JOURNAL DE PHYSIQUE IV Colloque C3, supplément au Journal de Physique III, Volume 5, avril 1995 C3-77

Simulation et Caractérisation des Textures de Recristallisation d'un Alliage Fer 3% de Silicium Obtenu par Coulée Directe en Bande Mince

P. Paillard*.**, T. Baudin*, et R. Penelle*

* Laboratoire de Métallurgie Structurale, URA 1107 du CNRS, Bât. 413, Université Paris-Sud, 91405 Orsay cedex, France ** UGINE S.A., Centre de Recherche d'Isbergues, 62330 Isbergues, France

A recrystallization study has been performed in electrical Fe Si 3% alloys containing solute elements as tin, copper or manganese, obtained by direct casting between two rolls. After annealing of cold rolled samples at different temperatures under dry hydogen, the texture function was calculated from data obtained by X ray diffraction or Electron BackScattered Diffraction (EBSD) depending on the grain size. The evolution of the different texture components as well as that of the microstructure was studied according to reduction amounts by cold rolling, annealing temperatures and solute elements content. For given conditions, the cubic texture was developped for some samples. On the other hand, the Monte Carlo technique was used to simulate, in 2D in a first step, normal and abnormal grain growth in a Fe Si 3% alloy. Energy and boundary mobility anisotropy between grains having different crystallographic orientations were introduced in the simulation. So it is possible to simulate growth laws and to compare them with the experimental ones.

L'étude de la recristallisation a été effectuée sur des alliages Fe 3 % Si contenant comme éléments d'addition de l'étain, du cuivre ou du manganèse. Les tôles ont été élaborées par coulée continue en bande mince entre deux cylindres. Après laminage à froid les échantillons ont été recuits à différentes températures, sous atmosphère d'hydrogène sec. La fonction texture a été calculée à partir de mesures obtenues par diffraction des rayons X ou d'électrons rétrodiffusés (EBSD), selon la taille des grains. L'évolution des différentes composantes de texture a été étudiée en fonction du taux de déformation lors du laminage à froid, de la température de recuit et des éléments d'addition. La texture cubique est observée pour certains des échantillons. Une simulation de type Monte Carlo a été appliquée, sur un maillage bidimensionel, au problème de la croissance normale et anormale des grains, pour des alliages Fe 3 % Si obtenus par coulée directe en bande mince. L'anisotropie d'énergie et de mobilité des joints de grains entre deux grains d'orientations cristallographiques différentes a été introduite dans la simulation. Il est ainsi possible de simuler les lois de croissance et de les comparer à l'expérience.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jp4:1995307

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1. INTRODUCTION

Les recherches actuelles sur les alliages magnétiques Fe 3% Si utilisés dans les transformateurs de puissance sont menées à deux niveaux pour améliorer les propriétés magnétiques et pour réduire les coûts de production. Ce deuxième point passe par une suppression du laminage à chaud qui entre pour 25% du prix de revient. Dans ce but, la coulée continue d'alliages directement en bande mince, entre deux rouleaux a été envisagée [l]. Cette technique a déjà été employée pour la coulée d'alliages magnétiques microcristallins à forte teneur en silicium (6,5%) [2,3,4]. De récentes études [SI sur des alliages à plus faible taux de silicium (3,5%), ont montré un grand potentiel à développer la texture cubique au lieu de la texture de Goss, comme dans le cas des alliages industriels. Cependant, la coulée entre cylindres conduit fréquemment à des hétérogénéités de microstructure. Dans les alliages industriels, la composante de Goss apparaîtrait lors du laminage à chaud, alors que dans la présente étude, les composantes de G&.S et /ou Cubique ne &vent être obtenues que par laminage à froid suivi d'un recuit de recristallisation. Enfin, nous avons utilisé la simulation de croissance afin de retrouver les résultats expérimentaux.

2. PROCEDURES EXPERZMENTALES ET CARACTERISATION MICROSTRUCTURALE

A partir de la matrice mère dont la composition est donnée tableau 1, un ruban de 200 mm de longueur, 25 mm de largeur et environ 500 pm d'épaisseur a été élaboré par Bigot au CECM par coulée directe entre deux rouleaux sous atmosphère inerte.

Carbone 1 Silicium 1 Manganèse ( Cuivre 1 Soufre 1 Azote 1 Etain 0,070 1 3,21 1 0,062 1 0,173 1 0,017 1 0,003 1 0,102

Tableau 1 : Composition de la coulée mère en pourcentage en masse, avant élaboration des rubans. Ces pourcentages ont été déterminés par analyse chimique après coulée des lingotins.

Cet échantillon présente une hétérogénéité de microstructure due à des différences de vitesses de refroidissement entre le centre et les rives du ruban. En effet, au centre de la bande, c'est-à-dire sous l'impact du jet de métal liquide, il apparaît une zone de petits grains colonaires de 20 à 30 ym de diamètre. Ces grains ont une longueur égale à la moitié de l'épaisseur du ruban. La rencontre des deux fronts de solidification forme à mi-épaisseur une ligne continue de joints de grains. En rive de bande, les grains sont equiaxes et de forte taille (300 à 400 ym). La texture cristallographique de l'échantillon brut de coulée a été déterminée par difiaction des rayons X et par analyse de microfigures de corrosion [6] . La composante principale proche de {100)<0vw> trouvée est une texture de solidification rapide classique pour des échantillons coulés entre rouleaux. L'échantillon a ensuite été laminé à froid jusqu'à un taux de réduction de 80% : la texture de laminage à froid présente une forte composante {100}<011> avec une dispersion allant jusqu'à {112)<1 IO>. Une étude des précipités en microscopie électronique à transmission sur réplique extractive a montré la présence de précipités du type CuS ou MnCuS.

Les échantillons laminés ont été recuits avec le protocole suivant : une montée en température à la vitesse de 60"c.h-1, sous atmosphère d' hydrogène sec, jusqu'à la température désirée, l'échantillon étant alors trempé sous hydrogène. De plus, afin de reproduire un cycle proche du cycle industriel de recristallisation secondaire, un recuit avec une montée de

60" C . h-' a été effectué sous hydrogène sec, jusqu'à 1150°C suivi d'un maintien de 24 heures à cette température. L'échantillon est refroidi lentement, four coupé sous hydrogène. Les autres recuits sans maintien ont été effectués à des températures de 800, 950, 1000, 1050 et 1 150°C. L'évolution de la microstructure (figure 1) a été étudiée par analyse d'images. La figure 2 montre la variation du diamètre moyen des grains en fonction de la température de recuit.

-E

Cette variation suit une loi du type Dm = K e" où Dm est le diamètre moyen des grains, K une constante, T la température de recuit et E l'énergie d'activation. La valeur de E pour cette étude est de 7.104 Joules. Elle a été déduite de l'ajustement entre les valeurs expérimentales et la courbe calculée.

1150°C avec maintien de 24h

Figure 1 : Microstructures pour les différentes températures de recuit.

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Température de recuit (OC)

Figure 2 : Evolution du diamètre moyen des grains en fonction de la température de recuit.

La texture cristallographique des échantillons recuits a été déterminée soit par diffraction des rayons X, soit par diffraction des électrons rétrodiffusés (Electron BackScattered Diffraction, EBSD). La Fonction de Distribution des Orientations Cristallographiques (FDOC) calculée à partir des mesures de diffraction des rayons X est calculée à l'aide de la méthode harmonique [7, 8, 91. La technique de diffraction des électrons rétrodifisés a été utilisée pour déterminer la texture cristallographique des échantillons recuit à 1 150°C avec ou sans maintien, possédant des grains de forte taille supérieure à 100 Pm. En modélisant les orientations individuelles mesurées par EBSD à l'aide de gaussiennes, il est possible de calculer la FDOC par la méthode harmonique [IO]. En EBSD, 200 orientations cristallographiques ont été mesurées par échantillon. Une étude préalable [ I l ] a permis de montrer que 200 mesures donnaient des résultats statistiques satisfaisants pour ce type d'échantillons et pour cette acuité de texture. La figure 3 montre l'évolution des textures cristallographiques pour les différents recuits. Les coupes de la FDOC (fonction totale) présentées sont des coupes de l'espace d'Euler à cp constant (en utilisant la notation de Roe [SI) ( <p=OO évolution des composantes du type { 100)<0vw> et cp=45' évolution des composantes { 1 1 1 )<uvw> ).

3. SIMULATION DE CROISSANCE CRISTALLINE

En parallèle à cette étude expérimentale, des logiciels de simulation de croissance des grains ont été développés. La méthode de simulation employée est celle de Monte Carlo. Pour cela, les travaux d'Anderson et Srolovitz [12, 13, 141 ont été repris, puis modifiés afin de les adapter à l'étude de la recristallisation dans les matériaux magnétiques obtenus par coulée directe en bandes minces. A partir d'un maillage triangulaire de 200 par 200 sites, permettant ainsi à un site d'avoir 6 plus proches voisins, des nombres entiers aléatoires représentant les orientations cristallographiques sont attribués à tous les sites du maillage. Les simulations de cette étude différent de celles d'Anderson, par le fait que le nombre maximum pour les orientations est de 1000 alors qu'Anderson choisissait un maximum de 64. Avec ces 1000 orientations, il est possible de représenter un pourcentage de composante de texture à 0,l % près De plus, en répartissant ces nombres aléatoires représentatifs de l'orientation dans les classes de composantes cristallographiques, il est ainsi possible d'imposer une texture de départ pour la simulation (par exemple, les grains d'orientation cubique seront représentés par les nombres compris entre 991 et 1000 représentant ainsi 1% de la texture). Dans ce type de simulation, 2 sites adjacents qui ont le même nombre d'orientation Qsite sont considérés

comme faisant partie du même grain. Par contre, 2 sites adjacents mais de nombres d'orientation Qsite différents sont séparés par un joint de grains.

La méthode de Monte Carlo appliquée à la croissance cristalline est une méthode d'essais-erreurs. Un site est choisi au hasard sur le maillage. Ce site a pour nombre d'orientation Qsite(choisi). L'énergie de ce site de coordonnées i j est calculée à l'aide de

l'équation suivante . Ei , = J (1 - 6 Q ~,e~cho,3,, Q s,*vo,3,m ) où J est une constante d'énergie de 6 premiers

voisins joints et F la fonction de Kronecker. Ensuite, une nouvelle valeur d'orientation Q',,te(choisi) est attribuée au hasard au site iJ L'énergie du site affectée de sa nouvelle valeur d'orientation est calculée Si la variation d'énergie L\E=Efinale-Einitiale est négative ou nulle, le changement d'orientation est accepté. Par contre, si la variation d'énergie est positive, alors le changement

d'orientation est accepté avec la probabilité exp où kB est la constante de Boltzmann et

T la température en degré Kelvin. La durée des simulations est mesurée en unités arbitraires appelées pas Monte Carlo. Un pas Monte Carlo représente 40000 essais de réorientations.

Pour la croissance anormale, le principe est le même, sauf qu'il faut faire intervenir la texture cristallographique des échantillons ce qui introduit une anisotropie d'énergie et de mobilité du joint de grains. L'anisotropie d'énergie intervient dans le calcul de l'énergie du site i j En effet, en croissance anormale, il n'y a plus une seule constante d'énergie J, mais plusieurs qui dépendent de la nature du joint de grains. L'anisotropie de mobilité du joint de grains agit au niveau de l'acceptation de la réorientation. Si AE est négatif ou nul, le changement est

accepté avec la probabilité llp*, dans l'autre cas, il l'est avec la probabilité l/p*exp - (3 p* est le rapport des mobilités avant et après la réorientation. Ces logiciels de simulation ont dans un premier temps été testés sur des échantillons de Fe 3% Si nuance HiB [15] puis ils ont été modifiés pour être applicables aux échantillons de Fe 3% Si obtenus par coulée directe en bandes minces

4. RESULTATS ET DISCUSSION

La figure 1 représentant l'évolution de la microstructure en fonction de la température de recuit montre qu'il n'y a pas explosion de la croissance des grains de Goss dès 960°C comme cela se produit dans les tôles à grains orientés industrielles (nuance HiB). Une étude complémentaire pour des recuits à basse température (de 600°C à 750°C) a montré que les grains écrouis d'orientation {100}<011> sont les derniers à recristalliser. A 800°C, la matrice écrouie est totalement recristallisée. La composante principale de texture est proche de ( 1 1 1 )<112> avec une composante secondaire proche de {100)<001~ (figure 3).

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Figure 3 : Evolution de la texture cristallographique en fonction des températures de recuit. Coupes à cp=Oo et (p=4S0.

36

f l ; 225

18

135

9

45

4 5

<Pz O0 O 45

<Pz 45O

; 8 Niveau mullmum = 1

Pas de I

La texture moyenne des échantillons ne varie que faiblement pour les recuits compris entre 800 et 1150°C sans maintien. 11 est possible de noter une faible diminution de la composante (1 11 )<112> et une faible augmentation de la composante cubique. Un recuit à 1 150°C, sous hydrogène sec, avec un maintien de 24 heures à cette température conduit à une texture majoritaire d'orientation {100)<001>. Une étude comparative sur des échantillons de composition différente (sans étain) etlou moins fortement écrouis par laminage à froid a montré, d'une part que, dans le cas des échantillons contenant de l'étain, les grains d'orientation cubique se développaient au détriment des autres par inhibition de la croissance normale par ségrégation probable de l'étain au joints de grains (22% de l'étain est ségrégé aux joints à la température de 600°C [16]). En changeant l'atmosphere de recuit, la texture des échantillons est totalement différente. Après un recuit de 24 heures, sous vide primaire à une température de 1 150°C, la composante principale de texture est du type {11 l)<uvw>, au lieu de la texture cubique trouvée lors du recuit sous hydrogène sec.

Il a été possible ensuite de comparer la simulation de croissance des grains appliquéè au cas des échantillons obtenus par coulée directe en bandes minces, aux résultats expérimentaux (la coulée directe ne modifie pas les bases de la simulation mais impose une texture de départ différente de celle des échantillons industriels du type HiB). Les microstructures simulées sont données figures 4 et 5, respectivement pour les croissances normale et anormale. Les grains en blanc représentent les grains d'orientation cubique. La texture initiale utilisée pour la simulation est celle de l'échantillon recuit à 800°C, c'est-à-dire entièrement recristallisé. La variation du diamètre moyen des grains en fonction du nombre de pas Monte Car10 est donnée figure 6a et 6b. En croissance normale, la loi classique en tn, n étant de l'ordre de 0,4, est retrouvée (figure 6a). La simulation de croissance anormale conduit à des résultats similaires à l'expérience. En effet, en simulation de croissance anormale, les cinétiques de croissance et de décroissance des différentes composantes de texture conduisent au final à une texture majoritairement de type cubique.

5. CONCLUSION

Cette étude a montré qu'il était possible de générer une forte texture cubique dans des échantillons d'alliages Fe 3% Si obtenus par coulée directe en bandes minces. Cette étude en laboratoire permet d'envisager non seulement une réduction des coûts de production des alliages magnétiques, mais aussi une réduction des pertes en watts due à la nature de l'orientation obtenue. En effet, la texture cubique présente de meilleures propriétés magnétiques car deux directions <100> orthogonales sont dans le plan de la tôle.

De plus, la simulation de croissance permet, dans notre première approche, de retrouver les résultats expérimentaux. Le problème qui s'est posé est le manque de données pour les énergies et les mobilités de joints de grains. Des études complémentaires sur des bicristaux de Fer Silicium permettraient de pallier cette carence et de simuler la croissance granulaire sur des bases comportant plus de données physiques de départ. 11 serait ainsi possible de prédire non seulement la microstructure des matériaux en fonction des traitements thermiques, mais aussi leur texture cristallographique (actuellement, la simulation n'est pas prédictive), donc leurs propriétés physiques liées à ces deux paramètres.

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12500 pmc 500 omr

Fiwre 4 : Evolution de la microstructure de l'alliage en simulation de croissance normale, en fonction du temps de calcul.

Fimire 5 : Evolution de la microstructure de l'alliage en simulation de croissance anormale, en fonction du temps de calcul.

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3 5 16

14 . a a

12

(, ' . ' - A ' " - L . I " , " l . . . I . . .

O Io00 2000 3000 4000 5000 1 0 0 0 0 2 0 0 0 0 3 0 0 0 0 4 0 0 0 0 5 0 0 0 0

Nombre de pas Monte Carlo Noiiibre de pas Monte Carlo

Figure 6 : Evolution du diamètre moyen des grains en croissance normale (a) et anormale (b), en fonction du temps de calcul.

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