8
408 物理雙月刊(廿六卷二期)20044非彈性X光散射 文/蔡永強 非彈性X光散射 (Inelastic X-ray Scattering: IXS) 是一門可直接量測凝態物質糸統之動態行為的 尖端實驗技術。該實驗技術因第三代高能同步輻射光源而得巳廣泛應用於各種尖端材料科學研究, 特別是在晶格動力學、電子能譜學、及強關聯電子糸統等基礎前沿研究領域備受囑目。我國於日本 SPring-8同步輻射光源建造之聚頻磁鐵光束線 (BL12XU) 即為配合電子能譜學、強關聯電子糸統、及 各類由壓力、溫度及外加電場和磁場所引起相變之研究而設計建造。本文討論非彈性X光散射實驗的 基本原理及技術,并簡要介紹 BL12XU相關研究課題一、前言 一般而言,研究凝態物質糸統的物理性質可以 歸結為兩個方面的問題:一個是其靜態結構,即物 質系統在靜態時的原子排列:另一個是其動態行為 (dynamical behavior)。前者可直接由彈性散射 (中子或X光衍射) 實驗獲知:後者則只能通過非彈 性散射實驗加以研究,非彈性X光散射(IXS)便是其 中有效的實驗手段之一。由於凝態物質系統眾多的 奇異特性主要是由其電子結構所決定,研究電子的 各种激發態的特性便成為了解凝態物質動態行為的 一個重要途徑 [1,2]由於X光直接對電子產生交互作用,IXS對各 種電子激發的研究尤為直接。這項實驗技術還提供 其他非彈性散射 (如中子和電子散射) 技術所沒有的 特點。例如,散射過程之能量和動量轉移量 (energy and momentum transfer) 為獨立可變量且可涵蓋物質 介電響應的全部範圍:即能量轉移量可從亳電子伏 特到幾千電子伏特間調整,動量轉移量的可調範圍 則包括整個布里淵區 (Brillouin zone)。此外,由於 IXS散射過程為電荷中性,研究絕緣體時不會受充電 效應所帶來的困擾。硬X光之穿透性還確保所獲得 的訊息是源自物質體內 (即 bulk sensitive) 而不受其 表面條件所影響。該特點使IXS可應用於各種極端環 境,如高壓、高溫、低溫、外加電場和磁場、以及 與超高真空環境不相容樣品的研究。利用同步輻射 光源的能量可調性,IXS還可以用來做元素解析的研 究;光束線的細小聚焦點也有助於研究小尺寸的樣 品。 雖然IXS的潛能早在上世紀八十年代巳經被德 Hasylab的科學家所証實 [1] ,由於X光非彈性散 射截面極小,其實質的應用仍有賴於第三代高能同 步輻射光源所產生之高亮度和高通量的硬X光。至 今在世界三大高能同步輻射光源ESRF APS 、和 SPring-8 [3] 中巳有多條非彈性X光散射專屬光束線 建成并投入運轉,且成功地把IXS應用到各個領域的 研究,包括固體和液體中之聲子 (phonon) 色散關係 、生物糸統之晶格動力學、以及絕綠體、半導體、 乃至高溫超導體中各類電子激發態特性的研究 [4]我國於日本 SPring-8 同步輻射光源建造的 BL12XU聚頻磁鐵專屬光束線,至力於IXS 技術的 發展和應用。與其他專屬IXS光束線不同,BL12XU 主要是為配合電子能譜學、強關聯電子糸統、及 各類由壓力、溫度及外加電場和磁場所引起相變 之研究而設計建造。設計目標為能量解析力可在 10-1000meV範圍內調變并最終可達成能量解析力為 10meV之非彈性X光散射實驗。目前巳開發之實驗功 能包括共振和非共振二大類。非共振類實驗之最佳 能量解析力巳達到65meV。共振類實驗目前能量解 析力約為0.4eV,可涵蓋的各類元素吸收邊之能量範 圍為7.65-10.1keV,并可在相同能量範圍內進行高解

非彈性X光散射 - 國立臺灣大學psroc.phys.ntu.edu.tw/bimonth/v26/408.pdf非彈性x光散射於電子多體糸統中電子間關聯效應 的研究的主要理論依据。同時與糸統介電函

  • Upload
    others

  • View
    4

  • Download
    0

Embed Size (px)

Citation preview

Page 1: 非彈性X光散射 - 國立臺灣大學psroc.phys.ntu.edu.tw/bimonth/v26/408.pdf非彈性x光散射於電子多體糸統中電子間關聯效應 的研究的主要理論依据。同時與糸統介電函

408

物理雙月刊(廿六卷二期)2004年4月

非彈性X光散射

文/蔡永強

非彈性X光散射 (Inelastic X-ray Scattering: IXS) 是一門可直接量測凝態物質糸統之動態行為的

尖端實驗技術。該實驗技術因第三代高能同步輻射光源而得巳廣泛應用於各種尖端材料科學研究,

特別是在晶格動力學、電子能譜學、及強關聯電子糸統等基礎前沿研究領域備受囑目。我國於日本

SPring-8同步輻射光源建造之聚頻磁鐵光束線 (BL12XU) 即為配合電子能譜學、強關聯電子糸統、及

各類由壓力、溫度及外加電場和磁場所引起相變之研究而設計建造。本文討論非彈性X光散射實驗的

基本原理及技術,并簡要介紹 BL12XU相關研究課題。

一、前言

一般而言,研究凝態物質糸統的物理性質可以

歸結為兩個方面的問題:一個是其靜態結構,即物

質系統在靜態時的原子排列:另一個是其動態行為

(dynamical behavior)。前者可直接由彈性散射 (如

中子或X光衍射) 實驗獲知:後者則只能通過非彈

性散射實驗加以研究,非彈性X光散射(IXS)便是其

中有效的實驗手段之一。由於凝態物質系統眾多的

奇異特性主要是由其電子結構所決定,研究電子的

各种激發態的特性便成為了解凝態物質動態行為的

一個重要途徑 [1,2]。

由於X光直接對電子產生交互作用,IXS對各

種電子激發的研究尤為直接。這項實驗技術還提供

其他非彈性散射 (如中子和電子散射) 技術所沒有的

特點。例如,散射過程之能量和動量轉移量 (energy

and momentum transfer) 為獨立可變量且可涵蓋物質

介電響應的全部範圍:即能量轉移量可從亳電子伏

特到幾千電子伏特間調整,動量轉移量的可調範圍

則包括整個布里淵區 (Brillouin zone)。此外,由於

IXS散射過程為電荷中性,研究絕緣體時不會受充電

效應所帶來的困擾。硬X光之穿透性還確保所獲得

的訊息是源自物質體內 (即 bulk sensitive) 而不受其

表面條件所影響。該特點使IXS可應用於各種極端環

境,如高壓、高溫、低溫、外加電場和磁場、以及

與超高真空環境不相容樣品的研究。利用同步輻射

光源的能量可調性,IXS還可以用來做元素解析的研

究;光束線的細小聚焦點也有助於研究小尺寸的樣

品。

雖然IXS的潛能早在上世紀八十年代巳經被德

國Hasylab的科學家所証實 [1],由於X光非彈性散

射截面極小,其實質的應用仍有賴於第三代高能同

步輻射光源所產生之高亮度和高通量的硬X光。至

今在世界三大高能同步輻射光源ESRF、APS、和

SPring-8 [3] 中巳有多條非彈性X光散射專屬光束線

建成并投入運轉,且成功地把IXS應用到各個領域的

研究,包括固體和液體中之聲子 (phonon) 色散關係

、生物糸統之晶格動力學、以及絕綠體、半導體、

乃至高溫超導體中各類電子激發態特性的研究 [4]。

我 國 於 日 本 S P r i n g - 8 同 步 輻 射 光 源 建 造 的

BL12XU聚頻磁鐵專屬光束線,至力於IXS技術的

發展和應用。與其他專屬IXS光束線不同,BL12XU

主要是為配合電子能譜學、強關聯電子糸統、及

各類由壓力、溫度及外加電場和磁場所引起相變

之研究而設計建造。設計目標為能量解析力可在

10-1000meV範圍內調變并最終可達成能量解析力為

10meV之非彈性X光散射實驗。目前巳開發之實驗功

能包括共振和非共振二大類。非共振類實驗之最佳

能量解析力巳達到65meV。共振類實驗目前能量解

析力約為0.4eV,可涵蓋的各類元素吸收邊之能量範

圍為7.65-10.1keV,并可在相同能量範圍內進行高解

Page 2: 非彈性X光散射 - 國立臺灣大學psroc.phys.ntu.edu.tw/bimonth/v26/408.pdf非彈性x光散射於電子多體糸統中電子間關聯效應 的研究的主要理論依据。同時與糸統介電函

409

物理雙月刊(廿六卷二期)2004年4月

Rowland Circle

(E1,q1)

Detector

IncidentPhotons

2

(E2,q2)d

R/2

ScatteredPhotons

q

AnalyzerSample

圖一﹕非彈性X光散射實驗示意圖。樣品和偵測器放在由彎曲半徑為R的晶體能量解析儀 (analyzer) 所畫定的Rowland圓圈上

。非共振類IXS實驗的能量轉移量 ΔE 由E1-E2所給定且通過改變E1來改變﹔E2則固定在由能量解析儀晶格之布拉格反射的近

背向反射能量上。共振類IXS實驗的E1一般選擇在3d或4f元素的吸收邊上,而能量轉移量ΔE=E2-E1且由改變E2來改變。動量

轉移量q在這兩種情況下均由散射角2θ 所決定并由 q=|q1-q2|=4πsin(2θ/2)/λ 算出。動量的解析度由解析儀的立體角dΩ的大小

決定。能量解析度雖取決於諸多因素,但主要是由入射光的能帶寬度 (ΔE1) 和解析儀的解析度(ΔE2) 所決定。

析力X光發光光譜實驗。巳開發實驗樣品環境則包

括低溫(3.6K)和高壓。本文余下部份討論非彈性X光

散射實驗的基本原理和技術,并簡要介紹一些最近

從BL12XU完成的實驗結果。

二、基本原理

概念上,非彈性X光散射是一種簡單的實驗。

如圖一所示,我們用能量為E1和動量為q1的準直單

色光子來激發樣品。具有能量為E2,動量為q2的散

射光子在立體角為dΩ的範圍內通過彎曲晶體能量解

析儀接收後被聚焦到偵測器。在特定能量和動量轉

換空間內,被偵測到的散射光子數由其微分散射截

面所決定 [4]:

(1)

式中EI和EF分別為樣品中電子多體糸統在散射前後

的能量,hω為 光子散射的能量轉移量∆E。如果忽

略電子自旋和軌域的貢獻,入射光子與電子多體糸

統的漢米頓量為:

(2)

其 中 第 一 項描述光子的直接散射過程

,是入射光能量遠离糸統吸收邊時,即在所謂的非

共振條件下,光子的微分散射截面的主要來源。由

此得到的微分散射截面與下列之電子多體糸統的動

力學結構因子 (dynamical structure factor) 成正比 [4]

S dt I Ii t i t i

jj

j j( , ) e e e’( ) ( )

q q r q rωπ

ω= ∫ ∑− − ⋅ ⋅12

0 (3)

由此可見, S( , )q ω 便是電子多體糸統中電荷密度關

聯函數之時間和空間的傅立葉變換。式 (3) 即為應用

非彈性X光散射於電子多體糸統中電子間關聯效應

的研究的主要理論依据。 同時與糸統介電函

數的虛部成反比 [5]:

(4)

由此可建立與宏觀可觀測量的聯系。此時,入射光

光子的非彈性散射主要由電子多體糸統的各類激發

態所引起,包括導電子、價電子、核層電子、及電

漿 (plasmon)、激子 (exciton)、和其他單粒子或多粒

子集合激發。這些激發態的壽命、能量、及與動量

的色散關係決定了該電子糸統的動態行為。

式(2)中第二項 He

mcjj jint

( )2 = ⋅∑ A p,其展式的第一階描

述的是光子被吸收的過程,因而對散射截面并沒有

貢獻。而第二階描述的是光子被吸收後,通過電子

的反躍遷 (de-excitation)重新釋放光子的過程,對散

射截面的貢獻可表達為 [4] :

(5)

d

d dF H I E E

I FF I

2

2

2σω

δ ωΩ

∝ × − −∑ int,

( )h

H H H emc

emcj

jj

j jint int( )

int( )= + = + ⋅∑ ∑1 2

2

22

2A A p

He

mcjjint

( )12

22

2= ∑ A

S( , )q ω

Sq

e n( , ) Im ,q qω

πε ω= − ⋅ ( )−h

2

2 21

4

d

d d

F H N N H I

E E i

E E

N I NNI F

F I

2

2

2 2

1

2

σω ω

δ

Ω Γ∝

− + −

× − −

∑∑ int( )

int( )

, ( )

(

h

hhω)

Page 3: 非彈性X光散射 - 國立臺灣大學psroc.phys.ntu.edu.tw/bimonth/v26/408.pdf非彈性x光散射於電子多體糸統中電子間關聯效應 的研究的主要理論依据。同時與糸統介電函

410

物理雙月刊(廿六卷二期)2004年4月

Main LineSide Line

IXS Spectrometer

SampleFM

HRM/PRPDCM

CMDM

IN-LINE 4B

H:1430

H:1495.8

(51.8m) (65.0m) (73.0m)

PRP

2400

H:1400

(49.0m)DCM

SR

CM HRM/PRP FM Sample

Side View

圖二﹕ BL12XU 光束線光學配置圖

其中 N 便是參與該過程的中間態。當入射光的

能量接近糸統的吸收邊時,即滿足共振之條件﹕

hω1 ≈ −E EN I,式(5)的貢獻變得很大。共振類IXS實

驗因而可應用於對X光吸收較強的含重元素材料的

研究,例如過渡族金屬氧化物和高溫超導材料等。

由於中間態的參與,共振IXS實驗於研究強關聯電子

糸統中的一些特殊現象,例如電荷遷移激發 (charge

transfer excitations),起到特別重要的作用。

三、光束線和能譜儀

由於X光的非彈性散射截面小,所以只有很少

部分的入射光子被散射。因此IXS需要一個高強度和

高亮度的X光光源,和有效的方法來收集並完成散

射光子能量的分析。

在光學設計上BL12XU利用SPring-8之標准4.5

公尺長真空聚頻磁鐵所發射出之高亮度X光的優異

性,其目的是使最終到達樣品的光通量在特定的能

寬內達到最大 [6,7]。如圖二所示,BL12XU 主光束

線包含了五個光學元件,即高熱負載Si(111) 雙晶

體單光儀 (DCM)、準直鏡 (CM)、高解析度單光儀

(HRM)、可用來產生圓偏振光之相位延遲片 (PRP)、及聚焦鏡 (FM)。光束線的設計能量範圍為5-35keV

。在此能量範圍內,SPring-8聚頻磁鐵所產生之X

光的發散角比Si(111) 布拉格 (Bragg) 繞射的張角

(angular acceptance) 要小,所以在DCM之前不必加

入準直鏡便可讓來自聚頻磁鐵的白光在DCM所限定

的能寬內全部通過。其後的準直鏡 (CM) 則是用來

減少通過DCM之光束線的發散角,以增加HRM的

導通率 (throughput)。這樣做的必要性在於,HRM

通常採用矽晶體的高階繞射,其繞射張角一般比較

小。CM的另一個主要的功能是高階光濾波。這只需

要在鏡面上使用不同材料的鍍膜即可。目前CM表面

的兩种材料Si和Pt,可在能量範圍分別為5-12keV和

12-30keV作高階光濾波器。

為能獲得10-1000meV範圍內不同的能量解析,

HRM 的設計使用兩個高精密同軸測角器和不同晶向

的槽刻 (channel-cut) 矽晶體來組成各種直線型或嵌

套型多重折射單色光儀。例如,用線型方式結合的

兩對襯 Si(333) 槽刻晶體在能量約為10keV時能給出

50meV的能量解析,其他實驗所需的能量解析可通

過選擇其他晶向制作槽刻晶體得到(參見表一)。

在 HRM 之後,聚焦鏡把光聚焦到樣品位置。

聚焦點的大小在水平方向為120µm、垂直方向為75

µm。到達樣品的光通量則與光束線的能量及能寬有

關。當能量為9.886 keV 而儲存環電流為100mA時,

直接來自 DCM 的光到達樣品時的光通量為 1.2×1013

phs/sec/1.4eV﹔而使用HRM時之光通量則與能寬的

減少量基本成正比。

BL12XU之非彈性X光散射能譜儀 (如圖三所示

) 是為適應各式各樣的實驗需求而設計建造 [8]。中

央的測角器塔 (goniometer tower) 的負載力可承載象

低溫磁鐵一類的重型實驗裝置。而專門定製的低溫

Page 4: 非彈性X光散射 - 國立臺灣大學psroc.phys.ntu.edu.tw/bimonth/v26/408.pdf非彈性x光散射於電子多體糸統中電子間關聯效應 的研究的主要理論依据。同時與糸統介電函

411

物理雙月刊(廿六卷二期)2004年4月

置冷器可提供最低為3.6K的低溫環境。配合小型高

壓鑽石砧便可從事低溫高壓環境下物質相變的研究 (

見節四)。3m長的散射臂則充許依據實驗的具體需求

選擇彎曲半徑為1-3m的球形晶體能量解析儀。此外

,在3m散射臂上還安裝有一多重解析儀糸統,可同

時使用3×5陣列共15個2m或3m彎曲半徑的解析儀,

可在理論上把數據採集效率提高15倍。

為有效地偵測和分析散射光子的數目和能量,

如圖一所示,關鍵是要有一個高效能的晶體能量解

析儀 (analyzer)。此類解析儀通常由高品質的矽或鍺

(Ge) 晶圓,彎曲成球型面而制成。其原理仍然是利

用晶體的X光繞射,所偵測的光子能量及解析力由

晶體的繞射階數及入射角決定。只要把樣品和偵測

器放置於由能量解析儀的彎曲半徑所畫定的圓周 (即

所謂的 Rowland circle) 上,由解析儀收集到的散射

光子,便可全部聚焦到偵測器上。

晶體能量解析儀的效能則主要由兩個因素來決

定,一是它的反射率,二是它的能量解析力。把圓

晶彎曲成球形狀所引起的應力對上述兩者均有損害

。為消除彎曲應力的影響,實際制作時會把圓晶切

成大小約為0.5mm×0.5mm的小晶塊後再黏貼到球形

基板上。相關制程可參閱文獻 [9,10]。由同步輻射研

究中心自主制作的部份解析儀的效能則列於表一和

表二。

由此可見,非彈性X光散射實驗需要光束線及

能譜儀相互配合才能夠讓實驗以最有效的方式進行

四、實例

作為應用實例,以下簡要介紹BL12XU的几個

相關研究課題及實驗結果。

(一) 、非共振類實驗

正如前述,非共振類實驗 (NRIXS) 可用來研究

各類電子激發過程,包括價電子激發、電漿和激子

的散射,以及其他單粒子或多粒子集合激發。它也

可以用來研究核層電子的激發,特別是在偶極近似

區域(qr << 1),NRIXS 所得到的能譜與軟X光吸收光

譜是一致的 [11]。由於入射光子和散射光子都是高

能量硬X光,樣品的選擇和環境的限制就比較小,

例如對高壓低溫下H2O的相變研究便是軟X光吸收光

譜技術無法做到的。光束線的細小聚焦點也有助於

研究小尺寸的樣品,我們對MgB2單晶的電子動力學

結構的研究便是一個很好的例子。

MgB2為近來備受關注的常規超導材料,其超導

臨界溫度高達39K [12] ,對於簡單的金屬化合物極

為不尋常。闈繞著其超導的物理机制,至今為止巳

有大量的研究報告論文發表在國際期刊上。目前的

基本結論是,其超導性主要是由MgB2中之B子晶格

與B的二維σ能帶電子間存在之強電子聲子交互作用 (electron-phonon coupling) 所引起。與非彈性散射研

Sample

IncidentTable

Detector

3m Arm

Analyzer

RowlandCircle

IncidentX-ray

圖三﹕ BL12XU 之非彈性X光散射能譜儀的俯視圖。這是和美國 Advanced Design Consulting, Inc. (ADC) 共同設計,并由

ADC建造。

Page 5: 非彈性X光散射 - 國立臺灣大學psroc.phys.ntu.edu.tw/bimonth/v26/408.pdf非彈性x光散射於電子多體糸統中電子間關聯效應 的研究的主要理論依据。同時與糸統介電函

412

物理雙月刊(廿六卷二期)2004年4月

究直接相關的是由Eguiluz教授領導的研究小組進行

的一個理論計算結果[13]。該計算指出,沿著MgB2

的c軸方向存在有一電子的集合激發態 (collective excitation),其能量約為2.5eV且峰寬很窄,是由c軸

方向Mg和B原子層之間電荷的集合振蕩所形成。該

激發態的存在反映MgB2電子結構的獨特性。

要証實上述預言,我們在細小的MgB2單晶上收

集數据,如圖四所示。實驗在室溫下進行,能量和

動量的解析力分別為65meV和0.06Å-1。該組實驗數

據清楚地顯示,在2.5-4.5eV之間存在有一吸收峰,

其色散關係在第一布里淵區與理論預言基本一致,

進入第二布里淵區 (區域界線在q=0.89 Å-1)後的色散

關係是文獻 [13] 中沒有預言到的。目前進一步的理

論計算正在進行中,以便對這一集合激發態有更深

刻的了解。結果將另文發表 [14]。

需要指出的是,由於目前能生長的MgB2單晶體

只有0.3-0.5mm的大小。BL12XU光束線的細小聚焦

點和高能量解析力對得到圖四中的數據起到決定性

的作用。

對在高壓低溫環境下H2O的相變的研究則是另

一個體現非彈性X光散射獨特功能的實驗。眾所周

知,吸收光譜對研究物質原子與原子之間結構的變

化是一個很有效的實驗手段。然而,對於水一類的

由輕元素組成的物質、及高壓和低溫的實驗環境,

由於軟X光被強烈吸收而顯得無能為力。因比,利

用硬X光來研究H2O中氧原子K層電子的散射便成為

唯一可資利用的實驗途徑 [11]。

圖五所示的實驗數據便是從BL12XU中取得。

樣品2.5kbar的壓力由鑽石砧施加,低溫環境則由

BL12XU的3.6K低溫置冷器提供。非彈性散射實驗

的能量解析力為305meV。從圖五可以清楚地看到

H2O中氧原子的K層電子的散射能譜在不同形相下的

變化。通過與各形相下H2O的結構模型的計算作此

較,我們可以了解到在不同形相下H2O的結構中之

氫鍵、及共價和离子鍵的變化規律。從中所得到的

知識對研究有机和生物材料在高壓下的特性具有重

表一:非共振類實驗光束線和能譜儀之几組不同能量解析的組合。其中Si(555)近背向反射的能量為9.886keV﹔Ge(555)為9.490keV。光束線的光通量(flux) 是依據HRM為Si(333) 時的測量值之預估值﹔而總能量解析力則是依據HRM為

Si(333)時對所有能量解析儀測試結果之計算值。入射能量的能帶寬與解析儀解析力最接近的組合為偵測效率最佳的組

合。

850Si(555) 1-m bent48013.5Si(220)

1300Ge(555) 1-m bent1250120None (DCM)

305Si(555) 2-m bent1535.7Si(400)

185Si(555) 2-m DRIE802.3Si(440)

7025%Si(555) 2-m diced501.5Si(333)

TotalResolution

(meV)RelativeciencEffi y (/meV)

AnalyzerBandwidth(meV)

Flux (1011

photons/sec)HRM

Configuration

IXS SpectrometerBeamline

表二:共振類實驗光束線和能譜儀之几組不同能量範圍的組合。可涵蓋後過渡族金屬之鈷 (Co)、鎳 (Ni)、和銅 (Cu) 的K吸收邊。

~1.27.96~9.131-m bent Si(444)

1.410-4120(@

9.886keV)

5~30

~1.28.82-10.121-m bent Si(553)

~1.27.64~8.771-m bent Ge(444)

TotalResolution

(eV)Energy Range(keV)

AnalyzerBandwidth(E/E)

Flux (1011

photons/sec)DCM directbeam (keV)

IXS SpectrometerBeamline

Page 6: 非彈性X光散射 - 國立臺灣大學psroc.phys.ntu.edu.tw/bimonth/v26/408.pdf非彈性x光散射於電子多體糸統中電子間關聯效應 的研究的主要理論依据。同時與糸統介電函

413

物理雙月刊(廿六卷二期)2004年4月

要的意義。上述數據分析結果將另文發表 [15]。

(二) 、共振類實驗

如表二所示,共振類實驗最初的設置使用來自

DCM的入射光和曲率半徑為1m的晶體能量解析儀,

包括Ge(444)、Si(444) 及Si(553),能譜儀的能量 (即

E2) 可涵蓋後過渡族金屬中之鈷 (Co)、鎳 (Ni) 和銅

(Cu) 之K核層吸收邊的能量,而能量解析力則約為

1.2eV。E2 能量的改變是通過改變能量解析儀的入射

角并同時改變偵測器在Rowland圓周上的位置而達成

的。入射光的能量E1則調整到核層電子的吸收邊上

,由此增加的非彈性散射截面可達一百倍,并巳在

NiO中得到証實 [16]。

我們利用共振非彈性散射對過渡族金屬氧化物

中的NiO和CoO進行了研究 [17]。其中從NiO中獲得

的數據如圖六所示,基本與先前的報導 [16] 一致。

與CoO的數據此較証實兩者的電子結構,包括所觀

測到的在氧2p與金屬3d能級之間的電荷遷移激發態

(charge transfer excitations) 的特性,存在許多相似之

處,并發現這種相似性與這兩種材料在結構上的相

似有很大的關聯。

如果使用曲率半徑為2m的能量解析儀,配合光

束線上使用Si(400)槽刻HRM,可把共振類實驗的能

量解析力提昇到0.4eV或更好的程度。這將使研究如

高溫超導材料等強關聯電子糸統中的低能量激發態

的特性成為可能。這方面的研究目前在BL12XU巳

在進行中。

參考文獻

[1] E. Burkel, Inelastic scattering of x-rays with very high energy resolution (Springer-Verlag, Berlin, 1991).[2] W. Shuelke, Inelastic scattering by electronic excitations, Chap. 15 in Handbook on synchrotron radiation Vol 3, eds. G.S. Brown and D.E. Moncton (North-Holland, Amsterdam, 1991). [3] ESRF: European Synchrotron Radiation Facility (http://www.esrf.fr/). APS: Advanced Photon Source (http://www.aps.anl.gov/). SPring-8: Super Photon Ring - 8GeV (http://www.spring8.or.jp).[4] W. Schuelke, J. Phys.: Condens. Matter 13, 7557

圖五﹕H2O在各种溫度和壓力下氧原子的K層電子散射能

譜。

圖四﹕MgB2單晶體沿c軸方向的非彈性散射能譜。

Page 7: 非彈性X光散射 - 國立臺灣大學psroc.phys.ntu.edu.tw/bimonth/v26/408.pdf非彈性x光散射於電子多體糸統中電子間關聯效應 的研究的主要理論依据。同時與糸統介電函

414

物理雙月刊(廿六卷二期)2004年4月

(2001).[5] K. Sturn, Z. Naturforsch. 48a, 233 (1993).

[6] Y.Q. Cai, T.E. Dann, C.C. Chen, and C.C. Kao, SRRC/SPring-8 Undulator Beamline BL12XU Conceptual Design Report, SRRC Internal Report SRRC/RBM/IM00-01 (2000). [7] Y.Q. Cai, C.C. Chen, P. Chow, K.L. Tsang, C.T. Chen, and C.C. Kao, SRRC Activity Report 2001/2002, 83 (2002).[8] B. Blank, T. Kupp, A. Deyhim, Y.Q. Cai, P. Chow, and C.-C. Kao, Proceedings of 2nd International Workshop on Mechanical Engineering Design o f Synchrot ron Radia t ion Equipment and Instrumentation (MEDSI02) (APS, Argonne, USA), 315-200 (2002).[9] B.-Y. Shew, R.-S. Huang, D.-J. Wang, S.-Y. Perng, C.-K. Kuan, Y.Q. Cai, P. Chow, M. Schwoerer-Boehning, W. Caliebe, C.-C. Kao, and C.T. Chen, Proceedings of SPIE 4783 (Design and Microfabrication of Novel X-Ray Optics, Seattle, USA), 131-8 (2002).

[10] D.J. Wang, S.Y. Perng, Y.Q. Cai, P. Chow and C.K. Kuan, AIP Conference Proceedings (8th International Conference on Synchrotron Radiation Instrumentation, San Francisco, USA). (in press)[11] D.T. Bowron, M.H. Krisch, A.C. Barnes, J.L. Finney, A. Kaprolat, and M. Lorenzen, Phys. Rev.

B62, R9223 (2000).[12] J. Nagamatsu, N. Nakagawa, T. Muranaka, Y. Zenitani, and J. Akimitsu, Nature 410, 63 (2001).[13]W. Ku, W.E. Pickett, R.T. Scalettar, and A.G.

Eguiluz, Phys. Rev. Lett. 88﹐057001 (2002).[14] P.C. Chow, Y.Q. Cai, H. Ishii, C.C. Chen, C.T.

Chen, C.C. Kao, S. Tsuda, S. Shin, Y. Takano, K. Togano, H. Kito, B. Friedman, W. Ku, and A.G. Eguiluz. (in preparation)

[15] Y.Q. Cai, H.-K. Mao, P.C. Chow, J.S. Tse, Y. Ma, J.F. Shu, R.J. Hemley, V. Struzhkin, H. Ishii, C.C. Chen, C.T. Chen, and C.C. Kao. (in preparation)[16] C.C. Kao, W.A.L. Caliebe, J.B. Hastings, J.-M. Gillet, Phys. Rev. B 54, 16361 (1996).

8320 8330 8340 8350 8360 8370

Photon Energy (eV)

Inte

nsi

ty(I

/I0)

kjihgfedcba

8310 8320 8330 8340 8350 8360 8370

kjihgfed

c

b

Inte

nsi

ty (

I/I0)

Photon Energy(eV)

NiO K-edge

a

-5 0 5 10 15 20 25

a 8340

b 8342

c 8344

d 8346

e 8348

f 8350

g 8353

k 8365

j 8360

i 8358

h 8355

Inte

nsi

ty (

I/I0

)

Energy Transfer (eV)

(c)

(b)(a)

圖六:從NiO單晶獲得的共振非彈性散射能譜。其中,q沿著[001]方向,散射角為30度,能量解析力為1.2eV。圖 (a) 為從樣

品獲得的K吸收譜,當中的字母表示用於測量圖 (b) 中能譜時所使用的入射光的能量。從圖 (b) 中可清楚看到在5-8eV之間存

在的電荷遷移激發態 (charge transfer excitations),只有在入射光的能量為8342-8360eV時才被觀測到。這些激發態的共振特

性可以用圖 (c) 的恆定終態 (constant final state) 能譜表示。這些能譜是由同時改變入射光 E1和散射光 E2的能量,并保持一個

恆定的差值 (offset) 而得到的。圖 (c) 中譜線的差值分別為紅色譜5eV、綠色譜7eV、及藍色譜8eV。

Page 8: 非彈性X光散射 - 國立臺灣大學psroc.phys.ntu.edu.tw/bimonth/v26/408.pdf非彈性x光散射於電子多體糸統中電子間關聯效應 的研究的主要理論依据。同時與糸統介電函

415

物理雙月刊(廿六卷二期)2004年4月

[17] H. Ishii, Y.Q. Cai, P.C. Chow, C.C. Chen, C.T. Chen, and S. Shin. ( in preparat ion )

作者簡介

蔡永強,澳大利亞墨爾本La Trobe大學物理博士,現

任職於國家同步輻射研究中心副研究員。研究專長

:角分辨光電子能譜、非彈性X光散射、表面物理

、強關聯電子材料的電子結構。

Email: [email protected]

致謝:感謝國立交通大學電子物理所碩士班黃詩雯

同學提供部份文稿的譯文。