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パルスパワー・放電合同研究会平成26年5月16日(金) 岩手大学 工学部
大気圧プラズマジェットの発光分光診断
○川浪迅人 佐藤孝紀 伊藤秀範 (室蘭工業大学)○Hayato Kawanami, Kohki Satoh and Hidenori Itoh (Muroran Institute of Technology)
Diagnostics of an atmospheric plasma jet using optical emission spectroscopy
PPT-14-029
ED-14-037 放電計測・基礎1
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
プラズマを適切にコントロールすることが重要
プラズマ診断を行い
プラズマ中で生成される種の特定
プラズマパラメータの調査
プラズマを用いた技術や機器の効率の向上
メリット 真空装置を必要としない 高密度なプラズマを生成可能
デメリット プラズマの安定生成が容易ではない
パルス放電
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
背景
細管を用いて誘電体バリア放電を発生 放電プラズマをガス流によって大気中に押し出す
プラズマの固体や液体への照射が容易
医療器具の滅菌や固体の表面修飾に応用
大気圧プラズマジェット
大気圧放電誘電体バリア放電
.
8 mm13 mm電極間
copper tube
aluminium
sheet
the exit of
the reactor
プラズマジェット中のOHの発光スペクトルを測定し,その回転スペクトルの形状からプラズマジェット中のガス温度を導出
供給ガスへの水添加がOHの発光スペクトルおよびプラズマジェット中のガス温度に与える影響を調査
大気圧アルゴンプラズマジェットの発光分光診断目的
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
背景および目的
プラズマジェット中で生成される種に関する研究
8 mm
桑畑ら[1]・・・大気圧アルゴンプラズマジェットを蒸留水に照射することで水中にNO2-,NO3
-
およびH2O2が生成され,プラズマ照射時間が長くなるにつれて水中のNO3-お
よびH2O2の濃度が増加
伊藤ら[2]・・・大気圧ヘリウムプラズマジェット中にCOx-イオン,OH-,NO3
-およびHO2-を核とし
た水クラスターイオンが生成
プラズマジェットのプラズマパラメータに関する研究
プラズマジェット中のプラズマパラメータの調査に関する研究はあまり行われていない
プラズマパラメータ ・・・ 電子温度・電子密度・ガス温度
発光スペクトルから導出することが可能
[1]桑畑ら:第61回応用物理学会春季学術講演会講演予稿集,18p-PA8-7,08-122 (2014)
[2]伊藤ら:第61回応用物理学会春季学術講演会講演予稿集,19a-F2-8,08-137 (2014)
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
実験装置および実験条件
copper tube (f 3 x 2 mm) glass tube (f 6 x 3 mm)
aluminum sheet
10 mm
10 mm
copper tube (f 3 x 2 mm) glass tube (f 6 x 3 mm)
aluminum sheet
10 mm
10 mm
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
実験装置および実験条件
印加電圧: AC 12 kVp-p
周波数: 17 kHz
ネオン変圧器(小寺製作所製,CR-N16)
-8
-4
0
4
8
volt
age
[kV
]
5.845.805.765.72time [ms]
copper tube (f 3 x 2 mm) glass tube (f 6 x 3 mm)
aluminum sheet
10 mm
10 mm
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
実験装置および実験条件
印加電圧: AC 12 kVp-p
周波数: 17 kHz
ネオン変圧器(小寺製作所製,CR-N16)
-8
-4
0
4
8
volt
age
[kV
]
5.845.805.765.72time [ms]
分光器(日本分光製,CT-25CS)
入射スリット幅 0.05 mm
出射スリット幅 0.05 mm
分解能 0.16 nm
測定範囲 304 ~ 316 nm
copper tube (f 3 x 2 mm)
aluminum sheet
10 mm
10 mm
分光器(日本分光製,CT-25CS)
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
実験装置および実験条件
入射スリット幅 0.05 mm
出射スリット幅 0.05 mm
分解能 0.16 nm
測定範囲 304 ~ 316 nm
印加電圧: AC 12 kVp-p
周波数: 17 kHz
ネオン変圧器(小寺製作所製,CR-N16)
-8
-4
0
4
8
volt
age
[kV
]
5.845.805.765.72time [ms]
0 ~ 10 mm
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
理論スペクトルの算出および回転温度の導出
OHの理論発光スペクトルは,
𝑁𝜈,𝐽 = 𝑁0 ∙ 𝑓𝐵(𝜈, 𝐽) (1)
と表される
回転温度のみを変化させるため,回転励起に関する項のみを考慮したfB(J)を(1)式に代入
𝑁𝐽 = 𝑁0 ∙2𝐽 + 1 ∙ 𝑒
−𝐸 𝐽𝑘𝐵𝑇rot
𝑍elec ∙ 𝑍rot(2)
OHの場合,Zelec = 4, Zrot = 𝑘𝐵𝑇rot
ℎ𝑐𝐵0より,
𝑵𝑱 = 𝑁0 ∙2𝐽+1 ∙ 𝑒
−𝐸 𝐽
𝑘𝐵𝑇rot
4 ∙𝑘𝐵𝑇rotℎ𝑐𝐵0
(3)
kB : ボルツマン定数 h : プランク定数c : 光速 B0 : OH Spec. Constant
理論スペクトルの計算式
ある回転温度における理論スペクトルを算出
測定した回転スペクトルの形状と理論的な回転スペクトルの形状を比較
回転温度(≒ガス温度)を導出
回転温度の導出
100
80
60
40
20
0
inte
nsi
ty [
a.u.]
312311310309308307306
wavelength [nm]
simulated 280 K
380 K 480 K
OH (rotational)
OH (rotational)
100
80
60
40
20
0
inte
nsi
ty [
a.u.]
312311310309308307306
wavelength [nm]
simulated 280 K
380 K 480 K
OH (rotational)
OH (rotational)
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
回転温度の導出
ある回転温度における理論スペクトルを算出
測定した回転スペクトルの形状と理論的な回転スペクトルの形状を比較
回転温度(≒ガス温度)を導出
回転温度の導出
80
60
40
20
inte
nsi
ty [
a.u
.]
308.0307.0
wavelength [nm]
強度が強く,各温度において形状の変化が大きいこの部分が最もよく一致するようにフィッティング
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Arガスの各相対湿度におけるプラズマジェットの長さ
relative humidity [%] the length of plasma jet [mm]
2 13
20 13
45 0
90 -
copper tube
aluminium
sheet
the exit of the reactor
13 mm
RH = 2 %, discharge power = 2.8 W
相対湿度が2および20 %のときジェットが13 mm噴出
相対湿度が45 %のとき電極間で放電が発生するがジェット部分は確認できない
相対湿度が90 %のとき電極間で放電が発生しない
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OHの発光スペクトルおよびプラズマジェットのガス温度
1 mm
リアクタ出口 RH = 2 % OHの生成 電極間で生成
高エネルギー電子によって供給ガスに含まれる水分子が解離
リアクタ出口付近で生成電極間で生成された高エネルギー種によってリアクタ出口周囲の空気に含まれる水分子が解離
0.25
0.20
0.15
0.10
0.05
0.00
inte
nsi
ty [
a.u
.]
312311310309308307wavelength [nm]
measuredsimulated 280 K 380 K 480 K
OH (rotational)
OH (A2S+ →
X2P, 309 nm)
OH (rotational)
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OHの発光スペクトルおよびプラズマジェットのガス温度
OHの生成 電極間で生成
高エネルギー電子によって供給ガスに含まれる水分子が解離
リアクタ出口付近で生成電極間で生成された高エネルギー種によってリアクタ出口周囲の空気に含まれる水分子が解離
測定した回転スペクトルの形状回転温度を380 Kとしたときの理論的な回転スペクトルの形状とよく一致
プラズマジェット中のガス温度は380 K
1 mm
リアクタ出口 RH = 2 %
0.25
0.20
0.15
0.10
0.05
0.00
inte
nsi
ty [
a.u
.]
312311310309308307wavelength [nm]
measuredsimulated 280 K 380 K 480 K
OH (rotational)
OH (A2S+ →
X2P, 309 nm)
OH (rotational)
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各相対湿度におけるOHの発光強度およびガス温度
どちらの相対湿度においてもリアクタ出口から離れると一旦上がり,その後低下相対湿度が20 %のときのOHの発光強度は2 %のときのものに比べ約1.7倍に増加
OHの発光強度
リアクタ出口
4 6 820 10 mm
420
400
380
360
340
320
300
280
gas
tem
per
atu
re[K
]
1086420
distance [mm]
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
emissio
nin
tensity
[a.u.]
rerative humidity = 20 %
4 6 820 10 mm
420
400
380
360
340
320
300
280
gas
tem
per
atu
re[K
]
1086420
distance [mm]
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
emissio
nin
tensity
[a.u.]
rerative humidity = 2 %
相対湿度 20 %相対湿度 2 %
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
RH = 2 %のとき,リアクタ出口から0.8 mmで最大(390 K)となり,その後低下(10 mmで290 K)
RH = 20 %のとき,リアクタ出口で最大(420 K)となり,その後低下(10 mmで295 K)
実験時の室温は15.7℃(= 288.8 K)であり,ガス温度と室温はほぼ等しい
プラズマジェット中のガス温度
各相対湿度におけるOHの発光強度およびガス温度
リアクタ出口
4 6 820 10 mm
420
400
380
360
340
320
300
280
gas
tem
per
atu
re[K
]
1086420
distance [mm]
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
emissio
nin
tensity
[a.u.]
rerative humidity = 20 %
4 6 820 10 mm
420
400
380
360
340
320
300
280
gas
tem
per
atu
re[K
]
1086420
distance [mm]
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
emissio
nin
tensity
[a.u.]
rerative humidity = 2 %
相対湿度 20 %相対湿度 2 %
OHの発光強度およびガス温度に関する考察(RH = 2 %)
リアクタ出口
4 6 820 10 mm
420
400
380
360
340
320
300
280
gas
tem
per
atu
re[K
]
1086420
distance [mm]
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
emissio
nin
tensity
[a.u.]
rerative humidity = 2 %
相対湿度 2 % 相対湿度 20 % 電極間
高エネルギー電子によって準安定励起状態のAr(Ar*)
およびOHが生成Ar + e → Ar* + e ,H2O + e → OH + H + e
リアクタ出口付近Ar*と水分子が衝突することでOHが生成
Ar* + H2O → OH + H + Ar
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
OHの発光強度およびガス温度に関する考察(RH = 2 %)
リアクタ出口
4 6 820 10 mm
420
400
380
360
340
320
300
280
gas
tem
per
atu
re[K
]
1086420
distance [mm]
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
emissio
nin
tensity
[a.u.]
rerative humidity = 2 %
相対湿度 2 % 相対湿度 20 % 電極間
高エネルギー電子によって準安定励起状態のAr(Ar*)
およびOHが生成Ar + e → Ar* + e ,H2O + e → OH + H + e
リアクタ出口付近Ar*と水分子が衝突することでOHが生成
Ar* + H2O → OH + H + Ar
衝突確率は出口から離れると増加
出口からの距離の増加に伴い,OHの生成量およびAr*からのエネルギー移行は増加するが,Ar*の密度は低下(Ar*の励起解消)
平均自由行程は極めて短い
出口からわずかに離れた位置でOHの生成量およびAr*からのエネルギー移行が最大
OHの発光強度およびガス温度は一旦上昇した後,Ar*の密度の低下とともに低下
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
420
400
380
360
340
320
300
280
gas
tem
per
ature
[K]
1086420
distance [mm]
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
emissio
nin
tensity
[a.u.]
RH = 20 %
RH = 2 %
4 6 820 10 mm
相対湿度 20 %相対湿度 20 %
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
相対湿度 20 % 電極間
高エネルギー電子によって準安定励起状態のAr(Ar*)
およびOHが生成Ar + e → Ar* + e ,H2O + e → OH + H + e
リアクタ出口付近Ar*と水分子が衝突することでOHが生成
Ar* + H2O → OH + H + Ar
衝突確率は出口から離れると増加
出口からの距離の増加に伴い,OHの生成量およびAr*からのエネルギー移行は増加するが,Ar*の密度は低下(Ar*の励起解消)
平均自由行程は極めて短い
OHの発光強度およびガス温度に関する考察(RH = 20 %)
420
400
380
360
340
320
300
280
gas
tem
per
ature
[K]
1086420
distance [mm]
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
emissio
nin
tensity
[a.u.]
RH = 20 %
RH = 2 %
4 6 820 10 mm
相対湿度 20 %相対湿度 20 %
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
相対湿度 20 % 電極間
高エネルギー電子によって準安定励起状態のAr(Ar*)
およびOHが生成Ar + e → Ar* + e ,H2O + e → OH + H + e
リアクタ出口付近Ar*と水分子が衝突することでOHが生成
Ar* + H2O → OH + H + Ar
衝突確率は出口から離れると増加
出口からの距離の増加に伴い,OHの生成量およびAr*からのエネルギー移行は増加するが,Ar*の密度は低下(Ar*の励起解消)
平均自由行程は極めて短い
供給ガスに水を添加したことで電極間で生成されるOHの密度が増加 OHの発光強度が2 %のときに比べ約1.7倍に増加
リアクタ出口付近におけるAr*によるエネルギー移行の影響を無視
ガス温度はリアクタ出口で最大となり,その後低下
OHの発光強度およびガス温度に関する考察(RH = 20 %)
OHの発光は,供給ガスに含まれる水分子が電極間で高エネルギー電子によっ
て解離およびリアクタ出口付近の水分子がAr*によって解離して生成されたOH
によるものであると考えられる
相対湿度 = 2 %
OHの発光強度およびプラズマジェットのガス温度はリアクタ出口から0.8
mmの位置で最大となり,その後低下した。これは,リアクタ出口付近でのAr*
によるOHの生成プロファイルおよびエネルギー移行が影響したと考えられる。
相対湿度 = 20 %
OHの発光強度はリアクタ出口から0.8 mmの位置で最大となり,2 %のとき
のものよりも約1.7 倍となった。プラズマジェット中のガス温度はリアクタ出口で
最大となり,その後低下した。これは,出口付近でのAr*のエネルギー移行
の影響が無視できる程度であることを意味している。
誘電体バリア放電型大気圧アルゴンプラズマジェット中のOHの発光スペクトルを測
定し,回転スペクトルの形状からプラズマジェット中のガス温度を導出した。また,供
給ガスであるArガスへの水添加の影響も調査した。
MURORAN INSTITUTEOF TECHNOLOGY
まとめ