Journées des Phénomènes Ultra-rapides – Bordeaux – 27-30 Avril 2009 1
G. Geoffroy1, S. Guizard2, A. Belsky3, N. Fedorov4, G. Petite2
G. Duchateau5, A. Dyan5, H. Piombini51 CEA, IRAMIS, Service des Photons Atomes et Molécules, 91191 Gif-Sur-Yvette
2 CEA, IRAMIS, Laboratoire des Solides Irradiés, 91191 Gif-Sur-Yvette3 Université de Lyon 1, 69622 Lyon
4 CELIA, 33405 Talence5 CEA, Centre d’Etudes du Ripault, 37260 Monts
Processus fondamentaux dans les diélectriques
LMJ, endommagement des optiques, modélisation avec modèles thermiquesImpulsion fs au lieu de ns : ions « gelés » lors de l’interaction
Modélisation pour affiner notre compréhension des mécanismes d’excitation et de relaxation électronique dans les cristaux
Obtenir des informations sur la structure électronique de KDP, valeurs de constantes physiques (sections efficaces MPI, de capture, constantes de temps)
Modélisation des mécanismes d'excitation et de relaxation électronique dans les cristaux de KDP et DKDP
Conditions d’éclairement : λ = 800 nm (1.55 eV) et λ = 266 nm (4.65 eV) I ~ TW/cm2 = 55 fs Études au seuil de claquage
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KDP : K+ + H2PO4-
P
O
H
K
DKDP : K+ + D2xH2(1-x)PO4-
Cristal de KDP = KH2PO4
Gap 7.8 eV KDP parfait : 5 photons à 800 nm et 2 photons à 266 nmpour la promotion valence-conduction
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P
O
H
UV/IR
[H2PO4]° + é(chauds) H2PO4- H2PO4
-
[HPO4-] + H
(recombinaison é-trou). Fct de , isotope, I
Capture d’un é par H+
Mobilité de H dans le réseau puis
J.A.McMilan J.Chem.Phys. 68,No.8, 1978
G= énergie libre pour la recombinaison de H2PO4
-
G= 4,46 (1+ 0,87 x) Kcal/mole-°K;
x= [D]/([D]+[H])Cinétique fct isotope
Mécanismes d’excitation-relaxation électronique
Radical A : [HPO4]-
Radical B : [H2PO4]0
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pompe
sonde
échantillon
temps0
électrons piégés dans le gap (3)
électrons libres dans BC (2)
effet Kerr (1)
(1)
(2)
(3)
P. Martin, PRB 55, 5799 (1997)
Principe de l’interférométrie fréquentielle
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-2
-1,5
-1
-0,5
0
0,5
1
1,5
2
-1
-0,5
0
0,5
1
-500 0 500 1000 1500
46.12 TW/cm2 46.12 TW/cm2
Absorp
tion (%)ph
ase s
hif
t (r
ad)
optical delay (f s)
KDP at 800 nm
t1t1
t2
absorption (%)
-0,4
-0,3
-0,2
-0,1
0
0,1
0 20 40 60 80 100
KDP at 800 nm
3.3 J /cm2 (59.5 TW/cm2)
B
optical delay (ps)
phas
e s
hif
t (r
ad)
Deux cinétiques de relaxation t1 = 300 fs ; t2 = 20 ps
KDP : Interférométrie fréquentielle à 800 nm
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-1
-0,5
0
0,5
1
1,5
0 10 20 30 40 50 60
DKDP
800 nm at 2.7 J / cm2 (48.8 TW/ cm2)
phas
e s
hif
t (r
ad)
optical delay (ps)
-1,2
-1
-0,8
-0,6
-0,4
-0,2
0
0,2
0 1 2 3 4 5
DKDP at 800 nmarea A
Phas
e s
hif
t (r
ad)
energy (J / cm2)
I 3
-0,3
-0,25
-0,2
-0,15
-0,1
-0,05
0
0 1 2 3 4 5 6
phas
e s
hif
t (r
ad)
Energy (j / cm2)
DKDP at 800 nmarea B
I 3
I 1
AB
t1KDP = t1DKDP = 300 fs
t2DKDP = 2 t2KDP = 40 ps
DKDP : Interférométrie fréquentielle à 800 nm
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Principaux résultats Processus multiphotoniques avec :
800 nm : n = 3 et n = 1 au lieu de n = 5 266 nm : n = 1 au lieu de n = 2
Les temps de relaxation dépendent de : l’énergie du photon de l’intensité laser de l’isotope
CB
VB
Processus 2
électrons libres
Processus 1
CB
VB
Processus 2
électrons libres
Processus 1
266 nm800 nm
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trbc nnf ,
trbc
Lnnfnzndz ,Re
20 0
Système d’EDP qui donne l’évolution de nbc et ntr en fonction des paramètres
Résultats expérimentaux : Déterminer la structure du système d’EDP Fixer la valeur des paramètres du modèle (fit) Vérifier la validité du modèle
eln
mpi nFnIz
I
nbc(z)I(z) z
Impulsionlaser
100 µm
(« statique »)
(avec propagation)
Principe de la modélisation
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Modèle d’EDPtype NaCl
KDP DKDP
100 µJ
100 µJ
124 µJ
140 µJ
64 µJ
79 µJ
Dynamique rapide : 1 Dynamique lente : 2
)/exp()/exp( 21 tBtAy fit avec :
P. Martin et al, PRB 55, 5799 (1997)
nI
Constats expérimentaux λ = 800 nm
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Constats expérimentaux Système d’EDP
Ordre 3 aux temps courts avec temps de relaxation indépendant de l’intensité laser
Ordre 1 aux temps longs avec temps de relaxation dépendant de l’intensité laser
Effet isotopique σc
EI 1
EI 2
Relaxation rapideRelaxation lente
BV
BC
Exc
iton
Réa
rran
gem
ent
glob
al d
u ré
seau
temps0
Construction du système d’EDP pour λ = 800 nm
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100 µJ
100 µJ
100 µJ
100 µJ
124 µJ
140 µJ
79 µJ
140 µJ
124 µJ
64 µJ
79 µJ
64 µJ
KDP KDPDKDP DKDP
Résultats pour λ = 800 nm
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Saturation de l’état EI2
Sections efficaces d’absorption multiphotonique
Section efficace de capture
Constantes de temps
02
2
nFn
nFnmpmei
einpnbc
0nFn nm
pmnbc
satnpnbc
satei
nFn
cmnn
3172 102(max)
2191
26823
105.5
.103.1
cm
scm
12)1(3119 .10 nnnn scmP. Agostini et G. Petite, Contemp. Phys. 29, 575799 (1988)
17214 .1045.1103 scmcmvc pour 64µJ
5.22/13 IEEv ccc
psIIIvnthc
2011 5.15.22
fs3001
Résultats et discussion pour λ = 800 nm
100 eV
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31710 cmnLacune O chargée
Bande de conduction
Bande de valence
Etat Intermédiaire 2
Etat Intermédiaire 3 ?
Etat Intermédiaire 1
Liu et al, PRB 72, 134110 (2005)
Structure de bande simplifiée rendant compte des transitionsà température ambiante
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KDP DKDP
λ = 800 nm
λ = 266 nm
- Exciton (défaut) 1 = 300 fs
- 2 : électrons chauds cassent tout, réarrangement global du réseau avec migration de H
- Pas d’électrons chauds- 1 : H2PO4
- + fh [H2PO4]0
- 2 associé à un réarrangement global du réseau avec migration de H
- Exciton (défaut) 1 = 300 fs
- 2 : électrons chauds cassent tout, réarrangement global du réseau avec migration de D
G
Mécanisme d’excitation différent Mécanisme d’excitation différent
- Pas d’électrons chauds- Les défauts favorisent la migration de D- 1 et 2 associés à un réarrangement global du réseau avec migration de D
Cris
tallo
genè
se d
iffér
ente
Déf
auts
diff
éren
ts,
G
Résumé des mécanismes d’excitation-relaxation
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Principaux résultats Etats dans le gap 2 cinétiques de relaxation Effet isotopique (recombinaison, défauts) Relation avec l’endommagement laser nanoseconde [Carr et al, Phys. Rev. Lett. 91, 127402 (2003)]
Confirmation claire de l’existence d’états dans le gap par l’expérience et les modèles Obtention de paramètres physiques (section efficaces, constantes de temps, …) utiles pour la description de l’endommagement laser nanoseconde
Les résultats obtenus à λ = 266 nm confirment toutes ces tendances
Conclusions
Endommagement en régime nanoseconde