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05/11/2014
1
Abdel-Mjid NOURREDDINEabdelmjid,nourreddine@iphc.cnrs.fr
Institut Pluridisciplinaire Hubert-CurienUMR 7178 CNRS/in2p3 et Université de Strasbourg
B.P 28 - 67037 Strasbourg Cedex 2
ANF 2014 : « Rayonnements ionisants »Radioactivité naturelle et artificielle :
dernières avancées en termes de métrologie et études d’impact
SPECTROMETRIE GAMMA AU
LABORATOIRE
Etude de cas
AnalyseExpertiseRadioprotection
Dosimétrie
Recherche &Développement
Formation
Métrologie desRayonnements
Ionisants
Initiale
Expertise Radiologique(Mesure, Simulation)
DosimétrieActive et passive
(n, , )Analyses Elémentaires(PIXE, XRF, ICPMS, ...)
Institut Pluridisciplinaire Hubert Curien de Strasbourg
Continue :PCR
MesuresRadioactivité
(, , )
Agréments et habilitation
Contrôle en Radioprotection
Dosimétrierèglementaire
Effectif au 01/10/2014 : N. Arbor (MCF), F. Begin (IR), Ben Saida (IE), S. Chefson (AI), D. Gelus (IE) S. Higueret (IR), D. Husson (MCF), A. Nourreddine (PR), E. Schaffer (AI), A. Sellam (IE), N. Spanier (T) E. Wilhelm (Doc ), T. Deschler (Doc)
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2
Institut Pluridisciplinaire Hubert Curien de Strasbourg
Groupe Radiochimiemireille.delnero@iphc.cnrs.fr
remi.barillon@iphc.cnrs.fr
Etude de la spéciation des actinides et lanthanides dans les milieux naturels
La gestion des risques liés à un rejet de An ou Ln en site naturel: dépend non tant de la quantité relarguée localement que de la biodisponibilité et de la
migration (mobilité) de An et Ln vers les eaux de nappe et de consommation.
But: Savoir sous quelles formes chimiques (« spéciation ») se présente An et Ln dans lesphases aqueuses, minérales, colloïdales et organiques d’un sol / sédiment pour :
Comprendre les processus contrôlant sa migration; Evaluer l’impact sanitaire lié aux rejets anthropiques de métaux lourds ou de
radioéléments dans l’environnement (enjeu sociétal et scientifique); Elaborer des stratégies de rémédiation des sites pollués.
Plan
Rappel : Détecteurs des rayonnements ionisants
Spectrométrie gamma
Correction de matrice :
Pic-somme
Auto-absorption
Système anti-Compton
Applications aux mesures environnementales et dosimétrie
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014 4
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3
Principe de détection
5
Différents type de détecteurs
Détecteurs à ionisation gazeux
Scintillation
Détecteurs à semi-conducteur
Principe :
- Recueillir tout ou une partie de l’énergie du rayonnement incident; énergie cédée au milieu détecteur qu’il traverse,
- Transformer les phénomènes d’interaction en signal électrique, lumineux, visible ou audible.
µSv.h-1
µGy.h-1
coups/sImp/sChoc/s
Bq/cm²Bq/L, Bq/m3
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
Principe de détection
6
Ionisation :Arrachement ou expulsion de l’électrond’un atome du milieu détecteur etcollection des charges
Scintillation :Excitation atomique; l’électron est déplacé sur unecouche périphérique du cortège, il retrouve sonniveau énergétique de départ par l’émission d’unphoton lumineux (UV ou Visible)
Semi-conducteurs: Création decharges + et - mobiles (paire d’électrons deconduction trou), l’effet d'un champélectrique permet de recueillir uneimpulsion électrique.
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
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Principe de détection
7
Sensibilité :Probabilité d’interaction de la particule dans le détecteur, fonction de la taille dudétecteur, du bruit électronique, de la fenêtre d’entrée, blindage ou matériauautour du volume sensible,
Efficacité ou rendementNombre d’évènements détectés/ Nombre d’évènements émis par la source
Bruit de fondMouvement propre du détecteur : indication en l’absence de radioactivité
Résolution Pouvoir de discrimination des rayonnements
Temps mort perte de comptage vN =
1 c
c
N
N
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
Détecteur à gaz
8
( I ) ( II ) ( III ) ( IV ) ( V )
Chambre d'ionisation
Compteurproportionnel
Geiger Muller
Décharge
Col
lect
ion
inco
mpl
ète
Nom
bre
d'io
ns c
olle
ctés
Voltage appliqué
E2
E1
Régime de fonctionnement
Gaz de remplissage (W = 22 - 41 eV) Tension anode – cathode Collection des charges induites sous
l’effet d’un champ électrique
Particules chargées
ionisation directe
– X neutrons
ionisation indirecte
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5
Chambre d’ionisation
9
Volume cylindrique quelques cm3 à quelques dm3
Permet la mesure des rayonnements ambiants, collection totale des ions Très efficaces pour la détection des particules chargées. Détection des neutrons thermiques à l’aide de chambre remplie de BF3
Exemple : ALPHAGARD pour le mesure du Rn
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Compteur proportionnel
10
impulsion de sortie
Amplification signal intense Permet la détection α, β avec une bonne efficacité Compteur à grande surface et fenêtre d’entrée mince Très utilisé en contaminamètre de surface, Comptage à bas BDF et mise en évidence des α et β
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Compteur Geiger Muller
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Analogue à la chambre d’ionisation, mais de petit volume où la tension appliquéeaux électrodes est très élevée provoquant ainsi l’ionisation des molécules de gazpar une succession de chocs en cascade (phénomène d’avalanche)
Utilisation : Détecteur de fuites, détection des bêtas de faible énergie (GM Cloche),
radiamètre (Compensé en énergie- rendement calculé pour le 137Cs)
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Détecteurs à Scintillation
12
Scintillateurs organiques (molécules – ex: Toluène)
Scintillateurs inorganiques (réseau cristallin)
Exemple :
NaI(Tl) : détection ,
ZnS (Ag) : détection Tétraphénylbutadiène : détection
Très bon rendement de production de photons
Lumière proportionnelle à l’énergie déposée
137Cs
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Détecteurs à Scintillation
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Emanométrie
Scintillation liquide
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Détecteurs semi-conducteurs
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Dans un solide la perted’énergie d’un rayonnement a lieuessentiellement par création deporteurs libres (électron-trou)
air : 36 eVGe : 2.92 eVSi : 3.61 eV
champ électrique élevé capabled’entrainer vers les électrodes lesporteurs créés par l’irradiation
=> durée de l’impulsion 10-8 s
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Jonction P-N polarisée en inverse pour augmenter l‘efficacité de détection.
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Interactions photon-matière
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Interactions photon-matière
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Large gamme EHaute résolutionGrande efficacité
Haute résolutionGrande efficacité
Détection sur 4Très Grande efficacité
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Spectrométrie à haute résolution
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Ge(HP)
GeHP+ Préamplificateur
Château de Pb
AlimentationH.T.
Amplificateur CAN
Analyseurmulti-canal
Réserve d’azoteliquide
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Echantillon naturel
Spectrométrie
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GeHP Technique d’analyse qualitative et quantitative
dosage unique pour un ensemble de radio-isotopes
énergies de 20 keV à 3 MeV
Bonne maîtrise de l’interactions photon-matière
Etalonnage
E : identification des radionucléides
E : détermination de l’activité
A(E) =S
N, E
I . t. E.f
d
,
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
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Faible radioactivité nécessite l’augmentation de la sensibilité
Diminuer le bruit de fond (blindage, anti-Compton,…)
Augmenter le volume du GeHP
Réduire la distance source-détecteur
Augmenter le volume de l’échantillon
Pic-sommeAuto-absorption
Surestimation ou sous-estimation de l’efficacité
N,E
E C-1, E S, E att, E d
SA E =
I . t . f f f .f Correction de pic-somme
Correction de l’auto-absorption
Spectrométrie
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Simulation MCNPX60Co @ 6,5 cm
∆T=1 mn
MCNPX : Monte Carlo N-Particle eXtended
Radiographie du détecteur Dimensions du détecteur Vue du dispositif expérimental
Caractérisation du détecteur BEGe
20
E (keV) 1173 1332
Expérience 11709 ± 370 10551 ± 208
Simulation 11847 ± 226 10665 ± 206
Ecart (%) 1,2 1,1
Bon accord
Cu
GeHP
31 mm
Broad Energy Germanium
E 122 = 0,6 keVE 1332 = 1,9 keV
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Phénomène de pic-somme
Formalisme
Paramètres d’influence
Correction & validation
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Angle solide (distance source-détecteur, volume de la source, dimensions du cristal)
Sous-estimation ou surestimation du comptage dans le pic d’absorption totale
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Résolution ~ 50 µs
Définition de pic-somme
0,30 ps
0,713 ps
2
1
0
60Co
60Ni
10
21 1173 keV
1332 keV
-21 1021 10
Détection simultanée de deux ou plusieurs photons émis en cascade
Pic-somme ⇒ 21+ 10 ou 21+ C10 ou 10+ C21
21+ 10
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A (E) = S
N, E
I t E f
C-1, E f
S, Ef
att, E f
d
10 10 10N = A Ireel
T2121
mes10
reel10
E1,C R.I1
1
N
Nf
23
T10 10 10 10 10 21 21N = A I - (A I I R )mes
ij
netij
γ
S (pic)ε =
A.t.I
Formalisme: sous-estimation de comptage
sous-estimation
2
1
0
X
Y
10
21ij
net
γ
S (spectre)R =
A.t.ITij
A : activité
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Formalisme: sur-estimation comptage
A : activité
A (E) = S
N, E
I t E f
C-1, E f
S, Ef
att, E f
d
surestimation
N20reel = A I
20
20
N20mes = N
20reel + N
20
N20mes = N
20reel + (A I
10
10 I
21
21)
S , E
1 0 2 1 1 0 2 1
2 0 2 0
1f =
I I ε ε1 +
I ε
ij
net
γ
S (spectre)R =
A.t.ITij
ij
netij
γ
S (pic)ε =
A.t.I2
1
0
X
Y
10
21
20
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
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Correction totale
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Exemple : 134Cs
Schéma à n niveaux
• Equations complexes
• Temps de calcul important
Correction 10
Coïncidence double :
21 , 31 , 51 , …
Coïncidence triple :
52 + 21, 53 + 31, …
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Généralisation à plusieurs cascades facteur de correction Cij = AxBxD (niveaux i et j)
Perte : amont de l’état excité i
Perte : aval de l’état excité
j p-1 j-11 2-1 -1 -1 -1 -1pm p,m p+1,m p+2,m j,j-1
p=1 m=0 m=0 m=0 m=0
B = b = b × b × b ×.........× b
-1 -1 -1 -1 -1 -1 -11,0 2,0 2,1 3,0 3,1 3,2 j,j-1= b × (b × b ) × (b ×b ×b ) ×......... b
i-j-1gj
g=j+1
D = d
Gain : sommation
n-1 n-1s,e
e=i s=e+1
A= a
gj ig gj iggj
ij ij
I × I ε × εd = 1 + ×
I ε
n n n n-1 -1 -1 -1 -1s ,e s ,e + 1 s ,e + 2 s ,e + 2 s ,n -1
s = e + 1 s = e + 2 s = e + 3 s = e + n -1
= a × a × a × .. . . a × a
Exemple : 134Cs
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0 4 8 12 16
0
2
4
6
8
Simulation (GEANT4) Expérience
Per
te (
%)
Distance (cm)27
Effet distance source-détecteur
Source ponctuelle 60Co
Diminutionde la sensibilité
Pic-sommenégligeable
GEANT4 : GEometry ANd Tracking
Distance > 6,5 cm
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
h
dx
dx
dxe
dxe
dGe
dGe
0
h
0
d )(x
50 100 150 20010
12
14
16
18
20
22
24
26
28
30
Per
te (
%)
Volume (cm3)
28
Effet de volume du détecteur
rayons
h =
3,1
cm
Pertes de comptage dues au pic-somme croient avec le volume du
détecteur
Source ponctuelle de 60Co au contact du détecteur
BEGe
h = 1,5 mm = 71 mm
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
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0 2 4 6 8
0
5
10
15
20
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Géométrie SG50 Géométrie SG500
Per
te (
%)
Distance (cm)
Perte SG50 › SG500 au contact
Géométries éloignées : perte SG50 ~ SG500
Perte : ~ 20 % au contact pour SG50
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Effet du volume de la source
1332 keV
Sources volumiques 60Co
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Effets de la géométrie
Le détecteur plus de P.S.• même échantillon• même distance
L’échantillon Plus de P.S.• même détecteur• même distance
La distance Plus de P.S.
• même détecteur• même échantillon
Détecteur
Distance
Echantillon
Le niveau des sommations dépend de la géométrie de mesure30A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
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SG500 multi- (~ eau) au contact du détecteur
RN 241Am 109Cd 57Co 139Ce 51Cr 113Sn 85Sr 137Cs 88Y 60Co 60Co 88Y
E(keV) 59 88 122 165 320 391 514 661 898 1173 1332 1836
4 5 6 7 8-6
-5
-4
-3 Expérience
ln(
)ln (E)
Effet du PS sur l’efficacité
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
4 5 6 7 8-6
-5
-4
-3 Expérience Simulation
ln(
)
ln (E)
Effet du PS sur l’efficacité
RN 241Am 109Cd 57Co 139Ce 51Cr 113Sn 85Sr 137Cs 88Y 60Co 60Co 88Y
E(keV) 59 88 122 165 320 391 514 661 898 1173 1332 1836
Efficacité biaisée
32
60Co ()
88Y (X)
88Y (X)
139Ce (X)
SG500 multi- (~ eau) au contact du détecteur
sim / exp(%)
0,2 1,3 2,6 6,1 2,1 2,8 2,5 2,7 9,7 5,7 6,7 12,8
PS - - - X - - - - , X , X
Même travail a été effectué pour la géométrie SG50
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
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Correction de pic-somme
MCNPX (Los Alamos, USA)
GESPECOR (GErmanium SPEctrometry CORrection) (GmBH, Allemagne)
ETNA (Efficiency Transfer for Nuclide Activity measurements) (LNHB, France)
Sources mono-énergétiques (disponibilité, coût, …)
Alternative : MCNPX
( )netS pic
A I t
Rendement total
Rendement d’absorption totale
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
4 5 6 7 8-6
-5
-4
-3 Expérience MCNPX ETNA GESPECOR
ln(
)
ln (E)
Comparaison des méthodes
Facteur de correction Fc
Monte Carlo Analytique
RN E(keV) MCNPX GESPECOR ETNA
139Ce 166 1,06 ± 0,05 1,08 ± 0,03 1,11 ± 0,11
88Y 898 1,09 ± 0,06 1,08 ± 0,02 1,10 ± 0,11
60Co 1173 1,06 ± 0,05 1,07 ± 0,03 1,10 ± 0,11
1332 1,07 ± 0,05 1,07 ± 0,03 1,10 ± 0,11
88Y 1836 1,13 ± 0,06 1,09 ± 0,04 1,12 ± 0,11
Convergence des trois méthodes
Correction si nécessaire pour les radionucléides différents de ceux de l’étalonnage
34
corr mes cε = ε × F
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
05/11/2014
18
Comparaison des méthodes
35A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
SG500 : eau + 110 g KCl
Abondance 40K = 0,012%
E = 1460 keV
40K n’est pas affecté par le PS
Activité préparée : 1748 Bq.L-1
L’activité en 40K, après correction des pic-sommes,est en bon accord avec l’activité calculée
Activité (Bq.L-1) Ecart (%)
Avant correction de PS 1915 ± 44 10
Après correction de PS 1780 ± 42 2
0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 2,00,25
0,50
0,75
1,00
Expérience Simulation
40
K
Eff
icac
ité
(%)
E (MeV)
36
Validation par test d’intercomparaison
Organisation des CILE par IRSN En appui de l’ASN pour l’agrément des laboratoires du Réseau National de
Mesures de la Radioactivité de l’Environnement
Réussite du test maintien de l’agrément
36
S. Dziri (2013) thèse Université de Strasbourg
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
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19
IRSN : test n° 95 EE300
Radionucléides identifiés : 241Am, 134Cs, 106Rh, 137Cs, 65Zn et 22Na
Critères de validation ISO/CEI 43-1
37
ref Ramses
2 2ref Ramses
A - AE =
U + U
ref
ref
A - Ae =
ARamses
Validation par test d’intercomparaison
Satisfaisant (S)e
Discutable (D) Non Satisfaisant (NS)15 % 20 %
E1 1,3
RN AIRSN (Bq/L) ARamses (Bq/L) e (%) E
Avant la correction de PS134Cs 1,23 ± 0,06 1,07 ± 0,08 17 2,5106Rh 3,27 ± 0,17 2,94 ± 0,36 13 1,122Na 0,50 ± 0,03 0,46 ± 0,06 18 4,5
S.
Dzi
rie
t al
, Ap
p .
Rad
. Is
ot.
70
(201
2) 1
141
Après la correction de PS134Cs 1,23 ± 0,06 1,20 ± 0,07 3 0,3106Rh 3,27 ± 0,17 3,19 ± 0,40 2 0,222Na 0,50 ± 0,03 0,52 ± 0,06 5 0,3
37A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
38
Base de données
244 radioéléments corrigés
38A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
05/11/2014
20
39
Auto-absorption
Effets de la densité de la source
Effets de la composition élémentaire
Evaluation de l’auto-absorption
Validation des méthodes
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
40
Méthode dopage étalon
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
Détecteur GeHP (Ø =5,1 cm et h=4,2 cm, rel= 17,5%) + chaîne analogique
Echantillons : solution aqueuse 152Eu (étalon) + H2SO4 @ 1,15 < < 1,83
200 400 600 800 1000 1200 14001
10
100
1000
10000
-ra
y co
un
ts
E (keV)
MCNP
152Eu in 50 ml of water
Experiment
5036267
4986
129816
101922
0,82
1,14
1,46
1,78
2,1
2,42
0,6
0,65
0,7
0,75
0,8
0,85
0,9
0,95
1
1,05
Coe
ffici
ent d
'aut
o-ab
sorp
tion
Energie (keV)Densité
eta
echγatt ε
ερ),(EF
A. Nachab et al, NIM B 215 (2004) 228
Le libre parcours du photon dépend de son énergie, de la densité et de la nature du milieu traversé.
Sédiment ( = 1,4 E = 63 keV) F = 82 %
05/11/2014
21
41
Méthode de transmission
Correction du coefficient d’auto-absorption
NF ISO 18589-3
Calcul du µ d’un échantillon
)e(1µ
)e(1µF
.hµEch
.hµEta
attEta
Ech
(E)N
(E)Nln
h
1(E)µ(E)µ
Ech
AirAirEch
133Ba + 152Eu GeH
Pcollimateur
Air
L
Ech
anti
llon
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
A. Sellam (2008) CNAM
Etude d’un nouveau système validé par MCNP
42
Pour E donnée Fatt est proportionnel à
Effet de la densité
SG50 (eau) au contact du détecteur
MCNPX
(g.cm-3)
attF ρ = 1,3545 - 0,3536ρ
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
S. Dziri (2013) thèse Université de Strasbourg
05/11/2014
22
43
Composition élémentaire de la matriceSimulation MCNPX
E < 100 keV ⇒ pertes d’efficacité dues au Zeff
E > 100 keV ⇒ effets de Zeff négligeables
Eau (7,51)
2 3att eff eff eff effF Z = 0,9169 + 0,0182Z - 0,0039Z + 0,0004Z
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
, 44
Echantillon Expérience MCNPX
matrice Zeff Fatt Fatt % Fatt() % Fatt(Zeff)
Gypse 14,2 0,8 0,68 0,68 12 88
Ethanol 6,4 0,8 0,13 0,12 77 23
Sédiment 16 1,1 0,70 0,67 3 97
Fat
t
Quantification de Fatt(zeff) à 46 keV
44
att eff att att effF ︵ρ , Z ︶= F ︵ρ ︶+ F ︵Z ︶
A. Nourreddine ANF Lyon 3-7 novembre 2014
05/11/2014
23
45
Connaissance de la composition élémentaire est indispensable pour les modélisations
Comparaison des méthodes
S. Dziri et al, NIM B 330 (2014) 1
Sédiment, Zeff = 15 , =1,08
Gypse, Zeff = 14 , =0,8
Convergence des trois méthodes
Sol, Zeff = 16 , =1,15
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Géométrie FP80
0 2 00 40 0 60 0 8 00 1000 1200 1400 1600 1800 20000
2
4
6
8
10
12
14
16
F P 80 - M C N P S G 500 - M C N P S G 500 - E xp
A = 10 kB q
Eff
ica
cité
(%
)
E nerg ie (keV )
FP80 → meilleure efficacité
Optimisation par MCNP (e = 6 cm ; = 0,5 cm)
RN 241Am 109Cd 57Co 139Ce 51Cr 113Sn 85Sr 137Cs 88Y 60Co 60Co 88Y
E(keV) 59 88 122 165 320 391 514 661 898 1173 1332 1836
62,5 mm Collimateur
Pb
Pb
E 122 = 0,6 keVE 1332 = 1,9 keV
ISOCS(In Situ Object Counting Systems
FP80
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Validation géométrie FP80
Eγ
(keV)Référence
(Bq/kg)Sans CF
(Bq/kg)Avec CF
(Bq/kg)e (%) E Bilan
241Am 59 537 ± 36 424 ± 28 1,27 512 ± 48 1,05 4,6 0,55 S
210Pb 46 1455 ± 98 1075 ± 12 1,35 1522 ± 222 0,96 4,6 0,28 S238U
(234Th)63 1229 ± 44 1109 ± 24 1,11 1235 ± 133 0,99 0,5 0,04 S
235U 163 63 ± 6 62 ± 3 1,02 63,1 ± 9,9 1,00 0,2 0,01 S
230Th 67 1960 ± 260 1716 ± 201 1,14 1881 ± 532 1,04 4,0 0,13 S
Tests inter‐comparaison IRSN (n°105 SL 300 d=1,6 et n°96 SL 300 d=1,2)
Satisfaisant (S) e ≤ 15% E ≤ 1
Discutable (D) 15% ≤ e ≤ 20% 1 < E ≤ 1,3
Non Satisfaisant (NS) e > 20 % E > 1,3
FC ss
ref
A
A
FC
ref
A
A
Organisation des CILE par IRSN En appui de l’ASN pour l’agrément des laboratoires du Réseau National de
Mesures de la Radioactivité de l’Environnement
Réussite du test maintien de l’agrément
E. Gaser (2014) Thèse Université de Strasbourg
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Abaques auto-absorption 3 D
Abaques 3 D
Simulations MCNPX + ROOT 0,05 < E< 2 MeV 5 < Zeff < 55 0,5 < < 3 g/cm3
Algorithmes d’automatisation desoustraction du fond Compton et calculde l’aire des pics d’absorption
> 1 surestimation de l’efficacité < 1 sousestimation de l’efficacitéE < 300 keV forte influence de Zeff
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Abaques auto-absorption 3 D
E = 50 keV
E = 400 keV
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Abaques auto-absorption 3 D
Configuration optimale Deux collimateurs
Diamètre : 4 mmÉpaisseur haut : 3 cmÉpaisseur bas : 3 cm
E = 50 keV
E = 350 keV
Chaine BEGe
133Ba
T. Deschler, (2014) stage Master Université de Strasbourg
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Mesures environnementales et dosimétrie
Radium-équivalent
Indices de risque interne et externe
Doses absorbée et efficace
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Echantillons analysés
Brique, parpaing, béton cellulaire,Sable, plâtre, gravier, béton fibré,
Gypse et ciment
Radio-isotopes identifiés
40K, 208Tl, 210Pb, 212Pb, 214Pb 212Bi, 214Bi, 226Ra, 228Ac, 228Th,
234Th, 235U
Dosimétrie des matériaux de construction
Préparation de l’échantillon
Séchage
Broyage
Tamisage
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Activité (Bq.kg-1)*
Echantillons (g.cm-3) 226Ra 232Th 40K
Gypse 1,16 4,3±1,1 <1,62 9,4±5.6
Parpaing 1,87 15±2 16±2 354±59
Béton fibré 1,74 17±2 9±2 148±80
Gravier 1,91 31±3 5±1 96±14Plâtre 0.89 8±1 3±1 22±8
Ciment 1.67 55±6 23±2 197±25Brique 1,63 57±8 72±8 1136±140Sable 1,78 13±2 19±2 649±80
Béton cellulaire 0,90 10±2 7±1 128±17
Grandeurs à déterminer
Radium-équivalent
Indices de risque externe et interne
Débit de dose et dose efficace annuelle
* Equilibre séculaire, correction du pic-somme et de l’auto-absorption
Activités mesurées
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Ra Th Keq
A A ARa = 370 + +
370 259 4810
Même dose équivalente
Les valeurs du Raeq < aux limites autorisées de 370 Bq.kg-1
Radium-équivalent
Radionucléide 226Ra 232Th 40K
Bq.Kg-1 370 259 4810
Rapport 2000 (UNSCEAR) 370
Raeq
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Indice de risque externe
relatif à l’activité massique:
226Ra, 232Th et 40K
Ra Th Kex
A A AH = + + 1
370 259 4810
Ra Th Kin
A A AH = + + 1
185 259 4810
Indices de risque sont inférieurs à l’unité absence de contamination
Indice H de risque externe et interne
Indice de risque interne
tenant compte de 222Rn
et descendants
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Dimensions pièce 4 m x 5 m x 2,8 m
Epaisseur et densité murs (béton) 20 cm , 2,35 g.cm-3
Temps d’exposition annuel 7000 h
Facteur de conversion de dose 0,7 Sv.Gy-1
Bruit de fond 50 nGy.h-1
Dose spécifique nGy-1 /(Bq.kg-1)
Sources d’exposition 226Ra 232Th 40K
Plancher, plafond et murs (ensemble) 0,92 1,10 0,08
Plancher et murs (plafond en bois) 0,67 0,78 0,057
Plancher(maison en bois) et plancher en béton
0,24 0,28 0,020
Carrelages et pierres sur les murs(e = 3 cm et = 2,6 g.cm-3)
0,12 0,14 0,0096
Modèle utilisé pour la simulation
Modèle validé par la Commission Européenne (rapport 1999)
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Dose absorbée calculée (nGy.h-1)
•
Ra Th KD = 0,92 A + 1,10 A + 0,08 A
Travailleurs A
Travailleurs BMineur de 16 à 18 ans
Public
E (mSv) 20 6 1
Limites d’exposition en 12 mois consécutifs
Dose efficace annuelle (mSv.an-1)• •
-6E = 0,7 10 24 365,25 0,8 D
Dose efficace < 1 mSv.an-1
Normes européennes respectées
Doses absorbée & efficace annuelle
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Simulations des doses absorbées
4 m x 5 m x 2,8 m
Maillage de la pièce par pas de 10 cm
Fluence à un point détecteur
Coefficients de conversion CIPR 74
Bon accord calcul analytique et MCNPX
Validation du modèle CE-99
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Pièce constituée de la brique rouge = 1,63
Raeq = 245 Bq.kg-1
Activité émanant de toute la pièce : 8 MBq
Dose calculée à 1 m du sol z
y
x
Dose faible au centre de la pièceS. Dziri et al, World Journal of Science and Technology 3 (2013) 41
Simulations des doses absorbées
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Spectromètre GeHP + Anti Compton
1 - Détecteur GeHp2 - NaI(Tl)3 - Photomultiplicateur4 - Préamplificateur5 - Table ajustable6 - Château de plomb
Dispositif expérimental et principe
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Spectromètre GeHP + Anti Compton
Simulations MCNP CP + MATLAB
G. Beck (2014) Mémoire CNAM-Université de Strasbourg
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Spectromètre GeHP + Anti Compton
1950 1960 1970 1980 1990 2000
0
200
400
600
800
1000
1200
Château Latour (2 magnums)
Tchernobyl
Retombées nucléaires
Latour 1959 ?
Latour 1953
Act
ivité
(m
Bq/
l)
Année
1860 1880 1900 1920 1940 1960 19800
20
40
60
80
100
120
140
214Bi
137Cs référence bruit de fond Bourgogne 1934
coup
s /
cana
l
canaux
Premiers travaux : Analyse du vin de BordeauxPh. Hubert, M. Pravikoff,
CENBG Bordeaux-GradignanJ. Gaye et B. Médina, LCL de la DGCCRF, Pessac
Mesures effectuées au Laboratoire souterrain de Modane
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Spectromètre GeHP + Anti Compton
Application : analyse quantitative de 137Cs dans deux vins d'Alsace
Composition massique utilisée
H = 11,32 %
C = 5,96 %
O = 82,72 %
Teneur en alcool : 14 %
Estimation des épaisseurs des bouteilles
Par calcul des volumes : env. 2,86 mm
Par simulation MCNPx : env. 3,86 mm
Modélisation de l’efficacité de détection par MCNPX :
Modélisation d’une bouteille au contact du détecteur
Intégration de la composition massique du vin dans le code
Densité renseignée : 0;973
Efficacité simulée : 4,79.10-3 pour 662 keV (137Cs)
Méthodologie d’étalonnage en efficacité
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Spectromètre GeHP + Anti Compton
Analyse juin 2014 : Pinot Noir « Auguste Hurst » (1986)
137Cs (662 keV)
Mode de comptage Activité (Bq.L-1) LD (Bq.L-1)
AC OFF 0,445 ± 23,4 % (k=2) 0,185
AC ON 0,426 ± 10,6 % (k=2) 0,066
tacq. = 5 j
Ratio surface/intégrale
AC OFF : 0,19
AC ON : 0,64 Gain d’un facteur 3
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Spectromètre GeHP + Anti Compton
Analyse juin 2014 : Gewurztraminer « Grand Cru Brand » (1986)
tacq. = 5 j
Mode de comptage Activité (Bq.L-1) LD (Bq.L-1)
AC OFF < LD 0,160
AC ON 0,212 ± 20,6 % (k=2) 0,071
Ratio surface/intégrale
AC OFF : 0,11
AC ON : 0,44 Gain d’un facteur 4
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Conclusion
Etude fine de la spectrométrie par simulation Monte Carlo
Etude du pic-somme
Influence de la géométrie de détection Distance source-détecteur (négligeable pour d > 6,5 cm)
Volume du détecteur ( 30% de perte pour 200 cm3 vs 10% pour 50 cm3)
Taille de la source (20% pour SG50 vs 7% pour SG500 au contact)
Création d’une base des données pour 244 RN pour SG50 et SG500
Etude de l’auto-absorption (SG500, SG50, FP80)
Mise en évidence des effets seuils
Evaluation de la contribution séparée de et Zeff
Création d’une mase de donnée 3D (EZeff, )
Validations des méthodes par tests inter-laboratoire
Apport du système anti-Compton pour les analyses faibles radioactivités
Applications: Analyse matériaux de construction (U, Th, K)
Raeq < 370 Bq/kg (seuil autorisé)
Hin et Hex inférieurs à l’unité estimation des dose efficace annuelle
Analyse du vin d’Alsace (apport du système Anti-Compton)
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