KAERI/TR-4218/2010 기술보고서

사용후핵연료 집합체 구조재의 폐기물 처리 방안의 최적화

Approach for optimization of NFBC waste treatment

한 국 원 자 력 연 구 원

제 출 문

한국원자력연구원장 귀하

본 보고서를 2010년도 “전처리공정폐기물 감용기술개발(사용후핵연료다발의 구조재폐기물 처리 최적화 방안 )” 과제의 연구보고서로 제출합니다.

2010. 12.

과제명 : 전처리공정폐기물 감용기술개발 주 저 자 : 나 상 호

공 저 자 : 박 창 제 양 재 환

강 권 호

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요 약 문

원자력발전소에서 태우고 난 사용후연료는 지속적으로 증가하며, 현존의 발전소 내 저장고는 가까운 시일 내에 포화될 것이다. 또한 원자력 르네상스를 맞이하여 핵연료의 사용량의 급속한 증가에 따른 자원의 고갈화를 대비

하여 재활용 기술이 다각도로 추진 중에 있다. 이러한 저장 문제 및 사용후연료의 재활용 기술 개발과 함께 사용후연료를 제외한 구조재의 처리가 향후 관

건이 될 수 있다. 구조재의 재료 특성 상 고준위폐기물로 분류되므로, 이에 맞는 처리 기술이요구된다. 처리기술로는 크게 압축식과 용융식이 있으나, 이러한 기술은 취급관계상 핫셀 기술과 맞물려 있다. 따라서 이러한 관점을 고려하고, 점점 처리기술의 고도화가 이루어지므로 잠정적으로 중간 저장의 개념을 도입하여 압축

식을 도입하는 것이 바람직한 것으로 사료된다. 또한 작업공간을 고려하여 구조재 전체를 압축하는 것보다는 절단/전단 공정을 도입하여 적당한 크기로 자른 후에 압축하는 것이 타당할 것으로 생각된

다. 크기가 적당하면 유압의 범위가 작아져 누유의 우려도 제거될 것이다. 그리고 구조재를 일괄적으로 압축하는 것이 아니라 구조재 재질별로 선별한 후

에 압축하고, 이러한 압축품을 분류하여 보관․저장하는 것이 향후에 편리성을 도모하는데 기여할 것으로 판단된다.

키워드 : 사용후핵연료, 구조재, 고준위방사성폐기물, 압축처리기술, 용융처리기술, 감용비, 재활용

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Summary NFBC(Non-Fuel Bearing Components) of spent Nuclear Fuel Assembly, which is a high level radioactive waste according to the radioactive waste disposal criteria, needs a special treatment technology for the use of recycle. In general the two main technologies of radioactive waste treatment are compaction and melting. Both have their positives and negatives. However, these technologies are performed in special facility like a hot-cell because of high radioactive source emitted by NFBC waste. Considering a severe working condition and working area in hot-cell, a compaction method is selected as an optimum approach. But the NFBC wastes are classified by metal element before compacting. And to use a small size of compaction pressure because of possibility of oil leakage NFBC wastes are request to cut a small size as possible.

Keywords : Spent Nuclear Fuel, NFBC(Non-Fuel Bearing Component), HLW, Radioactive waste treatment and disposal, Compaction, Melting, Volume reduction factor

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목 차

요 약 문 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · i목 차································iii그 림 목 차 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · i v표 목차································vI . 서 론 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 1I I . 구 조 재 의 구 성 및 특 성 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 4I I I . 결 론 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 2 1I V . 문 헌 조 사 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 2 2

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그림 목차

Fig. 1 사용후연료집합체의 항목별 비율·················2Fig. 2 UO2를 제외한 공정폐기물 비율··················2Fig. 3 Plus 7 연료집합체의 구성도···················4F ig . 4(a) SS 304의 장기간 저장에 따른 방사능 변화 · · · · · · · · · · ·12F ig . 4(b) Incone l의 장기간 저장에 따른 방사능 변화 · · · · · · · · · · ·12F i g . 4 ( c ) Z i r l o의 장기간 저장에 따른 방사능 변화 · · · · · · · · · · · · 12F i g . 5 독일 및 미국 의 구조재 압축 공정 · · · · · · · · · · · · · · · · 1 4F i g . 6 아 크 용 융 로 의 개 략 도 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 1 6F i g . 7 유 도 용 융 로 의 개 략 도 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 1 6F i g . 8 구조재폐기물 처리 최적 방안 도출 경로 · · · · · · · · · · · · · 2 0

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표 목 차

Table 1. 국내 원자력발전소 부지별 사용후핵연료 집합체 저장 현황····1Tab l e 2 . P l u s7 연료집합체 구조재의 구성성분 및 무게 · · · · · · · · · · 6Table 3. Plus7 연료집합체 구조재의 재료에 따른 구성성분의 무게·····7T a b l e 4 . 재질에 따른 성분 조성 (단위 : w t % ) · · · · · · · · · · · · · · · 8T a b l e 5 . 구조재의 재질별 열적 및 기계적 특성 · · · · · · · · · · · · · 8T a b l e 6 . 구 조 재 의 재 질 별 방 사 화 특 성 · · · · · · · · · · · · · · · · · 1 0T a b l e 7 . 국 내 방 사 성 폐 기 물 분 류 기 준 · · · · · · · · · · · · · · · · · 1 1Table 8. 재질별 방사성 핵종에 따른 방사능과 중저준위 폐기물 처분 제한치 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 1 1T a b l e 9 . 압 축 방 식 비 교 · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · · 1 4Table 10. 강 및 스테인리스 강의 U 및 Pu 오염원 제거 슬래그 조성···19

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I. 서 론

우리나라는 2010년11월 현재 원자력발전소(이하 원전이라 함) 20기(설비용량 1만7716kW ; 26%)를 보유하고 있으며, 국내 전기의 약 36%를 담당하고 있다[1]. 원자력발전소는 추가로 8개를 건설할 계획이다. 20기의 발전용 원자로에서 발생하는 사용후핵연료는 2007년 12월말을 기준으로 Table 1에 나타낸 바와 같이, 총 9420톤이저장되어 있으며, 2010년에는 약 1만 1000톤, 2020년에는 약 2만톤, 2040년에는 약3만4000톤 정도가 누적될 전망이다[2].

발전소명가압경수로형

가압

중수로형합 계

고 리 영 광 울 진 월 성

저장량(톤)* 1623 1491 1214 5092 9420

연간 발생량(톤)** 65 113 113 389 680

* 2007년 12월말 기준

** 고리 4기, 영광 6기, 울진 6기 기준

Table 1. 국내 원자력발전소 부지별 사용후핵연료 집합체 저장 현황

국내에서 가동 중인 가압경수로형 원전인 경우, Table 1에 나타낸 바와 같이, 호기당 연간 약 19톤의 사용후핵연료가 발생하는데, 고리원전(총 4기 기준)의 경우 연간 약 65톤, 영광원전(총 6기 기준) 및 울진원전의 경우 각각 113톤의 사용후핵연료가 발생한다. 즉 총 16기의 가압경수로형 원자로에서 연간 약 291톤의 사용후핵연료가 발생하고 있다. 그리고 가압중수로형 원자로의 월성원전(총 4기)에서는 연간약 389톤(=4 기 × 약 97톤(약 5150 다발)/기)의 사용후핵연료가 발생하고 있다.

사용후핵연료는 현재 원전 부지 내의 저장시설에 보관하고 있지만 2016년경부터포화상태에 이를 것으로 전망되고 있다. 다가오는 저장 공간 포화에 대비하면서 원전의 안정적 운영을 위해서는 사용후핵연료의 재활용 처리 기술이 긴급히 요구되고

있다. 재활용 처리기술로 핵비확산성 및 핵투명성이 확보된 파이로프로세싱 기술이검토되고 있다. 이와 함께 사용후핵연료집합체에서 연료봉을 제외한 구조재의 폐기처리가 감용 및 저장보관 관점에서 주요한 사항으로 될 것이다.

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일반적으로 구조재라 함은 원자로의 구조재와 연료집합체의 구조재로 나눌 수있지만 여기에서는 사용후연료집합체에서 UO2가 들어있는 연료봉을 제외한 모든것을 구조재라 하며 이에 대해서 기술하고자 한다. 사용후연료집합체에서 구조재가차지하는 비율을 Fig. 1에 도시하였다. 그림에 나타낸 바와 같이 구조재폐기물은 사용후연료집합체에서 약 4.9%를 차지한다. 사용후연료집합체에서 사용후핵연료인UO2를 제외한 공정폐기물을 항목에 따른 백분율을 Fig. 2에 도시하였다. Fig. 2에도시한 바와 같이 공정폐기물 중에서 구조재 폐기물은 17%를 차지한다.

Fig. 1. 사용후연료집합체의 항목별 비율

Cladding Hardw are Filter Dirty Scrap

62.2 %

16.7 %

19.2 %

1.8 %피복재

구조재

폐필터

스크랩

Fig. 2. UO2를 제외한 공정폐기물 비율

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따라서 구조재폐기물을 여하히 처리하는가에 따라 핫셀에서의 처리공간 및 처리후의 저장공간 등에 영향을 미치며, 이러한 것은 경제성평가 등에서도 상당히 고려되어야 할 사항이다. 여기에서는 기존의 구조재 폐기물 처리 기술인 용융기술과 압축기술을 검토하여 향후 우리에게 적합한 기술을 도출하여 설정하고자 하였다.

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II. 구조재의 구성 및 특성 Fig. 3에 Plus7 연료집합체(16×16)의 구성도를 나타내었다. 그림에서 보는 바와같이 상단(top nozzle) 및 하단 고정체(bottom nozzle)가 있으며, 중간에는 지지격자12개(상단 지지격자 1, 중간지지격자 9 그리고 보호 지지격자 1, 하단 지지격자 1)로이루어져 있다.

Fig. 3. Plus 7 연료집합체의 구성도

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Table 2에 Plus 7 연료집합체의 구성 성분의 재질 및 무게를 나타내었다. 표에서 알수 있는 바와 같이 상단 및 하단 고정체 그리고 지지격자가 중량으로 볼 때 대부분

을 차지하고 있다. Table 3에는 재료에 따른 성분별 무게를 나타내었다. 표에서 알수 있는 바와 같이 Plus 7 연료집합체의 경우 Zircaloy-4를 포함한 Zirlo가 약 19.1 kg(～43 wt%), SS 304가 18.4 kg(～42wt%) 그리고 인코넬이 67 kg(～15wt%) 순으로중량을 차지하고 있다. 그리고 각각의 구성품에 대한 재질을 나타내었는데, 이러한이유는 나중에 구조재를 재질 별로 분류할 때 보다 용이하게 하기 위함이다. 재질별로 분류하여 압축처리나 용융처리한 후에 저장보관하거나 재활용할 때 편리할 것

으로 사료된다.

1. 구조재의 재료 특성 가. 구조재의 재질에 따른 성분 조성 구조재는 위의 표에서 나타낸 바와 같이 크게 SUS 304, 인코넬 그리고zirconium 합금 등의 재질로 구성된다. 이들 재질에 대한 성분 조성을 Table 4에 나타내었다[3].

나. 구조재의 재료 특성 구조재의 밀도, 기계적 및 열적 특성을 Table 5에 나타내었다. 기계적 특성은구조재를 압축법으로 처리할 경우에 중요 인자가 되며, 열적 특성은 용융법으로 처리할 경우에 주요 인자가 된다. 표에서 보는 바와 같이 SS 304의 경우에는 주성분인 Fe 이외에 Ni과 Cr이 다량함유되어 있으며, Inconel의 경우에는 Ni과 Cr이 주성분임을 알 수 있다. 이러한 성분 즉 Ni과 Cr이 방사화 특성에 영향을 미친다. 지르칼로이 합금의 경우, 즉zircaloy-4의 경우에는 주성분인 Zr 이외에 Sn, Cr 그리고 Fe가 소량 함유되어 있으며, zirlo의 경우에는 Sn과 Nb가 소량 함유되어 있다.

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Component Detail part Material Weight (kg)

Top Nozzle

Inner Extension SS 304 2.55 Flow Plate SS 304 3.20

Hold down Plate SS 304 2.04 Hold down Spring Inconel 718 5.00

소계 12.79(27.4%)

Outer Guide Tube Assembly

Outer Guide Post SS 304 3.20 Center Post SS 304 0.15

Outer Guide Tube Zirlo 8.64 Flange Zirlo

End Fitting -Guide Thimble End Plug Zircaloy-4

Center Guide Tube Zirlo 2.08

Top & Bottom Grid

Strap Inconel 718 1.30 Inconel Grid Sleeve SS 304

SleeveThin Sleeve Zirlo 0.05 Thick Sleeve Zirlo 0.64 Long Sleeve Zirlo 0.03

Mid Grid Strap Zirlo 7.65

Guardian/PGrid Strap Inconel 718 0.42 Washer Inconel 718Bottom Nozzle

AssemblySS304 7.280

Thimble End Plug Zircaloy-4etc 2.43

Total 46.66

Table 2. Plus7 연료집합체 구조재의 구성성분 및 무게

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재료 Main components Weight (kg)백분율(%)

Zirlo

Outer guide tube 8.64

43

Flange -Center Guide Tube 2.08

Sleeve(thin, thick & long) 0.72Mid grid strap 7.65

Thimble End plug(zircaloy-4) -

소 계 19.09

SS-304

Inner extension 2.55

42%

Flow plate 3.20Hold down plate 2.04Outer Guide Post 3.20

Center Post 0.15Inconel grid sleeve -

Bottom nozzle 7.28소 계 18.42

Inconel-718

Hold down spring 5.00

15%Strap(top, bottom & protective grid) 1.72Washer -소 계 6.72

Table 3. Plus7 연료집합체 구조재의 재료에 따른 구성성분의 무게

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원소 재질 Zr Sn Ni Cr Mo Nb Fe SS 304 - - 8-11 18-20 - - balance Inconel - - 70-72 16 1.5-3.5 - 8 Zircaloy-4 balance 1.3 - 0.10 - - 0.22 Zirlo balance 1.0 - - - 1.0 0.1

Table 4. 재질에 따른 성분 조성(단위 : wt%)

재질 SS 304 Inconel Zircaloy-4 Zirlo 밀도(g/cm3) 7.91 8.51 ~6.50 6.57

열적 특성

용융점(℃) 1400-1450 1400-1435 ~1850 ~1862.7 비열, 20-100℃(cal/g℃) 0.12 0.11 0.07 0.07 열팽창계수(10-6/℃) 16.6 11.5 6 5.34 열전도도, (cal/cm․sec℃)(10-2)

100 ℃ 3.886 3.597 5.14 3.34 500 ℃ 5.126 - - -

기계 적 특성

최대인장강도(kg/cm2) 5600 7000 5517 8230 항복강도(0.2%offset)(kg/cm2) 2100 3220 3090 6230 탄성계수(kg/cm2)(103) 2000 2170 1013 1020 연신율(%) 50 44 15 17.5 포와송 비 0.29-0.30 - 0.37 0.367

Table 5. 구조재의 재질별 열적 및 기계적 특성

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다. 구조재의 재질별 방사화 특성 1) 방사화 특성 계산 구조재의 성분 중 주로 Fe, Co, Ni 및 Nb이 중성자를 맞아 고준위 장수명의 방사성 핵종이 된다. Table 6에 재질별 방사화 특성을 나타내었다. 방사화 특성 평가는 SCALE6 코드의 한 모듈인 ORIGEN-S를 이용하였다[4]. 이 코드는 미국의 ORNL에서 개발한 코드로 최근 라이브러리를 이용할 수 있으며, 지속적으로 갱신되어 미국 NRD/DOE에서 인허가 용도로 다방면에서 활용되고 있다. 먼저 ORIGEN-ARP 코드를 이용하여 중성자속을 각 연소단계에서 구하기 위해 핵연료에 대한 가정을 다

음과 같이 하였다.

∙ 핵연료 초기 농축도 : 4.5wt% U-235 ∙ 연소도 : 55 GWD/tU ∙ 출력밀도 : 37.5 W/tU ∙ 냉각 기간 : 10 년 ∙ 노심 라이브러리 : w17×17 ∙ 재질별 무게 : 30 kg

각 연소단계에서 얻은 중성자속을 이용하여 핵연료 외에 물질에 대해 중성자 조사 계산을 ORIGEN-S 코드로 수행하였다. 구조재의 재질인 zirlo, SS 304 그리고 인코넬의 3 종류를 대상으로 모두 같은 무게로 가정하여 방사화 평가를 같은 조건에서 수행하였다. 사용후연료집합체의 구조재에 대한 재질별 방사화 평가 결과를 Table 6에 요약하여 나타내었다. 방사화로 인한 주요 핵종의 방사능과 붕괴열을 수록하였고, 추가로방사붕괴로 방출되는 감마선의 세기도 같이 나타내었다. 표에서 알 수 있는 바와같이 동일 조건에서 인코넬이 가장 높은 방사능을 방출하였고, 그에 비해 약 1/4 정도의 세기로 SS 304가 방사능을 방출하는 것으로 나타났다. 반면에 zirlo의 경우, 방사능의 세기는 낮아 인코넬의 것에 비해 약 200 배 정도 낮은 것으로 나타났다.

2) 국내 방사성폐기물 분류 기준 및 처분 농도 제한치 국내 방사성폐기물의 분류기준을 Table 7에 나타내었다. 표에서 알 수 있는 바

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와 같이 고준위 폐기물(HLW)과 중저준위 폐기물(LILW)로 분류된다. 사용후연료 집합체의 구조재의 경우 장수명 핵종의 방사능이 높게 산출되어 중저준위 폐기물로

분류되기 어려울 것으로 예상된다.

Isotopes Activity(Ci) Isotopes Decay heat(W)gamma

intensity(photons/s)

SS 304 Co-60 1.17×103 Co-60 1.80×101

7.33×1011 Fe-55 1.01×103 Fe-55 3.44×10-2

Ni-63 2.20×102 Ni-63 2.24×10-2 Total 2.41×103 Total 1.81×101

Inconel Co-60 6.82×103 Co-60 1.05×102

8.91×1013 Ni-63 1.28×103 Ni-63 1.31×10-1

Fe-55 2.70×102 Nb-94 4.88×10-2 Total 8.53×103 Total 1.05×102

Zircaloy-4&

Zirlo

Sb-125 9.51 Sb-125 3.01×10-2

5.20×1014 Nb-93m 2.49×101 Co-60 8.40×10-3

Sn-119m 2.10×10-1 Nb-94 8.80×10-3 Total 4.25×101 Total 5.40×10-2

Table 6. 구조재의 재질별 방사화 특성 (계산조건 : ORIGEN-ARP 코드 이용, 핵연료조건 : 4.5wt%, 55GWD/tU, 10yr cooling, 무게 : 재질별 동일무게 적용, 30kg)

Table8에 재질별 고준위 방사성 핵종에 따른 방사능을 10년과 50년으로 분류하여나타내었다. 재질 중에서 Zirlo의 경우 Co-60 및 Ni-59의 경우에는 10년이 지나면중저준위 폐기물 처분 제한치 미만으로 감소하지만, 함유되어 있는 Nb-94로 인하여중저준위 폐기물로 처분될 수 없음을 보여준다. 그리고 Nb-94, SS 304 및 Inconel의경우에는 표에 있는 모든 핵종이 50년 이상이 지나도 중저준위 폐기물처분 제한치를 훨씬 상회함을 알 수 있다. 따라서 이러한 핵종을 분리하지 않는 한 구조재의폐기물 처분은 고준위로 분류될 수밖에 없음을 보여준다.

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폐기물 범주 분류기준

고준위방사성폐기물(HLW) ㆍThermal Power >2kW/m3 이고, ㆍ반감기 20년 이상의 알파선 방출 핵종으로 4,000 Bq/g

중저준위방사성폐기물(LILW)ㆍ고준위폐기물을 제외한 폐기물

ㆍ핵종별 처분농도 제한을 둠

(H-3, C-14, Co-60, Ni-59, Ni-63, Sr-90, Nb-94, Tc-99, I-129, Cs-137, 전알파)

Table 7. 국내 방사성폐기물 분류 기준

핵 종반감기

(년)

중저준위

폐기물

처분제한치

(Bq/g)

SS 304 Inconel Zirlo

10년 50년 10년 50년 10년 50년

Co-60 5.27 3.70×107 1.44×1010 7.49×107 8.41×1010 4.36×108 6.72×106 3.48×104

Ni-59 7.6×104 7.40×104 2.00×107 2.00×107 1.16×108 1.16×108 2.24×105 2.24×105 Ni-63 100 1.11×107 2.63×109 2.06×109 1.58×1010 1.20×1010 3.05×107 2.31×107 Nb-94 2.03×104 1.11×102 - - 5.92×107 5.91×107 1.07×107 2.31×107

Table 8. 재질별 방사성 핵종에 따른 방사능과 중저준위 폐기물 처분 제한치

3) 재질 별 저장에 따른 방사능 변화 재질별 장기간 저장에 따른 방사능 변화를 Fig. 4에 나타내었다. Fig. 4(a)는 SS 304, Fig. 4(b)는 Inconel 그리고 Fig. 4(c)는 zirlo의 시간에 따른 방사능 변화를 나타내었다. SS 304의 경우 Table 8과 Fig. 4(a)에서 보는 바와 같이, Ni-63, Co-60 및Ni-59는 50년 이상 저장하더라도 모두 처분 농도 제한치를 만족시키지 못함을 보여준다. Inconel의 경우, Table 8과 Fig. 4(b)에서 보는 바와 같이, Co-60, Ni-63, Ni-59 및 Nb-94는 50년 이상 저장하더라도 모두 처분 농도 제한치를 만족시키지 못함을보여준다. Zirlo의 경우, Table 8과 Fig. 4(c)에서 보는 바와 같이, Ni-63 및 Nb-94는50년 이상 저장하더라도 처분 농도 제한치를 만족시키지 못함을 보여준다. 또한 이러한 원소의 방사능은 모두 시간에 관계없이 거의 변화 없이 일정하게 나타난다. 즉 시간이 아무리 경과하여도 처분 농도 제한치를 만족시킬 수 없음을 보여준다.

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Fig. 4(a) SS 304의 장기간 저장에 따른 방사능 변화

Fig. 4(b) Inconel의 장기간 저장에 따른 방사능 변화

Fig. 4(c) Zirlo의 장기간 저장에 따른 방사능 변화

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2. 구조재의 폐기물 처리 원자력발전소에서 일정 기간 연소되어 인출된 연료 즉 사용후연료는 현재 잠정적으로 발전소에서 보관 저장되고 있으며, 이러한 저장능력은 거의 포화되고 있는실정이다. 따라서 사용후연료의 저장 공간을 감소시키고, 사용후연료 내에 잔존하는유효 에너지 자원을 재활용하기 위하여 많은 연구가 수행되고 있다. 이와 함께 사용후연료집합체의 구조재에 처리도 동시에 고려되어야 한다. 구조재의 처리 방법에는 크게 구조재를 용융시키는 기술과 압축시키는 기술로 나눌 수 있다. 동시에 고준위 구조재를 중․저준위 구조재 폐기물로의 타당성에 대해서도 조사하였다. 다음에 이러한 기술에 대해서 기술하고자 한다.

가. 압축법 압축법은 폐기물에 물리적 힘을 가해 기하학적 구조를 변화시켜, 폐기물이 점유하고 있는 실제 부피를 감소시키는 방법으로, 소각 및 기타 처리가 용이하지 않은 경우에 효과적으로 이용될 수 있다. 폐기물의 약 70~80%의 압축이 가능하며, 적용압력은 4.5톤~2,2200톤으로 필요에 따라 적용할 수 있는 범위는 넓으며, 감용비는2~10 정도이다. 이 방법은 초기에 적용이 원활하고 용이하며, 소규모 시설에서도 가능하나 단순히 압축하는 것이므로 성분의 균질성은 어렵다. 압축 방식으로는 유압식, 전기식 및 기계식 등이 있으며, Table 9에 이러한 방식에 대한 특성 및 장단점을 나타내었다[5]. 유압식은 기계식 및 전기식에 비해 효율성, 기기 연결의 융통성 및 컴팩트(compact)하고 가볍지만 고압을 이용할 경우, 누설의 가능성이 있으며, 또한 고온이나 방사선 환경 하에서 사용할 경우 오일의 열화 등이 일어날 수 있다. 그러나 핫셀(hotcell)의 방사선 환경 하에서 조업을 할 경우, 원격조종과 유지·보수 그리고 공간 확보의 차원에서 유압식이 주로 선호되고있는 실정이다. 이와 같은 관점에서 유압식 고압 프레스에 의한 구조재 감용기술은현재로는 검증된 기술로서 압축에 주로 활용되고 있다. 다음에 유압에 의한 구조재의 습․건식의 압축 방식 즉 독일의 밀집 포장 실증시설(PKA)에서 구조재를 유압 실린더로 형태 그대로 길이방향으로 압축시키는 방식과미국의 B & W(Babcox and Wilcox)에서처럼 수중에서 측면 방향 압축후 일정 길이로 절단하는 방식으로 대별할 수 있다. Fig. 5에 독일 방식과 미국 방식의 개략적인공정을 나타내었으며, 다음에 이들 공정에 대해 간략히 기술하였다.

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방 식 최대 하중 장 점 단 점

유압식 수 만 톤• 적용하중이 크다

• 장치가 치밀하고 가볍다• 오염, 누설 및 열화 우려

전기식 100~150 톤 • 오염 및 누설의 우려가 없다• 적용하중이 작다

• 장치가 커질 수 있다

기계식 3,000 톤 • 적용하중이 크다 • 장치가 커지고 무겁다.

Table 9. 압축 방식 비교

Fig. 5 독일 및 미국의 구조재 압축 공정

1) 구조재 전체를 길이방향으로 압축하는 방식 독일의 PKA는 압축실(compaction cell room)에서 구조재 폐기물을 500톤의 유압 프레스로 감용비 8 : 1로 압축 처리하여 처분용 캐니스터에 밀봉한 후 Pollux cask에 적재하여 저장 또는 처분한다. 압축실은 hot cell로 이루어져 있으며, 마스터슬레이브를 이용하여 압축 및 이송을 원격조작하며, 크기는 대략 5 m(W) × 8 m(L) × 7 m(H)이다. PKA 시스템은 유압 시스템과 다단램의 사용으로 적은 공간에서 사용이 가능하다는 장점은 있으나 압축하는 과정에서 사고발생 시 오염 확산으로 인

한 보수 유지에 문제점을 안고 있다. 또한 압축력이 500톤이기 때문에 많은 동력이소요되는 단점이 있다.

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2) 구조재를 측면방향으로 압축한 후 일정 길이로 절단하는 방식 미국의 B & W사는 수중에서 압축처리한다. 즉 구조재는 수직으로 서서히내려오며, 이 때 1차적으로 수평방향의 램에 의해 구조재를 측면압축시킨 후, 2차적으로 램의 하단부에 수평방향의 커터로 일정 길이(2cm)로 절단하며, 이 절단된 구조재는 경사진 안내관을 타고 자중으로 떨어지면서 저장박스에 모인다. 나. 용융법 전기로(Electric furnace)는 전열을 이용하여 용융시키는 노(furnace)로서, 크게아크로(arc furnace)와 유도로(induction furnace)가 있다. 아크로는 가열하고자 하는물질(보통 금속)의 표면 위에서 탄소(graphite) 전극들 사이의 아크 방전에 의해 발생된 열 즉 높은 온도를 이용하여 금속을 용융시키는 반면에 유도로는 전자기 유도

를 이용한 전기로의 일종으로, 코일에 교류를 걸면 코일 속에 기전력이 유발되어코일 속의 도체에 맴돌이 전류가 생기며, 이 맴돌이 전류에 의해 열이 발생한다. 유도로에는 50~60Hz의 상용주파수를 이용하는 저주파유도로와 그 이상의 주파수를 이용하는 고주파유도로가 있다. Fig. 6과 Fig. 7에 아크 용유로와 유도로의 개략도를각각 나타내었다. 현재 외국에서 상용화되어 주로 사용되고 있는 방사성폐기물의 용융처리 기술은크게 아크용융(arc metling)과 유도 용융(induction melting)법이 있으며, 나라마다 특색에 맞게 이 중 하나를 선택하거나 병용하는 경우도 있다. 아크 용융에는 전기아크로(EAF ; Electric Arc Furnace)가 있으며, 유도 용융에는 냉도가니 유도로(Cold Crucible Induction Furance) 또는 도가니형 저주파유도로(CIF ; Coreless Induction Furnace) 등이 있으며, 이러한 기술 간의 선택에는 다양한 인자를 고려해야 한다. CIF의 바람직한 인자는 용탕의 양호한 교반, fume 제어 용이성 그리고 급가열 등이있다. 이러한 인자는 방사성폐기물의 초기 고화/균질화 용융을 고려할 때 특히 중요하다. 이러한 이유로 방사성폐기물의 용해는 유도용융이 주류를 이루고 있다. 반면에 EAF는 용탕 크기를 증대시킬 때 비용이 저렴하며, 큰 물질을 수용할 수 있으며, 용탕 조성의 변경이 용이하며 그리고 수냉각 유도코일(water-cooled induction coil)이 없으므로 신뢰성과 안전성에 대한 마진이 크다. 이러한 인자들 외에도 방출되는 분진의 감축과 핫셀에서의 사용 등이 용융로 선정에 고려되어야 한다.

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Fig. 6 아크 용융로의 개략도

Fig. 7 유도 용융로의 개략도

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용융기술은 주로 원자력시설의 해체에 따른 시설 구조물의 방사성폐기물의 중저준위로의 처분, 감용 또는 재활용 목적으로 사용되어 왔다. 재활용의 품목으로는 저준위 방사성폐기물 처분용 드럼, 폐기물 고화용 캐니스터, 사용후연료의 저장용 다용도 용기 및 차폐블록(shielding block) 등이 있다. 용융법은 쉽게 적용이 가능하며, 불순물의 균질화가 양호하고 감용효과가 큰 장점이 있는 반면에, 대규모 시설이 필요하며(환기설비 포함), 비용이 과다하며, 핫셀에서의 적용성도 곤란하며, 용용후 2차 페기물(슬래그, 필터, 도가니 등)이 다량으로 발생하는 단점도 있다. 많은 나라에서 구조물의 방사성 오염원을 제거하기 위하여 용융과정에서 다양한슬래그의 조성을 첨가․조합하여 핵분열생성물의 농도를 낮추는 연구가 많이 수행

되고 있으며 경험도 풍부하다. 슬래그 일반 조성은 3원계 SiO2-CaO-Al2O3이며, 오염물질에 따라 함량을 포함하여 조금씩 다르다. Table 10에 스테인리스 강 및 일반강에서 우라늄 및 플루토늄에 의해 오염되었을 때 제염을 위한 슬래그 조성을 수록

하였다. 표에서 알 수 있는 바와 같이 플루토늄을 제거하고자 할 경우에는 이 슬래그 조성 중 CaO 대신에 B2O3, Na2O, K2O가 들어가며, 우라늄(U & UO2)의 경우에는3원계 조성 외에 NiO, CaF2 또는 Fe2O3가 들어가기도 한다[6]. 란타나이드, 악티나이드, 휘발성(Cs, Sr) 및 쉽게 산화되는 핵분열생성물의 농도는 슬래그의 조성 및 함량을 조정하면 그 농도를 중․저준위로 낮추는 것이 가능한 것으로 보고되고 있다. 그러나 Co와 Tc 같은 천이원소(transition element)는 그 농도를 줄이기 어려운 것으로 보고되고 있다[6,7].

3. 구조재 폐기물 처리 방안 수립 위에서 고려한 사항들을 검토하여 구조재 폐기물의 처리 방안을 수립하였다. 구조재의 방사화 특성 분석결과(Table 8 참조), SS 304(Co-60, Ni-59 & -63), Inconel(Co-60, Ni-59 & -63, Nb-94) 및 Zirlo(Ni-63, Nb-94)와 같은 금속의 경우에는시간이 무한대로 지나도 중저준위로 될 가능성이 없는 고준위 폐기물이다. 또한 슬래그를 이용한 용융법을 도입하여도 Co-60과 같은 경우에는 거의 슬래그로 빠져 나오지 않고 균질하게 금속에 존재하는 것으로 보고되었다. 따라서 용융법에 의한중․저준위폐기물화는 거의 어려운 것으로 판단된다. 또한 용융 장치를 핫셀에서사용할 경우, 용융시 생성된 가스 제거를 위한 환기장치 및 냉각설비가 추가로 설치되어야 하는 복잡성이 있어 핫셀에서의 운용이 어려울 것으로 사료된다.

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따라서 핫셀에서 구조재를 감용시키는 방법은 압축법이 현재로서는 최적일 것으로 사료된다. 압축법도 골격체 전체를 일시에 압축시키는 방법(작용압력이 커짐과동시에 작업 면적이 증대함)보다는 지지격자(grid)를 중심으로 측면방향으로 절단된부품을 압축시키는 것이 좋을 것으로 판단된다. 또한 구조재는 처음부터 재질별로분류하여 절단 및 압축하는 것이 좋을 것으로 사료된다. 이러한 압축법으로 압축하였을 경우, 향후 좀 더 나은 기술이 도입될 때까지 임시저장의 개념을 도입하는것이 바람직할 것으로 사료된다. 구조재 폐기물 처리 최적 방안 도출에 대한 경로를 Fig. 8에 도시하였다. 현 시점에서 구조재 폐기물의 처리 방안은 압축법에서 유압식에 의한 제3의 방식을 선정하는 것이 타당할 것으로 사료된다.

4. 장치 개념 설계 제3의 방식에 의한 압축장치 개념 설계는 다음과 같은 사항이 고려되어야 한다. - 구조재 재질별 분류 - 부분 절단(측면 방향)-Cutter 기 선정 - basket에 담아 프레스로 이전 - 유압 프레스 작용압력 - 작용유 선정(오일 또는 물+글리코겔)

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금속 오염물질슬래그 조성(wt%)

SiO2 CaO Al2O3 기타

스테인

리스

강

U40～60 30～30 10～20 -

40 30 20 CaF2(10)10 40 10 NiO(10)

UO2 10～30 50～60 10～25 CaF2(5)35～76 25～65 - -

Pu30 40 10 Fe2O3(15)/CaF2(5)60 30 10 -80 - 2 Na2O(4)/K2O(0.5～1)/B2O3(13)

강

U10～70 10～60 10～40 -

10 60 25 CaF2(5)10 40 40 NiO(10)

UO2

10～60 30～70 10～30 -10～40 30～70 - Fe2O3(10～30)

- 10～50 50～90 -35～75 25～65 - -10～25 50 10～25 Fe2O3(5)/CaF2(10)

Pu80 - 2 Na2O(4)/K2O(0.5)/B2O3(13)60 30 10 -30 40 10 Fe2O3(15)/CaF2(5)

Table 10. 강 및 스테인리스 강의 U 및 Pu 오염원 제거 슬래그 조성

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Fig. 8 구조재폐기물 처리 최적 방안 도출 경로

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III. 결 론 사용후연료집합체에서 핵연료인 UO2가 들어있는 연료봉을 제외한 것을 구조재(NFBC ; Non-Fuel Bearing Components)라 한다. 이러한 구조재의 재료 특성 상 고준위폐기물로 분류되므로, 이에 맞는 처리 기술이 요구된다. 처리기술로는 크게 압축식과 용융식이 있으나, 이러한 기술은 취급 관계상 핫셀 기술과 맞물려 있다. 따라서 여기에서는 위와 같은 사항을 고려하여 구조재 폐기물의 최적 처리기술을선정하고자 하였다. - 핫셀의 구조상 고온의 용융법보다는 감용비가 작지만 압축식으로 하는 것이 바

람직하다. - 또한 점점 처리 기술의 고도화가 이루어지므로 잠정적으로 중간 저장의 개념을

도입하여 압축식을 도입하는 것이 바람직한 것으로 사료된다. - 핫셀의 작업공간을 고려하여 구조재 전체를 압축하는 것보다는 절단/전단 공정

을 도입하여 적당한 크기로 자른 후에 압축하는 것이 타당할 것으로 생각된다. - 구조재 절삭물의 크기가 적당하면 가압시의 유압의 범위가 작아져 누유의 가능

성도 적어질 수 있다. - 구조재를 일괄적으로 압축하는 것이 아니라 구조재 재질별로 선별한 후에 압축

하고, 이러한 압축품을 분류하여 보관․저장하는 것이 폐기물의 분류기준에도적합할 것으로 사료된다.

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IV. 참고문헌

[1] 2008 원자력연감(I), 한국원자력협회, “제3장 전력수급기본계획”, p.73[2] 2008 원자력연감(I), 한국원자력협회, “제4장 사용후핵연료 현황”, pp. 351-364[3] Benjamin M. Ma, Nuclear Reactor Materials and Applications, Van Nostrand

Reinhold Company Inc. N.Y, 1983, pp. 299-311[4] I.G. Gauld, O.W. Hermann, R.M. Westfall, ORIGEN-S: SCALE System Module to

Calculate Fuel Depletion, Actinide Transmutation, Fission Product Buildup and Decay, and Associated Radiation Source Terms, ORNL/TM-2005/39, 2005.

[5] 김영환 외, “핵연료집합체 구조 폐기물 압축 기술 개발”, KAERI/TR-1442/99[6] S.A. Worcester et al., "Decontamination of metals by melt refining/slagging an

annotated bibliograph, WINCO-1138, 1993, pp.5-28[7] 민병연 외, “방사성 금속폐기물의 용융시 방사성 핵종(Co-60, Cs-137)의 분배특

성”, Korean Chem. Eng. Res., Vol. 45, No. 6 (2007) 627-632

서 지 정 보 양 식

수행기관보고서번호 위탁기관보고서번호 표준보고서번호 INIS 주제코드

KAERI/TR-4218/2010

제목 / 부제 사용후핵연료집합체 구조재의 폐기물 처리방안의 최적화

연구책임자 및 부서명

(AR,TR 등의 경우 주저자)나 상 호

연 구 자 및 부 서 명 박창제, 양재환, 강권호

부서명 : 전처리공정폐기물 감용기술개발

출 판 지 대전 발행기관 한국원자력연구소 발행년 20010.12

페 이 지 22 p. 도 표 있음(○), 없음( ) 크 기 27cm

참고사항

공개여부 공개(○), 비공개( )보고서종류 기술보고서

비밀여부 대외비( ), __ 급비밀

연구위탁기관 계약번호

초록 (15-20줄내외)

원자력발전소에서 태우고 난 사용후연료는 지속적으로 증가하며, 현존의 발전소 내 저

장고는 가까운 시일 내에 포화될 것이다. 또한 원자력 르네상스를 맞이하여 핵연료의 사

용량의 급속한 증가에 따른 자원의 고갈화를 대비하여 재활용 기술이 다각도로 추진 중에

있다. 이러한 저장 문제 및 사용후연료의 재활용 기술 개발과 함께 사용후연료를 제외한

구조재의 처리가 향후 관건이 될 수 있다.

구조재의 재료 특성 상 고준위폐기물로 분류되므로, 이에 맞는 처리 기술이 요구된다.

처리기술로는 크게 압축식과 용융식이 있으나, 이러한 기술은 취급 관계상 핫셀 기술과

맞물려 있다. 따라서 이러한 관점을 고려하고, 점점 처리 기술의 고도화가 이루어지므로

잠정적으로 중간 저장의 개념을 도입하여 압축식을 도입하는 것이 바람직한 것으로 사료

된다.

또한 작업공간을 고려하여 구조재 전체를 압축하는 것보다는 절단/전단 공정을 도입하

여 적당한 크기로 자른 후에 압축하는 것이 타당할 것으로 생각된다. 크기가 적당하면 유

압의 범위가 작아져 누유의 우려도 제거될 것이다. 그리고 구조재를 일괄적으로 압축하는

것이 아니라 구조재 재질별로 선별한 후에 압축하고, 이러한 압축품을 분류하여 보관․저

장하는 것이 향후에 편리성을 도모하는데 기여할 것으로 판단된다.

주제명키워드

(10단어내외)

사용후핵연료, 구조재, 고준위방사성폐기물, 압축처리기술,

용융처리기술, 감용비, 재활용

BIBLIOGRAPHIC INFORMATION SHEET

Performing Org.

Report No.

Sponsoring Org.

Report No.

Stamdard Report

No.INIS Subject Code

KAERI/TR-4218/2010

Title / Subtitle Approach for optimization of NFBC waste treatment

Project Manager

and Department

(or Main Author)

Sang Ho Na

Researcher and

DepartmentC. J. Park, J. H. Yang, K. H. Kang

Department : Recycled Fuel Technology Development

Publication

PlaceTaejon Publisher KAERI

Publication

Date2010. 12

Page 22 p. Ill. & Tab. Yes(○), No ( ) Size 27 cm

Note

Open Open(○), Closed( )Report Type Technical Report

Classified Restricted( ), ___Class Document

Sponsoring Org. Contract No.

Abstract (15-20 Lines)

NFBC(Non-Fuel Bearing Components) of spent Nuclear Fuel Assembly,

which is a high level radioactive waste according to the radioactive waste

disposal criteria, needs a special treatment technology for the use of recycle.

In general the two main technologies of radioactive waste treatment are

compaction and melting. Both have their positives and negatives. However,

these technologies are performed in special facility like a hot-cell because of

high radioactive source emitted by NFBC waste.

Considering a severe working condition and working area in hot-cell, a

compaction method is selected as an optimum approach. But the NFBC

wastes are classified by metal element before compacting. And to use a

small size of compaction pressure because of possibility of oil leakage NFBC

wastes are request to cut a small size as possible.

Subject Keywords

(About 10 words)

Spent Nuclear Fuel, NFBC(Non-Fuel Bearing Component),

HLW, Radioactive waste treatment and disposal,

Compaction, Melting, Volume reduction factor

표 제 지제 출 문요 약 문목 차I. 서 론II. 구조재의 구성 및 특성III. 결 론IV. 참고문헌서 지 정 보 양 식