PROSIDING SEMINAR NASIONALPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKA T NUKLIR

Pusat Teknologi Akslerator don Proses BahanYogyakarta, 28 Agustus 2008

PENGARUH TEBAL UMP AN BUTIRAN BOLA (NH4)zUZ07.(CzH40)zDAN WAKTU KALSINASI TERHADAP DENSIT AS U308

Indra SuryawanPusat Teknologi Akselerator dan Proses Bahan - BATAN

ABSTRAK

PENGARUH TEBAL UMPAN BUTIRAN BOLA (NH4hU207.(C2H40h DAN WAKTUKALSINASI TERHADAP DENSITAS KERNEL U30S• Telah dilakukan penelitianpengaruh variabel tebal umpan butiran bola (NH4hU207.(C2H40h dan waktu kalsinasiterhadap densitas U30S yang dihasilkan. Tujuan penelitian ada/ah untuk mengetahuipengaruh tebal umpan butiran dan waktu kalsinasi terhadap perubahan densitasU30S. Densitas butiran bola berubah selama dilakukan proses kalsinasi pada suhuBOct C. Variabel tebal umpan butiran bola ada/ah 0,75; 1,25; 1,75; 2,25 dan 2,75 cm,waktu kalsinasi 2, 3, 4 dan 5 jam. Analisis densitas dilakukan dengan piknometer.Kondisi optimum diperoleh pada tebal umpan butiran bola 1,25 cm dan waktukalsinasi 4 jam, dengan densitas U30a yang dihasilkan ada/ah 6,9041 g/cm3.

ABSTRACT

THE INFLUENCE OF MICROSPHERES (NH4hU207.(C2H40h FEED THICK ANDCALCINA TlON TIME ON THE DENSITY OF U30S. Research on the influence ofmicrospheres (NH4hU207.(C2H40h feed thick and times calcinations on the resulteddensity of U30a. The examination purpose is to know the microspheres feed thick andtime calcination to the change of density of U30a. The microsheres density haschanged since to the calcinations process at temperature BOct C. The variables ofmicrospheres feed thick were 0,75; 1,25; 1,75; 2,25 and 2,75 cm, calciantion timewere 2, 3, 4 dan 5 hours. The density analyse were done by picknometer. Theoptimum were obtained to microsphres feed thick of 1,25 cm and calcinations time of 4hour, the U30a density was resulted of 6,9041 g/cm3.

PENDAHULUAN

Butiran bola hasil proses gelasi dilakukanpemanasan mulai dari pengeringan pad a suhu100°C, kalsinasi, reduksi dan sintering sampai suhu]700°C. Salah satu komponen elemen bahanreakator suhu tinggi adalah kernel UOz berbnentukbola yang dibuat dengan proses gelasi dan larutanuranil nitrat dan aditif poli vinil alkohol. Kalsinasimerupakan salah satu tahap pada proses pembuatanbahan bakar kernel UOz. Tujuan kalsinasi adalahuntuk membentuk senyawa U30g, meningkatkankerapatan kernel, dan secara metalurgi memperkuatikatan an tar butir-butir pembentuk kernel. Butirankernel U30S hasil proses kalsinasi berwarna abu­abu hingga hitam dan mengkilap.

Oalam setiap tahapan proses produksikadang-kadang diperoleh beberapa hasil butirantidak memenuhi spesifikasi atau persyaratan yangditentukan setelah dilakukan proses pemanasan,

sehingga dihasilkan sejumlah butiran kernel yanggagal atau cacat dan sangat merugikan terhadappemakaian bahan baku dan waktu operasi alaI.Kegagalan tersebut tidak dapat dihilangkan sarnasekali, akan tetapi dapat diusahakan seminimalmungkin dan kernel yang dihasilkan memenuhispesifikasi sebagai elemen bakar. Untukmengurangi kegagalan pada tahapan pemanasanterlebih dahulu perlu diketahui factor-faktorpenyebab terjadinya kegagalan, kemudian dicaricara-cara penanggulangannya(l).

Meskipun integritas hasil proses gelasibutiran berbentuk bola, tetapi setelah dipanaskandalam tungku kalsinasi atau reduksi sampai suhu800°C butiran menjadi retak bahkan pecah menjadiserbuk. Proses pemanasan dalam memperbaiki sifatfisis dan kimia butiran dilakukan secara bertahapyaitu pengeringan, kalsinasi, reduksi dan sintering.Oalam kalsinasi terjadi tiga tahapan perubahan suhu

Indra Suryawan ISSN 1410 - 8178 73

PROSIDING SEMINAR NASIONALPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKA T NUKLIR

Pusat Teknologi Akselerator dan Proses BahanYogyakarta, 28 Agustus 2008

terhadap perubahan waktu yaitu tahap pemanasan,tahap kalsinasi dan tahap pendinginan, demikianjuga dalam proses reduksi dan sintering. Pada tahappemanasan butiran di panasakan mulai daritemperatur ruang sampai dengan mendekatitemperatur kalsinasi, dengan laju kenaikan suhutetap. Laju kenaikan suhu dapat divariasiberdasarkan tebal lapisan butiran bola yangdikalsinasi, makin tebal lapisan butiran yangdikalsinasi laju kenaikan suhl1 harus makin keciluntuk menjaga agar tidak terjadi kejutan panassebagai akibat pemanasan terlalu cepat, mengingatkonduktivitas panas uranium oksida keci\. Padatahap kalsinasi dilakukan pemanasan pada suhusampai 800°C, sedangkan tahap pendinginan kerneldilakukan penurunan temperatur sampai dicapaitemperatur ruangan, dengan laju penurunan secaraalami selama 12 jam, seperti di tunjukkan GambarI.Suhu

Proses kalsinasi

,,I

, IP.-oses ,p~an', I

I I, 'I I

,,II,

pfosesp~inan

I

Waktu

Kegagalan setiap tahapan proses tidakdapat seluruhnya dihilangkan, akan tetapi dapatdiusahakan dikurangi dengan eara memperkeeillajupemanasan atau laju pendinginan untukmenghindari kejutan panas. Laju pemanasan yangrendah juga memberi kesempatan gas yangterbentuk dari penguraian bahan organaik yangterperangkap untuk keluar dari dalam kernelmelalui pori-pori.

Oalam proses kalsinasi berlangsung reaksidari uranium poli uranat menjadi U30g sebagaiberikut :

3 (NH4)2U20?(C2H40)2 + 1402 -> 2U30a + 6NH3 +12C02 + 15H20

Butiran bola senyawa (NH4)2U207.(C2H4hakibat pengaruh suhu dan waktu pada proseskalsinasi mengalami perubahan senyawa menjaditriuranium oktaoksida (U30g) dan juga perubahandeminsi. Salah satu spesifikasi butiran kernel yangdiamati adalah densitas atau kerapatan yangmerupakan salah satu sifat fisis dari zat padat.Kerapatan zat padat dapat dihubungkan dengan sifatfisika maupun mekaniknya karena adanyaperbedaan struktur mikro padatan yangmenyebabkan ada beberapa maeam jenis kerapatan,antara lain: rapat teoritis (theoritical density), rapatsejati (true density), rapat nyata (apparent density),rapat curah (bulk density), rapat goyang (tapdensity) dan rapat efektif (effective densit/'4).

Gambar 1. Kurve kerja proses kalsinasiButiran bola sebelum di kalsinasi

mempunyai integritas baik, tetapi karena beberapafaktor, setelah di kalsinasi mengalami kegagalanatau perubahan bent uk (retak, pecah). Faktor-faktoryang mempengaruhi hasil pemanasan adalah lajukenaikan temperatur, waktu, elevasi temperatur,laju pendinginan dan kualitas kernel yang dipanaskan. Butiran mengalami kerusakan ketika dikalsinasi karena pengaruh panas, seperti akibatkejutan panas (thermal shock) sebagai akibat darilaju pemanasan yang terlalu cepat atau lajupendinginan yang cepat. Butiran bola mengalamikerusakan dapat pula diakibatkan oleh gas hasil uraibahan organik yang terperangkap di dalam butiran.Karena kenaikan temperatur sehingga terjaditekanan gas yang terbentuk dari terurainya senyawaorganik PYA yang mengakibatkan butiran retakatau pecah. Butiran pecah dapat juga disebabkanoleh caeat bawaan, misalnya butiran sudah retaktetapi tidak terdeteksi sebelum dilakukan kalsinasi,sehingga waktu dipanaskan retak bawaanberkembang menjadi lebih besar. Pada proseskalsinasi terjadi densifikasi sehingga dimensibutiran menyusut, baik dalam arah aksial maupunradial(z.J).

TATA KERJA

Bahan yang digunakan :Butiran bola (NH4)2UZ07.(C2H40)2, CCI4,

H20 dan aseton.

Alat yang digunakan :Tungku kalsinasi, alat gelas, piknometer,

cawan keramik, mikroskop optik dan timbangananalitik.

Cara kerja

I. Butiran bola (NH4)2U207.(C2H40h hasil prosesgelasi setelah dikeringkan dimasukkan dalameawan porselin dengan ketebalan masing­masing 0,75; 1,25; 1,75; 2,25 dan 2,75 em.Butiran gel dilakukan pemanasan dengan tungkukalsinasi sampai suhu 800°C selama 4 jam.

2. Pola pemanasan dilakukan seeara bert3hap yaitu

temperatur dinaikkan dengan keeepatan200°ClO,5 jam sampai suhu kalsinasi, kemudiandidiamkan selama waktu kalsinasi yangdilakukan.

3. Sedangkan perubahan waktu kalsinasi dilakukanselama 2, 3, 4 dan 5 jam pada suhu kalsinasi800° C.

74 ISSN 1410 - 8178 Indra Suryawan

PRaSIDING SEMINAR NASI aNALPENELITIAN DAN PENGELaLAAN PERANGKA T NUKLIR

Pusat Teknologi Akslerator don Proses BahanYogyakarta, 28 Agustus 2008

Butiran bola basilproses gelasi

,~ TOObangan

/ ~CC14

LJ B.tinn~W-UJOSAnalisis densitas

Tungku kalsinasi

AnalisiskuaIitas•

Mikroskop optik

HASIL DAN PEMBAHASAN

Pada penelitian ini di amati pengaruh tabalumpan butiran bola (NH4hUz07.(CzH40)Z danwaktu kalsinasi terhadap densitas butiran U308,

hasil penelitian ditunjukkan dalam Tabel I, 2 danGambar 3. Tebal umpan butiran bola yang di

4. Butiran hasil kalsinasi diamati kualitasnya(bentuk dan kondisi fisik) dengan mikroskupoptik.

5. Besaran densitas diukur dengan piknometeryaitu dengan menimbang butiran U308,

menggunakan media eairan (CCI4).6. Menghitung densitas butiran bola dengan

menggunakan persamaan :

Wp+k - Wp

Pkemel = V - Vp c

: Wp+k = Berat pignometer kosong +Keterangankernel

Vp = Volume pignometerVc= Volume CCI4

g1ml

kalsinasi akan mempengaruhi transfer panas padabagian yang lebih jauh dari permukaannya. Jikalapisan butiran bola yang di kalsinasi makin tebal,maka difusi panas pada butiran yang mengalamihambatan makin besar, sehingga mempengaruhikeeepatan reaksi yang terjadi.

Keeepatan reaksi kalsinasi tergantung padapanas dan oksigen yang terserap butiran bola dandipengaruhi juga oleh besar butiran. Jika besarbutiran bola tetap panas dan oksigen yang terseraptergantung dari tebal umpan butiran bola, makintebal umpan maka butiran pada lapisan terbawahmakin keeil kemungkinan untuk menyerap panasdan oksigen. Perubahan tebal umpan mempengaruhiperubahan dimensi butiran karena mekanisme aliranmassa dan geometri akibat pengaruh pemanasan.Karena terjadi perubahan fisik yang tidak sarnapada setiap tebal urnpan, maka menghasilkan sifatfisis seperti densitas seperti ditunjukkan dalamTabell.

Bila tebal umpan di variasi pada suhu tetap,pada ketebalan 0,75 sampai 1,25 em densitas yangdihasilkan tidak memberikan perubahan yang

Indra Suryawan ISSN 1410 - 8178 75

PROSIDING SEMINAR NASIONALPENEUTIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKAT NUKUR

Pusat Teknologi Akselerator don Proses BahanYogyakarta, 28 Agustus 2008

signifikan. Pada ketebalan yang lebih besar terjadipenurunan densitas, hal tersebut disebabkan padaketebalan lebih besar dari 1,25 em terjadi perubahanfisik dan struktur yang tidak sarna. Pada tebalumpan yang besar lapisan yang makin jauh daripermukaan akan mengalami keeepatan reaksi makinlambat dan perubahan dimensi yang tidak sarna.

Tabel I. Pengaruh tabal lapisan butiran bola(NH4)ZUZ07.(CzH40h pada proseskalsinasi terhadap kualitas dan densitasbutiran U30g, dengan suhu 8000 C, waktukalsinasi 4 jam.

No Taba] lapisan KualitasSampel Butiran bola Kernel U30g

em

I0,75 Tidak peeah

21,25 Tidak peeah

31,75 Tidak peeah

42,25 Tidak peeah

52,75 Tidak oeeah

Densitas

Kernel U30g

ml~6,81136,90416,63065,77725,4879

butiran yang dihasilkan makin keeil karenapengaruh difusi panas yang makin tidak merata.Jika terjadi difusi panas yang merata pada setiapbutiran bola, akan terjadi laju densi fikasi seearamerata yang mengakibatkan porositas butiran makinkeeil dan homogin, sehingga di hasilkan densitasU30g lebih besar.

bolasebelum

U30g hasil

Proses kalsinasi yang memberikanpemanasan merata pada setiap lapisan butiranberpengaruh terhadap laju densifikasi (densificationrate) sehingga sem'lkin keeil porositas padamasing-masing butiran bola. Dengan porositasrendah dan homogin akan di hasilkan butiran U30g

yang mempunyai densitas yang tinggi. Dalam Tabel1 di tunjukkan tebal umpan butiran bola yang dikalsinasi, makin tebal umpan butiran terjadipenurunan densitas karena difusi panas ke masing­masing butiran hambatannya makin besar. Sehinggaterjadi pemanasan yang tidak merata, akibatnyareaksi pembentukan senyawa U30g pada lapisanyang makin ke bawah akan makin lambat danberpengaruh terhadap sifat fisis dan kimia sepertiporositas but iran dan perbandingan O/U. Dari hasilpengamatan teba] lapisan butiran(NH4)ZU207.(C2H40)Z yang di kalsinasi terhadapdensitas yang dihasilkan, dengan tebal urnpan 1,25em, menghasilkan densitas yang maksimum sebesar6,9041 g/ml dan kualitas butiran yang di hasilkanseperti ditunjukkan Gambar 2.

Dengan tebal umpan makin besar porositasbutiran masih besar, karena dalam pemanasan selainterjadi perubahan senyawa menjadi U30g jugaterjadi pertumbuhan butir yang diharapkan dapatmengisi pori-pori yang menyebabkan butiran makinmampat. Untuk tabal umpan 1,25 em densitasnyalebih tinggi (6,9041 g/ml) dibandingkan dengantebal umpan 0,75 em (6,8113 g/ml), karena pad aketebalan lapisan 0,75 em dengan lama pemanasanyang sarna butiran mengalami difusi volumesehingga membentuk pori-pori baru yangmenyebabkan butiran bola porositasnya bertambahbesar. Pada tebal umpan yang lebih besar dari 1,25em dengan lama kalsinasi yang sarna, densitas

Gambar 3. Kualitas butiran

(NH4)ZUZ07.(C2H40hkalsinasi (a) dan butiranka]sinasi (b).

Perubahan waktu kalsinasi terhadapkualitas dan densitas butiran U30g ditunjukkandalam Tabel 2. Dengan waktu kalsinasi selama 2jam butiran telah mengalami perubahan senyawadari (NH4)2UZ07.(CzH40)Z menjadi senyawa U30g,

tetapi morpologi setiap butiran tidak merata(homogen) sehingga hasil analisis densitas darilama kalsinasi 2 jam masih rendah yaitu 4,4879glml. Bila dilakukan kalsinasi lebih lama sepertiditllnjukkan dalam Tabel 2 terjadi kenaikandensitas, untuk waktu kalsinasi 3 jam dihasilkandensitas butiran U30g 6,3430 g/ml. Setiap kenaikanwaktu kalsinasi menunjukkan terjadi kenaikandensitas seeara signifikan, sampai dieapai waktuyang optimum yaitu waktu kalsinasi 4 jam dandiperoleh densitas butiran U30g sebesar 6,9041g/ml. Lama kalsinasi selama 4 jam terbentukbutiran U30g yang mempunyai sifat fisis yangpaling baik terutama terhadap porisitas danpermukaan butiran makin halus.

76 ISSN 1410 - 8178 Indra Suryawan

PROSIDING SEMINAR NASIONALPENELITIAN DAN PENGELOLAAN PERANGKA T NUKLIR

Pusat Teknologi Akslerator dan Proses BahanYogyakarta, 28 Agustus 2008

Tabel 2. Pengaruh waktu kalsinasi pada proseskalsinasi terhadap kualitas dan densitasbutiran U30g pada suhu kalsinasi 8000 Cdan tabal lapisan 1,25 cm.

Waktu

No

kalsinasiKualitas

Densitas

Sam pel

Butiran U-

Kernel U30g

Kernel U30g

PVA(glml)

(iam) I2 Tidak pecah4,4879

23 Tidak pecah6,3430

34 Tidak pecah6,9041

45 Tidak pecah6,8632

Jika waktu kalsinasi dilakukan selama 5

jam densitas yang dihasilakan cenderung menurun,hal ini di sebabkan pad a pemanasan setiap saatmateri yang dipanaskan mengalami perubahanmorpologi, pemanasan yang terlalu lama butiranbola lhOg berubah struktur. Hal tersebutmenyebabkan densitas yang di lakukan kalsinasiselama 5 jam lebih kecil dari pada waktu kalsinasiyang dilakukan selam 4 jam.

Pada proses kalsinasi butiran bola daripengamatan hasil pengukuran densitasmenunjukkan jumlah butiran yang makin banyakterjadi penurunan densitas U30g. Hal ini disebakanmakin banyak sampel yang dikalsinasi lajudensifikasi panas ke masing-masing permukaanbutiran hambatannya makin besar sehingga difusipanas tidak merata.

KESIMPULAN

Dari hasil penelitian yang telah dilakukandapat disimpulkan :I. Kalsinasi butiran berbentuk bola

(NH4hU207,(C2H40h menjadi senyawa U30g

menggunakan tungku MujJle furnace Heraus,densitas maksimum yang dihasilkan pada teballapisan 1,25 cm dan waktu kalsinasi selama 4jam dengan suhu kalsinasi 800°C, densitas yangdihasilkan pad a kondisi tersebut adalah6,9041 glcm3•

2. Menambah ketebalan lapisan butiran dan waktukalsinasi akan menurunkan densitas U30&,

walaupun kualitas butiran bola tampak tidak

pecah (tetap bulat) tetapi terbentuk pori-pori lagipada butiran.

DAFT AR PUST AKA

I. W. HEIT, H. HUSCHKA, W. RIND and G.G.KAISER, "Status of Qualification of HighTemperature Reactor Fuel Element Spheres",Nuclear Technology, Vol. 69, pp44-54, April( 1985).

2. C. TANG, Y. TANG, J. ZHU, J. QIU, X LI andS. XU, "Research and Development of FuelElement for Chinese 10 MW High TemperatureGas-Cooled Reactor", l Nuclear Science andTechnology, 37 [9], pp 802-806, Sept. (2000).

3. HTTP/ /WWW.SOC.NII.OC.JP .AESlPUBLlC

A TIAON, "Preparation of U02 kernel for HTRfuel element, JNST 2004, No.9, pdf.

4. FIZZOTl. C, Principles of Nuclear FuelProduction, Fuel Cycle Departement, ENEA,Roma, 1984.

TANYA JAWAB

Hendro Wahyono~ Berapa e kernel agar bisa dilakukan proses

sinter?

~ Apa pengaruh sinter terhadap kernel mentah?

Indra Suryawan<} B kernel yang dibuat dengan gelasi eksternal

setelah disinter 300 - 500 J1lYl

<} Proses sinter pada kernel akan mempengaruhimikrostruktur dan sifat fisis seperti densitasdan luas muka, secara teoritis densitas kernel

10,54 g/m3

Suprihati~ Bagaimana cara mengukur tebal umpan yang

berbentuk butiran?

Indra Suryawan<} Caranya dengan mengukur tinggi cawan

porselin yang berisi sampel berbentuk butiran

Indra Suryawan ISSN 1410 - 8178 77