10
Electrowetting and electrowetting-on-dielectric for microscale liquid handling Junghoon Lee a,* , Hyejin Moon b , Jesse Fowler b , Thomas Schoellhammer c , Chang-Jin Kim b a Departement of Mechanical Engineering, Northwestern University, Evanston, IL 60091-3111, USA b Mechanical and Aerospace Engineering Department, University of California at Los Angeles, Los Angeles, CA 90095-1597, USA c Department of Computer Science, University of California at Los Angeles, Los Angeles, CA 90095-1597, USA Abstract This paper deals with electrowetting EW) and electrowetting-on-dielectric EWOD) principles applied to micro¯uidic devices. EW and EWOD are principles that can control wettability of liquids on solid surfaces using electric potential. While EW is controlling wettability of a certain electrolyte on a metal electrode by varying electric energy across the electrical double layer EDL), EWOD applies to virtually any aqueous liquid by varying electric energy across the thin dielectric ®lm between the liquid and conducting substrate. These driving mechanisms have many advantages. By electrically changing the wettability of each of the electrode patterns on a surface, a liquid on these electrodes can be shaped and driven along the active electrodes, making micro¯uidics extremely simple both for device fabrication and operation. It is also worth noting that, driven by surface tension, the mechanism becomes more effective as the size of the device becomes smaller. This paper describes fundamental concepts and the proof-of-concept experiments, modeling and design, microfabrication processes, and initial testing results for the micro¯uidic devices based on the EW and EWOD principles. # 2002 Elsevier Science B.V. All rights reserved. Keywords: Electrowetting; Electrowetting-on-dielectric; Wettability; Surface tension; Liquid±solid surface interface; Micro¯uidic devices. 1. Introduction Liquid handling and actuation by controlling surface tension has many advantages in microscale applications because of the dominance and effectiveness of the surface tension force as the liquid handling system becomes smaller. It has been known for over a century that heat thermo- capillary) and electric potential electrocapillary) [1] can be used to change the surface tension, and ¯ow can be induced as a result. Examples of surface tension-driven MEMS devices, however, have only recently started to appear as microfabrication techniques have suf®ciently advanced and the demands for micro¯uidic devices increased. Thermocapillary-based microactuation uses microfabri- cated heaters to create a temperature gradient in a column of liquid or bubble, generating a surface tension gradient that causes liquid ¯ow. Examples include, valveless micropump- ing of liquid [2] and microoptical switching [3]. Detailed theoretical and experimental analyses were performed for the thermocapillary microdevices [4,5]. The thermal driving mechanism, however, suffers from such limitations as high power consumption, heating of liquid, rapid evaporation, and slow speed. Electrocapillary-based microactuation, involving no heat- ing of the liquid, demonstrated faster speed 30±100 mm/s) and lower power consumption 10 mW) compared to thermocapillary. Examples are optical switch [6], rotating liquid micromotor [7], and micropump [8]; all driven by continuous electrowetting CEW). This principle requires a liquid metal e.g. mercury) in a ®ller liquid certain electro- lytes), limiting the medium that can be driven. A droplet- wise movement of aqueous liquid based on electrical control of surface tension was demonstrated with an electrolyte droplet in a ®ller ¯uid [9], still requiring two liquids in the system. In this paper, we will investigate two more types of electrocapillary principles and demonstrate feasibility for MEMS. Electrowetting EW) [10] and electrowetting-on- dielectric EWOD) [11] can be used to handle aqueous liquid in microscale without any second liquid medium. In these cases, liquid is in direct contact with air. Our device targets electrically addressable operations of aqueous liquids on-chip. Not only the fundamental functions of micropump- ing and valving but also more complicated micro¯uidic Sensors and Actuators A 95 2002) 259±268 * Corresponding author. Tel.: 1-847-491-2743; fax: 1-847-491-3915. E-mail address: [email protected] J. Lee). 0924-4247/02/$ ± see front matter # 2002 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PII:S0924-424701)00734-8

Electrowetting and electrowetting-on-dielectric for microscale liquid handling

Embed Size (px)

Citation preview

������������ � ��������������� ������� ������������ ��� �� ��

������ ������� ���� ����� ����� �������� ������ �������������� !����� "��

������������ ��� ������ ������������ ��� ������� ����������� �������� �� ������ ���� �!"���� ������ ��# "������� ����������� ����������� ���������� $������� �� �� "������� �� "������� $" ����%��%�&� �!"

����������� $��'��� !������� ���������� $������� �� �� "������� �� "������� $" ����%��%�&� �!"

��������

��� #�#�� ���� ��� ������������ $�%& � ��������������� ������� $�%'(& #��#��� �##�� �� ����)� � �*���+ �% �

�%'( ��� #��#��� ���� �� ������ ��������� �� ��� � � ��� �������� ��� ������� #������+ %��� �% � �������� ��������� ��

� ����� ����������� � � ����� ������� � �� *���� ������� ����� ������ ��� ��������� ����� ����� $�(�&� �%'( �##��� �� *������� ��

������� ��� �� *���� ������� ����� ������ ��� �� ������� ,�� ������ ��� ��� � �� ���� ���������+ ����� �*�

�������� ��*� ��� � *������+ -� ����������� ����� ��� ��������� �� ���� �� ��� ������� � #������ � � �������� � ��� � �����

������� �� �� �� ���#� � �*� ���� ��� ���*� ������� ��� ��.� ����)� �� �/������� ��#�� ���� ��� �*�� �������� �

�#�����+ 0� � ���� ����� ��� ����� �*� �� ������� ����� ��� ������� ������� ���� ������*� �� ��� �1� �� ��� �*�� �������

�������+ ��� #�#�� ������� �� ������ ����#�� � ��� #������������#� �/#������� �� ��� � ���� ������������

#��������� � ��� ����� ������� ��� ��� ����)� � �*��� ���� � ��� �% � �%'( #��#���+ � 2332 ����*�� ���� -+4+ 5��

����� �����*� +

(����#�) ������������6 ��������������� �������6 %��������6 ������ ����6 ��� 7��� ������� �������6 ����)� � �*���+

� ���� ������

��� �� �� � ������� �� �������� �������

���� ��� ��� � *������ ��������� �##������

������� �� ��� ����� � ������*���� �� ��� �������

���� ����� �� ��� ��� �� �� ������ ������� �������+

0� ��� ��� .�� ��� �*�� � ������ ���� ���� $�������

��#�����& � ������� #������ $���������#�����& 89: �� ��

��� �� ����� ��� ������� ����� � )�� �� �� ���

�� � ������+ �/��#��� �� ������� ����� �*� ���

�*���� ����*��� ��*� ��� ������� ������ �� �##��� ��

������������ �������� ��*� ���,����� � *��� �

��� ��� � ��� ����)� � �*��� ������ +

��������#���������� ����������� ���� ���������

���� ������� �� ������ � ���#������� ��� �� � ����� ��

��� �� ������� ������� � ������� ���� ��� �� ����

������ ��� )��+ �/��#��� ��� �� *��*����� ����#��#�

� �� ��� 82: � �����#���� ������ 8;:+ (�����

���������� � �/#������� ������� ���� #������� ���

��� ��������#����� ���� �*��� 8<�=:+ ��� ������� �*�

�������� ����*��� ������� ���� ���� ������� �� ���

#���� �����#��� ����� �� ��� � ��# �*�#������

� ���� �#�� +

���������#���������� ������������ *��*� � �����

� �� ��� ��� � ��������� ������ �#�� $;37933 ��>�&

� ����� #���� �����#�� $�93 �%& ���#��� ��

��������#�����+ �/��#��� ��� �#���� ����� 8?:� ������

��� ��������� 8@:� � ����#��# 8A:6 ��� �*� ��

������� ������������ $!�%&+ ��� #��#�� ������� �

��� ����� $�+�+ �������& � ,���� ��� $����� ��������

�����&� ���� ��� �� �� ���� �� �� �*�+ 5 ��#����

��� ��*���� �� ������� ��� ���� � ��������� ������

�� ������� ���� ��� ��������� ��� � �����������

��#��� � ,���� )� 8B:� ���� ������ ��� ��� �

��� ������+

0 ��� #�#��� �� ��� *������� ��� ���� ��#�� ��

���������#����� #��#��� � ��������� �������� ���

��� + ������������ $�%& 893: � ���������������

������� $�%'(& 899: �� �� ��� �� �� �� �������

��� ��������� ������ �� ���� ��� �� ��+

0 ����� ������ ��� � ���� ������ ��� ��+ '�� �*��

������� ����������� � �������� �#������ �� ������� ��� �

����#+ C�� ��� ��� �� ������ ������ �� ����#��#�

� � *��*� ��� ���� ���� ���#����� ����)� �

����� � 5�������� 5 B= $2332& 2=B72?A

� !�����#� � ������+ ���+D �9�A<@�<B9�2@<;6 ��/D �9�A<@�<B9�;B9=+������ �##����D ������E����������+� � $�+ ���&+

3B2<�<2<@>32>F 7 ��� ���� ������ � 2332 ����*�� ���� -+4+ 5�� ����� �����*� +

G00D 3 B 2 < � < 2 < @ $ 3 9 & 3 3 @ ; < � A

������ ���� �� �/� � ��#����� �� �� ����*�

��� � ���� ����� #���� ��� ��� �/��� ����� �+

� ���������� ������� �������� ��������������������������

���������#����� #��#��� ��� ��� ���� � ��� ���� ����

������� ���� � � ����� �� ������� #������ ������ �

�������+ (�#� � � ��#�� �� �������� � #�����

*��*� � ���� �� �� �����,� �� ����� #��#���� ����

��+ 9+ ��+ 9$�& �/#��� !�%� ���� ���� ��� ������

��� $��� �����&7��� $�����������& ������� ����+ 5

���� ������ �� �� ��� #������� ������� ����� ��

������ ������� ���� ��� �� ��� ��� ���� ��

��� �##�� *������ ����+ (����� �/#����� � ���

���� �� ��� ���� �##���� 892:+

�% � �%'( ��� ��� ����� ��� 7��� �������

����� � �� �� ��� ��� 7��� 7��� �������� ��+ 9$�&

� $�& ���#���*���+ 0 ���� ������ ��� ����� ������

���� �� ��������� ���� � ����� �� ��� ����� #�� ���

���� ��� 7��� ������� ����� � � ���� �������

��� ���� �� � ��� �� ��� �����+ 0 �%� � ���������

����� ����� $�(�� 937933 5H ���.& � ����� ������ ���

������� � � ������� ������+ 5� � *������ � �##��

������ ��� ��� � ��� ������� �� �� ���� ��+ 9$�&�

������� ����� � ������ �� ��������� ������ � � � �

����� $������ & ����� ���+ 0 �%'( ��� ����� � ������� � �� ��#���� ������� #������ $3+A ������.��)�� 5� ��� #�#��& ���� �� ��� �(�+ ��� ������

������ ��������# ������ ��� �##�� *������ ������ ���

��� � ��� ������� �� � ��� ����� ������� ���� ��

�� ��*� �� ������ ���� ������ ��� �������+ ���

������ � �/#����� ��+ $9&� ����� �##��I� ������ 89:+

� � �3 � 92�*2 $9&

����� �3 � ��� ������� ���� ��� ����� � � *������ �##��� ������ ��� �������� � � ��� ��#������ #�� �� ���� ��

�(� $��� !�% � �%& �� ������� ����� $��� �%'(&+

��� ��� ���� �� !�%� � ����� �� ��� ��� �� ��� ����������� ��� ������� ������ ��� ����� � �����������+

0 �%� �%'(� � ��+ $9& �� � �� �� ���#���� �� � ��������� ���� ��� ��� 7��� �������+ J���I� ��+ $2&

�� �� ��� �� �/#���� ��� �##��I� ������ ����� ��

������ ���� �� ��+ $;&+ %� ��� ���� ��+ $;& �##��7

J���I� ������+

� � � � K � ��K ��� � $2&

��� � � ��� �3 � 9

��K

9

2�*2 $;&

����� �3 � ������ ���� ��� ��� ������� ��� ������

�������� ����� � 1���� ��K ��� 7��� ������� ����� �

� K ��� 7��� ������� ����+ C��� ���� ��K � � K ���

��� ��� �#� �� �� ��� �##�� #������ � ����

������+

��� ������ ���� ��+ $;& � � ����� �� ��� �##��

*������ ������ ��� � ������� �+ 5� ��� ������ ����

������ �� �� ��� �##�� *������� ������� ���������

������+ ��� �/��#��� � ��� ����� ������ �� ��#����

� �� ��#��� ������+ ��� ���� �� �� ��� � � ������� ��

��� ����� ������� �� ��#��� �� �� �##�� *������ �

� �������# '� �� � ������ �� ����� �� ��#���� ����� �

� *������ � �##�� + 0� � ����� ��� ���� ���� !�% ���

������ ���� ����� �� ��� ��� ������ 9A3� �� ��� ��#��� ��� �� ������ ������ ��� ��� ������� 8@:� �%� �%'(

��� ��� ����� ������ ���� �� ��� ��� �����+

� �������������� ����

+�+ ,���������

5� �/#������� ��#���� �� �%��� ������ ��� ����������

�� �� � #������������#� �/#������ �� ���� ��+ 2�

� ���� ������� �� �/�� �� ��� ��������+ 5 ��� �

����� ���#�� ����� ��� #��#��� � �� �� 9 ���< �� ���#�+ ��)�������� ����� ��� #���� � ��� �����

��#����� �� � ����� �#���� $�9 �� ���.& �� ��+ 2$�&+

%�� �� � �� ��� �*�� ��� ##� 3+9= � C�2 '<

������� ��� ������ ������ ��� ����� � ��������� ���

�#����� �� ��� ��� $��� � ��)�& �� ��#���� ��������

$��+ 2$�&&+ 5� ��� �� � *������ �� �9 4 ��� �##��

������ ��� ��� � ��� ������� �� ��� ������ ����

���.�� ��� �3+= � $��+ 2$�&&+��� ��*����� �� ���� $+�+ ��� ���& �� � ���

��*���� #����� ��� ��� ������ ������ �� ���� ��+ �����+ 9+ ���������#����� #��#���D $�& ������� ������������ $!�%&6

$�& ������������ $�%&6 $�& ��������������� ������� $�%'(&+

2?3 -+ ��� �� ��+ . !����� ��# "��'���� " �% /0��01 0%�20�3

��*���� ���� ������ ���� ���� ��� ��� � ��� �

#��#����� �� ��� �����+ %�� ��� ���� ���� ��� ���

� ��� ���� ��� ���� ������ ������ ��.� ��� ������

��*� �� ���.��+ 5���� ��� ��*���� ����� ��� ����� ��

�#����� ��� ������� ��� ���� �� ��� ��� ##�+

+0+ �#����� ��# #����� �4 #�����

��+ ; ����� ��� ����������� �� � ������������ �*��

���� � ��� #������������#� �*��+ ��+ ;$�& � � �����

��� � *������ � �##�� � � ��+ ;$�& � ��� � *������ �

�##�� ������ ��� ��� � ��� ��������� ������� �+ 0 ���

,���� � � ���� ���� ��� ������ ���� �� ��� ��� � ���

��# ����� ��*��� ��� �� ��#���� ����� � �� ����� +

0� � #������ �� ��.� ��� ��� ��� �� $�& � #�� '� $�& ����

�� ����� ��� ��������� �� ��� ������ ������� �+ ���

���� �� �� ������ ����*� �� ����� ��������� ��

������� ������ ��� �� ��*� ������� ���� �� #��#�

�� *��*��+ 0 ��� �*��� ���� � �%� �%'( #��#����

������� ���� �� #��* � ��� #��#� � *��*�

�����+

%� �� ��� � ����� �##����� �� � ����� � �� ��

��� ��� ���� 89;:+ ��� #�������� ���� ����� ����� ���

����� �� �� ��������� �� ��� ��� ����� ����� ��

������� � ��������� ������+ 0 ��+ ;$�&� ��� �������

����� �/��� ������� ��� �##�� ������� #������ � 1���+

��+ $<& � ��� ��� ������� �����+

�� � ����K"�K � � ��" �� � � K�" K�

� � ��3" �� � � K�" K�� $<&

����� � � ������� ����� " ����� �K ��� 7��� $��&

�������� � ��� 7��� � K ��� 7���� � ��# ��������

� � ������ �������+ 0 ��� ������� ���� �� ��� ������

����� � ��� 3 � #���� �� � ����/ �� ���� ���� � � ��� �������

���� ��� �##�� *������ � 1���+

0 ��+ $<&� � ����*� �� � #���� ���� �� ������ ���

��� ����� �� ��� )�� ��� ��,������ �� ��+ ;$�&�

����� ��� ��

56 � ��

6� 3 $=&

0 ��+ ;$�&� ��������� ����� �� �� �##�� *������ � � �

�� ��� ����� �����+ �����

�� � �� � �� $?&

�����

�� � 92�*2" �� $@&

����� � � ��� ��#������ �� ��� ������ ���� ������

������� � � ��� $�(� ������ ����&� � * � �##��

*������+ C��� ���� ��� ������ �� ��� ������� ������ ���

��� ������� ������ ������� �/����� ��� ���� �� � �����

�������� ������ ��� ������ ��# � *���� ����� ���� �

��� ��� ���� �*� �������+ J���I� ��+ $2& �� �� ���

�� ������ ��+ $?&+

�� � ���K"�K � � K��" K� � " ��� � � K��" K� � " ���� ��K ��� ��" �� � ��K ��� ��3" �� � 9

2�*2" �� $A&

0� � ������� �� ��� ���� ��+ $A& �� �� ������� ��#���

�� ��� �##��7J���I� ��+ $;&+

�� � ���K"�K � � K��" K� � " ��� � � K��" K� � " ���� ��K ��� ��" �� � ��K ��� ��" �� $B&

%� �� ���� ��� #������� �� ������� 89;:+

� � � ��

*� � 9

"�

��

6$93&

��+ 2+ �% #������������#� �/#�����D $�& ��� ��#��� �����1�

������ ������� � � ��*�� �����6 $�& �*�� ����� ##� �� ��� 6

$�& ��*���� �� ������ �� �� ������� #������+

��+ ;+ (��� �� ������������ �*��D $�& ��� ��#��� �����1� ����

��� ������� � � ��*�� �����6 $�& ��� ���� �� ����� ���������

�� ������� �+

-+ ��� �� ��+ . !����� ��# "��'���� " �% /0��01 0%�20�3 2?9

����� * � ��� *����� �� ��� ��� � � "� ��� �����������

���� �� ��� ��� *��� ���� ��� ���� �� ��� ���

����+ 0����� ��+ $B& �� ��+ $93&� � ��� ��� ����

��� ����� "�K $��� ����� ������ ��� ����� ��#&�

" K� � " �� $����� ��# ������� ����&� � " K� � " �� $�����

������ ������� ����&� ��� ��� ������� �� ��*��

� � � ��K#

���� �� � ��� ��� $99&

��� ���� �/#����� � ����� �� ������ �##���

��#���� ������ � �������� �� ��+ ;$�&+ L�� �� �

����� �##����� ������ �� ���� ������������ ���� � ���

� ��� ��� �� ���+

+ + �����7�������

�������� #������ ��� �% �*��� �##���� ��+ <+ ���

������� �� ��� ���� $G�& � ��������� ������ $5�& ���

#������ �� � ������� #������ �� ���� ��+ <$�&+ '/ �

$ '2& � ����� �� G�!4( � ��� ���� ������� � �

#������ �� ���� ��+ <$�&+ ��� ����� ���� �*�� ���

������� �� ��#���� ����� $G� �� 5� 89<:& ������� �

������� �� ��� �/ � #������+ ��)�� 5� $5���#����

������#������� ?M� (�#��� %������ (� 9BABA� L 5&

� �# ����� � �������#������ #������ �� ������ �

�� ��#���� ���� �� �� � ��� ��� �� ���� ��+ <$�&+

C� ����� ��������� � �������� �� �� � ��� + -� ����

�� ��� ��������� �� ����� ������� ��� ��� � �*�

������ ��� ��)��5� #������+ ��)��5� � ���� �����

� ��� ��# ����� �� ���� ��+ <$ &+ G��������� ��##����

��� �� � � ��� ��# ������ ��� �� #��* � � ��# ������ ���

��������� � ��� ��# �����+ ��� ��# ����� � ������

��������� ��� ,���� �� � �������� ��� L4 ������� �����

� ��� � ��� ��� � ����� �� ���� ��+ <$�&+

+8+ 9������

��+ = ����� � ������������ �% �*�� � �� �����+

����������� $C�2 '<� 3+9 �& ��� ��� ��� �*�� ��� G�

������� � ��� '2 #������ � �� ������� ��� ,��� 5�

������� � �� ���� ��+ =$�&+ ��� ��� ������� ��� 5�

������� �� �� *������ ��� ���������� �##�� $����

��+ =$�& � $�&&+ ��� �*� ��� ,���� ������ ��� �/ �

���� �� ��� �##���� � � �� ��� �*�� $���#�� #���&� �

���.�� �#��� ���+ ��� �##�� *������ ��� .�#� � ��

�9 4 �� �*� ����#� ��� �*����� �� �� �����������+ K��

������� ���� �##���� �� � �##���� *������ ��� �##��

�� �� �� ��*���� ��� )��+ ��� ��*������ ���� ��� ����.�

�� ��� ��� �������+

��+ <+ �������� #������ ��� �% �*��D $�& �/ ���� G� � 5�

#������ $9333 5H &6 $�& G�!4( �/ � $2333 5H &� ��� ����� $-'�&6 $�&

������ 3+A ��� #����� ����� $�/���&6 $ & ��# �����D GN$5OG<?23&

93 ��� ������������6 $�& ��# ����� �� �� ��� ��� �����������+

��+ =+ ����� �� �% �*�� $��# ������ ��������� � ��# �����D

93 ��&D $�& ��� ��� ��� 6 $�& ���� ������� � ���� 6 $�& ���� � ���� ������� �� ���� 6 $ & ��� ��� ������� �� ���� +

2?2 -+ ��� �� ��+ . !����� ��# "��'���� " �% /0��01 0%�20�3

5� �����*� � ��� ��#� �� �#����� � �� ������� ���

��*������ ����+ ����*��� � �� �� ������*��� ��� ���

���� ��� ��� ���� �� ��� � ��� �� ����

��+ ?+ ��� )�� ��� ������� ����.� �� ��� �� ��#����

������� � $5�& ���� ��+ ?$�&+ ��� ��� ��� ,����

��� ���##� �� ��� � �� �� ��� ��)�������� G���/� �����+

5� ��� �� � *������ $�9 4& ��� �##�� ������ ��� ��� � 5� ������� �� ��� ��� ������ ���.�� #����� �

�*�� ��� ������� �+ ������� ����� #��� ��� ��� ������ ��

��� ��� � � �� �� ���� ��+ ?$�&+ 5� ��� ��� ������

��� �/ � ����� � ��� ������������ ��� ������� � ���

�� ��#��� �/ � �� ���� ��+ ?$�&+

��� ������ ���#� ���� ��+ @ �� �� ��� ��

������� ��� ������ ���� �� �� �%+ K*� ��� ��# �1�

�� �93 ��� � ��� ��� ������ ���� � ��)� �923���� �� ������� ��� ����� ���� �� �� �� �<3� ���� ���

,����+ L�� ��+ $99& ��� ����� *������ ��� #������� �

��������� �� �2 .G�+ ��� #������� �� � ���#������ ��

���� �� !�% 892:+

� �������������� �� ��������� ���!"�

8+�+ ,���������

5 �/#����� ��� #������� �� *���� �%'( ����� ��

���� ��+ A+ ��)�� 5� ��� �# ����� � � ������

� � ����� $�= �� ������& ����� ��#��� ��� #����

� ��� �������+ 0������ ������ �##��� �� *������� ���

����� ��� ��������� ��)��5��� ���� ��+ A$�&+

%�� � *������ ��� �##�� � ��� ����� ����� � �#��� �

��� ��)�������� ������� ���� ��+ A$�&+ ��� ��#���

����� ����� ��� ��� �##�� *������ ��� ����*�

�� ���� ��+ A$�&+ ��� ������� ������ �� ��� �� ���

#���� ����� � ��� ��#��� � ��� ��������� ������ ������

��+ ?+ 0��� ���� �� ��� �*�� �� ��#���� ������� � $5�& ���

������� #������D $�& ��� ����.� �� 5� ������� � � ������������

��# �����6 $�& ��� ���� ��� � *������ � �##�� ������ ��� ��� �

5� ������� � $<>;3 � ����� ���� ������+ !����� �� ���� �� �

�����&6 $�& ��� ���� ������� �/ � ���� � ����� ��� ��� $?>;3 �&+

��+ @+ ���� � �� ��#���D ��# *�� $#�����& � ����������� *��

$��������&+

��+ A+ �� ������ ����� �� �%'( #��#��D $�& ����� ��#��� #����

� ������������ ������� $�� ��#����&6 $�& ��#��� �#��� � ��� �� ��

�##�� *������ $�933 4� �� ��#���&6 $�& ����� �#�� + (��#��� ���������� � ��� �������6 $ & ����� ������ + ������ ������ �� ��� ��� �����

$�� ��#����&+

-+ ��� �� ��+ . !����� ��# "��'���� " �% /0��01 0%�20�3 2?;

$+�+ ������� #������ � 3& �� ���� ��+ A$ &+ ��� �����

��� ��������� ��#�������+

5 ��#��� �� ��� �� �� �*� �� �##��� ��� �%'(

#��#��+ 5 ���������� �/#����� ��� #��#��� �� #��*�

��� �*� �������+ 0 ��+ B� ��� ������ ����� $�� �

�����& ��������� ��� #������ ������� �� ����� ��� � 9 ������. ��)�� 5� �����+ ��� ��# ����� � ���� ����� ���

��)��5�+ %�� � *������ $�933 4& ��� �##�� ��������� ����� ������ � ��� ��� � ������� � �� ��� ����

� �� ��� ������� ������ ����� ���� ��� ���� � � �������

����� �������+ 5���� ���� ��� ��� ������

��*� �� ��� ����� ��,��� ��� #��#��� �*�������

�� �� �%'(+

5 �������� ��� ��� �*� ������� ���� ���*� �

��������� ��+ 93+ ��+ $99& � ��� �� �/#���� ��� #�������

�� ��� ���� � ��� ���� ���� �� ��� ��� �� �������D

�� � �� � � ��K#

���� �� � ��� ��3� � 3 $92&

�N � �� � � ��K#

���� �� � ��� ��� � 3 $9;&

C��� ��� ���*� ������� ���� ��� ������� ������

� � �� ��� ��� $�� � �N& � ��� �� $��& ��������

���� ��� #������� ��+ $99&+ ��� ��� �� ��� #�������

������� ��� ���� ����� � �� ��� ���#� �� ��� ����+

!����� ����� �� ��� ��# $��& � ������ ������� $��3& ������� ��� ������ ������ ���� ������ �����

�������� ��� ��� ��� ���� �������+ ��� #������� �������

������ ��� ���� � ���� � � �� ��� ��� � ��� �*�

#������� ��� ��� ���� �� ��� ��� ��#���+

�� � �� � �N � ��K#

���� �� � ��� ��3� $9<&

0� � ������� �� ��� ���� ��� ������ ���� �� ��� ��#

�������� ��� ��� �� �##��� ��+ $9<&+ 0 ����� ��� �� ��� �*� #�������� � ����� ��� �#�� �� ��� ��#��� �

�#� �� �� ��� ��������� �� ��� ��# ������� �� ��� �� �

� �� ��#����+ L�� ��� �##��7J���I� ���+ $;& �

$9<& �� �� ������� ��#��� �� ��+ $9=&+

�� � 9

2#�*2 � �3�*2

2#�$9=&

����� �3�A�A=<� 93�92 !>4& � #�����*�� �� *������

��2�3& � #�����*�� �� ������� * �933 4& � �##��

*������ ������ ��� ��� � ������� �� # �93 ��& � ��#�1�� � � �9 ��& � ���.��� �� ��� ������ 5� �����+

0� � ���#��� �� �����*� ���� ��� ������� ����� ��K� ������ �� �� �� ��� ������ ���� *����� � �� �##���

��+ $9=& �*� ������ ��� ��� ���� � �*� �� �������

����+ 0� � ���� *��� ������� �� ���� ���� ��+ $9=& �

��������� ��� ���� �/#����� ��� � ����� �*������ ���� �

������� �*� ��#� ������������ �������+ ����*��� ���

��� ��� � ��� ��� ��� #����� ��,������ ����

��+ 93 ����� ��� �/#��� ������� �� ������� ���� ��� ���

������� ���+ 5��� ��� ���� ��� �� �� �� ��� �� ���

������ ���� ��������� $+�+ ��� ������� ������ � *��

�� � ���� � �������&� ���� ���� ��.�� � ��,���

#���� �� ��� ������� ���� ������+ ��� ������� ���*��

�#� �� � ������� �� ��� ����� �� ��� ��� �����

���� �� ������ �/#������ ��*� ��� ��+ ��� #����

���� ��������� ����� � �� ��� �*� *����� ���*� �

�B .G�� ���� ��� �� ��� ��� ��� ������ ���� ���������� ��.� �� ������+

8+0+ 5�7������� ������

5 �������� #������ ��� �%'( �*��� �##����

��+ 99+ 0������ � ����� ��� ��� ��� ��� ���������� ���

��� ��������� ������ � �� ���� #��� �� ��� ������� )�/ �� �

��� *������� ������� ��� ����� ���� ������� ��

��/#���� #�����+ �� �*� ��� ���.��� #������� �����1

������ ���� ��� ��� ���� ��� ��������� � ��� ��# �����+

8+ + 9������ �4:� #�����

��� �%'( �*�� ��� ����� �� ���� ��+ 92+ 0 ���

�% �*��� ����������� �� �� �� ��� �� ���.� )� +

��+ B+ G������������#� �/#����� ��� �*� � ��� ������ ���

�%'(D $�& ������ �##��� *������6 $�& ���� ����� �##��� *������+

��+ 93+ �� ��� �� � �%'(� �*� ��� ������+

2?< -+ ��� �� ��+ . !����� ��# "��'���� " �% /0��01 0%�20�3

�%'( �*���� ����*��� �� ��� �� ������� $#����&

��� � ��� � ���� �� ���������� ��)� � � �����

��� �������+ %� ��� (0 ����� ��� #����� ����+ 0 ��+ 92�

��� ��� ��� #���� � �� *������ ��� �##�� ������ ���

��� � ��� ������� �� � �� ��� �� ��#���� �����+ ���

��� ������ ���. �� �� ��#��� ���� � ��� �##��

*������ ������ 3+ ��� �������� ����*��� ������ �� ���� �

�� ��� �#����� ��� ��#���� � � ��� ������� �� �����

��� ��������� ������ ����� � ����� �� ������ $�933&+��� ���*������� � ������ �� ���##� ������� ���

����� ����� 8?:+ 0� ��� ���� ���� ���� ��� ������ �� ���

���##� ������ � ��� ������ ���� ��������� �� ��

��1� �� ��� ����� �� �� ����� ��� �������+ %�

��*� ��� ����� �� �������� � ��� � ���� ���

��� ��� ������� �� ����+ 0 ��� ���� ����� ��� ��

����� �� �� ������ � �� �� �� ���� ��.� ���

�#����� ���� �������� � ��#�������+ ����*��� ��

�� ����� �##������� ���� ��� ���� �� �������� ��

�� ��� ���� ��� � ����� ��� �� ��� �#����� �� �

$��)� �� ������� ������&+ 5� ��� �*�� ��� ��� ���

�/������� ����� ������ �� ��� $�=7=3 �&� ��� ��� ��

#������ �������� �*� � ���� ������ ��� ��*� �

��,��� ������ � ��� �*����� ���#����+

��+ 9; ���������� ��� �� �� ��� ������� �� � �������� +

'#�����#�� ������ $G��������� 5P% ?9<��� 5�����

!��#+& ���� ��� �� �##�� ��� *������ �� * ��� �����

��� ��+ 5 G!����� #������ �������� ������ ����� ���

��+ 99+ �%'( �*�� �������� #������D $�& ������� �� $5�&� �������6

$�& G�!4( �/ �� �#���� � #������6 $�& ������� �# ����� �

#������6 $ & �G!4( #���� � �#���� � #������6 $�& �� ������

#���� ���#����6 $�& ��*��� ��������� ��� ��# ����� $��� � ���&+

��+ 92+ ������� ������� � �%'( �*��6 ��# ������ ��������� �

��# ����� � 93 ��+

��+ 9;+ ��������� ������ �� �� ������� �+

��+ 9<+ (��#��� ����� �������D $�& #����6 $�& ��. ��6 $�& ��#�����

� �*�+

-+ ��� �� ��+ . !����� ��# "��'���� " �% /0��01 0%�20�3 2?=

������� � ���� 0>' ���� $(0' ���� � C����� 0�������

0�+� (5PG5(� @=33&+ 5��*��� �� ������� �� �� ����

��+ 9< � � ������ �� ������� � ��#��� ���� ��� ���

������ � ��*� � �� ��� ���� ���� ��� #���+ ��+ 9=

����� ��� �/#����� ��� ����� ��� ��� ������+ 0�

����� ��� ��#��� ��. �� �� ��� ���� #����+ ���

���#���� �� ������ ����*��� ���� ������ ���� �����

��� � ������ �� ������ ��,������ �� ��� ������� ��

�����+

# "���������

%+�+ :�������� ������

�% �#����� *������ ��� �9 4� ��� ��� ��#��� *��������� ��� �%'( �#����� ��� 93379=3 4� ������� ��� ���

*����� ��#���� �� ������ 899:+ 0 ��+ $9=&� �� �� ��� ���

*����� ��� �%�#����� �� ��������� ��� �*� #�������� +�+

��A3 $�(� �����&� ���933 5H & $�(� ���.���&� *�9 4�

� # � 93 �� $����&+ ���� �,�� ;�= .G�&� ����� �� ���*���� ����� ��� �%'( � * � 933 4+ ��� ��������

�� ����� ���� ��� �� � �� ������� ����� � �� �� ���

���� �� �� ��� �#����� *������+ ��� ������ *������ ��

����� ������� ���� �� ��#���� $� � 923�& �� �� ��#���$� � 23�& ����� � ��������� � #����� ��+ 9?+ ���

*������ ��������� ���� ��# �� ������� � � ���� ,��

���� ��� + 0� ��� *��� ������� ��� �����*� ���� � ��

��)�� ������� $Q=33 5H & �� �� ������ �� �� ��#���

����� �� *������� �� ��� �� 9379= 4+

%+0+ ��������� ��;'�#

0� � ����� ����� ��#��� $Q933 ��& � #���� ��� �#���� � ��� ���.�� �*�#�����+ ��� ��#���� � #���� �

���#������ ��*��� ����*��� ��� ���# ��� �*�#����� � ���

��� �� � � ��� ��*�� ������� ��������+ 0� ��� ��*�� �

*��� ������ � ��� �� *��� ���.�� �������� ����� � �/����

���� ����� ����� �� ��� �*�#������+ -��� � ��� ���

��� �����#��� ��+ $9?& � ��*� + 0� ������� ��� �����

�� ��� �*�#����� ������ � ��*�� � �������� + ��+ 9@

����� *����� ����� �� �� ��� �*�#����� �� � ��#��� �

������*��+

�* � ,*3 � �3

��<9��� � ,$9?&

����� �* � *����� ����� ��� �*�#����� ���#�� +�+

������� *����� ��� ��� � ������ *����� ��� ����

*3 ��� *����� �� ��� ��� #���� ��� ��*��� �3 ���

���� ����� �� ��� ���#��� ��� ��� #����� �� ������ ��� ��� � � �� ��������� ����� �� ��� ��� +

"��*I� ��+ $9@& � ��� �� �/#���� ��� #������� � � ���

��� � ,� ��+ $9?& 8@:+

, � , �/#* �

<9

2��

� �$9@&

����� , � �������� #�������� � ������� ���� �� ��� �� � �� �� �� ��� ������+

C��� ���� ��� #������� � ����� � � ��� ��*�/ ���*��

���� �� ��� ��#��� ��� ���� �+ ��� �*�#����� ������ ����

����� ��� � ������� ��#��� ���� ��� ����� ����� #����

����+ ��� ��#���� ����*��� �� � �� ������ *��� ����� �

��� �*�#����� ���� ����� ��,����� ������ �� �� ���

#������� � � ��� ��#��� 8@:+ ��� �/��#��� ��� � � 9 ���, � 9�339 , ��� #��� ����� �� ���� ���#�������+ , � 2�@, ��� � � 9 �+

4����� ����� ��+ $9?& �� �� ��������� ��� ��� #���

����� �� ���� ���#������� $2=�!& ��� 93 �� ��# �� ���

�����+ 5����� ���� ����� ����� � � ����� *�#��

��+ 9=+ (��#��� �����+

��+ 9?+ %�������� ������ *������+

��+ 9@+ 4����� ����� �� ��� >��� �� �� �*�#����� ���#������

��*��D $�& �� ��*�� *����� *3 ������ �*�#����� ������6 $�& ��� #����

*����� *3 � �* ����� �*�#����� ���#�+

2?? -+ ��� �� ��+ . !����� ��# "��'���� " �% /0��01 0%�20�3

��� ��*�� $1��� ��� ��&� �� ��*� �* � 2�;� 93�= *3�

+�+ 3+332M �� ��� �� *�����+ 0� ��� *����� �� ��� ��*��

� .�#� ����� �� ���� �� ��� ���#������ ��� � �� ��

�/#��� ���� ��� �*�#����� ��� *��� ���.�� ���# ����� �

���� ����� � �*�#����� $�+�+ �937933 #�&+ �*�

������ � ��#��� � �#� �#��� ��� �*�#����� ����� ���

��#��� � ����� ������*�� ��� ���# �*�#����� *���

���.��+

$ ����������

��� �� ������ *������� �� ��� #��#��� � ���

������ #�������� ��� �% � �%'( ��*� ��� ��#���� +

���� ������� � ���� ��#����� ������� �� ���� ��

#������ ������� #������� ��*� ��� ������ + �% �

�%'( ��� ������� ��� � �������� ������� ��#����

�� ������� �� ���� ��*������ ����� #��#����� � �/��#�

������ ����� #���� �����#��+ ����� �##������� ����

��*� � � *����� ���� ��� �� �� �� �� ������

�������� #��#� � *��*� �������+ G������� ���

�#����� ����� ����� � ��� ������� ���� �� ��� ��������+

��� ��#���� �������� �� �%� �%'( ������������

��� ����� �*���#� � ��� �� ��#���� �� .�� ���#����

��� ����# ����)� � �#������ ���� ������ ���

��#����� �� ��� ���#��/��� �,���� �� ����*� ���

��� ��*����� �������� *��*�7#��# �##�����+

��%����� �������

��� ���. ��� ��##���� �� ��� C����� ����

��� ��� $C �& !5N��N 5��� � C � ������

�����������D RRSJO � � !�#II G������� � (�����

5 *��� N������� G������� 5���� $(5NG5& -���#�

G������+

&���������

89: �+K+ �##��� N������ ���� ��� #��T���U�� �T��������� ��

��#������� 5+ !��+ G���+ = $99& $9A@=& <B<7=<B+

82: �+"+ ��� !+��+ "�� 4��*����� #��#� ��� ���*���� *�#��

������� ����������� �+ 5##�+ G���+ A; $99& $9BBA& =?=A7=??<+

8;: �+ ����� �+ ���� �+ ���.���� ����������� ���������#�����

�#���� ����� � ����������� �� ����� ��� �� ��������� D

G����� �� �� ��� 0��� ��� %��.���#� '��� �� ��� 9BBB�

##+ <9A7<2;+

8<: �+5+ �������� �+5+ -���� ��������#����� #��#� �� ������

��#� ������������ ������ �*���� 50!�� �+ <= $2& $9BBB&

;=37;??+

8=: (+�+ "����.�� + ����� 5 ���������� ��� � �� �������� �� ���

� *��� ���� �� ��������� �*� ����� ����� �+ !���+ 0����+ �+

9B2 $9BB@& ;=3+

8?: K+ -�� + ���.��� � �+�+ ���.��� !������ ������������ �������

5##�+ G���+ ����+ <3 $93& $9BA2& B927B9<+

8@: �+ ���� !+��+ "�� ������ ����� �*� ����������� ����

� ������� ������������ $!�%&� �+ ��� B $2& $2333&

9@979A3+

8A: "+ + J�� �� ��+� 5 ����#��#� �*� �� ������� ������������

������� ��� ��� *������ � ��� #���� �#������� D G����� ��

�� ��� 0��� ��� %��.���#� 0�����.�� ��1���� � 2339�

##+ <A@7<B3+

8B: �+K+ G�����.� N+-+ ���� 5+(+ �� ���*� �����������������

����������� �� ��� ��#���� ��� ������� � �##������� 5##�+

G���+ ����+ @@ $2333& 9@2=+

893: �+ ���������� �+�+ !������� G������� *������� �� ����#��#�

� ���� � ��������� ������ �� �������� ����� D G����� �� ��

��� 0��� ��� � C�#� 4������ !5� 9BB3� ##+ 93=7993+

899: �+�+�+ 4������� �+%+�+ G��� N�*������ ������������ �

���##� �� ������D �� �� � �/#������� ������ 9= $9BBB&

??9?7??23+

892: �+ ���� !+�+ "�� ������ � �� ��� �� ������� ������������

������������ D G����� �� �� ��� 5 �� 0�������� ������

��� ������ !������ � �/#����� ��� � 4��+ 9� C���*����

�C� 9BBB� ##+ ;B@7<3;+

89;: G+�+ ��� �� ��+� ������������ ��#������ �*� ���# *��*� �

���#�� ������� D G����� �� �� ��� 0��� ��� � �� �������

K������ 9BBA� ##+ <=7=3+

89<: C+"+ 5 ��� ��� G����� � !������� �� �������� '/���

L*����� G����� �� �� 9B<9+

'������(���

-'�� � ��� ����*� ��� G�( ����� �������� ������

$��� & ���� ��� L*����� �� !������ �� ��� 5����� 2333+ ��

����*� ��� - � � ������ �������� ������ ���� ��� ����

C����� L*������ ���� "���� 9BAB� � 9BB9� ���#���*���+ ����

9BB9 �� 9BB?� �� ���.� ��� ��� 5���� ��� (����� (�*���#���

���� "���� �� � �������� �����+ �� ��� ��� ������� �� C����������

L*����� �������� ������ (�#������ 2333+ �� ������

�������� ��#�� ��� ������� ����� �*� ������������ � �##������

�� *����� �*��*� �������+ N������� ������� ��� � ������� ���

������ � ��������������� ������������ � ��� >C��

$C�� ������� �������� ������& ������ �������+ �� � � �N%

��������# ���#�� 9BBA+

=��>�� �� ����*� - � � ����� ������� ������ ����

���� L*������ ����� ���� "����� 9BB= � 9BB@ ���#���*���+ ��

� �������� � ������� ��� �� L!�5 ��� #������+ ��� �����

�������� ������ � ������������� ��� ������� ����+

-���� 5���� ��� ���� ���� C�� ��/�� ���� L*����� ��� � - ��

��� 9BBA+ �� ������� �# ��� � ���� ��� ���. � �����#�� �� ����

���������� �� ��� 5����� C����� ����������I� (��� ������

����#+ !�������� �� � ���.� � ��� ��� �� ������� ���� ���������

�*���+

9� !� ��� ����� ��� ��� ���� ���� L!�5I� ����� �� ������

� 5##�� ����+ �� ��� !+��+ "�I� ��� ����# ��� ������ ��

9BBB �� � ����+ �� ��� �� ��� ���.� �� �#��*� �����I� � ���� ��

����� ��������� � ����� � ���#���� #������ �� ������ ������ �

���� �*��+

$ ����-�� (�� ����*� ��� G�( ����� �������� ������ ����

��� L*����� �� !������ �� -��.���� 9BB9 ��� � ��� � � ��� +

�� ����*� ��� - ����� ���� ���� C����� L*����� � � ����

0��� ���� L*����� ��� ��� K�� ���� N������� �/������� 5��� + ��

��� ��� ������� �� L!�5 �������� � 5����#��� ������

(�#������ 9BB; ����� #���� ������� ���. �� L! -��.���� � ���

L*����� �� ��.��+ �� �������� � ��� � ��#������ ��� �����

������ �� �������� ������� ��� � ��� � �������� ��

��������������� ������������� � �������� � ��� �� ������� ����

���������+ �� ��� ��������� � ������ ��� G�( ����� ��� ��

�#������ � � ���*� *����� ��� #��������� �������+ G��� "�

-+ ��� �� ��+ . !����� ��# "��'���� " �% /0��01 0%�20�3 2?@

� ��� ���#�� �� ��� 9BB= �N% '����� � J��� ������� 5��� �

��� 9BB@ C � !5N��N 5��� + G��� "� ���*� �� !����� �� ���

������������ ������ G��� �� ��� 5 �� ( ! (*�� 9BB? �

�������1� ��� ��#���� � ������������ ������ ������ 9BB<

� 9BB? ��� ��� 5 �� 0�������� �������� ������ !������

� �/#���� $0��!�&+ G��� "� ���� ����1� ��� 9BB? 5 ��

������� -��� ���� G������ � ��� + �� ���*� �� K����� !��������

�� ��� ?�� 0��� 0�������� !������� � ������ ���������� �

������� 5������� $���5IB@& � ���*� ��� ������� G������

!�������� �� ��� 0��� ��� %��.���#� 0�������� !������� �

�� � ���� ����� � 5�������� $���� �����&� � ��� G0� ��#����

� ��������� � ������������+ !�������� �� � ���*� ���

�/����*� !������� �� 5 ����� �� *�� �� � ������ � ��� ���

��� 0���>5 �� ������ �� ��� +

2?A -+ ��� �� ��+ . !����� ��# "��'���� " �% /0��01 0%�20�3