No. 28th Nov. 2018NMR Workshop　　片平北門会館エスパス　Espace, Katahira Kitamon Commons 頁

28C01平田倫啓 M. Hirata (IMR, Tohoku Univ.)有機導体のディラック電子系におけるフェルミ速度のくりこみ増大とエキシトニック不安定性のNMR研究NMR Studies on the Excitonic Instability and Upward Fermi Velocity Renormalization of Dirac Electrons in anOrganic Conductor

32

28C02井原慶彦 Y. Ihara (Hokkaido Univ.)パルス強磁場中NMR実験による核スピン格子緩和率測定Nuclear Spin-Lattice Relaxation Rate Measurement by NMR in Pulsed High Magnetic Fields

33

28C03徳永　陽 Y. Tokunaga (ASRC, JAEA)パルス強磁場NMRによるCeIn3の磁場誘起量子臨界領域の研究Pulsed Magnetic Field NMR Study of the Field-Induced Quantum Critical Region in CeIn3

34

28C04荒島洸樹 K. Arashima (Hokkaido Univ.)カゴメ反強磁性体Caカペラサイトにおける磁気励起の35Cl NMR分光法による研究Magnetic Excitations in Kagome Lattice Antiferromagnet, Ca-Kapellasite, Studied by

35Cl NMR Spectroscopy

35

28C05石田憲二 K. Ishida (Dept. of Phys., Kyoto Univ.)

強磁性超伝導体UCoGe の59

Co 核の強磁場核磁気共鳴(NMR)

High-Field 59

Co-NMR Study on Ferromagnetic Superconductor UCoGe

36

28C06宮川和也 K. Miyagawa (Dept. of Applied Phys., Univ. of Tokyo )有機導体theta型BEDT-TTF塩のNMRMNR Study on theta-BEDT-TTF Organic Conductors

37

28C07藤　秀樹 H. Tou (Dept. of Phys., Kobe Univ.)Pr-, U-化合物の強磁場NMRによる研究High Field NMR Study of U-based Superconductors and Related Compounds

38

28C08酒井宏典 H. Sakai (ASRC, JAEA)単結晶URu2Si2の強磁場NMRHigh-Field NMR Study Using a Single Crystal of URu2Si2

39

28C09深澤英人 H. Fukazawa (Dept. of Phys., Chiba Univ.)T'構造をもつ銅酸化物高温超伝導体の強磁場NMRNMR Study of High Tc Cuprate Superconductors with the T' Structure under High Magnetic Fields

40

28C10久保徹郎 T. Kubo (Okayama Univ. of Science)強磁場 NMR による非クラマース系 PrT2Al20 (T=Nb, Ta) の磁気励起の研究High-Field NMR Study on Magnetic Excitations in Non-Kramers System PrT2Al20 (T=Nb, Ta)

41

28C11開　康一 K. Hiraki (Dept. of Phys., Fukushima Medical Univ.)1次元、2次元系分子性伝導体の強磁場NMR研究High Field NMR Study of One- and Two-Dimensional Molecular Condutors

42

28C12松井一樹 K. Matsui (ISSP, Univ. of Tokyo)物性研における60TまでのNMR測定系の開発状況Development of NMR Measurement in Pulsed High Field at ISSP

43

28C13水戸 毅 T. Mito (Grad. School of Mater. Sci., Univ. of Hyogo)強磁場Pd-NMR測定によるYbPdの逐次転移の観測Observation of the Successive Transition in YbPd by High Field Pd-NMR Study

44

－3－

有機導体のディラック電子系におけるフェルミ速度の くりこみ増大とエキシトニック不安定性の NMR研究

平田倫啓, 大木大悟 1, 松野元樹 1, 小林晃人 1, 劉東 2, 石川恭平 2, 宮川和也 2, 田村雅史 3, クロード・ベルティエ 4, デニス・バスコ 5, 鹿野田一司 2

東北大学金研, 名大理 1, 東大工 2, 東理大理工 3, CNRS-LNCMI4, CNRS-LPMMC5

NMR Studies on the Excitonic Instability and Upward Fermi Velocity Renormalization of Dirac Electrons in an Organic Conductor

M. Hirata, D. Ohoki1, G. Matsuno1, A. Kobayashi1, D. Liu2, K. Ishikawa2, K. Miyagawa2, M. Tamura3, C. Berthier4, D. Basko5, K. Kanoda2

IMR Tohoku Univ., Nagoya Univ.1, Univ. of Tokyo2, Tokyo Univ. of Sci.3, CNRS-LNCMI4, CNRS-LPMMC5

Keywords: Dirac electrons, Fermi velocity renormalization, excitonic instability

The two-dimensional (2D) massless Dirac electrons discovered in the pressurized organic conductor -(BEDT-TTF)2I3 have attracted great interest for decades [1-3]. In particular, the recent discovery of a logarithmic suppression of the NMR Knight shift (below ~150K) [2] and an anomalous upturn in the spin-lattice relaxation rate divided by temperature T, 1/T1T, (below ~5K) [4] are intriguing. Theoretical calculations revealed that these phenomena correspond to an upward log-renormalization of the Fermi velocity and growing excitonic fluctuations of massless electrons, respectively, associated with the strong Coulomb interaction that is preserved to be long-ranged due to the vanishing density of states near the Dirac point at EF. [4].

In this talk, I will combine NMR experiments under pressure with theoretical calculations in -(BEDT-TTF)2I3 and present our recent progress in understanding this exotically correlated Dirac electron system, by having a look on the pressure and magnetic-field dependence of NMR observables. In particular, the pressure dependence of 1/T1T will be discussed in detail and compared with numerical simulations, providing evidence that the velocity renormalization and the excitonic instability can be finely controlled via depressurization. Theoretical analyses further suggest that the excitonic instability is sensitive to the chemical potential and can be suppressed when is pushed off the band-crossing point (at E=0). Our 1/T1T measurements show a good agreement with this expectation, which in some samples find no upturn but saturation at low temperature. For better understanding this experiment, we computed 1/T1T according to the ladder approximation, taken into account the upward velocity renormalization [2]. In the charge off-neutral case ( ≠0), the calculated 1/T1T indeed shows a saturation when a small amount of carrier doping is assumed. The saturation necessitates a carrier doping of the size ~ppm of a filled band, which is in excellent agreement with recent theoretical predictions [5] and Hall measurements [6] finding tiny self-doping effects due to natural I3 vacancies.

[1] K. Kajita et al. J. Phys. Soc. Jpn. 83, 072002 (2014). [2] M. Hirata et al. Nat. Commun. 7, 12666 (2016). [3] 解説記事として：平田倫啓, 小林晃人, 鹿野田一司; 日本物理学会誌『最近の研究から』,2018年 4月号 [4] M. Hirata et al. Science 358, 1403 (2017). [5] A. Kobayashi et al. J. Phys. Soc. Jpn. 77, 064718 (2008). [6] N. Tajima et al. Phys. Phys. Rev. B 85, 033401 (2012).

－32－

パルス強磁場中 NMR 実験による核スピン格子緩和率測定 井原慶彦，荒島洸樹，松井一樹 1，金道浩一 1，小濱芳允 1

北大院理，東大物性研 1

Nuclear spin-lattice relaxation rate measurement by NMR in pulsed high magnetic fields Y. Ihara, K. Arashima, K. Matsui1, K. Kindo1, Y. Kohama1

Faculty of Science Hokkaido University, ISSP University of Tokyo1

Keywords：パルス強磁場、準定常磁場、緩和時間測定 磁性体におけるスピンネマティック状態[1]や、重い電子系で観測されている電子ネマティック状態[2]など、強磁場領域では興味深い電子状態が出現する。しかし、これらの強磁場物性が発現する磁場領域へ定常磁場で到達するのは困難である。そ

こで、瞬間的に定常磁場の限界よりはるかに高い磁場を発生できるパルス磁場を用

いて研究が行われている。パルス磁場は高い磁場を発生できる一方で、磁場の時間

変動が大きいため、比熱のように緩和現象を観測する測定や、NMR のように定常磁場を前提とした測定とは相性が悪く、実現が困難であった。ところが、近年パルス

磁場を高速にフィードバック制御することで磁場の時間変動を抑え込んだ準定常磁

場が開発され[3]緩和現象の測定が可能になった[4]。そこで、我々は準定常磁場を用いた NMR分光装置の開発を行い、核スピン格子緩和率 1/T1の測定に成功した。 実験は東大物性研超強磁場での共

同利用実験と共に、北大に移設した

ミニパルス磁場発生装置（電源エネ

ルギー約 10 kJ、最大磁場 15 T、パルス幅 30 ms :図 1(a)参照）を使って行った。20 ms 近辺の準定常磁場状態（図 1(b)）では、ほぼ定常磁場と同様の NMR 測定を行うことができる。図 1(c)に示すように飽和パルスから時間が経過するにしたがってエコー

強度の回復が観測されている。回復

の様子は指数関数に従っており、こ

の方法でパルス磁場中でも 1/T1を測定できることが確かめられた。しか

しながら、ミニパルス磁場装置では

準定常磁場時間が 5 ms程度と短いため、測定対象は磁性体のように T1が短い試料に限定される。今後は東大

物性研のロングパルス（最大磁場 50 T、パルス幅 1 秒）を用いて、T1 が長い試料についても測定を行ってい

く予定である。 また、パルス磁場制御技術を改造することで、準定常磁場だけではなく、一定の

速さで磁場を掃引することもできるようになっている。これにより磁場掃引スペク

トルの観測が可能になった。講演ではこの新しい測定法についても紹介する。

参考文献 [1] L. E. Svistov et al., JETP Lett. 93, 21 (2011). [2] P. J. W. Moll et al., Nat. Commun. 6, 6663 (2015). [3] Y. Kohama et al., RSI 81, 104902 (2010). [4] Y. Kohama et al., PRB 90, 060408(R).

図 1: (a)北大ミニパルス磁場の磁場波形。(b)準定常状

態の拡大図。(c)緩和時間を変えながら測定したスピン

エコー強度。緩和時間の違う独立な 7回の測定結果を重

ねて表示している。緩和時間を長くするにつれて信号強

度が回復していく様子が観測された。

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NMR CeIn3

A.ORLOVA1 N.BRUYANT1 2,3 H. MAYAFFRE1 S. KRAEMER1 M.-H. JULIEN1 C. BERTHIER1 M. HORVATIC1

I. SHEIKIN1 LNCMI1 CEA-Grenoble2 3

Pulsed magnetic field NMR study of

the field-induced quantum critical region in CeIn3 Y. Tokunaga A. Orlova1 N. Bruyant1 D. Aoki2,3 H. Mayaffre1

S. Kraemer1 M.-H. Julien1, C. Berthier1 M. Horvatic1 T. Hattori N. Higa H. Sakai S. Kambe I. Sheikin1

ASRC JAEA, LNCMI1 CEA-Grenoble2 IMR Tohoku Univ.3

Keywords , , NMR

CeIn3 は正方晶の結晶構造を持ち、圧力下で反強磁性秩序が抑えられ、同時にその近傍で超伝導が出現する代表的な重い電子系超伝導体の一つである。これまでは主に超伝導が出現する圧力誘起の量子臨界点(～2.6GPa)の研究が行われてきたが、本研究ではパルス強磁場NMR を用いて、60 テスラを超える強磁場下で出現する磁場誘起量子臨界点近傍の電子状態の微視的研究を行っている。特に CeIn3 では臨界磁場手前の 45 テスラ付近でフェルミ面に異常が観測されており、その起源に注目が集まっている[1]。同様の現象が CePt2In7においても同じ磁場領域で観測されている[2]。 本講演では、本年度にフランス国立強磁場研究所(LNCMI-Toulouse)において実施した、パルス強磁場 NMR 実験の結果について報告する。研究には CeIn3の単結晶を用いた。最高磁場は 56 テスラである。パルス磁場の特性上、一般に絶縁体試料に比べて伝導性の良い金属試料での実験は困難である。今回、我々は良質な金属である重い電子系化合物の単結晶試料において、パルス強磁場下の NMR測定に初めて成功した。その結果、45テスラ以上の磁場領域においても 115In-NMR スペクトルには変化がないことが確認され、フェルミ面の異常がメタ磁性的な磁気構造の変化によるものではないことが微視的観点から明らかになった。

[1] K. M. Purcell et. al., Phys. Rev. B 79, 214428 (2009). [2] M. M. Altarawneh et. al., Phys. Rev. B 83, 081103(R) (2011). [3] P. J. W. Moll, et. al., npj Quantum Mater. 2, 46 (2017).

NMR

Sign

al Int

(a.u.

)

38373635343332Field (Tesla)

f=345.6 MHz(T=4.2 K?)

CeIn3 single crystal

Pulsed Field In-NMR

NMR line simulation I=9/2 νQ=9.6 MHz η=0

0 deg 90 deg

In-metal?

115

図 1: CeIn3の磁場-温度相図 (H//) [3] 図 2: (上図) NMRスペクトルのシュミレーション結果 (下図)パルス強磁場実験で得られた 115In-NMRスペクトル

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体 Ca における 気 の 35Cl NMR に る研究

木 1

大院 大 研 1

Magnetic excitations in Kagome lattice antiferromagnet, Ca-kepllasite, studied by 35Cl NMR spectroscopy

A. Arashima Y. Ihara T. Sasaki1 and H.Yoshida

Faculty of Science, Hokkaido University, Institute for Material Research, Tohoku University1

Keywords 強磁性 磁 性 S = 1/2 の 磁性 ス 性 ラスト の に

る ス 状 磁 状 現 る 学 ラストの に現 る S = 1/2 強磁性 (KAFM)の 状 に

の J1 け J2 Jdの研究 にお る Herbertsmithite[1] Kapellasite[2] Cu2+

お KAFM に る 研究 の 物 とる

KAFM の 物 る Ca-kapellasite CaCu3(OH)6Cl2 0.6H2O のの 強 磁 状 現 る Herbertsmithite

Zn-Cu の ト に る磁 Ca-kepellasite Cu とCa の の に ト KAFM と る Ca-kapellasite T* = 7.2 K 磁 る と る[3] に Ca-kapellasiteの 料における 35Cl NMR TN にお

NMR の 大 磁 る と [4]ス - 1/T1 の 状 にお ス の と る

T3 に に る T る C/Tの と る

に 料に 35Cl NMR 5.6 T における NMR スト る NMR ス

ト に T*の 大

る のス ト

の ラリ

q = 0る と る と

に T1 に 性

る ス

ト と T1 のる磁 状

る [1] P.Mendels, et al., PRB, 98, 077204 (2007) [2] E.Kermarrec, et al., PRB 90, 205103 (2014) [3] H.Yoshida, et al., JPSJ, 86, 033704 (2017) [4] Y.Ihara et al., PRB, 86, 180409 (2017)

: 5.6 T H || ab (a) H || c (b) 30 K 10 K 5 K 1.9 K NMR

(center line) 。H || ab H || c。

H || ab f = 23.31 MHz

H || c

Ca-kapellasite

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強磁性超伝導体 UCoGeの 59Co核の強磁場核磁気共鳴(NMR) 石田憲二，真砂全宏，北川俊作，松崎 聡，青木 大 1，山村朝雄 1，出口和彦 2，佐藤憲昭 2 京都大学 大学院理学研究科，東北大学 金属材料研究所 1 名古屋大学 大学院理学研究科

High-Field 59Co-NMR Study on Ferromagnetic Superconductor UCoGe K. Ishida, M. Manago, S. Kitagawa, S. Matsuzaki, D. Aoki1, K. Deguchi2, and N. K. Sato2

Dept. of Physics Kyoto Univ., IMR Tohoku Univ.1, Dept. of Physics Kyoto Univ.2 Keywords：NMR, Ferromagnetic Superconductors, Quantum Criticality

ウラン系強磁性超伝導 URhGe・UCoGeでは、実験・理論両面から強磁性臨界ゆらぎが超伝導を誘起していると示唆されている特異な超伝導体である[1, 2, 3]。両物質の強磁性秩序は、磁場を b 軸に印加すると抑制され低温の強磁性磁気ゆらぎが増大する。その結果、強磁性秩序の

臨界磁場 HFMCR [HFMCR(UCoGe) ~13 T, HFMCR(URhGe) ~12T]で図 1に示すような超伝導の磁場によ

る増強が見られる[4, 5]。また、超伝導状態では強磁性ゆらぎと

超伝導の関係より、スピン三重

項対が形成されていると考えら

れている。 我々は単結晶 UCoGe において角度を精密に制御した 59Co-NMR測定により、磁気励起の異方性

や磁場依存性、それらと超伝導

の関係を調べることを目標にし

ている。我々は 1/T1Tが強磁性転移温度(TCurie)で明確なpeakを示すことから、1/T1T の磁場依存性を測定することより図 2に示すような強磁性転移温度の磁場依存性を示した[6]。以前の測定では、11Tまでの測定しか行えていなかったので、今後強磁性臨界

磁場以上の磁場領域まで測定を広げ

る。 また、高磁場の NMRで測定される核スピン-格子緩和率(1/T1)と核スピン-スピン緩和率(1/T2)は、それぞれ磁場と垂直方向、平行方向の磁気ゆらぎと関係

している。1/T2の測定も行いゆらぎの異方性についての情報も得る予定であ

る。

[1] T. Hattori et al., PRL 108, 066403 (2012). [2] Y. Tokunaga et al. PRL 114, 216401 (2015). [3] Y. Tada et al. JPCS 449, 012029 (2013). [4] D. Aoki et al. JPSJ 78, 113709 (2009). [5] F. Levy et al. Science 309, 1343 (2005). [6] T. Hattori et al. JPSJ 83, 073708 (2014).

図 1: (a) UCoGe, (b) URhGeの各軸方向の上部臨界磁場 Hc2の温度依存性[4,5]。(b)の挿入図は URhGeにおける各温度での交流磁化率の温度依存性を表す。強磁性秩序の臨界磁場

HFMCR [HFMCR(UCoGe) ~13 T, HFMCR(URhGe) ~12T]で UCoGeでは超伝導の増強が、URhGeでは reentrant超伝導が見られる。

図 2: 1/T1Tから決めた TCurieの磁場依存性[6]。H // bに対しては電気抵抗の折れ曲がりから決めた

TCurie(中白)も示す[4]。挿入図は T = 2 Kにおける1/T1Tの磁場依存性。HFMCRに近づくにつれて増大していることが分かる。

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有機導体θ型 BEDT-TTF 塩の NMR 宮川和也

東京大学 工 物工

NMR Study on θ-BEDT-TTF Organic Conductors K. Miyagawa

Department of Applied Physics, University of Tokyo

Keywords：NMR, Organic Conductor,

BEDT-TTF は平板状の分子である。このため、適当なアニオン分子と結晶を組み伝導体となるとき、分子配列の仕方に自由度が存在する。分子配列様式はギリシャ

文字で分類される。例えば、κ型配列塩はモット転移の典型物質として、有機物のもつ柔らかな格子と相まって磁性や転移における臨界現象など盛んに研究されている。

本講演ではθ型とよばれる分子配列をもつ BEDT-TTF 塩の 13C NMR 研究を発表する。 θ-型配列は全ての BEDT-TTF 分子が結晶学的に等価で二等辺三角格子を作る。さらにマイナス一価のアニオンと塩を作るため、バンドは 1/4 フィリングとなり金属状態が期待される。実際、θ-(BEDT-TTF)2I3 塩(以下θ-I3)の低温では量子振動が観測され、それはバンド計算と良く一致することが報告されている[1]。一方でθ型塩は温度や圧力の変化に対し敏感に電子状態が変化する。θ-(BEDT-TTF)2MZn(SCN)4塩では隣接サイト間のクーロン斥力によって電荷秩序状態が形成され、絶縁体になる[2]。加えて M や冷却速度に応じて、不均一な凍結状態であるガラス状態が出現する[3]。θ-I3 の電気抵抗は金属的な挙動を示すが[4]、室温付近では、Drude 反射が見えない[5]など一般的な金属状態とは異なる可能性が指摘されている。ガラス状態では凍結に伴う揺らぎの低速化やガラス状態から固体状態への変化などが期待されるが、本

講演では遅い揺らぎを捕らえる NMR の 1/T2 やスペクトル測定によってそれがどのように観測されているかを、θ-I3 塩やこれまで報告されているもの[6]も含め議論する。 θ-I3 塩は加圧することでディラック電子系へと変わる[7]。1/4 フィリングの円筒形のフェルミ面をもった状態がディラック状態へとバンド構造が変わるためには、構

造変化が起るはずであるが、加圧下での X-線回折実験の困難さのため結晶構造の情報は少ない。そこで、NMR スペクトルを利用して常圧、圧力下での構造に焦点を当てた実験結果[8]も報告する。 これらは、鹿野田 一司(東大)および平田 倫啓 (東北大)、佐藤 拓朗(理研)、大能 和人(東大)、児玉 一宗(東大)、佐田 洋太(東大)をはじめとした鹿野田研究室の在、卒業生、田村雅史(東理大)、森初果研(東大 物性研)との共同研究の結果である。 [1] M. Tamura et al., J. Phys, Soc. Jpn., 63, 615 (1994). [2] H. Mori et al., Phys. Rev. B, 57, 12023 (1998), K. Miyagawa et al., Phys. Rev. B 62, R7679 (2000). [3] T. Sato et al., Science 357, 1378 (2017), S. Sasaki et al., Science 357, 1381 (2017). [4] H. Kobayashi et al., Chem. Lett., 789 (1986). [5] K. Takenaka et al., Phys. Rev. Lett. 95, 227801 (2005). [6] R. Chiba et al., Phys. Rev. B, 77 115113 (2008). [7] N. Tajima et al., J. Phys. IV 114, 263 (2004), K. Miyagawa et al., J. Phys. Soc. Jpn., 79, 063703 (2010) [8] K. Miyagawa et al, J. Phys. Soc. Jpn., 85, 073710 (2016).

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Pr-, U-化合物の強磁場 NMR による研究 藤 秀樹，青山泰介，竹内涼介, 松野治貴, 小手川恒, 久保徹郎 1,

芳賀芳典 2, 山本悦嗣 2, 木村憲彰 3, 大貫惇睦 4, 平田倫啓 5, 佐々木孝彦 5

神戸大学大学院理学研究科，岡山理科大学理学部 1， 日本原子力研究開発機構先端基礎研究所 2, 東北大学大学院理学研究科 3,

琉球大学理学部 4，東北大学金属材料研究所 5

High field NMR study of U-based superconductors and related compounds H. Tou, T. Aoyama, R. Takeuchi, H. Matsuno, T. Kubo1, Y. Haga2, E. Yamamoto2, N. Kimura3, Y. Onuki4,

M. Hirata5, T. Sasaki5 Dept. of Phys. Kobe Univ., Dept. of Phys. Okayama Univ. of Science1, JAEA2,

Dept. of Phys. Tohoku Univ.3, Dept. of Phys. Univ. of Ryukyus4, IMR Tohoku Univ.5

Keywords：UPt3, UBe13, NMR

UBe13[1]および UPt3[2]は比熱係数がそれぞれ１J/molK2 および 450mJ/mokK2 である重い電子系超伝導体である。両者とも、それぞれ 1983 年、1984 年に発見され、30 年以上にわたり研究されてきた。特に、超伝導状態での熱力学的物理量が温度の冪乗に従うなど野振る舞い

から、スピン三重項超伝導体であることが指摘されてきた。特に UPt3 では複数の超伝導相が見つかっており[3]、3He 超流動の類推から縮退した秩序変数が何らかの摂動により破れた特異なスピン三重項超伝導であることが指摘されてきた[4]。我々はこれらの超伝導体について NMR 実験から常伝導超伝導状態の特性について調べてきた。 UBe13 は比熱係数が非常に大きく重い電子形成を特徴付ける特性温度 Tcoh~2K～10K 程度と低いことが指摘されてきた。この温度は磁場に換算すると約テスラに相当するため、磁場

により重い電子状態を破壊できると考えられる。我々は、緩和率 1/T1T やナイトシフト Ksの磁場依存性を 17 テスラまでの NMR 実験を行った。1/T1T および Ksは磁場とともに 10 テスラまで抑制されるがその後ほぼ一定値になる。しかしながら、観測された 1/T1T や Ks の抑制は、比熱から求められた準粒子スピン磁化率の約 10％であった。一方、参照として典型的な重い電子化合物である CeCu6 では 1/T1T や Ks の抑制は準粒子スピン磁化率と同程度である。このわずかな減少は、非クラマース基底状態を持つ場合に特徴的な振る舞いである

ことが理論的に指摘されており、U 化合物重い電子超伝導体を理解する上で重要な振る舞いであると考えられる。また、超伝導状態では、超伝導転移後に磁気的異常が見られ、UBe13の超伝導が何らかの秩序と共存している可能性が NMR から明らかとなった。 UPt3 については Tcoh～20K 程度であることが指摘されている。このため 25 テスラ超伝導磁石を用いた強磁場 NMR 実験を行ったが、現時点では、さらなる研究が必要な状況である。一方、低磁場ではこれまでの NMR 実験では面内の異方性はほとんど観測されていなかったが、2 テスラの磁場下で感度を上げて測定することに成功し、面内の Pt-NMR スペクトルが分裂して観測された。Pt-NMR スペクトルの分裂は六方晶（三方晶）の結晶構造に由来したPｔサイトでの局所対称性を反映したものであることが明らかとなった。降温とともに７ケルビンまではこの分裂が観測されたが、５K 以下では 1 本のスペクトルしか観測されなかった。現在、解析中であるが、中性子回折実験などで報告されている反強磁性秩序温度と一致

することから何らかの関係があるかもしれない 参考文献 [1] H. Ott, H. Rudigier, Z. Fisk, and J. Smith, Phys. Rev. Lett. 50,1595 (1983). [2] G. Stewart, Z. Fisk, J. Willis, and J. Smith, Phys. Rev. Lett. 52,679 (1984). [3] R. Hasselbach, L. Taillefer, and J. Flouquet, Phys. Rev. Lett. 63,93 (1989). [4] R. Joynt and L. Taillefer: Rev. Mod. Phys. 74 (2002) 235

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単結晶 URu2Si2の強磁場 NMR 酒井 宏典，服部 泰佑，徳永 陽，芳賀 芳範，神戸 振作， 後藤 貴行 1，平田 倫啓 2,3，淡路 智 3，佐々木 孝彦 3,4 日本原子力研究開発機構先端基礎研究センター，

上智大学理工学部 1， 東北大学金属材料研究所磁気物理学研究部門 2，

東北大学金属材料研究所附属強磁場超伝導材料研究センター3 東北大学金属材料研究所低温電子物性学研究部門 4

High-Field NMR Study Using a single crystal of URu2Si2 H. Sakai, T. Hattori, Y. Tokunaga, Y. Haga, S. Kambe, T. Goto1, M. Hirata2,3, S. Awaji3, and T. Sasaki3,4

Advanced Science Research Center (ASRC), Japan Atomic Energy Agency (JAEA), Department of Physics, Faculty of Science and Technology, Sophia Univ.1,

Magnetism Division, Institute for Materials Research (IMR), Tohoku Univ.2, High Field Laboratory for Superconducting Materials, IMR, Tohoku Univ.3,

Low Temperature Condensed State Physics, IMR, Tohoku Univ.4

Keywords Nuclear Magnetic Resonance (NMR), URu2Si2, Hidden Order 強相関 5f 電子系のウラン化合物 URu2Si2 は、ゼロ磁場 TO=17.5 K 以下において相転移を示し、その後 Tc=1.5 K において、超伝導を示す。現在も、TO で何が秩序化したのか謎のままで、「隠れた秩序」と呼ばれる所以である。最近、超伝導状態において核磁気共鳴 (NMR) 実験を行ったところ、URu2Si2の正方晶格子 a軸方向の場合、Tc前後において 29Si核 NMRシフトは全く変化せず[1]、c軸方向においてのみ、Tc以下で NMRシフトが減少することを見出した[2]。このことは、超伝導対はスピン一重項を組む一方、Tc直上「隠れた秩序」におけるスピン磁化率が、大きな一軸異方性をもつことを示している。我々は、強磁場 NMR実験でも、「隠れた秩序」にアプローチしたい、と考えている。そのために自然存在比 4.7%の 29Si 核を 50%まで濃縮した単結晶を用いる。磁化、電気抵抗率、比熱測定、NMR測定から、結晶品質が十分高いことも確認している。

25T-CSM において、c 軸方向に外部磁場 24.1844 Τ をかけて、29Si-NMR スペクトル観測を行った。常磁性状態における 29Si-NMR スペクトルの温度依存性を図 1(a)に示した。共鳴位置を NMRシフトに換算したものが、図 1(b)である。参考のために、我々の実験室で測定した低磁場での実験結果 [1]、米国フロリダ州立大学国立強磁場研究所 (NHMFL) で測定した強磁場下での結果 [3]もプロットした。常磁性状態の NMRシフトが、磁場依存することがわかる。この磁場依存性は、パルス磁場で測定された帯磁率の磁場依存性[4]に似ている。

[1] T. Hattori et al., J. Phys. Soc. Jpn. 85, 073711 (2016). [2] T. Hattori et al., Phys. Rev. Lett. 120, 027001 (2018). [3] H. Sakai et al., Phys. Rev. Lett. 112, 236401 (2014). [4] G. W. Scheerer et al., Phys. Rev. B 85, 094402 (2012).

図 1 (a) c軸方向に H0=24.1844 TをかけたときのURu2Si2における 29Si核 NMRスペクトルの温度変化。 (b) さまざまな外部磁場中で測定した 29Si核 NMRシフトの温度依存性。外部磁場として、実験室レベルのH0=2.1 T [1], 25T-CSMにおける H0=24.1844 T, NHMFLにおける H0=35.2 Tと H0=40.479 T [3]におけるデータを示した。

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T' 高 磁 NMR ， ，金 ， 也， ，

大 1， 1， 2， 3， 3， 1

大 ，東北大 1， 大 2，東北大金研 3

NMR Study of High Tc Cuprate Superconductors with the T' Structure

under High Magnetic Fields H. Fukazawa, M. Goto, S. Kanamaru, S. Ishiyama, Y. Kohori,

K. Ohashi1, T. Kawamata1, T. Adachi2, M. Hirata3, T. Sasaki3 and Y. Koike1 Chiba Univ., Eng., Tohoku Univ.1, Sophia Univ.2, IMR, Tohoku Univ.3

Keywords：NMR, High Tc cuprates, superconductivity

物高 超伝導 は その発見 来 物 である ット （電 型）

に ールもしくは電子の を ー し 強磁性状 を 制することで超伝

導が発現すると考えられてきた。 な 図に いはあるものの この考えは

が ールであっても電子であっても成り立つものと く考えられてきており

物高 超伝導の発現に ー ー は であるという考えが 的で

あった。しかし 2009 年 Matsumoto らは の電子 ー 型高 超伝導 Nd2-xCexCuO4において 広い ー グ域で Nd2CuO4 （いわ る T’ ）が たれそこでは ー の状 （x = 0）においても超伝導が発現することを指 した [1]。その後 Adachi らは T’ をもつ T’-Pr1.3-xLa0.7CexCuO4+δ（PLCCO）に して

を し 過 を取り くことにより これまで超伝導が 測されず 強磁

性のみが 測されてきた ー グ域（x = 0.10）においても超伝導がバル で発現することを見出した [2]。

はこの PLCCO に して Cu, La-NMR を なってきた [3]。近年 T’-La1.8Eu0.2CuO4+δ（LECO）が T’ を し 切な 理（ ール）によって過 を取り くことで超伝導が発現することが らかになり 目されている [4-6]。LECO は 組成上は過 がなければ に して ー であり（3d9電子 ） その超伝導がどのようなものであるか また 伝導状 における磁気状 に しても に 味 い。

LECO では 度を させると NMR 強度が に するため 強度の 加を して 東北大金研の 20T-CSM を利用して 強磁場下 NMR 実験を なった。 られたス 子 1/T1の ー と 磁場での ー も わせて考することで 本物 においてバル の d 超伝導が実現していること 伝導状においては 強磁性 ら が存在し 超伝導 成に を えている可能性が高

いことが らかになった[7]。 [1] O. Matsumoto et al., Physica C 469 (2009) 924. [2] T. Adachi et al., J. Phys. Soc. Jpn. 82 (2013) 063713. [3] M. Yamamoto et al. J. Phys. Soc. Jpn. 85 (2016) 024708. [4] T. Takamatsu et al., App. Phys. Express 5 (2012) 073101. [5] T. Takamatsu et al., Phys. Precedia 58, 46 (2014). [6] K. Ohashi et al., J. Phys. Soc. Jpn. 85, 093703 (2016). [7] H. Fukazawa et al., Physica C 541 (2017) 30.

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強磁場 NMRによる非クラマース系 PrT2Al20（T=Nb, Ta）の 磁気励起の研究

久保徹郎，藤秀樹 1，三宅遼磨 1，松野治貴 1，小手川恒 1，播磨尚朝 1， 東中隆二 2，中間章浩 2，青木勇二 2，佐藤英行 2，井原慶彦 3，後藤貴行 4，佐々木孝彦 5

岡山理大理，神戸大理 1，首都大理 2，北大理 3，上智大理工 4，東北大金研 5

High-field NMR study on magnetic excitations in non-Kramers system PrT2Al20 (T=Nb, Ta) T. Kubo, H. Tou1, R. Miyake1, H. Matsuno1, H. Kotegawa1, H. Harima1,

R. Higashinaka2, A. Nakama2, Y. Aoki2, H. Sato2, Y. Ihara3, T. Goto4, T. Sasaki5 Okayama Univ. of Science, Kobe Univ.1,

Tokyo Metropolitan Univ.2, Hokkaido Univ.3, Sophia Univ.4, IMR, Tohoku Univ.5

Keywords：PrT2X20, 非クラマース系, NMR 近年、PrT2X20系（T=遷移金属、X=Zn, Al, Cd）は低温で異常な金属状態、多極子秩序、非従来型超伝導などを示すことから盛んに研究されている。それら新奇な現象の発現には、Pr 4f 電子の結晶場基底状態である非クラマース Γ3 二重項が高次多極子モーメント（O20、O22、Txyz）を持つことだけでなく、強い c–f 混成効果も重要であると考えられている[1]。

PrT2Al20 (T=Nb, Ta)では、上凸な電気抵抗率 ρ、比熱 C の増大といった non-Fermi liquid的振る舞いが T≲5 Kで観測されている。PrNb2Al20は T

1次元、2次元系分子性伝導体の強磁場 NMR研究 開康一

福島県立医科大学

High field NMR studies of one- and two-dimensional molecular conductors K. Hiraki

Department of Physics, Fukushima Medical University

Keywords：NMR, molecular conductors, Field induced superconductivity, [2バンド系 1次元電子系の特異な電子状態: 反磁性と磁場誘起密度波相]

HMTSF-TCNQ はドナー、アクセプタそれぞれの分子の一次元積層が電気伝導を担う 2鎖 1次元電子系である。1 次元電子系として有名な TTF-TCNQ の次元性を化学修飾により制御する目的で合成された。この物質は i) 常圧において 100 K以下で非常に大きな反磁性を示すこと[1]、ii) 高圧低温強磁場下で磁場誘起電荷密度波 (FI-CDW) の可能性が議論されていること[2]、以上 2つの点で注目されている。比較的単純なバンド構造を持つと

期待されている 1 次元系でこのような異常が観測されている原因は文献[1]で提案されている Fermi面の再構成などではなく、(微妙な) バンド間相互作用のような別の機構である可能性が議論されて

いる。i) の点を明らかにすることを目的として、磁化測定に加えてドナー・アクセプタ各局所磁化

率を測定した (図 1)。反磁性の起源について議論する。また、ii) の検証のため高圧下強磁場でのsite selective NMR を計画している。 [2 次元磁場誘起超伝導体の強磁場 NMR 研究] 磁場誘起超伝導体 (BETS)2FeCl4の強磁場下でのみ観測

される超伝導は、BETS伝導電子サイトで Feの局在 dスピンが作る (負の) 内部磁場を外部磁場が打ち消す「補償効果」で説明されている。実際、電気抵抗測定で最高転

移温度が得られる磁場の値と Se-NMRから得られた伝導電子サイトの内部磁場の値はよく対応し、このモデルが

正しいことが確かめられた [3]。Grenoble High Magnetic Field Lab.での 30T磁石を用いて行われたこの実験は常伝導状態で測定であり、磁場誘起超伝導相での各種測定に

は至っていない。この物質の強い 2 次元性などで期待される特異な超伝導状態の詳細を調べることが次なる課題

であるが、本系で超伝導状態を得ることは正確に 2 次元伝導面に (30 T級の) 磁場を印加する必要があるために技術的にも時間的にも困難であった。

Feサイトに Gaを部分的にドープすることにより、磁場誘起超伝導が低磁場にシフトすることが見いだされている[4]。Ga ドープ系の伝導電子が感じる内部磁場の解析を行ったので報告する。 [1] G. Soda et al., Solid State Commun. 20 107 (1976) [2] K. Murata et al., J. Phys. Soc. Jpn. 79 103702 (2010) [3] K. Hiraki et al., J. Phys. Soc. Jpn. 76 124708 (2007) [4] S. Uji et al., J. Phys. Soc. Jpn. 72 369 (2003)

静磁化率 (□)、NMRの解析から得られた HMTSFドナー (〇) および TCNQアクセプタ (●) の局所磁化率の温度依存。

-(BETS)2Fe/GaCl4の温度-磁場相図

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物性研における 60Tまでの NMR測定系の開発状況 松井 一樹，井原 慶彦 1，小濱 芳允

東京大学物性研究所，北海道大学 1

Development of NMR Measurement in Pulsed High Field at ISSP K. Matsui, Y, Ihara1, Y. Kohama

ISSP, Hokkaido Univ.1

Keywords：NMR, Pulsed field 一般に NMR測定が行われる定常磁場は，欧米の大型施設でも 45 Tが上限[1]であり，実験室の超伝導マグネットでは 20 Tにも満たない．これに対し，ミリ秒～マイクロ秒程度の時間スケールで瞬間的に強磁場を発生させるパルス強磁場は，100 Tを超える磁場を発生させることが可能である．このパルス強磁場中で NMR測定を可能にする事で測定可能な磁場範囲の大幅な拡張をしようという研究は，2000年代より国内外で試みられてきた．しかしながら，これまでの研究ではいずれも磁場が

時間的に変化する中で測定を行い，信号の補正によってスペクトルを得る測定手法

であった[2]．そのため，磁場が時間変化するという本質的な問題は解決されておらず，縦緩和率 T1のような高い磁場の時間的安定性を要求する測定はいまだ実現していない．

本研究では，パルス磁場マグネット内に設置したミニコイルを高速 PID制御することによって磁場変化を制御し頂点を平坦化したパルス強磁場「フラットトップパ

ルス磁場」[3]を用い，パルス強磁場中での NMRスペクトル測定，縦緩和率 T1の測定を試みた．

H = 25.361 Tのパルス磁場中で得られた NMRパルスとエコー信号を図 1に示す．周波数 423.01 MHz，4.2 Kの Li-NMR（S = 3/2）測定により得られた T1測定の結果を図 2に示す．講演ではパルス強磁場中での T1測定における課題や，物性研究所のロングパルスマグネット・ミッドパルスマグネットの NMR測定に向けた準備状況について報告する．

[1] IEEE Trans. Appl. Superconduc. 13, 1385 (2003) [2] Solid State Nucl. Mag. 28, 64 (2005) [3] Rev. Sci. Instrum. 86, 104701 (2015)

図 1．25.361 T での Li-NMR エコー信号．T = 4.2 K．

Echo

am

plitu

de (m

V)

time ( s)

423.01 MHz25.361 TLi-NMR

図 2．25.361 T における，エコー強度のプロットによる T1測定とフィッテイング曲線．

0 1 2 30

200

400

600

t (ms)

Echo

am

plitu

de (m

V) T = 4.2 K

－43－

強磁場 Pd-NMR測定による YbPdの逐次転移の観測 中西隆将，水戸 毅，藤井拓斗，中井祐介，上田光一，平田倫啓 1，

大山耕平 2，光田暁弘 2，和田裕文 2

兵庫県立大学大学院物質理学研究科，東北大学金属材料研究所 1，九州大学大学院理学研究院 2

Observation of the Successive Transition in YbPd by High Field Pd-NMR Study R. Nakanishi, T. Mito, T. Fujii, Y. Nakai, K. Ueda, M. Hirata1, K. Oyama2, A. Mitsuda2, and H. Wada2

Graduate School of Material Science, University of Hyogo, Institute for Materials Research, Tohoku University1, Graduate School of Science, Kyushu University2

Keywords：YbPd, NMR, Valence fluctuation

The valence fluctuation compound YbPd has attracted much interest because of unusual phase

transitions at Ta = 125 K and Tb = 105 K [1]. These transitions are accompanied by structural changes: a cubic CsCl-type structure lowers into a tetragonal symmetry below the transition temperatures. Moreover doubling of the unit cell was indicated below Tb by recent studies [2,3], implying the occurrence of valence ordering, and an alternate stacking of two Yb ionic states, Yb3+ and Yb2.6+, along the c-axis was proposed [3]. Thus the valence degrees of freedom is associated with the driving forth causing the transitions. Interestingly, YbPd persists in being metallic through the transitions, which is unique because known valence ordering systems, such as Yb4As3, exhibit an increase in the resistivity when the valence ordering takes place.

In order to investigate the mechanism of the transitions at Ta and Tb in YbPd, we have carried out 105Pd-NMR measurement using a powder sample. A difficulty in accomplishing the study is that the intensity of 105Pd-NMR signal is generally weak, arising from the small gyromagnetic ratio ( /2 = 1.95 MHz/T) and natural abundance ~22.2% for 105Pd. Moreover, below Tb, effectively nonzero nuclear quadruple interaction in the tetragonal structure brings about broadening of the NMR signal, resulting in additional weakening. Therefore we performed the measurements with the help of high magnetic fields up to 24 T. The field higher than 15 T was achieved in HFLSM, IMR, Tohoku University.

Figure 1 shows the 105Pd-NMR line at (i) 150 K and (ii) 5 K. The single Lorentzian-like line shape above Ta drastically changes into the so-called powder pattern below Ta. This result indicates that the high-symmetry of the cubic structure at high temperatures changes to a lower one below Ta, consistent with the occurrence of structural changes reported previously [2,3]. We have also found anomalies in the temperature dependences of nuclear spin-lattice relaxation rate 1/T1 and nuclear spin-spin relaxation rate 1/T2. We will present detailed results in the session.

[1] R. Pott et al., Phys. Rev. Lett. 54, 481 (1985). [2] A. Mitsuda et al., J. Phys. Soc. Jpn. 82, 084712 (2013). [3] R. Takahashi et al., Phys. Rev. B 88, 054109 (2013).

Figure 1 (i) 105Pd-NMR line at 150 K (> Ta). (ii) Powder pattern measured at 5 K (< Tb). The shoulder like structures correspond to the first- and second-satellite peaks arising from the nuclear quadrupole splitting.

Inte

nsity

(arb

. uni

ts)

23.8023.7023.6023.50H (T)

T = 150 Kf = 46.09 MHz

Inte

nsity

(arb

. uni

ts)

23.022.021.020.0H (T)

T = 5 Kf = 40 MHz

(i)

(ii)

－44－

目次口頭発表ポスター

目次口頭発表ポスター

honbun.pdf1kimura2Akaki3nomura4sawada5gen6mitsui7nakamura8ikeda9miyake10komada11mitamura12takeyama13imanaka14kinoshita15takehana16horide17kiss18okada19yoshida20badel21kakeya22tokunagam23shiogai24matsuda25kim26kimata27hirata28ihara29tokunagay30arashima31ishida32miyagawa33tou34sakai35fukazawa36kubo37hiraki38matsui39mito40P01sakon41P02yamada42P03nakamurad43P04suzuki44P05zhou45P06zhuo46P07imajo47P08kohama48P09narumi49P10kurihara50P11goto51P12mita52P13kakita53P14mito54P15akimoto55P16sato56P17tahara57P18okubo58P19gen59P20tsuchida60P21kida61P22ohta62P23matsuo63P24kihara64P25ikeda