물리학과 첨단기술 November 2008 2
LED 에피성장기술
김동혁 ․ 윤의준
저자약력
김동혁 연구원은 포항공과대학교 신소재공학과에서 석사(2003)를 마친 후
현재 서울대학교 재료공학부 박사과정에 재학 중이다. ([email protected])
윤의준 교수는 MIT 재료공학과 박사(1990)로 미국 AT&T Bell Laboratories (Murray Hill, NJ)의 연구원(1990-1992)을 거쳐 1992년부터 현재까지 서울
대학교 재료공학부 교수로 재직 중이며, 지식경제부 전략기술개발과제 “고
효율 조명용 광반도체 기술개발”의 총괄책임자를 맡고 있다. ([email protected])
서 론
2013년까지 5년간 총 99조 4000억 원이 투입되는 6개 분
야 22개의 ‘신성장동력 사업’과 탄소 녹색 성장을 한 ‘그린 에 지 산업 발 략’의 성장동력화가 필요한 9개 분야
조기 육성할 4개의 제1그룹에 발 다이오드(Light emitt- ing diodes, LED) 분야가 각각 포함되었다. 고유가 시 와
지구 온난화로부터 화석연료 사용규제의 필요성이 두되는
시 에서, 백열 구 비 20배 이상에 이르는 긴 수명과 10분의 1에 불과한 에 지 사용량을 가진 LED에 한 세계
인 요구가 늘어난 때문이다. 한 형 등에 사용되는 수은, 카드뮴과 같은 독성 물질을 사용하지 않기 때문에 친환경을
강조하는 추세에도 부합하는 면을 가지고 있다. 휴 폰 키패
드에서부터 일반 조명에 이르기까지 범 한 용이 가능한
LED는 이제 차세 먹거리로서 국가 인 심을 받고 있는
것이다.LED가 기존의 백열등이나 형 등을 체하기 해서는 무
엇보다 발 효율(lm/W)을 높이는 것이 요하다. LED 공정
은 크게 나 어 에피공정, 칩 공정, 패키지 공정으로 분류할
수 있다. ‘에피’라는 표 은 LED 분야에서는 흔히 사용되지만
개는 익숙하지 않은 말이다. 정확한 표 은 에피택시(epi- taxy) 혹은 에피택셜 성장(epitaxial growth)으로 ‘어떤 결정
이 다른 결정의 표면에서 특정한 방 계를 취해 성장하는
일’을 뜻한다. LED 등의 소자구조를 형성하기 해서는 기
에 GaN계 화합물 반도체를 pn 합 다이오드 형태로 쌓아
올려야 하는데 이때 각각의 층은 의 층의 결정성을 이어받
아 성장하게 된다. 결정 내부의 결함은 자와 정공의 재합과
정(electron-hole recombination process)에서 비발 센터
(nonradiative center)로 작용하기 때문에 자(photon)를 이
용하는 LED 소자에서는 각 층을 형성하는 결정들의 결정성
이 소자효율에 결정 인 향을 미치게 된다. 그 기 때문에
에피성장 기술은 LED 효율의 한계를 결정짓는 요한 원천
기술이라고 할 수 있다.
GaN 에피성장의 소개
GaN계 화합물반도체는 동종 기 의 부재로 인해 주로 사
이어(Al2O3) 기 에 성장하게 된다. 이때 기 과 GaN 사이의 격자불일치를 극복하기 해 도입된 기술이 온 완
충층(buffer layer)이다. 1986년 일본 나고야 학의 아카사
키 그룹에서 AlN 온 완충층을 이용한 GaN의 에피성장을
유기화학증착법(metal-organic chemical vapor deposition; MOCVD)으로 구 했고, 1992년에는 일본의 니치아 화학에
서 GaN 온 완충층을 이용한 고품질의 GaN 에피층을 성장
하는데 성공하 고 이를 바탕으로 청색 LED의 상용화에 성
공하 다. 일본의 작은 화학회사에 불과했던 니치아는 에피성
장에 련된 수많은 원천기술을 기반으로 세계 1 의 LED 업체로 성장했다. 연구개발의 요성을 보여주는 일화이다. 여담이지만 청색발 다이오드의 발명을 주도한 나까무라 슈
지( 재 미국 University of California, Santa Barbara 교수)는 니치아 화학을 상 로 직무발명에 한 실 보상으로
200억 엔을 청구하여 도쿄지방법원으로부터 액 인용 결
을 받아내어 세간의 화제가 된 이 있다. AlN 혹은 온 GaN 등의 버퍼층 에 GaN를 성장시킬 경
우 사 이어 기 에 직 성장시킬 경우에 비하여 계면
에 지가 감소하기 때문에 높은 도의 핵생성이 가능해진다. 성장 기에 작은 육각기둥 형태인 GaN는 성장이 지속되면
서 역시 버퍼층에 의한 계면에 지의 감소로 인한 측면성장
(lateral growth)의 진으로 인해 주변의 육각기둥과 합쳐지
게 되고 그림 1(a)와 같은 평면성장을 이루게 된다. 온 버
퍼층이 없는 1(b)의 경우 핵생성 도가 낮고 측면성장이 잘
이루어지지 않기에 3D의 거친 표면을 갖게 된다.GaN와 사 이어 기 사이의 격자상수 차이로 인한 통
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70 lm/W 150 lm/W
LEE (%) ~ 80 ~ 90
IQE (%) ~ 55 ~ 90
EQE (%) ~ 45 ~ 80
표 1. 백색 LED 단계별 성능 지표.
그림 1. AlN 저온버퍼가 있을 경우(a), 없을 경우(b)의 GaN 결정 성장
모델.[1]
그림 2. ELO 성장법의 도식도.
참고문헌[1] I. Akasaki, H. Amano, Y. Koide, K. Hiramatsu, and N.
Sawaki. J. Cryst. Growth 98, 209 (1989).
[2] E. F. Schubert, Light-emitting diodes (Cambridge University
Press, 2003).
[3] X. A. Cao, S. F. LeBoeuf, M. P. D’Evelyn, S. D. Arthur, J.
Kretchmer, C. H. Yan and Z. H. Yang, J. Appl. Phys. 84, 4313
(2004).
(threading dislocation) 등의 결정결함을 이기 한
방법으로 측면성장(epitaxial lateral overgrowth, ELO)법이
리 활용된다. 그림 2에 LEO 성장법의 도식도를 나타내었
다. SiO2 마스크를 GaN 결정 에 배열하고 마스크 틈 사
이로 결정을 재성장시키면서 성장조건의 최 화를 통해 측
면성장을 진하는 방법이다. 이 경우 마스크에 의해 통
가 가려지거나 성장방향을 따라 으로 휘게 되므로 표
면까지 도달하는 결정결함의 수는 획기 으로 어들게 된
다. ELO 성장법으로 고품질의 GaN 결정을 얻을 수 있지만
추가의 공정이 들어감으로써 공정 단가가 올라간다는 단
이 있다.
고출력 조명용 LED의 연구개발 동향
LED의 효율은 다음 식과 같이 캐리어 주입, 내부양자, 추출, 형 체, 패키징에 의한 각각의 효율들의 곱으로 나타낼
수 있고, 특히 내부양자효율(internal quantum efficiency,
IQE)과 추출효율(light extraction efficiency, LEE)의 곱은
외부양자효율(external quantum efficiency, EQE)로 나타내
기도 한다.[2]
LED efficiency (lm/W)＝η injection ×η internal ×η extraction ×η phosphor ×η package
이 에피성장과 주로 련된 부분은 처음 3개의 단계이고, 보통 각 단계의 효율을 정확히 따지기보다 LED로 제작하여
측정한 외부양자효율의 개선치로 평가하게 된다. 표 1에 재
의 형 체를 이용한 백색 LED가 70 lm/W일 경우와 앞으로
150 lm/W를 얻기 한 각 단계별 효율을 비교하 다. 본 내
용에서는 내부양자효율의 향상을 심으로 고효율의 LED 제작을 한 에피성장기술의 최신 연구 동향을 소개해 보고자
한다.
1. 내부양자효율의 향상
내부 양자효율을 결정하는 요한 요인으로 비발 심
으로 작용하는 결정결함의 감소와 활성층 내에서 자와 정
공의 효율 인 재합을 들 수 있다. 백색 LED를 제조하는 3가지 방식 하나인 자외선 LED+RGB 형 체의 방식에서
는 특히 결정결함이 청색 LED보다 자외선 LED의 효율
하에 많은 향을 미친다고 알려져 있다.[3] 결함 에피층의
성장을 해서는 앞에서 이야기한 측면 에피성장 는 결
함 GaN 동종기 의 제조에 한 연구가 활발히 진행되고
있다.내부양자효율을 향상시키려는 시도 에서 가장 많은 주
목을 받고 있는 분야는 비극성(nonpolar) LED의 연구이다. 우르자이트 결정구조를 형성하는 GaN계 화합물은 c면 사
이어를 사용하여 개 기 에 수직인 c축에 우선 배향된 형
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c-axis
(0001)
N
Ga
Ga-face
그림 3. GaN 결정의 원자구조.
그림 4. 분극효과의 도식도 (a) 극성, (b) 비극성.[4]
그림 5. GaN의 결정면.
참고문헌[4] P. Waltereit, O. Brandt, A. Trampert, H. T. Grahn, J. Menniger,
M. Ramsteiner, M. Reiche and K. H. Ploog, Nature 406,
865 (2000).
[5] A. Chakraborty, B. A. Haskell, S. Keller, J. S. Speck, S. P.
DenBaars, S. Nakamura, and U. K. Mishra, Jpn. J. Appl.
Phys. 44, L173 (2005).
[6] M. C. Schmidt, K.-C. Kim, H. Sato, N. Fellows, H. Masui,
S. Nakamura, S. P. DenBaars, and J. S. Speck, Jpn. J.
Appl. Phys. 46, L126 (2007).
[7] K.-C. Kim, M. C. Schmidt, H. Sato, F. Wu, N. Fellows, M.
Saito, K. Fujito, J. S. Speck, S. Nakamura, and S. P.
DenBaars, Phys. Stat. Sol. (RRL) 1, 125 (2007).
태로 성장하는데 이때 분극효과(polarization effect)가 발생
한다. 그림 3과 같이 c축 방향을 따라 쪽은 Ga 원자, 아래쪽은 N 원자로 이루어진 형태(Ga face의 경우)이므로 평
형 상태에서도 0이 아닌 자발분극(spontaneous polariza- tion)을 가지게 된다. 한 이종 합 구조를 형성할 때 3족
질화물 간의 큰 격자상수의 차이, 같은 c축 배향성을 가진다
는 특성으로 인한 응력이 발생하여 압 분극(piezoelectric po-larization)도 함께 생기게 된다. 질화물의 압 계수는 거의
모든 반도체 재료에 비하여 큰 값을 가지므로 작은 변형
(strain)에도 매우 큰 분극을 래할 수 있다. 두 개의 분극
으로 유발된 정 기장(electrostatic field)은 그림 4와 같이
양자우물 구조의 에 지 밴드 구조를 변화시켜 이에 따른
자와 정공의 분포를 왜곡시키게 된다.[4] 계에 의한 자
와 정공의 공간 분리를 quantum confined stark effect (QCSE)라 하는데 이는 자와 정공의 재결합(recombina- tion)으로 photon을 발생시키는 발 소자에 있어서 낮은 내
부양자효율을 유발하고 발 스펙트럼의 red shift 인가
류 증가에 따른 장의 blue shift 상, 높은 문턱 압
등의 향을 미치는 것으로 알려져 있다. 그 기 때문에
QCSE 상을 억제하여 내부양자효율을 향상시키기 한
시도로 비극성 방향의 GaN를 성장시키는 연구에 한 심
이 증가하고 있다.GaN의 결정구조에서 비극성 면은 c축에 평행한 m면과 a
면이고, 기에 성장용 기 으로는 m면 SiC 기 , r면
Al2O3 기 이 각각 주로 사용되었다. 하지만 이종기 에
성장시킨 비극성 GaN 결정은 높은 결함 도를 나타내었고, 이들 결함들이 비발 심으로 작용하여 오히려 양자효율을
감소시키는 결과를 나타내었다. 최근 낮은 결함 도를 가진
m면 GaN 기 이 상용화되면서 비극성 LED의 연구는 비약
인 향상을 나타내게 된다. 비극성 LED의 선도그룹인
UCSB의 나까무라 그룹은 2005년에 최 로 발표했던 0.43% 외부양자효율을 가진 m면 LED에 이어,[5] 2007년에 들어서
면서 실험실 수 의 구조만을 용했음에도 38.9%, 45.4% 외부양자효율을 가진 m면 LED를 잇따라 발표한다.[6,7] 발표
된 m면 LED는 한 인가 류의 변화에 따른 red shift 역시 거의 발생하지 않아(그림 6) QCSE에 의한 기존의 문제
을 해결할 수 있을 것으로 기 되고 있다. 하지만 m면
GaN 기 이 재까지는 무 작고, 무 비싸기 때문에 상
업 인 생산에 용되기까지는 많은 시간이 걸릴 것으로 여
겨진다. p형 클래딩 층과 활성층 사이에 electron blocking layer
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그림 6. M면 LED의 발광 결과.[7]
그림 7. 자외선 LED의 밴드 다이어그램 도식도.[9]
참고문헌 [8] J. K. Kim, E. L. Waldron, Y.-L. Li, T. Gessmann, E. F.
Schubert, H. W. Jang, and J.-L. Lee, Appl. Phys. Lett.
84, 3310 (2004).
[9] J. K. Kim, E. Fred Schubert, J. Cho, C. Sone, J. Y. Lin,
H. X. Jiang and J. M. Zavada, J. Electrochemical Society
153, G734 (2006).
[10] C. Bayram, J. L. Pau, R. McClintock, and M. Razeghi, J.
Appl. Phys. 104, 083512 (2008).
(a) (b)
그림 8. 델타도핑의 실행 프로파일(a)과 이를 이용한 소자구조(b).[10]
(EBL)의 삽입으로 내부양자효율의 향상을 이루는 방법도 연
구되고 있다. 그림 7(a)에서와 같은 EBL층은 활성층으로부터
자의 이탈을 막아주는 역할을 하여 캐리어 주입효율을 향
상시켜 다. 아래 삽입그림에서 보듯이 EBL은 낮은 p형 도
핑농도에서는 활성층으로 정공의 유입을 막는 장벽 역할도
하기 때문에 높은 p형 도핑농도가 필요하게 된다. 하지만
AlGaN 층의 p형 도핑은 200 meV 이상의 높은 억셉터 활성
화 에 지로 인해 쉽지 않은 문제이다. AlGaN 층의 p형 도
핑 농도를 증가시키기 해서는 AlGaN/GaN 격자구조
(superlattices)를 형성하는 방법이 주로 사용되지만,[8] 이 경
우 수평 방향의 캐리어 이동은 향상되나 수직방향의 이동은
제한되기 때문에 그림 7(b)와 같이 자의 이탈이 생겨 비발
결합이 발생하기도 한다.류가 한 곳에 집 되는 류 군집 상(current crowding)
을 억제하기 한 고품질, 고농도의 p형 GaN의 성장을 통해
내부양자효율을 증가시키는 방법도 보고되고 있다. GaN계 물
질의 p형 도펀트로는 Mg이 사용되는데 200 meV 이상의 높
은 억셉터 활성화 에 지를 갖고 있기 때문에 도핑이 용이하
지 않다. 정공 농도를 증가시키기 해 도펀트의 양을 늘리게
되면 Mg이 결함으로 작용하여 결정결함의 증가, 도핑농도의
감소를 래하기 때문이다. 한 p형 GaN의 정공 농도는 Mg
와 수소와의 복합체 형성, Mg과 질소-공공(vacancy) 복합체
와의 self-compensation에 제한받기 때문에 이 같은 문제
을 해결하기 해 델타 도핑이 활용되고 있다.Ga, N, Mg 소스를 한꺼번에 흘려주며 성장하던 기존의 도
핑 방법에 비해 델타도핑은 그림 8(a)와 같이 간에 Ga 소스의 공 을 단하고 Mg 소스를 공 하는 방법으로 결정성
의 손상 없이 정공농도의 증가를 얻을 수 있었다.[10] 델타도
핑으로 인해 Mg 도펀트의 패킹이 좀 더 조 해져서 Mg의 활
성화 에 지가 감소하고, 질소 공공의 감소로 인해 self- compensation 효과가 어들었기 때문이다.
2. 광추출효율의 향상
활성층 역에서 발생한 자는 외부로 방출되는 도 에
기 과 에피층 사이의 계면 등에서 두 물질 간 굴 률 차이
에 의해 반사되는 양이 생기게 되는데, 이때 다 반사를 겪
을수록 자의 소멸율이 증가하여 추출효율이 하된다. 보통 표면으로 방출되는 양이 약 8%, 기 으로 나가는 양
이 약 20%, 칩 내부에서 가이드 되는 양이 약 72% 정도
된다. 추출효율의 향상은 소자를 에칭하여 빛이 방출되기 쉬운
구조를 형성하거나 반사 역할을 하는 기 을 에피층과 떼
어내는 등 에피층 형성 이후의 후속 공정에서 주로 이루어진
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참고문헌[11] C. M. Tsai, J. K. Sheu, P. T. Wang, W. C. Lai, S. C.
Shei, S. J. Chang, C. H. Kuo, C. W. Kuo, and Y. K. Su,
IEEE Photonics Tech. Lett. 18, 1213 (2006).
[12] 사진 출처: CNSphoto, 신화망.
그림 9. 표면 거칠기를 통한 광추출 증가의 도식도.
(a)
(b)
그림 10. 일반적인 p형 GaN 표면(a)과 표면 거칠기를 증가시킨 p형
GaN 표면(b).[11]
그림 11. 베이징올림픽 파크 야경과 개막식의 LED 오륜기.[12]
다. 표면 거칠기를 인 으로 증가시켜 그림 9의 도식도와
같이 빛의 반사를 이는 것이 본 기술의 핵심인데, 에피성
장기술과 련해서는 성장조건의 조 을 통해 p형 GaN의 표
면 거칠기를 증가시켜 LED의 추출 효율을 향상시킨 연구
가 보고되었다.[11]
맺음말
단순표시소자에 불과하던 LED가 기술의 발 과 더불어
LCD BLU, 자동차 조등, 일반 조명에 이르기까지 리 사
용되고 있다. 그리고 식물생장 진, 심리치료 등 응용범 는
확장되고 있으며, 장 를 조 할 수 있다는 특성 때문
에 차후에는 우리가 상상하기 힘든 분야에까지 LED의 사용
범 는 넓어질 것이다. 한 세계 으로 제기되는 환경문제
와 에 지 부족 문제를 생각해 보면 차세 원으로서 LED의 요성은 커질 것이 분명하다. 재 우리나라 LED 산업은 고부가가치 분야에서는 일본, 미국 등 선도국가의 원
천기술에 리고, 부가가치 분야에서는 만, 국 등의 생
산력에 리고 있는 상황이다. 본문에서 언 했던 니치아 회
사의 에서도 알 수 있듯 고효율 LED 개발의 원천기술에
한 국가 인 투자가 실한 시 이다.얼마 열렸던 베이징 올림픽은 ‘빛의 올림픽’을 표방하
며 성화를 제외한 모든 빛에 LED를 이용하여 화제가 되었
다. 여러 가지 의미가 있겠지만 그 이면에는 차세 빛으로
각 받는 LED의 무한한 가능성에, 차세 리더국가로의 등
극을 노리는 국정부의 의지가 투 된 것은 아닐까 생각해
본다.
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