Embed Size (px)
DESCRIPTION
О перспективах использования металл-углеродных композитов на основе пиролизованных дифталоцианинов. Структура молекулы дифталоцианина. Способ получения углеродных композитов : синтез и пиролиз дифталоцианинов в атмосфере аргона. - PowerPoint PPT Presentation
Citation preview
О перспективах использования металл-углеродных композитов на основе пиролизованных дифталоцианинов
NITROGEN CARBON
M h
Структура молекулы дифталоцианина
Способ получения углеродных композитов синтез и пиролиз дифталоцианинов в атмосфере аргона
1 U(ThPuZrHf)I4 + 8 (C6H4C2N2) 250оC Arrarr [C 64H 32N16]U
2 Y(РЗЭAmCm) (CH3COO)3 + 8 (C6H4C2N2 ) rarr 250оC Arrarr [C 64H 32N16 ]Ybull 3 Для элементов не образующих фталоцианины ndash введение их в в реакционную смесь в процессе
синтеза например дифталоцианина иттрия пиролизrarr 800C Arrarr Ме(UY и др)Cx (x asymp 35-40)
Элементный состав углеродной матрицы YCx (вес)
после пиролиза Pc2Y
Температура оС
углерод водород азот иттрий
1000 7485 048 432 202
1200 8012 003 134 201
1400 8311 019 062 186
1900 8613 033 006 136
Плотность углеродного композита после пиролиза при 900С составляет 08 - 09гсм3 для компактных образцов и 09 - 1гсм3 для порошка
Площадь поверхности открытых пор композита выдержанного при 1200С определённая методом БЭТ (адсорбционный способ с использованием газовой хроматографии) равна 10 - 40м2г площадь поверхности закрытых пор составляет по нашей оценке не менее 500м2г
Удельное сопротивление измеренное относительно сопротивления графита равно 27 Омbullсм те на 3-4 порядка больше чем у графита
UCx ThCx ZrCx GdCx TbCx LaCx CmCx Опубликовано около 25 работ по ядерной
физике и методическихвпервые получено шесть новых изотопов
(Fr-232 Ra-233 Ra-234 Tl-181183185)
Скорость выделения натрия и рубидия из мишени UCx облучаемой протонами с энергией 1 ГэВ Измерение числа ионов на коллекторе проводилось с помощью цилиндра Фарадея
Скорость выделения рубидия (Rb-90) из мишени ThCx 2100 C (Isolde1994)
0 200 400 600 800 10000
10000
20000
30000
40000
50000co
un
ts
timems
90Rb =10ms
1500 20000
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100Y
ield
(
)
Temperature 0C
Xe
Sb
IBe
TeBa
Nb Zr
Ce
Release of some radionuclides from irradiated by 1 GeV protons target UCx
1500 0C
Boiling point 0C
Kr
Xe
Rn
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
gt 1200 0C
1200 0C
1000 0C
500 0C
20 0C
Доля улетучивания радионуклидов благородных газов из облучённого протонами UCx в вакууме в зависимости от температуры (время выдержки при каждой температуре ndash 1 час) Радиусы атомов Kr Xe и Rn соответственно 201 22 и 24 Ао
Хранение и трансмутация РАОВ процессе пиролиза дифталоцианина происходит образование структур из замкнутых углеродных ячеек Внедрение в полости этих углеродных клеток атомов долгоживущих радиоактивных нуклидов предоставляет уникальные возможности как для их хранения так и для трансмутации Изоляционный барьер для инкапсулированных РАО осуществляется на молекулярном уровне и эффективность и надёжность изоляции должна зависеть только от устойчивости углеродного каркаса к различным внешним воздействиям воды температуры радиации и тд Эффективность внедрения в матрицу 98 - 100 для Eu Tc Am и 85-90 для йода
List of the minor actinides234 236U 237Np 238 240241242Pu 241242m243Am 242243244Cm
Se-75 65 10∙ 4 Tc-99 213 10∙ 5
Kr-85 107 10∙ 1 Pd-107 65 10∙ 6
Sr-90 285 10∙ 1 Sn-126 10 10∙ 5
Zr-93 153 10∙ 6 I-129 157 10∙ 7
Nb-94 203 10∙ 4 Cs-135 23 10∙ 6
The most long-lived isotopes T12 (years) T12(years)
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
NITROGEN CARBON
M h
Структура молекулы дифталоцианина
Способ получения углеродных композитов синтез и пиролиз дифталоцианинов в атмосфере аргона
1 U(ThPuZrHf)I4 + 8 (C6H4C2N2) 250оC Arrarr [C 64H 32N16]U
2 Y(РЗЭAmCm) (CH3COO)3 + 8 (C6H4C2N2 ) rarr 250оC Arrarr [C 64H 32N16 ]Ybull 3 Для элементов не образующих фталоцианины ndash введение их в в реакционную смесь в процессе
синтеза например дифталоцианина иттрия пиролизrarr 800C Arrarr Ме(UY и др)Cx (x asymp 35-40)
Элементный состав углеродной матрицы YCx (вес)
после пиролиза Pc2Y
Температура оС
углерод водород азот иттрий
1000 7485 048 432 202
1200 8012 003 134 201
1400 8311 019 062 186
1900 8613 033 006 136
Плотность углеродного композита после пиролиза при 900С составляет 08 - 09гсм3 для компактных образцов и 09 - 1гсм3 для порошка
Площадь поверхности открытых пор композита выдержанного при 1200С определённая методом БЭТ (адсорбционный способ с использованием газовой хроматографии) равна 10 - 40м2г площадь поверхности закрытых пор составляет по нашей оценке не менее 500м2г
Удельное сопротивление измеренное относительно сопротивления графита равно 27 Омbullсм те на 3-4 порядка больше чем у графита
UCx ThCx ZrCx GdCx TbCx LaCx CmCx Опубликовано около 25 работ по ядерной
физике и методическихвпервые получено шесть новых изотопов
(Fr-232 Ra-233 Ra-234 Tl-181183185)
Скорость выделения натрия и рубидия из мишени UCx облучаемой протонами с энергией 1 ГэВ Измерение числа ионов на коллекторе проводилось с помощью цилиндра Фарадея
Скорость выделения рубидия (Rb-90) из мишени ThCx 2100 C (Isolde1994)
0 200 400 600 800 10000
10000
20000
30000
40000
50000co
un
ts
timems
90Rb =10ms
1500 20000
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100Y
ield
(
)
Temperature 0C
Xe
Sb
IBe
TeBa
Nb Zr
Ce
Release of some radionuclides from irradiated by 1 GeV protons target UCx
1500 0C
Boiling point 0C
Kr
Xe
Rn
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
gt 1200 0C
1200 0C
1000 0C
500 0C
20 0C
Доля улетучивания радионуклидов благородных газов из облучённого протонами UCx в вакууме в зависимости от температуры (время выдержки при каждой температуре ndash 1 час) Радиусы атомов Kr Xe и Rn соответственно 201 22 и 24 Ао
Хранение и трансмутация РАОВ процессе пиролиза дифталоцианина происходит образование структур из замкнутых углеродных ячеек Внедрение в полости этих углеродных клеток атомов долгоживущих радиоактивных нуклидов предоставляет уникальные возможности как для их хранения так и для трансмутации Изоляционный барьер для инкапсулированных РАО осуществляется на молекулярном уровне и эффективность и надёжность изоляции должна зависеть только от устойчивости углеродного каркаса к различным внешним воздействиям воды температуры радиации и тд Эффективность внедрения в матрицу 98 - 100 для Eu Tc Am и 85-90 для йода
List of the minor actinides234 236U 237Np 238 240241242Pu 241242m243Am 242243244Cm
Se-75 65 10∙ 4 Tc-99 213 10∙ 5
Kr-85 107 10∙ 1 Pd-107 65 10∙ 6
Sr-90 285 10∙ 1 Sn-126 10 10∙ 5
Zr-93 153 10∙ 6 I-129 157 10∙ 7
Nb-94 203 10∙ 4 Cs-135 23 10∙ 6
The most long-lived isotopes T12 (years) T12(years)
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Способ получения углеродных композитов синтез и пиролиз дифталоцианинов в атмосфере аргона
1 U(ThPuZrHf)I4 + 8 (C6H4C2N2) 250оC Arrarr [C 64H 32N16]U
2 Y(РЗЭAmCm) (CH3COO)3 + 8 (C6H4C2N2 ) rarr 250оC Arrarr [C 64H 32N16 ]Ybull 3 Для элементов не образующих фталоцианины ndash введение их в в реакционную смесь в процессе
синтеза например дифталоцианина иттрия пиролизrarr 800C Arrarr Ме(UY и др)Cx (x asymp 35-40)
Элементный состав углеродной матрицы YCx (вес)
после пиролиза Pc2Y
Температура оС
углерод водород азот иттрий
1000 7485 048 432 202
1200 8012 003 134 201
1400 8311 019 062 186
1900 8613 033 006 136
Плотность углеродного композита после пиролиза при 900С составляет 08 - 09гсм3 для компактных образцов и 09 - 1гсм3 для порошка
Площадь поверхности открытых пор композита выдержанного при 1200С определённая методом БЭТ (адсорбционный способ с использованием газовой хроматографии) равна 10 - 40м2г площадь поверхности закрытых пор составляет по нашей оценке не менее 500м2г
Удельное сопротивление измеренное относительно сопротивления графита равно 27 Омbullсм те на 3-4 порядка больше чем у графита
UCx ThCx ZrCx GdCx TbCx LaCx CmCx Опубликовано около 25 работ по ядерной
физике и методическихвпервые получено шесть новых изотопов
(Fr-232 Ra-233 Ra-234 Tl-181183185)
Скорость выделения натрия и рубидия из мишени UCx облучаемой протонами с энергией 1 ГэВ Измерение числа ионов на коллекторе проводилось с помощью цилиндра Фарадея
Скорость выделения рубидия (Rb-90) из мишени ThCx 2100 C (Isolde1994)
0 200 400 600 800 10000
10000
20000
30000
40000
50000co
un
ts
timems
90Rb =10ms
1500 20000
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100Y
ield
(
)
Temperature 0C
Xe
Sb
IBe
TeBa
Nb Zr
Ce
Release of some radionuclides from irradiated by 1 GeV protons target UCx
1500 0C
Boiling point 0C
Kr
Xe
Rn
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
gt 1200 0C
1200 0C
1000 0C
500 0C
20 0C
Доля улетучивания радионуклидов благородных газов из облучённого протонами UCx в вакууме в зависимости от температуры (время выдержки при каждой температуре ndash 1 час) Радиусы атомов Kr Xe и Rn соответственно 201 22 и 24 Ао
Хранение и трансмутация РАОВ процессе пиролиза дифталоцианина происходит образование структур из замкнутых углеродных ячеек Внедрение в полости этих углеродных клеток атомов долгоживущих радиоактивных нуклидов предоставляет уникальные возможности как для их хранения так и для трансмутации Изоляционный барьер для инкапсулированных РАО осуществляется на молекулярном уровне и эффективность и надёжность изоляции должна зависеть только от устойчивости углеродного каркаса к различным внешним воздействиям воды температуры радиации и тд Эффективность внедрения в матрицу 98 - 100 для Eu Tc Am и 85-90 для йода
List of the minor actinides234 236U 237Np 238 240241242Pu 241242m243Am 242243244Cm
Se-75 65 10∙ 4 Tc-99 213 10∙ 5
Kr-85 107 10∙ 1 Pd-107 65 10∙ 6
Sr-90 285 10∙ 1 Sn-126 10 10∙ 5
Zr-93 153 10∙ 6 I-129 157 10∙ 7
Nb-94 203 10∙ 4 Cs-135 23 10∙ 6
The most long-lived isotopes T12 (years) T12(years)
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Элементный состав углеродной матрицы YCx (вес)
после пиролиза Pc2Y
Температура оС
углерод водород азот иттрий
1000 7485 048 432 202
1200 8012 003 134 201
1400 8311 019 062 186
1900 8613 033 006 136
Плотность углеродного композита после пиролиза при 900С составляет 08 - 09гсм3 для компактных образцов и 09 - 1гсм3 для порошка
Площадь поверхности открытых пор композита выдержанного при 1200С определённая методом БЭТ (адсорбционный способ с использованием газовой хроматографии) равна 10 - 40м2г площадь поверхности закрытых пор составляет по нашей оценке не менее 500м2г
Удельное сопротивление измеренное относительно сопротивления графита равно 27 Омbullсм те на 3-4 порядка больше чем у графита
UCx ThCx ZrCx GdCx TbCx LaCx CmCx Опубликовано около 25 работ по ядерной
физике и методическихвпервые получено шесть новых изотопов
(Fr-232 Ra-233 Ra-234 Tl-181183185)
Скорость выделения натрия и рубидия из мишени UCx облучаемой протонами с энергией 1 ГэВ Измерение числа ионов на коллекторе проводилось с помощью цилиндра Фарадея
Скорость выделения рубидия (Rb-90) из мишени ThCx 2100 C (Isolde1994)
0 200 400 600 800 10000
10000
20000
30000
40000
50000co
un
ts
timems
90Rb =10ms
1500 20000
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100Y
ield
(
)
Temperature 0C
Xe
Sb
IBe
TeBa
Nb Zr
Ce
Release of some radionuclides from irradiated by 1 GeV protons target UCx
1500 0C
Boiling point 0C
Kr
Xe
Rn
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
gt 1200 0C
1200 0C
1000 0C
500 0C
20 0C
Доля улетучивания радионуклидов благородных газов из облучённого протонами UCx в вакууме в зависимости от температуры (время выдержки при каждой температуре ndash 1 час) Радиусы атомов Kr Xe и Rn соответственно 201 22 и 24 Ао
Хранение и трансмутация РАОВ процессе пиролиза дифталоцианина происходит образование структур из замкнутых углеродных ячеек Внедрение в полости этих углеродных клеток атомов долгоживущих радиоактивных нуклидов предоставляет уникальные возможности как для их хранения так и для трансмутации Изоляционный барьер для инкапсулированных РАО осуществляется на молекулярном уровне и эффективность и надёжность изоляции должна зависеть только от устойчивости углеродного каркаса к различным внешним воздействиям воды температуры радиации и тд Эффективность внедрения в матрицу 98 - 100 для Eu Tc Am и 85-90 для йода
List of the minor actinides234 236U 237Np 238 240241242Pu 241242m243Am 242243244Cm
Se-75 65 10∙ 4 Tc-99 213 10∙ 5
Kr-85 107 10∙ 1 Pd-107 65 10∙ 6
Sr-90 285 10∙ 1 Sn-126 10 10∙ 5
Zr-93 153 10∙ 6 I-129 157 10∙ 7
Nb-94 203 10∙ 4 Cs-135 23 10∙ 6
The most long-lived isotopes T12 (years) T12(years)
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Плотность углеродного композита после пиролиза при 900С составляет 08 - 09гсм3 для компактных образцов и 09 - 1гсм3 для порошка
Площадь поверхности открытых пор композита выдержанного при 1200С определённая методом БЭТ (адсорбционный способ с использованием газовой хроматографии) равна 10 - 40м2г площадь поверхности закрытых пор составляет по нашей оценке не менее 500м2г
Удельное сопротивление измеренное относительно сопротивления графита равно 27 Омbullсм те на 3-4 порядка больше чем у графита
UCx ThCx ZrCx GdCx TbCx LaCx CmCx Опубликовано около 25 работ по ядерной
физике и методическихвпервые получено шесть новых изотопов
(Fr-232 Ra-233 Ra-234 Tl-181183185)
Скорость выделения натрия и рубидия из мишени UCx облучаемой протонами с энергией 1 ГэВ Измерение числа ионов на коллекторе проводилось с помощью цилиндра Фарадея
Скорость выделения рубидия (Rb-90) из мишени ThCx 2100 C (Isolde1994)
0 200 400 600 800 10000
10000
20000
30000
40000
50000co
un
ts
timems
90Rb =10ms
1500 20000
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100Y
ield
(
)
Temperature 0C
Xe
Sb
IBe
TeBa
Nb Zr
Ce
Release of some radionuclides from irradiated by 1 GeV protons target UCx
1500 0C
Boiling point 0C
Kr
Xe
Rn
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
gt 1200 0C
1200 0C
1000 0C
500 0C
20 0C
Доля улетучивания радионуклидов благородных газов из облучённого протонами UCx в вакууме в зависимости от температуры (время выдержки при каждой температуре ndash 1 час) Радиусы атомов Kr Xe и Rn соответственно 201 22 и 24 Ао
Хранение и трансмутация РАОВ процессе пиролиза дифталоцианина происходит образование структур из замкнутых углеродных ячеек Внедрение в полости этих углеродных клеток атомов долгоживущих радиоактивных нуклидов предоставляет уникальные возможности как для их хранения так и для трансмутации Изоляционный барьер для инкапсулированных РАО осуществляется на молекулярном уровне и эффективность и надёжность изоляции должна зависеть только от устойчивости углеродного каркаса к различным внешним воздействиям воды температуры радиации и тд Эффективность внедрения в матрицу 98 - 100 для Eu Tc Am и 85-90 для йода
List of the minor actinides234 236U 237Np 238 240241242Pu 241242m243Am 242243244Cm
Se-75 65 10∙ 4 Tc-99 213 10∙ 5
Kr-85 107 10∙ 1 Pd-107 65 10∙ 6
Sr-90 285 10∙ 1 Sn-126 10 10∙ 5
Zr-93 153 10∙ 6 I-129 157 10∙ 7
Nb-94 203 10∙ 4 Cs-135 23 10∙ 6
The most long-lived isotopes T12 (years) T12(years)
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
UCx ThCx ZrCx GdCx TbCx LaCx CmCx Опубликовано около 25 работ по ядерной
физике и методическихвпервые получено шесть новых изотопов
(Fr-232 Ra-233 Ra-234 Tl-181183185)
Скорость выделения натрия и рубидия из мишени UCx облучаемой протонами с энергией 1 ГэВ Измерение числа ионов на коллекторе проводилось с помощью цилиндра Фарадея
Скорость выделения рубидия (Rb-90) из мишени ThCx 2100 C (Isolde1994)
0 200 400 600 800 10000
10000
20000
30000
40000
50000co
un
ts
timems
90Rb =10ms
1500 20000
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100Y
ield
(
)
Temperature 0C
Xe
Sb
IBe
TeBa
Nb Zr
Ce
Release of some radionuclides from irradiated by 1 GeV protons target UCx
1500 0C
Boiling point 0C
Kr
Xe
Rn
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
gt 1200 0C
1200 0C
1000 0C
500 0C
20 0C
Доля улетучивания радионуклидов благородных газов из облучённого протонами UCx в вакууме в зависимости от температуры (время выдержки при каждой температуре ndash 1 час) Радиусы атомов Kr Xe и Rn соответственно 201 22 и 24 Ао
Хранение и трансмутация РАОВ процессе пиролиза дифталоцианина происходит образование структур из замкнутых углеродных ячеек Внедрение в полости этих углеродных клеток атомов долгоживущих радиоактивных нуклидов предоставляет уникальные возможности как для их хранения так и для трансмутации Изоляционный барьер для инкапсулированных РАО осуществляется на молекулярном уровне и эффективность и надёжность изоляции должна зависеть только от устойчивости углеродного каркаса к различным внешним воздействиям воды температуры радиации и тд Эффективность внедрения в матрицу 98 - 100 для Eu Tc Am и 85-90 для йода
List of the minor actinides234 236U 237Np 238 240241242Pu 241242m243Am 242243244Cm
Se-75 65 10∙ 4 Tc-99 213 10∙ 5
Kr-85 107 10∙ 1 Pd-107 65 10∙ 6
Sr-90 285 10∙ 1 Sn-126 10 10∙ 5
Zr-93 153 10∙ 6 I-129 157 10∙ 7
Nb-94 203 10∙ 4 Cs-135 23 10∙ 6
The most long-lived isotopes T12 (years) T12(years)
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Скорость выделения натрия и рубидия из мишени UCx облучаемой протонами с энергией 1 ГэВ Измерение числа ионов на коллекторе проводилось с помощью цилиндра Фарадея
Скорость выделения рубидия (Rb-90) из мишени ThCx 2100 C (Isolde1994)
0 200 400 600 800 10000
10000
20000
30000
40000
50000co
un
ts
timems
90Rb =10ms
1500 20000
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100Y
ield
(
)
Temperature 0C
Xe
Sb
IBe
TeBa
Nb Zr
Ce
Release of some radionuclides from irradiated by 1 GeV protons target UCx
1500 0C
Boiling point 0C
Kr
Xe
Rn
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
gt 1200 0C
1200 0C
1000 0C
500 0C
20 0C
Доля улетучивания радионуклидов благородных газов из облучённого протонами UCx в вакууме в зависимости от температуры (время выдержки при каждой температуре ndash 1 час) Радиусы атомов Kr Xe и Rn соответственно 201 22 и 24 Ао
Хранение и трансмутация РАОВ процессе пиролиза дифталоцианина происходит образование структур из замкнутых углеродных ячеек Внедрение в полости этих углеродных клеток атомов долгоживущих радиоактивных нуклидов предоставляет уникальные возможности как для их хранения так и для трансмутации Изоляционный барьер для инкапсулированных РАО осуществляется на молекулярном уровне и эффективность и надёжность изоляции должна зависеть только от устойчивости углеродного каркаса к различным внешним воздействиям воды температуры радиации и тд Эффективность внедрения в матрицу 98 - 100 для Eu Tc Am и 85-90 для йода
List of the minor actinides234 236U 237Np 238 240241242Pu 241242m243Am 242243244Cm
Se-75 65 10∙ 4 Tc-99 213 10∙ 5
Kr-85 107 10∙ 1 Pd-107 65 10∙ 6
Sr-90 285 10∙ 1 Sn-126 10 10∙ 5
Zr-93 153 10∙ 6 I-129 157 10∙ 7
Nb-94 203 10∙ 4 Cs-135 23 10∙ 6
The most long-lived isotopes T12 (years) T12(years)
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Скорость выделения рубидия (Rb-90) из мишени ThCx 2100 C (Isolde1994)
0 200 400 600 800 10000
10000
20000
30000
40000
50000co
un
ts
timems
90Rb =10ms
1500 20000
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100Y
ield
(
)
Temperature 0C
Xe
Sb
IBe
TeBa
Nb Zr
Ce
Release of some radionuclides from irradiated by 1 GeV protons target UCx
1500 0C
Boiling point 0C
Kr
Xe
Rn
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
gt 1200 0C
1200 0C
1000 0C
500 0C
20 0C
Доля улетучивания радионуклидов благородных газов из облучённого протонами UCx в вакууме в зависимости от температуры (время выдержки при каждой температуре ndash 1 час) Радиусы атомов Kr Xe и Rn соответственно 201 22 и 24 Ао
Хранение и трансмутация РАОВ процессе пиролиза дифталоцианина происходит образование структур из замкнутых углеродных ячеек Внедрение в полости этих углеродных клеток атомов долгоживущих радиоактивных нуклидов предоставляет уникальные возможности как для их хранения так и для трансмутации Изоляционный барьер для инкапсулированных РАО осуществляется на молекулярном уровне и эффективность и надёжность изоляции должна зависеть только от устойчивости углеродного каркаса к различным внешним воздействиям воды температуры радиации и тд Эффективность внедрения в матрицу 98 - 100 для Eu Tc Am и 85-90 для йода
List of the minor actinides234 236U 237Np 238 240241242Pu 241242m243Am 242243244Cm
Se-75 65 10∙ 4 Tc-99 213 10∙ 5
Kr-85 107 10∙ 1 Pd-107 65 10∙ 6
Sr-90 285 10∙ 1 Sn-126 10 10∙ 5
Zr-93 153 10∙ 6 I-129 157 10∙ 7
Nb-94 203 10∙ 4 Cs-135 23 10∙ 6
The most long-lived isotopes T12 (years) T12(years)
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
1500 20000
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100Y
ield
(
)
Temperature 0C
Xe
Sb
IBe
TeBa
Nb Zr
Ce
Release of some radionuclides from irradiated by 1 GeV protons target UCx
1500 0C
Boiling point 0C
Kr
Xe
Rn
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
gt 1200 0C
1200 0C
1000 0C
500 0C
20 0C
Доля улетучивания радионуклидов благородных газов из облучённого протонами UCx в вакууме в зависимости от температуры (время выдержки при каждой температуре ndash 1 час) Радиусы атомов Kr Xe и Rn соответственно 201 22 и 24 Ао
Хранение и трансмутация РАОВ процессе пиролиза дифталоцианина происходит образование структур из замкнутых углеродных ячеек Внедрение в полости этих углеродных клеток атомов долгоживущих радиоактивных нуклидов предоставляет уникальные возможности как для их хранения так и для трансмутации Изоляционный барьер для инкапсулированных РАО осуществляется на молекулярном уровне и эффективность и надёжность изоляции должна зависеть только от устойчивости углеродного каркаса к различным внешним воздействиям воды температуры радиации и тд Эффективность внедрения в матрицу 98 - 100 для Eu Tc Am и 85-90 для йода
List of the minor actinides234 236U 237Np 238 240241242Pu 241242m243Am 242243244Cm
Se-75 65 10∙ 4 Tc-99 213 10∙ 5
Kr-85 107 10∙ 1 Pd-107 65 10∙ 6
Sr-90 285 10∙ 1 Sn-126 10 10∙ 5
Zr-93 153 10∙ 6 I-129 157 10∙ 7
Nb-94 203 10∙ 4 Cs-135 23 10∙ 6
The most long-lived isotopes T12 (years) T12(years)
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
1500 0C
Boiling point 0C
Kr
Xe
Rn
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
gt 1200 0C
1200 0C
1000 0C
500 0C
20 0C
Доля улетучивания радионуклидов благородных газов из облучённого протонами UCx в вакууме в зависимости от температуры (время выдержки при каждой температуре ndash 1 час) Радиусы атомов Kr Xe и Rn соответственно 201 22 и 24 Ао
Хранение и трансмутация РАОВ процессе пиролиза дифталоцианина происходит образование структур из замкнутых углеродных ячеек Внедрение в полости этих углеродных клеток атомов долгоживущих радиоактивных нуклидов предоставляет уникальные возможности как для их хранения так и для трансмутации Изоляционный барьер для инкапсулированных РАО осуществляется на молекулярном уровне и эффективность и надёжность изоляции должна зависеть только от устойчивости углеродного каркаса к различным внешним воздействиям воды температуры радиации и тд Эффективность внедрения в матрицу 98 - 100 для Eu Tc Am и 85-90 для йода
List of the minor actinides234 236U 237Np 238 240241242Pu 241242m243Am 242243244Cm
Se-75 65 10∙ 4 Tc-99 213 10∙ 5
Kr-85 107 10∙ 1 Pd-107 65 10∙ 6
Sr-90 285 10∙ 1 Sn-126 10 10∙ 5
Zr-93 153 10∙ 6 I-129 157 10∙ 7
Nb-94 203 10∙ 4 Cs-135 23 10∙ 6
The most long-lived isotopes T12 (years) T12(years)
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Kr
Xe
Rn
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100
gt 1200 0C
1200 0C
1000 0C
500 0C
20 0C
Доля улетучивания радионуклидов благородных газов из облучённого протонами UCx в вакууме в зависимости от температуры (время выдержки при каждой температуре ndash 1 час) Радиусы атомов Kr Xe и Rn соответственно 201 22 и 24 Ао
Хранение и трансмутация РАОВ процессе пиролиза дифталоцианина происходит образование структур из замкнутых углеродных ячеек Внедрение в полости этих углеродных клеток атомов долгоживущих радиоактивных нуклидов предоставляет уникальные возможности как для их хранения так и для трансмутации Изоляционный барьер для инкапсулированных РАО осуществляется на молекулярном уровне и эффективность и надёжность изоляции должна зависеть только от устойчивости углеродного каркаса к различным внешним воздействиям воды температуры радиации и тд Эффективность внедрения в матрицу 98 - 100 для Eu Tc Am и 85-90 для йода
List of the minor actinides234 236U 237Np 238 240241242Pu 241242m243Am 242243244Cm
Se-75 65 10∙ 4 Tc-99 213 10∙ 5
Kr-85 107 10∙ 1 Pd-107 65 10∙ 6
Sr-90 285 10∙ 1 Sn-126 10 10∙ 5
Zr-93 153 10∙ 6 I-129 157 10∙ 7
Nb-94 203 10∙ 4 Cs-135 23 10∙ 6
The most long-lived isotopes T12 (years) T12(years)
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Хранение и трансмутация РАОВ процессе пиролиза дифталоцианина происходит образование структур из замкнутых углеродных ячеек Внедрение в полости этих углеродных клеток атомов долгоживущих радиоактивных нуклидов предоставляет уникальные возможности как для их хранения так и для трансмутации Изоляционный барьер для инкапсулированных РАО осуществляется на молекулярном уровне и эффективность и надёжность изоляции должна зависеть только от устойчивости углеродного каркаса к различным внешним воздействиям воды температуры радиации и тд Эффективность внедрения в матрицу 98 - 100 для Eu Tc Am и 85-90 для йода
List of the minor actinides234 236U 237Np 238 240241242Pu 241242m243Am 242243244Cm
Se-75 65 10∙ 4 Tc-99 213 10∙ 5
Kr-85 107 10∙ 1 Pd-107 65 10∙ 6
Sr-90 285 10∙ 1 Sn-126 10 10∙ 5
Zr-93 153 10∙ 6 I-129 157 10∙ 7
Nb-94 203 10∙ 4 Cs-135 23 10∙ 6
The most long-lived isotopes T12 (years) T12(years)
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
List of the minor actinides234 236U 237Np 238 240241242Pu 241242m243Am 242243244Cm
Se-75 65 10∙ 4 Tc-99 213 10∙ 5
Kr-85 107 10∙ 1 Pd-107 65 10∙ 6
Sr-90 285 10∙ 1 Sn-126 10 10∙ 5
Zr-93 153 10∙ 6 I-129 157 10∙ 7
Nb-94 203 10∙ 4 Cs-135 23 10∙ 6
The most long-lived isotopes T12 (years) T12(years)
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
0 500 1000 1500 20000
50
1000
50
1000
50
1000
50
100
d 134Cs
169Yb
152Eu
241Am
88Y
Yie
ld (
)
T oC
c Before irradiation After irradiation
b 241Am
152Eu
99Tc
125I a
Тест на термоустойчивость
Температурная зависимостьвыделения из матрицы
a - йодаb - Am Eu Tc c ndash Eu до и после облучения в реакторе (I=1019 n)d ndash Cs Yb Eu Am Y после облучения в реакторе (I=1019 n)
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Тест на выщелачивание (вымывание водой в
течение длительного времени от 60 до 900 суток)R = Аimiddotm А0 S t (гсм2middotсутки)
где R ndash скорость выщелачивания гсм2сутки А0 ndash активность радионуклида в образце
Аi - активность радионуклида перешедшего
в водную фазу m - вес образца г S - поверхность образца см2 t - время выщелачивания сутки
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Скорость выщелачивания (К= А1Аоbull m(г)S(см2) bullt(сутки)) Am-241 из углеродной матрицы до (1) и после (2) облучения
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Скорость выщелачивания Eu-152 из порошка углеродной матрицы разной дисперсностиSquares fraction 025 - 05mm cycles - le 025mmПодтверждение удержания на молекулярном уровне
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Nuclide Chemical stability
K=gcm2middotday
Thermostability up toТоС
Radiation stability
Our results Dose 1∙ 108 Gy 152Eu 2810-11 gt 1200 no changes
241Am 2110-11 gt 1400 no changes99Tc 67middot10-8 gt 1600 not investigated125I 6110-7 500-550 no changes
Standard demands(Russian standard1998)239Pu 1∙ 10-7 550 1∙ 108 Gray
90Sr 1∙ 10-6 550137C 1∙ 10-6 550
absense of the noticeable changes of the chemical content and structure
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
O
OO
O
O
O
O
O
NNCOCH3
COCH3
H3COC
COCH3
O
NN
O
O
O
O
O
(CH3CO)2O
+
n
- 2
Способ Института высокомолекулярных соединений
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Схема технологии фиксации РЗЭ и актинидов из ОЯТ
1 Перевод РАО из ОЯТ (РЗЭ и актиниды) в сухие соли уксусной кислоты2 Смешивание этих солей с фталонитрилом и прессование (фото)3 Синтез и пиролиз дифталоцианинов4Хранение и трансму-тация или захоронение
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Твэлrsquoы для высокотемпературного реактора
Основные требования
1Устойчивость до температуры 1000 ndash 1200оС2Радиационная устойчивость (отсутствие laquoраспуханияraquo и изменения состава)3Отсутствие газовыделения 4 И др(плотность теплопроводность и тд)
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
МикротвелыОсноваUO2 PuO2 ThO2
Микросферы из окислов этих элементов диаметром от 01 до 1мм покрытые двумя-тремя слоями углерода и карбида кремния1- слой пористого углерода толщиной 25-100микрон2- слой плотного углерода толщ 20-50 микрон3-слой карбида кремния(плотныйнепроницаемый для газов) d 20-50 микрон4- наружный слой плотного углерода
Получение1 ndashразложение ацетилена (1000-1500оС)2 ndashразложение пропилена метана или их смеси (1200-1500оС)3- разложение метилтрихлорсилана (1400-1700оС)
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Углеродная матрица МеСх ( Ме - U Pu Th)Термическая устойчивость ndash не менее 1600оСРадиационно устойчиваСкорость выщелачивания водой продуктов деления ndash на уровне 10-9 ndash 10-10 гсм2bullсуткиЗамедлитель ndash на уровне графитаПлотность см след слайдГазовыделение (Хе) ndash 1-2 при 20С и не более 40 при 1000СТеплопроводность - В качестве прогноза ndash отсутствие ldquoswellingrsquoаrdquo (распухания и растрескивания из-за выделения газов)
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
20 40 60 80
1
2
3
4
de
nsi
ty g
cm
3
percentage of U(w)
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Структура металл-углеродных композитовПлан работы
1Природа изоляционных барьеров 2Валентное состояние атомов металла 3 Микро и макроструктура углеродного каркаса в зависимости от температуры отжига4
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Рентгеновские спектры пиролизованного Pс2Y после отжига в вакууме при разных температурах (ЮПЧерненков) (оценка по ширине пика дает максимальную величину объёма кристаллита ~106 (Ao )3
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
12-03-12021-офи_м
Развитие технологии внедрения в углеродную матрицу пиролизованных дифталоцианинов высокоактивных отходов ОЯТ и исследование её структуры методами атомно-силовой микроскопии малоуглового рассеяния нейтронов и рентгеноструктурного анализа
2012 -
2013
поддержан
Спасибо за внимание
Спасибо за внимание
