Лекция 7. Часть 1. Обзор методов изучения структуры и

колебаний в кристаллах. Часть 2. Методы изучения ферми-поверхности и

электронных спектров.

В.Н.Глазков, «Квантовая макрофизика», 24.03.2017

Часть 1. Методы изучения структуры и колебаний в кристаллах.

Условие дифракции (упругое рассеяние).

Структура алмаза (с сайта http://www.e6cvd.com/cvd/page.jsp?pageid=361)

Регулярно расположенные атомы (рассеивающие центры) являются трёхмерной дифракционной решёткой.

a⃗∗=2π[ b⃗× c⃗ ]

(a⃗⋅[ b⃗×c⃗ ]), b⃗∗=2π

[ c⃗×a⃗ ]

(a⃗⋅[b⃗× c⃗ ]), c⃗∗=2π

[ a⃗×b⃗ ]

( a⃗⋅[ b⃗× c⃗ ])

Обратная решётка:

k⃗ '= k⃗+ G⃗

k k'

∣⃗k∣=∣⃗k '∣

Как это можно сделать?

детектор (CCD)

образец

коллиматор рентген. изл.

k⃗ '= k⃗+ G⃗

дифрактометр Bruker Smart Apex II (с сайта http://www.cif.iastate.edu/x-ray/apexii)

Как это можно сделать?

детектор (CCD)

образец

коллиматор рентген. изл.

k⃗ '= k⃗+ G⃗

● Каждая точка соответствует какому-то вектору обратной решётки

● Повороты образца относительно дифрактометра известны

● Надо найти тройку векторов обратной решётки, через целочисленную комбинацию которых опишутся все дифракционные пики

Промежуточные выводы 1. Упругие процессы.

k⃗ '= k⃗+ G⃗

Определение положения дифракционных максимумов позволяет определить набор векторов обратной решётки, из которых можно найти элементарные трансляции обратной решётки и кристалла.

Амплитуды дифракционных пиков содержат информацию об эффективности взаимодействия рассеивающих центров с излучением — позволяют извлечь и информацию о расположении рассеивающих центров внутри кристаллической ячейки.

Фазовые переходы с изменением периода кристалла (в том числе многочисленные примеры переходов в антиферромагнитное состояние) приводят к возникновению новых брэгговских пиков.

Неупругие процессы

Структура алмаза (с сайта http://www.e6cvd.com/cvd/page.jsp?pageid=361)

k k'

При рассеянии энергия отдаётся (или забирается) возбуждению в кристалле.

Анализируется:изменение энергии частицыизменение импульса частицы

Законы сохранения:

k⃗= k⃗ '+ K⃗ +G⃗ε=ε '+E

0

0.5

1.0

1.5

2.0

0-p/a p/a

ka

w, у

сл.е

д.

Комбинационное рассеяние света.

А. Б. В.

фотон фонон

∣K⃗∣∼∣⃗k∣,∣⃗k '∣∼2πλ

≪k B∼πa

участвуют фононы (и акустические и оптические) в центре зоны Бриллюэна

Комбинационное рассеяние света.

А. Б. В.

фотон фонон

ℏω=ℏω '+ ℏΩ

ℏ k⃗=ℏ k⃗ '+ ℏ K⃗

ω−ω '=Ω

( k⃗− k⃗ ' )2= K⃗2

оптический фонон

акустический фонон

Ω=const

δωω =Ω

ω∼10131 /сек

5⋅10151/сек∼2⋅10−3

(для света 4000Å)

K2=k 2+(k ' )2−2k k ' cosΘ

(Ωs )2

=(nc )2

(ω2+(ω ' )2−2ωω ' cosΘ)

(δω )2=( snc )

2

(ω2+(ω ' )2−2ωω ' cosΘ)≈

≈2ω2( s nc )2

(1−cosΘ)=4ω2( s nc )2

sin2Θ2

δωω =2

s ncsinΘ2

δωω ∼

sc∼10−5

Пример эксперимента по комбинационному рассеянию света.

G.B.Benedek and K.Fritsch, Brillouin scatterong in cubic crystals. ,Physical Review ,149, 647(1966)

δωω =2

sncsinΘ2

... и наблюдаемые результаты.

G.B.Benedek and K.Fritsch, Brillouin scatterong in cubic crystals. ,Physical Review ,149, 647(1966)

Пример спектра Бриллюэновского рассеяния в RbCl при комнатной температуре. Видны две фононные моды (L-продольная, M - смешанная поляризация). Интенсивный несмещённый сигнал связан с "упругим" рэлеевским рассеянием на дефектах кристалла.

δωω =2

sncsinΘ2

1см-1=30ГГц

6000Å ↔ 5·105 ГГц ↔ ~15000 см-1

на правом крыле — фоновая «подставка», интенсивности стоксовских компонент на самом деле больше.

рождение фонона поглощение фонона

Неупругое рассеяние рентгеновских лучей.

Кольцо ускорителя ESRF (European Synchrotron Radiation Facility) в Гренобле. С сайта www.esrf.fr

падающ

ее излучение

кристаллмонохроматор

образец

кристалланализатор

детектор

Схема эксперимента по неупругому рассеянию излучения на трёхосном дифрактометре. Коллиматоры, выделяющие желаемое излучение после монохроматора и анализатора не показаны. Изображение "образца" на схеме - фотография розового топаза с сайта Минералогического музея РАН

ω−ω '=Ω

k⃗− k⃗ '=K⃗+ G⃗

так как есть фононы и с K и с -K, то с одним и тем же (k-k') будет происходить рассеяние с поглощением фонона с волновым вектором K и с излучением фонона с волновым вектором -K

длина волны ~1Å, возможны перебросы на вектор обратной решётки!!!

Пример экспериментальных данных.

Eberhard Burkel, Phonon spectroscopy by inelastic x-ray scattering ,Reports on Progress in Physics,63, 171(2000)

Неупругое рассеяние рентгеновских лучей на алмазе. На графике представлена зависимость интенсивности рассеянного излучения от передачи энергии (положительная передача энергии соответствует уменьшению энергии рассеянного фотона) при фиксированном значении переданного импульса Q=(0 0 4.2).

поглощение фонона

⟨n⟩=1

eE /T−1

рождение фонона

вероятность прямого и обратного процессов равны, но обратный процесс соответствует поглощению при наличии (<n>+1) фонона в системе

Пример экспериментальных данных

Eberhard Burkel, Phonon spectroscopy by inelastic x-ray scattering ,Reports on Progress in Physics,63, 171(2000)

Неупругое рассеяние рентгеновских лучей на алмазе.

Промежуточные выводы 2: Неупругое рассеяние.

k⃗= k⃗ '+ K⃗ +G⃗ε=ε '+E

Неупругое рассеяние — способ получить информацию про спектр возбуждений.

Рассеяние видимого света — только центр зоны Бриллюэна

Рассеяние рентгеновского излучения и нейтронов — вся зона Бриллюэна (и даже доступно несколько соседних)

Нейтронная дифракция.

энергия нерелятивистского нейтрона

Нейтрон:масса покоя 940 МэВспин 1/2время жизни около 700 секq=0есть магнитный момент μn=−1.913μnucl

μnucl=eℏ

2M p c=5.05⋅10−24 эрг /Гс

λ=2πk=

9.04 Å

√E (мэВ )

E=ℏ2 k 2

2m=2.07[мэВ×Å2] k 2

дебройлевская длина волны

нужны энергии ~10 мэВесть взаимодействие с ядрами и с магнитной структурой кристалла

Постановка эксперимента

Расположение наиболее известных функционирующих нейтронных источников (2012 год). Из лекций проф. А. Жёлудева

За рамками краткого рассказа...

В реакторе или ускорителе получают нейтроны с энергией ~100 МэВ

Для длины волны несколько ангстрем требуется энергия нейтрона ~10 мэВ

Нужен параллельный пучок, желательно монохроматических нейтронов...

нужно термализовать...

а всё что можно сделать: выкинуть

«неправильные» нейтроны

Постановка эксперимента

Экспериментальный зал источника нейтронов SINQ Института Поля Шерера (Виллиген, Швейцария). С сайта www.psi.ch

Постановка эксперимента.

Спектрометр TASP (Институт Поля Шерера), работающий по схеме трёхосного дифрактометра. Слева направо: детектор (красный "прямоугольный" блок), анализатор (цилиндрический блок), криостат с образцом (оранжевый), монохроматор. С сайта www.psi.ch

Схема трёхосного дифрактометра

Схема дифрактометра TASP в Институте Поля Шерера (PSI) в Виллигене (Швейцария). С сайта www.psi.ch

Пример неупругого рассеяния на фононах.

Y. Fujii, N. A. Lurie, R. Pynn, and G. Shirane , Inelastic neutron scattering from solid 36Ar ,Physical Review B,10, 3647(1974)

Пример рассеяния на фононах в твёрдом аргоне-36. Т=10К

Вычисленная по параметром модели взаимодействия трёх ближайших соседей плотность фононных состояний в твёрдом аргоне-36.

кристалл ГЦК — не примитивный! Для удобства обратная решётка построена по кубической решётке. Поэтому границы 1 з.Бр. на целых значениях волнового вектора

Неупругое рассеяние на возбуждениях квантовой жидкости.

Спектр рассеяния в гелии при давлении насыщенных паров и температуре 1.12К.

D.G.Henshaw and A.B.Woods, Modes of Atomic Motion in Liquid Helium by Inelastic Scattering of Neutrons ,Physical Review,121, 1266(1961)

Промежуточные выводы 3: Упругое и неупругое рассеяние нейтронов.

Пример «физики больших установок» в физике твёрдого тела — нейтронная дифракция — является одним из самых мощных инструментов позволяя изучать и упругие и неупругие процессы (в том числе магнитные) в кристаллах.

Часть 2. Методы изучения поверхностей Ферми и спектров электронов.

Фотоэффект и поверхность Ферми.

металл вакуум

E

уровеньдля

свободногоэлектрона

E=0

потолок зоны

дно зоны

уровеньФерми

потенциал"зарядаотражения"

плотностьсостоянийD(E)

Aвых

EF

Схематическое изображение энергетических состояний в металле и в вакууме.

Фотоэффект и поверхность Ферми.

металл вакуум

E

уровеньдля

свободногоэлектрона

E=0

потолок зоны

дно зоны

уровеньФерми

потенциал"зарядаотражения"

плотностьсостоянийD(E)

Aвых

EF

Схематическое изображение энергетических состояний в металле и в вакууме.

По распределению фотоэлектронов по энергии можно получить информацию об особенностях плотности состояний в металле.

распределение фотоэлектроновпо энергии

E

dN/dE

0 ℏ ω−A вых

ARPES: фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением.

Схема резонансного поглощения фотона. (a) Переход электрона в более высокую энергетическую зону в представлении периодической зонной схемы. (b) Квадратичный спектр электрона в вакууме. (c) Схема распределения фотоэлектронов по энергии с резонансным пиком. Обозначения:E

0 - дно зоны проводимости, E

i- энергия

исходного состояния электрона, Ef- энергия конечного состояния электрона, E

F- уровень Ферми, E

v- положение нуля энергии электрона в вакууме, G - вектор обратной

решётки, hν- энергия фотона.

Andrea Damascelli, Probing the Electronic Structure of Complex Systems by ARPES, Physica Scripta, 109, 61(2004)

ARPES: фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением.

Схема резонансного поглощения фотона. (a) Переход электрона в более высокую энергетическую зону в представлении периодической зонной схемы. (b) Квадратичный спектр электрона в вакууме. (c) Схема распределения фотоэлектронов по энергии с резонансным пиком. Обозначения:E

0 - дно зоны проводимости, E

i- энергия

исходного состояния электрона, Ef- энергия конечного состояния электрона, E

F- уровень Ферми, E

v- положение нуля энергии электрона в вакууме, G - вектор обратной

решётки, hν- энергия фотона.

Andrea Damascelli, Probing the Electronic Structure of Complex Systems by ARPES, Physica Scripta, 109, 61(2004)

E f=ℏ2 k f

2

2m=ℏ2(k i+G)

2

2m=

=ℏ2((k⊥(cr ))

2+(k∥

(cr ))2)

2m=E i+hν

k ∥(cr)=k ∥

(vac)

ℏ2(k⊥(cr ))

2

2m=ℏ2(k⊥(vac))

2

2m+Aвых

Обратно: зная k|| и k

┴, hν и A

вых для

резонансного пика восстанавливаем энергию и импульс исходного электрона.

ARPES: Как это сделать?

Andrea Damascelli, Probing the Electronic Structure of Complex Systems by ARPES, Physica Scripta, 109, 61(2004)

Схема установки для фотоэмиссионной спектроскопии с угловым разрешением.

ARPES: Как это делается.

Фотография установки для фотоэмиссионной спектроскопии с угловым разрешением на синхротроне BESSY (Берлин). Установка позволяет достигать монохроматичности фотонов в пределах 1 мэВ, анализировать энергию фотоэлектронов с разрешением 1 мэВ и проводить исследования при температуре ниже 1К. Из презентации проф.С.В.Борисенко (IFW-Dresden).

BESSY (Berlin Electron Storage Ring Society for Synchrotron Radiation) @ GoogleMap

ARPES: Что собственно измеряется.

Серии распределения фотоэлектронов по энергии для различных направлений импульса фотоэлектронов. Рисунки (a) и (b) соответствуют сканированию вдоль различных направлений и в k-пространстве. Энергия падающих фотонов 28 эВ. Температура 10К.

Andrea Damascelli, Probing the Electronic Structure of Complex Systems by ARPES, Physica Scripta, 109, 61(2004)

ARPES: Что собственно измеряется.

Andrea Damascelli, Probing the Electronic Structure of Complex Systems by ARPES, Physica Scripta, 109, 61(2004)

Слева: экспериментально измеренное методом ARPES сечение ферми-поверхности. Справа: расчёт зонной структуры.

Туннельный эффект

T≃exp(− 2ℏ∫√2m(Φ(x )−E )dx)I∝D(E F

(1 ))D(E F

(2))T×eU

Промежуточные выводы 4.

● Фотоэффект и метод ARPES дают возможность определить положение поверхности Ферми, спектр электронов и плотность состояний.

● Туннельный ток между двумя металлами содержит информацию о плотности состояний на поверхности Ферми.

Уравнение динамики для электрона в магнитном поле.

E⃗

AB

δ A=e E⃗ v⃗ δ t

δε=d εdt

δ t=∂ε

∂ p⃗d p⃗dt

δ tизменение энергии электрона

групповая скорость

d p⃗dt

=−e E⃗ m∗ d v⃗ грd t

=−e E⃗

Аналог второго закона Ньютона для квазиимпульса.

(напоминание) действие электрического поля.

Уравнение динамики для электрона в магнитном поле.

Преобразование электромагнитного поля V≪c

В исходной системе есть поле B и электрон (волновой пакет) движется с групповой скоростью V.

В системе, движущейся со скоростью V есть электрическое полемагнитное поле на покоящийся электрон не действует. Можем применить «второй закон Ньютона для квазиимпульса».

Возвращаемся галилеевским преобразованием в исходную систему:

E⃗=1c[ V⃗×B⃗ ]

ℏd k⃗dt

=−ec[ v⃗гр× B⃗ ]

v⃗гр=d εd p⃗

=1ℏ∇⃗ kε( k⃗ )

d k⃗dt

=−eℏ2 c

[∇⃗ kε×B⃗]

В k-пространстве траектория движения электрона — это сечение поверхности

постоянной энергии плоскостью, перпендикулярной к полю.

Общие свойства движения в магнитном поле.

d k⃗dt

=−eℏ2 c

[∇⃗ kε×B⃗]

1) Продольная к полю составляющая волнового вектора не меняется.

2) Изменение волнового вектора перпендикулярно градиенту энергии = энергия не меняется.

В частности, электроны на ферми-поверхности (важные для всех процессов переноса) будут двигаться по ферми-поверхности.

Период вращения электрона.

d dk

B

а) б)

dk/dtd dk

dk/dtk⃗⊥

проекция на плоскость, перпендикулярную полю

δ S⃗=12 [ k⃗⊥× d k⃗

d t ]δ t заметаемая площадь в k-пространстве

δ S⃗=e

2 ℏ2 c( k⃗⊥⋅∇⃗k ε) B⃗δ t уравнение динамики и

«bac-cab»

T=2 ℏ2 ce B ∣∮ δ S⃗

(k⃗ ⊥⋅∇⃗ k ε)∣Интеграл по данному сечению поверхности Ферми — вообще говоря может меняться для разных сечений.

r⃗ (t)= r⃗0+∫ v⃗гр dt

ℏd k⃗dt

=−ec[ v⃗гр× B⃗ ]

v⃗гр=d εd p⃗

=1ℏ∇⃗ kε( k⃗ )

«спи

рал

ь» в

r-

прос

тран

стве

Период вращения электрона.

d dk

B

а) б)

dk/dtd dk

dk/dtk⃗⊥

проекция на плоскость, перпендикулярную полю

δ S⃗=12 [ k⃗⊥× d k⃗

d t ]δ t заметаемая площадь в k-пространстве

δ S⃗=e

2 ℏ2 c( k⃗⊥⋅∇⃗k ε) B⃗δ t уравнение динамики и

«bac-cab»

T=2 ℏ2 ce B ∣∮ δ S⃗

(k⃗ ⊥⋅∇⃗ k ε)∣Интеграл по данному сечению поверхности Ферми — вообще говоря может меняться для разных сечений.

для свободного электронациклотронная частота

период

по аналогии, циклотронная масса

зависит от сечения ферми-поверхности, вообще говоря отличается от эффективной массы

ωc=e Bmc

T=2πmce B

mc=ℏ2

π ∣∮ δ S⃗

(k⃗ ⊥⋅∇⃗ kε)∣

Циклотронный резонанс.

Схема траектории электрона в опытах по циклотронному резонансу. СВЧ излучение падает сверху, пунктирная линия условно показывает границу скин-слоя.

Поле около 0.1 Тлциклотронные частоты ~30 ГГцциклотронный радиус ~50 мкмскин-слой (в хороших металлах) <1 мкм

ωc=ωСВЧ /n

резонансное поглощение СВЧ-излучения на

поверхности

ωc=e Bmc

Bn=mccωСВЧ

e1n

B

B

Циклотронная масса, т. е. интегральная информация о ферми-поверхности!

Циклотронный резонанс: эксперимент.

Циклотронный резонанс в калии. Частота СВЧ поля 68 ГГц, поле в плоскости (110). По вертикальной оси отложена производная от потерь как функции магнитного поля (измерения осуществлялись в схеме с модуляцией поля). Из книги Ч.Киттеля

Bn=mccωСВЧ

e1n

Электроны в квантующем магнитном поле.

Движение по финитной траектории квантуется!

Оценка, правило Бора-Зоммерфельда

B

B

∮( p⃗− ec A⃗)d l⃗=nh2π r mωc r−

ecB π r2=nh

πe Bcr 2=n h⇒ r n

2=2n ℏ ce B

ωc=e Bmc

En=p2

2m=m2ωc2 r n

2=nℏωc

В поле 10Тл «циклотронный квант энергии» для свободного электрона 13К

Плотность состояний в квантующем поле.

E (n , k z)=ℏ ωc(n+12)+

ℏ2 k z2

2m

Резкие экстремумы плотности состояний на энергии

очередного уровня Ландау

EF~10000 K

«циклотронный квант» в поле 10Тл ~10K

В 3D металле обычно

заполнено много уровней

Ландау

Эффект Шубникова-де Гааза.

С ростом поля уровни Ландау «разъезжаются». С ростом поля через ферми-поверхность будут проходить уровни Ландау с экстремумами плотности состояний.

T≪ℏωc сопротивление осциллирует по полю!

проводимость определяется плотностью состояний на поверхности Ферми

ωc=e Bmc

Эффект Шубникова-де Гааза.

Пример наблюдения шубниковских осцилляций сопротивления в тяжелофермионном соединении CeNiSn.. (a) Сопротивление как функция обратного поля при температуре 35мК. Представлены данные измерений на двух образцах (сплошная и пунктирная линии). Также показана выделенная на фоне монотонного роста сопротивления в поле осциллирующая часть. (b) Преобразование Фурье от измеренной при разных температурах зависимости сопротивления. На вставке — зависимость амплитуды осцилляций от температуры.

T.Terashima, C.Terakura, S.Uji, H.Aoki, Y.Echizen and T.Takabatake, Resistivity, Hall effect and Shubnikov-de Haas oscillations in CeNiSn ,arXiv:cond-mat,0207379(2002)

Bn(max )

∝1

n+12

≈1n+ O( 1n2)

εF=ℏωc(n+ 12)ωc=

e Bmc

Эффект Шубникова-де Гааза в высоких магнитных полях.

Осцилляции сопротивления в квазидвумерном проводнике κ-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Br в высоких магнитных полях до 60 Тл. На вставке — фурье-преобразование от наблюдаемых осцилляций.

Shubnikov-de Haas Effect , http://www.lanl.gov/orgs/mpa/nhmfl/users/pages/Shubnikov.htm

Эффект Шубникова-де Гааза при высоких давлениях.

Осцилляции сопротивления в κ-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2, измеренные при давлении 1.67 кбар и температуре 90 мК в поле до 20 Тл. На вставке — фурье-преобразование осцилляций. Измерения проводились бесконтактным методом по изменению поверхностного высокочастотного импеданса. По вертикальной оси отложена частота высокочастотной колебательной системы.

C.Martin, C.C.Agosta, S.W.Tozer, H.A.Radovan, Tatsue Kinoshota, and M.Tokumoto, Critical field and Shubnikov-de Haas oscillations of κ-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 under pressure ,arXiv:cond-mat,0303315(2003)

Эффект де Гааза-ван Альфена

Осцилляции де Гааза-ван Альфена в золоте. Измеряется производная от восприимчивости по полю. Сверху: B||[110] и осцилляции обусловлены движением по одному типу дырочных траекторий (траектория типа «собачья кость» по перетяжкам между ферми-сферами. Снизу: B||[111] и наблюдается наложение осцилляций с разным периодом от носителей с разной циклотронной массой (осцилляции с малым периодом соответствуют большим сечениям «шара» ферми-поверхности, осцилляции с малым периодом — сечениям перетяжек между ферми-сферами).

Из книги Киттеля.

При различных направлениях поля наблюдаются разные осцилляции: дают вклад разные части ферми-поверхности с разными циклотронными массами.Исторически: один из способов изучения поверхности Ферми.

Эффект де Гааза-ван Альфена в экзотических

проводниках

Осцилляции намагниченности в тяжелофермионном соединении CeCoGe3. Сверху: экспериментальные данные. Снизу: фурье-преобразование экспериментальных данных, показывающее наличие нескольких типов носителей заряда. T=60 мК, поле приложено под углом 90 от оси [100] к оси [110].

Ilya Sheikin, Pierre Rodiere, Rikio Settai, Yoshichika Onuki, High-Field de Haas-van AlphenEect in non-centrosymmetric CeCoGe3 and LaCoGe3. ,Journal of the Physical Society ofJapan,80, SA020(2011)

Промежуточные выводы 5: Осцилляционные эффекты.

В типичных трёхмерных металлах в реальных полях заполнено очень много уровней Ландау. Положение уровней Ландау зависит от поля. При прохождении очередного уровня Ландау через уровень Ферми возникают осцилляции сопротивления и намагниченности.

Период этих осцилляций определяется циклотронной массой носителя и позволяет получить информацию об устройстве ферми-поверхности.

соединение ферми-поверхностей меди в периодической зонной схеме. Модель из музея Кавендишской лаборатории. http://www-outreach.phy.cam.ac.uk/camphy/museum/area7/tour.htmОсцилляции де Гааза-ван Альфена в золоте. Измеряется производная от

восприимчивости по полю. Из книги Киттеля.

Основное на этой лекции

k⃗ '= k⃗+ G⃗Упругое рассеяние (брэгговская дифракция) рентгеновского излучения, нейтронов, электронов позволяет определить симметрию и структуру кристаллической решётки.

Неупругое рассеяние света, рентгеновских лучей, нейтронов позволяет исследовать спектр возбуждений.

Квантование движения электронов в поле приводит к осцилляциям сопротивления и намагниченности, что позволяет получить информацию о геометрии поверхности Ферми.

ARPES, фотоэмиссионная спектроскопия, туннельный эффект — информация о спектре электронов и плотности состояний