398 RADIJACIJSKA TEHNOLOGIJA - RADIOAKTIVNOST

_t _ J_ Om : + \ 2 '

(npr. prirodnoj gumi) smanjuje se nezasićenost, a nezasićenost početno zasićenih polimera raste s dozom. Pojava nezasićenih dvostrukih veza u ozračenim polimerima može rezultirati konjugacijom, što se očituje kao obojenost. Ponekad oboje­nost potječe i od slobodnih radikala stabiliziranih u stupicama.

Umrežavanje i degradacija simultane su pojave i konačni učinak ozračivanja zavisi od odnosa radij acijskokemijskih prinosa tih dvaju procesa. Odziv polimera na ozračivanje zavisi i od različitih tvari koje se redovito nalaze u industrij­skim polimerima (antioksidansi, omekšivači, boje, punila).

Odnos umrežavanja i degradacije u ozračenim polimerima opisan je sljedećom osnovnom jednadžbom:

,2 p*~q)lk’ (19)gdje je Mjj_težinska prosječna molekularna masa neozračenog polimera, Mw težinska prosječna molekularna masa polimera ozračenog dozom D , p 0 udio monomernih jedinica prekinutih po jedinici doze, q0 udio monomernih jedinica umreženih po jedinici doze, a M r relativna molekularna masa monomernejedinice. __

Ako je pdqo> 2 , Mw se smanjuje s dozom i polimer ostaje topljiv u svojim uobičajenim otapalima; ako je p j q {)< 2 , Mw raste s dozom zračenja do točke u kojoj se u prosjeku uspostavlja jedna poprečna veza između svakih dviju početnih prisutnih molekula. Takva umrežena trodimenzionalna struk­tura netopljiva je u otapalima koja otapaju izvorni polimer i zove se gel, a pripadna se doza zove doza gela, D gep

M, 1 ^Oge\

M l(q° ~ 2 Po)

Ozračivanje dozom većom od Dgei povećava udio polimera u gelu, ali i nakon ozračivanja vrlo visokim dozama postoji dio polimera koji ostaje topljiv (sol). Udio sola S u polimeru ozračenom dozom većom od Dgd opisan je Charlesby-Pinne- rovom jednadžbom:

s + ] f~s = ^ + T ^ , (21)qoM „D’

koja omogućuje mjerenje radij acijskokemijskih prinosa umre­žavanja i degradacije.

Umreženje uzrokovano zračenjem uzrok je nekih neuobi­čajenih svojstava polimera. Tako se, npr., polietilen niske gustoće tali na 115 °C, ali zračenjem umreženi polietilen ne prelazi zagrijavanjem u tekuće, nego u stanje slično gumi. Ta je promjena ozračivanjem blizu doze gela relativno nagla, a doza gela predstavlja točku diskontinuiteta i za niz drugih svojstava polimera. Dimenzijska stabilnost umreženih polieti- lena i poli(vinil-klorida) na povišenim tem peraturam a nalazi svoju industrijsku primjenu: za elektroizolaciju kabela zahti­jeva se oko 70% gela, dok su zahtjevi kod folija za pakovanje niži, oko 30% gela, pa su tada potrebne i niže doze.

Važno je svojstvo zračenjem umreženih polukristaličnih polimera tzv. efekt pamćenja oblika. Polimer se prvo ozrači dozom većom od doze gela, zatim se zagrije da bi se rastalile kristalične regije i da se polimer istegne. Dok je još napregnut, naglo se ohladi, čime se reformira kristaličnost i materijal zadrži nametnuti oblik i na sobnoj temperaturi. Ako se sada ponovno zagrije na tem peraturu višu od tališta kristalita, napregnuta umreženja uzrokuju kontrakciju m ate­rijala u početni oblik. Taj se efekt primjenjuje prilikom izradbe elektroizolacijskih spojnica u obliku crijeva i za izradbu folija za pakovanje.

Za industriju je potencijalno važna cijepljena kopolimeri- zacija inicirana ionizirajućim zračenjem. Komparativne su prednosti ionizirajućeg zračenja prema ultraljubičastom zrače­nju ili kemijskim inicijatorima (peroksidima) u tome što je stvaranje slobodnih radikala u polimeru jednoliko, nezavisno od tem perature, i zahvaljujući tome što je proporcionalno brzini doze, može se lako kontrolirati, pa se tako kontrolira i molekularna masa produkta. Osim površine, tako se mogu

modificirati i svojstva polimera u masi. Podloge kojima se svojstva modificiraju mogu biti i različiti prirodni polimeri (drvo, tekstilna vlakna, papir), a tako se poboljšavaju njihova mehanička, kemijska ili estetska svojstva.

Kombinacija cijepljene kopolimerizacije i umrežavanja jest radijacijsko otvrdn javan je nezasićenih poliesterskih smo­la; industrijski važna primjena nalazi se u otvrdnjavanju boja i površinskih premaza koji sadrže nezasićene poliestere, npr. na automobilskim karoserijama.

LIT: A. Charlesby, Atomic Radiation and Polymers. Pergamon Press, London 1960. - A. Chapiro, Radiation Chemistry of Polymeric Systems. Wiley-Interscience, New York 1962. - S. J. Jefferson (Editor), Massive Radiation Techniques. G. Newnes Ltd., London 1964. - Ionizing Radiation and the Sterilization of Medical Products. Proceedings of the First International Symposium on the Use of Ionizing Radiation for the Sterilization of Medical Products, Roskilde, Denmark, 6-9. 12. 1964. Taylor and Francis, London 1965. - Food Irradiation. Proceedings of the IAEA Symposium, Karlsruhe, 6-10. 6. 1966. IAEA, Vienna 1966. - Radiosterilization of Medical Products. Proceedings of the IAEA Symposium, Budapest, 5-9. 6. 1967. IAEA, Vienna 1967. - Large Radiation Sources for Industrial Processes. Proceedings of the IAEA Symposium, München, 18-22. 8. 1969. IAEA, Vienna 1969. - G. G. Eichholz, Radioisotope Engineering. Marcel Dekker Inc., New York 1972. - W. Stolz, Strahlensterilisation. Johann Ambrosius Barth, Leipzig 1972. - M. Dole (Editor), The Radiation Chemistry of Macromolecules, Vol. I, II. Academic Press, New York 1972, 1973. - E. R. L. Gaughran, A. J. Goudie (Editors), Sterilization by Ionizing Radiation. Proceedings of the Johnson and Johnson International Conference, Vienna, 1-4. 4. 1974. Multiscience Publica­tion Ltd., Montreal 1974. - Radiosterilization of Medical Products 1974. Proceedings of the IAEA Symposium, Bombay, 9-13. 12. 1974. IAEA, Vienna 1975. - F. A. Makhlis, Radiation Physics and Chemistry of Polymers. John Wiley and Sons, New York 1975. - P. S. Elias, A. J. Cohen (Editors), Radiation Chemistry of Major Food Components. Elsevier, Amsterdam 1977. - J. Silverman, A. R. van Dyken (Editors), Radiation Processing, Vol. I, II. Proceedings of the First International Meeting, Puerto Rico, 9-13. 5. 1976. Pergamon Press, Oxford 1977. - J. Silverman (Editor), Advances in Radiation Processing, Vol. I, II. Proceedings of the Second International Meeting, Miami, 22-26. 10. 1978. Pergamon Press, Oxford 1979. - J. Silverman (Editor), Trends in Radiation Processing, Vol. I. II, III. Tokyo, 26-30. 10. 1980. Pergamon Press, Oxford 1981. - E. S. Josephson, M. S. Peterson, Preservation of Food by Ionizing Radiation, Vol. I-III. CRC Press, Boca Raton, FL 1982, 1983. - P. S. Elias, A. J. Cohen, Recent Advances in Food Irradiation. Elsevier, Amsterdam 1983. - V. Marković, Radiation Processing, Vol 1, 11. Proceedings of the Fourth International Meeting, Dubrovnik, 4-8. 10. 1982. Pergamon Press, Oxford 1983. - Food Irradiation Processing. Proceedings of the IAEA/FAO Symposium, Washington, D. C., 4-8. 3. 1985. IAEA, Vienna 1985. - S. V. Nablo, Progress in Radiation Processing, Vol. I, II. Proceedings of the Fifth International Meeting, San Diego, 21-26. 10. 1984. Pergamon Press, Oxford 1985. - W. M. Urbain, Food Irradiation. Academic Press, Orlando, FL 1986.

D. Ražem

RADIOAKTIVNOST, pojava pri pretvorbi atoma u kojoj atomske jezgre zrače čestice ili elektromagnetsko zračenje. Mnoge atomske jezgre nisu u stanju svoje najniže energije. Kako svaki sustav u prirodi teži da se mijenja prema stanju niže energije, takve se jezgre raspadaju i oslobađaju višak energije emisijom čestice ili fotona (kvanata elektromag­netskog zračenja). U tim pretvorbam a treba atom, tj. nukleone u jezgri i elektrone u omotaču razmatrati kao cjelinu (v. Atom, TE 1, str. 456; v. Atomska jezgra,TE 1, str. 479; v. Defektoskopija, TE 3, str. 183; v. Detekcija nuklearnog zračenja, TE 3, str. 240; v. Elektronička instrumentacija u nuklearnoj fizici, TE 4, str. 443; v. Fisija atomskog jezgra, TE 5, str. 445; v. Kemijski elementi, TE 7, str. 50; v. Mehanika, kvantna, TE 8, str. 188; v. Nuklearna energija, TE 9, str. 431; v. Nuklearna fizika, TE 9, str. 448; v. Nuklearno gorivo, TE 9, str. 513; v. Nuklearno zračenje, TE 9, str. 535; v. Radiokemija i radionuklidi).

Otkriće rendgenskog zračenja (W. C. Röntgen, 1895) i otkriće radioaktiv­nosti (H. Becquerel, 1896) uzbudili su znanstvenu i širu javnost potkraj XIX. i početkom XX. stoljeća. Otkriće radioaktivnosti bilo je slučajno. U svojim istraživanjima luminiscencije Becquerel je ostavio sol na fotografskoj ploči koja je bila umotana u crn papir. Nakon razvijanja na ploči se pojavilo neočekivano zacrnjenje (jedino ranije poznato zračenje koje je moglo prodrijeti kroz crn papir bilo je rendgensko zračenje, a ploča nije bila izložena tom zračenju). Pažljivim ponavljanjem Becquerel je ustanovio da uranove soli, bez vanjskih utjecaja, zrače do tada nepoznato prodorno zračenje. Našao je također da se to zračenje otklanja u magnetskom polju poput negativno nabijenih čestica.

RADIOAKTIVNOST 399Ispitivanje uranova smolinca (rude) pokazalo je intenzivmj£__zračenje nego

iz uranovih soli s jednakim udjelom urana. To je navelo na pomisao da ta ruda sadrži i druge radioaktivne elemente. Već 1898. P. Curie i M. Curie-Sklodowska otkrivaju nove elemente, polonij i radij, kojima je specifična radioaktivnost mnogo veća od radioaktivnosti urana. Iduće godine supruzi Curie te E. Rutherford otkrivaju u zračenju dvije komponente: slabije prodorno (i jako ionizirajuće), nazvano a-zračenje, i prodornije (3-zračenje. P. Villard otkriva 1900. i treću vrstu, nazvanu y-zračenje. Ispitivanjem u magnetskom polju nađeno je da se a-zračenje otklanja malo i poput snopa električki pozitivno nabijenih čestica, da se (3-zračenje otklanja jako i kao da je negativno nabijeno, dok na y-zračenje magnetsko polje ne djeluje (si. 1). Rutherford i F. Soddy 1903. pretpostavljaju da se u radioaktivnom raspadu mijenjaju atomi iz jedne vrste u drugu, a K. Fajans i Sođdy daju 1905. pravila za te promjene. J. Elster i H. Geitel otkrivaju 1899. eksponencijalni pad radioaktivnosti, a 1905. von Schvveidler utvrđuje statističku narav raspada atomskih jezgri. Rutherford i T. D. Royds nalaze 1909. da su a-čestice jezgre helijevih atoma. Rutherford objavljuje 1911. hipotezu o atomskoj jezgri, koju 1913. potvrđuju mjerenja H. Geigera i E. Marsdena. I. Chadvvick nalazi 1914. da su energije |3-čestica raspodijeljene kontinuirano do neke maksimalne energije. Mjerenjem otklona u električnom i magnetskom polju utvrđeno je da su (3-čestice iste kao i elektroni iz atomskog omotača. Mjerenja difrakcije y-zračenja pokazala su da su to elektromagnetski valovi slični rendgenskom zračenju. Vrlo opsežna istraživanja radioaktivnosti, koja se i dalje rade, utvrdila su niz drugih svojstava tog zračenja, otkrila su druge vrste raspada (unutrašnju konverziju, uh vat elektrona, spontanu fisiju i druge), a mjerenjem zračenja istražena su stanja mnogih atomskih jezgri.

SI. 1. Rastavljanje triju komponenata zračenja iz radioaktivnog izvora u magnetskom polju. Magnetsko polje B usmjereno je u ravninu

crteža

Radioaktivniizvor

Vrste atoma, nuklidi. Naziv nuklid upotrebljava se za vrstu atoma koji imaju određen broj protona (atomski broj Z, koji je i redni broj u M endeljejevljevu periodnom sustavu elemenata) i određen broj neutrona N u jezgri atoma. Neutralan atom sadrži još Z elektrona u elektronskom omotaču atoma (elektroni, a ni pozitroni, ne nalaze se u atomskoj jezgri). Zbroj A = Z + N naziva se nukleonski, maseni a u novije vrijeme i barionski broj atoma. Oznaka nuklida jest ^E, gdje je E simbol kemijskog elementa kojemu atom pripada i potpuno je određen brojem protona Z. Na primjer !H je oznaka za atom vodika (jedan proton i jedan elektron), 160 za atom kisika sa 8 protona i 8 neutrona u jezgri, te 8 elektrona), 56Fe za atom željeza (sa 26 protona i 30 neutrona u jezgri, te 26 elektrona), 238U za atom urana (sa 92 protona i 146 neutrona u jezgri, te 92 elektrona) itd. Uz isti broj protona u jezgri može biti različit broj neutrona. Nuklidi nekog elementa (određen Z) s različitim brojem neutrona (različit N) jesu izotopi tog elementa. Na primjer nuklidi 160 , 170 i lsO, koji se nalaze u prirodnom kisiku, stabilni su izotopi kisika. Kisik ima i nestabilne radioizotope. Oznake su nuklida katkada detaljnije: upisuje se i Z, a katkada i N, npr. uranov nuklid 298U ili 292Ui46.

U prirodi se nalaze elementi s rednim brojevima Z = 1 (vodik) do Z = 92 (uran), s izuzetkom tehnecija (Z = 43) i prom etija (Z = 61). Međutim, za sve elemente iza bizmuta (Z = 83) nađeno je da su radioaktivni. Tako u prirodi postoji 81 element koji ima bar jedan stabilan izotop (ili izotop koji se tako sporo raspada da se to još nije utvrdilo). Broj je stabilnih nuklida (prema tom kriteriju) 266. Broj stabilnih izotopa varira od elementa do elementa: od jednog (npr. berilijev 9Be, fluorov 19F, aluminijev izotop 27A1, itd.) do najviše deset (izotopi kositra 5 oSn, gdje je A = 112, 114, 115, 116, 117, 118, 119, 120, 122 i 124).

Prirodna radioaktivnost. U prirodi je nađeno još oko 45 radionuklida. Neki su od njih zaostali od vremena stvaranja elemenata (zbog svog vrlo sporog raspadanja), drugi nastaju

raspadima prvih, a treću grupu čine radionuklidi koji se neprekidno stvaraju (najviše kozmičkim zračenjem).

Starost elemenata, tj. koliko je vremena prošlo od nastanka atoma od kojih je sagrađen naš svijet, ocjenjuje se na oko 1 ,3-IO10 godina. U prirodi je nađen 21 radionuklid, kojima je vrijeme poluraspada između 0 ,7 -IO8 i oko IO16

godina, a očekuje se da će biti ustanovljena radioaktivnost još oko deset nuklida koji se vrlo sporo raspadaju. Količina svake od tih vrsta neprekidno se eksponencijalno smanjuje, ali to ide tako sporo da se mnoge vrste još uvijek nalaze u velikim količinama. Najpoznatiji su radionuklidi u toj grupi dva uranova izotopa, 235U i 238U, koji se nalaze s udjelom 0,72%, odnosno 99,27% u prirodnom uranu, torijev izotop 232Th, kalijev 40K i rubidijev 87Rb. Pri raspadu triju nuklida iz té grupe, uranovih izotopa 238U i 235U te torijeva 232Th nastaje mnogo radionuklida kojima su vremena raspada relativno kratka. Bez tog stvaranja ti se radioaktivni potomci ne bi nalazili u prirodi.

Kozmičko zračenje u međuplanetarnom prostoru sastoji se najvećim dijelom od protona i a-čestica (jezgra helija visoke energije), te elektrona i fotona. U sudarima s atom ­skim jezgrama u zraku (pretežno u višim slojevima atmosfere) među inim nastaju i neki radionuklidi. Među njima najpozna­tiji su ugljikov 14C, tricijev 3H i klorov izotop 36C1.

Umjetna radioaktivnost. Frédéric i Irène Joliot-Curie istraživali su 1934. zračenje koje nastaje kada se listić aluminija ozrači a-česticama iz polonij a. Utvrdili su da ozračeni listići zrače pozitrone. U prvi su mah mislili da pozitroni nastaju u procesu raspršenja a-čestica na jezgrama aluminija. Međutim, opazili su da se pozitronsko zračenje nastavlja i nakon uklanjanja polonij a, i da se ono smanjuje eksponencijalno, s vremenom poluraspada ~ 3m in . Svoje otkriće protumačili su kao nuklearnu reakciju

b Al + 4He —> 15P + n, (1)a novi, prvi nađeni radioaktivni nuklid koji se ne nalazi u prirodi, fosfor 30PS raspada se emisijom pozitrona u silicij:

15P —> iSSi + |3+ + ve. (2)E. Fermi je također 1934. godine našao da se ozračivanjem neutronima mnogi elementi mogu načiniti radioaktivnima (aktivirati). Nadalje, da se aktivacija znatno pojača ako se neutronski izvor i zračena tvar stave u oveći blok parafina. Tumačenje je bilo jednostavno: brzi se neutroni iz neutron- skog izvora u sudarima s protonima u parafinu uspore do termičkih brzina (tako je Fermi otkrio termičke neutrone; v. Neutronika, TE 9, str. 331) i kao spore neutralne čestice apsorbiraju se s velikom vjerojatnošću u mnogim nuklidima. Tako se dobivaju novi, najčešće radionuklidi s jednim neutronom više. Fermijeva je zamisao da se dodavanjem neutrona uranovu izotopu 298U proizvede uranov izotop 92U, za koji je očekivao da je (3_-radioaktivan i tako bi dobio element s atomskim brojem Z = 93, koji se također trebao raspadati |3_-zračenjem i voditi do elementa sa Z = 94. Kasnije su nuklidi neptunij 2| 9Np i plutonij 299Pu proizvedeni na taj način. Višestrukim apsorpcijama neutrona proizvode se i teži elementi

Razvoj akceleratora. Otkriće cijepanja atomske jezgre i usavršeni kemijski postupci omogućili su tvorbu i izdvajanje više od 2000 radionuklida koji se ne nalaze u sustavu prirodnih elemenata. Proizvode se također i stabilni nuklidi. Međutim, svaki umjetno proizvedeni stabilni nuklid nalazi se u prirodnim elementima. Zato se smatra da su prilikom stvaranja elemenata nastale sve poznate, te možda, i niz nepoznatih atomskih vrsta. Do danas su zaostali samo stabilni nuklidi, radionuklidi koji se sporo raspadaju i nuklidi koji nastaju u tim raspadima.

Zakoni radioaktivnog raspada

Pri jednostavnom raspadanju, tj. u određenom izvoru koji sadrži radioaktivne atome samo jedne vrste, broj radioaktiv­nih atoma eksponencijalno se smanjuje s vremenom:

400 RADIOAKTIVNOST

n(t) = n0e Xt, (3)gdje je n{) broj radioaktivnih atoma u trenutku t = 0, a n(t) u trenutku t, A konstanta raspada (koja se zove također prijelazna vjerojatnost). Svaki je raspad posljedica pretvorbe jednoga radioaktivnog atoma u drugi atom (u ovom slučaju u stabilni), pa je negativna promjena broja atoma jednaka broju raspada. Aktivnost uzorka definira se brojem raspada radioaktivnih atoma u vremenu:

A =d n

Deriviranjem relacije (3) slijedi da je aktivnost

A(t) = An0e“A' = A = I

SI. 2. Vremenska ovisnost aktivnosti A, odnosno broja atoma n(t). Vrijeme je izraženo pomoću vremena poluraspada T; odnosno prosječnog vremena života

r; a linearno-linearni, b logaritamsko-linearni dijagram

Iz prethodnih relacija slijedi da je

J _ M t)_~~ n{t)dt ’ (5)

tj. konstanta je raspada vjerojatnost raspada u vremenu i po atomu. Kako ta konstanta za određeni nuklid ima stalnu vrijednost, tj. ne ovisi o vremenu, vjerojatnost raspada poje­dine jezgre ne ovisi o njenoj starosti. Stanja su atomskih jezgri koje se raspadaju kvantna stanja koja se ne mijenjaju do trenutka raspada. Svaka jezgra raspada se neovisno o drugim jezgrama, i samo u rijetkim slučajevima mogu vanjski činioci utjecati na njen raspad (v. npr. pri elektronskom uhvatu). Zbog tih je razloga broj raspada u određenom vremenskom intervalu podložan statističkim zakonitostima neovisnih malo vjerojatnih slučajnih događaja, za koje vrijedi Poissonova statistička raspodjela. Ako je prosječan broj događaja jc (0 ^ x ^ o°), vjerojatnost da će se opaziti n događaja jednaka je

P M ) - n = 0 ,1 ,2 ,... (6)

Varijanca (srednje kvadratno odstupanje od srednje vrijed­nosti) te raspodjele jednaka je jc, tj. srednjoj vrijednosti broja događaja. Stoga se, ako se u nekom vremenskom intervalu izbroji n impulsa, stavlja da je neodređenost tog broja (s pouzdanošću 68%) jednaka ± y n .

Kako se broj radioaktivnih atoma u izvoru s jednim radionuklidom smanjuje prema eksponencijalnom zakonu (3), u vremenskom intervalu t - - - t + dt raspast će se - dn = Xn0e~Xtdt atoma. Svaki od tih atoma trajao je od

početnog trenutka (¿ = 0) do trenutka t, pa je njihovo zajedničko trajanje t(— dn). Prosječno trajanje r (obično se kaže prosječan život) svih radioaktivnih atoma u izvoru bit će zbroj svih vrijednosti t( - dn) podijeljen s ukupnim (početnim) brojem radioaktivnih atoma u izvoru:

(4a)

(4b)

r = - \ t ( - d n ) = — f n0J n0 J

— | tXn{]e Xtdt = y . (7)

gdje (dn/dt)0 označuje aktivnost uzorka u trenutku t = 0. Broj atoma u izvoru i njegova aktivnost smanjuju se pri jednostav­nom raspadu prema istom eksponencijalnom zakonu (si. 2). Relacije (4) vrijede općenito, tj. ako je u izvoru više radionu- klida koji se mogu raspadati neovisno ili jedan u drugi, tada u svakom trenutku i za svaku vrstu k posebno vrijedi da je njena aktivnost A k jednaka umnošku konstante raspada Xk te vrste i broja nk trenutno prisutnih atoma tog radionuklida: A k = Xk-nk. Jedinica aktivnosti radioaktivnog izvora u SI je bekerel (znak Bq) (v. Nuklearno zračenje, TE 9, str. 557). U jednom raspadu jezgra može zračiti više vrsta zračenja (npr. a-česticu i više y-kvanata). Ako je u izvoru više radionuklida, zbog različitosti njihova zračenja aktivnost se redovno izražava posebno za svaki radionuklid.

Dakle, recipročna vrijednost konstante raspada jednaka je prosječnom životu jednog atoma. Stoga se zakon raspada (3) može pisati

n(t) = n0e~tlT. (8)U vremenu r broj atoma smanjit će se za faktor e_1 = 0,3679, tj. na 36,79% početne vrijednosti, u vremenu 2 r za faktor e-2 = 0,1353, tj. na 13,53% itd. Umjesto prosječnog života r češće se upotrebljava veličina vrijeme poluraspada T, tj. vrijeme u kojemu se broj radioaktivnih atoma promatrane vrste smanji na polovicu:

n (T ) = ^ - n Q = n0e~TlT. (9)

Stoga je

T = rln2 =ln2A

0,69315 ( 1 0 )

Ta je zamjena pogodna jer se eksponencijalni zakon (3) s bazom e zamjenjuje eksponencijalnim zakonom s bazom 2:

n ( t ) = n 0 2 - ‘/ T . (11)

U jednostavnom radioaktivnom izvoru nakon jednog vremena poluraspada broj radioaktivnih atoma i aktivnost smanji se na polovicu, nakon 2 T na četvrtinu, nakon 3 T na osminu itd., dakle općenito nakon m T smanji se 2"' puta.

Molarna je masa M pojedine vrste molekula (atoma) masa jednog mola, tj. masa nA = 6,022-IO23 molekula (atoma) te vrste (nA je Avogadrov broj). Molarna masa izražena u gramima približno je jednaka barionskom broju molekule (atoma), tj. ukupnom broju nukleona u molekuli (atomu). Na primjer molarna masa vodikovih molekula, H 2, iznosi M = 2,0158 g, ugljikovih atoma, 12C, iznosi M = 12,000 g (prema definiciji), kisikovih molekula, 0 2, iznosi M = 31,999 g itd. Masa m uzorka od n atoma, kojemu je molarna masa M, iznosi m = (n/nA)M. Za radioaktivne tvari obično je poznata aktivnost A , pa je masa radioaktivnih atoma određene vrste

A ™° 2)

Na primjer masa svih jodovih atoma 131I u izvoru aktivnosti A = IO10 Bq (prilično opasan izvor) iznosi 2,2 pg (zrnce pro­mjera — 0,045 mm).

Grananje. Često se atom iz pojedinog stanja raspada na dva ili više načina. Ta se pojava zove grananje. Može se uočiti u raspadima torijeva i uran-aktinijeva niza (bizmut 211Bi i 212Bi te aktinij 227Ac mogu se raspadati bilo zračenjem a-čestice, ili zračenjem |3-čestice). U tim nizovima, kao i u uran-radijevu nizu, nalazi se još nekoliko grananja, no zbog toga što su te grane vrlo malo vjerojatne i radi jasnoće one nisu naznačene na slikama. Ako se atom iz nekog stanja može raspadati na više načina, onda je ukupna prijelazna vjerojatnost (konstanta raspada) jednaka zbroju parcijalnih vjerojatnosti raspada po svim granam a: A = Aj + A2 +

Raspad u nizu. Mnogi se radionuklidi raspadom pretvaraju u nuklide koji su također radioaktivni. Primjer su nizovi prirodnih radionuklida: uran-radijev, si. 3 (vodeći član je uran 238|j5 t = 4 ,47-IO9 god., A = 4n + 2, n je cijeli broj), uran- -aktinijev, si. 4 (vodeći član je uran 235U, T = 7,04* IO8, god.,

RADIOAKTIVNOST 401

SI. 4. Uran-aktinijev niz

Z = 81

A = 4n + 3), i torijev niz, si. 5 (vodeći član je torij 29oTh, T = 1,40- IO10god., A = 4 n). Barionski brojevi svih nuklida u jednom nizu imaju isti ostatak nakon diobe sa 4, jer se A mijenja samo u a-raspadu, i to za 4. Smatra se da je postojao i četvrti niz sa A = 4n + 1, a vodeći član, neptunij ^ N p ,

T = 2,14- IO6god., i njegovi potomci raspali su se davno zbog kratkog vremena poluraspada. Pored nizova prirodnih radio- nuklida postoje mnogi nizovi umjetnih (tj. laboratorijski proizvedenih) radionuklida.

A = 238

god.

SI. 3. Uran*radijev niz. Uz oznaku radionuklida naznačena je vrsta raspada (y-raspadi nisu ozna­čeni jer ne mijenjaju nuklid) i vrijeme poluraspada

Z = 81 82 83 84

7,04-IO8 god.

A = 235

1,4-IO10 god.

1,91 god.

SI. 5. Torijev niz

Z = 81 82 83 84 85 86 87 89 90

TE XI, 26

402 RADIOAKTIVNOSTAko se broj atoma prvog člana niza jednostavno eksponen­

cijalno smanjuje prema (3) s konstantom raspada Xx i pri svakom raspadu atoma prvog člana nastaje jedan atom drugog člana (potomka), a konstanta raspada za drugi član je A2, tada je promjena broja atoma drugog člana jednaka razlici broja raspada prvog i broja raspada drugog člana:

d t= Xx(nx)0e h t- X 2n2.

Rješenje je ove diferencijalne jednadžbe

n2(t) = (n2)oe ht + (nx)0 (e~Al' - e - A2').

(13)

(14)

A 2(t) = X2n2 = (nx)0Xx X2

% - A ,Aktivnost potomka raste do trenutka

— - i 2‘max q I I sA2 — Ax Ax

(e Ali — e A2*). (15)

(16)

kada se aktivnost drugog člana (A2n2) i prvog člana (Xxn x) izjednače. Tada je dn2/dt = 0 , pa su aktivnost i broj atoma drugog člana maksimalni (si. 6).

0 5 10 15 20 hVrijeme

SI. 6. Radioaktivnost olovnog nuklida 212Pb i radioaktivnost njegova potomka bizmutova nuklida 212Bi (uz pretpostavku A ( B i ) = 0 u / = 0 ) u ovisnosti o vremenu. U trenutku imax, kada

se radioaktivnosti izjednače, aktivnost potomka je maksimalna

Ako je Xx > A2, tj. prosječno trajanje rx prvog člana je kraće od t2 drugog člana, nakon vremena koje je mnogo duže od prosječnog trajanja prvog člana svi se atomi prvog člana raspadnu u drugi član, a aktivnost drugog člana jednaka je A2(rti)oe-A2', tj. ista kao da je (nx)0 bio početni broj atoma drugog člana niza.

Za Xx < A2, dakle rx > r2, u vremenu koje je mnogo duže od r2, uspostavlja se tzv. sekularna ravnoteža:

A 2 A2 tx

(17)Ako je Ai A2, tj. Ti prvog člana mnogo je dulji od t2 drugog člana, aktivnosti se izjednačuju, A X = A 2, odnosno Xxn x = = A2n2. Ta se razm atranja mogu proširiti i na niz od više članova. Ako se niz nastavlja, u sekularnoj ravnoteži će biti

Xxn x = A2/i2 = A3n3 = ... = A,n, + X'i n'i = ... (18)Dakle, aktivnost svakog člana je ista, osim u grananju niza, kada je zbroj aktivnosti grana jednak aktivnosti članova koji nemaju usporedne grane. Grananje se pojavljuje npr. u torijevu nizu (si. 5): bizmut 212Bi raspada se u 35,4% slučajeva emisijom a-čestice, a u 64,6% slučajeva emisijom (3-čestice.

a-RASPAD

Istoimeni se električni naboji odbijaju, pa je za približava­nje čestica s istoimenim nabojima potrebno uložiti vanjski rad, tj. povećati im potencijalnu energiju. Svaki proton sadrži pozitivan kvant elektriciteta. Stoga u težim jezgrama, u kojima je broj protona velik, električna potencijalna energija znatno povećava energiju jezgri. To je razlog da se mnoge teške jezgre raspadaju izbacivanjem nakupina nukleona, obično lakših jezgri, i tako smanjuju svoj broj protona.

' K - hAko je početni broj atoma potomka (n2)0 jednak nuli, aktiv­nost potom ka opisuje relacija

SI. 7. Geiger-Nuttallov dijagram (načinjen još 1921). Prikazuje se ovisnost konstante raspada (izražene u s ' 1) o dosegu a-čestica u zraku u logaritamski-logaritamskom dijagramu. Pravci povezuju članove uran-radijeva ( i) , torijeva (2) i uran-aktinijeva niza (5), označene

današnjim oznakama nuklida

Najčešće se izbacuju a-čestice (v. Nuklearno zračenje, TE 9, str. 536). Tome je razlog relativno nisko energijsko stanje dvaju protona i dvaju neutrona u a-čestici (energija vezanja E B(4He) = 28,3 MeV), zbog čega je energija prijelaza veća, pa stoga i vjerojatnost raspada. Mnoge se superteške jezgre i spontano cijepaju na dva podjednaka dijela fisijom.

Već rana istraživanja a-raspada prirodnih radionuklida pokazala su među njima goleme razlike u konstantama ras­pada A, odnosno vremenima poluraspada T = In2/A. Na primjer, vrijeme poluraspada urana 238U iznosi 4,47* IO9 godi­na, radija 226Ra 1600 godina, a polonija 210Po 138 dana. H. Geiger i J.M. Nuttall otkrili su 1911. da su konstante raspada izravno povezane s dosezima a-čestica koje ti elementi zrače. Rezultate svojih istraživanja saželi su u dijagramu na si. 7, u kojemu se vidi da je za svaki od triju nizova prirodnih radionuklida logaritam konstante a-raspada približno linearna funkcija logaritma dosega a-čestica u zraku. Tu su ovisnost izrazili formulom koja se prema njima naziva Geiger-Nuttal- lovo pravilo

IgA = a + b \gR a, (19)gdje su a i b konstante, a R a doseg a-čestica. Kako je doseg a-čestica izravno ovisan o njihovoj energiji, Geiger- -Nuttallovo pravilo može se prikazati dijagramom u kojemu je logaritam vremena poluraspada funkcija energije a-čestice, (si. 8). Vidi se da povećanje energije približno od samo 1% poveća konstantu raspada za faktor ~ 2 . Ta izvanred­no snažna ovisnost predstavljala je veliku zagonetku, dok 1928. G. Gamow nije razvio teoriju a-raspada na osnovi kvantne mehanike (W. Heisenberg, 1925, E. Schrödinger, 1926). Prema kvantnoj teoriji elektroni, protoni i druge čes­tice imaju valna svojstva. Valnu duljinu čestica izražava de Broglieova relacija A = hip , gdje je h Planckova konstanta, a p impuls čestice. Valni broj, tj. 2jt puta broj valova po

RADIOAKTIVNOST 403duljini, jednak je: k = 2 jc/A = p/h, gdje je h = h/(2jt). Val­no gibanje koje se širi samo u jednom smjeru opisuje

/ 2jt \jednadžba vala: f (x , t) — acosl — Z — 2jt v /I = a cos (k z —

— cot), gdje je / otklon od ravnotežnog položaja, ćo = 2 jtv kutna frekvencija, a v frekvencija titranja. Ako sustav u kojemu se val širi nije jednolik, m ijenjat će se valna duljinaA, odnosno valni broj k. U opisivanju takvih zamršenijihvalnih gibanja pogodno je opisivati otklon od ravnotežnog položaja eksponencijalnom funkcijom s kompleksnim ekspo­nentom: W(z, t) = a(z) - Kada je frekvencija stalna,vremenski se faktor može ispustiti, pa ostaje samo prostorna valna funkcija: W(z) = a(z)e lkz. Funkcije ovog tipa, ali pred­stavljene u prostoru, osnovne su veličine u Schrodingerovoj kvantnoj teoriji i upotrebljavaju se redovno u kvantnoj teoriji atoma, atomskih jezgri, molekula i drugih sustava čestica.

oscilatoran oblik (si. 9), već postaje eksponencijalna funkcija (i k z = i- i x z = — xz):

W(z) = a(z)z~xz. (22)

BarijeraVal koji prolazi

kroz barijeru

SI. 9. Shematski prikaz vala koji nailazi na pravokutnu potencijalnu barijeru. Slijeva od barijere javlja se i

reflektirani val (koji radi jasnoće slike nije ucrtan)

SI. 8. Ovisnost vremena poluraspada T o prijelaznoj energiji za a-raspade teških elemenata

Valni vektor u valnoj funkciji određuje se iz zakona o održanju energije (pretpostavlja se da je u promatranom procesu energija održana): E = Ek + V(z) = const, gdje je

1E\, = —m v 2 = p 2/(2m) = h2k2/(2m) kinetička, a V(z) o z ovisna

potencijalna energija čestice, E njihov (prema pretpostavci) stalan zbroj, te m masa čestice. Iz tih je relacija valni broj

k = 7 V 2 m (E -h V(z)). (20) ( lrUvrštavanje tog valnog broja u valnu funkciju ^ (z ) = a { z ) ć kz

daje valni oblik ovisan o potencijalnoj energiji. U razmatranje nije uzeta amplituda vala, a(z), koja se mijenja sa z, a te se promjene dobivaju rješavanjem Schrodingerove jednadžbe.

U razmatranjima a-raspada (i mnogih drugih pojava koje se zajednički nazivaju tunelskim efektom) posebno je važno područje u kojemu je potencijalna energija V(z) veća od ukupne energije E. Kako je masa uvijek pozitivna veličina, izraz 2 m ( E — V(z)) je negativan, a valni broj postaje imagi­narna veličina, k — ix , gdje je i2= —1, odnosno i = | / — 1. Veličina

x = ^ | / 2 m ( V ( z ) - £ )n

(2 1 )

Kako je eksponencijalna ovisnost vrlo snažna, obično se zanemaruju promjene a(z). Stoga je faktor a smanjenja amplitude pri prolazu kroz sloj debljine Az približno jednak e-x(z)Az Ako je potencijalna barijera promjenljive visine, ukupni je faktor smanjenja amplitude po cijeloj debljini barijere (si. 10) približno jednak

a _ e —x(zi)Azi . e~x(z2)Az2 e~x(z„)Az„ _ e -Zx(z,)Az (23a)

Izraz u eksponentu može se predstaviti integralom J x(z)dz,

V(z) Barijera

.Az, A z2.Az3iA z4. A zHlH— - V -11 1 l ii 1 x i — ! ¡

Upadna i / i i ; |

\ 1

\ ičestica / 1 1 1 1 1

f ~ 1------ Í - + - - + -f\ l i l i 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 i i i l l i 1

i i >

naziva se koeficijentom slabljenja. Valna funkcija nema višeSI. 10. Shematski prikaz vala čestice koji nailazi na potencijalnu

barijeru promjenljive visine

404 RADIOAKTIVNOSTpa je faktor smanjenja amplitude vala približno jednak

Zb

a « e / *(z)dz‘

Ako, dakle, val čestice naiđe na potencijalnu barijeru u području od za do z h za koje je V(z) veče od energije čestice E , amplituda vala smanjit će se za navedeni faktor, a tok, koji je razmjeran kvadratu amplitude vala, za transmisijski G a­mo wljev faktor e -G, gdje je

SI. 11. Shematski prikaz potencijalne energije a-čestice u polju ostatka jezgre i valne funkcije a-čestice u jezgri, unutar barijere i nakon izlaska iz jezgre. U području R n < r < Rc valna funkcija

eksponencijalno trne

Visina barijere Eb, tj. maksimalna potencijalna energija koju a-čestica ima na udaljenosti Rn iznosi

Eb= V ( R n) = - ^ ^ , (27)2jrfo r

i mnogo je veća od energije s kojom a-čestica napusti jezgru. To je eksperimentalno utvrđeno proučavanjem raspršenja brzih a-čestica na teškim jezgrama. M jerenja kutnih raspo­djela elastično raspršenih a-čestica na energijama koje znatno nadmašuju energije prijelaza E0 poznatih a-raspađa pokazuju kutne raspodjele za Rutherfordovo raspršenje, tj. raspršenje

pod djelovanjem Coulombovih (električnih) sila. Tek na ener­gijama koje su bliske ili premašuju visinu barijere nalaze se odstupanja zbog djelovanja nuklearnih sila.

Klasična slika stanja a-čestice (u dvije dimenzije) jest čestica koja se nalazi u jami s podignutim rubom (si. 12). Ukupna je energija čestica (zbroj kinetičke i potencijalne energije) stalna, pa čestica titra u jami izmjenjujući kinetičku i potencijalnu energiju. Kad bi čestica naišla na neki prolaz kroz rub jame (tunel), ona bi napustila jamu s energijom E 0. Bez prolaza i bez vanjskih utjecaja klasična čestica ne može napustiti jamu.

y V ( z ) - Edz.(24)

U svojoj teoriji a-raspada Gamow je pretpostavio jedno­stavno da u jezgri postoji grupa nukleona koji čine a-česticu. Zbog vrlo snažnih privlačnih nuklearnih sila među nukleoni- ma, koje nadjačavaju odbojne električne sile među protoni­ma, potencijalna energija a-čestice je negativna. Nuklearne sile imaju vrlo kratak doseg, pa je ta potencijalna energija približno stalna (si. 11). Za odvajanje izvan područja djelova­nja nuklearnih sila moraju se svladati nuklearne sile, što dovodi do naglog porasta potencijalne energije. Izvan dosega nuklearnih sila djeluju samo odbojne Coulombove sile, ko­jima je potencijalna energija V{r) = q iq2/(4n£or). Za a-raspađ jezgre vrijedi relacija

( Z , A ) —> ( Z ' , A ' ) + a, (25)g d je je Z ' - Z — 2 \ A ' = A — 4. Stoga je Coulombova potenci­jalna energija a-čestice i ostatka jezgre,za r > R n,jednaka

V(r) = Z ' = Z - 2, z = 2, (26)4jt£q r

gdje je r udaljenost a-čestice od središta ostatka jezgre, R n polumjer na kojemu prestaju djelovati nuklearne sile a z = 2. Opisanu ovisnost potencijalne energije a-čestice o udaljenosti, koju prikazuje si. 11, treba zamisliti za sve smjerove od središta ostatka jezgre. Dakle, dok je a-čestica u jezgri, ona je u svim smjerovima okružena potencijalnom barijerom u obliku lopte.

Valna mehanika opisuje česticu kao val. U području pozitivne kinetičke energije val je oscilatoran (stojni ili putuju­ći), a u području negativne kinetičke energije val eksponenci­jalno trne.

U jezgri a-česticu opisuje stoj ni val koji se odražava od potencijalne barijere. Frekvencija sudaranja s barijerom može se približno izraziti kao omjer brzine vala a-čestice (grupna valna brzina) i polumjera jezgre, v = va/Rn ~ IO21 s-1. V jerojat­nost izlaženja po vremenu, tj. konstanta a-raspada, jednaka je umnošku frekvencije sudaranja a-čestice s barijerom i transmi­sijskog faktora:

ln2L = - ve (28)

gdje je

G =2)/5ro¡

Rc

Z '-2 e 24n£or

Integracijom dobiva se

2 | / 2 ^G = -

Z '-2 e 2

4rt£oV^O• /

E 0dr.

( ! ) •

(29a)

(29b)

gdje je /(x ) = arccos J/jc - | /x ( l - x), a Rc udaljenost a-čestice na kojoj je V (R C) = E0, tj. polumjer na kojemu kinetička energija a-čestice postaje pozitivna. Funkciju f ( x ) prikazuje si. 13. Logaritmiranjem izraza za Aft uz v približna teorijska relacija

IO21 dobiva se

lgA ^s-1) - 21y 2 m a

hZ ; -2e2

2jtfh)/^o* / 434... (30)

Jedina veličina koja se u ovom izrazu može podešavati jest polumjer R n na kojemu prestaju djelovati nuklearne sile. Pogodnim izborom R n postignuti su usklađeni rezultati za Aa u golemom rasponu. Sjajan uspjeh Gamowljeve teorije za objašnjenje a-raspada bio je osnova za određivanje polumjera atomskih jezgri. Kasnije su načinjena mjerenja nizom drugih metoda (raspršenje brzih neutrona, mionska stanja u atomima itd.) i postignut je vrlo dobar sklad. Polumjer na kojemu u a-raspadu prestaje djelovanje nuklearnih sila vrlo je dobro opisan relacijom R n = R (A ') + R a, dakle zbrojem polumjera ostatka jezgre R ( A ' ) = R ( A - 4) i polumjera a-čestica R a = R (4). Polumjer atomske jezgre koja ima nukleonski brojA iznosi: R { A ) = R ^ A , gdje je R0 = l,2 fm .

RADIOAKTIVNOST 405Prema Gamowljevoj teoriji goleme razlike vrijednosti

konstanata a-raspada posljedica su snažne ovisnosti vjerojat­nosti prolaska a-čestice kroz Coulombovu barijeru (područje negativne kinetičke energije) o energiji a-čestice.

Jednostavna originalna teorija a-raspada znatno je usavrše­na, međutim mnogi detalji još nisu uspješno objašnjeni. Vrlo je teško kvantitativno objasniti proces formiranja a-čestice u jezgri kao i prijelazna stanja tijekom izlaska a-čestice iz jezgre. M ikroskopska teorija tih procesa (kao i mikroskopska teorija drugih svojstava teških jezgri) nailazi na velike m ate­matičke teškoće jer su to sustavi s mnogo (preko dvjesto) čestica.

SI. 13. Graf funkcije / ( x) — arccos)/jc — |/jc(1 - x)

Većina a-radionuklida zrači a-čestice više energija, tj. energijski spektar ima više linija a-zračenja. Tome je razlog što se osnovno stanje početne jezgre može raspasti na osnovno ili jedno od uzbuđenih stanja konačne jezgre. Točno određene energije a-čestica pokazuju da atomske jezgre imaju stacionarna kvantna stanja određenih energija (poput kvantnih stanja elektronskog omotača atoma). Energije a-prijelaza određene su razlikama energija (odnosno masa mirovanja) početnih i konačnih stanja. SI. 14 prikazuje shemu a-raspada radija, 226Ra, kojim prelazi u osnovno i četiri uzbuđena stanja 222Rn. Za njih postoji pet linija a-zračenja s prijelaznim energijama E0 = 6,556 MeV (u 94,5% raspada), E\ = 6,370 NleV (5,5% ), E2 = 6,108 MeV (0,007%), E3 = = 5,955 MeV (0,001%) i EA = 5 ,92MeV (2,7-10~4% ). Sma­njena prijelazna energija s obzirom na E0 je posljedica prijelaza u uzbuđena stanja radona 222Rn. Ta uzbuđena stanja raspadaju se y-zračenjem i elektronskom konverzacijom. Detekcijom a-čestica i y-kvanata utvrdile su se sheme raspada svih poznatih a-radioaktivnih nuklida.

6,5 -

M eV

6,0

1600 god.

1,0

0,5

0,635

0,448

E0 = 6,556 MeV

2,7-10"4%— o,ooi%- 0,007%—

0,186 — 5,5%—

-94,5% —

2ićRa (3,82 d)SI. 14. Raspad radijeva nuklida 2ggRa. Ova i druge sheme raspada utvrđene su mjerenjima istodobne emisije a-čestica i

y-kvanata

Višelinijski spektri a-zračenja mogu nastati također zbog raspada različitih početnih stanja a-radioaktivnog nuklida. To se događa ako su vremena a-raspada vrlo kratka (energije a-čestice veće od 8 MeV). Tada za uzbuđena stanja početne jezgre postoji grananje (a-raspad ili y-raspad), jer su periodi tih raspada usporedivi. Slika 15 prikazuje raspad 212Bi -£> il2Po 20T b , u kojemu postoji i a-raspad uzbuđenih stanja polonija 212Po. Uzbuđena stanja polonija 212Po mogu se raspadati y-prijelazima (prema osnovnom stanju) ili a-raspadima. Tako se uz a-prijelaz iz osnovnog stanja (E0 = 8,946 MeV) javljaju a-prijelazi iz uzbuđenih stanja. Njihove energije i relativni intenziteti su E0 = 8,946 MeV (99,98%), E l = 10,536 MeV (0,017%), E2 = 9,671 MeV (0,0035%) i E3 = 10,617 MeV (0,002%).

Bi (60,6 min)- 12 MeV

r - 10

2 Pb (stab.)SI. 15. Raspad polonijeva nuklida 2g2Po

Ovisnost prijelazne energije a-raspada o Z i A za prijelaze osnovnog u osnovno stanje prikazuje si. 16. Iznad A ~ 210 nalazi se za svaki element (određeni Z) pad E0 s porastom A. Ta se ovisnost može objasniti pomoću poluempirijske formule mase koju je izveo C. F. Weizsäcker, uzevši da se atomska jezgra može predstaviti kao električno nabijena kapljica nestlačive tekućine (tzv. model kapljice). Međutim, za A ~ 210, točnije za N = 126, nalazi se izražen skok vrijednosti E 0, koji je posljedica zatvaranja neutronske ljuske. Naime, do popunjavanja ljuske (122 ^ N ^ 126) jezgre su relativno snažno vezane, a nakon popunjavanja (N > 126) dodatni su neutroni, pa i jezgra mnogo slabije vezani, što znatno povećava energiju a-raspada.

SI. 16. Prijelazne energije a-raspada nekih nuklida iz osnovnih stanja u osnovna stanja teških elemenata redom od bizmuta (Z = 83), polonija (Z = 84), astatina (Z = 85) i radona (Z = 86) do fermija (Z = 100). Kružići oko točaka označuju jezgre koje su stabilne s obzirom na (3-raspad. Zatvaranje neutronske ljuske na N = 126 opaža se u malim vrijednostima E0 ispod i mnogo većim iznad

A « 210

Spontana flsija je proces u kojemu se atomska jezgra, bez vanjskih utjecaja, dijeli na dvije jezgre podjednake mase (v.

406 RADIOAKTIVNOSTFisija atomskog jezgra, TE 5, str. 445). Opaža se samo kod vrlo teških jezgri, iako je, s gledišta energije, spontana fisija moguća za približno 2/3 svih poznatih jezgri. Naime, energija prijelaza za fisiju na dva jednaka dijela

Eo = M { Z ,A ) (31)

veća je od nule za sve A > 90. Glavni razlog da se ne opaža (tj. da su vremena poluraspada veća od oko IO20 god.) jest Coulombova barijera. Potencijalna energija dvaju dijelova može se prikazati dijagramom na si. 17. Spontana fisija je moguća samo ako je početno stanje vrlo blizu maksimumu barijere. Tome je razlog što eksponent G u izrazu (24) za vjerojatnost probijanja barijere sadrži faktor j/2 m, koji je bitno veći za fisijske dijelove nego npr. za a-raspad, pa integral mora biti mnogo manji, tj. E 0 mnogo bliže Umax.

O C D O O 0 — 0SI. 17. Shematski prikaz ovisnosti potencijalne energije dvaju fisijskih dijelova o deformaciji jezgre, odnosno razmaku dijelova. Oblici jezgre, odnosno dijelovi prikazani su ispod osi r. Visina Coulombove barijere označena je sa

E0Spontana fisija je posljedica nestabilnosti oblika jezgre.

Prema modelu kapljice energija vezanja atomske jezgre može se objasniti zbrojem doprinosa pet članova: volumnom, po­vršinskom i Coulombovom energijom, te energijom asimetrije i energijom sparivanja. Ako se oblik jezgre promijeni od sfernog na elipsoidni, površina tekućine može se predstaviti izrazom

r(ft) = R(1 + a2P2( cos #)), (32)gdje je r(ft) udaljenost površine jezgre od njena središta za polarni kut ft, R ( A ) polumjer atomske jezgre definiran uz

(30), a P2(cosd) = (3cos20 - l)/2 funkcija koja opisuje odstu­

panja od sfernog oblika (izabrana je tako da volumen jezgre ostane nepromijenjen). Pri promjeni oblika jezgre dva člana u modelu kapljice mijenjaju svoju vrijednost: površinska energija E s = csA 213 i Coulombova energija E c = cc Z 2/ A m, gdje je cs = 15,76MeV, a cc = 3e2/(5 -4 jt£oR 0) = 0 ,690MeV. Promjene tih članova daju ukupnu promjenu energije jezgre

A r- A 213 2 2 Z 2 a22A E = csA 2,} (33)

Promjena oblika jezgre uzrokuje povećanje površinske ener­gije i smanjenje Coulombove energije. Trenutna fisija nastaje kada AE raste s parametrom izobličenja a2, tj. ako je d (A £)/ /da2 ^ 0. Na osnovi toga dobiva se uvjet trenutne nestabilnosti jezgre za spontanu fisiju

^ š — * 47. (34)A Cq

Spontana je fisija moguća i za manje vrijednosti Z 2/A ~ 36, kakva je na primjer za uran ^ U , međutim veoma je usporena zbog efekta probijanja Coulombove barijere. Uran i svi

(35)

umjetno načinjeni elementi iznad urana imaju jedan ili više izotopa koji se spontano cijepaju. Spontano cijepanje super- teških jezgri ograničuje proizvodnju novih teških elemenata.

P-RASPAD

Zacrnjenje fotografske ploče koje je Becquerel opazio 1896. bilo je uzrokovano P-zračenjem iz uranove soli. Od tog vremena opsežno je istraživan P-raspad, otkrivena je nova osnovna sila u prirodi, slaba sila, nađeni su mnogi novi procesi, nove čestice i niz drugih pojava koje su vezane uz slabu silu.

U raspadima atomskih jezgara poznate su tri vrste pretvorbi koje se nazivaju P-raspad: p“-raspad, P+-raspad i elektronski uhvat. U P"-raspadu jedan neutron (n) u jezgri pretvori se u proton (p), elektron (e~) i elektronski antineu- trino (ve). U P+-raspadu jedan proton u jezgri pretvori se u neutron, pozitron (e+) i elektronski neutrino (ve), dok se pri elektronskom uhvatu proton s jednim elektronom iz atomskog omotača pretvori u neutron i elektronski neutrino. Shematski se to može ovako prikazati:P"-raspad

n —> p -I- e~ + ve (Z ,A ) —» (Z T 1 ,A )+ + e_ + ve, p+-raspad

p - * n + e+ + ve (Z ,A ) -» ( Z - 1,A)~ + e+ + veelektronski uhvat

p + e- —>n + ve (Z ,A ) —» (Z — 1,A) + ve,gdje je (Z , A ) oznaka za početni neutralni atom, (Z + 1 , A ) + za jednostruko pozitivno ioniziran atom koji nastaje jer se broj protona u jezgri poveća za jedan, a ( Z — 1,A)~ za jednostruko negativno ioniziran atom koji nastaje jer se broj protona smanji za jedan. U ovim razmatranjima pretpostavlja se da atom ne izbacuje elektron iz omotača nekim drugim procesom. Pri elektronskom uhvatu jezgra smanji broj protona za jedan, ali se i broj elektrona u plaštu smanji za jedan, pa je novi atom neutralan.

Zanemare li se male promjene energije vezanja elektron­skog omotača (zbog promjene Z) i uzme u obzir da je masa neutrina zanemarivo mala, energije prijelaza mogu se izraziti pomoću masa potpunih (neutralnih) atoma:(3"-raspad

E0 = [ M ( Z , A ) - M ( Z + l ,A ) ] c 2,

|3+-raspadE0 = [M (Z ,A ) - M ( Z - l ,A ) - 2m e]c2,

elektronski uhvatE0 = [M (Z ,A ) - M ( Z - l ,A ) ] c 2.

Uzeto je u obzir da u (3"-raspadu konačno stanje ima jedan elektron manje nego neutralan konačni atom, a u (3+-raspadu jedan elektron više.

Relacije (36) za energije prijelaza osnova su za prikaziva­nje p-raspada u energijskim dijagramima koje prikazuje si.

(36)

2MeV

(1/2) 9,96 min

0 + 28,8 god.38Sr” \

\2~ 64,1 h (l/2)~stab.|9 0 v 13/'-' 3 7 /- 'i39 1 6^ 17V I

SI. 18. Primjeri jednostavnih (tzv. čistih) |3-raspada. Oznake iznad vodoravnih crta koje označuju stanja impulsni su moment i paritet (Jn), te vrijeme raspada, odnosno oznaka da je nuklid stabilan. Ljestvica energije na lijevoj strani označuje energiju stanja iznad energije osnovnog stanja konačne jezgre. Stroncijev nuklid ^Sr raspada se izravno u osnovno stanje itrijeva nuklida 90Y koji je također fT-radioaktivan. Dušikov nuklid 13N raspada se |3+-raspadom izravno u osnovno stanje stabilnog ugljikova nuklida 13C, argonov nuklid 37Ar raspada se elektronskim uhvatom izravno u osnovno stanje klorova nuklida 37C1

RADIOAKTIVNOST 40718. Može se uočiti da je uz p+-raspad uvijek moguć i elektronski uhvat.

Svaki od gornjih prijelaza pretvara jedan atom s određenim barionskim brojem (brojem protona i neutrona) u njegov izobar (atom s istim barionskim brojem) koji mu je susjedni prema atomskom broju (Z se poveća ili smanji za jedan). No, pojedini nuklid ima ili veću, ili manju masu od tog susjednog izobara. Čim su im mase različite, p '-raspadom ili elektron­skim uhvatom može se nuklid veće mase pretvoriti u nuklid manje mase. Tako je ustanovljeno pravilo da nema dvaju susjednih izobara koji su oba stabilni.

Ovisnost mase atoma o Z za određeni A , dakle za izobarne nuklide, može se vrlo dobro prikazati pomoću Weizsackerove formule. Za neparno A ta je ovisnost dana jednom parabolom (si. 19a), a za parno A dvjema parabolama (si. 19b). Dvije se parabole javljaju jer su mase atoma s neparnim Z i neparnim N u prosjeku veće od masa s parnim Z i parnim N.

SI. 19. Ovisnost masa izobara za a) neparno A = 65 i b) parno A = 108. Na ordinatama je energijski ekvivalent mase nuklida.Za neparno A postoji jedna parabola i samo jedan stabilni nuklid (65Cu), a za parno A dvije parabole (donja je za parno Z - parno N, a gornja za neparno Z - neparno N). Za A = 108 postoje dva stabilna nuklida, paladijev li)8Pd i kadmijev 108Cd

Iz sl. 19 a može se zaključiti da za određeno neparno A samo jedna vrijednost Z daje stabilan nuklid, onaj najbliže minimumu parabole. Tablica nuklida potvrđuje to pravilo. Iz sl. 19b vidi se da je za parno A moguće više stabilnih nuklida, kojima su vrijednosti Z parne. Tako su poznata 54 para (od igS - ftAr do 2gžHg - ^ P b ) i 4 trojke stabilnih izobara (JgZr - gM o - ^R u, lf0Sn - ^ T e - ^ e , ^ T - ^ X e - ^ B a te 124Xe - ^ B a - ^gCe). Među tim nuklidima nađeno je da

se tri (“ Se, ^ T e i ^¡jTe) raspadaju dvojnim P '-raspadom , ali su vremena poluraspada tih raspada duža od IO19 godina.

Neutrino. Spektri a-zračenja i y-zračenja jesu linijski spektri, tj. a-čestice, pa kao i fotoni što ih jezgre zrače imaju oštro određene energije. Ti prijelazi, dakle, povezuju kvantna stanja sa strogo određenom energijom. J. Chadwick je 1914. opazio da je spektar p-zračenja kontinuiran, što su potvrdili mnogi kasniji eksperimenti. Rezultati m jerenja za broj p-čestica po jediničnom intervalu impulsa, N(p ) = dn/dp , prikazani su na sl. 20. U betaspektrometrim a impuls čestica je određen polumjerom zakrivljenosti staze nabijene čestice r i jakošću magnetskog polja B, p = Q r B , gdje je Q naboj čestice (za elektron i pozitron je | Q | = e). Pokušaj da se kontinuirani spektar protumači gubicima energije p-čestica pri izlasku iz atoma je odbačen kada je kalorimetrijskim m jere­njima utvrđeno da je prosječna energija P-čestica (određena na osnovi stvorene topline) jednaka prosječnoj energiji izračunatoj na osnovi oblika spektra. Jedno tumačenje bilo je da u P-raspadu ne vrijedi zakon održanja energije. Dalja proučavanja pokazala su da bi se trebalo odustati i od zakona održanja impulsa i zakona održanja impulsnog momenta.

a b c

p/e T-m p/e Tm p/e T-mSl. 20. Ovisnost broja |3-čestica o omjeru impulsa i naboja čestice p/e = B r: a za p'-raspad i b za (3+-raspad bakrenog nuklida 64Cu, c za (3"-raspad bizmutova

nuklida 210Bi

W. Pauli je 1930. pretpostavio da se u P-raspadu zrače dvije čestice, elektron i neutralna čestica vrlo male mase mirovanja, koju je nazvao neutrino. Tom hipotezom mogle su se objasniti mnoge zagonetke u p-raspadu, posebno kontinuiran energijski spektar.

Godine 1934. E. Fermi je razvio teoriju p-raspada koja se zasnivala na hipotezi o neutrinu. Ta se teorija pokazala izvanredno uspješnom, pa je i danas osnova za tumačenje svih procesa koji su posljedica slabih sila.

Konačnu potvrdu o postojanju neutrina i o njihovu zračenju u P-raspadima načinili su F. Reines i C. L. Cowan 1959. kada su izravno detektirali antineutrine što ih zrače atomske jezgre nastale fisijom u atomskom reaktoru. Od tada su načinjeni mnogi eksperimenti u kojima su proučavane reakcije brzih neutrina u tvarima.

Rezultati opsežnih eksperimentalnih istraživanja pokazali su niz vrlo zanimljivih čestica. Neutrini su neutralni, imaju svoj impulsni moment jednak hl2 (kao elektron, proton i neutron). Njihov je magnetski moment manji od IO '7 pB, a apsorpcija u tvarima nevjerojatno slaba. Da bi se snop neutrina energije 1 MeV oslabio dva puta, potreban je sloj tvari normalne gustoće debeo oko 100 godina svjetlosti!

Fermijeva teorija ft-raspada. U kvantnoj teoriji zračenja fotona pretvorba početnog uzbuđenog stanja u konačno stanje, sustav čestica i foton, opisuju se kao uzajamno djelovanje čestica sustava i elektromagnetskog polja. Te sile imaju konačan doseg i opisuju se hamiltonijanom interakcije, koji se izvodi iz poznate Lorentzove sile. U takvu elektromag­netskom prijelazu stvara se foton.

Fermi je razvio teoriju P '-raspada prema uzoru na teoriju zračenja fotona. Početno stanje sustava je stanje P-nestabilne jezgre koje opisuje valna funkcija W, = 'ipi, a konačno stanje opisuje se valnom funkcijom Wf, koja je umnožak valnih funkcija konačne jezgre (ipf), elektrona (t//e) i antineutrina (i/>v). Kako je sila koja uzrokuje tu pretvorbu vrlo slaba, Fermi je pretpostavio da je njen doseg jednak nuli, tj. da djeluje samo ako su sve četiri čestice koje sudjeluju u

408 RADIOAKTIVNOSTpretvorbi n —» p + e" + ve na istom mjestu. Matrični element prijelaza u kvantnoj mehanici je volumni integral H lf = J W*Hmt dV, gdje je H mt hamiltonijan interakcije. Taj se hamiltonijan, uz pretpostavku nultog dosega, svodi na umnožak konstante g koja opisuje jakost sile (tzv. Fermijeva konstanta slabe interakcije) i integrala umnoška svih četiriju valnih funkcija % i ipy) (jer se uzimaju na istompoložaju). Tako je matrični element |3~-prijelaza

(37)

gdje je radi kasnijeg opisa uveden i operator slabe interakcije koji je u izvornoj Fermijevoj teoriji bio jednak jedan.

Između neutrina i jezgre djeluju zanemarivo slabe sile, pa se on giba kao slobodna čestica. Takvo se stanje u kvantnoj teoriji opisuje valnom funkcijom i/^ = exp (iq-r/h), tzv. ravnim valom. I elektron gotovo slobodno prolazi kroz atomsku jezgru, ali zbog Coulombovih sila njegova se valna funkcija promijeni nakon izlaska iz jezgre. Stoga se valna funkcija elektrona u jezgri može napisati kao ravni val s promijenjenom amplitudom, ipe = ipe(o)exp(ip -r/h). Integral kojim se određuje H lf ograničen je samo na volumen jezgre, jer su izvan jezgre funkcije ip[ i ipf jednake nuli. Stoga je

gdje je

M if =J — i(p

V'f l exp ------------- 1cw^ d y

gdje je d =4 n p 2dp

h

A xq 2dq

Prijelazna vjerojatnost je, očito, razmjerna broju stanja u koja se početno stanje može pretvoriti. Prema zakonu održanja energije E = Et + E^, te ako se pretpostavi da se prom atraju elektroni određene energije, onda je dE = dE*. No, pretpostavi li se da je masa neutrina jednaka nuli, tada je Ev = cq (kao što je i energija fotona, h v = cp) i dE = cdq. Tako se dobiva poznati Fermijev izraz za diferencijal prijela­zne vjerojatnosti (3-raspada

H -.M P . (40b)dw = ~ ~ g 21 Aijf|2 1 n

Impuls neutrina je q = E J c = (E0 - E)/c, pa je impulsna gustoća vjerojatnosti (3-raspada

% = 2 * W ¡Mi((41)

gdje je za | yje(o) | 2 uvedena uobičajena oznaka F ( E ,Z ), tzv. Fermijeva diferencijalna funkcija (si. 21). Općenito se nalazi da ta funkcija povećava vjerojatnost za zračenje (3“-čestica, a smanjuje vjerojatnost za zračenje (3+-čestica (si. 22). Ona odgovara transmisijskom faktoru e -G kod a-raspada.

(38)

(39)

tzv. nuklearni matrični element (3-raspada.Diferencijal prijelazne vjerojatnosti za elektron impulsa

između p i p + dp i antineutrino impulsa između q i q + dq, prema tzv. Fermijevu zlatnom pravilu kvantne mehanike, jednak je

2jt . rr l2d2n dw = — | / / if|2— , (40a)

dE

broj stanja elektrona i anti-

tSI. 22. Ovisnost gustoće vjerojatnosti N (p) u jezgri o impulsu konačne točke veća je prema Fermijevoj funk­ciji za elektrone (|3_-čestice), a manja

za pozitrone ((3+-čestice)

h3 h?neutrina nakon raspada, a dE diferencijal energije prijelaza. Veličina d2n/dE naziva se broj stanja konačnog sustava po jedinici energije, gustoća konačnih stanja ili statistički faktor.

Za mnoge raspade matrični element H lf ne ovisi o energiji elektrona. Kako je broj raspada u izvoru razmjeran prijelaz­noj vjerojatnosti, broj impulsa po jediničnom intervalu impulsa (3-čestice za |M if| 2 = const. jednak je

N(p) = = const.-F(E, Z ) •p 2(E0 - E ) 2. (42)dp

Ta ovisnost se redovno prikazuje u lineariziranom obliku, odnosno u tzv. Fermi-Kuriejevu dijagramu:

iv ( p )p 2F

= const. ( — E). (43)

SI. 21. Ovisnost Fermijeve diferencijalne funkcije F {E ,Z ) o kinetičkoj energiji P"-čestica, odnosno (T-čestica

Kontinuirani spektar (3-zračenja iz nekog izvora mjeri se tako da se odredi broj (3-čestica za niz uzastopnih intervala njihovih impulsa (v. Beta-spektrometri, T E 1 , str. 710) i rezultati prikažu (si. 20) u obliku N{p) = An^/Ap. Kada se naosnovi tih eksperimentalnih rezultata prikaže ^NI{p2F) prema energiji (3-čestica dobiva se Fermi-Kuriejev dijagram. Za sve dozvoljene prijelaze dobivaju se odlične linearne ovisnosti (si. 23, 24), što je bila prva potvrda Fermijeve teorije. Tako je otkrivena nova, tzv. slaba sila, koja s gravitacijskom, elektro­magnetskom i nuklearnom (jakom) silom čini četiri osnovne sile u prirodi. Prema današnjim shvaćanjima pomoću tih četiriju sila mogu se objasniti sva uzajamna djelovanja čestica i tijela u prirodi.

Linearna ovisnost ]/N/(p2F) o energiji (3-čestica dobiva se uz pretpostavku da je masa neutrina jednaka nuli (odnosno da je Ey, = cq). Pretpostavi li se konačna masa neutrina, dobivaju se odstupanja od linearne ovisnosti. Na toj osnovi određuju se granice masa neutrina. U više svjetskih istraživačkih sredi­šta u toku su precizna mjerenja spektra -zračenja tricija

RADIOAKTIVNOST 409

( ¡ t f

a-V 3H b

A J^(p) Masa neutrina5 \ p 2F 0,25 keV

0,5 keV

lp2/)1 k e V ^ ^ i «

\ " \0 keV

... i .i ., i i i. i i , \ 0 .i..j i i i i i \ a 13 14 15 16 17 18 keVkeV 20 500 keV

S1. 23. Fermi-Kuriejevi dijagrami za |3-spektre: a trici ja (3H), b neutrona, c 147Pm i d 41 Ar. Mala odstupanja od pravca na niskim energijama elektrona

uzrokovana su mjernim metodama

SI. 24. Radionuklid željeza 59Fe može se iz osnovnog stanja raspadati ß-prijelazima na prvo i na drugo uzbuđeno stanje kobaltova nuklida 59Co. Iz uzbuđenog stanja kobaltov nuklid 59Co gotovo trenutno prelazi ß-prijelazima u svoje osnovno stanje. Spektar ß-zracenja pokazuje složen Fermi-Kuriejev dijagram s

dvjema energijama prijelaza 0,462 MeV i 0,269 MeV

(3H ), kojima je cilj utvrditi da li elektronski antineutrini (ve) imaju konačnu masu (si. 25). Sadašnja gornja granica jest m(ve) < me/28000. Druga m jerenja daju gornje granice za mase mionskih i tauonskih neutrina, koji se javljaju u raspadima miona i tauona, ra(v^) ^ 0,53 me,a m (v T) < 110 rae.

Cjelokupna vjerojatnost w ß-raspada jednaka je zbroju svih diferencijalnih vjerojatnosti:

pm.

- ivv = div =

2jt 2 h7c3|M lf| 2F (£ ,Z ) (E0 — E )2p 2dp. (44a)

Pogodno je taj integral pretvoriti u bezdimenzijski izraz uvodeći zamjene p = r]mec , E0 = W0m ec2 i E = W m ec2:

'lo

" i i 1w = — \ \M lf\2F ( E , Z ) ( W 0- W ) 2rj2dri, (44b)o

18,4 18,5 18,6 18,7 keV

SI. 25. Rezultati određivanja mase elektronskog antineutrina analizom Fermi- -Kuriejeva dijagrama za (3“-raspad tricija. a mjerenja 1952. god. dala su energijski ekvivalent m(ve) < 250 eV, b mjerenja 1986. god. dala su

m(ve) < 18 eV

gdje je opća vremenska konstanta /3-raspada r0 =2 j t h 1

g 2m 5e ć '

Dopušteni i zabranjeni ß-raspadi. Valne funkcije elektrona i - i (p + q ) - f

neutrona daju faktor exp u nuklearnom mat-

ričnom elementu. Eksponencijalna funkcija može se razviti u red

(P + q ) - r ' 2exp- ■i ( p ± q y ± = l i ( p ± q ))-r 1 1 (p+jj 2+

(45)Za elektron i neutrino energije oko 1 MeV omjer je impulsa i h oko IO13 m _1. Budući da se integracija matričnog elementa provodi samo po volumenu jezgre, a polumjeri jezgre su najviše oko 10-14m, umnožak (p + q)-r /h unutar jezgre iznosi najviše 0,1. Stoga je doprinos pojedinog člana u gornjem redu oko deset puta manji od prethodnog. Valne funkcije početnog (i/^) i konačnog ( ^ f) stanja atomske jezgre i operatori slabe interakcije imaju određena svojstva simetrije s obzirom na središte jezgre (zamjene r u — r). Ta svojstva članova reda (45) mijenjaju se od simetričnosti prvog člana, 1, na antisimetričnost drugog člana, (p + q ) ' r , pa na simetričnost [(p + q ) 'r ] 2 itd. Stoga dva uzastopna člana tog reda ne mogu doprinositi nuklearnom matričnom elementu.

Dopušteni se prijelazi javljaju ako prvi član gornjeg reda daje doprinos. Tada nuklearni matrični element ne ovisi o p i q. Stoga za dopuštene prijelaze točke u Fermi-Kuriejevu dijagramu leže na pravcu. Tada se |M if| 2 može izlučiti iz integrala u izrazu za w:

w = ^ = — \M ii\2f ( E 0,Z ) ,1 T0

(46)

gdje je f ( E 0, Z ) = F{E, Z ) (W0— W )2rj2drj Fermijeva inte-

410 RADIOAKTIVNOSTgralna funkcija (si. 26), a rj0 = Pmax/(mec). Običaj je da se za |3-raspade navode tzv. /¿-vrijednosti:

f t = f ( E 0, Z ) - T = ^ ~ . (47)

Te su vrijednosti izravni pokazatelji kvadrata apsolutne vrijed­nosti nuklearnog matričnog elementa |M if|2.

Ako su valne funkcije početnog i konačnog stanja atomske jezgre jednake ili vrlo slične, tada su nuklearni matrični elementi najveći i iznose ~ 1 (bezdimenzijske su veličine). To su tzv. superdopušteni prijelazi za koje su /¿-vrijednosti 103---104s. Obični dopušteni prijelazi imaju širok raspon /¿-vrijednosti, od približno IO4 do približno 108s.

SI. 26. Ovisnost Fermijeve integralne funkcije f(E 0,Z ) o maksimalnoj kinetičkoj energiji (3-čestica, E0 = |/pmaxF + w 2c4 - m c2

Ako je zbog simetrije doprinos prvog člana u redu (45) jednak nuli, a drugi član, - i (p + q ) - r /h , daje doprinos, tada se kaže da je (3-raspad jednostruko zabranjen. Fermi-Kuriejev dijagram nije linearan, a, zbog smanjenja vrijednosti |M if|2, /¿-vrijednosti su oko 100 puta veće, između IO6 i 1012s. Ako tek treći član reda (45) daje doprinos, prijelazi su dvostruko zabranjeni, a /¿-vrijednosti su IO10 - • • 10f4 s, itd.

Elektronski uhvat. Atomi mase M ( Z ,A ) mogu se raspadati elektronskim uhvatom u atome susjednog izobarnog nuklida mase M ( Z - l , A ) ako je M ( Z ,A ) > M ( Z - 1 , A ) . Jezgra apsorbira elektron iz atomskog omotača, a atom napušta samo neutrino energije £ v = [M (Z, A ) - M (Z - 1, A )] c2 — E B, gdje je E B energija vezanja uhvaćenog elektrona iz

ljuske. Prijelazna vjerojatnost (tzv. Fermijevo zlatno pravilo) jednaka je

(48)

(49)

1 2jt . T l9 dn w = - = — \Hif\2— -

r h d EStatistički faktor, ako je dE = cdq , jednak je

dn _ 4 n q 2dq _ 4jcq2 d E h3dE h3c

Kvadrat apsolutne vrijednosti matričnog elementa prijelaza može se i u ovom slučaju razdijeliti na tzv. leptonski i nuklearni dio:

I H it| 2 = g2| tp'(o) | 21 |21 | 2. (50)Valna funkcija neutrina u jezgri, kao i u (3-raspadu, jednaka je e1 '7, što je sadržano u |M if| 2. Njena amplituda u r = 0 jest \pX°) = 1- Valna funkcija elektrona u jezgri posve je različita od one u (3-raspadu. E lektron postoji u početnom, a ne konačnom stanju, apsorbira ga jedan od protona u jezgri i on nestaje. Početna valna funkcija elektrona je valna funkcija elektrona u omotaču atoma. U jezgri, tj. za r = 0, ona se za uhvat K-elektrona može (uz zanemarivanje utjecaja drugih elektrona i relativističkih efekata) napisati

V>c(o) -> H>k( o ) =

pa je za K-elektrone

|% ( o ) |2 = ^ (JT \

4jt £oh3

' 1 / z ]f e - ^ 1

]/k \ >1 6 r = 0

Z V I I f Z m ee2 NI3J0) 71 '(4jt £0h2,

(51)

(52)

gdje je a0 = -m ee

= 0,5292-10 m tzv. Bohrovpolumjer.

Energija izlaznog neutrina jednaka je energiji prijelaza umanjenoj za energiju vezanja uhvaćenog elektrona, £ v = = E0- E b, gdje je E0= [M (Z , A ) - M (Z - 1, A ) ]c2 = = W0mec2. Ako se energije izraze pomoću m ec2 = 0,511 MeV,

tj. zamijeni li se q sa (W — eB) ' m ec, dobiva se jednostavan izraz za prijelaznu vjerojatnost K-uhvata

w K =ln 2 1 I w I- J T [4jc (Z a ) 3(W0- eB)2 (53)

gdje je a = e2/(4Ji £ohc) = 1/137 tzv. konstanta fine strukture. Izraz u uglatoj zagradi može se interpretirati kao /-vrijednost za K-elektronski uhvat, i na toj osnovi odrediti /¿-vrijednost K-uhvata. Kao i kod (3-raspada za dopuštene prijelaze te vrijednosti iznose IO3 • • • IO8 s.

Prijelazna vjerojatnost za elektronski uhvat razmjerna je |t//e( o ) |2, tj. gustoći elektronskog oblaka u jezgri. Za lake elemente ta gustoća ponešto ovisi o kemijskom spoju. Tako su utvrđene male promjene konstante raspada berilija 7Be (za metalni berilij 7Be je T = 53,3 d): za berilij-oksid, 7BeO, T je veće za 0,013%, a za berilij-fluorid, 7BeF, za 0,074%. To su vrlo male promjene, koje se ne nalaze (i ne očekuju) za druge raspade radionuklida. Stoga se može prihvatiti zaključak Becquerela i bračnog para Curie da se kemijskim i fizikalnim uvjetima (gotovo) ne može utjecati na radioaktivni raspad.

Opći hamiltonijan slabe interakcije. Dosadašnje je izlaga­nje vrlo pojednostavnjen opis dinamike (3-raspada. Zanimljivo je proučavati razvoj zamisli i spoznaja o novoj osnovnoj sili o kojoj se prije 1934. nije znalo, a od tada je kroz pedeset godina ona istražena u mnogim detaljima i postignuti su izvrsni rezultati. Taj je razvoj klasičan primjer gradnje mozaika znanja slaganjem doprinosa mnogih znanstvenika, suradnje i uzajamnog poticanja eksperimentalnih i teorijskih istraživanja i otkrivanja niza novih, neočekivanih pojava, što je dovelo do vrlo detaljne slike o procesima uzrokovanim slabim silama.

Pretvorbe nukleona u (3-raspadima događaju se zračenjem čestica kojima su brzine blizu brzine svjetlosti. Stoga se dobra teorija tih procesa mora zasnivati na relativističkoj kvantnoj teoriji. Kako sve četiri čestice koje u pojedinom (3-raspadu nastaju ili nestaju (p, n, e" ili e+ i ve ili ve) imaju spin 1/2, osnova opisa je Diracova valna jednadžba. U Diracovoj teoriji valne se funkcije čestica predstavljaju jednostupčanim četverorednim (i/j) ili jednorednim četverostupčanim m atri­cama (i/j). O perator slabe interakcije €w je matrica sa četiri retka i četiri stupca. Relativistička (Lorentzova) invarijantnost dozvoljava pet vrsta interakcija, koje pri Lorentzovim tran­sformacijama imaju svojstva skalara (S), vektora (V), tenzora (T), aksijalnog vektora (A) i pseudoskalara (P). Stoga operator (7W ima pet oblika: Oh i= 1 • • - 5, gdje ove vrijednosti indeksa i odgovaraju oznakama S, V, T, A ili P.

U tzv. dvokomponentnoj teoriji neutrina opći hamiltonijan slabe interakcije je zbroj doprinosa pet gornjih operatora u njihovu parnom obliku i neparnom €\, svaki sa svojom, općenito, kompleksnom konstantom vezanja Ch odnosno C/. To je 10 kompleksnih konstanti. U četverokomponentnoj teoriji javlja se 20 kompleksnih konstanti, dakle 40 veličina. Golem je eksperimentalni i teorijski rad uložen da se utvrde te konstante i odrede vrste slabih interakcija koje se nalaze u prirodi.

Skalama i vektorska interakcija opisuju zračenje para elektron-antineutrino (odnosno pozitron-neutrino) sa su­protno usmjerenim spinovima (u tzv. singletnom stanju). Prijelazi te vrste na^vaju se Fermijevi prijelazi. Tenzorska i

RADIOAKTIVNOST 411

aksijalnovektorska interakcija odgovaraju zračenju para s usporedno usmjerenim spinovima (u tzv. tripletnom stanju). Takvi (3-raspadi nazivaju se Gamow-Tellerovim prijelazima ili GT-prijelazima. Na primjer između početne jezgre u stanju 0+ i konačne jezgre također u stanju 0+ (0+ —> 0+) moguć je samo čisti dopušteni Fermijev prijelaz (također 0“ —» 0“), a 1+ —» 0+ i 1“ 0“ (dvije strelice znače bilo —> ili <—) čisti suGT-prijelazi. Poznati su mnogi miješani Fermijevi i GT-prije- lazi. Na primjer takav miješani (3-raspad je raspad slobodnog neutrona, n^> p + e~ + ve, u kojemu se početno stanje l/2 + neutrona raspada u konačno stanje l/2 + protona s vremenom poluraspada T = 10,5 min.

Neodržanje parnosti u slabim interakcijama. T. D. Lee i C. N. Yang 1986. objavili su hipotezu da se u procesima koji uzrokuju slabe sile ne održava parnost, tj. krši se pravilo o simetriji sustava pri zamjeni r u — r (inverzija prostora). Njihove su analize pokazale da, iako su prethodna opsežna istraživanja utvrdila mnoge činjenice o p-raspadima, veličine koje m ijenjaju predznak pri inverziji prostora nisu bile mjerene. Takve veličine su tzv. pseudoskalari, skalari koji mijenjaju predznak pri prostornoj inverziji. Općenito su to skalarni umnošci vektora i pseudo vektora. Primjeri vektora su položajni vektor (r), brzina (v), impuls (p) itd., koji m ijenjaju predznak pri inverziji prostora. Primjeri aksijalnih vektora su impulsni moment, J = r x p (pri prostornoj inverziji r i p mijenjaju predznak), vektor kutne brzine Čb i drugi. Važni su skalarni umnošci impulsa i impulsnog momenta (spina), veličine tipa (J - p ) ili (o -p ).

Eksperimentalnu potvrdu neodržanja parnosti u (3-raspadu dala je C. S. Wu sa suradnicima 1957. U tom eksperimentu utvrđeno je da ne postoji simetrija u broju (3-čestica koje zrače kobaltove jezgre 60Co u smjeru spina jezgre i u suprotnom smjeru. U mjerenjima intenzivnosti |3_-čestica koje zrače polarizirane jezgre 60Co (predstavljene debelim strelicama na si. 27) Wu i suradnici su otkrili da je broj čestica emitiranih u smjeru impulsnog momenta J manji nego u suprotnom smjeru (vanjska kružnica predočuje intenziv­nost). Ta činjenica je oborila postulat o simetriji s obzirom na prostornu inverziju. Gornji dio slike dobiva se prostornom inverzijom (zamjenom r —» —r). Tom inverzijom impulsni moment J' (određen smjerom rotacije) ne mijenja smjer, a mijenja se smjer gibanja (impuls |3~-čestice). Ako bi vrijedila simetrija pri prostornoj inverziji, gornja slika bila bi jednaka donjoj. To bi bilo moguće samo ako bi broj (3"-čestica emitiran u smjeru J i u suprotnom smjeru bio jednak.

SI. 27. Dijagram prostorne raspodjele intenzivnosti |3~-zračenja iz polarizira­nih jezgri “ Co (donja slika). Ta je raspodjela nesimetrična s obzirom na smjer impulsnog momenta J (inten­zivnost je najmanja u smjeru J a najveća u suprotnom). Pri prostornoj inverziji dobiva se gornja slika. Bu­dući da gornja slika nije identična donjoj, zaključuje se da parnost nije

održana

Tako se za slabe (ali ne i za jake, elektromagnetske i gravitacijske) interakcije odstupilo od postulata o simetriji svih sustava sa središnjom simetrijom, koji je bio jedna od osnovnih postavki kvantne mehanike kroz prošlih tridesetak godina.

Ubrzo su slijedile druge potvrde neodržanja parnosti. Nađeno je da su |3“-čestice longitudinalno polarizirane pro­tivno smjeru impulsa (imaju negativan helicitet), a isto tako i neutrini, dok su |3+-čestice i antineutrini longitudinalno

polarizirani u smjeru svojih impulsa. Spin elektrona (Še) emitiranih u |3~-raspadu orijentiran je suprotno njihovu impulsu (si. 28a). To vrijedi također za neutrine koji se emitiraju u (3+-raspadu, odnosno u elektronskom uhvatu (si. 28b i c). Spin pozitrona emitiranih u (3+-raspadu orijentiran je u smjeru njihova impulsa, a to vrijedi i za antineutrine emitirane u (3_-raspadu. Ti su rezultati pokazali da također nema simetrije pri zamjeni čestica u antičestice (konjugacija naboja).(3 "-raspad ~ e (3+-raspad + e e-uhvat

q-v

SI. 28. Shema odnosa smjerova spina s i impulsa elektrona p i neutrina q : a pri (3~-raspadu, b pri |3+-raspadu i c pri elektronskom uhvatu

Istraživanje treće osnovne simetrije, vremenske inverzije, (promjena pri zamjeni t —> u — t), pokazalo je da ta simetrija vrijedi u |3-raspadima.

Rezultati tih vrlo opsežnih istraživanja mogu se sažeti ovako. Od pet mogućih vrsta slabih interakcija nađene su samo dvije, vektorska (V) i aksijalnovektorska (A), dakle konstante vezanja ostalih triju vrsta jednake su nuli: Cs = Cs = CT= C t= CP= Cp = 0 . Za konstante vektorskog i aksijalnovektorskog vezanja nađeno je da su realne i da je Cy = Cv i Ca = CA te CA = - (1,18 ± 0,02) • Cv.

Hamiltonijan (3-raspada može se napisati u obliku

H« =j/2

gF t/>V T V 'e M l +Ys)Vv], (54)

gdje su yfl (jU = 1,2,3,4) Diracove 4 x 4 matrice, a y5 == ft • 72 • 73 • Y 4 ■

Precizna m jerenja energija prijelaza i poluraspada utvrdila su i Fermijevu konstantu slabe interakcije gF = (1,4061 ± ± 0 ,0 0 3 4 )-IO“62 Jm 3.

Teorija elektromagnetskih i teorija slabih interakcija ujedinjene su prije desetak godina u tzv. teoriju elektroslabih interakcija (Weinberg-Salamov model, v. Subatomske čestice). U toj su teoriji bile predviđene čestice W ± i Z°, mase između 80 i 90 protonskih masa (tzv. vektorski bozoni), koje prenose slabu silu. Nedavna istraživanja u Evropskom središtu za nuklearna istraživanja (CERN) u Žene vi koja je vodio C. Rubbia utvrdila su postojanje tih čestica i potvrdila postavke teorije elektroslabih interakcija.

V-RASPAD I DRUGI ELEKTROMAGNETSKI PRIJELAZI

U elektromagnetskim prijelazima atomske jezgre broj protona Z i broj neutrona A ostaje nepromijenjen. Atomska jezgra prijeđe iz jednog u drugo kvantno stanje, a višak energije odašilje se kao kvant elektromagnetskog zračenja, foton (y-raspad), ili se preda elektronu iz atomskog omotača (unutrašnja konverzija), ili paru elektron-pozitron (unutraš­nja tvorba parova).

Sve atomske jezgre, s izuzetkom nekoliko najlakših, imaju mnogo uzbuđenih kvantnih stanja koja se mogu raspadati jedino elektromagnetskom interakcijom. Ta se uzbuđena stanja dobivaju a-raspadima i |3-raspadima, u nuklearnim reakcijama i drugima procesima. Ako je početno stanje neko više uzbuđeno stanje, prijelaz na osnovno stanje može biti preko više međustanja, pa se dobiva kaskadni niz zračenja. Takvi se raspadi obično prikazuju u shemama raspada (si. 14, 15, 24, 29). Linijski spektri Y"zračenja i konverzijskih elektrona karakteristični su za pojedini nuklid, kao što su optički i rendgenski spektri karakteristični za pojedini ele­ment.

U elektromagnetskim interakcijama održava se parnost, a zakon održanja impulsnog momenta općenito vrijedi. Ako početno stanje ima parnost jt-x (dvije su vrijednosti: + i —) i impulsni moment /¡, a konačno stanje jrf, odnosno 7f, tada

412 RADIOAKTIVNOST

(55a)promjenu impulsnog momenta

L = J [ — Jfi promjenu parnosti

jz—K\' jif (55b)preuzima foton, konverzijski elektron, odnosno par elektron- -pozitron. Moguće vrijednosti apsolutnog iznosa impulsnog momenta koje zračenje odnosi iz atoma ograničene su:

Š L Š / i + J , . (56)Zračenje fotona sa L = 0 nije moguće jer fotoni imaju

samo transverzalne komponente električnog i magnetskog polja s obzirom na smjer širenja. Stoga je striktno zabranjena emisija fotona između sferno simetričnih stanja Jx = 0 i Jf = 0. Naime, ako je početna i konačna raspodjela električnognaboja sferno simetrična, ne može nastati transverzalno polje.Međutim, prijelazi 0 0 između stanja iste parnosti mogućisu procesom unutrašnje konverzije i unutrašnjom tvorbom parova. Tome je razlog što sferno simetrična radijalna

A5+ 5,27 god, ^ 7

99,88% 4 + 'v*' 2505,7

oscilacija može prenijeti energiju elektronu iz omotača atoma ako je vjerojatnost da se elektron nađe u jezgri konačna. Još nije nađen nijedan prijelaz 0+ —» 0“ , a stanje s višom energijom moglo bi se raspasti dvojnim raspadom (dva fotona ili si.).

Za y-raspad impulsni moment L zračenja je izravno vezan s tzv. multipolnošću zračenja. Na primjer dipolno zračenje antene za radio-valove odgovara L = 1. Dva suprotno orijen­tirana osciliraj uća dipola (ukupno četiri pola) proizvode kvadrupolno zračenje, koje odgovara L = 2. Općenito, zrače­nje koje po fotonu sadrži impulsni moment L odgovara multipolu 2L. Pri prostornoj inverziji za svako L može polje biti simetrično ili antisimetrično (jc= + ili jr = — ). Uspored­bom s klasičnom teorijom zračenja elektromagnetskih valova uvedeni su nazivi i u nuklearnu fiziku. Tako se zračenje impulsnog momenta L (po fotonu), ako je parnost tc — ( — )L, naziva električnim multipolom 2L (oznaka je EL), a ako je j t = ( — )L+1 magnetskim multipolom 2L (oznaka je ML). Oznake i nazivi multipola (tabl. 1) prenose se i na elektronsku konverziju i unutrašnju tvorbu parova.

io5

io4

3 io3 S.B

mio2

10

^Co

0 ,12 0 % 2 + \5 1332,5

0+“Ni stab.

V .

500Energija fotona

1000

500 1000 1500 keVb Energija fotonaSI. 29. Spektri y-zračenja: a iz kobaltova nuklida “ Co, b iz jodova nuklida 131I izmjereni germanijskim detektorom. U spektru se opaža i linija kalijeva nuklida

40K, kojemu zračenje dospijeva iz okoliša zbog velike rasprostranjenosti kalija. Prikazane su i sheme raspada tih nuklida

RADIOAKTIVNOST 413

T a b lica 1O ZNAKA MULTIPOLA ZA ELEKTROMAGNETSKE PRIJELAZE

Promjena parnosti početnog i konačnog

stanjaJZ — JZ\ ' JT{

Promjena impulsnog momenta početnog i konačnog stanja

L = \ J i ~ J {\

0

EO*E1M l

M2E2

E3M3

M4E4

E5M5

* Jednofotonska emisija je striktno zabranjenay-raspad. Poznate su mnoge metode za opažanje y-zrače-

nja što ga daje neki radioaktivni izvor. Vrlo točno mjerenje spektra može se načiniti pomoću germanijskog detektora. Kako je y-zračenje redovno vrlo prodorno, nema posebnih teškoća u pripremanju izvora (v. Nuklearno zračenje, TE 9, str. 542). Spektri y-zračenja kobaltova 60Co i jodova nuklida 131I, izmjereni pomoću germanijskog detektora, prikazani su na si. 29. Na osnovi takvih izravnih m jerenja i nizom složenijih metoda (istodobna m jerenja s dva ili više detektora, m jerenja kutnih ovisnosti i druge) istraženi su spektri y-zračenja, a na toj osnovi i sheme raspada gotovo svih poznatih nuklida. Detaljni podaci mogu se naći u više knjiga, a najpoznatiji je priručnik Lederer-Shirley: Table of Isotopes.

Elektromagnetsko zračenje iz nekog sustava u kojemu titraju električni naboji veoma ovisi o odnosu dimenzija tog sustava i valne duljine zračenja. Ako je sustav manji od valne duljine te ako su to čisti multipolni prijelazi, ta je ovisnost približno dana sa (R/X)2L* \ gdje je X = A/(2jt) tzv. reducirana valna duljina. Za većinu y-prijelaza je omjer polum jera jezgre i reducirane valne duljine zračenja manji od 0,1. Viši multipoli slabije zrače energiju, pa su njihove prijelazne vjerojatnosti manje nego za niže multipole. Prijelazna vjero­jatnost za magnetski multipol ML manja je oko 100 puta od

SI. 30. Prijelazne vjerojatnosti u jednočestičnom modelu za električne multipolne (EL) prijelaze. Crtkane linije označuju povećane prijelazne

vjerojatnosti zbog unutrašnje konverzije

SI. 31. Prijelazne vjerojatnosti u jednočestičnom modelu za magnetske multipolne (ML) prijelaze. Crtkane linije označuju povećane prijelazne

vjerojatnosti zbog unutrašnje konverzije

prijelazne vjerojatnosti za električni multipol EL. Ako je u y-raspadu između dvaju stanja moguće više multipola, opaža se samo najniži ili dva najniža. Npr. u raspadu kobaltova nuklida “ Co (si. 29a) između drugog (Jn = 4+) i prvog ( F = 2+) uzbuđenog stanja moguće vrijednosti za L jesu 2, 3, 4, 5 i 6, a jri*7rf = + . Dakle, mogući su multipolni prijelazi E2, M3, E4, M5 i E6, ali se opaža samo E2. Ako je najniži multipol magnetski, zbog manje prijelazne vjerojatnosti magnetskih multipola s obzirom na električne, česte su smjese multipola (najčešće M l + E2).

Teorija y-raspada polazi od klasičnog hamiltonijana za interakciju sustava nabijenih čestica i elektromagnetskog polja. Taj je hamiltonijan

H y = - i J - A d V , (57)

gdje je j gustoća električne struje u sustavu čestica, a A vektorski potencijal polja (gustoća naboja i skalarni potencijal posredno su uključeni). Matrični je element prijelaza

M xi= \ ^ H y WxdV. (58)Budući da se impulsni moment jezgre mijenja od jedne

određene (/¡) u drugu određenu vrijednost (7f), polje zračenja opisuje ograničen broj multipolnih polja. Stoga se vektorski potencijal A prikazuje redom po multipolima. Kako se radi o vektorskom polju, taj je red prilično zamršen. Prijelazna se vjerojatnost računa prema Fermijevu zlatnom pravilu, slično (48),

2 7t i , 9 d nw = ~— \Mif 2— ,

h d E(59)

gdje je (kao i za neutrine) dn/dE = 2 A n p 2l(h7,c), jer za fotone vrijedi Ey = ep = chk. Faktor 2 dolazi zbog dviju mogućih polarizacija fotona. Prijelazna se vjerojatnost može izraziti ovako

414 RADIOAKTIVNOST

8jt L + 1w (E L ili M L ,*) = — - n -. (2 L + 1 ) ]2

• 5 (E L ili M L ;/j —» 7f),

0,02 0,1 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 MeV

(60)

gdje je funkcija B tzv. reducirana prijelazna vjerojatnost za multipol EL ili M L . Opći izraz za reduciranu prijelaznu vjerojatnost prilično je zamršen, međutim za jednostavne modele atomske jezgre dobivaju se neveliki izrazi. Za jedno- čestični model, u kojemu se jezgra zamišlja kao sredica (koja ne sudjeluje u zračenju) i jedan nukleon, dobiva se za prijelaze tog nukleona

e2 I 3 R L V £ (E L ; Jt - * J d = ^ Z - r T \ - r T ^ ) (61a)16ji £o

• B (E L ; /i —> Jf) , (61b)

gdje je R polumjer jezgre, a M p masa protona. Ti se rezultati zovu Weisskopfove vrijednosti. Pomoću njih se često izraža­vaju rezultati m jerenja ili drugih teorija. SI. 30 i 31 prikazuju prijelazne vjerojatnosti (i neke vrijednosti za vremena polu- raspada) prema formulama (61a) i (61b).

Za prijelaze E2 među stanjima /¡ = / + 2 i Jf = J , koji se javljaju u mnogim jezgrama, kolektivni model daje reduciranu prijelaznu vjerojatnost

n 15g2 n (7 + 1 )(-/ + 2) ( f tM ( ’ ) 128ji2£o (2 7 + 3) (2 7 + 5 ) ’ ( )

gdje je Q0 statički kvadrupolni moment osnovnog stanja jezgre. Vrijednosti B (E2) prema kolektivnom modelu mogu biti i tisuću puta veće od vrijednosti B{E2) prema jednočestič- nom modelu, i u dobrom su skladu s eksperimentalnim rezultatima.

Izomerna stanja. Gornji teorijski rezultati objašnjavaju pojavu koja se naziva izomerizam atomskih jezgri. Mnoge jezgre uz osnovno stanje koje se ne može raspadati elektromagnetskim prijelazom (može biti stabilno ili se raspadati a-zračenjem ili |3-zračenjem) imaju i relativno dugotrajna uzbuđena, tzv. izomerna stanja. Razlog je uvijek u tome što se svako izomerno stanje može raspadati samo uz veliku promjenu impulsnog momenta (L je 3, 4 ili 5), a takvi su prijelazi veoma usporeni (imaju malu prijelaznu vjerojat­nost).

Unutrašnja konverzija. Atomska jezgra u uzbuđenom stanju može prijeći u niže kvantno stanje izravnim prenoše­njem energije elektronu iz K, L ,... ljuske u istom atomu unutrašnjom (elektronskom) konverzijom. V jerojatnost dvo- stepenog procesa, tj. zračenja fotona i fotoelektričnog efekta u istom atomu je zanemarivo malena. Izravnu interakciju elektrona i uzbuđene jezgre potvrđuju m jerenja unutrašnje konverzije u prijelazima 0+ 0+, za koje je zračenje fotonastriktno zabranjeno. Poznate su četiri jezgre koje u osnovnom i prvom uzbuđenom stanju imaju JK = 0+: 160 , 40Ca, 72Ge i ^Z r, s energijskim razlikama 6,05 MeV, 3,35 MeV, 0,69 MeV, odnosno 1,76 MeV, no unutrašnja konverzija se opaža i za druge prijelaze 0+ —> 0+ kada su mogući prijelazi preko m eđustanja drugih impulsnih momenata i parnosti.

Energija konverzijskih elektrona jednaka je energiji prije­laza, koja je jednaka energiji fotona ako se zrači, umanjenoj za energiju vezanja elektrona u ljusci, odnosno podij usci:

E^ — E - £ B(e) e = K , L UL 2, L 3,M U... (62)U teškim atomima razlike energija vezanja dovoljno su velike da se u konverzijskim spektrima mogu izmjeriti intenziteti mnogih linija.

Impulsni spektar elektrona iz nuklida zlata 198Au prikazan je na si. 32. Kontinuiran spektar do p max = 4,6 • 10-3 T m je od P~-raspada zlata u prvo uzbuđeno stanje živina nuklida 198Hg na 0,412 MeV. Konverzijske linije K, L i M u raspadu stanja na 0,412 MeV u 198Hg pridodane su spektru. Izbacivanje elektrona iz K, L, M, ... ljuske daje šupljine koje se

iiN

SI. 33. Ovisnost ^-konverzijskih koeficijenata za električne multipolne prijelaze o energiji prijelaza E0 za Z = 35, 60 i 90

popunjavaju atomskim prijelazima, rendgenskim zračenjem ili Augerovim prijelazima. Augerovi prijelazi također daju elektrone određenih energija.

Koeficijent unutrašnje konverzije je omjer prijelaznih vjerojatnosti za unutrašnju konverziju i za emisiju fotona. Za prijelaze 0+ —> 0+ taj je koeficijent beskonačan, a inače može imati vrijednosti između 0 i oo. Kako je ukupna vjerojatnost za izbacivanje elektrona jednaka zbroju vjerojatnosti po svim

RADIOAKTIVNOST - RADIOKEMIJA I RADIONUKLIDI 415

ljuskama, odnosno podijuskama u atomskom omotaču, ukupni koeficijent unutrašnje konverzije jednak je zbroju koeficijenata unutrašnje konverzije

_ we wK + wL] + wL2 + wLi + wMl+ . . . _W y W y

= (*k + aLl + a Ll+ a L l+ a Mi+ ... (63)

Koeficijenti unutrašnje konverzije imaju izraženu ovisnost o atomskom broju nuklida Z, o energiji prijelaza E0, o ljusci, odnosno podij usci iz koje se izbacuje elektron, te o tipu i multipolnosti prijelaza (EL, odnosno ML). Teorijske vrijed­nosti tih koeficijenata vrlo su pouzdane (si. 33 i 34), te se često na osnovi usporedbe izmjerenih i teorijskih rezultata utvrđuje i multipolnost prijelaza, pa i pomiješanost multipola.

SI. 34. Ovisnost /¿-konverzijskih koeficijenata za magnetske multipolne prijelaze o energiji prijelaza E0 za Z = 35, 60 i 90

Unutrašnja tvorba parova. Ako energija prijelaza prem a­šuje 2m ec2 = 1,022 MeV, uz zračenje fotona i unutrašnje konverzije moguć je također proces unutrašnje tvorbe parova. Iz atoma izlaze pozitron i elektron energije E+, odnosno £_ , kojima je zbroj energija jednak energiji prijelaza umanjenoj za 2 m ec2:

£+ + £_ = E{) — 2 m ec2. (64)Prijelazne vjerojatnosti za unutrašnju tvorbu parova redovno su vrlo malene, npr. u raspadu 0+ stanja na 6,05 MeV u 160 samo 0,012%, s obzirom na elektronsku konverziju (nema y-zračenja).

LIT.: R. D. Evans, The Atomic Nucleus. McGraw-Hill, New York 1955. - W. E. Burcham, Nuclear Physics. Longmans Green and Co. Ltd., London 1965. - P. Marmier, E. Sheldon, Physics of Nuclei and Particles, Vol. I. Academic Press, New York 1969. - C. M. Lederer, V. S. Shirley, Table of Isotopes. John Wiley & Sons, New York 71978.

K. I lako vac

RADIOKEMIJA I RADIONUKLIDI, radiokemija je dio kemije koji se bavi radioaktivnim tvarima i njihovom primjenom u rješavanju kemijskih problema, a radionuklidi su vrsta atoma karakteriziranih brojem protona i neutrona te energetskim sadržajem svoje jezgre, koji se odlikuju radioak- tivnošću.

Opća radiokemija proučava svojstva radioaktivnih eleme­nata, radionuklida i spojeva obilježenih radionuklidima, te kemijske procese koji prate nuklearne pretvorbe. Primije­njena radiokemija bavi se dobivanjem i separacijom radionu­klida, sintezom radioaktivno obilježenih spojeva te metodama njihove primjene.

Glavna obilježja po kojima se radiokemija razlikuje od ostalih kemijskih disciplina jesu prisutnost radioaktivnosti kao bitnog svojstva tvari s kojom se radi i specifične metode rada koje se često nazivaju radiokemijskima. Naziv radiokemija predložio je 1910. godine A. G. W. Cameron, a 1911. F. Soddy za područje koje se bavilo proučavanjem svojstava radioaktivnih elemenata i produkata njihova raspada, što je bilo u skladu s dotadašnjim spoznajama. Nesumnjivo je da je razvoj radiokemije i drugih nuklearnih znanosti, posebno nuklearne fizike, tekao paralelno i da je njihov međusobni utjecaj bio znatan. O tuda vjerojatno i potječe neslaganje mnogih današnjih istraživača o nazivu i području interesa radiokemije. Često upotrebljavani termin nuklearna kemija prema nekima obuhvaća i radiokemiju, pa čak i radij acijsku kemiju. Ipak, češće se nuklearna kemija definira mnogo uže i ograničuje se na primjenu kemijskih metoda u nuklearnoj fizici, tj. u proučavanju strukture stabilnih i nestabilnih atomskih jezgri i mehanizama nuklearnih reakcija, dok radijacijska kemija istražuje fizikalno-kemijske promjene koje nastaju kao posljedica apsorpcije ionizirajućeg zračenja u tvarima (v. Radijacijska kemija).

Osnove radiokemije postavili su 1898. godine Marie Curie-Sklodowska i Pierre Curie, koji su otkrili i izolirali, te proučili svojstva prirodnih radioaktivnih elemenata polonija i radija. Zahvaljujući radu mnogih istraživača otkrivena je i proučena u idućih 15 godina većina prirodnih radioaktivnih elemenata, ustanovljeno je njihovo mjesto u periodnom sustavu elemenata i u prirodnim radioaktivnim nizovima (v. Radioaktivnost). Ta su istraživanja dovela i do koncepcije izotopnosti koju je postavio F. Soddy 1913. godine. Do napretka radiokemije došlo je istraživanjem (F. Paneth, K. Fajans, O. Hahn i dr.) fizikalno-kemijskog ponašanja, koprecipitacije i adsorpcije radioaktivnih tvari prisutnih u otopinama u vrlo niskim koncentracijama. G. Hevesy i F. Paneth postavili su principe za primjenu radioaktivnih obilježivača ili indikatora. Među najvažnija dostignuća radiokemije ubraja se otkriće umjetne radioaktivnosti (I. i F. Joliot-Curie, 1934) i fisije urana (O. Hahn i F. Strassmann, 1938), jer je upravo identifikacija nekih fisijskih produkata radiokemijskim metodama omogućila ispravno tumačenje fisije urana. L. Szilard i T. A. Chalmers započeli su 1934. proučavanje kemijskih procesa koji prate nuklearne reakcije, čime su postavili temelje kemije tzv. vrućih atoma koja se znatnije razvila tek nakon rata. Prvi transuranski element, neptunij, identificirali su 1940. godine E. M. McMillan i P. Abelson proučavajući fisijske produkte. Iste je godine otkriven i plutonij, a kasnije i drugi transuranski elementi (v. Aktinijum i aktinidi, TE 1, str. 46), pri čemu su glavne zasluge imali predvodnici istraživačkih ekipa: G. T. Seaborg te u novije doba A. Ghiorso i G. N. Flerov.

U toku drugoga svjetskog rata istraživanja u SAD bila su usmjerena na proizvodnju nuklearnog oružja. Prvi nuklearni fisijski reaktor pušten je u pogon 1942, prije svega radi proizvodnje fisijskog plutonija (239Pu). U radu na njegovoj kemijskoj izolaciji razrađene su metode radiokemijskog odvajanja produkata fisije, pri čemu je otkriveno više radioizotopa različitih elemenata.

Ubrzo nakon zastrašujuće upotrebe nuklearnog oružja 1945. godine većina se istraživača usmjerava osnovnim istraživanjima i mirnodopskoj primjeni nuklearne energije. Tako je W. Libby 1946. ustanovio prisutnost radioaktivnog ugljika (14C) i tricija u atmosferi, što ga je navelo da razradi metodu za određivanje starosti organskog materijala. Početkom pedesetih godina M. Calvin i suradnici uvjerljivo su demonstrirali mogućnost upotrebe radioaktivnih obilježivača, objasnivši time složene procese fotosinteze u biljkama.

Gradnjom brojnih nuklearnih reaktora i akceleratora nakon drugoga svjetskog rata započinje industrijska proizvod­nja radionuklida i njima obilježenih spojeva. Time oni postaju lako dostupni širem krugu istraživača koji se upućuju u radiokemijske postupke. Usavršavaju se metode rada s radioaktivnim obilježivačima i započinje njihova primjena u rješavanju najrazličitijih znanstvenih i praktičnih problema, ne samo u kemiji već i u biologiji, medicini, poljoprivredi, geologiji, kozmologiji i u različitim granama industrije i tehnologije. Istodobno se spoznaju brojne mogućnosti pri­mjene radionuklida kao izvora zračenja (u medicini, analizi materijala, kontroli tehnoloških procesa) i energije (radionu-