G. Geoffroy 1 , S. Guizard 2 , A. Belsky 3 , N. Fedorov 4 , G. Petite 2

Journées des Phénomènes Ultra-rapides – Bordeaux – 27-30 Avril 2009 1

G. Geoffroy1, S. Guizard2, A. Belsky3, N. Fedorov4, G. Petite2

G. Duchateau5, A. Dyan5, H. Piombini51 CEA, IRAMIS, Service des Photons Atomes et Molécules, 91191 Gif-Sur-Yvette

2 CEA, IRAMIS, Laboratoire des Solides Irradiés, 91191 Gif-Sur-Yvette3 Université de Lyon 1, 69622 Lyon

4 CELIA, 33405 Talence5 CEA, Centre d’Etudes du Ripault, 37260 Monts

Processus fondamentaux dans les diélectriques

LMJ, endommagement des optiques, modélisation avec modèles thermiquesImpulsion fs au lieu de ns : ions « gelés » lors de l’interaction

Modélisation pour affiner notre compréhension des mécanismes d’excitation et de relaxation électronique dans les cristaux

Obtenir des informations sur la structure électronique de KDP, valeurs de constantes physiques (sections efficaces MPI, de capture, constantes de temps)

Modélisation des mécanismes d'excitation et de relaxation électronique dans les cristaux de KDP et DKDP

Conditions d’éclairement : λ = 800 nm (1.55 eV) et λ = 266 nm (4.65 eV) I ~ TW/cm2 = 55 fs Études au seuil de claquage


KDP : K+ + H2PO4-

P

O

H

K

DKDP : K+ + D2xH2(1-x)PO4-

Cristal de KDP = KH2PO4

Gap 7.8 eV KDP parfait : 5 photons à 800 nm et 2 photons à 266 nmpour la promotion valence-conduction


P

O

H

UV/IR

[H2PO4]° + é(chauds) H2PO4- H2PO4

-

[HPO4-] + H

(recombinaison é-trou). Fct de , isotope, I

Capture d’un é par H+

Mobilité de H dans le réseau puis

J.A.McMilan J.Chem.Phys. 68,No.8, 1978

G= énergie libre pour la recombinaison de H2PO4

-

G= 4,46 (1+ 0,87 x) Kcal/mole-°K;

x= [D]/([D]+[H])Cinétique fct isotope

Mécanismes d’excitation-relaxation électronique

Radical A : [HPO4]-

Radical B : [H2PO4]0


pompe

sonde

échantillon

temps0

électrons piégés dans le gap (3)

électrons libres dans BC (2)

effet Kerr (1)

(1)

(2)

(3)

P. Martin, PRB 55, 5799 (1997)

Principe de l’interférométrie fréquentielle


-2

-1,5

-1

-0,5

0

0,5

1

1,5

2

-1

-0,5

0

0,5

1

-500 0 500 1000 1500

46.12 TW/cm2 46.12 TW/cm2

Absorp

tion (%)ph

ase s

hif

t (r

ad)

optical delay (f s)

KDP at 800 nm

t1t1

t2

absorption (%)

-0,4

-0,3

-0,2

-0,1

0

0,1

0 20 40 60 80 100

KDP at 800 nm

3.3 J /cm2 (59.5 TW/cm2)

B

optical delay (ps)

phas

e s

hif

t (r

ad)

Deux cinétiques de relaxation t1 = 300 fs ; t2 = 20 ps

KDP : Interférométrie fréquentielle à 800 nm


-1

-0,5

0

0,5

1

1,5

0 10 20 30 40 50 60

DKDP

800 nm at 2.7 J / cm2 (48.8 TW/ cm2)

phas

e s

hif

t (r

ad)

optical delay (ps)

-1,2

-1

-0,8

-0,6

-0,4

-0,2

0

0,2

0 1 2 3 4 5

DKDP at 800 nmarea A

Phas

e s

hif

t (r

ad)

energy (J / cm2)

I 3

-0,3

-0,25

-0,2

-0,15

-0,1

-0,05

0

0 1 2 3 4 5 6

phas

e s

hif

t (r

ad)

Energy (j / cm2)

DKDP at 800 nmarea B

I 3

I 1

AB

t1KDP = t1DKDP = 300 fs

t2DKDP = 2 t2KDP = 40 ps

DKDP : Interférométrie fréquentielle à 800 nm


Principaux résultats Processus multiphotoniques avec :

800 nm : n = 3 et n = 1 au lieu de n = 5 266 nm : n = 1 au lieu de n = 2

Les temps de relaxation dépendent de : l’énergie du photon de l’intensité laser de l’isotope

CB

VB

Processus 2

électrons libres

Processus 1

CB

VB

Processus 2

électrons libres

Processus 1

266 nm800 nm


trbc nnf ,

trbc

Lnnfnzndz ,Re

20 0

Système d’EDP qui donne l’évolution de nbc et ntr en fonction des paramètres

Résultats expérimentaux : Déterminer la structure du système d’EDP Fixer la valeur des paramètres du modèle (fit) Vérifier la validité du modèle

eln

mpi nFnIz

I

nbc(z)I(z) z

Impulsionlaser

100 µm

(« statique »)

(avec propagation)

Principe de la modélisation


Modèle d’EDPtype NaCl

KDP DKDP

100 µJ

100 µJ

124 µJ

140 µJ

64 µJ

79 µJ

Dynamique rapide : 1 Dynamique lente : 2

)/exp()/exp( 21 tBtAy fit avec :

P. Martin et al, PRB 55, 5799 (1997)

nI

Constats expérimentaux λ = 800 nm


Constats expérimentaux Système d’EDP

Ordre 3 aux temps courts avec temps de relaxation indépendant de l’intensité laser

Ordre 1 aux temps longs avec temps de relaxation dépendant de l’intensité laser

Effet isotopique σc

EI 1

EI 2

Relaxation rapideRelaxation lente

BV

BC

Exc

iton

Réa

rran

gem

ent

glob

al d

u ré

seau

temps0

Construction du système d’EDP pour λ = 800 nm


100 µJ

100 µJ

100 µJ

100 µJ

124 µJ

140 µJ

79 µJ

140 µJ

124 µJ

64 µJ

79 µJ

64 µJ

KDP KDPDKDP DKDP

Résultats pour λ = 800 nm


Saturation de l’état EI2

Sections efficaces d’absorption multiphotonique

Section efficace de capture

Constantes de temps

02

2

nFn

nFnmpmei

einpnbc

0nFn nm

pmnbc

satnpnbc

satei

nFn

cmnn

3172 102(max)

2191

26823

105.5

.103.1

cm

scm

12)1(3119 .10 nnnn scmP. Agostini et G. Petite, Contemp. Phys. 29, 575799 (1988)

17214 .1045.1103 scmcmvc pour 64µJ

5.22/13 IEEv ccc

psIIIvnthc

2011 5.15.22

fs3001

Résultats et discussion pour λ = 800 nm

100 eV


31710 cmnLacune O chargée

Bande de conduction

Bande de valence

Etat Intermédiaire 2

Etat Intermédiaire 3 ?

Etat Intermédiaire 1

Liu et al, PRB 72, 134110 (2005)

Structure de bande simplifiée rendant compte des transitionsà température ambiante


KDP DKDP

λ = 800 nm

λ = 266 nm

- Exciton (défaut) 1 = 300 fs

- 2 : électrons chauds cassent tout, réarrangement global du réseau avec migration de H

- Pas d’électrons chauds- 1 : H2PO4

- + fh [H2PO4]0

- 2 associé à un réarrangement global du réseau avec migration de H

- Exciton (défaut) 1 = 300 fs

- 2 : électrons chauds cassent tout, réarrangement global du réseau avec migration de D

G

Mécanisme d’excitation différent Mécanisme d’excitation différent

- Pas d’électrons chauds- Les défauts favorisent la migration de D- 1 et 2 associés à un réarrangement global du réseau avec migration de D

Cris

tallo

genè

se d

iffér

ente

Déf

auts

diff

éren

ts,

G

Résumé des mécanismes d’excitation-relaxation


Principaux résultats Etats dans le gap 2 cinétiques de relaxation Effet isotopique (recombinaison, défauts) Relation avec l’endommagement laser nanoseconde [Carr et al, Phys. Rev. Lett. 91, 127402 (2003)]

Confirmation claire de l’existence d’états dans le gap par l’expérience et les modèles Obtention de paramètres physiques (section efficaces, constantes de temps, …) utiles pour la description de l’endommagement laser nanoseconde

Les résultats obtenus à λ = 266 nm confirment toutes ces tendances

Conclusions

Endommagement en régime nanoseconde

Documents

G. Geoffroy 1 , S. Guizard 2 , A. Belsky 3 , N. Fedorov 4 , G. Petite 2