메디아

를 용해시키기 이 에 3시간 동안 550℃의 가열과정을 거침으로서 제거된다.

황산 용출 이후의 비용해성 잔류물은 빠른 침 시간과 은 양의 부피를 차

지하고 질산 용출 이후의 잔류물은 느린 침 시간과 큰 부피를 차지하게 된

다.

처리로 가열하지 않은 메디아에서 HF 몰농도의 증가에 따른 용해 이

후 비용해성 잔류물의 증가를 나타내었다. 메디아 용해 이후 잔류하는 고형

잔류물의 양에 한 HF의 몰농도는 F/Si 몰비를 12.5로 유지하여 결정된다.

HF 농도가 감소함에 따라 비용해성 불화염의 형성이 감소된다. 이러한 염의

생성은 F/Si 몰 비를 7로 하여 감소시킬 수 있었다. 처리로 가열하지 않은

필터에서 낮은 HF 농도에서의 메디아 용해는 많은 시간이 걸렸으나 비용해

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성 고형물질이 상당히 감소하 다. HF에서의 HEPA 필터 용해는 발열 공정

이다. HF에서의 SiO2 용해의 기본 엔탈피는 32.6 kcal/mole이었다. HEPA 필

터 용해에 따라 발생하는 열을 측정하 다. 메디아의 80%를 차지하는 SiO2

(분석결과 75~85%)로 인하여 발생 열은 0.43 kcal/gram media 다. 세 개

의 다른 농도의 HF에 5 g의 메디아를 용해시키고 그 결과 발생되는 열을

칼로리미터로 측정하 다. 엔탈피 산정결과 용액의 비열은 1 cal/g․℃,비

은 1로 하여 값을 얻었다. Table 3에서는 칼로리로 산정한 측정값 결과를 나

타내었다. 결과를 통해 은 농도의 HF 용매를 사용하 을 때 비용해성 고

형물질의 양을 감소시키는 데 효과 인 것으로 나타났다. 2 몰의 HF를 사용

하 을 때 같은 F/Si 몰 비에서의 필터 용해 시 보다 많은 용액을 사용하

다. 이러한 희석을 통하여 발열량을 감소시켜 용해 과정동안 단지 8℃의 온

도만을 상승시켰다. 열이 희석되어 배기가스 시스템 필요성이 상당히 어들

었다. HF 용해는 용액이 한 시간 동안 70℃에서 가열되기 이 에 측정된 실

온에서 수행될 수 있고 부분의 HF가 용액 내에서 사용되고 실리콘과 결

합한다. 약 0.1몰의 free HF의 증기압은 매우 낮고 증기의 상당량에 있어서

응축기를 통과하지는 않는다. 따라서 배기가스 시스템에서는 콘덴서에서 HF

증기를 제거하기 때문에 용액 스크러버가 필요하지는 않았다. F/Si 몰 비,

용해 온도, 가열 단계에 따른 용해 이후 잔류하는 UDS % 은 상온에서부터

70℃까지 용해 온도를 증가시킬 때 F/Si 몰비를 12.5~7로 감소시킴에 따른

향을 나타냈으며, 메디아의 처리 가열로 UDS는 61% 감소하 다.

③ Complexing

HF 산 시스템에서는 HF가 상당한 양으로 포함되어 있어 일반 인 용

기 재질로 사용되는 스테인리스 스틸에 상당한 부식성을 나타내므로 특별한

용기를 제작해야 한다. 처음에 ICPP에서는 스테인리스 스틸 용기와 이송라

인을 사용하 다. 이러한 HF에 견딜 수 있는 재질로서 HF 혼합 과정에서

부식성이 없거나 최소한의 부식성을 가지고 있어야 한다. 혼합과정은 용액

잉여 HF와 알루미늄과의 결합을 유도하기 해 알루미늄 니트래이트를

주입하게 된다. 일단 평형 상태에서 free HF가 착물화 되면 농도는 0.04몰

이하가 되고, 긴 기간 동안 스테인리스 스틸 탱크에서 부식 농도가 아닌 상

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태로 장된다. 이러한 HF를 착물화 하는 공정에서의 부작용은 실리카 겔이

형성되기 때문에 추가 으로 착물화되지 않으며 스테인리스 스틸 용기 내

하향류에서 추가 으로 착물화되지 않고 과잉의 부식을 발생시킬 수 있기

때문이다. 앞에서 언 된 티타늄 극은 착물형성 과정을 측정하기 해 사

용된다. ICPP에서는 최근에 티타늄 극센서로 실시간 HF의 농도를 측정하

고 한 HF 착물화가 이루어질 수 있도록 하기 한 기술을 개발하 다.

반응하지 않은 HF가 충분히 착물을 형성하 을 때 실리카겔이 형성된다. 소

량의 실리카겔은 유동화 능력을 감소시켜 이송 시 문제 을 야기한다. HF

내에서의 실리카 메디아의 용해는 식 (1)과 같이 이루어진다.

SiO2 + 6HF = H2SiF6 + 2H2O (1)

식 (1)의 평형상수는 2.4E7이었다. free HF의 농도를 0.01몰 이하일 때도

의 반응을 일으키는 데는 충분하다. 생성된 실리카 겔은 용액의 성을 증

가시켜 장탱크로 이송 시 이송능력을 감시키고, 스 이 노즐에서의 막

힘 상을 발생시키는 데, 공정 운 상 이러한 겔 형태로 변화하는 것을 방

지하는 것이 요하다. 식 (2)에는 알루미늄 니트 이트가 첨가될 때의 평형

계식을 나타내었다. 알루미늄은 실리카만큼 F와 착물을 형성하는 능력이

높지 않고 연속 인 주입을 통한 불소와의 당량 조 을 통해 착물화가 진행

된다. 0.5몰의 free HF와 착물을 형성하기 해서는 0.08~0.1몰의 알루미늄

이 필요하다. 이미 언 된 바와 같이 free HF 착물을 포집하기 한 최선의

방법으로 티타늄 극 기술을 사용한다.

HF + Al(NO3)3 ↔ AlF(NO3)2 + HNO3 (2)

불소의 착물화는 Al(NO3)3에만 국한되는 것은 아니며 HF와 반응하여

착물을 형성하는 특정물질들은 불소 착물화 agent로서 사용가능하다.

F/Si 몰비가 12.5일 경우 상당한 free HF가 용액 내 존재하게 되며 착

물을 형성한다. 상당량의 알루미늄 니트 이트가 주입되어야 사실상 용액이

부식성을 띄지 않게 된다. 이러한 알루미늄 니트래이트 첨가를 통해 소결상

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태로서 고 방사능 물질을 장할 수 있도록 하는 데 한 어려움이 있

다. 한 이러한 agent 주입량의 증가로 인해 공정비용이 매우 증가하게 된

다. 반면에 F/Si 몰 비를 7로 조 하 을 때 용해 이후 잔류하는 free HF가

감소하게 되어 그에 따른 알루미늄의 요구량도 감소하게 된다. Fig. 3에서는

HF 착물화의 정범 를 나타내었다. 용해공정에서 Al(NO3)3를 첨가하기

이 에 7:1 F:Si 몰비에서 용해 성생물에 의한 자체 으로 착물화가 발생되

며 이때의 free HF의 농도는 0.1M이었다. 이러한 낮은 free HF 농도를 갖는

용액은 스테인리스 스틸 용기에서도 짧은 기간 장하는 데 안 성에 문제

는 없다. 하지만 30~50년 간 장이 가능한 부식율을 보이도록 착물화 과정

이 필요하다. 알루미늄은 약한 착물 형성제로서 알루미늄 니트 이트가 첨가

됨과 함께 free HF의 몰농도도 천천히 변화한다. HF의 농도를 기 이하로

낮추기 해서는 상당히 많은 양의 알루미늄이 요구되었다.

④ Calcination

Hydrofluoric Acid Dissolution Process의 요 인자는 ICPP 폐기물

장 처리시설을 간소화 하는 것이다. 장용량 감소에 해서는 이미 연구

되어졌다. ICPP에서는 고 방사능 액체 폐기물을 소결 공정을 통해 고체

폐기물로서 환하고자 하 다. 본 공정은 500℃ 수분을 증발시키고 잔류하

는 비휘발성 물질을 고형 입자로 변화하기 한 유동상 공정이다. 소결은 환

경 으로 안 한 폐기물 형태로 만들고 형 으로 7의 감용율을 얻을 수

있는 바람직한 폐기물 처리 공정이다. 소결공정 에 ICPP에서 발생되는 성

상의 폐기물들과 HFPA 필터를 혼합하여 10 cm 경의 Calciner Pilot Plant

를 사용하여 실험하 다. 소결을 한 혼합 폐기물은 한 임시 장을

해서 바람직한 공정을 채택하여 수행되었다. 모의실험에 사용된 HEPA 필터

주입 용액은 다음의 세 가지 이유로 최악의 상황을 고려하여 만들어졌다.

첫 번째로 필터가 용해 가열되지 않아 유기 착제가 그 로 남아

있고 많은 양의 비용해성 고형물질들을 생성하게 되는 상황

두 번째, 불소-실리콘 비를 12로 하여 필터 내에서 침 성 불화 염을 생

성할 수 있고, 주입용액에서도 비용해성 고형물이 포함되어져 있을 때,

세 번째, free HF가 몰비가 2인 F/Al과 거의 혼합되고 따라서 상당량

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의 실리카 겔을 형성할 때

이러한 장애물이 있을 때에도 용액은 성공 으로 10 cm 경의 소결로

일롯 랜트에서 소결되었다. 이러한 소결 시험을 통해서 문제 시 되는 침

물과 겔 형태의 물질들을 제거하려는 목 의 본 보고서에서 논의됨으로서

HEPA 필터 처리 공정도를 선택할 수 있었다. 소결 시험은 과거에는 성공

으로 소결되지 않았던 혼합비를 사용하 고 이는 연구 과정에서 매우 요

하 다. ICPP에서는 HEPA 필터 용해용액 이외에 세 가지 다른 범 의 폐기

물을 가지고 있었다. 알루미늄 베이스 폐기물, 불소 베이스 폐기물, 나트륨

폐기물이 그것이다. 나트륨 폐기물은 운 과정과 제염 과정에서 발생된다.

불소 폐기물은 지르코늄 연료 용해과정에서 발생된다. 한 알루미늄 폐기물

은 알루미늄 연료의 용해 우라늄 추출 과정에서 발생된다. ICPP에서의

최선의 처리 방법은 나트륨 폐기물을 불소 폐기물과 혼합하여 소결하는 것

이다. 성공 으로 소결되기 한 최 혼합 부피 비는 5.5불소 폐기물에 1나

트륨 폐기물을 혼합 소결하는 것이었다. 문제 은 부피비를 용하기에 나트

륨 폐기물이 발생되는 것에 비하여 불소 폐기물의 발생이 늦다는 이다. 이

에 따라 나트륨 폐기물의 양이 증가하게 된다.

⑤ Conclusion

HEPA 필터 처분을 한 처리 공정이 개발되었다. 본 공정에는 다음과

같은 개별 공정을 포함한다.

- 필터 용해 이 에 유기 착제를 제거하기 해 550℃에서 3시간 가

열한다.

- HF에 불용성인 입자들이 존재할 경우 6몰의 질산에 한 시간 동안

용출 시킨다.

만약 수은과 같은 휘발성 속이 포함될 경우에는 가열 단계 이 에

용출을 실시한다. 그러나 더욱 한 처리 단계는 반드시 개발되어야 할 것

이다.

- F/Si 몰비를 7로 하여 2몰의 HF에 필터 메디아를 용해시킨다.

- 반응되지 않은 HF를 충분량의 알루미늄 니트 이트와 결합시켜 HF

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몰 농도를 0.02~0.04몰 까지 감소시킨다.

최 가열된 메디아의 약 90% 정도는 첫 번째 HF 용해 과정에서 용해

된다. 잔류하는 10%의 경우 연속 인 용해를 통해 용해됨으로써 100% 용해

결과를 얻을 수 있다. 최종 혼합 용액은 ICPP 공정 장비들에 해 최소한의

부식성을 갖고 30~50년 이상의 임시 장에 하 다. 이러한 혼합 용액

은 ICPP의 폐기물 처리공정을 거쳐 감용된다. 메디아 용해액인 HF는 HEPA

필터 하우징으로 사용되는 스테인리스 스틸을 부식시킬 것으로 상된다. 이

로 인해 기 에 합하도록 필터 하우징의 오염 를 감소시킬 것으로

상된다. 규모 필터(2“×2”×1“)는 HF 산 용해 공정을 통해 하루당 3~6개를

처리할 수 있다. 소결 시험에서는 하루당 36개의 필터가 실규모의 소결로에

서 소결될 수 있다는 것을 알 수 있었다. 규모 필터(2"×2"×1")당 90L의 액

체 폐기물이 발생될 것으로 산정되었다. 소결과정에 의한 일반 인 액체 폐

기물의 감용율은 7이다. 그러나 일반 으로 소결되는 액체 폐기물에 비하여

HEPA 공정 용액은 도가 낮아 감용율이 12까지 가능하 다. 게다가 HF

산 용해 공정에 의한 체 폐기물 감용율은 15 다. 스테인리스 스틸 하우징

은 압축에 의해 방사능 폐기물로서 감용될 수 있었다.

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3.9. Dissolution Process for Contaminated Fiberglass Filters [3.9]

3.9.1 개요

유리섬유로 만들어진 HEME와 HEPA 필터는 용융 원료 주입 비과정

과 Defense Waste Processing Facility(DWPF)에서의 고 방사능 폐기물

의 유리화 과정에서 발생하는 증발가스로부터 입자상 물질을 제거하기 해

Savannah River Site(SRS)에서 사용될 것이다. 이러한 필터들은 높은 수

의 방사능종과 다양한 고온 유기 복합체로 오염될 것이다. 따라서 Savannah

River Technology Center(SRTC)에서는 폐 필터를 분해하여 잔해를 수시

인 유리화를 한 HLW탱크로 재순환시킬 수 있다. 이 공정은 스테인리스

스틸로 만들어진 체 형태의 임에 보 하는 동안 NaOH, HNO3, NaOH을

이용해 필터를 연속 으로 끓여주는 과정을 포함한다. 삼단계 방법을 사용한

Cicero(1992)는 세 가지 크기로 분류하여 당히 폐색된 HEME, HEPA 필터

의 분해를 연구하 다. Cicero는 삼단계 방법은 1인치 큐 의 폐색된 HEME

의 분해에는 효과 이었으나, 3,6인치 큐 의 폐색된 HEPA, HEME에는 다

소 낮은 제거효율을 보 다. 그럼에도 불구하고 모든 경우에서 부분 분해는

이루어졌고, 이 때 충분한 시약의 주입이 필요하다. 불완 분해 문제는 극

복될 수 있을 것이다. 게다가, Ritter(1993)은 처리 공정이 원형 조건과 매우

유사한 상황에서 운 될 때, 오직 삼 단계 공정 일 단계(부식성) 탱크로

역류될 수 있는 용해성 잔류물이 HEME에서 감소할 수 있도록 하기 해

필요하나 분해 공정에서의 시료 주입 원칙 등 여 히 많은 운 설계의 과

제들이 남아있다.

Qureshi와 Strege 1단계 분해 공정을 다단계의 1/5 규모의 일럿 운 을

수행하 다. 운 기간 동안, 거의 원형 조건과 유사한 상태에서 HEPA,

HEME의 새 시료와 오염된 시료의 분해는 모두 성공 으로 증명되었다. 그

러나 2번째 단계 공정에서 필터의 화학 처리, 본체에서 별도로 분리되어

처리된 물질의 기계 부식을 다음과 같은 것을 확인하 다.

화학 처리는 끓는 조건에서 5 wt%의 NaOH 용액에서 발생하며, 기계

부식은 water spray ring에서 발생되었다. Qureshe와 Strege(1994)는 1단계

공정이 66%의 분해 시간의 감소, 질산 등 약품 주입의 상당한 감소, 3단계

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공법의 부식 단계의 제거 등을 입증하 다. 그러나 Ritter에 의해 수행된 연

구를 검증하고, 공정 수행에 있어 가장 요한 처리 라미터의 향을 결정

하기 해 추가 인 Bench 규모의 연구가 필요하다. 재 이 연구를 진행

이다.

이 보고서의 목 은 Ritter에 의해 수행되어진 1단계 분해 공정에 한 최

연구의 일부분을 실증하는 것이다. Integrated DWPF Menter(IDMS)의

오 가스 막처리 시스템에서 사용된 폐색된 HEME 샘 의 분해를 목 으로

여섯 개의 Bench 스 일 실험 결과가 보고되었다. 필터 포장 도, 회 바

스켓 시료주입에 한 공기의 주입, 그리고 분산제로서의 Triton X-405의

첨가 등의 최 향이 보고되었다.

3.9.2 실험

HEPA, HEME 필터는 메쉬로 구성된 스테인리스 재질의 틀 내의 붕규산

염 유리섬유로 구성되었다. HEPA필터의 섬유 공극은 0.33~10 micron이고

HEME 섬유 공극은 7~80 micron이다. HEME는 여러 구성물질로 이루어지

지 않은 반면, HEPA는 Yellow flue, polyurethane foam, solid urethane 등

여러 물질로 구성되어졌다. HEME의 bulk density는 0.192 g/cm3이며,

HEPA의 bulk density는 알려지지 않았다. 비오염된 그리고 비유기 으로 폐

색된 HEPA, HEME 필터의 구성은 Cicero(1992)와 Ritter(1993)의 연구에 나

타났다. 구성은 비오염 상태와 유사하지만, IDMS 내의 그들 각각의 치 때

문에 폐색되었을 때와는 히 다르다. HEPA는 Cr, Fe, K, Li, Na, Ni, Cl,

NO3, SO4이 감지될 수 있을 정도의 양으로 폐색되어졌다(Jantzen,1991). NO3

를 제외하고 폐색된 HEME의 구성은 비오염된 HEME의 구성과는 약간 다

르다. 그러나, HEME의 섬유는 폐색된 HEME 섬유는 미정량의 끓는 이 높

은 유기물질로 코 되어있다. HEPA 필터의 상당량을 차지하는 여섯 물질의

농도는 Si>Na>B>Al>Ba>Zn 의 순서로 감소한다. HEME의 순서도 Ba, Zn

의 순서에 각각 Ca, Mg로 체할 때 같은 순서로 감소한다. 아래의 결과는

Si와 Al 그리고 Ca와 Mg에 의해 나타나는 경향에 기 한다. 분해는 5 wt%

NaOH용액이 사용되므로 Na는 제외된다. 그리고 모든 경우에서 B는 Si와

Al에 의해 나타나는 경향을 따라간다.

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4L 스테인리스 스틸 용기는 분해 반응조로 사용된다. 반응조는 두 개의

스테인리스 스틸 고리에 의해 지지되는 규격 4공 유리 덮개로 덮 진다. 유

리 덮개와 지지 고리는 네 개의 표 규격 1.5in C-clamp 에 맞춰 설치한다.

그리고 고리와 덮개를 지지하기 해 반응조 사이의 을 해 테 론

이 사용된다. 반응조는 유리솜으로 연되고, 끓는 조건을 유지하기 한 가

열 의 상부에 치한다. 온도 조 계는 끓는 이하의 조건에서 반응조의

온도를 조 한다. 오 가스 증발구와 유리 압축기는 반응기의 상부에 치시

키고, 총 역류량 이하로 시스템을 운 하도록 한다. 압축기는 10℃이하로 냉

각 수조를 재순환함으로써 냉각된다. 조 된 공기 분사는 질량 흐름 조 장

치와 4in 구경의 스테인리스 분사 을 경유하여 반응조로 공 된다. 열 개의

0.0625 in 구멍은 시스템으로 시료를 주입하기 해 분사구 속으로 뚫는다.

이 설계는 원래 실 규모 설계와 유사하지만 꼭 필요한 것은 아니다. 게다가.

시료주인은 특별히 제작된 스테인리스 스틸 바스켓 시료주입기를 사용한다.

이 바스켓 시료주입기는 반응기 내에서 필터 시료를 추가 으로 혼합시키기

해 일분 당 수회의 주기로 회 한다. 액체 시료는 반응조로부터

closed-loop 재순환 시스템을 사용하여 회수된다. 이 시스템은 연동펌 , 두

개의 반응조 토출 , Viton의 재질, 그리고 삼방 스테인리스 스틸 밸 로

구성된다. 한 개의 토출 은 용기로부터 액체를 제거하기 해 하부에 치

시키고, 다른 한 개는 용기는 용기에서 용액을 회수하기 해 상부에 치시

킨다. 3방향 밸 는 시료 유출부에서 반응조로 흐름을 변환시키는 역할을 한

다. 시료는 30 ml PE병에 하여 수집한다. 이 연구에서는 환약 형태의 9

7~98 wt% NaOH, 질산 78 wt%, de-ionized water, Triton X-405와 폐색된

HEME 필터, NaOH와 Demi water가 사용된다. 질산은 분석을 해 시료를

산성화시키기 해 사용된다. Triton X-405는 분산재로서 한 번의 실험에

사용된다. 폐색된 HEME 필터 샘 은 IDMS 시설에서 많은 운 을 거친

일럿 규모의 HEME에서 얻어진다. 용매의 부피, HEME 샘 의 크기, 공기

분사율은 실규모의 설계 데이터에 의해 결정된다. 규모를 결정하는 데 사용

되는 인자는 HEME mass로의 용액 mass의 비율이다. 이 비율의 범 는 비

오염, 건조 HEME로 가정했을 때의 측정 범 와 직 으로 상응하는

Bench 규모로 본다. IDMS HEME로부터 제거된 시료는 1 in 넓이와 0.25 in

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두께의 유리섬유 1~2 ft로 구성된다. 몇몇 시료는 IDMS HEME의 최외곽

층에서 얻어지고, 고비등 유기물질로 심각하게 폐색된 것으로 간주된다. 이

외의 시료들은 IDMS HEME의 내부에서 얻어지며 알맞게 폐색된 것으로 간

주된다. 실 규모 설계 데이터에 의하면, 5 wt% NaOH 용액의 질량 당 당

한 물질의 양에 상당하는 략 1×1×0.25 in의 세 개의 pillow에 의해 결정된

다. 이 때 세 개의 pillow는 비오염 건조 무게가 4.6~5.6 g이다. 33 pillow는

심각하게 폐색된 IDMS HEME와 당히 폐색된 IDMS HEME를 잘라서 만

든다. 18개의 pillow는 각각 3개로 구성된 6세트의 실험을 한다. 다양한 실험

들은 그 이외의 pillow 몇 개를 선정하여 실시한다. 여섯 실험을 해 선

택된 HEME 시료들은 세 개의 느슨한 필로우처럼 몇몇 실험에 사용된다. 다

른 실험들에서 세 개의 필로우는 실제 HEME의 포집 도를 재생하기 해

철사로 묶고 실린더 모양으로 한다. 심각하게 폐색된 pillow 세트는 히

폐색된 세트에 비해 각각 15~9 g과 5~9 g으로서 매우 많은 무게가 나간다

는 것을 알 수 있다. 이 과된 무게는 부분 수분에 의한 것이다. 한 개의

히 폐색된 pillow는 데시 이터에서 2일 동안의 건조기간을 거친다. 건

조 량은 1.65 g으로서 세 개의 pillow의 무개는 략 4.95 g이었다. 게다가

세 개의 심각하게 폐색된 pillow는 데시 이터에서 6.5일 간 건조시킨다. 습

윤 량은 18.82 g이고 건조 량은 5.83 g이다. 따라서 13 g의 수분이 제거

된다. 더욱 요하게, 이 실험에서 유기물의 변화는 측정된 범 의 4.6~5.6

g에 근거하여 0.23~1.23 g으로 나타났다. 이것은 HEME 시료의 5~25 % 사

이에서 건조 혹은 세척 량으로 단된다.

3.9.3 결과 고찰

One-step dissolution process에 의해 여섯 개의 HEME dissolution 실험

이 수행되었다. 여섯 실험 결과 Si와 Al(HEME 내 가장 풍부한 속)이 지

속 인 NaOH와의 반응으로 추출되는 것을 나타내는 일반 경향을 보 다.

그리고 형성된 물질을 5 wt%의 NaOH 용액에 용해성을 나타내는 것으로 나

타났다. HEME에 과량 포함된 다른 속물질인 Ca와 Mg는 5 wt%의

NaOH에 난용성 물질을 형성하는 것으로 나타났다. 이들 형성물질은 시료

내에서 진흙과 같은 지속성 있는 반 고형체를 형성한다. Na 한 이러한 형

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태를 취할 것이다. 이들 형성물은 어떤 실험들에 의해 쉽게 분리 될 수 있으

나 사 에 Si와 Al이 제거되어야 한다. ( 다른 실험의 경우 보다 고형화된

시료의 주입이나 분산된 시료의 주입으로서 분리될 수 있다.) 이러한 결과들

은 One-step dissolution process 에 한 pilot-scale 연구에서 얻어진 일반

화된 결과이다. 그 연구에서는 두 단계의 dissolution process를 알아보았고

첫 번째 단계에서는 NaOH를 사용한 화학 소화를 다루었다. 이 연구 결과

이러한 첫 번째 단계에서는 시료에서부터 Si, Al을 제거하는 것이 필요하다.

두 번째 단계에서는 임으로부터 제거된 소화 물질의 기계 부식에

해 알아보았으며, 연구 결과 불용성의 Ca, Mg 형성물질을 분리 제거하는 것

이 필요할 것으로 나타났다. 이들 기 결과는 필터의 포장 도, 혼합을

한 basket 시료주입의 회 결정법에 한 공기 분사, 울링, 분산제로서의

Triton W-405의 첨가 등에 향을 받는다. 필터의 포장 도는 dissolution

의 시간에 의해 증가된다. 심각하게 울링된 HEME의 시료는 wire wrap

된 높은 포장 도를 갖는 시료에 비하여 쉽게 분리가 가능하 다. 불용성의

Ca. Mg(Na) 결합물은 높은 끓는 을 갖는 유기 물질의 존재 하에 쉽게 분

리되지 않는다. 한 어떤 종류의 기계 시료 주입의 경우 Ca, Mg, Na 결

합물질을 쇄 분리할 필요가 있다. 이 연구에서는 pilot scale의 연구 시

basket agitator가 효과 이고, 간단한 process water spray ring이 개발되었

으며 효과 인 것으로 나타났다. Triton X-405는 더욱 고형화된 Ca, Mg,

Na 결합물을 쉽게 분리할 수 있는 효과를 나타내는 것으로 나타났다.

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3.10 Decontamination of HEPA filters [3.10]

오랜 기간의 루토늄 처리 경험을 갖고 있는 Mound Laboratory는 150

kg의 루토늄-238을 회수하 다. 이러한 많은 물질들은 HEPA 필터와 슬러

지, 슬래그 등의 이차 폐기물로 회수되어왔다. Mound의 HEPA 필터의 비오

염화를 한 질산 추출 공정은 Nuclear Fuel Cycle으로부터 필터를 처리하

기 하여 이 로젝트에서 개선되고 수정될 것이다. 지난 분기의 노력들은

선택 산농도와 선택 분해 온도에 한 연구에 포함된 질산 내 루토늄

의 분해 변수를 결정하는 방향으로 한다.

오염된 HEPA 필터의 메디아는 입자 필터 메디아와 PuO2 분말을 혼합함

으로써 비된다. 그 결과 혼합물은 비된 메디아 1 cm3 당 약 0.2 curi

(11 mg)의 Pu-238을 포함한다. 비된 혼합물의 소량(~3g)을 정농도의

질산 250 ml의 비커에 주입한다. 혼합물을 포함한 비커를 정 온도로 가열

한다. 시료를 4~8시간마다 채취하고 산 용매의 PuO2농도를 결정한다. 매 시

간마다 비커를 일정한 자석 교반으로 비커를 교반한다. 용매의 부피와 농도

는 증발에 의한 산을 체하기 해 질산을 첨가함으로써 조 한다. 정 산

농도는 8 N, 정온도는 ~120℃임을 알 수 있다. 분해된 PuO2의 최 백분

율은 18.5시간의 가열 시 9.03%이다. 다양한 온도에서의 분해율은 일반 으

로 6N의 질산에서와 마찬가지로 8N, 10N, 12N, 15.7N에서도 한 개의 외를

제외하고 유사하게 나타났다. 외는 10N 에서의 최 분해 농도가 끓는 온

도에서가 아닌 95℃에서 발생하 다. 따라서 10N 질산의 실험은 이 상을

연구하기 해 재시행 되어야 할 것이다. 분해율은 실험에 의해 발생할 수

있는 작은 오차 이외에는 이상 으로 나타났다. 이런 이상 분해율은 사실

상 지속 인 용매의 교반과 지속 인 가열에 의한 류로서 설명할 수 있다.

필터 메디아 내 석면과 유리섬유의 분해에 한 향은 재로써는 알려지

지 않았다. 만약 메디아가 어떠한 에서든 PuO2의 용해도와 분해율에 향

을 미친다면, 등온 실험은 그 향을 결정하기 해 수행되어야 할 것이다.

분해율 실험은 PuO2로 오염된 필터 메디아에 6N, 8N, 10N, 12N, 15.7N로

수행되었다. 바람직한 질산 농도와 온도는 각각 8N과 끓는 온도 (~120℃)로

나타났다. 18.5 시간 후 분해된 PuO2의 량 백분율은 9.0% 다. 이 연구는

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Mound Laboratory의 Recovery Operations에서의 수집된 질산은 단독으로는

효과 인 추출 시약으로 사용할 수 없다는 데이터에 의한다. 그러나 이 데이

터는 평형 반응에서 필터 메디아의 향에 한 기본 정보를 제공한다. 추출

용매의 교반은 분해율에 아무런 향을 주지 않는 다는 것을 알 수 있었다.

다음 분기 동안, 질산을 포함한 희석 농도의 HF, 은 비율의 황산을 포함한

질산, 세륨함유 염분과 질산, HF와 황산 등의 시료 다른 추출 시약에 한

연구가 진행될 것이다. 한 질산-불화수소에 용해된 Pu의 해질 산화에

한 연구와 추출 시료의 음 에 한 연구가 진행되었다.

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3.11. Filter element dissolution process [3.11]

고효율 분진 제거기(HEME: High Efficiency Mist Eliminators) 와 고효율

입자 공기필터(HEPA : High Efficiency Pariticulate Airfilter)는 유리화 과정

동안 발생되는 증발가스(Off-gas)의 휘발성, 휘발성 물질을 제거하는

DWPF(Defense Waste Processing Facility)에서 사용되고 있다. 제거 시, 이

러한 필터들은 불안정한 자가 분해에 의해 발생되는 방사능물질, 유기물질,

그리고 유해 물질들을 포함할 수 있다. 따라서 체 제거 방법이 필요하다.

이 연구에서 입증된 체 제거 방법은 분해제와 산성 용매를 이용한 필터

의 분해이다. 분해는 오염물질을 탱크지역으로 이송될 수 있고, 일반 방법

으로 처리 될 수 있는 수성 흐름으로 환한다. 이러한 과정은 작은 규모의

과거 연구에서 효과 이라는 것을 보여줬으나, 그 결과는 잘 기록되지 않았

고, 그 연구는 오염된 필터를 상으로 수행되지 않았었다. 여러 잠재 개

선방안에 따라 이 에 연구된 분해 과정은 비오염 필터와 오염된 필터의 샘

에만 용되었다. 그 처리과정은 작은 샘 (1 inch cube)의 제거에는 효과

이었으나, 더욱 큰 샘 에 한 효과는 감소하 다. 큰 샘 에 해서는

필터 구성물을 제거하는 경향을 보 으나, 쉽게 이송될 수 있기 충분한 작은

크기가 아니었다. 제염 처리 탱크(DWTT: Decon Waste Treatment Tank)

의 조건을 모사한 한 실험에서 완벽하게 성공 이지 않았다 할지라도, 필터

바스켓에 24%의 필터가 잔류한 상태에서 입자 자유 용매를 생산했다. 모든

실험 조건에서 완벽한 분해는 이 지지 않았으나, 5% NaOH에 의한 48시간

처리, 5% HNO3에 의한 96시간 처리, 그리고 5% NaOH에 의한 끓는 주

변에서의 4시간 처리를 통해 충분한 교반이 있다면 실용 인 분해 과정이

이 질 것으로 보인다. DWTT 처리 조건을 이용한 보다 규모의 실험이

요구된다.

3.11.1 개요

DWPF(Defense Waste Processing Facility)는 상당량의 방사능 Cs-137,

Sr-90, TRU물질을 함유한 증발가스를 생산할 것이다. HEME와 HEPA는 이

러한 물질들을 제거하기 해 증발가스 시스템에서 사용되어진다. HEPA가

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사실상 부분의 Cs-137과 략 17%의 TRU를 제거하는 반면 HEME는

98%의 Sr-90과 83%의 TRU를 제거한다. 이러한 필터들은 일 년 단 로 교

환할 필요가 있을 것이고, 높은 수 의 오염물질을 포함하고 있으므로 일반

인 방법에 의해서 처리할 수 없다. 이러한 필터의 처리와 고체 처리 생성

물을 최소화하기 해 DWPF는 필터들을 처리하여 액체 흐름으로 탱크 지

역으로 보내는 방법이 최선일 것으로 단하 다.

5% NaOH에 의한 48시간 처리, 5% HNO3에 의한 96시간 처리, 그리고 5%

NaOH에 의한 끓는 주변에서의 4시간 처리 등 세 조건에 의한 결과는

J.L. Bransford에 의해 개발되었다. 이러한 처리과정은 5% NaOH를 이용하

여 필터를 용해한 B.A. Daugherty의 연구에서 유래하 다. Daugherty의 실

험은 용매 내 존재하는 용해성, 비용해성 물질 반응에 의해 완벽하게 성공

이지는 못했다. Bransford의 실험은 소규모에서는 충분히 입증되었으나, 이

차 소화 용매의 정보와 생성물은 기록하지 않았다. 분해 생성물의 분석은

C.M. Jantzen에 의해 수행되었다. 그녀는 오직 산처리를 통해서 분해되는 최

부식처리 이후 잔존하는 불용성의 제올라이트 반응 생성물 때문에 완벽

한 부식제-산-부식제 분해 과정이 필요하며 산분해 과정과 마지막 부식과정

이후 잔존하는 비결정질 실리카만이 단지 탱크지역으로의 재순환을 해 pH

를 조정하는 것이 필요하다고 결론지었다. Bransford의 분해 공정은 필터의

분쇄에는 충분한 반면, 비오염 필터에 한 용이었고, 따라서 폐색된 필터

에 한 처리효과는 알려지지 않았다. TNX의 HEME의 울링에 한 최근

의 연구에 따르면 테트로페닐보 이트(tetraphenylborate)의 가수분해로부터

발생되는 유기물질들은 보다 분해가 어렵게 만들어지며, 반응을 조 하기 어

려운 필터 재료로서 표면처리에 이용할 수 있다. 화학 구성과 물리 특성

으로부터 야기되는 오염물의 액체 흐름 이동 능력 한 이미 증명되었다. 게

다가, 처리 조건이 공개된 필터 구성물질의 증명이 요구 된다. 이 연구의

은 이 실험을 재시행하며 오염된 필터의 처리에 효과 으로 용되는

가를 결정하는 것이고 분해 용매의 구성물 분석은 필터의 분해를 더욱 쉽게

하는 데 도움을 것이다. 이 연구에서 업무 과제의 모든 필요사항을 충족

하기 해서는 수많은 실험이 수행되어야 할 것이다. 미사용 HEPA, 폐색된

HEPA, 폐색된 HEME을 사용한다. HEPA는 DWPF에서 사용될 필터 들

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표 제품으로서 Flanders Filters 사에서 지원 받을 것이다. 사용될 필터 섬

유 크기는 0.33~10 micron 범 이다. 폐색된 HEPA는 재 사용되는 통합

된 DWPF 용융 시스템으로 제거될 것이다. 폐색된 HEME는 Monsanto

Environmental Chemistry에서 제공 될 것이다. 그것은 16~80 micron의 구

성된 매트로 둘러싸인 느슨한 7∼20 micron 섬유이다. 구성은 Monsanto 사

의 사 인 이유로 지원 받을 수 없으나, 구성물 분석은 테이블에 나타내었

다. 이 실험에 사용된 HEME는 Bransford의 연구에 사용된 것에 비하여

은 CaO와 많은 Na2O, K2O를 함유하 다. 그것은 Formic acid 증기 압축 시

스템 후단의 IDMS로부터 제거되었다. 미사용 HEME는 이 연구에서 긴 과

정과 높은 비용으로 얻을 수 없었으나, 폐색된 HEME가 소화시키는 데 더

어려울 것으로 단된다.

3.11.2 실험

모든 실험은 GTOP-3-055에 따라 수행하 으며, 0 는 1,7,8로 교정하

다. 과정에서의 오차는 WSRC-RD-92-39에 따른 데이터 Sheet에 있다.

용매는 각 과정진행단계 이후 분석 물리 항목을 결정하는 동안 샘 을

채취하 다. 이러한 분석은 WSRC-RD-92-01에 나타나있다. 최종 용매의

성과 수분 손실은 기록되었으며, 마찬가지로 최종 고형 구성물의 구성도 나

타나 있다.

실험과 샘 의 인식이 편하기 해 샘 표시 시스템을 개발하 다. 샘

번호는 FDT-XX-Y-Z로 표 하 다.

FDT(Filter Dissolution Task)

XX : 필터 종류 (FP : Fouled HEPA)

Y : 실험 반복 횟수

Z : 처리 단계

Caustic - Acid - Caustic

모든 실험에서 스포드의 5% NaOH에 의한 48시간 처리, 5% HNO3에

의한 96시간 처리, 그리고 5% NaOH에 의한 끓는 주변에서의 4시간 처

리 등 세 조건을 기본으로 한다. 이 과정은 필터 구성물의 1인치, 3인치, 6인

치 큐 로 실험한다. 1인치 큐 는 모든 종류의 필터를 사용하는 반면에 가

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장 나쁜 결과를 나타낼 것으로 보이는 3, 6인치는 폐색된 필터만을 사용한

다. 다른 크기의 샘 을 테스트하여 Scale-up Potential을 결정 할 수 있을

것이다. 두 가지 주요 SA/V비는 0.35와 0.09 cm-1이다. 0.35 cm-1값은 과거

시행된 실험에 의한 값이며, 0.09는 랜스포드의 실험값에 의한다.

스테인리스 스틸 과 테 론 을 동시에 사용한다. 그 목 은 부식제, 산,

유기물이 벽면에 미치는 향을 비교하기 함이며, 이와 마찬가지로 용

매에 소산될 수 있는 종류를 결정하기 함이다. 304L 스테인리스로 만들어

진 쿠폰들은 속 에서의 충돌 범 를 결정하는 데 도움을 것이며,

DWPF를 한 필요한 여러 방책 들을 결정할 수 있을 것이다. 이 에 언

된 것처럼, 분해를 형성하기 해 DWPF는 스테인리스 스틸 탱크 DWTT

를 사용할 것이다.

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제 4 장 국내 기술개발 황

4.1 HEPA 필터 폐기물 발생 황

한국원자력연구원에서 방사성폐기물을 발생시키는 공정은 크게 하나로의

운 , 방사성동 원소의 생산, 핵연료주기시설인 조사재시험시설, 조사후연료

시험시설 방사성폐기물처리시설의 운 그리고 기타 연구실로 나 수

있다. 2009년에 수집한 고체폐기물은 200 ℓ드럼 기 으로 2,482.75 개이고

부피로는 496,550ℓ이다. 이 폐 필터는 346 드럼 발생하 다. Table 4.1은

2009년도에 수집한 방사성고체폐기물을 종류 시설별로 나타내었으며,

Table 4.2에서는 별도별 발생 황과 년도의 불용핵물질 반출량 32드럼, 폐

필터의 분리해체, 압축 감용과 재포장 등의 처리에 의한 1,000 개의 수량을

제외한 실제 총 장 황이다. 폐 필터 발생시설은 방사성폐기물처리시설,

하나로, RI생산시설, 조사후연료시험시설 등으로서 이들 시설의 운 과정에

서 발생되는 기체폐기물을 여과하고 폐기된 HEPA filter가 주종을 이룬다.

2009년에 200 ℓ 드럼 기 으로 346 개(69,200 ℓ)를 수집하 다. 폐 필터의

처리방법은 사각형태의 폐 필터를 1차로 원형으로 성형처리하고 드럼 내에

수집하여 2차로 상하 압축 감용하는 방법과 폐 필터를 해체하여 철재류의

임과 알루미늄 여과지로 구분하여 200 ℓ 드럼에 수집한 후 압축감

용 한다. 이와 같이 200 ℓ 드럼에 압축감용한 것은 186 개가 발생하 다.

Table 4.3은 폐 필터의 수거 수량, 발생처, 내용물, 표면선량률 핵종을 기

록한 수집 황을 나타내었다.

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시설 과제명 가연성 비가연성 폐 필터 고방사선 폐수지 자체처분 계

동 원소생산시설 22 2 50 - - - 74

방사선폐기물처리시설 36 5 226.5 - 22 - 289.5

핵주기공정기술개발부 11 5 - - - - 16

방사성폐기물기술개발부 2 - - - - - 2

방사선생명공학연구부 1 - - - - - 1

연구로공학부 7 2 - - - - 9

선진핵연료기술개발부 5 4 - - - - 9

성자과학부 4 - - - - - 4

원자력화학연구부 31 5 8 - - 11 55

원자력환경연구부 5 3 - - - - 8

제염해체기술개발부 92 1,639 - - - - 1,731

조사재시험시설 23 3 4 - - 6 36

조사후연료시험시설 68 22 43.5 0.75 - - 134.25

재순환핵연료기술개발부 8 4 - - - 2 14

하나로운 부 48 27 14 - - 11 100

합계 363 1,721 346 0.75 22 30 2,482.75

Table 4.1. Amount of Radionactive Solid Wastes Collected from Nuclear

Facilities (Unit : 200ℓ)

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년도 가연성비가연

성폐필터

고화

폐기물폐수지

환경정비

폐기물

고방사선

폐기물폐드럼

규제해

제 상계

~1985 16 - 8 203 - - - - - 227

1986 17 2 10.5 - - - - - - 29.5

1987 60 80 12.5 11 29 - 0.75 - - 193.25

1988 219 31.5 25 - - 1,471 0.5 - - 1,750

1989 140 41 16.5 - - 163 1.5 - - 362

1990 118 42.5 9.5 - 8 73 0.75 - - 251.75

1991 63 319 7 8 - - - - - 397

1992 206 163 123.5 7 - - 1 - - 500.5

1993 105 22.5 17 6 - - 2.25 - - 152.75

1994 228 514 7.5 15 - - - - - 764.5

1995 59 28 16.5 - - - 0.25 - - 103.75

1996 96 78 75.5 - - - - - - 249.5

1997 185 107 14.5 - - - 1.75 - - 308.25

1998 294 101.5 7.5 4 37 - 2 206 - 652

1999 197 103 10 10 2 - 1.5 - - 323.5

2000 117 122 - 5 - - 4.75 - - 248.75

2001 283 102 5.5 - - - 2.75 - - 393.25

2002 57 13 13 16 - - 2.25 - - 101.25

2003 216 110 19.5 2 24 - 4.25 - - 375.75

2004 170 62 2 5 4 - 2.5 - - 245.5

2005 419 246 28.5 - 36 - 1.75 - 27 758.25

2006 354 215 25 9 28 - 3.75 - 17 651.75

2007 276 154 26 - 9 64 2.75 - 5 536.75

2008 249 95 17 - - - 4 - 6 371

2009 369 1,721 198 - 22 - 0.75 - 30 2,334.75

장량4,507 4,473 698.5 301 199 1,771 41.75 206 85 12,282.25

Table 4.2. Storage Status of Solid Radioactive Wastes(unit : 200ℓ)

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시설 과제명수량

(200L)필터 종류 주요 핵종

표면선량률

(μ㏜/h)

방사성폐기물

처리시설22.6

필터여재,

Charcoal, Al

Co-60, Cs-137,

I-131, U-238,

Tc-99m

0.25~420

동 원소생산시설 50

HEPA : 30개

Medium :

20개

I-131, Tc-99m,

Ir-192, Ho-1660.3~0.3

조사후연료시험시설 43.5 HEPA Filter Co-60, Cs-137 0.21~7.84

하나로운 부 16 HEPA Filter Co-60, Cs-137 0.2~1.72

원자력화학연구부 8 HEPA Filter Co-60, Cs-137 0.2~6.12

조사재시험시설 4

HEPA : 2개

Charcoal :

2개

Co-60, Cs-137

I-1310.47~17.8

Table 4.3. Spent Filter Waste Collected in 2009

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구분 재질

Media Glass Fible

Separator Aluminum

Frame Stainless Steel, Galcanized Steel or Wooden

Sealant 고온용 Silicon, Ceramic, Poly Urethane

Gasket Neoprene rubber

종류별 Dimension (m/m) Weight(kg)

HEPA 610 × 610 × 292 25

Charcoal 610 × 610 × 292 80

Medium 610 × 610 × 292 25

Pre 610 × 610 × 50 5

4.2. HEPA 필터 폐기물 처리 [4.1]

원자력 연구원의 방사선 리구역 공기정화용 폐기필터는 발생시설에서 수

집용 용 비닐팩에 하여 ∙ 장시설에 장 리하고 있었다.

2008년도 교육과학기술부의 연구원 페기물 안 리 특별 검에서 폐 필터

에 하여 드럼 등 용기에 담지 않고 비닐이나 종이에 보 하여 하재에 취

약하므로 드럼등 한 용기에 보 토록 지 한 바 있다. 따라서 이에 한

조치사항으로써 200 ℓ 철재용기 내에 수집 보 하여 장기 인 장 건 성

을 확보하고 재포장과 압축감용을 통한 장고의 장공간 확보와 더불어

향후 처분비용을 감하고자 하 다. 처리 상 폐 필터는 HEPA 필터 2,303

개, charcoal 필터 146개, medium 필터 141개, pre 필터 13개로 총 2,602개

다. 일반 인 HEPA 필터의 재질은 Table 4.4, 필터의 사양은 Table 4.5에

나타내었다.

Table 4.4 Quality of the Filter Material

Table 4.5. Specification of a Filter

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약 2200개의 폐 필터 폐기물이 KAERI의 설립 이후 방사능 폐기물 장시

설에 장되어 있다. 이러한 폐 필터 약 95%를 HEPA 필터가 차지한다.

이런 모든 KAERI에서 발생된 HEPA 필터 오염물들은 어떠한 처리도 없는

원형으로 poly bag에 장된다. 게다가, 방사능 오염물질 장시설이 차

포화되고 있어, 방사능 오염물질의 처리 장의 에서 compaction에

폐기물을 처리하는 것이 필요하고, compact된 폐 필터를 최종 처리장에 보

낼 수 있도록 규정 drum에 재포장해야 한다. 그러기 해 폐 HEPA 필터

폐기물은 발생 시설에 따라 분류 종류 별 조사에 따른 발생일자와 표면

오염도에 의해 구분 지어진다. 한, 핵종 평가는 압축 공정 이 에 해체과

정이 없는 폐 필터의 외부 표면과 흡수 표면에서의 높은 오염도를 나타내는

지 의 표시료를 채취하여 수행한다. 재, 방사능 핵종 평가 이후의 폐

필터 오염물을 처리하기 한 압축 공정은 KAERI에서 개발된 압축 형태

제조 기계를 이용하고 있다. 그래서 610×610×305 mm의 6면체 형태로 만든

HEPA 필터를 내부 직경 572 mm의 규정된 드럼(DOT-17H)에 집어넣기

해 15톤 용량의 원주 형틀이 사용된다. 이러한 과정에서 폐 HEPA 필터는

500 mm 직경으로 되어 규정 드럼 내부에 직 넣을 수 있다. 그리고 그런

후 수직 압축을 통해 약 60 ton 용량의 HEPA 필터의 압축 공정이 이루어진

다. 결과 으로, 형태 변형과 압축공정에 의해 폐 필터의 부피 감소율은 원

래 형태의 약 1/8 정도로 이루어진다. KAERI에서는 핵 처리시설의 운 과

지속 인 건설로 인해 핵 처리시설의 환기 시설에서 사용 인 많은 양의

폐 필터 오염물질이 발생되고 있다. 이러한 폐 필터 폐기물은 일반 으로

HANARO 연구형 원자로, 방사성동 원소 생산시설(RIPF), 핵연료 순환 시

설(NFCF) 등의 운 동안 발생되는 air stream 내의 모든 오염물질을 필터링

한 후의 폐 HEPA 필터로 구성되어진다. KAERI에는 두 개의 잠정 인 장

시설이 있다. 한 개는 폐기물을 다른 하나는 폐기물을 보 한

다. 여기에서, 폐 필터 폐기물은 보통 폐기물 장 시설에 장된다.

재로서 포화상태에 이르고 있는 폐기물 장시설의 확충이 필요하다. 가연

성, 비가연성, 폐 필터 폐기물 등 방사능 폐기물의 발생 부피가 지속 으로

증가하기 때문이다. 이에 따라 방사능 폐기물 처리시설(RWTF)은 재 장

인 폐기물의 부피 감소에 한 로젝트를 진행 이다. 로젝트의 일부

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분으로써 폐 필터 폐기물의 처리에 한 연구가 RWTF에서 진행 이다. 핵

종 분석 이후의 HEPA필터 처리를 해 형태변경과 압축 공정이 수행된다.

어떤 경우에는 메디아 스트리퍼를 사용함으로써 폐 HEPA필터는 임 부

분과 메디아 부분으로 분리된다. 그러나 처리 공정 단순화를 해 폐 HEPA

필터는 분리 과정 없이 한 번에 압축된다. 그리고 결구 압축된 HEPA필터

폐기물은 규정 드럼으로 재포장 된다. 폐 HEPA 필터를 압축 처리 공정을

통해 재포장할 때와 같은 조건으로 드럼에 포장한다. 이러한 조건들은 같은

시설, 같은 발생 일자, 그리고 같은 범 의 HEPA필터 핵종농도에 맞춘다.

4.2.1 Classification

폐기물 장 시설에는 2,200개의 폐 필터가 존재한다. 이들 폐 필터 에는

약 95%의 핵 원료 공업의 공기 청정 시스템에 리 사용되는 HEPA 필터,

약 5%의 요오드 핵종을 제거하는 데 사용되는 탄소필터, 약 1% 미만의

HEPA 필터 단에서 조 입자를 제거하기 한 리필터 등이 있다. 따라

서 Table 4.6에 나타내듯이, 총 7개의 주 발생 시설로 구분되어진다.

Irradiated Material Examination Facility(IMEF)와 The Post Irradiation

examination Facility(PIEF)는 핵연료 의 시험과 다른 연구 기 을 한 시

설이며, 이때의 연구실은 우라늄을 사용하는 연구실(Type A)와 우라늄을 사

용하지 않는 연구실(Type B) 2개의 범주로 구분될 수 있다. Table 4.6에서

많은 양의 폐 필터는 핵연료 순환 시설에서 발생되었고, 거의 모든 폐 필터

폐기물은 매우 낮은 방사능 폐기물에 속한다. 한 폐 필터는

Nuclear Fuel Processing Facility(NFPF)와 KAERI에서 폐 필터의 약 20%

를 차지하는 연구실 등 우라늄을 사용하는 시설에서 발생된다. Classification

결과 KAERI에서 발생되는 폐 필터는 다음과 같은 특징을 가지고 있다. 첫

째, 많은 양의 폐 필터는 낮은 방사능 폐기물 범 에 포함된다. 이것

은 압축 처리뿐만 아니라 regulatory clearance를 이용해 장된 폐 필터의

부피를 이는 게 가능하다는 것을 의미한다. 한, 같은 시설에서 발생되는

모든 폐 필터는 같은 드럼에 재포장되어야 한다.

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Table 4.6 Spent HEPA filter generated in KAERI's facility

4.2.2 핵종분석

일반 으로 거 폐기물의 방사능 핵종 검사는 표시료를 채취하여 수

행된다. 그 때 거 폐기물의 모든 부분에서 균질하다는 것을 혼합, 분쇄 등

여러 공정처럼 한 방법에 의해 확인하여야 한다. 그러나 비균질

HEPA 필터의 경우 homogeneity하게 하기 해 HEPA 필터를 분쇄하기 보

다는 높은 표면 오염도 지 에서의 표시료를 채취하는 것과 같이

conservative한 검사를 하는 것이 바람직하다. 폐 필터로부터 표시료를 채

취할 때, 일반 으로 필터의 임으로부터 메디아를 분리하여 이루어진다.

한 주변 오염과 노출 가능성과 과도한 비시간으로 인해 해체작업 없이

셈 을 채취하는 것이 바람직하다. 한 HEPA 필터 메디아에 포획된 핵종

의 분포 경향이 조사되어야 한다. 만약 HEPA 필터의 메디아가 일정한 포획

핵종의 분포를 이루고 있다면, 표시료를 채취하는 데 이러한 분포 경향을

이용할 수 있을 것이다. 주 발생시설에서 발생된 여러 HEPA 필터를 수집한

후 필터 메디아에 포획된 핵종의 분포는 입구에서 출구 방향으로 12 조각으

로 잘라서 조사한다. 그 결과 높은 농도의 포획 핵종은 일반 으로 필터 메

디아의 간부와 비교하 을 때 입구와 출구 부분에서 나타난다. HEPA 필

터의 해체 작업 없이 표시료를 채취하기 해 2 inch 직경의 Punch

Device가 개발되었다. 이 공구는 단지 한번의 가압으로 약 열 개 층의 필터

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메디아와 알루미늄 Seperator를 자를 수 있다. 한 깊은 주름이 간 필터 메

디아의 정 지 까지 쉽게 공구를 삽입할 수 있다. 게다가 필터 메디아로

부터 채취한 2 inch 직경의 원형 시료는 punch device를 사용함으로서 높은

핵종 농도를 보이는 입구와 출구 부분으로부터 확보할 수 있다. HEPA필터

의 핵종 분석을 한 시료채취과정은 RWTF에서 개발되었다. 15×15 cm크기

의 16개 조각에서의 표면 오염도의 측정 후에, 시료는 특별하게 높게 측정되

는 지 이 아닐 경우 높은 오염도의 6조각을 선택하거나 임의 으로 6조각

을 선택한다. 그런 후 필터 메디아만 20 cc 용량의 1 cm 높이의 라스틱

실린더 용기에 집어넣는다. 이 용기는 30장의 2 inch 직경 필터 메디아를 넣

을 수 있다. 이러한 방법으로 입구 부분과 출구 부분에서 채취한 두 개의 용

기를 HEPA 필터의 방사능 분석 표시료로 사용할 수 있다. 게다가, 2 inch

직경의 60장의 필터 메디아의 총 질량은 약 10 g이다. 이는 총 질량 2000 g

의 HEPA 필터 메디아의 0.5%가 된다. 이 용기로부터 gamma선 분석은 곧

바로 HPGe 계측기를 사용해 수행되고, 그러고 난후 2개의 용기 내에 있는

60장 에서 무작 로 20장을 채취하여 low-background counter를 이용하여

alpha와 beta선을 같이 분석한다.

4.2.3 압축처리

폐 필터 폐기물의 처리는 압축 는 단 공정을 통해 dry active

waste(DAW)로서 처리된다. 이 때, media stripper를 사용함으로서 필터

임 부분과 메디아 부분으로 구분된다. 오직 필터 메디아만을 처리할 경우

최 압축률을 얻을 수 있다. 그러나 필터 임과 개별 처리의 구분으로

인해 복잡한 처리 공정과 처리시간 과 등과 같은 단 들이 존재한다.

KAERI의 HEPA 필터 처리 계획은 압축 처리를 통해 HEPA 필터 200L의

규정된 드럼에 포장하는 것이다. 한 필터 임과 메디아의 구별작업 없

이 동시 압축 방법이 사용된다. 이러한 방법으로부터 필터 임과 메디아

의 각각 다른 공정으로 압축 처리하는 복잡한 처리 공정을 간단하게 할

수 있다. 한 필터 임이 필터 메디아가 spring-back되지 않게 해 으로

서, 압축 후의 필터메디아에서 spring-back 상을 막을 수 있다. KAERI에

는 재 두 의 압축기가 있다. 하나는 다른 압축 가능한 폐기물과 같이 폐

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필터 폐기물을 수직으로 압축하며, 다른 하나는 규정 드럼 내부로 폐 필터

폐기물을 집어넣기 해 shaping을 한다. shaping 압축기는 moving shaping

mold, fixed shaping mold와 15 ton 용량의 shaping cylinder로 구성된다. 15

ton 용량의 shaping cylinder는 약 610(H)×610(W)×305(T)의 육각형 모양으

로 하여 폐 HEPA 필터를 내경 572 mm의 규정 드럼(DOT-17H)내로 주입

한다. shaping mold의 특별한 구조로 인해 폐 HEPA 필터는 shaping mold

를 고정시킬 수 있는 내경 500 mm의 형태로 만들어진다. 그리고 난 후

만들어진 모양의 폐 HEPA 필터에 60 ton 용량의 compaction cylinder를 사

용하여 수직으로 압력을 가한다. 그 때 8개의 압축된 필터를 수직으로 870

mm 높이로 규정 드럼 내에 삽입할 수 있다.

4.2.4 재포장

재포장 과정에서 드럼 내에 같은 조건에서 가능한 많은 압축 필터를 삽

입하는 것이 바람직하다. 이러한 조건들은 발생시설, 운 기간, 그리고 필터

내 핵종 농도가 유사할 때 유리하다. 통풍 시스템에서는 압력 강하가 발생할

때 새로운 필터로 교체된다. 따라서 하나의 시설에서 발생된 필터들은 같은

운 기간을 갖고, 다른 운 기간을 갖는 다른 필터들과 비교할 때 같은 핵종

정보를 갖는다고 상할 수 있다. 한 운 기간은 드럼에 폐 필터 폐기물을

재포장하기 한 요한 기 이 될 수 있다. 방사능 폐기물 드럼을 최종 처

리 지 으로 보내는 동안 모든 드럼은 그 지 에 해 Waste acceptance

criteria(WAC)을 만족해야 한다. 체 입자의 1% 이상을 차지하는 10 μm

이하의 입자 는 체 입자 량의 15%이상을 차지하는 200 μm이하의 입

자들의 입자에 해서는 정해진 기 을 사용한다. 규정에 의한 처리에 의해

발생된 입자들은 machining, grinding, polishing 과 다른 기계 운 등에

의해 발생된 mechanical field와 evaporation, condensation 등의 chemical

field로 구분된다. Fig. 4.1는 필터 media와 시설에서 발생된 HEPA 필터에

포착된 입자들의 SEM사진이다. 화학 , 기계 공정에 의해 필터 메디아는

어두운 색을 띄고, 증기와의 응집으로 인해 분산된 입자들은 없으며 기계

공정만 가했을 때 필터 메디아는 밝은 회색을 나타내며 상당한 양의 분산된

입자들을 볼 수 있었다.

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Fig. 4.1. Filter mediums and SEM image of HEPA filter after capturing

particles generated by a chemical and mechanical process

화학 공정과 기계 공정을 혼합한 경우 폐 HEPA 필터는 재포장 이후 고

정이 되지 않았다. 반면에 기계 공정을 주로 가했을 때 폐 HEPA 필터는

시멘트나 아스팔트 등의 한 고정 입자에 의해 잘 고정되었다. HEPA 필

터로부터 표시료를 채취할 때의 필터 메디아의, 상황에 따라 폐 HEPA 필

터 폐기물을 고정화를 필요로 하거나 그 지 않은 두 가지 범주로 나뉠 수

있다.

4.2.5 결론

폐기물 장시설에서 오랜 기간 장되어온 폐 필터 폐기물은 운 이후

부터 발생 시설과 운 기간에 의해 분류되었다. 그런 후 표시료를 채취한

후 방사능 핵종 검사를 통해 같은 범 의 핵종 농도에 따라 재분류 되었다.

HEPA 필터의 표 시료는 2 inch 직경의 punch device를 사용하여 해체 작

업 없이 흡입구와 출구의 높은 오염률을 나타내는 지 에서 채취되었다. 그

때 HEPA 필터에서 채취하는 시료 채취율은 체 필터 질량의 0.5%를 차지

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한다. 핵종 분석 이후 폐 필터 폐기물은 임과 메디아의 분류 없이

shaping과 compaction 처리를 통해 규정 드럼인 DOT-17에 재포장된다. 따

라서 200L 용량의 규정 드럼에 압축된 HEPA 필터를 8개 넣을 수 있었다.

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제 5 장 결 문

미국의 INEL에서는 소결로 배기체 세정 시스템의 HEPA 필터 폐기물이

TRU 폐기물로 분류되어 장장소가 제한 이고 장 비용이 고가인 WIPP

(Waste Isolation Pilot Plant)에 장할 수밖에 없다. 따라서 장비용이 상

으로 렴한 RWMC (Radioactive Waste Management Complex)에

장함으로써 규제 제한치 이하로 TRU 방사능 오염 를 감소시킬 필요

성이 두되었다. 이를 해 고 HEPA 필터의 처리를 통한 화를

해 강한 산화제를 사용하는 화학 처리 방법을 개발하 다. 한 ORNL

에서는 폐 필터로 부터 핵종을 회수하기 하여 Ce(IV)/Ce(III) 공정을,

INEEL의 Ramer(INEEL-834138, 2004) 등은 기존 필터 용해 시스템의 문제

을 보완하기 하여 펄 로세스를 개발하여 실증실험을 수행하 다.

Brewer(WINCO-11814, 1992) 등은 폐 필터 처분을 한 4단계 처리공정을,

Qureshi(CONF-9604124, 1996) 등은 실규모의 1/5인 일럿 규모 폐 필터 용

해공정 실증 시험을 수행하여 기존 공정에 비해 액체 폐기물 처리시간을

66% 약하 다고 보고하 다. 이처럼 원자력 선진국들은 미국을 심으로

해외에서 원자력시설의 운 해체 시 발생하는 고 폐기물에 한

리의 요성을 인식하고 고방사성 HEPA 필터 폐기물에 한 리 방안

련 연구 개발을 지속 으로 추진하여 일부 기술을 확보하고 있다. 이에 반

해 국내에서는 HEPA 필터 폐기의 부피감용 안정화 기술이 부재한 실정

으로 련 기술에 한 기술기반이 매우 취약한 상태이다. 하지만 속 오염

표면 제염을 한 기술로 기화학 으로 생성되는 강한 산화제를 사용하는

실험실 연구를 수행한 실 이 있으며, 이 외에도 다양한 물리화학 제염

공정을 개발한 실 이 있다. 한 방사성 속폐기물에 한 용융기술 방

사성 콘크리트 미분말 폐기물에 한 고온 슬래깅 공정을 개발한 실 이 있

다. 이러한 기술들을 기반으로 필터 매체에 오염된 방사성 오염물을 제거하

는 기술과 HEPA 필터 구성 물질의 감용 안정화기술의 개발을 통해 아직

연구가 무한 고방사성 HEPA 필터의 화 감용기술 개발은 성공

으로 이루어질 수 있을 것으로 망된다. 비록 미국 등과의 기술격차는 비교

크지만, 원자력연구개발 사업을 통해서 기 확보한 제염 해체폐기물 처

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리 분야의 기술 등을 목하면 고방사성 HEPA 필터 폐기물의 처리기술의

기술 격차를 상당히 일 수 있을 것으로 단된다. HEPA 필터 폐기물의

화 감용기술 개발은 사용후 핵연료 취 핵연료주기 개발시설 등

고방사능 원자력시설, 핵연료 제조시설 기타 원자력 시설 운 발생되

어 장하고 있는 HEPA 필터 폐기물 감용기술로 활용될 수 있다.

이는 원자력 시설의 운 해체 시 발생하는 HEPA 필터 폐기물의 부피감

용을 포함한 폐기물 리방안 수립에 기여할 뿐만 아니라 일반산업체의 폐

기물 소각, 용융, 제강분야의 속으로 오염되어 있는 HEPA 필터 처리에

도 기술 활용이 가능할 것으로 기 된다.

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서 지 정 보 양 식

수행기 보고서번호 탁기 보고서번호 표 보고서번호 INIS 주제코드

KAERI/AR-861/2010

제목 / 부제 고효율필터(HEPA Filter) 폐기물의 화 감용 기술 황

연구책임자 부서명 최왕규 / 제염해체기술연구개발부

연구자 부서명 민병연, 김계남, 이근우/제염해체기술연구개발부

출 지 발행기 한국원자력연구원 발 행 년 2008년 2월

페 이 지 107p. 도 표 있음(○), 없음( ) 크 기 210×297 cm

참고사항

비 여부 공개(○), 외비( ), __ 비 보고서종류 기술 황분석보고서

연구 탁기 계약 번호

록 (15~20 내외)

원자력시설 해체, 운 유지 보수 시 다량의 방사성폐기물이 발생되면서 방사성

폐기물의 부피감용 자체처분 기술개발은 세계 으로 요한 이슈로 부각되고 있

다. 방사성폐기물 비교 부피가 크고 포장 도가 낮은 HEPA 필터 폐기물은 고방

사능 시설의 운 , 개선․보수 해체 시에 많은 양이 발생되고 있으며, 리가 까다로

운 실정이므로 HEPA 필터 폐기물의 처리기술 개발이 반드시 필요하다. 따라서 본 보고

서에서는 원자력시설에서 발생되는 HEPA 필터 폐기물의 처리기술로 부피감용

화에 한 기술개발 동향을 분석하 다. 한 처리기술의 용을 통해 HEPA 필

터 폐기물이 자체처분 는 화가 가능하다면 처분 상 폐기물량의 감소로 인해

처분 비용을 감하고, 처분 안 성을 증 시킴으로써 경제 이득뿐만 아니라 안 성

제고에도 크게 기여할 것으로 기 된다. 본 기술 황보고서는 고방사능 원자력시설의

운 유지·보수 시 발생하는 고방사능 HEPA 필터 폐기물의 화 감용기술

과 국내 원자력 시설로부터 발생되는 HEPA 필터 폐기물의 처리 기술을 개발

하기 한 기 자료로 활용될 수 있다.

주제명 키워드

(10단어 내외) 헤 필터, 감용, 자체처분, 화, 안정화

Page 117: 고효율필터(HEPA Filter) 폐기물의 저준위화 및 감용 기술현황 · 2011. 8. 9. · 제 출 문 한국원자력연구원장 귀하 본 보고서를 “고효율필터(HEPA

BIBLIOGRAPHIC INFORMATION SHEET

Performing Org.Report No.

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Standard Report No. INIS Subject Code

KAERI/AR-861/2010

Title / Subtitle A State of the Art on the Technology for Downgrading and Volume Reduction of RadioactiveHEPA Filter Waste

Project Manager and Department

Wang Kyu CHOI / Division of Decontamination and Decommissioning Technology

Researcher and Department Byung Youn MIN, Gye Nam KIM, Kune Woo LEE / Division of

Decontamination and Decommissioning Technology

PublicationPlace Daejeon Publisher Korea Atomic Energy

Research InstitutePublicationDate Feb. 2008

Page 107p. Ill. & Tab. Yes(○), No( ) Size 210×297 cm

Note

Classified Open(○), Restricted( ), __ Class Document Report Type A State of the

Art Report

SponsoringOrganization Contract No.

Abstract (15~20 Lines)

The technology development for volume reduction and self-disposal of radioactive

wastes is emerging as an important issue in the world due to the increasing waste

generated from a decommissioning, operation and maintenance in nuclear plants and

facilities. Lots of radioactive HEPA filter waste, of which volume is bulky and

packing density is relatively low, are generated from the high radioactive facilities

in operation, improvement and repair, and under decommissioning. From the fact

that the management of radioactive HEPA filter waste has been known to be very

difficult, it is necessary to the technology development for volume reduction and

stabilization of radioactive HEPA filter wastes. Therefore, this report was reviewed

to the state of art of the related technologies for a volume reduction and a

downgrading of radioactive HEPA filter wastes from nuclear facilities. It is

expected that the volume reduction and downgrading of radioactive HEPA filter

waste through an appropriate treatment will be greatly contributed to increase in

economical feasibility and safety by cutting down the disposal cost and improving

disposal safety due to the reduction of the amount of disposal wastes.

This report will be furnished basic data to develop the downgrading and volume

reduction technologies for the treatment of radioactive HEPA filter wastes generated

during the operation and maintenance and repair of not only high radioactive

nuclear facilities but also relatively low radioactive nuclear facilities.

Subject Keywords

(About 10 words) HEPA filter, volume reduction, self disposal, downgrading,

stabilization