PROYECTO INTEGRADOR DE LA CARRERA DE

INGENIERÍA NUCLEAR

EVALUACIÓN Y OPTIMIZACIÓN DE IRRADIADORESPARA FABRICAR MOLIBDENO 99

Ignacio GuiradoEstudiante de Ingenieŕıa Nuclear

Ing. A. DovalDirector

Mg. F. SardellaCo-director

Miembros del JuradoIng. Daniel Hergenreder (INVAP S.E.)

Ing. Juan Carlos Garćıa (Instituto Balseiro)

28 de Junio de 2019

Departamento de Ingenieŕıa Nuclear INVAP S.E.

Instituto BalseiroUniversidad Nacional de Cuyo

Comisión Nacional de Enerǵıa AtómicaArgentina

A mis padres

a mis hermanos

a mis sobrinos

Índice de contenidos

Índice de contenidos v

Índice de figuras ix

Índice de tablas xv

Resumen xix

Abstract xxi

1. Introducción 1

1.1. El Molibdeno 99 como precursor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1

1.2. Aplicaciones del Tecnecio 99 meta-estable . . . . . . . . . . . . . . . . 2

1.3. Métodos y formas de producción . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4

1.3.1. Reactores nucleares . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5

1.3.2. A partir de un acelerador de part́ıculas . . . . . . . . . . . . . . 7

1.3.3. Balance general de los métodos de producción . . . . . . . . . . 9

2. Motivaciones 11

2.1. Crisis históricas en el suministro de Mo 99 . . . . . . . . . . . . . . . . 11

2.2. Incremento de la demanda . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12

2.3. Conversión a bajo enriquecimiento . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13

2.4. Principales proveedores y productores . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14

2.5. Situación actual y perspectivas a futuro . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19

3. Base de datos 21

3.1. Propiedades generales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21

3.2. Aspectos neutrónicos y geométricos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22

3.3. Aspectos termo hidráulicos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23

4. Herramientas utilizadas para el análisis 25

4.1. Cálculo neutrónico . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25

4.2. Cálculo termo-hidráulico . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28

v

vi Índice de contenidos

5. Modelo bajo análisis 31

5.1. Reactor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32

5.1.1. Posiciones In-Core . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33

5.1.2. Posiciones Out-of-Core . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33

5.2. Blancos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34

5.3. Geometŕıas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35

5.3.1. Hipótesis principales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35

5.3.2. Modelo simple . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35

5.3.3. Placas paralelas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36

5.3.4. Arreglo cuadrado . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37

5.3.5. Placas curvas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38

5.3.6. Tubo ciĺındrico . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39

5.4. Enfoque neutrónico . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40

5.5. Enfoque termo hidráulico . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41

5.5.1. Análisis según el tipo de recambio . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

5.5.2. Caudal descendente . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42

5.5.3. Caudal ascendente . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43

5.5.4. Consideraciones generales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43

6. Resultados 45

6.1. Modelo simple . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45

6.1.1. Análisis de sensibilidad durante la parametrización . . . . . . . 45

6.1.2. Comparación entre reflectores . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

6.2. Placas tipo 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 48

6.2.1. Arreglo de placas paralelas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

6.2.2. Arreglo cuadrado de placas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53

6.2.3. Arreglo de placas curvas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56

6.2.4. Blanco ciĺındrico . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59

6.2.5. Análisis general de placas P1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60

6.3. Placas tipo P2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

6.3.1. Arreglo de placas paralelas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64

6.3.2. Arreglo cuadrado de placas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69

6.3.3. Arreglo de placas curvas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72

6.3.4. Blanco ciĺındrico . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75

6.3.5. Análisis general de placas P2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76

6.4. Resultados adicionales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80

6.4.1. Masa de uranio 235 y espesor de meat . . . . . . . . . . . . . . 80

6.4.2. Tubo externo de aluminio y cladding de zircaloy . . . . . . . . . 82

6.5. Limitaciones del modelo analizado . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83

Índice de contenidos vii

6.6. Propuestas a analizar . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84

7. Conclusiones 87

A. Información adicional de la base de datos 91

A.1. Reactor Maŕıa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91

A.2. Reactor BR-2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94

A.3. Reactor HFR . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97

A.4. Reactor OSIRIS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98

A.5. Reactor RSG-GAS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99

A.6. Reactor PARR-1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101

A.7. Reactor ETRR-2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104

A.8. Reactor Tajoura . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107

A.9. Reactor RA-3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 108

A.10.Reactor RA-10 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111

A.11.Información general . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112

A.11.1.Reactor NRU . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113

A.11.2.Reactor SAFARI-1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113

A.11.3.Producción de reactores rusos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113

A.11.4.Reactor HIFAR . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113

B. Practica profesional supervisada (PPS) 115

B.1. Actividades de proyecto y diseño . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115

Bibliograf́ıa 117

Agradecimientos 121

Índice de figuras

1.1. Diagrama de decaimiento del Molibdeno 99. . . . . . . . . . . . . . . . 1

1.2. Imágenes de perfusión miocárdica obtenidas a partir del Tecnecio 99

meta estable. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3

1.3. Esquema representativo de las reacciones que describen la producción

de Mo 99 por fisión de Uranio 235. El 6 % de dichas fisiones producen

Molibdeno 99 como uno de los productos de fisión. El molibdeno luego

decae en Tecnecio 99 como se explico en la sección precedente. . . . . . 4

1.4. Evolución cualitativa de la actividad de Molibdeno 99 de un blanco en

la producción por fisión de Uranio 235. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6

2.1. En esta gráfica se presenta la evolución histórica en la demanda de Mo

99 hasta el año 1995, a partir donde se realizan dos extrapolaciones del

crecimiento esperable, una del 5 % anual y otra del 10 % anual. . . . . . 13

2.2. Cadena de producción y comercialización de Mo 99 y Tc 99. Este esque-

ma contiene datos del año 2016, cuando aún operaba el NRU de Canadá

y exist́ıan varios reactores que produćıan con HEU, razón por la cual es

probable que la cadena de suministro de la actualidad sea algo diferente. 15

2.3. Porcentajes de pérdida de capacidad productiva en los próximos años. . 18

2.4. Edad de los principales reactores productores de Mo 99. . . . . . . . . . 18

4.1. Esquema de la cadena de cálculo neutrónico utilizada. . . . . . . . . . . 25

4.2. Salida de POSCON para uno de los casos estudiados durante este trabajo. 26

4.3. Salida del programa FLUX a partir de la base de datos de flujo térmico

en el cálculo de un núcleo de equilibrio. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27

4.4. Salida generada con el Flux a partir de la base de datos de un cálculo

de producción de Mo 99, en la misma se puede observar el modelado de

sección rectangular de una posición de irradiación. . . . . . . . . . . . . 28

5.1. Evolución de la actividad de Mo 99 durante el periodo de irradiación y

su posterior decaimiento una vez finalizada dicha etapa. . . . . . . . . . 31

5.2. Vista superior del reactor modelado. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 32

ix

x Índice de figuras

5.3. Vista superior del porta placas del modelo simple. . . . . . . . . . . . . 36

5.4. Vista superior del porta placas de placas paralelas. . . . . . . . . . . . 36

5.5. Vista superior del porta placas de arreglo cuadrado de placas. . . . . . 38

5.6. Vista superior del porta placas de placas curvas. . . . . . . . . . . . . . 39

5.7. Vista superior la geometŕıa para modelar el blanco ciĺındrico. El tubo

externo de color marrón representa el tubo de aluminio . . . . . . . . . 40

6.1. Análisis de variación del flujo neutrónico térmico con la variación de

los volúmenes relativos de combustible y reflector, al variar el gap de

separación entre placas. La parametrización se realiza de 1 mm hasta 20

mm variando de a 1 mm. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

6.2. Análisis de variación de la potencia neutrónica con la variación del gap

de separación entre placas para distintos reflectores. La parametrización

se realiza de 1 mm, variando de a 1 mm, hasta poder definir un óptimo

para cada reflector. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

6.3. Velocidad del refrigerante en función del gap de separación de las placas. 49

6.4. Parametrización del área de refrigeración para el arreglo de placas pa-

ralelas con un piso de blancos. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51

6.5. Parametrización del área de refrigeración para el arreglo de placas pa-

ralelas con dos pisos de blancos. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

6.6. Parametrización del área de refrigeración para el arreglo cuadrado de

placas con un piso de blancos. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54

6.7. Parametrización del área de refrigeración para el arreglo cuadrado de

placas con dos pisos de blancos. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 55

6.8. Parametrización del área de refrigeración para el arreglo de placas curvas

con un piso de blancos. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57

6.9. Parametrización del área de refrigeración para el arreglo de placas curvas

con dos pisos de blancos. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58

6.10. Potencias neutrónicas para reflectores de agua pesada y berilio, para

distintas áreas de refrigeración del blanco ciĺındrico, con uno y dos pisos

de blancos. Se presenta el gap hg final para el cual fue calculada esta

parametrización. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59

6.11. Comparación de las potencias presentadas en las secciones anteriores,

para las casos de uno y dos pisos de blancos, en las distintas configura-

ciones hidráulicas, con agua pesada como reflector. . . . . . . . . . . . 62

6.12. Variación del diámetro del tubo externo de zircaloy con el área de refri-

geración para las distintas geometŕıas. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62

6.13. Cambios en los excesos de reactividad con la ubicación de la posición de

irradiación parametrizando con el área de refrigeración. . . . . . . . . . 63

Índice de figuras xi

6.14. Velocidad del refrigerante en función del gap de separación de las placas. 64

6.15. Parametrización del área de refrigeración para el arreglo de placas pa-

ralelas con un piso de blancos. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67

6.16. Parametrización del área de refrigeración para el arreglo de placas pa-

ralelas con dos pisos de blancos. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

6.17. Parametrización del área de refrigeración para el arreglo cuadrado placas

paralelas con un piso de blancos. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70

6.18. Parametrización del área de refrigeración para el arreglo cuadrado de

placas con dos pisos de blancos. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71

6.19. Parametrización del área de refrigeración para el arreglo placas curvas

paralelas un piso de blancos. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73

6.20. Parametrización del área de refrigeración para el arreglo de placas curvas

con dos pisos de blancos. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74

6.21. Potencias neutrónicas para reflectores de agua pesada y berilio, para

distintas áreas de refrigeración del blanco ciĺındrico, con uno y dos pisos

de blancos. Se presenta el gap hg final para el cual fue calculada esta

parametrización. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75

6.22. Comparación de las potencias presentadas en las secciones anteriores,

para las casos de uno y dos pisos de blancos, en las distintas configura-

ciones hidráulicas, con agua pesada como reflector. . . . . . . . . . . . 78

6.23. Cambios en los excesos de reactividad con la ubicación de la posición de

irradiación parametrizando con el área de refrigeración. . . . . . . . . . 79

6.24. Variación del diámetro del tubo externo de zircaloy con el área de refri-

geración para las distintas geometŕıas. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79

6.25. Variaciones de los parámetros neutrónicos analizados al variar la masa

de U 235. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80

6.26. Variaciones de los parámetros neutrónicos analizados al variar la masa

del espesor de Meat. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81

A.1. Esquema del núcleo del reactor Maria, con las posiciones (i-6) y (f-7)

utilizadas para fabricar Mo 99. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92

A.2. Geometŕıa de los blancos utilizados en el reactor Maria. . . . . . . . . . 92

A.3. Geometŕıas del porta placas (izquierda) y de la estructura (derecha)

encargada de contener a esta última en el canal de irradiación en el

Reactor Maria . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 94

A.4. Esquema del recipiente de presión que contiene al núcleo del reactor

BR-22. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95

xii Índice de figuras

A.5. Esquema representativo del núcleo del reactor BR-2. Todos los canales

se ubican dentro de bloques hexagonales de Berilio, en rojo se pueden

observar las posiciones utilizadas para combustibles mientras que en azul

las posiciones donde se insertan las barras de control. Las posiciones de

irradiación de blancos para fabricar Mo 99 se ubican en el reflector. . . 95

A.6. Blancos LEU probados en el reactor BR-2 luego de ser irradiados (izquierda).

Ensayos no destructivos de blancos LEU testeados en el reactor BR-2

luego de ser irradiados (derecha) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97

A.7. Representación esquemática del núcleo del reactor HFR (arriba). Con-

figuración real del núcleo del HFR (abajo). Las posiciones OUT-OF-

CORE se ubican a 2,5 cm del núcleo. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98

A.8. Posiciones de irradiación del HFR utilizadas para la producción de Mo 99. 98

A.9. Posiciones de irradiación del RSG-GAS utilizadas para la producción de

Mo 99. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100

A.10.Sección transversal de una posición de irradiación del reactor RGS-GAS. 100

A.11.Esquema representativo del núcleo del reactor PARR-1. C-4 y C-7 son

las posiciones disponibles para producir Mo 99. . . . . . . . . . . . . . 102

A.12.Esquemas representativos de las geometŕıas del porta blancos utilizado

en el reactor PARR-1. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102

A.13.Esquema representativo de los blancos utilizados en el reactor PARR-1. 103

A.14.Sección trasversal del blanco ciĺındrico estudiado para producir Mo 99

en el reactor PARR-1. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104

A.15.Esquema representativo del núcleo del reactor ETRR-2 con las posicio-

nes donde se produce Mo 99. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105

A.16.Esquemas comparativos entre un elemento combustible y un porta blan-

cos cargados. Se muestra además la posición del porta blancos en el canal

de irradiación para fabricar Mo 99. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106

A.17.Sección transversal del núcleo del reactor Tajoura. Las posiciones IN-

CORE se ubican en el centro de los combustibles. . . . . . . . . . . . . 107

A.18.Geometŕıa y composición del blanco utilizado en el reactor Tajoura. . . 107

A.19.Esquema representativo del núcleo del reactor RA-3. La posición utili-

zada habitualmente para producir Mo 99 es G4 . . . . . . . . . . . . . 109

A.20.Esquema de los blancos tipo placas utilizados en el reactor RA-3 (izquierda)

y de su porta blancos (derecha) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109

A.21.Esquema representativo del tanque reflector del RA-10 con el núcleo,

los haces neutrónicos y las posiciones de irradiación para producir ra-

dio isótopos. En rojo se pueden observar las posiciones utilizadas para

producir Mo 99. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111

Índice de figuras xiii

A.22.Dispositivo de irradiación que será usado para producir Mo 99 en el reac-

tor RA-10. En la Figura es posible visualizar los distintos componentes

que componen el dispositivo, como también una sección transversal del

porta blancos con el arreglo cuadrado. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112

A.23.Recipiente que conteńıa las pastillas de UO2, utilizadas como blanco

para producir Mo 99 en el reactor HIFAR. . . . . . . . . . . . . . . . . 114

Índice de tablas

1.1. Dosis en toroides y a cuerpo entero para trazadores de Iodo y Tecnecio. 3

1.2. Ventajas y desventajas de los métodos asociados a la producción a partir

de reactores nucleares. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9

2.1. Enriquecimiento utilizado por los principales proveedores de Mo 99 en

2016, y el año en que se espera que cambien a LEU su producción. . . . 17

2.2. Reactores productores de Mo 99 en el 2016 que son relevantes en cuanto

a las perspectivas a futuro. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 17

2.3. Proyectos a concretarse dentro de los próximos 10 años que producirán

Mo 99. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19

3.1. Parámetros generales de distintos reactores productores de Mo 99. . . . 22

3.2. . Propiedades geométricas y neutrónicas de blancos tipo cilindro. . . . . 22

3.3. . Propiedades geométricas y neutrónicas de blancos tipo placa. . . . . . 22

3.4. . Propiedades geométricas y neutrónicas de blancos tipo placa. . . . . . 23

5.1. Caracteŕısticas del primer tipo de placa analizado (placa P1). . . . . . . 34

5.2. Caracteŕısticas del segundo tipo de placa analizado (placa P2). . . . . . 34

6.1. Valores de gap óptimos y sus respectivas potencias totales en la posición

de irradiación para cada reflector. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47

6.2. Potencias neutrónicas y termo hidráulicas por placa, para las configura-

ciones con uno y dos pisos, en sus respectivos gaps óptimos, de placas

paralelas en agua pesada. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52

6.3. Potencias neutrónicas y termo hidráulicas por placa, para las configu-

raciones con uno y dos pisos, en sus respectivos gaps hg óptimos, del

arreglo cuadrado de placas en agua pesada. . . . . . . . . . . . . . . . . 55

6.4. Potencias neutrónicas y termo hidráulicas por placa, para las configura-

ciones con uno y dos pisos, en gaps hg de 3 mm, del arreglo de placas

curvas en agua pesada. El gap hg se elige de manera arbitraria ya que

se considera constante la potencia neutrónica. . . . . . . . . . . . . . . 58

xv

xvi Índice de tablas

6.5. Potencias neutrónicas por blanco, para las configuraciones con uno y dos

pisos, en gaps hg de 2 mm, del arreglo de blancos ciĺındricos. . . . . . . 59

6.6. Potencias neutrónicas y termo hidráulicas por placa, para las configura-

ciones con uno y dos pisos, en sus respectivos gaps óptimos, del arreglo

cuadrado de placas en agua pesada. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68

6.7. Potencias neutrónicas y termo hidráulicas por placa, para las configu-

raciones con uno y dos pisos, en sus respectivos gaps hg óptimos, del

arreglo cuadrado de placas en agua pesada. . . . . . . . . . . . . . . . . 71

6.8. Potencias neutrónicas y termo hidráulicas por placa, para las configura-

ciones con uno y dos pisos, en gaps hg de 4 mm, del arreglo cuadrado

de placas en agua pesada. El gap hg se elige de manera arbitraria ya

que se considera constante la potencia neutrónica . . . . . . . . . . . . 74

6.9. Potencias neutrónicas por blanco, para las configuraciones con uno y dos

pisos, en gaps hg de 2 mm, del blancos ciĺındricos. . . . . . . . . . . . . 75

6.10. Variaciones relativas a un valor de referencia para cada geometŕıa de

placas 1P. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82

A.1. Parámetros de los blancos del tipo placa utilizados en el Reactor Maria

y el flujo neutrónico térmico medio. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93

A.2. Parámetros asociados al proceso de irradiación de los blancos en el reac-

tor Maria . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93

A.3. Parámetros geométricos y parámetros asociados a la producción de Mo

99 para el blanco ciĺındrico utilizado por el BR-2. . . . . . . . . . . . . 96

A.4. Caracteŕısticas generales del reactor HFR. . . . . . . . . . . . . . . . . 97

A.5. Valores de distintos parámetros de los blancos LEU (19,8 %) utilizados

en el reactor RSG-GAS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101

A.6. Datos asociados a la producción de Mo 99 en el reactor PARR-1. . . . . 103

A.7. Datos del blanco ciĺındrico estudiado para producir Mo 99 en el reactor

PARR-1. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 104

A.8. Parámetros del blanco y del porta blancos de producción de Mo 99

utilizado en el reactor ETRR-2. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106

A.9. Parámetros geométricos, neutrónicos y termo hidráulicos de los blancos

ciĺındricos utilizados en el reactor Tajoura . . . . . . . . . . . . . . . . 108

A.10.Parámetros geométricos y neutrónicos de los blancos tipo placa utiliza-

dos en el reactor RA-3. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110

A.11.Parámetros termo hidráulicos asociados a la producción de Mo 99 en el

reactor RA-3. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110

A.12.Parámetros asociados a las pruebas realizadas con blancos ciĺındricos

para producir Mo 99 en el reactor RA-3. . . . . . . . . . . . . . . . . . 110

Índice de tablas xvii

A.13.. Parámetros geométricos y neutrónicos de los blancos que serán utiliza-

dos en el reactor RA-10. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 112

A.14.. Parámetros termo hidráulicos asociados a las posiciones de irradiación

para producir Mo 99 en el reactor RA-10. . . . . . . . . . . . . . . . . . 112

Resumen

En primera instancia, se presenta información que permite conocer las razones por

las cuales es necesario llevar a cabo un estudio relacionado con la optimización de

la producción de Molibdeno 99. Además, se expone información de algunos reactores

nucleares productores, y de sus instalaciones para la producción de dicho radioisótopo.

Luego, a partir de un enfoque neutrónico y termo hidráulico, se realiza un análisis

de la producción de molibdeno al variar distintos parámetros f́ısicos y geométricos del

dispositivo de producción y del reactor.

Finalmente, se obtienen distintas conclusiones acerca de las tendencias que permiten

optimizar la producción de Mo 99.

Palabras clave: MOLIBDENO 99, POSICIÓN DE IRRADIACIÓN, POTENCIA

xix

Abstract

Firstly, information that permit know the main reasons why it is necesary carry out

an estudy about Molybdenum 99 optimization is presented. Furthermore, information

about some radioisotope production reactors is presented, as well as information related

with their radioisotope production facilities.

Then, by mean a neutronic and termo hidraulic focus, an analysis of molybde-

num production is performed, when diverse physics and geometrics parameters of the

production facility and the reactor are variated.

Finally, different conclusions are obtained about the trends that allow optimize Mo

99 production.

Keywords: MOLYBDENUM 99, IRRADIATION POSITION, POWER

xxi

Caṕıtulo 1

Introducción

1.1. El Molibdeno 99 como precursor

El Mo-99 es un isótopo inestable del Molibdeno, con un periodo de semi desinte-

gración de 66 horas. El mismo, no se presenta de forma natural y se sintetiza a partir

de diversos métodos, los cuales son explicados en la sección (1.3). En el 85 % de los

casos el Molibdeno 99 decae a partir de una emisión beta en Tecnecio 99 meta esta-

ble, el cual, a su vez, decae a su estado estable mediante la emisión de un gamma de

140Kev, con una tiempo de vida media de aproximadamente 6 horas. El tecnecio 99

Figura 1.1: Diagrama de decaimiento del Molibdeno 99.

1

2 Introducción

meta estable es ampliamente utilizado en la rama de medicina nuclear, y dado que el

molibdeno 99 es el precursor de dicho radio isótopo, la demanda de este último está

relacionada directamente con esta área. De esta manera, analizar cómo mantener una

oferta que pueda satisfacer la demanda semanal del precursor del Tecnecio 99m es de

suma importancia para mantener a cĺınicas y hospitales abastecidos.

1.2. Aplicaciones del Tecnecio 99 meta-estable

En primera instancia, antes de introducir aspectos relacionados a las etapas del

proceso de fabricación que dan como resultado el denominado “Generador de Tecnecio”,

y de su posterior distribución, es necesario hacer un breve resumen de sus ventajas y

de algunas de sus aplicaciones en la medicina nuclear.

Como primera ventaja del Tecnecio 99 meta estable es posible nombrar un aspecto

intŕınseco de la cadena de decaimiento anteriormente mencionado. Su precursor, el

Molibdeno 99, decae con una vida media de 66 horas, lo que permite que una vez

fabricado exista cierto margen de tiempo que permite procesarlo y luego, distribuir el

Generador de Tecnecio. Por otro lado, la vida media del Tecnecio 99 meta-estable es,

como se mencionó anteriormente, de aproximadamente 6 horas, lo que da un pequeño y

necesario margen temporal para utilizarlo en los diagnósticos requeridos. En la misma

ĺınea, dado a su corto periodo de semi desintegración, y a su semi vida biológica [1], su

eliminación del cuerpo es relativamente rápida una vez terminado el diagnostico. Por

otro lado, una ventaja adicional del Tecnecio es que la emisión gamma que genera se da

a una sola enerǵıa, sin acompañamiento, en la mayoŕıa de los casos, de emisión beta,

lo que sumado a que la emisión se da a una enerǵıa perteneciente al intervalo entre los

[80− 200]Kev, da como resultado que las cuentas generadas por el Tecnecio que mideel detector sean fácilmente discriminables y la dosis sea razonablemente baja debido a

que a estas enerǵıas la interacción con la materia es baja y tampoco posee la enerǵıa

suficiente para alcanzar creación de pares [1]. Finalmente, debido a la alta actividad

espećıfica obtenida con el Mo 99 como producto de fisión es posible suministrar al Tc

99 en pequeñas cantidades evitando reacciones indeseadas en el cuerpo [1].

A continuación, se presenta una tabla que presenta una comparación entre las do-

sis en tiroides y a cuerpo entero emitidas por algunos radioisótopos utilizados como

trazadores entre los cuales se encuentra el Tc 99 [1]

Mencionadas algunas de las ventajas, es necesario hacer brevemente énfasis en sus

principales aplicaciones. Dichas aplicaciones comprenden principalmente la utilización

del Tc 99 como un radioisótopo trazador, es decir, la formación de compuestos con-

formados en parte por dicho radioisótopo que, por similitud con compuestos qúımicos

presentes en determinados fluidos del cuerpo, por ejemplo, en la sangre, permiten rea-

lizar un mapeo del flujo desde el interior a partir de la detección de radiación gamma

1.2 Aplicaciones del Tecnecio 99 meta-estable 3

99mTc 123I 125I 131I 132IDosis en tiroides

rem/mCi inyectado0,43 108 1200 1900 20

Dosis a cuerpo enterorem/mCi inyectado

0,012 0,038 6 2,7 0,12

Tabla 1.1: Dosis en toroides y a cuerpo entero para trazadores de Iodo y Tecnecio.

producida por el decaimiento del Tc 99 meta-estable. De manera similar, se sintetizan

compuestos que por sus propiedades f́ısicas y qúımicas tienen afinidad para concentrarse

en determinadas células o tejidos.

Entre algunas de las aplicaciones espećıficas, es posible nombrar el uso del Tc 99m

para imágenes de perfusión sangúınea en el cerebro y en el sistema cardiaco. Asimismo,

se fabrican distintos compuestos con dicho radio isótopo que tienen afinidad para con-

glomerarse en determinadas células, los huesos, determinadas inflamaciones y tumores,

entre otras cosas [2].

La radiación gamma producida por decaimiento del Tc 99m se traduce en imágenes

bidimensionales, que, tomadas desde distintos ángulos permiten generar una imagen

tridimensional a partir del SPECT, un detector gamma que gira alrededor del paciente.

Figura 1.2: Imágenes de perfusión miocárdica obtenidas a partir del Tecnecio 99 meta estable.

4 Introducción

1.3. Métodos y formas de producción

Los métodos de producción de Mo 99 comprenden dos ramas principales, dadas por

la activación neutrónica, o la obtención del mismo como producto de fisión.

Activación: se da a partir de la irradiación neutrónica en reactores nucleares, o

irradiación de protones o gamas en aceleradores.

Fisión de Uranio 235: mediante la fisión del Uranio contenido en blancos de

irradiación, con neutrones producidos a partir de aceleradores de part́ıculas o de

reactores nucleares. Esto da como resultado productos de fisión entre los cuales

se encuentra el Mo 99, que se produce con yield del 6 %.

Figura 1.3: Esquema representativo de las reacciones que describen la producción de Mo 99 porfisión de Uranio 235. El 6 % de dichas fisiones producen Molibdeno 99 como uno de los productosde fisión. El molibdeno luego decae en Tecnecio 99 como se explico en la sección precedente.

Los métodos basados en la producción de Mo 99, producen de manera comercial

el denominado Generador de Tecnecio, el cual consiste en un dispositivo que permite

separar a los radio nucléıdos padre e hijo, Mo 99 y Tc 99m respectivamente, permitiendo

una gran disponibilidad de Tecnecio en forma de solución estéril, apirógena y libre

de part́ıculas, apta para una administración endovenosa. Mayor información de este

dispositivo se puede encontrar en [3].

A continuación, las siguientes sub secciones, presentan distintas formas de produc-

ción.

1.3 Métodos y formas de producción 5

1.3.1. Reactores nucleares

La forma más común de producir Molibdeno 99 es como producto de fisión. Todos

los isótopos f́ısiles tienen como producto de fisión el molibdeno 99, cada uno con dis-

tintos rendimientos dependientes de la enerǵıa del neutrón, los cuales están alrededor

del 6 %.

En la actualidad, para esta forma de producción se utilizan reactores de investi-

gación con distintas caracteŕısticas, algunas de las cuales se mencionan en la sección

3. En los métodos que precisan de una fuente de neutrones, la cantidad de actividad

obtenida es directamente proporcional al flujo neutrónico. Por lo tanto, dado que los

flujos alcanzados en los reactores nucleares son varios ordenes de magnitud mayores

que aquellos alcanzados en los aceleradores, los reactores presentan una gran ventaja

frente a otras fuentes neutrónicas.

Producción a partir de la fisión del Uranio 235

La producción de Molibdeno 99 a partir de la fisión en un reactor nuclear, consiste

en la ubicación de un dispositivo de irradiación en determinada posición del reactor,

convenientemente elegida a fin de maximizar el flujo neutrónico en la misma. Dicho

dispositivo consiste usualmente en blanco de irradiación, el cual puede poseer distin-

tas geometŕıas según el reactor en cuestión. Dichos blancos, son los que contienen el

material f́ısil conformado por alguna aleación de uranio denominada “meat”, con una

envoltura de Aluminio, denominada comúnmente “cladding”. Dado que la composición

natural del Uranio consta de solamente un 0.7 % del isótopo 235, se utiliza usualmente

Uranio enriquecido para aumentar la eficiencia de producción. Los enriquecimientos

menores al 20 %, conforman blancos “LEU” (Low Enrichment Uranium) y los mayores

a dicho valor “HEU” (High Enrichment Uranium).

Para la producción de Mo 99 como producto de fisión en reactores nucleares, se

diseñan dispositivos de irradiación con el fin de maximizar la actividad obtenida en

el mismo. Dicho dispositivo puede ubicarse en una posición IN-CORE (dentro del

núcleo), donde su sistema de refrigeración puede ser parte del sistema de refrigeración

de los Elementos Combustibles, o en una posición OUT-OF-CORE (en el reflector)

donde puede poseer un sistema de refrigeración parcial o totalmente independiente

del núcleo. El dispositivo de irradiación consiste en una estructura, generalmente de

Aluminio, denominada porta placas, que sirve de soporte estructural para los blancos de

irradiación. Además del porta placas existen otros elementos estructurales que cumplen

diversas funciones desde los puntos de vista operativo, termo hidráulico y neutrónico.

Luego de la etapa de irradiación, los blancos son retirados del reactor junto con

el porta placas, para luego ser enfriados con refrigerante durante aproximadamente 8

horas. Posteriormente a esta etapa los blancos son tratados qúımicamente, etapa en

6 Introducción

la cual se los disuelve para luego separar el molibdeno, procedimiento de aproximada-

mente 10 horas que tiene una eficiencia recuperación de Mo 99 del 0,6. Luego, existe un

periodo de tiempo relacionado con la producción del Generador de Tecnecio y su poste-

rior distribución. Este procedimiento puede observarse cualitativamente en la siguiente

Figura (1.4)

Figura 1.4: Evolución cualitativa de la actividad de Molibdeno 99 de un blanco en la producciónpor fisión de Uranio 235.

Es necesario mencionar que debido al largo periodo de decaimiento asociado con

la producción de Mo 99, la actividad producida luego de todas las etapas presentadas

se denomina comúnmente Actividad en Curies calibrada a 6 d́ıas (6-days Ci). Las

ecuaciones que describen la evolución de la actividad de Mo 99 durante las etapas de

irradiación de los blancos y de su posterior tratamiento, se presentan a continuación,

donde R se asocia al ritmo de activación durante el periodo de irradiación y A0 a la

actividad final luego de dicho periodo.

A = R · (1− e−t·λ)

A = A0 · e−t·λ

La producción de Molibdeno 99 a partir de este método permite obtener una alta

actividad espećıfica A ≥ 104 CigMo

[3]. Sin embargo, consta de un elaborado proceso de

separación y genera un volumen considerable de residuos radioactivos.

Además de la producción del Molibdeno 99 como producto de fisión en reactores

de investigación, en los últimos tiempos se ha evaluado su potencial producción en

reactores de potencia. Si se piensa a un reactor de potencia como un productor y

vendedor ininterrumpido de enerǵıa, con paradas programadas que vaŕıan entre algunos

meses y uno o dos años dependiendo del tipo de reactor en cuestión, debe tenerse en

cuenta que dicho reactor no puede realizar una parada en cada extracción de blancos

para Molibdeno 99 y su posterior reposición. Por esa razón, la evaluación de producción

de este radio isótopo en reactores de potencia se basa en reactores con recambio de

1.3 Métodos y formas de producción 7

combustibles online. Espećıficamente, Canadá ha evaluado la posibilidad de fabricarlos

en sus reactores con tecnoloǵıa CANDU [4]. Salvando este caso particular, este tipo de

producción siempre ha sido a partir de reactores de investigación, y existen proyectos

a futuro para seguir produciendo Molibdeno 99 en estos reactores.

Activación de Molibdeno 98

Este método, consiste en la irradiación de blancos compuestos por Molibdeno na-

tural, o enriquecido en Mo-98. La siguiente ecuación, representa la reacción nuclear

producida a partir de este método.

98Mo + n⇒ 99Mo + γ

El Molibdeno se encuentra presente como trióxido de molibdeno MoO3. El proceso

qúımico del trióxido de Mo irradiado se limita a su disolución sodio, potasio o hidróxido

amónico.

Este método, a diferencia del anterior, requiere un proceso post irradiación más

sencillo para obtener el Generador de Tecnecio y la cantidad de residuos radioactivos

es considerablemente menor. Sin embargo, en el mejor de los casos puede llegar a

producirse una actividad espećıfica, A = 10 CigMo

[3].

A pesar de que no se dispone información de la curva de producción asociada a este

método, es posible que la misma sea, de manera cualitativa, muy similar a la presentada

en la Figura (1.4) pero con tiempos caracteŕısticos distintos. Esta aclaración es válida

para los demás métodos de producción de Mo 99 o Tc 99 meta estable, nombrados en

esta sección, sin embargo, solo se dispone de datos asociados a la producción de Mo 99

a partir de productos de fisión en reactores nucleares.

1.3.2. A partir de un acelerador de part́ıculas

Estos sistemas de producción son en general más voluminosos que los que involucran

reactores nucleares. En estos casos, se puede obtener el Mo 99 o directamente el Tc 99,

según se explica a continuación.

Producción de Molibdeno 99

Para la producción de Mo 99, se usan métodos similares a los mencionados en

la sub sección anterior, con la diferencia de que en estos casos la fuente utilizada no

consiste en un reactor nuclear. El antecedente actual de este método está basado en una

tecnoloǵıa recientemente desarrollada y construida por Shimed Medical Technologies,

una empresa estadounidense que produce radio isótopos. Si bien en este trabajo no

se realiza un análisis desde el punto de vista de optimización en su producción, se

8 Introducción

presenta una explicación breve de la misma. Esta forma de producción, lejos de utilizar

un reactor nuclear como fuente de neutrones, también se basa en las fisiones para

producir Mo 99 como producto de fisión con determinada eficiencia.

Este método es innovador desde el punto de vista del remplazo de un reactor es-

pecializado en la producción de radio isótopos a partir de una fuente de neutrones

basada en un acelerador de part́ıculas. Para generar la fuente de neutrones, se aceleran

iones de deuterio, para luego hacerlos colisionar con tritio gaseoso para producir fu-

siones nucleares. Dichas fusiones dan como resultado la producción de neutrones muy

energéticos y Helio-4. Luego, los neutrones producidos en dichas reacciones nucleares

se hacen colisionar con Uranio.

Otra caracteŕıstica innovadora de este método está relacionada con los blancos

de irradiación. En vez de usar blancos sólidos de Uranio enriquecido, el blanco está

conformado por Uranio enriquecido disuelto en una solución acuosa, que permite la

moderación de los neutrones rápidos producidos por fusión. De esta manera, el Mo 99

creado a partir de este método queda disuelto en dicha solución.

Después de algunos d́ıas de irradiación, la solución se drena y se hace pasar a través

de una columna de extracción que sirve como filtro, reteniendo al Mo-99, y permite

pasar al uranio. Luego, la solución es bombeada nuevamente a su posición inicial y es

reutilizada.

La utilización de un acelerador como fuente de neutrones abarata los costos aso-

ciados con la fabricación de un reactor nuclear. Asimismo, el blanco utilizado permite

una reducción sustancial de los residuos generados, como también un proceso post

irradiación más práctico. Sin embargo, es probable que la actividad espećıfica obtenida

sea sustancialmente menor, y además, la utilización de un acelerador hace necesaria la

disposición de un emplazamiento de gran superficie.

Producción de Tecnecio 99

La producción directa de Tc 99 se da a partir de la siguiente reacción.

100Mo + p+ ⇒ 99mTc + 2n

Este método, presenta como desventaja que la cantidad de Tc 99 meta estable

obtenido es de aproximadamente la mitad de la que puede ser obtenida en un reactor

nuclear por fisión en el mismo periodo de tiempo [5]. Además, debido a que el periodo

de semi desintegración del Tc 99 meta estable es de solo 6 horas, para poder utilizar

este método cada hospital y cĺınica debeŕıa tener su propio ciclotrón y sistema de

procesamiento, lo que resulta poco práctico.

1.3 Métodos y formas de producción 9

Activación y fisión por fotones

En esta alternativa, a partir de un haz de electrones [5], se generan fotones muy

energéticos, los cuales pueden producir una reacción de activación de Molibdeno 100 o

la fisión de Uranio 238.

100Mo + γ ⇒ 99Mo + n

238U + γ ⇒ 99Mo + n+ PF

Debido a la baja sección eficaz asociada a este método, en comparación con la de

la fisión del Uranio 235, es necesario un haz muy grande de fotones para alcanzar una

capacidad de producción similar que con la producción como producto de fisión del

Uranio 235.

1.3.3. Balance general de los métodos de producción

Para realizar una optimización en la producción actual de Mo 99, es conveniente

analizar los métodos ya conocidos, y utilizados en la actualidad. En la siguiente tabla

se presenta un análisis de las ventajas y desventajas de la producción de dicho radio

isótopo en reactores nucleares, por fisión y por activación

Actividadespećıfica

Cantidad deresiduosradioactivos

Tiempo deprocesamientopost irradiación

Problemas asociadosa la proliferación

Por fisión de U-235 ≥ 104 CigMo

Alta Alto Si

Por activación deMo-98

≤ 10 CigMo

Baja Bajo No

Tabla 1.2: Ventajas y desventajas de los métodos asociados a la producción a partir de reactoresnucleares.

Si bien se observan algunas ventajas respecto a la cantidad de residuos y al proceso

de post irradiación del método de activación es mejor, la actividad espećıfica obtenida

es muy pequeña en comparación con el primer método presentado. Si se tiene en cuenta,

además, que la mayor parte de la producción mundial de Molibdeno está dada a partir

de la fisión, se puede concluir que pequeñas optimizaciones en dicho método pueden

causar cambios significativos en el caudal de producción. Por estas razones y debido

al contexto donde se realiza este proyecto, en este trabajo se presenta un análisis del

método de producción a partir de productos de fisión.

Si se observa la Figura (1.4), es posible notar que una optimización en la etapa de

tratamiento qúımico, o en la etapa de fabricación y distribución generaŕıan cambios

más que considerables en la oferta semanal de Ci 6-days. A pesar de esto, este trabajo se

10 Introducción

centra únicamente en la optimización de la actividad obtenida luego de la irradiación,

para lo cual, es necesario hacer énfasis en los motivos por los cuales urge realizar dicha

optimización, los cuales se presentan en la sección contigua.

Caṕıtulo 2

Motivaciones

En esta sección se analizan brevemente las razones por las cuales es necesario hacer

una evaluación para optimizar la producción de Mo 99.

Para encontrar una justificación a este proyecto es posible mencionar en primera

instancia, una tendencia creciente del incremento en la demanda mundial, la cual se

puede asociar en parte, a determinadas poĺıticas implementadas en algunos páıses.

Sumado a esto, una disminución en la capacidad productiva de Molibdeno 99 a nivel

mundial asociada a restricciones impuestas por IAEA a fines del siglo XX y finalmente,

las avanzadas edades de los principales reactores productores en el mundo dan como

resultado una debilitada capacidad productiva.

En primera instancia, se mencionan algunas de las crisis que han provocado la baja

versatilidad asociada a la producción mundial de Mo 99.

2.1. Crisis históricas en el suministro de Mo 99

La baja versatilidad antes mencionada ha provocado más de una crisis. A continua-

ción, se enlistan algunas de las más conocidas.

Desde la segunda mitad de 2008 y los primeros meses del 2009 ocurrió una cri-

sis en el abastecimiento de radio isótopos en Europa, encontrándose el Tc 99

entre los más afectados. Dicha crisis se dio como consecuencia de que el HFR

en Petten (Holanda) no pudo re arrancar por un problema técnico en el siste-

ma de refrigeración, luego de una parada programada a mediados del 2008. Esto

sucedió mientras dos de los reactores más importantes de Europa en lo que al

abastecimiento de radio isótopos respecta, el Osiris (Francia) y el BR2 (Bélgica)

se encontraban en una parada programada para mantenimiento. Además de esto,

la instalación de procesamiento post irradiación en Fleurus (Bélgica), donde los

radio isótopos de los reactores Osiris y HFR de Petten son procesados, estaba

cerrada desde agosto por un pequeño accidente de liberación.

11

12 Motivaciones

Entre noviembre y diciembre de 2007 el reactor NRU de Canadá (hoy dado de

baja), que en su momento era el principal productor mundial de Mo 99 (alrededor

del 40 %) entro en parada para atender cuestiones de seguridad. Esto provocó

una crisis en el abastecimiento de Mo 99 en el mundo, que golpeó fuertemente a

Norte América.

El 14 de mayo de 2009 se dio una parada no programada del NRU que duró hasta

los primeros meses del 2010, después de descubrir una perdida en el sistema de

agua pesada.

Las crisis anteriormente mencionadas, trajeron consecuencias asociadas a diversas

áreas. Entre ellas, se puede mencionar una consecuencia obvia relacionada con la salud

de los pacientes. Observando algunas de las aplicaciones mencionadas en la sección 1.2,

es posible deducir que existen muchas consecuencias relacionadas con el diagnóstico

apropiado y manejo de enfermedades de miles de pacientes alrededor del mundo. Debido

a que un diagnóstico apropiado y rápido es crucial para determinadas enfermedades,

las crisis de abastecimiento trajeron como consecuencias en los páıses afectados un

aumento en la cantidad de infartos y muertes card́ıacas, como aśı también un aumento

en la cantidad de pacientes con cáncer [6]. Además de las consecuencias asociadas a

la salud, existieron impactos económicos en hospitales y sistemas de salud debido al

alto costo de métodos alternativos de diagnóstico, los cuales son usualmente menos

eficientes y no tienen una gran disponibilidad.

2.2. Incremento de la demanda

Desde hace varias décadas, la demanda mundial del Mo 99 presenta una tendencia

creciente. En esta ĺınea, es posible observar a partir de la Figura (2.1) que a partir

de su descubrimiento se produjo un gran crecimiento anual, para luego establecerse en

entre el 5 % y el 10 % anual.

A partir de estimaciones recientes [7], en el año 2016 se estimaba una demanda

semanal de 9000 Ci 6-days. Con un crecimiento de alrededor de 0,5 % anual para

mercados maduros y un 5 % para mercados en v́ıas de desarrollo, donde se estima

que el 84 % de la demanda se corresponde con mercados maduros y el 16 % con los

mercados emergentes. Dichas estimaciones no son del todo completas debido a que

algunos productores no proveen datos.

Analizando los factores con los cuales podŕıa relacionarse el incremento en la de-

manda, resulta trivial hacer una relación con el incremento poblacional. Sin embargo,

analizando con mayor profundidad la situación, es posible observar un incremento en

el avance de la medicina nuclear de algunos páıses en v́ıas de desarrollo, dado en par-

2.3 Conversión a bajo enriquecimiento 13

Figura 2.1: En esta gráfica se presenta la evolución histórica en la demanda de Mo 99 hasta elaño 1995, a partir donde se realizan dos extrapolaciones del crecimiento esperable, una del 5 %anual y otra del 10 % anual.

te como consecuencia de un plan implementado por la OIEA denominado PACT. A

continuación, se realiza una breve descripción del programa PACT.

Programa PACT

El Programa de Acción para la Terapia contra el Cáncer, PACT (por sus siglas

en ingles “Programme of Action for Cancer Therapy”) es un programa creado por la

OIEA en 2004, basado en la experiencia y conocimiento en el área de dicha institución,

para ayudar a páıses miembros en v́ıas de desarrollo a desarrollar, mejorar y expandir

sus servicios de terapia contra el cáncer de una manera sostenida. Para ello, promueve

el desarrollo de los sistemas de radioterapia, en el marco de programas de acción contra

el cáncer que maximicen la efectividad dichos tratamientos.

El programa tiene como fin mejorar la prevención del cáncer, su detección tem-

prana y tratamientos, como aśı también los cuidados paliativos. Para ello, a través

de inversiones en los páıses miembros de OIEA, el programa promueve el desarrollo

de infraestructura en lo que a centros de tratamientos respecta, como aśı también la

educación y entrenamiento de profesionales enfocados en el tratamiento del cáncer.

2.3. Conversión a bajo enriquecimiento

En el marco del programa “Átomos por la Paz”, establecido durante la década de

los 50’, algunos páıses promov́ıan el desarrollo de la enerǵıa nuclear en el marco de

fines paćıficos.

A través de este programa, la India construyó y operó el reactor CYRUS con la

14 Motivaciones

ayuda de Canadá y Estados Unidos. Sin embargo, el reactor fue utilizado por la India

para producir plutonio para la fabricación de sus armas nucleares, las cuales fueron

probadas por primera vez en el año 1974. Por esta razón, a partir de esta época se

finalizó con dicho programa, y la IAEA implemento fuertes recomendaciones para el

enriquecimiento máximo a ser utilizado en Reactores Nucleares, para minimizar la

proliferación del Uranio.

En el marco de estas regulaciones, se estableció como ĺımite el 20 % de enriqueci-

miento en reactores nucleares de investigación, valor por encima del cual se considera

que el fin es no paćıfico. Para ello, en el año 1992 Estados Unidos aprobó la enmien-

da Shumer, que condicionaba las exportaciones estadounidenses de Uranio enriquecido

en un porcentaje mayor al 20 % (High Enrichment Uranium) a empresas extranjeras,

entendiendo que las mismas debeŕıan cambiar cuanto antes a uranio enriquecido con

un valor menor a 20 % (Low Enrichment Uranium), estableciéndose el año 2005 como

fecha ĺımite.

Por esta razón, teniendo en cuenta que se trabajaban con enriquecimientos cercanos

o mayores al 95 %, pasar a enriquecimientos iguales o menores que el 20 % tanto para

combustibles como para posiciones de irradiación, significó en parte, una perdida en la

capacidad productiva del Molibdeno 99, ya que, la capacidad productiva es proporcional

a la carga de Uranio.

2.4. Principales proveedores y productores

Si se analizan los reactores de todo el mundo que producen Molibdeno 99 en la

actualidad, es posible encontrar algunos inconvenientes con respecto a las perspectivas

a futuro.

Actualmente, el suministro de molibdeno se da de la siguiente manera. Existen

un número reducido de empresas que manejan un gran porcentaje del Mo 99 comer-

cializado. Para empezar, se presenta en la Figura (2.2), un esquema de la cadena de

producción y comercialización del año 2016

De la Figura anterior, se puede deducir que existen principalmente tres proveedores

de blancos de irradiación, seis reactores que concentran el mayor porcentaje de pro-

ducción y cinco proveedores de Mo 99 (que procesan los blancos post irradiación para

separar el Mo 99 obtenido). A continuación, se analiza con un poco más de detalle la

cadena de producción.

Es válido aclarar, que debido a que la información encontrada no es actual, es

posible que algunos de los reactores productores estén utilizando blancos LEU. Por esta

razón, la información presentada es conservativa desde el punto de vista motivacional

de este trabajo, ya que de haber existido un cambio de HEU a LEU en los blancos de

irradiación, es probable que la capacidad de producción haya bajado. Asimismo, los

2.4 Principales proveedores y productores 15

Figura 2.2: Cadena de producción y comercialización de Mo 99 y Tc 99. Este esquema contienedatos del año 2016, cuando aún operaba el NRU de Canadá y exist́ıan varios reactores queprodućıan con HEU, razón por la cual es probable que la cadena de suministro de la actualidadsea algo diferente.

porcentajes de capacidad de producción presentados es posible que hayan cambiado

luego del cierre definitivo del NRU.

Proveedores de blancos de irradiación

CERCA: Es una empresa francesa perteneciente a AREVA (en la actualidad

FRAMATOME), la cual, en parte, pertenece al gobierno francés. La empresa

produce blancos HEU (93 %) y LEU (20 %) , sin embargo, era de esperarse que

para fines de 2016 se suspenda la producción de blancos HEU, debido a las

proyecciones de sus clientes. CERCA produce blancos HEU y LEU, para IRE y

Mallinckrodt Pharmaceutics, en estos casos Estados Unidos provee el Uranio para

los blancos HEU y el Uranio LEU utilizado es provisto por varios proveedores.

Por otro lado, la empresa francesa produce blancos LEU para ANSTO y NTP,

y el Uranio utilizado en los blancos LEU es provisto por Estados Unidos para

ANSTO y Rusia para NTP. En el 2016, se estimaba que cerca del 60 % de los

blancos utilizados a nivel mundial eran provistos por esta empresa, mientras que

el 40 % restante por los demás proveedores.

CNEA: La Comisión Nacional de Enerǵıa Atómica provee blancos LEU para

Argentina, Australia y Egipto. Los blancos son fabricados por ECRI, en el Centro

Atómico Constituyentes. El uranio LEU utilizado es provisto por Estados Unidos.

NTP: Es un proveedor de blancos sudafricano. Provee blancos HEU (45 %) pa-

ra su propia demanda y compra blancos LEU a CERCA. El Uranio altamente

enriquecido que utiliza es de origen sudafricano.

16 Motivaciones

Principales reactores productores

Cerca del 95 % de la demanda mundial de Mo 99 es producida en los reactores

presentados a continuación, el 5 % restante, es producido por reactores provenientes de

Argentina, Indonesia, Egipto y Rusia. Hasta junio de 2016, el 75 % del molibdeno era

producido a partir de blancos HEU, mientras que el 25 % restante de blancos LEU.

BR2: Reactor belga que produćıa a junio de 2016 el 21 % del porcentaje global.

Este reactor, comenzó a operar en el año 1961, y su licencia de operación expira

en el año 2026. A junio de 2016 utilizaba blancos HEU. Los blancos irradiados

en el BR2 son procesados por IRE y Mallinckrodt.

HFR: Reactor holandés que produćıa a junio de 2016 el 23 % del porcentaje

global. Los blancos irradiados en el HFR son procesados por IRE y Mallinckrodt.

Se espera que el reactor cierre definitivamente una vez que expire su licencia

en el año 2024, sin embargo, se espera que, para esa época, el reactor Pallas lo

reemplace.

LVR-15: Reactor ubicado en Republica Checa. Este reactor produćıa a junio de

2016 el 7 % del porcentaje global. Los blancos irradiados son procesados también

por IRE y Mallinckrodt. Su licencia expira en el año 2028.

Maria: Reactor polaco que a junio de 2016 suministraban el 9 % de la capacidad

global de producción de Mo 99. Este reactor comenzó a irradiar blancos en las

crisis de abastecimiento durante los años 2009 y 2010. Su licencia expira en el

año 2030.

NRU: Reactor canadiense que, si bien fue cerrado de manera definitiva en el año

2018, es útil hacer mención del mismo por la gran capacidad de producción con la

cual contaba. A junio de 2016, su capacidad de producción de Mo 99 representaba

cerca del 9 % de la total. Para reemplazar este reactor, se hab́ıan construido

dos reactores (Maple 1 y 2) los cuales iban a ser capaces de satisfacer toda la

demanda mundial, sin embargo, debido a un problema de licenciamiento una vez

construidos, los reactores nunca comenzaron a operar y el proyecto fracasó.

OPAL: Reactor australiano, operado por ANSTO que fue construido para reem-

plazar HIFAR. Este reactor comenzó a operar en el año 2007 y se espera que su

licencia expire en el año 2055. El OPAL produce Mo 99 a partir de la irradiación

de blancos LEU.

SAFARI-I: Reactor sudafricano, que en el año 2016 suministraba alrededor del

13 % de la capacidad global de producción de Mo 99. Los blancos producidos

son procesados por NTP. Este reactor comenzó a operar en el año 1965 y fue

2.4 Principales proveedores y productores 17

construido en el marco del programa “Átomos para la Paz” mencionado en la

sección (2.3).

A partir de la información presentada anteriormente sobre los principales reactores

productores, con datos del año 2016, es posible esbozar cuadros que permitan obtener

algunas conclusiones algo alarmantes en lo que a la provisión de Mo-99 respecta. Asi-

mismo, se presentará a continuación información de algunos proyectos para reemplazar

dichos reactores.

En las siguientes Tablas, se presenta información sintetizada de los principales reac-

tores productores de Mo 99 en la actualidad, asi como de las empresas encargadas de

procesar los blancos irradiados en dichos reactores.

ProveedorTipo deblanco

Año de conversiónHEU/LEU esperado

ANSTO LEU -IRE HEU 2016Mallinckrodt HEU 2017NTP HEU/LEU 2010

Tabla 2.1: Enriquecimiento utilizado por los principales proveedores de Mo 99 en 2016, y elaño en que se espera que cambien a LEU su producción.

ReactorTipo deblanco

Puesta enmarcha

Año deexpiración

Capacidad deproducciónsemanal (Ci 6-days)

Porcentaje de lacapacidad globalde producción ( %)

BR-2 HEU 1961 2026 7800 21HFR HEU 1961 2024 5400 23LVR-15 HEU 1957 2028 2400 7Maria HEU 1974 2030 2700 9NRU HEU 1957 2018 4680 19OPAL LEU 2006 2055 1750 8SAFARI-I HEU/LEU 1965 2030 3000 13

TOTAL 27730 100

Tabla 2.2: Reactores productores de Mo 99 en el 2016 que son relevantes en cuanto a lasperspectivas a futuro.

18 Motivaciones

A partir de los datos presentados en las Tablas precedentes, es posible esbozar el

gráfico presentado en la Figura (2.3), donde se observa la alarmante situación de la

actualidad.

Figura 2.3: Porcentajes de pérdida de capacidad productiva en los próximos años.

La Figura anterior permite verificar las alarmantes perspectivas a futuro, donde se

puede ver que en menos de 10 años se perdeŕıa alrededor del 51 % de la capacidad de

producción actual. Asimismo, se observa que después de 11 años, se perdeŕıa el 73 %

de la capacidad productiva. La situación es aún peor, si se tiene en cuenta que hace

un año, luego del cierre definitivo del NRU de Canadá se perdió cerca del 19 % de la

capacidad productiva.

Con un enfoque similar al del gráfico anterior, la Figura (2.4) permite observar la

edad de los reactores que conforman la mayor parte de la capacidad productiva en la

actualidad. Analizando los antecedentes nombrados en la sección (2.1), se pueden ob-

servar varios incidentes producidos en reactores muy viejos, razón por la cual inclusive

durante los próximos 11 años el panorama no es del todo alentador.

Figura 2.4: Edad de los principales reactores productores de Mo 99.

Luego de observar estos datos, se podŕıa concluir que dentro de aproximadamente

10 años, el mundo deberá enfrentar grandes crisis de provisión de Tc 99m, como las

2.5 Situación actual y perspectivas a futuro 19

mencionadas en la sección (2.1). Sin embargo, faltan nombrar aún determinados pro-

yectos de algunos reactores que tendrán entre su ĺınea de producción de radioisótopos

al Mo 99. En la siguiente Tabla se presentan los proyectos de reactores que podŕıan

solventar la pérdida de capacidad productiva.

Reactor PáısProducción en Ci 6-days

por semanaRA-10 Argentina 2500RMB Brasil 1000

Jules Horowitz Reactor Francia -KJRR Corea del Sur 2000Pallas Holanda -

Tabla 2.3: Proyectos a concretarse dentro de los próximos 10 años que producirán Mo 99.

A pesar de que luego de observar los proyectos mencionados en la tabla anterior, el

panorama podŕıa parecer mucho más alentador, es necesario señalar que los proyectos

asociados a reactores nucleares tienen riesgos muy altos en las distintas etapas de

licenciamiento. Prueba de esto último, son los reactores Maple, reactores terminados de

construirse en el año 2008, con una capacidad de producción para satisfacer la demanda

mundial. Sin embargo, dichos reactores nunca fueron licenciados. Este antecedente

genera incertezas respecto al futuro de la provisión de Mo 99 en el mundo a pesar de

los proyectos mencionados anteriormente.

2.5. Situación actual y perspectivas a futuro

Analizando la información presentada en las secciones anteriores es posible observar

que, si bien existen algunos proyectos a futuro, la proyección a futuro debido a la gran

edad de los principales reactores productores mundiales, en contraste con la demanda

creciente del Mo 99, no es buena. Por esta razón, es necesario encontrar la manera

de optimizar la producción de Mo 99 en los reactores existentes como aśı también

maximizar la capacidad de producción de los reactores en diseño. Además, al análisis

avocado estrictamente a la oferta y demanda de Mo 99, es necesario mencionar el

antecedente de los proyectos de diseño y construcción de nuevos reactores nucleares de

investigación, donde, en contraposición con los anteriores, donde las inversiones en los

distintos páıses eran estatales, en la actualidad se busca que la inversión sea privada.

Desde esta óptica también es necesario hacer un estudio de optimización que permita

maximizar la ganancia a partir del diseño de determinado reactor.

Caṕıtulo 3

Base de datos

En este Caṕıtulo, se analiza la base de datos de los reactores productores de Mo

99 presentada en el Anexo(A). A partir de un análisis de dicha base de datos, es

posible observar que existen distintas caracteŕısticas de los reactores productores, en

base a las cuales se puede realizar un análisis desde el punto de vista de la producción.

Debido a que en este trabajo se presentan dos enfoques principales; un enfoque termo

hidráulico y uno neutrónico, es posible hacer una distinción de las caracteŕısticas de una

posición de irradiación para producir Mo 99 relativas a dichos enfoques, que repercuten

directamente en la capacidad de producción de la misma.

En primera instancia, a pesar de que en un análisis profundo no es posible considerar

caracteŕısticas termo hidráulicas y neutrónicas completamente independientes entre si

ya que existen re alimentaciones entre las mismas, se pueden mencionar algunos de los

principales parámetros asociados a cada enfoque. Desde el punto de vista de la termo

hidráulica, resulta de vital importancia a la hora de diseñar o analizar una posición de

irradiación, conocer el refrigerante, como también sus propiedades de operación, es decir

temperatura, presión y sentido de circulación entre otras cosas. Es necesario también,

conocer las condiciones cŕıticas definidas por estos parámetros que pueden limitar la

función del refrigerante. Por otro lado, desde el punto de vista de la neutrónica, es

interesante tener conocimiento de la ubicación respecto del núcleo de la posición de

irradiación, es decir, posiciones In-Core u Out-of-Core, el flujo térmico, los materiales

que conforman los blancos y porta blancos de la posición de irradiación, el reflector y

la masa de uranio entre otras cosas.

3.1. Propiedades generales

Luego de mencionar algunas de las caracteŕısticas principales que debeŕıan tenerse

en cuenta a la hora del diseño de una posición de irradiación, se prosigue a presentar la

información obtenida luego de una búsqueda, cuyo fin, fue obtener una base de datos

21

22 Base de datos

que permita evaluar distintos parámetros de diseño. Cabe destacar que la información

no es del todo completa debido al secretismo que impera en el área nuclear, y además,

varias de las caracteŕısticas mencionadas de los distintos reactores no son del todo

recientes, por los cual podŕıan existir cambios respecto a la información presentada.

En primera instancia, a partir de la Tabla (3.1) se presenta de manera sintetizada,

información general asociada a los distintos reactores productores y sus formas de

producción.

Reactor PotenciaPosición deirradiación

ReflectorGeometŕıadel blanco

Enriquecimiento

Maria 30 MW In Core Be/graf Placas HEUBR2 100 MW Out of Core Berilio Cilindro HEUHFR 45 MW In/Out of core Berilio Cilindro HEURSG-GAS 30 MW In Core Berilio Cilindro LEUPARR-1 10 MW In Core Grafito Placas LEUETRR-2 22 MW In Core Berilio Placas LEUTajoura 10 MW In/Out of Core Berilio Cilindro -RA-3 5 MW In Core Grafito Placas LEUOPAL 20 MW Out of Core Agua pesada Placas LEURA -10 30 MW Out of Core Agua pesada Placas LEU

Tabla 3.1: Parámetros generales de distintos reactores productores de Mo 99.

3.2. Aspectos neutrónicos y geométricos

En esta sección, a partir de las Tablas (3.2) y (3.3) se presentan, a modo de ejemplo,

propiedades neutrónicas, como el flujo neutrónico térmico, como también propiedades

geométricas para los dos tipos de blancos principales, en forma de placas y de cilindros.

ReactorDiametroexterno

Diámetrointerno

Espesormeat

Longitudcladding

Longitudmeat

Materialmeat

Materialcladding

Flujoneutrónico

Carga deUranio

BR-2 22 mm 19,46 mm 0,51 mm 160 mm 148 mm Uranio Aluminio 2, 5 · 1014 (4-5)grTajoura 30 mm 26,44 mm 0,151 mm 175 mm - U/Niquel Aluminio 1, 6 · 1014 1,6 gr (235U)

Tabla 3.2: . Propiedades geométricas y neutrónicas de blancos tipo cilindro.

ReactorEspesorde meat

Anchode meat

Longitudde meat

Espesorde placa

Anchode placa

Longitudde placa

Flujo térmico Masa de U-235Materialmeat

RA-10 0,7 mm 26 mm 115 mm 1,4 mm 30 mm 130 mm 1,5.1014 ncm2s

1,24 gr UAl2RA-3 0,7 mm 30 mm 110 mm 1,4 mm 35 mm 130 mm 1.1014 n

cm2s1,4 gr UAl2

Maria 0,85 mm 29,5 mm 186 mm 1,45 mm 40 mm 203 mm 3.1014 ncm2s

4,7 gr (Uranio) UAl3

Tabla 3.3: . Propiedades geométricas y neutrónicas de blancos tipo placa.

3.3 Aspectos termo hidráulicos 23

3.3. Aspectos termo hidráulicos

Desde el punto de vista de la termo hidráulica, es posible mencionar que, para

los distintos diseños adoptados encontrados, en la mayoŕıa de ellos se utiliza como

condición ĺımite para analizar la refrigeración de una posición, el margen a ONB. Luego

de esta mención, se presenta en la Tabla (3.4) algunos parámetros termo hidráulicos

asociados a la producción de Mo 99 encontrados. Cabe destacar que, para este caso,

la información encontrada fue más escueta. A pesar de que los únicos reactores de los

cuales se cuenta con información completa desde el punto de vista termo hidráulico son

los presentados en la Tabla (3.4), en el Anexo (A) se presentan algunos datos termo

hidráulicos relevantes de distintos reactores productores.

ReactorFlujo térmicode diseño

Perdida de presiónen la posición

Caudal/Velocidad refr

RA-10 132 kW 70 kPa 13,5 m3/hRA-3 140 kW 25,5 kPa 6,44 m/s

Tabla 3.4: . Propiedades geométricas y neutrónicas de blancos tipo placa.

Finalmente, a partir de los datos termo hidráulicos encontrados, en conjunto con

distintos parámetros neutrónicos, se plantean modelos, establecidos en el Caṕıtulo

(5), con condiciones de borde definidas en base a esta información.

Caṕıtulo 4

Herramientas utilizadas para el

análisis

En esta sección se describen las herramientas de cálculo utilizadas para los distintos

análisis planteados en el Caṕıtulo (5). A continuación, se detallan por separado, las

herramientas utilizadas para los análisis neutrónicos y las utilizadas para los análisis

termo hidráulicos.

4.1. Cálculo neutrónico

Para el enfoque neutrónico, se utiliza la cadena de cálculo neutrónico determińıstico

utilizada por INVAP S.E., denominada CONDOR-CITVAP. A partir de la Figura (4.1)

es posible observar cómo se compone la cadena de cálculo.

Figura 4.1: Esquema de la cadena de cálculo neutrónico utilizada.

25

26 Herramientas utilizadas para el análisis

A partir de dicha Figura, es posible explicar el procedimiento empleado. Mediante la

utilización del código de celdas CONDOR, se desarrollaron modelos 2-D del dispositivo

para la producción de Mo-99 con el fin de generar secciones eficaces homogeneizadas

y condensadas a tres grupos. El código CONDOR resuelve la ecuación de transporte

utilizando el método de probabilidad de colisión. El código permite, entre sus múlti-

ples funciones, homogenizar y condensar secciones eficaces a pocos grupos, a partir de

un modelo muy detallado geométricamente y con datos de una biblioteca de seccio-

nes eficaces multi grupo. Con las secciones eficaces homogenizadas y condensadas se

genera una biblioteca de secciones eficaces macroscópicas, las cuales son utilizadas en

los cálculos a nivel de núcleo. En el modelo diseñado en este trabajo se empleó una

geometŕıa de un cuarto de núcleo, reflejado en sus dos bordes de simetŕıa y con vaćıo

en los bordes restantes. El núcleo fue representado por combustible homogéneo con un

promedio de quemado de 40000 MWd / Tn. El dispositivo de irradiación fue rodea-

do por reflector y se posicionó a la distancia donde se encontraba el pico térmico del

flujo neutrónico. Las secciones eficaces del irradiador de Mo-99 obtenidas del modelo

de CONDOR, fueron incorporadas en una biblioteca que ya constaba con las secciones

eficaces correspondientes a los demás componentes que se utilizaron en el modelo de

núcleo en CITVAP (elementos combustibles, reflector, placas absorbentes de control y

chimenea). .

Luego, la herramienta gráfica POSCON permite visualizar la geometŕıa utilizada,

aśı como los distintos parámetros tomados de la base de datos calculada por CONDOR.

En la Figura (4.2) es posible observar una de las salidas generadas durante este trabajo

mediante el programa POSCON.

Figura 4.2: Salida de POSCON para uno de los casos estudiados durante este trabajo.

Para el cálculo de la base de datos del núcleo de equilibrio se utilizó el código

de núcleo CITVAP. Para definir de forma más sencilla la geometŕıa del modelo en

4.1 Cálculo neutrónico 27

CITVAP, se utiliza el programa HGEO. En CITVAP se asignan las secciones eficaces

que corresponderán a cada zona geométrica definida en HGEO y se establecen las

condiciones en la cual se calculara. Con estos datos de entrada, CITVAP genera como

salida una base de datos de un núcleo de equilibrio.

Por otro lado, para el cálculo espećıfico de producción de Molibdeno, a partir de

la base de datos del núcleo de equilibrio calculado, se incorpora en el reflector una

zona correspondiente al irradiador de Mo-99 y su respectiva sección eficaz. De este

cálculo se genera una nueva base de datos, ahora con los parámetros relacionados al

Mo-99. Es necesario aclarar que CITVAP realiza los cálculos mediante la teoŕıa de

difusión, utilizando la aproximación de Reactor Cŕıtico asociado en K. El programa

FLUX, permite graficar, en distintas dimensiones de la geometŕıa de núcleo utilizada,

diversos parámetros de la base de datos obtenida por CITVAP, un ejemplo de esto

puede observarse en la Figura (4.3).

Figura 4.3: Salida del programa FLUX a partir de la base de datos de flujo térmico en elcálculo de un núcleo de equilibrio.

Es necesario aclarar además que, todos los componentes geométricos del núcleo

se modelan de forma rectangular debido a que CITVAP no posee la capacidad de

modelar componentes en coordenadas ciĺındricas. Sin embargo, podŕıa por ejemplo

modelarse una sección circular con una poligonal con segmentos muy pequeños, lo que

seŕıa representativo del componente real, sin embargo, esto daŕıa como consecuencia un

costo temporal considerablemente mayor, razón por la cual las secciones circulares se

modelan con secciones rectangulares. Un ejemplo de esto se puede observar en la Figura

(4.4), donde el canal de irradiación se modela con una sección cuadrada, conservando

áreas transversales y por lo tanto volúmenes, de tal manera que el ritmo de reacciones

se conserve.

Finalmente, el programa ARCANE, toma los datos requeridos por el usuario de la

base de datos generada con CITVAP y los presenta en un archivo txt.

28 Herramientas utilizadas para el análisis

Figura 4.4: Salida generada con el Flux a partir de la base de datos de un cálculo de producciónde Mo 99, en la misma se puede observar el modelado de sección rectangular de una posición deirradiación.

4.2. Cálculo termo-hidráulico

Para el análisis termo-hidráulico se utilizó el programa TERMIC. El mismo es

utilizado para calcular la potencia máxima extráıble a la cual se producen distintos

fenómenos cŕıticos para un caudal de agua que refrigera un elemento combustible del

tipo MTR. Para esto, el programa modela la circulación de refrigerante en el canal defi-

nido entre dos placas de combustibles y solicita como entrada determinados parámetros

geométricos en función del sentido de circulación del refrigerante, es decir caudal as-

cendente o descendente. Para ambos casos, el programa solicita el rango de velocidades

para el cual se desea calcular el flujo cŕıtico de calor.

Algunos de los parámetros generales solicitados por el programa, tanto para flujo

ascendente o descendente se listan a continuación.

Parámetros geométricos. Entre los mismos se incluyen longitudes y diámetros

hidráulicos de entrada y salida, como valores espećıficos del canal a refrigerar,

entre los cuales se encuentran el diámetro hidráulico y el calefactor, el área de

flujo, y el peŕımetro calefactor. Además se requiere la longitud total del canal.

Espesores y Conductividad. Deben ser especificados los semi-espesores de

cada material que compone la placa combustible y la conductividad térmica de

cada uno.

Discretización. Es necesario especificar la discretización y la longitud de la

placa a refrigerar.

Fenómeno cŕıtico a analizar. Debe especificarse si se desea analizar fenóme-

nos asociados a flujos cŕıticos de calor, como DNBR, o si se requiere analizar

fenómenos cŕıticos asociados a ĺımites por temperaturas máximas de la placa

combustible, además de calcular el flujo calórico que resulta en ONB.

4.2 Cálculo termo-hidráulico 29

Perfil de potencia. El perfil de potencia puede ser un perfil tipo coseno, en don-

de además debe ser especificada una longitud de extrapolación entre los paráme-

tros geométricos, o cualquier perfil genérico, donde el usuario debe especificar la

distribución de potencia de cada nodo de discretización.

Temperatura de entrada al canal del refrigerante.

Incertezas. Debe especificarse la incerteza asociado a las entradas anteriormente

mencionadas.

A pesar de que, como se verá en la sección (5)], las geometŕıas estudiadas poseen

canales distintos a un canal rectangular, en algunos de los casos analizados se pueden

asemejar los mismos a canales rectangulares especificando, por ejemplo, el diámetro

hidráulico correspondiente, debido a que el programa se encuentra validado para valo-

res de Reynolds turbulentos para dichas geometŕıas, salvo el caso de canales anulares.

Debido a esta restricción, en el caso la geometŕıa con canales anulares, se ve imposibi-

litado el estudio termo hidráulico a partir del programa TERMIC.

Caṕıtulo 5

Modelo bajo análisis

En este caṕıtulo se explican los distintos parámetros y configuraciones que se ana-

lizan para evaluar la optimización en la producción de Mo 99, en su obtención como

producto de fisión en reactores nucleares.

Para poder realizar un análisis de optimización de Mo 99, es necesario definir una

figura de mérito que permita evaluar la capacidad de producción de Mo 99 al variar

distintos parámetros. Si se observa la Figura (5.1), es posible ver inicialmente la etapa

de irradiación, donde el incremento de actividad viene dado por la producción del Mo

99 como producto de fisión compensado parcialmente por su decaimiento. La ecuación

(5.1) describe esta evolución.

Figura 5.1: Evolución de la actividad de Mo 99 durante el periodo de irradiación y su posteriordecaimiento una vez finalizada dicha etapa.

A(t) = λΣfφV y · Ef · (1− e−λt) (5.1)

31

32 Modelo bajo análisis

Donde λ representa la constante de decaimiento del Mo 99, mientras que, Σf , φ, V

y Ef representan la sección eficaz de fisión, el flujo, el volumen y la enerǵıa liberada

por fisión respectivamente, y y la eficiencia de producción de Mo 99 como producto

de fisión (la cual ronda el 6 %). El término dado por ΣfφV representa la potencia, de

manera que, para tiempos de irradiación fijos, la potencia generada en los blancos es

la que define la actividad obtenida de Mo 99 a fin de irradiación. Por esta razón, la

potencia generada en los blancos es utilizada como figura de mérito en los

posteriores análisis.

Habiendo definido la figura de mérito, es necesario hacer énfasis en los modelos que

se analizan es este trabajo, para esto, en primera instancia, en la siguiente sección se

define de manera general en modelo de reactor analizado.

5.1. Reactor

El reactor analizado, consiste en un reactor de pileta abierta con 20 MW de potencia,

se conforma por un arreglo cuadrado de 16 elementos combustibles MTR, cada uno

con una sección de 8,15 cm x 8,15 cm y una altura de 61,5 cm. Las placas de control

poseen una longitud igual a la longitud activa del núcleo, con 2 cm de espesor y 32,6

cm de ancho. La Figura (5.2) fue tomada del programa FLUX, representa una vista

superior del núcleo. El núcleo se encuentra contenido en una chimenea, que delimita el

circuito del refrigerante y lo separa del reflector. En base a la información presentada en

el Caṕıtulo 3, es posible observar que existen 3 reflectores utilizados en los reactores

de investigación; Berilio, Grafito y Agua Pesada, los cuales serán analizados en este

trabajo.

Figura 5.2: Vista superior del reactor modelado.

En lo que respecta a la ubicación de la posición de irradiación, en la base de datos

presentada se observaron que existen tanto posiciones In-Core, como Out-of-Core. En

las siguientes sub secciones se analiza brevemente cada caso, bajo la hipótesis de que

el diseño del reactor está dedicado exclusivamente a la producción de radio

isótopos.

5.1 Reactor 33

5.1.1. Posiciones In-Core

La ubicación de posiciones de irradiación de blancos para generar Mo 99 dentro

del núcleo posee ciertas ventajas y desventajas. La principal ventaja, en base a lo

observado en algunos de los reactores productores, es que el flujo alcanzado en las

mismas es considerablemente alto, lo que permitiŕıa en primera instancia conseguir

una mayor capacidad de producción por posición. Sin embargo, desde el punto de

vista neutrónico, la importancia relativa en este caso es mucho mayor, por lo cual

probablemente los cambios de reactividad asociados al proceso extracción y reposición

de blancos sean considerablemente altos si se analiza la posibilidad de que los mismos

se hagan en operación. Por otro lado, en base a la información presentada, algunos

reactores poseen circuitos de refrigeración del núcleo y de posiciones de irradiación

prácticamente independientes, lo que, en este caso, seŕıa considerablemente más dif́ıcil.

Por otro lado, si se analiza la posibilidad de ubicar varias posiciones de irradiación en

un núcleo de 16 elementos combustibles, resulta poco práctico analizar la posibilidad

de extraer más de uno para introducir una posición de irradiación.

A partir de las desventajas mencionadas brevemente en el análisis anterior, usted

podŕıa preguntarse la razón por la cual existen tantos reactores con posiciones In-

Core. La explicación está relacionada a que en los mismos no fue incluido en su diseño

inicial posiciones de irradiación para producir Mo 99, sin embargo, durante su vida útil

se vio la necesidad de comenzar a producir dicho radio isótopo. Ante esta situación,

la ubicación de varias posiciones Out-of-Core para satisfacer una demanda de Mo 99

hubiese implicado quizás, procesos más complicados que los asociados a la ubicación de

posiciones In-Core, donde simplemente, el reemplazo de algunos