（付録）「位相整合：第二高調波発生」

1. 位相整合2. 擬似位相整合（QPM: quasi-phase-matching）3. 周期分極反転（periodic poling）4. 反転対象・非対称

暫定版修正・加筆の可能性あり

付録４３２のアプローチ

1. 第二高調波発生・増幅に関する位相整合、位相不整合について検討する。2. 位相不整合を解消する考え方「擬似位相整合」とそれを実現するために必要な「周期分極反転」について検討する。3. 第二高調波発生について「不完全なばね」による電子振動子模型で説明するが、「ばね振動に関するポテンシャルエネルギー」の

反転対称性の有無がポイントになる。4. ポテンシャルが反転対称であるとき二次非線形電気感受率が零になるため、反転対称性結晶では第二高調波を発生できない。5. お詫び：二次非線形電気感受率は本来「三階テンソル」で表示すべきであるが、今回は省略します。6. 注意：赤色は実数、青色は複素数、角周波数を単に周波数と記述します。

説明省略：位相整合に関しては異方性結晶（anisotropic crystal）による角度チューニングや温度チューニングが利用される。参考文献：A Yariv、多田邦雄、神谷武志（訳）「光エレクトロニクスの基礎」p.263、丸善

付録433：擬似位相整合ニオブ酸リチウム（PPLN：periodically poled lithium niobate）について説明する。

４３２－1

４３２－2

( ) ( )( ) ( ) ( ) ( )

( ) ( ) ( ) ( ) ( )

1 1

1

1 1 10

1 1

, , ,0,0 , , exp

exp exp

t z t z t z i t K

A

z

z z

E E A

i z z iA A t K z

= = −

= − = −

E r

基本波：複素数表示

( ) ( )1 1 1 1 11 1 1 1

1 0 0 0 0

1K n n nc c c c c

= = = + −

媒質中の光速 真空中の光速

( ) ( ) ( )11 10 1 10 1 101

0

, , 1K z K z z K z n K zc

= + −

振動電場Ｅ：複素数表示

下線部：対応関係

( ) ( )( ) ( ) ( ) ( )11 1 11, , ,0,0 , , cosE zEt z t z t z tA K = = −E r

振動電場Ｅ：実数表示

屈折率：媒質中（周波数ν1に依存）

複素振幅：光と物質の相互作用を含ませる意図正確に言えば、基本波の線形電気感受率を含ませる意図

４３２－3

復習：431

( ) ( )( ) ( ) ( ) ( )( )

( ) ( )

( ) ( ) ( )

2 2 2

2

2 2

2

, , ,0,0 , , exp

e exp

e

i

i z

t z t z t z i t K zE E z

z i t K z

z z

B

B

B

B

= = − + +

= −

=

E r

第二高調波：複素数表示

( )2 2 22 2 2 2 1

2 0 0

, 2K n nc c c

= = =

屈折率：媒質中（周波数ν2に依存）

振動電場Ｅ：複素数表示

( ) ( )( ) ( ) ( ) ( )( )( )

2 22 2 2, , ,0,0 , , cos

0 0

E Et z t z t z t K zB z

z

= = − + +

= =

E r

振動電場Ｅ：実数表示 下線部：対応関係 位相定数：現時点では未定

ややこしいかな：第二高調波複素振幅：今度は非線形電気感受率のみ含ませる意図

位置依存：現時点では未定位相整合：零位相不整合：非零参考：431-20

４３２－4

復習：431

第二高調波の波動方程式（３）

( ) ( )( )

( )2 2 2

2 1 12 2 2 2 2

2

(22 1)

0

2

2 , , ,1 1: ,

z t z t z t

z c

E

c

E E

t t

− =

第二高調波：波動方程式

( ) ( ) ( )

( ) ( ) ( )2 2

1

2

1 1, exp

, e expi

z t z i t K z

z

E

t z i t K z

A

E B

= −

= −

代入

位相整合条件増大する第二高調波を記述する場合：導出例（431-16）

( ) ( )

( )

( ) ( )

( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( )

( ) ( ) ( ) ( )

2 1 1 22 22 22 2

2 20,

2 22

0 22 2

2

2

(2) (2)

2

2 22 2

e e2 2

e , e exp

, cos sin2

i K K z K Ki

z

izi z

z z zK Ki

z n z n z

z z z t z i t K z

z t z t K z z t K z

BA A

B B

E B B

B B

B E

− =−

= =−

−=

=−

= − ⎯⎯⎯⎯⎯→ = →

= ⎯⎯⎯→ = −

= − − = −

赤色：両辺とも実数

４３２－5

位相整合条件と第二高調波発生

が成立するとき を満足する第二高調波に限って発生（成長）

• 上記位相関係を持つ第二高調波はブランコによる光増幅が要求する位相関係を「いつでもどこでも」満足している。• 上記以外の位相関係を持つ場合、「いつでもどこでも」とはならない。つまり、第二高調波は成長しない。

位相整合

第二高調波発生のための位相整合条件• 基本波と第二高調波の光速が一致することのように思いますが、本質は、第二高調波と二倍分極振動波の速度一致にあります。• 二倍分極振動波の速度は基本波の光速で決まる。第二高調波の速度はもちろん第二高調波の光速で決まる。

参照431-18：いつでもどこでも光増幅の位相関係が成立

( )( ) ( )

( )

( ) ( ) ( ) ( ) ( )( )

( ) ( ) ( ) ( )( ) ( ) ( )

( ) ( ) ( )

1 1

1 2

2 2

1

2

2

2 2 2 2

2 2 2 1 1 1

2

, exp 2

1 10 2 2 2 2

2 1

2 2

1 1 1 1

, e ex

2

2 1

2

,

2

p

e

2

2exp 2 2

exp 2 2 cos 2 2

i

i z

E

E B

z t z i t K

t

B

z

z t z i K z

Bz z

AA

xa e m

t ti i

a e mi t K z

At a i t K z t a tx zx

E

KA

= −

= =

= −

=

= −

− + − +

⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯→− −

− −

− − → − −

( )( ) ( ) ( )2 2 2

0,2

, sinz

z t z t K zE B

= =−

⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯→ = −

1 22K K=

第二高調波

二倍分極振動

( ) 0,2

z

= = −

４３２－6

位相不整合（１）

( ) ( )( )

( )2 2 2

2 1 12 2 2 2 2

2

(22 1)

0

2

2 , , ,1 1: ,

z t z t z t

z c

E

c

E E

t t

− =

第二高調波：波動方程式

( ) ( ) ( )

( ) ( ) ( )

( ) ( )

1 1

2 22

2

1 , exp

, e exp

e

i

i

z t z i t K z

z t z i t K z

z i z

E

E B

B B

A

=−

= −

= −

⎯⎯⎯→−

( )( ) ( ) ( ) ( )

( )(2) (2)

2 2

,

2 2 1 1 2 2 1 10

e 00 2 0 2

: , : ,e

2 2i z

Ki Kz

z B zB z

B

z c n z c nA

BA

=

= =

= ⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯⎯→ =

位相不整合（両辺とも複素数）：基本波と第二高調波の光速が不一致

代入

位相整合：増大する第二高調波を記述する場合

青色：複素数、赤色：実数

( )( )2 2 1 1

2 1

0 2

(2)

2: ,

e , 2 0, 02

i KzA K K K zz

B

c n

= −

４３２－7

位相不整合（２）

第二高調波：非線形媒質の長さをＬ

( )( )

( )(2) (2)

2 2

(2) (

2 2 1 1 2 2 1 1

00 2 0 2

2 2

0 2 0 20

2 2 22 22 2

0 2 0

2)2 2

(2) (2)

2

2 2

: , : ,e , e

2 2

e e 1

2 2

e e e ee e

2

Li Kz i Kz

Li Kz i KL

KL KL KLi i i

KL KLi i

L dzz c n c n

c n i K c n i K

BA A

A A

A Ai K c n

B

c n

−

= =

−= =

− − = =

( )( )

( )

2

2 22 2

0 2 0 2

2 2 1 1

0 2

(2) (2)2 2

(2)

2

2

sin sin2 2e e

2

2

: , sinsinc , sinc

2 2

KLi

KL KLi i

i K

KL KL

LKLc n K c n

KL xL L

nA x

cB

A A

x

−

= =

= =

４３２－8

位相不整合（３）

第二高調波：振幅の絶対値自乗が光強度に比例

( )2

2 . 22

0 2

2

. 22

(2)2

(2

0

2

2

)

sin sin2 2

sinc sinc2 2 2

K const

L const

KL KLL

c n K

KL

n

B

L

A

LAK

c

=

=

= ⎯⎯⎯⎯→

= ⎯⎯⎯⎯→

( )2 2B L L

( )2 2sin

2

KLLB

位相不整合位相整合

非線形媒質長：Ｌ

2

2

KLL

K

= =

L

コヒーレント長

コヒーレント長

４３２－9

擬似位相整合（１）

擬似位相整合：位相不整合を克服する方法（432-4）

( )2 1

(2)222 2

2

2 0 2

2 2

0 2 0 2

(2)2

2 2(2) (2)

e e e e2 2

e cos sin2 2

i K K zi i i Kz

i

Ki i

z n c n

i

A A

A AKz i Kz

c n c n

B

−− −

−

= − = −

= − +

注意：位相不整合の場合、第二高調波の振幅はcos部もsin部も振動するだけで増大しない。• もし、上式右辺第一項（or 第二項）の括弧[ ]を絶対値に変えることができれば増大可かもしれない。• 以下のように「非線形電気感受率」の符号を「周期反転」させる必要あり。（周期分極反転：periodic poling )• 周期分極反転により「擬似的に」位相整合を実現する手法を「擬似位相整合：QPM: quasi-phase matching 」と呼ぶ。• 一例として第二項の括弧を絶対値に変えて振る舞いを調べる。

0 2 2(2) (2)

(2)

(

2 2

(2)

(2)

(2

2)

(2

0 2

)

(2 2)

)

2

( )

0

cos sin2 2

sin sin

0 0 0

2 2 0

2 3 2 3 0

i Kz Kzz c n c n

Kz Kz

Kz z K

Kz K z K

Kz K

A

K

A

z

B

= ⎯⎯→− +

=

→ → =

→ → = −

→ → =

４３２－10

擬似位相整合（２）

図参照：右辺第一項は振動するが増大しないから無視

( )

( ) ( ) ( )(

2 2

0 00 2 0

)

2

2

2

(

2

2 2

0 00 2

(2) (

22 2

0

2

2

)

)cos sin2 2

~ sin sin ,2 2

L L

L L

L i Kz dz Kzc n c n

L dz Kz dz Kz L L

A A

A A

B

B Bn c

Bc n

= − +

= =

被積分項

(2) cos Kz

(2) sin Kz

sin部

cos部

積分後

sin部

( )B L

(2)(2 2 ( )) 2( ), = = −

L

非線形媒質の長さをＬ

コヒーレント長

2

L

４３２－11

擬似位相整合（３）

積分後

cos部

L

比較：擬似位相整合と位相整合

位相整合

擬似位相整合

2L

位相整合条件

2 12 0K K K − =

擬似位相整合条件

2 12 0K K K −

分極反転周期：コヒーレント長と一致

コヒーレント長

2 1

2 22 0L K K

K L

= → − − =

＋ー

＋ ＋ー ー

＋ー

＋ ＋ー ー

20.4L( )B L

( )2B L

４３２－12

擬似位相整合（４）

周期分極反転非線形媒質：第二高調波発生大雑把に言えば

1 =

第二高調波発生

2 2 =

＋ ー ＋ ー ＋ ー ＋ ー ＋ ー ＋ ー ＋ ー ＋ ー

( ) ( )

( ) ( )1 1

1 1 1

1

, exp

, cos

z t i t K z

z t t K z

E A

E A

= −

= −

( ) ( ) ( )( ) ( ) ( ) ( )

( ) ( ) ( )

2 2

2 20

2

22 2

, e exp

exp

, cos

i

B LBL

E L t L i t K L

L i t K L

L t z t K z

B

B

B

E

=

=

= −

⎯⎯⎯⎯→ −

= −

分極反転周期：コヒーレント長

2 1

2 2

2L

K K K

= =

−

L

2 1

2 1

2 0

22 0

K K K

K KL

−

− − =

擬似位相整合

４３２－13

ばね振動（１）

強制力が働く調和振動子：理想的なばねの場合

( ) ( )2

2

2, expx x

d x dx ex E t E t i t

dt dA

t m + + = − =

2 kF kx

m = → = −

ポテンシャルエネルギー：弾性力による位置エネルギー

21

2F V V kx= − → =

フックの法則

イメージ：調和振動子ポテンシャルエネルギー

理想的なばねの場合

• 分極振動は振動電場Ｅ（強制力）に誘われて伸縮する電気双極子の集団振動（参照：411）

• 伸縮する電気双極子を強制力が働く調和振動子でモデル化する。• 調和振動子とはポテンシャルエネルギーの大きさが距離の自乗に比

例する振動運動• 注意：原子核（赤）の位置は「ばね」を壁の位置と異なる。

分極振動

電気双極子原子核（赤）電子（青）

( ) 21

2V x kx=

壁

理想的なばね

共鳴周波数：「オメガ」

基本波：振動電場E

復習：430

４３２－14

理想的なばねの場合イメージ：調和振動子

ばね振動（２）

分極振動

( ) 21

2V x kx=

再確認：理想的なばねの場合• 分極振動は強制力である振動電場Ｅの周波数と一致• 双極子放射光も振動電場Ｅの周波数と一致

電気双極子原子核（赤）電子（青）

不完全なばねの場合イメージ：ポテンシャルエネルギーに歪み

三乗成分追加：太線

( ) 2 3 41 1 1...

2 3 4V x kx ax bx= + + +

自乗のみ：細線

これからやりたいこと：不完全なばねの場合（但し、不完全性は非常に小さい： ）

• 歪み：距離の三乗に比例するポテンシャルエネルギーを追加（簡単のため四乗以上は無視）。• 分極振動に基本波周波数以外のものも含まれるかもしれない？• 基本波周波数と異なる新しい光波（高調波）が発生するかもしれない。

k a

復習：430

４３２－15

周期分極反転（１）

周期分極反転：ばね振動の非線形性に基づく「非線形電気感受率」（参照：431-19）

( ) ( )( )( ) ( )

2

0

2 1 1 1 2 2 2 2

2 1

(2) (2)2

: , 0r

Ne a e m

= =

− −

不完全なばねの場合：参照430イメージ：ポテンシャルエネルギーに歪み

三乗成分追加：太線

( ) 2 3 41 1 1...

2 3 4V x kx ax bx= + + +

自乗のみ：細線

ポテンシャルエネルギー：三乗成分追加（430）

( ) 2 31 1

2 3F V V x kx ax= − → = +

簡単のため：ばねの振動方向はｘ軸に限定

2 ,

' , '

F kx ax k a

F k x k k ax

= − −

→ = − = +

周期分極反転：periodic poling• 非線形ばね定数「ａ］の符号を周期的に反転させればよい。• 電子が感じるポテンシャルエネルギーの三乗成分の符号を

周期的に反転させればよい。• どうすれば「ポテンシャルエネルギーの三乗成分の符号を

反転」できるのか検討しましょう（次頁以降）

４３２－16

周期分極反転（２）

理想的なばねの場合イメージ：調和振動子

( ) 21

2V x kx=

＋＋

ばね振動モデル• 理想的なばねを考えてポテンシャルエネルギーを「放

物線」とする。• 電気双極子の中心から「正イオン」を等距離配置。• 電子は正イオンからのクーロン力を受ける。

お詫び• 「正」でも「負イオン」でも本質は変わらない。• 図では「正イオン」を「プロトン」のように描いてい

るが、実際には「電子を放出して正の電荷を帯びた原子」であるから、残りの電子は省略しているだけ。

• 本付録では正イオンの中身、電気双極子近傍への設置方法などは議論しない。

束縛電子：電子振動領域を原点付近に限定

0x

( )

0

2

1 2

0 0 0

2 1 2

0 0 0 0

2

2 1 2

0 0 0

1

2

1 1

4

1 1 1

2 4 1 1

1~ 1

2 2

x x

V x kx

q q

x x x x

q qkx

x x x x x

q q xkx

x x

=

− +

− +

= − +

− +

+ + +

0x

注意： 「正イオン」を等距離配置すると• ポテンシャルエネルギーは多少歪むが「偶関数」のまま• 非線形ばね定数「ａ］は三乗成分だから「ａ＝０」• 仮に、「等距離」でない場合、どうなる？（次頁）

1 0q−

2q2 0q 電荷

下線部：クーロン力に相当するポテンシャルエネルギー

４３２－17

周期分極反転（３）

等距離でない場合

( ) 21

2V x kx=

＋＋

2x 1x

1 0q−

1 2x x一例：左シフト

簡単のため：電子振動領域を原点付近に限定

( )

1 2

2

1 2

0 1 2

2 3

2 3

1 1 1 1 1

2 3

2 3

2 2 1 2 2

,

1

2

1 1

4

1 11

1 11

x x x

V x kx

q q

x x x x

x x x

x x x x x x

x x x

x x x x x x

=

− +

− +

= + + + +

−

= − + − +

+

ポテンシャルエネルギー：三乗成分のみ

2q2 0q 電荷

3 31 2

4 4

0 2 1

1 1 1

3 4

q qax x

x x

= −

重要な結論：非線形ばね定数「ａ］の符号

•「左シフト」のとき「正」：

•「右シフト」のとき「負」：

1 2x x

1 2x x

４３２－18

ポンチ絵：周期分極反転

大雑把な説明：周期分極反転を実現する可能性のある媒質（結晶）とは？

• 結晶が「正イオン」と「負イオン」で構成されている。• 通常、電気的中性を保つ位置に「正負イオン」は存在する。（定常位置）• 外部からの高電圧印加等により「正イオン」のみ移動する。（負イオンが移動してもよい）• 周期分極反転のため、外部電圧印加も周期的に行う（図参照）。• 印加終了後、移動した「正イオン」は「そのまま安定」、印加前の「定常位置」に戻らない。• もし、このようなことができれば「周期的分極反転」が実現する。• ニオブ酸リチウムはその代表例であり、「擬似位相整合ニオブ酸リチウム（PPLN：periodically poled lithium niobate）」とし

て広く利用されている。（結晶構造に起因する細かい話はしません）

正イオン（赤）、負イオン（青）電気的中性：定常位置

ー ＋ ー ＋

ー ＋ ー＋

印加終了後、そのまま安定

ポテンシャルが反転対称であるとき二次非線形電気感受率が零になるため、反転対称性結晶では第二高調波を発生できない。

４３２－19

反転対象・非対称

理想的なばねの場合イメージ：調和振動子

( ) 21

2V x kx=

＋＋

0x 0x

2q2 0q

等距離でない場合

＋＋

2x 1x

1 2x x一例：左シフト

2q2 0q 電荷

赤点線に対して反転対称• 非線形ばね定数「ａ］は零• 二次非線形電気感受率も零

非反転対称：非線形ばね定数「ａ］は非零• 「左シフト」のとき「正符号」• 「右シフト」のとき「負符号」

電荷

1 0q− 1 0q−

４３２－20

別表記（１）：二次非線形電気感受率

参照431：二次非線形電気感受率

( ) ( ) ( ) ( )0 2 1 1

(

1

2

2 1

), : , , ,z t zP zE Et t =

青色：複素数、赤色：実数

別表記：「ｄ」表記（実数表示）

( ) ( ) ( ) ( ) ( )2 1

*

1 11 11, 2 , , , Re ,

2z t z t z t zP dE E t t

EEE

Ez

+ = = =

複素数表示：「ｄ」表記

( ) ( ) ( ) ( ) ( )*

2 22 1 1 22, , , , Re ,

2

P PP z t z t z t z tEd PE P z t

+ = = =

関係式：二次非線形電気感受率

( )(2

0 2 1 1

) : ,d =

４３２－21

別表記（２）：振動電場Ｅ

例えば：位相整合

( ) 0

0 0

(2)

2 2 2

1

2 2 1 1 02 2 20

0 2 0 0 2 0 2 2

2: ,

2 2 2 2

cd d dBA A

z c n cA

nA

n n

== = ⎯⎯⎯⎯→ =

波動インピーダンス：真空中

振幅：置換（理由：432-11）

0 0 0

01 1 2 2

0

0

1, ,

2 2i

i i

i

A Ba

n n

cn

c

b

= = = = =

= =

波動インピーダンス：非線形媒質中

代入：導出は次頁

2 3 3

1 2 1 2

2 2, 4 , , 2 , ~ ~2

ba d

gg

z

= = = =

４３２－22

別表記（３）：導出例

振幅：置換

( )

1 2

20 1 1 2 2

2

22 2 1 1 0

2

1 1 20

22 2

2

, 21 1 1 1 2 2 1 10 0 2 2

2 2 2 2 2

1 1

2

2

2

, 2 , 22

2 22

2

2

2 22

2 2 2 2 2 2

2 2 2 2 2 2 2 2

2 2

dBA A a B b

db a

ba

d

z n

z n

g

z

g

n

g

n n

d d d d

= =

= = =

=

=

=

= ⎯⎯⎯⎯⎯→

= 1 2~ ~ 3 3 2

2 2

2

2 3 3

1 2

2

2 2

4 , ~ ~

n nd d d d d

dg

⎯⎯⎯⎯→ =

=

４３２－23

別表記（４）：振幅

振幅：置換

1 1 2 2

1

1

2

1

22

1

2

,2 2

2 2

A Ba b

A Aa a

= =

= → =

単位断面積当たりの光強度：単位：W/ｍ２（参照206-6）

1

1

22

2

Aa

=

量子光学なら：単位断面積を単位時間に通過する光子数演算子

単位断面積を単位時間に通過する光子数

†2 n̂a a a→ =

生成・消滅演算子：参照802-4

( )( )

( ) ( )

( ) ( )†

2

2 2

†

ˆ ˆ ˆ

ˆ 1ˆ ˆ2 2

1ˆ ˆ

2

1ˆ

2

n a t a t

p tH m q t

a t a t

n

=

= +

= +

⎯⎯⎯⎯→ +

体積Ｖ中の進行波エネルギーに対応

体積Ｖ中の進行波の光子数に対応

注意：光子数演算子の定義が異なるようです。