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Universite de Montreal
PropriMs optiques des semiconducteurs: impuretes et points quantiques
Par
Guy Lamouche
Departernent de physique
Faculte des arts et des sciences
These presentee a la Faculte des etudes superieures en vue de l'obtention du grade de
Philosophiie Doctor (Ph.D.) en physique
@Guy Lamouche, 1996
Acquisitions and Acquisitions et Bibliographic Sewices - servrces bibliographiques 395 Wellington Street 395. rue WsQingrcn OttawabN K 1 A W Omwa ON KIA ON4 camda Canada
The author has granted a non- L'auteur a accorde une licence non exclusive licence dowing the exclusive pennettant a la National Library of Canada to Bibliotheque nationale du Canada de reproduce, loan, distribute or sell reproduire, preter, distribuer ou copies of hismer thesis by any means vendre des copies de sa these de and in any form or format, making quelque maniere et s o u quelque this thesis available to interested forme que ce soit pour mettre des persons. exemplaires de cette these a la
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The author retains ownership of the L'auteur conserve la propriete du copyright in hidher thesis. Neither droit d'auteur qui protege sa t h e . Ni the thesis nor substantial extracts la these ni des extraits substantiels de fiom it may be printed or othenvise celle-ci ne doivent &e imprimes ou reproduced with the author's autrement reproduits sans son permission. autorisation.
Universite de Montreal
Faculte des etudes superieures
Cette these intitulee:
Propriiitiis optiques des semiconducteurs: impuretts et points quantiques
presentie par:
Guy Lamouche
a ete evduee par un jury compose des personnes suivantes:
Dr. ~en!&~acine - president rapporteur
Dr. Y*'S Lepine idirecteur de recherche r\
Dr-3: - membre du jtuy
................................................................................... ~ r & e n e 6te - examinateur exteme (Universite de Sherbrooke) 7 3
Dr. Marius D'Amboise - representant du doyen
fmh 406' M / / N ~ & - & + juh+ y+< These acceptee le: .......................................................... .kc.. ...
Sommaire
Cette these est composik de quelques incursions dans le domaine des propri6tbs optiques
des semiconducteurs. Dans la premikre partie, nous 6tudions les modifications induites
par un champ klectrique dans la section d c a c e de photoionisation d'une impuret6.
Notre Btude est rnotivee par le fait que plusieurs m6thodes de caractCrisation optique
placent les impuret4s en presence d'un champ dectrique. Le potentiel de l'impuretk est
trait6 avec la mkthode du dhfaut quantique. Le processus de photoionisation est 6tudi6
avec la r6gle d'or de Ferrni dans l'approxirnation dipolaire. Nos rkultats montrent que
le champ dectrique induit, d m s la section efficace de photoionisation, des modifications
de Franz-Keldysh similaires celles observks pour les transitions inter-bandes: un d6-
placement vers le rouge de la Iimite idCrieure d'absorption et l'apparition d'oscillations
pour des photons de plus grande Cnergie. L 'ap l i tude de ces modifications est beau-
coup plus grande pour une polarisation klectrique de l'onde incidente parallgle au champ
applique que pour une polarisation perpendiculaire.
Nous &tendons ensuite notre Ctude aux semiconducteurs polaires en considkrant
l'interaction entre l'dectron et les phonons optiques longitudinau. Notre approche
s'inspire du traitement classique de Huang et Rhys pour une transition optique entre
deux ktats Ms. Nos cdculs montrent que, m6me en prksence d7interaction Clectron-
phonon, les oscillations de Frasz-Keldysh devraient Gtre visibles pour une impurete peu
profonde. Pour une impuretd profonde, les modifications de Fraz-Keldysh ne devraient
Gtre visibles qu'en presence d7un faible couplage dectron-phonon. Findement, nous con-
sidkrons le cas d'une distribution homoghe d'impuret6s d a m un champ Clectrique qui
varie EnBairement dkns I'espace. Ceci est motiv6 par le fait que plusieurs mkthodes de
caractCrisation exp6imentale Btndient les impuretC situ6es B l9int6rieur d'une jonction
pn ou Schottky. Dam ce cas, nos calculs montrent qu'une vaxiation spatiale du champ
dectrique conduit B des modifications de Franz-Keldysh de plus faible amplitude dam
la section efficace de photoionisation mesurge.
Dans la seconde partie, nous nous intiiressons & M a t fondamental d'un exciton
confin6 par des structures de points quantiques. Cet Ctat fondamental est souvent
responsable des principales raies observks dam les spectres d'4mission et d'absorption
optiques. Le cas d'un disque quantique is016 est tout d'abord BtudiB. Nous proposons
une methode qui conduit B une bonne approximation pour l'hergie et La fonction d'onde
assod6es B M a t fondamental d'un porteur confin6 par le disque quantique. D&velopp&
dans l'approximation de la fonction enveloppe, notre approche s'inspire de la rnithode de
l'indice effectif bien connue en optique guidk. Sa prkision est illustree en cornparant ses
r6sultats & c e u d'une mhthode num6rique de relaxation. Notre methode peut ais6ment
s'inscrire dam un traitement variationnel prCcCdernment publi6 de 1'Stat fondament al
d'un exciton dam un disque quantique pour en dtendre le domaine d'application.
Nous nous attaquons ensuite B M a t fondamental d'un exciton dans un super-reseau
bidimensionnel de points quantiques obtenu par croissance sur un substrat pr6sen-
t a t des terrasses. Notre traitement variationnel est d&velopp& dans l'approximation
de la masse effective B deux bandes. Nos calculs numeriques donnent l'bnergie de
l'6tat fondamental de l'exciton, la contribution de l'interaction electron-trou B cette
Bnergic et l'extension spatiale de la fonction d'onde excitonique. Des r6suItats de cal-
culs numtiriques sont prtisentds pour M a t fondamental de l'exciton associ4 au trou
lourd dam un super-r6seau de points quantiques InAs/InP. Ces rhsultats indiquent que
196nergie de M a t fondamental de l'exciton varie considerablement avec les paramkt res
du super-r&eau. Un certain accord est obtenu avec les observations expiirimentdes
disponibles.
Table des matihres
Sommaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . iii
Table des matiltres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . v
Liste des figures. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . viii
Liste des tableaux . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . x
Remerciements . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . - . . xi
Introduction
I Photoionisation d'une impuret6 en presence d'un champ blec-
trique 5
1 D6finition du probkme 6
1.1 Les sections efficaces optiques comme outils de caracterisation . . . . . . 6
1.2 DQtermination expiirimentale des sections efficaces optiques . . . . . . . 12
1.2.1 Photoconductivit6 B courant constant . . . . . . . . . . . . . . . 12
1.2.2 Spectroscopie optique des niveaux profonds (DLOS) . . . . . . . 14
1.3 Champ dectrique, impurete, photoionisation et semiconducteur polaire . 17
2 Photoionisation d'une irnpuretC 19
2.1 Section efficace de photoionisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.2 Cas d'une impuret6 de type defaut quantique . . . . . . . . . . . . . . . 20
2.3 P hotoionisation dans un semiconducteur polaire . . . . . . . . . . . . . . 25
3 L'absorption optique en pr6sence d'un champ Blectrique 31
3.1 Absorption optique inter- bandes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32
3.2 Photoionisation d'une impmet6 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
3.2.1 Article de Vinogradov . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
3.2.2 Article de Coon et Karunasiri . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
4 Photoionisation d'une impuretC en pr4sence d'un champ hlectrique 40
4.1 Artide 1: Photoionization of semiconductor impurities in the presence of
a static electric field . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
4.2 Cornparaison de nos rkultats avec ceux de Vinogradov . . . . . . . . . . 66
4.3 Modifications apportks 2 l'article 1 aprh publication . . . . . . . . . . 68
5 Photoionisation d'une impuretd en pdsence d'un champ (lectrique:
interact ion Clectron-p honon et variation spat iale d u champ (lect rique 70
5.1 Article 2: Impurity photoionization in the presence of a static electric
field: phonon coupling and non-uniform electric field effects . . . . . . . i l
6 Synt h&se I 89
I1 Etat fondamental d'un exciton confink par diverses structures
de points quantiques 92
7 Disque quantique 93
7.1 Traitement variatiomel de Le Goff et St6b6 . . . . . . . . . . . . . . . 94
7.1.1 Formalisme variationnel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94
7.1.2 Evaluation des fonctions & une particule . . . . . . . . . . . . . . 97
7.1.3 Energie de l'6tat fondamental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99
7.2 CaractCrisation de 116tat fondarnental d'une particule confintie par un
disque quantique avec la mgthode de l'indice effectif . . . . . . . . . . . 100
7.2.1 Article 3: Ground-state of a quantum disk by the effective-index
method . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . - . 100
8 Super-&seau de points quantiques obtenu par croissance sur un sub-
strat prCsentant des t e ~ a s s e s 115
8.1 R6seaux de points quantiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115
8.1.1 R6seawc de points quantiques InAs/GaAs . . . . . . . . . . . . . 116
vii
8.1.2 Reseaux de points quantiques InAs/InP . . . . . . . . . . . . . . 120
8.1.3 Cornparaison des r6seaux InAsjGaAs et InAs/InP . . . . . . . . 123 8.2 Article 4: Ground-state of an exciton in quantum-dot superlattice grown
on a terraced substrate . . . . . . . . . . . , . . . . . . . . . . . . . . . . 125
9 Synt h&se I1 156
Conclusion 159
Liste des figures
Mecanismes d76change de porteur (6Iectron ou trou) entre un niveau
d74nergie Et associi & un d6faut et les bandes de valence et de conduction. 8
Diagramme de configuration d'un niveau profond avec ses principdes
6nergies caract Cristiques. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . Cycle de DLOS avec excitation 4lectrique pour un niveau profond d'bnergie
E t . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Section efficace de photoionisation pour les cas dCfaut quantique et Lu-
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . covsky pour diverses valeurs de u..
Fonction F ( p ) pour diverses valeurs du facteur de Huang-Rhys S et du
nombre d70ccupation thermique 5 du champ de phonons. . . . . . . . .
Transitions inter-bandes en prksence d'un champ Blectrique. . . . . . . . Sections efficaces de p hotoionisation en pr6sence d'un champ dectrique
telles qu76valuGes par Vinogradov pour un d6faut de type Lucovsky avec
Ed = -4Ry' dans un champ dlectrique caractCrisB par y = 0.2. . . . . . Diffhrences entre les sections efficaces de photoionisation prksentees dans
la figure 3-2 et celle qui correspond au cas sans champ donnee par lt6quztion
2.9. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
Cornparaison entre la section efficace de photoionisatioa 6valuCe avec
notre mkthode et celle obtenue avec le calcul de Vinogradov pour une
impuretk de type Lucovsky avec un niveau d'6nergie Ed = -4Ry' en
prgsence d'un champ dectrique caractGrisC par y = 0.2. . . . . . . . . .
Paire dect ron- trou con fin& par un disque quanti que. . . . . . . . . . . .
8-1 Spectres de photoluminescence mesurb & 6OK pour les echantillons #1,
#2 et #3 dtudib par Brandt et coll. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118 8-2 Spectres de photoluminescence (PL), de photoluminescence excitk (PLE)
et de transmission (T) mesurQ B 6°K pour Ies Gchantillons #1 et #3
&tudi& par Brandt et coU. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119 8-3 Spectres de photoluminescence et de photoluminescence exittie pour les
6chantillons 6tudiCs pax LeoneUi et coU. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122
Liste des tableaux
2.1 Fonction enveloppe Fd(3 = NdQ(r) et dnergie Ed de M a t fondamental
. . . . . . . . associ6 aux cas d6faut quantique. hydrog6noi'de et Lucovsky 22
7.1 Fonctions servant B d6finir la fonction enveloppe approximative de l'4tat
fondamental d'un dlectron confind par un disque quantique . . . . . . . . 98
8.1 Paramktres des 6chantillons 6tudi4s par Brandt et coU . . . . . . . . . . . 116
8.2 Paramgtres des 4chantillons 6tudie's par Leone& et coU . . . . . . . . . . 121
Remerciement s
Je souhaite tout d'abord remercier mon dirxteur de thiise, le professeur Y. Lepine du
dkpaxternent de physique de l'Universit8 de Montreal, pour son support tout au long de
mes etudes doctordes. Les multiples discussions qu'ont g6n4rGes nos travaux de m6me
que ses conseils, tant au plan academique qu'au niveau pratique, ont kt6 pour moi tr6s
formateurs. J'ajoute que j'ai grandement appr4ci6 la confiance qu'il rn'a tkmoignb.
Mes remerciements vont ensuite au professeur R. LeoneUi, de l'Universit6 de hlon-
triial, P la suggestion de qui nous nous sommes int&ress&s aau super-r6seaux de points
quantiques et qui a eu Ia patience de r6pondre b d'innombrables questions sur le sujet.
Je remercie aussi le professeur E. Kartheuser, de 17Universit6 de LiPge. qui a eu
l'asnabilitk de m'accueillir pour un stage de deux mois 5 I'hiver 1992. Cette interaction
a grandement contribug & l'emergence de la premihre partie de cette thkse, en gkn6rant
notamment des discussions sur les processus optiques impliquant des impuret4s et sur
la contribution de l'interaction 6lectron-phonon i ces processus.
Je me dois de souligner la contribution de Marie-Claude LavdGe qui a eu la gentil-
lesse de r6viser cette these et qui a su y trouver ces erreurs d'orthographe et de syntaue
qui s'y Qtaient malencontreusement glissbes. Je remercie Masie-Claude aussi pour le
support qu'elle m'a accord6 et la patience qu'elle a dernontr6e tout au cours de mes
travaux, notamrnent pendant ces derniers mois de rkdaction.
En terminant, je remercie les organismes suivaots pour le support financier qu'ils
m'ont accord& le Fonds pour la Formation de Chercheurs et l'Aide b la Recherche
(FCAR), le Conseil de Recherches en Sciences NatureLles et en G h i e du Canada
xii
(CRSNG), le Groope de recherche en physique et technologie des Couches Minces
(GCM) et la Facult6 des Etudes Sopdrieures (FES) dans Ie cadre des ententes de fi-
nancement. Dam le meme ordre d'idtie, je remercie dgalement le departement de g6nie
physique de 1'Ecole Polytechnique de Montr6al pour m'avoir accord6 plusieurs emplois
d ' a d a i r e B l'enseignement. Je remercie n o t w e n t le professeur J. Lapierre, respon-
sable du cours de Physique 11, et le professenr A. Yelon, directeur du dipartement
de gdnie physique, qui m'ont fait l'honneur de rn'offrir de multiples charges de cours,
sources d'experience et de reveau, ce qui m'a permis notamment de tenniner cet te thsse
B l'abri des soucis financiers.
Introduction
Cette t h k e est composQe de quelques incursions dans le domaine des propri6tCs optiques
des semiconducteurs. Elle aurait pu s'intituler "Propri4tCs optiques de petits et gros
d6fauts dans les semiconducteurs". En effet, nous nous int6ressons tout d'abord aux
"petits" defauts que sont les irnpuret6s en ktudiant l'influence d'un champ Clectrique sur
le processus de photoionisation. Nous nous attaquons ensuite aux .*grosq* d4fauts que
reprkentent les points quantiques en ktudiant M a t fondarnental d'un exciton confin6
par diverses structures de points quantiques. Cet i t a t fondamental est principalement
responsable des propriGt4s optiques de ces structures quantiques. Bien que ces sujets
aient tous deux trait aux propriQt6s optiques des semiconducteurs. nous avons cru bon
les aborder skpar4ment en divisant la pr6sente thkse en deux parties.
Dans la premikre partie, nous traitons du processus d'ionisation d'une i mpuret4 dans
un semiconducteur suite B l'absorption d'un photon: la photoionisation. L a caractkrisa-
tion d u processus de photoionisation constitue une exceilente source d'inforrnation sur la
nature de l'ktat fondamentd associh B une impuretk. Une revue de la litt6rat ure permet
de rkaliser que les mkthodes de caractckisation optique les plus intkressantes placent
les impuretis en prQence d'un champ klectrique. Pour les techniques qui 6tudient les
impuretQ dans la zone de transition d'une jonction pn ou Schottky, ce champ Clectrique
peut facilement atteindre 10~V/cm. Il est donc imperatif de s'interroger B savoir si un
champ dectrique d'une telle amplitude peut influencer le processus de transition optique
et par consiquent affecter les mesures. Peu de travaux ont 6t6 publiPs sur le sujet. Yous
avons done dGcid6 de nous intfiresser i, cette importante question. La premiere partie
de cette thkse prkente les r6sultats de nos travaux.
Dans le chapitre 1, nous precisom la nature du p r o b l h e auquel nous nous attaquons.
Une brhve discussion de la caractfirisation des Ctats associhs B un defaut est tout d'abord
pr6sent6e. Sont ensuite ddcrites les deux methodes de caractCrisation optique qui nous
apparaissent les plus intgressantes et qui placent les dCfauts en prGsence d'un champ
dectrique. Le tout nous permet d'introduire les sections efficaces optiques, de situer leur
importance d m s un contexte de caract6risation expdrimentale e t de souligner la n6cessite
d'une &ude de l'infiuence d'un champ dectrique sur les transitions optiques. Nous
terminons ce chapitre en ddimitant le sujet de notre recherche: l'etude de l'influence
d'un champ aectrique sur le processus de photoionisation d'une impuret6.
Dans le chapitre 2, nous regroupons quelques 6lCments thioriques qui permettent de
decrire le processus de photoionisation en l'absence de champ klectrique et qui servent de
base H notre Btude. La section efficace de photoionisation est bvdude avec la regle d b r de
Fermi dam l'approximation dipolaire. Les dtats initial et find de la transition optique
sont obtenus en traitant le potentiel de l'impuretk avec la rnethode du defaut quantique.
On considkre aussi le processus de photoionisation dans un semiconducteur polaire en
tenant compte de l'interaction entre l'dectron et les phonons opt iques longi tudinaux
teile que dicrite par l'hamiltonien de Frohlich.
Dans le chapitre 3, nous prisentons quelques rgsultats thkoriques qui illustrent
l'influence du champ Plectrique sur des processus d'absorption optique. Nous discu-
tons tout d'abord de la transition inter-bandes, ce qui nous permet d'introduire I'effet
Franz-Keldysh et Ies oscillations de Frmz-Keldysh. Nous prCsentons ensuite les r6ul-
tats de deux articles qui traitent de la photoionisation d'une impurete en presence d'un
champ dectrique. Ces trrtvan nous serviront de points de cornparaison.
Dam le chapitre 4, nous prksentons notre premier article qui traite de la photoioni-
sation d'une irnpuretk en presence d'un champ dectrique. Le pot entiel de l'impuret6
est d6crit avec la mPthode du dhfaut quantique. La transition optique est 6vaIu6e avec
la rkgle d'or de Fermi dam l'approximation dipolaire. Nous obtenons une expression
pour la section efficace de photoionisation qui se prete bien & une evaluation numbrique.
L'influence du champ Blectrique est illustree & l'aide de dkeloppernents asyrnp totiques
valides pour un faible champ et i l'aide d'exemples nurn4riques.
Dans le chapitre 5, nous compl4tons notre etude en considtant deux facteurs qui
s'avhent importants pour discuter des sections efficaces de photoionisation mesurCs
exp6rimentdement. Ce chapitre se compose essentieltement de notre second article.
Dam un premier temps, nous 4tendons notre citude aux semiconducteurs polaires en
introduisant dans notre modkle L'interaction entre Klectron et les phonons optiques
longitudinaw. Dans un second temps, nous traitons de l'effet de la variation spatiale
du champ Clectrique sur la section efficace de photoionisation mesurke & partir d'une
distribution homogkne d'impuretk se trouvaat B 17intCrieur de la zone de transition
d'une jonction pn ou Schottky.
Nous terminons la premiere partie en prkentant une synthke des principaux r6sul-
tats dans le chapitre 6.
Dans la deuxiBme partie, nous nous int6ressons & 1'4tat fondamental d'un exciton
confin6 par un point quantique is016 ou par un super-r6eau de points quantiques. Un
point quantique is016 modifie localement le champ cristallin du mat6riau h6te et donne
naissance i des niveaux discrets. Lorsque plusieurs points quantiques sont regroupks
selon un schkme periodique, et ce, de fason suffisamment serrCe pour qu'il y ait inter-
action entre Ies points, on obtient un super-r6seau de points quantiques. L'interaction
entre les Ctats localis& des divers points donne naissance B. une structure de bande.
cette derniQe se developpant sur une Gchelle d'knergie beaucoup plus petite que celle
assodie & un materiau semiconducteur. Dam les deux cas, qu'il s'agisse d'un point
quantique isold ou d'un super-rPseau de points quantiques, les spectres d'emission et
d'absorption optiques sont caractCrisCs par des raies gtroites. Ces propriCtCs optiques
font de ces structures quantiques d'eexecellents candidats pour la conception de disposi-
tifs opto6lect roniques. Les points et les super-rkseaux de points quantiques font donc
prkentement l'objet d'intenses recherches en ce qui concerne Ieur fabrication et leur ca-
racttirisation. L ' h d e thCorique de l'htat fondamental de l'exciton dans de tels systknes
est essentielle pour l'analyse des proprihtis optiques, car cet 4tat est souvent responsable
des principales structures qui apparaissent dam les spectres d'6rnission et d'absorption
op tiques.
Nous nous intckessons ici & deux syst6mes particuliers. Nous consid6rons tout
d'abord le cas d'un disque quantique isol6. L'inthret pour cette structure rkside dans le
fait que plusieurs types de points quantiques peuvent, en premi6re approximation, 6tre
assirnil& B M disque quantique. Nous traitons ensuite le cas d'un super-r6seau bidi-
mensionnel de points quantiques obtenu par croissance sur un substrat pr6sentant des
terrasses. De tels super-rhseaux ont dt6 fabriquC et caract 6ris6s b l'Ecole Polytechnique
de Montrgal et ii I'Universit6 de Montr6al.
Dam le chapitre 7, nous traitons de M a t fondamental d7un exciton confind par un
disque quantique. Ce problhe ayant d6jB BtC CtudiB, nous d6butons ce chapitre en
pr6sentant un traitement variationnd que l'on retrouve dans la litterat ure. Ce traite-
ment variationnel utilise les fonctions d'onde une particule de l'dectron et du trou
confines par le point quantique et les couple B l'aide d'une fonction corrClante en tenant
compte de l'interaction coulombienne. Les fonctions d'onde B une particde n'y sont
Gvalu&s que de facon approximative, cette approximation dtant vatide pour un disque
quantique assurknt un t r k grand confinement radial des porteurs (electron et trou).
C'est pourquoi nous sugg6rons par la suite, avec notre t rois ihe article, une m4thode
alternative pour l'&valuation des fonctions d'onde B une particule e n utilisant une tech-
nique empruntk au domaine de l'optique guidee: la mCthode de l'indice effectif. Cette
modification ne complique en rien le traitement variationnel pr6alablement publi4 et
permet d'Btendre son domaine d'application B des disques quantiques qui offrent un
confinement plus faible des porteurs.
Dans le chapitre 8, nous etudions I'Btat fondamentd d'un evciton dans un super-
r6eau de points quantiques obtenu par croissance sur un substrat presentant des ter-
rasses. Nous dgbutons avec une brgve revue des rCultats de caractdrisations op tiques
effectuees sur des r6seaux de points quantiques InAs/GaAs et InAs/InP. La reponse
optique des deux systkmes est t r k differente: seul le s y s t h e InAs/InP montre un com-
portement de super-r4seau. En nous inspirant des rCsuItats obtenus pour ce dernier
s y s t h e , nous proposons ensuite, avec notre quatrigme article, un mod6le qui permet de
caracteriser M a t fondamental de l'exciton. Ce modkle vise B guider l'interprktation des
rCsultats de la caract6risation optique et la nature des travaux exp4rimentaux B venir.
Nous prbentons une synthise des rfisultats de la seconde partie dans Ie chapi tre 9.
Nous terminons ces incursions d a m le domaine des propri&tPs optiques des semicon-
ducteurs par une brkve conclusion.
Photoionisat ion d'une impurete
en presence d'un champ
Qlect rique
Chapitre 1
DQfinition du problgme
Dans ce chapitre, nous regroupons divers ilkments qui servent 8. prCciser l a nature et
2 souligner t'importance du probkme qui nous intCresse. Nous dkbutons i~ la section
1.1 en presentant les divers m6canismes d'khange de porteur entre un niveau associk
& un d6faut et les bandes de valence et de conduction. L'observation espCrimentale de
ces m4canismes reprCsente une excellente source d'information pour la caracttkisation
des &ats associ6s B un d6faut. Nous introduisons, entre autres, les sections efficaces
optiques reli4es aux mdcanismes d'ernission optique de porteur. Nous poursuivons B
la section 1.2 en prbsentant d e w excellentes mgthodes qui permettent de mesurer ces
sections efficaces optiques: la photoconductivite B courant constant et la spect roscopie
optique des niveaux profonds. A l'aide de ces d e u mgthodes, on itudie Les transitions
optiques impliquant des dCfauts plac6s en pr6ence d'un champ Clectrique. Elles sont
donc B l'origine de notre intgr6t pour 1'Qtude de l'influence du champ ilectrique sur
les transitions optiques. Nous terminons la section 1.3 en precisant le sujet de notre
recherche, en limitant notamment notre 6tude au processus de p hotoionisation d'une
impureth.
1.1 Les sections efficaces optiques comme outils de ca-
ractkisat ion
Un dgfaut introduit des niveaux d'hnergie dans la bande interdite d'un semiconducteur.
Chacun de ces niveaux kchange des porteurs (dectrons et trous) avec les bandes de con-
duction et de valence. La figure 1-1 illustre les divers processus de capture et d76mission
de portenr impliquant un niveau d16nergie Et associk b un dhfaut. Nous consid6rons le
cks oil le s y s t h e est illumine par un faisceau incident tout en separant les processus
optiques des processus thermiques. Le qualificatif optique identifie tout Cchange im-
pliquant nn photon. Le qualificatif thermigue d6signe les processus non-radiatifs qui
s'accompagnent de l'absorption ou de l'hission de plusieurs phonons (processus multi-
phonons).' Ce type de m6canisme non-radiatif est le plus important pour les d6fauts
qui font l'ob jet de cette th6se.
Pour une densit6 Nt de dgfauts, en tenant compte des diff6rents processus prCsentCs
sur la figure 1-1, l'6volution de la densitd d'dectrons occupant le niveau d74nergie E est
dictb par:2
o t ~ les divers paramhtres reprgsentent:
r nt : densit6 d'6lectrons occupant le niveau Et;
0 n : densit6 d'Clectrons dans la bande de conduction;
a p : densitd de trous dam la bande de valence;
c, et c,: coefficients de capture thermique;
a cg et cg: coefficients de capture optique;
a en et e,: taux d'6mission thermique;
e: et ei: taux d'brnission optique.
Les taux associks aux divers processus de capture et d7hission de porteur sont aussi
prCsentCs sur la figure 1-1.
Dans nombre de m6t hodes exp6rimentales de caract Crisation, on fixe les conditions
initiales de l'bquation 1.1 et on dgtermine un ou plusieurs parametres en Ctudiant
174volution d'une quantitk relit% B la concentration d'dectrons p i g & n,. Les valeurs
obtenues, leur dCpendance en temperature et leur variation en fonction de I'Cnergie des
photons incidents permettent, entre autres, de determiner diverses quantitks energ&
tiques associ6es au niveau btudiik4
R ANDE DE CONDUCTION
emission decuon thennique
+ emission thermique
capture capture therrnique optique
capture capture thermique optique
emission optique
-
: emission optique
- ...
BANDE DE VALENCE
Figure 1-1: Mecanismes d'khange de porteur (Glectron ou trou) entre un niveau
d74nergie Et associk B un d6faut et les bandes de valence et de conduction. L'6mission
correspond au passage d'un Blectron (trou) du niveau vers la b a d e de conduction (va-
lence). La capture correspond au processus inverse oh un Qlectron (trou) transite de la
bande de conduction (valence) vers le niveau. Les t a u de transition caracterisant les
divers processus sont aussi prGsent4s sur la figure (voir Le texte pour la dkfinition des
variables).
les Cnergies d'ionisation thermique pat rapport B chaque bande: En et Ep;
0 les 6nergies d'ionisation optique par rapport H chaque bande: Eg et E,O;
les Cergies d'activation des processus de capture thermique: A& et AEp.
Le diagramme de configuration3 de la figure 1-2 permet d'identifier ces quantitks
6nergktiques pour un niveau profond. Ce diagramme Uustre l'bnergie potentielle du
systeme dectron-rhseau (1Ynergie totale du systlme moins l'bnergie cidtique des ions
du rkeau) pour un 6lectron en interaction linkaire avec un mode de vibration dicrit
par la coordonn6e de deplaeernent (ou coordonnk de configuration) Q.3 Ce type de dia-
gra.mme peut Btre gGn6ralisk au cas d'un aectron en interaction avec plusieurs modes
phononiques si on d4finit pour ces derniers une "coordonn6e effective" QP c o m e il est
possible de le faire pour un dectron en interaction polaire avec les modes optiques longi-
tudinaux. La courbe BC (BV) correspond au cas oh l'dectron se trouve au bas (haut) de
la bande de conduction (valence). Dans ces cas, on considere que l'tilectron est dbcoupld
du r6seau qui est dors libre d'osciller autour de sa position dYquilibre Qo. L a deifor-
mation du r6seau est traitee dam I'approximation harrnonique? ce qui se traduit par
la forme parabotique des courbes d'hnergie potentielle. L a courbe T correspond au cas
oh 1'8lectron est pi@$ par le d4faut. La localisation de la fonction d'onde dectronique
iavorise l'interaction entre lT41ectron et le rkseau, ce qui conduit B une nouvelle configu-
ration d ~ ~ u i l i b r e ~ ~ pour les oscillations du r6seau. La position verticale du minimum
de la courbe T tient compte b la fois de lYnergie klectronique et de 1'6nergie associC &
la dtiformation du rkseau. Les transitions thermiques sont possibles au croisement des
courbes. On voit donc la nkessitb d'une Qnergie d7activation pour les processus de cap-
ture thermique. Dam IThypoth&se oii les transitions optiques se font sans modification
de l'btat du rkseau (approximation de Franck-Cond~n)~, elles correspondent i des tran-
sitions verticales. Notons que le dkplacement de Franck-Condon (identifie par dl, sur la
figure 1-2) est souvent utilis6 comme critkre pour bvaluer l'ampleur de la deformation
du r6seau associ6e B un 6lectron occupant le niveau.
On a souvent recours B la spectroscopic thermique des niveaux profonds (Deep Level
Transient ~~ec t ro sco~y-DLTS)~ pour caractbriser les processus dYchange thermique.
En DLTS, on s'intbresse h 1'6mission t hermostimulQ de porteurs par des dgfauts sit&
B l'intbrieur d'une jonction pn ou Schottky. Les conditions initiales de 17bquation 1.1
Figure 1-2: Diagramme de configuration d'un niveau profond avec ses principales ener-
gies caract6ristiques. La courbe BC (BV) correspond a u cas oil l'dectron se trouve au
bas (haut) de la bande de conduction (valence). La courbe T correspond a u cas oh
1'4lectron occupe le niveau.
sont fixks B l'aide d'une injection de porteurs majoritaires ou minoritaires. On suit
l'bvolution de M a t de charge des d6fauts dans la zone de transition en mesurant la
variation de la capacite de la j on~ t ion .~ Le taux d76mission thermique est mesur6 en
corrdant la variation temporelle de la capacit6 avec une fonction porte carac terisk
par les temps tl et tz. En fait, on recherche la ternp6rature pour laquelle la variation
de la capacitk est ia plus grande entre les temps t l et t z . On peut alors relier le
taux dYmission thermique qui correspond B cette temperature aux valeurs de tl et t2?
C'est cette technique de corrdation, introduite par Lang au milieu des ann6es 70, qui
diffhrencie la DLTS des mbthodes similaires qui I'ont pr&6d6e? Notons que la DLTS
a inspir4 plusieurs m4thodes de spectroscopie thermique qui s'int4ressent toutes i des
transi toires thermos tirnu1~5s.~
La DLTS permet d76valuer aishment la quantitk En f AE,, (ou Ep + AEp) associk
& un niveau? Cette quantit6 repr6sente la "signature7' d'un niveau et elle est tr6s utile
pour identifier les d6fauts d7un echantillon B I'autre. Mais il faut procider & une etude
tr&s d6Iicate du processus dT6mission thermique pour &parer I'Pnergie d'ionisation En
de I96nergie d'activation AEn .4
On peut certes cornplgter les informations obtenues i l'aide de la DLTS par celles
r6sultmt d'une caracthrisation optique du niveau concern& Par exemple, la rnesure
des dnergies d'ionisation thermique En et optique Eg permet d'obtenir te deplacement
de Franck-Condon avec df, = E: - En (voir figure 1-2). En realit&, on peut dkter-
miner plusieurs parambtres par la seule etude du processus d'bmission optique puisqu'il
d6pend B la fois de la temp4rature et de l'energie des photons incidents. Cette double
dbpendance est en de-meme tr&s riche d'information . Puisque I'knission optique d'un porteur s'accompagne de l'absorption dgun photon,
on introduit la notion de section efficace optique. Pour le passage d'un electron du
niveau B la b a d e de conduction, on d4finit la section efficace:'
oh @(b) est 17intensit4 du faisceau incident (en photons p a unit6 de surface) et hw
repr4sente l'energie des photons. On dhfinit de fagon similaire une section efficace ~ ~ ( A u I )
associ& au passage d7un trou du niveau vers la bande de valence.
Pour extraire les caract~ristiques d'un niveau i partir de la mesure des sections
efficaces optiques, il faut confronter ces dernieres B un modele thbrique. Dam les
semiconducteurs polaires, ce modde doit non seulement tenir compte des Ctats dec-
troniques initial et find de la transition, mais aussi de l'interaction entre l'dectron et
les phonons optiques longitudinaux. Muni d'un tel modde, on determine aiskment,
B partir de la d6pendance spectrale des sections efficaces, les Qnergies Ei et E;. On
Bvalue aussi la valeur du dhplacement de Frmck-Condon (dl.) ce qui permet d'obtenir
les hergies d'ionisation thermique En et Ep. A titre d'exemple, nous r6f6rons le lecteur
b la rCf4rence 8 oh Debbag et coil. rendent compte d'une telle caract4risation optique
de niveaux profonds dans le CdTe.
Nous prkentons dans la section suivante deux mtithodes qui servent & mesurer les
sections efficaces op tiques.
1.2 DQtermination experimentale des sections efficaces
opt iques
Chantre et coil. presentent une revue des diff6rentes m& hodes de caractdrisation op tique
au debut de la rCf6rence 7. Ils proposent quatre critkres pour juger de Ieur qualit&
2. la sklectivith, soit la capacith de diff4rencier les contributions de diff4rents niveaux
d 'energie;
3. la capacite de mesurer H la fois c r 3 i u ) et og(hw) ;
4. la simplicit6 du traitement des donn6es.
Parmi les approches existantes, nous en retenons deux qui r6pondent le mieux i, ces
critkres: la photoconductivitC B courant constant et la spectroscopie optique des niveaux
profonds. Dans cette section, nous prgsentons leurs principes de fonctionnement.
1.2.1 Photoconductivit6 B courant constant
ConsidCrons le cas simple d'un d4faut auquel on associe un niveau Et qui interagit ex-
ciusivement avec la bande de conduction d a m un semiconducteur de type n. Tout le
traitement qui suit pent 6videmment ttre g6n6ralisC au cas d'un niveau en interaction
avec la bande de valence dam un semiconducteur de type p. On suppose que la tem-
pCature est suffisamment base et que l'intensite @(b) est suffisamment grande pour
que les dectrons de la bande de conduction soient essentiellernent ob tenus par &mission
optique. Dam ce cas, nous avons n = Nt - nt (notation de la section 1.1). L'gquation
1.1, qui dCcrit 1'6volution de la population d761ectrons pi6gGs par le dGfaut, prend alors
la forme:
En r6gime stationnaire, pour un faible degr6 d'excitation (n << Nt) , on obtient:
En appliquant une diffkrence de potentiel aux bornes de l'hchantillon. on mesure
un photocourant proportiomel B la densit4 d'klectrons dam la bande de conduction
(n). On peut donc obtenir une &valuation de a" ,b ) B partir du photocourant en
rbgime stationnaire en mesurant l'intensit6 @(ftw) pour chaque 4nergie photonique (ti&)
considCr4e. Cette fason de proceder ne donne gu'une Gvaluation relative de la section
eficace optique, B rnoins qu'on dgtermine la densit6 de defauts lVt & l'aide d'une autre
rnhthode de caracttkisation.
En rbalit4, plusieurs niveaux diff6rents peuvent participer au processus, ce qui corn-
plique 1a relation entre c:(hw) et Le photocourant. fl y a notamrnent transfert de charge
entre les divers niveaux impliquks lorsqu'on modifie la valeur de hw, puisque la densit6
d'dectrons dam la b a d e de conduction varie. Ce transfert est g6nCralement Lent et
le r6girne stationnaire n'est souvent at teint qu'apriis une Iongue pkriode de relaxation,
cette periode pouvant mime s'6tendre sur quelques heures?
Pour iviter ces longs temps de relaxation, Grimrneiss et Ledebo ont sugg6rC
d'effectuer la caractgrisation en maintenant le photocourant constant .g Dam ce cas,
1'4quation 1.4 devient: constante
o r 4 = @(fi")
La section efficace d'absorption optique est ainsi obtenue B partir de la mesure du
flux incident nkcessaire pour maintenir constante la densit6 d'dectrons dans la bande
de conduction. Le grand avantage de cette technique de photoconductivitC B courant
constant est qu'il n'y a presque pas de transfert de charge lorsqu'on modifie 1'6nergie
des photons incidents. Par cons6quent1 le temps de rt5ponse du s y s t h e est trLs rapide.
Notons que 176quation 1.5 reste valide m b e si d'autres niveaux participent au pro-
cessus, et ce, dans la mesure o& l e u t a u d16mission thermique est plus grand que
l e u taux d't5mission optique? C'est le cas, entre autres, des niveaux peu profonds qui
n'affectent donc pas la mesure de ot(tiw).
La sensibat6 de cette technique est assez g ~ ~ n d e . ~ Le trdtement des r6sdtats est
t r h simple lorsqu'il n'y a qu7un seul niveau qui contribue B 1'6mission optique des
porteurs. Par coatre, il se complique lorsque plusieurs niveaux sont impliqu6s et un
modiile thbrique est alors n6cessaire pour siparer les diverses contributions. Cette
mCt hode ne permet malheureusement pas d'ob tenir ais6ment les deux sections efficaces
ot(tw) et ug(hW) pour un niveau dor~nd.~ La technique de photoconductivit6 B courant
constant s'avkre Gtre une methode intgressante pour les matQiaux avec lesquels on ne
peut fabriquer de jonctions et utiliser une rn6thode plus efficace comme la spectroscopie
op tique des niveaux profonds.
1.2.2 Spectroscopie optique des niveaux profonds (DLOS)
Mieux connue sous l'abbrkviation DLOS (Deep Level Optical Spectroscopy) , 4 p 7 la spec-
troscopie optique des niveaux profonds est une m4thode qui s'apparente beaucoup B
la DLTS, mais pour laquelle l'6mission de porteurs est photostimulCe au lieu d'itre
thermostimul~.
A titre d'illustration, nous considkrons une concentration lVt de dtifauts dans la zone
de transition d'une jonction pn ou Schottky. On associe un niveau profond Et & ces
dgfauts. Puisqu'il n'y a pas de porteurs dam la zone de transition d'une jonction (n = 0
et p = 0), les processus de capture sont inop6rants. En supposant que la tempbrature
est sufisamment base pour n6gIiger I'bmission thermique de porteurs, 1'4volution de la
densi tC d'electrons p i&% par les d4fauts est dictie par:
Si au temps t = 0 on fixe nt = Nt, on peut Qvaluer o:(rW) avec
(1.7)
L'intensitB p o u m t Btre mesur4e pour daqae d e u r de hw considGr&, la section efficace
og(fw) est directement r&& B la variation initide de la densit6 de porteurs pi0g6s par
les
La
OU
d6fauts. De fason similaire, en fixant nt = 0 en t = 0, on obtient o;(frw) avec
On suit lYvolution de la concentration n, en mesorant la capacite de la j ~ n c t i o n . ~
condition initiale peut &re obtenue B h i d e d'une excitation Blectrique, thermique
~ p t i ~ u e . ~ . ~ La dkrivk est mesurh sur plusieurs cycles d'excitation pour obtenir
une meilleure prkision. La figure 1-3 illustre schkmatiquement un cycle de mesure
pour lequel on fixe la condition initiale nt = Nt B l'aide d'une injection de porteurs
majoritaires (excitation 6Iectrique).
La DLOS est une technique tres sensible qui permet la mesure des sections efficaces
optiques associCs L une densite de defaut aussi faible que 1 0 ~ * c r n - ~ . ~ Les divers types
d'excitations permettent de fixer les conditions initiales necessaires pour la mesure de
crg(hu) et cri(hw). Un autre grand avantage de la DLOS est qu'elle s'effectue sur
un montage similaire B la DLTS, permettant ainsi une etude complkte des propri6tds
t hermiques et op tiques des niveaux.
Mais la DLOS n'est pas une vraie technique spectroscopique en ce sens que Le signal
mesurC peut provenir de plusieurs niveau. On peut nCanmoins &parer les contributions
de ces divers niveaux l'aide de l'infonnation prkalablement obtenue suite a une carac-
thrisation thermique.4J Pour extraire la section efficace d'absorption optique associ6e
B un niveau donne, il suffit de faire une premiere mesure & une temperature TI pour
laquelle le processus dlCmission thermique est negligeable. Avec une seconde mesure
faite B une ternpkrature T2 pour laquelle le processus d'4mission thermique domine, on
obtient, avec la diff6rence des dew: mesures, une kvaluation de La section efficace op-
tique associ& au niveau concern&. Les ternpkratures TI et T2 peuvent kvidemment &re
ais6ment dGterrnin6es B l'aide de la DLTS.
Figure 1-3: Cycle de DLOS avec excitation Blectrique pour un niveau profond d'energie
Et. L a rQgion ombrag6e represente la zone de transition dTune jonction p+-n polarisie
en inverse. Les courbures des bandes de conduction (BC) et de valence (BV) ne sont
pas reprgsent 6es pour eviter d'alourdir la figure. Les cercles pleins rep r6sentent les dec-
trons. En a), au temps t l , seule une fraction des defauts qui se situent dans la zone
de transition piegent des Clectrons. En b), au temps tz (t l < t2 < O), on diminue le
voltage de polarisation en inverse et la zone de transition rktr6cit. Les defauts inoccuphs
de la region AW capturent alors des Pectrons suite & I'injection de porteurs majori-
taires. Au temps t = 0, on augmente de nouveau le voltage de polarisation et la zone
de transition s'agrandit. En c), au temps t3 > 0, les dXauts de la region ALV Qmettent,
sous illumination, des dectrons d a m la bande de conduction suite B l'absorption d'un
photon (8dssion optique d'un porteur). Ces 6lectrons quittent la zone de transition
avant d'gtre captures.
1.3 Champ blectrique, impuret6, phot oionisat ion et semi-
conducteur polaire
Dans les sections prckidentes, nous avons introduit les sections efficaces optiques qui
s'avhrent de tres bonnes sources d'information pour ta caractkrisation des &tats associ6s
ii un d6faut et nous avons present4 les principes de deux excellentes mCthodes pour
mesurer ces sections efficaces. Ces deux d t h o d e s possGdent une caract4ristique com-
mune: elles placent les dkfauts qu'elles 6tudient en prtisence d'un champ 6lectrique. Pour
la photoconductivit6 & courant constant, ce champ est relativemeat faible, de l'ordre de
100 V/cmag Pour la DLOS, il peut aisement atteindre 10~V/cm, puisque les dCfauts se
trouvent 2 l'interieur de la zone de tramition d'une jonction pn ou Schottky. On peut
donc a i s h e n t juger de l'irnportance d96tudier l'influence du champ 4ectrique sur les
processus d'hission optique de porteur. Avant d'entreprendre cette ktude, il convient
de prkiser notre champ d'action.
L a thbrie des d6fauts dam les semiconducteurs represente un vaste domaine qui
foisonne de modkles theoriques complexes. Afin de concentrer notre reflesion sur les
effets du champ electrique, nous abordons le probkme avec un esprit de simplicit&
Pour ce faire, nous limitons notre etude:
1. aux impuret6s;
2. au processus de photoionisation;
3. B I'interaction Glectron-phonon dans les semiconducteurs polaires.
Les impuretk constituent une bonne proportion des dkfauts que l'on retrouve dans
les semiconducteurs. De plus, il existe de nombreux mod&les simples qui permettent
de d6crire avec succks les &tats dectroniques qui leurs sont associ&. En limitant notre
travail aux impuretGs, nous 4vitons les rnodliles tbeoriques complexes que necessitent les
autres types de dkfauts.
Pour Les impuret6, on fait gCn6ralement la distinction entre deux types d'emission
optique de porteur: la photoionisation et la transition bande-irnp~ret6.'~ La photoioni-
sation correspond B 1Umission optique d'un dectron (trou) par une impurete de type
donneur (accepteur): c'est le processus d 'ionisation de l'impurete suite B. l'absorp tion
d'un photon. La transition bande-irnpuretk correspond % 1'4mission optique d'un trou
(GIectron) par une impmet6 de type donneur (accepteur). Avec la notation des sections
pr&c6dentes, la section efficace de photoionisation pour m e impuret4 de type donneur
correspond B og(hw) alors que la section efficace de transition bande-impuret6 corres-
pond h o;(liw). Par souci de concision, nous lirnitons notre etude au processus de
photoionisation. Ce dernier est plus facile 2 caract6riser expirimentalement, cornme en
tkmoignent la majorit6 des publications sur le sujet. Ceci dkoule du fait que la transi-
tion bande-impmet6 apparait toujours B des 6nergies photoniques plus grandes que la
photoionisation.
L'interaction electron-phonon est un facteur qu'on ne peut omettre dam les semicon-
ducteurs polaires (111-V, 11-VI). Pour les semiconducteurs non-polaires, nous nCgligeons
la contribution de l'interaction klectron-phonon en prerni6re approximation.
Notons, en terminant, que les methodes exp6rimentales qui nous ont amen6 B ktudier
l'influence du champ aectrique sur le processus de photoionisation servent surtout a la
caract4risation des niveaux profonds. Mais puisque ce problPme est en soi d'un inter&
thkorique certain, nous &endons notre 6tude B tous les types de niveaux, profonds et
peu profonds.
Chapitre 2
Photoionisation d'une impuretQ
Dam ce chapitre, nous pr6sentons ies divers 6lCments d'un mod2e simple permet tant
de dkrire le processus de photoionisation d'une impuretd. Ces C16ments ont Gt6 extraits
de &verses publications et servent de base B notre Btude. Nous dtibutons & la section
2.1 en pr6sentmt l'expression de la section efficace de photoionisation teUe que prescrite
par la rkgle d'or de Fermi. Les Btats initial et find de la transition op tique sont obtenus
en traitant l'hamiltonien de l'impcretti avec la m6thode du defaut quantique. Cette
approche est decrite dans la section 2.2 et une discussion de la structure des sections
efficaces de photoionisation qui en dkoulent y est aussi pr6sent6e. Dims la section 2.3,
nous titendons notre description du processus de photoionisation aux semiconducteurs
polaires en considerant I'interaction entre l'dectron et les p honons op tiques Longitudi-
naux. Dans le texte qui suit, nous utilisons le cas d'une irnpurete de type donneur B
titre d'illustration, tout le traitement pouvant Bvidemrnent Btre g6n8ralis8 au cas d'une
impuret4 de type accepteur.
2.1 Sect ion efficace de p hot oionisat ion
Nous nous intkessons au passage d'un Blectron de M a t fondamental d'une impuretci de
type donneur vers un &at de la bande de conduction suite B L'absorption d'un photon. Il
s'agit d'une transition d'un &at discret (ti >) vers un continuum d76tats finaux ( I / >).
On neglige toute interaction entre les impuretks. Le champ 61ectromagn8tique de l'onde
incidente est trait6 comme une perturbation. Dans ce contexte, la rbgle d'or de F e h
permet d'exprimer la section eficace de photoionisation sous la forme bien c o n n ~ e : ~
05 la sommation se fait sur tons les btats finaux et oir a* est la constante de structure
fine, n est l'indice de r6fraetion du milieu, r' est le vecteur de polarisation dlectrique
de l'onde incidente, E j est L'Qnergie de 1'Ctat final et Ed est l'hergie de 1'6tat initid
(Ed < 0). La fome de 1'6Ement d'interaction dkoule de l'approximation dipolaire dans
laquelle on &age la variation spatide du champ dectrique associ6 B l'onde incidente sur
l'btendue de la r6gion oh se dkroule la transition. Cette approximation est valide pour les
impuretks qui font l'objet de notre Ctude puisque la fonction d'onde de l'6tat Lit5 s'6tend
tout au plus sur une centaine d'angstroms, alms que la longueur d'onde du faisceau
incident est de l'ordre du micron. Le facteur Eef f /Eo reprgsente le rapport entre le
champ 6lectrique effectif moyen et le champ nominal de l'onde incidente. L'evaluation
de ce terme constitue un probleme tr&s d6Ecat3 et il est d'usage de le considPrer comme
un paramgtre ajustable.
2.2 Cas d'une impurete de type defaut quantique
Nous 6vduons les dtats initial et final de la transition optique dans le cadre de l'approxi-
mation de la masse effective.'' Il existe plusieurs approches pour moddiser le potentiel
d'une impuretk dam le cadre de cette approximation. Toutes ces approches tentent de
pallier aux casences du mod61e hydrogiinoyde qui prt!dit une Bnergie de liaison unique
pour toutes les impuretCs de type donneur dam un matkriau d0nn6.'~ Dans le cadre
de notre Ctude, nous avons opt4 pour la m4thode du d6faut quantique. Cette mkt hode,
bien connue en physique atomique, a 6t6 appliquCe pour la premiere fois a u problsme
de la photoionisation d'une impurete par Bebb et Chapman.13 Elle ne permet pas la
caract6risation compkte des ktats 4ectroniques H partir de principes premiers. C'est
plutBt une approche phCnomQo1ogique qui s'appuie sur la connaissance de 176nergie de
chacun des ktats li6s pour donner une bonne approximation des fonctions d'onde loin
du centre de l'impurett!. Et comme l'indique l'&ment d'interaction de l'bquation 2.1,
nous n'avons besoin dVvaluer les fonctions d'onde que dam cette region pour dckrire la
transition optique. Un des grands avantages de la mkthode du dBfaut quantique, c'est
qu'elle permet de dCcrire ?L la fois les impureth peu profondes et les irnpuretks profondes.
Bien que cette m6thode offie une description trop simplifik dans certains c a ~ , ~ ~ elle a
maintes fois Ct6 utilisb et a permis de reproduke les r6sultats experimentaux de fason
s a t i ~ f a i s a n t e . ' ~ ~ ' ~ ~ ~ ~ Ces diverses qualit& en font une m6thode de choix pour notre Btude.
Pour d6crire le potentiel de l'impuret6 ionis&, on suppose l'existence d7un potentiel b
courte port& qui s'ajoute an potentiel codombien habituel. Ce potentiel & courte portee
tient compte du d h i l de l a structure 4ectronique pr6s de l'irnpu~et4.~ Sa contribution
s'6tend sur m e distance de l'ordre de celle qui sBpare l'impuretb de ses plus proches
voisins.16 Nous nous intCressons B 1'6valuation des fonctions d70nde initiale et finale de
la transition optique dms la rCgion hors du centre de l'impuretk, c'est-Mire loin du
potentiel & courte portke. Dans cette rGgion, il est admis que l'approximation de la
masse effective peut 6tre ~tilisek. '~
Par souci de simplicit&, nous Limitons notre traitement au cas oh une seule b a d e
non-diig6nMe et oh un seul extremum doivent Otre pris en compte. Les fonctions d'onde
s'kcrivent alors comme le produit d'une fonction enveloppe et d'une fonction periodique
associ6e i &'extremum de bade." Hors du centre de l9impuret6, le potentiel & courte
port Be s'annule et les fonctions enveloppe sont solutions de l'gquation:
oh En identifie 1'6nergie d'un &at et oii R, reprkente 176tendue du potentiel & courte
port6e. Dam 17Bquation pr6ckdente et dam le texte qui suit, les longueurs sont donnbes
en unit6 de rayon de Bohr effectif (4) et les Cnergies en unit6 de Rydbecg effectif (Ry'),
ces quantit6s Qtant difinies comme dans le mod& hydrog6noide:12
o~ E reprgsente la permittivite statique du milieu et m' est la masse effective de la bande
concernbe.
Notons que deux formes limites de l'6quation 2.2 sont associ4es B des modkles
d'impureth bien connus: 1) lorsque le potentiel B courte port6e est n&gligeable, on
retrouve Ie modiile hydrog6noide;'* 2) lorsgue le potentiel & courte portee est tres pro-
Tableau 2.1: Fonction enveloppe Fd(q = Nd@(r) et iinergie Ed de 1'6tat fondamental
assod6 aux cas d6faut quantique, hydrog4noide et L ucovsky.
1) r est exprim6 en unite de a& I1 W,,, ( z ) repriisente une fonction de Whittaker. lg
J I
fond, le potentiel coulombien devient alors nkgligeable et on retrouve le mod&le de
Lucovsky.17
Pour un 6tat liP, la fonction envdoppe qui est solution de l'equation 2.2 doit repondre
B deux crit6res: 1) tendre vers ziro B l'infini et 2) s'ajuster B la solution qui existe
pr6s de l'origine. C o m e nous n'avons pas cherchC prkiser la nature exacte du
potentiel 2 courte portGe, la deuxiGme condition s'avke peu utile ici. Dans la m4thode
du d6faut quantique, on determine la fonction enveloppe d'un 6tat donn4 L partir de
la premikre condition et de la valeur de En que l'on suppose c ~ n n u e . ' ~ En pratique,
pour la caract6risation des sections efficaces de photoionisation, on consid&re souvent
En c o m e un paramPtre ajustable.
Pour l'6tat fondamental de symgtrie s, la solution est bien connue et heureusernent
normalisable.18 La fonction enveloppe, que Yon retrouve dam le tableau 2.1, est donnee
en terme d'une fonction de Whittakerlg qui dcipend du pararnbtre v. Ce dernier est
appel6 "nornbre quantique effectif" puisqu'il est relid B. 1'Cnergie de M a t fondamental
Ed par la relation Ed = - l / u 2 . Dam les limites hydrogknoyde (v = 1) et Lucovsky
( v < I), 116quation 2.2 posskde des solutions bien connues dont les fonctions enveloppe
et les Gnergies sont aussi presentties dans le tableau 2.1.
L'Ctat fondamental de la transition optique Ctant de symktrie s, l'Cl4ment d'interac-
tion de 1'6quation 2.1 nous indique que les Gtats finaux accessibles doivent ktre de
sym6trie p. Idkalement, il faudrait dkterminer les Btats du continuum qui correspon-
dent au problgme du dkfaut quantique. Ces dtats &ant d61ocalis6s7 leur hvduation
est cependast beaucoup plus diEcile que pour un Ctat li6. En effet, pour obtenir une
fonction enveloppe approximative dam ce dernier cas, il suffit de connaitre l'hnergie et
d'appliquer la condition qui exige que la fonction s'annule i l'infini. Pour les Ctats du
continuum, cette derniere condition ne s'applique plus. Par consequent, pour un etat
de s y d t r i e p d'knergie donnee, iI existe toujours deux solutions inGpendantes pour la
portion radiale de l'4quation 2.2. ll nous faut donc plus d'information pour dkterminer
queues combinaisons de ces solutions conduisent B des fonctions enveloppe acceptables.
Sans entrer dam les d6tails de la m6thode du dhfaut quantique, signdons simplement
que la nature des Btats du continuum de symCtrie p peut Gtre dCtermin6e B. l'aide d7un
param&tre extrapol6 B partir de la connaiss~ce des 6nergies associ6es aux Otrtts lib de
sym6trie p. Nous r&f&ons le lecteur B l'article de Seaton pour une discussion dCtaiUCe
de cette proc6dure.20 Dam leur article introduisant la methode du difaut quantique au
problkne de la photoionisation d'une impuret6, Bebb et Chapman utilisent une telle
approche.13 Mais l'extrapolation du paramidre s'avkre t r5s difficile et ils le traitent
comme un param6tre ajustable.
Dans un article ultgrieur, Bebb omet le potentiel de l'impuret6 dam I'4valuation
des Qtats du continuum et utilise des &tats de bande non-perturbb.1° Il note que les
fonctions enveloppe associ4es aux Ctats du continuum de sym6trie p doivent s'annuler
au centre de l'impuretC et que, p a consdquent, eues sont moins sensibles au potentiel
B courte port&.10 On pourrait alors &re tent6 de ne consid4rer que La partie coulorn-
bienne du potentiel qui est B longue port&. Il est bien connu que dans le probkme
de la photoionisation de l'atome d'hydrogtae, le fait de traiter les Ctats finaus comme
des 6tats libres au lieu des &tats coulombiens du continuum conduit B une mauvaise
approximation. Bebb note cependant que, pour des impuretes rnoddrCrnent profondes
(atomes du groupe III dam le silicium), les Ctats lies excites de symdtrie p ont tendance
B avoir des energies de Liaison plus petites que celles qui correspondent au cas d'une
impuretti de type hydrogknoYde.'" Puisque les (tats du continuum doivent presenter
une tendance similaire, Bebb en conclue que les itats de b a d e non-perturbds consti-
tuent dam ce cas une meilleure approximation pour les Ctats f i n a u ~ que dans le cas
purement hydrog4noYde. Les sections efficaces de photoionisation qui en r6sultent sont
beaucoup plus simples B Bvaluer. Cette approximation a maintes fois 4th utilisC pour
diverses impuretb dans divers matCriawc et de bonnes concordances avec les mesures
expCrimentales ont 6tb o b t e n ~ e s . ~ ~ ~ ~ * ' ~ * ~ ~ Nous adoptons cette approximation dam notre
btude.
En termes des fonctions d'onde que nous avons introduites, nous r64crivons IUI6rnent
d'interaction dipolaire en utilisant l'approximation habitnelle:lo
L'expressioo de la section efficace de photoionisation devient alors:
La fonction envelop pe du cas dgfaut quantique telle que presentee dans le tableau 2.1
conduit B des cdculs assez fastidieux. Puisque 174Mment d'interaction dipolaire ne fait
intervenir que la portion de la fonction d'onde loin de l'origine, il est d'usage d'utiliser
l'ap proximat ion s~ ivan te : '~* '~
On obtient alors aisCment les sections efficaces de photoionisation qui dticoulent de
la m4thode du dkfaut quantique et de ses cas limites:
(i) cas d6faut quantique
(ii) cas hydroghoi'de
(iii) cas Lucovsky
oG Nd est d6fini dans le tableau 2.1 et O ( x ) reprhente la fonction de Heaviside. L a
constante C correspond a 4r2a0 2
c=-(=) n 7 (2. LO)
et la fonction Z ( p ) est d6finie par:
La figure 2-1 prbsente la section efficace de photoionisation dans les cas d6faut quan-
tique et Lucovsky pour diverses valeurs de v. Pour v = 0.99, on compare le tout au
cas hydrog6norde. On voit donc l'existence pour chaque cas d'une limite inferieure
d'absorption &ale B l'bnergie d'ionisation de 17impnret8 IEdl. La valeur maximale de la
section efficace est atteinte en hw = 21 Edl pour le cas Lucovsky et en hu = 10/7 (en unit6
Ry*) pour Ie ca4 hydrog6noide. Notons, en terminant, que la fonction enveloppe de l'htat
fondarnental &ant beaucoup plus localis4e d a m le cas Lucovsky, 1'614ment d'interaction
dipolaire est plus petit et la section efficace de photoinisation correspondante presente
une amplitude plus faible.
2.3 Photoionisation dans un semiconducteur polaire
Nous regroupons ici quelques approximations qui conduisent 5 un modele simple per-
mettant de dhcrire l'influence de 17interaction 6lectron-phonon sur le processus de pho-
toionisation d'une impuretc5 dam un semiconducteur polaire.
Nous consid6rons 17interaction glectron-phonon telle que dkrite par l'hamiltonien de
F r ~ h l i c h . ~ ~ L'dectron interagit donc avec la polarisation ionique du r6seau gui est asso-
ci6e aux phonons optiques longitudinaux que nous supposons d'energie (hR ) ~onstante.~ '
Notons que deux au tres types d'interaction 6lectron-phonon (pi8zdlec trique e t pot entiel
de d6formation) sont hd iCs dam le cadre des propriiitds optiques des irnpuret6s par
Duke et Mahm dans la r6f6rence 22.
Pour lYtat initial de la transition optique, l'hamiltonien du systPme electron-phonon
est trait6 dam l'approximation adiabat iq~e.~ On considere un Blectron Lie avec une
energie Ed et caract6risii par une fonction enveloppe dectronique Fd(Fj qui polarise le
- cas def a u t quantique
- - - cas ~ u c o v s k ~
--- cas hydrogenoide
Figure 2-1: Section efficace de photoionisation pour les cas defaut quantique et Lucovsky
pour diverses mieurs de u: a) u = 0.99, b) u = 0.5, c) v = 0.25 et d) v = 0.05. Le cas
hydrogboide est aussi pr4sent4 en a).
o~ I{ni} > represente la configuration initiale du champ de phonons libres, Tes t le
vecteur d'onde d'un mode de vibration du rtiseau, a$ and a,- sont les operateurs de
cr6ation et de destruction de phonon et p,- est la transform& de Fourier de la densite
de chaxge 6lectronique. L'6Kment d'interaction glectron-phonon est dgfini par:*'
oh V est le volume de 1'6chantillon et cr est la constante de couplage.
Pour I'etat final, qui correspond B un 6tat de bande, on n6glige la contribution de
l'interaction dectron-p honon?
oit l{nf} > repr4sente la configuration finale du champ de phonons libres.
Pour la section efficace de photoionisation, I'expression presenthe dans la section 2.1
prend alors l a forme:
oh p est la diffkrence entre le nombre initial et le nombre final de phonons, la notation
< ... >th represente une moyenne thermique sur les configurations initides du champ de
phonons et les sommations se font sur Ies 4tats de bande (XI) et sur les configurations
finales du champ de phonons
L'QICment d'interaction dipolaire est trait6 dam l'approximation de Condon, c'est-
2-dire qu'on le considlre ind6pendant de la configuration du rGsea~.~ On 4crit:
La sommation sur les configurations finales du champ de phonons de meme que
la moyenne thermique sar les configurations initials de 176quation 2.15 peuvent alors
6tre effectuks mais nhcessitent on calcul assez long. Ce dernier a 6th prksent6 pour la
premihe fois par Buang et Rhys dans le cas oii M a t final de I76Iectron est un &at li6.24
Leur trai temat peut Btre ais6ment g6n4ralisC au cas oii 1'Qtat final de 1761ectron est un
&at de bande. On en trouve les d4tails dam le cbapitre 4 de l'ouvrage de Bourgoin
et ~annoo* dans une notation plus moderne que celle utilisb par Hukng et Rhys. En
utilisant ce rCsultat, on peut h i r e :
oh on,(fw) correspond H la section efficace de photoionisation sans phonons, c'est-i-
dire sans Qmission ou absorption de phonons, l'indice np signifiant "no phonon". ce qui
correspond B la notation utilisC dans Le chapitre 5. Cette section efficace sans phonons
est dkfinie par 176quation 2.5 et peut donc ais6ment Btre Bvaluee pour toute fonction
enveloppe dectronique, comme dam la section prkcedente. La fonction F(p ) es t definie
pour les vdeurs de p entieres par:24
06 I, est une fonction de Bessel rn0difi6'~ d'ordre p, f i est le nombre d'occupation
thermique du champ de phonons iibres et S est
notre mod&Ie, ce dernier est uniquement d6termin6
expression est donnee par:23
le facteur de Huang-Rhy~.~' Dans
par M a t dectronique initial et son
Ii n'existe ma,lheureusement pas de forme analytique simple pour le facteur de Huang-
Rhys assod6 B une fonction enveloppe de type dkfaut quantique. En ce qui concerne
les cas hydrog6noYde et Lucovsky, S prend respectivement les valeurs 5 a / [ 8 ( ~ ~ ) ' / ~ ] et
8 . 7 1 a / [ ~ v ( h ~ ) ~ ~ ~ ] . ~ ~ La figure 2-2 illustre la fonction F(p) pour diverses valeurs de S
et de tl. Notons que le premier moment de la fonction F ( p ) est donne par S et que sa
largeur est de l'ordre de 2J-jr5
En pratique, on s'interesse surtout &la forme de la section efficace de photoionisation.
On se contente souvent de pr6senter son amplitude en unit& axbitraires. Dans ce cas,
ifh
Figure 2-2: Fonction F ( p ) pour diverses valeurs du facteur de Huang-Rhys S et du nom-
bre d'occupation thermique ii du champ de phonons. Une valeur de 6 nulle correspond
B une tempgrature nde . Une valeur de ii = 0.5 est approximativement obtenue pour
une temperature de 300°K et pour une Pnergie de phonon de 30 meV, cette dernike
valeur Ctant de l'ordre de celle qui correspond & beaucoup de semiconducteurs 111-V et
11-VI.
on pent n6gliger, en premiere approximation, la contribution du terme h/(h - phR)
dans 19&pation 2.17. C'est un t e m e de l'ordre de l'unitb qui n'aiFecte g6nkralement que
16gGrement l a forme de la section efficace de photoionisation. L'Oquation 2.17 devient
alors:
C'est cette expression qui sera utilisk dam le second uticle pr6sent6 dkns le chapitre
L'6quation 2.20 indique donc que l'interaction Clectron-phonon dam un serniconduc-
teur polaire modifie principalement la section efficace de photoionisation sans phonons
en la convoluant avec la fonction F(p ) . Cette convolution discrPte conduit 2:
une translation de la section efficace sans phonons de l'ordre de S b vers les
photons de plus grande knergie;
un 4largissement de la section efficace sans phonons, de mPme gu'un possible
lissage de toute structure de largeur plus petite que 2 J m h w .
Ces effets seront iUustr6s 2 l'aide de quelques exemples dam le chapitre 5.
Chapitre 3
L'absorption optique en presence
d'un champ Qlectrique
Dans ce chapitre, nous pr4sentons quelques resultats d'etudes thCoriques qui decrivent
l'infiuence du champ klectrique sur divers processus d'absorption op tique dans un semi-
conducteur. Nous nous intCressons tout d'abord, dans la section 3.1. b l'absortion op-
tique inter-bandes. Dans ce cas, le champ dlectrique modifie Le coefficient d'absorption
en donnant naissance B un d6placement vers le rouge de ia limite inf6rieure d'absorption.
l'effet Franz-Keldysh, et H des oscillations pour des photons d'energie plus grande que
la largeur de la bande interdite, les oscillations de Franz-Keldysh. Ensuite, dans la
section 3.2, nous prbsentons les d e u articles qui ont pr6cddC nos travaux en traitant
du p r o b l h e de la photoionisation d'une impuretk en prkence d'un champ 6Iectrique.
Le premier, Ccrit par Vinogradov, aborde de facon t r b BlCgante le probkme de la pho-
toionisation d'une impurete de type Lucovsky. Le second, k r i t par Coon et Karunasiri.
considere le cas d'une impurete de type dkfaut quantique et se lirnite aux photons
d'hergie plus petite que l1&nergie d'ionisation de l'irnpuret4. Dans chacun des cas, le
coefficient d'absorption ou la section efficace de photoionisation est 6tudiO B partir de
dtheloppements asymptotiques valides pour un champ Clectrique fai ble. Ces r4sulta.t~
nous serviront de points de cornparaison.
3.1 Absorption optique inter-bandes
Considkons le cas simple d'une bande parabolique dans un semiconducteur. En prksence
d'un champ aectrique uniforme E.1 orient6 selon I'axe z, la structure de bande demeure
inchangk dam la direction perpendiculaire au champ, mais est remplac6e ppar un sCie
de niveaux discrets dans La direction du champ." Pour des valeurs de nombres d'onde
kz et ky doonn&es, les 6tats Clectroniques, appd4s Qats de Wannier, sont donc carac-
terisds par des niveau d'knergie espac6s d'une quantitk proportionnelle B e&a, oh a
est le pas du rbeau.ll Cette d6pendance energ6tique est illustrk par l'inclinaison des
bandes de la figure 3-1 oh on prGsente, dam l'espace rW, quelques Ctats associ6s au
bas de la bande de conduction et au haut de la b a d e de valence. Les fonctions d'onde
illustr6es correspondent aux fonctions enveloppe obtenues dans l'approximation de la
masse effective (voir chapitre 4).
En observant la figure 3-1, on consoit aisement qu'en prbence d'un champ Qlectrique:
l'effet tunnel rend possible l'absorption optique pour des photons dUnergie plus
petite que la largeur de la bande interdite ( E g ) ;
les oscillations prgsentes dam les fonctions d'onde afFectent I'614rnent d'interaction
dipolaire et donnent ndssance B des structures dans la courbe d'absorption optique
pour des photons d76nergie plus grande que E,.
Plusieurs auteurs se sont interessPs au probllme de l'absorption optique inter- bandes
en pr6sence d'un champ 61ectrique." Nous prbentons ici des dtiveloppement asympto-
tiques qui dkoulent du traitement de Tharmalingam." La derivation est effect uPe dam
l'approximation de la masse effective avec des bandes paraboliques. Ces ddvelop pements
sont valides dam la limite d'un champ dectrique faible et pour des photons d76ner@e
diffkente de E,. Pour fiw < E,, le coefficient d'absorption optique prend la f ~ r r n e : ~ ~
K .(tiw) = - Y exp [ -- (Eg -:w)~/~
8 hw(E, - b) 1 et pour fiw > E,:
Figure 3- 1: Transitions inter- bandes en pr6sence d'un champ Qlectrique (Eel). Les
fonctions enveloppe representent quelques dtats de Wannier associC au bas de l a bande
de conduction (BC) et au haut de la b a d e de valence (BV). Deux transitions sont
iUustr4es: la premiere dhergie photonique hut plus petite que la bande interdite E,
et la seconde d'hergie hw2 plus grande que E,.
oh les energies et les longueurs sont exprim& en uni te de Ry* et a; dkfinies & la
section 2.2 mais en utilisant la masse de l'exciton m' = mtrni/(m; + mi) (me et ma
repdsentent les masses effectives des bandes de conduction et de valence), le paramgtre
7 est defini par 7 = e Ee&/Ry* et K est un factem ind6pendant de Tw et de y.
L76quation 3.1 indique bien qu'il y a un diiplacement de la limite inf4rieure d'ab-
sorption vers des photons de plus faible Cergie (dCplacement vers le rouge). Ce dCplace-
ment de forme exponentielle est appeM eget Fmnr-Keldysh. Pour Tw > E,, 1'6quation
3.2 montre qu'il y superposition d'oscillations sur l'expression du coefficient d'absorption
sans champ. L a p6riode de ces oscillations de finz-Keldysh varie avec le champ Clec-
trique en ~:;/3. Dans la Limite asymptotigue, 17ampIitnde des modifications apportges
par le champ varie lineairement avec ce dernier. Ces modifications de Franz-Keldysh
ont maintes fois Qt6 observ4es exptkimentdement dam les serniconducteurs.2'
3.2 Photoionisation d'une impureti
A notre connaissance, seds d e u articles ont prkcGd4 nos travaus en traitant de la
photoionisation d'une impureth en prhsence d'un champ Clectrique d'une facon qui Fait
apparaitre les modifications de Franz-Keldysh. Nous prtisentons ici sCpar6ment les r&
sultats de Vinogradov et ceux de Coon et Karunasiri. Notons que Vinogradov a aussi
6tudi4 le cas de la transition bande-irnp~ret&~~
3.2.1 Article de Vinograd~v~~
Vinogradov s'intiresse ii la photoionisation d'une impuretk de type Lucovsky en prCsence
d'un champ dectrique. Son i tude est faite dans l'approximation de la masse effective &
une bande parabolique. Pour une impureth de type Lucovsky, on se contente souvent
de postuler l'existence d'un potentiel B courte portCe sans en priciser la nature exacte
et on utilise la fonction enveloppe presenthe dam Ie tableau 2.1. Pour son traiternent de
la photoionisation en prksence d'un champ ilectrique, Vinogradov a besoin d'une forme
explicite pour ce potentiel. En prenant bien soin de specifier qu'il s'agit en fait d'un
pseudo-potentiel, il opte pour la forme suivante: V(F) = 4av6(3(1 + 6 e), oh v est
reliC b l76nergie de 1'Qtat lib p a Ed = - l / u 2 (les longueurs e t dnergies sont donnkes en
unit& de a; et Ry* telles que d6finies dam la section 2.2).
Vinogradov traite la transition optique avec la r+e d'ot de Fermi dans l'approxi-
mation dipolaire. Il considkre les cas oh l a polarisation klectrique de l'onde incidente est
parallde et perpendiculaire au champ applique (Eel ) . La fonction enveloppe de l'htat
initial de la transition optique est isotrope dans un plan perpendiculaire au champ.
Cette fonction est obtenue & h i d e d'un formalisme de fonction de Green qui tient
compte du potentiel de L'impuretC et du champ dectrique. Cette m6thode permet de
dkr i re le deplacement (effet Statk) et l'dargissement du niveau li6. Dans le cas oh la
polarisation aectrique de l'onde incidente est perpendiculaire au champ dectrique, la
fonction enveloppe de l'dtat final est anisotrope ( m = f 1) dam le plan perpendiculaire au
champ. Par cons&quent, elle s'annule au centre de l'impureti et n'est pas influenc6e par
le potentiel delta. Elle peut donc iitre ais6ment kvalube. Pour une polarisation dectrique
de 170nde incidente parallkle au champ appliqu6, la fonction enveloppe de 1'Ctat final est
isotrope dans le plan perpendiculaire au champ (m=O). Dans le cas oh elle ne s'annde
pas ZL 170rigine, son Cvduation est plus d6licate puisqu'il faut tenir compte du potentiet
B courte port6e.
Dans ce qui suit, oll(hw) identifie la section efficace de photoionisation qui corres-
pond au cas oG la polarisation dectrique de l'onde incidente est parallele au champ
appliquh. Pour le cas perpendiculaire, on utilise oL(fLw). Dans Ies deux cas, les sections
efficaces de photoionisation qu'obtient Vinogradov sont donn6es en termes d'intkgrales
B une dimension impliquant de multiples produits de fonctions d'Airy. Dans la Iimite
d'un champ dectrique faible, ces intdgrales peuvent &re 6valu6es analytiquement. Nous
r6f6rons le lecteur B l'articie original pour les expressions r&xtLtantes. ces dernieres &ant
assez complexes.
Pour illustrer les modifications induites par le champ dectrique, nous pr6sentons
dam la figure 3-2 les sections efficaces de photoionisation uIl(hw) et crL(ha) pour un
niveau d'Qnergie Ed = -4Ry' en pr6sence d'un champ klectrique Eel caractGris6 par
y = 0.2, ce p a r a m h e &ant d6fin.i c o m e prk8demment (7 = eEela;/Ry') . L a figure
3-3 illustre les differences entre ces sections efficaces et celle qui correspond au cas sans
champ donnee par I'4quation 2.9.
Pour chacune des polarisations, les figures 3-2 et 3-3 indiquent que le champ Glec-
trique induit un dkplacement vers le rouge de la limite inf6rieure d'absorption et l'appari-
tion d'oscillations pour des photons de plus grande hergie. On note cependant une tr&s
n
f i ' ' 4.OE-02 I. 8
eo" I b
w 3.5E-02
Figure 3-2: Sections efficaces de photoionisation en prCsence d'un champ Clectrique telles
qu76valu&es par Vinogradov pour un dCfaut de type Lucovsky avec Ed = -4Ryn dans
un champ dectrique caract4ris4 par y = 0.2. On considke Les cas oh la polarisation
6lectrique de l'onde incidente est parallile [ol /(hw)] e t perpendiculaire [crl(hw)] au
champ appliqu6. Le param6tre C est d6fini dam 1'Cquation 2.11.
Figure 3-3: Diffkences [Aoll(hw) et AoL(Tw)J entre les sections efficaces de photoioni-
sation [o/,(hw) et oL(h)] prkentkes dam la figure 3-2 et ceUe qui correspond au cas
sans champ donnee par 1'Bquation 2.10. La diffgrence AuL (hw) est amplifiQ d'un facteur
40.
forte anisotropic du processus d'absorption optique, le cas pardG1e pr6sentant des m e
difications de plus g r a d e amplitude. Dans la Limite d'un faible champ, une 4tude plus
d6t aiilk des expressions de Vinogradov montre qne l'amplit ode des oscillations varie
lin6airement avec le champ pour le cas parall&le alors qu'elle varie avec fe cam4 du
champ pour le cas perpendiculaire. Dans le cas perpendiculaire, le deplacement de la
Iimite inferienre d'absorption est de type exponentiel, son amplitude variant en fonc-
tion du cam4 do champ. Ces changements s'apparentent aux modifications de Franz-
Keldysh indnites par le champ iilectrique dam le processus d'absorption inter-bandes.
Seul I'accroissement ph6nom6na.l de l'absorption prLs de hu iw 1 Edl dam le cas pa~allde
n'a pas dYquivalent pour l'absorption inter-bandes. C o m e le note Vinogradov dans un
autre article:8 cet accroissement est principalement associb B des transitions impliquant
des 6tats finaux qui r4sultsnt de la double influence du potentiel de l'impuret6 et du
champ Qlectrique. Ces titats sont donc sujets 2 un fort confinement locd pr&s du centre
de l'impuret6. Selon les calculs de Vinogradov, ces etats semblent dominer la rdponse
optique du syst6rne dam la r4gion hu = I Edl.
3.2.2 Article de Coon et K a r u n a ~ i r i ~ ~
Coon et Kasunasiri considhent le processus de photoionisation en prksence d'un faible
champ dectrique dans l'approximation de la masse effective. Leur traitement se limite
aux photons dYnergie plus petite que l'inergie d'ionisation de 17impuret6 et B une polari-
sation dlectrique de I'onde incidente parallde au champ appliq~4.30 L'approche utilis6e
s'inspire du traitement de l'ionisation par le champ de l'atome d'hydroghne que I'on
retrouve, entres autres, B la fin du chapitre 10 de M6canique Quantique de Landau et
~ifschitz.~'
La, transition optique est tout d'abord QtudiC dans la r4gion de l'impuret6 oti on
n6glige I'effet du champ dlectrique. L'6tat initid est 6 d u 6 avec la mithode du d4faut
quantique. LYtat excite est obtenu en traitant la transition optique comme une per-
turbation d6pendante du temps dans un formalisme de fonction de Green. Puisque la
fonction enveloppe de l'6tat find est de symtitrie p et s'annule B l'origine, on nkghge la
composante & courte portCe du potentiel et on ne considhre que la composante coulom-
bienne dam 1'4valuation de la fonction de Green. Ensuite, on tient compte de l'effet
du champ electrique en Qvaluant la fonction enveloppe de 1'8tat find loin de L'impuret4
avec l'approximation WKB. Finalement, on intkgre la densit6 de courant de probabilite
dans un plan perpendiculaire b la direction d'application du champ aectrique. Ceci
donne la probabiliti de transition, ce qui permet l'bvaluation de la section efficace de
p hotoionisation.
Leur caleul conduit B une expression analytique pour la section efficace de pho-
toionisation. Dam le cas Limite d'une impuretC de type Lucovsky, la section efficace de
photoionisation se r6duit b (pour Tw < E,):
o t les energies et les longueurs sont k i t e s en unit& de Ry' et a; (voir section 2.2) et
le parambtre 7 est d6fini par y = eE,&/Ry*. L'4quation 3.3 est similaire H l'bquation
3.1 et illustre donc l'apparition de l'effet Franz-Keldysh. Pour 6viter d'dourdir le te.xte,
nous rc5f6rons le lecteur L la r6ference 30 pour l'expression correspondant B une impuretC
de type dc5faut quantique. Dam ce cas, la dhpendance exponentielle est similaire, mais
le prhfacteur est diffgrent. Ce dernier varie notamment avec le champ dectrique en wf E d 1 E : ; ~ ' ~ , cette diff6rence ( t a t principdernent due B la nature des &tats finaux.
Notons que le r6d t a t correspondant au cas d'une impurete de type Lucovsky est
fort diff6rent de celui de Vinogradov. L76quation 3.3 conduit B un deplacernent vers le
rouge de beaucoup plus faible amplitude que celui illustr6 dans la figure 3-2. De par
Ieur technique de caicul, Coon et Karunasiri ne traitent pas simultan6ment les effets du
champ 6lectrique et de la composante B courte portee du potentiel. Ils ne considerent
donc pas les dtats finaux qui donnent naissance, selon les calculs de Vinogradov, H une
tr&s grande absorption optique dans la r4gion hw = (,!?,I.
Chapitre 4
Photoionisat ion d'une impuret 6
en presence d'un champ
dlect rique
Dam ce chapitre, nous prbsentons notre premier article qui traite de la photoionisation
d'une impuretk en prCsence d'un champ dlectrique uniforme dans un semiconducteur
pour lequel on peut n6gliger l'interaction dectron-phonon. La nature des 6tats initial
et final de la transition optique y est tout d'abord discut4e. Le potentiel de i'impuret8
est trait6 avec la mgthode du d&ut quantique. Pour l'titat initial de la transition, on
nggglige l'effet du champ Qectrique et la fonction enveloppe associ4e correspond B ceDe
obtenue dans la section 2.2. Pour M a t final, on neglige le potentiel de I'impurete et
le champ dectrique donne naissance i des &tats de bande du type de ceux discutes
dans la section 3.1. La section efficace de photoionisation est ensuite 6vdude B l'aide
de la r6gle d'or de Fermi, comme dam la section 2.1. Le tout conduit B une expression
qui se pr&e bien B une tivaluation numkique. Des dbeloppements asymptotiques sont
aussi fournis pour un champ Qectrique faible et pour des Cnergies photoniques lcin de
lT6nergie d'ionisation de I'impuretb. Findement, les modifications induites par le champ
6lectrique dans la section efficace de photoionisation sont illustrees & ['aide de quelques
exemples numCriques pour des niveaux profond et mod6rCment profond.
Nous n'avons pris connaissance de l'artide de V i n o g r a d ~ v ~ ~ qu'au cours de la r&
daction de cette thPse, soit bien aprk la publication de notre premier article. Par
cons6quent, ce demier ne refere aucunement au travail de Vinogradov. C'est pourquoi
nous faisons suivre l'artide d'une coorte section qui compare nos r6sultats aux siens.
Findement, nous terminons ce chapitre en Cnum6ant bri5vement les quelques modifi-
cations apporttks B l'article aprh publication.
4.1 Article 1: P hotoionization of semiconductor impuri-
ties in the presence of a static electric field
Article pubhi dans Physical Review B, volume 49, page 13452 (1994).
P hot oionization of semiconductor impurities in the
presence of a static electric field.
Guy Lamouche and Yves L6ppine
Diparternent de Physique et Gmupe de Recherche en Physique et Technologic des
Couches Minces
Universit P de 1Montre'ai
Abstract
The effect of a static uniform electric field on the photoionization
process of an isolated impurity in a semiconductor is studied. The
impurity potential is treated with the quantum-defect approach. The
Limiting hydrogenic and Lucovsky models are aiso considered. The
photoionization process is analyzed with the Fermi's Golden Rule
in the dipolar approximation. We show that the main effects of the
static electric field are similar to the Franz-Keldysh effects well known
for the photon-induced interband transition: the appearance of a red-
shift of the lower absorption edge and of an oscillation pattern su-
perimposed on the zero- field p hotoionization cross section for higher
energies. These oscillations are much stronger when the electric-field
polarization of the photons is parallel to the static electric field than
when it is perpendicular.
Typeset using REVT&Y
I. INTRODUCTION
In this paper, we investigate the photoionization process of an isolated impurity
in a semiconductor in the presence of a static, uniform electric field. Photoioni-
zation cross-section measurements give useful information on impurity states:
energy, nature of the defect, symmetry, electron-phonon coupling, temperature
dependence, etc. [I] Our study is motivated by the experimental conditions found
in some techniques used to obtain these cross sections. For example, the deep
level optical spectroscopy (21 (DLOS) involves impurities in the depletion region
of a junction where the electric field can have an appreciable magnitude. One
can question the effect of this electric field on the optical measurements. In the
case of a thermal characterization technique Like the deep level transient spec-
troscopy (DLTS), such a static field is known to lead to an often non-negligible
PooleFrenkel effect. [3]
Very few papers discuss the effects of a static electric field on the photoioni-
zation process of an isolated impurity. Monemar and Samuelson present an ex-
perimental curve showing that the electric field indeed affects photoionization
measurements by inducing a redshift of the lower absorption edge. [-&I On the
theoretical side, Coon and Karunasiri Look at the problem in the weak field limit.
[5] In their work, they use the quantum-defect approach to model the impurity
potential. They use the Coulomb Green's function and the WKB approximation
in order to obtain the wave function of photoexcited electrons. The photoioniza-
tion cross section is obtained from this wave function. Their results are valid for
weak static electric fields and for photon energies well below the ionization energy
of the impurity.
We address the same problem with a simple approach valid for all photon
energies. Our treatment is valid for electric fields such that the field ionization
processes can be neglected. We consider the photon-induced transition of an
electron (hole) from a donor (acceptor) impurity to the conduction (valence) band.
[6] The impurity potential is modeled with the quantum-defect approach. We also
consider the hydrogenic and Lucovsky limits. The dipolar opticai transitions are
treated with the Fermi's golden rule.
In Sec. I1 we give the Hamiltonian of the impurity potential in presence of a
static electric field and describe its eigenstates. In Sec. I I L we develop an expres-
sion for the photoionization cross section starting from the Ferrni's golden rule.
Asymptotic expressions are discussed in Sec. ZV. Calculated photoionization cross
sections are finally presented in Sec. V. The details of the calculations for the pho-
toionization cross section and its asymptotic limits are presented in Appendixes
A and B.
11. HAMILTONIAN AND EIGENSTATES
In this section, we introduce the Hamiltonian of the impurity potential in
the presence of a static electric field. We discuss the initial and final states of
the photoionization process. For briefness, we consider only the case of a donor
impurity. The following treatment can be easily adapted to an acceptor.
A. Quant urn-Defect Wamiltonian
The charged defect is described using the quantum-defect approach. [7] This
model is well discussed in the context of semiconductor impurity photoionization
in Refs. (61, (81, and [9]. We also consider the Limiting hydrogenic [lo] (no short-
range potential) and Lucovsky [l 11 (no Coulombic potential) models.
We use a simple form of the effective-mass approximation: a nondegenerate
parabolic band with a single extremum. In the following, we denote by F,(q the
envelope function of state n with energy En. In presence of a static electric field
Eel heading in the r direction, the quantum-defect envelope functions FJF) are
solution of the following effective Schrijdinger equation:
The preceding equation is written with lengths and energies given in units of the
effective Bohr radius a; and of the effective Rydberg Ry* respectively. Those
quantities are defined as in the hydrogenic effective-mass theory formulation: [I 01
where m* represents the band mass and E the static dielectric constant of the semi-
conductor. In Eq. (I), E,(r) is the dimensionless short-range potential associated
with the quantum-defect theory and +yr is the static elect ric-field contribution.
The parameter 7 = e Eel a;/Ryk represents the energy increase of an electron ac-
celerated by the electric field over a distance equal to the effective Bohr radius
(a;) (this energy is written in Ry* units). We use y in the following to represent
the static electric field.
B. Ground state
For the ground-state evaluation, we neglect the field ionization process. The
critical field magnitude for the classical field ionization can easily be evaluated if
one neglects the ground-state energy shift (Stark shift). (121 In the quantum-defect
context, its value is
where Ed(= - 1 / u2) is the ground-state energy of the defect and ZJ is the quantum-
defect parameter. We use this yc value as a reference in the following: it gives an
upper bound for the electric field. We consider that the lifetime associated with
the field ionization process is very long when y << 7,.
We also assume that the static electric field is small enough to neglect the
deformation of the envelope function and the Stark shift. This is justified by the
fact that in the quantum-defect approach the ground-state is mostly determined by
the short-range potent id . [a] Note that this approximation becomes less valid for
the hydrogenic limit since there is no short-range potential. This approximation
nevertheless remains acceptable if we work with very weak fields in this case. We
have verified explicitely, using a variational approach not presented here, that the
envelope function deformation and the Stark shift resulting from the st at ic field
were very smaU for all the cases discussed in section V.
If we neglect the electric field contribution, the Hamiltonian H(?) reduces to
the well-known quantum-defect problem. For an optical transition, the dipolar
operator vanishes for z = 0 and the most important contribution to the matrix
elements comes born outside the near-origin region [see Eq. (9)]. [S] For a sphe-
rically symmetric (s-like) ground state, the quantum-defect envelope function is
well known in that region and is fortunately normalizable. [13] In the hydrogenic
and Lucovsky limits, the ground state is also well known. Table I gives the ei-
genenergy Ed and the envelope function F d ( 3 for the various cases. To facilitate
the forthcoming developments, the envelope functions are given in the following
form:
where Nd is a normalization constant and 8 ( r ) a spherically symmetric radial
function.
C. Continuum states
Evaluating continuum extended states in the quant urn-defect approach is a
difficult task even in the absence of a static electric field. [5J4] In this work, we
follow Bebb who neglects the impurity potential in their evaluation. [6]
In presence of an external static electric field, the continuum states are thus
determined by the following Schrcidinger equation:
The eigenstates are [15]
where Ai(x) is the Airy function and Nf is a normalization constant
The eigenenergies are given by
where kz and ky are the x and y components of the electron wave vector in the
Brillouin zone and eZ can take any value, positive or negative. Note that a more
precise treatment would show that 6, takes equally spaced discrete values: the so-
called Wannier levels. 1161 But for bulk materials, the spacing between t hose levels
is usually small and e, can be treated as a continuous variable with a constant
density of states.
The static electric field thus transforms the plane wave states of positive energy
into more localized states with positive or negative energies characterized by k,,
ky, and E,. In the following, we also use these functions when studying processes
involving hydrogenic and L ucovs ky ground states.
111. PHOTOIONIZATION CROSS SECTION
Using the above information concerning initial and final states, we calculate
the photoionization cross section. From Ferrni's golden rule. in the dipolar ap-
proximation, it can be written [9]
xCI < Fa(+')li*FIFr(q > I26(Ef - E d - h ~ ) , I
(9)
where a,-, is the fine structure constant, ;fKJ the photon energy, T' the electric polari-
zation vector of the incoming photons, n the refractive index of the semiconductor,
and the factor Een/ Eo is the effective electric field (of the incoming light) ratio.
[91
Calculations are performed for photons of polarization parallel or perpendicu-
lar to the static electric field (which heads in the z direction). Identifying each
situation with indices z and x, respectively, we carry the calculations concurrently
z using { } to indicate the case under consideration. In Eq. (9), we transform the
summation over final states into a three-dimensional (3D) integral and rewrite the
photoionization cross section as
where
and
The integral in I , (k,, k,, e,) (the index o: denotes the z or x case) extends over aU
space. In o,(tw), the integrations on k, and k, are performed over the projection
of the BrilIouin zone in the kr-k, plane (identified as BZ,). W e approximate this
projection by a circle of radius kb. Since the integrand is a rapidly decreasing
function of kr and k,, this simplification does not introduce a significant error.
In Appendix A, we show that each of the two 3D integrals in Eqs. (10) and
(12) can be reduced to a one-dimensional form. The resulting expression for the
photoionization cross section can easily be handed numerically. It is given by:
The functions R,($y, k,) and Rz(kzy, k , ) are defined in Appendix A [Egs.
(A4a] and (A4b)l. We present below their specific expressions in the quantum-
defect, hydrogenic, and Lucovsky cases. In the two latter cases. the evaluations
are easily done. In the quantum-defect case, the calculations starting with the
Whittaker function of Table I give complicated results. But the dipolar interac-
tion matrix elements of the photoionization process effectively involve t he envelope
function outside the near origin region. Consequently, w e use a standard approxi-
mation for the quantum-defect envelope function which is valid far from the origin:
[6 78'91
The R functions are then given by (k2 = k$ + kz): hydrogenic model
Lucovsky model
0 quantum-defect model
with
and
From these equations, we have all the information necessary to compute the
photoionization cross sections. Due to the nature of these expressions, numerical
calculations have to be done. Before proceeding to these evaluations. we look at
asymptotic limits.
N. ASYMPTOTIC LIMITS
In this section we present asyrnp to t ic expressions for the p hotoionizat ion cross
section [Eq. (lo)] in the limit of weak electric fields >> 1) for photon
energies outside the neighborhood of the zero-field absorption threshold (liiw + Ed( / y2/3 > L ) . The derivation of these expressions is outlined in Appendix B only
for the z-polarization case, the treatment of the x~polarization case being similar.
In the z-polarization case, for photon energies above the zero-field absorption
threshold (hw > I&(), we obtain
3 7 (4 (6w + ~ d ) ~ ' ' ) ]
(1 + 4 ( r w + E d p 2 COS - 3 1
7
where oo(tw) is the zero-field photoionization cross section defined by
and Q1 is defined in Appendix B [Eq. (B2)]. The latter can be related to the R,
functions given in the preceding section by
(no)
For fiw < IEdl, we obtain
For photon energies above IEdl, Equation (18) shows that the electric field adds
an oscillation pattern to the zero-field curve. Below IEd(, Equation (21) indicates
that a weak static field induces an exponential redshift of the lower absorption
edge.
Equation (21) can be compared with the results obtained by Coon and
Karunasiri. [5] In both cases an exponential tail is found, with identical depen-
dence on the electric field. The prefactor is, however, different. This discrepancy
is related to different final state envelope functions. Coon and Karunasiri use
final state wave functions that depend on the electric field and on the impurity
potential. Our final state wave functions do not depend on the nature of the
defect. In the Lucovsky limit, their final states are less sensitive to the impurity
potential. We then find that our prefactor exhibits the same Linear dependence on
the electric field as in the expression given by Coon and Karunasiri for a neutral
defect. [5]
Our asymptotic results are also very similar to those describing the photon-
induced interband transition process in presence of a static electric field. .As can
be seen from the expressions of Sec. 8.4 in Ref. [Is], the static field also induces
oscillations and a redshift in this case (Franz-Keldysh effects). The frequency of
these Franz-Keldysh oscillations is the same as in Eq. (18) if one replaces the
effective mass by the reduced effective mass of the two bands involved. The expo-
nential dependence of the redshifts shows a similar concordance. The amplitude
of both effects varies linearly with the electric field for the two processes. (Note
that there is a misprint in the asymptotic expression presented at the bottom of
p. 272 of Ref. [15]. There should be a 0:'2 dependence of the prefactor instead of
the reported $;I2 dependence.)
Similar expressions can be derived for the x-polarization case. For hw < I Edl.
we find
and for hw > ( E d 1
where ~ ( h w , Ed, 7) contains an oscillating function, the amplitude of the oscil-
lations being independent of 7. We obtain again an oscillation pattern and a
redshift. But the amplitude of these effects is of the order of -f/IAw + ~ ~ 1 ~ / ~ smaller than it is in the z-polarization case. For example, in the next section,
we consider a defect of ground-state energy Ed = -4 Ry' in the presence of a
static electric field characterized by 7 = 0.1. For these values, we expect that the
above effects (oscillations for Aw > lEdl and exponential tail for Aw < I Edl) in the
x-polarization case should be of the order of SO times smaller than those found in
the z-polarization case.
To illustrate our formalism, we consider a moderately deep impurity level
of energy Ed = -4 Ry* (v = 0.5) and a deep one of energy Ed = -69.5 Ry'
( v = 0.12). We evaluate the photoionization cross sections for static electric-field
magnitudes such that y = 7,/1O and 7 = 7,/20 [-/, is defined in Eq. (3)] in order to
neglect field ionization processes. This gives 7 values of 0.2 and 0.1 for the -4 Ry'
level and of 60.3 and 30.1 for the -69.5 Ry' level. Using GaAs parameters [17]
(a; = 104 A, Ry' = 5.39 meV), the above parameters would correspond to a.
shallow level of 21.6 meV and a deep level of 375 meV. For the shallow level, the
applied electric fields would then be 1.04 x 103 V/cm and 5.2 x lo2 V/cm and for
the deep level, 3.14 x lo5 V/cm and 1.57 x lo5 V/crn.
From the asymptotic expressions of the last section, we see that the magnitude
of the oscillations is proportional to the ratio ylltrw + ~ ~ 1 ~ / ~ in the z-polarization
case. Our evaluated cross sections are of interest for photon energies of the order of
I Ed 1. Consequently, the ratio I E ~ ~ ~ / ~ gives a rough estimate of the magnitude of
these oscillations. The Limiting ratio - j C / I ~d I3l2 = l l ( 8 u ) is smaller for a shallow
defect than for a deep one, we thus expect to see larger effects for the deep
-69.5 Ry* impurity level than for the -4Ry' one.
We f ia t present photoionization cross sections based on the quantum-defect
model. They are given in Figs. 1 (-4 Ry* defect) and 2 (-69.5 Ry' defect) for the
z and x polarizations of the incoming photon flux. For comparison. we have also
presented the zero-field cross sections. The results for the z and x polarizations
are different and require a separate discussion.
In the z-polarization case (Figs. l a and 2a), our calculated photoionization
curves agree very well with the behavior suggested by the asymptotic expressions
of the previous section: appearance of a redshift of the lower absorption edge
and superimposition of oscillations on the zero-field curve. As indicated by the
electric-field dependence of Eq. (IS), the period and the amplitude of these 0s-
cillations increase with the magnitude of the applied static electric field. Their
amplitude decreases as the photon energy increases. Their period is not constant
but also decreases with an increase in photon energy as shown by the (fw + E ~ ) ~ / ~
dependence of the oscillating te rm of Eq. (18). Our asymptotic expression indi-
cates that the oscillation period should vary with the electric field as -y2I3. This
behavior is verified by our calculated cross sections. In Fig. 3, we compare the
asymptotic cross sections [Eq. (21) for fiw < lEdl and Eq. (18) for hw > I E d J ]
with the calculated one for the -4 Ry' level with 7 = 0.1. One can see that the
agreement is nearly perfect outside the neighborhood of the zero-field absorption
threshold. Note that the two asymptotic expressions have different values when
hw = I Edl, resulting in a mismatch between the curves at that point.
In the x-polarization case (Figs. 1 b and 2b), the effects are much smaller and
almost negligible except for very strong fields. This was already suggested by
the asymptotic expressions of Eqs. (22) and (23) where the effects were of much
smaller amplitude than in the z-polarization case. Physically this is reasonable
since the static electric field mostly deforms the final extended-states along the z
direction. Consequently, the dipolar matrix element of Eq. (9) is much less affected
by this deformation in the x-polarization case than it is in the z-polarization case.
Although not presented here, we have performed calculations based on the
Lucovsky approach for the same parameters as above. This approach corresponds
to the omission of the coulombic part of the impurity potential and the results
should be identical to the quantum-defect ones for an extremely deep impurity
level (v << 1). For the defect energy considered, the zero-field cross section takes
smaller values in the Lucovsky case since the ground-state envelope function is
more localized. But the qualitative aspects of the static field effects are the same
as above: oscillations and redshift in the z-polarization case and almost no effect
in the x-polarization case. Compared to the quantum-defect curves, the oscillation
periods axe identical for similar 7 values. This is a consequence of the fact that
the oscillation periods are fixed by the nature of the final extended-states which
are the same in both cases.
Finally, photoionization cross section curves based on the hydrogenic model
have also been calculated. They are not presented here since the effects of the
static electric field on the photoionization cross section are similar to those des-
cribed above.
VI. CONCLUSION
In this paper, we have studied the photoionization process of an isolated se-
miconductor impurity in t he presence of a static uniform electric field. The mag-
nitude of the latter is kept well below the classical field ionization threshold.
We find that the main effects of the electric field are the superimposition
of oscillations on the zero-field photoionization curve and the appearance of a
redshift of the lower absorption edge. The order of magnitude and the general
behavior of the photoionization cross sections are however unchanged when an
electric field is added. Our calculations show that these effects are much weaker
when the polarization of the incident photon flux is perpendicular to the electric
field (x-polarization case) than when the polarization is along the electric field
(2-polarization case). For the parallel configuration, the asymptotic expression
shows that the oscillations have a period which depends on the electric field Eel
as ~:i/3 Those considerations are similar to the Franz-Keldysh effects related to
the photon-induced interband transition process in the presence of a static electric
field.
These effects have not yet, to our knowledge, been observed experimentally in
the case of a defect. As an example, DLOS measurements do not exhibit such
a behavior. The main reason for this is that the perpendicular configuration
(x-polarization case) is used in these types of measurements. In this case, the
oscillations are predicted to be very weak for reasonable values of electric fields.
Also, in a junction, the electric field is usually not uniform: it varies across the
depletion region. As a consequence, the weak oscillation pattern is smeared out
by the electric field variation.
In order to observe the above oscillations, a coplanar configuration should be
used. A uniform electric field should be applied parallel to the surface of the
sample. The incoming photon should be polarized in the direction of the static
field. In this case, oscillations would be seen for large enough electric fields in
optical absorption or in photoconductivity measurements. The effect is predicted
to be easier to observe for a deep defect, since higher electric fields can be applied
without ionizing the impurity.
The above theoretical treatment has been camed on neglecting the electron-
phonon interaction. This interaction is known to be strong in polar crystals and
weak in covalent semiconductors. Consequently, we expect this effect to be small in
Si, Ge or in 111-V compounds. Also of interest to improve the above calculations
are better wave functions for the initial and final states. These improvements
would help to extend the range of applicability of our treatment.
ACKNOWLEDGMENTS
This research has been supported by the Natural Science and Engineering Re-
search Council of Canada (NSERC) and by le Ministhre de 1'~ducation du Quebec
[le Fonds pour la Formation de Chercheurs et 1'Aide h la Recherche (FCAR)]. We
would also Like to thank E. Kartheuser for stimulating discussions concerning the
quant urn-defect model.
APPENDIX A
In this appendix, we show how each of the three-dimensional integrals appea-
ring in the definitions of I,(k,, k,, c,) [Eq. (12)] and of u(Aw) [Eq. (lo)] can be
reduced to one dimension.
Using the following integral representation of the Airy function, [15]
we rewrite the final state envelope functions [Eq. ( 6 ) ] as ( t = k , Iy ' I 3 ) :
Introducing this expression along with F d ( 3 [Eq. (4)] in the definition of
I,(kr, ky , E , ) [Eq. ( 1 2 ) ] , one can easily get
where kzy = kZ + k,2, 4 is a polar angle defined in the k,-ky plane such that J-- kz = k.,, cos(#) and the Rz(kzy , k,) and Rz(kzy, k,) functions are defined by
d &(ky, k ) = - J 8 ( r ) ei'" dr3 .
dkz,
Now, using the parity of Rz(kry, k , ) and Rz(k,, k , ) we can rewrite
sin (5 - %) Rz(kzy , P I ) I{:}(kz , ky, €4 = I dk, .
(-i) cos(4) cos ( g - %) Rz (kzy , I;,)
Since the R functions can be evaluated analytically for the three models of the im-
purity potential, we have reduced the three-dimensional integral appearing in the
expression of I& (k=, k,, c) to a one-dimensional form that can be easily evaluated
numerically, except for very small values of 7.
Now, introducing Eq. [A51 into the definition of ~ ( t w ) [Eq. (lo)], one can
easily perform the integration over the k, - ky plane. It is done by taking into
account the polar symmetry of the Rz(kq , k,) and &(km, kz) functions in this
plane. One then obtains Eq. (13).
APPENDIX B
In this appendix, we derive the asymptotic expressions of Sec. IV for the z-
polarization case. These expressions are valid for weak electric fields and for
photon energies far from the zero-field absorption threshold. We first expand the
Airy function of the final state in Eq. (12) around z = 0 to get
Ir(kz, k, , e l ) = &iVI ~ i ( " ) - - n odd ( -;3) $ ~ ~ ( h ~ ) ~
where:
and ~ i ( " ) ( z ) is the at h derivative of the Airy function. Due to the radial syrnrnet ry
of the @(r)'s considered, the integral defining Qn(kq) only depends on kz and
ky through k,, = ,/k: + k:. Although defined for real positive values of kZy,
the functions Qn(kzy) can be extended to imaginary arguments. The resulting
functions are real-valued.
Substituting Eq. (Bl) in Eq. (lo), we approximate the projection of the Bril-
louin zone in the k, - ky plane by a circle of radius k b . Using the radial symmetry
of Q,(kq) in this plane, we integrate over kz and ky to get
For weak electric fields, the integrand rapidly decreases for negative values of e,.
In the context of the effective-mass approximation, dw +- Ed - kt < 0 and the
lower bound can be extended to -03. We develop the integrand and make the
change of variable u = -e,/y2/3 to get
We expand the integrand around u = 0, leaving the Airy functions unchanged.
One can verify that, for the O(r)'s considered, the term with n = 1 and m = 1
gives the main contribution in the limits R w / ~ ~ / ~ >> 1 (weak electric field) and
lfiw + Edl/72/3 >> 1 (photon energy outside the region of the zero-field absorption
threshold). Using asymptotic expansions of the integral
Eqs. (18) and (21) can be easily obtained.
REFERENCES
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gun (Dover, New-York, 1965).
TABLES
TABLE I. Impurity ground-state envelope functions F d ( q = NdO(+) and related
eigenenergies Ed.
case E d a Nd a(.)
Quantum defectc - l / v2 {2av Cr=O=O l/[I'(-v)(v - n)(u - n - I ) ]* ) -~ /~ Wv,1/2(2r/~)/r
Hydrogenic -1 l / f i e a ~ ( - r )
Lucovsky -l/u2 11- exp(-r/u)/r
aEd is given in units of Ry'
b ~ h e r variable is given in units of a;.
CWv,,(z) is a Whittaker function (Ref. (181).
3 4 5 6 7 8 9
* my')
Figure 1: Photoionization cross sections for the quant urn-defect nmdd of the
impurity potential with u = 0.5 (a) in the z-polarization case and (b) in t he x-
polarization case. As an example, for GaAs, a value of 0.1 corresponds to a cross
section of 94 x 10-l6 cm2.
Figure 2: P hotoionization cross sect ions for the quantum-defect model of the
impurity potential with v = 0.12 (a) in the 2-polarization case and (b) in the
x-polarization case. As an example, for GaAs, a value of 2.5 corresponds to a
cross section of 2.35 x 10-16cm2.
Figure 3: Comparison between asymptotic (see text) and calculated cross sections
for v = 0.5 and 7 = 0.1 in the z-polarization case.
4.2 Cornparaison de nos r6sultats avec cew de Vino-
V i n o g r a d o ~ ~ ne traite que le cas limite d'une impurete de type Lucovsky. Tout comme
les siens, nos calcnls indiquent que le processus d'absorption en prksence d'un champ
Clectrique est anisotrope: les modifications induites par le champ sont plus import antes
pour une polarisation klectrique de l'onde incidente pa.raU6le au champ appliquk. Dans le
C~LS oii cette polarisation est perpendiculaire, nos d4veIoppements asymptotiques, valides
pour un faible champ, sont identiques L cewc qui peuvent &re extraits des expressions
andytiques donnties dam l'article de Vinogradov. Pour le cas parallgle. nos risultats
sont quelque peu differents. Ceci est illustrb dam la figure 4-1 oh sont comparCes la
section efficace de photoionisation 6valu6e avec notre mkthode et celle obtenue avec le
calcul de Vinogradov pour une impuretC de type Lucovsky avec un niveau d'6nergie
Ed = -4Ry' en prtisence d'un champ Clectrique caract6risC par y = 0.2. Les deux
calculs donnent les memes oscillations de Franz-Keldysh B haute knergie. Neanmoins, le
calcul de Vinogradov suggbre un accroissement beaucoup plus important de l'absorption
optique dam la r6gion tie Ed. Comme nous l'avons indiqud dans la section 3.2.1, cet
accroissement est principalement associi & des transitions impliquant des &tats finaux
qui rkultent de la double influence du potentiel de l'impuretk et du champ Clectrique.
Nous ne consid4rons pas le potentiel de l'impurete d a m Ie calcul des Ptats finaus et, par
consiquent, notre cdcul ne peut reproduire l'accroissement suggdrc! par Vinogradov.
Il faut interprkter les rkultats de Vinogradov avec une certaine rberve. Le po-
tentiel qu'il utilise repdsente un cas limite de potentiel confinant. C'est en fait un
pseudo-potentiel d6fin.i i partir de la seule comaissance de l'hergie de Liaison de I'Ctat
fondamental. II n'est pas certain que ce pseudo-potentiel puisse h e utilis6 comme tel
pour la caractkisation des itats d'dnergie sup6rieure. Dans l'hypoth6se 06 ses caiculs
sont exacts, on peut simplement en conclure que si le potentiel de l'impuret6 eserce
une certaine influence sur les &tats finawt. de la transition, cela peut conduire & un ac-
croissement notable de l'absorption optique dans la r6gion hw z I E,I. Les rbultats de
Vinogradov reprisentent en quelque sorte une borne sup4rieure pour les modifications
induites par le champ dectrique. De la m6me fason, nos rCsultats representent une
borne inf6rieure qui correspond au cas oii le potentiel de l'impuret4 n'exerce aucune
- - - - . . Vinogradov
notre caicul
Figure 4-1: Cornparaison entre la section efficace de photoionisation Qvaluee avec notre
mkthode et celle obtenue avec le calcul de Vinogradov pour une irnpuretC de type Lucov-
sky avec un niveau d'hergie Ed = -4Ry' en presence d'un champ Clectrique caract4rise
par y = 0.2.
influence sur les Ctats hawt. Etant donn6 qn'il n'existe pas, B notre connaissance, de
donnkes exp6rimentales sur le snjet, il est impossible, pour le moment, de determiner
lequel des dew: points de m e s'approche le plus de la r6alit4.
4.3 Modifications apporthes B l'article 1 aprk publica-
tion
Nous avons pris la Libertb d'apporter les modifications suivantes B la version originale
de l'article:
1. i'expression de la section efficace de photoionisation de l'equation 9 et la dtifinition
du parametre C donnb par l'iquation 11 contenaient un facteur ( r n ' l n ~ ) ~ superflu
qui a 6t6 enlev6;
2. suite au retrait du facteur (m'/rn)2, les valeurs numeriques apparaissant B la fin
de la lbgende des figures 1 et 2 ont 6t6 corrigties;
3. 1e facteur lo3 qui apparait dans le titre de 170rdonn6e des figures 2a et 2b et qui
se trouvait par erreur au dinominateur a 6t6 plack au numtirateur.
La premiiire modification rnkrite qu'on y apporte quelques precisians. Nous avions
pris comme point de depart L'expression de la section efficace de photoionisation que
I'on retrouve d a m l'article de Chaudhuri.l5 Ce dernier utilise la masse effective de bande
me dass 1'6valuation de 1'61hent d'interaction dipolaire en Bcrivant:15
o c f i > et I f > representent Les h t s initial et find de la transition. L'utilisation de
ce parametre de masse effective m* conduit B l'introduction du rapport (ms/rn)2 dans
l'expression de la section efficace de photoionisation, oh m est la masse de l'dectron libre.
Chaudhuri arrive B cette expression suite & une mauvaise interpretation d'une sugges-
tion de Ridley. Dam la rGf4rence 32, Ridley propose d'4valuer 17614ment d'interaction
dipolaire en utiiisant les fonctions enveloppe Fi(r') et Fj(3 qui correspondent aux &tats
Chaudhuri s'est inspirii de cette relation et a remplacti Ies fonctions enveloppe par les
vrais 6tats li > et I/ >. Or, les relations 4.1 et 4.2 sont toutes deev enon6es.
Ces erreurs proviennent d'une certaine confusion concernant les diverses fasoas
d'exprirner l'&iment d'interaction dipolaire en termes des diverses fonctions. Kohn
r&ume clairement les expressions acceptables dam un article de 1957:~
On voit que le problhne se situe dam le fait d'6vduer 1'41Crnent d'interaction dipolaire
uniquement partir de < Fi(r')Jp,iFf(r') > puisque ceci conduit B. une sous-4valuation
d'un facteur m/mS. C'est en arrivant aussi B ce r6ultat par une autre approche que
Ridley poursuit un raisonnement erron4 qui l'amgne B suggerer I'kquation 4.2, alors
que la bonne relation est plut6t donn6e par l'gquation 4.4. A notre connaissance, cette
dernikre a 6tk utilis6e par tous les autres auteurs qui se sont int6resstis au probkme
de la photoionisation.'0~13~f7 Notons que pour ajouter la confusion, Chaudhuri fait
rGf6rence B l'article de Kohn pour justifier 1'Cquation 4.1 aiors que ce qu'on y retrouve
ne supporte en rien cette expression erronee.
Chapitre 5
Photoionisat ion d'une impuret 6
en pr6sence d'un champ
Qlectrique: interact ion
Qlectron-phonon et variation
spat iale du champ 6lect rique
Dans ce chapitre, nous pr6entons un second article qui comp16te notre etude en tenant
compte de deux facteurs qui s'avgrent importants pour l'analyse des sections efficaces
de p hotoionisation mesurks exphrimentalement.
Dans un premier temps, nous introduisons la contribution de l'interaction electron-
phonon d a m notre description du processus de photoionisation. Cette contribution est
importante pour les serniconducteurs polaires. Nous nous intkressons donc B l'interaction
entre 1'Clectron et les phonons optiques longitudinaux telle que dicrite par l'hamiltonien
de Frohlich, en adoptant une approche similaire B celle prbentie dans la section 2.3.
Quelques Cduations numeriques pour des cas types sont prbenties afin d'illustrer
l'influence de l'interaction 6lectron-phonon.
Nous considkrons ensuite le cas d'un champ klectrique variable. L a DLOS et les
autres techniques qui Ctudient les impuretks B l'intkieur d'une jonction pn ou Schottky
placent ces dernibres en prksence d'un champ dlectrique qui varie d a m l'espace. Pour
u n modde de jonction abrupte, cette variation est linkaire. Nous dtudions donc l'effet
d'une variation linkire du champ dectrique sur la section efficace de photoionisation
mesurk B partir d'une distribution homogl.ne d'impuret6s se trouvant B l'intkrieur de
la zone de transition d'une jonction pn ou Schottky.
Pour simplifier les calculs, nous ne consid6rons que le cas d'une impurete de type
Lucovsky, les conclusions p o u ~ n t Btre aisCrnent g6dralis6es au cas d'une impuretk de
type d6faut quantique. De plus, seul le cas d'nn faisceau incident avec une polarisation
dectrique pamlliile au champ appliqu6 est dtndi6, cette configuration conduisant B des
modifications plus importantes dam la section efficace de photoionisation, tel que dCcrit
dam le chapitre 4.
Notons en terminant que les valeurs numkriques sur les figures sont differentes de
celles apparaissant dam la version originaLe.de l'article. Ces modifications decoulent du
retrait du facteur (m*/m)2 de nos expressions tel que discut6 dans la section 4.3. Ces
modifications n'affectent en rien les conclusions de la version originale de l'article.
5.1 Article 2: Impurity photoionization in the presence
of a static electric field: phonon coupling and non-
uniform electric field effects
Article publi6 dans Journal of Applied Physics, volume 78, page 4015 ( 1995).
Impurity photoionization in the presence of a static
electric field: phonon coupling and non-uniform electric
field effects
Guy Lamouche and Yves L6pine
DPpartement de Physique et Groupe de Recherche en Physique et Technologic des
Couches Minces
Uniuersite' de Montrebl
Abstract
The modifications induced by a static electric field (Franz-Keldysh
effect and Franz-Keldysh oscillations) in the photoionization cross
section of semiconductor impurities are studied in presence of two
factors relevant to experimental measurements: the electron-phonon
polar coupling and a linear spatial variation of the applied electric
field. Important for II-VI and 111-V semiconductors, the electron-
phonon polax coupling is treated using an approach adapted from
the cIassical work of Huang and Rhys. Our cdculations show that
the Franz-Keldysh oscillations should be visible even in the presence
of the electron-phonon interaction for shallow impurities. For deeper
impurities, the oscilIations should be visible if the electron-p honon
coupling is weak, which is unlikely to happen in 11-VI semiconductors.
We also show that a linear spatial variation of the applied electric
field leads to modifications of much smaller amplitude.
Typeset using REV-Y
I. INTRODUCTION
Photoionization cross-section measurements are useful tools for the characte-
rization of impurities in semiconducton. Many techniques leading to those cross
sections involve impurities in presence of an electric field. Examples of these
are the photoconductivity measurements [I] where a uniform electric field is ap-
plied to induce a photocurrent and the deep level optical spectroscopy [2] that
characterizes impurities in the depletion region of a junction. In a previous pa-
per, we looked at the modifications induced by a static uniform electric field on
the photoionization cross section of an isolated impurity in a semiconductor. [3]
Our calculations showed that the resulting modifications are similar to those well
known for the photon-induced interband transition: an exponential reds hift of the
lower absorption edge and an oscillation pattern superimposed on the zero-field
photoionization cross section for higher energies. The former is often referred to
as the Franz-Keldysh (F-K) effect and the latter as the Franz-Keldys h oscilla-
tions. These modifications are important when the photons have their electric
field polarization parallel to the applied electric field.
In the present paper, we extend our previous work by considering two factors
that are relevant to the experimental measurements: the electron-phonon polar
coupling and a linear spatial variation of the electric field. The electron-phonon
coupling is important in 11-VI and 111-V semiconductors because of the polar
nature of these compounds. While a spatially variable electric field is present in
all the techniques that involve impurities in the depletion region of a junction. For
simplicity, we work with the Lucovsky model [4] of the impurity potential but the
results are generalizable to other models. We restrict our treatment to photons
with electric polarization parailel to the applied electric field, the only case for
which we expect significant effects. [3]
In Sec. II we incorporate the electron-phonon polar coupling in our previous
treatment of Ref. [3]. In Sec. III we analyze the electron-phonon coupling effects
by numerically evaluating photoionization cross sections for various parameters.
The case of a spatially variable electric field is treated in Sec. N. Throughout
the paper, in all equations, the energies and lengths are written respectively in
units of effective Rydberg (Ry') and effective Bohr radius (a:) as defined in the
hydrogenic impurity model. [5]
11. ELECTRON-PHONON COUPLING
We f i s t discuss the photoionization cross section of a Lucovs ky impurity in the
presence of a static uniform electric field and its changes arising from the addition
of the electron-phonon polar coupling. In the Lucovsky model, the impurity is
described by a short-range potential within the effective mass approximation. [4]
The ground-state wavefunction is given by 4(r ) = exp(-r/v)/(&&) where v is
related to the experimentally observed defect energy 1 Edl (Ed < 0) by Ed = - 1 /u2.
This approach is a limiting case of the more general quantum-defect model. We
use the Lucovsky model here since it leads to simpler calculations and since our
previous work shows that the electric field effects are similar qualitatively and
quantitatively in both cases. [3] The expression for the photoionizat ion cross-
section without phonon coupling has already been derived in Ref. [3] for electric
fields such that field ionization processes can be neglected. For photons of elec-
tric polarization parallel to the applied electric field, the treatment based on the
Fermi's golden rule leads to the cross section (the subscript k p " stands for "no
where C is a factor independent of both the photon energy and of the electric
field, (31 tw is the photon energy, y = eEela&' Rye is a dimensionless parameter
proportional to the applied electric field Eel and kb is the Limit of an effective
two-dimensional circular Brillouin zone. This expression has been evaluated nu-
merically and asymptotically in Ref. [3] showing that the electric field induces a
F-K effect and F-K oscilIations.
The electron interaction with the longitudinal optical (LO) phonons is descri-
bed using the Frcihlich Harniltonian. [6] The optical transition is evaluated with
the Fermi's Golden Rule within the dipole approximation. Because of the localized
nature of the Lucovsky wavefunction, we treat the initial state in the adiabatic
approximation, [7] neglecting the effect of the electric field [3]
where d ( r ) is the Lucovsky wavefunction, l{ni} > is the initial configuration of
the free phonon field, {is the phonon wavevector, a$ and ad are the phonon
creation and anihilation operators, hR is the LO-phonon energy and p,- is the
Fourier transform of the electronic charge density. The elect ron-phonon matrix
element is [6]
where V is the volume of the sample, m* is the effective mass of the electron
and cr is the electron-LO-phonon coupling constant. [6] For the final state, which
is an extended state, we neglect the phonon renormalization of the electronic
wavefunction [8] and write
where Fr(r') represents a band-state wavefunction as modified by the static electric
field [see Eq. (6) of Ref. [3]] and l{nr} > is the final configuration for the free
phonons. We thus have for the photonionization cross section
where the summations run over the h a 1 band states (Cf ) and over the final
configurations of the phonon field (&n,l), EI is the energy related to Q(3, p is
the difference between the final and initial numbers of phonons and the notation
< ... >th represents a thermal average. We can rewrite Eq. ( 5 ) as
where F(p) (the phonon part of the expectation value) is defined as
the primed summation being restricted to final configurations I Inf} > differing
from the initial configuration by p phonons. For a given value of p, we evaluate
the electronic part of Eq. ( 6 ) by following the same procedure as in Ref. [3]. The
broadening function F ( p ) is obtained using the standard treatment of Huang and
Rhys. [9] The photoionization cross section becomes
where on, is given in Eq. (1) and the broadening function is [9]
where I, is a modified Bessel function [lo) of order p, ii is the thermal occupation
number of the phonon field and S is the Huang-Rhys factor. [S] In our approxi-
mation, the latter only depends on the initial state. For a Lucovsky ground-state,
it takes the simple form [l I]
The first moment of the distribution F ( p ) is given by S. [12] This leads to
the well-known translation of the zero-phonon cross section due to the electron-
phonon coupling. [I21 This coupling also induces a spreading of the cross section,
leading to the smearing of its structures. To determine if the oscillations induced
by the electric field are still visible in presence of the electron-phonon interaction,
we must compare their period with both the phonon energy and the width of
the distribution function F ( p ) . This width is 2 \ l ~ ( 2 f i + 1) as estimated from
the square root of its second moment. [12] It increases with the magnitude of
S and with the temperature. The period of the oscillations can b e estimated
from the numerical evaluation of Eq. (1). In the weak field limit, one can use
the asymptotic expressions derived in Ref. [3] and reprinted in Sec. N. Since the
period is not constant for all photon energies, we can use as a reference its value
a t the maximum of the cross section without phonon coupling. For the Lucovsky
case, this maximum occurs near hw = 21Edl and we obtain for the period in units
of Ry*
If Po,, < hn, the oscillations are visible although the cross section is translated
and phonon replicas appear. If P,, >> hR and if the width of F(p) is small, the
oscillations are still observable, but with smaller amplitude. As the width of F ( p )
increases, the oscillations are smeared leaving no noticeable effects of the electric
field. In the intermediate regime, Po,, BQ, the oscillations are visible if F ( p ) is
a narrow distribution. As the width of F ( p ) increases, the many phonon replicas
introduce supplementary structures in the photoionization cross section making
the oscilIations harder to observe.
111. NUMERICAL EXAMPLES
We present typical curves illustrating the above effects. They are obtained
from a numerical evaluation of Eq. (8). Local field corrections are not considered
in the evaluation of the constant C of Eq. (1). In the following, we use the term
zero-phonon cross section to refer to a cross section calculated without p honon
coupling.
Our first example involves a shallow Lucovsky impurity of 17.3 meV [13]
(S = 1.09) in a 11-VI-like material with parameters: a; = 50 a, Ry' = 14
meV, a = 0.5 and ftn = 28 meV. Such parameters are of the order of those
found in materials like CdS, CdSe, CdTe or ZnTe. Figure 1 presents the pho-
toionization cross section obtained from Eq. (8) for zero temperature and for an
applied electric field of 560 V/cm (7 = 0.02). The zero-phonon cross section is
also presented for comparison. As estimated from Eq. ( 1 I), the oscillation period
is about 0.8 meV at the maximum of the zero-phonon curve. It is thus much
smaller than the phonon energy. The oscillations are still visible in the presence
of the electron-phonon coupling. P honon replicas are also present. The maximum
of the photoionization cross section is translated. If the full curve was presented,
it could be found near hw=85 meV instead of tw=35 meV corresponding to the
maximum of the zero-phonon curve.
For our second example, we consider a 111-V-Like material (a; = 150 a, Ry' =
3.5 meV, a = 0.05 and fen = 28 meV) with a deep impurity of 0.243 eV [13]
(S = 0.408). Such a material has parameters roughly similar to GaAs, GaSb, InP
or InAs. Figure 2 (A) shows the zero-phonon cross section, (B) a zero-temperature
cross section and (C) a room-temperature cross section, all with an applied electric
field of 1.4 x 10SV/cm (7 = 60). The zero-phonon oscillation period is of the order
of 80 rneV and is thus greater than the phonon energy. Since the electron-phonon
coupling is weak, the oscdlations remain visible in curves B and C. Their amplitude
is smaller in curve C since the width of the distribution function F ( p ) increases
with the temperature.
As a last example, we consider the level E3 in CdTe characterized by Debbag
et al. using the deep level optical spectroscopy technique. [I41 This level is better
described using an empirical model that considers the ionization energy, the ex-
tension of the wavefunction and the Huang-Rhys fact or as adj us t able parameters.
[I41 This model differs from the Lucovsky model in the fact that the energy is no
more directly related to the extension of the wavefunction. Our treatments of Ref.
[3] and of the preceding section can easily be adapted and the details are omitted
here. The resulting photoionization cross section is again given by Eq. (8) with
o,,(bw) defined as:
where u' is related to the extension of the initial state wavefunction [d'(r) =
exp(-r/ui)/(&7r)]. As found by Debbag et al., [14] the level E3 has an ioniza-
tion energy of 0.5 eV, the extension of the wavefunction is 20 a and the related
Huang-Rhys factor is 19.2 . For CdTe, we use a, = 59.5 a, R f = 11.8 meV and
ha = 20.8 meV. [15] We consider an applied electric field of lo5 V/cm (y = 5 ) and
we make calculations a t zero temperature. In Fig. 3, we present calculated cross
sections (A) without both phonon and electric field effects, (B) only with electric
field effects, (C) only with phonon effects and (D) with both phonon and electric
field effects. Curve B shows that the electric field is strong enough to induce 0s-
cillations with a period of the order of 50 meV. Since this period is greater than
the phonon energy and since the electron-phonon coupling is strong enough for
F(p) to have a width of 9 phonons, the oscillations are smeared when the electron-
phonon coupling is introduced (curve D). A comparison of curves C and D shows
that the electric field has very little effect on the photoionization cross section
when electron-phonon coupling is considered. We expect this to happen for most
of the deep defects in 11-VI semiconducton since those are likely to exhibit strong
elect ton- p honon coupling.
I". VARIABLE ELECTRIC FIELD
Many techniques measure photoionizat ion cross sections of impurities in the
depletion region of a junction. Impurities in different locations are exposed to
different electric field magnitudes since the field varies throughout the junction.
In this section, we evaluate the cross section for a uniform density of deep defects
in presence of an electric field that vaxies Linearly in space. Such a linear variation
is found in an abrupt semiconductor junction. [16]
For simplicity, we neglect the electron-phonon coupling and we start from
asymptotic limits of Eq. (1). Those expressions were derived in Ref. [:3] for weak
electric fields (hw/r2/3 >> 1) and for photon energies far from the zero-field ab-
sorption threshold (IFiw + E d l / y 2 / 3 >> 1). For Rw < IEdl, we obtained
and for hw > IEdl, we had -
For a uniform density of impurities contained within a region where the elec-
tric field varies linearly from 0 to Em,,, the resulting cross section can easily be
obtained by averaging the above expressions over the electric field distribution.
Keeping only dominant terms in the asymptotic limit, we obtain for hw < 1 Edl
and for t w > IEd(
where 7, = eE,,,,a:/Ry'. We see that, even if the electric field shows a Linear
variation, the exponential redshift still appears in Eq. (15) and the oscillations
are still present in Eq. (16). The amplitude of those effects is however smaller
by a factor of order y,/ltw + &I3/* than what would have been obtained for a
constant electric field &,/2 (which gives the same average field). Those effects
are of the order of those obtained when the light is polarized perpendicular to the
applied electric field [3] and are thus unlikely to be observable.
We conclude that if photoionization measurements are taken from impurities
distributed from the edge of the depletion region to some point in the junction (as
in the deep-level optical spectroscopy), the variation of the electric field leads to
destructive interference between the field induced cross-section structures : they
become of much smaller amplitude. In most cases the electric field effects can thus
be neglected. Even if our calculation has been performed for a linear variation
of the electric field, we expect a reduction of the field induced effects for other
type of electric field variations. Note that if for some reason, the electric field
has a constant value over a substantial part of the region from which the signal
originates, the oscillations corresponding to the latter region should still be visible
in the measured cross section.
V. CONCLUSION
In this paper, we have looked at the effect of the electron-phonon polar coupling
on the modifications induced by a static electric field on the photoionization cross
section of a semiconductor impurity. Those modifications were previously shown
to consist in an exponential redshift of the lower absorption edge (F-K effect) and
the superposit ion of oscillations over the zero-field cross section (F- K osciuat ions).
We have applied a treatment adapted fiom the classical work of Huang and Rhys
leading to the convolution of the zero-phonon cross section with a distribution
function. For shallow defects that usually exhibit a weak electron-phonon cou-
pling, we expect the F-K oscillations to remain visible. Phonon replicas should
also be discernible since, for reasonable electric fields, the F-K oscillation period
is s m d e r than the phonon energy of the 11-VI and 111-V materials. For deeper
impurities, to which much stronger electric fields can be applied, the oscillations
are expected to be visible a t low temperature if the electron-phonon coupling is
small. However, experimentally observed deep impurities in 11-VI semiconductors
usually show a strong electron-phonon coupling and we expect that, because of
the averaging effect of the phonons, the electric field will not significantly affect
their p hotoionizat ion cross section.
We have also studied the effect of a linear spatial variation of the electric
field in relation with the experimental conditions found in techniques involving
impurities in junctions. Since the periodicity of the field induced structures varies
with the electric field magnitude, a variation of the latter leads to destructive
interference giving structures of much smaller amplitude. We thus expect that
the effect of the electric field on the optical processes is not an important factor
in the measurements done with techniques involving junctions.
Consequently, to observe a F-K effect and F-K oscillations related to the pho-
toionization cross section of a semiconductor impurity in the presence of a static
electric field, one should use a configuration where the light is electrically pola-
rized parallel to the applied electric field as already suggested in Ref. [3]. One
should also use an experimental configuration where the applied electric field is
constant over the largest part of the illuminated portion of the crystal. Finally,
one should work with an impurity that shows a weak electron-phonon coupling
and on which a high electric field can be applied without ionization. The former
favors a shallow impurity while the Latter can be obtained with a deep impurity,
consequently some trade-off must be made.
REFERENCES
[I] H.G. Grimmeiss and L-A. Ledebo, J. Appl. Phys. 46, 2155 (1974).
[2] A. Chantre, D. Vincent, and D. Bois, Phys. Rev. B 23, 5335 (1981).
[3] G . Lamouche and Y. L$ine, Phys. Rev. B 49, 13452 (1994). Note the follo-
wing misprints in this paper: i) the ordinates of Figs. 2(a) and 2(b) should be
labelled "1030 ( tw) /C (a;*)" instead of "o(hw)/(103C) (a:2)", (ii) the caption
of Fig. 1 shoud end with U... a value of 0.1 corresponds to a cross section of
94 x 10-l6 cmL" and (iii) the caption of Fig. 2 should end with ;... a value of
2.5 corresponds to a cross-section of 2.35 x 10-%mz ".
141 G. Lucovsky, Solid State Commun. 3, 299 (1965).
[5] S.T. Pantelides, Rev. Mod. Phys. 50, 797 (1978).
[6] H. FrijhLich, in Pdarons and etcitons, edited by G.C. Kuper and G.D. Whit-
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[8j A.M. Stoneham, J. Phys. C 12, 891 (1979).
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[lo] Handbook of Mathematical Functions, edited by M. Abramowitz and I.X. Ste-
gun (DoverJew York,1965).
[11] To evaluate the Huang-Rhys factor, we have used the results of Ref. [S] as-
suming that the integration over the phonon wavenumbers could be extended
from the first BriUouin zone to the whole reciprocal space without introducing
a significant error.
[12] M. Lax, J. Chem. Phys. 20, 1752 (1952).
[13] Our calculations having been performed in dimensionless units, we have used
impurity levels characterized by a parameter v equal to 0.9 for the II-VElike
material and 0.12 for the III-V-like material (reminder: Ed = -1 /u2) . These
values have been arbitrarily chosen to give a good illustration of our results.
When translated in true energy units, the impurity levels take the values
given in the text.
1141 F. Debbag, G. Bastide, and M. Rouzeyre, Solid State Cornmun. 67, 1 (1988).
[15] E. Kartheuser, in Polarons in Ionic Crystals and PoZar Semiconductors,
edited by J.T. Devreese (North-Holland, Amsterdam, lg'iz), p. 71 7.
[16] B.G. Streetman,Solid State Electronic Devices, (Prentice- HaU,New Jer-
sey, 1980).
Photon energy (mew
Figure 1: P hotoionization cross sect ions (A) without elect ron-phonon coupling
and (B) with electron-phonon coupling at zero temperature for a 17.3 meV Lucov-
sky impurity in presence of a 560 V/cm electric field in a 11-VI-like semiconductor
(phonon energy=28 meV).
0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7
Photon energy (eV)
Figure 2: P hotoionization cross sections (A) without elect ron-p honon coupling
and (B) with electron-phonon coupling at zero temperature and (C) with electron-
phonon coupling at room temperature (300K) for a 0.343 eV Lucovsky impurity
in presence of a 1.4 x lo5 V/cm electric field in a III-V-Like semiconductor (p honon
energy=28 meV) .
0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2 1.3
Photon energy (eV)
Figure 3: Photoionization cross sections (A) without both phonon and electric
field effects, (B) only with electric field effects, (C) only with phonon effects and
(D) with both phonon and electric field effects for the level E3 of Debbag et a1.14
in CdTe (phonon energy=20.8 meV) with an electric field of 105 V/cm. Those
calculations are based on Eqs. (8) and (12).
Chapitre 6
Dans cette premiGre partie, nous nous sommes int&ess& B. l'influence d'un champ 6lec-
trique sur le processus de photoionisation d'une impuretd dans un semiconducteur.
D m s le mod6le utilisk, la transition optique est 6tudik avec la rSgle d'or de Fermi
dam l'approximation dipolaire. Les &tats dectroniques sont 6valuCs dam l'approsima-
tion de la masse effective. L'etat initial de la transition est obtenu en traitant le po-
tentiel de l'impuretk avec la mbthode du d6faut q~ant ique tout en negligeant l'efFet du
champ dectrique. Pour l'itat final, seul l'effet du champ dlectrique cst consid&& Nos
calculs numkriques et nos developpements asymptotiques indiquent que le champ ilec-
trique induit des modifications de Franz-Keldysh dam la section efficace de photoioni-
sation: un dkpiacement vers le rouge de la Limite inf6rieure d'absorption et I'apparition
d'oscillations pour des photons d'bnergie superieure. Nos resultats montrent aussi gue le
processus d'absorption est anisotrope, les modifications &ant de plus grande amplitude
pour une polarisation Blectrique de l'onde incidente pardl&le au champ applique que
pour une polarisation perpendiculaire.
Pour dhcrire le processus de photoionisation dam un serniconducteur polaire, nous
avons introduit dans notre modile l'interaction entre l'dectron et les phonons op tiques
longitudinaux telle que dkri te par l'hamiltonien de Frohlich. L a section efficace r&
sultante est dono& par la convolution d'une fonction de distribution avec la section
efficace sans interaction electron-phonon. Cette convolution conduit & une translation
de la section efficace de photoionisation vers les plus hautes energies et & un possible
Ljssage des modifications induites par le champ electrique. Nos calculs suggerent que
les oscillations de Franz-Keldysh devraient etre visibles pour une impurete peu pro-
fonde meme en pdsence d'interaction dectron-phonon. Pour une impurete profonde,
les modifications de Frmz-Keldysh ne devraient &re visibles qu'en prhsence d'un fkible
couplage aectron-phonon.
Finalement , nous avons consid&& le cas d 'une distribution homogkne d 'impure t6s
dans un champ Blectriqne qui varie lingairement dam l'espace. Ceci correspond B ce
qu'on retrouve B lYintQieur d'une jonction abrupte, plusieurs mkthodes de caractbri-
sation plasant les impmetes B l'intbrieur d'une jonction pn ou Schottky. Nos calculs
montrent qu'une variation spatiale du champ Bectrique conduit B des modifications de
Franz-Keldysh de beaucoup plus faible amplitude dam la section efficace de photoioni-
sation mesur6e.
Notre traitement se diff6rencie des travaw precbdemment p~bIi4s29*30 par les carac-
t6ristiques suivantes:
les r6sultats sont obtenus 2 l'aide d'un traitement plus simple;
0 nous considerons le cas d'une impuret4 de type dkfaut quantique, ce qui constitue
un cas plus ghiral que le cas d'une impuret6 de type Lucovsky qui fait l'objet de
l'article de ~ i n o g a d o v ; ~ ~
nos calculs ne se limitent pas B des knergies photoniques plus petites que l'6nergie
d'ionisation de l'impuretk comme dam l'btude de Coon et kcaruna~ir i ;~~
a nous tenons cornpte de la contribution de I'interaction Plectron-phonon at de I'effet
d'un champ 4lectrique qui varie dam l'espace;
0 nous n6gIigeons l'effet du potentiel de l'impuretk dam 1'6valuation de l'ktat final.
Notre mod6le pourrait certes gtre amClior6 sur ce dernier point. Rappelons que les
r6sultats de V i n o g r a d ~ v ~ ~ sugglrent que la double influence du potentiel de l'impuretk
e t du champ electrique sur lYtat find de la transition conduit & une forte absorption
pour des photons d'energie de l'ordre de l'bnergie d'ionisation- Comme nous l'avons
suggCrb dms la section 4.2, nos r6sultats et ceux de Vinogradov doivent gtre considCrCs
comme des cas limites. Seule la disponibilit6 de rdsultats expdrimentaux permettrait de
savoir quel point de vue s'approche le plus de la realit6 et ainsi orienter une 6ventueUe
amdioration de notre modde.
Sur l a base des r6sdtats d6codant de notre modMe, nous concluons que le champ
dectrique devrait habituellement avoir pen d'iduence sur les sections efficaces de pho-
toionisation mesurks exp6rimentalement. Ceci est prindpdement dii au fait qu'on
utilise g4n6ralement me configuration exp6rimentale oii la polarisation de l'onde in-
ddente est perpendiculaire au champ appliqug, ce qui conduit iL des modifications de
Franz-Keldysh de faible amplitude. De plus, en ce qui concerne la photoconductivit6
B courant constant, on utilise g6n6ralement un faible champ ~lec t r ique .~ En spectros-
copie optique des niveaux profonds (DLOS), le champ aectrique peut etre trks grand
B 1'intCrieur de la jonction. Mais la conjugaison de l'influence de l'interaction 6lectron-
phonoa et de la variation spatiale du champ 6lectrique devrait conduire B de faibles
modifications de Franz-Keldysh.
Bien que les modifications induites par un champ hlectrique dans la dkpendance
spectrale du coefficient d'absorption optique pour les transitions inter-bandes soient
habituellement assez faibles, elles ont kt6 maintes fois observ6es et interprktks afm
d'obtenir de l'information sur la structure de bande de semiconducteur~.~' De plus.
196tude des transitions optiques entre des 6tats lids B un d6faut en prksence d'un champ
Blectrique permet une caract6risation partielle de ces dtats.% Par contre, H notre connais-
same, on n'a jamais observ6 de f a ~ o n convaincante les modifications de Franz-Keldysh
associ6es au processus de photoionisation. Pour ce faire, il faudrait effectuer une mesure
d'absorption dans une configuration oir la polarisation dectrique de l'onde incidente est
p a r d d e au champ appliqu6. L'impuretb devrait etre suffisamment profonde pour qu'on
puisse appliquer un fort champ dectrique sans I'ioniser. Le matkriau devrai t pr6senter
un faible couplage 6lectron-phonon. La recherche du couple id6al impuret&mat&iau
pour qu'une telle observation soit possible nous apparait 6tre une avenue de recherche
tr&s int6ressante.
Etat fondamental d'un exciton
confine par diverses structures
de points quantiques
Chapitre 7
Disque quantique
Dans ce chapitre, nous nous int6ressons & la caract6risation de 17&at fondamental d'un
exciton confin6 par un disque quantique. L1intCr6t pour cette structure rhside dans le
fait que plusieurs types de points quantiques peuvent, en premi6re approximation, dtre
assirnil& B un disque quantique. La symetrie cylindrique du probkme r6sultant facilite
alors quelque peu leur caract6risation thCorique.
Le Goff et Stibh out pr6c6demment 4tudi6 1'4tat fondamental d'un esciton confin4
par un point quantique de forme c y l i n d r i q ~ e . ~ ~ Dans leur traitement variationnel, ils
6valuent tout d'abord les fonctions d'onde i une particule de 174ectron et du trou con-
fin& par la structure quantique. La fonction d'onde de l'exciton est ensuite compostk
& partir de ces fonctions B une particule, ces dernihres dtant couplees entre elles par
une fonction corrcilante qui ne d6pend que des coordonnkes relatives de 1'6lectron et du
trou. La nature exacte de cette dernikre fonction est determinee en minimisant la d e u r
moyenne de l'hamiltonien, en tenant compte de l'interaction coulombienne. Nous debu-
tons ce chapitre pax la description des Qtapes de ce calcul appliquh au cas d'un disque
quantique, B la section 7.1.
Les fonctions d'onde 9. une particule qui servent de base au traitement de Le Goff
et SthbC ne sont 6valuies que de fason approximative. Cette approximation est valide
dans le cas o t le confinement radial des fonctions est trki grand. La section 7.2 pr6sente
notre troisibme article oii nous proposons une mkthode alternative pour 1'6valuation
de ces fonctions & une particule dans le cas d'un disque quantique. Xotre approche,
gui s'inspire de la mbthode de 17indice effectif bien connue en optique guidee, permet
d'obtenir de meilleures fonctions de dkpart sans compliquer le cdcul de Le Goff et St6bd
n est ainsi possible dy6tendre le domaine de validit6 de leur traitement variationnel 6
des disques quantiques prkentant un plus faible confinement des porteurs.
7.1 Traitement variationnel de Le Goff et Stt5b635
Dans cette section, nous pr6sentons le traiternent variationnel de Le Goff et St4b6 pour
la caract6risation de M a t fondamental d'un exciton confin6 par un disque quantique."
Le tout est d6velopp6 dans une notation quelque peu diff6rente de celle de l'artide
original, mais qui s'harmonise avec la notation utilis6e dam la section suivante. Nous
consid6rons un disque de rayon a et d'kpaisseur b dam un systeme de coordonnies
cylindriques centr8 sur le disque, tei qu'indique sur la figure 7-1. Le calcul se fait dam
l'approximation de la masse effective, les bandes de et de conduction (tant
consid4r6es paraboliques, isot ropes e t non-d6g6n6rGes. Nous d6bu tons en priisent ant
l ' h d t o n i e n utilis6 de m6me que la fonction d'onde variationnelle choisie. CeUe-ci se
compose, entre autres, de fonctions i une particule qui sont ensuite 4valuties. Nous
terminons en discutant de la caract6risation de M a t fondamental par la minimisation
de la valeur moyenne de 17ha.miltonien.
7.1.1 Formalisme variationnel
L'hamiltonien gui dkri t l'interaction entre un (lectron et un trou confin& par un disque
quantique est donn6 dans l'approximation de la masse effective par:
oh, suivant l'usage, les indices e et h identified les quantit6s associties respectivement
B l'aectron et au trou. Pour simplifier leur traitement, Le Goff et Stebe supposent
que la constante diklectrique K et les masses effectives m; et mj, prennent des valeurs
identiques dam le matkiau qui compose le point quantique et dans le matkriau hdte.
Les fonctions K(Fe) et V h ( q ) representent les potentiels de confinement introduits par
le point quantique. Elles sont d6finies par:36
Figure 7-1: Paire Clectron-trou confin& par un disque quantique. Le systerne de coor-
donnees cylindriques utilis6 pour la caract4risation de 1Vtat fondamental de l'exciton y
est illustrh. Reproduit B partir d'une figure de la refkence 35.
o t B(z) reprksente la fonction de Heaviside. Le parametre V; (Vh) est determine B pattir
de L'icart entre la bande de conduction (valence) du materiau h6te et celle du matkiau
qui compose le point quantique.
Pour dkrire l'gtat fondamental de l'exciton, Le Goff et S t6bC optent pour la fonction
envelop pe variat ionnelle:
o t ~ p,h est la distance entre 1'6lectron et le trou dans le plan xy. Cette fonction est
cornpos6e B partir des fonctions enveloppe associCes aux &ats fondamentau de l'6lectron
et du trou confin4s par le disque quantique [F,(p,, ze) et Fh(ph, .q)J corrdbes entre elles
par une fonction qui s7inspire de celle associCe B I'exciton de volume. La fonction
cordante tient compte de 17anisotropie introduite par Ie disque quantique en utilisant
deux paramhres variatiomels, o et y, qui sont d6terminks en minimisant la valeur
moyenne de l'hamiltoaien donn6 par l'equation 7.1. La forme exacte de la fonction
conelante a &6 choisie afin de faciliter les calculs.
Dans un traitement wiationnel de l'exciton, il est habitue1 d'krire la fonction
d'onde variationnelle en termes de fonctions B une particule couplCes entre elles par une
fonction c0rr6lante.~' R est bien connu qu'avec un bon choix de fonction cordante.
cette formulation donne d'excellents rksultats pour deux cas limi tex3'
r pour un faible confinement quantique, c'est-kdire pour des fonctions 2 une par-
ticule d'exteasion R beaucoup plus grande que le rayon de Bohr aB de l'exciton
non-confin6 (R >> aB);
0 pour un fort confinement quantique, c'est-&dire pour R << ag, B condition que
I'approximation de la rnasse effective demeure valide.
Entre ces deux cas limites, ce traitement variationnel conduit & une borne sup6rieure
pour I'Cnergie de I'Ctat fondamental de l'exciton.
L a fonction corrdante choisie par Le Goff et St6b6 ne donne pas de bons r6sultats
dans la limite d'un faible confinement.35 On s'attend neanmoins B ce qu'elle donne de
bons rCsultats pour un disque quantique assez confinant selon l'axe 2.35
7.1.2 Evaluation des fonctions une particule
Les foncticns B une particule F,(G) et Fh(Fh) sont associees aux 6tats fondamentau
des porteurs confin6 pax le disque quantique en absence d'interaction coulombienne.
Nous ne considbrons ici en d6tail que le cas de l'61ectron7 le cas du trou se traitant de
f a ~ o n similaire.
L a fonction enveloppe Fe(pe, t;) est dvalude B partir de lT6quation de Schr6dinger:
oii E, est l'iinergie de confinement de l'klectron. Cette iquation n'est pas sCparable. Par
consGquent, on doit se contenter d'une solution approximative si on recherche une solu-
tion simple et rapide. La procbdure utilis6e par Le Goff et StPbP revient a transformer
1'6quation 7.4 en une dquation s6parable, en remplagant V , ( Q par le potentiel:
Ce potentiel conduit aux memes solutions que V,(r',) dans la limite o~ les fonctions
d'onde sont radidement confin6es a l'interieur du rayon a. L'etat fondamental du pro-
b15me r4sultant donne l'approsimation suivante pour F, (p,, %):
oii l a fonction g,(z,) est associke 2 M a t fondamental d'un puits quantique unidimen-
sionnel de profondeur -b et dUpaisseur b tandis que la fonction fe (p , ) est donnge par
l'6tat fondamental d'un puits quantique circulaire de profondeur -V, et de rayon a.
Ces deux probliimes peuvent aiskment i t r e rksolus. Nous prCsentons dans le tableau
7.1 les expressions des fonctions g , ( r , ) et f&). Ces dernikres sont ddfinies en termes
des energies Eze et EN, les Cquations permettant de dCtenniner ces inergies &ant aussi
presenths dam le tableau 7.1. L'hergie EL de l'btat fondamentd associ6 au potentiel
V,'(Fe) est donnee par EL = Ve + EZe + Epe.
La fonction enveloppe approximative donnge par 1Vquation 7.6 est u tilisde directe-
rnent par Le Goff et St6b6 dans la fonction d'onde variationneue de l'esciton (4quation
Tableau 7.1: Fonctions servant b definir la fonction enveloppe approximative de l'btat
fondamental d'un Glectron confin6 par un disque quantique. La fonction r6sdtante
&(p., 2,) = fe(pe)ge(ze) n'est pas mrmalis6e.
oh A and B sont relies par:
et oii E,, est solution de:
oh C et D sont relies par:
't o i ~ Epe est solution de:
Vote: J, and K, sont respectivement des fonctions de Bessel et
ies fonctions de Bessel rn0difit5es.'~
7.3). Pour 1'Cvaluation de ltCnergie de confinement de 1'6lectron Eet Le Goff e t StCbC
raffnent quelque peu leur calcul. En traitant la difkence entre le potentiel r&l et le
potentiel approximatif comme une perturbation, un traitement perturbatif du premier
ordre les conduit 8:
Tout le calcul qui prk lde peut Cvidemment etre appLiquC au cas du trou pour ob tenir
Fh(Fh) et Eh. NOUS pouvons rbumer grossiiirement cette sous-section en disant que la
caract6risation approximative des Ct ats 2 une particule fai te par Le Goff et S tCb6 conduit
B une approximation d'ordre z6ro pour les fonctions enveloppe et B. une approximation
du premier ordre pour les 6nergies de confinement.
7.1.3 Energie de M a t fondamental
Bien que le traitement approximatif de Le Goff et St416 pour les fonctions d'onde
& une particule conduise B une expression analytique simple pour la fonction d'onde
de l'exciton, lY6valuation de la valeur moyenne de l'hamiltonien reprbente un dkfi de
taille. Ds doivent 4valuer numkriquement cette quantite pour les diverses valeurs des
paramhtres variationnels u et P afin de determiner celles qui minimisent lW6nergie.
Ce processus de minimisation les conduit 6videmment i 17Cnergie de 1'6tat fonda-
ment aI de i'exciton E,,,. Pour identifier la contribution associ6e i lointeraction coulom-
bienne, ils introduisent la notion d'knergie de corrklation E,,,, = Eezc - E, - Eh. notion
que nous utilisons dans le chapitre suivant. Bs obtiennent aussi une Cvaluation approxi-
mative de la fonction d'onde de l'exciton, ce qui Ieur perrnet notamment d'6vduer la
distance moyenne entre 1761ectron et le trou, tant selon l'axe r que dans le plan xy.
Pour une illustration de l'application de ce traitement variationnel au cas d'un disque
quantique GaAslGal-,Al,As, nous r8f4rons le lecteur B l'article originaL3j
7.2 CaractQisation de 1'Qtat fondamental d'une particule
confinee par un disque quantique avec la methode de
I'indice effect if
L a fason d'obtenir une approximation des fonctions H une particule presentee dam la
section 7.1.2 ne donne de bons r6sultats que lorsque le disque quantique assure un trls
grand confinement radial des porteurs. Nous pmposons ici une approche alternative
pour leur Ovaluation. Cette mkthode d o ~ e de rneilleurs r6ultats pour les disques
quantiques assurant un confinement plus faible des porteurs, tout en demeurant limit&
aux cas oir ce confinement est important. Elle pourrait avantageusement remplacer la
mgthode pr6sentk H la section 7.1.2 dam le traitement variationnel de L e Goff et St&&,
lorsqu 'on applique celui-ci au cas d'un disque quantique.
7.2.1 Article 3: Ground-state of a quantum disk by the effective-index
method
Article publit5 dam Physical Review B, volume 51, p. 1950 (1995).
Ground-State of a Quantum Disk by the Effective Index
Method.
Guy Lamouche and Yves Lkpine
Dipartement de Physique et Groupe de Rechemhe en Physique et Technologic des
Couches Minces
Universite' de Montreal
C.P. 6128, Succursale Centre-ville, Montre'al, Quebec
Canada, HSC 3J7
A simple method for obtaining a good approximation of the ground
state of a quantum disk is presented in the case where the electron
radial confinement is substantial. Developed in the envelope function
formalism, the method is derived from the effective index technique
well known to dielectric waveguide theory. Its validity is discussed
by comparing its results with those obtained using a numerical re-
laxation technique.
I. INTRODUCTION
Disk-shaped quantum structures are suitable to model the quantum dots fabri-
cated by the patterning of quantum-wells [I]. They also represent an approximate
way of describing the dots obtained by the coherent islanding effect r2] and by the
epitaxial growth on a tilted substrate. [3] Theoretical study of Wannier excitons in
such structures has been performed by Kayanuma for infinite potential barriers.
[4] Le Goff and Stkbb6 looked at the same problem for cylindrical quantum dots
. . , J \ c \ L ~ ~ - . . ~ P Q " ~ - E\ apQ . . - 11,e
re\a~atlo I ' . \Ye n@'\ca\
are then , ,.,,,<lea\ resu'ts
dots. jhov
\, .pantum of the '?
1 < \ e s ~ r i ~ tion \ c s -
with finite potential barriers. [5] They relied on a variational approach, starting
with approximate eigenfunctions of the electron and hole confined by the quantum
disk. For the disk case, those approximate functions are only valid for quantum
dots with a high radial confinement.
In this paper, we present a technique leading to a better approximation of
the ground-state energy and wave function of an electron or a hole confined by a
quantum disk. Our approach is developed within the envelope-function formalism
and is derived from the effective index (EI) method well known to the dielectric
waveguide theory. [6] The precision of the method is evaluated by comparing its
results with those obtained by directly solving the SchrGdinger equation using a
numerical relaxation technique.
In Sec. 11, we present the EI approach applied to the quantum-disk structure.
In Sec. 111, we describe the numerical relaxation technique used for comparison.
Effective-Index and numerical results are then compared in Sec. W for I d s - I n P
and GaAs/Gal-,Al,As quantum dots, showing that our approximate method
indeed gives a very good description of the ground state.
11. APPROXIMATE GROUND STATE
We develop an approximate description of the ground state of a quantum
disk in the spirit of the EI method. [6] We consider a disk of radius a and of
thickness b. The inner potential is -V ( V > 0) and the outer potential is null. We
treat the problem in the one- band envelope function formalism (Ben Daniel-Ducke
model), imposing the function continuity and the current conservation at the disk
boundaries. [7] In the following, we use the term wave function in a loose sense
to refer to the envelope function. For simplicity, we assume isotropic effective
masses for the interior (my) and for the exterior (m;) regions. But the approach
could easily be generalized to anisotropic effective mass tensors. Our treatment
is performed in cylindrical coordinates (p , 4, r ) , the origin of the system lying a t
the center of the disk and the z-axis being chosen along the rotation axis. For the
ground state, the Schriidinger equation is independent of the # coordinate and
reduces to a two-dimensional form:
where E, is the ground-state energy of the system.
For such a finite well, the spatial dependence of the potential makes the pre-
ceding equation not separable. We nevertheless look for an approximate solution
of the form
by artificially decoupling the radial and z-dependent parts of Eq. ( 1 ) as follows.
For a quantum disk with a good radial confinement, the major part of the
wave function is found in the region p < a. The diameter being greater than the
thickness, we expect the variation of R(p) to be smaller than the variation of Z(=)
in that region. We can thus approximate Z(z) by neglecting the contribution
of R(p) to the kinetic energy term of Eq. (1). This leads to the problem of a
one-dimensional square well of inner potential -V. The well-known result is [TI
where A and B are related by
and the ground-state energy Ez of this quantum well is obtained by solving [7]
To d e h e an effective radial equation, we introduce Z ( z ) in Eq. (1) and we
neglect the kinetic energy contribution of this z-dependent part for p > a. We
obtain
with m,(z) = rn; for lzl < 612 and rni(z) = m; for 121 > b/2 . If the interior
and exterior effective masses are different, one cannot find an analytic function
R(p) which satisfies Eq. (6) for all values of z. We thus define an effective radial
Hamiltonian by replacing mi (2) by its average value f i r , given by
Our effective radial Hamiltonian corresponds to the problem of a circular well
of inner potential Ez and with interior and exterior effective masses given. respec-
tively, by r f r i and by mi. This Hamiltonian is solved to obtain t he function R(p)
and its ground-state energy E, is used as an approximation for the ground-state
energy of the quantum disk. We get
where J, and K, are, respectively, a Bessel function and a modified Bessel func-
tion. [8] The constants C and D are related by
and E, is solution of
With this approximate treatment, the ground-state energy of the quantum disk is
obtained by solving the two transcendental equations [Eqs. (5) and (lo)]. For the
calculations of Sec. N, this task is easily performed with the Maple Computer
Algebraic System. [9]
The envelope function [Eqs. (2), (3) and (S)] deserves some comments:
a The z-dependent part is evaluated only by considering the fraction of the
wave function contained within p < a. The precision of this approximation
will thus increase with the radial confinement of the wave function.
0 Z ( Z ) verifies the good boundary conditions across the disk limits for p < a. It
presents a spurious discontinuity in its derivative across the planes IzI = b / 2
for p > a.
R(p) does not verify the good current continuity condition at the disk boun-
dary. It also presents a spurious current discontinuity at p = a for 121 > b/2.
Our definition of ~3 is an attempt to minimize both misbehaviors and it
enforces the continuity of the total current crossing the surface defined by
p = a.
In Sec. N, we will nevertheless see that the EI wave function gives a good ap-
proximation to the true solution for a wide range of parameters.
111. NUMERICAL SOLUTION
To obtain a numerical solution for the ground-state of the quantum disk. we
rely on a relaxation approach. The time-independent Schriidinger equation [Eq.
(I)] can artificially be transformed in a time-dependent problem, [lo]
At time t=07 any function satisfying the good spatial boundary conditions can
be expressed as a linear combination of the eigenfunctions of the Harniltonian.
All the coefficients of this expansion evolve exponentially in time, according to
the negative of the energy corresponding to the related eigenfunction. Thus, the
time-evolution process favors the low energy components and after a sufficiently
long time, the ground-state component dominates. [I 01
Our trial wave function is the approximate wave function of the previous sec-
tion. The time evolution is performed with finite differences using an alternating-
direction implicit scheme. (111 The good boundary conditions at the disk limits
are forced. The wave function is normalized at each step and the energy is evalu-
ated using Eq. (I), so that the evolution to the true ground state can be followed.
Although the exact wave function should vanish only at infinity, we artificially
impose a null value at some finite distance of the disk, for numerical purpose.
This artificial boundary condition is applied far enough so that it does not signi-
ficantly affect the results. We estimate the precision of the numerical calculat,ions
presented in Sec. IV to be better than 1%.
IV. APPLICATION
In this section, we first apply our EI approach to disk structures of InAs em-
bedded in an InP matrix. We consider conduction electrons using the parameters
of Ref. [3] (rnk4, = 0.024, r n b = 0.079, band offset = 0.71 eV). Figure 1 presents
the ground-state energy of an electron confined by a disk of 1.76 nm thickness
as a function of the radius. The energies obtained by the numerical relaxation
approach are also shown for a few cases. The disks presented on this graph do
not present a high confinement along the z-axis since about half of the wave func-
tion can be found in the region lzl > b/2 . We find that the EI approach gives a
good approximation of the ground-st ate energy, the precision increasing with the
radius. This was expected since the radial confinement of the wave function in
the disk increases with the radius and so does the precision of the treatment of
Sec. 11. For example, in the wont case (2.93 nm radius), we make an error of 19
%. Note that this structure has the lowest radial confinement: only half of the
wave function can be found in the p < a region.
Figure 2 shows (a) the EI wave function and (b) the numerical solution for
the worst case considered above ( 1-76 nm thickness, 2.93 nm radius). W e see
that the EI wave function gives a pretty good approximation to the true solution
in the interior of the disk. As for all the calculations we have performed, the EI
approach mainly overestimates the wave function for p > a and underestimates
it for lzl > b / 2 . Note also the spurious discontinuities in the gradient of the EI
wave function outside the disk, as discussed above.
In Fig. 3, we compare ground-state energies given by the EI met hod with those
obtained by the approximate technique used by Le Goff and Steb6 (denoted by the
LG approximation in the following). [5] We consider GaAs/ GaAlods quan-
tum disks of 2.98 nm thickness using the parameters of Ref. L5] (same effective
mass in both media m*=0.0665, conduction band offset = 0.104 eV). In the LC
approximation, given a disk of inner potential -V, one evaluates the ground-state
wave function by multiplying the solution of a z-dependent one-dimensional well
with that of a circular well in the x-y plane, both wells having an inner potential
-V. For the ground-state energy calculation, a correction to the corresponding
effective potential is then introduced using a first order perturbation theory [see
Eq. (40) of Ref. [5]]. For the disk structures considered in Ref. [j]. the radial
confinement is high enough so the LG approximation gives results which are al-
most identical to those obtained with the EI approximation and the numerical
relaxation technique. The structures of Fig. 3 are thinner, the confinement is thus
much smaller. Comparison of both approximate results with those given by the
numerical relaxation technique shows that the EI method gives values which are
more precise than those obtained with the LG method. It is important to note
that the EI method involves less calculations. In Fig. 4, we compare normalized
wave functions for a disk of 11.9 nm radius and of 2.98 nm thickness. This com-
parison is performed along the z axis and along a radius in the x-y plane. We see
that the EI approach gives results much closer to the numerical results.
V. CONCLUSION
In this work, we have applied the effective index method well known to the
guided wave theory to the calculation of the ground state of a quantum disk
structure. By comparing its results with those obtained by a numerical relaxation
approach, we have seen that it leads to a good approximation of the ground-state
energy and wave function as long as the radial confinement is large. We estimate
that this approximation will remain good for structures for which half of the wave
function is radially confined within the radius of the disk. The generalization of
this approach to a cylindrical structure with a thickness greater than the diameter
is straightforward since one only has to inverse the procedure.
This method can be used to obtain a simple evaluation of the confinement
energy of excitons in disk shaped quantum dots. A more complete treatment
should include the coulombic interaction as it is done by Le Goff and StkbP. [5j
The EI method could then be used to extend the treatment of Ref. [5] to less
confining quantum disks. For such structures, we have seen that the EI approach
gives a better evaluation of confinement energies and wave functions than the
approximation used in Ref. [5].
The EI approach can also be used to approximate excited states. Because of
the symmetry of the problem, three types of excited are possible: excited state
solutions for R(p) or for Z(z) and excited states for the angdax part of the wave
function. However the quality of these solutions is expected to be lower than
that found for the ground state because of the smaller confinement associated
with excited states. We have Limited our study to the ground state here since
the numerical relaxation technique used for reference is not well suited for the
characterization of excited states. A detailed study of the validity of the EI
approximation for the excited states could only be performed by comparing its
results with a more powerful numerical technique like the finite element method.
Finally, we note that a similar decoupling approach has been used to approxi-
mate the ground-state energy of an electron in a quantum wire. [12] Because of its
symmetry, our problem reduces to two dimensions and can be treated using the
same decoupling technique. To zeroth order, this approximation leads to equa-
tions similar to the present EI approach with the exception of a nonzero external
potential for the radial equation. Consequently, this decoupling approximation
should Lead to an overestimation of the radial confinement while our EI approach
leads to an underestimation of this confinement. It should also give an under-
estimation of the binding energy while the present EI approach overestimates it.
Combining EI results with those obtained from this decoupling method should
help putting upper and lower limits for the characterization of the ground-state
energy.
REFERENCES
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and S. Charbonneau, Phys. Rev. B 48, 11135 (1993).
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(121 G. Bastard, J. A. Brum and R. Ferreira, in Solid State Physics ed. by H.
Ehrenreich and D. Turnbull, Vol. 44. p.229 (Academic Press, 1991).
- Effective Index I Numerical Relaxation
\
2 3 4 5 6 7 8 9 10
radius (nm)
Figure 1: Ground-state energy of an electron confined by an InAs/InP quantum
disk of 1.76 nm thickness as a function of the radius.
Figure 2: Ground-state wave Eunction of an electron confined by an InAs/InP
quantum disk of 1.76 nm thickness and 2.93 nm radius evaluated by (a) the EI
approach and (b) the numerical relaxation technique.
Effective Index
I Relaxation
8 10 12 14 16 18 20 22 24
radius (nm)
Figure 3: Ground-state energy of an electron confined by an GaAs/GaAlo.s5Aso.ls
quantum disk of 2.98 nm thickness as a function of the radius.
-----.----- Effective Index -\ ', \ Numerical Relaxation
Figure 4: Ground-state wave function of an electron confined by an
GaAs/GaAlo.85Aso.15 quantum disk of 2.98 nm thickness and 11.9 nm radius. The
evaluation is done along the z-axis and along a radius in the x-y plane.
Chapitre 8
Super-rgseau de points
quantlques o btenu par croissance
sur un substrat presentant des
t errasses
La dbpdt d'une fraction de monocouche sur un substrat pr6sentant des terrasses peut
conduire B un rCseau bidimensionnel de points quantiques. On a tent6 de fabriquer de
telles structures avec les combinaisons de rnatdriam suivantes: InAs/GaAs et InAs/InP.
Nous dCbutons ce chapitre en prCsentant, dam la section 8.1, les rCsultats de la caracteri-
sation exptimentale des 6chantiIlons ktudi6s. Ces r6sdtats montrent que seul le r6seau
de points quantiques InAs/InP semble se comporter comme un super-reseau. Xous con-
centrons donc nos efforts sur ce dernier systiime. Nous poursuivons a La section 8.2 en
proposant, 2 17aide de notre quatrikme article, un rnodkle qui permet de caracteriser
l'6t at fondamental de 17exciton dans un tel super-rCseau.
8.1 RBseaux de points quantiques
La croissance d'un semiconducteur de type zincblende sur une surface [OOI] inclinee
quelque peu vers [loo] donne naissance b des t e r r a ~ s e s . " ~ ~ ~ Le d&p& d'une fraction de
monocouche d'un second rnat4riau sur un tel substrat conduit id6alernent B une distri-
Tableau 8.1: Paamhtres des 6chantillons 6tudi6s par Brandt et C O U . ~ ~
Num6ro
dY4chantillon
bution p6riodique de boites quantiques de section carrde dans un plan perpendicdaire
k l'axe de croissance et d'une hauteur d'une monocouche selon 1k.e de c r o i s ~ a n c e . ~ ~ * ~ ~
La figure 1 de la section 8.2 illustre la structure rCsultante. En compl6tant la croissance
du materiau qui compose le substrat, on obtient un reseau bidimensionnel de points
quantiques contenus i l'inthrieur d'une matrice. On a tent4 de fabriquer de tels reseaux
pour les combinaisons de matCriaux suivmtes: I n ~ s / G a A s ~ ~ et ~ A s / I ~ P ~ ~ . L a carac-
t6risation optique des structures obtenues dans ces deux cas conduit A des resultats tr&s
diff6rents.
Angle de
croissance
1 Facteurde
recouvrement
nomind
0.8
0.8
0.8
8.1.1 RBseaux de points quantiques InAs/GaAs
Brandt et coll. rendent cornpte de la fabrication de rCseaux de points quantiques d'InAs
sur un substrat de GaAs pax epitaxie B jets mol6culaires (Molecular Beam Epitaxy)
dans la rtifhrence 38. Nous prdsentons ici un bref rCsum4 de leurs observations.
Leur 6tude porte sur trois khantillons. Dam chacun des cas, ils ont utilisti des
paramhes de croissance qui conduisent B. une monocouche composCe i 80% d'ZnAs,
dans le cas oh la croissance se fait sur une surface [001] de GaAs non-inclinee. Chaque
cichantillon est donc caract6ris4 pas un facteur de recouvrement "nominal" de 0.8.
L'CchantiUon #1 sert de r6f6rence puisqu'il a 6th fabriquk avec une inclinaison de la
surface [001] presque nulle. Pour les Cchantillons #2 et #3, on a utilis6 des inclinaisons
de la surface [001] vers [100] respectivement de 3.2" et de 6.4'. Ces parametres sont
r6sum6s dans le tableau 8.1.
Facteurde
recouvrement
mesur6
0.8
0.3
0.3
Largeurdes
terrasses
70A
35a
Brandt et coU. Ctudient la composition de la fraction de monochouche dGpos& B
h i d e de la difiaction de rayons X. Ih interpr6tent le spectre obtenu pour lldchantiUon
#I c o m e Ctant bien associC b un factem de recouvrement de 0.8. Par contre, pour
Ies ichantilIons #2 et #3, leur analyse ies conduit plutbt B un facteur de recouvrement
de 0.3. Ces rkultats sont aussi rapport& dam le tableau 8.1. Puisque les memes
param6tres de croissance ont C t C ntilisb pour tous les Qchantillons, ils en concluent que
le processus de croissance sur une surface inclin6e est diff6rent du processus de croissance
sur une surface non-inclink.
Ils obtiennent une image des points quantiques de l'4chantillon #3 H ['aide de la
microscopic dectronique par transmission. Ceci leur permet, entre autres, de determiner
la Iargeur L des terrasses. Un calcul simple permet de refier la largeur des terrasses
i, leur hauteur h, connaissant L'angle d'inclinaison #. Cette relation est donnee par
L = h/[&tan(9)]. Les valeurs de L qu'ils observent leur indiquent une hauteur de
terrasse de deux monocouches. On retrouve les valeurs de L correspondant aux divers
angles d'inclinaison dans le tableau 8.1.
Les rdsultats de la caract4risation optique de leurs Pchmtillons sont reproduits dans
les figures 8-1 et 8-2. Les principaux pics observb B b a s e Gnergie en photoluminescence
(PL), en photoluminescence exci tb (PLE) et en absorption sont attribues H des tran-
sitions irnpliquknt des excitons confines par le puits dYInAs (&chantillon #I) et par les
points dYlnAs (ichantillons #2 et #3). Dans tous les cas, leurs mesures indiquent claire-
ment que les pies demeurent pr&s d'une Bnergie qui correspond B lYnergie de transition
associ6e B un exciton confine par un puits InAs/GaAs d'une Qpkisseur d'une monocouche
(~51.47eV).~O n y a cependant de lGg&res variations qui sont longuement analysees dans
leur article.
Pour expliquer cet C t range comportement op tique, Brandt et coll. sup posent que
l'inclusion d71nAs conduit B la localisation du centre de masse de l'exciton. mais non &
celle de son rnouvement relatif. Dans le cas de I94chantillon #1, la localisation se limite
B la direction perpendiculaire au puits. Pour Ies echantillons #2 et #3, la dimension
finie des points dam Ie plan du r6seau conduit aussi 2 une localisation laterale. Selon
Brandt et coll. , ce mod& expliquerait le fait que ly4nergie de l'btat fondamental de
l'exciton ne varie pas avec la dimension des points. Notons que diverses autres mesures
(intensit6 de la PL et de la PLE, temps de montke et de descente de la PL, polarisation
ENERGY (eV)
Figure 8-1: Spectres de photoluminescence mesures 2 6*K pour les Bchkntillons #1
(Ligne pointill&), #2 et #3 (lignes continues) CtudiCs par Brandt et C O U . ~ ~ Les spectres
sont multipli6s par les facteun indiques. La transition & basse Qnergie est attribuke i~ la
recombinaison radiative des excitons li& au plan d'InAs (ligne pointillee) et aux points
d'InAs (lignes pleines). Les bandes B haute Cnergie identifiees par (X) et (e,CO) sont
associkes B la recombinaison radiative des excitons libres et H une transition impliquant
le carbone dans Ia matrice de GaAs. Extrait de la rCfCrence 38.
1.47 1.49 1-51
ENERGY (eV)
Figure 8-2: Spectres de photoluminescence (PL), de photoluminescence excitCe (PLE)
et de transmission (T) mesur6s & B°K pour les echantillons #1 (lignes pointillkes) et
#3 (lignes continues) CtudiCs par Brandt et colL3' Les spectres sont multiplib par les
facteurs indiqu6s. Extrait de la rkfkrence 38.
de La PL) supportent l'hypothiise d'un certain confinement lat6ra.I de l'exciton dam le
plan dn r6seau pour les 6chantiUons #2 et #3.
8.1.2 Rhseaux de points quantiques InAs/InP
Dans la reference 39, Tran et coll. rendent comp te de la fabrication de r6seaux de points
quantiques XnAs/InP par kpitaxie en phase vapeur i base pression de composds rndtdo-
organiques (low-pressure metdorganicd-vapor-phase epitaxy) . De telles structures ont
ensuite 6tk caract6ris6es de fqon d6taillk par Leonelli et coU. dam la rGf6rence 41.
Nous r6sumons bri6vement les r6sultats de cette caract6risation.
Les divers Cchantillons (S5 B S8) de r iseaw de points quantiques d'InAs ont 6t6
obtenus par croissance sur une surface [001] d'InP inclinbe de 2" vers [100]. Les valeurs
nominales du facteur de recouvrement pour chaque Cchantillon sont donn6es dans le
tableau 8.2. On pale de valeurs nominales puisque ces facteurs de recouvrement sont
d6terminGs & partir des t a u de croissance mesur6s pour une surface non-inclin6e. Bien
qu'on n'en dome aucune dvidence exptkimentale d a m la r6f6rence 39 ou dans la r6fGrence
41, on suppose que la hauteur des terrasses est d'une monocouche. Par cons6quent, la
largeur des terrasses L est donnb par L = a/(2fi tan(P)) , 06 a est le pas du r6seau.
Ces valeurs de L sont aussi pr4sentCes dans le tableau 8.2. On compare les mesures
effectu6es sur les khantillons S5 B S8 avec celles faites sur 1'CchantilIon S3 qui contient
une monocouche d'InAs diposde sur un substrat d'InP non-inclind.
Les spectres de PL et de PLE associtis aux diverses structures sont reproduits dans
la figure 8-3. Les principaux pics observk B base Cnergie sont ici aussi attribuis B la
recombinkison radiative d'excitons confin& par les structures quantiques. On y voit que
le pic de PL se ddplace vers les plus hautes energies (deplacement vers le bleu) H mesure
que le facteur de recouvrement diminue. Ce dCp1acement du pic de PI, est attribu6 L
la variation de l'dnergie de M a t fondamental de l'exciton en fonction de la quantit6
d'InAs que l'on retrouve dam la monocouche. On pourrait interpr6ter ce deplacement
en supposant que l'exciton interagit avec une monocouche d'alliage InAs,P1-,. Par
excrnple, cet alliage pourrait rdsulter de la diffusion de 1'InAs au cours de La croissance.
Ou encore, on pourrait avancer que, pour un exciton suffisamment dPlocalisk, ce dernier
n'est pas sensible a u fluctuations de potentiel B 196chelle des terrasses. Par consGquent,
Tableau 8.2: Parametres des 6chantillons GtndiCs par Leone& et COU.~'
pour un r6seau de points quantiques, l'exciton ne serait affect6 que par un potentiel
moyen, ce qui conduit B des rkultats similaires B ceux d'une monocouche d'alliage
InAs,P1-,. Mais pour les dchantillons S6 H S8, Leonelli et coll. elaborent plusieurs
arguments qui supportent l'hypothkse d'un rCseau de points quantiques assurant un
certain confinement lateral de l'exciton.
PremiGrement, ils caractCrisent leurs (chantillons avec la diffraction des rayons X.
ns affirment que les spectres de diffraction obtenus sont fort diffiirents de ceux associBs
B une monocouche d'alliage InAs,P1-, . Par consCquent, les sites d'lnAs sernblent bien
regroup& pour former des points quantiques.
Deuxigmement, ils notent que le pic de PL de 176chantillon S5 est tr6s large. Cet
CchantilIon correspond B une monocouche d71nAs obtenue par croissance sur un sub-
strat d71nP incline. Ils attribuent la largeur du pic & des fluctuations dUpaisseur de la
monocouche a m bords des terrasses. IIs en ddduisent que I'exciton est affect6 par des
variations de composition B l'khelle des terrasses. Paz constiquent, l'exciton devrait
Otre sensible au potentiel introduit par les points quantiques puisque ce potentiel varie
sur une mOme 6chelle.
Troisiemement, le spectre de PLE pr6sente une queue de bande pour les structures
de points quantiques (S6 L S8), alors que cette queue est absente pour les Bchantillons
contenant une monocouche d'InAs (54 et S5). Dans l'hypothkse oh on aurait affaire i
Echantillon
S4
S5
S6
S7
Angle de
croissance
2"
2 O
2 O
Facteur de
recouvrement
nominal
1
1
0.8
0.3
Largeur des
terrasses
a60a
~608L
=60A
1.25 1.30 1.35 1.40 1.45
PHOTON ENERGY (eV)
Figure 8-3: Spectres de photoluminescence (PL) et de photoluminescence exci tke (P LE)
mesur6s i i ° K pour les Cchantillons CtudiCs par Leonelli et coll.'" Extrait de la rkfkrence
41.
UII a h g e I ~ A S , P ~ - ~ pour les khantillons S6 ii S8, Leonelli et coll. sugghent que la
queue de bande devrait Stre absente c o m e pour les 6chantillons S4 et S5, ce qui n'est
pas le cas.
Quatrihement, le temps de mont6e de la PL est plus grand dans le cas des structures
de points quantiques que dans le cas du puits monocouche S4. Ce comportement est
caract6ristique d'excitons sujets B un certain confinement latgral.
Findement, dans l'hypothgse oh les points quantiques assurent un confinement
l a t h 1 des excitons dans Ie plan du rbeau, on peut se demander si la fonction d'onde de
l'exciton se limite H une terrasse oh si elle s'6tend sur plusieurs tenasses. Ceci peut &re
dCtermin6 en gtudiant le temps de vie associ6 au processus d7emission en fonction de la
tempCrature. Cette Ctude rCv&le clairernent que la fonction d'onde de l'exciton demeure
cohkrente sur plusieurs points, ce qui sugggre que l'on a bien affaire H un super-rbseau
de points quantiques.
8.1.3 Cornparaison des rQeaux InAs/GaAs et InAs/InP
Les rCsultats obtenus par Brandt et coll. pour les rkeaux de points quantiques
InAslGaAs sont tris 6tonnants. On s'attendrait i ce que la position des pics de PL,
de PLE et d'absorption se dCplacent vers les plus hautes knergies pour les rCseaux de
points quantiques, ce qui n'est pas observe. Pour expliquer cet &range comportement,
ils posent l'hypothkse que seul le centre de masse de l'exciton est locaiisC par leurs
points quantiques, sa fonction d'onde demeurant somme toute sphPrique. Ceci revient
B supposer que la fonction d'onde de l'exciton conserve une itendue correspondant au
rayon de Bohr d'un exciton dans 1'AsGa (z IOOA).~~ Cette p r h i s s e sect de base 5
une discussion assez etoffk, oii on ne considkre toutefois aucune autre alternative. Or,
cette hypothhse de dhpart est en elle-meme tr6s discutable. Tout d'abord, puisque leurs
points quantiques ne sont espaces que de 35A et 70A, on doit en conclure qu'il y a
interaction entre les points pour un exciton ayant une fonction d'onde qui s'6tend sur
une distance de 100A. ll est difficile d'accepter que 176nergie de l'etat fondarnental de
l'exciton soit alors ind6pendante des paramitres du r6seau si une telle interaction existe.
De plus, pour les puits quantiques dtroits d'InAs/GaAs, il est bien connu que l'hergie
de M a t fondamentd de l'exciton varie grandement avec le nombre de sites d81nAs que
l'on retrouve selon l'axe de croissance, c'est-%-dire avec le nombre de couches d ! ~ n A s . ~ ~
Pour des terrasses de 35A de latgeur et un recouvrernent de 0.3, les points quantiques
sont compos6s d'nn can4 d'environ 5 x 5 sites dlnAs. Il est difficile d'accepter l'idk
qne l'energie de M a t fondamental de l'exciton soit independante du nombre de sites
dans le plan du rkeau pour de si petits points quantiques.
L'image de 1'6chantillon #3 obtenue par microscopic dectronique indique ciaire-
ment l'existence de points quantiques. Ces derniers pr6sentent cependant une assez
grade inhomog6n&t6 de gosseur. Cette inhomog6n&t6 peut etre due aux valeurs as-
sez grandes d'angle utilise lors de la croissance (3.2O et 6A0) . Cette grande inclinaison
semble conduire, entre autres, B une hauteur de terrasse du double de celle associie
B la croissance de points et de fils quantiques obtenus avec d'autres combinaisons de
matMaux et avec une plus petite inclinaison de la surface [001] (de l'ordre de 2°).39J3**1
Nous sommes d'avis que les propriktks op tiques de leur systl?me pourraient probable-
ment &re expliquks en supposant l'existence, dans les Cchantillons #2 et #3, de r@@ons
inhomoggnes suffsamment grandes pour donner une Cnergie de M a t fondamental de
l'exciton proche de ceUe d'une monocouche, les modulations de potentiel dans le plan
du rkseau assurant nCanmoins une dynamique de recornbinaison typique des syst&mes
assurant un certain confinement lat6ral. Une telle analyse depasse toutefois largement
le cadre de cette thiise. De plus, puisque peu d'echantillons ont 4tB &udi& et puisque
ces observations exp6rimentales n'ont pas 4t6 confirmkes 2 notre connaissance, une telle
analyse serait purement sp6culative $ ce stade-ci.
Les r6sultats obtenus par Leonelli et COIL pour les reseau de points quantiques
InAs/InP fabriqu6s par Tran et coll. montrent le comportement attendu. L'angle
utilis6 au cours de la croissance est plus petit que ceux utilises par Brandt et coll., ce
qui conduit probablement B des structures mieux dCfinies. De plus, comme le notent
Leonelli e t coll. le systi?me InAs/InP devrait Btre plus facile a fabriquer que le systbme
InAs/GaAs puisque la diff6rence de pas de reseau entre les materiaux irnpliqu6s est plus
petite dam le premier cas que d a m le second.
Quoiqu'il n'y ait pas de preuve indiscutable que Yon ait bien affaire & des super-
rkeaux de points quantiques InAs/InP. Leone& et coll. apportent de bons arguments
en faveur de cette interprhtation. Nous adoptons donc ce point de vue et nous proposons
dans la section suivante un modele qui pennet de taract4riser M a t fondamental d'un
exciton dam une telle structure.
8.2 Article 4: Ground-state of an exciton in quantum-
dot superlattice grown on a terraced substrate
Article publi6 dans Physical Review B, volume 54, page 4811 (1996).
NOTE 1: La version qui suit m e r e quelque pen de la version qui a bt6 accept&
pour publication. Suite i une erreur de manipulation des fichiers contenant les diverses
versions de l'article, une version prPliminaire a 6tB envoyge k Physical Review B lors
du processus de resoumission de l'artide. Cette version pr6liminaire ayant kt6 accept&,
nous n'avons pas CN necessaire de resoumettre ce qui aurait dfi Gtre la version finale.
Dans cette section, nous presentons n6anmoins cette version finale de l'article. Elle ne
differe de la version qni sera publike que dam la formulation de quelques paragraphes
dam les pages 130, 133 et 141.
NOTE 2: Dans la section V de l'article, le lecteur notera que le tenne "binding
energy" est utilise dans un sens qui differe de l'usage habituel. On rkserve g&u5ralement
ce terme pour ce qui est appelC "correlation energy" dans l'article. L'utilisation du terme
"binding energyn est prCcis4e au dCbut de la section V: il identifie Ia vaieur absolue de
lUnergie de M a t fondmental de l'exdton, cette dernikre Btant mesurge par rapport aax
bandes de valence et de conduction du mat6riau h6te. On retrouve une telle utilisation
du terme "binding energy" dam la rCf6rence 40.
Ground-State Energy of an Exciton in a Quantum-Dot
Superlattice Grown on a Terraced Substrate.
Guy Lamouche and Yves Lkpine
Dipartement de Physique et Gmupe de Recherche en Physique et Technologic des
Couches Minces
Uniuersite' de Montre'al
C. P. 61 68, Succursole Centre-ville, MontrPaI, Que'bec
Canada, H3C 3J7
Abstract
For adequate material combinations, the growth of a fractional
monolayer on a terraced substrate is expected to form a two-
dimensional superlat tice of flat square quantum boxes. We present
a variational calculation of the ground-state energy of an exciton in
such a structure. The treatment is performed within a two-band ei-
fective mass approximation. Numerical results are presented for the
heavy-hole exciton in an InAs/InP quantum-dot superlattice, giving
the exciton ground-state energy, the contribution of the electron-hole
interaction to this energy, and the extension of the exciton wave func-
tion in the superlattice plane. These calculations indicate that the
exciton ground-state energy varies considerably with the quantum-
dot superlattice parameters. A fair agreement is found with the few
available experimental results.
Typeset using R E V W
I. INTRODUCTION
Due to the growing interest in the quantum-dot (QD) structures, many tech-
niques have been proposed for their fabrication. One of them is the growth of a
fractional monolayer on a terraced substrate. [I] In this technique, the substrate
is slightly inclined during the growth, thus presenting terraces on its surface.
The QD material is gown from the step edges of the surface. With the depo-
sition of less than a monolayer of the QD material, one expects the formation
a two-dimensional (2D) superlattice of one monolayer thick nanoclusters. Such
superlattices have been fabricated with hAs/GaAs [I] and h A s / InP [2] systems.
For an InAs/GaAs QD superlattice, the optical characterization performed by
Brandt et al. indicates that the limited lateral extension of the quantum dots does
modify the recombination dynamics but does not affect much the exci ton ground-
state energy. [I] This behavior of the ground-state energy is quite different from
the results obtained by Leonelli et al. for an lnAs/InP QD superlattice. (31 For
this system, the optical characterization clearly shows that for a given superlattice
period the exciton ground-s tate energy varies when the lateral dimension of the
quantum dots decreases.
In this paper, we present a simple variational treatment for the calculation of
the ground-state energy of an exciton in a QD superlattice grown on a terraced
substrate. This ground-state energy is the quantity measured by photolumines-
cence. Our model is an attempt to describe the experimental behavior observed
in the InAs/InP system. We thus study the variation of the exciton ground-state
energy with the parameters of the superlattice. Our treatment provides an es-
timate of the lateral extension of the exciton wave function. This is useful for
discussing recombination dynamics. Finally, we also analyze the contribution of
the electron-hole interaction to the exciton ground-state energy.
In Sec. 11, we present the variational formalism used to describe the excitoa.
The exciton wave function is written in terms of the one-particle electron and hole
ground-states of the QD superlattice. Those ground-states are characterized in
Sec. 111. The variational expression for the expectation value of the exciton energy
is derived in Sec. IV in a form which can be easily handed numerically. Numerical
results are presented in Sec. V for the heavy-hole exciton in an InAs/InP QD
superlattice and a conclusion follows in Sec. VI. Some details of the calculations
of Sec. N are provided in an Appendix.
11. FORMALISM
The ideal 2D-QD superlattice obtained by the growth of a fractional monolayer
film on a terraced substrate is depicted in Fig. 1. As a first approximation, we
neglect the vertical misalignment of the quantum dots and we consider a periodic
distribution of Bat square boxes in a plane (the x-y plane) perpendicular to the
growth axis ( z axis). The period of the superlattice (L) is determined by the
orientation of the [001] surface of the substrate which fixes the area of the terraces.
The lateral dimension of the boxes (L,) is determined by the coverage factor which
is the fraction of the monolayer that is covered with the QD material. The boxes
are one monolayer thick. After the creation of the quantum dots, the substrate
material is overgrown. The superlattice is thus embedded in a matrix. We assume
that both the substrate and QD material are of zincblende structure.
To study the exciton, we rely on a two-band effective-mass approximation.
Simple two-band models have been applied to InAs/GaAs [4] and InAs/InP [3,5,6]
thin quantum wells, giving good agreement with experiment a1 optical measure-
ments. We assume that the two bands are isotropic, parabolic and noodegenerate,
the substrate electron and hole effective masses being denoted by rn; and mi, res-
pectively. In all the equations, the lengths are given in units of a, the substrate
lattice constant. The energies are written in units of O = ti2/(2n;,,a2), where
m L is the substrate exciton effective mass [m;, = l/(l/m; + llm;)].
With the origin of the coordinate system at the center of a quantum box, we
write the effective Hamiltonian for the exciton as
where ci = rnf lrn:,, (i = e, h). The last term of Eq. (1) represents the Coulomb
interaction with U = e2 / ( ra0 ) , E being the static dielectric constant of the sub-
strate. The functions x(<) and Vh(Fh) denote the electron and hole confining
potentials introduced by the QD superlattice. We model both potentials with
(i = e, h )
where ULP(xi, y i ) is a periodic function which has a value of unity within the
quantum dots and is null elsewhere. Assuming that the exciton wave function
is distributed over several lattice sites along the growth direction, it is a good
approximation to introduce a delta potential in the z direction since the Q D
potential is one monolayer thick. For each band, we estimate the amplitude of the
potential (VJ by multipliying the band offset with the thickness of a monolayer.
Our variational excitonic wave function is
where C is a normalization constant and
where a, is a variational parameter. The functions @,(re) and ~ h ( F h ) are the
electron and hole one-particle ground-state wave functions of the superlattice po-
tential. They thus correspond to the Bloch states associated with the extrema of
the superlattice electron and hole minibands. They are both obtained from an
equation of the form:
In the following,
fmement energy.
with respect to a,,
we refer to the absolute value of Ei as the electron or hole con-
Findy, by minimizing the expect ation value of the Hamiltonian
we determine the ground-state energy Eezc of the exciton
wave function.
( 6 )
and its approximate
Since we have chosen F(F', r fh ) to be independent of z, and zh, we assume that
the confinement along the growth direction (z axis) is strong enough to neglect the
Coulomb correlation induced along that direction. Our variational wave function
is based on the one-particle Bloch states corresponding to the extrema of the elec-
tron and hole superlattice minibands. For a superlattice period L smaller than the
Coulomb correlation length l/a,, this wavefunct ion is similar to that resulting
from the application of an effective mass approximation to the superlattice struc-
ture. Our formalism is then suitable if two conditions are met. First, the periodic
parts of the electron and hole one-particle Bloch states should not vary much over
the needed portion of the Brillouin zone. Second, since the expectation value of
the Hamiltonian is evaluated with the effective masses of the substrate, the su-
perlattice effective mass of the exciton should be close to that of the substrate.
Those conditions are met for a superlattice potential that weakly modulates the
one-particle wave functions. On the other hand, for L larger than lfa,,, our
formalism should also be suitable, but for a strongly confining potential. That
limit corresponds to a quantum-dot array and our variational wave function is
then similar to that used for isolated quantum dots. [7,9] Before proceeding to the
transformation of Eq. (6) into a form more convenient for numerical evaluation,
we characterize the one-particle ground states of the superlattice.
111. THE ONE-PARTICLE GROUND STATES
In this section, we evaluate the electron and hole one-particle ground-state
wave functions and the corresponding confinement energies. We solve Eq. (5) in
detail for the electron case, the treatment being similar for the hole. Note that,
in the following, the terns "wave number" and "unit cell" apply to the 2D QD
superlattice.
The electronic ground-state lies at the bottom of the lowest superlattice mini-
band. It is thus characterized by a null wave number in the x-y plane. Due to the
symmetry of the potential, the wave function must belong to the representation
Al of the group D4h. We thus express &(<) with the following expansion:
where nl and na are zero or positive integers. The basis functions XYn, ,,,, (re: ye)
are chosen orthonormal over a unit cell and are given by
with q = 2rlL. The normalization constant is
where t i i j is the Kronecker delta. In Sec. V, we use a limited expansion for Eq. (7).
For this purpose, the basis functions will be ordered in ascending order according
to the value of n: + ni. To obtain the expansion cofficients Ce,nl,n2 and the z-dependent func-
tions Ze,n,,n,(re), we substitute &(<) into Eq. ( 5 ) , multiply both sides by
XY,,,, (re, ye) and integrate over a unit cell in the x-y plane. This leads to
the following system of equations:
where
with
For the ground state, Eq. (10) can only be solved if the functions Z,,,, ,,, ( z , )
do not vanish at the origin. Enforcing that these functions take a value of unity
for z, = 0, the solutions of Eq. (10) take the form
where
if the following system of equations is verified:
To obtain the electron couhement energy I Ee I and the expansion coefficients
C.,,, ,, , we find numerically the lowest value of Ee for which the above system
has a nontrivial solution. This also defines the functions Z e , n l , w ( ~ e ) If a similar
development is made for the hole, this completes the characterization of the one-
particle ground states.
IV. EXCITON GROUND-STATE ENERGY
We now transform the expression for the expectation value of the exciton
energy [Eq. (6)] in a form which is suitable for numerical calculations. Using the
fact that de(Fe) and $h(Fh) are solutions of Eq. (5) with the fact that F(F& Fh)
only depends on the relative coordinates of the electron and the hole in the x-y
plane, one can find, after simple manipulations including an integration by part,
where V is the volume of the sample. All the integrals in the x-y plane diverge
for a sample that is infinite in this plane. The integrals are thus evaluated on a
macroscopic area A that ensures finiteness. The ground-state energy implies the
ratio of the integrals and is thus independent of this parameter.
Both six-dimensional integrals can be reduced to lower dimensional forms. The
details of the derivation are sketched in the Appendix and we only give the results
here. Our derivation is performed using Fourier expansions and the results are
given as summations over the reciprocal lattice vectors of the 2D superlattice. For
computational purposes, it is better to use expressions where the contributions
from the reciprocal lattice vectors with the same norm I(, are combined. CVe
obtain
and
where Jo(K,p) is t he zeroth order Bessel function [8] and the functions MI (K,)
and M2(K,, w ) are defined in the Appendix.
Although odd-looking, the resulting expressions constitute a good starting
point for the elaboration of a numerical algorithm. Equation (17) can be quickly
evaluated for the various values of a-. The definition of Mz(l(,,, w ) indicates
that Eq. (18) involves a summation of two-dimensional integrais. With a good
algorithm, one can detect the many terms that are equivalent and thus reduce the
number of integrals t o perform. The number of terms to include in the summa-
tions of Eqs. (17) and (18) is determined by the number of functions used in the
expansion of the one-particle wave functions [Eq. (7)]. In practice, as discussed in
the following section, one can restrict the summations to the lowest values of li,,
and still obtain a very good precision.
V. INAS/INP QUANTUM-DOT SUPERLATTICES
To illustrate the above formalism, we study the heavy-hole exciton in a n
InAs/InP QD superlattice. Such superlattices have been grown by Tran et al.
[2] and optically characterized by Leonelli et al. [3]. In this section, we first pro-
vide details on the numerical treatment and we determine the various parameters
needed for the calculations. We then proceed to evaluate the exciton ground-state
energy for structures of the dimensions reported in Ref. [3]. We finally consider
QD superlattices of various QD dimensions and periods to get a better picture
of the ground-state energy dependence. Note that, in the following, we use the
term "binding energyn for the magnitude of the ground-state energy of the exciton
I Ecn 1. To discuss the influence of the Coulomb interaction, we also introduce the
correlation energy E,, = E,, -- Ee - Eh. [9]
All the numerical calculations presented in this section are performed using
32 basis functions in the expansion of the one-particle wave functions [Eq. (?)I. This choice corresponds to basis functions presenting at most eight oscillations
along the x or y direction within a superlattice unit cell. The electron and hole
confinement energies are evaluated by finding the lowest value Ei for which the
determinant of Eq. (15) vanishes. The coefficients Ci,n,,n2 are then obtained from
the nullspace of the appropriate matrix. In the worst cases, we estimate the
numerical precision of the confinement energies to be better than one percent. For
all the cases considered, we have verified that the confinement along the growth
direction is strong enough to neglect the correlation introduced by the Coulomb
interaction along that direction. The use of 32 basis functions implies that 121
values of K, should be considered in the summations of Eqs. (17) and (18). We
have found that restricting the summations to the 5 lowest values of I& provides
a good precision for the correlation energy for all the superlattices studied here,
thus reducing considerably the computing time. In all the figures, the symbols
represent the calculated values, while the lines have been added as a guide.
For the materials involved, we use the same parameters as in Ref. [3] and
reprinted in Table I. With a static dielectric constant of 12.29 for the hP sub-
strate, [lo] the dimensionless parameter U = 0.127. To estimate V , and Vh, we
use the lattice constant of InP and the band offsets obtained from fitting a simple
envelope-function model [11] to the average of experimentally measured exci ton
binding energies in thin quantum wells. Photoluminescence ( PL ) measurements
performed on thin inAs/InP quantum wells by Schneider and CVessels, 151 by
Kobayashi and Kobayashi, [6] and by Leonelli et al. [3] are used to obtain the
offsets. We take into account the fact that the measurements of Ref. (61 have been
made at 77OK by using a smaller XriP band gap to extract the binding energies
from the reported values. Before fitting the two-band envelope function model
[Ill to the data, we substract from all the measurements a correlation energy
estimated to be around -16 meV from a simple two-band effective tight-binding
model. The latter is a simplified version of the effective bond-orbital model [I21 in
which we have included the electron-hole interaction. From the data for quantum
weils of two to five monolayers, we obtain a heavy-hole band offset of 0.29 eV,
taking into account the effect of strain on the InAs layer (the difference between
the InP and InAs band gaps is taken as 0.95 eV). [3] This leaves a conduction
band offset of 0.66 eV. Now, using the fact that the height of a monolayer in the
zincblende structure is a12 (growth along the [00 11 direction), the dimensionless
parameters V , and Vh are 0.209 and 0.0924, respectively.
Note that in the above discussion, we do not consider the measurements made
on monolayer quantum wells since the variation between the reported values for
the binding energy is quite large (from 70 meV to 140 meV). [3,5,6] Monolayer
quantum wells are very delicate to make and nonuniformity is present to a certain
extent in all samples. The experiment a1 values come from PL measurements which
are known to give the Lowest energy states (highest binding energy states). It can
be misleading to use these values if some interface roughness is present since one
collects the signal from regions of largest thicknesses. This is exemplified in Ref.
(31 where measurements from photoluminescence excitation spectroscopy ( P LE)
are also given. The latter technique is expected to give a more accurate picture of
the distribution of energy states. For the monolayer quantum well (sample S4 of
Ref. [3]), the PLE measurement suggests a binding energy below 70 meV for the
heavy-hole exciton while the PL measurement indicates an energy around SO meV.
Note that our model gives 62 meV when applied to the monolayer quantum-well
structure, showing reasonable agreement with the PLE measurement.
In Figs. 2 aad 3, we present, as a function of the coverage factor, the heavy-
hole exciton binding energy and the magnitude of the correlation energy ( I Ecm I) for an InAs/InP QD superlattice with a period of 62.2 A. This period results
fiom the growth of InAs quantum dots on an IRP [001] surface tilted 2 O towards
[loo]. This corresponds to the growth conditions of the QD superlattices studied
in Ref. [3]. For comparison, we also present values for an equivalent fractional
monolayer quantum well (EFMQW) characterized by similar coverage factors. For
this EFMQW, the InAs sites are distributed uniformly in the monolayer instead
of being concentrated within quantum dots. The calculations for the EFhlQW
are performed with the same formalism as for a QD superlattice but with L, = L
and with adjusted values of V , and Vh. We do not present results for coverage
factors below 0.28: our model does not apply well to very low coverage factors
since one cannot neglect the correlation induced along the growth direct ion by the
Couiomb interact ion.
For all our quantum-dot structures, the variational parameter l / a , is larger
than the superlattice period. We have calculated the one-part icle minibands using
a generalization of the procedure presented in Sec. 111. We have found that, for all
these structures, the superlattice effective mass of the exciton is close to that of
lnP and that the periodic part of the electron and hole one-particle Bloch states
do not vary much over the Brillouin zone. Consequently, as discussed in Sec. 11,
we expect our variational treatment to give a good approximation for the binding
energy.
The binding energy and the magnitude of the correlation energy increase with
the coverage factor for both the QD superlattice and EFMQW cases. This in-
crease is a consequence of the confinement introduced by the QD or EFMQW
structures along the growth direct ion. This confinement is more pronounced for
large coverage factors. The magnitude of the correlation energy varies mono-
tonically starting horn the InP bulk exciton value (IEcmI *6.3 meV) for low
coverage factors. For large coverage factors, the magnitude of the correlation
energy remains smaller than the Id? 2D exciton value (IE,,,( =25.4 meV) since
the confinement introduced by a full monolayer of InAs is not strong enough to
achieve a 2D exciton.
The binding energy is substantially higher in the QD superlattice case than
in the EFMQW case. This increase is also observed for the magnitude of the
correlation energy, but in a much smaller proportion. In fact, a careful study of
the different contributions to the binding energy shows that most of the difference
comes from the increase of the hole confinement energy ( ( E h 1). The superlattice
potential modulates the one-particle wave functions in the x-y plane, increasing
the probability of presence within the quantum dots. This modulation insures a
better confinement effectiveness of the lnAs sites in the QD superlattice case over
the EFMQW case where such a modulation is not present.
In Ref. [3], measurements are given for samples with coverage factors of 0.3
and 0.8. For reasons previously discussed, the binding energies given by these
PL measurements are not reliable enough to attempt a direct comparison with
our calculations. However, the displacement of the PL peak indicates that the
binding energy decreases by 34 meV when the nominal coverage factor is reduced
by an amount of 0.5 (from 0.8 to 0.3). From the slope of the curve presented
in Fig. 2, our calculations suggest a decrease of the order of 00 meV when the
coverage factor is reduced by 0.5. The agreement is quite good considering the
uncertainty about the exact nature of the QD superlattices studied in Ref. [3] and
the uncertainty about the parameters used in our model, especially regarding the
InP heavy- hole effective mass and the band offsets.
To give a better picture of the dependence of the heavy-hole exciton ground-
state energy on the QD superlattice parameters, Fig. 4 presents the binding energy
for various QD dimensions (25 A, 50 A, 75 A, 100 A, and 150 A) [13] as a func-
tion of the superlattice period. The corresponding hole and electron confinement
energies are provided in Figs. 5 and 6. The magnitude of the correlation energy
and the value of l / a , are also presented in Figs. 7 and 8, respectively. We have
restricted our calculations to coverage factors larger than 0.25. The largest su-
perlattice period of 300 A corresponds to the growth of InAs quantum dots on an
InP [OOl] surface tilted 0.4' towards [loo].
For the srnalles t structures, the variational parameter 1 /azy is larger than the
superlattice period, and a characterization of the minibands again shows that
the criteria discussed in Sec. I1 are met. For the largest structures, the hole
wave function is confined to the quantum dots while the electron wave function
is strongly modulated. Those structures are close to the quantum-dot array limit
also discussed in Sec. I1 and our variational treatment should again give a good
approximation for the exciton binding energy. Between those limits, our treatment
should provide insight about the effect of the various parameters by giving an
upper limit to the ground-state energy.
Figure 4 shows that the exciton binding energy varies considerably for small
quantum dots as the superlattice period increases while the variation is much
less pronounced for larger quantum dots. This can be related to the fact that
the main contribution to the binding energy comes from the hole confinement
energy. The hole wave function being well confined by the larger quantum dots, the
corresponding hole confinement energy does not vary much with the superlattice
period, as can be seen from Fig. 5. Figure 6 indicates that the electron confinement
energy contribution is smaller and that it varies considerably with the superlattice
period for all the QD dimensions considered, a consequence of the smaller electron
effective mass. In fact, the electron confinement energy shows a dependence on
the superlattice period that is similar to the hole confinement energy, but on a
length scale about three times larger.
When the superlattice period increases, Fig. 7 indicates that the magnitude of
the correlation energy decreases for quantum dots smaller than 100 A. Since the
electron wave function is less confined than the hole wave function, the former is
mostly responsible for the behavior of the correlation energy. For small quantum
dots, the electron wave function is weakly modulated in the x-y plane. The elec-
tron then interacts with an average potential in the superlattice plane and the
extension of its wave function along the growth direction varies considerably with
the superlat tice period. As the superlattice period increases, the electron wave
function becomes more spread out in the z direction, thus leading to a smaller
electron-hole interaction. For quantum dots larger than 100 a, the rnagni tude of
the correlation energy increases with the superkttice period. The electron wave
function is more strongly modulated in the x-y plane and its extension along the
z direction is less dependent on the superlattice period. Consequently, as the
superlattice period increases, the electron-hole interaction is enhanced since the
electron wave function becomes more confined laterally to the quantum dot while
its extension along the growth direction remains about the same. For superlattice
periods larger than those considered in Fig. 7, the magnitude of the correlation
energy reaches a maximum and then decreases slightly. For example, a detailed
study of the 150 A QD case shows that a maximum value of 18.5 rneV is obtained
for a superlattice period of about 500 A. Since the one-particle nave functions are weakly modulated in the x-y plane for
small quantum dots, the value of presented in Fig. 8 can be used to obtain
a good estimate of the extension of the exciton wave function. With the correla-
ting function defined in Eq. 4, we find that the mean lateral separation between
the electron and the hole in the superlattice plane (\/(x, - xh)? + (ye - yh)2) is
approximately given by mlcu,,. For a three-dimensional exciton in InP, this
separation is given by \/zahp, where ainp is the exciton Bohr radius (92 A). Figure 8 thus indicates that, for small quantum dots, the lateral extension of the
exciton wave function is slightly smaller than that of the three-dimensional exciton
in InP. Note that our model overestimates 11% for small coverage factors: this
is a consequence of the neglect of the correlation induced by the Coulomb inter-
action along the growth direction (for small quantum dots with a coverage factor
of 0.25, the error is of the order of 10%). For larger quantum dots, the value of
l /a , indicates that the exciton does not spread over many quantum dots. This is
clearly related to the increase of the electron-hole interaction previously discussed.
VI. CONCLUSION
In this paper, we have presented a simple two-band variational formalism for
the characterization of the ground-state of an exciton in a two-dimensional QD
superlattice grown on a terraced substrate. The exciton wave function and the
binding energy are obtained in a two-step process. First, the one-particle ground-
states of the superlat tice are determined by numerically solving the SchrGdinger
equation in a QD superlattice for both the electron and hole. The exciton wave
function and the binding energy are then obtained from a variational ansatz, the
minimization process being performed numerically.
When applied to InAs/InP QD superlattices, our model indicates a decrease
of the binding energy as the superlattice period increases. This variation is quite
strong for small quantum dots. The electron-hole interaction has been found to
decrease as the superlattice period increases for quantum-dots smaller than 100
A while it increases for larger quantum dots.
A strong variation of the binding energy with the QD dimensions has been
experimentally observed for InAs/InP QD superlattices. [3] A fair agreement bet-
ween our model and the available experimental measurements has been Found for
the variation of the exciton binding energy with the coverage factor. As noted in
the introduction, the optical characterization of the h A s / GaAs QD superlat tices
reported in Ref. [I] does not show such a variation of the exciton binding energy
with the lateral dimension of the quantum dots. This discrepancy between the
behaviors of the InAs/LnP and InAs/GaAs systems remains to be clarified.
Since only a few samples have been produced and characterized up to now,
there still remains a lot of uncertainty about the exact nature of the QD superlat-
tices experimentally studied. Although the experimental work already performed
on terraced grown QD superlattices represents in itself quite an achievement. more
work is needed to get a better knowledge of the shape, dimensions, and uniformity
of the quantum dots resulting from the various growth conditions. Only with this
information, could we further evaluate the validity of our model.
ACKNOWLEDGMENTS
This research has been supported by the Conseil de Recherches en Sciences
Naturelles et en Gdnie du Canada (CRSNG) and by le Ministbre de i t~ducation
du Quebec [le Fonds pour la Formation de Chercheurs et 1'Aide & la Recherche
(FCAR)]. We would also like to thank Dr. Richard Leonelli for numerous valuable
discussions.
APPENDIX A
In this Appendix, we provide more details for the derivation of the results of
Sec. N [Eqs. (17) and (IS)]. These derivations are rather lengthy, so only the
main steps are given.
For aIl the integrations over the electron and hole coordinates, we assume that
the sample is infinite along the z direction and that the superlattice covers a large
area A in the x-y plane. To obtain Eq. (17), we first use the following Fourier
expansion:
where the summation is performed over the two-dimensional wave vector space of
the QD superlattice. We can thus write
To evaluate the remaining integrals, we first obtain
4
where Anl,n2,,3,n4(k,,) is defined by the following summation of products of Kro-
necker deltas :
An expression similar to Eq. (A3) is obtained from the integration over the hole
coordinates in Eq. (A2). Note that the definition of A,, ,n2,n3,n4 (&,) [Eq. (A4))
indicates that the summation over lq in Eq. (A2) can be restricted to the recip-
rocal lattice vectors of the QD superlattice. Finally, after introducing the electron
and hole versions of Eq. (A3) into Eq. (A2), one can easily obtain Eq. (17) of Sec.
N, where the function M1(I(,,) is given by
The derivation Eq. (18) is done along similar lines. It starts with the following
Fourier expansion:
where Jo(kwp) is the zeroth order Bessel function. [8] Introducing this expression
into the left side of Eq. (18) and using the electron and hole versions of Eq. (A3),
one obtains the right side of Eq. (18) after a simple integration over the P, variable.
The function Mz(l(, , w) of Eq. (18) is defined by:
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[13] The true QD dimensions used in the calculations are multiples of a l f i ~ ) ,
where a is the InP lattice constant. Consequently, the dimensions that we
have considered are 24.9& 49.8& 74.~4, 99.6& 124.51%, and 149.d. For
simplicity, we refer to them in the text as 25A, 50A, 75A, IOOA, 125& and
150& respectively.
[14] Numerical Data and Functional Relationships in Science and Technology,
edited by 0. Madelung, M. Schulz, and H. Weiss, Landolt-Bhstein, New
Series III/17a (Springer-Verlag, Berlin, 1982).
[I51 J.D. Wiley, in Sem~conduc~ors and Semimetals, edited by R.K. Willardson
and A.C. Beers (Academic Press, New York, 1975), Vol. 10, p. 91.
TABLES
TABLE I. Materid parameters. The d u e s are taken from Ref. [I41 except for the
InP heavy- hole effective mass which comes from Ref. [15]
InP In As
Gap (W
%h
lattice constant (A)
Figure 1: Vicinal [001) substrate surface tilted towards [IOO]. It consists of two
adjacent staircases with steps running along (1 101 and [ l i ~ ] directions. Shaded
boxes represent the clusters grown a t the terrace step edges.
I I
+ QD Superlattice i --*--EFMQW [
0.50 0.75
Coverage (Monolayer)
Figure 2: Heavy-hole exciton binding energy for an InAs/lnP QD superlattice
with a 62.2 A period as a function of the coverage. Values for an equivalent
fractional monolayer quant urn well ( EFMQ W) are also given.
0.50 0.75
Coverage (Monolayer)
Figure 3: Magnitude of the exciton correlation energy for an InAs/InP QD super-
lattice with a 62.2 A period as a function of the coverage. Values for an equivalent
fractional monolayer quant urn well (EFMQ W) are also given.
0 50 100 150 200 250 300
Superlattice Period (A)
Figure 4: Heavy-hole exciton binding energy for an hAs/InP QD superlattice for
various QD dimensions as a function of the period of the superlattice.
100 150 200
Superlattice Period (A)
Figure 5: Hole confinement energy for an InAs/InP QD superlattice for various
QD dimensions as a function of the period of the superlattice.
I 00 1 50 200
Superlattice Period (A)
Figure 6: Electron confinement energy for an InAs/ InP QD superlattice for various
Q D dimensions as a function of the period of the superlattice.
100 1 50 200 250
Superlattice Period (A)
Figure 7: Magnitude of the exciton correlation energy for an InAs/InP QD super-
lattice for various QD dimensions as a function of the period of the superlattice.
n . . . l . . . , ~ . , , . , I I I u
. 1 1 1 . . , * f i , , * * U T
0 50 100 150 200 250 300 Superlattice Period (A)
Figure 8: Value of the variational parameter l /az, for an InAs/InP QD super-
lattice for various QD dimensions as a function of the period of the superlattice.
Those values have been evaluated with a precision of f 0.6 A.
Chapitre 9
Dans cette seconde partie, nous nous sommes int6ressris ii M a t fondarnental d'un exci-
ton confin6 par des structures de points quantiques.
Nous avons tout d'abord propos6 une miithode permettant d'obtenir une bonne ap-
proximation de 1'Cnergie et de l a fonction d'onde associkes B l'ktat fondamental d'un
porteur confin4 pa.r un disque quantique. Cette approche s'inspire de la methode de
l'indice effectif bien connue en optique guidCe. Le calcul s'effectue en deux &apes. On
r6soud tout d'abord le probltme d'un puits quantique selon l'axe perpendiculaire au
disque, le r6sultat servant B d6finir un puits circulaire effectif dans le plan du disque.
Une approximation de la fonction d'onde du porteur est alors donnke par le produit des
fonctions associkes aux 6tats fondamentaux du puits quantique et du puits circulaire
effectif. Une approximation de l'knergie du porteur est donn6e par l'dnerge de l'etat
fondamental du puits circulaire effectif. Ce t te mCt hode se g6n6ralise aisernent au pro-
bkme d'un point quantique cylindrique d'une hauteur plus grande que son diam5tre; il
suffit d'inverser la prockdure. Elle peut aussi 6tre modifitie pour 6valuer les 6tats excitks
du porteur.
Cette mkthode peut avantageusement remplacer celle prkcedemment utilisCe par Le
GoR et St&& dans l e u traitement variationnel de M a t fondamental de l'exciton dans
le cas d'un disque quantique." Elle devrait permettre d'6tendre l'application de Leur
t rai tement B des disques quantiques pr6sentant un confinement plus faible des porteurs.
Nous nous sommes ensuite attaqu6s B la caract4risation de M a t fondamental d'un
exciton dans un super-riseau de points quantiques obtenu par croissmce sur un sub-
strat prkentant des tenasses. Nous avons propose m e approche phenom6nologique
dam laquelle le potentiel de confinement de chacnn des porteurs est modCLis6 par le
produit d'un potentiel delta et d'une distribution pdriodique de p i t s carr6s. L'6tat fon-
damentd de l'exciton est carac3tCris4 B l'aide d7un formalisme variationnel. La fonction
d'onde de l'exciton est composCe b partir des fonctions 2 une particule de 1161ectron et
du trou confin& par le super-r&eau, celles-ci &ant couplCes entre elles par une fonc-
tion codante . Cette derniere est d&ermin& en minimisant numiriquernent la valeur
moyenne de l'hnmiltonien, en tenant compte de l'interaction coulombienne-
Nous avons appliqub notre traitement variationnel au cas de super-r6seaux de points
quantiques InAs/InP. Pour des points quantiques de moins de l00A de cBt6, nos cal-
culs montrent une forte d6pendance de 1'6nergie de 1'6tat fondamental de l'exciton en
fonction de la p6riode du super-rciseau. Cette dkpendance est beaucoup plus faible pour
les points quantiques de plus de 100A. Lorsque la pkriode du super-rgseau augmente,
176nergie d'interaction 6lect ton- trou diminue pour les points de moins de loo.&. alors
qu'elle augmente pour Ies points de plus de 100A. Dans ce dernier cas, l'augmentation
de l'inergie d'interaction electron-trou est caus& par un accroissernent du confinement
latgral des porteurs.
Des super-r6seau.x de points quantiques InAs/InP ont 4tC caractCris4s par LeoneUi et
coll. dam la rkf6rence 41. Comme le pr6dit notre mod&le pour de petits points quantiques
(moins de 100 A), ils ont observe une grande variation de l'cinergie de 1'6tat fondamental
de l'exiton en fonction de la grosseur des points quantiques pour une p4riode de super-
rCseau donniie. Nous n'avons pu tenter une cornparaison directe de nos r h l t a t s avec les
valeurs obtenues exp6rimentalement car (i) Les pics de photoluminescence observCs sont
trks larges, ce qui rend difficile l76valuation de lY6nergie de M a t fondamental de l'exciton
et (ii) on ne connait pas de fason prdcise les paramktres des super-rCseaux Ctudik.
N6anmoins, les mesures exp4rimentales de la r6f6rence 41 sugg6rent une variation de
1'6nergie de M a t fondamental de 17exciton de l'ordre de 34 meV lorsque la fraction
nominde de la monocouche occup6e par les points d'lnAs varie de 0.8 &. 0.3, ce qui
correspond assez bien avec la variation d'6nergie prgdite par notre mod6le pour des
super-r6seaux de pCiode de 62A. Pour mieux juger de la vdidit8 de notre mod&, il
faudrait connaitre de f a~on pr6cise les paraml.tres des super-r4seaux dkpos6s. De plus,
il serait interessant de disposer de resultats exp6rimentaux pour de plus gros points
quantiques, ceux-ci assurant un plus grand confinement lateral de l'exciton.
Les rkeaux de points quantiques InAs/GaAs Ctudiis par Brandt et coll. ne sembient
pas se cornporter c o m e un super-r4seau: 1'Bnergie de 1'Ctat fondarnental de l'exciton
semble indiipendante des paradtres du r&eau de points quantiques.38 A notre connais-
sance, ces observations n70nt bt6 confim6es par aucun autre groupe. Une telle confir-
mation serait n6cessaire avant de chercher plus H fond une explication au comportement
fort &range de ces rCseanx de points quantiqucs.
Notons, en terminant, que deux aspects de notre mod& thiorique pourraient faire
170bjet d'une 6tude ult6rieure. Le premier aspect est lie au fait que la profondeur du
potentiel associC aux points quantiques est d6terminee en utilisant le decalage d'knergie
entre les bandes du materiau qui compose les points quantiques et celles du matkriau
h6te. A priori, on pourrait avoir beancoup de r6serve 2 utfiser des pararn2tres de
bandes dam un cdcul impliquant de si petites structures quantiques. Xous avons opt6
pour cette fason de procgder parce que cette approche a donn6 d'excellents rksultats
pour les puits quantiques composk de quelques couches dlInAs dans l'InP"*45*46 et le
G a ~ s . ~ ' Il serait int8ressant de trouver une justification thbrique B cette approche. Le
second aspect est associe au fait que notre 6tude est Limit& aux super-r4seaux de points
quantiques qui assurent un grand confinement des porteurs selon l'aue de croissance.
Ceci nous permet de ndgliger Ia c o d a t i o n introduite par L'interaction coulombienne
selon cet axe. Il serait int6ressant d'utiliser un second parametre variationnel permettant
une cordation entre L74lectron et le trou selon l'axe de croissance et Clargissant ainsi le
domaine d'application de notre mod&.
Chapitre 10
Conclusion
Nous terminons ici nos incursions dam le domaine des propri6tks optiques des semicon-
ducteurs.
Dam la premi4re partie de cette thgse, nous nous sommes int6ressk B l'influence d'un
champ Clectrique sur le processus de photoionisation d'une impuret4. Nous avons con-
sidCr6 le cas d7une impuret6 de type d6faut quantique en traitant la transition optique &
17aide de la rg$e d'or de Fermi. Notre 6tude a montre que le champ 4lectrique introduit
des modifications de Fruz-KeIdysh dam la section efficace de photoionisation: un dC
placement vers le rouge de la limite inf4rieure d7absorption et l'apparition d'oscillations
pour des photons de plus grande Gnergie. De plus, le processus d'absorption optique
est anisotrope, ces modifications &ant de plus grande amplitude pour une polarisation
ilectrique de l'onde incidente parallSle au champ applique que pour une polarisation
perpendiculaire.
A notre connaissance, outre nos travaux, seules deux publications ont 6te consacr6es
& ce probkme: (i) Vin~gradov*~ a Ptudib le cas d'une impurete de type Lucovsky et
(ii) Coon et ~arunasiri" se sont int6resses au cas d'une impuretC de type dgfaut quan-
tique pour des (nergies photoniques plus petites que l'energie d'ionisation. Ces publi-
cations ont Pte r6surn6es dam la chapitre 3. Notre modPle a 6tC dCveIoppk pour une
impurete de type d6faut quantique, ce qui represente un cas plus gCn6ra.l que l'impuretk
de type Lucovsky traitee par Vinogradov. De plus, notre Qtude ne se limite pas aux
photons d'Cnergie plus petite que 176nergie d'ionisation comme dans le travail de Coon et
Karunasiri. Ce qui nous a pennis de travailler sur un domaine plus m t e que ces auteurs
tout en maintenant un formalisme simple tient essentiellement B l'omission du potentiel
de l'impuretg dans 1'6valuation de M a t final de la transition optique. Cornme il en a
bt6 discntd B la section 4.2, seule l'observation expirimentale des modifications induites
par le champ tilectrique nous permettrait de juger de la validit6 de cette approximation.
Nous avons ensuite 6largi notre 4tude au cas d'me impuretii se trouvant dans un
semiconducteur poIaire, en consid6rant la contribution de l'interaction entre 1'6lectron
et les phonons optiques longitudinawc. Cet aspect, qui n'avait jamais Cti abordh i
notre connaissance, est trhs important pour I'interpriitation des sections eficaces de
photoionisation mesur6es dam les semiconducteurs 111-V et II-VI. Notre Ctude a r6v4lC
que les oscillations de Franz-Keldysh devraient demeurer visibles pour une impuretg
peu profonde, meme en pr6sence d'interaction klectron-phonon. Pour une impured
profonde, Ies modifications de Franz-Keldysh ne devraient Otre visibles qu'en presence
d'un fai ble couplage klectron-phonon.
Findement, pour appliquer notre modgle aux sections efficaces de photoionisa-
tion obtenues i partir de m6thodes qui considhrent les impuret6s situCes B l'intirienr
d'une jonction pn ou Schottky, nous avons Btudici le cas d'une distribution homogene
d'impuretCs en pr6sence d'un champ dectrique qui varie lingairement dans l'espace. Nos
r6sultats ont montrh qu'une telle variation spatiale du charnp conduit B des modifications
de Franz-Keldysh de faible amplitude dans la section efficace rnesur6e.
Dam les m6thodes de caract6risation qui placent les impuretes en prCsence d'un
champ klectrique, on n4glige giindralement l'effet de ce dernier sans apporter une quel-
conque justification. Les rkultats de nos travaux peuvent donc 4tre utilisCs pour justifier
ou infirmer cette fason de proc6der. Par exemple, nous pouvons affirmer que la section
efficace de photoionisation rnesur6e avec la DLOS (spectroscopie optique des niveaw
profonds) pour un niveau profond dam un semiconducteur polaire ne devrait pas Qtre
modifi6e de fason substantielle par le champ dectrique qui se trouve B l'interieur de Ia
jonction car:
0 on utilise g6n6ralement une configuration oii la polarisation dectrique de l'onde
incidente est perpendiculaire au champ appliqu4, ce qui donne des modifications
de Franz-Keldysh de faible amplitude;
['interaction blectron-phonon introduit un lissage des modifications induites par le
champ;
la variation du champ 4lectrique b I'interieur de la jonction conduit i une diminu-
tion de l'ampfitude des modifications de Franz- Keidysh.
Outre le fait d'aider H comprendre pourquoi on peut g6nCalement nkgliger l'effet du
champ kiectrique dans l'interpr6tation des sections efficaces de photoioinisation mesurges
expCrimentalernent, notre Gtude permet de suggCrer les conditions qui devraient rendre
possible l'observation des modifications de Franz-Keldysh. II faudrait faire l'observation
avec:
I. une polarisation de I'onde incidente parallsle au champ appLiqu6;
2. une impureth que l'on peut soumettre B un fort champ Glectrique sans i'ioniser;
3. un couple impuretC-matgriau pour lequel la contribution de l'interaction electron-
phonon est faible;
4. un champ CIectrique uniforme.
Le couple impuretCmat6riau permettant l'observation des modifications de Franz- Kel-
dysh ne constitue donc pas a priori un choix hident car le point (2) favorise une impuret6
profonde dors que Ie point (3) favorise une impurete peu profonde. Ce choix est d'autant
plus d&at que, pour (tudier I'inftuence d'un fort champ 6lectrique, on doit souvent
travailler avec un matkriau qui posshde une large bande interdite, ce type de materiau
6tant g6neralement caractCris6 par une forte interaction glectron-phonon. Comme nous
I'avons note B la fin de la synthke I, la recherche du couple impuret6-matkriau per-
mettant l'observation des modifications de kanz-Keldysh repr6sente un dPfi de taille et
constitue, i notre avis, un sujet de recherche tr6s int6ressant.
Dans la seconde partie, nous nous sommes interesses & l'6tat fondamental d'un ex-
citon confink par des structures de points quantiques.
Nous avons tout d'abord proposii une m6thode permettant d'obtenir une bonne ap-
proximation de l'bnergie et de la fonction d'onde assocides B un porteur confine par
un disque quantique. Nous avons essentiellement transpos6 dam 1e domaine des struc-
tures quantiques la technique de l'indice effectif souvent utilisee en optique guidC pour
obtenir une Cvaluation approximative des modes de propagation. Les calculs qui rdsul-
tent de notre metbode sont simples et permettent une caract4risation rapide de l'etat
fondamental d'un porteur confin6 par un disque quantique. Cette methode est d7autant
plus intkressante qu'elle peut aishent s'incrire dans le traitement variationnel de l'itat
foodamentd de l'exciton de Le Goff et St6b8,3s lorsqu'on applique celui-ci au cas d'un
disque quantique. EUe devrait permet tre d96tendre le domaine d'application de leur
traitement variationnel B des disques quantiques pr6sentant un confinement plus faible
des porteurs.
Findement, nous avons considiir6 le cas d'un exciton confin4 par un super-r6seau
bidimensionnel de points quantiques obtenu par croissance sur un substrat prCsentant
des tenasses. A notre connaissance, cette structure n'avait fait auparavant l'objet
d'aucune 6tude thborique. Nous avons propos6 un modi?le simple qui perrnet d'obtenir
une 4valuation de 1'6nergie de l'Ctat fondamental de l'exciton, la contribution de l'in-
teraction dectron-trou 5 cette Cnergie et une approximation de la fonction d'onde ex-
citonique. Ce rnodele vise principalement B faciliter l'interpritation des rnesures ex-
pkrimentales. Nous avons tent6 une cornparaison avec les quelques mesures disponibles
pour des super-r6seaux de points quantiques inA~/InP.~ l Pour les super-rCseaux de ph-
riode de 62A 4tudi6s dam la r4f6rence 41, notre mod& prkdit une variation de 1Ynergie
de 1'Ctat fondamental de l'exciton associ6e B une variation de la grosseur des points
d'InAs qui est en accord avec l'observation exp6rirnentde. Les rhsultats de notre mo-
d+Le sont aussi utiles pour guider les travaux expkrimentaux i venir. Par esernple.
pour les super-r4seaux de points quantiques InAs/InP, il serait intCressant d'effectuer
des rnesures pour des points quantiques de plus de 100 A de cot&. En effet, pour des
points de cette grosseur, nos calculs montrent que l'energie de M a t fondamental de
l'exciton varie plus lentement avec les param6tres du super-r6seau que pour les petits
points quantiques 6tudiks dans la rhf6rence 41. far cons4quent, cette hergie devrait
6tre moins sensible aux inhomogCndit6s de la distribution de points quantiques, ce qui
devrait se traduire par des raies d'4mission plus Ctroites.
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[25] Ces valeurs ont bt6 obtenues en dtendant l'integration sur le volume de la zone de
Brillouin i tout l'espace rkciproque.
[26] Ces expressions sont extraites de la page 566 de la rkfiirence 11. 11 est & noter que
L'Oquation (6.7.30) de cette page est erronee et que le terrne (E , - hw ) apparaissant
dam ltexponentieIle de 1'8quation (6.7.31) et dans le cosinus de L'Gquation (6.7.32)
devrait &re remplach par I E, - fiu l3I2.
[27] D.E. Aspnes, dans Handbook on semiconductors, edit6 par M. Balkanski (Worth
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sont d6caltis d'une quantit6 -% par rapport ii ceux utiIis6s dans la r6fGrence 35.
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![5 Semiconducteurs Cargèse 2013 [Mode de compatibilité]](https://img.pdfslide.tips/doc/110x75/61a2fe89af70120d6769052c/5-semiconducteurs-cargse-2013-mode-de-compatibilit.jpg)
