PREPARASI, KARAKTERISASI DAN UJI AKTIVITAS

KATALITIK KATALIS MoCo/USY PADA REAKSI

HIDRODEOKSIGENASI ANISOL

Disusun Oleh :

RUJITO SESARIO JIWANDONO RIDHO SUHARBIANSAH

M0310048

SKRIPSI

Diajukan untuk memenuhi sebagian persyaratan mendapatkan gelar

Sarjana Sains dalam bidang ilmu kimia

JURUSAN KIMIA

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM

UNIVERSITAS SEBELAS MARET

SURAKARTA

2015

iii

PERNYATAAN

Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi saya yang berjudul ” PREPARASI,

KARAKTERISASI DAN UJI AKTIVITAS KATALITIK KATALIS MoCo/USY

PADA REAKSI HIDRODEOKSIGENASI ANISOL” belum pernah diajukan

untuk memperoleh gelar kesarjanaan di suatu perguruan tinggi, dan sepanjang

pengetahuan saya juga belum pernah ditulis atau dipublikasikan oleh orang lain,

kecuali yang secara tertulis diacu dalam naskah ini dan disebutkan dalam daftar

pustaka.

Surakarta, Januari 2015

RUJITO SESARIO

iv

PREPARASI, KARAKTERISASI DAN UJI AKTIVITAS

KATALITIK KATALIS Molibdenum-Cobalt MoCo/USY PADA

REAKSI HIDRODEOKSIGENASI ANISOL

RUJITO SESARIO JIWANDONO RIDHO SUHARBIANSAH

Jurusan Kimia. Fakultas MIPA. Universitas Sebelas Maret

ABSTRAK

Penelitian ini bertujuan untuk preparasi, karakterisasi, dan uji aktivitas

katalitik berbasis logam Co dan Mo yang diembankan pada Ultra Stable Y-zeolite

(USY). Material yang dihasilkan diharapkan memiliki aktivitas katalitik tinggi dalam

reaksi Hydrotreatment sehingga dapat digunakan untuk menghilangkan pengotor

yang berupa senyawa mengandung gugus heteroatom.

Pada penelitian ini dilakukan preparasi, aktivasi, karakterisasi, dan uji

aktivitas katalitik. Katalis logam bimetal Molibdenum-Cobalt (MoCo)/USY

dipreparasi dengan variasi rasio mol garam terhadap logam prekursor Co 0%, 2% ,

4% , 6%, 8% (b/b) dan Mo 8% (b/b). Adapun aktivasi katalis meliputi kalsinasi,

oksidasi, dan reduksi, sedangkan karakterisasi katalis meliputi kristalinitas (XRD),

kandungan logam (XRF), keasaman (FT-IR) dan metode gravimetri, luas permukaan

spesifik (SAA). Uji aktivitas (rendemen produk benzena) MoCo/USY pada reaksi

hidrodeoksigenasi anisol bertujuan untuk mengetahui pengaruh katalis Mo-Co/USY

terhadap aktivitas katalitik pada reaksi hidrodeoksigenasi (HDO) anisol.

Berdasarkan karakterisasi dan uji aktivitas katalis yang telah dilakukan,

katalis MoCo/USY 2% (katalis B) dengan karakter nilai keasaman 10,209 mmol/g,

luas permukaan spesifik katalis 426,295 m2/g, rerata jari pori 14,135 Å, total volume

pori 0,318 cc/g dan rendemen produk HDO total sebesar 6,06%.

Kata Kunci: Katalis Mo-Co/USY, hidrodeoksigenasi, anisol, aktivitas katalis

v

PREPARATION, CHARACTERIZATION AND CATALYTIC ACTIVITY

OF MoCo/USY CATALYST ON HIDRODEOXIGENATION

REACTION OF ANISOLE

RUJITO SESARIO JIWANDONO RIDHO SUHARBIANSAH

Department of Chemistry, Faculty of Mathematic and Natural Science

Sebelas Maret University

ABSTRACT

This research aims to prepare, characterize, and investigate the catalytic

activity of Mo and Co metal with supporting material Ultra Stable Y-Zeolite (USY).

The prepared materials are expected to have high catalytic activity in hydrotreatment

reaction then it can be used to eliminate some impurities that consist of heteroatom

molecules.

In this research the catalysts were prepared, activated, characterized, and

objected to catalytic activity test. The bimetallic catalysts MoCo/USY were prepared

by impregnation method with weight variation of Co metal 0%, 2% , 4% , 6%, 8%,

and Mo metal 8% (w/w). Activation of the catalyst were conducted through

calcination, oxidation, reduction. The crystallinity was characterized by X-ray

diffraction (XRD). Acidity of the catalyst was analyzed by Fourier Transform

Infrared Spectroscopy (FT-IR) and gravimetric method. Elemental analysis was

conducted by X-Ray Fluorescence (XRF), and surface area analysis was conducted

by Surface Area Analyzer (SAA). Catalytic activity test (benzene yield product) of

MoCo/USY on hydrodeoxygenation reaction of anisole was provided to investigate

the effect of MoCo/USY in the hydrodeoxygenation (HDO) reaction of anisole.

Based on characterization and test of catalytic activity, it is known that

MoCo/USY 2% (catalyst B) shows best activities with acidity of 10,209 mmol/g,

specific area of 426,295 m2/g, pore average of 14,135 Å , total pore volume 0,318

cc/g, and total yield of HDO products 6,06%.

Keywords: Catalysts CoMo/USY, hydrodeoxygenation, anisole, catalyst activities.

vi

MOTTO

“Selemah-lemahnya manusia ialah tak mau mencari sahabat dan orang

yang lebih lemah ialah yang menyia-nyiakan sahabatnya”

-Ali bin Abi Thalib-

”Skripsi yang baik adalah skripsi yang selesai”

-Anies Baswedan-

”Knowledge is power, but character is more”

-Rujito Sesario-

vii

PERSEMBAHAN

Puji syukur kehadirat Allah SWT atas segala nikmat dan karunia-Nya,

sehingga penulis dapat menyelesaikan penulisan skripsi. Shalawat dan salam

senantiasa penulis haturkan kepada Rasulullah SAW sebagai pembimbing seluruh

umat manusia.

Skripsi ini tidak akan selesai tanpa adanya bantuan dari banyak pihak,

karena itu penulis menyampaikan terima kasih kepada:

1. Bapak dan Ibu tercinta yang senantiasa selalu memberikan dukungan dan

semangat.

2. Bapak Dr. Eddy Heraldy, M. Si., selaku Ketua Jurusan Kimia

3. Ibu Dr. Khoirina Dwi N., M. Si., selaku Dosen Pembimbing I skripsi

4. Ibu Dr. Fitria Rahmawati, M. Si., selaku Dosen Pembimbing II skripsi

5. Bapak Widyo Wartono, M. Si., selaku Dosen Pembimbing akademik

6. Bapak/Ibu Dosen dan seluruh staf Jurusan Kimia FMIPA UNS atas semua

ilmu yang bermanfaat.

7. Seluruh staf dan laboran Laboratorium Kimia Dasar FMIPA UNS, Sub

Laboratorium Kimia, Laboratorium Pusat FMIPA UNS, dan Laboratorium

MIPA TERPADU FMIPA UNS.

8. Teman-teman dan semua pihak yang telah membantu hingga selesainya

penyusunan skripsi ini.

Semoga Allah SWT membalas jernih payah dan pengorbanan yang telah

diberikan dengan balasan yang lebih baik. Amiin.

.

viii

KATA PENGANTAR

Puji syukur Alhamdulillah kami panjatkan kehadirat Allah SWT atas

segala nikmat dan karunia-Nya sehingga penulis dapat menyelesaikan skripsi ini

untuk memenuhi sebagian persyaratan mendapatkan gelar Sarjana Sains dari

Jurusan Kimia Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas

Sebelas Maret Surakarta.

Penyusun bersyukur dan berterimakasih kepada semua pihak yang telah

membantu hingga selesainya penulisan skripsi ini:

1. Allah SWT yang telah memberikan kemudahan dalam segala hal kepada

penulis sehingga skripsi ini dapat terselesaikan.

2. Bapak, ibu dan keluarga yang selalu memberikan kasih sayang, cinta,

semangat, dukungan, dan doanya.

3. Prof. Ari Handono Ramelan, M.Sc., Ph.D selaku Dekan Fakultas

Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam, Universitas Sebelas Maret.

4. Bapak Dr. Eddy Heraldy, M.Si., selaku Ketua Jurusan Kimia Fakultas

Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam Universitas Sebelas Maret

Surakarta.

5. Bapak Widyo Wartono, M.Si, selaku Pembimbing Akademik.

6. Ibu Dr. Khoirina Dwi N., M. Si., selaku Pembimbing I.

7. Ibu Dr. Fitria Rahmawati, M. Si., selaku Pembimbing II.

8. Seluruh Dosen Kimia FMIPA UNS, atas ilmu serta ajaran hidup yang telah

diberikan.

Semoga amal baik tersebut mendapat imbalan yang sepantasnya dari Allah

SWT. Penulis berharap semoga skripsi ini bermanfaat bagi yang membutuhkan.

Surakarta, 28 Januari 2015

Penulis

ix

DAFTAR ISI

Halaman

HALAMAN JUDUL ................................................................................... i

HALAMAN PENGESAHAN ..................................................................... ii

PERNYATAAN .......................................................................................... iii

ABSTRAK .................................................................................................. iv

ABSTRACT ................................................................................................ v

MOTTO ...................................................................................................... vi

PERSEMBAHAN ....................................................................................... vii

KATA PENGANTAR ................................................................................ viii

DAFTAR ISI ............................................................................................... ix

DAFTAR GAMBAR .................................................................................. xi

DAFTAR TABEL ....................................................................................... xii

DAFTAR LAMPIRAN ............................................................................... xiii

DAFTAR SINGKATAN ............................................................................ xiv

BAB I PENDAHULUAN ........................................................................... 1

A. Latar Belakang Masalah ............................................................. 1

B. Perumusan Masalah .................................................................... 2

1. Identifikasi Masalah ............................................................ 3

2. Batasan Masalah.................................................................. 3

3. Rumusan Masalah ............................................................... 4

C. Tujuan Penelitian......................................................................... 4

D. Manfaat Penelitian...................................................................... 4

BAB II LANDASAN TEORI ..................................................................... 5

A. Tinjauan Pustaka ........................................................................ 5

1. Hidrodeoksigenasi ............................................................... 5

2. Zeolit Y ............................................................................... 5

3. Zeolit HSZ-341 NHA .......................................................... 8

4. Katalis ................................................................................. 10

B. Kerangka Pemikiran ................................................................... 20

C. Hipotesis ..................................................................................... 22

x

BAB III METODOLOGI PENELITIAN.................................................... 23

A. Metode Penelitian ....................................................................... 23

B. Tempat dan Waktu Penelitian .................................................... 23

C. Alat dan Bahan ........................................................................... 23

1. Alat yang digunakan ........................................................... 23

2. Bahan yang digunakan ........................................................ 24

D. Prosedur Penelitian ..................................................................... 24

1. Preparasi Katalis MoCo/USY... .......................................... 24

2. Karakterisasi Katalis... ........................................................ 25

3. Uji Aktivitas Katalis... ......................................................... 25

E. Teknik Pengumpulan Data ......................................................... 26

F. Teknik Analisis Data................................................................... 27

BAB IV HASIL DAN PEMBAHASAN .................................................... 29

A. Karakter Katalis Bimetal ............................................................ 29

1. Gugus Fungsi ....................................................................... 29

2. Keasaman ............................................................................ 30

3. Kandungan Logam .............................................................. 34

4. Kristalinitas.......................................................................... 35

5. Luas permukaan spesifik, volume total pori, dan rerata jari

pori .................................................................................... 45

B. Uji Aktivitas Katalis ................................................................... 47

1. Distribusi Produk ................................................................. 47

2. Aktivitas Produk HDO ........................................................ 48

BAB V KESIMPULAN DAN SARAN ...................................................... 51

A. Kesimpulan ............................................................................... 51

B. Saran .......................................................................................... 51

DAFTAR PUSTAKA ................................................................................. 52

LAMPIRAN ................................................................................................ 55

xi

DAFTAR GAMBAR

Halaman

Gambar 1. Struktur Zeolit Y .................................................................... 6

Gambar 2. Spektra FT-IR dari H-USY (a) dan H-USY setelah adsorpsi

amonia (b) .............................................................................. 9

Gambar 3. Bentuk H-Zeolit ..................................................................... 11

Gambar 4. Situs Lewis ............................................................................. 11

Gambar 5. Konfigurasi elektron Co pada keadaan dasar ........................ 12

Gambar 6. Mekanisme HDO 2-etil-fenol katalis CoMoS/ᵞAl2O3 ......... 13

Gambar 7. Mekanisme reaksi deoksigenasi 2-etil-fenol katalis MoS2 .... 14

Gambar 8. Spektra IR dari Zeolit Y ......................................................... 15

Gambar 9. pola difraksi (a) nano kristalin zeolit Y dan (b)

mikrokristalin zeolit Y. .......................................................... 18

Gambar 10. Grafik adsorpsi (a) nano kristalin zeolit Y dan (b)

mikrokristalin zeolit Y ........................................................... 20

Gambar 11. Spektra FT-IR sampel ............................................................ 29

Gambar 12. Spektra FT-IR sampel E (A) dan (B) sampel E setelah

adsorpsi amonia ..................................................................... 31

Gambar 13. Spektra FT-IR sampel setelah adsorpsi amonia ..................... 32

Gambar 14. Data kandungan logam Mo yang teremban ........................... 34

Gambar 15. Data kandungan logam Co yang teremban ............................ 35

Gambar 16. Pola difraktogram USY dan sampel ...................................... 36

Gambar 17. Hasil refinement XRD USY 1 standar ................................... 37

Gambar 18. Pola difraktogram ICSD USY, sampel, MoO3, CoMoO4, Co,

dan Mo ................................................................................... 39

Gambar 19. Hasil refinement XRD katalis C 1 standar ............................. 40

Gambar 20. Hasil refinement XRD katalis C 2 standar ............................. 41

Gambar 21. Hasil refinement XRD katalis C 5 standar ............................. 42

Gambar 22. Plot Fourier electron mapping pada USY sebelum

impregnasi dan setelah impregnasi ........................................ 44

Gambar 23. Rendemen Produk HDO Anisol ............................................. 48

xii

DAFTAR TABEL

Halaman

Tabel 1. Data parameter sel dan struktur kristal dari USY ....................... 8

Tabel 2. Keasaman total dan luas permukaan H-USY ............................. 9

Tabel 3. Frekuensi IR beberapa gugus fungsi. ......................................... 17

Tabel 4. Hasil refinement dengan standar Zeolit Y (ICSD#31542) ......... 38

Tabel 5. Hasil refinement setelah menggunakan 5 standar....................... 43

Tabel 6. Pengaruh rasio Co/Mo terhadap Luas permukaan spesifik,

rerata jari dan total volume pori pada katalis ............................. 45

Tabel 7. Distribusi produk total ................................................................ 47

xiii

DAFTAR LAMPIRAN

Halaman

Lampiran 1. Prosedur penelitian dan kondisi operasional instrumen ...... 55

Lampiran 2. Perhitungan Konsentrasi Logam Co dan Mo ...................... 57

Lampiran 3. Data ICSD yang digunakan ................................................. 58

Lampiran 4. Data XRF ............................................................................. 59

Lampiran 5. Menghitung nilai keasaman ................................................. 60

Lampiran 6. Perhitungan distribusi produk dan rendemen ...................... 61

Lampiran 7. Spektra FT-IR ...................................................................... 63

Lampiran 8. Spektra FT-IR setelah adsorpsi amonia ............................... 66

Lampiran 9. Grafik adsorpsi desorpsi Katalis .......................................... 69

Lampiran 10. Hasil refinement RIETICA .................................................. 72

Lampiran 11. Hasil GC-MS ....................................................................... 75

xiv

DAFTAR SINGKATAN

CNT Carbon Nanotube

DTA Differential Thermal Analysis

FTIR Fourier Transform Infrared Spectroscopy

HDO Hidrodeoxygenation

SAA Surface Area Analyzer

SEM Scanning Electron Microscopy

TGA Thermo Gravimetric Analyzer

USY Ultra Stable Zeolite Y

XRD X-Ray Diffraction

XRF X-Ray Fluorescence

ZSM Zeolite Socony Mobile